DE3708332A1 - Verfahren zur thermischen umwandlung von ethylen - Google Patents
Verfahren zur thermischen umwandlung von ethylenInfo
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Description
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur thermischen Um
wandlung von Ethylen in einem technisch brauchbaren Umfang
in einem Steamcracker.
Ethylen wird bereits seit langem durch Spaltung von ge
sättigten Kohlenwasserstoffen bei hohen Temperaturen und
in Gegenwart von Wasserdampf erzeugt. Es dient im wesent
lichen zur Polyethylen-Herstellung. Diese Spaltung ist ein
sehr vielschichtiger Vorgang, der von vielen Parametern
beeinflußt wird, hauptsächlich von der Spalttemperatur,
der Verweilzeit im Spaltofen (Cracker), aber auch von der
Art der Ausgangsstoffe, dem Anteil des zugemischten Was
serdampfes, dem Absolutdruck im Spaltofen und von anderen
Einflüssen, wie der fortschreitenden Verkokung des Spalt
ofens usw. (Erdöl und Kohle/Erdgas/Petrochemie 20 (2), 82
(1967)). Zur Optimierung der Spaltung ist man daher auf
Modellvorstellungen, auf Schätzungen oder auf Versuche
angewiesen.
Im allgemeinen versucht man die Spaltung so zu lenken, daß
die Ausbeute an Ethylen maximiert wird. Das Ethylen kommt
dieser Tendenz entgegen, da es ein sehr stabiles Molekül
ist, das im Spaltofen offenbar nur im geringen Maße weiter
umgesetzt wird. Neben Ethylen entstehen hauptsächlich
Wasserstoff, Methan, Acetylen, Ethan, Propan, Propylen,
C4-Kohlenwasserstoffe (Paraffine, Olefine, Diolefine), C₅-
und höhere Kohlenwasserstoffe, Aromaten und Koks.
Es hat nicht an Versuchen gefehlt, die komplexe thermische
Spaltung von Kohlenwasserstoffen zu verstehen. Die umfang
reiche Literatur und die Ergebnisse für verschiedene Koh
lenwasserstoffe sind jedoch nur schwer miteinander zu
vergleichen.
So wurden in Ind. Eng. Chem. 46 (2), 258 (1954) Ethan,
Ethylen, Propan und Propylen einzeln und als Gemisch bei
816°C und verschiedenen Verweilzeiten ohne Zusatz von
Wasserdampf gespalten. Hierbei zeigte sich, daß Ethylen
unter den genannten Stoffen am stabilsten ist. Die Um
wandlungsrate steigt zwar mit längerer Verweilzeit im
Spaltofen, wobei aber gleichzeitig der Koksanteil stark
ansteigt. Die Verlängerung der Verweilzeiten führt bei
Ethylen im Rahmen seiner Umwandlungsrate zu unerwünschtem
Methan und Wasserstoff, denen die wasserstoffarmen Aro
maten gegenüberstehen. Propylen, C4-Kohlenwasserstoffe und
C5-Kohlenwasserstoffe werden bei den hohen Verweilzeiten
nur in untergeordnetem Maße gebildet. Im Fall von Kohlen
wasserstoff-Mischungen mit steigenden Anteilen an Ethylen
werden trotz langer Verweilzeiten von ca. 6,5 Sekunden bei
ansteigender Koksbildung keine zusätzlichen Mengen an
Aromaten gebildet, wie dies vom reinen Ethylen her zu
erwarten gewesen wäre; dies wird mit einer Inhibierung
durch die anwesenden Paraffine erklärt.
Nach Erdöl und Kohle (loc. cit.) werden beim Einsatz von
Leichtbenzin durch Temperaturerhöhung, durch Vergrößerung
der Verweilzeit und durch Erhöhung des Dampfanteils die
Bedingungen für die Bildung von Ethylen verbessert. Eine
Erhöhung des Druckes senkt dagegen die Ausbeute an
Ethylen, Propylen und C4-Kohlenwasserstoffen.
In Ind. Eng. Chem. Fundam. 11 (2), 233 (1972) wird die
Hochtemperaturpyrolyse von Ethan und n-Butan unter Zusatz
von Ethylen und die dabei erzielbare Ausbeute an Propylen
mit Hilfe von Computerprogrammen gedeutet. Als einziges
Zersetzungsprodukt von Ethylen wird dabei Acetylen beob
achtet. Insgesamt wird mehr Ethylen im System gebildet als
verbraucht. Das zugesetzte Ethylen wird als homogener
Katalysator bei der Bildung von Propylen angesehen.
