DE2937828A1 - Verfahren zur gleichzeitigen gewinnung von duesenkraftstoff und dieselkraftstoff - Google Patents
Verfahren zur gleichzeitigen gewinnung von duesenkraftstoff und dieselkraftstoffInfo
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Description
Verfahren zur gleichzeitigen Gewinnung von Düsenkraftstoff und Dieselkraftstoff
Die Erfindung betrifft ein einstufiges Hydrokrackverfahren für die gleichzeitige Gewinnung von Düsenkraftstoff und
Dieselkraftstoff. Geeignete Beschickungsmaterialien sind
beispielsweise Vakuumgasöle, atmosphärisches Gasöl bzw.
Gasöl, das durch Destillation bei Atmosphärendruck erhalten wurde, und irgendwelche anderen Kohlenwasserstoffbeschickung^,
die bei einer Temperatur höher als 26O°C sieden. Hydrokracken, das allgemein auch als "zersetzende Hydrierung" bezeichnet
wird, ist verschieden von der einfachen Addition von Wasserstoff an ungesättigte Bindungen zwischen Kohlenstoffatomen,
da es deutliche Veränderungen in der Molekülstruktur der zu verarbeitenden Kohlenwasserstoffe bewirkt.
Hydrokracken kann daher als Kracken unter Hydrierbedingungen bezeichnet werden, so daß die niedriger siedenden Produkte
der Krackreaktionen wesentlich mehr gesättigt werden, als wenn Wasserstoff oder Wasserstoff lieferndes Material nicht
vorhanden wäre. Obwohl einige Hydrokrackverfahren thermisch durchgeführt werden, schließt die bevorzugte Verfahrensweise
doch die Benutzung eines Katalysators ein, welcher einen hohen Grad an Hydrokrackaktivität besitzt. In praktisch
allen Hydrokrackverfahren, ob thermischen oder katalytischen, ist ein gesteuertes oder selektives Kracken vom Standpunkt
der Gewinnung einer gesteigerten Ausbeute an flüssigem Produkt mit verbesserten vorteilhaften physikalischen und/oder
chemischen Eigenschaften erwünscht.
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Selektives Hydrokracken ist besonders wichtig, wenn Kohlenwasserstoffe
und Kohlenwasserstoffgemische verarbeitet werden, die bei Temperaturen oberhalb des Benzin- und/oder
des Mitteldestillatsiedebereiches sieden, d.h. wenn Kohlenwasserstoffe oder Kohlenwasserstoffgemische sowie die verschiedenen
Kohlenwasserstoff-Fraktionen und Destillate derselben mit einem Siedebereich verarbeitet werden, der einen
AnfangsSiedepunkt von etwa 316 bis 371 C und einen Endsiedepunkt
so hoch wie 538 C oder mehr hat. Selektives Hydrokracken solcher Kohlenwasserstoff-Fraktionen führt zu einer
größeren Ausbeute an Kohlenwasserstoffen, die in dem Mitteldestillatsiedebereich
oder unterhalb desselben sieden. Selektives Hydrokracken schließt das Aufspalten eines höher
siedenden Kohlenwasserstoffmoleküls in zwei Moleküle ein, von denen beide normalerweise flüssige Kohlenwasserstoffe
sind.
Ein größerer Nachteil von nichtselektivem oder ungesteuertem Hydrokracken ist die schnellere Bildung erhöhter Mengen an
Koks und von anderem schwerem kohlenstoffhaltigen Material, das sich auf dem Katalysator ablagert und dessen Aktivität,
die erwünschten Reaktionen zu katalysieren, vermindert oder zerstört. Eine solche Deaktivierung führt zu einem kürzeren
annehmbaren Verarbeitungszyklus bzw. einer kürzeren Verarbeitungsperiode, was seinerseits eine häufigere Regenerierung
des Katalysators oder einen häufigeren vollständigen Austausch desselben durch frischen Katalysator erfordert.
