DE1567890C3 - Kontinuierliches Verfahren zur Um Wandlung von Stickstoffoxiden in einem Abgas strom - Google Patents
Kontinuierliches Verfahren zur Um Wandlung von Stickstoffoxiden in einem Abgas stromInfo
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- B01D53/34—Chemical or biological purification of waste gases
- B01D53/92—Chemical or biological purification of waste gases of engine exhaust gases
- B01D53/94—Chemical or biological purification of waste gases of engine exhaust gases by catalytic processes
- B01D53/9481—Catalyst preceded by an adsorption device without catalytic function for temporary storage of contaminants, e.g. during cold start
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Description
1,0 Molprozent Stickstoffdioxid. Seine Zusammensetzung
schwankt zyklisch bei einer Geschwindigkeit von etwa 10,7 m/min. Ungefähr zwei Minuten lang
herrscht die hohe Konzentration von etwa 1,0 Molprozent NO2, und anschließend geht der Gehalt etwa
8 Minuten lang auf 0 zurück. Kurve B in F i g. 2 zeigt den NO2-Gehalt am Ausgang einer Aktivkohleschicht
von 17,8 cm Dicke und 1,67 m2 Flächengröße bei der Behandlung eines Abgasstroms mit dem NO2-Gehalt
gemäß Kurvet. Wenn die Spitzen der Kurvet infolge
längerer Perioden an hohem Stickstoffdioxidgehalt im Strom weniger scharf sind oder wenn die
Konzentration einen zeitlich längeren Teil des Zyklus andauert, dann wird der Adsorptions-Desorptionseffekt
vermindert, und die Kurve B wird weniger flach sein oder einen weniger gleichförmigen NO2-Gehalt
haben.
Bei der Vorrichtung nach F i g. 1 geht der Abgasstrom aus Leitung 4 nach Erhitzen durch Brenner 11,
der durch Leitung 6 und Regelventil 7 mit Brennstoff versorgt wird, zu einem Gebläse 5. Er verläßt
das Gebläse durch Leitung 8 und geht zum Kontakt mit einer geeigneten Katalysatorschicht 9 in eine
Kammer 10. Am Ende der Leitung 8, aufstromseitig von der Katalysatorschicht 9, wird ein geeignetes
Brennstoffgas oder Reduktionsmittel aus Leitung 12 durch Verteiler 13 eingeleitet. Die Gesamtmenge an
Brennstoffgas im Gesamtvolumen ist klein, soll aber gleich oder etwas größer sein, als für die Umsetzung
mit der Stickstoffoxidmenge in dem Abgasstrom erforderlich ist.
Bei der Umsetzung des Brennstoffstroms und Reduktion des Stickstoffdioxidstroms werden harmlose
Gase, wie Kohlendioxid, Wasser und Stickstoff, gebildet. Natürlich tritt ein beträchtlicher Temperaturanstieg
in der Katalysatorschicht infolge der Oxidation des Brennstoffs auf. Der aus der Katalysatorschicht
9 in der Zone 10 austretende hochtemperierte Abgasstrom wird durch Leitung 14 zu einem Schornstein
abgeleitet.
F i g. 1 zeigt, daß ein Teil des behandelten heißen Abgasstroms aus der Kammer 10 durch Leitung 15
mit dem Regelventil 16 zu einem Vorheizabschnitt 17 und vor dort durch Leitung 21 zur Vermischung mit
dem Abgasstrom in Leitung 4 zurückgeleitet werden kann. Der Vorheizabschnitt 17 kann zum Anlassen
des Betriebes oder zur Herabsetzung des Wärmebedarfs des Brenners 11 verwendet werden. Der Brenner
18 im Vorheizabschnitt 17 erhält Brennstoff aus der Leitung 19 mit dem Regelventil 20.
Die schematische Darstellung der Fig. 1 zeigt eine ίο einstufige Vorrichtung, doch können auch zwei oder
mehr Stufen für Adsorption und Katalyse vorhanden sein.
