CN112250060A - 一种连续制备单壁碳纳米管的装置及方法 - Google Patents

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Abstract

本发明提供一种连续制备单壁碳纳米管的装置及方法，其包括碳纳米管前驱体溶液注入器、反应腔、收集室以及连通所述反应腔和收集室的碳纳米管气体收集器；将由液态碳源、复合催化剂和催化助剂混合均匀制备的碳纳米管前驱体溶液，通过前驱体溶液注入器注入反应腔中生长单壁碳纳米管，通过碳纳米管气体收集器连接反应腔和收集室，将生成的单壁碳纳米输送到收集室，实现产物的连续性收集。与现有技术相比，本发明结构简单，碳纳米管气体收集器收集装置无运动部件，噪音低、体积小和安全性高的优点用于单壁碳纳米管气凝胶的连续收集，对助推单壁碳纳米管工业生产具有重大意义。

Description

一种连续制备单壁碳纳米管的装置及方法
技术领域
本发明属于纳米材料制备技术领域，涉及一种连续制备单壁碳纳米管的装置及方法。
背景技术
碳纳米管作为一种新型的纳米材料，由于其独特的几何结构与电子能带结构带来了优异的电学性能、力学性能、热学性能以及电磁性能等，在轻质、高强、高导电制备方面具有广泛的应用前景。
目前制备碳纳米管的方法主要有：电弧法、激光蒸发法、化学气相沉积法。这三种方法都能制备出单壁和少壁的高品质碳纳米管。化学气相沉积法因设备简单，最可能实现单壁碳纳米管气凝胶的产业化制备技术而受到了人们的广泛关注。
目前采用化学气相沉积法生长高品质碳纳米管的方法，一种采用铁钴元素制备的催化剂在反应器中流化，高温下通入气态碳源生长，制备的碳纳米管多为少壁管，其石墨化程度较低，且产能较低。另一种采用以乙醇或甲苯等液相碳源，加入二茂铁等催化剂，将反应原液在含有还原性载气条件下通入高温管式炉，高温催化裂解生长合成碳纳米管宏观体(Li et al.Science 2004和US Patent 2005/006801-A1)。
上述报到可以制备出单壁碳纳米管，但石墨化程度和催化剂利用效率不高，且碳纳米管气凝胶难以实现连续性收集。
发明内容
为解决现上述问题，本发明通过制备的碳纳米管驱体溶液提高制备的单壁碳纳米管石墨化程度和催化剂的利用效率，通过碳纳米管气体收集器这种无电动马达，无运动部件，噪音低，体积小，安全性高的优点对生长的单壁碳纳米管气凝胶实现连续的收集，使得的单壁碳纳米管规模化制备成为可能。
本发明的技术方案是：一种连续制备单壁碳纳米管的装置，其包括：碳纳米管前驱体溶液注入器，反应腔、收集室，通过碳纳米管气体收集器连接反应腔和收集装置对产物进行连续收集；
其中，所述碳纳米管前驱体溶液注入器包括：
碳纳米管前驱体溶液注射泵，驱动器和雾化头；
碳纳米管前驱体溶液输送管连接注射泵和雾化头；
所述的雾化头伸入所述反应腔中；
所述注射泵通过输送管和雾化头向反应腔中注入雾化的碳纳米管前驱体溶液。
所述碳纳米管前驱体溶液注入器和所述主反应腔之间还设有载气注入口。
所述反应腔材质为刚玉管、石英管或莫来石管。
作为本发明的进一步改进，所述反应腔通过碳纳米管气体收集器连接反应腔和收集室。
作为本发明的进一步改进，所述碳纳米管气体收集器材质为304、316、309S或310S。
作为本发明的进一步改进，所述的碳纳米管驱体溶液复合催化剂、液态碳源和催化助剂在一定温度条件下搅拌均匀即可。
所述的液态碳源包括无水乙醇、丙酮和甲苯。
