JPS60150824A - 改良反応器 - Google Patents

改良反応器

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JPS60150824A
JPS60150824A JP59006826A JP682684A JPS60150824A JP S60150824 A JPS60150824 A JP S60150824A JP 59006826 A JP59006826 A JP 59006826A JP 682684 A JP682684 A JP 682684A JP S60150824 A JPS60150824 A JP S60150824A
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cooling
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残間 淳
Yoshinori Nishimura
西村 芳典
Kazuo Shoji
一夫 庄司
Makoto Shimagaki
誠 島垣
Yoichi Nakajima
洋一 中嶋
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    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
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    • B01J2208/00Processes carried out in the presence of solid particles; Reactors therefor
    • B01J2208/00008Controlling the process
    • B01J2208/00017Controlling the temperature
    • B01J2208/00106Controlling the temperature by indirect heat exchange
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Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 この発明は反応器の改良、更に詳しくは円筒状触媒層の
半径方向に、反応の際の圧力と温度においてガス状であ
る原料ガスが流通せしめられ、反応の際の圧力と温度に
おいてガス状の生成物(以下において生成ガスという)
を得る発熱反応の為の反応器において、耐圧容器の温度
上昇の防止を目的とする反応器の内部構造の改良に関す
る。
この発明の発明者の一部は、特公昭58−39572に
おいて、垂直に設置された単一の円筒状触媒層の内部に
、垂直な多数の冷却管を同心円状に配列し、この触媒層
に対し原料ガスを半径方向に流通せしめて上記の如き発
熱ガス反応(以下単に反応という)を生起せしめると共
に冷却管内に加圧下の沸II!温度にある冷却液を供給
して反応熱により冷却液を沸騰せしめ、この冷却液の蒸
気あるいは冷却液とその蒸気との混相物(以下両者を単
に冷却液の蒸気という)を反応器外に導出することによ
り反応熱を除去する形式の反応器およびその使用法につ
ぎ提案した。又特願昭57−167639において、上
記の円筒状触媒層が、異なる半径方向に且つ垂直に設置
される隔壁により、水平断面において扇状である複数の
触媒層に分割され、これら分割された触媒層に原料ガス
が直列に流通せしめられると共に、冷却液が各触媒層毎
に上記同様に設置された冷却管内に流通せしめられる反
応器およびその使用法を提案した。上記の2提案は、触
媒層内におけるガスの流れ方向に沿った温度分布を反応
の目的および性格に応じた最適分布に出来る外、反応熱
の全量を冷却液の蒸気の保有熱に転換して回収すること
が可能であり、この種の反応を遂行する為の反応器とし
て非常に優れたものである。その後の詳細な検討の結果
、上記両提案による反応器は、水素を多聞に含有する高
温高圧のガスを原料とする反応に使用される場合に、耐
圧外殻が必要であると共に、この耐圧外殻が高温となる
ことによりに発生する耐圧外殻の水素脆化現象の防止が
必要となる為、改良の余地を有することが判明した。こ
の発明は、この改良の為の新規な反応器構造に関する発
明である。
水素含有堡の多い高温高圧の原料ガスおよびこのガスが
触媒と接触し反応が生起した結果として生成する残存水
素の多い生成ガス(以下両者を単にガスという)が、炭
素鋼あるいは鉄と炭素以外の合金成分の合計含有暢10
重量%以下である各種の合金鋼(以下これら画調を単に
炭素鋼という)に長時間接触すると、水素の作用により
鋼が変質し、弾痕的に脆くなる水素脆化現象は周知とな
っている。従ってこの種のガスを使用する従来の反応器
においては、この水素脆化現象を防止する為の手段とし
て、炭素鋼製耐圧外殻を有する反応器に供給される反応
温度に達していない低温の原料ガスを、最初に耐圧外殻
の内面に沿って流通せしめて、反応器内部にある高温の
触媒層から耐圧外殻への伝熱を遮断し、耐圧外殻の温度
を300℃以下望ましくは250℃以下の温度に保持す
る方法あるいは耐圧外殻として鉄と炭素以外の合金成分
を合計量において10%以上含有する各種不銹鋼により
製作されたものを使用する方法等が、多数の文献に記載
され、前記特願昭57−167639においても、その
旨記載されている。又低温の原料ガスを最初に炭素鋼製
耐圧外殻の内面に沿って流通せしめる上記従来法におい
て、反応器内にお【プる低温の原料ガスの予熱が、反応
器内に設置されている熱交換器を使用して、触媒層を流
出する高温の生成ガスとの熱交換により実施することも
多くの文献により周知となっている。しかしこの様に耐
圧外殻の内面に沿って低温の原料ガスを流通せしめつつ
且つこの原料ガスを反応器内の熱交換器において熱交換
予熱する方法を使用する場合にあっては、原料ガスの予
熱に必要な熱量が、反応熱と触媒層を流出するガスの保
有する熱間との合計より小である為、通常の場合におけ
る反応器を流出する生成ガスは上記の熱交換にも拘わら
ず尚相当な高温であり、熱交換後の生成ガスを炭素鋼製
耐圧外殻の内面に沿って流通せしめてこの外殻の温度上
昇を防止することは出来ない。従ってこれらの従来法に
おいて、耐圧外殻に不銹鋼を使用する場合にあっては反
応器が高価となり、又低温の原料ガスを炭素鋼製耐圧外
殻の内面に沿って最初に流通せしめる方法にあっては、
反応器の内部においてガスの最上流側となる耐圧外殻内
面部の圧力が、ガスの下流側となる反応器の中心部の圧
力より、ガスの触媒層および他の反応器内ガス通路通過
の為の流通抵抗に基ずく圧力損失に相当する分(通常5
〜20ka/cut程度)だけ、高くなっている故、こ
の圧力損失分に相当する圧力が、反応器の内部に設置さ
れる全ての円筒状隔壁に対し、この隔壁を外側から内側
に向けて圧壊する如く作用する外圧力として働くことと
なる結果、隔壁は座屈現象による変形を起し易くなり、
この座屈による変形を防止する為、この円筒状隔壁およ
びこの円筒状隔壁を支持する為の半径方向の隔壁に肉厚
の厚いものの使用が必要となる等の欠点を有する。水素
を多量に含有する高温高圧のガスと接触する上記の如き
反応器内隔壁は、通常高価な不銹鋼で製作する必要があ
