DE3118450A1 - Elektrode fuer eine elektrochemische zelle - Google Patents

Elektrode fuer eine elektrochemische zelle

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William Earl 60540 Naperville Ill. Miller
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Description

311845Q
R-4565
United States Department of Energy, Washington, D.C, V.St.A.
Elektrode füreine elektrochemische Zelle
Die Erfindung bezieht sich auf die Konstruktion von Elektroden bei elektrochemischen Sekundärzellen. Die Erfindung ist insbesondere anwendbar bei hohen Temperaturen zusammen mit einem geschmolzenen Salzelektrolyten, wo korrosionsbeständige, einer hohen Temperatur standhaltende Keramikmaterialien wie beispielsweise Bornitrid, Yttriumoxid, Siliciumnitrid, Aluminiumnitrid, Calciumzirkonat und Magnesiumoxid als ZeI-lentrennmaterialien verwendet werden. Diese Materialien, und zwar insbesondere Bornitrid, sind in Filz-, Schaum- oder kompaktierter Pulver-Förm recht zerbrechlich, so daß sie leicht zermahlen, zerbröckelt oder gelöchert werden können während des Betriebs der Zelle oder während des Zusammenbaus. Bei bekannten Zellkonstruktionen wurde dieses Material durch die Elektrodenstruktur getragen, die oftmals Schirme oder Tücher
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angeordnet an den Elektrodenoberflächen aufwies. Der Schirm oder das Tuch hat den zusätzlichen Zweck der Zurückhaltung von Teilchen aus elektrochemisch aktivem Material innerhalb der Elektroden. Um die Teilchenrückhaltung zu erreichen, wird ein feines Maschenmaterial verwendet, beispielsweise mit einer Maschengröße von 200 - 325 U.S. Standard-Maschennorm, wobei aber derartige Schirme (Siebe) oder Tücher aus feinen Strangmaterialien Brüchen ausgesetzt sind, die einen Zellenkurzschluß infolge der Überbrückung der Elektrodenmaterialien oder von Streu-Maschendrähten ausgesetzt sind.
Obwohl verschiedene elektrochemische Sekundärzellen in vorteilhafter Weise die Lehren dieser Erfindung verwenden können, so wird die erfindungsgemäße Lehre in erster Linie jedoch bei solidem, elektrochemisch aktivem Material angewandt, wie beispielsweise bei Legierungen der Alkalimetalle oder Erdalkalimetalle in den negativen Elektroden, und bei soliden (festen) übergangsmetallchalkogeniden, wie beispielsweise Eisensulfiden, Kobaltsulfiden, Nickelsulfiden, usw. in der positiven Elektrode. Zellen dieser Bauarten können geschmolzene SaIzelektrolyte aufweisen, wie beispielsweise Alkalimetallhalogenide, Erdalkalimetallhalogenide und Mischungen aus diesen Materialien. Derartige Zellenmaterialien sind wohlbekannt und in verschiedenen Patenten und anderen Veröffentlichungen bereits beschrieben. .Im folgen sei auf einige Patente hingewiesen. US-PS 4 110 517 beschreibt eine elektrochemische Zelle , die zerbrechliche Formen des Bornitrids und anderer keramischer Materialien als ein elektrisch isolierendes ZeIltrennmaterial verwendet. US-PS 4 029 860 beschreibt ein Abteil oder eine wabenartige Struktur als Stromsammler und zur Halterung des elektrochemisch aktiven Materials innerhalb der Elektrode einer elektrochemischen Zelle. US-PS 4 011 374 beschreibt die Verwendung eines unter Wärmeeinwirkung aushärtenden Harzes als ein formbares Material, in welches elektrochemisch aktives Material eingemischt ist, um Elektroden herzustellen. US-PS 4 087 905 und 4 086 396 beschreiben eine elektrochemische Zelle mit einer Lage aus gepulvertem, elektrisch isolierendem Material zwischen den Elektroden entgegengesetzter Polarität.
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Zusammenfassung der Erfindung. Im Hinblick auf die obigen Ausführungen besteht ein Ziel der Erfindung darin, eine verbesserte Elektrodenstruktur für elektrochemische Sekundärzellen vorzusehen, bei denen die Elektroden durch zerbrechliche, elektrisch isolierende Keramikmaterialien getrennt sind. Ein weiteres Ziel der Erfindung besteht darin, eine derartige Elektrodenstruktur vorzusehen, bei der die Funktionen der Stromsammlung, der Einschließung des aktiven Materials und der Zwischenelektroden-Trennvorrichtungshalterung in einem gemeinsamen Element vereinigt sind. Ein weiteres Ziel der Erfindung besteht darin, eine Elektrodenstruktur vorzusehen, die in der Lage ist, sich während des zyklischen Zellenbetriebs auszudehnen und zusammenzuziehen.Ein weiteres Ziel der Erfindung besteht in einer Elektrodenstruktur mit einem verbesserten elektrischen Kontakt zwischen dem elektrochemisch aktiven Material und den Stromsammlergliedern. Ein weiteres Ziel der Erfindung besteht darin, eine verbesserte Elektrode vorzusehen, die Stromsammelglieder derart positioniert aufweist, daß mindestens ein Teil des Widerstands herausgeschaltet wird, der durch das elektrochemisch aktive Material beigetragen wird, um dadurch den Zellenwiderstandswert gegenüber dem Lade- und Entlade-Strom zu vermindern. Ein weiteres Ziel der Erfindung besteht darin, ein Verfahren zur Herstellung einer Elektrode anzugeben, welches für den kontinuierlichen Betrieb bei einer unkomplizierten Verfahrensweise geeignet ist, und zwar beim Zusammenbau von formbarem elektrochemisch aktiven Material innerhalb einer starren externen Struktur. Ferner bezweckt die Erfindung, eine elektrochemische Zellenkonstruktion anzugeben, bei der zerbrechliche Zwischenelektroden-Trennvorrichtungen vorgesehen sind, die eine sichere Halterung durch die benachbarten Elektroden aufweisen.
