CN110178248B - 保护膜、电池和电池的制造方法 - Google Patents

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Abstract

本发明提供一种保护膜，其能够在电池内适当固定于电极的金属箔露出部被熔接的部分的周围，并且因熔接时的高温导致的热收缩小，绝缘性也优异。所述保护膜用于具有电极的电池，该电极具有金属箔和位于上述金属箔的表面的活性物质层，在上述电极设有露出上述金属箔的金属箔露出部，上述保护膜用于保护上述电极的上述金属箔露出部与金属端子被熔接的部分的周围的至少一部分，上述保护膜至少依次包括具有粘合性的第一热熔敷性树脂层、耐热性中间层和第二热熔敷性树脂层，上述第一热熔敷性树脂层构成上述保护膜的一侧的表面。

Description

保护膜、电池和电池的制造方法
技术领域
本发明涉及保护膜、电池和电池的制造方法。
背景技术
目前，开发了各种类型的电池，开发了锂离子电池等能量密度高的电池。近年来，伴随电动汽车、混合电动汽车、笔记本电脑、照相机、便携电话等的高性能化，要求具有更高的能量密度的电池。
另外，作为电池的包装材料，目前大多使用金属制的包装材料，但近年来，对电池要求多种多样的形状，也要求薄型化和轻质化。金属制的包装材料难以追随形状的多样化，而且在轻质化方面也存在限制。因此，作为容易加工成多种多样的形状、且可实现薄型化和轻质化的包装材料，也提出了依次叠层有基材层/阻隔层/热熔敷性树脂层的膜状的叠层体(例如参照专利文献1)。
在这些电池中，例如将在正极箔的两个面涂布有正极活性物质的正极和在负极箔的两个面涂布有负极活性物质的负极隔着隔膜而卷绕，并将该卷绕体(电极组)收纳于电池盒内的电池被周知。在这样的电池中，在卷绕体(电极组)的卷绕轴方向的两端部分别形成使正极和负极的金属箔露出的金属箔露出部，在该金属箔露出部通过熔接等而连接有电极端子或集电体(参照专利文献2)。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开2008-287971号公报
专利文献2：日本特开2014-49311号公报
发明内容
发明所要解决的课题
如专利文献2中所记载，已知在通过超声波熔接、激光熔接、摩擦搅拌接合等将金属箔露出部和集电体等接合的情况下，微小的金属片从要接合的金属箔露出部和集电体飞散。这样的微小的金属片混入电极组的内部时，会产生在电池的内部发生微短路的问题。
为了解决这样的问题，在专利文献2中公开了如下技术：将由金属箔露出部和连接板构成的接合部的至少一部分用树脂制粘合带、树脂制粘合剂、或热熔融树脂剂包覆。
但是，本发明的发明人重复进行了研究，结果发现：即使在用树脂制粘合带等包覆金属箔露出部的情况下，有时也不能充分地抑制在金属箔露出部的熔接时产生的微小的金属片混入电极组的内部。特别是，由于近年来的电池的高容量化，电极的金属箔的叠层数增大，熔接时的能量变大，因此，在熔接时微细的金属片变得容易飞散。因此，在金属箔露出部的熔接时产生的微小的金属片混入电极组的内部的风险增大。另外，熔接时的发热量也增加，因此，在现有的使用树脂制粘合带等的方法中，也存在树脂制粘合带因高温而热收缩、不能维持形状、不能保护熔接部的周围的情况。另外，现有的树脂制粘合带等也存在绝缘性也不充分的问题。
这样的状况下，本发明的主要目的在于提供一种保护膜，其能够在电池内适当固定于电极的金属箔露出部被熔接的部分的周围，并且因熔接时的高温导致的热收缩小，绝缘性也优异。另外，本发明的目的还在于提供一种使用了该保护膜的电池、该电池的制造方法。
用于解决课题的方法
本发明的发明人为了解决上述的课题进行了深入研究。其结果，发现了一种保护膜，上述保护膜用于具有电极的电池，该电极具有金属箔和位于该金属箔的表面的活性物质层，在电极设有露出金属箔的金属箔露出部，保护膜用于保护电极的金属箔露出部与金属端子被熔接的部分的周围的至少一部分，保护膜至少依次包括含有粘合成分的(具有粘合性的)第一热熔敷性树脂层、耐热性中间层和第二热熔敷性树脂层，第一热熔敷性树脂层构成保护膜的一侧的表面，该保护膜在电池内能够适当固定于熔接电极的金属箔露出部的部分的周围，并且因熔接时的高温导致的热收缩小，绝缘性也优异。本发明是通过基于这样的见解进一步重复进行研究而完成的。
即，本发明提供下述中揭示的方式的发明。
项1.一种用于具有电极的电池的保护膜，该电极具有金属箔和位于上述金属箔的表面的活性物质层，其中，
在上述电极设有露出上述金属箔的金属箔露出部，
上述保护膜用于保护上述电极的上述金属箔露出部与金属端子被熔接的部分的周围的至少一部分，
上述保护膜至少依次包括具有粘合性的第一热熔敷性树脂层、耐热性中间层和第二热熔敷性树脂层，
上述第一热熔敷性树脂层构成上述保护膜的一侧的表面。
项2.如项1所述的保护膜，其中，在试验温度200℃、加热时间10秒的条件所测定的热收缩率为10％以下。
项3.如项1或2所述的保护膜，其中，构成上述第一热熔敷性树脂层的树脂具有聚烯烃骨架。
项4.如项1～3中任一项所述的保护膜，其中，上述第一热熔敷性树脂层含有改性聚烯烃。
项5.如项1～4中任一项所述的保护膜，其中，上述第一热熔敷性树脂层含有酸改性聚烯烃。
项6.如项1～5中任一项所述的保护膜，其中，对上述第一热熔敷性树脂层用红外分光法进行分析时，检测到源自马来酸酐的峰。
项7.如项1～6中任一项所述的保护膜，其中，上述第二热熔敷性树脂层构成与上述第一热熔敷性树脂层相反一侧的表面。
项8.如项1～7中任一项所述的保护膜，其中，上述第一热熔敷性树脂层、上述中间层和上述第二热熔敷性树脂层中的至少1层被着色。
项9.如项1～8中任一项所述的保护膜，其中，上述电极的上述金属箔在金属箔露出部中叠层有多层。
项10.一种电池，至少包括电极和电解质的电池元件被收纳于由电池用包装材料所形成的包装体中，其中，
上述电极具有金属箔和位于上述金属箔的表面的活性物质层，
在上述电极设有露出上述金属箔的金属箔露出部，
上述电极的上述金属箔露出部和金属端子被熔接的部分的周围的至少一部分由项1～9中任一项所述的保护膜包覆。
项11.一种具有电极的电池的制造方法，该电极具有金属箔和位于上述金属箔的表面的活性物质层，上述制造方法中，
在上述电极设有露出上述金属箔的金属箔露出部，
上述制造方法包括：
将上述电极的上述金属箔露出部和金属端子的熔接预定部分的周围的至少一部分用项1～9中任一项所述的保护膜包覆的工序；和
其后将上述金属箔露出部与上述金属端子熔接的工序。
发明的效果
根据本发明，能够提供一种保护膜，其能够在电池内适当固定于电极的金属箔露出部被熔接的部分的周围，并且因熔接时的高温导致的热收缩小，绝缘性也优异。另外，根据本发明，也能够提供一种使用了该保护膜的电池、该电池的制造方法。
附图说明
图1是电极的金属箔露出部被熔接的部分的一例的示意图。
图2是本发明的保护膜的一例的简图的剖面图。
图3是本发明的保护膜的一例的简图的剖面图。
图4是本发明的保护膜的一例的简图的剖面图。
图5是本发明的保护膜的一例的简图的剖面图。
图6是用于说明绝缘性评价的方法的示意图。
图7是用于说明本发明的电池的结构的示意图。
