JP2009526116A - コートポリエステルフィルムの製造方法 - Google Patents
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Abstract
Description
(i)低分子量反応性希釈剤と、不飽和オリゴマーと、溶媒と、光開始剤とを含む有機コーティング;
(ii)低分子量反応性成分および/または不飽和オリゴマー成分と、溶媒と、無機粒子とを含み、任意選択で光開始剤をさらに含む有機/無機ハイブリッドコーティング;
(iii)重合可能な無機が主であるマトリックス中に含有された無機粒子を含む無機が主であるハードコート;ならびに
(iv)ポリエチレンイミン(PEI)、ポリエステル、およびポリビニルアルコール(PVOH)から選択される架橋可能な有機ポリマーと、架橋剤とを含む組成物から選択されるコーティング組成物の使用を提供する。
(a)ガラス転移温度(Tg(℃))を有する二軸配向ポリエステルフィルムを選択するステップと;
(b)前記二軸配向フィルムの一方または両方の表面上にコーティングを配置するステップと;
(c)そのガラス転移温度を超える温度で前記コート二軸配向ポリエステルフィルムをアニーリングするステップとを含み、
前記コーティング組成物が、
(i)低分子量反応性希釈剤と、不飽和オリゴマーと、溶媒と、光開始剤とを含む有機コーティング;
(ii)低分子量反応性成分および/または不飽和オリゴマー成分と、溶媒と、無機粒子とを含み、任意選択で光開始剤をさらに含む有機/無機ハイブリッドコーティング;
(iii)重合可能な無機が主であるマトリックス中に含有された無機粒子を含む無機が主であるハードコート;ならびに
(iv)ポリエチレンイミン(PEI)、ポリエステル、およびポリビニルアルコール(PVOH)から選択される架橋可能な有機ポリマーと、架橋剤とを含む組成物から選択される方法をさらに提供する。
(i)1つまたは複数のジオール;
(ii)1つまたは複数の芳香族ジカルボン酸;および
(iii)任意選択で、nが2から8である一般式CnH2n(COOH)2の1つまたは複数の脂肪族ジカルボン酸から誘導されるポリエステルまたはコポリエステルの層を含み、芳香族ジカルボン酸が、(コ)ポリエステル中のジカルボン酸成分の全量に対して約80から約100モル%の量において(コ)ポリエステル中に存在する二軸配向ポリマー性フィルムである。コポリエステルは、ランダム、交互、またはブロックコポリエステルであってよい。
(a)約10から約70重量%(好ましくは、約20から60重量%)のシリカと、約90から約30重量%の、一般式RSi(OH)3の部分的に重合した有機シラノールとを含む約5から約50重量%の固体であって、式中、Rは、メチル、ならびにビニル、フェニル、γ−グリシドキシプロピルおよびγ−メタクリルオキシプロピルからなる群から選択される最高約40%の基から選択される固体と、
(b)約10から約90重量%の水と、約90から約10重量%の低級脂肪族アルコールとを含む約95から約50重量%の溶媒と
を含み、特に、約3.0から約8.0、好ましくは、約3.0から約6.5、好ましくは、6.2未満、好ましくは、約6.0以下、好ましくは、少なくとも3.5、好ましくは、少なくとも4.0のpHを有するコーティング組成物から誘導される。
(i)(a)35から40モル%のアルキルアクリレート、(b)35から40%のアルキルメタクリレート、(c)10から15モル%の、イタコン酸などの遊離カルボキシル基を含有するコモノマー、ならびに(d)15から20モル%の、p−スチレンスルホン酸などの芳香族スルホン酸および/またはその塩のコポリマーであって、その例が、その開示が参照により本明細書に組み込まれている特許文献15で開示されている、37.5/37.5/10/15モル%の比でアクリル酸エチルアクリレート/メチルメタクリレート/イタコン酸/p−スチレンスルホン酸および/またはその塩を含むコポリマーであるコポリマーと;
(ii)その例が、その開示が参照により本明細書に組み込まれている特許文献16で開示されている、約35から60モル%のエチルアクリレート、約30から55モル%のメチルメタクリレート、および約2から20モル%のメタクリルアミドを含むポリマーであるアクリルおよび/またはメタクリルポリマー性樹脂とを含む。
