CN107140619A - 一种高导热的石墨烯厚膜及其制备方法 - Google Patents

一种高导热的石墨烯厚膜及其制备方法 Download PDF

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Abstract

本发明公开了一种高导热石墨烯厚膜及其制备方法。将氧化石墨烯膜表面均匀喷涂一层液体，表面溶胀后将多张氧化石墨烯膜粘结在一起，待其干燥后氧化石墨烯膜可通过粘结界面处的作用力实现自粘结，通过进一步低温热压使得每层氧化石墨烯膜之间粘结更加紧实，最终经过低温加热预还原，高温高压热处理修复缺陷即可得到高导热的石墨烯复合膜。该高导热的石墨烯复合的厚度大于50μm，面向热导率为1000～2000W/mK，在高频率高热流密度器件中有较大的使用前景。

Description

一种高导热的石墨烯厚膜及其制备方法
技术领域
本发明涉及新型导热材料及方法，尤其涉及一种高导热的石墨烯厚膜及其制备方法。
背景技术
2010年，英国曼彻斯特大学的两位教授Andre GeiM和Konstantin Novoselov因为首次成功分离出稳定的石墨烯获得诺贝尔物理学奖，掀起了全世界对石墨烯研究的热潮。石墨烯(Graphene)，又称单层石墨，一种由碳原子组成的平面薄膜，自石墨材料中剥离，只有一个碳原子的厚度，是由单层碳原子呈蜂巢晶格排列形成的二维材料。石墨烯的结构非常稳定，碳碳键(carbon-carbon bond)仅为石墨烯内部的碳原子之间的连接很柔韧，当施加外力于石墨烯时，碳原子面会弯曲变形，使得碳原子不必重新排列来适应外力，从而保持结构稳定。这种稳定的晶格结构使石墨烯具有优秀的导热性，导热系数高达5300W/m·K，高于碳纳米管和金刚石。石墨烯有优异的电学性能(室温下电子迁移率可达2×105cM2/Vs)，突出的导热性能(5000W/(MK)，超常的比表面积(2630M2/g)，其杨氏模量(1100GPa)和断裂强度(125GPa)。同时石墨烯具有耐高温耐腐蚀的优点，而其良好的机械性能和较低的密度更让其具备了在电热材料领域取代金属的潜力。
宏观组装氧化石墨烯或者石墨烯纳米片的石墨烯膜是纳米级石墨烯的主要应用形式，常用的制备方法是抽滤法、刮膜法、旋涂法、喷涂法和浸涂法等。通过进一步的高温处理，能够修补石墨烯的缺陷，能够有效的提高石墨烯膜的导电性和热导性，可以广泛应用于智能手机、智能随身硬件、平板电脑、笔记本电脑等高散热需求随身电子设备中去。
但是目前，高导热的宏观组装石墨烯膜通常厚度为5μm～30μm，而厚度在几百微米以上的石墨烯厚膜或者石墨烯块材由于其中的石墨烯片层间距偏大或不均匀等问题，其面向导热率通常仅为400～800W/mK。
发明内容
本发明的目的是克服现有技术的不足，提供一种高导热的石墨烯厚膜及其制备方法。
本发明的目的是通过以下技术方案实现的：一种高导热的石墨烯厚膜，所制备的石墨烯厚膜的厚度大于50μm，孔隙率为5～40％；石墨烯片层褶皱密度控制在50-500mm/mm2,且石墨烯片的缺陷少，其ID/TG＜0.02，面向热导率为1000～2000W/mK。石墨烯厚膜无分层现象，任意两个相邻的石墨烯片的片层间距小于20nm。
进一步地，所述制备方法包含如下步骤：
