JP2005068415A - 接触分解ガソリン基材の製造方法およびそれを用いた無鉛ガソリン組成物 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】 特定の硫黄分、窒素分及び金属分を含有する原料油を接触分解し、分留して、5容量%留出温度が35〜55℃、95容量%留出温度が150〜210℃、全硫黄分が25質量ppm以下、かつ全硫黄分中のチオフェン類硫黄化合物の割合が硫黄分として20質量%以上である接触分解ナフサを含む接触分解ガソリン基材の製造方法、及び該接触分解ガソリン基材30〜90容量%と、他のガソリン基材を70〜10容量%を配合した極めて低硫黄分(硫黄分10質量ppm以下)の無鉛ガソリン組成物。
【選択図】 なし
Description
さらに、好ましくは、接触分解した後の分留を95容量%留出温度が150〜180℃となるように行うこと、さらに得られた接触分解ナフサに対しチオール類を減ずる処理をすること、あるいは接触分解ナフサを銅、亜鉛、ニッケルおよび鉄から選ばれる少なくとも1種を含む多孔質脱硫剤と接触させて脱硫処理することを行う。これにより、接触分解ガソリン基材の更なる硫黄分低減がRONのロスを伴うことなく可能である。また、チオール類を減ずる処理を行った後、95容量%留出温度が150〜180℃となるようさらに分留することもRONのロス無くさらに硫黄分を低減するのに有効である。
さらに好ましくは、上述のようにして得られた接触分解ナフサを分留することにより、2種以上の接触分解ナフサ留分を得る。特に、5容量%留出温度が30〜45℃、95容量%留出温度が55〜100℃である接触分解軽質ナフサが得られるよう分留する。
接触分解油を製造するプロセスは、接触分解装置、運転条件および用いる触媒を特に限定するものでなく、公知の任意の製造工程を採用できる。接触分解装置は、無定形シリカアルミナ、ゼオライトなどの触媒を使用して、軽油から減圧軽油までの石油留分の他、重油間接脱硫装置から得られる間脱軽油、重油直接脱硫装置から得られる直脱重油、常圧残さ油などを接触分解して高オクタン価ガソリン基材を得る装置である。例えば石油学会編「新石油精製プロセス」に記載のあるUOP接触分解法、フレキシクラッキング法、ウルトラ・オルソフロー法、テキサコ流動接触分解法などの流動接触分解法、RCC法、HOC法などの残油流動接触分解法などがある。また、21st JPI Petroleum Refining Conference “Recent Progress in Petroleum Process Technology”, p.113-158 (2002)、Sulphur, 268, 35, (2000)、“Production of Low Sulfur Gasoline and Diesel Fuels: Tier 2 and Beyond”, Petroleum Refining Technology Seminar, p.4-24 (August 2001)、特開平6−277519に開示されているような、脱硫効果の高い接触分解触媒や脱硫効果をもった添加剤を接触分解触媒に添加して用いることは、本発明の接触分解工程で用いる接触分解油を得るために好ましい。
原油を常圧蒸留して得られる常圧蒸留残油、常圧蒸留残油を減圧蒸留して得られる留出油留分である減圧軽油、原油を常圧蒸留して得られる留出油留分のうちの直留軽油留分、常圧蒸留残渣油を減圧蒸留して得られる減圧蒸留残渣油を熱分解して得られる熱分解重質軽油留分等を本発明の硫黄分、窒素分、バナジウム分、ニッケル分を満たすよう水素化精製処理したものが好ましく用いられる。また、接触分解プロセスで得られるガソリン留分より沸点の高いライトサイクルオイルや水素化分解プロセスで得られる減圧蒸留残油留分、またはそれら水素化精製処理したものも好ましく用いられる。上述の留分を水素化精製処理する場合は、別々に水素化精製処理しても構わないし、2つ以上を混合して水素化精製処理しても構わない。硫黄分、窒素分、バナジウム分、ニッケル分の含有量が比較的低い原油の場合は、本発明の条件を満たす範囲であれば直留軽油、減圧軽油、常圧蒸留残油、減圧残油を水素化精製せずに、接触分解原料油としてまたはその一部として用いてもよい。
