CN110117810A - 一种电泳制备改性氧化石墨烯铝复合导热材料的方法 - Google Patents

Abstract

本发明提供一种电泳制备改性氧化石墨烯铝复合导热材料的方法，属于复合材料技术领域。本发明首先采用硅烷偶联剂对氧化石墨烯表面进行改性，得到硅烷偶联剂‑氧化石墨烯产物，再将硅烷偶联剂‑氧化石墨烯产物与水合肼反应，制备硅烷偶联剂‑还原氧化石墨烯；最后采取电泳沉积的方法在导电基体铝上制备一层可控的硅烷偶联剂改性石墨烯/铝复合材料。本发明所制备的硅烷偶联剂改性石墨烯/铝复合材料分布均匀、不含其他杂质，能显著提高铝基体的导热性，所得复合材料在散热材料中有着潜在的应用价值。

Description

一种电泳制备改性氧化石墨烯铝复合导热材料的方法

【技术领域】

本发明涉及复合材料技术领域，具体涉及一种电泳制备改性氧化石墨烯铝复合导热材料的方法。

【背景技术】

随着科技的发展，对设备功率要求越来越高，电子器件的散热问题，已经成为了摆在人们面前的严重问题，并且涉及到智能电网、电力工程、交通运输、工业电极、风电和太阳能等众多的国民经济支柱领域和行业。石墨烯是目前发现最好的二维碳材料，理论比表面积高达2600m²g^-1，同时具有优异的电学性能(载流子迁移率15000cm²/(V·s)(室温)。除此之外，石墨烯是目前导热率最高的材料，其导热系数高达3000W/(m·K)，目前简单以金属和石墨烯复合得到的复合材料，其导热性能并不佳，其实质是石墨烯是一种二维层状碳材料，层与层之间靠弱的范德华力来连接。金属则是一种无机材料，金属原子之间依靠金属键来结合。因此，石墨烯和金属之间的相互作用往往是一种弱的范德华力。无论起导热作用的电子或声子均不能通过范德华力来传输，从而导致金属和石墨烯之间存在很大的热阻。硅烷偶联剂(Silane coupling agent，SCA)是最常见的同时能与无机物(如金属)和有机材料(如树脂)反应的的偶联剂材料。依靠硅烷偶联剂能同时与金属、石墨烯亲和的性质，可以在金属和石墨烯之间构建强共价键，提高声子在石墨烯和金属之间的传输能力，因此可以极大提高石墨烯/金属复合导热材料的导热能力。电泳沉积(Electrophoretic deposition，EPD)是一种电化学沉积方法，由于其成本低、通用性好、易于与其它制备方法结合等优点，在材料加工中得到了广泛的应用。利用氧化石墨烯(氧化石墨烯)以及硅烷偶联剂，通过电泳沉积来合成石墨烯基铝合金导热复合材料是提高铝合金基材料散热能力的一种有效方式。

【发明内容】

本发明的发明目的在于：针对上述存在的问题，提供一种电泳制备改性氧化石墨烯铝复合导热材料的方法，本发明采用硅烷偶联剂对氧化石墨烯表面进行改性，通过与水合肼反应制备表面进行改性的氧化还原石墨烯；最后采取电泳沉积的方法在导电基体铝上制备一层可控的硅烷偶联剂改性石墨烯/铝复合材料。所制备的硅烷偶联剂改性石墨烯/铝复合材料分布均匀、不含其他杂质，在散热材料中有着潜在的应用价值。