Auf Ergebnissen von Computerberechnungen beruhen die
Aussagen in US 45 48 706. Während jedoch im allgemeinen
das Ziel der Hochtemperaturspaltung von Kohlenwasser
stoffen in der Erhöhung der Ausbeute von Ethylen und
Propylen besteht, ist die Aufgabe von US′706 die Ge
winnung größerer Mengen an höhermolekularen Produkten
(Pyrolysebenzin). Die Beispiele bestehen aus 15 Berech
nungen des Computer-Simulationsmodells SPYRO bei 805°C
bzw. 827°C und einem Druck von 1,36 bzw. 2,18 bar am
Reaktorausgang. Anhand verschiedener zugrundegelegter
Einsatzströme (Ethan, Propan, Ethan/Propan und deren
Gemische mit Ethylen, Propylen, Ethylen/Propylen oder
Butadien-1,3) wird sodann als Ergebnis eine erfolgreiche
re Fahrweise bei höherem Reaktorausgangsdruck abgeleitet;
der höhere Druck liegt gemäß Beschreibung und Ansprüchen
mindestens 30%, bevorzugt mindestens 100%, besonders
bevorzugt mindestens 300% über dem sonst üblichen Reak
torausgangsdruck. Vergleicht man die in Tabellenform mit
geteilten Ergebnisse mit der Aufgabe, nämlich der Erhöhung
der Ausbeute an C5- und höheren Kohlenwasserstoffen, so
stellt man fest, daß in keinem Fall der C2-C3-Paraffine,
bzw. deren Gemische mit C2-C4-Olefinen, eine absolute Aus
beute erreicht wird, die an die des Naphtha-Spaltspektrums
heranreicht; im allgemeinen sind diese Ausbeuten eine
Größenordnung kleiner als die beim Naptha. Die Verbesse
rung der Ausbeuten an C5-und höheren Kohlenwasserstoffen
bei vergrößertem Druck betragen zum Teil zwar über 100%,
jedoch ausgehend von dem sehr niedrigen Niveau, während
die Ausbeute an C5-und höheren Kohlenwasserstoffen bei
Naphtha nahezu unverändert ist (von -4% bis +5%).
Vergleicht man Beispiel 13 von US′706, worin ein
Ethan/Ethylen-Gemisch gespalten wird, mit Beispiel 14
(reines Ethan), so fällt in Beispiel 13 der hohe Gehalt
an restlichem Ethan auf, der eine Inhibierung der Ethan
spaltung durch das Ethylen anzeigt. In gleicher Weise wird
eine Inhibierung der Propanspaltung durch Propylen bewirkt
(Beispiele 10 und 15). Die ansonsten in petrochemischen
Anlagen in gesonderten Ofen durchgeführte erfolgreiche
Spaltung von Ethan bzw. Propan (statt diese zu verbrennen)
wird dagegen durch die Beispiele 14 bzw. 15 von US′706 be
kräftigt.
Es war nun sehr überraschend, daß Ethylen, dessen hohe
Stabilität und schwieriges Verhalten bei der Spaltung
bekannt waren, erfolgreich umgewandelt werden kann, wenn
diese Umwandlung in einem Ethylen/Naphtha-Gemisch unter
den für Naphtha üblichen Bedingungen in einem Steamcracker
vorgenommen wird.
Die Erfindung betrifft daher ein Verfahren zur thermischen
Umwandlung von Ethylen in einem Steamcracker, das dadurch
gekennzeichnet ist, daß man das Ethylen im Gemisch mit
Naphtha, wobei neben 10-80 Gew.-% Ethylen im wesentlichen
Naphtha vorliegt, den für Naphtha üblichen Bedingungen im
Steamcracker unterwirft.
Die für Naphtha bzw. LDF üblichen Bedingungen im Steam
cracker, die erfindungsgemäß ebenfalls eingehalten werden,
sind:
- a) eine mittlere Rohraustrittstemperatur von 790 bis 910°C,
- b) ein Reaktoraustrittsdruck von 1 bis 2,5 bar absolut;
- c) eine mittlere Verweilzeit von 0,05 bis 1 Sekunde;
- d) ein Verhältnis Wasserdampf zu Naphtha von 0,2 bis 1,0.
Eine Erhöhung der Rohraustrittstemperatur oder des Reak
toraustrittsdruckes bedeutet grundsätzlich eine Verschär
fung der Spaltbedingungen und führt damit zu einer kleinen
Erhöhung der Umwandlungsrate; diese Verschärfung der
Spaltbedingungen führt jedoch andererseits auch zu einer
schnelleren Verkokung des Reaktors und wird weiterhin bei
Naphtha aus dem Grunde negativ gesehen, weil die Ausbeuten
an Propylen, Butadien-1,3 und Butenen gesenkt werden.
