DE3622177C2

DE3622177C2 -

Info

Publication number: DE3622177C2
Application number: DE3622177A
Authority: DE
Inventors: Heinz 4250 Bottrop De Frohnert; Hansjuergen Dr. 4630 Bochum De Ullrich; Helmut 4300 Essen De Meier
Original assignee: VEBA OEL ENTWICKLUNGS-GESELLSCHAFT MBH 4650 GELSENKIRCHEN DE
Current assignee: Veba Oel Technologie und Automatisierung GmbH
Priority date: 1986-07-02
Filing date: 1986-07-02
Publication date: 1988-07-14
Also published as: CA1288374C; DE3622177A1; US4792229A

Description

Die Erfindung betrifft eine Vorrichtung zum Mischen von Gas- und/oder Dampfströmen mit darin enthaltenen dispergierten Flüssigkeitsanteilen in einem kolonnen artigen, vertikal stehenden Festbettreaktor zur kata lytischen Behandlung von kohlenwasserstoffhaltigen Produkten mit wasserstoffhaltigen Gasen unter er höhtem Druck und erhöhter Temperatur, mit einem im Reaktor angeordneten Sammelboden, dem der Gas- und/oder Dampfstrom und die darin dispergierten Flüs sigkeitsanteile von oben zuströmen, mit einem Ablauf an dem Sammelboden, mit einem sich an den Ablauf an schließenden Mischraum, mit einer Öffnung auf weisenden Verteileinrichtung für Flüssigkeit im An schluß an den Mischraum und mit einem Katalysatorbett im Bereich unterhalb der Verteileinrichtung.

In Festbett-Reaktoren werden die im eingespeisten kohlenwasserstoffhaltigen Gas-/Dampf-/Flüssig keits-Gemisch enthaltenen Schwefel-, Stickstoff- und Sauerstoff-Verbindungen durch katalytische Behandlung mit wasserstoffhaltigen Gasen abgebaut; gleichzeitig erfolgen Spaltungsreaktionen und ungesättigte Ver bindungen werden hyddriert. Die Reaktionen sind insge samt exotherm, so daß das Reaktionsgemisch zwischen den einzelnen Katalysatorbetten im Reaktor durch Zu mischen kalten Gases (Quenchgas) gekühlt werden muß.

An die Einrichtungen zum Mischen des Reaktionspro duktes nach Austritt aus einem Katalysatorbett mit dem Quenchgas und zum Wiederverteilen des gekühlten Gemisches beim Eintritt auf das darunterliegende Katalysatorbett werden hohe Anforderungen hinsichtlich

- Mischeffekt
- Abkühleffekt
- Wiederverteileffekt
- geringem Druckverlust
- reduziertem Bauvolumen
- Verschmutzungs-Unempfindlichkeit

gestellt aus folgenden Gründen:

Die Quenchgaszufuhr wird so bemessen, daß auch die heißesten Strähnen des Gemisches vor Eintritt in das nächste Katalysatorbett genügend weit abgekühlt sind und folglich bei der nachfolgenden Umsetzung keine unzulässig hohen Temperaturen auftreten. Jede ungleichmäßige Vermischung und/oder Abkühlung und/oder Wiederverteilung verursacht daher einen höheren Quenchgasbedarf. Dadurch werden Teile des Reaktionsgemisches weiter als nötig abgekühlt, so daß deren Reaktionsgeschwindigkeit abnimmt und folglich zum Erzielen des gewünschten Gesamt-Umsatzes ein größeres Katalysator-Volumen erforderlich wird. Ungleichmäßige Vermischung, Abkühlung und/oder Wiederverteilung verursachen somit sowohl höhere Investitionen (größeres Reaktor- und Katalysator-Volumen) als auch höhere Betriebskosten (größerer Quenchgasbedarf).

Mischeffekt, Abkühleffekt und Wiederverteileffekt der Einbauten lassen sich zwar in der Regel durch Vergrößern der dafür aufgewendeten Energie (Druckverlust des Gemischstromes) sowie durch Verlängern der Misch- und Abkühlstrecken (größeres Bauvolumen) verbessern, doch verursacht der erhöhte Druckverlust höhere Betriebskosten und das größere Bauvolumen höhere Investitionen.

Schließlich dürfen die Reaktoreinbauten nicht anfällig sein gegen Verschmutzungen durch Katalysator-Abrieb, Koks usw., da jede Betriebsunterbrechung zum Reinigen dieser - im allgemeinen sehr schlecht zugänglichen - Bauteile die Verfügbarkeit des Reaktors beträchtlich reduzieren und damit die Wirtschaftlichkeit beeinträchtigen würde.