Weitere Vorteile, Ziele und Einzelheiten sowie neue Merkmale der Erfindung ergeben sich aus der Beschreibung sowie der Zeichnung und auch aus den Ansprüchen.
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Gemäß der Erfindung weist eine Elektrodenstruktur für eine elektrochemische Sekundärzelle eine starre Umschließung aus elektrisch leitendem Metallblech auf, welches über seine Hauptoberflächen hinweg perforierte Löcher aufweist, und wobei dieses Metallblech ein Abteil definiert, welches das solide elektrochemisch aktive Material enthält.
Gemäß speziellerer Aspekte der Erfindung weist eine Elektrodenstruktur erste und zweite entgegengesetzt aufeinanderzuweisende Träger (Tabletts) auf, wobei jeder Träger ein starres flaches Flächenelement aus perforiertem, elektrisch leitendem Metall aufweist, und zwar entsprechend einer Hauptoberfläche der Elektrodenstruktur. Die Träger besitzen sich seitlich von den parametrischen Rändern aus erstreckende Flansche, um ein eine offene Seite aufweisendes Abteil zu bilden, wobei ein langgestreckter elektrischer Leiter mit der inneren Hauptoberfläche des Trägers verbunden (verklebt) ist. Die Träger (Tabletts) sind größenmäßig derart bemessen, daß ihre Flansche gleitend mit entsprechenden Flanschen des entgegengesetzt weisenden Trägers in Eingriff bringbar sind, um ein geschlossenes Abteil zwischen den Trägern zur Aufnahme des elektrochemisch aktiven Materials zu bilden.
Gemäß weiterer Aspekte der Erfindung sind nach innen ragende Vorsprünge aus elektrisch leitendem Material an der Innenoberfläche des perforierten Flächenelements vorgesehen, um das elektrochemisch aktive Material zu kontaktieren. Beispielsweise können langgestreckte Leiter oder Streifen aus elektrisch leitendem Material an der Innenoberfläche der starren perforierten Flächenelemente befestigt sein, um diese Vorsprünge zu bilden.
Die Erfindung sieht ferner ein Verfahren zur Herstellung einer Elektrode zur Verwendung in einer elektrochemischen Sekundärzelle vor, und zwar ist dabei vorgesehen, daß der erste Träger mit einem flachen perforierten Flächenelement aus elektrisch leitendem Material mit einen offenseitigen
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Träger bildenden parametrischen Flanschen auf einer Tragoberfläche angeordnet wird. Ein elektrochemisch aktives Material enthaltendes formbares Medium wird in das Trägerabteil gegeben. Ein zweiter ähnlicher Träger wird über dem ersten Träger und dem formbaren Medium in entgegengesetztweisender Ausrichtung derart angeordnet/ daß die Flansche der entsprechenden Träger gleitend in Eingriff kommen und ein geschlossenes, das formbare Medium enthaltendes Abteil bilden. Die Träger (Tabletts) werden gegeneinandergepreßt, um das Medium in die Form des geschlossenen Abteils zu verformen.
Weitere Vorteile, Ziele und Einzelheiten der Erfindung ergeben sich aus der Beschreibung von Ausführungsbeispielen anhand der Zeichnung; in der Zeichnung zeigt:
Fig. 1 eine perspektivische Ansicht einer elektrochemischen Zelle;
Fig. 2 eine Seitenansicht einer Elektrode;
Fig. 3 einen Querschnitt durch die Elektrode der Fig. 2;
Fig. 4 einen alternativen Querschnitt einer Elektrode;
Fig. 5 eine schematische Darstellung eines Verfahrens zur Herstellung der Elektroden;
Fig. 6 eine graphische Darstellung des Ladungszustands abhängig vom Zellenwiderstand für eine konventionelle Zelle unter Verwendung der erfindungsgemäßen Elektrode.
Im folgenden sei nunmehr das bevorzugte Ausführungsbeispiel der Erfindung beschrieben. Fig. 1 zeigt eine elektrochemische Sekundärzelle mit einer Vielzahl positiver - 11 - und negativer - 13 - Elektroden von plattenförmiger Gestalt, enthalten
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innerhalb eines prismatischen Gehäuses 15. Das Gehäuse ist mit rechteckiger prismatischer Form dargestellt, um die rechteckigen plattenartigen Elektroden zu enthalten, wobei jedoch darauf hingewiesen sei, daß auch verschiedene andere Formen, wie beispielsweise zylindrische oder prismatische Formen, benutzt werden können, und zwar entsprechend der Form der aufzunehmenden Elektroden.
Das Zellengehäuse 15 weist obere - 17 - und untere -19-Wände auf, wobei mindestens zwei Endwände 21 und mindestens zwei Seitenwände 23 ein interenes Zellenvolumen definieren, um die Vielzahl der positiven und negativen Elektroden zu enthalten .
Die Elektroden sind in einer abwechselnden Anordnung aus positiven - 11 - und negativen - 13 - Elektroden längs der Gesamtdicke ihrer Kantenoberfläche angeordnet, d.h. die kleinere Elektrodenoberflächen weisen auf die Endwände 21, die obere Wand 17 und die Bodenwand 19 des Zellengehäuses 15 hin. Die Elektroden entgegengesetzter Polarität sind elektrisch durch Lagen 29 aus zerbrechlichem, porösem, elektrisch isolierendem Material getrennt, welches auf die Hauptseitenoberflächen innerhalb der Anordnung hinweist.
Die Elektroden 11, 13 (Fig. 1 und 2) weisen eine äußere Umschließung 25 aus starrem, elektrisch leitendem Material auf. Die Außenwände der Umschließung 25 weisen mindestens an den Hauptseitenoberflächen 31 jeder Elektrode öffnungen 27 auf, aber mit hinreichend starrem Material, um eine feste Halterung für die Lagen aus zerbrechlichem, elektrisch isolierendem Material 29 vorzusehen, welches die Elektroden trennt.