以下の手法を使用して、本明細書で記載のプロセスの結果として変化するフィルム特性の特徴を明らかにした。
α=ΔL/(L×(T2−T1))
から誘導したが、式中、ΔLは、温度範囲(T2−T1)にわたる供試体の長さ変化の測定値であり、Lは23℃での供試体の元の長さである。CLTE値は、最高で温度Tgまで信頼性があると見なされる。
IVを、以下の手順を使用して溶融粘度測定法によって測定した。既知の温度および圧力での較正金型からの予備乾燥押出物の流動速度を、コンピュータに連結したトランスデューサーによって測定する。コンピュータプログラムが、実験的に求められた回帰式から溶融粘度値(log10粘度)および等価IVを計算する。コンピュータによって、時間(分)に対するIVのプロットを作成し、減衰速度を計算する。グラフをゼロ時間に外挿すると最初のIVおよび等価の溶融粘度が得られる。金型オリフィスの直径は、0.020インチであり、溶融温度は、最高0.80までのIVに対して284℃、およびIV>0.80に対して295℃である。
波長604nmの光源を使用するWyko NT3300表面観測記録装置を使用して、当技術分野でよく知られた慣用の非接触、白色光、相シフト干渉測定技法を使用して、表面平滑度を測定する。非特許文献7(その開示は参照により本明細書に組み込まれている)を参照して、該技法を使用して取得可能な特性を明らかにするためのデータとして以下が挙げられる:
平均パラメータ−平均粗さ(Ra):平均表面から測定され、評価区域内にある高さ変動測定値の絶対値の幾何平均。
平均パラメータ−二乗平均平方根粗さ(Rq):平均表面から測定され、評価区域内にある高さ変動測定値の二乗平均平方根の平均値。
極値パラメータ−プロファイルピーク高の最大値(Rp):平均表面から測定された評価区域内の最高ピークの高さ。
平均極値パラメータ−プロファイルピーク高の最大値の平均(Rpm):評価区域内の10個の最高ピークの幾何平均値。
極大ピーク高分布:200nmを超える高さのRp値の数量分布。
表面積指数:表面の相対平面度の目安
PENを含むポリマー組成物を押し出し、熱回転研磨ドラム上に流延した。次いで、フィルムを前方引張りユニットに供給し、そこで一連の温度制御ローラ上で押出方向にその元の寸法の約3.1倍まで延伸させた。引張り温度は約130℃であった。次いで、フィルムを、温度135℃の幅だしオーブン内を通過させ、そこで、フィルムを側面方向にその元の寸法の約3.4倍まで延伸させた。次いで、二軸延伸フィルムを、従来の手段によって最高235℃の温度で熱硬化させた後冷却し、リール上に巻き取った。全厚さは、125μmであった。次いで、熱硬化二軸延伸フィルムを、巻き戻し、次いで、最高温度が190℃である追加の組のオーブン内をフィルムを通過させることによって「ロールからロール」プロセスでさらに熱安定化させた。フィルムの支持を端部で外し、小さいラインテンション下でオーブンから輸送し、緩和させ、さらに安定化させた。
比較例1の手順を繰り返し、そのプロセスによって得られた1枚のフィルムシートを、空気循環式オーブンでアニーリングすることによってさらに処理した。光学特性(ヘイズおよびTLT)と一緒に、条件を表1に要約する。
押出方向(MD)に適用された引張り比を3.3まで増加させ、熱硬化段階で、ウェブの横断寸法を4%低減したことを除いては、比較例1の手順を繰り返した。製造中また、フィルムの両方の表面をプライマーコーティングで処理することによって続いてのより厚いコーティングに対する接着性を向上させた。次いで、二軸延伸し、熱硬化され、表面プライマー処理され、オフラインで安定化されたフィルムを巻き戻し、硬化して硬い、平滑な仕上げ面になるように設計された材料を用いてコートすることによってさらに両方の面を改変し、再度、加熱、冷却し、再度巻き取った。コーティングは、前記され、特許文献13で開示された無機ハードコートの種類であった。これを調製した後に、以下のステップを適用した:
(i)メチルトリメトキシシラン(OSi Specialitiesから入手)517cm3を、室温で脱塩水(demineralized water)1034cm3に加え、24時間攪拌した。
(ii)3−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン(Aldrich Chemical Companyから入手)54cm3を、室温で脱塩水108cm3に加え、24時間攪拌した。