图8是使用安装有带加热单元的悬臂(探针)的原子力显微镜的探针的变位量测定中的探针的位置变化的概念图。
图9是表示在使用安装有带加热单元的悬臂(探针)的原子力显微镜的探针的变位量测定中设置探针的叠层膜的剖面中耐热性中间层的表面的位置的示意图。
图10是用于说明在第一热熔敷性树脂层的软化点的测定中设置探针的保护膜的第一热熔敷性树脂层的主面的立体图。
具体实施方式
本发明的保护膜是用于具有电极的电池的保护膜，该电极具有金属箔和位于该金属箔的表面的活性物质层，该保护膜的特征在于，在电极设有露出金属箔的金属箔露出部，保护膜用于保护电极的金属箔露出部与金属端子被熔接的部分的周围的至少一部分，保护膜至少依次包括具有粘合性的第一热熔敷性树脂层、耐热性中间层和第二热熔敷性树脂层，第一热熔敷性树脂层构成保护膜的一侧的表面。以下，对本发明的保护膜、使用了该保护膜的电池和这些制造方法进行详述。
需要说明的是，在本说明书中，“～”所示的数值范围是指“以上”、“以下”。例如，2～15mm的记载是指2mm以上15mm以下。
1.保护膜
本发明的保护膜用于在电池内保护电极的金属箔露出部被熔接的部分(以下，有时称为“熔接部”、“熔接预定部分”)的周围的至少一部分。电池具有在金属箔的表面形成有活性物质层的电极(正极和负极)。另外，在电极设有露出电极的金属箔的金属箔露出部。具体而言，在电极设有不存在活性物质层从而露出电极的金属箔的金属箔露出部。另外，金属箔露出部与金属端子等的导电性部件熔接，电池的内部与外部电连接。
图1是表示电极的金属箔20在金属箔露出部21中叠层有多层，利用熔接头40将多个金属箔20的金属箔露出部21与金属端子30熔接时的示意图。在图1中，表示了多个金属箔20中与金属端子30邻接的金属箔20的金属箔露出部21与金属端子30熔接、相互邻接的多个金属箔20彼此也熔接的情形。此外，图1是电极的金属箔20的金属箔露出部21被熔接的部分的一例的示意图，省略金属箔露出部21的右端部的结构。
在本发明中，通过将熔接部P的周围的至少一部分用本发明的保护膜10包覆，能够有效地保护熔接部P的周围，使其不受熔接时产生的微细的金属片的影响。例如，图1表示将虚线所包围的区域R用本发明的保护膜10包覆的情况，将区域R用本发明的保护膜10包覆时，能够有效地保护熔接部P的周围，使其不受从熔接部P飞散的微细的金属片的影响。被熔接的部分(熔接部P)的周围的至少一部分是指例如熔接部P的附近、旁边、担心微细的金属片的飞散的范围等。
将熔接部P的周围的至少一部分用本发明的保护膜10包覆时，保护膜10以第一热熔敷性树脂层1的表面成为金属箔露出部21侧、第二热熔敷性树脂层2侧的表面成为外侧的方式配置。通过将本发明的保护膜10这样配置，能够将具有粘合性的第一热熔敷性树脂层1的表面适当固定于熔接部P的周围。即，本发明的保护膜以保护膜的第一热熔敷性树脂层1一侧与金属箔露出部21和金属端子30被熔接的部分的周围的一部分相接的方式使用。
另外，例如如专利文献2中所公开那样用树脂制粘合带、树脂制粘合剂、热熔融树脂剂等包覆的方法，在熔接时，即使在能够保护熔接部的周围不受金属片影响的情况下，例如附着于树脂制粘合带等的表面的金属片也容易地脱离。因此，例如在电池移动时，金属片也移动，有时金属片混入电极的内部。与此相对，如后所述，在本发明的保护膜10中，在第二热熔敷性树脂层2构成与第一热熔敷性树脂层1相反一侧的表面的情况下，能够使在熔接时产生的高温的金属片在第二热熔敷性树脂层2的表面热熔敷而被捕捉。被热熔敷的金属片不易从第二热熔敷性树脂层2的表面脱离，因此，能够更进一步有效地保护熔接部P的周围。
作为熔接的方法，没有特别限制，能够使用超声波熔接、激光熔接等现有公知的熔接方法。
此外，如后所述，使用本发明的保护膜的电池例如如图7的示意图所示，具有至少包括电极和电解质等的电池元件被收纳于由包装材料50所形成的包装体中的结构，上述电极具有金属箔20和位于金属箔20的表面的活性物质层22。电极包括正极和负极，在正极和负极之间配置有隔膜23。在本发明中，电池的内部50a是指由包装材料50收纳电池元件的区域，电池的外部50b是指包装材料50的外侧。电池的内部50a和外部50b经由包装体而被隔绝。
本发明的保护膜10例如如图2～图5的示意图所示，由至少依次包括具有粘合性的第一热熔敷性树脂层1、耐热性中间层3和第二热熔敷性树脂层2的叠层体构成。第一热熔敷性树脂层1构成保护膜10的一侧的表面。
作为本发明的保护膜10的叠层结构的具体例，可以列举图2所示的依次包括第一热熔敷性树脂层1/耐热性中间层3/第二热熔敷性树脂层2的叠层结构；图3所示的依次包括第一热熔敷性树脂层1/耐热性中间层3/热塑性树脂层4/第二热熔敷性树脂层2的叠层结构；图4所示的依次包括第一热熔敷性树脂层1/热塑性树脂层4/耐热性中间层3/第二热熔敷性树脂层2的叠层结构；图5所示的依次包括第一热熔敷性树脂层1/热塑性树脂层4/耐热性中间层3/热塑性树脂层4/第二热熔敷性树脂层2的叠层结构等。此外，如后所述，第二热熔敷性树脂层2也可以与第一热熔敷性树脂层1同样，含有粘合成分从而具有粘合性。另外，热塑性树脂层4也可以与第一热熔敷性树脂层1和第二热熔敷性树脂层2同样，具有热熔敷性。在本发明的保护膜可以进一步叠层与这些层不同的其它层。
从低成本、制造工序的简略化的观点考虑，优选使保护膜较薄，本发明的保护膜优选具有图2所示的依次包括第一热熔敷性树脂层1/耐热性中间层3/第二热熔敷性树脂层2的3层的叠层结构。另外，从对凹凸形状等的追随性的观点考虑，优选使保护膜较厚，本发明的保护膜优选在第一热熔敷性树脂层1/耐热性中间层3/第二热熔敷性树脂层2的各层间具有热塑性树脂层。具体而言，优选具有图3所示的依次包括第一热熔敷性树脂层1/耐热性中间层3/热塑性树脂层4/第二热熔敷性树脂层2的4层的叠层结构；图4所示的依次包括第一热熔敷性树脂层1/热塑性树脂层4/耐热性中间层3/第二热熔敷性树脂层2的4层的叠层结构；图5所示的依次包括第一热熔敷性树脂层1/热塑性树脂层4/耐热性中间层3/热塑性树脂层4/第二热熔敷性树脂层2的5层的叠层结构。另外，通过使具有粘合性的(含有粘合成分的)第一热熔敷性树脂层1隔着热塑性树脂层4叠层于耐热性中间层3，能够使层间的粘接强度稳定，因此，本发明的保护膜优选具有在两个面具有粘合性的(含有粘合成分的)5层的叠层结构(具体而言，依次包括具有粘合性的第一热熔敷性树脂层1/热塑性树脂层4/耐热性中间层3/热塑性树脂层4/具有粘合性的第二热熔敷性树脂层2的叠层结构)、或在一个面具有粘合性的(含有粘合成分的)4层的叠层结构(具体而言，依次包括具有粘合性的第一热熔敷性树脂层1/热塑性树脂层4/耐热性中间层3/热塑性树脂层4/不具有粘合性的(不含有粘合成分的)第二热熔敷性树脂层2的叠层结构)。
本发明的保护膜可以被着色。具体而言，第一热熔敷性树脂层1、耐热性中间层3和第二热熔敷性树脂层2中的至少1层可以被着色。通过使本发明的保护膜的至少1层着色，能够通过目视容易地确认电极的金属箔露出部被熔接的部分的周围的至少一部分由本发明的保护膜保护。作为着色剂，没有特别限制，能够使用公知的颜料、染料等。作为着色剂的具体例，可以列举炭黑等。