Das elektrochemisch aktive Material 26 in der Umschließung der einzelnen Elektroden kann von irgendeiner geeigneten Art sein, um abwechselnd positive und negative Elektroden 11 bzw. 13 in der Elektrodenanordnung vorzusehen. Feste Legierungen aus Alkalimetallen oder Legierungen aus Erdalkalimetallen, die Legxerungsmaterialien aus Aluminium, Silicium, Magnesium
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oder Kombinationen daraus enthalten, werden für die negativen Elektroden ins Auge gefaßt. Die positiven Elektroden können Chalkogenide oder vorzugsweise solide Übergangsmetallchalkogenide als elektrochemisch aktives Material enthalten. Sowohl die positiven als auch die negativen Elektroden können einen Elektrolyt aufweisen, wie beispielsweise Mischungen aus Alkalimetallhalogeniden, Mischungen aus Erdalkalimetallhalogeniden oder kombinierte Mischungen dieser Halogenide. Zellen, welche aktive Materialien und Elektrolyte dieser Art enthalten, sind bekannt und in den oben genannten Patenten bereits beschrieben.
Das innerhalb der Elektrode enthaltene aktive Material 26 kann in verschiedenen Formen vorliegen. Es kann sich um eine Mischung oder Paste aus teilchenförmigen!, elektrochemisch aktivem Material handeln, es können elektrisch leitende Stromleiterteilchen sein, und es kann ein teilchenförmiger oder geschmolzener Elektrolyt abhängig von der Temperatur sein. Vorgepreßte solide oder feste Platten aus teilchenförmigem aktiven Material und Elektrolyt sind eine weitere geeignete Elektrodenform. Bei anderen Elektroden kann das aktive Material innerhalb der porösen Kohlenstoffmatrix aus unter Wärmeeinwirkung aushärtbarem Material gebunden sein, wie dies in US-PS 4 011 374 beschrieben ist.
Gemäß einer bevorzugten Ausbildung der elektrochemischen Zelle ist die abwechselnde Anordnung aus Elektroden getrennt und elektrisch isoliert gegenüber dem Zellengehäuse mindestens an den Gehäuseendwänden 21 und der Bodenwand 19 durch einen ü-förmigen kontinuierlichen oder segmentierten Bogen oder mehre Bogen aus elektrisch isolierendem Material. Zusätzliche Lagen aus Material 33 können zwischen den Seitenoberflächen 23 und den Endelektroden 35 angeordnet sein. Das elektrisch isolierende Material 33 kann das gleiche sein wie die Bogen 29, angeordnet zwischen den Elektroden entgegengesetzter Polarität, oder aber vorzugsweise aus einem zäheren, weniger porösen Material bestehen, um in stabiler Weise den Kontakt zwischen den Kantenoberflächen der
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Elektroden und dem Zellengehäuse zu verhindern.
Bei dem bevorzugten Ausführungsbeispiel gemäß Fig. 1 haben die Endelektroden 35 in der abwechselnden Anordnung aus Elektroden die gleiche Polarität. Diese Konfiguration minimiert die schädlichen Konsequenzen eines Isolationsausfalls zwischen den Endelektroden 35 und den Seitenwänden 23 des Gehäuses. Bei einigen Zellenanwendungsfällen kann das elektrisch isolierende Material 33 an den Seitenwänden 23 weggelassen werden,und das Zellengehäuse wird auf der Polarität der Endelektroden 35 gehalten.
In der dargestellten abwechselnden Anordnung der Elektroden besitzt die Mittelelektrode 37 die gleiche Polarität wie die der Endelektroden 35. Die Elektrode 37 besitzt eine größere Stärke als jede einzelne Endelektrode, um das aktive Material innerhalb der zwei Elektroden 11 von entgegengesetzter Polarität unterzubringen, die mit ihren beiden Hauptseitenoberflächen aufeinanderzuweisen. Bei der Elektrodenanordnung gemäß Fig. sind die drei negativen und die zwei positiven Elektroden derart dargestellt, daß die Mittel- und Endelektroden negative Polarität besitzen. Man erkennt, daß jede vernünftige ungerade Zahl an Elektroden vorgesehen sein kann. Auch kann die Polarität der Elektroden innerhalb einer Anordnung über die ganze Anordnung hinweg umgekehrt sein, vorausgesetzt daß die Endelektroden die gleiche Polarität besitzen und daß die mittig angeordneten Elektroden dieselbe Polarität wie die Endelektroden haben und eine erhöhte Dicke aufweisen, und zwar gegenüber einer einzelnen Endelektrode.
Endelektroden gleicher Polarität sind durch eine oder zwei Sammelschienen 39a und 39b elektrisch mit den Zellenklemmen 41a bzw. 41b entgegengesetzter Polarität gekuppelt. Die Klemmen 41a und 41b erstrecken sich durch die obere Wand 17 des Gehäuses 15 und sind elektrisch demgegenüber isoliert, und zwar durch elektrisch isolierende Durchführungen 43a und 43b. Die elektrischen Sammelstangen oder Sammelschienen
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39a und 39b sind in Längsrichtung mit Abstand voneinander im Zellengehäuse angeordnet, und jede Schiene ist mit den einzelnen Elektroden durch elektrische Leiter 45a und 45b verbunden. Die Leiter 45a verlaufen unter einem Winkel von den Elektroden einer Polarität weg, um die in Längsrichtung erfolgende Trennung der Samme!schienen zu gestatten.
Die Fig. 2 und 3 zeigen eine bevorzugte Elektrodenstruktur zur Verwendung bei der oben beschriebenen elektrochemischen Zelle. Die Struktur weist eine Außenumschließung 25 aus starren, elektrisch leitenden Trägern auf, die öffnungen 27 mindestens über den Hauptseitenoberflächen der Elektrode aufweisen. Die öffnungen 27 können vorgesehen sein durch Perforation, Ätzen, Expandierung oder andere geeignete Verfahren, angewandt bei den starren Trägern oder Tabletts.
