DE1208486B - Thermoplastische Formmassen aus einem Styrolpolymerisat, einem Polyolefin und einem Polydiolefin - Google Patents

Thermoplastische Formmassen aus einem Styrolpolymerisat, einem Polyolefin und einem Polydiolefin

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DE1208486B DEC23346A DEC0023346A DE1208486B DE 1208486 B DE1208486 B DE 1208486B DE C23346 A DEC23346 A DE C23346A DE C0023346 A DEC0023346 A DE C0023346A DE 1208486 B DE1208486 B DE 1208486B
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Description

BUNDESREPUBLIK DEUTSCHLAND
DEUTSCHES
PATENTAMT
AUSLEGESCHRIFT
Int. α.:
CO8f
Deutsche KL: 39 b-22/06
Nummer: 1208 486
Aktenzeichen: C 23346IV c/39 b
Anmeldetag: 6. Februar 1961
Auslegetag: 5. Januar 1966
Es ist bekannt, daß man Polystyrol oder styrolhaltigen Mischpolymerisaten sowohl Natur- als auch Synthesekautschuk, z. B. Mischpolymerisate aus Diolefinen, wie Butadien und vinylaromatischen Verbindungen, wie Styrol, zusetzen kann. Man erhält so zähe Thermoplaste, die mit zunehmendem Kautschukgehalt die Sprödigkeit und Empfindlichkeit des Polystyrols gegen plötzliche mechanische Beanspruchung verlieren. Mit wachsendem Gehalt an Kautschuk sinkt jedoch andererseits die Alterungsbeständigkeit xo dieser Produkte, da der Kautschuk durch seinen Gehalt an Doppelbindungen unter dem Einfluß von Luftsauerstoff und Licht, besonders in Verbindung mit erhöhter Temperatur, leicht versprödet. Es ist weiterhin bekannt, daß man dem Polystyrol auch Polyolefine, wie Polyäthylen, Polypropylen, Polybutylen, oder Mischpolymerisate aus Äthylen und Propylen zusetzen kann. Diese Polymerisate enthalten keine Kohlenstoffdoppelbindungen und sind daher nicht alterungsanfällig wie Kautschuk, jedoch wird durch diese Zusätze die Kerbschlag- und Schlagzähigkeit des Polystyrols nur äußerst wenig verbessert. Bedingt durch mangelnde Verträglichkeit derartiger Polymerisate mit Polystyrol, haben Formkörper aus diesen Mischungen blättrig-faserige Struktur, was besonders an den Bruchflächen zu erkennen ist.
Erfindungsgegenstand sind thermoplastische Formmassen, bestehend aus 60 bis 99 Gewichtsteilen Polystyrol oder styrolhaltigem Mischpolymerisat, 0,1 bis 20 Gewichtsteilen eines amorphen, kautschukartigen Polyolefins und 1 bis 40 Gewichtsteilen eines PoIydiolefins oder diolefinhaltigen Elastomeren.
Die daraus hergestellten Formkörper zeigen keine blättrige Struktur, weil das diolefinhaltige Elastomere eine bessere Verträglichkeit der Komponenten herbeiführt.
Das Verfahren eignet sich zur Herstellung von schlagfestem Polystyrol oder Mischpolymerisaten des Styrols, beispielsweise mit Monomeren, wie a-Methylstyrol, kernmethylierten Styrolen; Estern der Acryl- oder Methacrylsäure, der Itaconsäure, der Fumarsäure, der Maleinsäure, Acrylnitril oder Vinylacetat.
Amorphe kautschukartige Polyolefine im Sinne der Erfindung sind ataktisches Polypropylen, Polybutylen und deren Mischpolymere, ferner Mischpolymere aus diesen Olefinen oder Olefingemischen mit Äthylen, insbesondere Mischpolymerisate aus Äthylen und Propylen.
Als Polydiolefine oder diolefinhaltige Elastomere finden Verwendung Polybutadien oder Polyisopren, ferner Mischpolymerisate aus Butadien und vinylaromatischen Verbindungen, wie Styrol, oder un-Thermoplastische Formmassen aus einem
Styrolpolymerisat, einem Polyolefin und einem
Polydiolefin
Anmelder:
Chemische Werke Hüls Aktiengesellschaft, Mari
Als Erfinder benannt:
Dr. Kurt Kreibich,
Dr. Karl-Otto Hagel, Drewer, Post Marl
gesättigten Estern, wie Fumarsäureester, Acrylsäureester, Methacrylsäureester, Itaconsäureester, weiterhin Naturkautschuk, besonders aber Mischpolymerisate aus 20 bis 80 Gewichtsteilen Butadien und 80 bis 20 Gewichtsteilen Styrol.
