CN107596885A - 干法烟气脱硫的方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种干法烟气脱硫的方法，包括如下步骤：(1)预除尘步骤：将原烟气进行预除尘以除去大部分粉尘颗粒，从而形成预除尘烟气；(2)脱硫催化步骤：采用脱硫催化剂将预除尘烟气中的二氧化硫氧化为三氧化硫，从而形成预处理烟气；所述脱硫催化剂包括载体和活性成分；所述载体为纳米级两性氧化物，选自TiO2、ZrO2或HfO2中的一种或多种；所述活性成分包括纳米级金属氧化物，该纳米级金属氧化物包括V2O5、CoO、Co2O3和MnO2；(3)脱硫吸收步骤：采用以氧化镁为主要成分的脱硫吸收剂对预处理烟气进行干法脱硫，从而形成处理后烟气。本发明的方法脱硫效率高，工艺简单，耗水量较少，运行成本较低。
Description
技术领域
本发明涉及一种干法烟气脱硫的方法。
背景技术
我国是以煤炭为主要能源的国家，在一次能源生产和消费结构 中，煤炭比重分别高达75％和68.9％。84％的煤炭通过燃烧方式利 用。随着煤炭消费不断增长，燃煤造成的大气污染(例如粉尘、 SO2、NOx和CO2等)不断增加。电厂燃煤所产生的SO2控制已成为 我国大气污染控制的主要任务之一。
目前，将二氧化硫从燃炉烟气中分离出来的工艺方法大致分为湿 法脱硫和干法脱硫两大类型。湿法脱硫是将脱硫剂加水制成脱硫浆 料，然后利用这种脱硫浆料通过喷淋方式与烟道中的烟气充分接触， 让浆料中的脱硫剂与烟气中的二氧化硫发生反应得到不稳定的亚硫酸 盐，然后再通过曝气，使亚硫酸盐转化为硫酸盐。这种方法的缺点在 于脱硫设备庞大，造价高，而且脱硫浆料一般都是酸性溶液，防腐成 本高，运行费用高。现有的干法脱硫是将脱硫剂与燃料或者其它燃烧 物一同加入炉膛中，在炉料燃烧的过程中脱硫剂与燃料中的硫发生反 应变成硫化物，这种硫化物一部分混杂在炉渣中排出，另一部分混杂在烟尘中排出，这种脱硫方法操作简便。
干法烟气脱硫技术的一个关键问题是选择脱硫剂。现在常用的干 法脱硫剂基本是以活性炭或活性焦为主。活性炭或活性焦的脱硫温度 低，操作简单，产生的硫酸还可以作为副产品回收利用，因而是很有 潜力的脱硫方法。申请号为99104245.X的中国专利申请公开了一种 用活性炭或者活性炭纤维作为载体负载氧化铜制备脱硫剂的方法，由 于碳材料强度低、磨耗高，循环使用次数少，生产成本高。
发明内容
为了克服上述缺陷，本申请的发明人进行了深入研究。本发明的 目的在于提供一种干法烟气脱硫的方法，其脱硫效率高，工艺简单， 耗水量较少，投资及运行成本较低。本发明进一步的目的在于提供一 种干法烟气脱硫的方法，烟气净化后的反应副产物可直接利用，因而 具有较好的经济效益。本发明采用如下技术方案实现上述目的。
本发明提供一种干法烟气脱硫的方法，包括如下步骤：
(1)预除尘步骤：将原烟气进行预除尘以除去大部分粉尘颗 粒，从而形成预除尘烟气；
(2)脱硫催化步骤：在催化床装置中，采用脱硫催化剂将预除 尘烟气中的二氧化硫氧化为三氧化硫，从而形成预处理烟气；所述脱 硫催化剂包括载体和活性成分；所述载体为纳米级两性氧化物，选自 TiO2、ZrO2或HfO2中的一种或多种；所述活性成分包括纳米级金属 氧化物，该纳米级金属氧化物包括V2O5、CoO、Co2O3和MnO2；和
(3)脱硫吸收步骤：在脱硫装置中，采用以氧化镁为主要成分 的脱硫吸收剂对预处理烟气进行干法脱硫，从而形成处理后烟气。
