JP2000326406A - インフレーションフィルムおよび該フィルムの製造方法 - Google Patents
インフレーションフィルムおよび該フィルムの製造方法Info
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- Transition And Organic Metals Composition Catalysts For Addition Polymerization (AREA)
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 高い強度と縦・横方向の強度バランスに優
れ、低温ヒートシール特性に優れたフィルムおよび該フ
ィルムの製造方法の提供。 【解決手段】 （イ）密度（ｄ）：０. ８６ 〜０. ９
７ｇ／ｃｍ3 、（ロ）ＭＦＲ：０．０１〜１００ｇ／１
０分、（ハ）分子量分布：１．５〜５．０、（ニ）組成
分布パラメーターＣｂ：２．００以下、の条件を満足す
るエチレン系重合体からなるフィルムであって、横方向
（ＴＤ）に沿って形成された結晶ラメラに起因する長周
期Ｌ（ラメラ間距離）が１５０以上１７５Å未満、ＴＤ
方向に沿って形成された結晶ラメラの厚みが５０〜６５
Å、フィルム中のＴＤ方向に沿って形成された非晶部の
厚みが１００〜１１３Å、引裂強度が、縦方向（ＭＤ）
で１５Ｋｇｆ／ｃｍ以上、ＴＤ方向で４５Ｋｇｆ／ｃｍ
以上、ヒートシールの温度が１１０℃以下、強度が０．
６Ｋｇ／ｍｍ幅以上であるインフレーションフィルム。
れ、低温ヒートシール特性に優れたフィルムおよび該フ
ィルムの製造方法の提供。 【解決手段】 （イ）密度（ｄ）：０. ８６ 〜０. ９
７ｇ／ｃｍ3 、（ロ）ＭＦＲ：０．０１〜１００ｇ／１
０分、（ハ）分子量分布：１．５〜５．０、（ニ）組成
分布パラメーターＣｂ：２．００以下、の条件を満足す
るエチレン系重合体からなるフィルムであって、横方向
（ＴＤ）に沿って形成された結晶ラメラに起因する長周
期Ｌ（ラメラ間距離）が１５０以上１７５Å未満、ＴＤ
方向に沿って形成された結晶ラメラの厚みが５０〜６５
Å、フィルム中のＴＤ方向に沿って形成された非晶部の
厚みが１００〜１１３Å、引裂強度が、縦方向（ＭＤ）
で１５Ｋｇｆ／ｃｍ以上、ＴＤ方向で４５Ｋｇｆ／ｃｍ
以上、ヒートシールの温度が１１０℃以下、強度が０．
６Ｋｇ／ｍｍ幅以上であるインフレーションフィルム。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、各種包装袋や包装
材料として使用するに適するインフレーションフィルム
および該フィルムの製造方法に関し、特に高強度と縦・
横の強度バランスが良く低温ヒートシール性に優れたイ
ンフレーションフィルムおよびその製造方法に関する。
材料として使用するに適するインフレーションフィルム
および該フィルムの製造方法に関し、特に高強度と縦・
横の強度バランスが良く低温ヒートシール性に優れたイ
ンフレーションフィルムおよびその製造方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】従来、各種包装袋や包装材料として使用
し得るインフレーションフィルムとして高圧ラジカル法
低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）が汎用されている。し
かしＬＤＰＥは、透明性等の光学的性質に優れるもの
の、耐衝撃性、引裂強度等の機械的性質に劣るという欠
点を有している。一方、チーグラー系触媒等の重合触媒
を用いるイオン重合で得られる高密度ポリエチレン（Ｈ
ＤＰＥ）、直鎖状低密度ポリエチレン（ＬＬＤＰＥ）、
超低密度ポリエチレン（ＶＬＤＰＥ）は直鎖状の分子構
造を有し、前記ＬＤＰＥと比較すると耐衝撃性、引裂強
度等の機械的性質に優れるという利点を有している。特
に密度０．９４ｇ／ｃｍ3 以下のＬＬＤＰＥは、エチレ
ンとコモノマーである炭素数３〜２０のαーオレフイン
との共重合体からなり、前記ＨＤＰＥと比較して柔軟
性、耐衝撃性、耐クリープ性等に優れ、またＬＤＰＥと
比較して耐衝撃性、耐クリープ性等に優れるため、包装
材料、特にフィルム、ラミネーションなどの分野で広く
用いられている。
し得るインフレーションフィルムとして高圧ラジカル法
低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）が汎用されている。し
かしＬＤＰＥは、透明性等の光学的性質に優れるもの
の、耐衝撃性、引裂強度等の機械的性質に劣るという欠
点を有している。一方、チーグラー系触媒等の重合触媒
を用いるイオン重合で得られる高密度ポリエチレン（Ｈ
ＤＰＥ）、直鎖状低密度ポリエチレン（ＬＬＤＰＥ）、
超低密度ポリエチレン（ＶＬＤＰＥ）は直鎖状の分子構
造を有し、前記ＬＤＰＥと比較すると耐衝撃性、引裂強
度等の機械的性質に優れるという利点を有している。特
に密度０．９４ｇ／ｃｍ3 以下のＬＬＤＰＥは、エチレ
ンとコモノマーである炭素数３〜２０のαーオレフイン
との共重合体からなり、前記ＨＤＰＥと比較して柔軟
性、耐衝撃性、耐クリープ性等に優れ、またＬＤＰＥと
比較して耐衝撃性、耐クリープ性等に優れるため、包装
材料、特にフィルム、ラミネーションなどの分野で広く
用いられている。
【０００３】しかしながら、フィルム材料としてのＬＬ
ＤＰＥは、ＨＤＰＥ、ＬＤＰＥと比較して溶融時におけ
る流動性が悪く、成形加工性に劣るという問題を有して
いる。すなわち、ＬＬＤＰＥは、流動時のニュートン性
が極めて高く、高せん断速度領域において、せん断応力
が大きく、かつ成形時にメルトフラクチャーを生じ易い
ため高速成形性に劣るとともに、成形加工時に流動のた
めの所要エネルギーが大きいという問題がある。また、
ＬＬＤＰＥは、溶融伸張変形時の抵抗力、すなわち、溶
融張力（メルトテンション）が極めて小さく、このため
インフレーション成形時にバブルを安定的に膨張するこ
とができないという欠点を有している。このような問題
点を解決するために、通常はＬＬＤＰＥに１０〜３０重
量％のＬＤＰＥを配合してフィルム成形が行なわれてい
る。しかしながら、ＬＬＤＰＥにＬＤＰＥを配合すると
流動性あるいはメルトテンションは多少改善されるもの
の、流動方向への結晶配向が著しく進行することおよび
両ポリエチレン分子の混和性、分散性の低下により、Ｌ
ＬＤＰＥが本来有している機械的強度や、縦・横方向の
強度バランスが得られないという新たな問題点が生じ
る。また、自動製袋機等に使用するフィルムにおいて
は、成形性のより高速化が要求され、一層の低温ヒート
シール特性に優れるフィルムが要望されている。
ＤＰＥは、ＨＤＰＥ、ＬＤＰＥと比較して溶融時におけ
る流動性が悪く、成形加工性に劣るという問題を有して
いる。すなわち、ＬＬＤＰＥは、流動時のニュートン性
が極めて高く、高せん断速度領域において、せん断応力
が大きく、かつ成形時にメルトフラクチャーを生じ易い
ため高速成形性に劣るとともに、成形加工時に流動のた
めの所要エネルギーが大きいという問題がある。また、
ＬＬＤＰＥは、溶融伸張変形時の抵抗力、すなわち、溶
融張力（メルトテンション）が極めて小さく、このため
インフレーション成形時にバブルを安定的に膨張するこ
とができないという欠点を有している。このような問題
点を解決するために、通常はＬＬＤＰＥに１０〜３０重
量％のＬＤＰＥを配合してフィルム成形が行なわれてい
る。しかしながら、ＬＬＤＰＥにＬＤＰＥを配合すると
流動性あるいはメルトテンションは多少改善されるもの
の、流動方向への結晶配向が著しく進行することおよび
両ポリエチレン分子の混和性、分散性の低下により、Ｌ
ＬＤＰＥが本来有している機械的強度や、縦・横方向の
強度バランスが得られないという新たな問題点が生じ
る。また、自動製袋機等に使用するフィルムにおいて
は、成形性のより高速化が要求され、一層の低温ヒート
シール特性に優れるフィルムが要望されている。
【０００４】高速でヒートシールをする場合、短時間で
ヒートシールされるので溶着が不十分となり、強度が不
足しやすい。これを改善する方法の一つとして、ヒート
シールバーの温度を高くする方法があるが、この方法で
は積層した樹脂がカールしてしまうなどの問題が生じ
る。また別の方法として、樹脂の密度を低くし、融点を
下げる方法がある。しかし従来のＬＬＤＰＥでは密度を
低くすると高分岐度低分子量成分が増加し、それが表面
に溶出し、フィルムがべたべたし、口開き性が悪化した
り、それらが内容物に移行したりする欠点がある。
ヒートシールされるので溶着が不十分となり、強度が不
足しやすい。これを改善する方法の一つとして、ヒート
シールバーの温度を高くする方法があるが、この方法で
は積層した樹脂がカールしてしまうなどの問題が生じ
る。また別の方法として、樹脂の密度を低くし、融点を
下げる方法がある。しかし従来のＬＬＤＰＥでは密度を
低くすると高分岐度低分子量成分が増加し、それが表面
に溶出し、フィルムがべたべたし、口開き性が悪化した
り、それらが内容物に移行したりする欠点がある。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】本発明は、上記課題を
解決するためになされたもので、高い強度と縦・横方向
の強度バランスに優れ、低温ヒートシール特性に優れた
フィルムおよび該フィルムの製造方法の開発を目的とす
る。
解決するためになされたもので、高い強度と縦・横方向
の強度バランスに優れ、低温ヒートシール特性に優れた
フィルムおよび該フィルムの製造方法の開発を目的とす
る。
【０００６】
【課題を解決するための手段】本発明は、 （１） 下記（イ）〜（ニ）の要件を満足するエチレン
（共）重合体 （イ）密度（ｄ）：０. ８６ 〜０. ９７ｇ／ｃｍ3 、 （ロ）メルトフローレート（ＭＦＲ）：０．０１〜１０
０ｇ／１０分、 （ハ）分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）：１．５〜５．０、 （ニ）組成分布パラメーターＣｂ：２．００以下、 からなるインフレーションフィルムであって、フィルム
中の横方向（ＴＤ）に沿って形成された結晶ラメラに起
因する長周期Ｌ（ラメラ間距離）が１５０以上１７５オ
ングストローム（Å）未満、フィルム中のＴＤ方向に沿
って形成された結晶ラメラの厚みが５０〜６５オングス
トローム（Å）、フィルム中のＴＤ方向に沿って形成さ
れた非晶部の厚みが１００〜１１３オングストローム
（Å）、フィルムの引裂強度が、縦方向（ＭＤ）で１５
Ｋｇｆ／ｃｍ以上、ＴＤ方向で４５Ｋｇｆ／ｃｍ以上、
フィルムのヒートシール温度が１１０℃以下、ヒートシ
ール強度が０．６Ｋｇ／ｍｍ幅以上であるインフレーシ
ョンフィルム、
（共）重合体 （イ）密度（ｄ）：０. ８６ 〜０. ９７ｇ／ｃｍ3 、 （ロ）メルトフローレート（ＭＦＲ）：０．０１〜１０
０ｇ／１０分、 （ハ）分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）：１．５〜５．０、 （ニ）組成分布パラメーターＣｂ：２．００以下、 からなるインフレーションフィルムであって、フィルム