(1)将平均尺寸大于50μm的氧化石墨烯配制成浓度为1～20mg/mL氧化石墨烯水溶液，溶液成膜后自然晾干，得到氧化石墨烯膜。
(2)多张氧化石墨烯膜进行复合，具体为：在氧化石墨烯膜表面进行均匀喷涂液体，使之表面溶胀，然后将多张氧化石墨烯膜沿厚度方向粘接在一起。
(3)将粘接后的氧化石墨烯复合膜放置在烘箱烘干，烘箱的温度低于40℃。
(4)将烘干后的氧化石墨烯复合膜置于热压机的热压腔中，以0.1～5℃/min的速率升温到200℃后进行热压，重复以下热压过程8-10次：维持压力20MPa，维持1h；逐渐释放压力至0MPa，对热压腔抽真空5min至真空度为-100～10KPa；然后再以0.1～5℃/min的速率升温300℃，保温0.5h，然后进行热压，重复以下热压过程4-6次：维持压力60MPa，维持1h，逐渐释放压力至0MPa，对热压腔抽真空5min至真空度为-100～10KPa；热压过程结束后自然降温。
(5)将步骤4热压后的氧化石墨烯膜在惰性气体氛围下以1～20v/min的速率升温到1800～3000℃进行进一步热压，保温保压0.5～8h；压力为60MPa。降温后，得到高导热的石墨烯厚膜。
进一步地，所述步骤1制备的氧化石墨烯膜的厚度为1～30μm。
进一步地，所述步骤1中的成膜方法选自抽滤法、刮膜法、旋涂法、喷涂法和浸涂法等。
进一步地，所述的步骤1制备的氧化石墨烯膜的碳氧比1.8～2.1。
进一步地，所述的步骤2喷涂所使用的液体为：去离子水，浓度为1～10mg/mL的氧化石墨烯水溶液，或其它含有去离子水的溶液。
本发明的有益效果在于：本发明通过将氧化石墨烯膜表面溶胀后，使得多张氧化石墨烯膜粘接在一起，待其干燥后氧化石墨烯膜可通过粘接界面处的作用力实现自粘结，通过进一步低温热压使得氧化石墨烯膜之间粘结更加紧实，实现氧化石墨烯厚膜的制备。最终经过低温加热预还原，再高温热压处理的方式，修复石墨烯膜结构缺陷，控制了石墨烯片层褶皱密度，提高了石墨烯片的取向程度，使得石墨烯膜最高程度的形成三维石墨结构，保证了石墨烯导热通路的畅通，可得到高导热的石墨烯厚膜。该高导热的石墨烯厚膜具有柔性，可弯折，导热性能高。
附图说明
图1为使用去离子水粘接成的石墨烯厚膜的SEM截面图；
图2为使用氧化石墨烯水溶液粘接成的石墨烯厚膜的SEM截面图。
具体实施方式
本发明公开了一种利用氧化石墨烯的自粘接性能制备高导热的石墨烯厚膜及其制备方法。为实现氧化石墨烯膜的粘结，本发明将氧化石墨烯膜表面均匀喷涂一层水或者稀的氧化石墨烯溶液，表面溶胀后将多张氧化石墨烯膜粘接在一起，从而使氧化石墨烯薄膜之间通过氢键和范德华力作用，能够在膜粘接的界面处实现自粘结，氧化石墨烯膜之间融合为一体，膜与膜之间的界面几乎消失。通过进一步低温热压，高温热压退火还原，使得石墨烯膜褶皱极少，石墨烯片层上缺陷几乎全部修复，形成完美的三维石墨结构，相互接触的石墨烯片层之间有一定的融合，最终得到厚度大于50μm的高导热石墨烯厚膜。经测试，孔隙率为5～40％；石墨烯片层褶皱密度控制在50～500mm/mm2，且石墨烯片的缺陷少，其ID/TG＜0.02，面向热导率为1000～2000W/mK。石墨烯厚膜无分层现象，任意两个相邻的石墨烯片的片层间距小于20nm，具有很大的实际应用价值。
