JP2001220571A - 接着剤組成物、接着フィルム及び半導体搭載用配線基板 - Google Patents
接着剤組成物、接着フィルム及び半導体搭載用配線基板Info
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Abstract
両立した、フィルム状接着剤を提供することを課題とす
る。 【解決手段】Bステージ状態で相分離する2種類の樹脂
A,Bの混合物を必須成分とする接着剤組成物であり、
樹脂Aは未硬化状態での重量平均分子量が1万以下で、
Bステージにおいて内部に分散相として不連続に分散
し、樹脂Bは未硬化状態での重量平均分子量が10万以
上で、Bステージにおいて連続相として連続的に存在
し、Bステージ状態での分散相と連続相との体積比率が
1:0.5〜5であることを特徴とする接着剤組成物を
使用する。
Description
着フィルム及び半導体搭載用配線基板に関する。
接着剤には、アクリロニトリルブタジエンゴムを主成分
とする系が多く用いられている。プリント配線板関連材
料として耐湿性を向上させたものとしては、特開昭60
−243180号公報に示されるアクリル系樹脂、エポ
キシ樹脂、ポリイソシアネート及び無機フィラーを含む
接着剤が有り、また特開昭61−138680号公報に
示されるアクリル系樹脂、エポキシ樹脂、分子中にウレ
タン結合を有する両末端が第1級アミン化合物及び無機
フィラーを含む接着剤がある。これらの接着剤には流動
性と低いタック性、硬化前後のフィルムの強度が求めら
れている。流動性を高くするためには低分子量の成分を
多く添加することが有効であるが、タック性が高くなる
という問題があった。また、フィルムの強度を向上させ
るためにフィラーを添加することが行われている。とこ
ろがフィラーを添加した場合には、溶融粘度が上昇し、
接着工程での流動性、ぬれ性が低下するほか、段差埋め
込み性が悪化するなどの問題が発生していた。以上のよ
うに流動性と低いタック性、硬化前後のフィルムの強度
の両立は難しく、十分になされてはいなかった。
強度、適度なタック性を両立した、フィルム状接着剤を
提供することを課題とする。
状態で流動性の高い相分離成分がCステージでは硬化
し、補強材として作用するため、Bステージ状態は高い
流動性を示し、Cステージでは強度が得られることを見
出した。
る。 (1)Bステージ状態で相分離する2種類の樹脂A,B
の混合物を必須成分とする接着剤組成物であり、樹脂A
は未硬化状態での重量平均分子量が1万以下で、Bステ
ージにおいて内部に分散相として不連続に分散し、樹脂
Bは未硬化状態での重量平均分子量が10万以上で、B
ステージにおいて連続相として連続的に存在し、Bステ
ージ状態での分散相と連続相との体積比率が1:0.5
〜5であることを特徴とする接着剤組成物。 (2)樹脂Aがエポキシ樹脂及び硬化剤であり、樹脂B
がアクリルゴムであることを特徴とする(1)記載の接
着剤組成物。 (3)(1)又は(2)に記載の接着剤組成物をフィル
ム状に形成して得られる接着フィルム。 (4)配線基板のチップ搭載面に(3)記載の接着フィ
ルムを備えた半導体搭載用配線基板。
均分子量は1万以下である必要がある。重量平均分子量
が1万超であると流動性が不足するため好ましくない。
さらに好ましくは重量平均分子量3000以下である。
Bステージで液状成分は島として内部にあるため、タッ
ク性が小さく、流動性が良い。なお本発明でいうBステ
ージとは接着フィルムをDSCを用いて、硬化発熱量を
測定した値が、未硬化状態での接着フィルムの硬化発熱
量の10〜40%である状態である。Cステージとは8
0%〜100%である状態である。
脂、シアネートエステル樹脂、シアネート樹脂、アクリ
