JP2003501253A - 発熱または吸熱不均一反応のための等温反応器 - Google Patents
発熱または吸熱不均一反応のための等温反応器Info
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Abstract
Description
られ、反応物からなるフローの入口用・反応済物質からなるフローの出口用とし
ての穴がそれぞれに形成されている対向位置に配置された各側壁からなる少なく
とも1つの触媒床と、少なくとも1つの触媒床内を通り、冷却または加熱流体の
通路用の少なくとも1つの管とを備えた、発熱または吸熱不均一反応を行なうた
めの等温反応器に関する。
(1つまたは複数)の内部の温度が本質的に一定に維持されている反応器を意味
するものであり、このような反応は発熱反応あるいは吸熱反応のどちらでもよい
。 この種の反応器は、例えば、メタノールやホルムアルデヒド(強度の発熱反応
)あるいはスチレン(強度の吸熱反応)などの化学製品の合成で採用されている
。
ることが容易で信頼性がありかつ設備および保守費用が掛からず、他方において
圧力損失およびエネルギー消費の少ない運転が可能であり、反応物と冷却または
加熱流体の間の熱交換効率が高い高能力の等温反応器を実現する必要性が強くな
ってきている。
直管を含む半径方向型の触媒床を設けた等温反応器が提案された。 例えば、ドイツ特許A−3,318,098は、ガス反応物が触媒床内を半径
方向に通過し、前記触媒床内部に配置された複数の垂直管と接触する発熱または
吸熱不均一合成反応を行なうための等温反応器を開示している。
の反応器からの出口である中央のコレクターを中心として螺旋状に伸張している
ことも予測される。 特に、螺旋状管のバンドルは、このような管がお互いの回りに捩れている対向
した上部および下部の各管板の間を垂直に伸張している。
温反応器においても公知であることは注目される(例えば、米国特許A−4,3
39,413やA−4,636,365を参照)。 ある一定の態様(例えば、半径方向配置の触媒床を用いれば軸方向触媒床より
も少ない圧力損失およびエネルギー消費で高い製造能力を容易かつ経済的に得る
ことが可能である)の下では有利であるが、ドイツ特許A−3,318,098
に開示された螺旋管バンドルを備えた等温反応器は、以下に示すような数個の欠
点を有している。
好であるが、触媒床内を半径方向に動いて通過するガス反応物の流れの温度曲線
とは効果的に整合しない。 実際、垂直に伸長したらせん状管に対して垂直に流れるガス流は、異なった管
と異なった温度で接触する(触媒床を通過する)ことになり、ガス反応物と冷却
または加熱流体間の熱交換効率の低下を引き起こす。
る発熱反応の場合は、外側のらせん状管は反応が開始したばかりのガスが横切り
そのため比較的温度が低く、一方中心に近いらせん状管は、ガス反応物と交換す
る熱量がガス反応温度の最大点に達するまで増え続け、温度がどんどん高くなる
ガスが横切る。それ以降は温度が低下し、そのため触媒床のガス出口壁近くに配
置されたらせん状管によって吸収される熱量は段々に小さくなる。(ドイツ特許
A−3,318,098:図3参照)。
った熱負荷に耐えなければならない。これによって、熱交換効率にとって有害な
触媒床内の温度分布の悪化を引き起こす。 たとえば、冷却手段として管内を高温の水が流れ、水蒸気に変換される場合は
いつも、ドイツ特許A−3,318,098に示唆されるようにらせん管バンド
ルの各管がそれぞれ量の異なる水蒸気を発生することは明らかである。
の制御および供給/排出に関連した問題があることを暗示している。 この点、ドイツ特許A−3,318,098に示される等温反応器の管はすべ
てお互いに平行になっている、すなわち流体が同一の供給源から供給され同一の
場所に排出されるということは注目に値する。したがって、個々の螺旋管が利用
できる圧力損失は同一である。
る螺旋管が受ける熱負荷は小さく、このことは水の蒸発程度が低くて出口速度が
低下しこの結果水の流量(質量流量計算値)が大きくなることを意味する。高温
のガス反応物と接触している螺旋管が受ける熱負荷はこれと反対に大きく、この
ことは水の蒸発程度が高くて出口速度が上昇しこの結果水の流量(質量流量計算