Eine der F i g. 1 entsprechende Anlage wurde mit 284 Normalliter/sec eines Beschickungsstroms von
mit NO2 verunreinigter Luft mit intermittierend auftretenden
NO2-Konzentrationen von 2,2 Molprozent beliefert. Der Luftstrom wurde zunächst durch eine
Aktivkohleschicht von ungefähr 6,4 cm Dicke geleitet, die eine N02-Konzentration ergab, die zwischen
etwa 0,1 Molprozent und etwa 0,7 Molprozent schwankte. Die Schichtfläche war so bemessen, daß
die Strömungsgeschwindigkeit im Bereich von 6,5 bis 30,5 m/min lag. Der aus der Aktivkohle austretende
Gasstrom mit zeitweilig 0,7 Molprozent NO2 wurde dann im Gemisch mit Propan bei einer Einlaßtemperatur
von etwa 288° C durch eine katalytische Zone geleitet, die einen Katalysator von etwa 5,1 cm Dicke
aus einer Legierungsmatte mit Platinüberzug enthielt. In diesem Fall war jedoch die Reduktion des NO2
unvollständig, was sich an einer braunen Fackel zeigte, die periodisch an der Abstromseite der Katalysatorzone
auftrat.
In einem zweiten Versuch wurden die gleichen Versuchsbedingungen angewendet, jedoch eine Aktivkohleschicht
von etwa 10 cm Dicke benützt, die die Höchstkonzentration an Stickstoffdioxid auf etwa
0,5 Molprozent herabsetzte. Nun war der Katalysator in der Lage, eine so weitgehende Reduktion des
NO2-Gehalts zu bewirken, daß jedes Anzeichen der
früheren braunen Fackel ausgeschaltet war.
Hierzu 1 Blatt Zeichnungen
Claims (2)
1. Kontinuierliches Verfahren zur katalytischen tivkohle verwendet. Die Dicke der Adsorbensschicht
Teilreduktion von Stickstoffoxiden in einem Ab- 5 wird so gewählt, daß bei einem Gehalt des Abgasgasstrom
mit schwankenden Stickstoffoxidgehal- Stroms an Stickstoffoxiden von mehr als 0,6 Molten, die zeitweilig wesentlich über und zeitweilig prozent dieser Stickstoffoxidgehalt auf 0,6 Molprounter 0,6 Molprozent liegen, dadurch ge- zent oder vorzugsweise 0,5 Molprozent herabgedrückt
kennzeichnet, daß man den Abgasstrom. wird, bevor der Abgasstrom in die Reduktionszone
vor dem Einleiten in die Reduktionszone in an io eintritt.
sich bekannter Weise über ein Stickstoffoxide Die Reduktion kann in unterschiedlicher Weise
adsorbierendes Adsorbens leitet, das bei hohen x erfolgen. Im allgemeinen geschieht dies durch Um-
Stickstoffoxidkonzentrationen im Abgasstrom so Setzung der Stickstoffoxide mit einem Brennstoffgas
, viel Stickstoffoxide adsorbiert und bei niedrigen an einem Katalysator, wobei das Brennstoffgas oxy-
Stickstoffkonzentrationen im Abgasstrom so viel 15 diert und die Stickstoffoxide reduziert werden. Unter
Stickstoffoxide abgibt, daß der in die Reduktions- Verwendung eines Kohlenwasserstoffbrennstoffs hier-
zone eingeleitete Abgasstrom niemals wesentlich zu tritt eine im wesentlichen vollständige Umsetzung
mehr als 0,6 Molprozent Stickstoffoxide enthält. zu Wasser, Kohlendioxyd, Stickstoffmonoxid und
2. Verfahren nach· Anspruch 1, dadurch ge- Stickstoff ein, die alle geruchlos und farblos und mit
kennzeichnet, daß man als Stickstoffoxide adsor- ao Ausnahme des Stickstoffmonoxids harmlose Gase
bierendes Adsorbens zerkleinerte Aktivkohle ver- sind.
wendet. . Als Katalysatoren werden hierbei am zweckmäßig
sten solche der Platingruppe verwendet, da sie ein Arbeiten bei relativ niedrigen Temperaturen ermög-
' 35 liehen, wie beispielsweise im Bereich von 232 bis
316° C bei Verwendung von Wasserstoffgas als Brennstoff und im Bereich von 538 bis 650° C bei
Aus »Chemiker-Zeitung/Chemische Apparatur«, Verwendung von Naturgas als Brennstoff.
89 (1965), Seite 634, ist es bekannt, Stickstoffoxide Der bei dieser Umsetzung in der Reduktionszone
89 (1965), Seite 634, ist es bekannt, Stickstoffoxide Der bei dieser Umsetzung in der Reduktionszone
in einem Abgasstrom katalytisch zu Stickstoff und/ 30 verwendete Brennstoff kann ein leicht erhältliches
oder weniger schädlichem Stickstoffoxid zu'reduzie- Industriegas wie Methan, Propan, Wasserstoff oder
ren. Aus den Seiten 632 und 633 der gleichen Druck- Kohlenmonoxid sein. Wenn der die Stickstoffoxide
schrift ist es außerdem bekannt, statt dessen Stick- enthaltende Abgasstrom ungenügend Luft oder Sauerstoffoxide
durch Adsorption auf einem festen Ad- stoff für die Umsetzung mit dem Brennstoff enthält,
sorbens unschädlich zu machen. 35 kann es erforderlich sein, zusätzlich Luft zuzumischen.
