CN101773780A - 等离子体协同低温催化氧化no脱除氮氧化物的方法 - Google Patents
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Abstract
本发明是一种等离子体协同低温催化氧化NO脱除氮氧化物的方法，其特征在于将含NO、O2的待处理混合气体，空速控制在10000～60000h-1之间，通过等离子体反应器活化，活化后的混合气通过装有锰基氧化物催化剂的固定床反应器，使混合气中的NOx在50～150℃条件下定量的氧化为NO2。本发明与现有技术相比，其工艺简洁，气体中CO、CO2、SO2杂质组分的不利影响小，处理NOX的浓度范围宽。较低温度下将NO定量的转化为NO2，进一步吸收利用，做到了资源化处理，且本发明具有能耗低、工艺简洁、占地面积小、无二次污染等特点。
Description
技术领域
本发明涉及大气污染净化技术领域，具体地说是一种在常温条件下利用低温等离子体协同催化氧化NO脱除氮氧化物的方法。
背景技术
氮氧化物(NOx)是主要的大气污染物之一，是诱发光化学烟雾和酸雨的重要前驱体。现在全球的NO排放量已达35～58Mt/a，其中95％以上来自化石燃料的燃烧过程。NO占燃烧烟气中NOx总量的90％～95％。我国NOx主要来源于工业燃烧过程和车辆发动机。由于我国的能源结构仍以煤炭为主，且大部分属直接燃烧，燃烧产生的NOx是一种重要污染气体。
目前多采用氨选择性催化还原法对固定源废气中的氮氧化物进行净化处理，氨选择性催化还原法虽然较成功的用于脱除固定源(如火电厂)排放的氮氧化物，但氨用量需精确计量控制，且氨具有很强的腐蚀性，易泄露造成二次污染，运行成本高，且反应温度须在350℃以上，催化剂容易受到高浓度烟尘的冲刷和毒化；此外我国锅炉的省煤器和空气预热器是组装为一体的，不利于SCR反应器的安装，因此现有SCR工艺难以在我国锅炉上直接应用。
中国专利CN 1803257A中公开了一种以氨基物质为还原剂用于燃煤电站脱除氮氧化物的方法，该法是在燃煤锅炉炉膛上部喷入氨基物质与氮氧化物部分反应脱除烟气中35～40％的氮氧化物，未反应完全的氨基物质随烟气进入反应器，在催化剂表面，氨基物质再一次与氮氧化物反应，氮氧化物还原率可达90％以上，但该法反应温度较高，引入氨基还原剂，存在泄露和设备腐蚀问题。中国专利CN 1613544A中公开了一种等离子体增强甲烷选择催化还原氮氧化物的方法，实现了在室温到350℃利用等离子体协同催化还原，超过350℃时仅利用催化还原，该法虽输入功率较低，但仍须升温，能耗较高。
选择性催化氧化法是指先将NO部分地选择性催化氧化为NO2，再用湿法脱硫的吸收剂(如石灰、NaOH和氨水等)吸收，实现湿法同时脱硫脱氮。目前第二步的吸收技术已成熟，第一步的NO转化为NO2的催化氧化技术是关键和难点。因此，研究如何将NO转化为NO2并进行高效吸收，以达到烟气同时脱硫脱氮，具有重要的现实意义。
发明内容
本发明的目的是提供一种利用低温等离子体协同选择性催化氧化(SCO)技术，将NO低温定量催化氧化脱除NOx的方法。
利用等离子体空间富集的大量极活泼的高活性物种(如离子，电子，激发态的原子分子及自由基等)，协同催化氧化反应，降低反应的活化能，定量地将烟气中的部分NO氧化为NO2，使NO氧化度达到50％～60％，此时NOx的吸收反应将按NO和NO2等分子吸收，相当于是吸收N2O3，这时的吸收速率和吸收效率最高，对应所需的氧化反应温度也不高，容易实现，且能耗较低。该法主要用于脱除工业废气中的NOx，即热电厂、冶炼厂、炼油厂、化工厂等固定源所排放的废气。
本发明的技术方案为(工艺流程)：将含NO 0.02～0.05％、O22～6％的混合气体(待处理气体)，空速在10000～60000h-1之间，通过等离子体反应器活化，活化后的混合气通过装有催化剂的固定床反应器，使混合气中的NOx在50～150℃条件下定量的氧化为NO2，随后气体进入碱液吸收瓶进行吸收利用。低温等离子体采用同轴式介质阻挡反应器等离子体反应器，外径分别为20mm和25mm的刚玉管中心***一个直径10mm的不锈钢电极，刚玉管外壁用不锈钢网缠绕作为高压电极，不锈钢墙板作为低压电极，等离子体输入电压控制在10～70V之间，电流控制在0.2～1.5A之间。
本发明与现有技术相比，其工艺简洁，气体中CO、CO2、SO2杂质组分的不利影响小，处理NOX的浓度范围宽。较低温度下将NO定量的转化为NO2，进一步吸收利用，做到了资源化处理，且本发明具有能耗低、工艺简洁、占地面积小、无二次污染等特点。
附图说明
图1本发明的低温等离子体协同催化氧化脱除尾气中氮氧化物的实验流程图。
具体实施方式
