AT362397B - Vorrichtung zur erhoehung des ammoniakaufbaues bei der katalytischen ammoniaksynthese - Google Patents
Vorrichtung zur erhoehung des ammoniakaufbaues bei der katalytischen ammoniaksyntheseInfo
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Description
<Desc/Clms Page number 1> EMI1.1 dass optimale Ausbeuten erzielt werden können. Die Einhaltung der gewünschten Temperaturen erfolgt durch Abführung der überschüssigen Reaktionswärme entweder durch direkte Kühlung mit kaltem, frischem Synthesegas oder durch indirekten Wärmetausch mit fremden Kühlmedien wie Luft, Wasserdampf oder flüssigen Medien verschiedener Art. Bevorzugt wird jedoch eine indirekte Kühlung mit dem zuströmenden Synthesegas, dem ein Teil der überschüssigen Wärme aufgeladen wird, um diese an die Reaktionstemperatur heranzuführen. Der Wärmetausch kann sich innerhalb der Katalysatorschicht wie auch ausserhalb dieser in eigenen Märmetauschersäizen vollziehen. Es bereitet jedoch in der Praxis Schwierigkeiten, die optimale Temperaturlinie einzustellen, da die Meinung über ihren Verlauf stark streuen. Es steht fest, dass die höchstmögliche Ammoniakkonzentration bei gegebenen Bedingungen durch die Gleichgewichtstemperatur festgesetzt ist. Es hat sich aber gezeigt, dass bei bisher bekannten Katalysatoren die theoretisch höchstmögliche Ammoniakkonzentration nicht erreicht werden kann, wenn man noch einen wirtschaftlich vertretbaren Durchsatz im Reaktor erreichen will. EMI1.2 der entsprechenden Gleichgewichtstemperaturen verlaufen müssen, wenn eine wirtschaftliche Optimierung der NH-Ausbeute erreicht werden soll. Arbeiten, die sich auf die Erreichung eines wirtschaftlich optimalen Ammoniakaufbaues beziehen, liegen unter anderem von Temkin, Kjar und Nielson vor. Ober den Verlauf der optimalen Reaktionstemperaturen sind die Meinungen jedoch verschieden. So liegt nach Temkin bei 10% NH-Gehalt im Synthesegas und 300 bar die optimale Reaktionstempe- EMI1.3 soll. Zu dieser Unsicherheit gesellen sich noch verschiedene, zum Teil sehr abweichende Ansichten über die Notwendigkeit der genauen Anpassung an die optimale Temperaturlinie. So wird in der Praxis vorwiegend die Meinung vertreten, dass eine stufenweise Anpassung an die Optimumslinie genügt, um annähernd optimale Ergebnisse zu erreichen. Von einem Teil der Fachleute wird die zwei-bis dreimalige Abkühlung des reagierenden Gases auf die angenommene günstigste Reaktionstemperatur für ausreichend angesehen. Obwohl eine mögliche Optimierung in grösserem Ausmasse nicht bestritten wird, verzichtet man in diesen Fällen darauf, um die Vorrichtung nicht zu komplizieren. Ein anderer Teil der Fachwelt hält eine subtilere, aber auch stufenweise Heranführung an die optimalen Temperaturbedingungen für vorteilhafter und nimmt eine kompliziertere Ausgestaltung des Reaktors in Kauf. Es war nun Aufgabe der Patentinhaberin eine Vorrichtung zu finden, die eine weitere Steigerung der Ammoniakausbeute zu erzielen erlaubt, d. h. dass in der gleichen Zeiteinheit bei gleichem Volumen des Reaktors und bei gleichem Katalysatorvolumen mehr Ammoniak erzeugt werden kann. Die Erfindung bezieht sich somit auf eine Vorrichtung zur Durchführung eines Verfahrens zur Erhöhung des Ammoniakaufbaues bei der katalytichen Ammoniaksynthese in Hochdrucköfen mit reaktorinternem Wärmeaustausch mit dem einströmenden Stickstoff-Wasserstoff-Gemisch als Synthesegas, bei welchem das auf mindestens 370 bis 390 C vorgewärmte Synthesegas zunächst mit dem Katalysator adiabatisch zur Reaktion gebracht wird, die adiabatische Reaktion des Gases bei EMI1.4 EMI1.5 EMI1.6 1 fauche15 bis 65 C unterhalb der Gleichgewichtstemperatur eingestellt wird, dann aber bei Ammoniakkon- entrationen über 20 Vol.