CN213739718U - 一种原位电催化电极及其催化反应装置 - Google Patents
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Abstract
本实用新型提供了一种原位电催化电极及其催化反应装置，所述的原位电催化电极包括孔道结构的载体，载体的至少一侧表面依次层叠设置有多孔疏水膜、导电层和催化剂层。所述的催化反应装置包括相互连通的第一反应模块和第二反应模块，第一反应模块内设置有原位电催化电极，第二反应模块内设置有对电极，原位电催化电极与对电极通过导线连接。本实用新型通过在催化剂层表面原位生成活性反应物，优化催化反应过程中反应物在催化剂表面吸附以及转变为活性反应物的步骤，有效提高催化反应效率。
Description
技术领域
本实用新型属于电催化技术领域，涉及催化电极，尤其涉及一种原位电催化电极及其催化反应装置。
背景技术
催化反应广泛应用于现代化学工业、石油加工工业、能源以及环境保护等领域。根据反应体系中催化剂和反应物的“相”进行分类，催化反应可以分成均相催化反应和多相催化反应。其中，催化剂和反应物处于不同“相”的多相催化反应在工业中更为常见，例如氨的合成反应、乙烯环氧化反应合成环氧乙烷，以及石油的裂解等。
在多相催化过程中，关键步骤是反应物在催化剂表面上的吸附，以及向反应活性物种的转变(比如分子解离成相应的原子)，而为了实现该步骤，常常需要较高的温度条件。以乙烯环氧化过程为例，目前工业上应用的乙烯直接氧化法合成环氧乙烷的反应温度为200-300℃，而采用较高反应温度的主要原因之一就是高温条件有利于反应物氧气分子在银催化剂表面的解离吸附，生成反应关键物种——原子氧。但是，用于维持温度的设备普遍通过化石燃料驱动，在生产过程中会额外消耗大量的不可再生能源，不利于能源可持续发展；同时较为苛刻的反应条件也会增加催化剂失活的风险，从而提高催化剂的生产和使用成本。
解决上述温度条件问题以及能源消耗问题，现有一种可行途径是将电化学技术引入催化反应中，构建电催化体系。一方面，反应的驱动力为电能，可以通过可再生能源(如太阳能，风能，潮汐能等)进行补充，减少化石燃料的消耗；另一方面，通过使用合适的电催化剂可以实现温和条件下合成目标产物，一定程度上减弱苛刻的温度条件引发的负面影响。但是，目前对于电催化方法的研究主要集中在电催化剂的设计和制备上，以期获得更好的催化性能；而关于优化催化反应过程，尤其是反应物在催化剂表面吸附以及转变为活性物种这一步骤来提高催化效率的研究则相对较少。
CN111505083A公开了一种新型陶瓷催化电极及其制备方法，所述新型陶瓷催化电极包括陶瓷基体，设置于陶瓷基体内部和表面的贵金属，陶瓷基体为内部和表面具有微小立体孔道的多孔陶瓷，贵金属在陶瓷基体内呈立体网状分布。该实用新型的结构极大增加贵金属、多孔固体电解质陶瓷与氧气之间三相界面的数量，在使用少量贵金属的情况下，降低了生产成本。但是其结构复杂，制备条件困难。
CN106474923A公开了一种电催化电极、其制备方法及用途，所述电催化电极包括金属Ti基底，还包括位于Ti基底表面的活性物质层，所述活性物质层是由纳米颗粒堆砌而成的致密层，纳米颗粒的材质为掺杂的SnO2，掺杂元素包括F和Sb。所述电催化电极的活性成分层致密无龟裂，由纳米颗粒堆砌而成，增大了其与待消除污染物的接触面积，另外，所述电催化电极的制备方法简单，易于制备。
CN107768688A公开一种气体扩散催化电极及其制备方法，该气体扩散催化电极包括泡沫镍或镍网、镀镍铜网的多孔金属基底，以及附着于基底上的氧化剥离的石墨微片，石墨微片呈现直立状态且表面附着有活性催化剂。该电极用作可充锌空气电池的电极，具有高活性、低成本、制备工艺简单、使用效果好等优点。