为了实现上述目的，本发明采用的技术方案如下：

一种电泳制备改性氧化石墨烯铝复合导热材料的方法，包括以下步骤：

(1)将氧化石墨烯与超纯水混合得分散液A，向分散液A中加入硅烷偶联剂，在搅拌下加热至70-90℃充分混匀，得混合物A；

(2)将步骤(1)混匀的混合物A真空过滤并将滤出产物清洗干净，所得产物在70-90℃真空烘箱中干燥得到硅烷偶联剂-氧化石墨烯产物；

(3)将硅烷偶联剂-氧化石墨烯产物加水得分散液B，将分散液B和水合肼混合，并在85-95℃的水溶液中搅拌进行还原，得混合物B；

(4)将步骤(3)的混合物B真空过滤并清洗干净，所得产物在70-90℃真空烘箱中干燥得到硅烷偶联剂-还原氧化石墨烯产物；

(5)将铝基体在除油液中除油，再用去离子水清洗干净；接着将除油后的铝基体在活化液中活化，然后用去离子水清洗干净；

(6)将步骤(5)处理过的铝基体在电泳沉积电泳液中脉冲电泳5-20分钟，电流密度为0.5-2.5A/dm²、极距为3cm，电泳沉积制备硅烷偶联剂-还原氧化石墨烯/铝复合材料；其中，所述电泳沉积电泳液为：硝酸银0.3-0.4g/L、TW-60 1-1.5mg/L、硅烷偶联剂-还原氧化石墨烯0.5-0.7g/L；

(7)将步骤(6)处理完成的改性还原氧化石墨烯/铝复合材料干燥后得到最终产物。

本发明中，优选地，所述步骤(1)中所述的分散液A中，氧化石墨烯的质量浓度为0.1-0.2％；硅烷偶联剂为KH550，浓度为5.5-6.3g/L,并用乙酸调节pH至4.0；硅烷偶联剂与分散液A两者之间的体积比为2-3：400-500。

本发明中，优选地，所述步骤(3)中的分散液B中，硅烷偶联剂-氧化石墨烯与水的质量比是1-2：200-260，水合肼与分散液B的体积比是1-2：200-260。

本发明中，优选地，所述步骤(2)和(4)中真空过滤时，滤纸的孔径为0.45微米。

本发明中，优选地，所述步骤(5)中的除油液为含磷酸三钠30-80g/L、碳酸钠20-60g/L和Op-10乳化剂1.0-2.0g/L的混合液；除油时，除油液的温度为55-65℃，除油时间为2分钟。

本发明中，优选地，活化液为40-50g/L的氢氧化钠，活化时间为2分钟。

本发明中，优选地，所述步骤(7)中脉冲电泳的电源参数为：频率为10Hz、正向电流为0.15A、反向电流为0.05A、正向97ms、反向3ms，占空比为100％。

本发明中，优选地，所述步骤(2)、(4)、(7)中的干燥均为在75-85℃的真空烘箱中干燥3-5小时，所述步骤(7)中真空干燥之前还包括在空气中用红外灯照射复合材料进行自然干燥的步骤。

本发明还提供一种由上述方法制备所得的改性氧化石墨烯铝复合导热材料，该复合材料可以应用于制备导热材料。

综上所述，由于采用了上述技术方案，本发明的有益效果是：

1、本发明利用电泳沉积方式在导电基底上可控的制备一层硅烷偶联剂改性石墨烯复合材料，并在铝基体和还原氧化石墨烯间构建了Al-O-Si-O-C共价键，能有效地降低界面热阻，使制备得到的硅烷偶联剂改性石墨烯/铝复合材料具有较高的导热系数，提高材料的导热性能。