値)が小さくなることを意味する。
は水の供給が少ない管になり、常に水の蒸発程度が増加し熱の抜き出し能力が低
下しがちであるという状況が起きる。このことは、メタノール合成などのわずか
な発熱反応の場合には、触媒床内の最適な温度分布とは程遠いものになり、一方
、ホルムアルデヒドの合成のように反応速度が速く強度の発熱反応の場合には温
度の急上昇すら招く可能性がある。
水中に存在する残留物の析出物の管内形成を助長する。 これらの不利益はすべて、触媒床内部のガス反応物の温度プロフィールにした
がって各管が異なった間隔で配置されているという事実とは無関係である。 来技術による反応器の他の不利益な点は、多額の設備および保守費用が必要な
らせん配置の管バンドルに由来する非常に複雑な構造によってもたらされている
。
くする必要がありその結果費用も掛かる)管板を備えることは、配置できる管の
本数に関する限り制約となり、結果としてさらに反応器の熱交換効率が害される
。 これらの不利益のために、半径方向触媒床を備えた発熱または吸熱不均一合成
反応を行なうための等温反応器およびらせん状管バンドルは、高能力反応器を有
する分野ではその必要性がさらに増加しているにも係わらず、今日では全くと言
っていいほど使用されなくなった(垂直な管バンドルを備えた反応器について特
にこのことが言える)。
保守費用が掛からず、圧力損失およびエネルギー消費の少ない運転が可能であり
、反応物と冷却または加熱流体の間の熱交換効率が高い、発熱または吸熱不均一
反応を行なうための等温反応器を提供することである。
とも1つの管が前記少なくとも1つの触媒床の内部にこの触媒床の側壁に対して
おおむね垂直な平面に沿って伸張することを特徴とする上述のタイプの反応器に
よって解決される。
い熱交換係数の等温反応器を(簡単にかつ経済的に)実現できることは有利であ
る。 実際、ガス流の供給および抜き出し用の穴が開いた側壁に対しておおむね平行
な方向に向けて触媒床の一端から他端に伸張する従来技術によるらせん状管とは
異なり、本発明によれば熱を抜き出すかあるいは供給する単一の管がそれぞれそ
の触媒床の内部に反応物が通過する側壁に対しておおむね垂直な触媒床内の平面
に沿って伸張している。
を横切る方向に対しておおむね平行に有利に配置されている。 このことは各単一管が反応物の同じ部分と接触すること、即ち、すべての熱的
変化である触媒床の入口から出口に及ぶ反応物の同じ部分の温度プロフィールに
、個々の管が有利に対応できることを意味する。
はいつでも、管が耐える熱負荷はすべて同じである。たとえば、冷却流体として
高温水を用いる発熱反応の場合、すべての管は同じ量の水蒸気を生成する(管の
内部は水と水蒸気が均一に分布)。 換言すれば、本発明によれば、各管は同じ量の熱を排出・供給することができ
、よって、強度の発熱または吸熱の反応に対しても最適な触媒床内の温度分布を
得ることができる。このことは触媒床の熱交換係数、したがって触媒床自体の内
部の転化効率および各エネルギー消費にとってすべて有利になる。
り高い温度レベルでの熱の回収または供給が可能になり、この結果熱交換効率お
よび転化収率の増加が起きる。あるいは、さらに転化収率が従来技術と同じでも
、熱交換効率の増加によって必要な触媒の量を減少させることができ、結果とし
て必要なスペースおよび設備費用の面で節減を図ることができる。
すべてが、冷却/加熱流体の供給と抜き出しに対して制御上の問題がまったく無
いようなひとつの同じ供給源から供給することができ、これらの管はすべて同一
の熱負荷を受けることである。 最後に、本発明による反応器は実施するのが特に容易であり管板を必要とせず
、結果として設備および保守費用の面で関連するコストが削減される様子は注目
されるはずである。
照する以下の本発明の実施形態の説明から明らかになるであろう。
温反応器は、参照数字「1」で示されている。 この反応器1は略円筒型の外側シェル2を有し、その内部には一般的に参照数
字「3」で示される触媒床が収容される。
ーの出口用のとしてそれぞれに穴を開けた対向位置にある各側壁4,5によって
、その両側の境界が定められている。 一般的に、発熱または吸熱不均一合成を行なうために反応器1に供給される物
質は気相である。
