JP2006256202A - プリフォーム用基材およびその製造方法 - Google Patents

Abstract

【課題】取り扱い性が良好で、３次元形状にも優れた賦形性を有するプリフォーム用基材を提供することを目的とする。
【解決手段】
本発明のプリフォーム用基材は、強化繊維が配列したシートを複数枚厚み方向に配置し、シート間を接合したプリフォーム用基材であって、各シート間の剥離強さが厚み方向に変化することを特徴とするプリフォーム用基材に関するものである。
【選択図】 図１

Description

本発明は強化繊維プラスチックを樹脂注入成形法、特にレジントランスファーモールディング法（以下、ＲＴＭ法という）により製造する際の中間基材であるプリフォームを作製するためのプリフォーム用基材およびその製造方法に関する。

従来から、炭素繊維などを強化繊維とした複合材料は、優れた力学特性、軽量特性を満たすことから主に航空、宇宙、スポーツ用途に用いられてきた。これらの代表的な製造方法として、ＲＴＭ法などの樹脂注入成形法が挙げられ複雑な形状を有する大型の部材を短時間で成形することができる。
かかるＲＴＭ成形法では、強化繊維からなるプリフォームを成形型の中に配置して、液状のマトリックス樹脂を注入することにより強化繊維中にマトリックス樹脂を含浸させ、その後、加熱硬化して強化繊維プラスチックを得ることができる。
ＲＴＭ法などの樹脂注入成形法に適用するプリフォームは従来、平面上の強化繊維が配列したシートを一枚一枚厚み方向に配置したシート積層体を最終製品形状に準ずる形をした賦形型の上に搬送、配置して作成していた。しかしながら該シート積層体を用いてプリフォームを作成する場合、該シート積層体のシート間は接合されていないことから、型への沿い性という点では優れるものの、賦形型への搬送中に該シートの配向角がずれたり、型に配置しているときにシートがすべり落ちたりするなど、作業性が悪いこと、信頼性の高い強化繊維プラスチックが得にくいことに問題があった。
そこで予め何らかの手段でシート積層体のシート間を接合したプリフォーム用基材を製造することが考えられる。先行する特許文献に現れる技術として、シート間がステッチ糸により接合されたプリフォーム用基材が提案されている（特許文献１）。該プリフォーム用基材はシート間がステッチ糸で接合一体化されていることから、搬送性、取り扱い性などの作業性に優れる。しかしながら、該プリフォーム用基材を賦形型に沿わせて変形、固定させる場合、緩やかな形状には適用可能であるが、例えば、直角に曲げる部分に沿わせる場合、ステッチ糸の締め付けが規制となり、曲げ部分で内側と外側の周長の差が生じ、内側のシートに皺が発生し、強化繊維プラスチックにした時に本来の強度を発現できないという問題があった。

上記以外のプリフォーム用基材として、熱可塑性樹脂を含む樹脂材料によりシート間が接合されたプリフォーム用基材が提案されている（特許文献２）。該プリフォーム用基材は、各シート間の厚み方向の剥離強さがある値以上であることから３次元形状の型に配置してもシートが滑り落ちたりすることがなく、またシート間に樹脂材料を配置していることから衝撃付与後の圧縮強度などの力学特性に優れるなど、信頼性の高い強化繊維プラスチックを得ることができる。しかしながら、該プリフォーム用基材を曲率半径の小さい部分に沿わせる場合、シート間の滑りが円滑に起こらないために、皺が発生するなどの問題があった。

また、ニードルパンチにより強化繊維を起毛処理して、シート同士がブリッジングされたものが提案されている（特許文献３）。該プリフォーム用基材においても、曲率半径の小さい部分に沿わせる場合、同様に皺が発生するなどの問題があった。

一方、シート間の滑りが円滑に起こるプリフォーム用基材として、端部のみが熱可塑性樹脂で接合されたプリフォーム用基材が提案されている（特許文献４）。該プリフォーム用基材を３次元形状に賦形した場合、端部の接合部を基点として各シートが滑動するため、皺のないプリフォームを作製することができる。しかしながら、該プリフォーム用基材は端部以外は接合されておらず、型に搬送している際や賦形しているときにシートがめくれたり、配向角がずれるなどの問題があり、３次元形状のプリフォームを正確かつ効率よく作製するという点で不十分なものであった。
特開２００４−１６０９２７号公報 特開２００４−１１４５８６号公報 特開２００４−６００５８号公報 特開平５−１８５５３９号公報