作为本发明的进一步改进，所述的复合催化剂由催化剂A和催化剂B复合而成，以二茂铁为催化剂A，催化剂B包括以稀有金属金属有机化合物三茂镧，三茂铈，三茂镨，三茂钕，三茂钐或金属茂配合物环戊二烯基三羰基钨二聚体，环戊二烯基三羰基钼二聚体、环戊二烯基三羰基铬二聚体、二氯二茂锆或金属茂衍生物二茂铁甲醛，1,1'-双(二苯基膦)二茂铁一种或多种。
作为本发明的进一步改进，所述的催化助剂为噻吩、二硫化碳和硫粉中的一种或两种混合物。
作为本发明的进一步改进，所述的液态碳源质量百分比为96～99％，复合催化剂的质量百分比为0.5～4％、催化剂A质量百分比为0.6～2.5％，催化剂B质量百分比为0.1～1.5％，催化助剂质量百分比为0.05～0.5％。
本发明的另一目的是提供上述连续制备单壁碳纳米管的装置的制备方法，该方法包括以下步骤：
S1、通过载气注入口向所述反应腔中注入惰性气体，将反应腔温度升至1100℃～1600℃，保持温度恒定。
S2、将还原性气体通过载气输注入到反应腔中；
S3、将碳纳米管前驱体溶液通过碳源注射泵注射均匀进入雾化头，通过驱动器驱动雾化头雾化碳纳米管前驱体溶液，在反应腔中生成单壁碳纳米管气凝胶；
S4、碳纳米管气体收集器通入一定压力和流量的惰性气体，与反应腔相连接上端形成负压吸力，下端形成正压吹力将单壁碳纳米管气凝胶运输到收集室中；
作为本发明的进一步改进，所述的惰性气体包括：氩气、氮气、氦气等；还原性气体包括：氢气、一氧化碳和二氧化碳；载气气体总流量为2～20L/min，还原性气体体积占比40～90％、惰性气体体积百分百为10～60％。
作为本发明的进一步改进，所述的碳纳米管前驱体溶液注入反应腔的速度为3～120ml/h。
作为本发明的进一步改进，所述的碳纳米管气体收集器压力为0.6～1.5MPa，碳纳米管气体收集器惰性气体流量为3～50L/min。
作为本发明的进一步改进，所述的喷雾器出口端位于反应腔150～400℃范围内；
作为本发明的进一步改进，所述的收集室用水进行液封，防止空气倒吸。
本发明提供一种连续制备单壁碳纳米管的装置及方法，该装置结构简单，方法有效，石墨化程度高，可以应用于导电添加剂、电磁屏蔽、透明抗静电薄膜、感应开关和散热涂料等方面。
本发明的有益效果如下：
本发明使用一种复合催化剂制备碳纳米管前驱体溶液，复合催化剂不仅可提高催化效率，同时提升产物的石墨化程度。
本发明使用碳纳米管气体收集器实现碳纳米管气凝胶的收集，以惰性气体为驱动气源，一端产生负压吸力，另外一端产生正压吹力，生长的碳纳米气凝胶跟随高速气流通过管道输送到收集室中。无电动马达，无电气干扰、无运动部件，噪音低、体积小，安全性高的优点用于单壁碳纳米管气凝胶的收集。
载气将碳纳米管前驱体溶液带入到高温反应区，生长石墨化程度高的碳纳米管，同时下端的负压吸力缩短催化剂的到达高温区时间，降低了催化剂颗粒团聚，易形成石墨化程度高的碳纳米管，让生成的碳纳米管气凝胶快速运输到收集室中，同时为新生成物连续生长留出反应的空间，有助于提高高品质碳纳米管产量。
本发明提供一种连续制备单壁碳纳米管的装置及方法，该装置结构简单，方法有效，石墨化程度高，结晶度高，具有良好导电性、导热性、强度和生物相容性，可以明显延伸出大量应用。本发明的材料可以应用于原电池和二次电池、半导体、电容器、电动汽车，电缆线、生物医疗器械，工程材料、电磁干扰屏蔽、轮胎等、导电添加剂、电磁屏蔽、复合材料增强、永久抗静电、感应开关和散热涂料等方面。
本发明的材料可应用于医疗器械、家用电器、电子产品、通讯器材、电动汽车和电磁屏蔽等方面具有广泛应用前景。
本发明的材料石墨化程度高，结晶度高，G/D比高达120，且比表面积高达970m2/g。