Bekannt sind Vorschläge für Einbauten in Festbett-Reaktoren zum Vermischen und Wiederverteilen z. B. aus "Die katalytische Druckhydrierung von Kohlen, Teeren und Mineralölen", Springer-Verlag, Berlin/Göttingen/Heidelberg, 1950, S. 241, wonach das durch ein Steigrohr vom oberen Deckel eingeführte kalte Gas aus einem Ringraum an der Wandung zum heißen Gas zuströmt, sich mit diesem auf dem Weg zur Ofenmitte vermischt, um nach Umkehr beim Durchgang durch sogenannte Kaltgasblenden als gleichmäßig temperiertes Gemisch durch einen Siebboden in die nächste Kontaktschicht überzutreten.

In der DE-PS 19 65 435 ist eine Vorrichtung zum Mischen von zwei Strömen vor ihrem Eintritt in ein Feststoffbett beschrieben, bei der zwischen den einzelnen Kontaktschichten eine Mischkammer mit Strömungsleiteinrichtungen sowie weitere Verteilerböden vorgesehen sind. Quenchgas und Produktströme werden hierbei der sogenannten Quenchbox durch mindestens zwei Eintrittsöffnungen zugeführt und dort in vier parallele Teilströme aufgezweigt. Eine Feinmischung und ein Temperaturausgleich erfolgt in einer oder mehreren Verteileinrichtungen, z. B. einem Standard-Tüllenboden.

Diesen Vorschlägen haftet der schwerwiegende Mangel an, daß großräumige Ungleichmäßigkeiten im ankommenden, mit Quenchgas grob vorgemischten Produkt - sogenannte Strähnen, insbesondere infolge teilweise, einseitiger Entmischung von Gas, Dampf und Flüssigkeit im vorhergehenden Katalysatorbett - nicht ausgeglichen werden, auch nicht durch beliebig hohen Aufwand bei der Feinmischung der einzelnen Teilströme.

Ziel der Erfindung ist es, diesen Nachteil der bekannten Vorrichtung zu vermeiden und insbesondere bei gleichem Umsatz kleinere Katalysatorvolumina und geringere Quenchgasmengen zu ermöglichen.

Dieses Ziel wird erfindungsgemäß dadurch erreicht, daß bei der eingangs bezeichneten Vorrichtung die Merkmale des kennzeichnenden Teils von Patentanspruch 1 verwirklicht wird.

Gemäß der bevorzugten Ausgestaltung der Vorrichtung nach Patentanspruch 2 führt man das ankommende Gemisch und das erforderliche Quenchgas über das mit geeigneten Mischerelementen 4 eines statischen Mischers als Einbauelementen ausgerüstete Mischrohr 5. Hierdurch werden die zu mischenden Mengenströme vermittels des Sammelbodens 3 dem mit dem Gesamtstrom beaufschlagten statischen Mischer zugeleitet und das den Mischeraustritt verlassende Gemisch wird mit Hilfe der Verteileinrichtung 8 wieder auf den Reaktorquerschnitt verteilt und es erfolgt ein noch weitergehender Abbau vorhandener Temperaturgradienten.

Gemäß Patentanspruch 3 ist es bevorzugt, den Ablauf aus dem Sammelboden 3 und das anschließende Mischrohr 5 zentralsymmetrisch in bezug auf den Reaktorquerschnitt anzuordnen.

Die Ausführung gemäß Patentanspruch 4 sieht vor, daß an den Ausgang des Mischrohres 5 ein verlängerter einbautenloser Abschnitt anschließt. Hierdurch wird ein zusätzlicher Ausgleich von eventuell noch vorhandenen Temperaturgradienten in dem durchströmenden Gemisch bewirkt.

Die nach Anspruch 5 vorgesehene weitere Ausgestaltung der Vorrichtung sieht vor, daß Mischrohr mit dem umgebenen Mantelrohr 7 teilweise durch das der darüber liegenden Verteileinrichtung 8 zugeordnete Katalysatorbett 11 zu führen. Hieraus resultiert insbesondere eine platzsparende Bauweise aber auch ein besserer Temperaturausgleich durch den Wärmeaustausch zwischen dem im Mantelrohr 6 strömenden Gemisch und dem umgebenden Teil des Katalysatorbettes 11.