根据本发明的方法，优选地，步骤(1)中，预除尘效率在90％ 以上。
根据本发明的方法，优选地，步骤(1)中，所述原烟气的二氧 化硫含量为1000～3000mg/Nm3、流速为2～5m/s、且温度为95～160℃。
根据本发明的方法，优选地，步骤(2)中，所述催化床装置包 括外壳，外壳的前部设有出气口，外壳的后部设有进气口，外壳的内 部设有至少两个上下排列的催化层；所述预除尘烟气通过该进气口进 入所述催化层，并从该出气口排出。
根据本发明的方法，优选地，步骤(2)中，基于100重量份脱 硫催化剂，该脱硫催化剂包括以下组分：
根据本发明的方法，优选地，步骤(3)中，所述脱硫吸收剂还 包括氧化钙和二氧化硅；所述氧化镁包括70～85wt％的活性氧化镁， 且纳米级氧化镁在所述氧化镁中的含量为10～20wt％。
根据本发明的方法，优选地，步骤(3)中，所述脱硫装置为循 环流化床吸收塔，所述脱硫吸收剂与所述预处理烟气的接触时间在 30min以上。
根据本发明的方法，优选地，步骤(2)中，基于100重量份脱 硫催化剂，该脱硫催化剂包括以下组分：
根据本发明的方法，优选地，其还包括如下步骤：
(4)除尘步骤：将所述处理后烟气在布袋除尘装置中进行分 离，从而获得净化烟气、未完全利用的脱硫吸收剂和主要成分为硫酸 盐的粉末状副产物；和
(5)脱硫吸收剂循环步骤：将所述未完全利用的脱硫吸收剂循 环至脱硫装置。
根据本发明的方法，优选地，其还包括如下步骤：
(6)副产物利用步骤：将包括所述粉末状副产物和工业固体废 物的原料混合，从而形成建筑材料。
本发明采用脱硫催化剂和脱硫吸收剂分步进行烟气脱硫，其脱硫 效率得到提高，并且工艺简单，耗水量较少，投资及运行成本较低。 与湿法脱硫相比，本发明还可以减少工业废水排放。本发明的方法将 烟气净化后的反应副产物直接利用获得建筑材料，因而具有较好的经 济效益。
具体实施方式
下面结合具体实施例对本发明作进一步的说明，但本发明的保护 范围并不限于此。
干法烟气脱硫的方法也可以称为烟气干法脱硫的方法，表示不使 用浆液对烟气进行脱硫的方法。本发明的干法烟气脱硫不同于湿法烟 气脱硫，其不需要使用大量浆液，因而可以避免产生大量工业废液。
本发明的干法烟气脱硫的方法包括(1)预除尘步骤，(2)脱硫 催化步骤，(3)脱硫吸收步骤；还可以包括(4)除尘步骤，(5)脱 硫吸收剂循环步骤，(6)副产物利用步骤。下面进行详细介绍。
<预除尘步骤>
本发明的预除尘步骤为将原烟气进行预除尘以除去大部分粉尘颗 粒，从而形成预除尘烟气。上述步骤可以在预除尘设备中进行，该预 除尘设备的具体结构可以采用本领域熟知的那些，例如静电除尘器。 本发明的预除尘效率可以在90％以上，优选在95％以上。这样可以 减少后面工序的负荷，提高脱硫的运行稳定性。
在本发明中，原烟气的二氧化硫含量可以为1000～ 3000mg/Nm3、优选为1500～2500mg/Nm3、更优选为1600～ 2000mg/Nm3。氧气含量可以为10～20vol％、优选为15～18vol％。温 度可以为95～160℃；优选为120～135℃。此外，烟气的流速可以为 2～5m/s，优选为2.5～3.5m/s。上述烟气参数均表示烟气入口处的参 数；烟气出口处的参数根据实际脱硫情况而定。采用上述工艺参数， 有利于改善脱硫效率。
<脱硫催化步骤>