现有催化电极的设计方案较少针对化学品合成过程中反应物在催化剂表面吸附以及转变为活性物种这一步骤进行改善，有必要进一步研究催化电极，通过优化催化反应过程中反应物在催化剂表面吸附以及转变为活性反应物的步骤，提高催化效率。
实用新型内容
针对现有技术存在的不足，本实用新型的目的在于提供一种原位电催化电极及其催化反应装置，电解液在催化剂层上被电解产生活性反应物，原料通过原位电催化电极扩散至催化剂层上直接与活性反应物进行电催化反应，或可溶于电解液的原料直接与活性反应物进行电催化反应，优化了催化反应过程中反应物在催化剂表面吸附以及转变为活性反应物的步骤，例如，乙烯催化制备环氧乙烷，现有技术中反应所需的温度为200～300℃，而采用本实用新型所述的催化反应装置，反应温度只需30℃，有效提高催化效率，可用于多种催化反应，具有结构简单和适应性强等特点。
为达此目的，本实用新型采用以下技术方案：
第一方面，本实用新型提供了一种原位电催化电极，所述的原位电催化电极包括孔道结构的载体，所述载体的至少一侧表面依次层叠设置有多孔疏水膜、导电层和催化剂层，原料进入所述载体内，由孔道扩散至多孔疏水膜、导电层和催化剂层。
本实用新型将原料通入载体内，利用孔道结构将原料扩散至多孔疏水膜、导电层和催化剂层，其中，多孔疏水膜将孔道内原料引出并避免外部的电解液渗透至载体内部；导电层用于传输参与电化学反应过程的电子，本实用新型通过孔道将原料扩散至催化剂层，实现原料与在催化剂表面由电解产生的活性反应物的充分接触，反应催化效率得到提升。
需要说明的是，本实用新型对导电层的材质不做具体要求和特殊限定，具有稳定导电效果的材质均可用于本实用新型，例如，导电层的材质包括铜或铂等。
作为本实用新型的一个优选技术方案，所述的载体为空腔结构，靠近多孔疏水膜的所述载体表面开设有至少一个通孔。
本实用新型通过将载体设计成具有空腔结构并具有通孔结构，使原料可在空腔内得到缓冲，避免反应过程中原料压力过大造成载体表面流体形成扰流，从而导致反应物与催化剂层接触面积减少的问题。
所述载体的材质为陶瓷、聚四氟乙烯、聚甲基丙烯酸甲酯或玻璃中的任意一种。
所述载体的壁厚≥1cm，例如壁厚为1.0cm、1.5cm、2.0cm、2.5cm、3.0cm、3.5cm、4.0cm、4.5cm、5.0cm、5.5cm、6.0cm、6.5cm、7.0cm、7.5cm、8.0cm、8.5cm、9.0cm、9.5cm或10.0cm。
所述的载体的形状包括长方体、正方体、圆柱体或梯形体。
所述载体的形状为长方体时，所述载体的规格为：长度≥2.5cm，例如，载体的长度为2.5cm、3.0cm、3.5cm、4.0cm、4.5cm、5.0cm、5.5cm、6.0cm、6.5cm、7.0cm、7.5cm、8.0cm、8.5cm、9.0cm、9.5cm或10.0cm；所述载体的宽度≥2.5cm；例如，载体的宽度为2.5cm、3.0cm、3.5cm、4.0cm、4.5cm、5.0cm、5.5cm、6.0cm、6.5cm、7.0cm、7.5cm、8.0cm、8.5cm、9.0cm、9.5cm或10.0cm；所述载体的高度为1～1.5cm；例如，载体的高度为1.0cm、1.1cm、1.2cm、1.3cm、1.4cm或1.5cm。
所述空腔的形状包括长方体、正方体、圆柱体或梯形体。