本発明の目的は、かかる問題点を解決し、取り扱い性に優れ、３次元形状にも皺無く賦形できるとともに、優れた力学特性を有する強化繊維プラスチックが得られるプリフォーム用基材を提供することにある。

発明者は、上記問題点を解決するために鋭意検討を行い、プリフォーム用基材を曲面形状に賦形する際に生じる皺とシート間の剥離強さに密接な関係があることを見いだすとともに、以下の構成を有することにより、取り扱い性が良好で３次元形状にも優れた賦形性を有し、また成形したときに優れた力学特性を有するプリフォーム用基材が得られることを見いだすに至った。すなわち
（１）強化繊維が配列したシートを３枚以上厚み方向に配置し、シート間を接合したプリフォーム用基材であって、各シート間の剥離強さが厚み方向に変化することを特徴とするプリフォーム用基材。
（２）強化繊維が配列したシートを４枚以上厚み方向に配置し、シート間を接合したプリフォーム用基材であって、各シート間の剥離強さが、中心部から少なくとも一方の片側表面に向かって増加または減少することを特徴とする前記（１）に記載のプリフォーム用基材。
（３）前記強化繊維が配列したシートの少なくとも片面に接合機能を有する材料が配置されている前記（１）または（２）のいずれかに記載のプリフォーム用基材。
（４）各シートに配置されている接合機能を有する材料の配置量が異なる前記（１）〜（３）のいずれかに記載のプリフォーム用基材。
（５）各シート間の剥離強さが、１０〜７００Ｎ/ｍ^２の範囲である前記（１）〜（４）のいずれかに記載のプリフォーム用基材。
（６）前記強化繊維の少なくとも一部が炭素繊維である前記（１）〜（５）のいずれかに記載のプリフォーム用基材。
（７）前記強化繊維が配列したシートの一枚当たりの目付が１００〜１０００ｇ／ｍ^２である前記（１）〜（６）のいずれかに記載のプリフォーム用基材。
（８）前記接合機能を有する材料が熱可塑性樹脂を含む樹脂材料である前記（１）〜（７）のいずれかに記載のプリフォーム用基材。
（９）前記接合機能を有する材料の配置量が強化繊維に対して０．５〜２０重量％の範囲である前記（３）〜（８）のいずれかに記載のプリフォーム用基材。
（１０）前記（１）〜（９）のいずれかに記載のプリフォーム用基材を型に沿わせて賦形したプリフォーム。
（１１）少なくとも次の工程（Ａ）〜（Ｃ）を順次経て前記（１）〜（９）のいずれかに記載のプリフォーム用基材を製造することを特徴とするプリフォーム用基材の製造方法。
（Ａ）強化繊維が配列したシートの少なくとも片側表面に接合機能を有する材料を配置する接合機能材料配置工程。
（Ｂ）少なくとも前記（Ａ）工程で接合機能を有する材料が配置されたシートを複数枚厚み方向に配置する配置工程。
（Ｃ）接合機能を有する材料を媒体として、シート同士を厚み方向に少なくとも部分的に接合する接合工程。
（１２）前記工程（Ａ）において、接合機能を有する材料を強化繊維が配列したシートに加熱して付着させる前記（１１）に記載のプリフォーム用基材の製造方法。
（１３）前記工程（Ｂ）において、接合機能を有する材料の配置量が異なるシートを厚み方向に配置する、前記（１１）または（１２）のいずれかに記載のプリフォーム用基材の製造方法。
（１４）前記工程（Ｃ）において、加熱・加圧することにより強化繊維が配列したシート同士を厚み方向に接合する、前記（１１）〜（１３）のいずれかに記載のプリフォーム用基材の製造方法。

本発明のプリフォーム用基材は、取り扱い性が良好で、３次元形状にも優れた賦形性を有し、かつ、本発明のプリフォーム用基材を用いた成形品は優れた力学特性を有する。

以下、本発明について、望ましい実施の形態とともに具体的に説明する。図１は本発明のプリフォーム用基材の一例を概略的に示す斜視図であり、図２は図１のプリフォーム用基材のＡ−Ａ矢視の断面図である。

