CN101409354A - 一种直接硼氢化物燃料电池的复合膜电极 - Google Patents

一种直接硼氢化物燃料电池的复合膜电极 Download PDF

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Abstract

一种直接硼氢化物燃料电池的复合膜电极，它涉及一种燃料电池膜电极。本发明解决了直接硼氢化物燃料电池水解产生的氢气无法直接利用、电池燃料总利用率低的问题。直接硼氢化物燃料电池的复合膜电极由阳极、阴极(6)和电解质膜(3)构成，阳极和阴极(6)分别位于电解质膜两侧并与电解质膜平行，三者热压成膜电极；阳极由硼氢根催化氧化阳极(5)和氢气催化氧化阳极(4)构成，氢气催化氧化阳极(4)位于阳极上部，硼氢根催化氧化阳极(5)位于阳极下部。由于硼氢根在硼氢根催化氧化的阳极上会不可避免地发生副反应产生氢气，氢气作为燃料在氢气催化氧化阳极上可继续反应，这样可以提高燃料的总利用率，并使整个膜电极***结构更加紧凑安全。

Description

一种直接硼氢化物燃料电池的复合膜电极
技术领域
本发明涉及一种燃料电池复合膜电极。
背景技术
燃料电池由于具有高效率、无污染、燃料来源广泛、构造简单便于维护保养等优点，因而具有很好的应用前景。在燃料电池中，质子交换膜燃料电池(PEMFC)是研究最多、技术也相对成熟的一种。硼氢化物由于含氢丰富，如硼氢化钠的含氢体积容量为113.56kg/m3，已被研究用作燃料电池的燃料。硼氢化物用于燃料电池有间接和直接两种方式。间接的方式是先将硼氢化物催化水解产生氢气，将其用作PEMFC的燃料，但这样只利用了硼氢化物库仑电量的一半，因为水解过程不产生电能，1mol硼氢根水解产生2mol H2，电氧化有4mol电子转移；而1mol硼氢根的直接电氧化有8mol电子转移。直接硼氢化物燃料电池具有更高的理论开路电压(1.64V)，硼氢化物的反应活性也比氢气和甲醇高，不必使用贵金属催化剂，降低了生产成本。因此，直接硼氢化物燃料电池已经成为燃料电池发展的一个趋势。
目前，直接硼氢化物燃料电池的研究越来越多。但同时也有研究表明，虽然硼氢化物在碱性溶液中是很稳定的，但在催化剂存在(对硼氢化物的电化学氧化有催化作用的催化剂同时对其水解也有一定的催化能力)或在较高温度的情况下，硼氢化物不可避免地存在一定程度的水解，从而造成燃料的损失。有研究者曾提出在溶液中添加抑制剂降低水解，但仍无法完全避免水解发生。为了清除氢气以减小电池的内压，科研人员做了很多努力，如：中国专利硼化合物为燃料的燃料电池的电池堆结构(公开号CN1549370，公开日2004.11.24)采用储氢合金吸收水解产生的氢气，中国专利硼化合物燃料电池的氢气排除装置(公开号CN1549381，公开日2004.11.24)则采用简单的气液分离装置将氢气与燃料废液分离，但这样做都使得原料的利用率降低。
发明内容
一种直接硼氢化物燃料电池的复合膜电极，解决了直接硼氢化物燃料电池水解产生的氢气无法利用、电池燃料总利用率低的问题。
直接硼氢化物燃料电池的复合膜电极由阳极、阴极和电解质膜构成，阳极和阴极分别位于电解质膜两侧并与电解质膜平行，三者热压成膜电极；阳极由硼氢根催化氧化阳极和氢气催化氧化阳极构成，氢气催化氧化阳极位于阳极上部，硼氢根催化氧化阳极位于阳极下部。
本发明与燃料电池现有的膜电极相比，最大不同是：硼氢根催化氧化阳极和氢气催化氧化阳极在与膜平行的同一侧面，二者同时做为电池阳极，氢气催化氧化阳极处于硼氢根催化氧化阳极的上方。因为硼氢根催化氧化阳极上进行以硼氢根为燃料的阳极催化氧化反应的时候，会不可避免的发生水解副反应产生氢气；而氢气也是燃料电池的一种燃料，且密度小，会聚集在硼氢化物溶液的上方，因此氢气可以进一步作为燃料在位于阳极上方的氢气催化氧化阳极上反应，从而提高燃料的总利用率。应用本发明的直接硼氢化物燃料电池的燃料利用率能比阳极为单一硼氢根催化氧化阳极膜电极电池的燃料利用率提高10％～50％。