(iii)10%酢酸水溶液(Aldrich Chemical Company)53cm3を、Ludox LSコロイダルシリカ(12nm)700cm3に加えた。これに対して、加水分解された3−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン/水混合物162cm3および加水分解されたメチルトリメトキシシラン/水混合物1551cm3を加えた。この混合物を、コーティングに供する前に12時間攪拌した。組成物の最終pHは、6.05であった。
対照例1のコートPENフィルムのアニーリング
対照例1のフィルムの1枚のシートを、空気循環式オーブンでアニーリングすることによってさらに処理した。対応する光学特性(ヘイズおよびTLT値)と一緒に条件を表2に要約した。
(i)図1のグラフで示されるように、1.4%の元の平均ヘイズ値(すなわち、t=0時間)を示し、それが48.8%まで増加(47.4%の増加)した非コートPENフィルム;および
(ii)図2のグラフで示されるように、0.91%の元の平均ヘイズ値を示し、それが41.4%まで増加(40.5%の増加)した非コートPETフィルムと比較することができる。フィルム幅を横断して測定された3つの値の平均をとることによってヘイズ平均値を計算した。
溶媒メチルエチルケトン(2−ブタノン)中にモノマー性およびポリマー性アクリレート(メチルメタクリレートおよびエチルアクリレートを含めて)の混合物と、光開始剤(Irgacure(商標)2959;Ciba)とを含む有機コーティング組成物を、粘度約1.22cP(センチポイズ)、固体26.5重量%(これらの固体の約1%は光開始剤である)で調製した。コーティングを80℃で乾燥し、次いで、UV照射によって硬化させた。最長30時間のアニーリングの後のコートフィルムのヘイズ測定値を、図3および4のグラフに示す。PENおよびPETフィルムの元のヘイズ平均値は、それぞれ、0.74%および0.48%であった。
MEK溶媒中にアクリレートモノマーと、シリカ粒子とを含むハイブリッド有機/無機コーティング組成物を、固体10%および粘度約1.7cPで調製した。コーティングを施用し、次いで、UV照射によって直ちに硬化させた。最長30時間のアニーリングの後のコートフィルムのヘイズ測定値を、図5および6のグラフに示す。PENおよびPETフィルムの元のヘイズ平均値は、それぞれ、0.88%および0.53%であった。
対照例1のコーティング組成物を上記のPET基板上にコートした。最長30時間のアニーリングの後のコートフィルムのヘイズ測定値を、図7のグラフに示す。フィルムの元のヘイズ平均値は、0.50%であった。
PEI固体約5重量%で、水中にポリエチレンイミン(Sigma Aldrichコード 181978−8;平均分子量Mw約750,000)と、架橋剤(Cymel(商標)385)とを含むコーティングを基板上にコートし、180℃で熱硬化させた。最長30時間のアニーリングの後のコートフィルムのヘイズ測定値を、以下の表3および表4に示す。
コーティング組成物の固体の約41重量%の濃度で存在するシリカ粒子と組み合わせたエポキシ樹脂を含む熱硬化性コーティング組成物は、アルコール溶液(イソプロパノール、n−ブタノール、エタノール、およびシクロヘキサノンの混合溶媒系)中で全固体として約10重量%を占める。組成物を室温で6時間攪拌し、コートし、次いで180℃で熱硬化させた。最長30時間のアニーリングの後のコートフィルムのヘイズ測定値を、図8および9のグラフに示す。PENおよびPETフィルムの元のヘイズ平均値は、それぞれ、0.65%および0.45%であった。
水性溶媒中にポリエステル(TPE 62C;Takemoto Oil and Fat Company、日本)と、架橋剤(Cymel(商標)385;Cytec)とを含む熱硬化性コーティング(全固体8%、その86%はポリエステルである)を、PEN基板上にコートし、180℃で熱硬化させた。最長30時間のアニーリングの後のコートフィルムのヘイズ測定値を、以下の表5に示す。