中の横方向（ＴＤ）に沿って形成された結晶ラメラに起
因する長周期Ｌ（ラメラ間距離）が１５０以上１７５オ
ングストローム（Å）未満、フィルム中のＴＤ方向に沿
って形成された結晶ラメラの厚みが５０〜６５オングス
トローム（Å）、フィルム中のＴＤ方向に沿って形成さ
れた非晶部の厚みが１００〜１１３オングストローム
（Å）、フィルムの引裂強度が、縦方向（ＭＤ）で１５
Ｋｇｆ／ｃｍ以上、ＴＤ方向で４５Ｋｇｆ／ｃｍ以上、
フィルムのヒートシール温度が１１０℃以下、ヒートシ
ール強度が０．６Ｋｇ／ｍｍ幅以上であるインフレーシ
ョンフィルム、
【０００７】（２） 下記（イ）〜（ヘ）の要件を満足
するエチレン（共）重合体 （イ）密度（ｄ）：０. ８６ 〜０. ９７ｇ／ｃｍ3 、 （ロ）メルトフローレート（ＭＦＲ）：０．０１〜１０
０ｇ／１０分、 （ハ）分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）：１．５〜５．０、 （ニ）組成分布パラメーターＣｂ：１．０８〜２．０
０、 （ホ）連続昇温溶出分別法（ＴＲＥＦ）による溶出温度
−溶出量曲線のピークが実質的に複数個存在すること、 （ヘ）２５℃におけるオルソジクロロベンゼン（ＯＤＣ
Ｂ）可溶分量Ｘ（wt％）と密度（ｄ）及びメルトフロー
レート（ＭＦＲ）が次の関係を満足すること、 ａ）ｄ−０. ００８logMFR≧０. ９３の場合、 Ｘ＜２. ０、 ｂ）ｄ−０. ００８logMFR＜０. ９３の場合、 Ｘ＜９. ８×１０3 ×( ０. ９３００−ｄ＋０. ００８
logMFR)2＋２. ０ からなるインフレーションフィルムであって、フィルム
中のＴＤ方向に沿って形成された結晶ラメラに起因する
長周期Ｌ（ラメラ間距離）が１５０以上１７５オングス
トローム（Å）未満、フィルム中のＴＤ方向に沿って形
成された結晶ラメラの厚みが５０〜６５オングストロー
ム（Å）、フィルム中のＴＤ方向に沿って形成された非
晶部の厚みが１００〜１１３オングストローム（Å）、
フィルムの引裂強度が、ＭＤ方向で１５Ｋｇｆ／ｃｍ以
上、ＴＤ方向で４５Ｋｇｆ／ｃｍ以上、フィルムのヒー
トシール温度が１１０℃以下、ヒートシール強度が０．
６Ｋｇ／１５ｍｍ幅以上であるインフレーションフィル
ム、 （３） 前記エチレン（共）重合体が、少なくとも共役
二重結合を持つ有機環状化合物と周期律表第IV族の遷移
金属化合物を含む触媒の存在下にエチレンまたはエチレ
ンとα−オレフィンを（共）重合させて得られるエチレ
ン（共）重合体である前記（１）または（２）に記載の
インフレーションフィルム、
するエチレン（共）重合体 （イ）密度（ｄ）：０. ８６ 〜０. ９７ｇ／ｃｍ3 、 （ロ）メルトフローレート（ＭＦＲ）：０．０１〜１０
０ｇ／１０分、 （ハ）分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）：１．５〜５．０、 （ニ）組成分布パラメーターＣｂ：１．０８〜２．０
０、 （ホ）連続昇温溶出分別法（ＴＲＥＦ）による溶出温度
−溶出量曲線のピークが実質的に複数個存在すること、 （ヘ）２５℃におけるオルソジクロロベンゼン（ＯＤＣ
Ｂ）可溶分量Ｘ（wt％）と密度（ｄ）及びメルトフロー
レート（ＭＦＲ）が次の関係を満足すること、 ａ）ｄ−０. ００８logMFR≧０. ９３の場合、 Ｘ＜２. ０、 ｂ）ｄ−０. ００８logMFR＜０. ９３の場合、 Ｘ＜９. ８×１０3 ×( ０. ９３００−ｄ＋０. ００８
logMFR)2＋２. ０ からなるインフレーションフィルムであって、フィルム
中のＴＤ方向に沿って形成された結晶ラメラに起因する
長周期Ｌ（ラメラ間距離）が１５０以上１７５オングス
トローム（Å）未満、フィルム中のＴＤ方向に沿って形
成された結晶ラメラの厚みが５０〜６５オングストロー
ム（Å）、フィルム中のＴＤ方向に沿って形成された非
晶部の厚みが１００〜１１３オングストローム（Å）、
フィルムの引裂強度が、ＭＤ方向で１５Ｋｇｆ／ｃｍ以
上、ＴＤ方向で４５Ｋｇｆ／ｃｍ以上、フィルムのヒー
トシール温度が１１０℃以下、ヒートシール強度が０．
６Ｋｇ／１５ｍｍ幅以上であるインフレーションフィル
ム、 （３） 前記エチレン（共）重合体が、少なくとも共役
二重結合を持つ有機環状化合物と周期律表第IV族の遷移
金属化合物を含む触媒の存在下にエチレンまたはエチレ
ンとα−オレフィンを（共）重合させて得られるエチレ
ン（共）重合体である前記（１）または（２）に記載の
インフレーションフィルム、
【０００８】（４） 上記（１）または（２）の要件を
満足するエチレン（共）重合体を用いて、引取速度を２
０〜１２０ｍ／分、ブローアップ比２〜４、フロストラ
イン１００〜７００ｍｍでインフレーションフィルム成
形を行なうインフレーションフィルムの成形方法、及び （５） 前記エチレン（共）重合体が、少なくとも共役
二重結合を持つ有機環状化合物と周期律表第IV族の遷移
金属化合物を含む触媒の存在下にエチレンまたはエチレ
ンと１−ブテンを（共）重合させて得られるエチレン
（共）重合体である前記（４）記載のインフレーション
フィルムの製造方法を開発して上記の目的を達成した。
満足するエチレン（共）重合体を用いて、引取速度を２
０〜１２０ｍ／分、ブローアップ比２〜４、フロストラ
イン１００〜７００ｍｍでインフレーションフィルム成
形を行なうインフレーションフィルムの成形方法、及び （５） 前記エチレン（共）重合体が、少なくとも共役
二重結合を持つ有機環状化合物と周期律表第IV族の遷移
金属化合物を含む触媒の存在下にエチレンまたはエチレ
ンと１−ブテンを（共）重合させて得られるエチレン
（共）重合体である前記（４）記載のインフレーション
フィルムの製造方法を開発して上記の目的を達成した。
【０００９】
【発明の実施の形態】以下本発明を更に詳述する。本発
明のエチレン（共）重合体とは、エチレン単独重合体ま
たはエチレンと１−ブテンとの共重合体であって、エチ
レンまたはエチレンと１−ブテンとを共重合させること
により得られる下記（イ）〜（ニ）の要件、 （イ）密度が０. ８６ 〜０. ９７ｇ／ｃｍ3 （ロ）メルトフローレート０．０１〜１００ｇ／１０分 （ハ）分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が１．５〜５．０ （ニ）組成分布パラメーターＣｂが２．００以下 を満足するエチレン（共）重合体である。本発明のエチ
レン（共）重合体の１−ブテンの含有量は、合計で３０
モル％以下、好ましくは３〜２０モル％の範囲から選択
されるのが好ましい。
明のエチレン（共）重合体とは、エチレン単独重合体ま
たはエチレンと１−ブテンとの共重合体であって、エチ
レンまたはエチレンと１−ブテンとを共重合させること
により得られる下記（イ）〜（ニ）の要件、 （イ）密度が０. ８６ 〜０. ９７ｇ／ｃｍ3 （ロ）メルトフローレート０．０１〜１００ｇ／１０分 （ハ）分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が１．５〜５．０ （ニ）組成分布パラメーターＣｂが２．００以下 を満足するエチレン（共）重合体である。本発明のエチ
レン（共）重合体の１−ブテンの含有量は、合計で３０
モル％以下、好ましくは３〜２０モル％の範囲から選択
されるのが好ましい。
【００１０】また本発明のエチレン（共）重合体の
（イ）密度は０．８６〜０．９７ｇ／ｃｍ3 、好ましく
は０．８９〜０．９５ｇ／ｃｍ3 、さらに好ましくは
０．９ 〜０．９４ｇ／ｃｍ3 の範囲であり、（ロ）メ
ルトフロレート（以下ＭＦＲと称す）は０．０１〜１０
０ｇ／分、好ましくは０．１〜５０ｇ／分、さらに好ま
しくは０．５〜４０ｇ／１０分の範囲である。密度が
０．８６ｇ／ｃｍ３未満のものは柔らかすぎて、剛性、
耐熱性が不良となり、抗ブロッキング性が劣るものとな
る。また０．９７ｇ／ｃｍ3 を超えると硬すぎて、引裂
強度、衝撃強度等が低くなる。ＭＦＲが０．０１ｇ／１
０分未満では加工性が不良となり、１００ｇ／１０分を
越えると強度が弱いものとなる。
（イ）密度は０．８６〜０．９７ｇ／ｃｍ3 、好ましく
は０．８９〜０．９５ｇ／ｃｍ3 、さらに好ましくは
０．９ 〜０．９４ｇ／ｃｍ3 の範囲であり、（ロ）メ
ルトフロレート（以下ＭＦＲと称す）は０．０１〜１０
０ｇ／分、好ましくは０．１〜５０ｇ／分、さらに好ま
しくは０．５〜４０ｇ／１０分の範囲である。密度が
０．８６ｇ／ｃｍ３未満のものは柔らかすぎて、剛性、
耐熱性が不良となり、抗ブロッキング性が劣るものとな
る。また０．９７ｇ／ｃｍ3 を超えると硬すぎて、引裂
強度、衝撃強度等が低くなる。ＭＦＲが０．０１ｇ／１
０分未満では加工性が不良となり、１００ｇ／１０分を
越えると強度が弱いものとなる。
【００１１】本発明のエチレン（共）重合体の（ハ）Ｍ
ｗ／Ｍｎは、１．５〜５．０の範囲、好ましくは１．６
〜４．５、さらに好ましくは１．７〜４．０の範囲であ
る。上記Ｍｗ／Ｍｎが１．５未満では成形加工性が劣
り、５．０を超えるものは耐衝撃性が劣る。一般にエチ
レン（共）重合体の分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は、ゲル
パーミエイションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）により
重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）を求
め、それらの比（Ｍｗ／Ｍｎ）を算出することにより求
めることができる。
ｗ／Ｍｎは、１．５〜５．０の範囲、好ましくは１．６
〜４．５、さらに好ましくは１．７〜４．０の範囲であ
る。上記Ｍｗ／Ｍｎが１．５未満では成形加工性が劣
り、５．０を超えるものは耐衝撃性が劣る。一般にエチ
レン（共）重合体の分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は、ゲル
パーミエイションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）により
重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）を求
め、それらの比（Ｍｗ／Ｍｎ）を算出することにより求
めることができる。
【００１２】本発明のエチレン（共）重合体の（ニ）組
成分布パラメーター（Ｃｂ）は２．００以下であり、組
成分布パラメーター（Ｃｂ）が２. ００より大きいとブ
ロッキングしやすく、ヒートシール性も不良となり、ま
た低分子量あるいは高分岐度成分の樹脂表面へのにじみ
出しが多く衛生上の問題が生じる。
成分布パラメーター（Ｃｂ）は２．００以下であり、組
成分布パラメーター（Ｃｂ）が２. ００より大きいとブ
ロッキングしやすく、ヒートシール性も不良となり、ま
た低分子量あるいは高分岐度成分の樹脂表面へのにじみ
出しが多く衛生上の問題が生じる。
【００１３】本発明のエチレン（共）重合体の（ニ）組
成分布パラメーター（Ｃｂ）の測定法は下記の通りであ