下面结合附图及实施例对本发明作进一步的描述。本实施例只用于对本发明做进一步的说明，不能理解为对本发明保护范围的限制，本领域的技术人员根据上述发明的内容做出一些非本质的改变和调整，均属于本发明的保护范围。
实施例1：
(1)将平均尺寸大于50μm的氧化石墨烯配制成浓度为7mg/mL氧化石墨烯水溶液，用刮膜法，铺厚度为5mm的氧化石墨烯溶液成膜后自然晾干得到氧化石墨烯膜。
(2)将两张尺寸为8cm*8cm的氧化石墨烯膜用液体涂覆进行复合，具体为：在氧化石墨烯膜表面进行均匀涂覆一层浓度为4mg/mL的氧化石墨烯水溶液，然后将多张氧化石墨烯膜沿厚度方向粘接在一起。
(3)将粘接后的氧化石墨烯复合膜放置在烘箱烘干，烘箱的温度为40℃。
(4)将烘干后的氧化石墨烯复合和原石墨烯膜分别置于热压机的热压腔中，以2℃/min的速率升温到200℃后进行热压，重复以下热压过程10次：维持压力20MPa，维持1h；逐渐释放压力至0MPa，对热压腔抽真空5min至真空度为-50KPa；然后再以2℃/min的速率升温300℃，保温0.5h，然后进行热压，重复以下热压过程5次：维持压力60MPa，维持1h，逐渐释放压力至0MPa，对热压腔抽真空5min至真空度为-50KPa；热压过程结束后自然降温。
(5)将步骤4热压后的膜在惰性气体氛围下以5℃/min的速率升温到2800℃进行进一步热压，保温保压2h；压力为60MPa。降温后，得到高导热的石墨烯膜。
经过以上步骤，氧化石墨烯膜通过粘处的作用力融合，形成整体结构。通过进一步低温热压，高温热压退火还原，最终得到高导热的石墨烯复合膜。而通过涂覆氧化石墨烯溶液粘接成的石墨烯复合膜，因其中的氧化石墨烯还可以填充缝隙处，故缺陷更少，结构更加密实完整。经测试，原石墨烯膜的厚度为26μm，石墨烯片层褶皱密度为92mm/mm2,且石墨烯片的缺陷极少，其ID/TG＝0.004，孔隙率为8.6％，密度为2.01g/cm3，面向导热率为1613.2W/mK；通过上述处理后，石墨烯复合膜的厚度为53μm，石墨烯片层褶皱密度为113mm/mm2,且石墨烯片的缺陷极少，其ID/TG＝0.005，孔隙率为9.0％，密度为1.99g/cm3，孔隙率，面向导热率为1563.9W/mK。石墨烯厚膜无分层现象，任意两个相邻的石墨烯片的片层间距小于20nm。
实施例2：
(1)将平均尺寸大于50μm的氧化石墨烯配制成浓度为7mg/mL氧化石墨烯水溶液，用刮膜法，铺厚度为5mm的氧化石墨烯溶液成膜后自然晾干得到氧化石墨烯膜。
(2)将十张尺寸为8cm*8cm的氧化石墨烯膜分别用不同液体涂覆进行复合，具体为：在氧化石墨烯膜表面进行均匀喷涂去离子水，使之表面溶胀，然后将多张氧化石墨烯膜沿厚度方向粘接在一起，此方法制成的样品标记为样品A；在氧化石墨烯膜表面进行均匀涂覆一层浓度为4mg/mL的氧化石墨烯水溶液，然后将多张氧化石墨烯膜沿厚度方向粘接在一起，此方法制成的样品标记为样品B。
(3)将两种粘接后的氧化石墨烯复合膜放置在烘箱烘干，烘箱的温度低于40℃。
(4)将烘干后的氧化石墨烯复合膜置于热压机的热压腔中，以2℃/min的速率升温到200℃后进行热压，重复以下热压过程10次：维持压力20MPa，维持1h；逐渐释放压力至0MPa，对热压腔抽真空5min至真空度为-50KPa；然后再以2℃/min的速率升温300℃，保温0.5h，然后进行热压，重复以下热压过程5次：维持压力60MPa，维持1h，逐渐释放压力至0MPa，对热压腔抽真空5min至真空度为-50KPa；热压过程结束后自然降温。