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Die Anwendung des Verfahrens nach der Erfindung gestattet es, mildere Reaktionsbedingungen in der katalytischen Reaktionszone
zu verwenden, was die Selektivitätsmaximierung während des Hydrokrackens und eine Minimierung der Koksbildung
auf dem Katalysator erleichtert.
Das Hauptziel der Erfindung besteht darin, ein Verfahren zur gleichzeitigen Erzeugung von Düsenkraftstoff und Dieselkraftstoff
aus einem Kohlenwasserstoffbeschickungsmaterial zu bekommen, welches einen Anfangssiedepunkt höher als 260 C
hat und einen wesentlichen Anteil an zyklischen Kohlenwasserstoffen enthält, und dieses Verfahren besteht in einer Stufenfolge,
bei der man
(a) des Beschickungsmaterial mit Wasserstoff in einer katalytischen
Reaktionszone bei einer maximalen Katalysatorbetttemperatur unterhalt 482 C und einem Druck größer als
69 atm umsetzt,
(b) den Reaktionszonenproduktauslauf in einen im Düsenkraftstoffsiedebereich
siedenden Strom und einen im Dieselkraftstoffbereich
siedenden Strom trennt und
(c) wenigstens einen Teil des im Düsenkraftstoffbereich
siedenden Stromes zu der katalytischen Reaktonszone zurückführt.
Ein anderes Ziel der Erfindung besteht darin, ein Verfahren zur Umwandlung von schwerem Kohlenwasserstoffmaterial in
Düsenkraftstoffkerosinfraktionen, verbunden mit einer maximalen
Dieselkraftstoffproduktion zu bekommen.
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Ein anderes Ziel ist es, Düsenkraftstoffkerosinfraktionen
zu gewinnen, die den Erfordernissen bezüglich des Rußpunktes, der Aromatenkonzentration und des Schwefelgehaltes genügen.
Wie oben beschrieben wurde, besteht der Hauptzweck der Erfindung darin, ein Verfahren zu bekommen, welches die gleichzeitige
Gewinnung von Düsenkraftstoff und Dieselkraftstoff erbringt.
Detallierte Anforderungen an verschiedene Düsenkraftstoffe
finden sich in den ASTM Specifications for Aviation Turbine Fuels. Von diesen Anforderungen werden der Rußpunkt (Rußzahl)
allgemein nicht weniger als 25 mm, die Konzentration an aromatischen Kohlenwasserstoffen allgemein weniger als etwa
20 Volumen-% und die Schwefelkonzentration als die drei
kritischsten Erfordernisse angesehen. Im Falle, daß ein Beschickungsmaterial unter milderen Betriebsbedingungen verarbeitet
wird, um das erwünschte Produktgemisch zu ergeben, kann der Rußpunkt des Kerosins oder Düsenkraftstoffproduktes
3 bis 5 mm unter dem maximalen Rußpunkt liegen, so daß man ein außerhalb der Spezifikation liegendes Düsenkraftstoffprodukt
bekommt. Während der gleichzeitigen Produktion von Dieselkraftstoff und Düsenkraftstoff scheint es so zu sein,
daß die aromatischen Kohlenwasserstoffe in dem höher siedenden Produkt (in diesem Fall Dieselkraftstoff) bevorzugt
hydriert werden. Dies führt zu einer Steigerung des Gehaltes an aromatischen Kohlenwasserstoffen in dem Kerosin mit einer
entsprechenden Abnahme seines Rußpunktes.