-% eine Synthesegastemperatur durch Kühlung eingestellt wird, die 55 bis 3500 unterhalb der beim Synthesedruck der örtlich gegebenen Ammoniakkonzentration bestehen- <Desc/Clms Page number 2> den Gleichgewichtstemperatur liegt, und diese Temperaturdifferenz stetig und praktisch stufenlos auf diesem Wert gehalten wird. Es konnte an Hand von Grossversuchen und Berechnungen festgestellt werden, dass durch eine stetige-bis zum Ausgang des Synthesegases aus der Katalysatorschüttung-Anpassung der Reak- tionstemperatur an die gefundene optimale Linie eine weitere beachtliche Steigerung der Ammoniak- ausbeute zu erzielen ist. Vor allem wirkt sich die Anpassung an die gefundene Temperaturlinie dort aus, wo die NHa-Bildungsgeschwindigkeit nach Erreichen höherer Ammoniakkonzentration langsamer wird. Zu diesem Zweck muss entstehende Reaktionswärme gleich am Ort ihres Entstehens abgeführt werden. Da mit steigender Ammoniakkonzentration die Gleichgewichtstemperatur fällt, muss die Reaktionstemperatur auch dieser angepasst werden und fällt somit stetig in Richtung der Gasströmung. Durch die Verlangsamung der Reaktionsgeschwindigkeit wird aber in Strömungsrichtung immer weniger Reaktionswärme frei, was bei der Auslegung der Kühlorgane zu berücksichtigen ist. Erfindungsgemäss wird die Kühlung indirekt durch Wärmetausch des reagierenden Gases mit frischem Synthesegas vorgenommen, das damit auf die nötige Reaktionstemperatur gebracht wird. Eine Kühlung durch Zugabe von Kaltgas an verschiedenen Stellen in der Katalysatorschicht direkt zum Synthesegas ist auch möglich, doch zieht das eine Verdünnung des Synthesegases nach sich. Als besonders günstig hat sich die Verwendung von Katalysatoren üblicher Zusammensetzung mit einer Korngrösse von 3 bis 6 mm erwiesen. Bei Verwendung kleinerer Korngrössen muss üblicherweise mit einem mehr oder weniger nachteiligen Druckverlust gerechnet werden. Zur Verwirklichung eines Verfahrens mit den oben angeführten Parametern und Merkmalen dient die erfindungsgemässe Vorrichtung, bestehend aus einem Druckkörper mit Synthesegaszuführung und Reaktionsgasabführung, einem den Katalysator vom Frischgasstrom trennenden Einsatzmantel, einem innerhalb oder ausserhalb des Reaktors befindlichen Vorwärmer des Synthesefrischgases und einem aus Rohren bestehenden, in der Katalysatorschicht eingebauten Wärmetauscher, in dessen gaseingangsseitig gelegenem Ende in einem Abstand unterhalb der oberen Begrenzungslinie die Katalysatorschicht liegt, gekennzeichnet durch eine innerhalb des Ofeneinsatzmantels liegende, einzige, durchgehende Katalysatorschicht, die vom Deckel des Katalysatorbehälters bis zum Boden desselben reicht, in die der aus einer Vielzahl von Rohren bestehende Wärmetauscher eingebaut ist, dessen oberes Ende sich nach dem vom Deckel der Katalysatorschicht aus gerechneten oberen 1/10 bis 1/8 der Katalysatorschicht befindet, dessen Rohre gleichmässig über den darunterliegenden Teil der Katalysatorschicht verteilt sind und mittels das Kühlmittel leitende Zwischenstückrohre untereinander verbunden sind, wobei der Wärmetauscher so ausgelegt ist, dass die wirksame Oberfläche desselben pro Raumeinheit des Katalysatorbehälters mit zunehmender Ammoniakkonzentration vom Deckel der Katalysatorschicht stetig abnimmt und zur Unterstützung dieser Forderung in den verschiedenen Höhen des Reaktors Zuleitungen zur Einspeisung von Kaltgas in die Rohre münden. Um die Temperaturen in