CN101156218A - 导电性膏组合物和印刷线路板 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及含有酚树脂、三聚氰胺树脂、导电性粉末、溶剂和具有醚键的二元醇的导电性膏组合物、及特征为使用了该导电性膏组合物的印刷线路板。上述的本发明涉及的导电性膏组合物，能够用1次涂覆操作来形成充分厚度的涂膜，用少于以往的涂覆次数就能够形成充分高度的凸块。
Description
技术领域
本发明涉及新型的导电性膏组合物和印刷线路板(印刷布线板)。尤其是，本发明涉及特别适于形成在多层印刷线路板的层间连接中使用的电极凸块(Bump)的导电性膏组合物、和使用了该导电性膏组合物的印刷线路板。
背景技术
一直以来，导电性膏组合物在电子学领域中被用于IC电路用途、导电性粘结剂、电磁波屏蔽等许多用途中。特别是最近提出了一种印刷线路板的制造方法，其中，将在至少一个面的规定位置上设有用导电性膏制成的圆锥状导电凸块的第一基板和在至少一个面上设有布线图案的第二基板，以设有上述导电凸块的面和设有上述布线图案的面为内侧相面对，在上述第一基板和上述第二基板之间配置绝缘体层，构成叠层体，通过层压该叠层体，使上述凸块在绝缘体层的厚度方向贯通，形成导电布线部(日本特开平6-350258号公报)。
此外，在叠层材料贯通性良好，并且贯通时和压制时不产生开裂缺损，而且可制作贯通后的凸块与布线图案的粘结力大的凸块，具有贯通型的导电布线部的印刷线路板的制造中，作为合格率高且连接可靠性良好的导电性膏的提供途径，提出了一种印刷线路板层间连接用导电性膏组合物，该导电性膏含有三聚氰胺树脂、酚树脂、环氧树脂、导电粉末和溶剂而形成，该环氧树脂的软化点在80℃以上、130℃以下(日本特开2002-270033号公报)。
此外，为了提供一种能够形成高硬度、没有裂纹和与布线图案的连接不良的凸块的印刷线路板层间连接用粘结性膏组合物，已提出了使用一种印刷线路板层间连接用导电性膏组合物，其特征在于，至少包含选自三聚氰胺树脂、酚树脂和环氧树脂中的任一种树脂、导电粉末、和180℃以上的沸点的二元醇和(或)三元醇(日本特开2003-77337号公报)。
此外，根据日本专利第3588400号公报，作为提供在丝网印刷后能够用水洗涤装置、夹具和容器的热固性的导电性树脂组合物的例子，已知有一种导电性树脂组合物，其特征在于，包含水溶性的热固性树脂、导电性粒子、二元醇。
根据日本特开平9-286924号公报，作为与日本专利第3588400号同样地，能够用水洗涤印刷后的网版等的导电性树脂组合物，已知有包含水溶性的热塑性树脂、平均粒径0.05～50μm的导电性粒子、二元醇的导电性树脂组合物。
根据日本特开2001-11388号公报，已知能够用水洗涤用于印刷的版的包含水溶性树脂、和二醇类的叠层电容器用电极膏组合物。
根据日本特开2003-331648号公报和日本特开2004-265826号公报，作为能够在低温下烧成的金属膏，已知有包含周期表的第IIIB族～第VIIA族(3族～15族)金属的有机金属化合物和醇化合物的金属膏，其中醇化合物优选为二醇类。
专利文献1：特开平6-350258号公报
专利文献2：特开2002-270033号公报
专利文献3：特开2003-77337号公报
专利文献4：日本专利第3588400号公报
专利文献5：特开平9-286924号公报
专利文献6：特开2001-11388号公报
专利文献7：特开2003-331648号公报
专利文献8：特开2004-265826号公报
发明内容