Die Zusammensetzung der Mischungen wird vorzugsweise so gewählt, daß der Prozentanteil an kautschukartigem Polyolefin etwa der gleiche wie der an Diolefin ist. Aber auch schon durch Zusatz von geringen Mengen der diolefinhaltigen Komponente, z. B. von 5 bis 10 %> wird die Kerbschlagzähigkeit verbessert.
Die Mischungen können sowohl auf Walzen als auch in Knetern oder Extrudern hergestellt werden; ebenso ist es möglich, die Zusätze in Styrol zu lösen und anschließend diese Lösung zu polymerisieren, wobei jedoch das Zusetzen vor, während oder nach der Polymerisation hier nicht geschützt werden soll.
Den schlagfesten Mischungen können ferner Weichmacher zur Verbesserung der Verarbeitbarkeit sowie Pigment und Füllstoffe und auch die üblichen Stabilisatoren gegen Alterung zugesetzt werden.
Ein Vorteil dieser Kombinationen ist vor allem der geringere Gehalt an Doppelbindungen und damit eine geringere Neigung zur Versprödung infolge Alterung. Es ist bekannt, daß stark kautschukhaltige, schlagfeste Polystyrole unter Einfluß von Licht und Luft so stark verspröden, daß die Schlag- und Kerbschlagzähigkeit unter die von normalem Polystyrol abfällt. Ein weiterer Vorteil ist die verbesserte Schlagzähigkeit bei tiefen Temperaturen von 0 bis —200C gegenüber von nur kautschukhaltigen, schlagfesten Polystyrolen.
Die im folgenden angegebenen Teile sind Gewichtsteile.
509 777/439
Beispiel 1
a) Auf einem Zweiwalzenmischwerk werden bei 135°C 75 bis 98 Teile Polystyrol, das 2% Butylstearat enthält, 0 bis 15 Teile eines Mischpolymerisates aus 40 Teilen Butadien und 60 Teilen Styrol sowie 0 bis 25 Teile eines Mischpolymerisates aus 57 Teilen
Äthylen und 43 Teilen Propylen, dessen reduzierte spezifische Viskosität in p-Xylol = 2,5 beträgt, 10 Minuten miteinander verwalzt, wobei eine homogene Mischung entsteht. Die Mischungen werden gemahlen und auf der Spritzgußmaschine zu Prüfnormstäbchen verarbeitet.
Tabelle la
Mischpolymerisat aus Mischpolymerisat aus Schlagzähigkeit Kerbschlagzähigkeit nicht spritzbar
Polystyrol 40 Teilen Butadien und 57 Teilen Äthylen und
60 Teilen Styrol 43 Teilen Propylen (kg cm/cm2) (kg cm/cm2)
Teile (Gewichtsteile) (Gewichtsteile) 65 5,0
85 15 0 80 6,2
83 15 2 80 6,2
81 15 4 87 10,5
79 15 6 81 8,1
77 15 8 24 1,9
98 0 2 32 1,9
96 0 4 32 1,9
94 0 6 13 1,9
85 0 15
75 0 25
b) Auf einem Zweiwalzenmischwerk werden Gemische aus 71 Teilen Polystyrol, 28 Teilen eines Mischpolymerisates aus 40 Teilen Butadien und 60 Teilen Styrol, 1 Teil Butylstearat (Mischung I) und weiterhin eine Mischung (II), bei der nur 24 Teile des Butadienmischpolymerisates, dafür aber 4 Teile des Äthylen-Propylen-Mischpolymerisates zugesetzt werden, wie im Beispiel 1, a) beschrieben, zusammen verwalzt; die übrigen Zusätze sind die gleichen wie in der Mischung I. Die Aufarbeitung und die Prüfung erfolgt wie im Beispiel 1, a).
Mischung I
Mischung II
Tabelle Ib
Schlagzähigkeit
(kg cm/cma)
bei 200C j bei -100C
84 84
13,8
36,0
Kerbschlagzähigkeit
(kg cm/cm2)
bei 200C bei-10°C
13,6
18,0
1,7
4,0
Man sieht, daß auch bei tiefen Temperaturen die Werte für Schlagzähigkeit und Kerbschlagzähigkeit stark verbessert werden.
c) Wie unter 1, a) beschrieben, werden die in Tabelle Ic angeführten Mischungen 20 Minuten! bei 175° C verwalzt und, wie unter 1, a) beschrieben, geprüft.
Tabelle Ic
Polystyrol
(Gewichts
teile)		 Mischpolymerisat aus
40 Teilen Butadien
und 60 Teilen Styrol
(Gewichtsteile)		 Ataktisches
Polypropylen
(Gewichtsteile)		 Butylstearat
(Gewichtsteile)		 Schlagzähigkeit
(kg cm/cm2)		 Kerbschlagzähigkeit
(kg cm/cm2)
71
63
85
82		 28
28
15
15		 OJ O OO O 1
1
2
2		 70
76
26
63		 5,6