る。すなわち、酸化防止剤を加えたオルソジクロルベン
ゼン（ＯＤＣＢ）に試料を濃度が０．２重量％となるよ
うに１３５℃で加熱溶解した後、けい藻土（セライト５
４５）を充填したカラムに移送した後、０．１℃／min
の冷却速度で２５℃まで冷却し、共重合体試料をセライ
ト表面に沈着する。次に、この試料が沈着されているカ
ラムにＯＤＣＢを一定流量で流しながら、カラム温度を
５℃きざみに１２０℃まで段階的に昇温して行く。する
と各温度に対応した溶出成分を含んだ溶液が採取され
る。この溶液にメタノールを加え、試料を沈澱後、ろ
過、乾燥し、各温度における溶出試料を得る。各試料
の、重量分率および分岐度（炭素数１０００個あたりの
分岐数）を測定する。分岐度は13Ｃ−ＮＭＲで測定し求
める。
成分布パラメーター（Ｃｂ）の測定法は下記の通りであ
る。すなわち、酸化防止剤を加えたオルソジクロルベン
ゼン（ＯＤＣＢ）に試料を濃度が０．２重量％となるよ
うに１３５℃で加熱溶解した後、けい藻土（セライト５
４５）を充填したカラムに移送した後、０．１℃／min
の冷却速度で２５℃まで冷却し、共重合体試料をセライ
ト表面に沈着する。次に、この試料が沈着されているカ
ラムにＯＤＣＢを一定流量で流しながら、カラム温度を
５℃きざみに１２０℃まで段階的に昇温して行く。する
と各温度に対応した溶出成分を含んだ溶液が採取され
る。この溶液にメタノールを加え、試料を沈澱後、ろ
過、乾燥し、各温度における溶出試料を得る。各試料
の、重量分率および分岐度（炭素数１０００個あたりの
分岐数）を測定する。分岐度は13Ｃ−ＮＭＲで測定し求
める。
【００１４】このような方法で３０℃から９０℃で採取
した各フラクションについては次のような、分岐度の補
正を行う。すなわち、溶出温度に対して測定した分岐度
をプロットし、相関関係を最小自乗法で直線に近似し、
検量線を作成する。この近似の相関係数は十分大きい。
この検量線により求めた値を各フラクションの分岐度と
する。なお、溶出温度９５℃以上で採取したフラクショ
ンについては溶出温度と分岐度に必ずしも直線関係が成
立しないのでこの補正は行わない。
した各フラクションについては次のような、分岐度の補
正を行う。すなわち、溶出温度に対して測定した分岐度
をプロットし、相関関係を最小自乗法で直線に近似し、
検量線を作成する。この近似の相関係数は十分大きい。
この検量線により求めた値を各フラクションの分岐度と
する。なお、溶出温度９５℃以上で採取したフラクショ
ンについては溶出温度と分岐度に必ずしも直線関係が成
立しないのでこの補正は行わない。
【００１５】次にそれぞれのフラクションの重量分率ｗ
i を、溶出温度５℃当たりの分岐度ｂi の変化量（ｂi
−ｂiー1 ）で割って相対濃度ｃi を求め、分岐度に対
して相対濃度をプロットし、組成分布曲線を得る。この
組成分布曲線を一定の幅で分割し、次式より組成分布パ
ラメーターＣｂを算出する。
i を、溶出温度５℃当たりの分岐度ｂi の変化量（ｂi
−ｂiー1 ）で割って相対濃度ｃi を求め、分岐度に対
して相対濃度をプロットし、組成分布曲線を得る。この
組成分布曲線を一定の幅で分割し、次式より組成分布パ
ラメーターＣｂを算出する。
【００１６】
【数１】Ｃｂ＝［ΣＣj ｂj 2／Σｃj ｂj ］×［Σｃj
／Σｃj ｂj ］
／Σｃj ｂj ］
【００１７】ここで、ｃj とｂj はそれぞれｊ番目の区
分の相対濃度と分岐度である。組成分布パラメーターＣ
ｂは試料の組成が均一である場合に１．０となり、組成
分布が広がるに従って値が大きくなる。なお、エチレン
・α−オレフィン共重合体の組成分布を表現する方法は
多くの提案がなされている。例えば特開昭６０−８８０
１６号では、試料を溶剤分別して得た各分別試料の分岐
数に対して、累積重量分率が特定の分布（対数正規分
布）をすると仮定して数値処理を行い、重量平均分岐度
（Ｃｗ）と数平均分岐度（Ｃｎ）の比を求めている。こ
の近似計算は、試料の分岐数と累積重量分率が対数正規
分布からずれると精度が下がり、市販のＬＬＤＰＥにつ
いて測定を行うと相関係数Ｒ２はかなり低く、値の精度
は充分でない。また、このＣｗ／Ｃｎの測定法および数
値処理法は、本発明のＣｂのそれと異なるが、あえて数
値の比較を行えば、Ｃｗ／Ｃｎの値は、Ｃｂよりかなり
大きくなる。
分の相対濃度と分岐度である。組成分布パラメーターＣ
ｂは試料の組成が均一である場合に１．０となり、組成
分布が広がるに従って値が大きくなる。なお、エチレン
・α−オレフィン共重合体の組成分布を表現する方法は
多くの提案がなされている。例えば特開昭６０−８８０
１６号では、試料を溶剤分別して得た各分別試料の分岐
数に対して、累積重量分率が特定の分布（対数正規分
布）をすると仮定して数値処理を行い、重量平均分岐度
（Ｃｗ）と数平均分岐度（Ｃｎ）の比を求めている。こ
の近似計算は、試料の分岐数と累積重量分率が対数正規
分布からずれると精度が下がり、市販のＬＬＤＰＥにつ
いて測定を行うと相関係数Ｒ２はかなり低く、値の精度
は充分でない。また、このＣｗ／Ｃｎの測定法および数
値処理法は、本発明のＣｂのそれと異なるが、あえて数
値の比較を行えば、Ｃｗ／Ｃｎの値は、Ｃｂよりかなり
大きくなる。
【００１８】本発明のエチレン（共）重合体は、前記
（イ）〜（ニ）のパラメータを満足することにより、本
発明の目的とするインフレーションフイルムとして良好
な性能を発揮するが、より好ましくは、下記（イ）〜
（ヘ）の要件 （イ）密度が０. ８６ 〜０. ９６ｇ／ｃｍ3 （ロ）メルトフローレート０．０１〜１００ｇ／１０分 （ハ）分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が１．５〜５．０ （ニ）組成分布パラメーターＣｂが１．０８〜２．００ （ホ）連続昇温溶出分別法（ＴＲＥＦ）による溶出温度
−溶出量曲線のピークが実質的に複数個存在すること （ヘ）２５℃におけるオルソジクロロベンゼン（ＯＤＣ
Ｂ）可溶分量Ｘ（wt％）と密度ｄ及びＭＦＲ（メルトフ
ローレート）が次の関係を満足足すること ａ）ｄ−０. ００８logMFR≧０. ９３の場合 Ｘ＜２. ０ ｂ）ｄ−０. ００８logMFR＜０. ９３の場合 Ｘ＜９. ８×１０3 ×( ０. ９３００−ｄ＋０. ００８
logMFR)2＋２０ を満足するエチレン（共）重合体を使用することが望ま
しい。
（イ）〜（ニ）のパラメータを満足することにより、本
発明の目的とするインフレーションフイルムとして良好
な性能を発揮するが、より好ましくは、下記（イ）〜
（ヘ）の要件 （イ）密度が０. ８６ 〜０. ９６ｇ／ｃｍ3 （ロ）メルトフローレート０．０１〜１００ｇ／１０分 （ハ）分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が１．５〜５．０ （ニ）組成分布パラメーターＣｂが１．０８〜２．００ （ホ）連続昇温溶出分別法（ＴＲＥＦ）による溶出温度
−溶出量曲線のピークが実質的に複数個存在すること （ヘ）２５℃におけるオルソジクロロベンゼン（ＯＤＣ
Ｂ）可溶分量Ｘ（wt％）と密度ｄ及びＭＦＲ（メルトフ
ローレート）が次の関係を満足足すること ａ）ｄ−０. ００８logMFR≧０. ９３の場合 Ｘ＜２. ０ ｂ）ｄ−０. ００８logMFR＜０. ９３の場合 Ｘ＜９. ８×１０3 ×( ０. ９３００−ｄ＋０. ００８
logMFR)2＋２０ を満足するエチレン（共）重合体を使用することが望ま
しい。
【００１９】本発明の特殊なエチレン（共）重合体は、
前記エチレン（共）重合体の（イ）〜（ハ）の要件にさ
らに（ニ）〜（ヘ）の要件を満足するものである。該特
殊なエチレン（共）重合体の（ニ）組成分布パラメータ
ーＣｂは、１．０８〜２．００の範囲であり、好ましく
は1 ．１０〜1 ．８０、より好ましくは 1．１５〜1 ．
７０の範囲であることが望ましい。
前記エチレン（共）重合体の（イ）〜（ハ）の要件にさ
らに（ニ）〜（ヘ）の要件を満足するものである。該特
殊なエチレン（共）重合体の（ニ）組成分布パラメータ
ーＣｂは、１．０８〜２．００の範囲であり、好ましく
は1 ．１０〜1 ．８０、より好ましくは 1．１５〜1 ．
７０の範囲であることが望ましい。
【００２０】また、（ホ）連続昇温溶出分別法（ＴＲＥ
Ｆ）による溶出温度−溶出量曲線のピークが実質的に複
数個存在し、この複数のピークは望ましくは８５℃から
１００℃の間に存在することが特に望ましい。このピー
クが存在することにより製品の耐熱性が向上する。
Ｆ）による溶出温度−溶出量曲線のピークが実質的に複
数個存在し、この複数のピークは望ましくは８５℃から
１００℃の間に存在することが特に望ましい。このピー
クが存在することにより製品の耐熱性が向上する。
【００２１】上記本発明のエチレン（共）重合体は、図
１に示されるような連続昇温溶出分別法（ＴＲＥＦ）に
より求めた溶出温度−溶出量曲線において、実質的にピ
ークを複数個有する特殊な新規エチレン（共）重合体で
あり、図２に示されるようなメタロセン系触媒、すなわ
ち、シクロペンタジエニル骨格を有する配位子と周期律
表第IV族の遷移金属化合物を含む少なくとも１種の触媒
下の存在下で得られるエチレン（共）重合体を連続昇温
溶出分別法（ＴＲＥＦ）により求めた時の溶出温度−溶
出量曲線において、実質的にピークを１個だけのエチレ
ン（共）重合体とは明確に区別される。
１に示されるような連続昇温溶出分別法（ＴＲＥＦ）に
より求めた溶出温度−溶出量曲線において、実質的にピ
ークを複数個有する特殊な新規エチレン（共）重合体で
あり、図２に示されるようなメタロセン系触媒、すなわ
ち、シクロペンタジエニル骨格を有する配位子と周期律
表第IV族の遷移金属化合物を含む少なくとも１種の触媒
下の存在下で得られるエチレン（共）重合体を連続昇温
溶出分別法（ＴＲＥＦ）により求めた時の溶出温度−溶
出量曲線において、実質的にピークを１個だけのエチレ
ン（共）重合体とは明確に区別される。
【００２２】本発明に関わるＴＲＥＦの測定方法は下記
の通りである。試料を酸化防止剤（例えば、ブチルヒド
ロキシトルエン）を加えたＯＤＣＢに、試料濃度が０.
０５重量％となるように加え１３５℃で加熱溶解する。
この試料溶液５mlをガラスビーズを充填したカラムに注
入し、０. １℃／分の冷却速度で２５℃まで冷却し、試
料をガラスビーズ表面に沈着する。次に、このカラムに
ＯＤＣＢを一定流量で流しながら、カラム温度を５０℃
／hrの一定速度で昇温しながら、試料を順次溶出させ
る。この際、溶剤中に溶出する試料の濃度は、メチレン
の非対称伸縮振動の波数２９２５cm-1に対する吸収を赤
外検出機で測定することにより連続的に検出される。こ
の値から、溶液中のエチレン・１−ブテン共重合体の濃
度を定量分析し、溶出温度と溶出速度の関係を求める。
ＴＲＥＦ分析によれば、極少量の試料であっても、温度
変化に対する溶出速度の変化を連続的に分析出来るため
分別法では検出できない比較的細かいピークの検出が可
能である。
の通りである。試料を酸化防止剤（例えば、ブチルヒド
ロキシトルエン）を加えたＯＤＣＢに、試料濃度が０.