ル共重合体などが挙げられるがこれらに限定されるもの
ではない。硬化後の耐熱性が良い点で特にエポキシ樹脂
が好ましい。エポキシ樹脂は硬化して接着作用を呈する
ものであればよい。二官能基以上で平均分子量が500
0未満が好ましく、平均分子量3000未満のエポキシ
樹脂がより好ましい。二官能エポキシ樹脂としては、ビ
スフェノールA型エポキシ樹脂やビスフェノールF型エ
ポキシ樹脂などが例示される。ビスフェノールA型また
はビスフェノールF型液状樹脂は、油化シェルエポキシ
株式会社から、エピコート807、エピコート827、
エピコート828という商品名で市販されている。ま
た、ダウケミカル日本株式会社からは、D.E.R.3
30、D.E.R.331、D.E.R.361という
商品名で市販されている。さらに、東都化成株式会社か
ら、YD8125、YDF8170という商品名で市販
されている。
移温度)化を目的に多官能エポキシ樹脂を加えてもよ
く、多官能エポキシ樹脂としてはフェノールノボラック
型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂
などが例示される。フェノールノボラック型エポキシ樹
脂は、日本化薬株式会社から、EPPN−201という
商品名で市販されている。クレゾールノボラック型エポ
キシ樹脂は、住友化学工業株式会社から、ESCN−1
90、CN−195という商品名で市販されている。ま
た、日本化薬株式会社から、EOCN1012、EOC
N1025、EOCN1027という商品名で市販され
ている。さらに、東都化成株式会社から、YDCN70
1、YDCN702、YDCN703、YDCN704
という商品名で市販されている。
硬化剤として通常用いられているものを使用でき、アミ
ン、ポリアミド、酸無水物、ポリスルフィド、三弗化硼
素及びフェノール性水酸基を1分子中に2個以上有する
化合物であるビスフェノールA、ビスフェノールF、ビ
スフェノールSなどが挙げられる。特に吸湿時の耐電食
性に優れるためフェノール樹脂であるフェノールノボラ
ック樹脂やビスフェノールノボラック樹脂等を用いるの
が好ましい。フェノールノボラック樹脂は、大日本イン
キ化学工業株式会社からバーカムTD−2090、バー
カムTD−2131、ビスフェノールノボラック樹脂は
大日本インキ化学工業株式会社からフェノライトLF2
882、フェノライトLF2822という商品名で市販
されている。硬化剤の使用量としては、エポキシ樹脂の
化学当量の0.8〜1.2倍の官能基を含む量が好まし
い。
が、硬化のための熱処理の時間を短縮できる点で好まし
い。硬化促進剤としては、2−メチルイミダゾール、2
−エチル−4−メチルイミダゾール、1−シアノエチル
−2−フェニルイミダゾール、1−シアノエチル−2−
フェニルイミダゾリウムトリメリテートといった各種イ
ミダゾール類等の塩基が使用できる。イミダゾール類
は、四国化成工業株式会社から、2E4MZ、2PZ−
CN、2PZ−CNSという商品名で市販されている。
また、フィルムの可使期間が長くなる点で、潜在性硬化
促進剤が好ましく、その代表例としてはジシアンジミ
ド、アジピン酸ジヒドラジド等のジヒドラジド化合物、
グアナミン酸、メラミン酸、エポキシ化合物とジアルキ
ルアミン類との付加化合物、アミンとチオ尿素との付加
化合物、アミンとイソシアネートとの付加化合物が挙げ
られる。硬化促進剤の配合量は好ましくは、エポキシ樹
脂及び硬化剤の合計100重量部に対して0.1〜20
重量部、より好ましくは0.5〜15重量部、さらに好
ましくは0.5〜5重量部である。0.1重量部未満で
あると硬化速度が遅くなる傾向にあり、また20重量部
を超えると可使期間が短くなる傾向がある。
エステルやメタクリル酸エステル及びアクリロニトリル