接触分解装置で処理した後に得られる生成物は、軽質ガス、接触分解ナフサ、ライトサイクルオイル、ヘビーサイクルオイル、コークである。これら生成物のうち、コーク以外は蒸留塔で蒸留し、各留分が得られる。分留した留出物の中で、接触分解ナフサはプレミアムガソリンおよびレギュラーガソリンの基材となる。接触分解ナフサは通常5容量%留出温度が35〜55℃であって、かつ95容量%留出温度が150〜210℃となるように蒸留されるが、接触分解ナフサの5容量%留出温度が35〜43℃、95容量%留出温度が150〜180℃、であるのが好ましい。
接触分解ナフサ分留後の脱硫処理の方法は、特に限定はしないが、脱硫処理接触分解ナフサ中の硫黄化合物のうち、チオフェン類が硫黄分として20質量%以上残存するように脱硫することが好ましい。具体的には、アルカリ性物質と接触させて接触分解ナフサ中のチオール類を抽出する方法や硫黄化合物の吸着または収着機能をもった脱硫剤と接触分解ナフサを接触させる方法によって接触分解ナフサから硫黄化合物を選択的に除去する方法が好ましい方法として挙げられる。チオフェン類は、基材となる接触分解ナフサに最も残留しやすい硫黄化合物の1つであるため、硫黄化合物のうちチオフェン類を硫黄分として20質量%未満とすることは本発明の無鉛ガソリン組成物のコストが高くなり好ましくない。また、脱硫の方法の1つとして触媒と水素の存在下で、接触分解ナフサを水素化精製処理する方法も挙げられるが、高圧の水素の存在下では、オレフィンが水素化されやすく、得られるガソリン基材のRONが低下しやすい。そのため、脱硫処理は、水素が実質的に存在しない状態、または水素分圧1MPa未満で行うことが好ましい。
従来から石油精製においては、チオール類を処理して製品を無臭化するためのスイートニングが行われている。スイートニングの方法は、酸化スイートニング法、抽出スイートニング法および抽出酸化スイートニング法の3通りに大別される。酸化スイートニング法はチオール類をジスルフィド類に転化するのみであり、硫黄分を減ずることはできないが、抽出スイートニング法および抽出酸化スイートニング法は油中のチオール類をアルカリ溶液中に吸収させることによって分離できるため、硫黄分を減ずることができる。公知の方法は、本発明においてアルカリ処理による脱硫方法として適用できる。具体的には、公知の文献(産業図書株式会社、石油精製技術便覧第3版、1981)に開示されているマーロックス法、ドクター法などが好ましく用いられる。スイートニングにおいては、オレフィン類はそのまま保持されるのでRONは減少しない。
吸着または収着機能をもった脱硫剤と接触分解ナフサを接触させる方法を用いる場合の脱硫剤としては、硫黄化合物に対する吸着または収着機能を有するものであれば特に限定はない。銅、亜鉛、ニッケルおよび鉄から選ばれる少なくとも1種を含む多孔質脱硫剤が好ましく用いられる。好ましい脱硫剤は、銅などの金属成分を0.5〜85重量%、特には1〜80重量%含有する。脱硫剤の製造方法は特に限定されないが、アルミナのような多孔質担体に銅などの金属成分を含浸、担持して、焼成する製造方法や共沈法によって銅などの金属成分とアルミニウムなどの成分とを沈殿させて成形、焼成等の工程を経る製造方法が、好ましい方法として挙げられる。また、成形、焼成された脱硫剤にさらに金属成分を含浸、担持して、焼成してもよい。脱硫剤は、焼成されたものをそのまま用いてもよいし、水素雰囲気下で処理して用いてもよい。脱硫剤の比表面積は、100m2/g以上、特には200〜600m2/gである。脱硫剤の組成や製造方法は特に限定されないが、特許第3324746号公報、特許第3230864号公報、および特開平11−61154号公報に開示されているような脱硫剤が好ましいものとして挙げられる。
なお、上記各種の脱硫処理は、接触分解ナフサまたは接触分解ナフサ留分に好ましく適用でき、また、接触分解軽質ナフサを分留した残余の重質な接触分解ナフサ留分にも適用できる
接触分解ガソリン基材と混合される他のガソリン基材としては、接触改質ガソリン基材、アルキレートガソリン基材、直留ナフサを脱硫処理した基材、およびメチルt−ブチルエーテル(MTBE)、エチルt−ブチルエーテル(ETBE)、t−アミルエチルエーテル(TAEE)、エタノール、メタノール等の含酸素ガソリン基材等、公知のガソリン基材を用いることができる。混合される他のガソリン基材は、硫黄分が10質量ppm以下であることが好ましく、さらには5質量ppm以下であることが好ましい。他のガソリン基材の硫黄分が10質量ppmを超えると、接触分解ガソリン基材の無鉛ガソリン組成物への配合量が制約され好ましくない。