り、不銹鋼製の反応器内隔壁が肉厚となって高価となる
上記の問題点は、従来の比較的小型の反応器にあっては
、大きな不利を招くことが無い為に見過されていたと考
えられる。しかしアンモニア、メタノール等を製造する
為に水素含有量の高い高圧の原料ガスを高温において使
用する反応器にあっては、近時における反応器の著しい
大型化の結果として、上記の如き不利の回避が反応器を
安価に製造する為に重要となって来ている。
この発明反応器は上記した不利の回避を主目的とした新
規な反応器の構造に関する提案であって、その要旨は、
触媒層における反応が終了し、触媒層を流出する高温の
ガスが、反応器内に設置された熱交換器において反応器
に供給される低温の原料ガスとの熱交換により、充分に
冷却された復、耐圧外殻の内面に沿って流通せしめられ
ることにある。又この発明反応器は上記の熱交換冷却後
の触媒層流出ガスを耐圧外殻の内面に沿って流通せしめ
つつ、尚且つ保守点検に便利な反応器内部構造とする為
、前記冷却管下部への冷却液の供給管は上部蓋を貫通し
て反応器内部に導入される構造となっている。
以下にこの発明につき詳しく説明する。上記の熱交換器
により冷却された後の触媒層流出ガスは、反応器内にお
け−る最下流のガスであり、反応器内においては最も圧
力の低いガスである故、このガスを耐圧外殻の内面に沿
って流通せしめることにより、反応器内の耐圧外殻内面
部と中心部と間の圧力差は、前記従来法の場合とは逆に
なり、前記隔壁は圧力損失に相当する分の内圧を受ける
結果となり、前記両隅壁に加えられる力は、圧壊力から
引張力に転換され、前記従来法反応器における不利を回
避出来ることとなる。この解決手段は、前記の2提案に
おいて詳細に説明され且つこの発明においても使用され
ている触媒層の基本構造、即ち垂直円筒状触媒層内とこ
の触媒層内にに垂直に配列されている多数の冷却管から
なる触W層構造により、反応の結果として発生する反応
熱の全量が、冷fJl管中に流通せしめられる冷却液の
蒸発潜熱として回収除去される為に始めて可能になる解
決手段である。即ちこの種の反応にあっては、前記の如
く低温の原料ガスを反応温度まで予熱するに必要な熱量
が、反応の結果として発生する反応熱と触媒層を流出す
る生成ガスの保有熱との合剤熱量より小である。従って
多くの周知文献に記載されている如き、反応熱を他の手
段によって充分に除去することなく、単に原料ガスの予
熱の目的で、反応器内の熱交換器において原料ガスと触
媒層を流出する高温の生成ガスとを熱交換せしめて、触
媒層流出ガスを冷却する方法では、反応熱と触媒層を流
出する高温の生成ガスの保有熱との合計熱量が、原料ガ
スの予熱に必要な熱量に対し大過剰となっている故、前
記の本発明に必要な温度にまで冷却することは不可能で
ある。この発明の反応器構造においては、反応熱の全量
が冷却液の蒸発潜熱として除去される故、触媒層流出ガ
スの保有熱毎と原料ガスの予熱に必要な熱量との間には
、大きな差が無く、両ガス同志を熱交換せしめることに
より、触媒層流出ガスを充分な低温まで冷却することが
出来ることとなる。従ってこの発明の反応器においては
、上記の理由により、肉薄の不銹鋼製の前記内部隔壁を
使用しつつ、炭素鋼製耐圧外殻使用が可能となる。
一方、前記の、2提案においては、各冷却管に冷却液を
供給する換−9供給管が反応器の下部蓋を貫通して設置
されていた。上記に従って冷却後の生成ガスを耐圧外殻
の内面に沿って流通せしめる為には、触媒層を耐圧外殻
から隔離する必要が生じ、この為には、耐圧外殻の円筒
部および特に下部蓋の内面から若干の距離を置いて、少
なくとも1個の隔壁が必要となり、冷却液の供給管を下
部蓋に設置する場合には、この供給管がこの隔壁と下部
蓋の両者を貫通ずる必要が生ずる。この隔壁と下部蓋の
両者を貫通して冷却液供給管を設置することは、必ずし
も不可能ではない。しかし耐圧外殻の温度が低温に保持
されている本発明の場合にあっては、耐圧外殻と冷却液
供給管との間に、少なくとも100℃、通常200〜3
00’C(7)1度差があり、又上記隔壁と冷却液供給
管との間にも100℃程度の温度差があり、これら温度
差に起因して、冷却液供給管、上記隔壁あるいは下部蓋
に熱応力が発生することを回避出来る貫通構造は、複雑
となって高価である外、反応器全体の保守点検等に際し
ても不便なものとなる。従ってこの様な難点を排除する
為に、この発明反応器においては、冷却液供給管が、上
部蓋を貫通して設置される構造とされる。即ち、この発
明における冷却液供給管は、反応器外から上部蓋を貫通
して反応器内に入り、次に触媒層内を下方に延びて、冷
却液を各冷却管に分流せしめる為に触媒層の下部に設置
されている分流構造に連結される。この様な本発明反応
器における冷却液供給管の設置構造にあっては、この供
給管が触ts層内を通過する部分において、この供給管
内の冷却液が?Ji騰し、この沸騰によって発生す0冷
却液の蒸気が冷却液の下方流動を阻害しない構造が重要
である。この為の具体的構造として、冷却液供給管の触
媒層通過部分の管表面が断熱材で被覆される構造あるい
はこの部分を二重管とし、二重管の内管内が冷却液の下
降通路に使用され、内管と外管とに挾まれる環状部は、
下部において分流構造に開放され、上部が冷却液の蒸気
の導出管に連通させられ、この環状部に内管内を下降す
る冷却液と同一温度の冷却液の蒸気を存在せしめて断熱
する構造等がある。又各冷却管内において冷却液が沸騰
して発生した蒸気の導出管および上記の冷却液供給管と
を別々に上部蓋を貫通せしめる構造として設置すること
が可能であるが、これら両管をも1個の二重管として上
部蓋を貫通する様に設置することが、設置構造を簡単に
する観点および上記同様の断熱性の観点から望ましい。
上記の如く冷却液供給管および冷却液蒸気の導出管が共
に上部蓋を貫通する設置構造とすることにより、主とし
てこれら両管、分流構造、各冷却管および各冷却管にお
いて発生する冷却液蒸気の合流構造等からなる冷却液の
通路を構成する構造物(以下冷却液通路構造物という)
は、上部蓋からの懸垂方式あるいは反応器内の下部にお
いて触ts層を耐圧外殻の下部蓋から隔離する為の隔壁
に設置される台上に載架する方式等により、冷却液通路
構造物の一箇所のみにおいて耐圧外殻に固定される構造
として設置することが可能となり、耐圧外殻とこの冷却
液通路構造物との間に大きな温度差があっても、熱応力
の発生しない構造とすることが出来る。
以下においては、この発明につき添付の図面に記載した
真体例を使用しつつ更に詳細な説明をするが、この発明
の実施態様は、これらの図面に記載された例に限定され
るものではない。第1図は、略垂直な円筒部1、上部蓋
2および下部蓋3からなる耐圧外殻の中心軸に沿って位
置し、この中心軸と略共通な中心軸を有するシェルアン
ドチューブ型熱交換器4の外殻5を取り巻く触媒層6が
、単一の円筒状触媒層として設置されているこの発明に
よる反応器の一例の垂直断面図である。触媒層6は、熱
交換器4の外殻5の外側に所望の半径方向の距離を隔て
て設置される円筒状のガス透過性内側触媒受7とこの内
側触媒受7より直仔の大なる円筒状のガス透過性外側触
媒受8とに挾まれる環状の空間に粒状触媒を充填するこ
とにより形成される。内側および外側の両触媒受7.8
は、ガスが触媒層6を通して略水平且つ半径方向に流通
せしめられる範囲に亙って多数の貫通孔を有する円筒状
の板およびこの円筒状の板の貫通孔のある範囲において