本发明的脱硫催化步骤为采用脱硫催化剂将预除尘烟气中的二氧 化硫氧化为三氧化硫，从而形成预处理烟气。上述步骤在催化床装置 中进行。催化床装置包括外壳，外壳的前部设有出气口，外壳的后部 设有进气口，外壳的内部设有至少两个上下排列的催化层。预除尘烟 气通过该进气口进入所述催化层，并从该出气口排出。在催化层中设 置有脱硫催化剂。脱硫催化剂的形状可以为圆柱体、球体或拉西环 体；优选为球体。这样有利于将催化床装置的催化层填满。
在本发明中，脱硫催化剂包括载体和活性成分，活性成分负载在 载体上，用于将烟气中的二氧化硫氧化为三氧化硫。载体可以为纳米 级两性氧化物。例如，载体选自TiO2、ZrO2或HfO2中的一种或多 种；优选为TiO2和ZrO2的组合。活性成分包括纳米级金属氧化物；该纳米级金属氧化物包括V2O5、CoO、Co2O3和MnO2。这些活性成 分配合将SO2催化氧化为SO3。这样的组合可以充分将烟气中的二氧 化硫氧化为三氧化硫。
根据本发明的一个实施方式，基于100重量份脱硫催化剂，该脱 硫催化剂包括30～60重量份TiO2，10～30重量份ZrO2，2～10重量 份V2O5，2～10重量份CoO，1～5重量份Co2O3和5～15重量份 MnO2。优选地，该脱硫催化剂包括50～58重量份TiO2，15～25重 量份ZrO2，4～9重量份V2O5，5～9重量份CoO，3～5重量份Co2O3和6～10重量份MnO2。更优选地，该脱硫催化剂包括51～52重量份 TiO2，20～25重量份ZrO2，6～8重量份V2O5，6～7重量份CoO， 3～5重量份Co2O3和8～10重量份MnO2。将上述活性成分控制在上 述范围，可以显著改善其对烟气中的二氧化硫的氧化效果，从而提高 脱硫效果。根据本发明的一个实施方式，所述脱硫催化剂仅由上述组 分组成。
本发明的脱硫催化剂可以采用常规方法获得，例如浸渍法。纳米 级金属氧化物可以采用溶胶-凝胶法、水解法、水热合成法等常规方 法合成。这里不再赘述。纳米级金属氧化物的粒径可以为2～ 100nm，比表面积为100～300m2/g。高锰酸钾可以以溶液形式浸渍。
<脱硫吸收步骤>
本发明的脱硫吸收步骤为采用以氧化镁为主要成分的脱硫吸收剂 对预处理烟气进行干法脱硫，从而形成处理后烟气。上述步骤可以在 脱硫装置中进行。脱硫装置可以为循环流化床吸收塔，这样可以将脱 硫吸收剂与预处理烟气充分接触，提高脱硫效果。脱硫吸收剂与预处 理烟气的接触时间可以在30min以上，例如为30～60min，最好在35～50min。这样可以兼顾脱硫效果和烟气处理效率。
在本发明中，脱硫吸收剂包括氧化镁。氧化镁可以包括轻烧氧化 镁、微米级氧化镁和/或纳米级氧化镁。根据本发明的一个实施方 式，所述氧化镁包括70～85wt％的活性氧化镁，优选为80～85％的 活性氧化镁；且纳米级氧化镁在所述氧化镁中的含量为10～20wt％， 优选为15～20wt％。通过利用纳米级氧化镁的一些纳米微粒独有的性 质，可以提高脱硫效率。这样更有利于硫酸镁的形成，从而改善烟气 脱硫效果。在本发明中，所述脱硫吸收剂可以仅包括氧化镁，还可以 另外包括氧化钙和二氧化硅等改性剂。改性剂是微米级、纳米级的金 属氧化物。为了提高去除效率，本发明的脱硫吸收剂为粉末状。其粒 径可以为0.5～10微米，优选为1～5微米。这样可以直接将脱硫吸 收剂与烟气混合，进而对烟气进行二氧化硫的脱除，从而在不需要大 量水的情况下完成烟气的脱硫，并且不产生大量工业废液。例如，将 脱硫吸收剂干粉与烟气在烟气管道充分混合，然后进入吸收塔进行脱 硫处理，脱硫后的烟气由烟囱排出。
