DE2212574A1 - Verfahren zur Konditionierung radioaktiver Abfaelle - Google Patents
Verfahren zur Konditionierung radioaktiver AbfaelleInfo
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Description
D 8 MÜNCHEN 2, OTTOSTRASSE 1 a TELEGRAMME: MÄYPATENT MÜNCHEN
TELEFON C0811} S9 36 82 -
CP 416/1050
München,15.Märζ 1972
Dr.M./rt
Commissariat ä 1*Energie Atomique in Paris, Frankreich
Verfahren zur Konditionierung radioaktiver Abfälle.
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Konditionierung (Aufbereitung)
radioaktiver Abfälle, die in verschiedenen Formen vorliegen, wie Konzentrate flüssiger Ablaugen, pulverförmige Produkte,
bei der Verbrennung verbrennbarer Abfälle anfallende Aschen, usw. In der folgenden Beschreibung wird zur Vereinfachung der Darlegung
besonders die Konditionierung von Konzentraten flüssiger Ablaugen behandelt, die im übrigen eine große praktische Bedeutung besitzt,
jedoch ist das erfindungsgemäße Verfahren ebenso für andere Arten von radioaktiven Abfällen, wie oben erwähnt, anwendbar.
Es ist bekannt, die flüssigen Ablaugen einer Vorbehandlung zu
unterwerfen, um sie durch Abtrennen der Hauptmenge des Wassers zu
konzentrieren, und anschließend die Konzentrate in ein festes blockfömiges
Produkt umzuwandeln und die gebildeten Blöcke ggf. in Behälter einzuschließen. Ein gegenwärtig angewandtes Verfahren besteht
darin, die Konzentrate durch ein Gemisch von Zement-Vermiculit in
vorfabrizierten Betonblöcken zu verfestigen.
Die Erfindung bezweckt ein Verfahren, wodurch im Vergleich mit
diesem bekannten Verfahren das Volumen und Gewicht des konditionierten
Endprodukts sowie die Verfahrenskosten erheblich verringert werden
können, jedoch die Radioaktivität in de.n erhaltenen Blöcken über lange Zeit sicher zurückgehalten wird.
Das erfindungsgemäße Verfahren ist dadurch gekennzeichnet, daß
die radioaktiven Abfälle zunächst in die Form eines trockenen Pulvers gebracht und dieses in ein bei Saumtemperatur polymerisierbares
Harz eingearbeitet und anschließend dieses Harz mit einem Hönomeren copolymerisiert wird* um einen festen Block zu erhalten.
Die Erfindung wird erläutert durch die folgende Beschreibung einer nur als Beispiel angegebenen Ausführungsform des Verfahrens.
209839/0908
Im gewählten Beispiel wird ein ungesättigtes Polyesterharz benutzt,
z.B. ein Harz auf der Grundlage von Propylenglycolmaleophthalat
Dieses Harz (4) wird durch Kondensation der Anhydride der beiden Dicarbonsäuren, des Maleinanhydrids (1) und des Phthaianhydrids
(2) mit dem Propylenglycol (3) nach dem Reaktionsschema (1} erhalt
ten.
0 0
Il Il
C , ^. C . CH3
HC 0 + Γ I 0 !" CH 0H
. ""^--C "0 CH OH
ti Ii 2
0 O
O) 12} (3) (J)
-0- CH-CH0-O-C-CHs=CH-C-O-CH--CHO—O-C7 C— + 2 H0O
I ^ ί Il i ^ il Ii ^
CH3 0 0 CH3 0 0
Dieses thermoplastische Harz (4), das in Form einer langen zweidimensionalen
Kette vorliegt, wird mit.einem Monomer (5),z.B.Styrolf
mit der Formel
C6H5 - CH = CH2 (5)
umgesetzt«
Das Hars (4) und das Styrol (5) reagieren miteinander unter Copolymerisation,
wobei das Styrol Brücken zwischen den ungesättigten Einheiten des Harzes (4) bildet, sodaß man ein gehärtetes, dreidimensionales
und wärmehärtbares Harz (6) erhält. Dieses kann schematisch wie folgt wiedergegeben werden:
I | - G- P | - G | J | -G— | P | - G | I |
- M | -M | - M | |||||
I | I | I | |||||
X | X | X | |||||
I | -G-P | - G | I | -G - | P | - G | I |
- M | -M | - M | |||||
I | I | I | |||||
X | X | X | |||||
I | - G | I | -G - | P | - G | I | |
~" M | -M | - M | |||||
(6)
209839/0908
- 3.- 221 257Λ
Worin M den Maleinsäurerest, P den Phthoisäurerest, G den Glycolrest
und X den Styrolrest bezeichnen.
