JP2001151818A - ポリプロピレンおよびポリプロピレンフィルム - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】 剛性に優れ、かつ、金属蒸着性が良好でフィ
ルム成形に適したポリプロピレンおよび該ポリプロピレ
ンを製膜してなるポリプロピレンフィルムを提供する。 【解決手段】 アイソタクチックペンタッド分率、
メルトフローレイト、クロス分別法による０℃以下、
５０℃以下、９０℃以下の各可溶成分の重量平均分子
量、沸騰ペンタン抽出率、および沸騰ヘプタン抽出
率の各特性が特定の範囲にあるポリプロピレンおよび該
ポリプロピレンを製膜してフィルムとする。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明はポリプロピレンおよ
び該ポリプロピレンを製膜してなるポリプロピレンフィ
ルムに関する。詳しくは、剛性に優れ、かつ、金属蒸着
性が良好でフィルム成形に適したポリプロピレンおよび
該ポリプロピレンを製膜してなるポリプロピレンフィル
ムに関する。

【０００２】

【従来の技術】ポリプロピレンフィルムは優れた剛性、
透明性、光沢を有することから包装材料として広く用い
られている。一般に、ポリプロピレンフィルムはガス透
過性を有するため、食品包装材料などガスバリヤー性を
要求される用途には、ポリプロピレンフィルム表面に金
属を蒸着したものが使用される。しかしながら、ポリプ
ロピレンフィルム表面と蒸着金属との接着強度が小さい
ことから、蒸着金属層が剥離し易いなどの問題点があ
る。蒸着金属の剥離強度を改善するために、ポリプロピ
レンフィルム表面をコロナ処理や火炎処理などを施して
から金属類を蒸着する技術は公知である。しかしなが
ら、これらの技術は剥離強度を改善するには未だ不十分
であり、実用上の要請から、剥離強度のさらなる改善が
望まれている。

【０００３】

【発明が解決しようとする課題】本発明は、剛性に優
れ、かつ金属蒸着性が良好なポリプロピレンフィルムお
よび該ポリプロピレンフィルムを製造するに適したポリ
プロピレンを提供することにある。特に、フィルム加工
性に優れ、アルミニウム蒸着性が良好で、かつ、剛性に
優れたポリプロピレンおよび該ポリプロピレンからなる
ポリプロピレンフィルムを提供することにある。

【０００４】

【課題を解決するための手段】本発明者らは、上記の課
題を解決するため鋭意検討した。その結果、アイソタク
チックペンタッド分率、メルトフローレイト、クロス分
別法による０℃以下、５０℃以下、９０℃以下の各可溶
成分の重量平均分子量、沸騰ペンタン抽出率、および沸
騰ヘプタン抽出率の各特性がが特定の範囲にあるポリプ
ロピレンが、所期の性能を有することを見出し、この知
見に基づいて、本発明を完成した。

【０００５】すなわち、本発明は、 アイソタクチックペンタッド分率[ｍｍｍｍ]が、０．
８９≦[ｍｍｍｍ]≦０．９５の範囲にあり、 ペンタッド中のメソダイアッドおよびラセミダイアッ
ドの存在率がベルヌイ統計に基づく二活性中心モデルに
従い、そのときの統計パラメーターαが、０．９８９≦
α≦０．９９５の範囲にあり、 メルトフローレイト（２３０℃、２１．１８Ｎ）が、
０．５〜２０ｄｇ／分の範囲にあり、 クロス分別法による０℃以下の可溶分の重量平均分子
量が７×１０⁴以上であり、 ５０℃以下の可溶分の重量
平均分子量が６×１０⁴以上であり、かつ、９０℃以下
の可溶分の重量平均分子量が６×１０⁴以上であり、 沸騰ペンタン抽出率（Ｃ５−Ｅｘｔ）が０．５重量％
以上であり、沸騰ヘプタン抽出率（Ｃ７−Ｅｘｔ）が５
重量％以下であり、かつ、（Ｃ５−Ｅｘｔ）と（Ｃ７−
Ｅｘｔ）とが （Ｃ７−Ｅｘｔ）＞３．５・（Ｃ５−Ｅ
ｘｔ）の関係にあるポリプロピレンおよび該ポリプロピ
レンを製膜してなるポリプロピレンフィルムである。

【０００６】

【発明の実施の形態】以下、本発明を具体的に説明す
る。本発明のポリプロピレンは、立体規則性の指標であ
るアイソタクチックペンタッド分率［ｍｍｍｍ］が、
０．８９≦［ｍｍｍｍ］≦０．９５の範囲にある。より
好ましくは０．９０≦［ｍｍｍｍ］≦０．９４の範囲に
ある。［ｍｍｍｍ］はエイ．ザンベル（A.Zambelli） e
t al., マクロモレキュ−ルズ第８巻（Macromolecules
Volume 8）,687-689頁(1975)に記載されている方法に準
じて測定する。［ｍｍｍｍ］が０．８９未満では、金属
蒸着性は向上するものの、フィルムの剛性が低下する。
［ｍｍｍｍ］が０．９５を超えると、フィルムの剛性は
高いものの、金属蒸着性が損なわれる。ここで金属蒸着
性とは、真空度１０^-4Torr以下において所望の金属を加
熱して蒸発させ、気体状の該金属をポリプロピレンフィ
ルム表面に蒸着させて得られる金属蒸着フィルムにおけ
る、ポリプロピレンと蒸着金属膜との接着強度をいう。

【０００７】また、本発明のポリプロピレンは、ポリプ
ロピレンの立体規則性の指標であるペンタッド中のメソ
ダイアッドおよびラセミダイアッドの存在率が、ベルヌ
イ統計に基づく二活性中心モデルに従い、そのときの統
計パラメーターαが、０．９８９≦α≦０．９９５の範
囲、好ましくは０．９８９≦α≦０．９９４の範囲、よ
り好ましくは０．９９０≦α≦０．９９４範囲にある場
合に、高剛性で且つ金属蒸着性が良好なフィルムが得ら
れる。ベルヌイ統計に基づく二活性中心モデルとは、Y.
Inoue、Itabashi、R. Chujo、Y. Doi、Polymer, Volum
e 25、pp 1640-1644(1984)に記載されているモデルであ
る。該統計パラメーターαが０．９９５を超えると、高
剛性のフィルムが得られるものの金属蒸着性が低下す
る。また統計パラメーターαが０．９８９未満では、フ
ィルムの金属蒸着性は良好であるものの、剛性が低下す
る。

【０００８】本発明のポリプロピレンは、メルトフロー
レイト（２３０℃、２１．１８Ｎ）が０．５〜２０ｄｇ
／分の範囲、好ましくは１〜１５ｄｇ／分の範囲、より
好ましくは１〜１０ｄｇ／分の範囲にある場合に、高剛
性で、かつ、金属蒸着性が良好なフィルムが得られる。

【０００９】本発明のポリプロピレンは、クロス分別法
による０℃以下の可溶分の重量平均分子量が７×１０⁴
以上であり、 ５０℃以下の可溶分の重量平均分子量が
６×１０⁴以上であり、かつ、９０℃以下の可溶分の重
量平均分子量が６×１０⁴以上であるような組成のポリ
プロピレンである。クロス分別法による０℃以下の可溶
分の重量平均分子量が７×１０⁴未満で、５０℃以下の
可溶分の重量平均分子量が６×１０⁴未満で、９０℃以
下の可溶分の重量平均分子量が６×１０⁴未満であるよ
うな組成のポリプロピレンでは、金属蒸着性が低下す
る。