などの共重合体であるアクリルゴム、スチレンやアクリ
ロニトリルなどと共重合したブタジエンゴム、シリコー
ン樹脂、シリコーン変性ポリアミドイミドなどが挙げら
れ、重量平均分子量が10万以上である必要がある。重
量平均分子量が10万未満の場合、フィルムの強度が不
足する点で好ましくない。また、重量平均分子量が80
万以上の場合はフィルム強度が高い点で特に好ましい。
5の間である必要がある。分散相の割合がこの比率より
も高い場合、島が連続化し、流動性が高くなりすぎる点
で好ましくない。また、連続相の割合が高い場合、流動
性が小さくなる点で好ましくない。
ましく、また、グリシジルアクリレート又はグリシジル
メタクリレート2〜6重量%を含むTgが−10℃以上
でかつ重量平均分子量が80万以上であるアクリル系共
重合体は接着性、耐熱性が高い点で特に好ましい。
タクリレート2〜6重量%を含むTgが−10℃以上で
かつ重量平均分子量が80万以上であるアクリル系共重
合体は、帝国化学産業株式会社から市販されている商品
名HTR−860P−3を使用することができる。官能
基モノマーが、カルボン酸タイプのアクリル酸や、水酸
基タイプのヒドロキシメチルメタクリレートなどを用い
ると、架橋反応が進行しやすく、ワニス状態でのゲル
化、Bステージ状態での硬化度の上昇による接着力の低
下などの問題があるため好ましくない。また、官能基モ
ノマーとして用いるグリシジルアクリレート又はグリシ
ジルメタクリレートの量は、2〜6重量%の共重合体比
が好ましい。より高い接着力が得られるため、2重量%
以上が好ましく、ゴムのゲル化が低減されるため、6重
量%以下が好ましい。残部はメチルアクリレート、メチ
ルメタクリレートなどの、炭素数1〜8のアルキル基を
もつアルキルアクリレート、アルキルメタクリレート、
およびスチレンやアクリロニトリルなどの混合物を用い
ることができる。混合比率は、共重合体のTgを考慮し
て調整することが好ましい。Tgが−10℃未満である
とBステージ状態での接着フィルムのタック性が大きく
なる傾向がある。重合方法の例としてはパール重合、溶
液重合等が挙げられ、これらにより共重合体を得ること
ができる。
ラーを添加しても良い。このようなフィラーとしてはシ
リカ、アルミナ、アンチモン酸化物などがある。
するために、カップリング剤を配合することもできる。
カップリング剤としてはシランカップリング剤が好まし
い。
シドキシプロピルトリメトキシシラン、γ−メルカプト
プロピルトリメトキシシラン、γ−アミノプロピルトリ
エトキシシラン、γ−ウレイドプロピルトリエトキシシ
ラン、N−β−アミノエチル−γ−アミノプロピルトリ
メトキシシラン等が挙げられる。前記したシランカップ
リング剤は、γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシ
ランがNUC A−187、γ−メルカプトプロピルト
リメトキシシランがNUC A−189、γ−アミノプ
ロピルトリエトキシシランがNUC A−1100、γ
−ウレイドプロピルトリエトキシシランがNUC A−
1160、N−β−アミノエチル−γ−アミノプロピル
トリメトキシシランがNUC A−1120という商品
名で、いずれも日本ユニカ−株式会社から市販されてい
る。カップリング剤の配合量は、添加による効果や耐熱
性およびコストから、分散相と連続相のそれぞれを形成
する組成物の合計100重量部に対し0.1〜10重量
部を添加するのが好ましい。
時の絶縁信頼性をよくするために、イオン補足剤を配合
することができる。
各成分を溶剤に溶解ないし分散してワニスとし、キャリ
アフィルム上に塗布、加熱し溶剤を除去することによ
り、接着剤層をキャリアフィルム上に形成して得られ