Jede Elektrodenumschließung 25 ist vorzugsweise aus zwei entgegengesetztweisenden Trägern 47 und 49 aufgebaut, wobei jeder Träger ein flaches Flächenelement an seiner Hauptseitenoberfläche aufweist sowie seitlich erstreckende Flansche 51,53 an den umfangsmäßig verlaufenden Kantenoberflächen der Elektrode. Die beiden Träger sind mit ihren Flanschen in entgegengesetzt weisender Ausrichtung derart angeordnet, daß sie gleitend in Eingriff kommen können, um ein mittiges und expandierbares Elektrodenabteil 55 zum Enthalt des aktiven Elektrodenmaterials zu umschließen. Die entgegengesetzt weisenden Träger (Tabletts) der Elektrode können gleitend zusammenpassend ausgebildet sein dadurch, daß man den Träger 47 etwas kleiner macht als den Träger 48, so daß die Flansche 51 des kleineren Trägers gleitend in das offene Abteil des größeren Trägers passen. Die Träger sind aus einer elektrisch leitenden Metall-Legierung oder einem anderen mit der Zellenumgebung kompatiblen Material hergestellt. Beispielsweise können Stahllegierungen und Nickellegierungen für Metallchalkogenid-Schmelzsalz-Alkalimetallegierungs-Zellen verwendet werden. Die Träger haben ar
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ihren Hauptseitenoberflächen 31 eine hinreichende Dicke und Starrheit, um eine feste und sichere Halterung für die zerbrechlichen, porösen, elektrisch isolierenden Trennvorrichtungen 29 vorzusehen, die zwischen den Elektroden in der elektrochemischen Zelle angeordnet sind. Beispielsweise würde
ein 1008-Kohlenstoffstahlblech von ungefähr 150 cm Querschnittsfläche typischerweise eine Dicke von ungefähr 0,025 cm aufweisen. Flächenmaterialien mit unterschiedlichen Querschnittsflächen und unterschiedlicher Starrheit können eine größere oder kleinere Dicke besitzen.
Die Träger 47 und 49 weisen auch öffnungen 27 von einer hinreichend großen Fläche auf, um die Ionenwanderung und einen Elektrolytfluß vorzusehen. Es muß jedoch hinreichend viel Metall in den Hauptträgeroberflächen verbleiben, um eine elektrische Stromsammlung vorzusehen und um eine starre feste Halterung für die zerbrechlichen Zwischenelektroden-Trennvorrichtungen vorzusehen. Beispielsweise können Flächematerialien mit ungefähr 30 bis 5o % offener Fläche als für diesen Zweck geeignet ins Auge gefaßt werden.
Die Innenoberfläche jedes Trägers ist mit einem daran befestigten elektrischen Leiter 45 ausgestattet, der - wie gezeigt - von oben nach unten an den Elektroden verläuft. Der untere Teil des Leiters 45 ist mit Verzweigungen 45c und 45d dargestellt, die abgewinkelt von dem Leiterstrangteil aus verlaufen, um eine zusätzliche Starrheit für die Seitenoberflächen und Vorsprünge in Berührung mit dem elektrochemisch aktiven Material vorzusehen. Der obere Teil des elektrischen Leiters 45 kann die in den Figuren 45a und 45b für die Elektroden entgegengesetzter Polarität dargestellten abwechselnden Konfigurationen aufweisen. Der obere Teil bei 45a ist abgewinkelt, während der bei 45b dargestellte gerade verläuft, so daß die entsprechenden Leiter 45a oder 45b der abwechselnden Elektroden gleicher Polarität elektrisch mit einer gemeinsamen Sammelschiene,dargestellt be: 39a oder 39b in Fig. 1, gekoppelt sein können. Elektrische Leiter 45 können in laminierter Form als ein Bündel aus Streifen vorgesehen sein, und zwar insbesondere an den oberen Teilen 45a und
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45b, um eine flexible Verbindung zwischen dem Leiter und den Sammelschienen vorzusehen, um so kleine Verschiebungen beim Betrieb der Zelle aufzunehmen.
Zur Erhöhung dps elektrischen Kontakts zwischen den perforierten, elektrisch leitenden Trägern und dem elektrochemisch aktiven Material können nach innen sich erstreckende Vorsprünge vorgesehen sein, und zwar ausgehend von den Innenoberflächen der Träger. Der Sammel- und Zweig-Teile des Leiters 45, dargestellt in Fig. 2 , sind ein Beispiel derartiger Vorsprünge, die das elektrochemisch aktive Material kontaktieren und sich in dieses hinein erstrecken, um die Stirnflächenstarrheit und Leitfähigkeit innerhalb der Elektrode zu erhöhen. Verschiedene andere sich im ganzen senkrecht nach innen erstreckende Vorsprünge können ebenfalls durch Ausbildung oder aber durch innere Befestigung sich erstreckender Flansche, Platten, Streifen, Knöpfe oder anderer Vorsprünge an den Innenoberflächen der perforierten Träger vorgesehen sein.
Fig. 4 zeigt ein alternatives Ausführungsbeispiel einer Elektrode im Querschnitt, wobei ein Ring 59 aus gelochtem Metallblech in rechteckiger oder anderer Form das elektrochemisch aktive Material 61 umschließt, um als eine Elektrode innerhalb der Zelle zu dienen. Ein elektrischer Leiter 63 erstreckt sich - vgl. die Zeichnung - durch die Elektrodenmitte längs den Innenoberflächen des perforierten rechteckigen Rings. Diese alternative Elektrodenstruktur kann starrer sein, wobei sich aber ein gewisser Verlust an Ausdehnbarkeit gegenüber dem Ausführungsbeispiel gemäß Fig. 3 ergibt.
