DE1208486B - Thermoplastische Formmassen aus einem Styrolpolymerisat, einem Polyolefin und einem Polydiolefin - Google Patents
Thermoplastische Formmassen aus einem Styrolpolymerisat, einem Polyolefin und einem PolydiolefinInfo
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Description
DEUTSCHES
PATENTAMT
AUSLEGESCHRIFT
Int. α.:
CO8f
Deutsche KL: 39 b-22/06
Nummer: 1208 486
Aktenzeichen: C 23346IV c/39 b
Anmeldetag: 6. Februar 1961
Auslegetag: 5. Januar 1966
Es ist bekannt, daß man Polystyrol oder styrolhaltigen
Mischpolymerisaten sowohl Natur- als auch Synthesekautschuk, z. B. Mischpolymerisate aus Diolefinen,
wie Butadien und vinylaromatischen Verbindungen, wie Styrol, zusetzen kann. Man erhält so
zähe Thermoplaste, die mit zunehmendem Kautschukgehalt die Sprödigkeit und Empfindlichkeit des Polystyrols
gegen plötzliche mechanische Beanspruchung verlieren. Mit wachsendem Gehalt an Kautschuk
sinkt jedoch andererseits die Alterungsbeständigkeit xo dieser Produkte, da der Kautschuk durch seinen Gehalt
an Doppelbindungen unter dem Einfluß von Luftsauerstoff und Licht, besonders in Verbindung mit
erhöhter Temperatur, leicht versprödet. Es ist weiterhin bekannt, daß man dem Polystyrol auch Polyolefine,
wie Polyäthylen, Polypropylen, Polybutylen, oder Mischpolymerisate aus Äthylen und Propylen zusetzen
kann. Diese Polymerisate enthalten keine Kohlenstoffdoppelbindungen und sind daher nicht
alterungsanfällig wie Kautschuk, jedoch wird durch diese Zusätze die Kerbschlag- und Schlagzähigkeit des
Polystyrols nur äußerst wenig verbessert. Bedingt durch
mangelnde Verträglichkeit derartiger Polymerisate mit Polystyrol, haben Formkörper aus diesen Mischungen
blättrig-faserige Struktur, was besonders an den Bruchflächen zu erkennen ist.
Erfindungsgegenstand sind thermoplastische Formmassen, bestehend aus 60 bis 99 Gewichtsteilen Polystyrol
oder styrolhaltigem Mischpolymerisat, 0,1 bis 20 Gewichtsteilen eines amorphen, kautschukartigen
Polyolefins und 1 bis 40 Gewichtsteilen eines PoIydiolefins oder diolefinhaltigen Elastomeren.
Die daraus hergestellten Formkörper zeigen keine blättrige Struktur, weil das diolefinhaltige Elastomere
eine bessere Verträglichkeit der Komponenten herbeiführt.
Das Verfahren eignet sich zur Herstellung von schlagfestem Polystyrol oder Mischpolymerisaten des
Styrols, beispielsweise mit Monomeren, wie a-Methylstyrol,
kernmethylierten Styrolen; Estern der Acryl- oder Methacrylsäure, der Itaconsäure, der Fumarsäure,
der Maleinsäure, Acrylnitril oder Vinylacetat.
Amorphe kautschukartige Polyolefine im Sinne der Erfindung sind ataktisches Polypropylen, Polybutylen
und deren Mischpolymere, ferner Mischpolymere aus diesen Olefinen oder Olefingemischen mit Äthylen,
insbesondere Mischpolymerisate aus Äthylen und Propylen.
Als Polydiolefine oder diolefinhaltige Elastomere finden Verwendung Polybutadien oder Polyisopren,
ferner Mischpolymerisate aus Butadien und vinylaromatischen Verbindungen, wie Styrol, oder un-Thermoplastische
Formmassen aus einem
Styrolpolymerisat, einem Polyolefin und einem
Polydiolefin
Styrolpolymerisat, einem Polyolefin und einem
Polydiolefin
Anmelder:
Chemische Werke Hüls Aktiengesellschaft, Mari
Als Erfinder benannt:
Dr. Kurt Kreibich,
Dr. Karl-Otto Hagel, Drewer, Post Marl
gesättigten Estern, wie Fumarsäureester, Acrylsäureester, Methacrylsäureester, Itaconsäureester, weiterhin
Naturkautschuk, besonders aber Mischpolymerisate aus 20 bis 80 Gewichtsteilen Butadien und 80 bis
20 Gewichtsteilen Styrol.
Die Zusammensetzung der Mischungen wird vorzugsweise so gewählt, daß der Prozentanteil an
kautschukartigem Polyolefin etwa der gleiche wie der an Diolefin ist. Aber auch schon durch Zusatz von
geringen Mengen der diolefinhaltigen Komponente, z. B. von 5 bis 10 %>
wird die Kerbschlagzähigkeit
verbessert.