所述空腔的形状为长方体时，所述空腔的规格为：长度≥1.5cm，例如，空腔的长度为1.5cm、2.0cm、2.5cm、3.0cm、3.5cm、4.0cm、4.5cm、5.0cm、5.5cm、6.0cm、6.5cm、7.0cm、7.5cm、8.0cm、8.5cm、9.0cm、9.5cm或10.0cm；所述空腔的宽度≥1.5cm，例如，空腔的宽度为1.5cm、2.0cm、2.5cm、3.0cm、3.5cm、4.0cm、4.5cm、5.0cm、5.5cm、6.0cm、6.5cm、7.0cm、7.5cm、8.0cm、8.5cm、9.0cm、9.5cm或10.0cm；所述空腔的高度为0.5～0.8cm，例如，空腔的高度为0.50cm、0.55cm、0.60cm、0.65cm、0.70cm、0.75cm或0.80cm。
所述通孔均布于载体表面。
所述通孔的直径为0.1～0.15cm，例如，直径为0.10cm、0.11cm、0.12cm、0.13cm、0.14cm或0.15cm。
作为本实用新型的一个优选技术方案，所述多孔疏水膜的平均孔径为100～500nm，例如，平均孔径为100nm、150nm、200nm、250nm、300nm、350nm、400nm、450nm或500nm。
所述多孔疏水膜的厚度为50～80μm，例如，厚度为50μm、55μm、60μm、65μm、70μm、75μm或80μm。
本实用新型中多孔疏水膜用于将孔道中原料引出，同时避免原位电催化电极外部的电解液渗透至载体内部。
所述多孔疏水膜的材质为聚四氟乙烯或碳布。
所述导电层的厚度为50～500nm，例如，厚度为50nm、100nm、150nm、200nm、250nm、300nm、350nm、400nm、450nm或500nm。
所述导电层的材质包括铜或铂。
作为本实用新型的一个优选技术方案，所述催化剂层中催化剂的结构包括片层状、树枝状、球状或蜂窝状中的任意一种。
需要说明的是，催化层中材质与催化反应所需的催化剂有关，本实用新型对催化剂层中的材质不做具体要求和特殊限定，本领域技术人员可根据催化反应类型，合理设置催化剂层中的材质，例如，采用硫化钼进行噻吩加氢脱硫反应。
所述催化剂层的厚度为50～500nm，例如，厚度为50nm、100nm、150nm、200nm、250nm、300nm、350nm、400nm、450nm或500nm。
所述催化剂层的材质包括银、钯、氧化石墨烯或硫化钼中的任意一种。
作为本实用新型的一个优选技术方案，所述的原位电催化电极还包括设置于所述载体顶部的进气通道，所述进气通道接入空腔内。
所述进气通道的直径为0.2～0.3cm，例如，直径为0.20cm、0.21cm、0.22cm、0.23cm、0.24cm、0.25cm、0.26cm、0.27cm、0.28cm、0.29cm或0.30cm。
第二方面，本实用新型提供了一种催化反应装置，所述的催化反应装置包括相互连通的第一反应模块和第二反应模块，所述第一反应模块和第二反应模块内填充有电解液，所述的第一反应模块内设置有浸入电解液的原位电催化电极，所述第二反应模块内设置有浸入电解液的对电极，所述原位电催化电极与对电极通过导线连接，所述导线上设置有电源，所述原位电催化电极采用如第一方面所述的原位电催化电极。
本实用新型通过利用催化反应装置在原位电催化电极上进行催化反应，通过在原位电催化电极表面原位生成活性反应物，活性反应物与原料在原位电催化电极表面进行反应，提高催化反应的效率。
作为本实用新型的一个优选技术方案，连通所述第一反应模块和第二反应模块的管道内设置有交换层，所述交换层用于电解液离子交换。
本实用新型通过设置交换层，用于在第一反应模块和第二反应模块之间传递离子，使第一反应模块和第二反应模块分别进行不同的反应。
所述交换层包括砂芯或全氟磺酸膜。
所述的第一反应模块包括第一壳体，所述第一壳体顶部开设有第一出气管和进气管，所述进气管与进气通道对接。
所述第二反应模块包括第二壳体，所述第二壳体顶部开设有第二出气管。