附图说明
图1为本发明一种连续制备单壁碳纳米管的装置的结构示意图。
图2为本发明一种连续制备单壁碳纳米管的装置的碳纳米管气体收集器的剖视示意图。
图3为实施例3制备得到的单壁碳纳米管的扫描电镜照片。
图4为对比例3制备得到的单壁碳纳米管的扫描电镜照片。
图5为采用本发明装置制备得到的单壁碳纳米管的热重表征。
图6为采用本发明装置制备单壁碳纳米管的热重表征。
图7本发明一种连续制备单壁碳纳米管的拉曼谱图。
图8本发明一种连续制备单壁碳纳米管的透射电镜照片。
图中：
220.前驱体溶液注入器，222.驱动器,224.注射泵,225.前驱体溶液输送管,226超声雾化头,228.载气注入口,230.反应腔，232.加热体，234.加热体，240.碳纳米管气体收集器，242.进气口,244.环形高压腔,246.喷嘴,248负压吸力，249.正压吹力,250.收集室。
具体实施方式
下面通过具体实施例对该发明作进一步说明：
以下实施例中所用原料均为市售产品，所说的份均指重量份，实施例是对本发明的进一步说明，而非限制本发明的范围；领域的普通技术人员根据这些实施方式所做出的结构、方法、或功能上的变换均包含在本发明的保护范围内。
高品质碳纳米管样品的拉曼光谱法表征和热重分析测试标准参见GB/T 32871-2016和GB/T 24490-2009。
以下将结合附图所示的各实施方式对本发明进行详细描述。但这些实施方式并不限制本发明，本领域的普通技术人员根据这些实施方式所做出的结构、方法、或功能上的变换均包含在本发明的保护范围内。
如图1所示，本发明一种连续制备单壁碳纳米管的装置，该装置包括前驱体溶液注入器220，反应腔230，碳纳米管气体收集器240，收集室250；
一碳纳米管前驱体溶液注入器220,用于将碳纳米管前驱体溶液输入反应腔230，并以雾化形式均匀喷洒；
一反应腔230，用于形成恒温区，裂解碳源进行单壁碳纳米管的生长；
一碳纳米管气体收集器240，用于利用气流在所述反应腔230的内部上端形成负压空间将单壁碳纳米管收集，同时在所述反应腔230的内部下端形成正压吹力将收集的单壁碳纳米管吹到收集室250；
一收集室250，用于存储单壁碳纳米管。
其中，所述碳纳米管前驱体溶液输送管225连接注射泵224和雾化头226；所述的雾化头从所述反应腔顶部伸入所述反应腔中，所述碳纳米管前驱体溶液注入器和所述反应腔之间还设有载气注入口228；
所述收集室250设置在所述反应腔230底部，并与所述反应腔连接，且连接处设有所述碳纳米管气体收集器240。
反应腔230用于单壁碳纳米管的生成，加热体232和234给反应腔230供热，反应腔对生成的单壁碳纳米管进行延续生长。所述碳纳米管气体收集器240连接所述反应腔230和收集室250。
前驱体溶液注入器220还包括驱动器222、注射泵224和超声雾化头226。前驱体溶液输送管225连接注射泵224和超声雾化头226，载气注入口228，前驱体溶液通过注射泵224和前驱体溶液输送管225输送到超声雾化头226，通过驱动器222调节超声波数值，经由超声雾化头226进入反应腔230。
如图2所示，所述碳纳米管气体收集器，惰性气体经过进气口242流入环形高压腔244后，高速流过喷嘴246，这股高速气流在入口248处产生真空负压，于是入口产物被吸入管道，当产物到达喷嘴246处，又被高压气流再次吹送，最终产物通过管道输送到制定位置249。
一种采用上述的连续制备单壁碳纳米管的装置制备单壁碳纳米管的方法，该方法包括以下步骤：