erfindungsgemässer Weise unterhalb der jeweiligen Gleichgewichtstemperatur halten zu können, wobei das ständige Absinken der freiwerdenden Wärme in Richtung Gasstrom zu berücksichtigen ist, müssen die Wärmetauschflächen pro Raumeinheit zum Gasausgang hin stets abnehmen. Um eine genaue Regelung stets zu gewährleisten, sind in verschiedenen Höhen des Reaktors Kaltgaszuleitungen zu den Wärmetauscherrohren vorgesehen. Durch die Zugabe von Kaltgas in die Rohre kann insbesondere eine Feinregulierung besser erreicht werden. Innerhalb des Spielraumes von 85 bis 65 bzw. 55 bis 35 C unterhalb der Gleichgewichtstemperatur ist es oft günstiger, jeweils tiefere Temperaturen einzuhalten. Um die Abführung der überschüssigen Wärme gleich am Ort ihrer Entstehung zu ermöglichen, ist der Wärmetauscher in der Katalysatorschüttung eingebettet. Dadurch benötigt eine so ausgeführte Vorrichtung wesentlich weniger Raum als andere Anlagen mit eigenen Kühlabschnitten. Wird der so gewonnene Raum zusätzlich mit Katalysator gefüllt. so ergibt sich eine zusätzliche Möglichkeit, die Ammoniakausbeute zu erhöhen. Bei grossen Einheiten erscheint die Entfernung des sogenannten Hauptwärmetauschers aus dem Reaktor sehr vorteilhaft zu sein, wodurch weiterer Raum gewonnen werden kann. Auf diese Weise <Desc/Clms Page number 3> ist es möglich, zwei parallelgeschaltete Katalysatorschüttungen in einem Hochdruckbehälter unter- zubringen. Dies ist besonders dann zweckmässig, wenn Katalysatoren einer Korngrösse von 3 bis 6 mm, gegebenenfalls auch darunter, verwendet werden. In solchen Fällen ist wegen der besseren Wirksamkeit solcher Katalysatoren ein kleineres Schüttungsvolumen ausreichend. Ausserdem bietet ein Katalysator kleinerer Körnung einen höheren Widerstand, so dass aus diesem Grunde eine Aufteilung des Gasstromes auf zwei Schüttungen vorteilhafter ist. Das die Katalysatorschicht verlassende reagierte Synthesegas kann direkt zur Dampferzeugung herangezogen werden und erst das den Dampferzeuger verlassende Gas zum Wärmetausch mit dem Frischgas unterworfen werden. Auf diese Weise ist es möglich, wertvollen Hochdruckdampf zu erzeugen. Eine Vorrichtung mit parallel angeordneten Katalysatorschüttungen gemäss der Erfindung ist in den Fig. 1 bis 8 schematisch und beispielsweise wiedergegeben. Die Vorrichtung betreffend die Wärmeaustauscher in den Fig. 1 bis 6 eignet sich auch gut für Reaktoren, bei denen nach jeder Kontaktschicht sofort gekühlt werden muss. Dies wirkt sich vor allem in der dritten Kontaktschicht durch Unterteilung dieser recht vorteilhaft aus. Durch höhere Ammoniakkonzentrationen nimmt der Bedarf an Wärmetauschfläche bei adiabatischem Prozessablauf wegen der höheren Temperaturdifferenz zwischen Eingang und Ausgang im Wärmetauscher stark ab. Daraus ergibt sich jedoch der wesentliche Nachteil der herkömmlichen Wärmetauscherkonstruktion, bestehend aus einem oberen und unteren Rohrboden, in dem senkrecht Rohre eingeschweisst sind. Bei diesem Kühlsystem kann keine weitere Wärmetauschfläche nach dem Hauptwärmetauscher mehr untergebracht werden, weil der Abstand der Rohre zu den beiden Böden sich bereits so weit vermindert hat, dass die Wirksamkeit der Kühlung in Frage gestellt ist. Dadurch ist eine weitere Unterteilung der Kontaktschicht und damit ein höherer Ammoniakaufbau nicht mehr zu erreichen. Ein weiterer Vorteil der Vorrichtung nach den Fig. 1 bis 6 besteht auch darin, dass keine Druckbelastung vom Kontakt her gegeben ist und somit die Rohre der Bündel enger aneinandergereiht und mit geringeren Wandstärken versehen werden können. Auch ist das