Anspruch 6 sieht in weiterer vorteilhafter Ausgestaltung der Vorrichtung vor, in dem von Mischrohr 5 und Mantelrohr 7 begrenzten Mantelraum 6 ebenfalls statische Mischerelemente 14 in ringraumartiger Anordnung einzubauen. Hierdurch wird ein Redispergieren eventuell abgeschiedener Flüssigkeit angestrebt.

Anspruch 7 gestaltet die Vorrichtung dadurch weiter aus, daß der Mantelraum am in Höhe oder oberhalb der Verteileinrichtung 8 gelegenen Austrittsende durch einen konischen Aufsatz 13 auf das Mantelrohr 7 als Diffusor 12 ausgebildet ist.

Anspruch 8 gestaltet die Vorrichtung dadurch weiter aus, daß die Verteileinrichtung 8 als konventioneller Siebboden mit Löchern für den Flüssigkeitsdurchtritt und Rohren 9 für den Gasdurchtritt ausgeführt ist.

Eine spezielle Ausgestaltung der Vorrichtung nach Anspruch 1 ist mit Anspruch 9 gegeben, wonach die Verteileinrichtung 8 zusätzlich als Leitkanalsystem ausgebildet ist, wobei der Reaktorquerschnitt durch lotrechte, radiale Bleche 16 in einzelne Sektoren aufgeteilt wird, in denen abwechselnd der innere bzw. der äußere Teil durch geneigte Bleche 17 abgedeckt wird, so daß nur der äußere bzw. der innere Bereich für die Gemischströmung frei bleibt.

Anspruch 10 betrifft eine weitere Ausgestaltung der Vorrichtung nach Anspruch 1 dadurch, daß die Verteileinrichtung 8 zum Wiederverteilen des Gemisches auf den Reaktorquerschnitt als Tüllenboden mit Ablaufrohren 10 für den Flüssigkeitsdurchtritt und Rohren 9 für den Gasdurchtritt ausgeführt ist.

Anspruch 11 gestaltet den Vorschlag nach Anspruch 10 dadurch weiter aus, daß die Ablaufrohre 10 für die Flüssigkeit in unterschiedlichen Höhen über dem Bodenblech der Verteileinrichtung 8 münden.

Anspruch 12 sieht als weitere Ausgestaltung der vorliegenden Vorrichtung vor, daß auf der Unterseite des Sammelbodens ein Blechring 15 oder dergleichen als Tropfkante angebracht ist.

Da in der vorliegenden Vorrichtung alle oberhalb eines Sammelbodens 3 ankommenden Gas- und/oder Dampfströme zu einem Gesamtstrom zusammengefaßt werden, der einen einzigen Mischer durchströmt, werden alle eventuell vorhandenen Gas-, Flüssigkeits-, Gemisch- oder Temperatursträhnen zuverlässig aufgelöst, und es werden somit nach Wiederverteilung für das nächste Katalysatorbett optimale Anfangsbedingungen geschaffen.

Durch Auswahl geeigneter Mischer mit geeigneten Mischelementen kann die erforderliche große Phasengrenzfläche zwischen Gas und Flüssigkeit bereitgestellt werden.

Die erfindungsgemäße Vorrichtung ist weiter ins einzelne gehend anhand der Bilder erläutert.

Bild 1a zeigt die Vorrichtung in einem Längsschnitt,

Bild 1b einen Querschnitt in Höhe eines zur Wiederverteilung des Gemisches dienenden Tüllenbodens,

Bild 2a und 2b zeigen ein Leitkanalsystem.