作为本发明的保护膜的厚度，从降低熔接时的高温环境中的热收缩率、进一步发挥优异的绝缘性的观点考虑，优选列举50～200μm左右，更优选列举80～150μm左右。
从抑制低成本、层间剥离的可能性的观点考虑，优选本发明的保护膜的层数少，作为下限，可以列举3以上，作为优选的上限，可以列举5以下。从降低熔接时的高温环境中的热收缩率、且发挥优异的绝缘性的观点考虑，作为本发明的保护膜的层数，优选列举3～5左右，更优选列举3～4左右。
此外，电池的包装材料例如由依次叠层有基材层/阻隔层(一般而言，由铝等的金属构成)/热熔敷性树脂层的膜状的叠层体(叠层膜)构成的情况下，通过使该包装材料的热熔敷性树脂层侧相对并将包装材料的周围部热密封，利用包装材料将电极等的电池元件密封。这样的情况下，在电极的金属箔露出部被熔接的部分的周围配置保护膜，在由于熔接而飞散的金属片附着于保护膜的表面的状态下从保护膜上利用包装材料进行密封。这样，例如电极的金属箔20、保护膜10、金属片和包装材料依次配置，在该状态下将它们进行密封时，金属片贯穿保护膜10和包装材料的热熔敷性树脂层，有可能经由金属片而将金属箔20和包装材料的阻隔层电连接，而产生短路。从避免这样的短路的观点考虑，也能够适当使用绝缘性优异的本发明的保护膜。
另外，作为本发明的保护膜一个面的面积，能够根据包覆的部分的尺寸而适当设定。
从降低熔接时的高温环境中的热收缩率、且发挥优异的绝缘性的观点考虑，关于本发明的保护膜，作为在试验温度200℃、加热时间10秒的条件所测定的热收缩率的上限，优选列举约10％以下，更优选列举约5％以下，进一步优选列举约4％以下，作为下限，可以列举约0％以上、约0.1％以上。另外，作为该热收缩率的范围，优选列举0～10％左右、0～5％左右、0～4％左右、0.1～10％左右、0.1～5％左右、0.1～4％左右。热收缩率能够通过以JIS K7133：1999的规定为基准的方法来进行。此外，JIS K7133中规定试验片尺寸为120mm×120mm，在只能用比该试验片尺寸小的尺寸的试验片测定热收缩率的情况下，对于在可能的范围内接近于该试验片尺寸的正方形的试验片，同样地测定热收缩率。
(第一热熔敷性树脂层1)
在本发明中，第一热熔敷性树脂层1为构成保护膜的一侧的表面的层。即，第一热熔敷性树脂层1构成本发明的保护膜10的一侧的最外层。
第一热熔敷性树脂层1具有粘合性(具体而言，含有粘合成分)。更具体而言，第一热熔敷性树脂层1由含有粘合成分的热熔敷性树脂组合物构成。
作为粘合成分，只要能够对第一热熔敷性树脂层1赋予粘合性，就没有特别限制，例如，可以列举松香、氢化松香、聚合松香、松香酯等松香或其衍生物；α-蒎烯、β-蒎烯、柠檬萜等的萜烯系树脂；萜烯酚醛树脂、香豆素·茚树脂、苯乙烯系树脂、二甲苯系树脂、酚系树脂、石油树脂、氢化石油树脂等。另外，氢化的萜烯树脂、松香树脂、石油树脂与苯乙烯系嵌段共聚物的弹性体相相容，在对聚烯烃等非极性部件的密合力提高方面表现高的效果，二甲苯系树脂、酚系树脂、苯乙烯系树脂等与苯乙烯相相容，具有提高凝集力的效果。因此，也能够将氢化的萜烯树脂、松香树脂、石油树脂和二甲苯系树脂、酚系树脂、苯乙烯系树脂等组合而设为粘合成分。
另外，作为粘合成分，也可以使用非晶聚烯烃。作为非晶聚烯烃，例如有非晶聚丙烯、或非晶丙烯与其它α-烯烃的共聚物等，作为具体例，可以列举丙烯－乙烯共聚物、丙烯－1-丁烯共聚物、丙烯－1-丁烯－乙烯三元共聚物、丙烯－1-己烯－1-辛烯三元聚合物、丙烯－1-己烯－4-甲基-1-戊烯三元共聚物、丙烯－1-己烯－4-甲基-1-戊烯三元共聚物、聚1-丁烯等。优选成为对象的非晶α聚烯烃中低分子量成分含量多的数均分子量20000以下、玻璃化转变温度为-20℃以下的物质。
作为粘合成分，优选非晶聚烯烃。作为非晶聚烯烃的市售品，例如，可以列举REXtac2280(REXtac.LLC制)等。在第一热熔敷性树脂层1中，例如使用REXtac2280作为粘合成分、且使用改性聚烯烃作为热熔敷性树脂的情况下，作为REXtac2280的含量，相对于改性聚烯烃100质量份，优选设为约10质量份左右、或约20质量份左右。
粘合成分可以单独使用1种，也可以将2种以上组合使用。
作为第一热熔敷性树脂层1中所含的粘合成分的比例，没有特别限制，作为下限，优选列举约1质量％以上，更优选列举约5质量％以上，作为上限，优选列举约30质量％以下，更优选约25质量％以下。另外，作为粘合成分的比例的范围，优选列举1～30质量％左右、1～25质量％左右、5～30质量％左右、5～25质量％左右。通过使第一热熔敷性树脂层1中所含的粘合成分的比例具有这样的值，本发明的保护膜能够发挥优异的粘合性，能够将本发明的保护膜10适当固定于熔接部的周围。
作为第一热熔敷性树脂层1中所含的热熔敷性树脂，没有特别限制，从发挥优异的粘合性、并且降低熔接时的高温环境中的热收缩率、进一步发挥优异的绝缘性的观点考虑，优选列举改性聚烯烃(即具有聚烯烃骨架)。由于具有聚烯烃骨架的热熔敷性树脂对电解液等的耐溶剂性优异，因此，作为第一热熔敷性树脂层1中所含的热熔敷性树脂优选。构成第一热熔敷性树脂层1的树脂可以含有聚烯烃骨架，也可以不含有聚烯烃骨架，从上述观点考虑，优选含有聚烯烃骨架。构第一热熔敷性树脂层1的树脂含有聚烯烃骨架这一点例如能够利用红外分光法、气相色谱法质量分析法等进行分析，分析方法没有特别限制。例如用红外分光法测定马来酸酐改性聚烯烃时，在波数1760cm-1附近和波数1780cm-1附近检测到源自马来酸酐的峰。
另外，作为改性聚烯烃，优选进行了酸改性的聚烯烃。作为进行了酸改性的聚烯烃，具体而言，可以列举用不饱和羧酸或其酐进行了改性的聚烯烃。作为酸改性中所使用的不饱和羧酸或其酐，例如，可以列举马来酸、丙烯酸、衣康酸、丁烯酸、马来酸酐、衣康酸酐等。
作为被改性的聚烯烃，没有特别限制，从发挥优异的粘合性、并且降低熔接时的高温环境中的热收缩率、进一步发挥优异的绝缘性的观点考虑，优选列举低密度聚乙烯、中密度聚乙烯、高密度聚乙烯、线状低密度聚乙烯等的聚乙烯；均聚聚丙烯、聚丙烯的嵌段共聚物(例如丙烯和乙烯的嵌段共聚物)、聚丙烯的无规共聚物(例如丙烯和乙烯的无规共聚物)等的结晶性或非晶性的聚丙烯；乙烯－丁烯－丙烯的三元共聚物。这些聚烯烃中，作为被改性的聚烯烃，优选聚丙烯。
从发挥优异的粘合性、并且降低熔接时的高温环境中的热收缩率、进一步发挥优异的绝缘性的观点考虑，在第一热熔敷性树脂层1中所含的热熔敷性树脂中，特别优选马来酸酐改性聚丙烯、马来酸酐改性聚乙烯等的改性聚烯烃。
第一热熔敷性树脂层1中所含的热熔敷性树脂可以为1种，也可以为2种以上。
作为第一热熔敷性树脂层1中所含的热熔敷性树脂的比例，没有特别限制，作为下限，优选列举约70质量％以上，更优选列举约80质量％以上，作为上限，优选列举约95质量％以下，更优选列举约90质量％以下。另外，作为热熔敷性树脂的比例的范围，优选列举70～95质量％左右、70～90质量％左右、80～95质量％左右、80～90质量％左右。通过使第一热熔敷性树脂层1中所含的热熔敷性树脂的比例具有这样的值，本发明的保护膜能够发挥更优异的粘合性，并且有效地降低熔接时的高温环境中的热收缩率，进一步发挥更优异的绝缘性。