2、本发明采用超纯水作为分散剂来分散氧化石墨烯，相比现有技术采用有机溶剂，在能保持材料的性能的前提下，减少制备成本和减少有机溶剂在制备过程中对人体的伤害。

3、本发明制备的硅烷偶联剂改性石墨烯/铝复合材料还具有较好的耐腐蚀性能。

【附图说明】

图1为实施例中电泳沉积池的结构示意图；

图2为实施例中所得的硅烷偶联剂石墨烯/铝复合材料的拉曼光谱(Raman)；

图3为实施例中所得的硅烷偶联剂石墨烯/铝复合材料的扫描电镜图(SEM)；

图4为实施例中所得的硅烷偶联剂石墨烯/铝复合材料的红外光谱(FTIR)；

图5为实施例中所得的硅烷偶联剂石墨烯/铝复合材料在3.5％氯化钠溶液中测试的塔菲尔曲线图；

图6为实施例中所得的硅烷偶联剂石墨烯/铝复合材料的X射线光电子能谱图(XPS)；

图7为实施例2和对比例3中所得的硅烷偶联剂石墨烯/铝复合材料的导热系数图。

图8为对比例1和对比例2中所得的硅烷偶联剂石墨烯/铝复合材料的导热系数图。

【具体实施方式】

为了更清楚地表达本发明，以下通过具体实施例对本发明作进一步说明。

实施例1

一种电泳制备改性氧化石墨烯铝复合导热材料的方法，包括以下步骤：

(1)将氧化石墨烯与超纯水混合得分散液A，分散液A中氧化石墨烯的质量浓度为0.1％；向分散液A中加入硅烷偶联剂，硅烷偶联剂采用浓度为5.5g/L的KH550，使用前用乙酸调节pH至4.0来达到最好的水解效果，硅烷偶联剂与分散液A两者之间的体积比为2：400，然后在磁力搅拌下加热至70℃，并保持搅拌4小时，使其充分混匀，得混合物A；

(2)将步骤(1)混匀的混合物A采用孔径为0.45微米的滤纸真空过滤，并将滤出产物清洗干净，所得产物在70℃真空烘箱中干燥5h，得到硅烷偶联剂-氧化石墨烯产物；

(3)将硅烷偶联剂-氧化石墨烯产物加水得分散液B，分散液B中，硅烷偶联剂-氧化石墨烯与水的质量比是1：200；向分散液B中加入水合肼，水合肼与分散液B的体积比是1-2：200，然后在90℃的温度下力搅拌进行还原，得混合物B；

(4)将步骤(3)的混合物B采用孔径为0.45微米的滤纸真空过滤并清洗干净，所得产物在70℃真空烘箱中干燥5h得到硅烷偶联剂-还原氧化石墨烯产物；

(5)将铝基体在除油液中除油，除油液为含磷酸三钠30g/L、碳酸钠60g/L和Op-10乳化剂1.0g/L的混合液；除油时，除油液的温度为55℃，除油时间为2分钟；除油完成后再用去离子水清洗干净；接着将除油后的铝基体在活化液中活化，活化液为40g/L的氢氧化钠，活化时间为2分钟，然后用去离子水清洗干净；

(6)将步骤(5)处理过的铝基体在电泳沉积电泳液中脉冲电泳5分钟，电泳采用如图1所示的装置，电流密度为2.5A/dm²、极距为3cm、频率为10Hz、正向电流为0.15A、反向电流为0.05A、正向97ms、反向3ms，占空比为100％，电泳沉积制备硅烷偶联剂-还原氧化石墨烯/铝复合材料；其中，所述电泳沉积电泳液为：硝酸银0.3g/L、TW-60 1.2mg/L、硅烷偶联剂-还原氧化石墨烯0.6g/L，从图1可以看出电泳沉积后的硅烷偶联剂-还原氧化石墨烯/铝复合材料表面覆盖了一层黑色的薄膜；

(7)将步骤(6)处理完成的硅烷偶联剂-还原氧化石墨烯/铝复合材料先用红外灯照射干燥1小时，再在75℃的真空烘箱中干燥5小时，干燥后得到最终产物。

实施例2

一种电泳制备改性氧化石墨烯铝复合导热材料的方法，包括以下步骤：

(1)将氧化石墨烯与超纯水混合得分散液A，分散液A中氧化石墨烯的质量浓度为0.1％；向分散液A中加入硅烷偶联剂，硅烷偶联剂采用浓度为6.0g/L的KH550，使用前用乙酸调节pH至4.0来达到最好的水解效果，硅烷偶联剂与分散液A两者之间的体积比为3：500，然后在磁力搅拌下加热至80℃，并保持搅拌4小时，使其充分混匀，得混合物A；