Es hat sich jedoch gezeigt, daß Stickstoffoxide in Als Katalysatoren der Platingruppe können solche
einem Abgasstrom mit schwankenden Stickstoffoxid- verwendet werden, die aus mit dem Platingruppengehalten, die zeitweilig wesentlich über 0,6 Molpro- metall getränkten porösen Trägermaterialien oder
zent liegen, nur unvollständig reduziert werden und aber ganz aus Metall bestehen. Vorzugsweise verwendaß
der Reduktionskatalysator relativ schnell deakti- 40' det man einen Katalysator der letzteren Gruppe, wie
viert wird. Aus diesem Grund war man bisher ge- Matten aus gekräuseltem Legierungsband mit einem
zwungen, solche Abgase mit stark schwankenden Edelmetallüberzug, insbesondere aus einem Platin-Stickstoffoxidgehalten
vor der Reduktion zu verdün- gruppenmetall. Ein solcher Katalysator ist beispielsnen,
was aber dazu führte, daß die gesamten Appara- weise in der USA.-Patentschrift 2 658 742 beschrieturen
in ihrer Kapazität vergrößert werden mußten, 45 ben. Eine Zeichnung zeigt
was zu erhöhten Investitions- und Betriebskosten F i g. 1 eine schematische Darstellung einer Vorführt,
richtung zur Durchführung des kontinuierlichen Ver-
Die der Erfindung zugrunde liegende Aufgabe be- fahrens nach der Erfindung und
steht nun darin, ein kontinuierliches Verfahren zur Fig.2 in einem Diagramm den Stickstoffoxidge-
Umwandlung von Stickstoffoxiden in einem Abgas- 50 halt in Molprozent NO2 in Abhängigkeit von der Zeit,
strom mit schwankenden Stickstoffoxidgehalten zu in Minuten für den Abgasstrom vor dem Eintritt in
bekommen, bei dem keine Verdünnung erforderlich das Adsorbens (Kurve A) und nach dem Austreten
ist und trotzdem eine befriedigende Reduktion der aus dem Adsorbens (Kurve B) bei dem Verfahren
Stickstoffoxide zu Stickstoff und/oder weniger schäd- nach der Erfindung. ,
lichem Stickstoffoxid ohne die bekannte Deaktivie- 55 In der Vorrichtung gemäß Fig. 1 enthält die Adrung
des Reduktionskatalysators erfolgt. sorptionszone 1 eine querliegende innere Schicht aus
Das erfindungsgemäße kontinuierliche Verfahren zerkleinertem Adsorbens 2, mit dem ein Abgasstrom
zur katalytischen Teilreduktion von Stickstoffoxiden aus Leitung 3 in Berührung tritt, wonach er durch die
in einem Abgasstrom mit schwankenden Stickstoff- Leitung 4 abgezogen wird, Das Adsorbens 2 kann aus
oxidgehalten, die zeitweilig über und zeitweilig unter 60'Aktivkohle bestehen und wird beispielsweise zwischen
0,6 Molprozent liegen, ist dadurch gekennzeichnet, geeigneten Sieben oder Lochplatten 25 und 26 gehaldaß
man den Abgasstrom vor dem Einleiten in die ten. Die Aktivkohle oder das sonstige Adsorbens
Reduktionszone in an sich bekannter Weise über ein wird in einer solchen Menge bzw. Schichtdicke verStickstoffoxide
adsorbierendes Adsorbens leitet, das wendet, daß der Stickstoffoxidgehalt in dem Abgasbei
hohen Stickstoffoxidkonzentrationen im Abgas- 65 strom auf höchstens 0,6 Molprozent herabgesetzt
strom so viel Stickstoffoxide adsorbiert und bei nied- wird.
rigen Stickstoffkonzentrationen im Abgasstrom so viel Gemäß F i g. 2 hat ein ankommender Abgasstrom
Stickstoffoxide abgibt, daß der in die Reduktionszone periodisch Spitzenkonzentrationen von ungefähr
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---|---|---|---|
C3 | Grant after two publication steps (3rd publication) | ||
E77 | Valid patent as to the heymanns-index 1977 | ||
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