済物質からなるフロー」の語句に関しては、それぞれガス状反応物質のフローお
よび反応済のガスのフローを意味するものである。もっとも、本発明による反応
器は、それぞれ液相または液相/気相の混相で起きる反応にも採用することがで
きることは明らかである。
状の反応物質のフローの触媒床3における入口と反応済ガスのフローの出口のそ
れぞれにおいてガスが浸透できる。 この触媒床3はさらに、図1の実施例の反応器1の底部6に対応する穴の開い
ていない底部(ガスが浸透しない)によってその下側部分の境界が定められてお
り、その上側部分においては、穴の開いている壁7(ガスが浸透する)によって
ガス反応物の少量部分が触媒床3内を軸方向に移動する通路の境界が定められて
いる。
方向部分より優勢であり、側壁5はその上端から伸びる穴の開いていない部分5
´(ガスが浸透しない)を多少有している。 このガスが浸透する壁7はいずれにせよ全体的に任意であり、触媒(図1には
表していない)を触媒床3内に保持する機能が主な特色でありこの結果触媒を十
分隔離しておくことができる。
も、穴を開けていないかまたはとにかくガスが浸透しない壁7を設ける。 粒度の小さなより活性の高い触媒を利用することにより、ガス状反応物質に対
し高転化収率と同時に低圧力損失を得ることができるので、径方向型の触媒床及
びさらに顕著に軸−半径型の触媒床は双方とも特に有利である。
ガス状反応物質の分布を最適にするように環状の空間部8が設けられる。手前の
端部でこの空間部8はガス入口ノズル9とフローが連絡している。 次に、側壁5が、反応したガスの流れを集め反応器から排出するためのダクト
10との境界を定め、側壁内部をダクトとしている。手前の端でこのダクト10
はガス出口ノズル11と流れが連絡し、その上側はガスが浸透しないようにバッ
フル12で閉止されている。
すあるいはガスヘ熱を供給することを可能にするために、触媒床3を、それぞれ
冷却または加熱流体の通路でありすべて参照数字13で示す複数の管が横切る。 この冷却または加熱流体は1個または複数の入口ノズル15と流れが連絡して
いるダクト14を通して各管13に供給され、また1個または複数の出口ノズル
17と流れが連絡しているダクト16を通して各管13から抜き出される。
却または加熱流体の流量にしたがって選択される。流量などに関連したものが増
加すればするほどノズル15および17の数が増加することが好ましい。 ダクト(1つまたは複数)14は、環状のコレクター14aを介してノズル(
1つまたは複数)15とフローとが連絡しており、ダクト(1つまたは複数)1
6は、環状のコレクター16aを介してノズル(1つまたは複数)17とフロー
とが連絡している。
触媒床3の内部でこの触媒床の側壁4および5に対しておおむね垂直な平面に沿
ってコイル状に伸張している。 以下の説明および添付された請求項において、「コイル状管」の語句に関して
はおおむね曲線をなすまたは曲線と直線が交互に設けてある管を意味するもので
ある。
ろ異なった温度で横切り、こうすることで各螺旋部分は触媒床3の入口から出口
に及ぶそのようなガス部分のすべての熱的変化、即ち、その温度プロフィールを
たどることができる。 さらに、お互いにおおむね平行な各平面に沿ってコイル状に形成された管13
は、すべて同様の熱負荷を受けしたがって同じ様に動作する。
適な温度分布をもたらし、転化効率およびエネルギー消費にとってすべて有利に
なるガス反応物と冷却または加熱流体の間の効率的な熱交換をもたらす。 図1の実施例において、シェル2は垂直に配置され、各管13は触媒床3内部
で好ましくはおおむね水平な平面に沿ってコイル状に伸張する。
に重なり合った各管を群にして配置するなどの異なったやり方で配置することを
妨げるものは何も無い。 どちらの実施例においても、各管は垂直な反応器のシェル2の縦軸18に対す
るのと同様にこの側壁4および5に対して垂直になっており、いっぽう、ガス反
応物の流れが触媒床3を横切る方向に対しておおむね平行になっている。
(少なくとも1本)管13が横切ることのできる複数の触媒床3を含む反応器1
も、本発明の範囲内で予測されることは明らかである。 中心部(ダクト10)から外周部(空間部8)に向かって主に半径方向に移動
する反応物の流れが横切る1つまたは複数の触媒床を含む反応器1も同様に本発