Die porösen, elektrisch leitenden Trennmaterialien sind vorzugsweise ein Filz oder Pulver aus keramischem Material. Bornitridfilz hergestellt aus ineinandergreifenden Fasern hat sich als besonders gut für Lithiumlegierungs-Übergangs metallchalkogenid-Zellen herausgestellt. Kompaktiertes Magnesiumoxidpulver wird ebenfalls als ein geeignetes Material
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für eine Zwischenelektroden-Trennvorrichtung ins Auge gefaßt. Andere Filze oder Pulver, die verwendet werden können, sind die folgenden: Yttriumoxid, Magnesiumoxid, Zirkoniumoxid, Aluminiumnitrid, Siliciumnitrid oder Kombinationen dieser Materialien. Die Erfinder haben erkannt, daß durch festes und starres Haltern der Filze oder Pulver dieser Art benachbart zu und zwischen starren perforierten Metallblechen die Perforationen in den Metallblechen größer gemacht werden können als die durchschnittlichen Teilchengrößen aus elektrochemisch aktivem Material innerhalb der einzelnen Elektroden. In einer derartigen Anordnung verschließt der keramische Filz oder das Pulver die Perforationen der Metallbleche in hinreichender Weise, um die Wanderung elektrochemisch aktiver Teilchen zu blockieren, ohne daß der Fluß an geschmolzenem oder flüssigem Elektrolyt während des Zyklusbetriebs der Elektrode verhindert wird. Eine andere Lösungsmöglichkeit besteht darin, daß man eine dünne Maschenanordnung für die Teilchenzurückhaltung auf den inneren Trägeroberflächen vorsieht.
Die verschiedenen Elektroden und Zellen wurden mit im ganzen rechteckigen Formen dargestellt. Die vorliegende Erfindung faßt jedoch die Verwendung verschiedener anderer Formen und Querschnitte für die einzelnen Elektroden und die zusammengebaute Zelle ins Auge. Beispielsweise kann eine zentrale zylindrische Elektrode innerhalb einer rohrförmigen ümschliessung aus perforiertem Metallblech angeordnet sein, und zwar umgeben von einer Vielzahl ringförmiger Elektroden, die eine abwechselnde konzentrische "Anordnung aus positiven und negativen Elektroden bilden. Jede Elektrode besitzt konzentrische Rohre aus perforiertem Metall als Außenwände. Wie bei der in Fig. 1 gezeigten rechteckigen prismatischen Zelle ist jede der Elektroden von den Elektroden entgegengesetzter Polarität durch poröse ringförmige, elektrisch isolierende Glieder getrennt. Bei dieser zylindrischen Zelle sind diese Glieder rohrförmige Lagen aus zerbrechlichem keramischen Filz oder Pulver, wie dies oben beschrieben wurde. Infolge der strukturellen Festigkeit dieser konzentrischen rohrförmigen Elektroden zur Halterung des zerbrechlichen isolierenden
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Materials kann eine zusätzliche Stabilität den zerbrechlichen Zwischenelektroden-Trennvorrichtungen erteilt werden.
Bei einer Art und Weise des Zusammenbaus der elektrochemischen Zelle der Fig. 1 wird eine abwechselnde Anordnung aus positiven - 11 - und negativen - 13 - Elektroden mit Zwischenelektroden-Trennvorrichtungen 29 innerhalb eines U-förmigen Flächenelements aus elektrisch isolierendem Material ausserhalb des Zellengehäuses 15 angeordnet. Eine Aussen-Zwischenmetallage (nicht gezeigt) kann an der Außenseite des isolierenden Materials vorgesehen sein, um eine Stützung zu bewirken. Zusätzliche Flächenelemente aus Material 33 können an den Außenoberflächen 31 der Endelektroden 35 vorgesehen sein. Die Gesamtanordnung kann sodann durch die obere öffnung des Zellengehäuses bei entfernter oberer Wand 17 eingeführt werden. Sodann kann die obere Wand 17 in geeigneter Weise als Deckel am Zellengehäuse abdichtend oder in anderer Weise befestigt werden. Hinreichend Elektrolyt kann in der Anordnung vor dem Zusammenbau eingebracht sein, um während des Zellenbetriebs verfügbar zu sein. Beispielsweise kann jede Elektrode Teilchen aus schmelzbarem elektrolytischem Salz enthalten,und die Zwischenelektroden-Trennvorrichtungen können zuvor mit Elektrolyt durchtränkt sein. Ein ins einzelne gehendes Verfahren zur Herstellung der Zellenanordnung ist in der am gleichen Tage wie die vor-, liegende Anmeldung eingereichten deutschen Patentanmeldung
P beschrieben;
Titel: Elektrochemische Zelle, US Serial No. 148,325 vom 9. Mai 1980
Anwaltsaktenzeichen 81-R-4566
Ein bevorzugtes Verfahren zur Herstellung der Elektroden der Erfindung ist in Fig. 5 gezeigt, wo drei Elektroden in unterschiedlichen Herstellungsstufen dargestellt sind. Ein erster Träger 47 ist mit seinen Flanschte!len 51 nach oben erstreckend angeordnet, um ein offenseitiges Abteil auf einer flachen Tragoberfläche 65 zu bilden. Wie in den erwähnten Zeichnungen
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dargestellt, erstrecken sich die Flansche vom vollständigen Umfang des Elektrodenträgers 47 aus. Elektrochemisch aktives Material in einer formbaren Form 67 wird in einer abgemessenen Menge in dem offenseitigen Trägerabteil angeordnet. Ein zweiter Träger 49 einschließlich sich nach außen erstreckender Flansche 53, die einen etwas größeren Umfang als die Flansche 51 definieren, wird über dem Träger 47 positioniert, und zwar entgegengesetztweisend für einen gleitenden Eingriff. Sodann wird der Träger 49 nach unten gegen den Träger 47 solange gepreßt, bis die Flansche 53 im wesentlichen die Flansche 51 überlappen und das Elektrodenmaterial verformt wird, um das Innenabteil der Elektrode im wesentlichen anzufüllen. Dieser Preßvorgang wird durch Walzen, Flachpressen in Stufen oder kontinuierlichen Schritten oder durch andere dem Fachmann bekannte Verfahren erreicht.