示例性地，采用如第二方面所述的催化反应装置进行催化反应，所述的催化方法包括：
电解液在原位电催化电极表面被电解产生活性反应物，通入的原料在催化剂层和电源的作用下，与活性反应物反应生成产物。
需要说明的是，本实用新型对反应物和产物不做具体要求和特殊限定，利用本实用新型提供的原位电催化电极的催化反应均在本实用新型的保护范围，例如，乙烯催化氧化制备环氧乙烷、噻吩高效加氢脱硫或氧气催化制备过氧化氢等。
本实用新型所述的数值范围不仅包括上述例举的点值，还包括没有例举出的上述数值范围之间的任意的点值，限于篇幅及出于简明的考虑，本实用新型不再穷尽列举所述范围包括的具体点值。
与现有技术相比，本实用新型的有益效果为：
本实用新型提供的原位电催化电极，首先使电解液在原位电催化电极表面电解生成活性反应物，在原位电催化电极表面形成稳定的活性反应物区域，通过具有孔道结构的载体和多孔疏水膜将原料扩散至催化剂层表面，使原料均匀分散于催化剂层表面，原料与原位电催化电极表面原位生成的活性反应物充分接触反应，降低反应所需的温度条件，例如，乙烯催化制备环氧乙烷反应中，现有技术反应所需的温度为200～300℃，而采用本实用新型所述的催化反应装置，反应温度只需30℃，并且能够有效提高催化反应效率。
附图说明
图1为本实用新型一个具体实施方式中提供的一种原位电催化电极的结构示意图；
图2为本实用新型实施例1、实施例2和实施例3中提供的载体的结构示意图
图3a为本实用新型一个具体实施方式中提供的载体的主视图；
图3b为本实用新型一个具体实施方式中提供的载体的侧视图。
其中，1-进气通道；2-多孔疏水膜；3-载体；4-通孔；5-导电层；6-催化剂层；7-空腔；8-电源；9-导线；10-进气管；11-第一出气管；12-第二出气管；13-第二壳体；14-第一壳体；15-交换层；16-对电极；17-原位电催化电极。
具体实施方式
需要理解的是，在本实用新型的描述中，术语“中心”、“纵向”、“横向”、“上”、“下”、“前”、“后”、“左”、“右”、“竖直”、“水平”、“顶”、“底”、“内”、“外”等指示的方位或位置关系为基于附图所示的方位或位置关系，仅是为了便于描述本实用新型和简化描述，而不是指示或暗示所指的装置或元件必须具有特定的方位、以特定的方位构造和操作，因此不能理解为对本实用新型的限制。此外，术语“第一”、“第二”等仅用于描述目的，而不能理解为指示或暗示相对重要性或者隐含指明所指示的技术特征的数量。由此，限定有“第一”、“第二”等的特征可以明示或者隐含地包括一个或者更多个该特征。在本实用新型的描述中，除非另有说明，“多个”的含义是两个或两个以上。
需要说明的是，在本实用新型的描述中，除非另有明确的规定和限定，术语“设置”、“相连”、“连接”应做广义理解，例如，可以是固定连接，也可以是可拆卸连接，或一体连接；可以是机械连接，也可以是电连接；可以是直接相连，也可以通过中间媒介间接相连，可以是两个元件内部的连通。对于本领域的普通技术人员而言，可以通过具体情况理解上述术语在本实用新型中的具体含义。
下面结合附图并通过具体实施方式来进一步说明本实用新型的技术方案。
在一个具体实施方式中，如图1所示，本实用新型提供一种原位电催化电极，所述原位电催化电极17包括孔道结构的载体3，载体3的至少一侧表面依次层叠设置有多孔疏水膜2、导电层5和催化剂层6；原料进入所述载体3内，由孔道扩散至多孔疏水膜2、导电层5和催化剂层6。
本实用新型将原料通入载体3内，利用孔道结构将原料扩散至多孔疏水膜2、导电层5和催化剂层6，所述多孔疏水膜2将孔道内原料引出并避免外部的电解液渗透至载体3内部；所述导电层5用于传输参与电化学反应过程的电子，本实用新型通过孔道将原料扩散至催化剂层6，增加了反应物之间的接触面积，使反应的催化效率得到明显提升。
