DE19840513A1 - Verfahren zur Behandlung der übelriechenden Gase aus einer Zellstoffabrik - Google Patents
Verfahren zur Behandlung der übelriechenden Gase aus einer ZellstoffabrikInfo
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Description
Die vorliegende Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zur Behandlung von
übelriechenden Gasen aus einer Zellstoffabrik auf solche Weise, daß die Emissionen
der Zellstoffabrik an nachteiligen Stickstoffverbindungen, wie Stickstoffmonoxid und
Stickstoffdioxid herabgesetzt werden können.
Beim Sulfatverfahren wird Holz in einer Natriumhydroxid und Natriumsulfid
enthaltenden Weißlauge aufbereitet, wobei das Lignin hydrolysiert wird. Dabei bilden
sich mehrere organische Schwefelverbindungen, wie Methylmerkaptan, Dimethylsulfid
und Dimethyldisulfid. Gerade diese Verbindungen, nebst Schwefelwasserstoff,
verursachen den unangenehmen Geruch der Abgase aus Zellstoffabriken. Diese
Schwefelverbindungen enthaltende Gase entstehen in mehreren Stufen des
Zellstoffprozesses, wie in der Kocherei und bei Verdunstung von Ablauge. Die
übelriechenden Schwefelverbindungen werden am häufigsten entsorgt, indem die
übelriechenden Gase aus den verschiedenen Quellen eingesammelt und entweder im
Kalkrückbrennofen, Sodakessel oder einer getrennten Verbrennungsvorrichtung
verbrannt werden. Bei der Verbrennung oxidieren sämtliche schwefelhaltigen
Bestandteile zu Schwefeldioxid, Schwefeltrioxid und in der Gegenwart von Alkali auch
zu Natriumsulfat und gelangen in die Rauchgase. Schwefeldioxid entsteht auch an
anderen Stellen der Zellstoffherstellung, wie etwa bei der Verbrennung von
Schwarzlauge. An die Schwefeldioxidemissionen von Zellstoffabriken werden immer
strengere Auflagen gestellt, deren Einhaltung kontinuierliche Prozeß- und
Anlagenentwicklung vorausgesetzt hat.
Die Stickstoffoxide sind eine zweite Gruppe von Verbindungen, auf deren
Entsorgung man immer mehr Aufmerksamkeit geschenkt hat. Dabei waren die
emissionsreduzierenden Maßnahmen in erster Linie auf die Verbrennung von
Schwarzlauge, den Kalkrückbrennofen sowie den Energieerzeugungskessel
konzentriert. Die Stickstoffverbindungen stammen entweder aus der thermischen
Oxidation des Stickstoffs der Verbrennungsluft oder aus der Reduktion des im
Brennstoff, wie etwa Schwarzlauge, gebundenen Stickstoffs und aus anschließender
Oxidation. In den im Feuerraum des Verbrennungskessels für Schwarzlauge
herrschenden reduzierenden Verhältnissen wird der in der Aufgabelauge in den
Feuerraum eingegebene Sauerstoff bei Verbrennungsprozessen zunächst zu
Ammoniak und Stickstoffverbindungen umgesetzt, die eine Chemikalienschmelze
eingehen. Dieses Ammoniak bildet bei konventioneller Verbrennung oder
Verbrennung mit abgestufter Oxidation (der sogenannten Low-NOx-Verbrennung; Luft
wird auf mehreren verschiedenen Ebenen eingegeben, wie etwa Primär-, Sekundär-,
Tertiär- und Quartärluft) molekularen Stickstoff und umweltschädliche
Stickstoffoxide. Typisch wird die Hälfte des obengenannten Ammoniaks zu
Stickstoffoxiden und die Hälfte zu Stickstoffgas umgesetzt. Bei der sogenannten Low-
NOx-Verbrennung (abgestufte Luftzufuhr beim Übergang von unterstöchiometrischen
Verhältnissen auf überstöchiometrische Verhältnisse beim Ausbrennen) kann die
obengenannte Konversion des Ammoniaks zu Stickstoffoxiden in der Regel um ca. 20%
reduziert werden. Die abgestufte Luftzufuhr und die daran schließenden
unterschiedlichen zusätzlichen Prozesse haben bewerkstelligt, daß man den
Stickstoffoxidausstoß des Sodakessels erheblich hat verringern können. Auch wenn
sich die Verbesserung von Schwarzlauge auf zufriedenstellende Weise kontrollieren
läßt, hat man die Gesamtemissionen einer Zellstoffabrik nicht wunschgemäß
herabsetzen können.