在利用上述的特开平6-350258号公报中记载的方法形成电极凸块时，在使用特开2002-270033号公报和特开2003-77337号公报中公开的导电性膏组合物的情况下，由于用1次的导电性膏组合物的涂覆操作得不到能够贯通绝缘层的凸块的高度，因此，需要进行多次的导电性膏组合物的涂覆操作来进行重复印刷。特别是为了在贯通绝缘层时和压制时不使凸块发生折断、缺损，使用不使凸块形状过度尖的膏，因此，得不到凸块的高度，重复印刷的次数往往也增加了。
日本专利第3588400号公报、特开平9-286924号公报和特开2001-11388号公报中记载的技术使用了水溶性树脂，此外，特开2003-331648号公报和特开2004-265826号公报中记载的技术使用了烧成型的金属膏，像本发明这样的非水溶性的非烧成型的导电性膏组合物，是用1次涂覆操作就能得到充分的涂覆厚度的膏组合物，本发明的这种膏组合物据本发明者所知在以往是得不到的。
本发明主要是通过利用含有特定化合物的溶剂来解决上述课题的。
本发明涉及的导电性膏组合物，含有酚树脂、三聚氰胺树脂、导电性粉末、溶剂和具有醚键的二元醇。
这样的本发明涉及的导电性膏组合物，作为优选形态包括，上述具有醚键的二元醇是在其分子结构中具有亚乙二氧基部分的。
这样的本发明涉及的导电性膏组合物，作为优选形态包括，上述具有醚键的二元醇是在两端具有羟基的。
这样的本发明涉及的导电性膏组合物，作为优选形态包括，上述具有醚键的二元醇是选自二甘醇、三甘醇、四甘醇、五甘醇和六甘醇中的至少1种。
这样的本发明涉及的导电性膏组合物，作为优选形态包括，在将上述溶剂和上述具有醚键的二元醇的合计量作为100质量％的情况下，上述具有醚键的二元醇含有量为0.1～50质量％。
这样的本发明涉及的导电性膏组合物，作为优选形态包括，上述溶剂含有选自丁基卡必醇乙酸酯、乙酸乙酯、乙酸丁酯、乙基溶纤剂、丁基溶纤剂、乙基卡必醇、丁基卡必醇、异丙醇、丁醇、萜品醇、己醇、丁基溶纤剂乙酸酯、异佛尔酮中的至少1种。
这样的本发明涉及的导电性膏组合物，作为优选形态包括，进一步含有颜料，优选颜料为体质颜料。
另外，本发明涉及的印刷线路板，其特征在于，使用了上述的导电性膏组合物。
发明效果
根据本发明的导电性膏组合物，能够用1次涂覆操作来形成充分厚度的涂膜。
因此，用少于以往的涂覆次数就能够形成充分高度的凸块。
因此，能够减少导电性膏组合物的重复印刷的次数，能够谋求生产率的提高。此外，由于本发明涉及的导电性膏组合物是非烧成型的，因此不需要进行烧成操作。
具体实施方式
<导电性膏组合物>
本发明涉及的导电性膏组合物，其特征在于，含有酚树脂、三聚氰胺树脂、导电性粉末、溶剂和具有醚键的二元醇形成。在此，所谓“含有”，不排除共存有上述的必需成分(即酚树脂、三聚氰胺树脂、导电性粉末、溶剂和具有醚键的二元醇)以外的其他成分的导电性膏组合物。即，本发明涉及的导电性膏组合物包含仅由上述必需成分形成的导电性膏组合物、和含有上述必需成分和这些必需成分以外的其他成分而形成的导电性膏组合物这两者。此外，在上述中，所谓“导电性”是指体积电阻值至少在1×10-3cm·Ω以下。
本发明涉及的导电性膏组合物，其粘度优选为200～500Pa·s，特别优选为300～400Pa·s。再有，该粘度是利用マルコム公司制造的螺旋式粘度计在10rpm/分钟、25℃下测定的。
另外，本发明涉及的导电性膏组合物，其触变指数优选为0.75～1.0，特别优选是0.8～0.95。再有，该触变指数是由采用マルコム公司制造的螺旋式粘度计在10rpm/分钟、5rpm/分钟、25℃下测定的导电性膏的粘度，采用触变指数计算式log(5rpm时的粘度值/10rpm时的粘度值)/log[10(rpm)/5(rpm)]计算出来的。触变指数是表示静置时表观粘度上升，剧烈混合时表观粘度降低变得容易涂覆的性质的一项指标。
(1)酚树脂
作为本发明中使用的酚树脂，可以利用线型酚醛清漆型和可溶酚醛型的任一种，作为优选的树脂，可以特别地例举出苯酚、甲酚、二甲苯酚、聚对乙烯基苯酚、对烷基苯酚、氯苯酚、双酚A、苯酚磺酸、间苯二酚等具有酚性羟基的物质与***、糠醛等醛类加成、缩合而成的树脂等。其中特别优选聚对乙烯基苯酚。
