CN107812441A - 基于赤泥的烟气干法脱硫脱硝方法 - Google Patents

基于赤泥的烟气干法脱硫脱硝方法 Download PDF

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Abstract

本发明公开了一种基于赤泥的烟气干法脱硫脱硝方法，包括将烟气、烟气脱硫脱硝剂粉末和强氧化剂水溶液供给至脱硫脱硝塔，进行干法脱硫脱硝处理，得到处理后烟气；其中，所述烟气脱硫脱硝剂由60～80wt％的赤泥粉和20～40wt％的纳米级金属氧化物组成；所述纳米级金属氧化物包括如下组分：MgO 16～32重量份、MnO2 0.005～0.03重量份、CuO 1.0～3.5重量份、CaO 0.3～0.8重量份和Fe2O30.03～0.12重量份；所述强氧化剂选自亚氯酸钠、次氯酸钠、高锰酸钾、高铁酸钾、过氧化氢中的一种或多种；且所述强氧化剂的用量为所述烟气脱硫脱硝剂用量的2～10wt％。本发明的方法脱硫脱硝效率高，成本低。

Description

基于赤泥的烟气干法脱硫脱硝方法
技术领域
本发明涉及一种基于赤泥的烟气干法脱硫脱硝方法。
背景技术
科学家及商业机构一直致力于脱硫脱硝技术的研究。目前已得到研究、开发和使用的脱硫技术已超过200多种，其中相对比较成熟可行、经济实用的技术方案约有20余种，以石灰石-石膏湿法烟气脱硫技术、海水法烟气脱硫技术、双碱法烟气脱硫技术等湿法烟气脱硫技术为主。现有脱硝技术主要分为燃烧前处理，燃烧过程控制以及燃烧后处理。以燃烧后处理的选择性催化还原(SCR)、选择性非催化还原(SNCR)应用最广。
目前各国脱硫脱硝基本采用联合方式进行，即脱硫、脱硝分开处理，或湿式脱硫与干法脱硝相结合，或炉内脱硫与炉外脱硝相结合等，该种联合处理方法虽在效果上可以达到环保标准，但设施投资高，占地面积大，运行费用高且操作复杂。
相对于单独应用脱硫脱硝技术联合处理，同步脱硫脱硝在经济性和资源利用效率方面具有较大优势，且随着人们对烟气净化的成本、观感等需求日益增加，成本较低、观感相对较好的干法烟气同步脱硫脱硝技术得到了较大的发展和应用，已成为烟气治理领域的研究热点。专利文献CN104998539A公开了一种干式烟气脱硫脱硝除尘一体化净化工艺，通过SNCR脱硝***与管道喷射干粉吸收剂来实现全干式脱硫脱硝，该工艺不耗水，降低了设备腐蚀的风险，但仍不可避免SNCR***中NH3消耗与NH3泄露的问题，有待进一步改进。
赤泥是制铝工业提取氧化铝时排出的污染性废渣。中国作为氧化铝生产大国，每年排放的赤泥高达数百万吨。大量的赤泥不能充分有效的利用，只能依靠大面积的堆场堆放，占用大量土地的同时也对环境造成了严重的污染。赤泥本身呈强碱性，且含有大量的氧化铁、氧化铝、氧化硅等组分，这些组分对于脱硫脱硝都有一定的促进作用，其中铁氧化物具有很好的催化活性，氧化铝、氧化硅是被广泛研究的脱硝催化剂的载体，因此以赤泥为基础原料制备脱硫脱硝剂具有一定的可行性及应用意义。专利文献CN103521164A公开了一种以赤泥为主要原料制备的烟气脱汞脱硫脱硝吸附剂，活化后赤泥在Mn(NO3)2和NH4VO3混合溶液中加热浸渍，再经干燥、焙烧、破碎、筛选后得到以MnO2和V2O5联合改性的赤泥。该物质虽可实现脱汞脱硫脱硝的目的，但前期处理较为复杂，运行成本高，不适于工业化运用。
发明内容