明の範囲内で構成される。
供給用の管が横切り、ガス反応物の入口および出口になっているガス透過性の各
壁に対して垂直な平面に沿ってコイル状に伸張する1つまたは複数の触媒床から
成る横型の外側シェルを予測することが可能である。この場合も同じく、この触
媒床(1つまたは複数)の穴の開いた各側壁はシェルの縦軸に対して平行になっ
ている。
たがっておのおのの管13は冷却または加熱流体の供給用ダクト14および排出
用ダクト16にそれぞれ接続される。これらの各管を少なくとも2本の管をひと
つの群として接続する、すなわち、管13のおのおのの群がダクト14およびダ
クト16に接続する、あるいは単一のダクト14または16をそれぞれ経由し、
その結果すべての管13がお互いに接続することも可能である。
に接続され、この各群は冷却または加熱流体の供給用ダクト14と抜き出し用ダ
クト16にそれぞれ流れが連絡していることが好ましい。この各種のダクト14
、16は、次にノズル15およびノズル17にそれぞれ流れが連絡している。 ひとつになった隣接管の間の接続は、図2、3に示すように、すべて参照数字
19で示した連結配管を用いることによって達成される。
各コレクター14a、16a内に、好ましくはお互いに角度をずらした位置でつ
ながっている。 図1の実施例においては、触媒床3内に具備される管13の最初の群と最後の
群が示されている。
14によって供給され、本質的に同じ熱交換が起きるおのおのの群の管13を通
過するようになされ、最終的には、おのおのの群の上側の管13の一端から各ダ
クト16によって抜き出される。 別法として、下に向かって流れる冷却または加熱流体が触媒床を横切るように
管群を設けることが可能である。この場合、この流体はダクト16を通して各管
13に供給され、ダクト14から排出される。
必要とせず、結果として設備および保守費用の面で従来技術に対してコストが削
減されるかが注目されるだろう。 図1に示す実施形態は1本の管13がおのおの個別にノズル15および17に
接続しているものより、特に多数の管13が設けられた長い反応器に対して有利
である。実際、ダクト14および16の数が減少する(それぞれの管群を構成す
る管13の数に応じて)。
が上端および下端のそれぞれにおいて単一のダクト14およびダクト16にそれ
ぞれ接続しているものより、冷却または加熱流体の圧力損失が少ないので有利で
ある。 一方、これらの各管13すべてがお互いに接続している構造は、冷却または加
熱流体用の供給ダクト14と抜き出しダクト16はそれぞれ1つ有ればよいので
実施することが特に容易である。
うに螺旋形のコイルで実施することが好ましい。 実際に、このらせん形の管13は特に熱交換効率の点および組み立ての簡便さ
と柔軟性の点の両方において有利であることがこれまでに分かっている。 このらせん形の管13は寸法が異なるほとんどの触媒床3にそれ自体を適合さ
せることができ、特に同じ寸法の部分はすべてカバーする事ができ、したがって
触媒床内のあらゆる場所で熱交換が有効に行なわれることが可能になる。
は螺旋状の間隔を接近させたり離したりさせて組み立てることができる。 図4の実施例において、この螺旋管は巻きピッチを一定にして、すなわち隣接
する各ひと巻きの間の距離を一定にして実施される。 この点で、螺旋管自体を触媒床3内部のガス反応物の温度プロフィールに適合
させてすべての温度変化をたどるように、螺旋形の直径の変化に従って巻きピッ
チを変えた結果、特に有利な結果が得られた。
の変化に従って変化し、巻きピッチは螺旋形の直径が増加するにつれて減少する
ことが好ましい。 触媒床3内の不均一な分布のガス反応物の流れを最善の方法で考慮するために
、特に軸−半径方向触媒に対して、各管13を有利になるように2つの隣接する
管がなす各平面の間の間隔を変えて配置することができる。
間隔を適合させる、言い換えると、転化収率およびエネルギー消費に影響する熱
交換効率のレベルにとって有利になるように触媒床3内の温度プロフィールをな
ぞることが可能である。 この図示していない実施形態によれば、高流量のガス反応物、したがって大き
な熱負荷が見られるようなより密集した各管13(2つの隣接する管がなす各平
面の間隔がより狭い)、および流量が低いところの密集度の低い各管13(2つ