(2)将步骤(1)混匀的混合物A采用孔径为0.45微米的滤纸真空过滤，并将滤出产物清洗干净，所得产物在80℃真空烘箱中干燥4h，得到硅烷偶联剂-氧化石墨烯产物；

(3)将硅烷偶联剂-氧化石墨烯产物加水得分散液B，分散液B中，硅烷偶联剂-氧化石墨烯与水的质量比是1：200；向分散液B中加入水合肼，水合肼与分散液B的体积比是1-2：200，然后在90℃的温度下力搅拌进行还原，得混合物B；

(4)将步骤(3)的混合物B采用孔径为0.45微米的滤纸真空过滤并清洗干净，所得产物在80℃真空烘箱中干燥4h得到硅烷偶联剂-还原氧化石墨烯产物；

(5)将铝基体在除油液中除油，除油液为含磷酸三钠50g/L、碳酸钠50g/L和Op-10乳化剂1.5g/L的混合液；除油时，除油液的温度为60℃，除油时间为2分钟；除油完成后再用去离子水清洗干净；接着将除油后的铝基体在活化液中活化，活化液为45g/L的氢氧化钠，活化时间为2分钟，然后用去离子水清洗干净；

(6)将步骤(5)处理过的铝基体在电泳沉积电泳液中脉冲电泳15分钟，电泳采用如图1所示的装置，电流密度为1.5A/dm²、极距为3cm、频率为10Hz、正向电流为0.15A、反向电流为0.05A、正向97ms、反向3ms，占空比为100％，电泳沉积制备硅烷偶联剂-还原氧化石墨烯/铝复合材料；其中，所述电泳沉积电泳液为：硝酸银0.3g/L、TW-60 1mg/L、硅烷偶联剂-还原氧化石墨烯0.5g/L，从图1可以看出电泳沉积后的硅烷偶联剂-还原氧化石墨烯/铝复合材料表面覆盖了一层黑色的薄膜；

(7)将步骤(6)处理完成的硅烷偶联剂-还原氧化石墨烯/铝复合材料先用红外灯照射干燥1-2小时，再在75-85℃的真空烘箱中干燥3-5小时，干燥后得到最终产物。

实施例3

一种电泳制备改性氧化石墨烯铝复合导热材料的方法，包括以下步骤：

(1)将氧化石墨烯与超纯水混合得分散液A，分散液A中氧化石墨烯的质量浓度为0.2％；向分散液A中加入硅烷偶联剂，硅烷偶联剂采用浓度为6.3g/L的KH550，使用前用乙酸调节pH至4.0来达到最好的水解效果，硅烷偶联剂与分散液A两者之间的体积比为2：500，然后在磁力搅拌下加热至90℃，并保持搅拌4小时，使其充分混匀，得混合物A；

(2)将步骤(1)混匀的混合物A采用孔径为0.45微米的滤纸真空过滤，并将滤出产物清洗干净，所得产物在90℃真空烘箱中干燥3h，得到硅烷偶联剂-氧化石墨烯产物；

(3)将硅烷偶联剂-氧化石墨烯产物加水得分散液B，分散液B中，硅烷偶联剂-氧化石墨烯与水的质量比是2：260；向分散液B中加入水合肼，水合肼与分散液B的体积比是2：260，然后在90℃的温度下力搅拌进行还原，得混合物B；

(4)将步骤(3)的混合物B采用孔径为0.45微米的滤纸真空过滤并清洗干净，所得产物在90℃真空烘箱中干燥3h得到硅烷偶联剂-还原氧化石墨烯产物；

(5)将铝基体在除油液中除油，除油液为含磷酸三钠80g/L、碳酸钠20g/L和Op-10乳化剂2.0g/L的混合液；除油时，除油液的温度为65℃，除油时间为2分钟；除油完成后再用去离子水清洗干净；接着将除油后的铝基体在活化液中活化，活化液为50g/L的氢氧化钠，活化时间为2分钟，然后用去离子水清洗干净；