在本发明中，脱硫装置的底部可以设置有烟气入口，用于将所述 预处理烟气引入至所述脱硫装置。脱硫装置的下部可以设置有喷雾 口，用于向脱硫装置供给水。在水的作用下，脱硫吸收剂与烟气更加 充分地接触和反应，改善脱硫效果。
<其他步骤>
本发明的除尘步骤为将所述处理后烟气在布袋除尘装置中进行分 离，从而获得净化烟气和主要成分为硫酸盐的粉末状副产物。本发明 的脱硫吸收剂循环步骤为在布袋除尘装置的底部收集未完全利用的脱 硫吸收剂，并将所述未完全利用的脱硫吸收剂循环至脱硫装置。
在本发明中，布袋除尘装置的底部可以设置有脱硫吸收剂收集器 和副产物收集器。脱硫吸收剂收集器通过管线与脱硫装置的烟气入口 连接，用于将未完全利用的脱硫吸收剂循环至所述脱硫装置。这样可 以重复利用脱硫吸收剂，降低运行成本。副产物收集器通过管线与副 产物回收设备连接，用于将副产物输送至所述副产物回收设备。脱硫 吸收剂收集器可以为至少一个，例如两个以上。
本发明的副产物利用步骤为将包括所述粉末状副产物和工业固体 废物的原料混合，从而形成建筑材料。粉末状副产物来自副产物回收 设备。例如，将副产物与氧化镁、工业固体废物和添加剂混合均匀得 到胶凝材料。本发明中，可以将副产物、氧化镁、工业固体废物和添 加剂均分别预先研磨至200目以上，优选为250目以上，然后进行混 合；将副产物、氧化镁、工业固体废物和添加剂混合均匀得到混合 物，然后将所得混合物研磨至200目以上，优选为250目以上；或者 将研磨后的副产物、氧化镁、工业固体废物和添加剂混合，然后进一 步研磨得到胶凝材料。
在本发明中，副产物与氧化镁、工业固体废物和添加剂的重量比 可以为50～100:50～100:30～80:2～10。优选地，它们的重量比为 60～80:60～80:50～60:5～10。这样可以充分保证胶凝材料的综合性 能。
在本发明中，所述工业固体废物可以选自粉煤灰、矿渣粉或建筑 垃圾粉中的一种或多种；优选为粉煤灰和/或矿渣粉。本发明的矿渣 粉的实例包括但不限于经球磨后的炉渣、矿渣、钢渣或铁渣。粉煤灰 是从煤燃烧后的烟气中收捕下来的细灰，粉煤灰是燃煤电厂排出的主 要固体废物。矿渣是炼铁、炼钢排出的渣料。建筑垃圾粉是以建筑垃 圾为原料，粉碎而成的工业固体废物。采用上述工业固体废物，有利 于获得质量稳定的胶凝材料。工业固体废物的粒度最好在200目以 上，更优选为250目以上。根据本发明的一个实施方式，所述工业固 体废物选自粒度在200目以上的矿渣粉和粉煤灰。
在本发明中，所述添加剂选自磷酸二氢盐、磷酸一氢盐、酒石 酸、酒石酸盐或氨基三亚甲基膦酸中的一种或多种；优选为磷酸二氢 盐或磷酸一氢盐。具体的实例包括但不限于磷酸二氢钠或磷酸一氢 钠。采用上述添加剂，可以充分保证胶凝材料的综合性能。
根据本发明的一个实施方式，所述工业固体废物可以选自重量比 为10～35:30～50的矿渣粉和粉煤灰组成的组合物；优选为重量比为 20～25:30～35的矿渣粉和粉煤灰组成的组合物。
以下制备例和实施例中的“份”表示重量份，除非特别声明。
实施例1
将V2O5、CoO、Co2O3、MnO2作为活性成分、TiO2和ZrO2作为 载体采用浸渍法获得脱硫催化剂C1。
表1、脱硫催化剂C1配方
| TiO2 | 55.0重量份 |
| ZrO2 | 23.0重量份 |
| V2O5 | 4.0重量份 |
| CoO | 6.0重量份 |
| Co2O3 | 4.0重量份 |
| MnO2 | 8.0重量份 |