Durch die vorliegende Erfindung soll ein Verfahren vorgesehen werden, mit dem
sich die Emissionen aus Zellstoffabriken an nachteiligen Stickstoffverbindungen,
insbesondere an Stickstoffoxiden, auf effizientere Weise kontrollieren lassen als
bisher.
Die vorliegende Erfindung bezieht auf ein Verfahren, bei dem übelriechende Gase
aus einer Zellstoffabrik zur Oxidation von reduzierten Schwefelverbindungen verbrannt
werden, und für die Erfindung ist es charakteristisch, daß die übelriechenden Gase vor
der Verbrennung behandelt werden, um deren Ammoniakgehalt zwecks Reduzierung
der Emissionen an nachteiligen Stickstoffverbindungen aus der Fabrik herabzusetzen.
Bei der vorliegenden Erfindung hat man überraschend herausgefunden, daß in den
übelriechenden Gasen aus einer Zellstoffabrik Ammoniak vorkommt, über dessen
Verbrennung man die Menge der bei Verbrennung von übelriechenden Gasen
entstehenden Stickstoffoxide beeinflussen kann. Es ist bekannt gewesen, daß im Holz
enthaltene Aminosäuren beim Aufschluß zerfallen, doch hat man bisher nicht geglaubt,
daß aus den Aminosäuren herrührendes Ammoniak im Prozeß zu den übelriechenden
Gasen und Kondensaten gelangen würde. Man ist im Gegenteil der Auffassung
gewesen, daß die stickstoffhaltigen Abbauprodukte der beim Aufschluß entstehenden
Aminosäuren nach dem Aufschluß bis zur Verbrennung der Lauge in der
Schwarzlauge gebunden bleiben, wobei Stickstoffverbindungen freigesetzt werden.
Nun hat man überraschend herausgefunden, daß Ammoniak aus der Schwarzlauge in
Kocherei und Eindampfanlage freigesetzt wird. Ammoniak gelangt in den
Chemikalienkreislauf auch an anderen Stellen des Prozesses, denen von der
Eindampfanlage herrührende Ströme, wie Kondensat zum Schmelzlöser des
Verbrennungskessels, zugeführt werden. Es ist wahrscheinlich, daß ein Absperren
der Kreisläufe der Zellstoffabrik dieses überraschende Vorkommen von Ammoniak in
den übelriechenden Gasen begünstigt.
In Anbetracht der nachteiligen Emissionen an Stickstoffverbindungen aus der
Zellstoffabrik ist die Verbrennung von übelriechenden Gasen, insbesondere die
separate Verbrennung von konzentrierten übelriechenden Gasen, problematisch
geworden. Neulich hat man herausgefunden, daß der bei separater Verbrennung von
übelriechenden Gasen entstehende Stickstoffoxidausstoß gar die Hälfte der
Stickstoffemissionen aus der gesamten Zellstoffabrik ausmachen kann. Die
Stickstoffemissionen aus Sodakessel und Kalkrückbrennofen hat man bisher
einschränken können, doch die Verbrennung von übelriechenden Gasen hat man
kaum beachtet.