この板に密着して取り付けられた1〜3枚の網からなっ
ている。内側触媒受7と熱交換器4の外殻5とに挾まれ
る環状の空間の上端は、ガスの流路を規制する為の着脱
可能な環状閉鎖板9で閉鎖されている。この環状空間は
、ガス通路であり、この例においては、下端において熱
交換器の外殻5の下部にガスタイトに取付けられ且つ内
側触媒受7を通過するガスの上下方向の流量分布を均一
にする為の役割をする、多数の貫通孔を有する円筒状抵
抗板11aにより、内側の円筒状ガス通路12aと外側
の円筒状ガス通路12bとに区画されている。抵抗板1
1aにある貫通孔の総開口面積は、内側触媒受7に使用
されている多孔板にある貫通孔の総開口面積より通常量
である。又この例においては、外側触媒受8が、この触
媒受と耐圧外殻の円筒部1および下部蓋3とに挾まれる
空間を所望のガス通路に区画する為の底を有する円筒状
隔壁10aの円筒部から内側に所望の半径方向の距離を
隔てて取付けられている。
外側触媒受8と隔壁10aとに挾まれる環状空間は、外
側触媒受8の上端および下端においてrFi鎖されてい
る。隔壁10aは、この隔壁10aが外側触媒受8と相
対する範囲に亙って多数の貫通孔を有し、この範囲にお
いて、ガスを触媒層に均一に流通せしめる為の外側触媒
受の外側における抵抗板111)となっている。隔壁’
IOaと耐圧外殻の円筒部および下部蓋とに挾まれる空
間は、隔壁10aの上端に近い個所おいてこの隔壁10
aにガスタイトに取付けられていて隔壁10aに類似の
形状を有する他の隔壁10bにより、ガス通路13aお
よび13bとに区画されている。前記内側触媒受7に使
用されている円筒状板の下端は、隔壁10aにガスタイ
トに接続されている。又熱交換器4の外殻5の下端も隔
壁10aにガスタイトに接続されている。上記の閉構造
において、熱交換器の外殻5内に収容されるこの熱交換
器の諸部品、内側触媒受7、外側触媒受8、隔壁10a
および隔壁10b等は、隔壁10aの上端に設置された
フランジ14により耐圧外殻の円筒部1の上端付近に設
けられる突起あるいは四部にガスタイトに載架懸垂され
ている。隔壁10bの耐圧外殻に面する部分には、熱が
この隔壁を通して内側から外側に伝達されることを防止
する為に断熱材43が取り付けられている。又上記の構
造において、外側触媒受8が隔壁10aの内側に突出し
た形状となっているが、この部分の構造は外側触媒受の
多孔板を隔110aと共通のものとし、抵抗板11bが
隔壁10aと10bとに挾まれる環状空間内に隔壁10
aから外側に突出している構造とすることも可能である
一方触媒層6内には、多数の冷却管15が、垂直に且つ
反応器の中心軸を中心として形成される多数の同心円上
に配列されている。これら多数の冷却管は、触媒層内に
おいて、反応器の中心軸を中心とする触媒層の全ての半
径方向に対して単一の冷却帯を構成するか、あるいは反
応器の中心軸から水平断面において扇状に拡がる少なく
とも2個の冷却帯に区分使用される様構成されている。
又冷却帯毎に少な(ども1個の冷却液供給管および冷却
液蒸気の導出管を有している。上記の冷却帯の構成に従
って、これら冷却管の下端は、冷却帯毎に、単一冷却帯
の場合にあっては、冷却管の配列されている同心円の数
より少ない数の同心円上に設置される少なくとも1個の
環状の管よりなる二次分流構造中の何れかの二次分流管
16に、あるいは複数の冷却帯の場合にあっては、これ
らそれぞれの環状の二次分流管16が冷却帯毎の円弧に
分割された少なくとも2個の円弧状管からなる二次分流
構造中の何れかの二次分流管16に連結されている。各
二次分流管16は、それぞれ連結管17により、単一の
冷却帯の場合にあっては1個の環状の管からなる一次分
流管1Bに、あるいは複数の冷却帯の場合にあってはこ
の管が冷却帯毎の円弧に分割された少なくとも2個の円
弧状管からなる一次分流構造中の何れかの一次分流管1
8に接続されている。又これら冷却管の上端は、分流構
造と同様冷却帯毎に、単一冷却帯の場合にあっては・、
冷却管の配列されている同心円の数より少ない数の同心
円上に設置される少なくとも1個の環状の管からなる一
次合流構造中の何れかの一次合流管19に、あるいは複
数の冷却帯の場合にあっては、これらそれぞれの環状の
一次合流管19が冷却帯毎の円弧に分割された少なくと
も2個の円弧状管からなる一次合流構造中の何れかの一
次合流管19に連結されている。各−数台流管は、二次
分流管の場合と同様に、それぞれ連結管20により、単
一の冷却帯の場合にあっては1個の環状の二次合流管2
1に、あるいは複数の冷却帯の場合にあっては、環状の
二次合流管21が冷却帯毎の円弧に分割された少なくと
も2個の円弧状の管からなる二次合流構造中の何れかの
二次合流管21に接続されている。これらの−次および
二次の分流管と合流管は、何れも略水平に設置され、半
径方向に相隣れる二次分流管および一次合流管は、それ
ぞれ2段の高さの異なる位置に整列せしめられている。
二次分流管16は触媒受7および8のガス透過部の下端
より若干下に、−数分流管18は更にその若干下に、−
数台流管19は両触媒受のガス透過部の上端より若干上
に、二次合流管21は更にその若干上に設置されること
が好ましい。これら冷却管の配置および配列方式、−次
および二次の分流構造、−次および二次の合流構造につ
いてのより詳細な説明は、前記2提案に記載されている
二次合流管21には、冷却帯毎に、少なくとも1個の反
応器外に通じる冷却液蒸気の導出管23が接続されてい
る。又二次合流管21およびこれより上方におけるこの
各冷却液導出管23の内部に内管として冷却液供給管2
2が設置されている。
この各冷却液供給管は、所属する冷却帯の二次合流管2
1を垂直下方に貫通し、触媒層内を略垂直に下方に延び
、同一冷却帯の一次分流管18に連通せしめられている
。この例において、−取分流管18の上面と二次合流管
21の下面とに挾まれる間における各冷却液供給管22
は、他の二重管の内情として設けられ、この二重管部分
における内管と外管との間の環状部は、上端において二
次合流管21より上方にある二重管の環状部即ち冷却液
蒸気の導出管23に、下端においては一次分流管18に
それぞれ連通せしめられている。この様に冷却液供給管
22の触媒層貫通部に二重管を使用する理由は、冷却液
供給管22のこの部分において、冷却液が触媒層内の発
熱により加熱沸騰せしめられ、発生する冷却液の蒸気に
より冷却液の下降が阻害されるのを防止する目的で、外
管と内情との間の環状空間に冷却液と同一温度の冷uI
液およびその蒸気を流通せしめ、高温の触媒層から冷却
液供給管22内への熱伝達を零または僅少にならしめる
為である。従ってこの部分における二重管は、条件によ
っては外管の代りに断熱材を使用した断熱構造としても
良い場合がある。
上記した冷N1液およびその蒸気の通路構造において、
冷却帯毎に、各冷却液供給管22から供給される冷却液
は、まず−取分流管18から多数の連結管17を経て二
次分流管16に分流し、二次分流管16において更に多
数の冷却管に分流し、冷却管内において、触媒層内にお
ける反応熱を吸収して冷却液自体が沸騰して冷却液の蒸
気となり、各冷却管からの冷却液蒸気が、冷却帯毎に、
−数台流管19において合流し、多数の一次合流管内の
冷却液の蒸気が更に連結管20を経て二次合流管21に
合流し、最終的に冷却液導出管23と冷却液供給管22
とに挾まれる環状空間を経て反応器外に去る。
一方、反応器の中心軸に沿ってチューブが略垂直になる