(6)将步骤(5)处理过的铝基体在电泳沉积电泳液中脉冲电泳20分钟，电泳采用如图1所示的装置，电流密度为2.5A/dm²、极距为3cm、频率为10Hz、正向电流为0.15A、反向电流为0.05A、正向97ms、反向3ms，占空比为100％，电泳沉积制备硅烷偶联剂-还原氧化石墨烯/铝复合材料；其中，所述电泳沉积电泳液为：硝酸银0.3g/L、TW-60 1.5mg/L、硅烷偶联剂-还原氧化石墨烯0.7g/L，从图1可以看出电泳沉积后的硅烷偶联剂-还原氧化石墨烯/铝复合材料表面覆盖了一层黑色的薄膜；

(7)将步骤(6)处理完成的硅烷偶联剂-还原氧化石墨烯/铝复合材料先用红外灯照射干燥2小时，再在85℃的真空烘箱中干燥3小时，干燥后得到最终产物。

对比例1

1)取氧化石墨烯，超声分散到二甲基甲酰胺中，制备质量浓度为0.1％的氧化石墨烯分散液，待用；

2)取体积比为1:15的氧化石墨烯分散液和硅烷偶联剂KH550，均匀混合，水浴控温80～90℃，搅拌反应20～24h，超声分散后得到硅烷偶联剂接枝的氧化石墨烯溶液，待用；

3)取体积比为45:1的硅烷偶联剂接枝的氧化石墨烯溶液和还原剂水合肼，均匀混合，水浴控温90℃，搅拌反应20h，得到硅烷偶联剂接枝的石墨烯溶液，待用；

4)取体积比为1:6的去离子水与醇，均匀混合成水溶液，预先调节pH为7，取体积比为1：5的硅烷偶联剂接枝的石墨烯溶液和醇水溶液，均匀混合，控制温度在45℃,水解反应3小时，冷却至室温，得到石墨烯/硅烷偶联剂处理液，待用；

5)铝基体经打磨、除油、冲洗、表面羟基化、吹干待用；所述的表面羟基化指将铝基体浸没于质量分数为0.5％的NaOH溶液中2分钟。

6)将铝基体浸入石墨烯/硅烷偶联剂处理液中250s后烘干，得到铝表面石墨烯/硅烷分子自组材料。

对比例2

与对比例1相比，不同之处在于不对硅烷偶联剂-氧化石墨烯产物进行水合肼还原处理，即通过浸入法制备硅烷偶联剂-氧化石墨烯/铝复合材料。

对比例3

与实施例2相比，不同之处在于不对硅烷偶联剂-氧化石墨烯产物进行水合肼还原处理，并电泳时采用的电泳液为含硝酸银0.3g/L、TW-60 10mg/L、硅烷偶联剂-氧化石墨烯0.5g/L的混合液，制备得到硅烷偶联剂改性氧化石墨烯/铝复合材料。

性能测试

(1)拉曼光谱测试：

对原材料未经改性的氧化石墨烯、实施例2制备的KH540-氧化石墨烯和对比例3制备的KH540-r氧化石墨烯(即硅烷偶联剂-还原氧化石墨烯，下同)分别进行拉曼光谱测试，测试结果见图2，结果显示，在氧化石墨烯、KH540-氧化石墨烯和KH540-r氧化石墨烯中，D峰和G峰的峰值位置几乎没有变化。KH540-r氧化石墨烯(ID/IG＝0.960)的ID/IG大于氧化石墨烯(ID/IG＝0.907)。归因于还原后氧化石墨烯的氧含量降低，结构趋于有序。

(2)扫描电镜分析

对未经改性的氧化石墨烯、实施例2制备的KH540-氧化石墨烯和对比例3制备的KH540-r氧化石墨烯分别进行扫描电镜分析，测试结果见图3，表明氧化石墨烯的表面是光滑的，并且呈现片状，经KH550改性后的石墨烯复合物均有不同程度的小凸起物，表明经过KH550改性后，KH550-氧化石墨烯/Al和KH550-r氧化石墨烯/Al的粗糙度明显增大。