载体3为空腔7结构，靠近多孔疏水膜2的载体3表面开设有至少一个通孔4。
本实用新型通过将载体3设计成具有空腔7结构并具有通孔4结构，使原料可在空腔7内得到缓冲，避免反应过程中气体压力过大造成载体3表面流体形成扰流，从而导致反应物与催化剂层6的接触面积减少的问题。
载体3的形状为长方体、正方体、圆柱体或梯形体，载体3的形状为长方体，所述载体3的长度≥2.5cm，宽度≥2.5cm，高度为1～1.5cm。所述载体3的壁厚≥1cm；空腔7的形状为长方体、正方体、圆柱体或梯形体，所述空腔7的形状为长方体，所述空腔7的长度≥1.5cm，宽度≥1.5cm，高度为0.5～0.8cm，通孔4均布于载体3表面，通孔4的直径为0.1～0.15cm。
多孔疏水膜2的平均孔径为100～500nm，厚度为50～80μm。
本实用新型中多孔疏水膜2用于将孔道中原料引出，同时避免原位电催化电极17外部的电解液渗透至载体3内部。
导电层5的厚度为50～500nm，材质为铜或铂。
催化剂层6中催化剂的结构为片层状、树枝状、球状或蜂窝状中的任意一种，催化剂层6的厚度为50～500nm，材质为银、钯、氧化石墨烯或硫化钼中的任意一种。
原位电催化电极17还包括设置于所述载体3顶部的进气通道1，进气通道1接入空腔7内，进气通道1的直径为0.2～0.3cm。
载体3的材质为陶瓷、聚四氟乙烯、聚甲基丙烯酸甲酯或玻璃中的任意一种，多孔疏水膜2的材质为聚四氟乙烯或碳布。
本实用新型还提供了一种催化反应装置，如图2所示，所述的催化反应装置包括相互连通的第一反应模块和第二反应模块，第一反应模块和第二反应模块内填充有电解液，第一反应模块内设置有浸入电解液的原位电催化电极17，第二反应模块内设置有浸入电解液的对电极16，原位电催化电极17与对电极16通过导线9连接，导线9上设置有电源8，原位电催化电极17采用上述的原位电催化电极17。
本实用新型通过利用催化反应装置在原位电催化电极17上进行催化反应，电解液在原位电催化电极17表面原位生成活性反应物，与原料在原位电催化电极17表面进行反应，提高催化反应的效率。
连通第一反应模块和第二反应模块的管道内设置有交换层15，交换层15包括砂芯或全氟磺酸膜。
本实用新型通过设置交换层15，用于在第一反应模块和第二反应模块之间传递离子，使第一反应模块和第二反应模块分别进行不同的反应。
第一反应模块包括第一壳体14，第一壳体14顶部开设有第一出气管11和进气管10，进气管10与进气通道1对接，第二反应模块包括第二壳体13，所述第二壳体13顶部开设有第二出气管12。
实施例1
本实施例提供了一种催化反应装置，基于一个具体实施方式所述的催化反应装置，其中，交换层15包括砂芯。如图3a和图3b所示，原位电催化电极17中载体3的两侧表面依次层叠设置有多孔疏水膜2、导电层5和催化剂层6。载体3的形状为长方体，载体3的长度为2.5cm，宽度为4cm，高度为1.5cm。空腔7的形状为长方体，空腔7的长度为1.5cm，宽度为3cm，高度为0.8cm，通孔4的直径为0.1cm。
多孔疏水膜2的平均孔径为200nm，厚度为50μm。导电层5的厚度为150nm，材质为铂。催化剂层6中催化剂的结构包括树枝状，催化剂层6的厚度为200nm，材质为银。进气通道1的直径为0.3cm。载体3的材质为陶瓷，多孔疏水膜2的材质为碳布。
实施例2
本实施例提供了一种催化反应装置，基于一个具体实施方式所述的催化反应装置，其中，交换层15包括全氟磺酸膜。如图3a和图3b所示，原位电催化电极17中载体3的两侧表面依次层叠设置有多孔疏水膜2、导电层5和催化剂层6。载体3的形状为长方体，载体3的长度为6cm，宽度为2.5cm，高度为1cm。空腔7的形状为长方体，空腔7的长度为4cm，宽度为2cm，高度为0.5cm，通孔4的直径为0.12cm。