【００１０】ここで、クロス分別法とは、温度上昇溶離
分別法（ＴＲＥＦ）とゲル濾過クロマトグラフィー（Ｇ
ＰＣ）法を組み合わせたものであり、ポリマーの結晶性
分布と分子量分布を同時に知ることができる。すなわ
ち、ポリプロピレンをオルトジクロルベンゼンに完全に
溶解させた高温の試料溶液を、ガラスビーズ等の不活性
担体を充填したカラム内に注入し、カラムの温度を降下
させて試料を充填剤表面に付着させた後、該カラム内に
オルトジクロルベンゼンを流しながら、カラムの温度を
徐々に上昇させ、各温度で溶出してくるポリプロピレン
の濃度を検出し、同時に、各温度で溶出した成分をフラ
クションごとにオンラインでＧＰＣに送り込み、そこで
得られたクロマトグラムから各成分の分子量・分子量分
布を計算するという方法である。溶出成分の結晶性が高
いほど溶出温度も高くなるので、溶出温度とポリマーの
溶出量（重量％）との関係を求めることによりポリマー
の結晶性の分布を知ることができる。

【００１１】上記の方法において、カラム温度の降下速
度は、試料のポリプロピレンに含まれる結晶性成分の各
温度における結晶化に必要な速度に、また、カラムの温
度の上昇速度は、各温度における溶出成分の溶解が完了
し得る速度に調整される事が必要であり、このようなカ
ラム温度の降下速度及び上昇速度は、予備実験をして決
定する。

【００１２】また、本発明のポリプロピレンは、沸騰ペ
ンタン抽出率（Ｃ５−Ｅｘｔ）が０．５重量％以上であ
り、沸騰ヘプタン抽出率（Ｃ７−Ｅｘｔ）が５重量％以
下であり、かつ両者が，（Ｃ７−Ｅｘｔ）＞３．５×
（Ｃ５−Ｅｘｔ）の関係にある。（Ｃ５−Ｅｘｔ）が
０．５重量％未満では金属蒸着性が不充分となり、（Ｃ
７−Ｅｘｔ）が５重量％を超すと、剛性が低下する。ま
た、（Ｃ７−Ｅｘｔ）≦３．５×（Ｃ５−Ｅｘｔ）の場
合には、低分子量成分が多く、剛性が低下する。

【００１３】（1）本発明のポリプロピレンの製造方法 本発明のポリプロピレンの製造方法としては、得られる
ポリプロピレンが上述の特性を満足するものであれば特
には限定されないが、次のような方法を例示することが
出来る。すなわち、マグネシウム、チタン、ハロゲンお
よび電子供与性有機化合物を必須成分とする固体触媒成
分（Ａ）、有機アルミニウム化合物（Ｂ）、および電子
供与性有機珪素化合物（Ｃ）からなる触媒を用いてプロ
ピレンを重合する方法、である。

【００１４】固体触媒成分（Ａ）は、溶液状態から析出
させたＭｇ化合物を主要構成成分とする担体にハロゲン
化チタンを担持させたオレフィン重合用触媒成分であっ
て、下記の方法で製造することができる。一般式 Ｍｇ
（ＯＲ¹）ｎ（ＯＲ²）_2-n または ＭｇＲ³ _m（ＯＲ⁴）
_2-m （ここで、Ｒ¹、Ｒ²、Ｒ³、およびＲ⁴は、それぞれ
独立に、炭素数３〜２０のアルキル基、アリール基、ま
たは炭素数５〜２０の芳香族基であり、ｍおよびｎはそ
れぞれ独立に０〜２の整数である）で表されるマグネシ
ウム化合物もしくはこれらの混合物を、二酸化炭素の存
在下に、一般式Ｒ⁵ＯＨ（ここで、 Ｒ⁵は炭素数１〜２
０の飽和または不飽和のアルキル基である）で表される
1価アルコールもしくは多価アルコールと不活性炭化水
素溶剤中で反応させて、成分（ａ）得る。

【００１５】得られた成分（ａ）と、一般式 ＴｉＸ_p
（ＯＲ⁶）_4-p （ここで、Ｘは、塩素（Ｃｌ）、臭素
（Ｂｒ）、またはヨウ素（Ｉ）であり、Ｒ⁶は炭素数１
〜２０のアルキル基、アリール基、または炭素数３〜２
０のシクロアルキル基であり、Pは１〜４の整数であ
る）で表されるハロゲン化チタンと、一般式ＳｉＸ
_q（ＯＲ⁷）_4-q（ここで、ＸはＣｌ、ＢｒまたはＩであ
り、Ｒ⁷は炭素数１〜２０のアルキル基、アリール基、
または炭素数３〜２０のシクロアルキル基であり、ｑは
１〜４の整数である）で表されるハロゲン化シラン、Ｓ
ｉ−Ｏ−Ｓｉ結合を有するシロキサン化合物、もしくは
該シロキサン化合物と一般式Ｒ⁸ _sＳｉ（ＯＲ⁹）_4-s（こ
こで、Ｒ⁸およびＲ⁹は、それぞれ独立に炭素数１〜２０
のアルキル基、アリール基、または炭素数３〜２０のシ
クロアルキル基であり、ｓは１〜４の整数である）で表
されるシラン化合物との混合物のいずれかとを、混合反
応させて固体生成物（Ｉ）を得る。

【００１６】該固体生成物（Ｉ）を、一般式Ｒ¹⁰ＯＨ
（ここで、Ｒ¹⁰は炭素数１〜２０の飽和または不飽和の
アルキル基である）で表される1価アルコールもしくは
多価アルコールおよび環状エーテルと反応させ、溶解、
再析出させて固体生成物（ＩＩ）を得、該固体生成物
（ＩＩ）に、一般式ＴｉＸ_p（ＯＲ⁶）_4-pで表されるハ
ロゲン化チタンからなる成分（ｂ）を反応させて固体成
分（ＩＩＩ）を得る。該固体成分（ＩＩＩ）に、成分
（ｂ）と電子供与性化合物（ＩＥＤ）との混合物を反応
させることによって，固体生成物（ＩＶ）を得る。この
ようにして得られる固体生成物（ＩＶ）を固体触媒成分
（Ａ）として例示できる。

【００１７】ここで電子供与性化合物（ＩＥＤ）として
は，アルコール類、フェノール類、ケトン類、アルデヒ
ド類、カルボン酸類、有機酸または無機酸類のエステル
類、エーテル類、酸アミド類、酸無水物類などの含酸素
電子供与性化合物、ジアルコキシシラン、トリアルコキ
シシランなどの有機珪素化合物などを例示できる。