本发明的目的在于提供一种基于赤泥的烟气干法脱硫脱硝方法，该方法同步解决了赤泥的处理和烟气污染问题，以废制废，变废为宝，脱硫脱硝效率高，成本低，且后续产物可进行资源化利用，经济效益高，适用于工业化生产。
本发明的目的是通过如下技术方案实现的。
本发明的基于赤泥的烟气干法脱硫脱硝方法包括如下步骤：
将烟气、烟气脱硫脱硝剂粉末和强氧化剂水溶液供给至脱硫脱硝塔，进行干法脱硫脱硝处理，得到处理后烟气；其中，所述烟气脱硫脱硝剂粉末包括60～80wt％的赤泥粉和20～40wt％的纳米级金属氧化物；所述纳米级金属氧化物包括如下组分：MgO 16～32重量份、MnO2 0.005～0.03重量份、CuO 1.0～3.5重量份、CaO 0.3～0.8重量份和Fe2O3 0.03～0.12重量份；在所述强氧化剂水溶液中，强氧化剂选自亚氯酸钠、次氯酸钠、高锰酸钾、高铁酸钾、过氧化氢中的一种或多种；且所述强氧化剂的用量为所述烟气脱硫脱硝剂用量的2～10wt％。
根据本发明的方法，优选地，所述强氧化剂为亚氯酸钠和/或次氯酸钠。
根据本发明的方法，优选地，所述强氧化剂为亚氯酸钠；或者所述强氧化剂为重量比为1～2:1～2的亚氯酸钠与次氯酸钠。
根据本发明的方法，优选地，所述强氧化剂的用量为所述烟气脱硫脱硝剂用量的3～6wt％。
根据本发明的方法，优选地，所述干法脱硫脱硝处理在高于烟气露点10～20℃的温度下进行。
根据本发明的方法，优选地，所述纳米级金属氧化物包括如下组分：MgO 20～30重量份、MnO2 0.01～0.028重量份、CuO 1.5～2.5重量份、CaO 0.4～0.6重量份和Fe2O3 0.05～0.10重量份。
根据本发明的方法，优选地，所述纳米级金属氧化物还包括如下组分：V2O5 0.005～0.03重量份。
根据本发明的方法，优选地，以赤泥粉的质量为100wt％计，所述赤泥粉包括氧化钙6～50wt％，氧化钠2～10wt％，氧化铝5～20wt％，氧化铁5～50wt％和二氧化硅3～25wt％；制备所述赤泥粉的赤泥附液的碱度为3000～15000mg/L。
根据本发明的方法，优选地，所述赤泥粉的粒径为200目以上；所述纳米级金属氧化物的粒径为10～60nm。
根据本发明的方法，优选地，所述脱硫脱硝塔为循环流化床吸收塔，将所述烟气通过文丘里喷嘴进入所述循环流化床吸收塔，将所述强氧化剂水溶液通过雾化喷嘴喷入所述循环流化床吸收塔。
本发明中，在上述烟气脱硫脱硝剂与强氧化剂水溶液二者配合作用下，综合脱硫效率达95％以上，脱硝效率达85％以上。根据本发明优选的实施方式，脱硫效率达98％以上，脱硝效率达90％以上。本发明的脱硫脱硝方法，运行过程中用水量减少，且无需催化剂床层，减小了阻力，同时降低了运行成本；脱硫脱硝后产生的废渣可用于建材等副产品的生产，实现资源化利用。
具体实施方式
下面结合具体实施例对本发明作进一步的说明，但本发明的保护范围并不限于此。
本发明的干法烟气脱硫脱硝方法表示不采用脱硫脱硝浆液、而是采用脱硫脱硝粉末进行烟气脱硫脱硝的方法。也就是说，脱硫脱硝粉末与烟气直接接触，而不必将其制备成浆液，再与烟气接触。本发明的方法包括烟气脱硫脱硝步骤；还可以包括除尘步骤、循环步骤等。
将烟气、烟气脱硫脱硝剂粉末和强氧化剂水溶液供给至脱硫脱硝塔，进行干法脱硫脱硝处理，得到处理后烟气。该烟气优选为经过预除尘处理后的烟气。经过预除尘处理可去除烟气中大部分的粉尘颗粒，减少后续工序的负荷，降低飞灰对脱硫脱硝反应的影响。本发明中，预除尘处理的除尘效率在80％以上，优选在90％以上。本发明中，优选采用静电除尘器进行预除尘处理。