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Obwohl weder die genaue Zusammensetzung noch die Methode zur Herstellung der verschiedenen Katalysatoren als wesentlich
für die vorliegende Erfindung angesehen wird, ist doch ein Katalysator bevorzugt, der in der Lage ist, schweres
Kohlenwasserstofföl wirksam zu hydrokracken. Geeignete Katalysatoren
umfassen Metallkomponenten, die aus den Metallen der Gruppen VI-B und VIII des Periodensystems der Elemente
ausgewählt sind, sowie Verbindungen derselben. Somit sind gemäß dem Periodensystem der Elemente nach E.H.Sargent & Co.,
1964, geeignete Metallkomponenten Chrom, Molybdän, Wolfram, Eisen, Ruthenium, Osmium, Kobalt, Rhodium, Iridium, Nickel,
Palladium und Platin. Es ist weiter bevorzugt, daß die Komponenten des Katalysators die Neigung haben, ein Hydrokracken
zu bewirken, während sie gleichzeitig ein im wesentlichen schwefelfreies normalerweise flüssiges Kohlenwasserstoffprodukt
mit Selektivität für eine Kombination von Düsenkraftstoff und Dieselkraftstoff erzeugen.
Geeignete Katalysatoren umfassen allgemein 1 bis 40 Gew.-% einer Metallkomponente der Gruppe VI-B und 0,1 bis 10 Gew.-%
einer Metallkomponente der Gruppe VIII. Es ist verständlich, daß diese Konzentrationen sowie jene, die nachfolgend angegeben
sind, auf der Grundlage der elementaren Metalle errechnet sind, und zwar ungeachtet des genauen Zustandes, in welchem
sie in dem Katalysator vorliegen. Diese katalytisch aktiven Metallkomponenten sind allgemein mit einem geeigneten kieselsäurehaltigen
hitzebeständigen anorganischen Oxidträgermaterial kombiniert, wobei die Kieselsäuremenge den Grad der Hydro-
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krackaktivität bestimmt. Geeignete hitzebeständige anorganische
Oxide sind beispielsweise Zeolithe, Kieselsäure, Tonerde, Zirkonoxid, Magnesia, Titanoxid, Thoriumoxid, Boroxid,
Hafniumoxid und Gemische derselben.
Bei der Durchführung der I.rfindung wird Wasserstoff mit der
Beschickung in einer Menge von 178 bis 3555 Standard-m Wasserstoff je Kubikmeter Beschickung (Stunde χ m /m )
vermischt. Das Gemisch von Kohlenwasserstoff und Wasserstoff
wird auf eine solche Temperatur erhitzt, daß die Katalysatorbett-Temperatur in dem Bereich von 316 C bis maximal
482°C gesteuert wird. Die Katalysatorbett-Finlaßtemperatur wird so gesteuert, daß die Auslaßtemperatur unterhalb des
Maximalwertes von 4 82°C eingesteuert wird. Da die Hauptreaktionen exothermer Natur sind, wird ein Temperaturanstieg
festgestellt, wenn das Beschickungsmaterial durch das Katalysatorbett geht. Die Reaktionszone wird unter einem Druck von
69 bis 273 atm gehalten, und die stündliche Flüssigkeitsraumgeschwindigkeit (definiert als Volumenteile flüssiger
Kohlenwasserstoffbeschickung je Stunde je Volumenteil Katalysator)
liegt im Bereich von 0,1 bis 10.
Der Produktauslauf aus der Reaktionszone wird in eine Düsenkraftstoff-Fraktion,
eine Dieselkraftstoff-Fraktion und eine schwere Rückführfraktion, die oberhalb des Dieselkraftstoffsiedebereiches
siedet, aufgetrennt. Die schwere Rückführfraktion wird zusammen mit wenigstens einem Teil der Düsenkraftstoff-Fraktion
zu der katalytischen Reaktion zurückgeführt. Die resultierende Dieselkraftstoff-Fraktion und Düsenkraftstoff-Fraktion
werden als Fertigprodukte gewonnen.
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Die Trennung des Auslaufstromes der Reaktionszone kann in einfacher Weise erfolgen, die eine Fraktionierung einschliessen
kann.