原烟气的流速为2.5m/s；烟气入口的其他参数、烟气出口的参数 如表2和3所示。
表2、烟气入口参数
| 序号 | 参数 | 单位 | 数值 |
| 1 | 入口烟气量(工况) | m3/h | 220000 |
| 2 | 入口烟气量(标况) | Nm3/h | 166718 |
| 3 | 入口烟温 | ℃ | 120 |
| 4 | SO2入口浓度 | mg/Nm3 | 1900 |
| 5 | 烟气含湿量 | ％ | 5.9 |
表3、烟气出口参数
| 序号 | 项目 | 数量 | 单位 |
| 1 | 出口烟气量(工况) | 153463 | m3/h |
| 2 | 排烟温度 | 65 | ℃ |
| 3 | 二氧化硫排放浓度 | 46 | mg/Nm3 |
| 4 | 脱硫效率 | 98.48 | ％ |
| 5 | 副产物的产出量 | 38.24 | t/h |
原烟气经过预除尘器预先去除大部分粉尘颗粒，得到预除尘烟 气，预除尘效率在90％以上。预除尘烟气经过催化床装置，该设备包 括两个上下排列的催化层，其中填满脱硫催化剂C1，其将SO2催化 氧化为SO3，从而形成预处理烟气。采用脱硫吸收剂(氧化镁粉末，其含有80wt％的活性氧化镁，纳米氧化镁含量为15wt％)进行干法 脱硫。脱硫吸收剂干粉进入烟气管道与预处理烟气混合均匀，并进入 循环流化床吸收塔内，再与喷雾口喷入的水充分混合，从而完成烟气 脱硫。处理后烟气经过布袋除尘装置分离为粉末状副产物、未完全利 用的脱硫吸收剂和净化烟气，净化烟气由烟囱排出，副产物则进入副 产物收集器，未完全利用的脱硫吸收剂循环至吸收塔内。净化烟气的 二氧化硫的浓度是46mg/Nm3，脱硫效率达到98.48％。
将200目以上的副产物与氧化镁、200目以上的工业固体废物 (粉煤灰、矿渣粉)和添加剂(磷酸二氢钠)混合均匀得到所述胶凝 材料。胶凝材料物料配比和性能测试结果如表4和表5。胶凝材料的 性能采用GB/T50448-2008进行测定。其中，密度、吸水率均为养护28d的测试结果。
表4、胶凝材料的物料配比
| 规格 | 副产物 | 氧化镁 | 矿渣 | 粉煤灰 | 添加剂 |
| g | 80 | 60 | 20 | 35 | 5 |
表5、胶凝材料的检测结果
实施例2
采用表6的配方获得脱硫催化剂C2，其他条件与实施例1相 同。烟气出口参数参见表7。净化烟气的二氧化硫的浓度是 38mg/Nm3，脱硫效率达到98.48％。
表6、脱硫催化剂C2配方
表7、烟气出口参数
| 序号 | 项目 | 数量 | 单位 |
| 1 | 出口烟气量(工况) | 143436 | m3/h |
| 2 | 排烟温度 | 65 | ℃ |
| 3 | 二氧化硫排放浓度 | 38 | mg/Nm3 |
| 4 | 脱硫效率 | 98.48 | ％ |
| 5 | 副产物的产出量 | 39.57 | t/h |
实施例3
采用表8的配方获得脱硫催化剂C3，其他条件与实施例1相 同。烟气出口参数参见表9。净化后的烟气，二氧化硫的浓度是 27mg/Nm3，脱硫效率达到98.99％。
表8、脱硫催化剂C3配方
| TiO2 | 51.0重量份 |
| ZrO2 | 23.0重量份 |
| V2O5 | 8.0重量份 |
| CoO | 6.0重量份 |
| Co2O3 | 4.0重量份 |
| MnO2 | 8.0重量份 |
表9、烟气出口参数
| 序号 | 项目 | 数量 | 单位 |