烟气中的SO2含量可以小于等于3000mg/Nm3，优选为1000～2000mg/Nm3；氮氧化物NOX含量可以小于等于600mg/Nm3，优选为300～500mg/Nm3。这样可以进一步保证烟气脱硫脱硝剂发挥更好的作用。
本发明中，烟气脱硫脱硝剂粉末包括60～80wt％的赤泥粉和20～40wt％的纳米级金属氧化物；例如包括60～70wt％的赤泥粉和30～40wt％的纳米级金属氧化物。优选地，烟气脱硫脱硝剂粉末由60～80wt％的赤泥粉和20～40wt％的纳米级金属氧化物组成；例如，烟气脱硫脱硝剂由60～70wt％的赤泥粉和30～40wt％的纳米级金属氧化物组成。
本发明的赤泥粉为制铝工业生产中排出的碱性废渣，且为干燥粉体。优选地，以赤泥粉的质量为100wt％计，赤泥粉包括氧化钙6～50wt％，氧化钠2～10wt％，氧化铝5～20wt％，氧化铁5～50wt％和二氧化硅3～25wt％。本发明中，优选地，用于制备所述赤泥粉的赤泥附液的碱度为3000～15000mg/L，优选为5000～10000mg/L。这样的碱度有利于吸收烟气中的SO2，且可以进一步改善赤泥粉与其他组分的协同作用，从而提高脱硫脱硝效果。
本发明的纳米级金属氧化物包括如下组分：MgO 16～32重量份、MnO2 0.005～0.03重量份、CuO 1.0～3.5重量份、CaO 0.3～0.8重量份和Fe2O3 0.03～0.12重量份。根据本发明的一个实施方式，所述纳米级金属氧化物由如下组分组成：MgO 16～32重量份、MnO20.005～0.03重量份、CuO 1.0～3.5重量份、CaO 0.3～0.8重量份和Fe2O3 0.03～0.12重量份。
根据本发明的一个实施方式，所述纳米级金属氧化物包括如下组分：MgO 20～30重量份、MnO2 0.01～0.028重量份、CuO 1.5～2.5重量份、CaO 0.4～0.6重量份和Fe2O30.05～0.10重量份。优选地，所述纳米级金属氧化物由如下组分组成：MgO 20～30重量份、MnO2 0.01～0.028重量份、CuO 1.5～2.5重量份、CaO 0.4～0.6重量份和Fe2O3 0.05～0.10重量份。
根据本发明一个优选的实施方式，所述纳米级金属氧化物还包括V2O5。在某些实施方式中，所述纳米级金属氧化物包括如下组分：MgO 16～32重量份、MnO2 0.005～0.03重量份、CuO 1.0～3.5重量份、CaO 0.3～0.8重量份、Fe2O3 0.03～0.12重量份和V2O5 0.005～0.03重量份。在某些实施方式中，所述纳米级金属氧化物包括如下组分：MgO 20～30重量份、MnO2 0.01～0.028重量份、CuO 1.5～2.5重量份、CaO 0.4～0.6重量份、Fe2O3 0.05～0.10重量份和V2O5 0.008～0.025重量份。更优选地，所述纳米级金属氧化物包括如下组分：MgO 29.5重量份、MnO2 0.025重量份、CuO 1.875重量份、CaO 0.5重量份、Fe2O3组成0.085重量份和V2O5 0.015重量份。将上述组分控制在上述范围，可以进一步改善脱硫脱硝效果。在本发明中，纳米级金属氧化物可以仅由上述组分组成。