从发挥优异的粘合性、并且降低熔接时的高温环境中的热收缩率、进一步发挥优异的绝缘性的观点考虑，作为第一热熔敷性树脂层1的软化点，优选列举约90℃以下，更优选列举约80℃以下。另外，作为第一热熔敷性树脂层1的软化点的下限，例如，可以列举约40℃以上，优选列举50℃以上。作为热熔敷性树脂层1的软化点的优选的范围，可以列举40～90℃左右、40～80℃左右、50～90℃左右、50～80℃左右。在本发明中，热熔敷性树脂层1的软化点为与后述的耐热性中间层的软化点同样操作测得的值。
第一热熔敷性树脂层1的厚度没有特别限制，从发挥优异的粘合性、并且降低熔接时的高温环境中的热收缩率、进一步发挥优异的绝缘性的观点考虑，作为下限，优选列举约5μm以上，更优选列举约10μm以上，进一步优选列举约20μm以上，作为上限，优选列举约200μm以下，更优选列举约100μm以下，进一步优选列举约50μm以下。另外，作为第一热熔敷性树脂层1的厚度的范围，优选列举5～200μm左右、5～100μm左右、5～50μm左右、10～200μm左右、10～100μm左右、10～50μm左右、20～200μm左右、20～100μm左右、20～50μm左右。
(耐热性中间层3)
在本发明中，耐热性中间层3位于第一热熔敷性树脂层1与第二热熔敷性树脂层2之间，确保保护膜的优异的耐热性。
作为构成耐热性中间层3的材料，只要耐热性优异，就没有特别限制，例如，可以列举聚酯、聚酰亚胺、聚酰胺、环氧树脂、聚乙烯醇、聚苯硫醚、聚芳酯、聚碳酸酯、丙烯酸树脂、氟树脂、有机硅树脂、酚醛树脂、聚醚酰亚胺、及它们的混合物或共聚物等。另外，作为耐热性中间层3的形状，也没有特别限制，可以列举膜、无纺布等。
作为聚酯，具体而言，可以列举聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚对苯二甲酸丁二醇酯、聚萘二甲酸乙二醇酯、聚萘二甲酸丁二醇酯、聚间苯二甲酸乙二醇酯、以对苯二甲酸乙二醇酯为重复单元的主体的共聚聚酯、以对苯二甲酸丁二醇酯为重复单元的主体的共聚聚酯等。另外，作为以对苯二甲酸乙二醇酯为重复单元的主体的共聚聚酯，具体而言，可以列举以对苯二甲酸乙二醇酯为重复单元的主体并与间苯二甲酸乙二醇酯聚合得到的共聚物聚酯(以下，简称为聚(对苯二甲酸酯/间苯二甲酸)乙二醇酯)、聚(对苯二甲酸/间苯二甲酸)乙二醇酯、聚(对苯二甲酸/己二酸)乙二醇酯、聚(对苯二甲酸/磺基间苯二甲酸钠)乙二醇酯、聚(对苯二甲酸/间苯二甲酸钠)乙二醇酯、聚(对苯二甲酸/苯基-二羧酸)乙二醇酯、聚(对苯二甲酸/癸烷二羧酸)乙二醇酯等。另外，作为以对苯二甲酸丁二醇酯为重复单元的主体的共聚聚酯，具体而言，可以列举以对苯二甲酸丁二醇酯为重复单元的主体并与丁烯间苯二甲酸酯聚合得到的共聚物聚酯(以下，简称为聚(对苯二甲酸/间苯二甲酸)丁二醇酯)、聚(对苯二甲酸/己二酸)丁二醇酯、聚(对苯二甲酸/癸二酸)丁二醇酯、聚(对苯二甲酸/癸烷二羧酸)丁二醇酯、聚萘二甲酸丁二醇酯等。这些聚酯可以单独使用1种，另外也可以将2种以上组合使用。
从降低熔接时的高温环境中的热收缩率、进一步发挥优异的绝缘性的观点考虑，这些物质中，作为耐热性中间层3的材料，可以列举聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚萘二甲酸乙二醇酯、聚酰亚胺、聚苯硫醚、芳族聚酰胺、维纶(聚乙烯醇)、或聚芳酯。另外，作为耐热性中间层3的形状，可以列举膜、纤维无纺布等。这些物质中，优选耐热性中间层3由聚对苯二甲酸乙二醇酯膜、聚萘二甲酸乙二醇酯膜、聚酰亚胺膜、聚苯硫醚纤维无纺布、芳族聚酰胺纤维无纺布、维纶(聚乙烯醇)纤维无纺布、或聚芳酯纤维无纺布构成。
关于耐热性中间层3，在使用安装有带加热单元的悬臂(探针)的原子力显微镜的探针的变位量测定中，在保护膜10的剖面的耐热性中间层3表面设置探针，在测定开始时的探针的偏移的设定值为-4V、升温速度5℃/分钟的条件下将探针从40℃加热至220℃时，优选探针的位置与初期值相比不降低。通过耐热性中间层3具备这样的特性，能够进一步降低熔接时的高温环境中的热收缩率，使热熔敷后的外观更良好。
在使用安装有带加热单元的悬臂(探针)的原子力显微镜的探针的变位量测定中，首先，例如如图8的概念图所示，在保护膜的剖面的耐热性中间层的表面(例如如果为图9的保护膜10，则为Q的位置)设置探针90(图8的测定开始A)。此时的剖面为以通过保护膜的中心部的方式在厚度方向切断而得到的、耐热性中间层的剖面露出的部分。切断能够使用市售品的旋转式切片机等进行。作为安装有带加热单元的悬臂(探针)的原子力显微镜，例如，能够使用ANASIS INSTRUMENTS公司制的afm plus***，作为探针，能够使用悬臂ThermaLever AN2-200(弹簧常数0.5～3N/m)。探针的前端半径设为30nm以下，探针的偏移(Deflection)的设定值设为-4V，升温速度设为5℃/分钟。接着，在该状态下对探针进行加热时，由于来自探针90的热，如图8的B那样耐热性中间层3的表面膨胀，探针90被上推，探针90的位置与初期值(探针90的温度为40℃时的位置)相比上升。温度进一步上升时，耐热性中间层3软化，如图8的C那样，有时探针90扎入耐热性中间层3，探针90的位置下降。此外，在探针90的变位量测定中，作为测定对象的保护膜处于室温(25℃)环境，将加热至40℃的探针90设置于保护膜的剖面的耐热性中间层的表面，开始测定。
在本发明的保护膜中，更优选在测定开始时的探针的偏移的设定值为-4V、升温速度5℃/分钟的条件下将探针从40℃加热至220℃时设置于保护膜的剖面的耐热性中间层的表面的探针的位置与初期值(探针的温度为40℃时的位置)相比不降低，进而从160℃加热至200℃时设置于保护膜的剖面的耐热性中间层的表面的探针的位置不降低。使用了保护膜的部件的热熔敷工序通常从160℃加热至200℃左右来进行。因此，在将探针从160℃加热至200℃时设置于保护膜的剖面的耐热性中间层的表面的探针的位置不降低的保护膜能够发挥特别高的耐热性。从更进一步提高耐热性的观点考虑，进一步优选在将探针从40℃加热至250℃时设置于保护膜的剖面的耐热性中间层的表面的探针的位置与初期值相比不降低，进而从160℃加热至200℃时设置于保护膜的剖面的耐热性中间层的表面的探针的位置不降低。
从更进一步提高耐热性的观点考虑，作为耐热性中间层3的软化点，例如，可以列举90℃以上，优选列举约160℃以上，更优选列举约200℃以上。另外，作为耐热性中间层3的软化点的上限，没有特别限制，例如，可以列举约250℃以下。作为耐热性中间层3的软化点的优选的范围，可以列举90～250℃左右、160～250℃左右、200～250℃左右。在本发明中，耐热性中间层3的软化点是在上述探针的变位量测定中探针的偏移成为最大时的温度。此外，在耐热性中间层3的软化点的测定中，对作为测定对象的耐热性中间层的5个样品，读取探针的偏移成为最大时的温度，将除5个温度的最大值和最小值之外的3个温度的平均值设为软化点。