の隣接する管がなす各平面の間隔がより広い)を得ることができる。
等温反応器が示してある。 このような図において、反応器1の詳細部で構造および運転の観点からみて図
1に示したものと同等なものは同じ参照数字で示し、詳細な説明は行なわない。 図6の実施例において、図7に良く示されるように、所定の水平面に対応して
並んで配置された2本の管13が設けられている状態に注目することは重要なこ
とである。並んで配置された管13の内部では本質的に同じ熱交換が起きる。
21で示される2つの平行な管13系列を形成するように、連結管19によって
有利にそれぞれお互いに接続される。さらに、おのおのの系列20、21は各下
側および上側の各管13によって冷却または加熱流体のただ1つの供給ダクト1
4および抜き出しダクト16にそれぞれ接続される。
形をしたコイル状に伸張する。 おのおのの系列20および21の各管13はもちろん、図1の実施例のように
図6の反応器の内部で群に分割して配置することができる。 図1の実施例に対する主な違いは、このような実施例においてはおのおの1本管
13が触媒床3全部を端から端まで伸張し、一方、並んで配置された管13はそ
れぞれ扇型(2分の1の部分)をとるであろうという事実によって示される。こ
のことは管の本数が2倍になることを意味し、また場合によっては連結配管の数
と同様、冷却または加熱流体の供給および抜き出しダクト14および16の数も
それぞれ2倍になることを意味する。
持つことができ、その結果熱交換効率が増加するので、極度な発熱または吸熱反
応にも十分適合できる。 この点で、同一の水平面に対応して3つ以上のコイル型管13を並べて配置し
た配列も有利なものとして予測できる。
心域近くおよびその周辺域近くにそれぞれ配置された長さの異なる円弧の形をし
た第1および第2の管部分(13a、13b)を含む。さらに、第2の管部分1
3bと第1の管部分13aを接続する複数の第3の管部分13cが設けられてい
る。
射状に伸張することが好ましい。 本発明によれば、必要な供給ダクト14と抜き出しダクト16はそれぞれ1つ
だけである。両方のダクト14と16は中央ダクト10内に配置され、並んだす
べての管13とフローが連絡している。
7の管配置に対して記述した利点に加え、冷却または加熱流体は、熱交換効率を
改良するように各管13内を触媒床3内部の反応ガスのフローに対しておおむね
純粋な併流または向流移動で流れる。 さらに、放射状に伸張する複数の管部分13cの存在は管13内を流れる冷却
または加熱流体の圧力損失を有利に低減することを可能にする。
に有利に採用することができる。特に、本発明を以って実施するのによく適した
発熱反応の例は、メタノール,アンモニア,ホルムアルデヒド,有機物の酸化(
例えば、エチレンオキシド)などであり、一方、吸熱反応の例は、スチレンおよ
びメチルベンゼンなどであろう。
の流体、溶融塩、あるいは透熱性オイルなどが好ましく使用される(発熱反応の
場合)。吸熱反応の場合に熱を供給するために類似の流体を使用することもでき
る。 本発明による発熱または吸熱反応を行なうための反応器1の運転について以下
に説明する。
ガス反応物の運転圧力および運転温度条件が、管13を通過する冷却または加熱
流体の運転条件と同様、従来通りの条件になるかが注目されるであろう。この運
転条件は上記の様に従来通りであるため、以下において詳細には説明しない。 一例として、メタノール合成の運転条件だけを挙げる。合成圧力は50〜10
0バール、合成温度は200〜300℃、発生する水蒸気の圧力は15〜40バ
ールである。
され、穴の開いた壁4および7を経由して触媒床の内部を流れる。その後、触媒
床に入りこれと接触した時に反応するガス反応物が主に半径方向(軸−半径方向
)に移動しながら触媒床3を横切る。 合成反応時に生成した熱あるいはこのような反応を行なうために必要な熱は各
管13を通過する流体によってそれぞれ抜き出されるかまたは供給される。
して各管群の下側の管13に供給される。その後、この流体は自由端に対応して
連結管19により接続される各群のそれぞれの管13を通過し、各群の上側の管
13からダクト16を経由して抜き出され、次にガス出口ダクト11を経由して