Einschweissen der Kühlrohre in die Wärmetauscherböden wesentlich einfacher durchzuführen. In allen Figuren wurden für die gleichartigen Bauelemente dieselben Bezugszahlen gewählt. Mit-l-ist der Mantel des Hochdruckbehälters bezeichnet, der mit dem Deckel --2-- abgeschlossen ist und in dessen Innenraum der Ofeneinsatz --3-- eingebaut ist. Zwischen dem Ofeneinsatz --3-- und dem Druckmantel --1-- befindet sich ein Ringraum in dem das durch den Gaseingang --5-- eintretende frische Synthesegas zu den Eintrittstellen --6-- der Wärmetauscher- verbindungselemente --7-- strömt. Von da aus gelangt es in die Sammelschächte --11-- des Wärme- tauschers. Die Sammelschächte können entweder nur peripher im Ofen einsatz --3-- angeordnet sein, wie in den Fig. l, 2, 5,6, Bezugsziffer --11-- oder peripher und zentral, wie in den Fig. 3, 4, Bezugsziffer --11 und 12-- oder auch durch konzentrisch angeordnete Rohrringe --17--, Fig. 7, 9. Die Sammelschächte sind mit den Wärmetauscherrohren --10-- verbunden, die zu Bündeln zusammengefasst sind, wobei das Gas die einzelnen Bündel entweder parallel oder hintereinander durchströmt. Die Bündel können in Untergruppen zusammengefasst sein, so dass in einer Wärmetauscheruntergruppe die Rohre parallel durchströmt werden. Die einzelnen Untergruppen sind durch Trennwände --16-- in den Schächten --11-- oder 12-so geschaltet, dass das Gas der einzelnen Rohrbündel in einem Sammelschacht vereint wird und in die nächste Untergruppe eintritt. Um eine Auswechslung schadhafter Wärmetauscherteile leichter vornehmen zu können, ist der Wärmetauscher in mehreren Gruppen ausgebildet, die miteinander durch die Verbindungselemente --7-- verbunden sind, die an den Stellen --18-- lösbare Verbindungen haben. Nach Durchgang durch die Wärmetauscher, in denen das frische Gas die überschüssige Wärme der Katalysatorschüttung --8-- und dem Reaktionsgas entzieht und selbst auf die Reaktiontemperatur gebracht wird, tritt es in den Sammelraum --13--, von wo es in die beiden Katalysator- schüttungen-B-eintritt, diese axial durchströmt und durch den Gasausgang --14-- den Reaktor verlässt. <Desc/Clms Page number 4> Um den Katalysator aus dem Reaktor entfernen zu können sind zwischen den beiden Katalysator- schüttungen und im Boden des Reaktors die Ablassstellen --15-- angebracht. Aus Vereinfachung- gründen wurde auf die Einzeichnung der Zuleitungen für das Kaltgas in die Wärmetauscherrohre verzichtet. In den Fig. 1 und 2 sind ein Reaktor mit zwei Katalysatorschüttungen --8-- dargestellt, die auf den Rosten --9-- aufliegen. In diese sind die Wärmetauscher eingebettet, deren peripher gele- gene Sammelschächte -11-- durch senkrecht zur Gasströmungsrichtung angeordnete Rohre --10-- verbunden sind. Wie aus Fig. 1 ersichtlich, sind die Wärmetauscher in Gruppen geteilt, die wieder Untergruppen bilden, in denen die Rohrbündel parallel durchströmt werden. Zur Umlenkung des Gasstromes von einer Untergruppe zur andern dienen die Trennwände --16--. Die unterschiedliche Verteilung der Wärmetauschflächen im Katalysator --8-- ist aus Vereinfachungsgründen nur ange- deutet. In den Fig. 3 und 4 ist ein Reaktor mit einem Wärmetauscher dargestellt, der neben zwei peripher gelegenen Sammelschächten --11-- einen zusätzlichen, die Katalysatorschichten --8-- in zwei symmetrische Hälften trennenden Sammelschacht --12-- aufweist. Bei dieser Anordnung strömt das frische Synthesegas durch die Rohre --7-- in die peripheren Sammelschächte --11-- und verlässt die jweilige Wärmetauschergruppe durch den mittleren Sammelkanal --12--. Eine weitere Unterteilung