水性溶媒中に、コーティング組成物の24重量%のPVOH(Airvol(商標)24−203;Air Products)と、コーティング組成物の10重量%の界面活性剤(Caflon(商標)NP 10;Uniqema)と、各種の量の(組成物中に存在するPVOHの09、17、24、および29重量%)架橋剤(Cymel(商標)350;American Cyanamid)とを含むコーティング組成物をPEN基板上にコートし、180℃で熱硬化させた。最長30時間のアニーリングの後のコートフィルムのヘイズ測定値を、図10のグラフに示す。コートPENフィルムの元のヘイズ平均値は、0.73%(架橋剤なし)、0.74%(架橋剤9%)、0.76%(架橋剤17%)、0.59%(架橋剤24%)、および0.8%(架橋剤29%)であった。
Claims (33)
- 二軸配向ポリエステルフィルムのガラス転移温度(Tg(℃))より上で前記フィルムをアニーリングする際に前記フィルム中にヘイズが形成されるのを防止または最小化することを目的とする、
(i)低分子量反応性希釈剤と、不飽和オリゴマーと、溶媒と、光開始剤とを含む有機コーティング;
(ii)低分子量反応性成分および/または不飽和オリゴマー成分と、溶媒と、無機粒子とを含み、任意選択で光開始剤をさらに含む有機/無機ハイブリッドコーティング;
(iii)重合可能な無機が主であるマトリックス中に含有された無機粒子を含む無機が主であるハードコート;ならびに
(iv)ポリエチレンイミン(PEI)、ポリエステル、およびポリビニルアルコール(PVOH)から選択される架橋可能な有機ポリマーと、架橋剤とを含む組成物
から選択されることを特徴とするコーティング組成物の使用。 - 二軸配向ポリエステルフィルムのガラス転移温度より上で前記フィルムをアニーリングする際に、前記フィルム中にヘイズが形成されるのを防止または最小化する方法であって、
(a)ガラス転移温度(Tg(℃))を有する二軸配向ポリエステルフィルムを選択するステップと;
(b)前記二軸配向フィルムの一方または両方の表面上にコーティングを配置するステップと;
(c)そのガラス転移温度を超える温度で前記コート二軸配向ポリエステルフィルムをアニーリングするステップと
を含み、前記コーティング組成物が、
(i)低分子量反応性希釈剤と、不飽和オリゴマーと、溶媒と、光開始剤とを含む有機コーティング;
(ii)低分子量反応性成分および/または不飽和オリゴマー成分と、溶媒と、無機粒子とを含み、任意選択で光開始剤をさらに含む有機/無機ハイブリッドコーティング;
(iii)重合可能な無機が主であるマトリックス中に含有された無機粒子を含む無機が主であるハードコート;ならびに
(iv)ポリエチレンイミン(PEI)、ポリエステル、およびポリビニルアルコール(PVOH)から選択される架橋可能な有機ポリマーと、架橋剤とを含む組成物
から選択されることを特徴とする方法。 - 前記アニーリングは、Tgを超える温度Ta(℃)(Tg<Ta≦Tg+100(℃))で行われることを特徴とする請求項1または2に記載の方法または使用。
- 前記アニーリングは、熱平衡に達した後、時間t(1時間≦t≦72時間)にわたって行われ、次いでフィルムが次いで冷却されることを特徴とする前記請求項のいずれかに記載の方法。
- 1時間≦t≦48時間であることを特徴とする請求項4に記載の方法または使用。
- 1時間≦t≦24時間であることを特徴とする請求項4に記載の方法または使用。
- コーティングは、
(i)モノマー性アクリレートから選択される低分子量反応性希釈剤と;アクリレート、ウレタンアクリレート、ポリエーテルアクリレート、エポキシアクリレート、およびポリエステルアクリレートから選択される不飽和オリゴマーと;溶媒と;光開始剤とを含む有機コーティングと;
(ii)モノマー性アクリレートから選択される低分子量反応性成分ならびに/またはアクリレート、ウレタンアクリレート、ポリエーテルアクリレート、エポキシアクリレート、およびポリエステルアクリレートから選択される不飽和オリゴマー成分と;溶媒と;シリカおよび金属酸化物から選択される無機粒子とを含み、任意選択で光開始剤をさらに含む有機/無機ハイブリッドコーティングと;
(iii)ポリシロキサンから選択される重合可能な無機が主であるマトリックス中に含有された無機粒子を含む無機が主であるハードコートと
から選択される組成物から誘導されることを特徴とする請求項1から6のいずれかに記載の方法または使用。 - コーティングは、