(2)三聚氰胺树脂
作为本发明中使用的三聚氰胺树脂，可以优选地例举出例如羟甲基三聚氰胺、烷基化三聚氰胺。
(3)导电性粉末
作为本发明中使用的导电性粉末，可以使用各种导电性微粉末，例如银粉、金粉、铜粉、镍粉、铂粉、钯粉、焊锡粉、上述金属的合金粉末等的金属粉末等。这些导电性粉末也可以并用两种以上。此外，也可以使用金属以外的导电性粉末，例如碳粉末。导电性粉末也可以是被表面处理过的。
导电性粉末的形态和大小，只要不违背本发明的目的就可以是任意的。在本发明中，可以使用例如树枝状、鳞片状、球状、薄片状的形态的导电性粉末，特别优选使用鳞片状和球状的混合物。优选平均粒径是0.5～10μm，特别优选是1.0～5.0μm。
(4)具有醚键的二元醇和溶剂
本发明涉及的导电性膏组合物是含有具有醚键的二元醇的。在本发明中，在具有醚键的二元醇中，优选分子结构中具有亚乙二氧基部分的二元醇，特别优选两端具有羟基的二元醇。作为这样的优选化合物的具体例，例如能够例举二甘醇、三甘醇、四甘醇、五甘醇和六甘醇。其中，特别优选的是三甘醇。在本发明中，可以单独使用选自这些具有醚键的二元醇中的1种，也可以并用2种以上。
作为本发明中使用的溶剂，可以使用例如能够与上述的酚树脂、三聚氰胺树脂及导电性粉末一起形成膏组合物的各种有机溶剂。作为这样的有机溶剂的优选具体例，例如可以例举丁基卡必醇乙酸酯、乙酸乙酯、乙酸丁酯、乙基溶纤剂、丁基溶纤剂、乙基卡必醇、丁基卡必醇、异丙醇、丁醇、萜品醇、己醇、丁基溶纤剂乙酸酯、异佛尔酮的单一溶剂、或者它们的混合溶剂。
在将溶剂和具有醚键的二元醇的合计量作为100质量％的情况下，具有醚键的二元醇的含有比例是0.1～50质量％，优选为0.5～40质量％，更优选为1～30质量％。
(5)上述以外的成分(任意成分)
本发明涉及的导电性膏组合物可以根据需要包含各种成分。作为这样的可根据需要包含的成分的具体例，可以例举如下所述的颜料、触变赋予剂、消泡剂、分散剂、防锈剂、还原剂和能够与上述酚树脂和(或)三聚氰胺树脂混合的其他树脂成分(例如环氧树脂、丙烯酸树脂)等。
颜料
本发明涉及的导电性膏组合物，可以根据需要含有各种有机或无机的颜料，利用这样的颜料能谋求导电性膏组合物的涂膜加强、功能附加、操作性改良、着色和增量等。
在本发明中，尤其能够使用体质颜料，例如微细二氧化硅、碳酸钙、硫酸钡、碳酸镁、氧化铝等的单一物质或者它们的混合物。
(6)配合比例
本发明涉及的导电性膏组合物中的各成分的配合比率如下(再有，在下述中，所谓树脂成分的合计量是指酚树脂和三聚氰胺树脂的合计量。但是，在存在酚树脂或三聚氰胺树脂以外的树脂的情况下，是指这些各树脂成分的合计量)。
溶剂和具有醚键的二元醇的合计量，相对于树脂成分的合计量100质量份，优选为10～100质量份，更优选为30～80质量份，进一步优选为40～70质量份。
导电性粉末的量，相对于树脂成分100质量份，优选为300～1100质量份，更优选为500～900质量份。
颜料的量，相对于树脂成分100质量份，优选为1～30质量份，更优选为5～25质量份。
树脂成分中的酚树脂与三聚氰胺树脂的比例，用质量比例表示，(酚树脂)/(三聚氰胺树脂)优选为10/90～90/10，更优选为30/70～70/30，进一步优选为60/40～40/60的范围。
(7)导电性膏组合物的利用
本发明涉及的导电性膏组合物具有良好的导电性，例如可以利用丝网印刷法、金属掩模印刷法等公知的印刷法印刷在基板上。因而，本发明涉及的导电性膏组合物能与以往同样地在广泛领域中利用。
由于本发明涉及的导电性膏组合物每一次印刷操作的涂膜厚度厚，因此，能高效地形成充分厚度的导电性层。