【００１８】より具体的には、メタノール、エタノー
ル、プロパノール、ブタノール、ペンタノール、ヘキサ
ノール、オクタノール、フェノール、クレゾール、ナフ
トール、アセトン、メチルエチルケトン、メチルイソブ
チルケトン、アセトフェノン、ベンゾフェノン、アセト
アルデヒド、プロピオンアルデヒド、オクチルアルデヒ
ド、ベンズアルデヒド、ナフトアルデヒド、ギ酸メチ
ル、酢酸メチル、酢酸エチル、酢酸ビニル、酢酸プロピ
ル、酢酸オクチル、酢酸シクロヘキシル、酢酸セロソル
ブ、プロピオン酸エチル、酪酸メチル、吉草酸エチル、
ステアリン酸エチル、クロル酢酸メチル、ジクロル酢酸
エチル、メタクリル酸メチル、クロトン酸エチル、シク
ロヘキサンカルボン酸エチル、安息香酸メチル、安息香
酸エチル、安息香酸ブチル、安息香酸プロピル、安息香
酸オクチル、安息香酸シクロヘキシル、安息香酸フェニ
ル、安息香酸ベンジル、トルイル酸エチル、トルイル酸
メチル、トルイル酸アミル、エチル安息香酸エチル、ア
ニス酸メチル、γ-ブチロラクトン、α-バレロラクト
ン、クマリン、フタリド、フタル酸ジエチル、フタル酸
ジブチル、フタル酸ジ2-メチルプロピル、フタル酸ジ2-
エチルヘキシル、フタル酸ジオクチル、フタル酸ジヘプ
チル、フタル酸ジiso-プロピル、フタル酸ジプロピル、
フタル酸ジメチル、無水コハク酸、無水安息香酸、珪酸
エチル、

【００１９】ジメチルジメトキシシラン、ジエチルジメ
トキシシラン、ジプロピルジメトキシシラン、ジイソプ
ロピルジメトキシシラン、ジブチルジメトキシシラン、
ジイソブチルジメトキシシラン、ジ-t-ブチルジメトキ
シシラン、ジシクロペンチルジメトキシシラン、ジシク
ロヘキシルジメトキシシラン、メチルエチルジメトキシ
シラン、メチルプロピルジメトキシシラン、メチルイソ
プロピルジメトキシシラン、メチルイソブチルジメトキ
シシラン、メチルシクロペンチルジメトキシシラン、メ
チルシクロヘキシルジメトキシシラン、イソプロピルイ
ソブチルジメトキシシランなどのジアルコキシシラン、
メチルトリメトキシシラン、エチルトリメトキシシラ
ン、プロピルトリメトキシシラン、イソプロピルトリメ
トキシシラン、ブチルトリメトキシシラン、イソブチル
トリメトキシシラン、シクロヘキシルトリメトキシシラ
ン、シクロヘキシルトリエトキシシラン、シクロペンチ
ルトリメトキシシラン、シクロペンチルトリエトキシシ
ラン等のトリアルコキシシラン等が例示できる。これら
の電子供与体（ＩＥＤ）は２種類以上を併用することも
できる。

【００２０】有機アルミニウム化合物（Ｂ）としては、
トリエチルアルミニウム、トリイソブチルアルミニウ
ム、トリヘキシルアルミニウムなどのトリアルキルアル
ミニウム、ジエチルアルミニウムハライドなどのジアル
キルアルミニウムハライドが例示でき、さらにトリアル
キルアルミニウムとジアルキルアルミニウムハライドの
混合物が例示できる。好ましい有機アルミニウム化合物
（B）としてはトリエチルアルミニウム、トリイソブチ
ルアルミニウムを例示できる。

【００２１】電子供与性有機珪素化合物（Ｃ）として
は、テトラエトキシシラン、テトラプロポキシシランな
どのテトラアルコキシシラン類、ジメチルジメトキシシ
ラン、ジエチルジメトキシシラン、ジプロピルジメトキ
シシラン、ジブチルジメトキシシラン、ジイソブチルジ
メトキシシラン、ジシクロペンチルジメトキシシラン、
メチルエチルジメトキシシラン、メチルプロピルジメト
キシシラン、メチルイソプロピルジメトキシシラン、メ
チルイソブチルジメトキシシラン、メチルシクロペンチ
ルジメトキシシラン、メチルシクロヘキシルジメトキシ
シラン、ジメチルジエトキシシラン、ジエチルジエトキ
シシラン、ジプロピルジエトキシシラン、ジブチルエト
キシシラン、ジイソブチルジエトキシシラン、t-ブチル
メチルジエトキシシラン、ジシクロペンチルジエトキシ
シラン、メチルエチルジエトキシシラン、メチルプロピ
ルジエトキシシラン、メチルイソプロピルジエトキシシ
ラン、メチルイソブチルジエトキシシラン、メチルシク
ロペンチルジエトキシシラン、メチルシクロヘキシルジ
エトキシシラン、イソプロピルイソブチルジメトキシシ
ランなどのジアルコキシシラン類、

【００２２】メチルトリメトキシシラン、メチルトリエ
トキシシラン、エチルトリメトキシシラン、エチルトリ
エトキシシラン、プロピルトリメトキシシラン、プロピ
ルトリエトキシシラン、イソプロピルトリメトキシシラ
ン、イソプロピルトリエトキシシラン、ブチルトリメト
キシシラン、ブチルトリエトキシシラン、ペンチルトリ
メトキシシラン、ペンチルトリエトキシシラン、イソブ
チルトリメトキシシラン、イソブチルトリエトキシシラ
ン、シクロヘキシルトリメトキシシラン、シクロヘキシ
ルトリエトキシシラン、シクロペンチルトリメトキシシ
ラン、シクロペンチルトリエトキシシラン、オクチルト
リメトキシシラン、オクチルトリエトキシシラン、ドデ
シルトリメトキシシラン、ドデシルトリエトキシシラン
等のトリアルコキシシラン類が例示できる。

【００２３】これらの中でも好ましくは、ジイソブチル
ジメトキシシラン、イソプロピルイソブチルジメトキシ
シラン、ジイソブチルジエトキシシラン、プロピルトリ
メトキシシラン、プロピルトリエトキシシラン、イソブ
チルトリメトキシシラン、イソブチルトリエトキシシラ
ン、イソプロピルトリメトキシシラン、イソプロピルト
リエトキシシラン、イソブチルメチルジメトキシシラ
ン、イソブチルメチルジエトキシシラン、エチルトリエ
トキシシラン、エチルトリメトキシシラン、ブチルトリ
メトキシシラン、ブチルトリエトキシシラン、ペンチル
トリエトキシシラン、ペンチルトリメトキシシランを例
示できる。これら電子供与性有機珪素化合物（Ｃ）は、
２種類以上を混合して使用することもできる。

【００２４】本発明のポリプロピレンを製造するための
重合方法において、固体触媒成分（Ａ）は、予め微量の
エチレンもしくはα−オレフィンを反応させて予備重合
処理をした状態で使用することが好ましい。予備重合処
理は、固体触媒成分（Ａ）と有機アルミニウム化合物
（Ｅ）を用いて行うことが出来る。

【００２５】有機アルミニウム化合物（Ｅ）としては、
上述の有機アルミニウム化合物（Ｂ）を用いることがで
き、有機アルミニウム化合物（Ｂ）と有機アルミニウム
化合物（Ｅ）とは同種のものであっても異種のものであ
ってもよい。好ましい有機アルミニウム化合物（Ｅ）と
して，トリエチルアルミニウム、トリイソブチルアルミ
ニウムを例示できる。