| 1 | 脱硫塔出口烟气量(工况) | 134644 | m3/h |
| 2 | 排烟温度 | 65 | ℃ |
| 3 | 二氧化硫排放浓度 | 27 | mg/Nm3 |
| 4 | 脱硫效率 | 98.99 | ％ |
| 5 | 副产物的产出量 | 40.29 | t/h |
本发明并不限于上述实施方式，在不背离本发明的实质内容的情 况下，本领域技术人员可以想到的任何变形、改进、替换均落入本发 明的范围。
Claims (10)
1.一种干法烟气脱硫的方法，其特征在于，包括如下步骤：
(1)预除尘步骤：将原烟气进行预除尘以除去大部分粉尘颗粒，从而形成预除尘烟气；
(2)脱硫催化步骤：在催化床装置中，采用脱硫催化剂将预除尘烟气中的二氧化硫氧化为三氧化硫，从而形成预处理烟气；所述脱硫催化剂包括载体和活性成分；所述载体为纳米级两性氧化物，选自TiO2、ZrO2或HfO2中的一种或多种；所述活性成分包括纳米级金属氧化物，该纳米级金属氧化物包括V2O5、CoO、Co2O3和MnO2；和
(3)脱硫吸收步骤：在脱硫装置中，采用以氧化镁为主要成分的脱硫吸收剂对预处理烟气进行干法脱硫，从而形成处理后烟气。
2.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，步骤(1)中，预除尘效率在90％以上。
3.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，步骤(1)中，所述原烟气的二氧化硫含量为1000～3000mg/Nm3、流速为2～5m/s、且温度为95～160℃。
4.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，步骤(2)中，所述催化床装置包括外壳，外壳的前部设有出气口，外壳的后部设有进气口，外壳的内部设有至少两个上下排列的催化层；所述预除尘烟气通过该进气口进入所述催化层，并从该出气口排出。
5.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，步骤(2)中，基于100重量份脱硫催化剂，该脱硫催化剂包括以下组分：
6.根据权利要求5所述的方法，其特征在于，步骤(3)中，所述脱硫吸收剂还包括氧化钙和二氧化硅；所述氧化镁包括70～85wt％的活性氧化镁，且纳米级氧化镁在所述氧化镁中的含量为10～20wt％。
7.根据权利要求5所述的方法，其特征在于，步骤(3)中，所述脱硫装置为循环流化床吸收塔，所述脱硫吸收剂与所述预处理烟气的接触时间在30min以上。
8.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，步骤(2)中，基于100重量份脱硫催化剂，该脱硫催化剂包括以下组分：
9.根据权利要求1～8任一项所述的方法，其特征在于，其还包括如下步骤：
(4)除尘步骤：将所述处理后烟气在布袋除尘装置中进行分离，从而获得净化烟气、未完全利用的脱硫吸收剂和主要成分为硫酸盐的粉末状副产物；和
(5)脱硫吸收剂循环步骤：将所述未完全利用的脱硫吸收剂循环至脱硫装置。
10.根据权利要求9所述的方法，其特征在于，其还包括如下步骤：
(6)副产物利用步骤：将包括所述粉末状副产物和工业固体废物的原料混合，从而形成建筑材料。
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