Das für dieses Verfahren verwendete Elektrodenmaterial kann irgendein geeignetes Material sein, wie dies oben diskutiert wurde, wobei es geeignete elektrochemisch aktive Komponenten für die positiven oder negativen Elektroden enthält. Ein verformbares Material kann dadurch hergestellt werden, daß man eine Paste bildet, wie beispielsweise Alkalimetallhalogenide als Elektrolyt mit einem elektrochemisch aktiven Material, wie beispielsweise einem übergangsmetallchalkogenid. Ein besonders geeignetes formbares Medium ist ein unter Wärmeeinwirkung aushärtendes Harz und ein festes (solides) flüchtes Mittel in Mischung mit dem elektrochemisch aktiven Material. Nachdem die entgegengesetztweisenden Träger miteinander verpreßt sind, um das Elektrodenmaterial in die Form des Abteils zu verformen, kann die Elektrode erhitzt werden, um den soliden oder festen flüchtigen Stoff zu verdampfen und das unter Wärmeeinwirkung aushärtende Harz auszuhärten, um so eine poröse Matrix zu bilden, welche das aktive Material enthält.
Beispiele formbaren Materials für ein unter Wärmeeinwirkung aushärtendes Harz in Mischung mit festen flüchtigen Stoffen sind in US-PS 4 011 374 angegeben. Diese Materialien können auch hier verwendet werden. Verschiedene unter Wärmeeinwirkung aushärtende Materialien, wie beispielsweise Phenol-
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Epoxy- oder Furfuryl-Harze in der Form von Monomeren, teilweise polymerisierten Flüssigkeiten oder Pasten, können in eine Mischung mit den festen flüchtigen Stoffen vermischt werden. Flüchtige Stoffe wie beispielsweise Carbonate, Bicarbonate und andere organische Verbindungen, wie beispielsweise Alkalimetallamide und Hexochloräthan, können verwendet werden. Bei der darauffolgenden Erhitzung solcher Mischungen innerhalb des umschlossenen Zellenabteils verwandeln sich die flüchtigen Stoffe in Gase und die unter Wärmeeinwirkung aushärtenden Materialien polymerisieren oder carbonisieren sogar zur Bildung einer starren porösen Matrix, die das elektrochemisch aktive Material enthält.
Fig. 6 zeigt die Reduktion des Zellenwiderstandes, erhältlich bei Verwendung einer perforierten Stahlumschließung als Elektrodenstromsammler. Die Darstellung gemäß dieser Figur vergleicht den Zellenwiderstand bei unterschiedlichen Ladungszuständen für zwei Zellen von ungefähr der gleichen Größe und Kapazität. Jede Zelle wies zwei negative Elektroden auf, die eine Lithiumaluminium-Legierung enthielten, eine mittige positive Elektrode, die FeS enthielt, und einen Elektrolyt aus LiCl und KCl-Mischungen. Die Bornitridfilzlagen wurden zwischen den Elektroden der entgegengesetzten Polarität angeordnet. In der Standardzelle diente ein mittiges Stahlblech als Stromsammler in der positven Elektrode, wie dies beispielsweise in US-PS 4 110 517 beschrieben ist. Bei der anderen die Erfindung verwendenden Zelle wies die positive Elektrode einen Stirnflächenstromsammler aus externen perforierten Flächenelementen auf mit ungefähr 35% offener Fläche und ungefähr dem gleichen Gewicht wie das des Stromsammlers in der positiven Elektrode der Standardzelle. Aus Fig. 6 ist klar, daß sich eine wesentliche Verminderung des Zellenwiderstands bei voller Ladung bis ungefähr 50% Ladung ergibt bei der Verwendung der Stirnflachenflächenelemente aus perforiertem Metall als Stromsammler. Diese Widerstandsreduktion gibt der Zelle eine erhöhte spezifische Leistung.
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Die Erfindung sieht eine verbesserte Elektrodenstruktur vor# welche die Funktion der Stromsammlung, der aktiven Materialumschließung und der Zwischenelektroden-Trennvorrichtungshalterung in einer einzigen Struktur für die Elektrodenumschließung vereinigt. Die Positionierung des elektrisch leitenden Stromsammlers an der Außenseite der Elektrode überbrückt den Zwischenelektrodenstrom um das aktive Material herum im Gegensatz zu bekannten Elektroden mit mittig angeordneten Stromsammlern. Die starren Stirnflächen-Flächenelemente liefern auch eine feste Halterung für die zerbrechlichen Zwischenelektroden-Trennvorrichtungen, die andernfalls während des Zusammenbaus oder des Betriebs der Zellen zerbröseln könnten« Durch Verwendung von zwei entgegengesetztweisenden Trägern aus starrem, perforiertem Flächenmaterial in Gleiteingriff zur Bildung eines inneren Elektrodenabteils wird eine expandierbare Elektrodenstruktur gebildet, um die Ausdehnung und Wanderung des Elektrodenmaterials während des zyklischen Zellenbetriebs aufzunehmen. Obwohl die Elektroden das elektrochemische Zellenabteilgehäuse anfüllen oder nahezu anfüllen, erkennt man, daß die Expansion der Zellen einer Polarität mindestens teilweise durch das Zusammenziehen der Zellen der anderen Polarität ausgeglichen wird. Auch kann das Kompaktmachen und Expandieren der porösen Keramikmaterialien, verwendet als Zwischenelektroden-Trennvorrichtungen, einen Teil der Elektrodenyplumenänderungen aufnehmen.
Die Erfindung sieht auch ein Verfahren vor, um eine Elektrode zur Verwendung in einer elektrochemischen Sekundärzelle in der Weise herzustellen, daß sie leicht am Fließband oder durch Massenhersteilverfahren erzeugt werden kann. Ein kontinuierlicher Betrieb eines unkomplizierten Verfahrens kann zu diesem Zweck verwendet werden. Das erfindungsgemäße Verfahren ermöglicht auch das Einschließen des elektrochemisch aktiven Materials in einer ausgehärteten aber porösen Matrix in der fertigen Elektrode. Das erfindungsgemäße Verfahren umfaßt die zuvor gesonderten Elektrodenformschritte mit denen des Zusammenbaus der Stromkollektoren und der Umschließungs-
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glieder, um so die Elektroden-und Zellenanordnung zu vereinfachen .