(5)将步骤4热压后的氧化石墨烯复合膜在惰性气体氛围下以5℃/min的速率升温到2800℃进行进一步热压，保温保压2h；压力为60MPa。降温后，得到高导热的石墨烯厚膜。
经过以上步骤，氧化石墨烯膜通过粘处的作用力融合，形成整体结构。通过进一步低温热压，高温热压退火还原，最终得到高导热的石墨烯复合厚膜。而通过涂覆氧化石墨烯溶液粘接成的石墨烯复合厚膜，因其中的氧化石墨烯还可以填充缝隙处，故缺陷更少结构更加密实完整。经测试，样品A厚度为279μm，石墨烯片层褶皱密度为143mm/mm2,且石墨烯片的缺陷极少，其ID/TG＝0.008，孔隙率为11.8％，密度为1.94g/cm3，如图1所示，石墨烯厚膜无分层现象，任意两个相邻的石墨烯片的片层间距小于20nm。导热率为1448.9W/mK。样品B厚度为291μm，石墨烯片层褶皱密度为134mm/mm2,且石墨烯片的缺陷极少，其ID/TG＝0.007，孔隙率为11.4％，密度为1.95g/cm3，如图2所示，石墨烯厚膜无分层现象，任意两个相邻的石墨烯片的片层间距小于20nm，导热率为1495.8W/mK。
实施例3：
(1)平均尺寸大于50μm的高氧化程度的氧化石墨烯和低氧化程度的氧化石墨烯分别配制成7mg/mL的氧化石墨烯水溶液，用刮膜法，铺厚度为5mm的氧化石墨烯溶液成膜后自然晾干得到高氧化程度的氧化石墨烯膜和低氧化程度的氧化石墨烯膜。
(2)将十张高氧化程度的氧化石墨烯膜和低氧化程度的氧化石墨烯膜分别进行复合，具体为：在氧化石墨烯膜表面进行均匀喷涂去离子水，使之表面溶胀，然后将多张氧化石墨烯膜沿厚度方向粘接在一起。氧化石墨烯薄膜可通过粘结界面处的作用力实现自粘结，得到高氧化程度的氧化石墨烯复合膜和低氧化程度的氧化石墨烯复合膜，分别标记为样品C和样品D。
(3)将粘接后的两个氧化石墨烯复合膜放置在烘箱烘干，烘箱的温度低于40℃，并在干燥过程中逐渐施加一些压力。
(4)将烘干后的氧化石墨烯复合膜置于热压机的热压腔中，以2℃/min的速率升温到200℃后进行热压，重复以下热压过程10次：维持压力20MPa，维持1h；逐渐释放压力至0MPa，对热压腔抽真空5min至真空度为-50KPa；然后再以2℃/min的速率升温300℃，保温0.5h，然后进行热压，重复以下热压过程5次：维持压力60MPa，维持1h，逐渐释放压力至0MPa，对热压腔抽真空5min至真空度为-50KPa；热压过程结束后自然降温。
(5)将步骤4热压后的氧化石墨烯复合膜在惰性气体氛围下以5℃/min的速率升温到2800℃进行进一步热压，保温保压2h；压力为60MPa。降温后，得到高导热的石墨烯厚膜。