図１において本発明のプリフォーム用基材１は強化繊維が配列したシート２が少なくとも３枚以上厚み方向に配置されており、各シート間は接合機能を有する材料３などで接合されている。該接合はピッチＰの間隔で行われており、また窪み４は接合時に押圧されて形成されたものである。

該プリフォーム用基材を手または治具、あるいはフィルムやシートを用いて三次元形状に賦形する場合、各シート間の剥離強さは厚み方向に変化することが必要である。

この理由を以下に示す。プリフォーム用基材１を３次元形状に賦形する場合、特に曲率半径の小さな曲げ部分では内側と外側の周長の差が大きくなるため、該曲げ部分ではシート間が、すべりを起こさなければ、内側部分で皺が発生する。この時、プリフォーム用基材１のシート間に内側と外側の周長の差に対応するすべりが生じれば皺の発生が防止できるが、各シート間のすべり易さが一定である場合、より長い距離をすべる必要のある外側の各シート間ほどすべり難くなる。そのため、すべり易さが厚み方向に変化したプリフォーム用基材を適用することにより、より長い距離をすべる必要のある部分にはシート間がすべり易い側を設定することで、皺を発生させずに適用可能な賦形形状の幅が広くなり、用途・応用範囲が広くなる。ここでは賦形の際に直接的に働くのはシート間のすべり易さであるが、すべり易さはシート間の剥離強度と良い相関関係があるため、より評価し易い各シート間の剥離強さで表すこととした。

各シート間の剥離強さの厚み方向の変化は、搬送中や型にセットしたときにシートが剥がれたりせず、また賦形時に曲げ部分に皺なく沿うようなすべりが発生するのであれば特に限定されるものではないが、強化繊維が配列したシートを４枚以上厚み方向に配置したプリフォーム用基材では、中心部から少なくともプリフォーム用基材の片側表面に向かって増加または減少するのが好ましい。具体例として以下の３つが挙げられる。
（１）剥離強さの変化を片側表面から厚み方向に減少または増加するようにすれば、剥離強さの強い側を内側にして図４の（a）のような賦形型９を用いてＣ型形状に賦形した場合、シート間の剥離強さが外側に向かって弱くなるため、外側のシート間の滑りが効率よく起こり、その結果皺のないプリフォームを得ることができる。ここでいう剥離強さの減少および増加の比率Ｒａは、曲げ部分で皺を防止するようなすべりが発生するのであれば特に限定されるものではないが、周長の差が大きくなるほどシート間のすべりも量も大きくする必要があることから、以下の関係式を満たすことが好ましい。

上記例では剥離強さの強い側を内側にして賦形したが、皺が発生しないのであれば
これに限定されず、賦形の仕方や作業性に応じて、剥離強さの強い側を外側にしても良い。
（２）剥離強さの変化を両側表面からから中心部に向かって増加するようにすれば、両側とも曲げの内側になったり外側になったりする図４の（ｂ）のようなZ型形状に好適であり、皺を防止するシート間のすべりを円滑に発生させることができる。
（３）剥離強さの変化を両側表面から中心部に向かって減少するようにすれば、外力を受けやすい両側表面のシートの剥離を予防することができ、取り扱い性に優れるプリフォーム用基材が得られる。

また各シート間の剥離強さは１０〜７００Ｎ／ｍ^２の範囲であることが好ましく、１５〜４５０Ｎ／ｍ^２の範囲であることがより好ましく、さらに好ましくは２０〜２００Ｎ/ｍ^２である。剥離強さが１０Ｎ／ｍ^２以上であると、取り扱い時にシート間の剥離が生じないこと、搬送中に繊維配向のずれが生じないことから、取り扱い性に優れ、所望の力学特性を有する成形品を得ることができる。また剥離強さが７００Ｎ／ｍ^２以下であると、皺を防止するすべりが発生し易く好都合である。