様設置されているシェルアンドチューブ型の熱交換器4
は、反応器外からのガス導入主管24が、外殻5の上部
を貫通し上部管板26の下方のシェル側に開口する様、
この管板にガスタイトに接続されている。この熱交換器
の下部管板27には、ガス導入副管25が、反応器外か
ら隔壁10bおよび10aを貫通して、下部管板27の
上方のシェル側に開口する様、下部管板27にガスタイ
トに接続されている。又熱交換器の外殻5の下部は、こ
のガス導入副管25の周囲を所望の距離を隔てて囲む外
管として隔壁10aに接続されている。上部管板26と
下部管板27とに挾まれる間におけるこの熱交換器の内
部構造は、通常のシェルアンドチューブ型の熱交換器と
略同様であって、主としてデユープ28およびバッフル
プレート2つよりなっている。大部分の原料ガスは、導
入主管24から供給され、熱交換器のシェル側を通る間
に、触媒層を流出する高温の生成ガスと熱交換して、反
応開始温度まで予熱され、熱交換器の外殻5の下部にあ
る間口30から、ガス通路12a、12bおよび内側触
媒受7を経て、触媒層内を全ての半径方向に均一に内側
から外側へ向けて流れる。ガスが触媒層を通過する間に
所望の反応が生起し、その際に発生する反応熱の略全9
が、前記の通り、冷却液に吸収される。反応が終了し、
反応熱の略全ωが冷却液に吸収された後の尚高温にある
生成ガスは、外側触媒受8および抵抗板11bを経て、
ガス通路13aに流出し、このガス通路を経て熱交換器
4の外殻下部に設置されている二重管の外管と内管との
間の環状空間を経て、この熱交換器のチューブ28内に
流入せしめられる。チューブ28内を通過する間に、こ
の高温の生成ガスは、前記の通り、管24から供給され
る大部分の原料ガスと熱交換し、原料ガスが予熱される
と共に、生成ガスの温度が降下せしめられる。この熱交
換により低温となった生成ガスは、デユープ28から熱
交換器4の上部外殻内に流出した後、ガス連結管33を
経てガス通路13bに流入し、次いで耐圧外殻の円筒部
1および下部蓋3の内面に沿って流れ、最終的に反応器
の生成ガス出口34から反応器外に去る。
上記の反応器内部構造とこの構造に伴なうガスの通路構
成により、熱交換器外殻の内側の圧力はこの外殻の外側
の圧力より高く、内側触媒受7においても、内側の圧力
は外側の圧力より高く、外側触媒受、隔壁10aおよび
隔壁10bにおいても同様な圧力関係にすることが出来
る。この様な反応器内の圧力分布に基ずき、反応器内の
開隔壁の設計は、外圧が内圧より大である場合に使用さ
れる圧壊に対する座屈抵抗力を基準とした強度81算法
から、内圧が外圧より大である場合に使用される引張応
力を基準とした強度計算法に転換可能となって、通常の
板材の強度特性上、肉厚の薄い板材の使用が出来ること
となる。
第1図において、反応器の下端にあって反応器外に連通
ずるガス導入副管25は、反応器の操業開始の際に、触
媒を還元する場合の還元ガスの導入口、触媒層を加熱す
る為の高濃ガスの導入口あるいは通常操業の際に熱交換
器4で予熱された後の原料ガスの温度制御用低温原料ガ
スの導入口、触媒層における反応が余りにも激し過ぎる
場合に希釈ガスとして使用する所望の温度に制御された
不活性ガスあるいは反応生成ガス等の導入口として使用
される。又下部蓋3に設置されている閉鎖フランジ35
は、使用済触媒の排出口である。触媒は上部蓋のマンホ
ール36から管状部材よりなる冷却液通路構造物の管外
に充填される。この様な冷却液通路、熱交換器、両触媒
受、隔壁10a、10b等の取り付は構造により、触媒
を排出口35から抜き出し、更に上部蓋2を上方に取り
去った後、各冷却帯を構成する冷却液通路構造物、熱交
換器、および触媒受、隔W10aと10b等からなるブ
ロック状構造物等を、この順に耐圧外殻内から上方に抜
き出すことが可能となり、この発明反応器の保守点検は
、前記2提案に比し著しく便利になっている。
第2図および第3図は、この発明による反応器の他の例
である。第1図の例が単一の円筒状の触媒層を有してい
たのに対し、この例は、第1図の例における円筒状触媒
層を、異なる半径方向の位置にa3い゛C内側触媒受か
ら外側触媒受に向けて半径方向に延びる垂直な隔壁によ
り、4等分し、且つ分割された後の各触媒層のそれぞれ
に第1図の場合と同様の独立した1個の冷却帯を設置し
た例である。第2図は、この例の反応器についての第1
図と同様な垂直断面図である。又第3図は第2図に示し
た反応器の水平断面図であって1、上記の円筒状触媒層
が、半径方向に延びる垂直な隔壁37a 、37b 、
37cおよび37dにより、第1触媒層6a、第2触媒
層6b、第3触媒層6cおよび第4触媒層6dに4等分
されている状態を示す。第3図における各触媒層は、第
1触媒層6aにあっては第2図のAの高さにおける水平
断面を、第2触媒層6bにあってはこの触媒層の為の冷
却液通路構造物およびこの触媒層用i38が取り去られ
た状態に対する第2図Bの高さにおける平面図を、第3
触媒層に60にあってはこの触媒層の為の冷却液通路構
造物および触媒層用蓋38を取り付けた状態に対する第
2図のCの高さにおける平面図を、第4触媒層6dにあ
ってはこの触Is層の為の冷却液通路構造物が取り付け
られているが触媒層用蓋38が取り去られている状態に
対する第2図のCの高さにおける平面図をそれぞれ示し
ている。又この例にあっては、原料ガスが第1触tJ1
層から第4触媒層に向けて各触IJA層を直列に且つ各
触媒層においては半径方向に流通せしめられる点で第1
図の反応器とは基本的に異なる。
更にこの例においては、多くの種類が可能である各触媒
層に対する原料ガスの流通法のうち、原料ガスが、先ず
第1触媒層6aにおいて内側から外側への半径方向に、
次に第2触媒層6bにおいて外側から内側への半径方向
に、続いて第3触媒層6Cにおいて内側から外側への半
径方向に、更にその次の第4触媒層6dにおいて外側か
ら内側への半径方向に流通せしめられる場合が選択され
ている。
この例の反応器において、熱交換器4は、第1図と同様
反応器の中心軸に沿って垂直に設置されている。この熱
交換器の外殻5から円筒状のガス通路12を隔てて、ガ
ス透過性内側触媒受7が円筒状に設置されている。この
円筒状内側触媒受7の構成材料の一部である前記同様の
多孔板は、孔を設けることなく上方および下方に延長さ
れ、その上端には、環状の閉塞板9が前記同様熱交換器
の円筒状外殻5との間に設着されていて、ガス通路12
を他の空間からガスタイトに隔離し、その下端は後記す
る隔壁10aにガスタイトに接続されている。この閉塞
板9は、各触媒層用蓋38を取り付ける為のフランジを
兼ねている。円筒状のガス透過性外側触媒受8は、内側
触媒受7の外側であり且つ内側触媒受に対向する高さに
設置されている。円筒状外側触媒受8の構成材料の一部
である多孔板は、孔を設けることなく上方および下方に
延び、上方においては閉塞板9と同一平面を形成するフ
ランジ14に接続され、下方においては下部蓋3の内面
と触媒層とを区画する為の隔壁10aを形成している。
フランジ14には、多数のガス流通孔39が全周に亙っ
て設けられている。
前記した触媒層を区画する隔壁37a、37b、37c
および37dは、それぞれ第3図に示した位置おいて、
内側触媒受7と外側触媒受8との間に半径方向に延びる
且つ略垂直な隔壁として設置され、その上端には閉塞板
9およびフランジ14と一体となっているフランジ1.