经过以上步骤，氧化石墨烯膜通过粘处的作用力融合，形成整体结构。通过进一步低温热压，高温热压退火还原，最终得到高导热的石墨烯复合厚膜。而由于高氧化程度的氧化石墨烯由于具有较多的官能团，使得将高氧化程度的氧化石墨烯薄膜在均匀涂覆一层水粘接后，界面处的氢键和范德华力作用更大，使得粘结效果更好，结构更为密实。经测试，样品C厚度为261μm，石墨烯片层褶皱密度为151mm/mm2,且石墨烯片的缺陷极少，其ID/TG＝0.008，孔隙率为12.3％，密度为1.93g/cm3，面向导热率为1466.9W/mK，石墨烯厚膜无分层现象，任意两个相邻的石墨烯片的片层间距小于20nm。样品B厚度为255μm，石墨烯片层褶皱密度为139mm/mm2,且石墨烯片的缺陷极少，其ID/TG＝0.09，孔隙率为13.2％，密度为1.91g/cm3，导热率为1418.7W/mK，石墨烯厚膜无分层现象，任意两个相邻的石墨烯片的片层间距小于20nm。
实施例4：
(1)将平均尺寸大于50μm的氧化石墨烯分别配制成7mg/mL的氧化石墨烯水溶液，用刮膜法，分别铺厚度为5mm和2.5mm的氧化石墨烯膜，成膜后自然晾干得到两种厚度的氧化石墨烯膜。
(2)将五张较厚的氧化石墨烯膜和十张较薄的氧化石墨烯膜分别进行复合，具体为：在氧化石墨烯膜表面进行均匀涂覆一层浓度为4mg/mL的氧化石墨烯水溶液，然后将多张氧化石墨烯膜沿厚度方向粘接在一起，得到两个不同的氧化石墨烯复合膜，分别标记为样品E和样品F。
(3)将粘接后的两个氧化石墨烯复合膜放置在烘箱烘干，烘箱的温度低于40℃，并在干燥过程中逐渐施加一些压力。
(4)将烘干后的氧化石墨烯复合膜置于热压机的热压腔中，以2℃/min的速率升温到200℃后进行热压，重复以下热压过程10次：维持压力20MPa，维持1h；逐渐释放压力至0MPa，对热压腔抽真空5min至真空度为-50KPa；然后再以2℃/min的速率升温300℃，保温0.5h，然后进行热压，重复以下热压过程5次：维持压力60MPa，维持1h，逐渐释放压力至0MPa，对热压腔抽真空5min至真空度为-50KPa；热压过程结束后自然降温。
(5)将步骤4热压后的氧化石墨烯复合膜在惰性气体氛围下以5℃/min的速率升温到2800℃进行进一步热压，保温保压2h；压力为60MPa。降温后，得到高导热的石墨烯厚膜。
经过以上步骤，氧化石墨烯膜通过粘处的作用力融合，形成整体结构。通过进一步低温热压，高温热处理修复缺陷，最终得到高导热的石墨烯厚膜。经测试，样品E厚度为135μm，石墨烯片层褶皱密度为121mm/mm2,且石墨烯片的缺陷极少，其ID/TG＝0.009，孔隙率为12.7％，密度为1.92g/cm3，导热率为1518.4W/mK，石墨烯厚膜无分层现象，任意两个相邻的石墨烯片的片层间距小于20nm；样品F厚度为138μm，石墨烯片层褶皱密度为118mm/mm2,且石墨烯片的缺陷极少，其ID/TG＝0.009，孔隙率为13.2％，密度为1.91g/cm3，导热率为1521.7W/mK，石墨烯厚膜无分层现象，任意两个相邻的石墨烯片的片层间距小于20nm。
实施例5：
(1)将平均尺寸大于50μm的氧化石墨烯配制成浓度为7mg/mL氧化石墨烯水溶液，用刮膜法，铺厚度为5mm的氧化石墨烯溶液成膜后自然晾干得到氧化石墨烯膜。
(2)将一百张尺寸为4cm*4cm的氧化石墨烯膜进行复合，具体为：在氧化石墨烯膜表面进行均匀涂覆一层浓度为4mg/mL的氧化石墨烯水溶液，然后将多张氧化石墨烯膜沿厚度方向粘接在一起。
(3)将粘接后的氧化石墨烯复合膜放置在烘箱烘干，烘箱的温度低于40℃。