Erfindungsgemäß werden Gemische eingesetzt, die 10-80
Gew.-%, bevorzugt 10-60 Gew.-%, besonders bevorzugt 20-55
Gew.-% Ethylen enthalten. Der Rest zu 100 Gew.-% ist im
wesentlichen Naphtha. Ein Anteil von recyclisierten Neben
produkten einer petrochemischen Anlage bis zu 50 Gew.-%
des eingesetzten Naphtha ist für das erfindungsgemäße
Verfahren unschädlich.
Mit dem Begriff Naphtha wird dem allgemeinen Sprachge
brauch gefolgt, demzufolge hierunter Kohlenwasserstoff-
/Rohöl-Fraktionen zu verstehen sind, die innerhalb des
Bereiches von etwa 30 bis 180°C sieden und hauptsächlich
C5-C12-Kohlenwasserstoffe mit untergeordneten Mengen der
angrenzenden C-Atomzahlen enthalten. Neben Naphtha können
im erfindungsgemäßen Verfahren auch höhersiedende Rohöl-
Fraktionen bis hin zum leichten Gasöl (Siedebereich bis
350°C) eingesetzt werden.
In bevorzugter Weise enthält das Einsatzmaterial nur
Ethylen und Naphtha.
Bei der Spaltung von Naphtha allein im Steamcracker mit
Kurzzeitöfen erhält man als Spaltprodukte etwa 25-28%
Ethylen (in Ultrakurzzeitöfen bis 33%), welches ursprüng
lich das Hauptziel der Spaltung war. Daneben entstehen,
wie oben bereits angeführt, Acetylen, Propylen, Butadien-
1,3, Butene, C5-Kohlenwasserstoffe (gesättigte, olefini
sche und diolefinische) und höhere Kohlenwasserstoffe, zu
denen Aromaten zählen, wie Benzol, Toluol, Ethylbenzol und
Styrol. Weiterhin entstehen die an sich unerwünschten
leichten Spaltprodukte Wasserstoff, Methan, Ethan, Propan
und Butane sowie geringe Mengen höhersiedendes Cracköl.
Die C5- und höheren Kohlenwasserstoffe mit Ausnahme des
Cracköls werden vielfach auch als Crackbenzin charakte
risiert. Ein unvermeidliches Spaltprodukt ist ferner der
sich an den Rohren des Crackers abscheidende Koks, der zu
regelmäßigen Unterbrechungen des Crackverfahrens zwingt.
Will man im wirtschaftlich günstigen Bereich des Steam
crackers arbeiten, bestehen nur geringe Bewegungsmöglich
keiten, um das genannte Spektrum der Spaltprodukte zu be
einflussen. Die in der jüngeren Vergangenheit verstärkt
eingetretene Verwertung von Propylen und C4-Olefinen sowie
von Butadien-1,3 hat jedoch zu einer Verschiebung der
preislichen Bewertung der Spaltprodukte geführt, insbeson
dere wenn das Ethylen-Angebot ausreichend war. Bei einem
Überangebot an Ethylen blieb nur dessen Verbrennung und
damit als Ergebnis nur der Heizwert von Ethylen. Es be
stand daher der Wunsch nach einem anderen Produktspektrum,
wobei die genannten Stoffe Propylen und C4-Kohlenwasser
stoffe im Vordergrund standen und die C5-und höheren
Kohlenwasserstoffe sowie die Aromaten zwar nicht ausdrück
lich nachgefragt waren. aber als Erlös bringende Wertstof
fe mitgenommen wurden.
Diesem lang gehegten Wunsch kommt das erfindungsgemäße
Verfahren entgegen, indem es eine überraschende, aber
höchst sinnvolle Verwendung von überschüssigem Ethylen
aufzeigt und dabei zusätzliche Wertstoffe der obenge
nannten Art zu produzieren erlaubt.
Das erfindungsgemäße Verfahren hat darüber hinaus noch
einen weiteren Vorteil: Für den Fall, daß bei begrenztem
Ethylenabsatz der Cracker und der Zerlegungsteil (Destil
lation) der Spaltprodukte im Unterlastbereich gefahren
werden müssen, bietet das erfindungsgemäße Verfahren mit
dem zusätzlichen Einsatz von Ethylen die Möglichkeit,
wieder stärker an den wirtschaftlich günstigsten Vollast
bereich heranzukommen.