ここでいう剥離強さとは、シート間を剥がすのに要する応力をいう。以下に具体的に厚み方向の剥離強さの変化を測定する方法の一例を示す。先ずプリフォーム用基材１から１５０ｍｍ角の大きさを切り出し、適宜シート間を剥がし、約３分割（シート枚数に応じて分割数を増やす）にする。配置枚数が６plyならば、２−３シート間と４−５シート間を剥がし（シート間を剥がすときは曲げやねじりを極力発生させないように、ゆっくりと剥がす）、試験片を３水準（水準１:１−２シート、水準２（中心部）：３−４シート、水準３：５−６シート：Ｎ数５個）作成する。次に該試験片の両面に十分な剛性を有する鉄鋼板など（試験片とほぼ同形状１５０ｍｍ角）を全面にわたって接着させ試験体（重り取り付け用の機構が備わっている）を作成する。なお、試験片と上下面の板は、試験中にシート間より先に剥がれないようにしっかりと接着されており、また試験片と上面の板の重心位置は試験片にねじりモーメントが加わらないように、ほぼ一直線になるように配置する。
次に試験体の片側を十分な荷重を支持可能な構造体（引っ張り試験機用の治具など）にセットし、もう片側に重りをゆっくりと取り付け、シート間が剥がれたときの重さを読みとる。試験結果はシート間が剥離した時の重さ（ｋｇ）を剥離荷重とし、これを用いて以下の算出式から剥離強さを求め、各種水準の剥離強さの大小を比較・評価する。

本発明に使用する強化繊維が配列したシート２の強化繊維としては、マルチフィラメントであり、特にその種類に制限はないが、例えば、ガラス繊維、アルミナ繊維、炭化ケイ素繊維、金属繊維、有機（ポリアラミド、ＰＢＯ、液晶ポリマー繊維、ＰＶＡ、ＰＥポリフェニレンサルファイド繊維など）繊維または炭素繊維などが好ましく使用できる。これらの中でも、とくに炭素繊維は比強度および比弾性率に優れ、耐吸水性に優れるので、航空機や自動車などの構造材の強化繊維として好ましく用いられる。中でも、高靱性炭素繊維であると、成形される強化繊維プラスチックの衝撃吸収エネルギーが大きくなるので、各種産業用途はもとより航空機１次構造材としても適用が可能となる。

強化繊維が配列したシート２の形態としては、織物（一方向、多軸）、編物が挙げられる。中でも高い力学特性の成形品が得られることから一方向または２〜４軸の織物が好ましい。ここでいう一方向織物とは例えば図３に概略斜視図を示すように、応力が集中するような屈曲を有しない強化繊維６を一方向にお互いに並行にシート上に配列し、このシート面の両側に強化繊維を一方向に互いに並行にシート状に配列し、このシート面の両側に強化繊維と交差する、細い横糸７が位置し、これら横糸７と、強化繊維と並行する縦糸方向補助糸８とが織組織をなして強化繊維を一体に保持してなる、いわゆる一方向ノンクリンプ織物のことをいう。また多軸の織物としては、２軸の平織りを使用すると意匠面の要望が強い自動車用途を始め、各種産業用途に使用することできることから好ましい。

プリフォーム用基材を構成するシート２の目付は、取り扱い性が良く、シートを製造するコストが安くできることから、１００〜１０００ｇ／ｍ^２未満であることが好ましい。また該プリフォーム用基材で作成した成形品の所望の力学特性が得られる範囲ならば、適宜目付の異なるシートを組み合わせた構成にしても良い。

また、シート２を接合する手段として、レーザーによる溶着接合、超音波による溶着接合、熱プレスによる溶着接合などが挙げられるが、なかでも加熱、加圧をしてシート間を接合する熱プレスによる接合方法が、作成した成形品が高い力学特性を発現できるので好ましく用いられる。接合ピッチＰの間隔は、設備が簡略化できること、所望の剥離強さが得やすいことから５〜３００ｍｍが好ましく、より好ましくは１５〜１００ｍｍである。