(4)将烘干后的氧化石墨烯复合膜置于热压机的热压腔中，以2℃/min的速率升温到200℃后进行热压，重复以下热压过程10次：维持压力20MPa，维持1h；逐渐释放压力至0MPa，对热压腔抽真空5min至真空度为-100～10KPa；然后再以2℃/min的速率升温300℃，保温0.5h，然后进行热压，重复以下热压过程5次：维持压力60MPa，维持1h，逐渐释放压力至0MPa，对热压腔抽真空5min至真空度为-100～10KPa；热压过程结束后自然降温。
(5)将步骤4热压后的氧化石墨烯复合膜在惰性气体氛围下以5℃/min的速率升温到2500℃进行进一步热压，保温保压2h；压力为60MPa。降温后，得到高导热的石墨烯厚膜。
经过以上步骤，氧化石墨烯膜通过粘处的作用力融合以及涂覆液体中氧化石墨烯的填充缝隙，形成整体结构。通过进一步低温热压，高温热压退火还原，最终得到高导热的石墨烯复合厚膜。经测试，该石墨烯膜的厚度为2.93mm，石墨烯片层褶皱密度为310mm/mm2,且石墨烯片的缺陷极少，其ID/TG＝0.018，孔隙率为20.1％，密度为1.74g/cm3，导热率为1287.1W/mK，石墨烯厚膜无分层现象，任意两个相邻的石墨烯片的片层间距小于20nm。
实施例6：
(1)将平均尺寸大于100μm的氧化石墨烯配制成浓度为1mg/mL氧化石墨烯水溶液，溶液成膜后自然晾干，得到氧化石墨烯膜。氧化石墨烯膜的厚度为15μm，氧化石墨烯膜的碳氧比1.8。
(2)将多张氧化石墨烯膜进行复合，具体为：在氧化石墨烯膜表面进行均匀喷涂水，使之表面溶胀，然后将多张氧化石墨烯膜沿厚度方向粘接在一起。
(3)将粘接后的氧化石墨烯复合膜放置在烘箱烘干，烘箱的温度为40℃。
(4)将烘干后的氧化石墨烯复合膜置于热压机的热压腔中，以0.1℃/min的速率升温到200℃后进行热压，重复以下热压过程8次：维持压力20MPa，维持1h；逐渐释放压力至0MPa，对热压腔抽真空5min至真空度为-100KPa；然后再以0.1℃/min的速率升温300℃，保温0.5h，然后进行热压，重复以下热压过程4次：维持压力60MPa，维持1h，逐渐释放压力至0MPa，对热压腔抽真空5min至真空度为-100KPa；热压过程结束后自然降温。
(5)将步骤4热压后的氧化石墨烯膜在惰性气体氛围下以1℃/min的速率升温到1800℃进行进一步热压，保温保压8h；压力为60MPa。降温压制后，得到高导热的石墨烯厚膜。
经测试，所制备的石墨烯厚膜的厚度为54μm，密度为2.1g/cm3，孔隙率为5％；导热率为1987.1W/mK，石墨烯片层褶皱密度位50mm/mm2，且石墨烯片的缺陷少，其ID/TG＝0.005，石墨烯厚膜无分层现象，任意两个相邻的石墨烯片的片层间距小于20nm。
实施例7：(1)将平均尺寸大于50μm的氧化石墨烯配制成浓度为20mg/mL氧化石墨烯水溶液，溶液成膜后自然晾干，得到氧化石墨烯膜，厚度为50μm，碳氧比2.1。
(2)将多张氧化石墨烯膜进行复合，具体为：在氧化石墨烯膜表面进行均匀喷涂浓度为1mg/mL的氧化石墨烯水溶液，使之表面溶胀，然后将多张氧化石墨烯膜沿厚度方向粘接在一起。
(3)将粘接后的氧化石墨烯复合膜放置在烘箱烘干，烘箱的温度为30℃。