Besonders vorteilhaft ist diese Möglichkeit des zusätz
lichen Ethyleneinsatzes für den Rohgas-Verdichter, der
häufig nur innerhalb sehr kleiner Schwankungsbreiten, die
dem Vollastbereich entsprechen, gefahren werden kann; beim
Arbeiten im Unterlastbereich muß daher dieser Rohgas-Ver
dichter durch Umblasen eines Teils des Rohgases künstlich
im Vollastbereich gehalten werden. Diese recht hohen Um
blasungskosten werden ebenfalls erfindungsgemäß vermieden.
Bei der erfindungsgemäßen Umwandlung von Ethylen in Gegen
wart von Naphtha kann man die dem ansonsten stabilen Ethy
len innewohnende chemische Energie nutzbringend gewinnen,
wodurch die Heizkosten niedrig gehalten werden können.
Eine erhöhte Koksbildung wurde im erfindungsgemäßen Ver
fahren, verglichen mit der sonst üblichen Naphtha-Spal
tung, nicht beobachtet.
Die gegenseitige Beeinflussung von Ethylen einerseits und
Naphtha andererseits ist nicht bekannt und wird bei der
Komplexität der sich abspielenden Reaktionen möglicher
weise nicht vollständig aufzuklären sein. Zur makrosko
pischen Darstellung der Ergebnisse des erfindungsgemäßen
Verfahrens wird daher angenommen, daß das Naphtha-Spalt
spektrum unverändert bleibt; alle Veränderungen im Spalt
spektrum werden demzufolge dem eingesetzten Ethylen zuge
rechnet. Dieses Vorgehen sei beispielhaft anhand folgender
typischer Zahlen erläutert:
Bei der Spaltung von Naphtha entstehen typischerweise die
oben bereits genannten 25-28% Ethylen (Gewichtsprozent,
bezogen auf alle Spaltprodukte). Unter der Annahme, daß
gemeinsam mit dem Naphtha eingespeistes Ethylen keiner Um
wandlung unterliegt, müßte man daher bei einer Mischung
Naphtha:Ethylen=50:50 Gew.-% die Hälfte des obigen
Ethylenwertes, nämlich 12,5-14% und zusätzlich die 50%
des miteingespeisten Ethylens, also einen Ethylenanteil
von 62,5-64% in den Spaltprodukten eines solchen Ein
speisungsgemisches erwarten.
Tatsächlich unterliegt das Ethylen jedoch trotz seiner
großen Stabilität einer gewissen Umwandlung, wenn man es
für sich allein den üblichen Spaltbedingungen unterwirft.
Dieser Umwandlungsgrad beträgt etwa 13,5%, so daß bei der
Spaltung von reinem Ethylen etwa 86,5% unverändertes
Ethylen wieder im Spektrum der Spaltprodukte erscheinen.
Bei der angenommenen 50:50-Mischung mußte man also 12,5-
14% und zusätzlich 43,25% (= die Hälfte von 86,5%) und
damit als Summe 55,75-57,25% Ethylen im Spektrum der
Spaltprodukte einer solchen 50:50-Mischung erwarten.
Tatsächlich und in überraschender Weise wird jedoch unter
den Spaltprodukten einer solchen 50:50-Mischung ein Ethy
len-Anteil von 49,1-50,6% gefunden. Zieht man hiervon die
obengenannten 12,5-14%, die den aus dem Naphtha stammen
den Anteil darstellen, ab, verbleibt ein der Ethylen-
Spaltung zuzurechnender Anteil von 36,6% Ethylen. Das
entspricht einem auf eine theoretische Spaltung von
100%igem Ethylen hochgerechnete Menge von 73,2% rest
lichem Ethylen und damit einer Ethylen-Umwandlung von
26,8% im Vergleich zu dem obengenannten tatsächlich be
obachteten 13,5% bei der realen Spaltung von 100%igem
Ethylen. Diese lediglich beispielhaften Zahlen zeigen
somit eine Erhöhung der Ethylenumwandlung im erfindungs
gemäßen Verfahren von etwa 100% gegenüber der realen
Ethylenumwandlung beim Einsatz von 100%igem Ethylen.
Eine solche Erhöhung der Ethylen-Umwandlung war nach den
Kenntnissen des Standes der Technik nicht zu erwarten und
ist daher überraschend. Im Gegenteil war mit Inhibierungs
effekten oder bestenfalls mit einem neutralen Verhalten
des zugesetzten Ethylens zu rechnen.