多孔疏水膜2的平均孔径为300nm，厚度为55μm。导电层5的厚度为300nm，材质为铜。催化剂层6中催化剂的结构为片层状，催化剂层6的厚度为50nm，材质为氧化石墨烯。进气通道1的直径为0.25cm。载体3的材质为聚四氟乙烯，多孔疏水膜2的材质为聚四氟乙烯。
实施例3
本实施例提供了一种催化反应装置，基于一个具体实施方式所述的催化反应装置，其中，交换层15包括全氟磺酸膜。如图3a和图3b所示，原位电催化电极17中载体3的两侧表面依次层叠设置有多孔疏水膜2、导电层5和催化剂层6。载体3的形状为长方体，载体3的长度为10cm，宽度为12cm，高度为1.25cm，空腔7的形状为长方体，空腔7的长度为8cm，宽度为10cm，高度为0.65cm，通孔4的直径为0.13cm。
多孔疏水膜2的平均孔径为100nm，厚度为75μm。导电层5的厚度为50nm，材质为铜。催化剂层6中催化剂的结构为片层状，催化剂层6的厚度为300nm，材质为硫化钼。进气通道1的直径为0.2cm。载体3的材质为聚甲基丙烯酸甲酯，多孔疏水膜2的材质为聚四氟乙烯。
实施例4
本实施例提供了一种催化反应装置，基于一个具体实施方式所述的催化反应装置，其中，交换层15包括砂芯。载体3的一侧表面依次层叠设置有多孔疏水膜2、导电层5和催化剂层6。载体3的形状为正方体，载体3的壁厚3cm；空腔7的形状为长方体，空腔7的长度为4cm，宽度为6cm，高度为0.75cm，通孔4的直径为0.14cm。
多孔疏水膜2的平均孔径为500nm，厚度为80μm。导电层5的厚度为200nm，进一步地，材质为铂。催化剂层6中催化剂的结构为蜂窝状，催化剂层6的厚度为100nm，材质为钯。进气通道1的直径为0.2cm。
载体3的材质为玻璃，多孔疏水膜2的材质为碳布。
实施例5
本实施例提供了一种催化反应装置，基于一个具体实施方式所述的催化反应装置，其中，交换层15包括全氟磺酸膜。载体3的两侧表面依次层叠设置有多孔疏水膜2、导电层5和催化剂层6。载体3的形状为圆柱体，载体3的壁厚为5cm；空腔7的形状为圆柱体，通孔4的直径为0.15cm。
多孔疏水膜2的平均孔径为400nm，厚度为70μm。导电层5的厚度为400nm，材质为铂。催化剂层6中催化剂的结构为球状，催化剂层6的厚度为500nm，材质包括银和钯。
进气通道1的直径为0.24cm。载体3的材质为陶瓷，多孔疏水膜2的材质为碳布。
实施例6
本实施例提供了一种催化反应装置，基于一个具体实施方式所述的催化反应装置，其中，交换层15包括砂芯。载体3的三侧表面依次层叠设置有多孔疏水膜2、导电层5和催化剂层6。载体3的形状为梯形体，载体3的壁厚1cm；空腔7的形状为梯形体，通孔4的直径为0.13cm。
多孔疏水膜2的平均孔径为350nm，所厚度为65μm。导电层5的厚度为350nm，材质为铜。催化剂层6中催化剂的结构包括蜂窝状，所述催化剂层6的厚度为400nm，材质为氧化石墨烯。
进气通道1的直径为0.21cm。载体3的材质为聚甲基丙烯酸甲酯，多孔疏水膜2的材质为聚四氟乙烯。
应用例1
采用实施例1所述的催化反应装置进行乙烯催化制备环氧乙烷，所述的催化方法具体包括：
(Ⅰ)通过电源8在原位电催化电极17上施加0.6V电位，所述电位相对于汞/***参比电极，浓度为1mol/L的氢氧化钾溶液在原位电催化电极17表面被电解，产生吸附态氧原子；
(Ⅱ)通入体积分数为20％的乙烯，乙烯进入载体3内，经由多孔疏水膜2扩散至导电层5表面的催化剂层6上，在电位以及催化剂层6的作用下与吸附态氧原子反应，生成环氧乙烷。