8,9
3,7
6,7
B e i s ρ i e 1 2 das 2°/0 Butylstearat enthält, und 0 bis 6 Teilen eines
In gleicher Weise werden Gemische aus 0 bis 24 Teilen Mischpolymerisates aus 50 Teilen Äthylen und 50 Teilen
eines Mischpolymerisates aus 25 Teilen Butadien und Propylen hergestellt und, wie bereits beschrieben,
75 Teilen Dibutylfumarat, 70 bis 96 Teilen Polystyrol, 55 geprüft.
Tabelle
Polystyrol
(Gewichts
teile)		 Mischpolymerisat aus
25 Teilen Butadien
und 75 Teilen
Dibutylfumarat
(Gewichtsteile)		 Mischpolymerisat aus
57 Teilen Äthylen und
43 Teilen Propylen
(Gewichtsteile)		 Schlagzähigkeit
(kg cm/cm2)		 Kerbschlagzähigkeit
(kg cm/cm2)
76
74
70
96		 24
24
24
0		 2
6
6		 56
52
64
32		 8,1
13,1
18,6
1,9
Beispiel 3
Eine Lösung von 5 Teilen eines Mischpolymerisates aus 43 Teilen Äthylen und 57 Teilen Propylen sowie 2,9 Teilen eines im Handel erhältlichen Butadien-Styrol-Mischpolymerisates in 86 Teilen Styrol wird unter Zusatz von 2 Teilen Äthylacrylat, 4 Teilen Stearinsäurebutylester und 0,16 Teilen Ditertiärbutylperoxid als Katalysator in wäßriger Suspension (Phasenverhältnis Wasser zu organischer Phase 2:1) mit 0,6% Polyvinylalkohol als Suspensionsstabilisator unter Rühren 3 Stunden auf HO0C, 3 Stunden auf 13O0C und 3 Stunden auf 14O0C erhitzt, wobei man ein körniges Polymerisat (a) erhält. Dieses wird auf einem Walzwerk verdichtet, gemahlen und zu Norinprüfstäben verspritzt. Die gemessenen Werte sind aus der Tabelle 3 ersichtlich und zeigen die Verbesserungen gegenüber einem Polymerisat ohne Zusatz des Butadien-Styrol-Mischpolymerisates(c) und einem Polymerisat ohne Zusatz des Mischpolymerisates aus ίο Äthylen und Propylen (d).
Tabelle
Mischpolymerisat Mischpolymerisat Schlagzähigkeit Kerbschlagzähigkeit
Polystyrol aus 24 Teilen Butadien aus 43 Teilen Äthylen
und 76 Teilen Styrol und 57 Teilen Propylen (kg cm/cm2) (kg cm/cm2)
Teile (Gewichtsteile) (Gewichtsteile) 65,1 4,0
a) 2,9 5 50,0 8,1
b) 4,3 1 15,0 2,4
c) —· 7 34,4 2,5
d) 4,3 —
Aus der USA.-Patentschrift 2 616 864 sind Mischungen bekannt, die neben Polystyrol ein Butadienstyrolmischpolymerisat und Polyäthylen enthalten (A); Polyäthylen stellt jedoch kein amorphes kautschukartiges Polyolefin dar, wie es Gegenstand der vorliegenden Erfindung ist; die technisch hergestellten Polyäthylen-Typen besitzen eine Kristallinität von 60 bis 90 %. Durch den Ersatz des Polyäthylens durch ein amorphes kautschukartiges Äthylenpropylenmischpolymerisat werden erheblich bessere Schlagzähigkeitsund Kerbschlagzähigkeitswerte erhalten (B). In der folgenden Tabelle sind die Meßergebiiisse gegenübergestellt:
(C). Durch den weiteren Zusatz von einem Äthylenpropylenmischpolymerisat werden die Werte für die Schlagzähigkeit und Kerbschlagzähigkeit weiter bedeutend erhöht (D).
30 C
D		 Schlag
zähigkeit		 Kerbschlag
zähigkeit		 Grenzbiege
spannung		 Erweichungs
punkt (0C)
56
64		 8,1
18,6		 513
394		 00 00
to to
Schlagzähigkeit
28 47
Kerbschlagzähigkeit
3,7
5,0
Grenzbiegespannung
863
825
Erweichungspunkt (0C)
40
100
99
Aus der britischen Patentschrift 710 055 sind Mischungen bekannt, die neben Polystyrol ein Butadienfumarsäureestermischpolymerisat enthalten

Claims (1)

  1. Patentanspruch:
    Thermoplastische Formmassen, bestehend aus 60 bis 99 Gewichtsteilen Polystyrol oder styrolhaltigem Mischpolymerisat, 0,1 bis 20 Gewichtsteilen eines amorphen, kautschukartigen Polyolefins und 1 bis 40 Gewichtsteilen eines PoIydiolefins oder diolefmhaltigen Elastomeren.
    In Betracht gezogene Druckschriften:
    Britische Patentschrift Nr. 710 055;
    USA.-Patentschrift Nr. 2 616 864.
    509 777/439 12.65 © Bundesdruckerei Berlin
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