(i)モノマー性アクリレートから選択される低分子量反応性希釈剤と;ウレタンアクリレート、ポリエーテルアクリレート、エポキシアクリレート、およびポリエステルアクリレートから選択される不飽和オリゴマーと;溶媒と;光開始剤とを含む有機コーティングと;
(ii)モノマー性アクリレートから選択される低分子量反応性成分ならびに/またはウレタンアクリレート、ポリエーテルアクリレート、エポキシアクリレート、およびポリエステルアクリレートから選択される不飽和オリゴマー成分と;溶媒と;シリカおよび金属酸化物から選択される無機粒子とを含み、任意選択で光開始剤をさらに含む有機/無機ハイブリッドコーティングと;
(iii)ポリシロキサンから選択される重合可能な無機が主であるマトリックス中に含有された無機粒子を含む無機が主であるハードコートと
から選択される組成物から誘導されることを特徴とする請求項1から6のいずれかに記載の方法または使用。 - コーティングは、モノマー性およびオリゴマーアクリレートと、光開始剤とを含むUV硬化性組成物から誘導されることを特徴とする請求項1から6のいずれかに記載の方法または使用。
- コーティングは、モノマー性アクリレートと、シリカ粒子と、光開始剤とを含むUV硬化性組成物から誘導されることを特徴とする請求項1から6のいずれかに記載の方法または使用。
- コーティングは、
(a)約10から約70重量%のシリカと、約90から約30重量%の、一般式RSi(OH)3の部分的に重合した有機シラノールとを含む約5から約50重量%の固体であって、式中、Rは、メチル、ならびにビニル、フェニル、γ−グリシドキシプロピルおよびγ−メタクリルオキシプロピルからなる群から選択される最高約40%の基から選択される固体と、
(b)約10から約90重量%の水と、約90から約10重量%の低級脂肪族アルコールとを含む約95から約50重量%の溶媒と
を含む組成物から誘導され、前記コーティング組成物が、約3.0から約8.0のpHを有することを特徴とする請求項1から6のいずれかに記載の方法または使用。 - コーティングは、エポキシ樹脂と、シリカ粒子とを含む熱硬化性組成物から誘導されることを特徴とする請求項1から6のいずれかに記載の方法または使用。
- コーティングは、ポリエチレンイミン(PEI)、ポリエステル、およびポリビニルアルコール(PVOH)から選択される架橋可能な有機ポリマーを含み、架橋剤をさらに含む組成物から誘導されることを特徴とする請求項1から6のいずれかに記載の方法または使用。
- 前記コーティング層は、1から20ミクロンの乾燥厚さを有することを特徴とする前記請求項のいずれかに記載の方法または使用。
- アニーリングされたコートフィルムは、10%未満のヘイズ値を示すことを特徴とする前記請求項のいずれかに記載の方法または使用。
- Tgを超える温度Ta(℃)(Tg<Ta≦Tg+100(℃))で、熱平衡に達した後、時間t(1時間≦t≦72時間)にわたってアニーリングした後、コートフィルムは、アニーリング前のコートフィルムのヘイズ値に対して10%以下の増加であるヘイズ値を示すことを特徴とする前記請求項のいずれかに記載の方法または使用。
- ポリエステル基板の一方または両方の表面上の1つまたは複数のコーティングを支持する前記基板を含む二軸配向複合フィルムであって、前記コーティング組成物が、
(i)低分子量反応性希釈剤と、不飽和オリゴマーと、溶媒と、光開始剤とを含む有機コーティング;
(ii)低分子量反応性成分および/または不飽和オリゴマー成分と、溶媒と、無機粒子とを含み、任意選択で光開始剤をさらに含む有機/無機ハイブリッドコーティング;ならびに
(iii)ポリエチレンイミン(PEI)、ポリエステル、およびポリビニルアルコール(PVOH)から選択される架橋可能な有機ポリマーと、架橋剤とを含む組成物から選択されることを特徴とする二軸配向複合フィルム。 - コーティングは、
(i)モノマー性アクリレートから選択される低分子量反応性希釈剤と;アクリレート、ウレタンアクリレート、ポリエーテルアクリレート、エポキシアクリレート、およびポリエステルアクリレートから選択される不飽和オリゴマーと;溶媒と;光開始剤とを含む有機コーティングと;