Die Verbrennung von übelriechenden Gasen hat zum Ziel, die im Gas enthaltenen
reduzierten Schwefelverbindungen, wie Schwefelwasserstoff, zu Schwefeldioxid zu
oxidieren, weshalb die Verbrennung bei einem beachtlichen Luftüberschuß (z. B. ca.
3-4%) und hoher Temperatur stattfinden soll. Dabei oxidiert das im übelriechenden
Gas enthaltene Ammoniak seinerseits zu Stickstoffoxiden.
Durch Beseitigung des Ammoniaks aus den übelriechenden Gasen vor der
Verbrennung kann der Stickstoffoxidgehalt des bei der Verbrennung entstehenden
Rauchgases erheblich von den durch die bisher bekannte Technik erreichten Werten
herabgesetzt werden.
In der Praxis werden die Rauchgase zur Entfernung von Schwefeldioxid nach der
Verbrennung in der Regel mit Wasser oder einer alkalischen Waschlösung
gewaschen, die Natriumhydroxid, Natriumkarbonat oder Dünnweißlauge enthält. Das
Schwefeldioxid läßt sich mit einer alkalischen Lösung nahezu restlos entfernen, doch
ein Problem stellen die Stickstoffoxide, insbesondere das Stickstoffmonoxid, dar, das
sich im Wäscher nur zum Teil entfernen ließe. Der vorliegenden Erfindung zufolge
kann dieser Nachteil überwunden werden.
Des weiteren ist es bekannt, daß das Schwefeldioxid aus schwefeldioxidhaltigen
Gasen durch Verwendung von Natriumsulfat als Waschlösung entfernt werden kann,
wobei in der Absorptionsphase folgende Reaktion stattfindet:
SO2 + Na2O3 + H2O → 2 NaHSO3 (1)
Eine Möglichkeit, das Ammoniak aus den übelriechenden Gasen zu entfernen,
besteht in der Verwendung der bei der oben beschriebenen Beseitigung von
Schwefeldioxid entstehenden Bisulfitlösung zur Wäsche des zur Verbrennung
geleiteten übelriechenden Gases, wobei man nach der Reaktion
2 NH3 + NaHSO3 + H2O → (NH4)2SO3 + NaOH (2)
eine Ammoniumsulfid enthaltende Lösung erhält. Bei Laborversuchen hat man
festgestellt, daß über 89% des Ammoniaks in der Bisulfitlösung einbinden. Da der
Volumenstrom der Lösung angesichts der gesamten Abwassermenge der Fabrik nicht
bedeutend ist, kann der Kläranlage der Fabrik ohne erhebliche Zusatzkosten als
Nährstoff zugeführt werden. Die Ammoniaklösung läßt sich auch anderweitig im
Prozeß, wie etwa bei der Zellstoffbleiche, verwenden.
Bei der Waschlösung kann es sich auch um eine andere geeignete, aus der
Zellstoffabrik stammende Lösung handeln, deren pH im neutralen oder sauren Bereich
liegt, wie saures Bleichabwasser oder Abfallsäure von der Chlordioxidanlage. In
diesem Zusammenhang lassen sich auch andere, als solche bekannte Weisen zur
Entfernung von Ammoniak aus Gasen anwenden.
Besonders vorteilhaft läßt sich die vorliegende Erfindung bei der separaten
Verbrennung von übelriechenden Gasen anwenden, weil die Verhältnisse bei dieser
Verbrennung wegen der überstöchiometrischen Verhältnisse sehr günstig für die
Bildung von Stickstoffoxiden sind. Die Erfindung kann aber auch in anderen
Verbrennungssituationen von übelriechenden Gasen angewandt werden, und aus den
übelriechenden Gasen vor der Aufgabe in Kalkrückbrennofen, Sodakessel oder
Energieerzeugungskessel der Fabrik zwecks Verbrennung Ammoniak entfernt werden,
wenn man die Stickstoffoxidemissionen der Verbrennung weiter senken will.