因此，本发明涉及的导电性膏组合物即使采用少于以往的涂覆次数，例如仅1次的涂覆次数，也能够形成充分高度的凸块，因此，能够谋求生产率的提高。
<印刷线路板>
本发明涉及的印刷线路板，其特征在于，使用了上述的导电性膏组合物。
这样的本发明涉及的印刷线路板，作为优选形态包括，利用由上述导电性膏组合物形成的凸块进行了层间电连接的印刷线路板。
实施例
<实施例1-7>
按照表1记载的质量比例混合酚树脂、三聚氰胺树脂、银粉、体质颜料、溶剂和具有醚键的二元醇，用3辊混炼机充分混炼，就制造了本发明涉及的导电性膏组合物。该导电性膏组合物的粘度和触变指数如表1中所示。
使用该导电性膏进行了丝网(网版)印刷。具体地讲，使用开有Ф220μm的孔的铝制的金属掩模版，使用硬度80°的聚氨酯树脂制的橡皮滚子(squeegee)，一边将气氛条件控制在温度20℃、湿度50％，一边进行印刷，形成凸块。
评价形成的凸块的高度和形状。结果如表1所示。
表1
| 实施例1 | 实施例2 | 实施例3 | 实施例4 | 实施例5 | 实施例6 | 实施例7 | ||
| 组成 | 酚树脂 | 50 | 50 | 50 | 50 | 50 | 50 | 50 |
| 三聚氰胺树脂 | 50 | 50 | 50 | 50 | 50 | 50 | 50 | |
| 银粉 | 700 | 700 | 700 | 700 | 700 | 700 | 700 | |
| 体质颜料 | 10 | 10 | 10 | 10 | 10 | 10 | 10 | |
| 丁基卡必醇乙酸酯 | 45 | 45 | 45 | 45 | 45 | 45 | 45 | |
| 二甘醇 | 7.5 | - | - | - | - | - | - | |
| 三甘醇 | - | 3.5 | 7.5 | 12.5 | - | - | - | |
| 四甘醇 | - | - | - | - | 7.5 | - | - | |
| 五甘醇 | - | - | - | - | 7.5 | - | ||
| 六甘醇 | - | - | - | - | - | - | 7.5 | |
| 物性 | 粘度(Pa·s/25℃) | 250 | 310 | 370 | 330 | 229 | 226 | 213 |
| 触变指数 | 0.88 | 0.85 | 0.85 | 0.90 | 0.80 | 0.81 | 0.75 | |
| 凸块高度(μm) | 77 | 86 | 85 | 76 | 84 | 75 | 75 | |
| 凸块形状 | 良好 | 良好 | 良好 | 良好 | 良好 | 良好 | 良好 | |
<比较例1～13>
按照表2和表3中记载的比例使用溶剂，而不使用具有醚键的二元醇，除此以外与实施例1同样地制造导电性膏组合物(比较例)，与实施例同样地进行丝网印刷，评价所形成凸块的高度和形状。结果如表2中所示。
表2
| 比较例1 | 比较例2 | 比较例3 | 比较例4 | 比较例5 | 比较例6 | 比较例7 | ||
| 组成 | 酚树脂 | 50 | 50 | 50 | 50 | 50 | 50 | 50 |
| 三聚氰胺树脂 | 50 | 50 | 50 | 50 | 50 | 50 | 50 | |
| 银粉 | 700 | 700 | 700 | 700 | 700 | 700 | 700 | |
| 体质颜料 | 10 | 10 | 10 | 10 | 10 | 10 | 10 | |
| 丁基卡必醇乙酸酯 | 45 | 45 | 45 | 45 | 45 | 45 | 45 | |
| 2-丁烯-1，4-二醇 | - | 7.5 | - | - | - | - | - | |
| 1，3-丁二醇 | - | - | 7.5 | - | - | - | - | |