接合機能を有する材料の形態としては、例えば粒子状、繊維状、フィルム状のものが挙げられる。中でも、プリフォームにおける強化繊維体積率を高くすることができる点から粒子の形態が好ましい。該粒子は、平均直径（楕円形の場合は平均短径）が小さければ、小さいほど均一にシート２の表面に分散させることが可能となるため、１ｍｍ以下が好ましく、２５０μｍ以下であればより好ましく、５０μｍ以下がさらに好ましい。シート２の表面に配置した粒子の径が大きいほど表面の凹凸が大きくなり、強化繊維が屈曲する可能性があるので、強化繊維が配列したシート２表面における粒子の平均厚さは、５〜２５０μｍの範囲であることが好ましい。

接合機能を有する材料３の配置量は、前記したような力学特性の向上効果が得られ、かつマトリックス樹脂の含浸性を阻害しない点からプリフォーム用基材１の強化繊維に対して０．５〜２０重量％の範囲であることが好ましい。また厚み方向に剥離強さの異なるプリフォーム用基材が得やすいことから、各シートに配置する接合機能を有する材料３の配置量を上記範囲で厚み方向に変化させてもよい。なお、該接合機能を有する材料３の配置面は含浸性や成形品の力学特性を阻害しなければ、片面、両面のいずれかに特定するものではない。

接合機能を有する材料３として、シート間を接合できるものならば特に限定されるものではないが、接合機能以外に各種力学特性を向上させることができることから樹脂材料が好ましく使用される。具体的な樹脂材料としては、熱可塑性樹脂、熱硬化性樹脂が挙げられ、これらを単独で使用しても組み合わせて使用しても良い。

熱可塑性樹脂としては、ポリアミド、ポリイミド、ポリアミドイミド、ポリエーテルイミド、ポリスルホン、ポリエーテルスルホン、ポリフェニレンエーテル、ポリエーテルニトリル、ポリエーテルエーテルケトン、及びポリエーテルケトンケトン、これらの変性樹脂、共重合樹脂などを使用するのが好ましく、その中でもポリアミド、ポリエーテルイミド、ポリフェニレンエーテル、ポリエーテルスルホンを使用するのがシート間の強度を増加させることができる点でより好ましい。

熱硬化性樹脂としては、エポキシ樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、ビニルエステル樹脂、フェノール樹脂などが好ましく使用することができる。

また熱可塑性樹脂と熱硬化性樹脂を組み合わせて使用することは、両者の優れた点を両立でき好ましい。例えば、熱可塑性樹脂を熱硬化性樹脂で改質することにより、熱可塑性樹脂の耐溶剤性を熱硬化性樹脂により改善しかつ、熱可塑性樹脂の特有の高い靭性向上効果を得ることが可能となる。このような目的において、熱可塑性樹脂の配合量は耐衝撃性に優れた強化繊維プラスチックが得られる点から３０〜１００重量％であることが好ましい。

本発明のプリフォーム用基材１のシート枚数は３枚以上であるが、シート間の剥離強さを変化させることができるのであればこれに限定されず、多いほど本発明の効果をより一層発揮することができる。またシート２の配置構成は、所望の力学特性と樹脂の含浸性が得られるのであれば特に限定されるものではないが、（４５°／０°／−４５°／９０°）、（４５°／９０°／−４５°／０°）などの４５°ずれや（０°／９０°）、（４５°／−４５°）などの９０°ずれや（０°／０°）、（９０°／９０°）などの同配向の配置構成を少なくとも１種以上含むものが好ましい。中でも方向による力学特性の差が少ない、（４５°／０°／−４５°／９０°）などの４５°ずれの配置構成を含むことが好ましい。なお、ここでいう０°とは連続したプリフォーム用基材の長手方向のことであり、強化繊維が配列したシートが一方向に配列したトウシートや一方向織物においては、強化繊維配列方向のことであり、二軸織物においては、たて糸の配列方向のことである。

本発明のプリフォームは前記プリフォーム用基材を用いて作成したものであり、例えば次のように作製することができる。雄型のプリフォーム型に複数枚のプリフォーム用基材を、基材間に接合機能を有する材料３が位置するようにセットし、この上から雌型の賦形型を載せ、賦形型を接合機能を有する材料のＴｇ以上に加熱し、若干加圧した状態で基材同士を接合させた後、温度を下げて脱型することによって得られる。