实施例1
同轴式介质阻挡反应器等离子体反应器内、外径分别为20mm和25mm的刚玉管，刚玉管中心***一个直径10mm的不锈钢电极，刚玉管外壁用不锈钢网缠绕作为高压电极，不锈钢墙板作为低压电极，等离子体输入电压为10V，电流为0.2A；NO体积分数为5×10-4，O2为3％，N2为平衡气，混合气体总流量为200ml/min，空速为51000h-1。将待处理混合气通过等离子体反应器活化，活化后的混合气通过装有MnOx-CP催化剂(0.2克)的固定床反应器，利用控温层加热至250℃来定量的氧化为NO2，随后气体进入碱液吸收瓶进行吸收利用。NO的去除率在150℃达到了82％。
实施例2
同轴式介质阻挡反应器等离子体反应器内、外径分别为20mm和25mm的刚玉管，刚玉管中心***一个直径10mm的不锈钢电极，刚玉管外壁用不锈钢网缠绕作为高压电极，不锈钢墙板作为低压电极，等离子体输入电压为22V，电流为0.5A。NO体积分数为5×10-4，O2为3％，N2为平衡气，混合气体总流量为200ml/min，空速为12000h-1；将待处理混合气通过等离子体反应器活化，活化后的混合气通过装有MnOx-CA-400催化剂(0.6克)的固定床反应器，利用控温层加热至250℃来定量的氧化为NO2，随后气体进入碱液吸收瓶进行吸收利用。NO的去除率在50℃时达到了41％。
实施例3
同轴式介质阻挡反应器等离子体反应器内、外径分别为20mm和25mm的刚玉管，刚玉管中心***一个直径10mm的不锈钢电极，刚玉管外壁用不锈钢网缠绕作为高压电极，不锈钢墙板作为低压电极，等离子体输入电压为70V，电流为1.5A；NO体积分数为5×10-4，O2为3％，N2为平衡气，混合气体总流量为200ml/min，空速为60000h-1；将待处理混合气通过等离子体反应器活化，活化后的混合气通过装有MA-MnOx/TiO2催化剂(0.15克)的固定床反应器，利用控温层加热至250℃来定量的氧化为NO2，随后气体进入碱液吸收瓶进行吸收利用。NO的去除率在100℃时达到了56％。
催化剂的制备：采用液相共沉法制备催化剂(Co-precipitation method)，分别配制溶液I、II和III；溶液I：称取7.4g乙酸锰溶于200ml蒸馏水中；溶液II：称取2.62g聚乙二醇溶于100ml蒸馏水中；溶液III：称取5.2g高锰酸钾溶于200ml蒸馏水中；室温条件下，将溶液II倒入到溶液I中，边倒边搅拌；随后，向上述溶液中加入溶液III，最后连续搅拌6h；过滤，收集滤纸上的固体物，用去蒸馏水洗涤3～4次，抽滤，再于70℃下干燥10h；将干燥所得固体物经压片、研磨、过筛制成40～60目的颗粒，记为MnOx-CP。
采用柠檬酸法(Citric Acid Method)制备催化剂，按摩尔比2∶3称取一定量的柠檬酸和乙酸锰，用60ml蒸馏水溶解，充分搅拌4h左右；搅拌完后置于旋转蒸发仪中进行发泡处理，70℃处理8h；等烧瓶内出现泡沫状固体时，取出，放入烘箱内于100℃干燥10h，最后置于马弗炉在设定的温度下焙烧6h，即可制得黑色MnOx催化剂；经压片、研磨、过筛制成40～60目的颗粒，得锰基氧化物催化剂，并在400℃下焙烧6小时，记为MnOx-CA-400。
或者采用过量浸渍法制备10％Mn负载量的MnOx/TiO2催化剂。在100ml蒸馏水中加入10gTiO2，混合均匀后加入20％的(质量比)乙酸锰，并进行搅拌，完全溶解后在室温下浸渍2h；之后放入烘箱内，在110℃干燥10h；然后在300℃下焙烧2h；最后经压片、研磨、过筛得40～60目的MnOx/TiO2催化剂，记为：MA-MnOx/TiO2。
图1中，V-电磁阀，I-质量流量计。
Claims (3)
1.一种等离子体协同低温催化氧化NO脱除氮氧化物的方法，其特征在于将含NO、O2的待处理混合气体，空速控制在10000～60000h-1之间，通过等离子体反应器活化，活化后的混合气通过装有锰基氧化物催化剂的固定床反应器，使混合气中的NOx在50～150℃条件下定量的氧化为NO2。
2.根据权利要求1所述的等离子体协同低温催化氧化NO脱除氮氧化物的方法，其特征在于采用的低温等离子体反应器为介质阻挡放电装置，其构造为外径分别为20mm和25mm的刚玉管中心***一个直径10mm的不锈钢电极，刚玉管外壁用不锈钢网缠绕作为高压电极，不锈钢墙板作为低压电极。
3.根据权利要求1所述的等离子体协同低温催化氧化NO脱除氮氧化物的方法，其特征在于等离子体的运行参数控制范围为：输入电压：10～70V，电流：0.2～1.5A。
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