本发明可以提高直接硼氢化物燃料电池的安全性。因为硼氢根催化氧化阳极上进行硼氢根为燃料的阳极氧化反应的时候，会不可避免的发生水解副反应产生氢气，若不能及时排除，会增加电池内压，而氢气本身又是一种易燃易爆的气体，具有潜在的危险性。本发明得到的膜电极上半部分为氢气催化氧化阳极，可以催化氢气反应使之消耗，从而降低电池内压。
此外，将硼氢根催化氧化阳极和氢气催化氧化阳极共用一个电解质膜和一个阴极，能使电池整体结构简单紧凑，便于生产和维护，降低电池成本。与其它利用氢气的PEMFC以及设法吸收或排除氢气的直接硼氢化物燃料电池相比，本发明的直接硼氢化物燃料电池复合膜电极能使直接硼氢化物燃料电池的体积缩小10％～90％。
附图说明
图1是直接硼氢化物燃料电池复合膜电极结构图。
图2是应用具体实施方式二十四膜电极A的燃料电池的正面剖视图。
图3是具体实施方式二十四膜电极A与单一硼氢根催化氧化阳极膜电极B的极化曲线图。图中-■-表示复合膜电极A的极化曲线，-●-表示单一硼氢根催化氧化阳极膜电极B的极化曲线。
图4是具体实施方式二十四膜电极A与单一硼氢根催化氧化阳极膜电极B功率密度曲线图。图中-■-表示复合膜电极A的功率密度曲线，-●-表示单一硼氢根催化氧化阳极膜电极B的功率密度曲线。
具体实施方式
具体实施方式一：本具体实施方式直接硼氢化物燃料电池的复合膜电极由阳极、阴极6和电解质膜3构成，阳极和阴极6分别位于电解质膜3两侧并与电解质膜3平行，三者热压成膜电极；阳极由硼氢根催化氧化阳极5和氢气催化氧化阳极4构成，氢气催化氧化阳极4位于阳极上部，硼氢根催化氧化阳极5位于阳极下部。
具体实施方式二：本具体实施方式与具体实施方式一不同的是：硼氢根催化氧化阳极5由碳纸和喷涂在碳纸上的催化剂制成，碳纸和催化剂都进行亲水处理；催化剂直接采用活性成分多孔结构、活性成分粉末颗粒或由活性成分和载体组成；其中活性成分为Pt、Au、Ni、Pd、Ag、Ir、Os、Sn、Mo、W、V、PtO、PtO2、NiO、NiO2、Ni(OH)2、PdO、PdO2、AgO、Ag2O、SnO2、MoO2、MoO3、WC、WO2、WO3、V2O5中的一种或几种，当活性成分为两种或两种以上时，各组成成分按任意比例混合；载体为碳粉、碳纳米管。其它与具体实施方式一相同。
具体实施方式三：本具体实施方式与具体实施方式二不同的是：催化剂不用载体直接采用活性成分多孔结构，其中活性成分为Pt、Au、Ni、Pd、Ag、Ir、Os、Sn、Mo、W、V、PtO、PtO2、NiO、NiO2、Ni(OH)2、PdO、PdO2、AgO、Ag2O、SnO2、MoO2、MoO3、WC、WO2、WO3、V2O5中的一种或几种；当活性成分为两种或两种以上时，各组成成分按任意比例混合。其它与具体实施方式二相同。
具体实施方式四：本具体实施方式与具体实施方式二不同的是：催化剂为活性成分粉末颗粒，其中活性成分为Pt、Au、Ni、Pd、Ag、Ir、Os、Sn、Mo、W、V、PtO、PtO2、NiO、NiO2、Ni(OH)2、PdO、PdO2、AgO、Ag2O、SnO2、MoO2、MoO3、WC、WO2、WO3、V2O5中的一种或几种；当活性成分为两种或两种以上时，各组成成分按任意比例混合。其它与具体实施方式二相同。
具体实施方式五：本具体实施方式与具体实施方式二不同的是：催化剂由活性成分和载体组成，其中活性成分为Pt、Au、Ni、Pd、Ag、Ir、Os、Sn、Mo、W、V、PtO、PtO2、NiO、NiO2、Ni(OH)2、PdO、PdO2、AgO、Ag2O、SnO2、MoO2、MoO3、WC、WO2、WO3、V2O5中的一种或几种；当活性成分为两种或两种以上时，各组成成分按任意比例混合；载体为碳粉、碳纳米管。其它与具体实施方式二相同。
具体实施方式六：本具体实施方式与具体实施方式二不同的是：硼氢根催化氧化阳极5的催化剂活性成分载量为0.1mg/cm2～10mg/cm2。其它与具体实施方式二相同。