【００２６】また、予備重合処理には、必要に応じて電
子供与性有機珪素化合物（Ｄ）を使用することが出来
る。電子供与性有機珪素化合物（Ｄ）と電子供与性有機
珪素化合物（Ｃ）とは同種のものであっても異種のもの
であってもよい。好ましい電子供与性有機珪素化合物
（Ｄ）として、ジイソブチルジメトキシシラン、ジイソ
ブチルジエトキシシラン、プロピルトリメトキシシラ
ン、プロピルトリエトキシシラン、イソブチルトリメト
キシシラン、イソブチルトリエトキシシラン、イソプロ
ピルトリメトキシシラン、イソプロピルトリエトキシシ
ラン、イソブチルメチルジメトキシシラン、イソブチル
メチルジエトキシシラン、エチルトリエトキシシラン、
エチルトリメトキシシラン、ブチルトリエトキシシラ
ン、ペンチルトリエトキシシランを例示できる。

【００２７】これらの有機珪素化合物は、２種類以上を
混合して使用することもできる。

【００２８】予備重合処理では、重合反応に不活性な炭
化水素溶媒を使用するが、この炭化水素溶媒としては、
プロパン、ブタン、イソブタン、ペンタン、イソペンタ
ン、ヘキサン、ヘプタン、オクタン、ベンゼン、および
トルエンが例示できる。予備重合処理時の各触媒成分の
使用割合は、固体触媒成分（Ａ）中のチタン原子(Ｔ
ｉ)、有機アルミニウム化合物（Ｅ）中のアルミニウム
原子(Ａｌ)、および電子供与性有機珪素化合物（Ｄ）中
の珪素原子(Ｓｉ)の割合を、１０００＞Ａｌ／Ｔｉ＞
０．０５ ； １００＞Ａｌ／Ｓｉ＞０．０５ の範囲
から、好ましくは３００＞Ａｌ／Ｔｉ＞０．１ ； ６
０＞Ａｌ／Ｓｉ＞０．１の範囲から、より好ましくは５
０＞Ａｌ／Ｔｉ＞０．５ ； ４０＞Ａｌ／Ｓｉ＞０．
８ の範囲から選択することが出来る。

【００２９】炭化水素溶媒中の固体触媒成分（Ａ）の濃
度は、０．０５〜３０重量％、好ましくは０．１〜１５
重量％、より好ましくは０．５〜８重量％の範囲内から
選択できる。

【００３０】予備重合処理は、反応温度は−１０〜９０
℃の範囲、好ましくは０〜６０℃、より好ましくは５〜
４０℃の範囲で、行うことが出来る。予備重合処理は、
エチレンもしくはα−オレフィンとして、プロピレン、
１−ブテン、１−ヘキセンなどを使用することが出来
る。好ましくはエチレン、およびプロピレンであり、よ
り好ましくはプロピレンである。予備重合処理により重
合されるエチレンもしくはα−オレフィンの量は、固体
触媒（Ａ）１ｇに対して、０．０５〜１００ｇ、好まし
くは０．０５〜３０ｇ、より好ましくは０．１〜１０ｇ
である。予備重合処理の際の各触媒成分の炭化水素溶媒
中への供給方法は、（Ａ）、（Ｅ）、（Ｄ）を同時に供
給しても，別々に供給しても構わない。また、予備重合
処理に使用した溶媒をデカントとして同一溶媒ないしは
予備重合処理に使用した溶媒と異なる溶媒と置換しても
良い。

【００３１】本重合はプロピレンをモノマー原料に用い
て行われ、その重合方法としては、炭化水素溶媒を使用
してプロピレンを重合するスラリー重合法、溶液重合
法、重合に供するプロピレンそのものを液化プロピレン
として分散媒体に利用するバルク重合法、プロピレンガ
ス中で分散媒体を使用しない気相重合法、のいずれの方
法をも用いることが出来るが、好適には気相重合法が用
いられる。また、スラリー重合法を用いる場合、予備重
合処理に使用した溶媒と同種の溶媒で、または予備重合
処理に使用した溶媒と異なる溶媒で、本重合を行っても
よい。

【００３２】本重合時の各触媒成分の使用割合は、下記
の範囲で使用する。固体触媒成分（Ａ）中のチタン原子
(Ｔｉ)に対し、有機アルミニウム化合物（Ｂ）および有
機アルミニウム化合物（Ｅ）中のアルミニウム原子(Ａ
ｌ)の合計量の割合は、７００＞Ａｌ／Ｔｉ＞５の範
囲、好ましくは５００＞Ａｌ／Ｔｉ＞１０の範囲、より
好ましくは３００＞Ａｌ／Ｔｉ＞１０の範囲から選択す
る。

【００３３】固体触媒成分（Ａ）中のチタン原子(Ｔｉ)
に対し、電子供与性有機珪素化合物（Ｃ）中の珪素原子
(Ｓｉ)の割合は、３００＞Ａｌ／Ｓｉ＞０．１の範囲で
あり、好ましくは１００＞Ａｌ／Ｓｉ＞０．５１の範囲
であり、より好ましくは６０＞Ａｌ／Ｓｉ＞１の範囲で
選択する。（予備重合処理で使用した電子供与性有機珪
素化合物（Ｄ）中の珪素原子(Ｓｉ)は計算外とする。）
２種類以上の電子供与性有機珪素化合物（Ｃ）を使用す
る場合には、それぞれの電子供与性有機珪素化合物に対
して同様のモル比となるように加えることができる。

【００３４】また、本重合における上記固体触媒成分
（Ａ）、有機アルミニウム化合物（Ｂ）、電子供与性有
機珪素化合物（Ｃ）のプロピレン重合系への供給は、
（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）を同時に供給することも、別々
に供給することも出来る。

【００３５】本重合は、選択する製造方法により重合条
件が異なるが、一般に工業的に好適な重合温度、重合圧
力において行うことが可能である。例えば重合温度は０
〜１００℃の範囲、好ましくは２０〜９０℃の範囲、よ
り好ましくは３０〜８５℃の範囲とすることが出来る。
重合圧力は、スラリー重合法では、気相部のプロピレン
分圧を０．０１〜１０５ＭＰａの範囲、好ましくは０．
１〜１．３ＭＰａの範囲、より好ましくは０．３〜１．
２ＭＰａ範囲とすることが出来る。バルク重合法では、
気相部のプロピレン分圧は基本的に重合温度により規定
される。また、気相重合法ではプロピレン分圧は０．１
〜３．５ＭＰａの範囲、好ましくは０．５〜３．０ＭＰ
ａの範囲、より好ましくは１〜２．８ＭＰａの範囲とす
ることができる。

【００３６】本重合においては，得られるポリプロピレ
ンの分子量を調整する目的で、分子量調節剤を適宜使用
することが出来る。分子量調整剤、すなわち連鎖移動剤
としては水素が好適に使用出来る。さらに重合は数台の
重合器をシリーズに配置し行うことも可能である。この
とき各重合器毎の重合条件は同一でも、また異なっても
よい。