る。接着フィルムを2層以上に分けて塗工した後、貼り
あわせることによって得ることも可能であるが、工程が
複雑になりコスト高になる傾向がある。1層塗工で表面
に樹脂相Bを多く析出する方法としては、各樹脂を樹脂
Aの水との接触角より樹脂Bの水との接触角が5度以上
大きくなるように選択し、水との接触角130度以上の
フィルムを使用することが有効である。キャリアフィル
ムとしては、ポリテトラフルオロエチレンフィルム、ポ
リエチレンテレフタレートフィルム、また、離型処理し
た各種フィルム、例えばポリエチレンテレフタレートフ
ィルム、ポリエチレンフィルム、ポリプロピレンフィル
ム、ポリメチルペンテンフィルム、ポリイミドフィルム
などが使用できる。本発明で用いるフィルムの例として
は、離型処理したポリエチレンテレフタレートフィルム
が東レ、デュポン株式会社からルミラーという商品名
で、帝人株式会社からピューレックスという商品名で市
販されている。
ルエチルケトン、アセトン、メチルイソブチルケトン、
2−エトキシエタノール、トルエン、ブチルセロソル
ブ、メタノール、エタノール、2−メトキシエタノール
などを用いるのが好ましい。また、塗膜性を向上するな
どの目的で、高沸点溶剤を加えても良い。高沸点溶剤と
しては、ジメチルアセトアミド、ジメチルホルムアミ
ド、メチルピロリドン、シクロヘキサノン等が挙げられ
る。
びビーズミル等により、またこれらを組み合わせて行な
うことができる。また、ワニスとした後、真空脱気によ
りワニス中の気泡を除去することが好ましい。
10、平均分子量1200 東都化成株式会社製のYD
CN−703を使用)60重量部、エポキシ樹脂の硬化
剤としてフェノールノボラック樹脂(大日本インキ化学
工業株式会社製のプライオーフェンLF2882を使用
平均分子量1000)40重量部、シランカップリン
グ剤としてγ―グリシドキシプロピルトリメトキシシラ
ン(日本ユニカー株式会社製のNUC A−187を使
用)0.7重量部、グリシジルメタクリレート又はグリ
シジルアクリレート2〜6重量%を含むアクリルゴム
(平均分子量15万)150重量部、硬化促進剤として
1−シアノエチル−2−フェニルイミダゾール(四国化
成工業株式会社製のキュアゾール2PZ−CNを使用)
0.5重量部を添加し、攪拌モーターで30分混合し、
ワニスを得た。ワニスを厚さ75μmの離型処理したポ
リエチレンテレフタレートフィルムに塗布し、140℃
で5分間加熱乾燥して、膜厚が75μmのBステージ状
態の塗膜を形成し、キャリアフィルムを備えた接着フィ
ルムを作製した。なお、DSCを用いて硬化発熱量を測
定した値は未硬化状態での接着フィルムの硬化発熱量の
15%であった。
(ゲル パーミエーション クロマトグラフィーによる
重量平均分子量2000、Tgは5℃、アクリロニトリ
ル40モル%、グリシジルメタクリレート10モル%、エチ
ルアクリレート50GMAゴムモル%を重合させたもの)、
重量平均分子量3万以上の成分としてアクリルゴム(ゲ
ル パーミエーション クロマトグラフィーによる重量
平均分子量20万、Tgは−7℃、帝国化学産業株式会
社製商品名HTR-860を使用)66重量部、硬化促進剤と
してイミダゾール系硬化促進剤(四国化成工業株式会社
製キュアゾール2PZ−CNを使用)0.5重量部から
なる組成物に、メチルエチルケトンを加えて撹拌混合
し、真空脱気した。この接着剤ワニスを、厚さ75μm
の離型処理したポリエチレンテレフタレートフィルム上
に塗布し、90℃20分間、さらに120℃で5分間加
熱乾燥して膜厚が30μmの塗膜とした。接着剤フィル
ムを作製した。DSCを用いて測定した硬化度は5%で
あった。この接着剤フィルムを170℃で1時間加熱硬
化させてその貯蔵弾性率を動的粘弾性測定装置(レオロ
