CN102013526B - 可充电的锌离子电池 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种可充电的锌离子电池，其正极活性材料采用金属元素掺杂的二氧化锰材料，负极为以锌元素为主的材料，电解质为锌的可溶性盐为溶质、水为溶剂并具有离子导电性的液态或凝胶态电解质。其利用锌离子(Zn2+)在正极材料晶格中的可逆***或脱出，同时以锌元素为主的负极材料进行氧化或锌离子(Zn2+)在负极表面还原的储能机理，该电池具有容量高、可快速充电和循环寿命好等特点。
Description
技术领域
本发明属电池技术领域，具体涉及一种锌离子在正极活性材料脱嵌和在负极还原或氧化的可充电的锌离子电池。
背景技术
随着经济的不断发展，必然引起石油资源的匮乏和环境的污染，因此新型绿色能源的综合高效的开发和利用已成为十分必要的课题。相比较一次电池，二次电池能重复多次进行充放电循环，能充分利用原材料，故其更经济实用。最有名的可充电电池(二次电池)是锂离子电池。锂离子电池是利用Li+离子作为储能介质来储存电能，其利用Li+离子可嵌入或脱出的正极和负极材料，在充电时锂离子从正极材料脱出经过电解液然后嵌入到负极(一般为石墨)的层间；当放电时，嵌入到石墨负极的锂离子从负极脱出通过电解液又运动到正极，因此可以把锂离子电池形象地比喻为一把摇椅，摇椅的两端为电池的正负极，而锂离子在摇椅的两端来回奔跑，所以锂离子电池也叫锂离子摇椅电池(Rocking chair battery)。随着人类活动的增加和移动式电子产品的种类和数量的不断增长，对二次电池的需求将不断增加，因此开发新型可充电电池是是非常必要和重要的。
在最近的研究中我们首次发现了二价锌离子(Zn2+)在二氧化锰材料中可逆嵌入和脱出的行为，并伴随着Mn4+/Mn3+的可逆变价来储存和释放电子(电能)：
xZn2++2xe-+MnO2＝ZnxMnO2 (1)
这种锌离子的嵌入行为具有容量高、可逆性好和循环次数多等特点，在此研究的基础之上，我们以二氧化锰为正极，以锌为负极，以含锌离子的电解液组成一种全新的可充锌离子电池，在充电时锌离子脱出二氧化锰隧道经过电解液然后在负极沉积，放电时负极锌溶解为锌离子经过电解液嵌入到二氧化锰正极材料的隧道中，因此可以把这种锌离子电池也比喻为摇椅电池，摇椅的两端为电池的正负极，而锌离子在摇椅的两端来回奔跑[康飞宇 徐成俊 杜鸿达 李宝华，一种可充电的锌离子电池，申请号：200910106650.3]。
这种锌离子电池储存电子的机理如下：
正极：δZn2++2δe+MnO2＝ZnδMnO2 (2)
负极：Zn＝Zn2++2e (3)
由于利用到锌离子在正极材料的可逆脱嵌行为，因此这种可充锌离子的电池具有容量高，循环寿命长等特点。
最近研究发现，用金属元素掺杂的二氧化锰也能储存和释放中性水溶液中的锌离子，因此，本专利提出以金属元素掺杂的二氧化锰为正极，锌或锌合金为负极，含锌离子的中性水溶液为电解液的一种可充锌离子电池。
发明内容
本发明的目的在于提出一种能量密度高、功率密度高、循环寿命长的二次电池。
本发明提出一种可充电的锌离子电池，由正极、负极、介于两者之间的隔离膜以及含有阴阳离子并具有离子导电性的电解质组成，其特征在于：
所述负极采用以锌元素为主的活性材料，
正极活性材料为金属元素掺杂的二氧化锰材料，
所述电解质是以锌的可溶性盐为溶质、水为溶剂并具有离子导电性的液态或凝胶态材料，pH值介于3～7之间。
本发明提出的可充电的锌离子电池，其特征在于：构成正极活性材料的金属元素掺杂的二氧化锰材料为AxMn1-xO2，其中，掺杂元素A为Cu、Fe、Ni、Al、Mg、Ca、Ba、Ti、V、Co、Zn、Pb、Bi或Nb元素，0＜x≤0.3。