(4)将烘干后的氧化石墨烯复合膜置于热压机的热压腔中，以5℃/min的速率升温到200℃后进行热压，重复以下热压过程10次：维持压力20MPa，维持1h；逐渐释放压力至0MPa，对热压腔抽真空5min至真空度为-10KPa；然后再以5℃/min的速率升温300℃，保温0.5h，然后进行热压，重复以下热压过程6次：维持压力60MPa，维持1h，逐渐释放压力至0MPa，对热压腔抽真空5min至真空度为-10KPa；热压过程结束后自然降温。
(5)将步骤4热压后的氧化石墨烯膜在惰性气体氛围下以20℃/min的速率升温到3000℃进行进一步热压，保温保压0.5h；压力为10MPa。降温压制后，得到高导热的石墨烯厚膜。
经测试，所制备的石墨烯厚膜的厚度为4.56mm，孔隙率为40％；石墨烯片层褶皱密度为500mm/mm2左右，且石墨烯片的缺陷少，其ID/TG＝0.02，石墨烯厚膜无分层现象，任意两个相邻的石墨烯片的片层间距小于20nm。

Claims (6)

1.一种高导热的石墨烯厚膜，其特征在于，所制备的石墨烯厚膜的厚度大于50μm，孔隙率为5～40％，面向热导率为1000～2000W/mK，；石墨烯片层褶皱密度控制在50～500mm/mm2，且石墨烯片的缺陷少，其ID/TG＜0.02，石墨烯厚膜无分层现象，任意两个相邻的石墨烯片的片层间距小于20nm。
2.根据权利要求1所述的一种高导热的石墨烯厚膜，其特征在于，所述制备方法包含如下步骤：
(1)将平均尺寸大于50μm的氧化石墨烯配制成浓度为1～20mg/mL氧化石墨烯水溶液，溶液成膜后自然晾干，得到氧化石墨烯膜。
(2)将多张氧化石墨烯膜进行复合，具体为：在氧化石墨烯膜表面进行均匀喷涂液体，使之表面溶胀，然后将多张氧化石墨烯膜沿厚度方向粘接在一起。
(3)将粘接后的氧化石墨烯复合膜放置在烘箱烘干，烘箱的温度不高于40℃。
(4)将烘干后的氧化石墨烯复合膜置于热压机的热压腔中，以0.1～5℃/min的速率升温到200℃后进行热压，重复以下热压过程8-10次：维持压力20MPa，维持1h；逐渐释放压力至0MPa，对热压腔抽真空5min至真空度为-100～10KPa；然后再以0.1～5℃/min的速率升温300℃，保温0.5h，然后进行热压，重复以下热压过程4-6次：维持压力60MPa，维持1h，逐渐释放压力至0MPa，对热压腔抽真空5min至真空度为-100～10KPa；热压过程结束后自然降温。
(5)将步骤4热压后的氧化石墨烯膜在惰性气体氛围下以1-20℃/min的速率升温到1800～3000℃进行进一步热压，保温保压0.5～8h；压力为10～60MPa。降温压制后，得到高导热的石墨烯厚膜。
3.根据权利要求2所述的一种高导热石墨烯厚膜的制备方法，其特征在于，所述步骤1制备的氧化石墨烯膜的厚度为1μm～30μm。
4.根据权利要求2所述的一种高导热石墨烯厚膜的制备方法，其特征在于，所述步骤1中的成膜方法选自抽滤法、刮膜法、旋涂法、喷涂法和浸涂法等。
5.根据权利要求2所述的一种高导热的石墨烯厚膜的制备方法，其特征在于，所述的步骤1制备的氧化石墨烯膜的碳氧比1.8～2.1。
6.根据权利要求2所述的一种高导热的石墨烯厚膜的制备方法，其特征在于，所述所述的步骤2喷涂所使用的液体为：去离子水，浓度为1～10mg/mL的氧化石墨烯水溶液，或其它含有去离子水的溶液。
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