Die nachteiligen Einflüsse des in den übelriechenden Gasen eventuell
zurückgebliebenen Ammoniaks bei der Verbrennung können verhindert werden, indem
separate Verbrennung nach einem abgestuften Verfahren vorgenommen wird, wo
Verbrennungsluft auf eine an sich bekannte Weise in mehreren Phasen eingeführt
wird. Bei der Verbrennung entstehen aus Ammoniak Stickstoffgas und Stickstoffoxide,
doch dank der abgestuften Luftzufuhr kann die Umsetzung zu nachteiligen
Stickstoffverbindungen unterbunden werden.
Im besonderen wird die Erfindung bei der Behandlung von konzentrierten
übelriechenden Gasen angewandt, doch auch schwache übelriechende Gase lassen
sich nach der Erfindung aufbereiten.
In der Eindampfanlage für Schwarzlauge entstehen Kondensate, in denen sich
ebenfalls Ammoniak anreichern kann. Nach einer eventuellen Reinigung werden diese
Kondensate an verschiedenen Stellen der Zellstoffherstellung als Ersatz für
Frischwasser verwendet. Die im Verbrennungskessel für Schwarzlauge entstehende
Schmelze wird oft im Kondenswasser aufgelöst. Die verunreinigten Kondensate
werden gewöhnlich in einem Dampfstripper behandelt, wo Kondensat und Dampf
miteinander in Kontakt gebracht werden und die Verunreinigungen von Kondensat auf
Dampf übergehen. Der Dampf wird kondensiert und die nicht kondensierbaren Gase,
samt dem übrigen Strom übelriechender Gase aus der Fabrik, werden verbrannt.
Durch Verstellung der Fahrverhältnisse im Stripper kann die Ausscheidung von
Ammoniak aus dem Kondensat in den Dampf verbessert werden, z. B. durch pH-
Einstellung. Somit erhält man ein noch reineres Kondensat zur Rückführung in den
Prozeß, wobei eine Anreicherung von Ammoniak in den Prozeßströmen verhindert
werden kann. Bisher hat man die Stickstoffoxidemissionen aus einer Farbrik durch
Einstellung des Ammoniakgehalts des Kondensats nicht beeinflußt.
Durch die Erfindung bietet sich ein einfaches Verfahren zur Kontrolle der
nachteiligen Emissionen an Stickstoffverbindungen aus einer Zellstoffabrik, was durch
die immer strenger werdenden Umweltgesetze erforderlich geworden ist.
Claims (8)
1. Verfahren zur Behandlung von übelriechenden Gasen aus einer Zellstoffabrik, bei
welchem Verfahren übelriechende Gase zur Oxidation von reduzierten
Schwefelverbindungen verbrannt werden, dadurch gekennzeichnet, daß die
übelriechenden Gase zwecks Verringerung des Ammoniakgehalts derselben vor der
Verbrennung zur Reduzierung der nachteiligen Emissionen an Stickstoffverbindungen
aus der Fabrik behandelt werden.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die übelriechenden
Gase in einer Vorrichtung für separate Verbrennung verbrannt werden.
3. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß die übelriechenden
Gase mit einer Bisulfitlösung gewaschen werden, die aus der Wäsche der bei der
Verbrennung der Gase entstandenen Rauchgase stammt.
4. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet,
daß die Rauchgase vom Dampfstripper herrührendes übelriechendes Gas enthalten,
in welchem Stripper verunreinigte Kondensate der Fabrik gereinigt werden.
5. Verfahren nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, daß die Fahrverhältnisse
des Strippers, wie etwa pH, zur Senkung des Ammoniakgehalts des Kondensats
eingestellt werden.
6. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die übelriechenden
Gase im Sodakessel verbrannt werden.
7. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die übelriechenden
Gase im Energieerzeugungskessel verbrannt werden.
8. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die übelriechenden
Gase im Kalkrückbrennofen verbrannt werden.
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