さらに、本発明のガソリン組成物には、当業界で公知の燃料油添加剤の1種又は2種以上を必要に応じて配合することができる。これらの配合量は適宜選べるが、通常は添加剤の合計配合量を0.1重量%以下に維持することが好ましい。本発明のガソリンで使用可能な燃料油添加剤を例示すれば、フェノール系、アミン系などの酸化防止剤、シッフ型化合物、チオアミド型化合物などの金属不活性化剤、有機リン系化合物などの表面着火防止剤、コハク酸イミド、ポリアルキルアミン、ポリエーテルアミンなどの清浄分散剤、多価アルコール又はそのエーテルなどの氷結防止剤、有機酸のアルカリ金属塩又はアルカリ土類金属塩、高級アルコールの硫酸エステルなどの助燃剤、アニオン系界面活性剤、カチオン系界面活性剤、両性界面活性剤などの帯電防止剤、アゾ染料などの着色剤を挙げることができる。
本発明の無鉛ガソリン組成物は、RONが89.0以上、好ましくは91〜96であり、50容量%留出温度が105℃以下、好ましくは80〜100℃であり、オレフィン分が10容量%以上、好ましくは10〜30容量%であり、全硫黄分が10質量ppm以下である。さらに、全硫黄分に占めるチオフェン類硫黄化合物の割合が硫黄分として20質量%以上、特には50〜80質量%であることが好ましい。無鉛ガソリン組成物中において全硫黄分に占めるチオフェン類硫黄化合物の割合が硫黄分として20質量%以上含むことが好ましい。チオフェン類硫黄化合物は、基材となる接触分解ガソリン基材に最も残留しやすい硫黄化合物の1つであるため、全硫黄分に占めるチオフェン類硫黄化合物の割合を硫黄分として20質量%未満とすることは本発明の無鉛ガソリン組成物のコストが高くなり好ましくない。
密度はJIS K 2249の振動式密度試験方法、蒸留性状はJIS K 2254の常圧法蒸留試験方法によって測定した。硫黄分は、JIS K 2541の微量電量滴定式酸化法によって測定した。硫黄化合物の含有量(硫黄換算)は、化学発光によって硫黄化合物を選択的に検出、定量するANTEK製硫黄化学発光検出器を備えた島津製作所製ガスクロマトグラフ装置を用いて、ガスクロマトグラフ法で測定した。炭化水素成分組成はJIS K 2536のガスクロによる全成分試験方法、RONは、ヒューレッドパッカード社製PIONA装置を用いて、ガスクロマトグラフ法によって測定した。
なお、上記の添加剤は、以下の実施例及び比較例の無鉛ガソリン組成物の調製においても、全く同じものを同じ量添加した。
Claims (7)
- 硫黄分が1200質量ppm以下、窒素分が700質量ppm以下、バナジウム分とニッケル分の合計含有量が5質量ppm以下の原料油を接触分解して接触分解油を得、その接触分解油を分留して5容量%留出温度が35〜55℃、95容量%留出温度が150〜210℃、全硫黄分が25質量ppm以下、かつ全硫黄分中のチオフェン類硫黄化合物の割合が硫黄分として20質量%以上である接触分解ガソリン基材となる接触分解ナフサを得る工程を含む
接触分解ガソリン基材の製造方法。 - 原料油の硫黄分が700質量ppm以下、窒素分が500質量ppm以下であり、接触分解ナフサの全硫黄分が10質量ppm以下である請求項1記載の接触分解ガソリン基材の製造方法。
- 接触分解ナフサを分留し、2種以上の接触分解ナフサ留分を得る請求項1または2に記載の接触分解ガソリン基材の製造方法。
- 接触分解ナフサ留分の一種類が、5容量%留出温度が30〜45℃、95容量%留出温度が55〜100℃の接触分解軽質ナフサである請求項3に記載の接触分解ガソリン基材の製造方法。
- 接触分解ナフサまたは接触分解ナフサ留分を全硫黄分10質量ppm以下に脱硫処理する請求項1、3、及び4のいずれかに記載の接触分解ガソリン基材の製造方法。
- 脱硫処理が、銅、亜鉛、ニッケルおよび鉄から選ばれる少なくとも1種を含む多孔質脱硫剤またはアルカリ性物質と接触させる工程を含む請求項5に記載の接触分解ガソリン基材の製造方法。
- 請求項1〜6のいずれかに記載された接触分解ガソリン基材の製造方法により得られた接触分解ガソリン基材を合計30〜90容量%と、他のガソリン基材の合計70〜10容量%とを配合した、全硫黄分10質量ppm以下かつ全硫黄分中に占めるチオフェン類硫黄化合物の割合が硫黄分として20質量%以上、リサーチ法オクタン価が89.0以上、50容量%留出温度が105℃以下、及びオレフィン分が10容量%以上である無鉛ガソリン組成物。
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