０５重量％となるように加え１３５℃で加熱溶解する。
この試料溶液５mlをガラスビーズを充填したカラムに注
入し、０. １℃／分の冷却速度で２５℃まで冷却し、試
料をガラスビーズ表面に沈着する。次に、このカラムに
ＯＤＣＢを一定流量で流しながら、カラム温度を５０℃
／hrの一定速度で昇温しながら、試料を順次溶出させ
る。この際、溶剤中に溶出する試料の濃度は、メチレン
の非対称伸縮振動の波数２９２５cm-1に対する吸収を赤
外検出機で測定することにより連続的に検出される。こ
の値から、溶液中のエチレン・１−ブテン共重合体の濃
度を定量分析し、溶出温度と溶出速度の関係を求める。
ＴＲＥＦ分析によれば、極少量の試料であっても、温度
変化に対する溶出速度の変化を連続的に分析出来るため
分別法では検出できない比較的細かいピークの検出が可
能である。
【００２３】本発明のエチレン（共）重合体の（ヘ）２
５℃におけるオルソジクロロベンゼン（ＯＤＣＢ）可溶
分量Ｘ（wt% ）と密度ｄおよびＭＦＲ（メルトフローレ
ート）の関係は、ｄおよびＭＦＲの値が、ｄ−０. ００
８log ＭＦＲ≧０. ９３を満たす場合は、Ｘは２重量％
未満、好ましくは１重量％未満、ｄ−０. ００８log Ｍ
ＦＲ＜０. ９３の場合は、 Ｘ＜９. ８×１０3 ×( ０. ９３００−ｄ＋０. ００８
log ＭＦＲ)2＋２. ０ 好ましくは、 Ｘ＜７. ４×１０3 ×( ０. ９３００−ｄ＋０. ００８
log ＭＦＲ)2＋１. ０ より好ましくは、 Ｘ＜５. ６×１０3 ×( ０. ９３００−ｄ＋０. ００８
log ＭＦＲ)2＋０. ５ の関係を満足していることが望ましい。
５℃におけるオルソジクロロベンゼン（ＯＤＣＢ）可溶
分量Ｘ（wt% ）と密度ｄおよびＭＦＲ（メルトフローレ
ート）の関係は、ｄおよびＭＦＲの値が、ｄ−０. ００
８log ＭＦＲ≧０. ９３を満たす場合は、Ｘは２重量％
未満、好ましくは１重量％未満、ｄ−０. ００８log Ｍ
ＦＲ＜０. ９３の場合は、 Ｘ＜９. ８×１０3 ×( ０. ９３００−ｄ＋０. ００８
log ＭＦＲ)2＋２. ０ 好ましくは、 Ｘ＜７. ４×１０3 ×( ０. ９３００−ｄ＋０. ００８
log ＭＦＲ)2＋１. ０ より好ましくは、 Ｘ＜５. ６×１０3 ×( ０. ９３００−ｄ＋０. ００８
log ＭＦＲ)2＋０. ５ の関係を満足していることが望ましい。
【００２４】上記２５℃におけるＯＤＣＢ可溶分の量
は、下記の方法により測定する。試料０. ５ｇを２０ｍ
ｌのＯＤＣＢにて１３５℃で２時間加熱し、試料を完全
に溶解した後、２５℃まで冷却する。この溶液を２５℃
で一晩放置後、テフロン製フィルターでろ過してろ液を
採取する。このろ液のメチレンの非対称伸縮振動の波数
２９２５cm-1付近の吸収ピーク面積を求め、予め作成し
た検量線により試料濃度を算出する。この値より、２５
℃におけるＯＤＣＢ可溶分量が求まる。
は、下記の方法により測定する。試料０. ５ｇを２０ｍ
ｌのＯＤＣＢにて１３５℃で２時間加熱し、試料を完全
に溶解した後、２５℃まで冷却する。この溶液を２５℃
で一晩放置後、テフロン製フィルターでろ過してろ液を
採取する。このろ液のメチレンの非対称伸縮振動の波数
２９２５cm-1付近の吸収ピーク面積を求め、予め作成し
た検量線により試料濃度を算出する。この値より、２５
℃におけるＯＤＣＢ可溶分量が求まる。
【００２５】２５℃におけるＯＤＣＢ可溶分は、エチレ
ン・１−ブテン共重合体に含まれる高分岐度成分および
低分子量成分であり、衛生性の問題や成形品内面のブロ
ッキングの原因となる為、この含有量は少ないことが望
ましい。ＯＤＣＢ可溶分の量は、コモノマーの含有量お
よび分子量に影響される。従ってこれらの指標である密
度およびＭＦＲとＯＤＣＢ可溶分の量が上記の関係を満
たすことは、共重合体全体に含まれる１−ブテンの偏在
が少ないことを示す。
ン・１−ブテン共重合体に含まれる高分岐度成分および
低分子量成分であり、衛生性の問題や成形品内面のブロ
ッキングの原因となる為、この含有量は少ないことが望
ましい。ＯＤＣＢ可溶分の量は、コモノマーの含有量お
よび分子量に影響される。従ってこれらの指標である密
度およびＭＦＲとＯＤＣＢ可溶分の量が上記の関係を満
たすことは、共重合体全体に含まれる１−ブテンの偏在
が少ないことを示す。
【００２６】上記本発明のエチレン（共）重合体は、前
記特定のパラメーターを満足すれば触媒、製造方法等に
特に限定されるものではないが、好ましくは少なくとも
共役二重結合を持つ有機環状化合物と周期律表第IV族の
遷移金属化合物を含む触媒の存在下にエチレンまたはエ
チレンと１−ブテンを（共）重合させて得られるエチレ
ン（共）重合体であることが望ましい。
記特定のパラメーターを満足すれば触媒、製造方法等に
特に限定されるものではないが、好ましくは少なくとも
共役二重結合を持つ有機環状化合物と周期律表第IV族の
遷移金属化合物を含む触媒の存在下にエチレンまたはエ
チレンと１−ブテンを（共）重合させて得られるエチレ
ン（共）重合体であることが望ましい。
【００２７】本発明のエチレン（共）重合体の製造は、
特に以下のａ1 〜ａ４の化合物を混合して得られる触媒
で重合することが好ましい。 ａ1 ：一般式Ｍｅ1 Ｒ1 pＲ2 q（ＯＲ3 ）r Ｘ1 4-p-q-rで
表される化合物（式中Ｍｅ1 はジルコニウム、チタン、
ハフニウムを示し、Ｒ1 およびＲ3 はそれぞれ炭素数１
〜２４の炭化水素基、Ｒ2 は、２，４- ペンタンジオナ
ト配位子またはその誘導体、ベンゾイルメタナト配位子
またはその誘導体、Ｘ1 はハロゲン原子を示し、ｐ、ｑ
およびｒはそれぞれ０≦ｐ≦４、０≦ｑ≦４、０≦ｒ≦
４、０≦ｐ＋ｑ＋ｒ≦４の範囲を満たす数である） ａ2 ：一般式Ｍｅ2 Ｒ4 m（ＯＲ5 ）n Ｘ2 z-m-nで表され
る化合物（式中Ｍｅ2は周期律表第Ｉ〜III 族元素、Ｒ4
およびＲ5 はそれぞれ炭素数１〜２４の炭化水素基、
Ｘ2 はハロゲン原子または水素原子（ただし、Ｘ2 が水
素原子の場合Ｍｅ2 は周期律表第III 族元素の場合に限
る）を示し、ｚはＭｅ2 の価数を示し、ｍおよびｎはそ
れぞれ０≦ｍ≦ｚ、０≦ｎ≦ｚの範囲を満たす整数であ
り、かつ、０≦ｍ＋ｎ≦ｚである） ａ3 ：共役二重結合を持つ有機環状化合物 ａ4 ：Ａｌ−Ｏ−Ａｌ結合を含む変性有機アルミニウム
オキシ化合物および／またはホウ素化合物。
特に以下のａ1 〜ａ４の化合物を混合して得られる触媒
で重合することが好ましい。 ａ1 ：一般式Ｍｅ1 Ｒ1 pＲ2 q（ＯＲ3 ）r Ｘ1 4-p-q-rで
表される化合物（式中Ｍｅ1 はジルコニウム、チタン、
ハフニウムを示し、Ｒ1 およびＲ3 はそれぞれ炭素数１
〜２４の炭化水素基、Ｒ2 は、２，４- ペンタンジオナ
ト配位子またはその誘導体、ベンゾイルメタナト配位子
またはその誘導体、Ｘ1 はハロゲン原子を示し、ｐ、ｑ
およびｒはそれぞれ０≦ｐ≦４、０≦ｑ≦４、０≦ｒ≦
４、０≦ｐ＋ｑ＋ｒ≦４の範囲を満たす数である） ａ2 ：一般式Ｍｅ2 Ｒ4 m（ＯＲ5 ）n Ｘ2 z-m-nで表され
る化合物（式中Ｍｅ2は周期律表第Ｉ〜III 族元素、Ｒ4
およびＲ5 はそれぞれ炭素数１〜２４の炭化水素基、
Ｘ2 はハロゲン原子または水素原子（ただし、Ｘ2 が水
素原子の場合Ｍｅ2 は周期律表第III 族元素の場合に限
る）を示し、ｚはＭｅ2 の価数を示し、ｍおよびｎはそ
れぞれ０≦ｍ≦ｚ、０≦ｎ≦ｚの範囲を満たす整数であ
り、かつ、０≦ｍ＋ｎ≦ｚである） ａ3 ：共役二重結合を持つ有機環状化合物 ａ4 ：Ａｌ−Ｏ−Ａｌ結合を含む変性有機アルミニウム
オキシ化合物および／またはホウ素化合物。
【００２８】以下、更に詳説する。上記触媒成分ａ1 の
一般式Ｍｅ1 Ｒ1 pＲ2 q（ＯＲ3 ）r Ｘ1 4-p-q-rで表され
る化合物の式中、Ｍｅ1 はジルコニウム、チタンまたは
ハフニウムを示し、これらの遷移金属の種類は限定され
るものではなく、複数を用いることもできるが、共重合
体の耐候性の優れるジルコニウムが含まれることが特に
好ましい。Ｒ1 およびＲ3 はそれぞれ炭素数１〜２４の
炭化水素基で、好ましくは炭素数１〜１２、さらに好ま
しくは１〜８である。具体的にはメチル基、エチル基、
プロピル基、イソプロピル基、ブチル基などのアルキル
基；ビニル基、アリル基などのアルケニル基；フェニル
基、トリル基、キシリル基、メシチル基、インデニル
基、ナフチル基などのアリール基；ベンジル基、トリチ
ル基、フェネチル基、スチリル基、ベンズヒドリル基、
フェニルブチル基、ネオフイル基などのアラルキル基な
どが挙げられる。これらは分岐があってもよい。Ｒ2
は、２．４−ペンタンジオナト配位子またはその誘導
体、ベンゾイルメタナト配位子、ベンゾイルアセトナト
配位子またはその誘導体を示す。Ｘ1 はフッ素、ヨウ
素、塩素および臭素などのハロゲン原子を示す。ｐおよ
びｑはそれぞれ、０≦ｐ≦４、０≦ｑ≦４、０≦ｒ≦
４、０≦ｐ＋ｑ+ ｒ≦４の条件を満たす数である。
一般式Ｍｅ1 Ｒ1 pＲ2 q（ＯＲ3 ）r Ｘ1 4-p-q-rで表され
る化合物の式中、Ｍｅ1 はジルコニウム、チタンまたは
ハフニウムを示し、これらの遷移金属の種類は限定され
るものではなく、複数を用いることもできるが、共重合
体の耐候性の優れるジルコニウムが含まれることが特に
好ましい。Ｒ1 およびＲ3 はそれぞれ炭素数１〜２４の
炭化水素基で、好ましくは炭素数１〜１２、さらに好ま
しくは１〜８である。具体的にはメチル基、エチル基、
プロピル基、イソプロピル基、ブチル基などのアルキル
基；ビニル基、アリル基などのアルケニル基；フェニル
基、トリル基、キシリル基、メシチル基、インデニル
基、ナフチル基などのアリール基；ベンジル基、トリチ
ル基、フェネチル基、スチリル基、ベンズヒドリル基、
フェニルブチル基、ネオフイル基などのアラルキル基な
どが挙げられる。これらは分岐があってもよい。Ｒ2
は、２．４−ペンタンジオナト配位子またはその誘導
体、ベンゾイルメタナト配位子、ベンゾイルアセトナト
配位子またはその誘導体を示す。Ｘ1 はフッ素、ヨウ
素、塩素および臭素などのハロゲン原子を示す。ｐおよ
びｑはそれぞれ、０≦ｐ≦４、０≦ｑ≦４、０≦ｒ≦
４、０≦ｐ＋ｑ+ ｒ≦４の条件を満たす数である。
【００２９】上記触媒成分ａ1 の一般式で示される化合
物の例としては、テトラメチルジルコニウム、テトラエ
チルジルコニウム、テトラベンジルジルコニウム、テト
ラプロポキシジルコニウム、トリプロポキシモノクロロ
ジルコニウム、テトラブトキシジルコニウム、テトラブ
トキシチタン、テトラブトキシハフニウムなどが挙げら
れ、特にテトラプロポキシジルコニウム、テトラブトキ
シジルコニウムなどのＺｒ（ＯＲ）4 化合物が好まし
く、これらを２種以上混合して用いても差し支えない。
また、前記２, ４−ペンタンジオナト配位子またはその
誘導体、ベンゾイルメタナト配位子、ベンゾイルアセト
ナト配位子またはその誘導体の具体例としては、テトラ
（２, ４−ペンタンジオナト）ジルコニウム、トリ
（２, ４−ペンタンジオナト）クロライドジルコニウ
ム、ジ（２, ４−ペンタンジオナト）ジクロライドジル
コニウム、（２, ４−ペンタンジオナト）トリクロライ
ドジルコニウム、ジ（２, ４−ペンタンジオナト）ジエ
トキサイドジルコニウム、ジ（２,４−ペンタンジオナ
ト）ジ- ｎ- プロポキサイドジルコニウム、ジ（２, ４
ーペンタンジオナト）ジ- ｎ- ブトキサイドジルコニウ
ム、ジ（２, ４−ペンタンジオナト）ジベンジルジルコ
ニウム、ジ（２, ４−ペンタンジオナト）ジネオフイル
ジルコニウム、テトラ（ジベンゾイルメタナト）ジルコ
ニウム、ジ（ジベンゾイルメタナト）ジエトキサイドジ
ルコニウム、ジ（ジベンゾイルメタナト）ジ−ｎ−プロ
ポキサイドジルコニウム、ジ（ジベンゾイルメタナト）