另外，优选耐热性中间层3的软化点比第一热熔敷性树脂层1的软化点高。进而，优选耐热性中间层3的软化点比第一热熔敷性树脂层1的软化点和第二热熔敷性树脂层2的软化点高。优选耐热性中间层3的软化点比第一热熔敷性树脂层1的软化点高30℃以上，更优选高60℃以上，进一步优选高90℃以上。另外，优选耐热性中间层3的软化点比第二热熔敷性树脂层2的软化点高8℃以上，更优选高30℃以上，进一步优选高90℃以上。
耐热性中间层3的厚度没有特别限制，从降低熔接时的高温环境中的热收缩率、进一步发挥优异的绝缘性的观点考虑，作为下限，优选列举约5μm以上，更优选列举约10μm以上，作为上限，优选列举约200μm以下，更优选列举约100μm以下。另外，作为耐热性中间层3的厚度的范围，优选列举5～200μm左右、5～100μm左右、10～200μm左右、10～100μm左右。
另外，耐热性中间层3由无纺布构成的情况下，作为无纺布的克重，没有特别限制，从使与耐热性中间层3邻接的层(例如第一热熔敷性树脂层1、第二热熔敷性树脂层2、热塑性树脂层4等)充分含浸于无纺布、使层间的粘接强度稳定的观点考虑，优选克重小，作为下限，优选列举约5g/m2以上。另外，从降低熔接时的高温环境中的热收缩率的观点考虑，优选克重大，作为上限，可以列举30g/m2以下。从降低熔接时的高温环境中的热收缩率、进一步发挥优异的绝缘性的观点考虑，作为该克重的范围，优选列举5～30g/m2左右、更优选7～25g/m2左右。
(第二热熔敷性树脂层2)
在本发明中，第二热熔敷性树脂层2为位于与耐热性中间层3的第一热熔敷性树脂层1相反一侧的层。第二热熔敷性树脂层2由热熔敷性树脂组合物构成。
如上所述，在本发明的保护膜10中，在第二热熔敷性树脂层2构成与第一热熔敷性树脂层1相反一侧的表面的情况下，能够使在熔接时产生的高温的金属片在第二热熔敷性树脂层2的表面热熔敷而被捕捉。被热熔敷的金属片不易从第二热熔敷性树脂层2的表面脱离，因此，能够更进一步有效地保护熔接部的周围。因此，在本发明的保护膜10中，第二热熔敷性树脂层2优选构成与第一热熔敷性树脂层1相反一侧的表面。
作为第二热熔敷性树脂层2中所含的热熔敷性树脂，没有特别限制，从降低熔接时的高温环境中的热收缩率、发挥优异的绝缘性、进一步使在熔接时产生的高温的金属片在第二热熔敷性树脂层2的表面适当热熔敷的观点考虑，优选列举改性聚烯烃(即，具有聚烯烃骨架)。即，构成第二热熔敷性树脂层2的树脂可以含有聚烯烃骨架，也可以不含有聚烯烃骨架，从上述观点考虑，优选含有聚烯烃骨架。由于具有聚烯烃骨架的热熔敷性树脂对电解液等的耐溶剂性优异，因此，作为第二热熔敷性树脂层2中所含的热熔敷性树脂优选。构成第二热熔敷性树脂层2的树脂含有聚烯烃骨架这一点例如能够利用红外分光法、气相色谱法质量分析法等进行分析，分析方法没有特别限制。例如用红外分光法测定马来酸酐改性聚烯烃时，在波数1760cm-1附近和波数1780cm-1附近检测到源自马来酸酐的峰。
另外，作为改性聚烯烃，优选进行了酸改性的聚烯烃。作为进行了酸改性的聚烯烃，具体而言，可以列举用不饱和羧酸或其酐进行了改性的聚烯烃。作为酸改性中所使用的不饱和羧酸或其酐，例如，可以列举马来酸、丙烯酸、衣康酸、丁烯酸、马来酸酐、衣康酸酐等。
作为被改性的聚烯烃，没有特别限制，从降低熔接时的高温环境中的热收缩率、发挥优异的绝缘性、进一步使在熔接时产生的高温的金属片在第二热熔敷性树脂层2的表面适当热熔敷的观点考虑，优选列举低密度聚乙烯、中密度聚乙烯、高密度聚乙烯、线状低密度聚乙烯等的聚乙烯；均聚聚丙烯、聚丙烯的嵌段共聚物(例如丙烯和乙烯的嵌段共聚物)、聚丙烯的无规共聚物(例如丙烯和乙烯的无规共聚物)等的结晶性或非晶性的聚丙烯；乙烯－丁烯－丙烯的三元共聚物。这些物质中，作为被改性的聚烯烃，优选聚丙烯。
从降低熔接时的高温环境中的热收缩率、发挥优异的绝缘性、进一步使在熔接时产生的高温的金属片在第二热熔敷性树脂层2的表面适当热熔敷的观点考虑，在第二热熔敷性树脂层2中所含的热熔敷性树脂中，特别优选马来酸酐改性聚丙烯等。
第二热熔敷性树脂层2中所含的热熔敷性树脂可以为1种，也可以为2种以上。
作为第二热熔敷性树脂层2中所含的热熔敷性树脂的比例，没有特别限制，作为下限，优选列举约70质量％以上，更优选列举约80质量％以上，作为上限，优选列举约95质量％以下，更优选列举约90质量％以下。另外，作为热熔敷性树脂的比例的范围，优选列举70～95质量％左右、70～90质量％左右、80～95质量％左右、80～90质量％左右。通过使第二热熔敷性树脂层2中所含的热熔敷性树脂的比例具有这样的值，本发明的保护膜能够发挥更优异的粘合性，并且有效地降低熔接时的高温环境中的热收缩率，进一步发挥更优异的绝缘性。
在第二热熔敷性树脂层2中，可以根据需要具有粘合性(具体而言，可以含有粘合成分)。在第二热熔敷性树脂层2中含有粘合成分的情况下，第二热熔敷性树脂层2与第一热熔敷性树脂层1同样，能够发挥粘合性。在第二热熔敷性树脂层2构成与第一热熔敷性树脂层1相反一侧的表面的情况下，通过在第二热熔敷性树脂层2中含有粘合成分，能够在保护膜10的第一热熔敷性树脂层1和第二热熔敷性树脂层2的两个面赋予对电极的金属箔露出部被熔接的部分的周围的粘合性，利用第二热熔敷性树脂层2的粘合力，能够使在熔接时产生的高温的金属片适当粘合、热熔敷而被捕捉。
在第二热熔敷性树脂层2中含有粘合成分的情况下，作为粘合成分的种类，没有特别限制，可以例示与第一热熔敷性树脂层1中例示的粘合成分相同的粘合成分。另外，作为第二热熔敷性树脂层2中的粘合成分和热熔敷性树脂的比例，没有特别限制，分别可以列举与第一热熔敷性树脂层1同样的比例。
从降低熔接时的高温环境中的热收缩率、发挥优异的绝缘性、进一步使在熔接时产生的高温的金属片在第二热熔敷性树脂层2的表面适当热熔敷的观点考虑，作为第二热熔敷性树脂层2的软化点，优选列举约90℃以下，更优选列举约80℃以下。另外，作为第二热熔敷性树脂层2的软化点的下限，例如，可以列举约40℃以上，优选列举50℃以上。作为热熔敷性树脂层2的软化点的优选范围，可以列举40～90℃左右、40～80℃左右、50～90℃左右、50～80℃左右。在本发明中，热熔敷性树脂层2的软化点为与上述的耐热性中间层的软化点同样操作测得的值。
第二热熔敷性树脂层2的厚度没有特别限制，从降低熔接时的高温环境中的热收缩率、发挥优异的绝缘性的观点考虑，作为下限，优选列举约5μm以上，更优选列举约10μm以上，进一步优选列举约20μm以上，作为上限，优选列举约200μm以下，更优选列举约100μm以下，进一步优选列举约50μm以下。另外，作为第二热熔敷性树脂层2的厚度的范围，优选列举5～200μm左右、5～100μm左右、5～50μm左右、10～200μm左右、10～100μm左右、10～50μm左右、20～200μm左右、20～100μm左右、20～50μm左右。
(热塑性树脂层4)
在本发明中，热塑性树脂层4为根据需要叠层于保护膜10的层。热塑性树脂层4优选在第一热熔敷性树脂层1与耐热性中间层3之间、耐热性中间层3与第二热熔敷性树脂层2之间叠层。在保护膜10可以叠层1层热塑性树脂层4，也可以叠层2层以上。作为保护膜10中的热塑性树脂层4的叠层数，优选列举0～2左右，更优选列举0～1左右。