S1)通过载气注入口228向所述反应腔中注入惰性气体，再将反应腔230温度升至1100℃～1600℃，保持温度恒定；
S2)再将还原性气体通过载气输注入228到所述反应腔230中；
S3)将碳纳米管前驱体溶液通过碳源注射泵224注射均匀进入雾化头226，通过驱动器222驱动雾化头226雾化碳纳米管前驱体溶液，在反应腔中生成单壁碳纳米管气凝胶；
S4)通过碳纳米管气体收集器进气口242通入一定压力和流量的惰性气体，与反应腔相连接上端形成负压吸力248，下端形成正压吹力将单壁碳纳米管气凝胶运输到收集室中250。
所述S3)中碳纳米管驱体溶液包括复合催化剂、液态碳源和催化助剂；
所述液态碳源质量百分比为96～99％，复合催化剂的质量百分比为0.5～4％、催化助剂质量百分比为0.05～0.5％。
所述复合催化剂包括催化剂A和催化剂B,催化剂A质量百分比为0.6～2.5％，催化剂B质量百分比为0.1～1.5。
所述催化剂A为二茂铁；
所述催化剂B为以稀有金属有机化合物三茂镧，三茂铈，三茂镨，三茂钕，三茂钐或金属茂配合物环戊二烯基三羰基钨二聚体，环戊二烯基三羰基钼二聚体、环戊二烯基三羰基铬二聚体、二氯二茂锆或金属茂衍生物二茂铁甲醛，1,1'-双(二苯基膦)二茂铁一种或多种。
所述S2)中载气气体总流量为2～20L/min，还原性气体体积占比40～90％、惰性气体体积百分百为10～60％；
所述惰性气体为氩气、氮气或氦气；
所述还原性气体为氢气和二氧化碳混合气体，其中，氢气占比98.5～99.9％，二氧化碳体积占比0.02～1.5％；
所述还原性气体还可加入一氧化碳；所述一氧化碳加入量为占氢气和二氧化碳混合气体比为0.02～5％。
所述的碳纳米管前驱体溶液注入反应腔230的速度为3～120ml/h；
所述的碳纳米管气体收集器240压力为0.6～1.5MPa，碳纳米管气体收集器240惰性气体流量为3～50L/min。
所述液态碳源包括无水乙醇、丙酮和甲苯。
所述的催化助剂为噻吩、二硫化碳和硫粉中的一种或两种混合物。
实施例1
先通入1L/min氩气，将反应炉的加热温度至1100℃，然后通入1L/min氢气和0.02L二氧化碳，将碳纳米管前驱体溶液通过注射泵已6ml/h速度注入雾化头，通过驱动器驱动雾化头雾化碳纳米管前驱体溶液，在反应腔中生成单壁碳纳米管气凝胶；
已0.6MPa压力下5L/min的氮气为驱动气体驱动碳纳米管气体收集器240收集生成的单壁碳纳米管气凝胶并将其运输到收集室中250。
所述的碳纳米管驱体溶液按照以下方案制备：
先将1.2％的二茂铁加入到液态碳源无水乙醇中，升温至30℃，搅拌15min，然后加入0.3％的三茂镧，保温30℃条件下，搅拌15min，最后降温至20℃，加入0.1％的噻吩溶液搅拌30min即得碳纳米管驱体溶液。
实施例2
先通入2.5L/min氩气，将反应炉的加热温度至1300℃，然后通入5L/min氢和气0.2L二氧化碳，将碳纳米管前驱体溶液通过注射泵224已30ml/h速度注入雾化头226，通过驱动器222驱动雾化头雾化碳纳米管前驱体溶液，在反应腔中生成单壁碳纳米管气凝胶；
已0.8MPa压力下25L/min的氮气为驱动气体驱动碳纳米管气体收集器240收集生成的单壁碳纳米管气凝胶并将其运输到收集室中250。
所述的碳纳米管驱体溶液按照以下方案制备：
先将1.5％的二茂铁加入到液态碳源无水乙醇中，升温至35℃，搅拌15min，然后加入0.5％的三茂镨，保温35℃条件下，搅拌20min，最后降温至20℃，加入0.2％的硫粉溶液搅拌30min即得碳纳米管驱体溶液。