【００３７】また、本重合では、本発明の効果を阻害し
ない範囲において、プロピレンにエチレン、1-ブテン、
1-ペンテン、1-ヘキセン、1-オクテンなどから選ばれる
不飽和炭化水素を共重合させることができる。またスラ
リー重合法およびバルク重合法を用いる場合には、炭化
水素溶媒あるいは液化プロピレン中に溶解した成分（可
溶性ポリマー）はポリプロピレンから除去することがで
きるが、必要に応じて製品へ添加することも可能であ
る。この様にして、前記〜の要件を満足する、本発
明のポリプロピレンが得られる。

【００３８】（2）ポリプロピレンフィルム 本発明のポリプロピレンは、従来公知のフィルム成形方
法、例えば逐次延伸を行うテンター法や同時二軸延伸を
行うチューブラー法等による二軸延伸ポリプロピレンフ
ィルムの原料として好適に使用することができる。以下
に本発明のポリプロピレンを用いてポリプロピレンフィ
ルムを製造する方法をテンター法を例にして、具体的に
説明する。

【００３９】ポリプロピレンに必要に応じて酸化防止
剤、アンチブロッキング剤などの添加物を、本発明の目
的を損なわない範囲で加えて、ポリプロピレン組成物を
作成する。通常、前記組成物は押出機等によってペレッ
ト化される。押出機にて溶融したポリプロピレン組成物
を、Ｔダイより板状に押出成形し、冷却ロール上で冷却
固化し、続いて該板状成形物を加熱されたロールによっ
て長手方向（押出機軸方向：以下、この方向を「縦方
向」ということがある）に延伸して一軸延伸フィルムと
する。次いで、得られた一軸延伸フィルムをテンター内
に導き、予熱部を経て横方向（押出機軸に対し垂直方
向：以下、この方向を「横方向」ということがある）に
延伸し、巻き取ることによって本発明のポリプロピレン
フィルムが得られる。

【００４０】上記テンター法において、ポリプロピレン
組成物の押出機における溶融温度は２００〜３００℃の
範囲で、好ましくは２２０〜２８０℃の範囲である。縦
方向延伸時の予熱温度は１１０〜１６０℃、縦方向延伸
温度は１１０〜１６０℃の範囲とし、縦方向延伸倍率は
３．０〜９．０倍とすることが好ましい。横方向延伸時
の予熱温度は１６０〜２００℃、横方向延伸温度は１４
０〜１７０℃の範囲とし、横方向延伸倍率は３．０〜１
１．０倍とすることが好ましい。

【００４１】本発明のポリプロピレン組成物を用いれ
ば、上記テンター法によって高速・高効率で二軸延伸フ
ィルムを製膜することが可能である。得られたフィルム
には、必要に応じて応力緩和のための熱処理、あるいは
印刷性や蒸着性を改良するためのコロナ処理や火炎処理
などを行うことも出来る。本発明のフィルムは、それ自
身単層でもしくは他のフィルムと積層して使用すること
ができる。

【００４２】さらに、本発明による二軸延伸フィルムは
金属蒸着を施して使用することが出来る。本発明による
二軸延伸ポリプロピレンフィルムへの金属を蒸着する方
法は、一般的に行われている方法が適用できる。例え
ば、装置内を１０^-4Torr以下の真空度とした真空蒸着装
置内に於いて、所望の金属を加熱して溶解蒸発させ、コ
ロナ放電や火炎処理などにより濡れ性を向上させた二軸
延伸フィルム表面に、気体状の該金属を蒸着させル方法
が使用できる。また、該真空蒸着法以外にもスパッタリ
ング蒸着法、イオンプレーティング法を用いることも可
能である。蒸着させる金属としては、一般に用いられる
金、銀、プラチナ、銅、ニッケル、クロム、錫、チタ
ン、亜鉛、ゲルマニウム、アルミニウム、セレンが例示
でき、特に包装材料としてはアルミニウムが好適に用い
られる。

【００４３】

【実施例】次に実施例により本発明をさらに詳しく説明
するが、本発明は以下に示す実施例に限定されるもので
はない。実施例および比較例で用いた各物性値の測定方
法を以下に示す。

【００４４】（ｉ）アイソタクチックペンタッド分率¹³ Ｃ−ＮＭＲ測定装置（日本電子（株）製ＧＳＸ−２７
０型）を使用し、エイ．ザンベル（A.Zambelli） et a
l.、マクロモレキュ−ルズ第８巻（Macromolecules Vol
ume 8）、687-689頁(1975)に記載されている方法に準じ
て測定した。

【００４５】（ii）ベルヌイ統計に基づく二活性中心モ
デルと統計パラメーター 上述のY. Inoue、Y.Itabashi、R. Chujo、Y. Doi、Poly
mer, Volume 25、pp． 1640-1644(1984)に記載されてい
るモデルに準じて、統計パラメーターを得た。得られた
ポリプロピレンの核磁気共鳴法（ＮＭＲ）により実測し
たペンタッド中のメソダイアッドおよびラセミダイアッ
ドの存在率が該文献に記載された二活性中心モデルの関
係式に従う場合に、統計パラメーターαを求めることが
出来る。本明細書においてベルヌイ統計に基づく二活性
中心モデルに従うポリプロピレンとは、実測値とモデル
計算の計算値との相関係数が０．９９９以上の場合に、
そのポリプロピレンをベルヌイ統計に基づく二活性中心
モデルに従うポリプロピレンとした。

【００４６】（iii）メルトフローレイト（ｄｇ／分） ＪＩＳ Ｋ７２１０に記載の方法（条件１４：２３０
℃、２１．１８Ｎ）に準じて測定した。

【００４７】（ｉｖ）ヤング率（ＭＰａ） 二軸延伸ポリプロピレンフィルムから、ＭＤ（縦方向）
およびＴＤ（横方向）の各方向について、幅１０ｍｍ、
長さ１５０ｍｍの試験片を切り出し、ＡＳＴＭＤ−８８
２に記載の方法に準じ、チャック間距離５０ｍｍ、引張
速度５ｍｍ／分でヤング率を測定した。

【００４８】（ｖ）加熱収縮率（％） 二軸延伸ポリプロピレンフィルムから、（縦方向）及び
（横方向）にそれぞれ長さ（Ｌ₀）２０ｃｍ×幅１ｃｍ
の試験片を切り取り、各試験片を１４０℃のオーブン中
で15分間加熱した後、それぞれの長さ（Ｌ₁）ｃｍを測
定し、次式によって各測定方向の収縮率（Ｓ％）を求め
た。 Ｓ＝１００×（Ｌ₀ − Ｌ₁）／Ｌ₀