应用例2
采用实施例1所述的催化反应装置进行乙烯催化制备环氧乙烷，所述的催化方法具体包括：
采用乙烯催化制备环氧乙烷，所述的催化方法包括：
(Ⅰ)通过电源8在原位电催化电极17上施加0.9V电位，所述电位相对于汞/***参比电极，浓度为1mol/L的氢氧化钠溶液在原位电催化电极17表面被电解，产生吸附态氧原子；
(Ⅱ)通入体积分数为25％的乙烯，乙烯进入载体3内，经由多孔疏水膜2扩散至导电层5表面的催化剂层6上，在电位以及催化剂层6的作用下与吸附态氧原子反应，生成环氧乙烷。
应用例3
采用实施例1所述的催化反应装置进行乙烯催化制备环氧乙烷，所述的催化方法具体包括：
采用乙烯催化制备环氧乙烷，所述的催化方法包括：
(Ⅰ)通过电源8在原位电催化电极17上施加1.1V电位，所述电位相对于汞/***参比电极，浓度为0.1mol/L的高氯酸钠溶液在原位电催化电极17表面被电解，产生吸附态氧原子；
(Ⅱ)通入体积分数为27％的乙烯，乙烯进入载体3内，经由多孔疏水膜2扩散至导电层5表面的催化剂层6上，在电位以及催化剂层6的作用下与吸附态氧原子反应，生成环氧乙烷。
应用例4
采用实施例2所述的催化反应装置进行氧气催化制备过氧化氢，所述的催化方法具体包括：
(Ⅰ)通过电源8在原位电催化电极17上施加-1.0V电位，所述电位相对于汞/***参比电极，浓度为0.1mol/L的氢氧化钾溶液在原位电催化电极17表面被电解产生氢的过渡态物质；
(Ⅱ)通入氧气进入载体3内，经由多孔疏水膜2扩散至导电层5表面的催化剂层6上，在电位以及催化剂层6的作用下与氢的过渡态物质反应，生成过氧化氢。
应用例5
采用实施例2所述的催化反应装置进行氧气催化制备过氧化氢，所述的催化方法具体包括：
(Ⅰ)通过电源8在原位电催化电极17上施加-1.2V电位，所述电位相对于汞/***参比电极，浓度为0.1mol/L的氢氧化钠溶液在原位电催化电极17表面被电解产生氢的过渡态物质；
(Ⅱ)通入氧气进入载体3内，经由多孔疏水膜2扩散至导电层5表面的催化剂层6上，在电位以及催化剂层6的作用下与氢的过渡态物质反应，生成过氧化氢。
应用例6
采用实施例3所述的催化反应装置进行噻吩加氢脱硫的工艺，所述的催化方法具体包括：
(Ⅰ)第一反应模块内的电解液为噻吩的正辛烷溶液，第二反应模块内的电解液为硫酸，通过电源8在原位电催化电极17上施加-0.4V电位，所述电位为相对于饱和甘汞参比电极，第二反应模块内的氢离子经过全氟磺酸膜富集至原位电催化电极17表面，转变为活性氢；
(Ⅱ)第一反应模块内噻吩直接接触原位电催化电极17表面，在电位以及催化剂层6的作用下，与活性氢反应，生成硫化氢及丁烷。
应用例7
采用实施例3所述的催化反应装置进行噻吩高效加氢脱硫，所述的催化方法具体包括：
(Ⅰ)第一反应模块内的电解液为含有噻吩的正辛烷溶液，第二反应模块内的电解液为硫酸，通过电源8在原位电催化电极17上施加-0.8V电位，所述电位为相对于饱和甘汞参比电极，第二反应模块内的氢离子经过全氟磺酸膜富集至原位电催化电极17表面，转变为活性氢；
(Ⅱ)第一反应模块内噻吩直接接触原位电催化电极17表面，在电位以及催化剂层6的作用下，与活性氢反应，生成硫化氢及丁烷。
本实用新型提供的原位电催化电极17，首先使电解液在原位电催化电极17表面电解生成活性反应物，在原位电催化电极17表面形成稳定的活性反应物区域，通过具有孔道结构的载体3和多孔疏水膜2将原料扩散至催化剂层6表面，使原料均匀分散于催化剂层6表面，原料与催化剂层6表面原位生成的活性反应物发生反应，原料与活性反应物充分接触反应，有效提高催化反应效率。