实施例3
先通入8L/min氦气，将反应炉的加热温度至1600℃，然后通入12L/min氢和0.5L/min的二氧化碳，将碳纳米管前驱体溶液通过注射泵已90ml/h速度注入雾化头226，通过驱动器驱动雾化头雾化碳纳米管前驱体溶液，在反应腔230中生成单壁碳纳米管气凝胶；
已1.0MPa压力下50L/min的氮气为驱动气体驱动碳纳米管气体收集器240收集生成的单壁碳纳米管气凝胶并将其运输到收集室中。
所述的碳纳米管驱体溶液按照以下方案制备：
先将1.9％的二茂铁加入到液态碳源甲苯中，升温至35℃，搅拌15min，然后加入0.6％的三茂镨，保温35℃条件下，搅拌20min，最后降温至25℃，加入0.2％的噻吩和0.1的硫粉溶液搅拌30min即得碳纳米管驱体溶液。
所得样品的拉曼表征如图7所示，单壁碳纳米管的特征峰RBM峰很明显，且样品的G/D比见表1所示为120，样品比表面积高达970m2/g，即为高结晶性单壁碳纳米管；图5所示热重表征表明产物的残留质量为11.3％，对其进行扫描电镜照片表征见图3所示，可以看出样品表面杂质较少，所得样品纯度较高；所得样品透射电镜照片表征见图8所示，确定其为单壁碳纳米管，且缺陷较少。
实施例4
先通入3L/min氦气，将反应炉的加热温度至1400℃，然后通入5L/min氢和0.2L/min的二氧化碳，将碳纳米管前驱体溶液通过注射泵224已36ml/h速度注入雾化头，通过驱动器222驱动雾化头226雾化碳纳米管前驱体溶液，在反应腔中生成单壁碳纳米管气凝胶；
已1.2MPa压力下25L/min的氮气为驱动气体驱动碳纳米管气体收集器240收集生成的单壁碳纳米管气凝胶并将其运输到收集室中250。
所述的碳纳米管驱体溶液按照以下方案制备：
先将2.2％的二茂铁加入到液态碳源丙酮中，升温至35℃，搅拌15min，然后加入0.6％的环戊二烯基三羰基钨二聚体，保温35℃条件下，搅拌30min，最后降温至25℃，加入0.1％的噻吩和0.25％的二硫化碳溶液搅拌30min即得碳纳米管驱体溶液。
实施例5
先通入6L/min氦气，将反应炉的加热温度至1500℃，然后通入14L/min氢气、0.3L/min的二氧化碳和0.3L/min，将碳纳米管前驱体溶液通过注射泵224已36ml/h速度注入雾化头226，通过驱动器驱动雾化头雾化碳纳米管前驱体溶液，在反应腔中生成单壁碳纳米管气凝胶；
已1.2MPa压力下50L/min的氮气为驱动气体驱动碳纳米管气体收集器240收集生成的单壁碳纳米管气凝胶并将其运输到收集室中250。
所述的碳纳米管驱体溶液按照以下方案制备：
先将1.8％的二茂铁加入到液态碳源丙酮中，升温至35℃，搅拌15min，然后加入0.2％的1,1'-双(二苯基膦)二茂铁，保温35℃条件下，搅拌30min，最后降温至25℃，加入0.15％的噻吩和0.1％的硫搅拌30min即得碳纳米管驱体溶液。
实施例6：
先通入2L/min氩气，将反应炉的加热温度至1300℃，然后通入5L/min氢气、0.1L的二氧化碳和0.2L/min的一氧化碳，将碳纳米管前驱体溶液通过注射泵已36ml/h速度注入雾化头226，通过驱动器222驱动雾化头雾化碳纳米管前驱体溶液，在反应腔中生成单壁碳纳米管气凝胶；
已1.5MPa压力下20L/min的氩气为驱动气体驱动碳纳米管气体收集器240收集生成的单壁碳纳米管气凝胶并将其运输到收集室中。
所述的碳纳米管驱体溶液按照以下方案制备：