反応器1から排出される。
媒床を離れ、ダクト10に集められ、ガス出口ダクト11を経由して反応器1か
ら排出される。 図6の反応器1の運転は、冷却流体が並んで配置された各管13の2つの系列
20および21を通って同時発生的に流れることを除けば図1のそれと類似して
いる。さらに、おのおのの系列の各管13はすべてお互いに接続されているので
、冷却流体は下側の管13に対応するダクト14を通して供給され、ノズル17
を経由して反応器1から取り出すために、管13を通過しながら触媒床3全体を
通って上に移動しそれから上側の管13から出ていく。
な平面に沿って各管13が触媒床3内部で伸張していることに注目することは重
要である。 以上の説明から、本発明によって達成される数多の利点、特に、実施すること
が容易で信頼性がありかつ設備および保守費用が掛からず、同時に転化収率が高
くて圧力損失およびエネルギー消費の少ない運転が可能であり、ガス反応物と冷
却または加熱流体の間の熱交換効率が高い発熱または吸熱反応を行なう反応器を
供給するという利点が明瞭になっている。
の縦断面における部分図を示す。
なコイル状の管の断面における概略図を示す。
応器の縦断面における図を示す。
配置された2本のコイル状管の断面における概略図を示す。
た2本の管の断面における概略図を示す。
Claims (11)
- 【請求項1】 発熱または吸熱不均一反応を行なうための等温反応器であって、 略円筒型の、好ましくは垂直な外側シェル(2)と、 前記シェル(2)内に設けられ、反応物からなるフローの入口用及び反応済物
質からなるフローの出口用としての穴がそれぞれに形成されている、対向位置に
配置された各側壁(4、5)からなる少なくとも1つの触媒床(3)と、 前記少なくとも1つの触媒床(3)内を通り、冷却または加熱流体の通路用の
少なくとも1つの管(13)とを備え、 前記少なくとも1つの管(13)が、前記少なくとも1つの触媒床(3)の内
部に各側壁(4、5)に対しておよそ垂直な平面に沿って伸張している、反応器
。 - 【請求項2】 前記少なくとも1つの管(3)が、前記少なくとも1つの触媒床(3)内部で
おおむね水平な平面に沿って伸張している、請求項1に記載の反応器。 - 【請求項3】 前記少なくとも1つの管(3)が、コイル状に、好ましくは螺旋型に伸張して
いる、請求項1に記載の反応器。 - 【請求項4】 前記螺旋状のコイルの巻ピッチが螺旋型の径の変化に従って変化している、請
求項3に記載の反応器。 - 【請求項5】 前記螺旋型の径が増加するのに従って、前記巻き間隔が減少する、請求項4に
記載の反応器。 - 【請求項6】 前記少なくとも1つの触媒床(3)内において隣接する各管(13)は、その
相互の間隙が可変の間隔で配置された複数の管(13)である、請求項1に記載
の反応器。 - 【請求項7】 前記少なくとも1つの触媒床(3)内の管(13)は複数の管(13)からな
り、この複数の管(13)は相互に重なり合い各自由端に対応して接続されてい
る、請求項1に記載の反応器。 - 【請求項8】 前記管(13)が少なくとも2本の管が群となってお互いに接続されており、
それぞれの群は、前記冷却または加熱流体の供給用・排出用ダクト(14、16
)とそれぞれの管とが流体的に連絡している、請求項7に記載の反応器。 - 【請求項9】 並んで配置された少なくとも2本の管13が、前記側壁(4、5)に対しおお
むね垂直な、前記少なくとも1つの触媒床(3)内の少なくとも1つの所定平面
に対応して設けられている、請求項1に記載の反応器。 - 【請求項10】 並んで配置された前記少なくとも2本の管(13)が、前記触媒床(3)の中
心域からその周辺域に行くに従って長さが長くなる円弧型をしたコイル状に伸張
している、請求項9に記載の反応器。 - 【請求項11】 並んで配置された前記少なくとも2本の管(13)が、前記触媒床(3)の中
心域近くおよびその周辺域近くにそれぞれ配置された長さの異なる円弧型をした
第1,第2管部分(13a,13b)と、前記第2管部分(13b)及び前記第
1管部分13aを接続する複数の第3管部分(13c)とを有する、請求項9に
記載の反応器。
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