本发明提出的可充电的锌离子电池，其特征在于：所述正极包括集流体和集流体上的用AxMn1-xO2粉末和粘结剂制成的膜状材料，其中，A为Cu、Fe、Ni、Al、Mg、Ca、Ba、Ti、V、Co、Zn、Pb、Bi或Nb元素，0＜x≤0.3。
本发明提出的可充电的锌离子电池，其特征在于：所述负极是纯金属锌或锌的合金。
本发明提出的可充电的锌离子电池，其特征在于：所述负极包括集流体和集流体上的以锌粉末为主的活性材料，该活性材料是用锌粉和粘结剂制成的膜状材料。
本发明提出的可充电的锌离子电池，其特征在于：负极活性材料中还包括电子导电剂，电子导电剂的添加量为负极膜质量的50％以下。
本发明提出的可充电的锌离子电池，其特征在于：所述锌的可溶性盐为硝酸锌、硫酸锌或氯化锌。
本发明提出的一种可充电的锌离子电池，其特征在于：所述的负极材料可以为含有并以锌粉末为主的膜状或膏状材料。
本发明提出的一种可充电的锌离子电池，其特征在于：所述的负极材料以锌粉末为主的膜状材料中含有电子导电剂、粘结剂、氧化锌粉(ZnO)或具有特定功能的添加剂，其中电子导电剂为石墨、碳黑、乙炔黑、炭纤维(或纳米碳纤维)或炭纳米管，添加量为负极膜质量的50％以下；粘结剂为聚四氟乙烯、水溶性橡胶、聚偏四氟乙烯或纤维素，添加量为负极膜质量的20％以下；氧化锌的添加量为负极膜质量的50％以下。
本发明提出的一种可充电的锌离子电池，其特征在于：所述的负极材料以锌粉末为主的膏状材料中还含有电解液、增稠剂、氧化锌粉和具有特定功能的添加剂。电解液主要为含锌离子(Zn2+)的水溶液，其添加量为负极质量的40％以下；增稠剂主要为酯类或羧酸类等，如聚丙烯酸、聚丙烯酸钠等，其添加量为负极质量的10％以下，氧化锌的添加量为负极膜质量的50％以下。
本发明提出的一种可充电的锌离子电池，其特征在于：所述的负极中含有的具有特定功能的添加剂为抑止或消除锌元素析氢反应的缓蚀剂，可为铟的氧化物或氢氧化物、金属铜等，其添加量为负极膜质量的1％以下。
本发明提出的一种可充电的锌离子电池，其特征在于：所述的正极中除了活性物质外还含有电子导电剂、粘结剂等，其中电子导电剂为石墨、碳黑、乙炔黑、炭纤维或炭纳米管，添加量为正极膜质量的50％以下；粘结剂为聚四氟乙烯、水溶性橡胶、聚偏四氟乙烯或纤维素，添加量为正极膜质量的20％以下。
本发明提出的一种可充电的锌离子电池，其特征在于所述的电池结构可为扣式、圆柱式或方型结构。
本发明可充电电池利用锌离子(Zn2+)在正极材料晶格中的可逆***或脱出，同时以锌元素为主的负极材料进行氧化或锌离子(Zn2+)在负极表面还原的储能机理，而且采用了特殊的电解质，该电池具有容量高和可快速充电的特点。
其用金属掺杂二氧化锰材料(改变原二氧化锰材料的结构和电子结构特性)做正极活性材料，可得到性能良好的可充锌离子电池，实验制得的可充锌离子电池在50mA g-1(以正极活性物质质量计算)恒电流下首次放电容量可达170mAh/g，而且经过十次循环后，容量仍然保持在150mAh/g，循环寿命好。可以预见这种可充电的锌离子电池可广泛应用于个人数字记事本、Blectronic Organizers、移动电话、无绳电话、BP机、电动玩具、游戏机、便携式数据终端、个人音频视频装置、实验装置、掌上计算机等领域。
附图说明
图1为实施例1中以Ni0.2Mn0.8O2为正极的锌离子电池在0.1A/g恒电流下第31到41次循环的充放电曲线。
具体实施方式
实施例1：