Obwohl hier bestimmte Ausführungsbeispiele und Verfahren beschrieben wurden, so ist doch die Erfindung ganz allgemein zu verstehen.
Die Erfindung sieht eine Elektrodenstruktur vor für eine elektrochemische Sekundärzelle mit einer äußeren ein Abteil definierenden Umschließung, die das elektrochemisch aktive Material enthält. Die Umschließung weist ein starres, elektrisch leitendes Metallflächenelement auf, welches über seine Hauptseitenoberflächen hinweg mit öffnungen perforiert ist. Die Umschließung kann in der Form erster und zweiter Träger zusammengebaut sein, wobei jeder Träger mit einem starren Flächenelement aus perforiertem, elektrisch leitendem Metall an den Hauptoberflächen ausgestattet ist, während senkrecht sich erstreckende Flansche an den Umfangsrändern vorgesehen sind. Die Träger können mit verformbarem aktiven Material dazwischen zusammengepreßt werden, um eine expandierbare Elektrode zu bilden. Eine Vielzahl positiver und negativer Elektroden wird auf diese Weise ausgebildet und in einer abwechselnden Anordnung mit den porösen zerbrechlichen Zwischenelektroden-Trennvorrichtungen innerhalb des Gehäuses der elektrochemischen Sekundärzelle angeordnet.
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Claims (21)

Patentansprüche
1. Elektrodenstruktur für eine elektrochemische Sekundärzelle,
ge kennzeichnet durch
eine ein Abteil für das elektrochemisch aktive Material bildende Umschließung, die aus starren, elektrisch leitenden Flächenelementen besteht, wobei die Flächenelemente über die Hauptoberflächen der Umschließung hinweg perforierte öffnungen aufweisen, und wobei ferner das elektrochemisch aktive Material innerhalb der Umschließung angeordnet ist.
2. Elektrodenstruktur nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Umschließung perforierte öffnungen besitzt, die 30 bis 50% der Fläche der Hauptoberfläche bedecken.
3. Struktur nach Anspruch 1 und/oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß die perforierten,elektrisch leitenden Flächenelemente elektrische Vorsprünge an einer Innenoberfläche davon aufweisen, um das solide elektrochemisch aktive Material zu kontaktieren.
4. Struktur nach einem oder mehreren der vorhergehenden Ansprüche, insbesondere Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß die elektrisch leitenden Vorsprünge einen langgestreckten elektrischen Leiter aufweisen, verbunden mit mindestens einer inneren Hauptoberfläche der Flächenelemente und sich nach aussen erstreckend von einer Kante der Umschließung, um als eine elektrische Elektrodenklemme zu dienen.
5. Struktur nach einem oder mehreren der vorhergehenden Ansprüche, insbesondere nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß die elektrisch leitenden Vorsprünge Metallstreifen befestigt an der Innenoberfläche des Flächenelemente aufweisen, und wobei die Streifen Zweigteile umfassen sowie einen Strangteil verbunden mit den Zweigen und sich nach außen von einer Kante der Elektrodenstruktur erstreckend.
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6. Struktur nach einem oder mehreren der vorhergehenden Ansprüche, insbesondere nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Umschließung eine rechteckige prismatische Form besitzt.
7. Struktur nach einem oder mehreren der vorhergehenden Ansprüche, insbesondere nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Umschließung erste und zweite entgegengesetzt weisende Träger (47, 49) aufweist, wobei jeder Träger ein flaches Flächenelement entsprechend einer Hauptseitenoberfläche aufweist sowie sich im ganzen senkrecht erstreckende Flansche entsprechend Nebenoberflächen an Ümfangskantenteilen des Flächenelements, und wobei ferner die Flansche jedes Trägers gleitend mit entsprechenden Flanschen des entgegengesetztweisenden Trägers in Eingriff kommen, um ein expandierbares Abteil zu bilden, welches das elektrochemisch aktive Material enthält.
8. Elektrodenstruktur zur Verwendung in einer elektrochemischen Sekundärzelle, enthaltend ein festes elektrochemisch aktives Material, gekennzeichnet durch:
einen ersten Träger einschließlich eines starren Flächenelements aus perforiertem, elektrisch leitendem Metall entsprechend einer Hauptoberfläche der Elektrodenstruktur, wobei das Flächenelement Flansche aufweist, die sich im ganzen senkrecht von deren parametrischen Rändern aus erstrecken, um ein offenseitiges Abteil zu definieren, und mit einem langgestreckten elektrischen Leiter verbunden mit der Innenoberfläche des Flächenelements innerhalb des Abteils, wobei sich der Leiter nach außen von dem Abteil erstreckt, um als eine Elektrodenklemme zu dienen,
ein zweiter Träger mit einem starren Flächenelement aus perforiertem, elektrisch leitendem Metall entsprechend einer Hauptoberfläche der Elektrodenstruktur mit Flanschen, die sich im ganzen senkrecht von den parametrischen Rändern aus erstrecken und ein offenseitiges Abteil definieren, welches derart bemessen ist, daß es gleitend von den Flanschen des
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ersten Trägers bei entgegengesetztweisender Ausrichtung aufgenommen wird, um ein geschlossenes Abteil zwischen den Trägern zum Enthalt des elektrochemisch aktiven Materials zu bilden.
9. Struktur nach einem oder mehreren der vorhergehenden Ansprüche, insbesondere Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet, daß der zweite Träger einen langgestreckten elektrischen Leiter aufweist, der mit der Innenoberfläche desselben verbunden ist und derart positioniert ist, daß er mit dem langgestreckten Leiter des ersten Trägers dann ausgerichtet ist, wenn der erste Träger innerhalb des zweiten Trägers aufgenommen ist, und wobei das ausgerichtete Paar von Leitern sich nach außen aus dem Abteil heraus erstreckt, um als eine Elektrodenklemme zu dienen.
10. Struktur nach Anspruch 8 oder 9, dadurch gekennzeichnet, daß sich der langgestreckte elektrische Leiter im wesentlichen über die Hauptoberfläche und in Verbindungseingriff mit dieser erstreckt, wobei der elektrische Leiter einen Strangteil sowie sich von diesem aus erstreckende Zweigteile umfaßt.