Der Vorteil dieser Copolymerisationsreaktion liegt darin, daß sie in der Kälte abläuft. Man braucht nur die Vernetzung durch
einen über freie Radikale verlaufenden Mechanismus zu aktivieren, der die Öffnung der Doppelbindungen bewirkt. Dazu wird ein "Starker",
wie Methyläthylketonperoxid, verwendet;, dessen Dissoziation durch
eine Verbindung wie ScB. KobaLtnaphtheriai bewirkt wird.
Die radioaktiven Abfälle in Formeeines trockenen Pulvers mit
einem Wassergehalt unter 1 % werden in das Harz (4) in seinem zweidimensionalen
Zustand eingearbeitet, sodaß sie von diesem umhüllt sind, bevor das Harz (4) mit dem Styrol copolymerisiert wird, um
das Harz (6) in Form eines festen Blocks zu erhalten. Im Endzustand verhindert die vernetzte Struktur des Harzes (6) in vorteilhafter
Weise das Eindringen von Molekülen von Lösungsmitteln, wie Wasser.
Im betrachteten Beispiel wurden Konzentrate flüssiger Ablaugen
mittlere"Aktivität behandelt, deren Zusammensetzung und Radioaktivität
in den beiden folgenden Tabellen angegeben sind.
Tabelle I
Chemische Analyse der Konzentrate
Chemische Analyse der Konzentrate
: P2°£T | g/i : | 4,35 |
5 Cl"' | g/i ; | 74,5 |
: SO4- | g/i : | 6,5 |
: NO3- | g/i | 55 r 8 |
; Na+ | g/i ! | 61 |
': K+ | g/i ■ ■ : | 1,6 |
;ca++ | g/i | : 0,5 |
; ü!kL_ | g/i | : 0,65 |
• U | g/i | : 2,6 |
209839/0908
: Element | Halbwert zeit |
: 90 : Sr |
28 Jahre |
: 137 : Cs |
30 Jahre |
: 60 : Co • : 144 : Ce |
5,24 Jahre 285 Tage |
i 54 : Hn ■ ! I Il ■ I Il ■ |
280 Tage |
: 65 : Zn : |
245 Tage |
: 95 95 J : Zr + Nb ! |
65 Tage |
: U ! | |
5 Art der radioakti- ; : ven Strahlung |
|
: ß | |
* A/· < • T • |
|
: T ' * III' i -f i |
|
γ- · | |
• CC |
|
Radioaktiv!- : ; tat in μ Ci/ml |
|
3.10~2 : | |
6,1,10~2 : | |
1.4.10""2 : • 2.1 θ""2 : * |
|
2,8.10~3 : | |
1,1.10~2 ί | |
7.10""4 : | |
siehe chemische : Analyse |
Diese Konzentrate wurden in einem Dünnschichtverdampfer zur Trockne
eingedampft, und anschließend wurden 50 Teile des erhaltenen trocknen Pulvers mit einem Wassergehalt von 0,3 % mit 50 Teilen eines
Gemisches des Harzes (4) mit Styrol, Λ Teil Katalysator (Methyläthylketonperoxid)
und o,1 Teil Beschleuniger (Kobaltnapnthenat) gemischt. Die nach der Polymerisation erhaltenen Blöcke wurden verschiedenen Prüfungen unterworfen.
Es wurde gefunden, daß die Druckfestigkeit größer als die durch Umhüllen mit Zement erhaltene ist. Außerdem zeigt die mechanische
Festigkeit keine Veränderung nach Bestrahlung mit 300 000 Rads.
209839/0908
Die Wirksamkeit der Zurückhaltung der Radioaktivität wurde durch Auslaugungsprüfungen bewiesen..Die Blöcke wurden in durch Ionenaustauscher
entsalztes Wasser getaucht, und es wurde periodisch der in das Wasser übergegangene Anteil der Radioaktivität bestimmt. Es
wurde gefunden, daß das Harz das 90 Sr und 13? Cs wesentlich besser
zurückhält als die gegenwärtig benutzte Mischung Zement-Vermiculit.
Im übrigen können diese Ergebnisse noch verbessert werden, indem
man in an sich bekannter Weise die in den konzentrierten Ablaugen
vorhandene^ radioaktiven Elemente zuvor unlöslich macht. Das geschieht entweder durch Behandlung der Lösung mit einem vorgebildeten
Niederschlag von Fe (CN)6CoK2, der durch Mischen von Kaliumferrocyanid
mit Kohaltnitrat erhalten wurde, oder durch Zugabe einer Mischung von Kaliumferrocyanid und Nickelsulfat zur Lösung.