申请人声明，以上所述仅为本实用新型的具体实施方式，但本实用新型的保护范围并不局限于此，所属技术领域的技术人员应该明了，任何属于本技术领域的技术人员在本实用新型揭露的技术范围内，可轻易想到的变化或替换，均落在本实用新型的保护范围和公开范围之内。
Claims (10)
1.一种原位电催化电极，其特征在于，所述的原位电催化电极包括孔道结构的载体，所述载体的至少一侧表面依次层叠设置有多孔疏水膜、导电层和催化剂层，原料进入所述载体内，由孔道扩散至多孔疏水膜、导电层和催化剂层。
2.根据权利要求1所述的原位电催化电极，其特征在于，所述的载体为空腔结构，靠近多孔疏水膜的所述载体一侧表面开设有至少一个通孔；
所述载体的材质包括陶瓷、聚四氟乙烯、聚甲基丙烯酸甲酯或玻璃中的任意一种；
所述载体的壁厚≥1cm；
所述载体的形状包括长方体、正方体、圆柱体或梯形体；
所述空腔的形状包括长方体、正方体、圆柱体或梯形体。
3.根据权利要求1所述的原位电催化电极，其特征在于，所述载体的形状为长方体，所述载体的长度≥2.5cm，所述载体的宽度≥2.5cm，所述载体的高度为1～1.5cm。
4.根据权利要求2所述的原位电催化电极，其特征在于，所述空腔的形状为长方体，所述空腔的长度≥1.5cm，所述空腔的宽度≥1.5cm，所述空腔的高度为0.5～0.8cm；
所述通孔均布于载体表面；
所述通孔的直径为0.1～0.15cm。
5.根据权利要求1所述的原位电催化电极，其特征在于，所述多孔疏水膜的平均孔径为100～500nm；
所述多孔疏水膜的厚度为50～80μm；
所述多孔疏水膜的材质包括聚四氟乙烯或碳布。
6.根据权利要求1所述的原位电催化电极，其特征在于，所述导电层的厚度为50～500nm；
所述导电层的材质包括铜或铂。
7.根据权利要求1所述的原位电催化电极，其特征在于，所述催化剂层中催化剂的结构包括片层状、树枝状、球状或蜂窝状中的任意一种；
所述催化剂层的厚度为50～500nm；
所述催化剂层的材质包括银、钯、氧化石墨烯或硫化钼中的任意一种。
8.根据权利要求2所述的原位电催化电极，其特征在于，所述的原位电催化电极还包括设置于所述载体顶部的进气通道，所述进气通道接入空腔内；
所述进气通道的直径为0.2～0.3cm。
9.一种催化反应装置，其特征在于，所述的催化反应装置包括相互连通的第一反应模块和第二反应模块，所述第一反应模块和第二反应模块内填充有电解液，所述的第一反应模块内设置有浸入电解液的原位电催化电极，所述第二反应模块内设置有浸入电解液的对电极，所述原位电催化电极与对电极通过导线连接，所述导线上设置有电源；
所述原位电催化电极采用权利要求1-8任一项所述的原位电催化电极。
10.根据权利要求9所述的催化反应装置，其特征在于，连通所述第一反应模块和第二反应模块的管道内设置有交换层，所述交换层用于电解液中离子交换；
所述交换层包括砂芯或全氟磺酸膜；
所述的第一反应模块包括第一壳体，所述第一壳体顶部开设有第一出气管和进气管，所述进气管与进气通道对接；
所述第二反应模块包括第二壳体，所述第二壳体顶部开设有第二出气管。
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|---|---|---|---|---|
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| CN114570427A (zh) * | 2022-01-10 | 2022-06-03 | 湖南醇润生物科技有限公司 | 一种电催化剂及其制备方法和应用 |
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