(ii)モノマー性アクリレートから選択される低分子量反応性成分ならびに/またはアクリレート、ウレタンアクリレート、ポリエーテルアクリレート、エポキシアクリレート、およびポリエステルアクリレートから選択される不飽和オリゴマー成分と;溶媒と;シリカおよび金属酸化物から選択される無機粒子とを含み、任意選択で光開始剤をさらに含む有機/無機ハイブリッドコーティングと
から選択される組成物から誘導されることを特徴とする請求項17に記載のフィルム。 - コーティングは、
(i)モノマー性アクリレートから選択される低分子量反応性希釈剤と;ウレタンアクリレート、ポリエーテルアクリレート、エポキシアクリレート、およびポリエステルアクリレートから選択される不飽和オリゴマーと;溶媒と;光開始剤とを含む有機コーティングと;
(ii)モノマー性アクリレートから選択される低分子量反応性成分ならびに/またはウレタンアクリレート、ポリエーテルアクリレート、エポキシアクリレート、およびポリエステルアクリレートから選択される不飽和オリゴマー成分と;溶媒と;シリカおよび金属酸化物から選択される無機粒子とを含み、任意選択で光開始剤をさらに含む有機/無機ハイブリッドコーティングと
から選択される組成物から誘導されることを特徴とする請求項17に記載のフィルム。 - コーティングは、モノマー性およびオリゴマーアクリレートと、光開始剤とを含むUV硬化性組成物から誘導されることを特徴とする請求項17に記載のフィルム。
- コーティングは、モノマー性アクリレートと、シリカ粒子と、光開始剤とを含むUV硬化性組成物から誘導されることを特徴とする請求項17に記載のフィルム。
- コーティングは、エポキシ樹脂と、シリカ粒子とを含む熱硬化性組成物から誘導されることを特徴とする請求項17に記載のフィルム。
- コーティングは、ポリエチレンイミン(PEI)、ポリエステル、およびポリビニルアルコール(PVOH)から選択される架橋可能な有機ポリマーを含み、架橋剤をさらに含む組成物から誘導されることを特徴とする請求項17に記載のフィルム。
- 前記コーティング層は、1から20ミクロンの乾燥厚さを有することを特徴とする請求項17から23のいずれかに記載のフィルム。
- 前記ポリエステルは、ポリ(エチレンナフタレート)またはポリ(エチレンテレフタレート)であることを特徴とする前記請求項のいずれかに記載の方法、使用、またはフィルム。
- 前記ポリエステルは、ポリ(エチレンナフタレート)であることを特徴とする前記請求項のいずれかに記載の方法、使用、またはフィルム。
- 前記ポリエステルは、2,6−ナフタレンジカルボン酸から誘導されることを特徴とする請求項26に記載の方法、使用、またはフィルム。
- ポリ(エチレンナフタレート)は、0.5〜1.5の固有粘度を有することを特徴とする請求項26または27に記載の方法、使用、またはフィルム。
- 前記二軸配向ポリエステルフィルムは、熱安定化熱硬化二軸配向フィルムであることを特徴とする請求項1から16のいずれかに記載の方法または使用。
- 前記ポリエステル基板は、熱安定化熱硬化二軸配向フィルムであることを特徴とする請求項17から28のいずれかに記載の複合フィルム。
- 前記熱安定化熱硬化二軸配向フィルムは、
(i)30分、230℃での1%未満の収縮;
(ii)8℃から200℃までフィルムを加熱し、次いで8℃まで冷却する前後で、25℃で測定した場合、0.75%未満の残留寸法変化ΔLT;および/または
(iii)−40℃から+100℃の温度範囲内で40×10−6/℃未満の線形熱膨張係数(CLTE)
の1つまたは複数を示すことを特徴とする請求項29に記載の方法または使用、あるいは請求項30に記載の複合フィルム。 - フィルムは、Tgを超える温度Ta(℃)(Tg<Ta≦Tg+100(℃))で、熱平衡に達した後、時間t(1時間≦t≦72時間)にわたってアニーリングした後、10%未満のヘイズ値を示すことを特徴とする請求項17から28、30または31のいずれかに記載の複合フィルム。
- Tgを超える温度Ta(℃)(Tg<Ta≦Tg+100(℃))で、熱平衡に達した後、時間t(1時間≦t≦72時間)にわたってアニーリングした後、コートフィルムは、アニーリング前のコートフィルムの元のヘイズ値に対して10%以下の増加であるヘイズ値を示すことを特徴とする請求項17から28、30、31または32のいずれかに記載の複合フィルム。
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