(3)FTIR光谱分析

对实施例2制备的KH550-氧化石墨烯、KH550-还原氧化石墨烯和KH550-还原氧化石墨烯/Al分别FTIR光谱分析，测试结果见图4，KH550-氧化石墨烯，KH550-还原氧化石墨烯和KH550-还原氧化石墨烯/Al的FTIR光谱中都存在C-N(分别为1385cm^-1，1384cm^-1和1384cm^-1)，这说明了硅烷偶联剂的引入。此外，KH550-还原氧化石墨烯/Al在1033cm^-1，1055cm^-1处显示了额外的拉伸振动峰，证明了Si-O-Al键的形成。考虑到Si-O-C(688cm^-1)的存在，我们可以得出在KH550-还原氧化石墨烯/Al中成功构建Al-O-Si-O-C共价键的结论。

(4)耐腐蚀性能

将铝合金基体、实施例2制备的硅烷偶联剂-还原氧化石墨烯/铝复合材料和对比例3制备的硅烷偶联剂改性氧化石墨烯/铝复合材料分别在3.5％氯化钠溶液中进行电化学测试，图5的塔菲尔曲线显示硅烷偶联剂改性的氧化石墨烯/铝复合材料耐腐蚀性能明显增强，且实施例2制备的硅烷偶联剂-还原氧化石墨烯/铝复合材料的耐腐蚀性能最好。

(5)XPS光谱分析

对实施例2制备的KH550-氧化石墨烯、KH550-还原氧化石墨烯和KH550-还原氧化石墨烯/Al分别进行XPS光谱分析，测试结果见图6，XPS光谱中Al 2p表明Al-O键的存在，直接证明了在Al和KH550之间形成了Al-O-Si共价键。Si 2p光谱可以看出，KH550-GO/Al与KH550-rGO/Al中形成了Si-O-C共价键(101.6eV)组分，证实了金属-碳界面与共价键的构造。XPS结果证实了Al-O-Si-O-C共价键的成功构建，这可以归因于Si-O-C共价键和Al-O-Si共价键的共存。

(6)导热性能测试

将铝基体、实施例2、对比例1-4中制备所得的复合材料制备成规格0.2mm×10mm×10mm，在导热系数测试仪中测试样品的导热系数，分析各材料的导热能力，结果分别见图7-8。

见图7，为铝基体、实施例2和对比例3制备的复合材料的导热性能比较图，图7明显看出，与其他样品相比，经KH550改性的还原氧化石墨烯复合物的导热系数最高。其次，在50℃、100℃、150℃和200℃下，KH550-rGO/Al的导热系数分别为212.6W/m·K、201.2W/m·K、201.0W/m·K和202.4W/m·K，比相应温度下Al基体分别提高9.5％、5.2％、7.5％和18.8％。

见图8，为铝基体、对比例1和对比例2制备所得的复合材料的导热性能比较图。可以看出，与其他样品相比，经KH550改性的还原氧化石墨烯复合材料的导热系数也是最高的。

比较图7和图8，可以看出，采用电泳法和浸入法相比，电泳法所得的复合材料的导热系数更高，在50℃、100℃、150℃和200℃下，浸入法制备的KH550改性的还原氧化石墨烯复合材料导热系数分别为196W/m·K、187W/m·K、185W/m·K和177W/m·K，比相应温度下，本发明实施例所得的复合材料的导热系数均低，说明采用本发明的方法，能获得导热性能更好的复合材料，取得显著的进步。

上述说明是针对本发明较佳可行实施例的详细说明，但实施例并非用以限定本发明的专利申请范围，凡本发明所提示的技术精神下所完成的同等变化或修饰变更，均应属于本发明所涵盖专利范围。

Claims (10)