ジ−ｎ−ブトキサイドジルコニウム、ジ（ベンゾイルア
セトナト）ジエトキサイドジルコニウム、ジ（ベンゾイ
ルアセトナト）ジ−ｎ−プロポキサイドジルコニウム、
ジ（ベンゾイルアセトナト）ジ−ｎ−ブトキサイドジル
コニウム等があげられる。
物の例としては、テトラメチルジルコニウム、テトラエ
チルジルコニウム、テトラベンジルジルコニウム、テト
ラプロポキシジルコニウム、トリプロポキシモノクロロ
ジルコニウム、テトラブトキシジルコニウム、テトラブ
トキシチタン、テトラブトキシハフニウムなどが挙げら
れ、特にテトラプロポキシジルコニウム、テトラブトキ
シジルコニウムなどのＺｒ（ＯＲ）4 化合物が好まし
く、これらを２種以上混合して用いても差し支えない。
また、前記２, ４−ペンタンジオナト配位子またはその
誘導体、ベンゾイルメタナト配位子、ベンゾイルアセト
ナト配位子またはその誘導体の具体例としては、テトラ
（２, ４−ペンタンジオナト）ジルコニウム、トリ
（２, ４−ペンタンジオナト）クロライドジルコニウ
ム、ジ（２, ４−ペンタンジオナト）ジクロライドジル
コニウム、（２, ４−ペンタンジオナト）トリクロライ
ドジルコニウム、ジ（２, ４−ペンタンジオナト）ジエ
トキサイドジルコニウム、ジ（２,４−ペンタンジオナ
ト）ジ- ｎ- プロポキサイドジルコニウム、ジ（２, ４
ーペンタンジオナト）ジ- ｎ- ブトキサイドジルコニウ
ム、ジ（２, ４−ペンタンジオナト）ジベンジルジルコ
ニウム、ジ（２, ４−ペンタンジオナト）ジネオフイル
ジルコニウム、テトラ（ジベンゾイルメタナト）ジルコ
ニウム、ジ（ジベンゾイルメタナト）ジエトキサイドジ
ルコニウム、ジ（ジベンゾイルメタナト）ジ−ｎ−プロ
ポキサイドジルコニウム、ジ（ジベンゾイルメタナト）
ジ−ｎ−ブトキサイドジルコニウム、ジ（ベンゾイルア
セトナト）ジエトキサイドジルコニウム、ジ（ベンゾイ
ルアセトナト）ジ−ｎ−プロポキサイドジルコニウム、
ジ（ベンゾイルアセトナト）ジ−ｎ−ブトキサイドジル
コニウム等があげられる。
【００３０】上記触媒成分ａ２の一般式Ｍｅ2 Ｒ4 m（Ｏ
Ｒ5 ）n Ｘ2 z-m-nで表される化合物の式中Ｍｅ2 は周期
律表第Ｉ〜III 族元素を示し、リチウム、ナトリウム、
カリウム、マグネシウム、カルシウム、亜鉛、ホウ素、
アルミニウムなどである。Ｒ 4 およびＲ5 はそれぞれ炭
素数１〜２４の炭化水素基、好ましくは炭素数１〜１
２、更に好ましくは１〜８であり、具体的にはメチル
基、エチル基、プロピル基、イソプロピル基、ブチル基
などのアルキル基；ビニル基、アリル基などのアルケニ
ル基；フェニル基、トリル基、キシリル基、メシチル
基、インデニル基、ナフチル基などのアリール基；ベン
ジル基、トリチル基、フェネチル基、スチリル基、ベン
ズヒドリル基、フェニルブチル基、ネオフイル基などの
アラルキル基などが挙げられる。これらは分岐があって
もよい。Ｘ2 はフッ素、ヨウ素、塩素および臭素などの
ハロゲン原子または水素原子を示すものである。ただ
し、Ｘ2 が水素原子の場合はＭｅ2 はホウ素、アルミニ
ウムなどに例示される周期律表第III 族元素の場合に限
るものである。また、ｚはＭｅ2 の価数を示し、ｍおよ
びｎはそれぞれ、０≦ｍ≦ｚ、０≦ｎ≦ｚの範囲を満た
す整数であり、かつ、０≦ｍ＋ｎ≦ｚである。
Ｒ5 ）n Ｘ2 z-m-nで表される化合物の式中Ｍｅ2 は周期
律表第Ｉ〜III 族元素を示し、リチウム、ナトリウム、
カリウム、マグネシウム、カルシウム、亜鉛、ホウ素、
アルミニウムなどである。Ｒ 4 およびＲ5 はそれぞれ炭
素数１〜２４の炭化水素基、好ましくは炭素数１〜１
２、更に好ましくは１〜８であり、具体的にはメチル
基、エチル基、プロピル基、イソプロピル基、ブチル基
などのアルキル基；ビニル基、アリル基などのアルケニ
ル基；フェニル基、トリル基、キシリル基、メシチル
基、インデニル基、ナフチル基などのアリール基；ベン
ジル基、トリチル基、フェネチル基、スチリル基、ベン
ズヒドリル基、フェニルブチル基、ネオフイル基などの
アラルキル基などが挙げられる。これらは分岐があって
もよい。Ｘ2 はフッ素、ヨウ素、塩素および臭素などの
ハロゲン原子または水素原子を示すものである。ただ
し、Ｘ2 が水素原子の場合はＭｅ2 はホウ素、アルミニ
ウムなどに例示される周期律表第III 族元素の場合に限
るものである。また、ｚはＭｅ2 の価数を示し、ｍおよ
びｎはそれぞれ、０≦ｍ≦ｚ、０≦ｎ≦ｚの範囲を満た
す整数であり、かつ、０≦ｍ＋ｎ≦ｚである。
【００３１】上記触媒成分ａ２の一般式で示される化合
物の例としては、メチルリチウム、エチルリチウムなど
の有機リチウム化合物；ジメチルマグネシウム、ジエチ
ルマグネシウム、メチルマグネシウムクロライド、エチ
ルマグネシウムクロライドなどの有機マグネシウム化合
物；ジメチル亜鉛、ジエチル亜鉛などの有機亜鉛化合
物；トリメチルボロン、トリエチルボロンなどの有機ボ
ロン化合物；トリメチルアルミニウム、トリエチルアル
ミニウム、トリイソブチルアルミニウム、トリヘキシル
アルミニウム、トリデシルアルミニウム、ジエチルアル
ミニウムクロライド、エチルアルミニウムジクロライ
ド、エチルアルミニウムセスキクロライド、ジエチルア
ルミニウムエトキサイド、ジエチルアルミニウムハイド
ライドなどの有機アルミニウム化合物等の誘導体が挙げ
られる。
物の例としては、メチルリチウム、エチルリチウムなど
の有機リチウム化合物；ジメチルマグネシウム、ジエチ
ルマグネシウム、メチルマグネシウムクロライド、エチ
ルマグネシウムクロライドなどの有機マグネシウム化合
物；ジメチル亜鉛、ジエチル亜鉛などの有機亜鉛化合
物；トリメチルボロン、トリエチルボロンなどの有機ボ
ロン化合物；トリメチルアルミニウム、トリエチルアル
ミニウム、トリイソブチルアルミニウム、トリヘキシル
アルミニウム、トリデシルアルミニウム、ジエチルアル
ミニウムクロライド、エチルアルミニウムジクロライ
ド、エチルアルミニウムセスキクロライド、ジエチルア
ルミニウムエトキサイド、ジエチルアルミニウムハイド
ライドなどの有機アルミニウム化合物等の誘導体が挙げ
られる。
【００３２】上記触媒成分ａ3 の共役二重結合を持つ有
機環状化合物は、環状で共役二重結合を２個以上、好ま
しくは２〜４個、更に好ましくは２〜３個有する環を１
個または２個以上もち、全炭素数が４〜２４、好ましく
は４〜１２である環状炭化水素化合物；前記環状炭化水
素化合物が部分的に１〜６個の炭化水素残基（典型的に
は、炭素数１〜１２のアルキル基またはアラルキル基）
で置換された環状炭化水素化合物；共役二重結合を２個
以上、好ましくは２〜４個、更に好ましくは２〜３個有
する環を１個または２個以上もち、全炭素数が４〜２
４、好ましくは４〜１２である環状炭化水素基を有する
有機ケイ素化合物；前記環状炭化水素基が部分的に１〜
６個の炭化水素残基またはアルカリ金属塩（ナトリウム
またはリチウム塩）で置換された有機ケイ素化合物が含
まれる。特に好ましくは分子中のいずれかにシクロペン
タジエン構造をもつものが望ましい。
機環状化合物は、環状で共役二重結合を２個以上、好ま
しくは２〜４個、更に好ましくは２〜３個有する環を１
個または２個以上もち、全炭素数が４〜２４、好ましく
は４〜１２である環状炭化水素化合物；前記環状炭化水
素化合物が部分的に１〜６個の炭化水素残基（典型的に
は、炭素数１〜１２のアルキル基またはアラルキル基）
で置換された環状炭化水素化合物；共役二重結合を２個
以上、好ましくは２〜４個、更に好ましくは２〜３個有
する環を１個または２個以上もち、全炭素数が４〜２
４、好ましくは４〜１２である環状炭化水素基を有する
有機ケイ素化合物；前記環状炭化水素基が部分的に１〜
６個の炭化水素残基またはアルカリ金属塩（ナトリウム
またはリチウム塩）で置換された有機ケイ素化合物が含
まれる。特に好ましくは分子中のいずれかにシクロペン
タジエン構造をもつものが望ましい。
【００３３】上記の好適な化合物としては、シクロペン
タジエン、インデン、アズレンまたはこれらのアルキ
ル、アリール、アラルキル、アルコキシまたはアリール
オキシ誘導体などが挙げられる。また、これらの化合物
がアルキレン基（その炭素数は通常２〜８、好ましくは
２〜３）を介して結合（架橋）した化合物も好適に用い
られる。
タジエン、インデン、アズレンまたはこれらのアルキ
ル、アリール、アラルキル、アルコキシまたはアリール
オキシ誘導体などが挙げられる。また、これらの化合物
がアルキレン基（その炭素数は通常２〜８、好ましくは
２〜３）を介して結合（架橋）した化合物も好適に用い
られる。
【００３４】環状炭化水素基を有する有機ケイ素化合物
は、下記一般式で表示することができる。 ＡL ＳｉＲ4-L ここで、Ａはシクロペンタジエニル基、置換シクロペン
タジエニル基、インデニル基、置換インデニル基で例示
される前記環状水素基を示し、Ｒはメチル基、エチル
基、プロピル基、イソプロピル基、ブチル基などのアル
キル基；メトキシ基、エトキシ基、プロポキシ基、ブト
キシ基などのアルコキシ基；フェニル基などのアリール
基；フェノキシ基などのアリールオキシ基；ベンジル基
などのアラルキル基で示され、炭素数１〜２４、好まし
くは１〜１２の炭化水素残基または水素を示し、Ｌは１
≦Ｌ≦４、好ましくは１≦Ｌ≦３である。
は、下記一般式で表示することができる。 ＡL ＳｉＲ4-L ここで、Ａはシクロペンタジエニル基、置換シクロペン
タジエニル基、インデニル基、置換インデニル基で例示
される前記環状水素基を示し、Ｒはメチル基、エチル
基、プロピル基、イソプロピル基、ブチル基などのアル
キル基；メトキシ基、エトキシ基、プロポキシ基、ブト
キシ基などのアルコキシ基；フェニル基などのアリール
基；フェノキシ基などのアリールオキシ基；ベンジル基
などのアラルキル基で示され、炭素数１〜２４、好まし
くは１〜１２の炭化水素残基または水素を示し、Ｌは１
≦Ｌ≦４、好ましくは１≦Ｌ≦３である。
【００３５】上記成分ａ3 の有機環状炭化水素化合物の
具体例として、シクロペンタジエン、メチルシクロペン
タジエン、エチルシクロペンタジエン、１, ３−ジメチ
ルシクロペンタジエン、インデン、４−メチル−１−イ
ンデン、４, ７−ジメチルインデン、シクロヘプタトリ
エン、メチルシクロヘプタトリエン、シクロオクタテト
ラエン、アズレン、フルオレン、メチルフルオレンのよ
うな炭素数５〜２４のシクロポリエンまたは置換シクロ
ポリエンが挙げられ、また環状炭化水素基を有するケイ
素化合物の具体例としては、モノシクロペンタジエニル
シラン、ビスシクロペンタジエニルシラン、トリスシク
ロペンタジエニルシラン、モノインデニルシラン、ビス
インデニルシラン、トリスインデニルシランなどが挙げ
られる。
具体例として、シクロペンタジエン、メチルシクロペン
タジエン、エチルシクロペンタジエン、１, ３−ジメチ
ルシクロペンタジエン、インデン、４−メチル−１−イ
ンデン、４, ７−ジメチルインデン、シクロヘプタトリ
エン、メチルシクロヘプタトリエン、シクロオクタテト
ラエン、アズレン、フルオレン、メチルフルオレンのよ
うな炭素数５〜２４のシクロポリエンまたは置換シクロ
ポリエンが挙げられ、また環状炭化水素基を有するケイ
素化合物の具体例としては、モノシクロペンタジエニル
シラン、ビスシクロペンタジエニルシラン、トリスシク
ロペンタジエニルシラン、モノインデニルシラン、ビス
インデニルシラン、トリスインデニルシランなどが挙げ
られる。
【００３６】触媒成分ａ４のＡｌ−Ｏ−Ａｌ結合を含む
変性有機アルミニウムオキシ化合物とは、アルキルアル
ミニウム化合物と水とを反応させることにより、通常ア
ルミノキサンと称される変性有機アルミニウムオキシ化
合物が得られ、分子中に通常１〜１００個、好ましくは