作为构成热塑性树脂层4的热塑性树脂，只要具有热塑性，就没有特别限制。作为热塑性树脂，例如，可以列举聚烯烃、聚酯、聚酰胺、丙烯酸树脂、氟树脂、有机硅树脂等。这些之中，热塑性树脂层4优选由聚烯烃构成，更优选由改性聚烯烃(即，具有聚烯烃骨架)构成。作为改性聚烯烃，优选例示与第二热熔敷性树脂层2中例示的改性聚烯烃相同的改性聚烯烃。即，构成热塑性树脂层4的树脂可以含有聚烯烃骨架，也可以不含有聚烯烃骨架，从上述观点考虑，优选含有聚烯烃骨架。由于具有聚烯烃骨架的热塑性树脂对电解液等的耐溶剂性优异，因此，作为热塑性树脂层4中所含的热塑性树脂优选。构成热塑性树脂层4的树脂含有聚烯烃骨架这一点例如能够利用红外分光法、气相色谱法质量分析法等进行分析，分析方法没有特别限制。例如用红外分光法测定马来酸酐改性聚烯烃时，在波数1760cm-1附近和波数1780cm-1附近检测到源自马来酸酐的峰。
此外，在热塑性树脂层4中，可以根据需要具有粘合性(具体而言，可以含有粘合成分)。在热塑性树脂层4中含有粘合成分的情况下，热塑性树脂层4与第一热熔敷性树脂层1同样，能够发挥粘合性。在热塑性树脂层4中含有粘合成分的情况下，作为粘合成分的种类，没有特别限制，可以例示与第一热熔敷性树脂层1中例示的粘合成分相同的粘合成分。另外，作为热塑性树脂层4中的粘合成分的比例，没有特别限制，可以列举与第一热熔敷性树脂层1同样的比例。
作为热塑性树脂层4的软化点，优选列举约90℃以下，更优选列举约80℃以下。另外，作为热塑性树脂层4的软化点的下限，例如，可以列举约40℃以上，优选列举约50℃以上。作为热塑性树脂层4的软化点的优选的范围，可以列举40～90℃左右、40～80℃左右、50～90℃左右、50～80℃左右。在本发明中，热塑性树脂层4的软化点为与上述的耐热性中间层的软化点同样操作测得的值。
热塑性树脂层4的厚度没有特别限制，从降低熔接时的高温环境中的热收缩率、进一步发挥优异的绝缘性的观点考虑，作为下限，优选列举约5μm以上，更优选列举约10μm以上，进一步优选列举约20μm以上，作为上限，优选列举约200μm以下，更优选列举约100μm以下，进一步优选列举约50μm以下。另外，作为热塑性树脂层4的厚度的范围，优选列举5～200μm左右、5～100μm左右、5～50μm左右、10～200μm左右、10～100μm左右、10～50μm左右、20～200μm左右、20～100μm左右、20～50μm左右。此外，设置多层热塑性树脂层4的情况下，这些厚度是指热塑性树脂层4的1层的厚度。
(其它层)
在本发明的保护膜10中，可以进一步叠层与第一热熔敷性树脂层1、第二热熔敷性树脂层2、耐热性中间层3和热塑性树脂层4不同的其它层。
(添加剂)
本发明的保护膜10可以根据需要含有润滑剂、抗氧化剂、紫外线吸收剂、光稳定剂等的各种添加剂。此外，根据添加剂的种类、含量等，有时保护膜10发生变色。
(保护膜的制造方法)
本发明的保护膜10能够通过至少叠层第一热熔敷性树脂层1、耐热性中间层3、第二热熔敷性树脂层2和根据需要所设置的热塑性树脂层4来制造。作为这些层的叠层方法，没有特别限制，例如能够使用热层压法、夹心层压法、挤出层压法等来进行。
另外，在本发明的保护膜10中，在耐热性中间层3由树脂膜构成的情况下，通过在耐热性中间层3的两个面涂布粘接促进剂(即，设置粘接促进剂层)，能够提高与邻接的层(例如第一热熔敷性树脂层1、第二热熔敷性树脂层2、热塑性树脂层4等)的密合强度并使叠层结构稳定。另外，在耐热性中间层3的表面，能够根据需要采取电晕放电处理、臭氧处理、等离子体处理等公知的易粘接手段。
作为形成粘接促进剂层的粘接促进剂，能够使用异氰酸酯系、聚乙烯亚胺系、聚酯系、聚氨酯系、聚丁二烯系等公知的粘接促进剂。另外，粘接促进剂层也能够使用2液固化型粘接剂或1液固化型粘接剂等公知的粘接剂而形成。在实验的结果中，包含选自三异氰酸酯单体、聚合MDI中的异氰酸酯成分时的层压强度优异，且层压强度的降低少。作为异氰酸酯系的粘接促进剂，包含选自三异氰酸酯单体、聚合MDI中的异氰酸酯成分时的层压强度优异，且电解液浸渍后的层压强度的降低少。特别是，特别优选由包含作为三异氰酸酯单体的三苯基甲烷-4,4′,4"-三异氰酸酯或作为聚合MDI的多亚甲基多苯基多异氰酸酯(NCO含有率为约30％，粘度为200～700mPa·s)的粘接促进剂形成。另外，也优选由以作为三异氰酸酯单体的三(p-异氰酸酯苯基)硫代磷酸酯、或聚乙烯亚胺系为主剂、以聚碳化二亚胺为交联剂的2液固化型的粘接促进剂形成。
粘接促进剂层能够设置在耐热性中间层3的一个面或两个面。粘接促进剂层可以通过用棒涂法、辊涂法、凹版涂敷法等公知的涂布法进行涂布、干燥而形成。作为粘接促进剂的涂布量，为包含三异氰酸酯的粘接促进剂的情况下，为20～100mg/m2，优选为40～60mg/m2，为包含聚合MDI的粘接促进剂的情况下，为40～150mg/m2，优选为60～100mg/m2，为以聚乙烯亚胺系为主剂、以聚碳化二亚胺为交联剂的2液固化型的粘接促进剂的情况下，为5～50mg/m2，优选为10～30mg/m2。也优选使用公知的粘接剂作为粘接促进剂的情况的涂布量的上限设为约10g/m2以下，下限设为约1g/m2。此外，三异氰酸酯单体是在1分子中具有3个异氰酸酯基的单体，聚合MDI为MDI和MDI进行了聚合的MDI低聚物的混合物，用下述式表示。
Figure BDA0002132924270000211
2.电池
本发明的电池如图7的示意图所示，具有至少包括电极和电解质等的电池元件被收纳于由包装材料50所形成的包装体中的结构，上述电极具有金属箔20和位于金属箔20的表面的活性物质层22。电极包括正极和负极，在正极和负极之间配置有隔膜23。在本发明中，电池的内部50a是指由包装材料50收纳电池元件的区域，电池的外部50b是指包装材料50的外侧。电池的内部50a和外部50b经由包装体而被隔绝。
在电极设有露出金属箔的金属箔露出部，电极的金属箔露出部与金属端子被熔接的部分的周围的至少一部分由本发明的保护膜10包覆。更具体而言，本发明的电池包括在金属箔的表面形成有活性物质层的电极(正极和负极)。另外，如图1所示，在电极设置露出电极的金属箔20的金属箔露出部21(不存在活性物质层22)。在金属箔露出部21中，金属箔20与金属端子30等导电性部件(熔接部P)熔接。由此，电池的内部和外部电连接。正极和负极隔着隔膜配置。电极通常进行卷绕或叠层而收纳于包装材料内。此外，在本发明的电池中，通常具有多个正极和负极隔着隔膜而叠层的叠层体，在正极或负极的金属箔露出部21中，分别叠层多个金属箔20。而且，在叠层多个电极的金属箔20的部分，金属端子30等的导电性部件与金属箔20熔接。在本发明的电池中，设置于电极的金属箔露出部21与金属端子30等导电性部件被熔接的部分(对应于熔接部P)的周围的至少一部分由本发明的保护膜10包覆(区域R)。
收纳电极、电解液等的电池元件的包装材料可以为金属制，也可以为依次叠层有基材层/阻隔层/热熔敷性树脂层的叠层膜。