1.一种电泳制备改性氧化石墨烯铝复合导热材料的方法，其特征在于，包括以下步骤：

(1)将氧化石墨烯与超纯水混合得分散液A，向分散液A中加入硅烷偶联剂，在搅拌下加热至70-90℃充分混匀，得混合物A；

(2)将步骤(1)混匀的混合物A真空过滤并将滤出产物清洗干净，所得产物在70-90℃真空烘箱中干燥得到硅烷偶联剂-氧化石墨烯产物；

(3)将硅烷偶联剂-氧化石墨烯产物加水得分散液B，将分散液B和水合肼混合，并在85-95℃的水溶液中搅拌进行还原，得混合物B；

(4)将步骤(3)的混合物B真空过滤并清洗干净，所得产物在70-90℃真空烘箱中干燥得到硅烷偶联剂-还原氧化石墨烯产物；

(5)将铝基体在除油液中除油，再用去离子水清洗干净；接着将除油后的铝基体在活化液中活化，然后用去离子水清洗干净；

(6)将步骤(5)处理过的铝基体在电泳沉积电泳液中脉冲电泳5-20分钟，电流密度为0.5-2.5A/dm²、极距为3cm，电泳沉积制备硅烷偶联剂-还原氧化石墨烯/铝复合材料；其中，所述电泳沉积电泳液为：硝酸银0.3-0.4g/L、TW-60 1-1.5mg/L、硅烷偶联剂-还原氧化石墨烯0.5-0.7g/L；

(7)将步骤(6)处理完成的改性还原氧化石墨烯/铝复合材料干燥后得到最终产物。

2.根据权利要求1所述的一种电泳制备改性氧化石墨烯铝复合导热材料的方法，其特征在于：所述步骤(1)中所述的分散液A中，氧化石墨烯的质量浓度为0.1-0.2％；硅烷偶联剂为KH550，浓度为5.5-6.3g/L,并用乙酸调节pH至4.0；硅烷偶联剂与分散液A两者之间的体积比为2-3：400-500。

3.根据权利要求1所述的一种电泳制备改性氧化石墨烯铝复合导热材料的方法，其特征在于：所述步骤(3)中的分散液B中，硅烷偶联剂-氧化石墨烯与水的质量比是1-2：200-260，水合肼与分散液B的体积比是1-2：200-260。

4.根据权利要求1所述的一种电泳制备改性氧化石墨烯铝复合导热材料的方法，其特征在于：所述步骤(2)和(4)中真空过滤时，滤纸的孔径为0.45微米。

5.根据权利要求1所述的一种电泳制备改性氧化石墨烯铝复合导热材料的方法，其特征在于：所述步骤(5)中的除油液为含磷酸三钠30-80g/L、碳酸钠20-60g/L和Op-10乳化剂1.0-2.0g/L的混合液；除油时，除油液的温度为55-65℃，除油时间为2分钟。

6.根据权利要求1所述的一种电泳制备改性氧化石墨烯铝复合导热材料的方法，其特征在于：活化液为40-50g/L的氢氧化钠，活化时间为2分钟。

7.根据权利要求1所述的一种电泳制备改性氧化石墨烯铝复合导热材料的方法，其特征在于：所述步骤(7)中脉冲电泳的电源参数为：频率为10Hz、正向电流为0.15A、反向电流为0.05A、正向97ms、反向3ms，占空比为100％。

8.根据权利要求1所述的一种电泳制备改性氧化石墨烯铝复合导热材料的方法，其特征在于：所述步骤(2)、(4)、(7)中的干燥均为在75-85℃的真空烘箱中干燥3-5小时，。

9.根据权利要求8所述的一种电泳制备改性氧化石墨烯铝复合导热材料的方法，其特征在于：所述步骤(7)中，真空干燥之前，还包括在空气中用红外灯照射复合材料进行自然干燥的步骤。

10.由权利要求1-8中任一项制备所得的改性氧化石墨烯铝复合导热材料。