具体实施方式七：本具体实施方式与具体实施方式六不同的是：硼氢根催化氧化阳极5的催化剂活性成分载量为1mg/cm2～9mg/cm2。其它与具体实施方式六相同。
具体实施方式八：本具体实施方式与具体实施方式六不同的是：硼氢根催化氧化阳极5的催化剂活性成分载量为3mg/cm2～8mg/cm2。其它与具体实施方式六相同。
具体实施方式九：本具体实施方式与具体实施方式六不同的是：硼氢根催化氧化阳极5的催化剂活性成分载量为5mg/cm2。其它与具体实施方式六相同。
具体实施方式十：本具体实施方式与具体实施方式一不同的是：氢气催化氧化阳极4由碳纸和喷涂在碳纸上的催化剂制成，碳纸和催化剂都进行憎水处理；催化剂直接采用活性成分多孔结构、活性成分粉末颗粒或由活性成分和载体组成；其中活性成分为Pt、Ru、Pd、Sn、Co、Mo、Ni、Fe、Bi、Pb、PtO、PtO2、RuO2、RuO3、RuO4、PdO、PdO2、SnO2、CoO、Co2O3、Co3O4、Co(OH)2、MoO2、MoO3、NiO、NiO2、Ni(OH)2、Fe2O3、Fe3O4中的一种或几种，当活性成分为两种或两种以上时，各组成成分按任意比例混合；载体为碳粉、碳纳米管。其它与具体实施方式一相同。
具体实施方式十一：本具体实施方式与具体实施方式十不同的是：氢气催化氧化阳极4的催化剂活性成分载量为0.1mg/cm2～10mg/cm2。其它与具体实施方式十相同。
具体实施方式十二：本具体实施方式与具体实施方式十一不同的是：氢气催化氧化阳极4的催化剂活性成分载量为0.5mg/cm2～9mg/cm2。其它与具体实施方式十一相同。
具体实施方式十三：本具体实施方式与具体实施方式十一不同的是：氢气催化氧化阳极4的催化剂活性成分载量为3mg/cm2～8mg/cm2。其它与具体实施方式十一相同。
具体实施方式十四：本具体实施方式与具体实施方式十一不同的是：氢气催化氧化阳极4的催化剂活性成分载量为4mg/cm2～6mg/cm2。其它与具体实施方式十一相同。
具体实施方式十五：本具体实施方式与具体实施方式十一不同的是：氢气催化氧化阳极4的催化剂活性成分载量为5mg/cm2。其它与具体实施方式十一相同。
具体实施方式十六：本具体实施方式与具体实施方式一不同的是：硼氢根催化氧化阳极和氢气催化氧化阳极的表面积比为1∶0.1～1∶10。它与具体实施方式一相同。
具体实施方式十七：本具体实施方式与具体实施方式十六不同的是：硼氢根催化氧化阳极和氢气催化氧化阳极的表面积比为1∶0.5。它与具体实施方式十六相同。
具体实施方式十八：本具体实施方式与具体实施方式十六不同的是：硼氢根催化氧化阳极和氢气催化氧化阳极的表面积比为1∶4。它与具体实施方式十六相同。
具体实施方式十九：本具体实施方式与具体实施方式十六不同的是：硼氢根催化氧化阳极和氢气催化氧化阳极的表面积比为1∶8。它与具体实施方式十六相同
具体实施方式二十：本具体实施方式与具体实施方式一不同的是：阴极为空气扩散电极。其它与具体实施方式一相同。
本具体实施方式阴极由碳纸和喷涂在碳纸上的催化剂制成，碳纸和催化剂都进行憎水处理；催化剂直接采用活性成分多孔结构、活性成分粉末颗粒或由活性成分和载体组成；其中活性成分为Pt、Pd、Ru、Au、Ni、Co、Fe、Cr、Cu、Ir、Os、Sn、Mo、Mn、W、V、PtO、PtO2、PdO、PdO2、RuO2、RuO3、RuO4、NiO、NiO2、Ni(OH)2、CoO、Co2O3、Co3O4、Co(OH)2、Fe2O3、Fe3O4、、CuO、Cu2O、SnO2、MoO2、MoO3、MnO2、WC、WO2、WO3、V2O5中的一种或几种，当活性成分为两种或两种以上时，各组成成分按任意比例混合；载体为碳粉、碳纳米管。
具体实施方式二十一：本具体实施方式与具体实施方式一不同的是：电解质膜(3)为阴离子交换膜或阳离子交换膜。其它与具体实施方式一相同。