１〜５０個のＡｌ−Ｏ−Ａｌ結合を含有する。また、変
性有機アルミニウムオキシ化合物は線状でも環状でもい
ずれでもよい。
変性有機アルミニウムオキシ化合物とは、アルキルアル
ミニウム化合物と水とを反応させることにより、通常ア
ルミノキサンと称される変性有機アルミニウムオキシ化
合物が得られ、分子中に通常１〜１００個、好ましくは
１〜５０個のＡｌ−Ｏ−Ａｌ結合を含有する。また、変
性有機アルミニウムオキシ化合物は線状でも環状でもい
ずれでもよい。
【００３７】変性有機アルミニウムオキシ化合物製造の
ため、有機アルミニウムと水との反応は通常不活性炭化
水素中で行われる。該不活性炭化水素としては、ペンタ
ン、ヘキサン、ヘプタン、シクロヘキサン、ベンゼン、
トルエン、キシレン等の脂肪族、脂環族、芳香族炭化水
素が好ましい。水と有機アルミニウム化合物との反応比
（水／Ａｌモル比）は通常０. ２５／１〜１. ２／１、
好ましくは０. ５／１〜１／１であることが望ましい。
ため、有機アルミニウムと水との反応は通常不活性炭化
水素中で行われる。該不活性炭化水素としては、ペンタ
ン、ヘキサン、ヘプタン、シクロヘキサン、ベンゼン、
トルエン、キシレン等の脂肪族、脂環族、芳香族炭化水
素が好ましい。水と有機アルミニウム化合物との反応比
（水／Ａｌモル比）は通常０. ２５／１〜１. ２／１、
好ましくは０. ５／１〜１／１であることが望ましい。
【００３８】また触媒成分ａ4 のホウ素化合物として
は、テトラ（ペンタフルオロフェニル）ホウ酸トリエチ
ルアルミニウム（トリエチルアンモニウムテトラ（ペン
タフルオロフェニル）ボレート、テトラ（ペンタフルオ
ロフェニル）ホウ酸ジメチルアニリニウム（ジメチルア
ニリニウムテトラ（ペンタフルオロフェニル）ボレー
ト、ブチルアンモニウムテトラ（ペンタフルオロフェニ
ル）ボレート、Ｎ, Ｎージメチルアニリニウムテトラ
（ペンタフルオロフェニル）ボレート、Ｎ, Ｎージメチ
ルアニリニウムテトラ（３, ５ージフルオロフェニル）
ボレート等が挙げられる。
は、テトラ（ペンタフルオロフェニル）ホウ酸トリエチ
ルアルミニウム（トリエチルアンモニウムテトラ（ペン
タフルオロフェニル）ボレート、テトラ（ペンタフルオ
ロフェニル）ホウ酸ジメチルアニリニウム（ジメチルア
ニリニウムテトラ（ペンタフルオロフェニル）ボレー
ト、ブチルアンモニウムテトラ（ペンタフルオロフェニ
ル）ボレート、Ｎ, Ｎージメチルアニリニウムテトラ
（ペンタフルオロフェニル）ボレート、Ｎ, Ｎージメチ
ルアニリニウムテトラ（３, ５ージフルオロフェニル）
ボレート等が挙げられる。
【００３９】上記触媒はａ１〜ａ４を混合接触させて使
用してもよいが、好ましくは無機担体および／または粒
子状ポリマー担体（ａ５）に担持させて使用することが
望ましい。該無機物担体および／または粒子状ポリマー
担体（ａ５）とは、炭素質物、金属、金属酸化物、金属
塩化物、金属炭酸塩またはこれらの混合物あるいは熱可
塑性樹脂、熱硬化性樹脂等が挙げられる。該無機物担体
に用いることができる好適な金属としては、鉄、アルミ
ニウム、ニッケルなどが挙げられる。具体的にはＳｉＯ
2 、Ａｌ2 Ｏ3 、ＭｇＯ、ＺｒＯ2 、ＴｉＯ2 、Ｂ2 Ｏ
3 、ＣａＯ、ＺｎＯ、ＢａＯ、ＴｈＯ2 等またはこれら
の混合物が挙げられ、ＳｉＯ 2 −Ａｌ2 Ｏ3 、ＳｉＯ2
−ＴｉＯ2 、ＳｉＯ2 −Ｖ2 Ｏ5 、ＳｉＯ2 −ＭｇＯ、
ＳｉＯ2 −Ｃｒ2 Ｏ3 等が挙げられる。これらの中でも
ＳｉＯ2 およびＡｌ2Ｏ3 からなる群から選択された少
なくとも１種の成分を主成分とするものが好ましい。
用してもよいが、好ましくは無機担体および／または粒
子状ポリマー担体（ａ５）に担持させて使用することが
望ましい。該無機物担体および／または粒子状ポリマー
担体（ａ５）とは、炭素質物、金属、金属酸化物、金属
塩化物、金属炭酸塩またはこれらの混合物あるいは熱可
塑性樹脂、熱硬化性樹脂等が挙げられる。該無機物担体
に用いることができる好適な金属としては、鉄、アルミ
ニウム、ニッケルなどが挙げられる。具体的にはＳｉＯ
2 、Ａｌ2 Ｏ3 、ＭｇＯ、ＺｒＯ2 、ＴｉＯ2 、Ｂ2 Ｏ
3 、ＣａＯ、ＺｎＯ、ＢａＯ、ＴｈＯ2 等またはこれら
の混合物が挙げられ、ＳｉＯ 2 −Ａｌ2 Ｏ3 、ＳｉＯ2
−ＴｉＯ2 、ＳｉＯ2 −Ｖ2 Ｏ5 、ＳｉＯ2 −ＭｇＯ、
ＳｉＯ2 −Ｃｒ2 Ｏ3 等が挙げられる。これらの中でも
ＳｉＯ2 およびＡｌ2Ｏ3 からなる群から選択された少
なくとも１種の成分を主成分とするものが好ましい。
【００４０】また、粒子状ポリマー担体としては、熱可
塑性樹脂、熱硬化性樹脂のいずれも使用でき、具体的に
は粒子状のポリオレフィン、ポリエステル、ポリアミ
ド、ポリ塩化ビニル、ポリ（メタ）アクリル酸メチル、
ポリスチレン、ポリノルボルネン、各種天然高分子およ
びこれらの混合物等が挙げられる。上記無機物担体およ
び／または粒子状ポリマー担体は、このまま使用するこ
ともできるが、好ましくは予備処理としてこれらの担体
を有機アルミニウム化合物やＡｌ−Ｏ−Ａｌ結合を含む
変性有機アルミニウム化合物などに接触処理させた後に
成分ａ5 として用いることもできる。
塑性樹脂、熱硬化性樹脂のいずれも使用でき、具体的に
は粒子状のポリオレフィン、ポリエステル、ポリアミ
ド、ポリ塩化ビニル、ポリ（メタ）アクリル酸メチル、
ポリスチレン、ポリノルボルネン、各種天然高分子およ
びこれらの混合物等が挙げられる。上記無機物担体およ
び／または粒子状ポリマー担体は、このまま使用するこ
ともできるが、好ましくは予備処理としてこれらの担体
を有機アルミニウム化合物やＡｌ−Ｏ−Ａｌ結合を含む
変性有機アルミニウム化合物などに接触処理させた後に
成分ａ5 として用いることもできる。
【００４１】上記触媒を使用して得られるエチレン
（共）重合体は分子量分布および組成分布が比較的狭い
ため、機械的強度が強く、ヒートシール性、抗ブロッキ
ング性に優れしかも耐熱性の良い重合体であり、重合時
の触媒成分を実質的に塩素等のハロゲンを含まないもの
とすると、得られる重合体にもこれらハロゲンが含まれ
ずしたがって化学的安定性、衛生性が優れ、特に食品包
装材、医療用包装材等に好適なものである。
（共）重合体は分子量分布および組成分布が比較的狭い
ため、機械的強度が強く、ヒートシール性、抗ブロッキ
ング性に優れしかも耐熱性の良い重合体であり、重合時
の触媒成分を実質的に塩素等のハロゲンを含まないもの
とすると、得られる重合体にもこれらハロゲンが含まれ
ずしたがって化学的安定性、衛生性が優れ、特に食品包
装材、医療用包装材等に好適なものである。
【００４２】本発明に使用するエチレン（共）重合体
は、前記触媒の存在下、実質的に溶媒の存在しない気相
重合法、スラリー重合法、溶液重合法等で製造すれば得
られ、実質的に酸素、水等を断った状態で、ブタン、ペ
ンタン、ヘキサン、ヘプタン等の脂肪族炭化水素、ベン
ゼン、トルエン、キシレン等の芳香族炭化水素、シクロ
ヘキサン、メチルシクロヘキサン等の脂環族炭化水素等
に例示される不活性炭化水素溶媒の存在下または不存在
下で製造される。
は、前記触媒の存在下、実質的に溶媒の存在しない気相
重合法、スラリー重合法、溶液重合法等で製造すれば得
られ、実質的に酸素、水等を断った状態で、ブタン、ペ
ンタン、ヘキサン、ヘプタン等の脂肪族炭化水素、ベン
ゼン、トルエン、キシレン等の芳香族炭化水素、シクロ
ヘキサン、メチルシクロヘキサン等の脂環族炭化水素等
に例示される不活性炭化水素溶媒の存在下または不存在
下で製造される。
【００４３】重合条件は特に限定されないが、重合温度
は通常１５〜３５０℃、好ましくは２０〜２００℃、更
に好ましくは５０〜１１０℃であり、重合圧力は低中圧
法の場合、通常常圧〜７０ｋｇ／ｃｍ2 Ｇ、好ましくは
常圧〜２０ｋｇ／ｃｍ2 Ｇであり、高圧法の場合通常１
５００ｋｇ／ｃｍ2 Ｇ以下が望ましい。重合時間は低中
圧法の場合通常３分〜１０時間、好ましくは５分〜５時
間程度が望ましい。高圧法の場合、通常１分〜３０分、
好ましくは２分〜２０分程度が望ましい。また、重合は
一段重合法はもちろん、水素濃度、モノマー濃度、重合
圧力、重合温度、触媒等の重合条件が互いに異なる２段
階以上の多段重合法など、特に限定されるものではな
い。
は通常１５〜３５０℃、好ましくは２０〜２００℃、更
に好ましくは５０〜１１０℃であり、重合圧力は低中圧
法の場合、通常常圧〜７０ｋｇ／ｃｍ2 Ｇ、好ましくは
常圧〜２０ｋｇ／ｃｍ2 Ｇであり、高圧法の場合通常１
５００ｋｇ／ｃｍ2 Ｇ以下が望ましい。重合時間は低中
圧法の場合通常３分〜１０時間、好ましくは５分〜５時
間程度が望ましい。高圧法の場合、通常１分〜３０分、
好ましくは２分〜２０分程度が望ましい。また、重合は
一段重合法はもちろん、水素濃度、モノマー濃度、重合
圧力、重合温度、触媒等の重合条件が互いに異なる２段
階以上の多段重合法など、特に限定されるものではな
い。
【００４４】本発明のフイルムは、上記新規なエチレン
（共）重合体からなるインフレーションフィルムであっ
て、フィルム中のＴＤ方向に沿って形成された結晶ラメ
ラにする起因する長周期Ｌ（ラメラ間距離）が１５０以
上、１７５未満Å、より好ましくは１５２〜１７０Å、
更に好ましくは１５４〜１７０Åの範囲である。フイル
ム中のＴＤ方向に沿って形成された結晶ラメラの厚みが
５０〜６５Å、より好ましくは５２〜６０Å、更に好ま
しくは５４〜５８Åの範囲である。フイルム中のＴＤ方
向に沿って形成された非晶部の厚みが１００〜１１３
Å、より好ましくは１０２〜１１１Å、更に好ましくは
１０４〜１０９Åの範囲である。この範囲であれば強度
が高く、フイルムのＭＤ方向の引裂強度が１５Ｋｇｆ／
ｃｍ以上、ＴＤ方向の引裂強度が４５Ｋｇｆ／ｃｍ以上
の強度バランスのよいフイルムができ、かつ低温ヒート
シール性に優れ、フイルムのヒートシール温度が、１１
０℃以下、ヒートシール強度を０．６Ｋｇ／１５ｍｍ幅
以上であるフイルムを得ることが可能である。
（共）重合体からなるインフレーションフィルムであっ
て、フィルム中のＴＤ方向に沿って形成された結晶ラメ
ラにする起因する長周期Ｌ（ラメラ間距離）が１５０以
上、１７５未満Å、より好ましくは１５２〜１７０Å、
更に好ましくは１５４〜１７０Åの範囲である。フイル
ム中のＴＤ方向に沿って形成された結晶ラメラの厚みが
５０〜６５Å、より好ましくは５２〜６０Å、更に好ま
しくは５４〜５８Åの範囲である。フイルム中のＴＤ方
向に沿って形成された非晶部の厚みが１００〜１１３
Å、より好ましくは１０２〜１１１Å、更に好ましくは
１０４〜１０９Åの範囲である。この範囲であれば強度
が高く、フイルムのＭＤ方向の引裂強度が１５Ｋｇｆ／
ｃｍ以上、ＴＤ方向の引裂強度が４５Ｋｇｆ／ｃｍ以上
の強度バランスのよいフイルムができ、かつ低温ヒート
シール性に優れ、フイルムのヒートシール温度が、１１
０℃以下、ヒートシール強度を０．６Ｋｇ／１５ｍｍ幅
以上であるフイルムを得ることが可能である。
【００４５】長周期Ｌが１５０Å以下のものを生成する
ためには、急冷却が必要となり、既存のインフレーショ
ン成形装置で製造方法することは難しく、とりわけ生産
速度が極端に低下し実用的でない。長周期Ｌが１７４Å
以上では結晶ラメラ間に挿入されるタイ分子の数が減少
し強度が弱くなる。結晶ラメラの厚みが５０Å以下では
フイルムの弾性率が低下し腰がなくなる。また、耐ブロ
ッキング性が低下し、フイルムチューブの開口性が低下
する。結晶ラメラの厚みが６１Å以上では、低温ヒート
シール性が低下する（ヒートシール温度が高くなる）。
非晶部の厚みが１００Å以下では耐衝撃強度が低下し、
非晶部の厚みが１１３Å以上では引張伸び（伸度）が大
きくなり、袋等の包装材料として実用的でない。
ためには、急冷却が必要となり、既存のインフレーショ