Die Mischungen können sowohl auf Walzen als auch in Knetern oder Extrudern hergestellt werden;
ebenso ist es möglich, die Zusätze in Styrol zu lösen und anschließend diese Lösung zu polymerisieren,
wobei jedoch das Zusetzen vor, während oder nach der Polymerisation hier nicht geschützt werden soll.
Den schlagfesten Mischungen können ferner Weichmacher zur Verbesserung der Verarbeitbarkeit sowie
Pigment und Füllstoffe und auch die üblichen Stabilisatoren gegen Alterung zugesetzt werden.
Ein Vorteil dieser Kombinationen ist vor allem der geringere Gehalt an Doppelbindungen und damit eine
geringere Neigung zur Versprödung infolge Alterung. Es ist bekannt, daß stark kautschukhaltige, schlagfeste
Polystyrole unter Einfluß von Licht und Luft so stark verspröden, daß die Schlag- und Kerbschlagzähigkeit
unter die von normalem Polystyrol abfällt. Ein weiterer
Vorteil ist die verbesserte Schlagzähigkeit bei tiefen Temperaturen von 0 bis —200C gegenüber von nur
kautschukhaltigen, schlagfesten Polystyrolen.
Die im folgenden angegebenen Teile sind Gewichtsteile.
509 777/439
a) Auf einem Zweiwalzenmischwerk werden bei 135°C 75 bis 98 Teile Polystyrol, das 2% Butylstearat
enthält, 0 bis 15 Teile eines Mischpolymerisates aus 40 Teilen Butadien und 60 Teilen Styrol sowie 0 bis
25 Teile eines Mischpolymerisates aus 57 Teilen
Äthylen und 43 Teilen Propylen, dessen reduzierte spezifische Viskosität in p-Xylol = 2,5 beträgt, 10 Minuten
miteinander verwalzt, wobei eine homogene Mischung entsteht. Die Mischungen werden gemahlen
und auf der Spritzgußmaschine zu Prüfnormstäbchen verarbeitet.
Mischpolymerisat aus | Mischpolymerisat aus | Schlagzähigkeit | Kerbschlagzähigkeit | nicht spritzbar | |
Polystyrol | 40 Teilen Butadien und | 57 Teilen Äthylen und | |||
60 Teilen Styrol | 43 Teilen Propylen | (kg cm/cm2) | (kg cm/cm2) | ||
Teile | (Gewichtsteile) | (Gewichtsteile) | 65 | 5,0 | |
85 | 15 | 0 | 80 | 6,2 | |
83 | 15 | 2 | 80 | 6,2 | |
81 | 15 | 4 | 87 | 10,5 | |
79 | 15 | 6 | 81 | 8,1 | |
77 | 15 | 8 | 24 | 1,9 | |
98 | 0 | 2 | 32 | 1,9 | |
96 | 0 | 4 | 32 | 1,9 | |
94 | 0 | 6 | 13 | 1,9 | |
85 | 0 | 15 | |||
75 | 0 | 25 | |||
b) Auf einem Zweiwalzenmischwerk werden Gemische aus 71 Teilen Polystyrol, 28 Teilen eines
Mischpolymerisates aus 40 Teilen Butadien und 60 Teilen Styrol, 1 Teil Butylstearat (Mischung I)
und weiterhin eine Mischung (II), bei der nur 24 Teile des Butadienmischpolymerisates, dafür aber 4 Teile
des Äthylen-Propylen-Mischpolymerisates zugesetzt werden, wie im Beispiel 1, a) beschrieben, zusammen
verwalzt; die übrigen Zusätze sind die gleichen wie in der Mischung I. Die Aufarbeitung und die Prüfung
erfolgt wie im Beispiel 1, a).
Mischung I
Mischung II
Mischung II
Schlagzähigkeit
(kg cm/cma)
bei 200C j bei -100C
bei 200C j bei -100C
84
84
13,8
36,0
36,0
Kerbschlagzähigkeit
(kg cm/cm2)
bei 200C bei-10°C
bei 200C bei-10°C
13,6
18,0
18,0
1,7
4,0
4,0
Man sieht, daß auch bei tiefen Temperaturen die Werte für Schlagzähigkeit und Kerbschlagzähigkeit
stark verbessert werden.
c) Wie unter 1, a) beschrieben, werden die in Tabelle Ic angeführten Mischungen 20 Minuten! bei
175° C verwalzt und, wie unter 1, a) beschrieben, geprüft.