具体实施方式二十二：本具体实施方式与具体实施方式二十一不同的是：阴离子交换膜为铵型有机聚合物离子交换膜。其它与具体实施方式二十一相同。
具体实施方式二十三：本具体实施方式与具体实施方式二十一不同的是：阳离子交换膜为质子交换膜。其它与具体实施方式二十一相同。
具体实施方式二十四：本具体实施方式直接硼氢化物燃料电池的复合膜电极A由阳极、阴极和电解质膜构成，阳极和阴极分别位于电解质膜两侧并与电解质膜平行，三者热压成膜电极；阳极由硼氢根催化氧化阳极和氢气催化氧化阳极构成，氢气催化氧化阳极位于阳极上部，硼氢根催化氧化阳极位于阳极下部。其中，硼氢根催化氧化阳极由碳纸和喷涂在碳纸上的催化剂制成并做亲水处理，催化剂采用Pt7Ni3(40wt.％)/C催化剂，活性成分载量为2mg/cm2。氢气催化氧化阳极由碳纸和喷涂在碳纸上的催化剂制成并做憎水处理，其中催化剂采用Pt(40wt.％)/C催化剂，载量为2mg/cm2。硼氢根催化氧化阳极和氢气催化氧化阳极的表面积比为1∶1。阴极为空气扩散电极，由碳纸和喷涂在碳纸上的催化剂制成并做憎水处理，催化剂采用Pt(40wt.％)/C催化剂，活性成分载量为2mg/cm2。电解质膜为质子交换膜。电极总面积为4cm2(2cm×2cm)，正方形。单一硼氢根催化氧化阳极膜电极B按以下方法制备：硼氢根催化氧化阳极采用Pt7Ni3(40wt.％)/C催化剂，催化剂载量为2mg/cm2；阴极均采用Pt(40wt.％)/C催化剂，活性成分载量为2mg/cm2。电极总面积为4cm2(2cm×2cm)，正方形。
图2为应用本具体实施方式复合膜电极A的燃料电池的正面剖视图。应用本具体实施方式复合膜电极A的燃料电池主要包括阳极腔体1、阴极腔体2，以及电解质膜3、氢气催化氧化阳极4、硼氢根催化氧化阳极5和阴极6。阳极一侧有一个静态供料的燃料腔1，燃料腔的上部有一个燃料注入口10，下部侧壁有一个燃料排出口11；上述燃料腔采用不锈钢等机械强度高的耐碱腐蚀材料制作，这样有利于对电池进行温度控制和紧固。其阴极一侧也有一个阴极腔体2，该腔体的上侧有空气(或氧气)进气口12，下侧有空气(或氧气)出气口13；腔体采用不锈钢等机械强度高的耐碱腐蚀材料制作，这样有利于对电池进行温度控制和紧固。腔体和电极之间分别有阳极集流板7和阴极集流板8，集流板上有孔或槽。用硅橡胶垫圈9和紧固螺栓14将电极集流板与腔体固定。集流板有两个作用：一是收集并传导电流；二是压紧电极，使电极和电解质膜良好接触，减小接触电阻。电流收集板要求其机械强度高且导电性好，选用表面镀有Au、Ag或Ni的不锈钢材料。集流板上有接线端可与外电路相连接，当外电路开关闭合与燃料电池形成通路后，燃料在氢气催化氧化阳极4和硼氢根催化氧化阳极5上发生氧化反应，氧气(来自空气或纯氧)在阴极6上反应，燃料电池开始向外提供电能。燃料(硼氢化物)在硼氢根催化氧化阳极上发生的反应如下：
BH4 -+8OH-→BO2 -+6H2O+8e-
Figure A20081013755600101
在发生上述反应的同时，燃料不可避免地发生一定程度的水解副反应，其反应式如下：
BH4-+2H2O→4H2↑+BO2 -
这样，燃料中就有氢气产生，氢气向上浮后吸附到氢气催化氧化阳极4上面并发生氧化反应，反应式如下：
H2+2OH-→2H2O+2e-
Figure A20081013755600102
氧气(来自空气或纯氧)在阴极6上反应如下：
O2+2H2O+4e-→4OH-
Figure A20081013755600103
在以下条件对具体实施例二十的膜电极A和单一硼氢根催化氧化阳极膜电极B进行电池测试：温度为20℃；阳极被动供料，燃料溶液为1mol/L的NaBH4和6mol/L的NaOH混合水溶液，阳极腔体中燃料溶液的加入量以将硼氢根催化氧化阳极5完全浸没为限，并保证燃料溶液与氢气催化氧化阳极4不接触；阴极腔体2为敞口，空气自呼吸。电池测试结果如图3、图4所示。图3是具体实施方式二十四的膜电极A与单一硼氢根催化氧化阳极膜电极B的极化曲线图，图4是具体实施方式二十复合膜电极A与单一硼氢根催化氧化阳极膜电极B功率密度曲线图。