次に本発明のプリフォーム用基材の製造方法について図を用いて説明する。図５は本発明の製造方法の実施に用いる製造装置の一態様例を示した概略断面図である。図において、積層体１１は接合機能を有する材料３が配置したシート２を所定枚数配置したものであり、シート間を接合する手段としてツール板１０、圧子１２、圧着用治具１３、プレス機１４から構成される。本発明の製造方法は、例えば、該製造装置を用いて以下に述べる工程を経て行われる。
（Ａ）接合機能材料配置工程
強化繊維が配列したシート２上に少なくとも片面に、樹脂材料などの接合機能を有する材料３を配置する。適宜加熱して、接合機能を有する材料３をシート２に付着させれば、取り扱い性に優れるシートを得ることができる。
（Ｂ）配置工程
ツール板１０上に接合機能を有する材料３が配置されたシート２を所定枚数配置し、積層体１１を作る。剥離強さを厚み方向に変化させるために、所望の力学特性が得られる範囲で接合機能を有する材料３の配置量が異なるシート２を配置することができる。また、該配置工程でシートの間に接合機能を有する材料３を配置しても良く、例えば熱可塑性樹脂から糸状体で構成される網状体を配置すれば、マトリックス樹脂の含浸特性や力学特性を向上させることができる。また、ツール板は熱伝導率が高いこと、剛性が高く変形しにくいことから、鉄やアルミなどの金属性のものが好ましいが、ＦＲＰ性のものでも良い。
（Ｃ）接合工程
前記（Ｂ）工程で作成した積層体のシート２同士を接合機能を有する材料３を媒体として少なくとも部分的に接合する。接合する手段として、レーザーによる溶着、超音波による溶着、ステッチ糸による接合、熱プレスによる溶着などが挙げられるが、なかでも加熱、加圧をしてシート間を接合する熱プレスによる方法が、作成した成形品が高い力学特性を発現できるので好ましく用いられる。以下に、シート間を熱プレスで接合する例を示す。

まず、積層体１１、ツール板１０、圧子１２、圧着用冶具１３、プレス機１４を所定の温度まで加熱する。ここでいう圧着用冶具１３とは各シート間を接合するためのものであり、積層体１１を直接押圧する圧子１２が取り付けられている。またプレス機１４は、圧着用冶具１３に所望の力を掛けられるものであるならば特に限定されず、プレス機１４の代わりに重りなどを用いても良い。

加熱の手段は、所望の温度に加熱できるのであれば、特に限定されるものではないが、オーブンを用いた熱風加熱方式で積層体１１を加熱する方法や圧子１２とツール板１０で挟み込んで直接加熱する方法が、効率の良い加熱手段として挙げられる。加熱温度は、接合機能を有する材料３を媒体としてシート間を接合できる範囲ならば特に限定されないが、効率良くシート間を接合できることから、Ｔｇ（ここでいうＴｇとはシートに配置している接合機能を有する材料３のガラス転移温度）より高い温度であることが好ましい。また積層体１１を温度の異なる熱媒体で上下から加熱し、厚み方向に温度勾配を持たせて、接合機能を有する材料３の軟化具合を調整すれば、効率良く剥離強さが厚み方向に変化するプリフォーム用基材を得ることができる。

次にプレス機１４を用いて圧着用冶具１３で積層体１１を押圧し、各シート間を接合機能を有する材料３で接合する。プレート状のもので積層体１１の全面を押圧しても良いが、ピン状の圧子１２を用いて行えば、設備を簡略化できることからより好ましい。

圧子１２の押圧部の形状はシート２を傷つけないものが好ましく、球状もしくは角を面取りした矩形状のものが好ましい。押圧部の面積は、あまり大きくし過ぎるとシート間の自由度が小さくなり皺を防止するようなシート間のすべりが生じにくくなり、また圧着部の面積を小さくし過ぎると所望の剥離強さを得るために圧子の数を増やす必要があることから、１〜１００ｍｍ^２が好ましく、５〜５０ｍｍ^２であればより好ましい。

圧子１２で押圧する時間は、シート間を接合できる範囲ならば特に限定されないが、厚み方向に剥離強さが変化するプリフォーム用基材１が得やすいことから、１０分以内が好ましく、より好ましくは５分以内であり、さらに好ましくは３分以内である。 また押圧時間を短くして、シート間を接合するための押圧力を多方向に分散させれば、厚み方向に剥離強さが変化するプリフォーム用基材を効率良く作成することができる。