Das heiße Reaktionsgemisch, ein Zweiphasengemisch aus Gas und Dampf mit darin dispergierten Flüssigkeitstropfen, verläßt das Katalysatorbett 1 aus verschiedenen Gründen (u. a. wegen der Randgängigkeit aller Füllkörperschüttungen) ungleichmäßig verteilt. Zum Abkühlen wird durch die Rohrleitung 2 kaltes Kühlgas (Quenchgas) zugeführt. Ein konischer Sammelboden 3 leitet Reaktionsprodukt mit Flüssigkeits- und Gassträhnen sowie Quenchgas einem gemeinsamen, in dem gezeigten Beispiel zentrisch angeordneten, Mischrohr 5 zu. Die Mischerelemente 4 eines statischen Mischers sorgen für eine besonders innige Vermischung aller Teilströme und Strähnen sowie für eine Dispergierung des Flüssigkeitsanteils in feinen Tröpfchen. In dem anschließenden, einbautenlosen verlängerten Abschnitt von Mischrohr 5 erfolgt ein Temperaturausgleich zwischen dem Gas-/Dampf-Gemisch und den Flüssigkeitstropfen. Dieser Temperaturausgleich setzt sich in dem Mantelraum 6 zwischen dem Mischrohr 5 und dem dieses konzentrisch umgebenden Mantelrohr 7 fort, so daß das Gemisch der nachfolgenden Verteileinrichtung 8 mit überall gleicher Zusammensetzung und Temperatur zuströmt. Die in der Figur als Tüllenbogen ausgestaltete Verteileinrichtung 8 ist mit über den Reaktorquerschnitt gleichmäßig verteilten Rohren 9 relativ großen Durchmessers für den Durchtritt der Gas/Dampf-Phase mit darin dispergierten Feintropfen ausgestattet. Die beim Umlenken des Zweiphasen-Gemisches (nach dem Verlassen des Mantelraumes 6) ausfallenden groben Tropfen vereinigen sich am Tüllenboden zu einer zusammenhängenden flüssigen Phase. Diese flüssige Phase wird durch - ebenfalls gleichmäßig über den Reaktorquerschnitt verteilte - Ablaufrohre 10 ihrerseits gleichmäßig auf dem nächsten Katalysatorbett 11 verteilt. Die Zuläufe der einzelnen Ablaufrohre 10 befinden sich in unterschiedlichen Höhen über dem Bodenblech der Verteileinrichtung 8; dadurch wird erreicht, daß mit zunehmendem Flüssigkeitsstand auf dem Boden der Verteileinrichtung 8 immer mehr Ablaufrohre 10 mit Flüssigkeit beaufschlagt werden. Auf diese Weise kann ein solcher Boden ohne größere Änderungen des Flüssigkeitsstandes einerseits und ohne diese bei zu geringer Beaufschlagung auftretenden Störungen andererseits einen sehr weiten Durchsatzbereich bewältigen. Damit ist eine gleichmäßige Verteilung sowohl der Gas-Dampf-Phase (über die Rohre 9) als auch der zusammenhängenden Flüssigkeits-Phase (über die Ablaufrohre 10) auf das nachfolgende Katalysatorbett 11 weitgehend unabhängig vom Flüssigkeitsgehalt des Gemisches sichergestellt.

Um den Druckverlust des Einbaues zu reduzieren, kann man den letzten Teil des Mantelraums 6 als Diffusor 12 ausbilden durch Ansetzen eines konischen Aufsatzes 13 an das Mantelrohr 7. Damit läßt sich ein Teil der im Gemischstrom enthaltenen kinetischen Energie zum Druckrückgewinn nutzen.

Bei höchsten Ansprüchen an den Temperaturausgleich zwischen Gas/Dampf und Flüssigkeit kann man in den Mantelraum 6 weitere Mischerelemente 14 einbauen, welche für eine Redispergierung der in der Umlenkung abgeschiedenen Flüssigkeit sorgen. Bei geringeren Anforderungen sind allerdings diese zusätzlichen Mischerelemente 14 nicht erforderlich; in solchen Fällen kann man auch auf den einbautenlosen verlängerten Abschnitt von Mischrohr 5 verzichten, da bereits der ohne diesen Abschnitt noch verbleibende, kurze Ringkanal für einen ausreichenden Temperaturausgleich genügt.

In weiterer Ausgestaltung der Erfindung ist vorgesehen, an der Unterseite des Sammelbodens 3 einen Blechring 15 als Tropfkante anzubringen. Die Tropfkante verhindert, daß Flüssigkeitstropfen in stärkerem Maße an die Reaktorwand gelangen (dies kann je nach konstruktiver Ausführung der Abdichtung zwischen Verteileinrichtung und Reaktorwand erwünscht sein).

Anstelle des in Bild 1a wiedergegebenen Tüllenbodens mit Ablaufrohren 10 kann man zum Wiederverteilen des Zweiphasengemisches auch herkömmliche Tüllenböden mit einfachen Bohrungen im Bodenblech für den Ablauf der abgeschiedenen flüssigen Phase verwenden; man muß dann allerdings die bei dieser einfacheren Ausführung eventuell auftretenden Flüssigkeits-Verteilungsfehler in Kauf nehmen.