本发明的烟气脱硫脱硝剂中，所述赤泥粉的粒径可以大于等于200目，优选大于等于250目。所述纳米级金属氧化物的粒径可以为10～60nm，优选为10～50nm，更优选为15～40nm，再优选为20～30nm。本发明中，金属氧化物采用上述粒径时，其比表面积增大，增加了金属氧化物与氧气、烟气的接触面积，对于烟气中SO2及NOX的吸附功能增加，从而提高脱硫脱硝的效率。当金属氧化物采用本发明优选的粒径时，其比表面积更适宜烟气中SO2及NOX的吸附，可进一步提高脱硫脱硝效率。
本发明的烟气脱硫脱硝剂粉末的制备方法可以包括赤泥粉的制备步骤、纳米级金属氧化物制备步骤和/或烟气脱硫脱硝剂粉末制备步骤。赤泥粉的制备步骤为：将赤泥于150～200℃、优选为160～180℃温度下加热烘干；粉碎为粒径大于200目，优选大于250目的粉末，得到赤泥粉。纳米级金属氧化物制备步骤为：将所述金属氧化物制备成粒径为10～60nm、优选为10～50nm、更优选为15～40nm、再优选为20～30nm纳米级颗粒，得到纳米级金属氧化物。烟气脱硫脱硝剂粉末的制备步骤为：将所述赤泥粉和所述纳米级金属氧化物混合均匀，得到烟气脱硫脱硝剂粉末。
本发明的制备赤泥粉的赤泥具有较高的碱度，能够吸收烟气中的酸性的SO2；且赤泥中含有丰富的氧化铁，对于NO与O2的反应具有良好的催化活性；MnO2和Fe2O3对NO均具有更佳的催化氧化效果，将NO催化氧化为NO2，然后被烟气脱硫脱硝剂中的碱性物质吸收，达到脱硝效果。当纳米级金属氧化物中含有V2O5时，可以更有效地将SO2催化氧化至SO3，SO3与碱性物质反应生成硫酸盐以达到脱硫效果。本发明中，纳米级金属氧化物的加入，增大了比表面积，增加了金属氧化物与氧气、烟气的接触面积，提高了对于烟气中SO2和NOX的吸附功能，从而提高了脱硫脱硝的效率。
在本发明的强氧化剂水溶液中，强氧化剂可以选自亚氯酸钠、次氯酸钠、高锰酸钾、高铁酸钾和过氧化氢中的一种或多种，优选为亚氯酸钠和/或次氯酸钠。根据本发明的一个实施方式，所述强氧化剂为亚氯酸钠。根据本发明的另一个实施方式，所述强氧化剂为亚氯酸钠与次氯酸钠的混合物，且二者重量比为1～2:1～2，更优选为1:1。本发明中，强氧化剂的用量为烟气脱硫脱硝剂用量的2～10wt％，优选为2～8wt％，更优选为3～6wt％，再优选为3～5wt％。采用这样的用量比例，能够更有效地使烟气中二氧化硫和氮氧化物氧化和吸收，从而实现更高的脱硫脱硝效率。
本发明的强氧化剂溶于水中制成强氧化剂水溶液，然后供给至脱硫脱硝塔内。强氧化剂水溶液通过高压水泵抽至雾化喷嘴，然后喷射至脱硫脱硝塔内，这样可以增湿颗粒表面，易于脱硫脱硝反应；还可以有效降低烟温。根据本发明的一个实施方式，所述脱硫脱硝塔为循环流化床吸收塔，将烟气通过文丘里喷嘴进入所述循环流化床吸收塔，将强氧化剂水溶液通过雾化喷嘴喷入所述循环流化床吸收塔。
在本发明中，配制强氧化剂水溶液的水的用量为使脱硫脱硝塔内的烟气温度降至高于烟气的露点10～20℃，优选为12～16℃，更优选为15℃，从而避免酸雾凝结、腐蚀设备的同时，降低温度，促进反应进行。根据本发明的一个具体实施方式，配制强氧化剂水溶液的水的用量为使脱硫脱硝塔内的烟气温度降至70～85℃，优选为75～80℃。根据本发明的一个实施方式，所述干法脱硫脱硝处理在高于烟气露点10～20℃，优选为12～16℃，更优选为15℃的温度下进行。根据本发明的另一个实施方式，所述干法脱硫脱硝处理在70～85℃，优选为75～80℃的温度下进行。这样可以保证强氧化剂、烟气脱硫脱硝剂粉末更好地发挥作用，改善脱硫脱硝效率。