11. Struktur nach Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet, daß die starren Flächenelemente, insbesondere Bleche, Perforationen von ungefähr 150 - 1200 Mikrometer enthalten, und zwar gleichmäßig mit Abstand über im wesentlichen die gesamten Hauptoberflächen angeordnet, um eine offene Fläche von ungefähr 30 - 50% vorzusehen.
12. Sekundäre elektrochemische Zelle mit festem,elektrochemisch aktivem Material in einer Vielzahl aus positiven und negativen Elektroden, gekennzeichnet durch ein Zellengehäuse aus elektrisch leitendem Material mit oberen und unteren Wänden, wobei mindestens zwei Endwände und mindestens zwei Seitenwände ein inneres Zellenvolumen definieren, und wobei die Elektroden in einer Parallelanordnung ausgerichtet sind, wobei die Hauptseitenoberflächen parallel zu den Seiten-
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wänden des Gehäuses verlaufen, und wobei ferner die Elektroden eine plattenförmige Gestalt besitzen, wobei die Hauptseitenoberflächen und die Nebenkantenoberflächen entsprechend der Elektrodendicke mit einer abwechselnden Anordnung positiver und negativer Elektroden längs deren Dicke angeordnet sind, und wobei ferner Lagen aus zerbrechlichem porösen elektrischen Isoliermaterial zwischen benachbarten Seitenoberflächen der positiven und negativen Elektroden in der Anordnung angeordnet sind, und wobei schließlich die Elektroden äußere Wände an ihren Oberflächen der starren perforierten Flächenelemente aus elektrisch leitendem Material besitzen, und zwar in angrenzendem Tragkontakt mit den Lagen aus zerbrechlichem porösen,elektrisch isolierendem Material.
13. Elektrochemische Zelle nach Anspruch 12, dadurch gekennzeichnet, daß jede der Elektroden zwei entgegengesetztweisende Träger aufweist, mit starren perforierten Hauptseitenoberflächen und im ganzen senkrecht sich erstreckenden Flanschen für seitenweisen gegenseitigen Eingriff zur Bildung einer expandierbaren/zusammenziehbaren-Elektrodenumschließung.
14. Zelle nach Anspruch 12, dadurch gekennzeichnet, daß die Elektroden an entgegengesetzten Enden der Anordnung die gleiche Polarität besitzen.
15. Zelle nach Anspruch 12, dadurch gekennzeichnet, daß die Elektroden an den Enden der Anordnung gleiche Polarität besitzen und daß andere Elektroden gleicher Polarität innerhalb der Anordnung eine größere Dicke als die Endelektroden aufweisen.
16. Zelle nach Anspruch 12, dadurch gekennzeichnet, daß die Endelektroden in der Anordnung jeweils elektrochemisch aktives Material enthalten, und zwar ausgewählt aus der folgenden Gruppe: eine feste Legierung, die Alkalimetall enthält, und eine feste Legierung, die Erdalkalimetall enthält, und wobei ferner die Elektroden entgegengesetzter
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Polarität gegenüber den Endelektroden ein Ubergangsmetallchalkogenid enthaltendes elektrochemisch aktives Material aufweisen.
17. Elektrochemische Zelle nach Anspruch 12, dadurch gekennzeichnet, daß die Lagen aus zerbrechlichem/ porösem, elektrisch isoliertem Material ausgewählt sind aus der folgenden Gruppe: Bornitrid, Filz, Yttriumfilz, gepulvertes Magenesiumoxid, Yttriumoxid und gepulvertes Bornitrid.
18. Verfahren zur Herstellung einer Elektrode zur Verwendung in einer elektrochemischen Sekundärzelle unter Verwendung eines elektrochemisch aktiven Materials enthalten in einem formbaren Medium:
Positionierung eines ersten Trägers mit einem starren perforierten Flächenelement mit den Umfangsflanschen ein offenseitiges Trägerabteil auf einer Tragoberfläche bildend, Hinzufügung des erwähnten schmelzbaren Mediums auf den Träger innerhalb dessen Abteil,
Zusammenbau eines zweiten Trägers mit einem perforierten starren Flächenelement und mit umfangsmäßigen Flanschen in entgegengesetztweisender Ausrichtung über den ersten Träger, und mit formbarem Medium derart angeordnet, daß die Flansche des entsprechenden Trägers gleitend in Eingriff kommen, um ein geschlossenes Abteil zu bilden, welches das formbare Medium mit elektrochemisch aktivem Material enthält,
Zusammenpressen der Träger, um das Medium in die Form des geschlossenen Abteils zu verformen.
19. Verfahren nach Anspruch 18, dadurch gekennzeichnet, daß die Träger dadurch zusammengepreßt werden, daß man die zusammengebauten Träger durch eine Reihe von Walzen bewegt, die mit sich erhöhenden Abständen von der Tragoberfläche aus angeordnet sind.
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20. Verfahren nach Anspruch 18, dadurch gekennzeichnet, daß das formbare Medium elektrochemisch aktives Material enthält, wobei das elektrochemisch aktive Material aus der folgenden Gruppe ausgewählt ist: übergangsmetallchalkogenide, feste Legierungen eines Alkalimetalls und feste Legierungen eines Erdalkalimetalls, gemischt mit einem elektrolytischen Salz, ausgewählt aus der folgenden Gruppe: Alkalimetallhalogenide, Erdalkalimetallhalogenide und Mischungen davon.
21. Verfahren nach Anspruch 18, dadurch gekennzeichnet, daß das verformbare Medium ein unter Wärmeeinwirkung härtendes Harz aufweist und einen festen flüchtigen Stoff in Mischung mit dem elektrochemisch aktiven Material, und wobei die geformte Elektrode auf eine Temperatur erhitzt ist, bei der der feste flüchtige Stoff sich in Dampf umwandelt, um dem Harz bei dessen Aushärtung zu einer starren soliden Struktur Porosität zu erteilen.
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