先将1.6％的二茂铁加入到液态碳源丙酮中，升温至35℃，搅拌15min，然后加入0.1％的1,1'-双(二苯基膦)二茂铁和0.1％三茂钕，保温35℃条件下，搅拌45min，最后降温至25℃，加入0.15％的噻吩和0.1％的硫搅拌30min即得碳纳米管驱体溶液。
对比例1与实施例1采用相同配方，制备方法与实施例1相同，区别是将氮气驱动器的压力和气路调整为已0.8MPa压力下10L/min。
对比例2
与实施例2采用相同配方，制备方法与实施例2相同，区别是没有加入二氧化碳气体。
对比例3
与实施例3采用相同制备方法，区别在于配方中不加入三茂镨。
所得样品的G/D比见表1所示为78，且比表面积高达678m2/g；图6为所得样品热重表征产物的残留质量为15.6％，高于实施例3的样品残留质量，样品的扫描电镜图片见图4所示，对比图3和图4可以看出施例3所得样品表面杂质明显低于对比例3，样品纯度低于实施例3所得样品。即三茂镨加入有助于提高催化剂的利用效率，降低残留质量，提高碳管纯度。
对比例4
与实施例4采用相同配方和制备方法，区别在于注液速度降低为18ml/h。
对比例5
与实施例5采用相同制备方法，区别在于配方中噻吩的含量降低为0.1％。
对比例6
与实施例6采用相同制备方法，区别在于配方中不加入1,1'-双(二苯基膦)二茂铁和0.1％三茂钕。
表1:不同配方和工艺条件下得到一种连续制备单壁碳纳米管的装置和方法材料性能对比
Figure BDA0002695033300000151
以上对本申请实施例所提供的一种连续制备单壁碳纳米管的装置及方法，进行了详细介绍。以上实施例的说明只是用于帮助理解本申请的方法及其核心思想；同时，对于本领域的一般技术人员，依据本申请的思想，在具体实施方式及应用范围上均会有改变之处，综上所述，本说明书内容不应理解为对本申请的限制。
如在说明书及权利要求书当中使用了某些词汇来指称特定组件，硬件制造商可能会用不同名词来称呼同一个组件。本说明书及权利要求书并不以名称的差异来作为区分组件的方式，而是以组件在功能上的差异来作为区分的准则。如在通篇说明书及权利要求书当中所提及的“包含”、“包括”为一开放式用语，故应解释成“包含/包括但不限定于”。“大致”是指在可接收的误差范围内，本领域技术人员能够在一定误差范围内解决所述技术问题，基本达到所述技术效果。说明书后续描述为实施本申请的较佳实施方式，然所述描述乃以说明本申请的一般原则为目的，并非用以限定本申请的范围。本申请的保护范围当视所附权利要求书所界定者为准。
还需要说明的是，术语“包括”、“包含”或者其任何其他变体意在涵盖非排他性的包含，从而使得包括一系列要素的商品或者***不仅包括那些要素，而且还包括没有明确列出的其他要素，或者是还包括为这种商品或者***所固有的要素。在没有更多限制的情况下，由语句“包括一个……”限定的要素，并不排除在包括所述要素的商品或者***中还存在另外的相同要素。
应当理解，本文中使用的术语“和/或”仅仅是一种描述关联对象的关联关系，表示可以存在三种关系，例如，A和/或B，可以表示：单独存在A，同时存在A和B，单独存在B这三种情况。另外，本文中字符“/”，一般表示前后关联对象是一种“或”的关系。
上述说明示出并描述了本申请的若干优选实施例，但如前所述，应当理解本申请并非局限于本文所披露的形式，不应看作是对其他实施例的排除，而可用于各种其他组合、修改和环境，并能够在本文所述申请构想范围内，通过上述教导或相关领域的技术或知识进行改动。而本领域人员所进行的改动和变化不脱离本申请的精神和范围，则都应在本申请所附权利要求书的保护范围内。