由图3可以看出，在电流密度大于10mA/cm2时，A的极化程度明显小于B，同电流密度下A的电压大于B。
由图4可以看出，电流密度大于10mA/cm2时，功率密度明显大于B，B的最大功率密度为11mW/cm2，A的最大功率密度为14.2mW/cm2，比B提高了29.1％。这是由于NaBH4在Pt的催化作用下发生电化学反应的过程中不可避免会水解产生H2，应用本发明得到的直接硼氢化物燃料电池的复合膜电极后，H2在膜电极A的氢气催化氧化阳极4上继续反应放出电流，从而提高了电池燃料的总利用率。其燃料总利用率为89.2％，是单一硼氢根催化氧化阳极膜电极B的1.35倍。

Claims (10)

1.一种直接硼氢化物燃料电池的复合膜电极，其特征在于直接硼氢化物燃料电池的复合膜电极由阳极、阴极(6)和电解质膜(3)构成，阳极和阴极(6)分别位于电解质膜(3)两侧并与电解质膜(3)平行，三者热压成膜电极；阳极由硼氢根催化氧化阳极(5)和氢气催化氧化阳极(4)构成，氢气催化氧化阳极(4)位于阳极上部，硼氢根催化氧化阳极(5)位于阳极下部。
2.根据权利要求1所述的一种直接硼氢化物燃料电池的复合膜电极，其特征在于硼氢根催化氧化阳极(5)由碳纸和喷涂在碳纸上的催化剂制成，碳纸和催化剂都进行亲水处理；催化剂直接采用活性成分多孔结构、活性成分粉末颗粒或由活性成分和载体组成；其中活性成分为Pt、Au、Ni、Pd、Ag、Ir、Os、Sn、Mo、W、V、PtO、PtO2、NiO、NiO2、Ni(OH)2、PdO、PdO2、AgO、Ag2O、SnO2、MoO2、MoO3、WC、WO2、WO3、V2O5中的一种或几种，当活性成分为两种或两种以上时，各组成成分按任意比例混合；载体为碳粉、碳纳米管。
3.根据权利要求2所述的一种直接硼氢化物燃料电池的复合膜电极，其特征在于硼氢根催化氧化阳极(5)的催化剂活性成分载量为0.1mg/cm2～10mg/cm2。
4.根据权利要求1所述的一种直接硼氢化物燃料电池的复合膜电极，其特征在于氢气催化氧化阳极(4)由碳纸和喷涂在碳纸上的催化剂制成，碳纸和催化剂都进行憎水处理；催化剂直接采用活性成分多孔结构、活性成分粉末颗粒或由活性成分和载体组成；其中活性成分为Pt、Ru、Pd、Sn、Co、Mo、Ni、Fe、Bi、Pb、PtO、PtO2、RuO2、RuO3、RuO4、PdO、PdO2、SnO2、CoO、Co2O3、Co3O4、Co(OH)2、MoO2、MoO3、NiO、NiO2、Ni(OH)2、Fe2O3、Fe3O4、中的一种或几种，当活性成分为两种或两种以上时，各组成成分按任意比例混合；载体为碳粉、碳纳米管。
5.根据权利要求4所述的一种直接硼氢化物燃料电池的复合膜电极，其特征在于氢气催化氧化阳极(4)的催化剂活性成分载量为0.1mg/cm2～10mg/cm2。
6.根据权利要求5所述的一种直接硼氢化物燃料电池的复合膜电极，其特征在于氢气催化氧化阳极(4)的催化剂活性成分载量为0.5mg/cm2～9mg/cm2。
7.根据权利要求1所述的一种直接硼氢化物燃料电池的复合膜电极，其特征在于硼氢根催化氧化阳极(5)和氢气催化氧化阳极(4)的表面积比为1∶0.1～10。
8.根据权利要求1所述的一种直接硼氢化物燃料电池的复合膜电极，其特征在于阴极(6)为氧气气体扩散电极。
9.根据权利要求1所述的一种直接硼氢化物燃料电池的复合膜电极，其特征在于电解质膜(3)为阴离子交换膜或阳离子交换膜。
10.根据权利要求9所述的一种直接硼氢化物燃料电池的复合膜电极，其特征在于阴离子交换膜为铵型有机聚合物离子交换膜，阳离子交换膜为质子交换膜。
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