本发明的除尘步骤是将脱硫脱硝处理后烟气进行除尘处理，得到清洁烟气和固体颗粒。清洁烟气可以直接通过烟囱排放至大气中。除尘步骤可采用领域内常规的除尘器进行，并优选采用布袋除尘器。除尘过程中，可以将所述固体颗粒分离为未反应完全的脱硫脱硝剂和反应副产物。本发明的循环步骤是将未反应完全的脱硫脱硝剂循环至脱硫脱硝塔内，进行重复利用。反应副产物可以直接用于其他产品(例如建材产品)的生产，实现资源化利用。
以下实施例中，赤泥粉是通过将赤泥在180℃下加热烘干，然后粉碎至粒径为200～250目得到的。其中制备赤泥粉所采用的赤泥附液的碱度为8000mg/L。纳米级金属氧化物是通过采用球磨机将相应的金属氧化物研磨至粒径为25nm得到的。
以下实施例中，入口烟气为经过了预除尘处理的烟气。入口烟气的基本参数如表1所示。
表1、入口烟气基本参数表
实施例1
采用表2的配方制备烟气脱硫脱硝剂粉末。将烟气脱硫脱硝剂粉末被供给至脱硫脱硝塔。
表2、烟气脱硫脱硝剂粉末配方
组分 重量份
赤泥粉 78
MgO(纳米级) 20
MnO2(纳米级) 0.011
CuO(纳米级) 1.539
CaO(纳米级) 0.4
Fe2O3(纳米级) 0.05
采用亚氯酸钠作为强氧化剂，且亚氯酸钠的用量为烟气脱硫脱硝剂粉末用量的3wt％。将亚氯酸钠溶于水制成强氧化剂水溶液，采用雾化喷嘴喷射至循环流化床吸收塔内。水的用量为能够使烟气温度降至75℃。
将烟气通过文丘里喷嘴进入所述循环流化床吸收塔。在循环流化床吸收塔中，烟气、烟气脱硫脱硝剂粉末和强氧化剂水溶液混合，从而进行干法脱硫脱硝处理，得到处理后烟气。处理后烟气进入布袋除尘器进行除尘处理，得到清洁烟气和固体颗粒，清洁烟气经烟囱排放至大气中，固体颗粒分离为未反应完全的脱硫脱硝剂和反应副产物，未反应完全的脱硫脱硝剂循环至脱硫脱硝塔内，进行重复利用。烟气排放情况参见表3。
表3、烟气排放情况
序号 参数 单位 数值
1 出口烟气量(工况) m3/h 146764
2 出口烟气量(标况) Nm3/h 124045
3 排烟温度 ℃ 50
4 SO2排放浓度 mg/Nm3 50.4
5 NOX排放浓度 mg/Nm3 58.5
6 脱硫效率 ％ 96
7 脱硝效率 ％ 87
实施例2
烟气脱硫脱硝剂粉末配方参见表4；强氧化剂采用重量比为1:1的亚氯酸钠与次氯酸钠的混合物，且强氧化剂的用量为烟气脱硫脱硝剂粉末用量的3wt％，其他条件与实施例1相同。烟气排放情况参见表5。
表4、烟气脱硫脱硝剂粉末配方
组分 重量份
赤泥粉 68
MgO(纳米级) 28.3
MnO2(纳米级) 0.02
CuO(纳米级) 2.9
CaO(纳米级) 0.69
Fe2O3(纳米级) 0.08
V2O5(纳米级) 0.01
表5、烟气排放情况
序号 参数 单位 数值
1 出口烟气量(工况) m3/h 144320
2 出口烟气量(标况) Nm3/h 121979
3 排烟温度 ℃ 50
4 SO2排放浓度 mg/Nm3 48
5 NOX排放浓度 mg/Nm3 45
6 脱硫效率 ％ 97.8
7 脱硝效率 ％ 90
实施例3
烟气脱硫脱硝剂粉末配方参见表6；强氧化剂采用重量比为1:1的亚氯酸钠与次氯酸钠的混合物，且强氧化剂的用量为烟气脱硫脱硝剂粉末用量的4wt％，其他条件与实施例1相同。烟气排放情况参见表7。
表6、烟气脱硫脱硝剂粉末配方
组分 重量份
赤泥粉 68
MgO(纳米级) 29.5
MnO2(纳米级) 0.025
CuO(纳米级) 1.875
CaO(纳米级) 0.5
V2O5(纳米级) 0.015
Fe2O3(纳米级) 0.085
表7、烟气排放情况