Polystyrol (Gewichts teile) |
Mischpolymerisat aus 40 Teilen Butadien und 60 Teilen Styrol (Gewichtsteile) |
Ataktisches Polypropylen (Gewichtsteile) |
Butylstearat (Gewichtsteile) |
Schlagzähigkeit (kg cm/cm2) |
Kerbschlagzähigkeit (kg cm/cm2) |
71 63 85 82 |
28 28 15 15 |
OJ O OO O | 1 1 2 2 |
70 76 26 63 |
5,6 8,9 3,7 6,7 |
B e i s ρ i e 1 2 das 2°/0 Butylstearat enthält, und 0 bis 6 Teilen eines
In gleicher Weise werden Gemische aus 0 bis 24 Teilen Mischpolymerisates aus 50 Teilen Äthylen und 50 Teilen
eines Mischpolymerisates aus 25 Teilen Butadien und Propylen hergestellt und, wie bereits beschrieben,
75 Teilen Dibutylfumarat, 70 bis 96 Teilen Polystyrol, 55 geprüft.
Polystyrol (Gewichts teile) |
Mischpolymerisat aus 25 Teilen Butadien und 75 Teilen Dibutylfumarat (Gewichtsteile) |
Mischpolymerisat aus 57 Teilen Äthylen und 43 Teilen Propylen (Gewichtsteile) |
Schlagzähigkeit (kg cm/cm2) |
Kerbschlagzähigkeit (kg cm/cm2) |
76 74 70 96 |
24 24 24 0 |
2 6 6 |
56 52 64 32 |
8,1 13,1 18,6 1,9 |
Eine Lösung von 5 Teilen eines Mischpolymerisates aus 43 Teilen Äthylen und 57 Teilen Propylen sowie
2,9 Teilen eines im Handel erhältlichen Butadien-Styrol-Mischpolymerisates in 86 Teilen Styrol wird
unter Zusatz von 2 Teilen Äthylacrylat, 4 Teilen Stearinsäurebutylester und 0,16 Teilen Ditertiärbutylperoxid
als Katalysator in wäßriger Suspension (Phasenverhältnis Wasser zu organischer Phase 2:1)
mit 0,6% Polyvinylalkohol als Suspensionsstabilisator unter Rühren 3 Stunden auf HO0C, 3 Stunden auf
13O0C und 3 Stunden auf 14O0C erhitzt, wobei man
ein körniges Polymerisat (a) erhält. Dieses wird auf einem Walzwerk verdichtet, gemahlen und zu Norinprüfstäben
verspritzt. Die gemessenen Werte sind aus der Tabelle 3 ersichtlich und zeigen die Verbesserungen
gegenüber einem Polymerisat ohne Zusatz des Butadien-Styrol-Mischpolymerisates(c)
und einem Polymerisat ohne Zusatz des Mischpolymerisates aus ίο Äthylen und Propylen (d).
Mischpolymerisat | Mischpolymerisat | Schlagzähigkeit | Kerbschlagzähigkeit | |
Polystyrol | aus 24 Teilen Butadien | aus 43 Teilen Äthylen | ||
und 76 Teilen Styrol | und 57 Teilen Propylen | (kg cm/cm2) | (kg cm/cm2) | |
Teile | (Gewichtsteile) | (Gewichtsteile) | 65,1 | 4,0 |
a) | 2,9 | 5 | 50,0 | 8,1 |
b) | 4,3 | 1 | 15,0 | 2,4 |
c) | —· | 7 | 34,4 | 2,5 |
d) | 4,3 | — | ||
Aus der USA.-Patentschrift 2 616 864 sind Mischungen bekannt, die neben Polystyrol ein Butadienstyrolmischpolymerisat
und Polyäthylen enthalten (A); Polyäthylen stellt jedoch kein amorphes kautschukartiges
Polyolefin dar, wie es Gegenstand der vorliegenden Erfindung ist; die technisch hergestellten
Polyäthylen-Typen besitzen eine Kristallinität von 60 bis 90 %. Durch den Ersatz des Polyäthylens durch
ein amorphes kautschukartiges Äthylenpropylenmischpolymerisat werden erheblich bessere Schlagzähigkeitsund
Kerbschlagzähigkeitswerte erhalten (B). In der folgenden Tabelle sind die Meßergebiiisse gegenübergestellt:
(C). Durch den weiteren Zusatz von einem Äthylenpropylenmischpolymerisat
werden die Werte für die Schlagzähigkeit und Kerbschlagzähigkeit weiter bedeutend
erhöht (D).
30 | C D |
Schlag zähigkeit |
Kerbschlag zähigkeit |
Grenzbiege spannung |
Erweichungs punkt (0C) |
56 64 |
8,1 18,6 |
513 394 |
00 00
to to |
Schlagzähigkeit
28
47
Kerbschlagzähigkeit
3,7
5,0
5,0
Grenzbiegespannung
863
825
825
Erweichungspunkt (0C)
40
100
99
99
Aus der britischen Patentschrift 710 055 sind Mischungen bekannt, die neben Polystyrol ein
Butadienfumarsäureestermischpolymerisat enthalten
Claims (1)
- Patentanspruch:Thermoplastische Formmassen, bestehend aus 60 bis 99 Gewichtsteilen Polystyrol oder styrolhaltigem Mischpolymerisat, 0,1 bis 20 Gewichtsteilen eines amorphen, kautschukartigen Polyolefins und 1 bis 40 Gewichtsteilen eines PoIydiolefins oder diolefmhaltigen Elastomeren.In Betracht gezogene Druckschriften:
Britische Patentschrift Nr. 710 055;
USA.-Patentschrift Nr. 2 616 864.509 777/439 12.65 © Bundesdruckerei Berlin
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