48が設けられ、その下端が隔110aにガスタイトに
接続されている。外側触媒受8の外側には、円筒状のガ
ス通路40を隔てて、円筒状隔壁10bが設置されてい
る。この隔壁10bはその上端および下端において、そ
れぞれ外側触媒受8の上方および下方への前記延長部分
にガスタイトに接続され旦つその外側表面には断熱材4
3が取り付けられている。
この例において、前記円筒状のガス通路12および40
は、主としてガスを、例えば第2触媒層から第3触媒層
へあるいは第1触媒層から第2触媒層へと、内側触媒受
の内側あるいは外側触媒受の外側において、円周方向に
沿って流動せしめることに使用されるガス通路であって
、第1触媒層に隣接する12aおよび40a1第2触媒
層に隣接する12bおよび40b、第3触媒層に隣接す
る120および40C,第4触媒層に隣接する12dお
よび40dと、それぞれ区分した名称にすることが出来
る。この例における両ガス通路12および40において
は、ガスが分割された各触媒層に前記の順序で流通せし
められる様、又ガスが各触媒層内において円周方向と上
下方向の両方向に対して均一に流れる様、ガス通路12
aと12bとの間にはガス通路m壁41aが隔壁37a
の延長面上に設置されて、ガス通路12aと1211と
の間のガス流通を遮断し、ガス通路40aと40bとの
間には多孔抵抗板11aが隔壁37aの延長面上に設置
され、ガス通路40bと40Gとの間にはガス通路隔壁
4−1 bが隔壁37b、の延長面上に設置されてガス
通路40bと400どの間の、ガスの流通を遮断し、ガ
ス通路12bと120との間には多孔抵抗板11bが隔
壁37bの延長面上に設置され、ガス通路12cと12
dとの間にはガス通路隔壁41cが隔壁37Cの延長面
上に設置されてガス通路12Cと12dの間のガス流通
を遮断し、ガス通路40cと40dとの間には多孔抵抗
板11Cが設置され、ガス通路12dと128との間に
はガス通路隔壁41dが隔壁37dの延長面上に設置さ
れてガス通路12dと12aとの間のガス流通を遮断し
、ガス通路40dと408との間にはガス通路隔壁41
eが隔壁37dの延長面上に設置されてガス通路40d
と408との間のガス流通を遮断する様設備されている
冷却液通路構造物は、第1図に示した例ど略同様である
故説明を省略する。この例の反応器構造にあっても、上
部蓋2を上方に取り去った後、各触媒層用蓋38を取り
去れば、各冷却液通路構造物を各触媒層毎に上方に抜き
出すことが出来る。
熱交換器4は、第1図の例と同様なシェルアンドチュー
ブ型であるが、この例においては原料ガスがチューブ内
に流通せしめられる様設備されている。
反応器外からガス導入主管24により供給される原料ガ
スは、熱交換器4の多数のチューブ28内に流入し、チ
ューブ内を通過づる間に、シェル側を流れる高温の第4
触媒層流出ガス即ち生成ガスと熱交換して予熱される。
予熱された原料ガスは、熱交換器の下部管板27より下
部にある外殻5のガス通路12aに面する部分に設けら
れた間口30を経てガス通路12aに流出せしめられる
このガスは、更にガス通路12aから内側触媒受7を経
て第1触媒層6a内を内側から外側に向けて流れ、ガス
通路40aに流出せしめられる。ガスがこの第1触媒層
6a内を通過する間に反応の一部が進行する。ガスは、
このガス通路40aから多孔抵抗板11aを経てガス通
路40bに移動せしめられ、続いて第2触媒層6b内を
外側から内側に向けて流れ、ガス通路12bに流出せし
められる。ガスが第2触媒層6bを通過する間に反応が
更に進行する。ガスは更に、ガス通路12bから12c
に多孔抵抗板11bを経て移動せしめられ、続いて第3
触媒層6C内を内側から外側に向けて流動し、ガス通路
40Cに流出せしめられる。ガスがこの第3触媒層6C
内を通過する間に反応が更に進行する。ガスは、更にガ
ス通路40Gから多孔抵抗板11Cを経てガス通路40
dに移動せしめられ、続いて第4触媒層6d内を外側か
ら内側に向けて流れガス通路12dに流出せしめられる
。ガスがこの第4触媒層を通過する間に反応は更に進行
して完了する。以上により反応を完了してガス通路12
dに流出した高温の生成ガスは、ガス通路12dに面し
熱交換器の外殻5のシェル部の下部にある開口32から
、この熱交換器のシェル側に流入せしめられ、前記の通
りチューブ側を流れる原料ガスと熱交換して冷却され、
熱交換器の外殻5の上部のシェル部にある伯の開口31
から、反応器内の上部空間に流出せしめられる。この冷
却された生成ガスは、更にこの上部空間から、前記のフ
ランジ14に設けられているガス流通孔39を経て、ガ
ス通路13を耐圧外殻1の内面に沿って流れ、R縮約に
ガス出口34から反応器外に去る。以上のガス流通経路
において、ガスが各触媒層を通過する間に反応の進行に
伴なって発生する反応熱が冷却液に吸収されることに関
しては第1図の場合と同様である。この例の様に円筒状
の単−触ts層を水平断面において扇状の少なくとも2
個に分割し、これら分割された触媒層にガスを直列に流
通ゼしめ、dつ各触媒層においてはガスを半径方向に流
すことにより、同一のガス量を同一量の同一触媒に接触
せしめて反応を生起せしめる場合に、各触媒層内におけ
るガスの線速度を上昇せしめることが出来るので、ガス
から冷却管15への熱の移動に対する抵抗が小となり、
反応熱を冷却管に吸収せしめる際の総括伝熱係数が大と
なって、第1図の例の本発明反応器に比し冷却管の数お
よび触Is層の体積のうちの冷却管により占められる部
分の体積を全体として減少せしめることが出来る。
第4図は、第1図および第2.3図に示した如きこの発
明反応器に使用出来る熱交換器の他の例である。第4図
に示した熱交換器も一種のシェルアンドデユープ型の熱
交換器であるが、各チューブ28がシェルの内部におい
て螺旋状に設置されていることが第1図および第2図に
示した熱交換器とは異なる。シェル内における螺旋状の
チューブ28は、直径の異なる多数の同心円上にあり、
半径方向に相隣れる螺旋状チューブ間においては、円周
方向に対し所望の間隔を置いて設置された直径の小なる
棒状スペーサー42により、螺旋状チューブ間の間隔が
保持され、シェル側を通過するガスの為の通路が確保さ
れている。この様な螺旋状チューブを有するシェルアン
ドチューブ型熱交換器は、比較的小なるシェル内空間に
多量の伝熱面積を収容することが出来、この発明の為の
熱交換器として望ましい型のものである。
この発明の利点の第1は、水素を多量に含有する高温高
圧のガスを取り扱う為の反応器おいて、耐圧外殻を比較
的低温に保持することにより、耐圧外殻の為の材料とし
