CN113113669B - 电解液添加剂和含有该添加剂的非水电解液及锂离子电池 - Google Patents

电解液添加剂和含有该添加剂的非水电解液及锂离子电池 Download PDF

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Abstract

本发明提供了一种电解液添加剂和含有该添加剂的非水电解液及锂离子电池，其中，电解液添加剂包含具有结构式1的化合物，
Figure DDA0003013668900000011
其中，R1、R2各自独立地选自C1至C6的烷基、C1至C6的卤代烷基、苯基或卤代苯基，R3～R8各自独立地选自卤素、C1至C12的烷基、C1至C12的卤代烷基、C2至C12的烯基、C2至C12的卤代烯基、C6至C26的芳基、C6至C26的卤代芳基、烃氧基、氰氧基或氨基。相对于现有技术，本发明采用一种含有P‑N结构的杂环化合物，该化合物可在正极表面形成含P‑N结构的CEI膜，该膜具有较高的传递锂离子的性能，且电位和界面阻抗较低，并可降低正极的表面活性，抑制电解液的氧化分解。故，通过加入本发明的具有结构式1的化合物，可提高电池的低温放电和循环性能。

Description

电解液添加剂和含有该添加剂的非水电解液及锂离子电池
技术领域
本发明涉及二次电池领域，具体涉及一种电解液添加剂和含有该添加剂的非水电解液及锂离子电池。
背景技术
随着社会的发展和人类生活水平的提高，人们对电子穿戴产品的需求变得越发膨胀。但在一些寒冷地区，电子设备面临工作时间变短，甚至无法正常工作的问题。同时，电子穿戴设备的使用寿命，大部分取决于电池的使用寿命。因此，必须开发一种既能改善低温放电性又能同时具有长循环寿命的锂离子电池电解液，进而实现锂离子电池的优良发挥。
发明内容
本发明的目的在于提供一种电解液添加剂和含有该添加剂的非水电解液及锂离子电池，此电解液可提高电池的低温放电和循环性能，尤其适用于高电压体系下的锂离子电池。
为实现上述目的，本发明第一方面提供了一种电解液添加剂，包含具有结构式1的化合物，
Figure BDA0003013668890000011
其中，R1、R2各自独立地选自C1至C6的烷基、C1至C6的卤代烷基、苯基或卤代苯基，R3～R8各自独立地选自卤素、C1至C12的烷基、C1至C12的卤代烷基、C2至C12的烯基、C2至C12的卤代烯基、C6至C26的芳基、C6至C26的卤代芳基、烃氧基、氰氧基或氨基。
相对于现有技术，本发明采用一种含有P-N结构的杂环化合物，该化合物可在正极表面形成含P-N结构的CEI膜，该膜具有较大的锂离子孔道，同时在低温下，具有相对较高的锂离子穿梭速率。且在正极表面的氧化电位和界面阻抗较低，可降低正极的表面活性，抑制电解液的氧化分解。故，通过加入本发明的具有结构式1的化合物，可提高电池的低温放电和循环性能。
进一步的，R1、R2各自独立地选自C1至C6的烷基，R3～R8各自独立地选自F、C1至C6的烷基、烃氧基、氰氧基或氨基。
更进一步的，具有结构式1的化合物选自化合物A至化合物F中的至少一种，
Figure BDA0003013668890000021
本发明的第二方面提供了一种非水电解液，包括锂盐、非水有机溶剂和前述的电解液添加剂，所述具有结构式1的化合物于非水电解液中的重量百分比为0.1～5％。
进一步的，所述锂盐选自六氟磷酸锂(LiPF6)、高氯酸锂(LiClO4)、四氟硼酸锂(LiBF4)、双草酸硼酸锂(C4BLiO8)、二氟草酸硼酸锂(C2BF2LiO4)、二氟磷酸锂(LiPO2F2)、二氟二草酸磷酸锂(LiDFBP)、双氟磺酰亚胺锂(LiFSI)和双三氟甲基磺酰亚胺锂(LiN(CF3SO2)2)中的至少一种，且浓度为0.5～1.5M。
进一步的，所述非水有机溶剂选自碳酸乙烯酯(EC)、碳酸二甲酯(DMC)、碳酸二乙酯(DEC)、碳酸甲乙酯(EMC)、碳酸丙烯酯(PC)、乙酸丁酯(n-Ba)、γ-丁内酯(γ-Bt)、丙酸丙酯(n-Pp)、丙酸乙酯(EP)和丁酸乙酯(Eb)中的至少一种。
进一步的，还包括占非水电解液中的重量百分比为0.1～5％的助剂，所述助剂选自碳酸亚乙烯酯(VC)、乙烯基碳酸乙烯酯(VEC)、氟代碳酸乙烯酯(FEC)、亚硫酸乙烯酯(ES)、1,3丙磺酸内酯(PS)和硫酸乙烯酯(DTD)中的至少一种。
本发明第三方面还提供了一种锂离子电池，包括正极材料、负极材料和电解液，所述电解液为前述的非水电解液。进一步的，所述正极材料包括镍钴锰氧化物，所述镍钴锰氧化物的化学式为LiNixCoyMn(1-x-y)MzO2，其中，0.5≤x<0.9，x+y＜1，0≤z<0.08，M为Al、Mg、Zr和Ti中的至少一种。
具体实施方式
实施例1