ン成形装置で製造方法することは難しく、とりわけ生産
速度が極端に低下し実用的でない。長周期Ｌが１７４Å
以上では結晶ラメラ間に挿入されるタイ分子の数が減少
し強度が弱くなる。結晶ラメラの厚みが５０Å以下では
フイルムの弾性率が低下し腰がなくなる。また、耐ブロ
ッキング性が低下し、フイルムチューブの開口性が低下
する。結晶ラメラの厚みが６１Å以上では、低温ヒート
シール性が低下する（ヒートシール温度が高くなる）。
非晶部の厚みが１００Å以下では耐衝撃強度が低下し、
非晶部の厚みが１１３Å以上では引張伸び（伸度）が大
きくなり、袋等の包装材料として実用的でない。
【００４６】本発明の長周期Ｌ（ラメラ間距離）は、一
般に用いられている小角Ｘ線回析装置により測定するこ
とができる。長周期Ｌは小角Ｘ線回折装置（リガク社
製）上記装置を用いて、出力４０Ｋｖ、４０ｍＡ、測定
時間０．０１゜／ｍｉｎの条件で２θが０．１５゜〜
１．０゜まで５回測定した（一試料の所要時間は約７時
間である）。長周期Ｌは以下の式で計算される。 長周期Ｌ＝λ／２ｓｉｎθ、（θ＝長周期回折ピークに
対応する角度、λ＝０．１５４ｎｍでＸ線の波長であ
る） 結晶ラメラの厚さは、結晶ラメラの厚さをＬｃ、非晶部
の厚さをＬａ、断面積Ｓとすると、結晶、非晶の２相構
造を仮定した場合の結晶化度Ｘｃは次式で表される（図
１参照）。 Ｘｃ＝ｄｃＬｃＳ／（ｄｃＬｃＳ＋ｄａＬａＳ）・・・・・式（１） 式（１）より Ｌｃ＝ＸｃｄａＬ／（（１ーＸｃ）ｄｃ＋Ｘｃｄａ）・・・・式（２） で計算される。ここで長周期Ｌ＝Ｌｃ＋Ｌａ、結晶化度
Ｘｃはそれぞれ小角と広角Ｘ線回折で測定される。ｄｃ
＝１．０、ｄａ＝０．８６はそれぞれ結晶と非晶の密度
である。
般に用いられている小角Ｘ線回析装置により測定するこ
とができる。長周期Ｌは小角Ｘ線回折装置（リガク社
製）上記装置を用いて、出力４０Ｋｖ、４０ｍＡ、測定
時間０．０１゜／ｍｉｎの条件で２θが０．１５゜〜
１．０゜まで５回測定した（一試料の所要時間は約７時
間である）。長周期Ｌは以下の式で計算される。 長周期Ｌ＝λ／２ｓｉｎθ、（θ＝長周期回折ピークに
対応する角度、λ＝０．１５４ｎｍでＸ線の波長であ
る） 結晶ラメラの厚さは、結晶ラメラの厚さをＬｃ、非晶部
の厚さをＬａ、断面積Ｓとすると、結晶、非晶の２相構
造を仮定した場合の結晶化度Ｘｃは次式で表される（図
１参照）。 Ｘｃ＝ｄｃＬｃＳ／（ｄｃＬｃＳ＋ｄａＬａＳ）・・・・・式（１） 式（１）より Ｌｃ＝ＸｃｄａＬ／（（１ーＸｃ）ｄｃ＋Ｘｃｄａ）・・・・式（２） で計算される。ここで長周期Ｌ＝Ｌｃ＋Ｌａ、結晶化度
Ｘｃはそれぞれ小角と広角Ｘ線回折で測定される。ｄｃ
＝１．０、ｄａ＝０．８６はそれぞれ結晶と非晶の密度
である。
【００４７】上述のように、本発明のインフレーション
フイルムは、従来のＬＬＤＰＥに比較して結晶ラメラ間
距離が小さく、ラメラ間を結ぶタイ分子（ｔｉｅ ｍｏ
ｕｌｅｃｕｌｅｓ）の密度が高くなり、縦・横の強度バ
ランスもよくなるものと考察している。更に、結晶厚み
（サイズ）が小さくなることにより目的とする低温ヒー
トシール性の良好なフイルムの提供を可能とするもので
ある。また、本発明のインフレーションフイルムには本
発明の目的を損なわない範囲で、必要に応じて帯電防止
剤、酸化防止剤、滑剤、抗ブロッキング剤、防曇剤、有
機あるいは無機系顔料、紫外線防止剤、分散剤などの公
知の添加剤を添加することができる。本発明のインフレ
ーションフィルムは、一般的にはその扱い易さから厚さ
が１０〜２００μｍ、好ましくは３０〜１００μｍの範
囲で選択される。
フイルムは、従来のＬＬＤＰＥに比較して結晶ラメラ間
距離が小さく、ラメラ間を結ぶタイ分子（ｔｉｅ ｍｏ
ｕｌｅｃｕｌｅｓ）の密度が高くなり、縦・横の強度バ
ランスもよくなるものと考察している。更に、結晶厚み
（サイズ）が小さくなることにより目的とする低温ヒー
トシール性の良好なフイルムの提供を可能とするもので
ある。また、本発明のインフレーションフイルムには本
発明の目的を損なわない範囲で、必要に応じて帯電防止
剤、酸化防止剤、滑剤、抗ブロッキング剤、防曇剤、有
機あるいは無機系顔料、紫外線防止剤、分散剤などの公
知の添加剤を添加することができる。本発明のインフレ
ーションフィルムは、一般的にはその扱い易さから厚さ
が１０〜２００μｍ、好ましくは３０〜１００μｍの範
囲で選択される。
【００４８】本発明におけるインフレーション成形と
は、一般には１２０〜２５０℃の温度で、押出機により
サーキュラーダイを通して押し出し、空冷式エアーリン
グより吹き出す空気に接触させて急冷し、固化させてピ
ンチロールで引き取った後、枠に巻き取ることにより行
なわれる。該成形条件としては、フィルムの引取速度２
０〜１２０ｍ／分とし、ブローアップ比は２．０〜４．
０、好ましくは２．２〜３．０の範囲で選択される。ブ
ローアップ比が２．０未満ではフィルム中のＴＤ方向に
沿って形成された結晶ラメラにする起因する長周期Ｌが
１５０〜１７５Åの範囲に制御することが難しい。特に
フィルム中のＴＤ方向に沿って形成された結晶ラメラに
する起因する長周期Ｌが１７５Å以上となり、優れた強
度、縦・横の強度バランスを発現することができない。
一方、ブローアップ比が４．０を超えると成形時にバブ
ルの振動が大きくなり、成形安定性が失われる。
は、一般には１２０〜２５０℃の温度で、押出機により
サーキュラーダイを通して押し出し、空冷式エアーリン
グより吹き出す空気に接触させて急冷し、固化させてピ
ンチロールで引き取った後、枠に巻き取ることにより行
なわれる。該成形条件としては、フィルムの引取速度２
０〜１２０ｍ／分とし、ブローアップ比は２．０〜４．
０、好ましくは２．２〜３．０の範囲で選択される。ブ
ローアップ比が２．０未満ではフィルム中のＴＤ方向に
沿って形成された結晶ラメラにする起因する長周期Ｌが
１５０〜１７５Åの範囲に制御することが難しい。特に
フィルム中のＴＤ方向に沿って形成された結晶ラメラに
する起因する長周期Ｌが１７５Å以上となり、優れた強
度、縦・横の強度バランスを発現することができない。
一方、ブローアップ比が４．０を超えると成形時にバブ
ルの振動が大きくなり、成形安定性が失われる。
【００４９】また、インフレーション成形時のフロスト
ライン高さは１００ｍｍ〜７００ｍｍ、好ましくは３０
０ｍｍ〜６００ｍｍの範囲である。フロストライン高さ
が、１００ｍｍ未満では強い風量の冷却エアーが必要と
なり、成形時のバブルの振動が大きくなり、成形安定性
が失われる。フロストライン高さが７００ｍｍを超える
と弱い風量の冷却エアーでバブルを徐冷されるため、フ
イルム中のＴＤ方向に沿って形成された結晶ラメラに起
因する長周期Ｌが１５０〜１７５Åの範囲にすることが
困難となる。特に１７５Å以上の粒径になり、優れた強
度を発現することができない。
ライン高さは１００ｍｍ〜７００ｍｍ、好ましくは３０
０ｍｍ〜６００ｍｍの範囲である。フロストライン高さ
が、１００ｍｍ未満では強い風量の冷却エアーが必要と
なり、成形時のバブルの振動が大きくなり、成形安定性
が失われる。フロストライン高さが７００ｍｍを超える
と弱い風量の冷却エアーでバブルを徐冷されるため、フ
イルム中のＴＤ方向に沿って形成された結晶ラメラに起
因する長周期Ｌが１５０〜１７５Åの範囲にすることが
困難となる。特に１７５Å以上の粒径になり、優れた強
度を発現することができない。
【００５０】
【実施例】本発明のエチレン共重合体の製造は以下の方
法で重合した。 （固体触媒の調製）窒素下で電磁誘導撹拌機付き触媒調
製器（Ｎｏ．１）に精製トルエンを加え、ついでジプロ
ポキシジクロロジルコニウム（Ｚｒ（ＯＰｒ）2 Ｃｌ
2 ）：２８ｇおよびメチルシクロペンタジエン：４８ｇ
を加え、０℃に系を保持しながらトリデシルアルミニウ
ム：４５ｇを滴下し、滴下終了後、反応系を５０℃に保
持して１６時間撹拌した。この溶液をＡ液とする。次に
窒素下で別の撹拌器付き触媒調製器（Ｎｏ．２）に精製
トルエンを加え、前記Ａ溶液を、ついでメチルアルミノ
キサン：６．４ｍｏｌのトルエン溶液を添加し、反応さ
せた。これをＢ液とする。次に窒素下で撹拌器付き調製
器（Ｎｏ．１）に精製トルエンを加え、ついであらかじ
め４００℃で所定時間焼成処理したシリカ（富士デビソ
ン社製、グレード＃９５２、表面積３００ｍ2 ／ｇ）１
４００ｇを加えた後、前記Ｂ溶液の全量を添加し、室温
で撹拌した。ついで窒素ブローにて溶媒を除去して流動
性の良い固体触媒粉末を得た。これを触媒Ｃとする。
法で重合した。 （固体触媒の調製）窒素下で電磁誘導撹拌機付き触媒調
製器（Ｎｏ．１）に精製トルエンを加え、ついでジプロ
ポキシジクロロジルコニウム（Ｚｒ（ＯＰｒ）2 Ｃｌ
2 ）：２８ｇおよびメチルシクロペンタジエン：４８ｇ
を加え、０℃に系を保持しながらトリデシルアルミニウ
ム：４５ｇを滴下し、滴下終了後、反応系を５０℃に保
持して１６時間撹拌した。この溶液をＡ液とする。次に
窒素下で別の撹拌器付き触媒調製器（Ｎｏ．２）に精製
トルエンを加え、前記Ａ溶液を、ついでメチルアルミノ
キサン：６．４ｍｏｌのトルエン溶液を添加し、反応さ
せた。これをＢ液とする。次に窒素下で撹拌器付き調製
器（Ｎｏ．１）に精製トルエンを加え、ついであらかじ
め４００℃で所定時間焼成処理したシリカ（富士デビソ
ン社製、グレード＃９５２、表面積３００ｍ2 ／ｇ）１
４００ｇを加えた後、前記Ｂ溶液の全量を添加し、室温
で撹拌した。ついで窒素ブローにて溶媒を除去して流動
性の良い固体触媒粉末を得た。これを触媒Ｃとする。
【００５１】（試料の重合）連続式の流動床気相法重合
装置を用い、重合温度７０℃、全圧２０ｋｇｆ／ｃｍ2
Ｇでエチレンと１−ブテンの共重合を行った。前記触媒
Ｃを連続的に供給して重合を行ない、系内のガス組成を
一定に保つため、各ガスを連続的に供給しながら重合を
行った。
装置を用い、重合温度７０℃、全圧２０ｋｇｆ／ｃｍ2
Ｇでエチレンと１−ブテンの共重合を行った。前記触媒
Ｃを連続的に供給して重合を行ない、系内のガス組成を
一定に保つため、各ガスを連続的に供給しながら重合を
行った。
【００５２】（樹脂成分） （Ａ）エチレン・１−ブテン共重合体 密度＝０. ９１０ｇ／ｃｍ3 、ＭＦＲ＝０. ５ｇ／１０
分 分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）＝２．７ 組成分布パラメーターＣｂ＝１．２４ ｄ−０．００８log ＭＦＲ＝０．９１２ ODCB可溶分（％）＝３．０＜９．８×１０3 ×（０．９
３００ーｄ＋０．００８log-ＭＦＲ）2 ＋２．０ ＴＲＥＦピーク温度＝７０．３℃、７５．１℃、９５．
１℃（３ピーク） （Ｂ）市販のエチレンー１ーブテン共重合体（気相法） 密度０．９１７ｇ／ｃｍ3 、ＭＦＲ＝０. ８ｇ／１０分 組成分布パラメーターＣｂ＝１．６０ ｄ−０．００８log ＭＦＲ＝０．９１８ ODCB可溶分（％）＝３．０＜９．８×１０3 ×（０．９
３００ーｄ＋０．００８log-ＭＦＲ）2 ＋２．０ ＴＲＥＦピーク温度＝９４．０℃（１ピーク）
分 分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）＝２．７ 組成分布パラメーターＣｂ＝１．２４ ｄ−０．００８log ＭＦＲ＝０．９１２ ODCB可溶分（％）＝３．０＜９．８×１０3 ×（０．９
３００ーｄ＋０．００８log-ＭＦＲ）2 ＋２．０ ＴＲＥＦピーク温度＝７０．３℃、７５．１℃、９５．
１℃（３ピーク） （Ｂ）市販のエチレンー１ーブテン共重合体（気相法） 密度０．９１７ｇ／ｃｍ3 、ＭＦＲ＝０. ８ｇ／１０分 組成分布パラメーターＣｂ＝１．６０ ｄ−０．００８log ＭＦＲ＝０．９１８ ODCB可溶分（％）＝３．０＜９．８×１０3 ×（０．９
３００ーｄ＋０．００８log-ＭＦＲ）2 ＋２．０ ＴＲＥＦピーク温度＝９４．０℃（１ピーク）