て炭素鋼の使用を可能としつつ且つ比較的に肉薄の材料
で製作された耐圧外殻内部用の円筒状あるいは半径方向
の隔壁の使用を可能としたことにある。耐圧外殻の内部
において使用される上記の如き隔壁は、通常水素を多聞
に含有する高温高圧のガスとの接触を避けることが出来
ない故、この様な隔壁には、前記水素脆化を回避する観
点から不銹鋼の使用が必要となるが、この発明反応器に
あっては、不銹鋼の使用最が減少するので、従来の反応
器および前記2提案に比し、反応器を安価に製作するこ
とが出来る。反応器が大きくなる程この利点の効果は大
となる。この利点についての具体的設計例を後記する。
この発明の第2の利点は、第1の利点を可能とする為に
発生した反応器内部構造の若干の複雑化に起因して生ず
る反応器の保守点検の困難さを、冷却液の供給管および
冷却液蒸気の導出管を共に反応器の上部蓋に設置し、冷
却液通路構造物を上方に抜き出すことを可能ならしめる
ことで解決した点にある。従ってこの発明反応器にあっ
ては、保守点検あるいは補修の為の作業が署しく容易で
ある。
この発明の第3の利点は、第1の利点についての説明に
も拘わらず、冷却液通路構造物にあっては、炭素鋼を使
用し得る場合が多いことである。
即ち、冷W液通路構造物にあっては、反応器の操業中に
おいて、その内部に加圧下に沸騰しつつある冷却液が流
れていて、この冷却液の温度は、触媒層を流れているガ
スの温度に比し追かに低い。
又この冷W液通路構造物を構成する金属と冷却液との間
における伝熱抵抗は、この金属と触媒層を流れるガスと
の間の伝熱抵抗に比し遥かに小である故、冷却管表面の
温度は、冷却液の温度より若干高い程度の温度であり、
ガスの温度に比し遥かに低い故、第1の利点の説明の際
に記載した隔壁笠に対しては不銹鋼の使用が必要な場合
にあっても、冷却液通路構造物には炭素鋼の使用が可能
である場合が多い。冷却液通路構造物に炭素鋼を使用す
る場合においては、この構造物の表面温度が350°C
以下好ましくは330℃以下に保持されることが重要で
ある。この表面温度の下限は、有効に利用出来る冷却液
の蒸気を発生せしめる観点から100℃である。又炭素
鋼の表面温度350℃以下で使用すれば、この発明によ
る反応器を使用し、水素と窒素からなる混合ガスを原料
としてアンモニアを製造する場合にあっても、この構造
物の表面において鉄の窒化物の生成による一種の腐食が
進行して、冷却帯構造物が強度的に脆化する恐れがなく
なり使用上安全である。
この発明反応器には、前記の第1〜第4図に記載されて
いない多くの実施態様がある。以下においては、上記ま
での説明に記載されなかった実施態様の主なものにつぎ
説明する。前記の第2および第3図に示したこの発明反
応器の例は、触媒層を半径方向に延びる垂直な4個の隔
壁で4等分した例であった。この様な触媒層の分割には
各種の分割法があり、4等分することが唯一の方法では
ない。例えば1個の円筒状触媒層を、大きさの異なる複
数の触媒層に2分あるいは3分する方法もある。どの様
に分割することが最適となるかは、目的とする反応の種
類、触媒の性格、反応器の大きさ等により異なり一部に
は言えない。通常2〜4個の触媒層に分割するのが良い
。余りにも多くの触媒層に分割することは、反応器の内
部構造を複雑にする故好ましくない。又上記の如く少な
くとも2個に分割された触媒層にガスを直列に流通せし
めることが望ましく、並列に流通せしめても、前記した
触ts層分割の効果は得られない。分割された触媒層の
一部においてはガスが並列に流通せしめられ、全体とし
ては直列に流通せしめられることが望ましい場合もある
。父上記の如く分割された触媒層を使用する場合におい
て、原料ガスが最初に流入せしめられる触媒層には冷却
液通路構造物を設置しないことの望ましい場合がある。
即ち、冷iil′l液通路構造物を設置しないかあるい
は冷iJl管本数の非常に少ない冷却液通路構造物の設
置により、最初の触Is層を断熱反応とし、原料ガスの
予熱が不充分な場合にあっても、反応熱によりガスの温
度を所望の温度まで上昇せしめることが出来る。前記に
説明した例は、原料ガスとの熱交換により冷却された生
成ガスが、反応器の耐圧外殻の内面に沿って下向きに流
動する場合であったが、反応器内の隔壁の構造を変更す
ることにより、このガスを反応器の耐圧外殻の内面に沿
って上向に流すことも出来る。この様な本発明反応器の
内部におけるガス流路の変更は、ある程度経験のある技
術者にとっては容易なことである故説明を省略した。又
冷却液を各冷却管に分流せしめる為の分流構造および反
応熱を吸収して蒸発した冷却液の蒸気をこの蒸気の導出
管に合流せしめる為の合流M4造においては、熱交換器
4に使用されている如き管板を使用する構造とすること
も出来る。しかしこれら筒構造に管板構造を使用した場
合には、触媒の充填の際に触媒粒の通過可能な貫通孔を
有する管板構造を使用する必要があり、又ガス側の圧力
と冷却液側の圧力には大きな差のある場合が多く、管板
用材料として肉厚の大なる板の使用が必要となる故、一
般的には、第1〜第3図に示した例の如く、これらの両
構造を管状素材により組み立てられたm造とすることが
好ましい。又この発明反応器においては冷kJ液蒸気の
導出管23h)ら冷却液を含まない蒸気のみを取り出す
ことが可能である。触ts層流出ガスと原料ガスとを熱
交換「しめる為の熱交換器としては、シェル側とチコー
ブ側との間の圧力差が比較的に小である故、管板構造を
右する通常のシェルアントチコープ型熱交換器とするこ
とが便利である。この様なシェルアンドデユープ型熱交
換器においても、前記の如きシェル内においてチューブ
が螺旋状に配列されているものが、比較的小なるシェル
内体積の中に大なる伝熱面積を収容出来る点で好ましい
この発明における冷却液としては、水、ジフェニールと
ジフェニールオキサイドとの混合物、アルキルベンゼン
類、アルキルナフタリン類等の如き熱分解温度が高く且
つ酸化され難い常温において液状を保持出来る物質が好
ましい。この発明反応器にこれらの物質を冷却液として
使用する際には、所望の温度においてこれ等の冷却液が
沸騰する様に適当な圧力下に使用されることが好ましい
前記各冷却液通路MA造物中におけるこれら冷却液の沸
騰圧力を変化せしめることにより、冷却帯毎に、その冷
却液通路構造物が設置されている触媒層の反応温度を制
御することが出来る。又この発明反応器にあっては、各
触媒層内における冷却管の配列を調整することにより、
各触媒層内において、目的とする反応の為の最適温度分
布をその触媒層内のガスの流動方向に沿って形成せしめ
ることが出来、その結果として、反応の種類、原料ガス