また本プリフォーム用基材１は圧子１２で片面から押圧されているために、押圧側表面に窪み４を有しているのも特徴の一つである。

以下にプリフォームを作成する場合の実施例を図面を参照して説明する。まず、強化繊維が配列したシート２としては、引張り強さが５８００Ｍｐａ、引張弾性率が２９０ＧＰａのフィラメント数が２４０００本の炭素繊維を用いて、炭素繊維重量２００ｇ／ｍ^２のシートを製織した。
（Ａ）接合機能を有する材料を配置する工程では、ポリエーテルスルホンとエポキシ樹脂の配合割合が７０：３０の混合樹脂を粉砕した樹脂材料（Ｔｇ：７０℃）の粉体を、シート２（長１０００ｍｍ＊幅３００ｍｍ、厚み１ｍｍ）の表面に散布した後、過熱して付着させた。配置量は適宜調整し、樹脂の配置量が異なるシートを各種水準（水準１：５ｇ／ｍ^２、水準２：１０ｇ／ｍ^２、水準３：１５ｇ／ｍ^２）準備した。
（Ｂ）配置工程において、ツール板１０上に合計６枚（水準１の２枚から水準２の２枚、水準３の２枚の順）厚み方向に配置した。配置構成は９０°ずれで、（０／９０°／０°／９０°／０°／９０°）の構成となるように配置し、積層体１１を作成した。
（Ｃ）接合工程において、まず、積層体１１、圧子１２、圧着用治具１３、プレス機１４を８０℃の雰囲気下で４０分間静置した。次に該積層体１１に圧着用治具１３を載せ、プレス機１４により各圧子１２の押圧が０．１ＭＰａ、接合ピッチが１５ｍｍとなるようにして熱プレスを５分間行い、プリフォーム用基材１を作成した。

該プリフォーム用基材からシート間の剥離強さ測定をするために、ツール板側から２−３シート間と４−５シート間を剥がし、シート間の剥離強さ測定用の試験体を作成し、評価・比較したところ、σ_内（ツール側）＝１５０Ｎ／ｍ^２、σ_中（中心部）＝１７０Ｎ／ｍ^２、σ_外（押圧側）＝１９５Ｎ／ｍ^２であった。また該プリフォーム用基材から１５０ｍｍ角の大きさを切り出し、剥離強さの強い側（ツール側）を内側にして、賦形型９（両端はＲ=５ｍｍの曲面）に配置・賦形してＣ型のプリフォームを作成したところ、皺のないプリフォームが得られた。また上記比率の関係式から増加比率ＲaとＲｌを求めたところ、いずれも上記条件｛（σ_内とσ_中：Ｒa＝１３．３％、Ｒｌ＝４．２％、Ｒa＞Ｒl）、（σ_内とσ_外：Ｒa＝３０．０％、Ｒｌ＝８．４％、Ｒa＞Ｒl）｝を満たしていた。

実施例１において（Ａ）接合機能を有する材料を配置する工程において、樹脂材料の配置量が１０ｇ／ｍ^２のシートを６枚準備した。
（Ｂ）配置工程でツール板１０上に合計６枚のシートを厚み方向に配置した。配置構成は９０°ずれで、（０°／９０°／０°／９０°／０°／９０°）の構成となるように配置し、積層体１１を作成した。
（Ｃ）接合工程において、積層体１１のツール面側を９０℃、押圧側を７０℃の熱媒体を用いて、積層体の厚み方向に温度勾配がでるように加熱し、圧着用治具１３で熱プレスを５分間行い、プリフォーム用基材を作成した。該プリフォーム用基材からツール板側から２−３シート間と４−５シート間を剥がし、シート間の剥離強さ測定用の試験体を作成し、評価・比較したところ、σ_内（ツール側）＝１００Ｎ／ｍ^２、σ_中（中心部）＝１１０Ｎ／ｍ^２、σ_外（押圧側）＝１２０Ｎ／ｍ^２であった。また該プリフォーム用基材から１５０ｍｍ角の大きさを切り出し、剥離強さの強い側（ツール側）を内側にして、賦形型９に配置・賦形してＣ型のプリフォームを作成したところ、皺のないプリフォームが得られた。また上記比率の関係式から増加比率ＲaとＲｌを求めたところ、いずれも上記条件｛（σ_内とσ_中：Ｒa＝１０．０％、Ｒｌ＝４．２％、Ｒa＞Ｒl）、（σ_内とσ_外：Ｒa＝２０．０％、Ｒｌ＝８．４％、Ｒa＞Ｒl）｝を満たしていた。