Das Verfahren nach der Erfindung ist klarer verständlich bei Bezugnahme auf die beiliegende Zeichnung, die eine Ausführungsform
der Erfindung erläutert. In der Zeichnung sind nur jene Behälter und Verfahrensleitungen gezeigt, die für
ein Verständnis der Ausführungsformen erforderlich sind.
Verschiedene Zubehörteile, wie Ventile, Steuereinrichtungen, Instrumente, Pumpen, Kompressoren, Wärmeaustauscher, Anlaßleitungen,
Zusatztrennbehälter und Wärmerückgewinnungskreisläufe wurden entweder in ihrer Zahl vermindert oder vollständig
weggelassen. Die Verwendung in dieser herkömmlichen Hardware liegt für den Fachmann auf dem Gebiet der Erdölraffiniertechniken
auf der Hand. Es ist weiterhin verständlich, daß die Zeichnung nur zum Zwecke der Erläuterung
dient und nicht auf ein bestimmtes Beschickungsmaterial, bestimmte Mengen, Geschwindigkeiten, Betriebsbedingungen,
Produktausbeuten und/oder Produktverteilungen, die zur Erläuterung herangezogen werden, bschränken soll. In der Zeichnung
wird das Beschickungsmaterial, wie beispielsweise ein schweres Vakuumgasöl, in das Verfahren über Leitung 1 eingeführt.
Das Beschickungsmaterial geht weiter durch Leitung 1, wird mit einem Kohlenwasserstoffrückführstrom, der nachfolgend
beschrieben wird, vermischt und über Leitung 7 geführt. Das Kohlenwasserstoffgemisch wird mit einem Katalysator in
der Reaktionszone 2 bei Bedingungen behandelt, die eine Einlaßtemperatur von etwa 39 3°C, eine stündliche Flüssigkeits-
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- Io -
raumgeschwindigkeit von 0,6 und eine WasserstoffZirkulationsgeschwindigkeit
von 2133 Std m /m einschließen. Der Reaktionszonenauslauf wird über Leitung 3 in die Fraktioniereinrichtung
4 transportiert. Die Fraktioniereinrichtung 4 arbeitet bei Bedingungen der Temperatur und des
Druckes, die die Gewinnung eines Naphthastromes über die Leitung 5, einer Düsenkraftstoff-Fraktion über die Leitung
6, eines Dieselkraftstoffstromes über die Leitung 8 und einer schweren Rückführfraktion, die oberhalb des
Dieselkraftstoffsiedebereiches siedet, über die Leitung gestattet. Ein Teil der Düsenkraftstoff-Fraktion, die aus
der Fraktioniereinrichtung'4 über die Leitung 6 entfernt
wurde, wird über die Leitung 7 und die Leitung 1 zu der katalytischen Reaktionszone als ein Teil des oben erwähnten
Kohlenwasserstoffrückführstromes zurückgeführt. Die
schwere Rückführfraktion wird über die Leitung 9 aus der Fraktioniereinrichtung 4 entfernt und über die Leitung 7
und die Leitung 1 zu der katalytischen Reaktionszone als Teil des oben erwähnten Kohlenwasserstoffrückführstromes
zurückgeführt.
Das folgende Beispiel dient der weiteren Erläuterung der Erfindung und der Darstellung der Vorteile, die man bei
deren Anwendung bekommt.
Dieses Beispiel erläutert die Ergebnisse, die man nach bekannten Verfahren ohne Kerosinrückführung erhält. Die
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Beschickung ist ein Gasöl, und die hier wichtigen Eigenschaften
des Beschickungsmaterials sind in der Tabelle nachfolgend zusammengestellt:
Schwere, °API 22,5
ASTM-Destillation, °C
Anfangssiedepunkt 332
10 388
30 424
50 449
70 477
90 516
Endsiedepunkt 577
Schwefel, Gew.% 2,50
Stickstoff, ppm 940
Es ist beabsichtigt, daß diese Gasölbeschickung derart umgewandelt wird, daß man etwa 50 bis 55 Volumen-% Düsenkraftstoff
und 40 bis 45 Volumen-% Dieselkraftstoff bekommt. Der Betrieb erfolgt in einem Reaktionszonensystem
eines Typs, wie er oben bezüglich der in der Zeichnung erläuterten Ausführungsform beschrieben wurde, ohne Kerosinrückführung.