【００４９】（ｖｉ）クロス分別法 三菱化学（株）製のＣＦＣ装置（Ｔ１５０Ａ型、検出
器：赤外検出器、測定波長：３.４１μｍ、カラム：４.
６φｍ×１５０ｍｍ、充填剤：ガラスビーズ（昭和電工
製Ｓｈｏｄｅｘ ＧＰＣ ＡＤ−８０６ＭＳ））を用
い、次の条件で測定した。４０℃に加熱したカラムに試
料溶液（溶媒：オルトジクロルベンゼン、試料濃度：４
０ｍｇ／１０ｍＬ）４ｍＬをで注入した後、６０℃／時
間の速度で０℃まで冷却して、試料ポリマーを充填剤表
面に吸着（析出）させた。この時点において充填剤表面
に吸着せず、溶媒に溶解している成分を０℃以下の可溶
分として、オンラインでＧＰＣカラムに送って分子量分
別した後に溶出量を赤外検出器で検出した。次いで、オ
ルトジクロルベンゼンを（６０ｍｌ／ｈ）の流速で流し
ながら、カラムを９０℃まで徐々にステップ昇温させ、
各温度で充填剤表面より溶出してくるポリマーを逐次オ
ンラインでＧＰＣカラムに送って分子量分別した後に溶
出量を赤外検出器で検出した。５０℃以下可溶分とは、
０℃以下可溶分を含む５０℃以下の可溶分の合計量を意
味し、各ステップ昇温毎に得られた結果を該温度まで積
算することで求めた。同様に、９０℃以下可溶分とは、
０℃以下可溶分を含む９０℃までの可溶分の合計量を意
味し、各ステップ昇温毎に得られた結果を該温度まで積
算することで求めた。

【００５０】（ｖｉｉ）沸騰ペンタン抽出率および沸騰
ヘプタン抽出率 ポリプロピレンを２３０℃、１０ＭＰａでプレスして得
られるシートを、カッターで３ｃｍX３ｃｍ程度の細片
に裁断した。得られた細片約５０ｇを、ウィレー粉砕機
（池田：Ｗ１４０）を使用し約２０分間粉砕した。この
粉砕物２ｇをソックスレー抽出した（溶媒１５０ｍＬ；
ペンタンもしくはヘプタン、抽出時間：３ｈ）。抽出残
分を８０℃で、ペンタンを用いた場合は２ｈ、ヘプタン
を用いた場合間は３ｈ、それぞれ真空乾燥し、デシケー
ター中で１時間放冷した後、秤量して、抽出率を算出し
た。

【００５１】（ｖｉｉｉ）蒸着強度（Ｎ／１５ｍｍ） 二軸延伸ポリプロピレンフィルムの片面にアルミニウム
を蒸着し、得られた蒸着フィルムのアルミニウム蒸着面
と無延伸ポリプロピレンフィルム（厚み２０mmｍ）とを
ドライラミネート用の接着剤を用いて貼り合わせ、４０
℃で２日間エージングし、接着剤が完全に乾固した後、
界面での９０度の剥離強度を引張試験機で測定した。

【００５２】実施例１ （１）固体触媒成分（Ａ）の合成 攪拌機、圧力計、温度計を備え、高純度窒素で置換され
た３０リットル（以下、リットルをＬと表記する）のオ
ートクレーブに、マグネシウムエトキシド２．３ｋｇ、
２−エチル−１−ヘキサノール４．１５Ｌおよびのトル
エン１６．５Ｌを加えた。この混合物を、０．２ＭＰａ
（以下ゲージ圧力をいう）の二酸化炭素ガス雰囲気下
で，９０℃に加熱し、１５０ｒｐｍで３時間攪拌した。
得られた溶液を冷却し、二酸化炭素ガスを脱気して溶液
（ａ）を得た。この溶液（ａ）は０．１ｇ／Ｌのマグネ
シウムエトキシドを含んでいた。以上の操作は1気圧下
で取り扱った。

【００５３】攪拌機、温度計、コンデンサー、窒素シー
ルラインおよびバッフルを装備した１５Ｌのオートクレ
ーブ（バッフル率０．１５）中へ、トルエン３Ｌ、Ｔｉ
Ｃｌ ₄１９０ｍＬ、ヘキサメチルジシロキサン２５０ｍ
Ｌを投入し，室温で，２５０ｒｐｍで5分間混合した
後、溶液（ａ）１．５Ｌを１０分間で投入した。投入後
直ちに固体粒子（Ｉ）が析出した。該固体粒子（Ｉ）を
含有する溶液にエタノール３０ｍＬとテトラヒドロフラ
ン（ＴＨＦ）０．５Ｌを添加し、１５０ｒｐｍの攪拌を
維持しながら１５分以内に６０℃に昇温したところ、い
ったん、固体粒子（Ｉ）が溶解し、次いで１５分以内に
再び固体粒子が析出し始めた。この固体粒子の形成は１
０分以内に終了した。さらに、６０℃で４５分間攪拌を
継続した後、攪拌を停止して、生成固体（ＩＩ）を沈降
させた。

【００５４】上澄液をデカンテーションで除き、残った
生成固体（ＩＩ）を２Ｌのトルエンで２回洗浄した。生
成固体（ＩＩ）にトルエン２ＬとＴｉＣｌ₄１Ｌを添加
し、２５０ｒｐｍで攪拌しながら、１３５℃に２０分以
内で昇温し、この温度を１時間保った。攪拌を停止し、
生成固体（ＩＩＩ）を沈降させて、上澄み液をデカンテ
ーションで除いた。

【００５５】生成固体（ＩＩＩ）にＴｉＣｌ₄１Ｌ、ト
ルエン２．５Ｌおよびジイソブチルフタレート２１ｍＬ
を添加し、１３５℃に加熱し、２５０ｒｐｍで１．５時
間攪拌した。上澄液をデカンテーションで除き、残分に
ＴｉＣｌ₄２Ｌを添加し、攪拌しながら１０分間リフラ
ックスさせた。上澄み液をデカンテーションで除き、残
分を２Ｌのトルエンで３回、さらに２Ｌのヘキサンで４
回洗浄して、固体触媒成分（Ａ）１１６ｇを得た。この
固体触媒成分（Ａ）には、マグネシウム１７．３重量
％、チタン２．３重量％、塩素５５．６重量％およびジ
イソブチルフタレート８．６重量％が含有されていた。

【００５６】（２）予備重合処理 攪拌機を装備し、高純度窒素で置換された、内容積５０
Ｌのステンレス製反応器に、ヘキサン２０Ｌ、固体触媒
成分（Ａ）１００ｇ、トリエチルアルミニウム０．１モ
ル、およびジイソブチルジメトキシシラン０．０１５モ
ルを加えた。３０℃で、攪拌回転数２００ｒｐｍで攪拌
しながら、プロピレン分圧が０．１ＭＰａになるまでプ
ロピレンガスを導入、加圧し、６時間予備重合処理を行
った。その後、プロピレンガスをパージした。重合した
プロピレン量は固体触媒成分（Ａ）１ｇに対して３ｇで
あった。

【００５７】（３）本重合 攪拌機を装備し、高純度窒素で置換された、内容積１０
０Ｌのステンレス製反応器に、予備重合処理した固体触
媒成分（Ａ）を固体触媒成分として０．５ｇ／ｈで、ま
たトリエチルアルミニウムを０．０１８ｍｏｌ／ｈ、ジ
イソブチルジメトキシシランを０．００３ｍｏｌ／ｈ
で、それぞれ連続的に供給した。同時に、重合温度７０
℃の条件下、重合圧力が２．３ＭＰａを維持するように
プロピレンを連続的に供給し、さらに、気相部の水素／
プロピレンモル比が０．００３となるように水素を連続
的に供給して、プロピレンの連続気相重合をおこない、
１５ｋｇ／ｈの生産量にて粉末状のポリプロピレンを得
た。