将Ni0.2Mn0.8O2、导电剂乙炔黑和粘结剂聚四氟乙烯以7∶2∶1的质量比混合后涂覆于不锈钢箔上，剪裁成一定大小，于真空中烘干为正极电极片，以锌箔(0.1mm厚)为负极，电解液为pH值为4.2的1mol L-1ZnSO4水溶液组装成扣式电池。这种锌离子电池在50mA g-1(以正极活性物质质量计算)恒电流下首次放电容量为170mAh/g。经过十次循环后，容量仍然保持在150mAh/g。可见，以Ni0.2Mn0.8O2为正极活性物质的可充锌离子电池的首次放电容量大，循环寿命好。
实施例2：
将Al0.2Mn0.8O2、导电剂乙炔黑和粘结剂聚四氟乙烯以7∶2∶1的质量比混合后涂覆于不锈钢箔上，剪裁成一定大小，于真空中烘干为正极电极片，以锌粉、导电炭、粘结剂聚四氟乙烯以70∶20∶10的质量比混合后涂覆于不锈钢箔，剪裁成一定大小，真空中烘干为负极，电解液为pH值为5的1mol L-1ZnSO4水溶液组装成扣式电池。这种锌离子电池在50mA g-1(以正极活性物质质量计算)恒电流下首次放电容量为150mAh/g，循环十次后，放电容量为110mAh/g。
实施例3：
将Ti0.1Mn0.9O2、导电剂乙炔黑和粘结剂聚四氟乙烯以7∶2∶1的质量比混合后涂覆于不锈钢箔上，剪裁成一定大小，于真空中烘干为正极电极片，以锌箔(0.1mm厚)为负极，电解液为pH值为6.2的1mol L-1ZnSO4水溶液组装成扣式电池。这种锌离子电池在0.1Ag-1(以正极活性物质质量计算)恒电流下首次放电容量为153mAh/g，循环十次后，放电容量为110mAh/g。
Claims (9)
1.一种可充电的锌离子电池，由正极、负极、介于两者之间的隔离膜以及含有阴阳离子并具有离子导电性的电解质组成，其特征在于：
所述负极采用以锌元素为主的活性材料，
正极活性材料为金属元素掺杂的二氧化锰材料AxMn1-xO2，其中，掺杂元素A为Cu、Mg、Ca、Ba、V、Zn、Pb、Bi或Nb元素，0＜x≤0.3；
所述电解质是以锌的可溶性盐为溶质、水为溶剂并具有离子导电性的液态或凝胶态材料，pH值介于3～7之间。
2.根据权利要求1所述的可充电的锌离子电池，其特征在于：所述正极包括集流体和集流体上的用所述AxMn1-xO2的粉末和粘结剂制成的膜状材料。
3.根据权利要求1所述的可充电的锌离子电池，其特征在于：所述正极包括集流体和集流体上的正极膜，正极膜用所述AxMn1-xO2、电子导电剂和粘结剂制成，其中，电子导电剂的添加量为正极膜质量的50％以下，粘结剂的添加量为正极膜质量的20％以下。
4.根据权利要求1所述的可充电的锌离子电池，其特征在于：所述负极是纯金属锌或锌的合金。
5.根据权利要求1所述的可充电的锌离子电池，其特征在于：所述负极包括集流体和集流体上的以锌粉末为主的活性材料，该活性材料是用锌粉和粘结剂制成的膜状材料。
6.根据权利要求5所述的可充电的锌离子电池，其特征在于：负极活性材料中还包括缓蚀剂、和/或电子导电剂，缓蚀剂的添加量为负极膜质量的1％以下，电子导电剂的添加量为负极膜质量的50％以下。
7.根据权利要求6所述的可充电的锌离子电池，其特征在于：电子导电剂为石墨、碳黑、炭纤维或炭纳米管，缓蚀剂为铟的氧化物、铟的氢氧化物、或铜。
8.根据权利要求1所述的可充电的锌离子电池，其特征在于：所述负极包括集流体和集流体上的以锌粉末为主的膏状活性材料，该膏状活性材料包括锌粉、电解液、增稠剂、氧化锌粉和缓蚀剂，电解液为含锌离子的水溶液，其添加量为负极膜质量的40％以下，增稠剂的添加量为负极膜质量的10％以下，氧化锌的添加量为负极膜质量的50％以下，缓蚀剂的添加量为负极膜质量的1％以下。
9.根据权利要求1-8任一项所述的可充电的锌离子电池，其特征在于：所述锌的可溶性盐为硝酸锌、硫酸锌或氯化锌。
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