Claims (10)

1.一种连续制备单壁碳纳米管的装置，其特征在于，所述装置包括：
一碳纳米管前驱体溶液注入器,用于将碳纳米管前驱体溶液输入反应腔，并以雾化形式均匀喷洒；
一反应腔，用于形成恒温区，裂解碳源进行单壁碳纳米管的生长；
一碳纳米管气体收集器，用于利用气流在所述反应腔的内部上端形成负压空间将单壁碳纳米管收集，同时在所述反应腔的内部下端形成正压吹力将收集的单壁碳纳米管吹到收集室；
一收集室，用于存储单壁碳纳米管。
2.根据权利要求1所述的装置，其特征在于，所述碳纳米管前驱体溶液注入器包括：碳纳米管前驱体溶液输送管、碳纳米管前驱体溶液注射泵，驱动器和雾化头；
其中，所述碳纳米管前驱体溶液输送管连接注射泵和雾化头；所述的雾化头从所述反应腔顶部伸入所述反应腔中，所述碳纳米管前驱体溶液注入器和所述反应腔之间还设有载气注入口；
所述收集室设置在所述反应腔底部，并与所述反应腔连接，且连接处设有所述碳纳米管气体收集器。
3.根据权利要求2所述的装置，所述碳纳米管气体收集器为气体放大器；所述气体放大器的一端与所述反应腔的底部连接，另一端与所述收集室的顶部连接，所述气体放大器的一侧的侧壁上设有进气口。
4.一种利用权利要求1-3任意一项所述的连续制备单壁碳纳米管的装置制备单壁碳纳米管的方法，其特征在于，该方法包括以下步骤：
S1)通过载气注入口向所述反应腔中注入惰性气体，再将反应腔温度升至1100℃～1600℃，保持温度恒定；
S2)再将还原性气体通过载气输注入到所述反应腔中；
S3)将碳纳米管前驱体溶液通过碳源注射泵注射均匀进入雾化头，通过驱动器驱动雾化头雾化碳纳米管前驱体溶液，在反应腔中生成单壁碳纳米管气凝胶；
S4)通过碳纳米管气体收集器通入设定压力和流量的惰性气体，与反应腔相连接上端形成负压吸力，下端形成正压吹力将单壁碳纳米管气凝胶运输到收集室中。
5.根据权利要求4所述的方法，其特征在于，所述S3)中碳纳米管前驱体溶液注入反应腔的速度为3～120ml/h；
所述碳纳米管驱体溶液包括复合催化剂、液态碳源和催化助剂；
所述液态碳源质量百分比为96～99％，复合催化剂的质量百分比为0.5～4％、催化助剂质量百分比为0.05～0.5％。
6.根据权利要求5所述的方法，其特征在于，所述复合催化剂包括催化剂A和催化剂B,催化剂A占复合催化剂的总质量百分比的0.6～2.5％，催化剂B占复合催化剂的总质量百分比的0.1～1.5％。
7.根据权利要求5所述的方法，其特征在于，所述催化助剂为噻吩、二硫化碳和硫粉中的一种或两种混合物。
8.根据权利要求6所述的方法，其特征在于，所述催化剂A为二茂铁；
所述催化剂B为以稀有金属有机化合物三茂镧，三茂铈，三茂镨，三茂钕，三茂钐或金属茂配合物环戊二烯基三羰基钨二聚体，环戊二烯基三羰基钼二聚体、环戊二烯基三羰基铬二聚体、二氯二茂锆或金属茂衍生物二茂铁甲醛，1,1'-双(二苯基膦)二茂铁一种或多种。
9.根据权利要求4所述的方法，其特征在于，所述S2)中载气气体总流量为2～20L/min；
所述还原性气体体积占比40～90％，所述惰性气体体积占比10～60％；
所述惰性气体为氩气、氮气或氦气；
所述还原性气体为氢气和二氧化碳混合气体，其中，氢气占比98.5～99.9％，二氧化碳体积占比0.02～1.5％。
10.根据权利要求4所述的方法，其特征在于，所述S4)中设定压力为0.6～1.5MPa，惰性气体流量为3～50L/min。
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