【００５８】（４）造粒（ポリプロピレン組成物の製
造） 得られた粉末状ポリプロピレン１００重量部に対して、
酸化防止剤のテトラキス−[メチレン−３−（３’，
５’−ジ−t−ブチルー４’ーヒドロキシフェニル）プ
ロピオネート]メタン０．１０重量部、トリス（２，４
−ジ−t−ブチルフェニル)フォスファイト０．１０重量
部、およびハイドロタルサイト０．０３重量部を添加
し、ヘンシェルミキサー（商品名）によって均一に混合
した。得られた混合物を、口径６５ｍｍ、Ｌ／Ｄ＝３０
の押出機を用い、押出温度２３０℃にて溶融混練して、
ペレット状のポリプロピレン組成物を得た。

【００５９】（５）製膜 ペレット状のポリプロピレン組成物をTダイ付き押出機
にて２５０℃で押出し、３０℃の冷却ロールにて引き取
り、ポリプロピレン板状成形物を得た。次いで該板状成
形物をテンター式逐次延伸装置にて、延伸温度１４５℃
で縦方向に５倍延伸を行い、引き続いて延伸ゾーンの槽
内温度１６０℃のテンター内で横方向に１０倍延伸を行
い、更に、１７０℃にて８％の応力緩和処理を行って、
厚さ２０μｍの二軸延伸ポリプロピレンフィルムを得
た。

【００６０】（６）評価 このようにして得られたポリプロピレンおよび二軸延伸
ポリプロピレンフィルムについて、上記（ｉ）〜（ｖｉ
ｉ）の物性測定を行った。結果を表１、表２および表３
に示した。なお、表１にはポリプロピレンのアイソタク
チックペンタッド分率［ｍｍｍｍ］、沸騰ペンタン抽出
率、沸騰ヘプタン抽出率、エチレン含有量、メルトフロ
ーレイトを、表２にはクロス分別法による分析結果を、
表３には二軸延伸ポリプロピレンフィルムの各種物性測
定結果を示す。

【００６１】比較例１ 実施例１の（１）に記載された方法に準拠して固体触媒
成分（Ａ）を得た。予備重合処理は、実施例１の（２）
において用いたジイソブチルジメトキシシランに代えて
ジイソプロピルジメトキシシランを用いた以外は実施例
１に準拠して実施した。本重合は、実施例1の（３）に
おける水素／プロピレンモル比０．００３を０．００５
に代え、また、ジイソブチルジメトキシシランをジイソ
プロピルジメトキシシランに代えた以外は実施例１に準
拠して実施し、１４ｋｇ／ｈの生産量で粉末状ポリプロ
ピレンを得た。造粒および製膜は、実施例１に準拠して
実施した。このようにして得られたポリプロピレン及び
二軸延伸ポリプロピレンフィルムの物性値を表１、表２
および表３に示した。

【００６２】実施例２ 実施例１の（１）において用いたジイソブチルフタレー
ト２１ｍＬに代えてジイソブチルフタレート１６ｍＬお
よびジノルマルオクチルフタレート６ｍＬの混合物を用
いた以外は実施例１に記載の方法に準じて固体触媒成分
（Ａ）を得た。予備重合処理は、実施例１の（２）に記
載の方法で実施した。本重合は、水素／プロピレン比を
０．００２５とした以外は実施例１の（３）に記載の方
法で実施して、１５ｋｇ／ｈの生産量で粉末状ポリプロ
ピレンを得た。造粒および製膜は、実施例１に準拠して
実施した。このようにして得られたポリプロピレン及び
二軸延伸ポリプロピレンフィルムの物性値を表１、表２
および表３に示した。

【００６３】実施例３ 実施例１に記載された方法で固体触媒成分（Ａ）の製造
と予備重合処理を実施した。本重合は、水素／プロピレ
ンモル比は０．００３とし、プロピレンに代えてエチレ
ン／プロピレンモル比が０．００１５であるエチレン／
プロピレン混合ガスを用いた以外は、実施例２に準拠し
て実施して、１５．５ｋｇ／ｈの生産量で粉末状ポリプ
ロピレンを得た。造粒および製膜は実施例１に準拠して
実施した。このようにして得られたポリプロピレン及び
二軸延伸ポリプロピレンフィルムの物性値を表１、表２
および表３に示す。

【００６４】実施例４ 実施例２に記載された方法で個体触媒成分（Ａ）の製造
と予備重合処理を実施した。本重合は、水素／プロピレ
ンモル比は０．００２５とし、プロピレンに代えてエチ
レン／プロピレンモル比が０．００１であるエチレン／
プロピレン混合ガスを用いた以外は、実施例２に準拠し
て実施して、１６ｋｇ／ｈの生産量で粉末状ポリプロピ
レンを得た。造粒および製膜も実施例１に準拠して実施
した。このようにして得られたポリプロピレン及び二軸
延伸ポリプロピレンフィルムの物性値を表１、表２及び
表３に示した。

【００６５】比較例２ 比較例１の本重合において、水素／プロピレンモル比を
０．００５に代えて０．００４とし、プロピレンに代え
てエチレン／プロピレンモル比が０．００１７のエチレ
ン／プロピレン混合ガスとした以外は、比較例１に準拠
して１６．１ｋｇ／ｈの生産量で粉末状ポリプロピレン
を得た。造粒、製膜は実施例１に準拠して実施した。こ
のようにして得られたポリプロピレン及び二軸延伸ポリ
プロピレンフィルムの物性値を表１、表２及び表３に示
した。

【００６６】実施例５ 実施例４の本重合において、水素／プロピレンモル比を
０．００２５とし、エチレン／プロピレンモル比が０．
００１の1エチレン／プロピレン混合ガスを用いた以外
は、実施例４に記載の方法に準じて、１５．９ｋｇ／ｈ
の生産量で粉末状ポリプロピレンを得た。造粒、製膜は
実施例1に記載の方法に準じておこなった。このように
して得られたポリプロピレン及び二軸延伸ポリプロピレ
ンフィルムの物性値を表１、表２及び表３に示した。

【００６７】

【表１】

【００６８】

【表２】

【００６９】

【表３】

【００７０】

【発明の効果】本発明によって得られたポリプロピレン
は、ヤング率が高く(剛性に優れる)、加熱収縮率も小さ
く(耐熱性に優れる)、かつ、金属蒸着性が良好なフィル
ムを成形するのに適している。つまり従来の金属蒸着二
軸延伸ポリプロピレンフィルムは金属との接着力が弱く
摩擦により蒸着膜が浮き上がる、離脱する、もしくは高
温・高湿下でブロッキングにより蒸着膜が剥ぎ取られる
等の欠点を有していたが、本発明のポリプロピレンフィ
ルムは蒸着膜との接着力が増大するとともに、耐熱性に
も優れることから蒸着膜の浮き上がり等が生じにくい等
の特徴がある。また本発明のポリプロピレンを含む組成
物を成形原料として用いれば、テンター法において、二
軸延伸フィルムを高効率で製膜することも可能である。