本発明の一実施態様に係るプリフォーム用基材の斜視図である。 図１のプリフォーム用基材のＡ−Ａ線矢視の断面図である。 一方向織物基材の一実施態様に係わる斜視図である。 プリフォーム用基材を賦形型に沿わせた状態を示す概略図である。 本発明のプリフォーム用基材の製造時の断面図である。

符号の説明

１ プリフォーム用基材
２ 強化繊維が配列したシート
３ 接合機能を有する材料
４ 窪み
５ 一方向織物基材
６ 強化繊維
７ 横糸
８ 縦糸方向補助糸
９ 賦形型
１０ ツール板
１１ 積層体
１２ 圧子
１３ 圧着用治具
１４ プレス機

Claims (14)

1. 強化繊維が配列したシートを３枚以上厚み方向に配置し、シート間を接合したプリフォーム用基材であって、各シート間の剥離強さが厚み方向に変化することを特徴とするプリフォーム用基材。
2. 強化繊維が配列したシートを４枚以上厚み方向に配置し、シート間を接合したプリフォーム用基材であって、各シート間の剥離強さが、中心部から少なくとも一方の片側表面に向かって増加または減少することを特徴とするプリフォーム用基材。
3. 前記強化繊維が配列したシートの少なくとも片面に接合機能を有する材料が配置されている請求項１または２のいずれかに記載のプリフォーム用基材。
4. 各シートに配置されている接合機能を有する材料の配置量が異なる請求項１〜３のいずれかに記載のプリフォーム用基材。
5. 各シート間の剥離強さが、１０〜７００Ｎ/ｍ^２の範囲である請求項１〜４のいずれかに記載のプリフォーム用基材。
6. 前記強化繊維の少なくとも一部が炭素繊維である請求項１〜５のいずれかに記載のプリフォーム用基材。
7. 前記強化繊維が配列したシートの一枚当たりの目付が１００〜１０００ｇ／ｍ^２である請求項１〜６のいずれかに記載のプリフォーム用基材。
8. 前記接合機能を有する材料が熱可塑性樹脂を含む樹脂材料である請求項１〜７のいずれかに記載のプリフォーム用基材。
9. 前記接合機能を有する材料の配置量が強化繊維に対して０．５〜２０重量％の範囲である請求項３〜８のいずれかに記載のプリフォーム用基材。
10. 請求項１〜９のいずれかに記載のプリフォーム用基材を型に沿わせて賦形したプリフォーム。
11. 少なくとも次の工程（Ａ）〜（Ｃ）を順次経て請求項１〜９のいずれかに記載のプリフォーム用基材を製造することを特徴とするプリフォーム用基材の製造方法。
    （Ａ）強化繊維が配列したシートの少なくとも片側表面に接合機能を有する材料を配置する接合機能材料配置工程。
    （Ｂ）少なくとも前記（Ａ）工程で接合機能を有する材料が配置されたシートを複数枚厚み方向に配置する配置工程。
    （Ｃ）接合機能を有する材料を媒体として、シート同士を厚み方向に少なくとも部分的に接合する接合工程。
12. 前記工程（Ａ）において、接合機能を有する材料を強化繊維が配列したシートに加熱して付着させる請求項１１に記載のプリフォーム用基材の製造方法。
13. 前記工程（Ｂ）において、接合機能を有する材料の配置量が異なるシートを厚み方向に配置する、請求項１１または１２のいずれかに記載のプリフォーム用基材の製造方法。
14. 前記工程（Ｃ）において、加熱・加圧することにより強化繊維が配列したシート同士を厚み方向に接合する、請求項１１〜１３のいずれかに記載のプリフォーム用基材の製造方法。

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