Die katalytische Zone wird auf einem Druck von etwa 178 atm und einer Katalysatorbetteinlaßtemperatur
von 393°C gehalten. Die stündliche Flüssigkeitsraumgeschwindigkeit liegt bei 0,6, und die Wasserstoffzirkulations-
3 3
geschwindigkeit bei 2133 Std. m /m . Der in der Reaktionszone angeordnete Katalysator ist eine Zusammensetzung mit
030013/091«
2 Gew.-% Ni und 14 Gew.-% Mo, berechnet als die elementaren
Metalle, vereinigt mit einem Trägermaterial aus Tonerde und Kieselsäure.
Bei den oben beschriebenen Betriebsbedingungen wird das Gasöl in 52,7 Volumen-% Düsenkraftstoffkerosin mit einem
Rußpunkt von 24 mm und 41,5 Volumen-% Dieselkraftstoff umgewandelt. Das Düsenkraftstoffprodukt entspricht nicht
der Rußpunkt-Mindestvorschrift für den handelsüblichen Verbrauch.
Wenn jedoch 50 Volumen-% des im Düsenkraftstoffbereich
siedenden Kohlenwasserstoffes bei diesen Bedingungen zu der katalytischen Reaktionszone zurückgeführt werden,
steigt der Rußpunkt des fertigen im Düsenkraftstoffbereich siedenden Produktes auf 27 mm, so daß dieses
Produkt handeisfähig ist.
030013/0919
Claims (3)
- Dr. Hans-Heinrich WillrathDr. Dieter Weber Dipl.-Phys. Klaus SeifTertPATENTANWÄLTED - 6200 WIESBADEN 1 Postfach 614517.9.1979 W/epGustiT-Freytag Straße 25 & (0 61 21) 37 27 20 Telegrammadrejse: WILLPATENT Telex: 4-186 247Case 1856UOP Inc.Ten UOP Plaza-Algonquin & Mt.Prospect Roads Des Piaines, Illinois 60016/USAVerfahren zur gleichzeitigen Gewinnung von Düsenkraftstoff und DieselkraftstoffPriorität; v. 21.September 1978 in USA Serial No.: 944 503Pa tentansprüche1/ Verfahren zur gleichzeitigen Gewinnung von Düsenkraftstoff und Dieselkraftstoff aus einer Kohlenwasserstoffbeschickung, die einen Anfangssiedepunkt höher als 260 C hat und einen wesentlichen Anteil zyklischer Kohlenwasserstoffe enthält, dadurch gekennzeichnet, daß mana) die Beschickung mit Wasserstoff in einer katalytischen Reaktionszone bei einer maximalen Katalysatorbetttemperatur unterhalb 482°C und einem Druck größer als 69 atm umsetzt,f)300i3/09idORIGINAL INSPECTEDb) den Produktauslauf der Reaktionszone in einen Düsenkraftstoff-Siedebereichstrom und einen Dieselkraftstoff-Siedebereichstrom trennt undc) wenigstens einen Teil dieses Düsenkraftstoff-Siedebereichstromes zu der katalytischen Reaktionszone zurückführt.
- 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man in der Reaktionszone einen Katalysator verwendet, der wenigstens eine Metallkomponente aus der Gruppe VI-B und VIII des Periodensystems der Elemente umfaßt.
- 3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß man in der katalytischen Reaktionszone einen Katalysator verwendet, der einen Zeolith, Tonerde, Kieselsäure oder Kiselsäure und Tonerde umfaßt.3 0 Π 1 3/0919
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