在充满氮气的手套箱(O2＜2ppm，H2O＜3ppm)中，将重量比为1:2:2的碳酸二甲酯(DMC)、碳酸二乙酯(DEC)和碳酸甲乙酯(EMC)的混和物86.5g作为有机溶剂，加入1g化合物A得混合溶液，再向混合溶液中缓慢加入1M LiPF612.5g，混合均匀后即制成电解液。
实施例2～13和对比例1～5的电解液配方如表1所示，配制电解液的步骤同实施例1。
表1各实施例的电解液组分
Figure BDA0003013668890000031
Figure BDA0003013668890000041
Figure BDA0003013668890000051
Figure BDA0003013668890000052
以最高充电电压为4.4V的NCM622(LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2)为正极材料，天然石墨为负极材料，以实施例1～13和对比例1～5的电解液参照下述锂电池制备方法制成锂离子电池，并分别进行低温放电性能、常温循环性能、高温循环性能测试，其测试条件如下，测试结果如表2所示。
锂电池制备方法：
1.正极片的制备
将镍钴锰酸锂三元材料LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2、导电剂SuperP、粘接剂PVDF和碳纳米管(CNT)按质量比97.5:1.5:1:1混合均匀制成一定粘度的锂离子电池正极浆料，涂布在集流体用铝箔上，其涂布量为324g/m2，在85℃下烘干后进行冷压；然后进行切边、裁片、分条，分条后在真空条件下85℃烘干4h，焊接极耳，制成满足要求的锂离子电池正极片。
2.负极片的制备
将天然石墨与导电剂SuperP、增稠剂CMC、粘接剂SBR(丁苯橡胶乳液)按质量比95:1.4:1.4:2.2的比例制成浆料，涂布在集流体铜箔上并在85℃下烘干，涂布量为168g/m2；进行切边、裁片、分条，分条后在真空条件下110℃烘干4h，焊接极耳，制成满足要求的锂离子电池负极片。
3.锂离子电池的制备
将根据上述工艺制备的正极片、负极片和隔膜经叠片工艺制作成厚度为4.7mm，宽度为55mm，长度为60mm的锂离子电池，在75℃下真空烘烤10h，注入实施例16和对比例1～5的非水电解液。静置24h后，用0.lC(180mA)的恒流充电至4.45V，然后以4.45V恒压充电至电流下降到0.05C(90mA)；然后以0.2C(180mA)放电至3.0V，重复2次充放电，最后再以0.2C(180mA)将电池充电至3.8V，完成电池制作。
低温放电性能测试：在常温(25℃)条件下，对锂离子电池进行一次0.5C/0.5C充电和放电(放电容量记为C0)，上限电压为4.4V,然后在0.5C恒流恒压条件下将电池充电至4.4V；将锂离子电池置于-20℃低温箱中搁置4h，，在-20℃下进行0.5C放电(放电容量记为C1)；利用下面公式计算锂离子电池的低温放电率
低温放电率＝C1/C0*100％。
常温循环测试：在常温(25℃)条件下，对锂离子电池进行一次1.0C/1.0C充电和放电(电池放电容量为C0)，上限电压为4.4V，然后在常温条件下进行1.0C/1.0C充电和放电500周(电池放电容量为C1)，
容量保持率＝(C1/C0)*100％。
高温循环测试：在过高温(45℃)条件下，对锂离子电池进行一次1.0C/1.0C充电和放电(电池放电容量为C0)，上限电压为4.4V。然后在常温条件下进行1.0C/1.0C充电和放电500周(电池放电容量为C1)，
容量保持率＝(C1/C0)*100％。
表2循环和高温存储性能测试结果
Figure BDA0003013668890000071
从表2的结果可知，相对于对比例1～5，实施例1～13的低温放电性能、常温循环性能和高温循环性能皆能处于较佳的水平。这是由于本发明的电解液添加剂采用一种含有P-N结构的杂环化合物，该化合物可在正极表面形成了含P-N结构的CEI膜，该膜具有较高的传递锂离子的性能，且电位和界面阻抗较低，并可降低正极的表面活性，抑制电解液的氧化分解，故低温放电和循环性能较佳。
而且，对比实施例1和实施例10-13可知，于具有结构式1的化合物添加剂的基础上再增加一些助剂，其循环性能和低温放电性能更佳。
对比实施例1和对比例4～5可知，发明的电解液添加剂相对于氟代磷腈，可在正极表面形成了含P-N结构的CEI膜，该膜具有较高的传递锂离子的性能，且电位和界面阻抗较低，故低温放电性能较好。对比例4～5采用氟代磷腈，其主要作为防过充的阻燃类添加剂使用，虽然可于一定程度上改善高温循环性能，但是其高阻抗的特点对低温放电性能有极大的损伤。
最后应当说明的是，以上实施例仅用以说明本发明的技术方案而非对本发明保护范围的限制，尽管参照较佳实施例对本发明作了详细说明，本领域的普通技术人员应当理解，可以对本发明的技术方案进行修改或者等同替换，而不脱离本发明技术方案的实质和范围。