【００５３】上記樹脂を使用して空冷式インフレーショ
ン成形法により表１及び以下に示す条件でフィルムを成
形した。 〈成形条件〉 プラコー製押出機：スクリュー径５５ｍｍφ、ダイス：
７０ｍｍφ、成形温度：１８０℃、フィルム幅：３００
ｍｍ 厚み：３０μｍ
ン成形法により表１及び以下に示す条件でフィルムを成
形した。 〈成形条件〉 プラコー製押出機：スクリュー径５５ｍｍφ、ダイス：
７０ｍｍφ、成形温度：１８０℃、フィルム幅：３００
ｍｍ 厚み：３０μｍ
【００５４】
【表１】
【００５５】得られたフィルムの長周期Ｌ、結晶ラメラ
の厚み、非晶部の厚み、引裂強度、ヒートシール温度を
測定し、その結果を表２に示した。 （試験法） 長周期Ｌ、結晶ラメラの厚み、非晶部の厚み：小角Ｘ線
回折装置（リガク社製） 引裂強度：ＪＩＳ Ｐ−８１１６ （Ｔ−ダイフィルム評価法） 低温ヒートシール性：テスター産業（株）製のヒートシ
ーラーを用い、適宜選ばれた数点の温度で、圧力２ｋｇ
／ｃｍ2 、シール時間１秒間でヒートシールした。この
フィルムの試験片の幅１５ｍｍとし、剥離試験速度３０
０ｍｍ／ｍｉｎで剥離試験を行った。この際の試験片の
剥離強度が５００ｇとなる温度を内挿により求めた値で
表した。この温度の低い方が低温ヒートシール性に優れ
たものである。
の厚み、非晶部の厚み、引裂強度、ヒートシール温度を
測定し、その結果を表２に示した。 （試験法） 長周期Ｌ、結晶ラメラの厚み、非晶部の厚み：小角Ｘ線
回折装置（リガク社製） 引裂強度：ＪＩＳ Ｐ−８１１６ （Ｔ−ダイフィルム評価法） 低温ヒートシール性：テスター産業（株）製のヒートシ
ーラーを用い、適宜選ばれた数点の温度で、圧力２ｋｇ
／ｃｍ2 、シール時間１秒間でヒートシールした。この
フィルムの試験片の幅１５ｍｍとし、剥離試験速度３０
０ｍｍ／ｍｉｎで剥離試験を行った。この際の試験片の
剥離強度が５００ｇとなる温度を内挿により求めた値で
表した。この温度の低い方が低温ヒートシール性に優れ
たものである。
【００５６】
【表２】
【００５７】
【発明の効果】本発明のインフレーションフィルムは、
特定の新規エチレン（共）重合体を使用し、フィルム中
の結晶ラメラに起因する長周期Ｌ、結晶ラメラの厚み、
非晶部の厚みを制御することにより、高い強度と縦・横
方向の強度バランスに優れ、低温ヒートシール性に優れ
たフィルムおよび該フィルムの製造方法を提供すること
ができたものである。
特定の新規エチレン（共）重合体を使用し、フィルム中
の結晶ラメラに起因する長周期Ｌ、結晶ラメラの厚み、
非晶部の厚みを制御することにより、高い強度と縦・横
方向の強度バランスに優れ、低温ヒートシール性に優れ
たフィルムおよび該フィルムの製造方法を提供すること
ができたものである。
【図１】本発明に使用するエチレン（共）重合体のＴＲ
ＥＦ曲線。
ＥＦ曲線。
【図２】従来のメタロセン触媒を使用したエチレン系重
合体のＴＲＥＦ曲線の一例。
合体のＴＲＥＦ曲線の一例。
【図３】本発明フィルムの結晶、非晶の２相構造模式
図。
図。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考） Ｂ２９Ｌ 7:00 Ｆターム(参考） 4F071 AA15 AA15X AA21 AA21X AA81 AA82 AA88 AF11Y AF16Y AF59Y AH04 BB09 BC01 4F210 AA04A AA04C AA04E AA12E AE01 AG01 AR07 AR08 AR20 QA01 QK01 QK05 4J028 AA01A AB00A AB01A AC01A AC06A AC07A AC09A AC25A AC27A BA00A BA01A BA01B BA02B BB00A BB01A BB01B BC01B BC05B BC06B BC09B BC12B BC13B BC15B BC16B BC17B BC19B BC24B BC25B BC27B BC32B BC33B BC34B BC35B BC36B CA25C CA26C CA27C CA28C CA29C CB03C CB04C CB08C CB09C CB13C CB15C EA01 EB02 EB03 EB05 EC02 FA01 FA02 FA04 GA06 GA07 GA08 GA18 GA19 GA21 GA26 4J100 AA00Q AA02P AA04Q CA01 CA04 DA04 DA05 DA12 DA43 FA10
Claims (5)
- 【請求項１】 下記（イ）〜（ニ）の要件を満足するエ
チレン（共）重合体 （イ）密度（ｄ）：０. ８６ 〜０. ９７ｇ／ｃｍ3 、 （ロ）メルトフローレート（ＭＦＲ）：０．０１〜１０
０ｇ／１０分、 （ハ）分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）：１．５〜５．０、 （ニ）組成分布パラメーターＣｂ：２．００以下、 からなるインフレーションフィルムであって、フィルム
中の横方向（ＴＤ）に沿って形成された結晶ラメラに起
因する長周期Ｌ（ラメラ間距離）が１５０以上１７５オ
ングストローム（Å）未満、フィルム中のＴＤ方向に沿
って形成された結晶ラメラの厚みが５０〜６５オングス
トローム（Å）、フィルム中のＴＤ方向に沿って形成さ
れた非晶部の厚みが１００〜１１３オングストローム
（Å）、フィルムの引裂強度が、縦方向（ＭＤ）で１５
Ｋｇｆ／ｃｍ以上、ＴＤ方向で４５Ｋｇｆ／ｃｍ以上、
フィルムのヒートシール温度が１１０℃以下、ヒートシ
ール強度が０．６Ｋｇ／ｍｍ幅以上であることを特徴と
するインフレーションフィルム。 - 【請求項２】 下記（イ）〜（ヘ）の要件を満足するエ
チレン（共）重合体 （イ）密度（ｄ）：０. ８６ 〜０. ９７ｇ／ｃｍ3 、 （ロ）メルトフローレート（ＭＦＲ）：０．０１〜１０
０ｇ／１０分、 （ハ）分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）：１．５〜５．０、 （ニ）組成分布パラメーターＣｂ：１．０８〜２．０
０、 （ホ）連続昇温溶出分別法（ＴＲＥＦ）による溶出温度
−溶出量曲線のピークが実質的に複数個存在すること、 （ヘ）２５℃におけるオルソジクロロベンゼン（ＯＤＣ
Ｂ）可溶分量Ｘ（wt％）と密度（ｄ）及びメルトフロー
レート（ＭＦＲ）が次の関係を満足すること、 ａ）ｄ−０. ００８logMFR≧０. ９３の場合、 Ｘ＜２. ０、 ｂ）ｄ−０. ００８logMFR＜０. ９３の場合、 Ｘ＜９. ８×１０3 ×( ０. ９３００−ｄ＋０. ００８
logMFR)2＋２. ０、 からなるインフレーションフィルムであって、フィルム
中のＴＤ方向に沿って形成された結晶ラメラに起因する
長周期Ｌ（ラメラ間距離）が１５０以上１７５オングス
トローム（Å）未満、フィルム中のＴＤ方向に沿って形
成された結晶ラメラの厚みが５０〜６５オングストロー
ム（Å）、フィルム中のＴＤ方向に沿って形成された非
晶部の厚みが１００〜１１３オングストローム（Å）、
フィルムの引裂強度が、ＭＤ方向で１５Ｋｇｆ／ｃｍ以
上、ＴＤ方向で４５Ｋｇｆ／ｃｍ以上、フィルムのヒー
トシール温度が１１０℃以下、ヒートシール強度が０．
６Ｋｇ／１５ｍｍ幅以上であることを特徴とするインフ
レーションフィルム。 - 【請求項３】 前記エチレン（共）重合体が、少なくと
も共役二重結合を持つ有機環状化合物と周期律表第IV族
の遷移金属化合物を含む触媒の存在下にエチレンまたは
エチレンとα−オレフィンを（共）重合させて得られる
エチレン（共）重合体である請求項１または２に記載の
インフレーションフィルム。 - 【請求項４】 請求項１または２記載の要件を満足する
エチレン（共）重合体を用いて、引取速度を２０〜１２
０ｍ／分、ブローアップ比２〜４、フロストライン１０
０〜７００ｍｍでインフレーションフィルム成形を行な
うことを特徴とするインフレーションフィルムの成形方
法。 - 【請求項５】 前記エチレン（共）重合体が、少なくと
も共役二重結合を持つ有機環状化合物と周期律表第IV族
の遷移金属化合物を含む触媒の存在下にエチレンまたは
エチレンと１−ブテンを（共）重合させて得られるエチ
レン（共）重合体である請求項４に記載のインフレーシ
ョンフィルムの製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP13703299A JP2000326406A (ja) | 1999-05-18 | 1999-05-18 | インフレーションフィルムおよび該フィルムの製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP13703299A JP2000326406A (ja) | 1999-05-18 | 1999-05-18 | インフレーションフィルムおよび該フィルムの製造方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2000326406A true JP2000326406A (ja) | 2000-11-28 |
Family
ID=15189263
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP13703299A Abandoned JP2000326406A (ja) | 1999-05-18 | 1999-05-18 | インフレーションフィルムおよび該フィルムの製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2000326406A (ja) |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN109890854A (zh) * | 2016-11-08 | 2019-06-14 | Lg化学株式会社 | 乙烯/α-烯烃共聚物 |
| JP2020128262A (ja) * | 2017-09-06 | 2020-08-27 | 旭化成株式会社 | ラップフィルム及びラップフィルム巻回体 |
-
1999
- 1999-05-18 JP JP13703299A patent/JP2000326406A/ja not_active Abandoned
Cited By (6)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN109890854A (zh) * | 2016-11-08 | 2019-06-14 | Lg化学株式会社 | 乙烯/α-烯烃共聚物 |
| EP3480221A4 (en) * | 2016-11-08 | 2019-07-17 | LG Chem, Ltd. | ETHYLENE / ALPHA-OLEFIN COPOLYMER |
| JP2019524963A (ja) * | 2016-11-08 | 2019-09-05 | エルジー・ケム・リミテッド | エチレン／アルファ−オレフィン共重合体 |
| US10858465B2 (en) | 2016-11-08 | 2020-12-08 | Lg Chem, Ltd. | Ethylene/alpha-olefin copolymer |
| JP2020128262A (ja) * | 2017-09-06 | 2020-08-27 | 旭化成株式会社 | ラップフィルム及びラップフィルム巻回体 |
| JP7326208B2 (ja) | 2017-09-06 | 2023-08-15 | 旭化成株式会社 | ラップフィルム及びラップフィルム巻回体 |
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