本发明的电池能够通过以下方法来制造，上述方法包括以下工序：将电极的金属箔露出部21与金属端子30被熔接的部分的周围的至少一部分用本发明的保护膜10包覆的工序；将金属箔露出部21与金属端子30熔接的工序。用本发明的保护膜10包覆的方法如上所述，可以列举使本发明的保护膜10的第一热熔敷性树脂层1的表面附着于熔接部的周围的至少一部分的方法。利用第一热熔敷性树脂层1所具有的粘合力，能够将本发明的保护膜10适当固定于熔接部的周围。另外，如上所述，作为熔接的方法，没有特别限制，能够采用超声波熔接、激光熔接等。
用本发明的保护膜10包覆的部分可以为熔接电极的金属箔露出部的部分的周围的一部分，也可以为全部。作为用本发明的保护膜10包覆的部分，只要适当选择能够抑制在熔接时产生的微细的金属片混入电极内部的部位即可。
电池的活性物质层能够由活性物质、导电助剂、粘合剂等公知的材料构成，已知有各种组合。
例如，作为正极中所使用的活性物质的具体例，可以列举LiCoO2、LiMn2O4、LiNiO2、LiFeO2、Li4Ti5O12、LiFePO4、LiNi1/3Mn1/3Co1/3O2、LiNi0.80Co0.15Al0.05O2等的锂过渡金属复合氧化物等的正极活性物质。正极活性物质可以使用仅1种，也可以将2种以上混合使用。
另外，作为负极中所使用的活性物质的具体例，能够列举天然石墨、人造石墨、无定形碳、炭黑、或在这些成分中添加有不同种元素的碳材料、或金属锂及其合金、锡、硅及它们的合金、或锡、硅、钛的氧化物等能够吸留放出碱金属离子的材料。负极活性物质可以使用仅1种，也可以将2种以上混合使用。
作为导电助剂的具体例，可以列举石墨、炉黑、乙炔黑、科琴黑等的导电性炭黑、碳纳米管等的碳纤维、或金属粉末等。导电助剂可以使用仅1种，也可以将2种以上混合使用。
作为粘合剂的具体例，可以列举聚偏氟乙烯、苯乙烯－丁二烯橡胶、聚酰胺、聚酰亚胺、聚丙烯酸等。粘合剂可以使用仅1种，也可以将2种以上混合使用。
本发明的电池可以为一次电池、二次电池的任一种，优选为二次电池。关于二次电池的种类，没有特别限制，例如，可以列举锂离子电池、锂离子聚合物电池、铅蓄电池、镍·氢蓄电池、镍·镉蓄电池、镍·铁蓄电池、镍·锌蓄电池、氧化银·锌蓄电池、金属空气电池、多价阳离子电池、电容器(condenser)、电容器(capacitor)等。在这些二次电池中，优选列举锂离子电池和锂离子聚合物电池。
实施例
以下，例示实施例和比较例，对本发明详细地进行说明。但是，本发明不限定于实施例。
在实施例和比较例中，树脂的软化点是通过以下的方法测得的值。
(软化点的测定)
采用探针的变位量测定，测定软化点，在该探针的变位量测定中，使用安装有带加热单元的悬臂(探针)的原子力显微镜。在耐热性中间层的软化点的测定中，首先，在保护膜的剖面的耐热性中间层的表面设置探针。此时的剖面为以通过保护膜的中心部的方式在厚度方向切断而得到的、耐热性中间层的剖面露出的部分。使用市售品的旋转式切片机等进行切断。作为安装有带加热单元的悬臂(探针)的原子力显微镜，使用ANASIS INSTRUMENTS公司制的afm plus***，作为探针，使用悬臂ThermaLever AN2-200(弹簧常数0.5～3N/m)。探针的前端半径设为30nm以下，探针的偏移(Deflection)的设定值设为-4V，升温速度设为5℃/分钟。接着，在该状态下将探针进行加热时，由于来自探针的热，耐热性中间层的表面膨胀，探针被上推，探针的位置与初期值(探针的温度为40℃时的位置)相比上升。进一步加热温度上升时，耐热性中间层软化，探针扎入耐热性中间层，探针的位置下降。此外，在探针的变位量测定中，作为测定对象的保护膜处于室温(25℃)环境，将加热至40℃的探针设置于耐热性中间层的表面，开始测定。耐热性中间层的软化点是在探针的变位量测定中探针的偏移成为最大时的温度。在耐热性中间层的软化点的测定中，对作为测定对象的耐热性中间层的5个样品，读取探针的偏移成为最大时的温度，将除5个温度的最大值和最小值之外的3个温度的平均值设为软化点。
在第一热熔敷性树脂层的软化点的测定中，在保护膜的第一热熔敷性树脂层的主面1a(具体而言，为与第一热熔敷性树脂层的耐热性中间层侧相反一侧的面，参照图10)的表面设置探针，与耐热性中间层的软化点的测定同样操作进行测定。在第二热熔敷性树脂层的软化点的测定中，在保护膜的剖面的第二热熔敷性树脂层的表面设置探针，与耐热性中间层的软化点的测定同样操作进行测定。
＜保护膜的制造＞
(实施例1)
在作为耐热性中间层的由聚芳酯纤维构成的无纺布(克重14g/m2、厚度60μm、软化点160℃以上)的一个面上将含有粘合成分和马来酸酐改性聚乙烯树脂的热熔敷性树脂组合物用T模头挤出机以厚度30μm挤出涂布，形成第一热熔敷性树脂层(粘合性PEa、软化点54℃)。接着，在耐热性中间层的另一面上将马来酸酐改性聚丙烯树脂用T模头挤出机以厚度30μm挤出涂布，形成第二热熔敷性树脂层(PPa、软化点75℃)，得到依次叠层有具有粘合性的(含有粘合成分的)第一热熔敷性树脂层(粘合性PEa、厚度30μm)/耐热性中间层(聚芳酯纤维无纺布、克重14g/m2、厚度60μm)/第二热熔敷性树脂层(PPa、厚度30μm)的保护膜。
(实施例2)
作为耐热性中间层，使用聚萘二甲酸乙二醇酯(PEN)膜(厚度12μm、软化点160℃以上)，除此之外，与实施例1同样地操作，得到依次叠层有具有粘合性的(含有粘合成分的)第一热熔敷性树脂层(粘合性PEa、30μm)/耐热性中间层(PEN、厚度12μm)/第二热熔敷性树脂层(PPa、厚度30μm)的保护膜。
(实施例3)
在作为耐热性中间层的聚萘二甲酸乙二醇酯(PEN)膜(厚度12μm、软化点160℃以上)的一个面上将马来酸酐改性聚丙烯树脂用T模头挤出机以厚度30μm挤出涂布，形成热塑性树脂层(PPa、软化点75℃)。接着，在热塑性树脂层的表面上将含有粘合成分和马来酸酐改性聚乙烯的热熔敷性树脂组合物用T模头挤出机以厚度30μm挤出涂布，形成第一热熔敷性树脂层(粘合性PEa、软化点54℃)。接着，在耐热性中间层的另一面上将马来酸酐改性聚丙烯树脂用T模头挤出机以厚度30μm挤出涂布，形成第二热熔敷性树脂层(PPa、软化点75℃)，得到依次叠层有具有粘合性的(含有粘合成分的)第一热熔敷性树脂层(粘合性PEa、厚度30μm)/热塑性树脂层(PPa、厚度30μm)/耐热性中间层(PEN、厚度12μm)/第二热熔敷性树脂层(PPa、厚度30μm)的保护膜。
(实施例4)
作为耐热性中间层，使用由聚苯硫醚(PPS)系树脂构成的无纺布(克重15g/m2、厚度25μm、软化点160℃以上)，除此之外，与实施例1同样地操作，得到依次叠层有具有粘合性的(含有粘合成分的)第一热熔敷性树脂层(粘合性PEa、30μm)/耐热性中间层(PPS无纺布、克重15g/m2、厚度25μm)/第二热熔敷性树脂层(PPa、厚度30μm)的保护膜。
(实施例5)
在实施例3中，通过在形成第二热熔敷性树脂层(PPa、软化点75℃)的马来酸酐改性聚丙烯树脂中配合着色剂(炭黑)而着色成黑色，除此之外，与实施例3同样地操作，得到依次叠层有具有粘合性的(含有粘合成分的)第一热熔敷性树脂层(粘合性PEa、厚度30μm)/热塑性树脂层(PPa、厚度30μm)/耐热性中间层(PEN、厚度12μm)/第二热熔敷性树脂层(PPa、黑色、厚度30μm)的保护膜。