Claims (9)

1.一种非水电解液，包括锂盐、非水有机溶剂和电解液添加剂，其特征在于，所述电解液添加剂包含具有结构式1的化合物，
Figure FDA0003542251410000011
其中，R1、R2各自独立地选自C1至C6的烷基、C1至C6的卤代烷基、苯基或卤代苯基，R3～R8各自独立地选自卤素、C1至C12的烷基、C1至C12的卤代烷基、C2至C12的烯基、C2至C12的卤代烯基、C6至C26的芳基、C6至C26的卤代芳基、烃氧基、氰氧基或氨基。
2.如权利要求1所述的非水电解液，其特征在于，R1、R2各自独立地选自C1至C6的烷基，R3～R8各自独立地选自F、C1至C6的烷基、烃氧基、氰氧基或氨基。
3.如权利要求1所述的非水电解液，其特征在于，所述具有结构式1的化合物选自化合物A至化合物F中的至少一种，
Figure FDA0003542251410000012
Figure FDA0003542251410000021
4.如权利要求1所述的非水电解液，其特征在于，所述具有结构式1的化合物于非水电解液中的重量百分比为0.1～5％。
5.如权利要求1所述的非水电解液，其特征在于，所述锂盐选自六氟磷酸锂、高氯酸锂、四氟硼酸锂、双草酸硼酸锂、二氟草酸硼酸锂、二氟磷酸锂、二氟二草酸磷酸锂、双氟磺酰亚胺锂和双三氟甲基磺酰亚胺锂中的至少一种。
6.如权利要求1所述的非水电解液，其特征在于，所述非水有机溶剂选自碳酸乙烯酯、碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、碳酸甲乙酯、碳酸丙烯酯、乙酸丁酯、γ-丁内酯、丙酸丙酯、丙酸乙酯和丁酸乙酯中的至少一种。
7.如权利要求1所述的非水电解液，其特征在于，还包括助剂，所述助剂选自碳酸亚乙烯酯、乙烯基碳酸乙烯酯、氟代碳酸乙烯酯、亚硫酸乙烯酯、1,3丙磺酸内酯和硫酸乙烯酯中的至少一种。
8.一种锂离子电池，包括正极材料、负极材料和电解液，其特征在于，所述电解液为权利要求1～7任一所述的非水电解液。
9.如权利要求8所述的锂离子电池，其特征在于，所述正极材料为镍钴锰氧化物，所述镍钴锰氧化物的化学式为LiNixCoyMn(1-x-y)MzO2，其中，0.5≤x<0.9，x+y＜1，0≤z<0.08，M为Al、Mg、Zr和Ti中的至少一种。
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