の組成、反応圧力等が所望の条件に定められた揚台に、
例えば同一量の原料ガスから同一量の製品を取得する為
の最小な反応器を設計出来ることは、前記2提案と同様
であるが、このことについては、前記2提案に詳ねしく
記載されているのでその詳細を省略する。尚この発明反
応器の各触媒層において、二次分流管16の上面より下
部および一次合流管19の下面より上部には、触媒粒よ
り若干粒径の小なる触媒効果の無い粒状物質例えばアル
ミナ粒を充填しておくことが触媒量節減の観点から望ま
しく、この点においても前記2提案と同様である。更に
この発明反応器において、反応器の耐圧外殻の内面に最
も近い距離にある内部隔壁の外面には、第1図の如く断
熱材を取り付けておくことが、耐圧外殻をより低温に保
持する為に有効である。しかし上記の如く、各触媒層の
下部に触媒作用のない粒状物質を充填した場合には、第
2図の例の如く耐圧外殻の内面に最も近い隔壁の底面に
対する断熱材の取り付けは省略出来る場合がある。
この発明による反応器は、水素と窒素の混合ガスを原料
とするアンモニアの製造、水素と一酸化炭素および/ま
たは二酸化炭素との混合ガス原料とするメタノール、エ
タノール、プロピルアルコール、ブチルアルコール等の
低級および中級脂肪族−価アルコールの製造、同様な原
料ガスから炭素数1〜10の脂肪族飽和炭化水素の製造
、炭素数1〜10の低級および中級オレフィン類の水素
添加による脂肪族飽和炭化水素類の製造等、水素を多量
に含有する原料ガスを比較的高い圧力下に触媒と接触せ
しめつつ行なわれる反応の為の反応器として優れている
設計例 水素75モル%窒素25モル%からなる混合ガスを15
(no/c+fGの圧力において鉄触媒と接触せしめて
アンモニアを製造する場合につき、設計を実施した。こ
の設計例における工程が第5図に示しである。第5図に
おいて、51は第1図に示したものと同様であるが、熱
交換器には第4図に示したものを装着したこの発明によ
る反応器である。第5図の工程において、原料ガスは、
管67から反応器51のガス導入主管24に供給される
前記の通りに、この反応器内において反応を終了したガ
ス状アンモニアを含む生成ガスは、ガス出口34から菅
59を経て反応器外に流出し、先ず水冷却器52におい
て冷却されて一部の生成アンモニアが凝縮液化された後
、管60を経て液体アンモニアを熱交換の相手方とする
深冷熱交換器53に流入し、この深冷熱交換器53によ
り更に冷却されて残部のアンモニアの大部分が凝縮液化
され、次に管61を経て分離器54に移送されて、凝縮
した液体アンモニアが分離され、管62から製品として
抜き出され、未凝縮の未反応ガスは管63を経て、管6
4から供給される新規な原料ガスと共に、循環圧縮機5
5において昇圧された後、管66および67を経て反応
器51に再循環される。反応器の操業開始の際には、管
66から流出する循環圧縮機の出口ガスの大部分を、加
熱器56に導入し、例えば管68から供給される燃料の
燃焼により所定の温度に加熱した後、管65を経て、反
応器のガス導入副管25から反応器内に導入し、触媒層
の昇温を行ないつつ、ガス出口34から前記の通り、管
60,61.62.63を経てガスの循環を実施する。
触媒層が所定の温度に到達した後、ガスの反応器への流
入口を逐次副管25から主管24に切替で、通常の操業
に移行する。一方この例においては、触媒層の為の冷却
液として水が使用されていて、冷却管15内において反
応熱を吸収して沸騰した加圧下の水は、気液混相物とし
て管23を経て反応器外に出て、更に管69を経て分離
器58に流入し、水蒸気と未蒸発の水に分離される。分
離された水蒸気は、管71から取り出され所望の用途に
供給される。分離器58において分離された未蒸発の水
は、ポンプ57により管70を経て冷却液供給管22へ
再循環される。この未蒸発分離水の再循環は、ポンプ5
7を使用することなく、重力流下法によっても実施する
ことが出来る。管71から抜き出された水蒸気と同量の
補給用ボイラー用水が管72から供給される。尚この例
における反応器の耐圧外殻および冷却液通路構造物は何
れも炭素鋼製であり、反応器内の他の隔壁、部品等は不
銹鋼製である。
この設計によるガスの量、反応器の大きさ等に関する諸
元は下記の通りである。
耐圧外殻円筒部内径・・・・3650+nm耐圧外殻円
筒部の長さ・・・17400myn内側触媒受の内径・
・・・・1730+nm外側触媒受の外径・・・・・3
350mm触媒の充填高さ・・・・・・15000陥冷
却管の外径・・・・・・・38+wm冷却管の総数・・
・・・・・500本 冷却帯の数・・・・・・・・6 ガス用熱交換器の伝熱面積・4000m熱交換器入ロ原
料ガスM・・50oOOOml/I?r熱交換器入ロ原
料ガス温度・50℃ 触媒層入ロ原料ガス温度・・400℃ 触媒層出ロ生成ガス温度・・500℃ 熱交換器出ロ生成ガス温度・70℃ 冷却管用冷却水の圧力・・・120ka/c+fG液体
アンモニアの生成量・・41600kG/I?r発生水
蒸気圧力・・・・・・120ka/CdG発生水蒸気m
・・・・・・・80000 k(t/ Ar尚この例と
比較することを目的として、反応器内に流入する予熱さ
れていない原料ガスが、反応器内において最初に耐圧外
殻の内面に沿って流れ、次いで熱交換器に流入して、触
媒層流出ガスにより予熱される様に、反応器内部の隔壁
類を設計した場合には、同様の不銹鋼で製作された前記
の隔壁、触媒受およびその伯の部品等の[1が上記の例
に比較して約40トン大となる。これらの隔壁、触媒受
、その伯の部品等は全て不銹鋼製である故、これら内部
量の製作に要する費用は相当高価になる。
【図面の簡単な説明】
第1図はこの発明による反応器の一例の垂直断面図 第2図はこの発明による反応器の伯の例の垂直断面図 第3図は第2図による反応器の水平断面図第4図はこの
発明反応器に使用■る熱交換器の他の例 第5図はこの発明反応器を使用したアンモニア製造の工
程例 記号 1・・・・・・・・・・・耐圧外殻円筒部2・・・・・
・・・・・・耐圧外殻上部蓋3・・・・・・・・・・・
耐圧外殻下部蓋4・・・・・・・・・・・熱交換器 5・・・・・・・・・・・熱交換器外殻6・・・・・・
・・・・・触媒層 6a・・・・・・・・・・第1触媒層 6b・・・・・・・・・・第2触i層 6C・・・・・・・・・・第3触媒層 6d・・・・・・・・・・第4触媒層 7・・・・・・・・・・・内側触媒受 8・・・・・・・・・・・外側触媒受 9・・・・・・・・・・・閉鎖板 10a、10b ・・・・・隔壁 11a、11b、11c −多孔抵抗板12・・・・・