─────────────────────────────────────────────────────

【手続補正書】

【提出日】平成１２年６月２６日（２０００．６．２
６）

【手続補正１】

【補正対象書類名】明細書

【補正対象項目名】０００４

【補正方法】変更

【補正内容】

【０００４】

【課題を解決するための手段】本発明者らは、上記の課
題を解決するため鋭意検討した。その結果、アイソタク
チックペンタッド分率、メルトフローレイト、クロス分
別法による０℃以下、５０℃以下、９０℃以下の各可溶
成分の重量平均分子量、沸騰ペンタン抽出率、および沸
騰ヘプタン抽出率の各特性が特定の範囲にあるポリプロ
ピレンが、所期の性能を有することを見出し、この知見
に基づいて、本発明を完成した。

【手続補正２】

【補正対象書類名】明細書

【補正対象項目名】０００７

【補正方法】変更

【補正内容】

【０００７】また、本発明のポリプロピレンは、ポリプ
ロピレンの立体規則性の指標であるペンタッド中のメソ
ダイアッドおよびラセミダイアッドの存在率が、ベルヌ
イ統計に基づく二活性中心モデルに従い、そのときの統
計パラメーターαが、０．９８９≦α≦０．９９５の範
囲、好ましくは０．９８９≦α≦０．９９４の範囲、よ
り好ましくは０．９９０≦α≦０．９９４の範囲にある
場合に、高剛性で且つ金属蒸着性が良好なフィルムが得
られる。ベルヌイ統計に基づく二活性中心モデルとは、
Y. Inoue、Itabashi、R. Chujo、Y. Doi、Polymer, Vol
ume 25、pp 1640-1644(1984)に記載されているモデルで
ある。該統計パラメーターαが０．９９５を超えると、
高剛性のフィルムが得られるものの金属蒸着性が低下す
る。また統計パラメーターαが０．９８９未満では、フ
ィルムの金属蒸着性は良好であるものの、剛性が低下す
る。

【手続補正３】

【補正対象書類名】明細書

【補正対象項目名】００４９

【補正方法】変更

【補正内容】

【００４９】（ｖｉ）クロス分別法 三菱化学（株）製のＣＦＣ装置（Ｔ１５０Ａ型、検出
器：赤外検出器、測定波長：３.４１μｍ、カラム：４.
６φｍ×１５０ｍｍ、充填剤：ガラスビーズ（昭和電工
製Ｓｈｏｄｅｘ ＧＰＣ ＡＤ−８０６ＭＳ））を用
い、次の条件で測定した。４０℃に加熱したカラムに試
料溶液（溶媒：オルトジクロルベンゼン、試料濃度：４
０ｍｇ／１０ｍＬ）４ｍＬを注入した後、６０℃／時間
の速度で０℃まで冷却して、試料ポリマーを充填剤表面
に吸着（析出）させた。この時点において充填剤表面に
吸着せず、溶媒に溶解している成分を０℃以下の可溶分
として、オンラインでＧＰＣカラムに送って分子量分別
した後に溶出量を赤外検出器で検出した。 次いで、オ
ルトジクロルベンゼンを（６０ｍｌ／ｈ）の流速で流し
ながら、カラムを９０℃まで徐々にステップ昇温させ、
各温度で充填剤表面より溶出してくるポリマーを逐次オ
ンラインでＧＰＣカラムに送って分子量分別した後に溶
出量を赤外検出器で検出した。５０℃以下の可溶分と
は、０℃以下の可溶分を含む５０℃以下の可溶分の合計
量を意味し、各ステップ昇温毎に得られた結果を該温度
まで積算することで求めた。同様に、９０℃以下の可溶
分とは、０℃以下の可溶分を含む９０℃までの可溶分の
合計量を意味し、各ステップ昇温毎に得られた結果を該
温度まで積算することで求めた。

【手続補正４】

【補正対象書類名】明細書

【補正対象項目名】００６４

【補正方法】変更

【補正内容】

【００６４】実施例４ 実施例２に記載された方法で固体触媒成分（Ａ）の製造
と予備重合処理を実施した。本重合は、水素／プロピレ
ンモル比は０．００２５とし、プロピレンに代えてエチ
レン／プロピレンモル比が０．００１であるエチレン／
プロピレン混合ガスを用いた以外は、実施例２に準拠し
て実施して、１６ｋｇ／ｈの生産量で粉末状ポリプロピ
レンを得た。造粒および製膜も実施例１に準拠して実施
した。このようにして得られたポリプロピレン及び二軸
延伸ポリプロピレンフィルムの物性値を表１、表２及び
表３に示した。

【手続補正５】

【補正対象書類名】明細書

【補正対象項目名】００６６

【補正方法】変更

【補正内容】

【００６６】実施例５ 実施例４の本重合において、水素／プロピレンモル比を
０．００２５とし、エチレン／プロピレンモル比が０．
００１のエチレン／プロピレン混合ガスを用いた以外
は、実施例４に記載の方法に準じて、１５．９ｋｇ／ｈ
の生産量で粉末状ポリプロピレンを得た。造粒、製膜は
実施例1に記載の方法に準じておこなった。このように
して得られたポリプロピレン及び二軸延伸ポリプロピレ
ンフィルムの物性値を表１、表２及び表３に示した。 以 上

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 南澤 尚伸 石川県石川郡野々市町新庄４丁目100番地 ファミールユイット202号 (72)発明者 坂部 一郎 千葉県市原市八幡海岸通1963番地４ (72)発明者 大野 勝彦 千葉県市原市辰巳台東２丁目17番地 Ｆターム(参考） 4F071 AA20 AA81 AA88 AA89 AB30 AC05 AC11 AE05 AE22 AF05Y AH04 BA01 BB06 BB08 BC01 4J100 AA03P CA01 DA01 DA39 DA41 DA42 JA58

Claims (2)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 以下の〜の特性を有するポリプロピ
   レン。 アイソタクチックペンタッド分率[ｍｍｍｍ]が、０．
   ８９≦[ｍｍｍｍ]≦０．９５の範囲にある。 ペンタッド中のメソダイアッドおよびラセミダイアッ
   ドの存在率がベルヌイ統計に基づく二活性中心モデルに
   従い、そのときの統計パラメーターαが、０．９８９≦
   α≦０．９９５の範囲にある。 メルトフローレイト（２３０℃、２１．１８Ｎ）が、
   ０．５〜２０ｄｇ／分の範囲にある。 クロス分別法による０℃以下の可溶分の重量平均分子
   量が７×１０⁴以上であり、 ５０℃以下の可溶分の重量
   平均分子量が６×１０⁴以上であり、かつ、９０℃以下
   の可溶分の重量平均分子量が６×１０⁴以上である。 沸騰ペンタン抽出率（Ｃ５−Ｅｘｔ）が０．５重量％
   以上であり、沸騰ヘプタン抽出率（Ｃ７−Ｅｘｔ）が５
   重量％以下であり、かつ、（Ｃ５−Ｅｘｔ）と（Ｃ７−
   Ｅｘｔ）とが （Ｃ７−Ｅｘｔ）＞３．５・（Ｃ５−Ｅ
   ｘｔ）の関係にある。
2. 【請求項２】 請求項１に記載のポリプロピレンを製膜
   してなることを特徴とするポリプロピレンフィルム。