Eine weitere, strömungsgünstige und schmutzunempfindliche Möglichkeit zur Wiederverteilung des Zweiphasen-Gemisches nach einem zentrisch eingebauten statischen Mischer ist das in Bild 2a dargestellte Leitkanalsystem. Bei diesem Leitkanalsystem wird der gesamte Reaktorquerschnitt durch lotrechte, radiale Bleche 16 in einzelne Sektoren unterteilt. In den einzelnen Sektoren ist abwechselnd der innere bzw. der äußere Teil durch geneigte Bleche 17 abgedeckt, so daß das durch diesen Sektor strömende Gemisch nur den äußeren bzw. den inneren Teil des nachfolgenden Katalysatorbettes beaufschlagt. Bild 2b zeigt in einem Querschnitt eine Draufsicht auf das in Bild 2a dargestellte Leitkanalsystem.

Die vorgeschlagene Vorrichtung hat insbesondere den Vorteil, daß gegenüber den bekanntgewordenen Vorschlägen eine Reduzierung des wegen der Anforderungen an die Festigkeit der entsprechenden Reaktoren besonders genau zu bemessendem Hochdruckraumvolumens ermöglicht wird.

Claims

1. Vorrichtung zum Mischen von Gas- und/oder Dampf strömen mit darin enthaltenen dispergierten Flüssig keitsanteilen in einem kolonnenartigen, vertikal stehenden Festbettreaktor zur katalytischen Behand lung von kohlenwasserstoffhaltigen Produkten mit was serstoffhaltigen Gasen unter erhöhtem Druck und er höhter Temperatur, mit einem im Reaktor angeordneten Sammelboden, dem der Gas- und/oder Dampfstrom und die darin dispergierten Flüssigkeitsanteile von oben zu strömen, mit einem Ablauf an dem Sammelboden, mit einem sich an den Ablauf anschließenden Mischraum, mit einer Öffnungen aufweisenden Verteileinrichtung für Flüssigkeit im Anschluß an den Mischraum und mit einem Katalysatorbett im Bereich unterhalb der Ver teileinrichtung, dadurch gekennzeichnet, daß der im Reaktor angeordnete Sammelboden (3) sich konisch nach unten verjüngt, daß der Mischraum als Mischrohr (5) ausgebildet ist, das sich an den Ablauf des Sammel bodens (3) anschließt, daß das Mischrohr im Abstand von einem Mantelrohr (7) umgeben ist, dass im Abstand vom unteren Ende des Mantelrohres abgeschlossen ist, und daß die Verteileinrichtung (8) zwischen dem Mantelrohr und der Wand des Reaktors angeordnet ist.

2. Vorrichtung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das Mischrohr (5) geeignete Mischerelemente (4) eines statischen Mischers als Einbauelemente aufweist.

3. Vorrichtung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der Ablauf aus dem Sammelboden (3) und das anschließende Mischrohr (5) zentralsymmetrisch in bezug auf den Reaktorquerschnitt angeordnet sind.

4. Vorrichtung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß an den Ausgang des Mischrohres (5) ein verlängerter einbautenloser Abschnitt anschließt.

5. Vorrichtung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das Mischrohr (5) teilweise durch das der darüber liegenden Verteileinrichtung (8) zugeordnete Katalysatorbett (11) geführt ist.

6. Vorrichtung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß in dem von Mischrohr (5) und Mantelrohr (7) begrenzten Mantelraum (6) statische Mischerelemente (14) in ringraumartiger Anordnung eingebaut sind.

7. Vorrichtung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der Mantelraum (5) am in Höhe oder oberhalb der Verteileinrichtung (8) gelegenen Austrittsende durch einen konischen Aufsatz (13) auf das Mantelrohr (7) als Diffusor (12) ausgebildet ist.

8. Vorrichtung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Verteileinrichtung (8) als konventioneller Siebboden mit Löchern für den Flüssgkeitsdurchtritt und Rohren (9) für den Gasdurchtritt ausgeführt ist.

9. Vorrichtung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Verteileinrichtung (8) als Leitkanalsystem ausgebildet ist, wobei der Reaktorquerschnitt durch lotrechte, radiale Bleche (16) in einzelne Sektoren aufgeteilt wird, in denen abwechselnd der innere bzw. der äußere Teil durch geneigte Bleche (17) abgedeckt wird.

10. Vorrichtung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Verteileinrichtung (8) als Tüllenboden mit Ablaufrohren (10) für den Flüssigkeitsdurchtritt und Rohren (9) für den Gasdurchtritt ausgeführt ist.

11. Vorrichtung nach Anspruch 10, dadurch gekennzeichnet, daß die Ablaufrohre für die Flüssigkeit in unterschiedlichen Höhen über dem Bodenblech der Verteileinrichtung (8) münden.

12. Vorrichtung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß auf der Unterseite des Sammelbodens ein Blechring (15) als Tropfkante angebracht ist.