(比较例1)
作为中间层，使用由聚乙烯纤维构成的无纺布(PE无纺布、克重10g/m2、厚度25μm、软化点50℃)，除此之外，与实施例1同样地操作，得到依次叠层有具有粘合性的(含有粘合成分的)第一热熔敷性树脂层(粘合性PEa、厚度30μm)/中间层(PE无纺布、克重10g/m2、厚度25μm)/第二热熔敷性树脂层(PPa、厚度30μm)的保护膜。
(比较例2)
将市售的丙烯酸系粘合带(Nichiban公司制的Nicetack、厚度90μm)作为保护膜。
＜热收缩率的测定＞
在以JIS K7133：1999的规定为基准的方法中，在试验温度200℃、加热时间10秒的条件下测定上述所得到的各保护膜的热收缩率。将结果示于表1。
＜绝缘性的评价＞
为了评价上述所得到的各保护膜的绝缘性，首先，通过以下的步骤制造由叠层膜构成的包装材料。将铝箔(厚度40μm)的一个面与双轴拉伸尼龙膜(厚度25μm)经由氨基甲酸酯系粘接剂(厚度4μm)叠层。接着，将铝箔的另一个面与未拉伸聚丙烯膜(厚度30μm)用酸改性聚丙烯树脂(厚度15μm、用不饱和羧酸进行了接枝改性的聚丙烯)进行夹心层压，同时利用热风加热至酸改性聚丙烯树脂的软化点以上的温度，制造依次叠层有双轴拉伸尼龙膜(25μm)/铝箔(厚度40μm)/酸改性聚丙烯树脂(厚度15μm)/未拉伸聚丙烯膜(30μm)的包装材料。
接着，将得到的包装材料裁切成长度150mm(MD)×宽度60mm(TD)的大小。同样地，准备1张裁切成长度150mm(MD)×宽度60mm(TD)的大小的保护膜。进一步准备长度100mm、宽度5mm、厚度0.1mm的镍制端子和长度100mm、
Figure BDA0002132924270000261
的镍制的导线。以下，一边参照图6的示意图，一边说明绝缘性评价的方法。首先，以长度方向和宽度方向一致的方式在包装材料50的未拉伸聚丙烯膜侧的表面重叠保护膜10的第一热熔敷性树脂层侧。此外，在比较例2中，重叠与丙烯酸系粘合带的粘合面相反一侧的面。接着，将其在长度方向的中央部以保护膜10成为内侧的方式对折。接着，以各自的长度方向一致的方式，在镍制端子60上载置导线70，用带固定端部使得导线70不移动。接着，将载置有导线70的镍制端子60***对折的保护膜10之间。接着，准备试验机(HIOKI 3154DIGITAL MΩHiTESTER)，将正极与镍制端子60连接，将负极与包装材料50的铝箔连接。此时，用鳄鱼嘴夹夹住包装材料50，使鳄鱼嘴夹贯穿至铝箔，由此将负极与包装材料50的铝箔连接。在该状态下，如图6所示，使用7mm宽度的金属棒80(温度190℃、表压0.22MPa、面压1MPa)，从***有镍制端子60和导线70的部分的包装材料50之上(镍制端子60的导线70所在的侧)施加热压，测定直至100V时的电阻值成为200MΩ以下的时间(至短路的时间)。此外，测定使用同样的样品进行了5次，取平均值(n＝5)。将结果示于表1。
[表1]
Figure BDA0002132924270000271
表1中，“粘合性PEa”是指由含有粘合成分的马来酸酐改性聚乙烯树脂组合物构成的第一热熔敷性树脂层，“PPa”是指由马来酸酐改性聚丙烯树脂构成的第二热熔敷性树脂层。另外，“PEN”是指聚萘二甲酸乙二醇酯，“PPS无纺布”是指由聚苯硫醚(PPS)系树脂构成的无纺布，“PE无纺布”是指由聚乙烯构成的无纺布。
由表1所示的结果可知，依次包括具有粘合性的(含有粘合成分的)第一热熔敷性树脂层、耐热性中间层和第二热熔敷性树脂层且第一热熔敷性树脂层构成保护膜的一侧的表面的实施例1～4的保护膜，在高温环境中的热收缩小，绝缘性也优异。另外，实施例5的保护膜的热收缩率和绝缘性评价与实施例3同样。另一方面，可知由中间层的耐热性低的PE无纺布构成的比较例1的保护膜的热收缩率高，绝缘性也低。另外，可知使用了丙烯酸系粘合带的比较例2的绝缘性低。
符号说明
1 具有粘合性的(含有粘合成分的)第一热熔敷性树脂层
1a 第一热熔敷性树脂层的主面
2 第二热熔敷性树脂层
3 耐热性中间层
4 热塑性树脂层
10 保护膜
20 金属箔
21 金属箔露出部
22 活性物质层
23 隔膜
30 金属端子
40 熔接头
50 包装材料
50a 电池的内部
50b 电池的外部
60 镍制端子
70 导线
80 金属棒
90 探针
P 熔接部
Q 叠层膜的剖面的耐热性中间层的表面的位置
R 用保护膜包覆的区域。

Claims (11)

1.一种用于具有电极的电池的保护膜，该电极具有金属箔和位于所述金属箔的表面的活性物质层，所述保护膜的特征在于：
在所述电极设有露出所述金属箔的金属箔露出部，
所述保护膜用于保护所述电极的所述金属箔露出部与金属端子被熔接的部分的周围的所述金属箔露出部的至少一部分，
所述保护膜至少依次包括具有粘合性的第一热熔敷性树脂层、耐热性中间层和第二热熔敷性树脂层，
所述第一热熔敷性树脂层构成所述保护膜的一侧的表面，
所述保护膜的所述第一热熔敷性树脂层一侧与所述金属箔露出部和金属端子被熔接的部分的周围的一部分相接。
2.如权利要求1所述的保护膜，其特征在于：
在试验温度200℃、加热时间10秒的条件所测定的热收缩率为10％以下。
3.如权利要求1或2所述的保护膜，其特征在于：
构成所述第一热熔敷性树脂层的树脂具有聚烯烃骨架。
4.如权利要求1或2所述的保护膜，其特征在于：
所述第一热熔敷性树脂层含有改性聚烯烃。
5.如权利要求1或2所述的保护膜，其特征在于：
所述第一热熔敷性树脂层含有酸改性聚烯烃。
6.如权利要求1或2所述的保护膜，其特征在于：
对所述第一热熔敷性树脂层用红外分光法进行分析时，检测到源自马来酸酐的峰。
7.如权利要求1或2所述的保护膜，其特征在于：
所述第二热熔敷性树脂层构成与所述第一热熔敷性树脂层相反一侧的表面。
8.如权利要求1或2所述的保护膜，其特征在于：
所述第一热熔敷性树脂层、所述中间层和所述第二热熔敷性树脂层中的至少1层被着色。
9.如权利要求1或2所述的保护膜，其特征在于：
所述电极的所述金属箔在金属箔露出部中叠层有多层。
10.一种电池，该电池中，至少包括电极和电解质的电池元件被收纳于由电池用包装材料所形成的包装体中，所述电池的特征在于：
所述电极具有金属箔和位于所述金属箔的表面的活性物质层，
在所述电极设有露出所述金属箔的金属箔露出部，
金属端子与所述电极的所述金属箔露出部熔接，
所述电极的所述金属箔露出部与金属端子被熔接的部分的周围的所述金属箔露出部的至少一部分由权利要求1～9中任一项所述的保护膜包覆。
11.一种具有电极的电池的制造方法，该电极具有金属箔和位于所述金属箔的表面的活性物质层，所述制造方法的特征在于：
在所述电极设有露出所述金属箔的金属箔露出部，
所述制造方法包括：
将所述电极的所述金属箔露出部与金属端子的熔接预定部分的周围的所述金属箔露出部的至少一部分用权利要求1～9中任一项所述的保护膜包覆的工序；和
将所述金属箔露出部与所述金属端子熔接的工序。
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