der Wärmetauschergruppen in Untergruppen kann auch hier durch den Einbau von Trennwänden erreicht werden. Die Fig. 5 und 6 zeigen eine weitere Ausführungsform des Wärmetauschers, in dem die, die Sammelschächte --11-- verbindenden Rohre --10-- erst in einer Schlange geführt werden, bevor sie den gegenüberliegenden Schacht erreichen. Eine weitere mögliche Ausführungsform eines Wärmetauschers ist in den Fig. 7 und 8 dargestellt. Der in die Katalysatorschicht --8-- eingebettete Wärmetauscher hat die dem Wärmetausch dienenden Rohre --10-- in Strömungsrichtung des Gases angeordnet. Diese Rohre --10-- münden in ringförmigen, in der Katalysatorschicht --8-- zueinander parallel angeordneten Sammelschächten --17--, die untereinander auf gleicher Ebene verbunden sind. Im Zentrum der Anordnung befindet sich ein Sammelrohr-22-, in dem das frische Synthesegas im Gegenstrom zum Reaktionsgas zum nächsten Wärmetauscherabschnitt strömt. In den Wärme- tauscherrohren --10-- strömt das Gas entweder im Gleichstrom mit dem Reaktionsgas, wie in Fig. 7 unten angedeutet, oder im Gegenstrom zu diesem, Fig. 7 oben. In der Fig. 8 sind nur zwei Ring- schächte --17-- dargestellt. In einer konkreten Vorrichtung wird sich die Anzahl der ringförmig angeordneten Schächte --17-- nach dem Durchmesser der Katalysatorschüttung richten. An Stellen, die näher dem Gaseingang sind, werden die Rohre näher aneinander liegen als in der Nähe des Gasausganges. Um Spannungen in den Rohren --10-- besser ausgleichen zu können, sind diese mit Dehnungsbögen versehen. **WARNUNG** Ende DESC Feld kannt Anfang CLMS uberlappen**.
Claims (1)
- PATENTANSPRÜCHE : 1. Vorrichtung zur Durchführung eines Verfahrens zur Erhöhung des Ammoniakaufbaues bei der katalytischen Ammoniaksynthese in Hochdrucköfen mit reaktorinternem Wärmeaustausch mit dem einströmenden Stickstoff-Wasserstoff-Gemisch als Synthesegas, wobei das auf mindestens 370 bis 3900c vorgewärmte Synthesegas zunächst mit dem Katalysator adiabatisch zur Reaktion gebracht wird, die adiabatische Reaktion des Gases bei einer Katalysatorkorngrösse von 3 bis 6 mm bis zu einer EMI4.1 beträgt, worauf vorerst durch Kühlung des Gases mit einer Ammoniakkonzentration von 12 bis 20 Vol.-% eine Synthesegastemperatur von 85 bis 650C unterhalb der Gleichgewichtstemperatur eingestellt wird, dann aber bei Ammoniakkonzentrationen über 20 Vol.-% eine Synthesegastemperatur durch Kühlung eingestellt wird,die 55 bis 350C unterhalb der beim Synthesedruck der örtlich gegebenen Ammoniakkonzentration bestehenden Gleichgewichtstemperatur liegt, und diese Temperaturdifferenz <Desc/Clms Page number 5> stetig und praktisch stufenlos auf diesem Wert gehalten wird, welche Vorrichtung aus einem Druckkörper mit Synthesegaszuführung und Reaktionsabführung, einen den Katalysator vom Frischgasstrom trennenden Einsatzmantel, einem innerhalb oder ausserhalb des Reaktors befindlichen Vorwärmer des Synthesefrischgases und einem aus Rohren bestehenden, in der Katalysatorschicht eingebauten Wärmetauscher besteht, in dessen gaseingangsseitig gelegenen Ende in einem Abstand unterhalb der oberen Begrenzungslinie die Katalysatorschicht liegt, gekennzeichnet durch eine innerhalb des Ofeneinsatzmantels (3) liegende, einzige,durchgehende Katalysatorschicht (8), die vom Deckel EMI5.1 der Katalysatorschicht (8) aus gerechneten oberen 1/10 bis 1/8 der Katalysatorschicht befindet, dessen Rohre (10) gleichmässig über den darunterliegenden Teil der Katalysatorschicht (8) verteilt sind und mittels das Kühlmittel leitende Zwischenstückrohre (7) untereinander verbunden sind, wobei