序号 参数 单位 数值
1 出口烟气量(工况) m3/h 143250
2 出口烟气量(标况) Nm3/h 121075
3 排烟温度 ℃ 50
4 SO2排放浓度 mg/Nm3 9
5 NOX排放浓度 mg/Nm3 36
6 脱硫效率 ％ 99.5
7 脱硝效率 ％ 92
本发明并不限于上述实施方式，在不背离本发明的实质内容的情况下，本领域技术人员可以想到的任何变形、改进、替换均落入本发明的范围。

Claims (10)

1.一种基于赤泥的烟气干法脱硫脱硝方法，其特征在于，包括如下步骤：
将烟气、烟气脱硫脱硝剂粉末和强氧化剂水溶液供给至脱硫脱硝塔，进行干法脱硫脱硝处理，得到处理后烟气；其中，所述烟气脱硫脱硝剂粉末包括60～80wt％的赤泥粉和20～40wt％的纳米级金属氧化物；所述纳米级金属氧化物包括如下组分：MgO 16～32重量份、MnO2 0.005～0.03重量份、CuO 1.0～3.5重量份、CaO 0.3～0.8重量份和Fe2O3 0.03～0.12重量份；在所述强氧化剂水溶液中，强氧化剂选自亚氯酸钠、次氯酸钠、高锰酸钾、高铁酸钾、过氧化氢中的一种或多种；且所述强氧化剂的用量为所述烟气脱硫脱硝剂粉末的2～10wt％。
2.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述强氧化剂为亚氯酸钠和/或次氯酸钠。
3.根据权利要求2所述的方法，其特征在于，所述强氧化剂为亚氯酸钠；或者所述强氧化剂为重量比为1～2:1～2的亚氯酸钠与次氯酸钠。
4.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述强氧化剂的用量为所述烟气脱硫脱硝剂的3～6wt％。
5.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述干法脱硫脱硝处理在高于烟气露点10～20℃的温度下进行。
6.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述纳米级金属氧化物包括如下组分：MgO20～30重量份、MnO2 0.01～0.028重量份、CuO 1.5～2.5重量份、CaO 0.4～0.6重量份和Fe2O3 0.05～0.10重量份。
7.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述纳米级金属氧化物还包括如下组分：V2O5 0.005～0.03重量份。
8.根据权利要求1～7任一项所述的方法，其特征在于，以赤泥粉的质量为100wt％计，所述赤泥粉包括氧化钙6～50wt％，氧化钠2～10wt％，氧化铝5～20wt％，氧化铁5～50wt％和二氧化硅3～25wt％；制备所述赤泥粉的赤泥附液的碱度为3000～15000mg/L。
9.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述赤泥粉的粒径为200目以上；所述纳米级金属氧化物的粒径为10～60nm。
10.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述脱硫脱硝塔为循环流化床吸收塔，将所述烟气通过文丘里喷嘴进入所述循环流化床吸收塔，将所述强氧化剂水溶液通过雾化喷嘴喷入所述循环流化床吸收塔。
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