Die erfindungsgemäß mögliche Recyclisierung von Ethylen
erlaubt schließlich eine Verschiebung des Spektrums der
Crackerprodukte derart, daß weniger Ethylen, dafür aber
mehr Ethan, Propylen, Butadien und Benzol entstehen. Ethan
kann grundsätzlich im Rahmen des erfindungsgemäßen Ver
fahrens recyclisiert werden und muß dann vorwiegend als
potentielles Ethylen angesehen werden.
Die erhöhten Mengen an Benzol tragen ebenfalls zur Wirt
schaftlichkeit des erfindungsgemäßen Verfahrens bei.
Im obigen Rechenbeispiel ist eine Ethylenumwandlung von
26,8% dargestellt (ähnlich Ausführungsbeispiel 3); die
Produkte dieser Umwandlung bestehen ihrerseits neben
anderen aus 18,6% Ethan, 19,4% Propylen, 16,2%
Butadien-1,3 und 11,7% Benzol.
Die folgenden Beispiele sind größtenteils in einem Labor
cracker durchgeführt worden; die Aussagekraft dieser La
borversuche wurde durch einige Betriebsversuche bestätigt,
so daß die Laborversuche auf die betriebliche Größenord
nung hochgerechnet werden können. Des weiteren liegt ein
Betriebsversuch über das gemeinsame Cracken von Ethan und
Ethylen vor, wobei ein Ethan/Ethylen-Gemisch aus dem Sumpf
der sogenannten Ethylensäule im Rahmen der destillativen
Auftrennung der Spaltprodukte eingesetzt wurde. Das Be
triebsergebnis fiel tendenziell noch etwas schlechter aus
als das des Laborcrackers und bestätigte die im Stand der
Technik bekannten schlechten Ergebnisse der gemeinsamen
Ethan/Ethylen-Spaltung.
Die Beispiele 1 bis 7 sind Laborversuche; die Beispiele
8 und 9 sind Betriebsversuche. Der Laborcracker hatte in
üblicher Weise und in Analogie zum Betriebscracker Dosier
einrichtungen für die Kohlenwasserstoffe und den Prozeß
dampf, eine Verdampfungszone und eine Spaltzone. Die
Spaltprodukte wurden abgekühlt und zerlegt; die Fraktionen
wurden gaschromatographisch analysiert. Der Austrittsdruck
aus der Spaltzone betrug 1,9 bar absolut (in Beispiel 5
2,0 bar). Die übrigen Reaktionsbedingungen sind in Tabelle
I und die Ergebnisse in Tabelle II zusammengestellt (der
Rest zu 100% ist hauptsächlich Kohlenmonoxid).
Claims (5)
1. Verfahren zur thermischen Umwandlung von Ethylen in
einem Steamcracker, dadurch gekennzeichnet, daß man
das Ethylen im Gemisch mit Naphtha, wobei neben 10-80
Gew.-% Ethylen im wesentlichen Naphtha vorliegt, den
für Naphtha üblichen Bedingungen im Steamcracker
unterwirft.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet,
daß das Gemisch 10-60 Gew.-% Ethylen enthält.
3. Verfahren nach Ansprüchen 1 und 2, dadurch gekenn
zeichnet, daß das Gemisch 20-55 Gew.-% Ethylen
enthält.
4. Verfahren nach Ansprüchen 1 bis 3, dadurch gekenn
zeichnet, daß neben Naphtha höhersiedende
Rohölfraktionen bis zum leichten Gasöl verwendet
werden.
5. Verfahren nach Ansprüchen 1 bis 4, dadurch gekenn
zeichnet, daß recyclisierte Nebenprodukte einer
petrochemischen Anlage bis zu 50 Gew.-% des einge
setzten Naphtha verwendet werden.
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
DE19873708332 DE3708332A1 (de) | 1987-03-14 | 1987-03-14 | Verfahren zur thermischen umwandlung von ethylen |
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DE19873708332 DE3708332A1 (de) | 1987-03-14 | 1987-03-14 | Verfahren zur thermischen umwandlung von ethylen |
Publications (1)
Publication Number | Publication Date |
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DE3708332A1 true DE3708332A1 (de) | 1988-09-22 |
Family
ID=6323084
Family Applications (1)
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DE19873708332 Withdrawn DE3708332A1 (de) | 1987-03-14 | 1987-03-14 | Verfahren zur thermischen umwandlung von ethylen |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
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- 1987-03-14 DE DE19873708332 patent/DE3708332A1/de not_active Withdrawn
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8130 | Withdrawal |