der Wärmetauscher so ausgelegt ist. dass seine wirksame Oberfläche pro Raumeinheit des Katalysatorbehälters mit zunehmender Ammoniakkonzentration vom Deckel der Katalysatorschicht stetig abnimmt und zur Unterstützung dieser Forderung in den verschiedenen Höhen des Reaktors Zuleitungen zur Einspeisung von Kaltgas in die Rohre (10) münden.2. Vorrichtung nach Anspruch l, gekennzeichnet durch einen Wärmetauscher, der aus jeweils in einer Ebene angeordneten, aus mehreren, annähernd parallel verlaufenden und untereinander parallelgeschalteten Rohren (10) bestehenden Rohrbündeln besteht, die in zwei diametral einander gegenüberliegenden, peripher angeordneten, segmentförmigen Schächten (11) münden, die über die gesamte Länge der Katalysatorschicht (8) reichen, wobei diese Rohrbündel untereinander in Rohr- bündelgruppen zusammengefasst sind, die mit der nächsten Rohrbündelgruppe durch eine lösbare Rohrverbindung (18) verbunden sind und die segmentförmigen Schächte (11) mindestens an der Stelle des Oberganges von einer Rohrbündelgruppe zur nächsten durch senkrecht zur Gasströmungsrichtung angeordnete gasdichte Trennwände (16)in einzelne Abschnitte unterteilt sind (Fig. l. 2).3. Vorrichtung nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, dass die Rohrbündel einer Rohrbündelgruppe untereinander parallelgeschaltet sind.4. Vorrichtung nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, dass die Rohrbündel einer Rohrbündelgruppe hintereinander geschaltet sind und jeweils einer der segmentförmigen Schächte (11) abwechselnd zwischen je zwei Rohrbündeln durch eine Trennwand (16) gasdicht unterteilt ist.5. Vorrichtung nach den Ansprüchen 2 bis 4, dadurch gekennzeichnet, dass der Wärmetauscher durch einen parallel zu den die segmentförmigen Schächte (11) abschliessenden Wänden liegenden. den Innenraum des Ofeneinsatzmantels in zwei symmetrische Hälften teilenden Gasführungsschacht (12) durchzogen wird, in den eines der Enden der dadurch entstehenden beiden Rohrbündelhälften des Wärmetausches münden, wobei der Gasführungsschacht (12) mindestens an der Stelle des Überganges von einer Rohrbündelgruppe zur nächsten durch eine Trennwand gasdicht unterteilt ist (Fig. 3. 4).6. Vorrichtung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass der Wärmetauscher aus mehre- ren, in zwei peripher angeordneten, segmentförmigen Sammelschächten (11) mündenden, übereinander angeordneten Rohrschlangenbündeln (10) besteht, die untereinander durch lösbare Rohrleitungen (7) verbunden sind, wobei die Rohrschlangen (10) in den einzelnen Rohrschlangenbündeln parallel angeordnet sind, die gesamte Querschnittsfläche des Katalysatorbettes (8) senkrecht zur Ofenachse gleichmässig durchziehen und die segmentförmigen Schächte (11) an der Stelle der Verbindung von einem Rohrschlangenbündel zum nächsten durch Trennwände (16) senkrecht zur Ofenachse gasdicht unterteilt sind (Fig. 5, 6).7. Vorrichtung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass der Wärmetauscher aus Rohrbündelgruppen besteht, deren mit Dehnungsbögen versehene Einzelrohre (7) parallel zur Ofenlängsachse verlaufen und in ringförmigen untereinander parallel angeordneten Ringschächten (17) münden, die untereinander verbunden, in einen zylindrischen, in der Mitte des Reaktors angeordneten Sammelschacht (22) münden, der durch Verbindungselemente (7) mit der nächsten Wärmetauscher- <Desc/Clms Page number 6> gruppe verbunden ist, wobei die Verbindungsstellen (18) der Wärmetauschergruppen lösbar ausgeführt sind (Fig. 7, 8).
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