Durch diese Behandlung erhält man eine viel geringere Auslaugung
der radioaktiven Elemente, wenn die nach dem erfindungsgemäßen Verfahren erhaltenen Blöcke in das entsalzte Wasser eingetaucht werden,
insbesondere hinsichtlich des in Form von Fe (CN)-CoCs unlös-
6 lieh gemachten Cäsiums.
Eine Vergleichsuntersuchung, bei der die oben angegebenen Abiaugenkonzentrate einerseits nach dem erfindungsgemäßen Verfahren
(als Verfahren I bezeichnet) und nach dem oben erwähnten Verfahren der Konditionierung mit einem Gemisch von Zement-Vermiculit ( als
Verfahren II bezeichnet) behandelt wurden, lieferte die folgenden Ergebnisse:
Verhältnis der Volumina: Verfahren II = 12,8
Verfahren I
Verhältnis der Gewichte: Verfahren II β
To,7
Verfahren I
Die Kosten des Verfahrens I betragen 37,5 % der Kosten des bekannten
Verfahrens II.
Es zeigt sich, daß bei erheblich geringeren Kosten mit dem erfindungsgemäßen Verfahren eine erhebliche Verringerung von Volumen
und Gewicht der nach dem Konditionieren erhaltenen Blöcke erreicht wird.
Die Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens erfolgt
zweckmäßigerweise mit der in der beigefügten Figur schematisch ge-
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zeigten Vorrichtung.
Die Abiaugenlösung, die ggf. zuvor einer Behandlung zur Unlöslichmachung
unterworfen wtirde, wird mittels einer Pumpe 2 in die zylindrische Trownel 1 eines Dünnschichtverdampfers, beispielsweise
einer unter der Bezeichnung "Rototherm" im Handel befindlichen
Apparatur,eingeleitet. Die Trommel 1 enthält einen Rotor, der aus einer in der Figur nicht gezeigten waagerechter.. Keilförmigen Welle
mit Längsschaufeln besteht. Die Trommel 1 wird durch Sattdampf mit einem Druck von 3 bis 10 Bar erhitzt. Der Rotor der Trommel 1 wird
mittels eines Motors 3 angetrieben, sodaß er das zu behandelnde Produkt gegen die innenwand der Trommel 1 drückt. Die Schaufeln
des Rotors, deren Enden einen Abstand von etwa 1 mm von der Trommel
I haben, dienen als Abstreifer.
Das Trocknen wird unter Vakuum, beispielsweise etwa 50 Millibar, durchgeführt, um jede äußere Kontaminierung zu vermeiden.
Das in Form eines Pulvers erhaltene trockene Konzentrat tritt aus der !Trommel 1 durch die Leitung 4 aus und wird im Behälter 5 aufgefangen,
wo es mittels eines Rührers 6 mit dem durch die Leitung
II sugeführten Harz gemischt wird.
Das aus der Trommel 1 durch die Leitung 7 entweichende verdampfte Wasser wird in einer kleinen Bödenkolonne 8 kondensiert, die
durch Kühlwasser 9 gekühlt wird. Das kondensierte Wasser wird durch die Leitung 10 abgezogen und kann nach Oberprüfung verworfen werden.
Das Vakuum in der Bödenkolonne 8 wird durch eine Leitung 12 aufrechterhalten.
Das erfindungsgemäße Verfahren ermöglicht eine erhebliche Verringerung von Volumen und Gewicht der fertig konditionieren Konzentrate,
wobei eine gute Zurückhaltung der Radioaktivität gewährleistet bleibt.
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Claims (5)
- Patentansprücheπ) Verfahren zum Konditionieren radioaktiver Abfälle» dadurch gekennzeichnet, daß die radioaktiven Abfälle zunächst in die Form eines trockenen Pulvers gebracht und als solches in ein bei Raumtemperatur polymerisierbares Harz eingemischt werden und anschließend dieses Harz mit einem Monomeren au einem festen Block polymcrf-s r er i" wird.
- 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet? daß das Harz ein ungesättigtes Polyesterharz ist.
- 3. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß das Harz ein Glykolmaleophthaltttharz ist.
- 4. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß das Monomer Styrol ist.
- 5. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß 50 Gewichtsteile des trockenen Konzentrats mit 50 Gewichtsteilen Harz gemischt werden.209839/0908Leerseite
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Legal Events
Date | Code | Title | Description |
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OI | Miscellaneous see part 1 | ||
OHW | Rejection |