ジ社製、DVE−V4)を用いて測定(サンプルサイ
ズ:長さ20mm、幅4mm、膜厚60μm、昇温速度
5℃/分、引張りモード、10Hz、自動静荷重)した
結果、25℃で600MPa、260℃で5MPaであ
った。
10、東都化成株式会社製のYDCN−703を使用)
60重量部の代わりに、ビスフェノールA型エポキシ樹
脂(エポキシ当量190、油化シェルエポキシ株式会社
製のエピコート828を使用)60重量部を使用した他
は実施例1と同様にフィルムを作製した。
ろ、実施例1及び実施例2は明確に海島の相分離が見ら
れたのに対して、比較例1は相分離が見られなかった。
また、動的粘弾性測定の結果などから、実施例1の島は
エポキシ樹脂及びその硬化剤からなっており、その島の
平均分子量は1200以下であった。実施例2のアクリ
ル共重合体からなっており、その島の平均分子量は30
00以下であった。また、島と海の面積比は3:1であ
った。得られた接着フィルムの両面に厚み50μmのポ
リイミドフィルムを、温度80℃、圧力0.3MPa、
速度0.3m/分の条件でホットロールラミネーターを
用いて貼りあわせた。
タック荷重を測定した。タック荷重が80gf以下をタ
ック性良好、80gf超をタック性過剰とした。
抜いた接着フィルムをPETフィルムで挟んだものをサ
ンプルとした。これを170℃、3分、1MPaの荷重
をかけ、樹脂が侵みだした量を測定した。侵みだし量が
0.3以上1.5mm以下を良好な範囲とした。侵みだ
し量が0.3未満を侵みだし不足、1.5mm超を侵み
だし箇条とした。その後170℃で1時間硬化した。こ
のサンプルについて、耐熱性、耐湿性を調べた。耐熱性
の評価方法には、吸湿はんだ耐熱試験(85℃/相対湿
度85%の環境下に48時間放置したサンプルを240
℃のはんだ槽中に浮かべ、40秒未満で膨れが発生した
ものを×、40秒以上120秒未満で膨れが発生したも
のを○、120秒以上膨れが発生しなかったっものを◎
とした。
しており、Bステージで相分離しているため、タック性
が小さく、流動性が大きい。比較例1はBステージで相
分離していないため、タック性が大きく、保護フィルム
がはがれにくいなど、作業性が悪化した。
着剤組成物を用いることで、流動性が大きく、タック性
が小さい接着部剤を製造することができる。この接着部
剤はタック性が小さいため、加工がしやすい。また、流
動性が高いため、ボイドなどが発生しにくく、信頼性が
高い。また、請求項2記載の接着剤組成物から製造可能
な接着部剤は、請求項1の発明の効果に加えてさらに耐
熱性がよく、かつ接着性が高い点で優れる。よって、請
求項3記載の接着フィルム及び、これを用いてなる請求
項4記載の半導体搭載用基板は取り扱い性に優れて、接
着後のボイドも発生しにくい。
Claims (4)
- 【請求項1】Bステージ状態で相分離する2種類の樹脂
A,Bの混合物を必須成分とする接着剤組成物であり、
樹脂Aは未硬化状態での重量平均分子量が1万以下で、
Bステージにおいて内部に分散相として不連続に分散
し、樹脂Bは未硬化状態での重量平均分子量が10万以
上で、Bステージにおいて連続相として連続的に存在
し、Bステージ状態での分散相と連続相との体積比率が
1:0.5〜5であることを特徴とする接着剤組成物。 - 【請求項2】樹脂Aがエポキシ樹脂及び硬化剤であり、
樹脂Bがアクリルゴムであることを特徴とする請求項1
記載の接着剤組成物。 - 【請求項3】請求項1又は2に記載の接着剤組成物をフ
ィルム状に形成して得られる接着フィルム。 - 【請求項4】配線基板のチップ搭載面に請求項3記載の
接着フィルムを備えた半導体搭載用配線基板。
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