・・・・・ガス通路 12a、12b ・・・・・ガス通路 13a、13b ・・・・・ガス通路 14.14a ・・・・・・フランジ 15・・・・・・・・・・冷却管 16・・・・・・・・・・二次分流管 17・・・・・・・・・・連結管 18・・・・・・・・・・−取分流管 19・・・・・・・・・・−取合流管 20・・・・・・・・・・連結管 21・・・・・・・・・・二次合流管 22・・・・・・・・・・冷却液供給管23・・・・・
・・・・・冷却液の蒸気導出管24・・・・・・・・・
・ガス導入主管25・・・・・・・・・・ガス導入副管
26・・・・・・・・・・上部管板 27・・・・・・・・・・下部管板 28・・・・・・・・・・チューブ 29・・・・・・・・・・バッフルプレート30.31
.32・・・・開口 33・・・・・・・・・・ガス連結管 34・・・・・・・・・・ガス出口 35・・・・・・・・・・触媒排出口 36−・・・・・・・・・マンホール 37a、37b ・・・・・放射状隔壁37c、37d
 ・・・・・放射状隔壁38・・・・・・・・・・触媒
層用蓋 39・・・・・・・・・・ガス流通孔 40・・・・・・・・・・ガス通路 41a 、41b ・・・・・ガス通路隔壁410.4
1d ・・・・・ガス通路隔壁41e ・・・・・・・
・・ガス通路隔壁42・・・・・・・・・・スペーサー 43・・・・・・・・・・断熱材 51・・・・・・・・・・反応器 52・・・・・・・・・・水冷却器 53・・・・・・・・・・深冷熱交換器54・・・・・
・・・・・分離器 55・・・・・・・・・・循環圧縮機 56・・・・・・・・・・加熱器 57・・・・・・・・・・ポンプ 58・・・・・・・・・・分離器 59〜72・・・・・・・管 出願人 東洋エンジニアリング株式会社i1図 第2図 第3咽 第4)回

Claims (1)

  1. 【特許請求の範囲】 (1) 上下両端に蓋を有する円筒状耐圧外殻内に、該
    耐圧外殻の中心軸に沿って位置し該耐圧外殻と共通な中
    心軸と略円筒形外殻を有する熱交換器、該熱交換器外殻
    外面と該耐圧外殻内面とに挾まれる空間内に設置され且
    つ該耐圧外殻と略共通な中心軸を有する直径の異なる2
    個の円筒状ガス透過性触媒受により挾まれる空間内に充
    填される粒状触媒からなる少なくとも1個の触Is層お
    よび該触媒層の少なくとも1個内に垂直且つ該中心軸に
    対し同心円的に配列せしめられる多数の冷却管を内蔵し
    、多mの水素を含有する高温高圧の原料ガスが該各触I
    B、層の半径方向に流通せしめられて該触媒層内の温度
    と圧力下においてガス状である発熱接触反応の生成物が
    生成させられると共に該各冷却管内に加圧下のski度
    にある冷却液が上面流として流通せしめられて該反応に
    伴なって発生する反応熱が該液の蒸発潜熱により除去さ
    れる反応器において、 ■ 該触媒層を最終的に流出せしめられる該生成ガスが
    該熱交換器において最初の触媒層に流入せしめられる低
    温の該原料ガスと熱交換冷却せしめられた後該耐圧外殻
    の内面に沿って流通せしめられ、 ■ 該反応器外から該液を該冷却管の下端へ供給するこ
    とおよび該冷却管の上端から該液の蒸気あるいは該蒸気
    と該液どからなる混相物を該反応器外へ導出することが
    該耐圧外殻の該上部蓋を貫通する供給路あるいは導出路
    を通してそれぞれ実施される ことを特徴とする改良反応器。 (2) 該触媒層が、単一の円筒形触媒層として形成さ
    れる特許請求の範囲第1項記載の改良反応器。 (3) 該円筒形触媒層が、該中心軸に対して異なる半
    径方向を有する垂直隔壁により、水平断面において略扇
    状形を有する少なくとも2個の触媒層に分割されている
    特許請求の範囲第1項記載の改良反応器。 (4〉 該単−の円筒形触媒層内において多数の該冷)
    β管の全ての下端同志および上端同志がそれぞれ相互に
    連通せしめられて単一の冷却帯に構成されると共に該液
    の供給路と該蒸気あるいは該蒸気と該液とからなる混相
    物の導出路とがそれぞれ少なくとも1個設置される特許
    請求の範囲第2項一記載の改良反応器。 (5) 該単−の円筒形触媒層内において多数の該冷却
    管が該中心軸から異なる半径方向の範囲毎に区画される
    少なくとも2個の該冷却帯に分割され該各冷却帯毎に各
    冷却管の下端同志および上端同志がそれぞれ連通せしめ
    られ且つ該各冷却帯毎に少なくとも1個の該供給路およ
    び該導出路が設置される特許請求の範囲第2項記載の改
    良反応器。 (6) 分割された該触vi、層内に設置される各冷却
    管が単一の該冷却帯に構成され且つ少なくとも1個の該
    供給路および該導出路を有する特許請求の範囲第3項記
    載の改良反応器。 (ア) 該供給路および該導出路が該耐圧外殻の上部蓋
    を貫通する二重管として構成される特許請求の範囲第1
    項、第4項、第5項あるいは第6項記載の改良反応器。 (8) 該液を該上部蓋を貫通する該液の供給管から該
    各冷却管へ分流せしめる構造および該各冷却管から流出
    する該蒸気あるいは該混相物を該耐圧外殻の上部蓋を貫
    通する該導出管に合流せしめる構造が、主として管状素
    材により製作されている構造物である特許請求の範囲第
    1項、第4項、第5項あるいは第6項記載の改良反応器
    。 (9) 該熱交換器が、その上部および下部に管板を有
    するシェルアンドチューブ型のものである特許請求の範
    囲第1項記載の改良反応器。 (10) 該熱交換器の該各チューブが該熱交換器外殻
    内において螺旋状に湾曲せしめられる特許請求の範囲第
    9項記載の改良反応器。 (11) 少なくとも2個に分割された触媒層のうち、
    最初に原料ガスが流入せしめられる触媒層に該冷却管が
    設置されていない特許請求の範囲第1項あるいは第3項
    記載の反応器。 (12) 該冷却管が、鉄と炭素以外の他の成分の合計
    含有岱において10重量%以下である鋼により製作され
    且つ該冷却管の表面温度が100℃以上350℃以下に
    おいて使用される特許請求の範囲第1項記載の反応器。 (13) 直径の大なる方の該ガス透過性触媒受と該耐
    圧外殻との間に少なくとも1層の円筒形断熱層が設置さ
    れる特許請求の範囲第1項記載の改良反応器。
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