| 1，3-丙二醇 | - | - | - | 7.5 | - | - | - | |
| 1，5-戊二醇 | - | - | - | - | 7.5 | - | - | |
| 2，3-丁二醇 | - | - | - | - | - | 7.5 | - | |
| 丙二醇 | - | - | - | - | - | - | 7.5 | |
| 1，2，6-己三醇 | - | - | - | - | - | - | - | |
| 1，4-丁二醇 | - | - | - | - | - | - | - | |
| 1，2-丁二醇 | - | - | - | - | - | - | - | |
| 3-甲基-1，5-戊二醇 | - | - | - | - | - | - | - | |
| 2-甲基-2，4-戊二醇 | - | - | - | - | - | - | - | |
| 二甘醇单*** | - | - | - | - | - | - | - | |
| 物性 | 粘度(Pa·s/25℃) | 250 | 177 | 171 | 223 | 172 | 153 | 162 |
| 触变指数 | 0.50 | 0.82 | 0.69 | 0.92 | 0.60 | 0.54 | 0.69 | |
| 凸块高度(μm) | 58 | 61 | 54 | 63 | 54 | 57 | 56 | |
| 凸块形状 | 良好 | 良好 | 良好 | 良好 | 良好 | 良好 | 良好 | |
表3
| 比较例8 | 比较例9 | 比较例10 | 比较例11 | 比较例12 | 比较例13 | ||
| 组成 | 酚树脂 | 50 | 50 | 50 | 50 | 50 | 50 |
| 三聚氰胺树脂 | 50 | 50 | 50 | 50 | 50 | 50 | |
| 银粉 | 700 | 700 | 700 | 700 | 700 | 700 | |
| 体质颜料 | 10 | 10 | 10 | 10 | 10 | 10 | |
| 丁基卡必醇乙酸酯 | 45 | 45 | 45 | 45 | 45 | 45 | |
| 2-丁烯-1，4-二醇 | - | - | - | - | - | - | |
| 1，3-丁二醇 | - | - | - | - | - | - | |
| 1，3-丙二醇 | - | - | - | - | - | - | |
| 1，5-戊二醇 | - | - | - | - | - | - | |
| 2，3-丁二醇 | - | - | - | - | - | - | |
| 丙二醇 | - | - | - | - | - | - | |
| 1，2，6-己三醇 | 7.5 | - | - | - | - | - | |
| 1，4-丁二醇 | - | 7.5 | - | - | - | - | |
| 1，2-丁二醇 | - | - | 7.5 | - | - | - | |
| 3-甲基-1，5-戊二醇 | - | - | - | 7.5 | - | - | |
| 2-甲基-2，4-戊二醇 | - | - | - | - | 7.5 | - | |
| 二甘醇单*** | - | - | - | - | - | 7.5 | |
| 物性 | 粘度(Pa·s/25℃) | 210 | 185 | 150 | 158 | 152 | 144 |
| 触变指数 | 0.57 | 0.74 | 0.60 | 0.53 | 0.53 | 0.62 | |
| 凸块高度(μm) | 62 | 57 | 54 | 53 | 57 | 54 | |
| 凸块形状 | 良好 | 良好 | 良好 | 良好 | 良好 | 良好 | |
<评价>
从上述的表1、表2和表3明确可知，在含有所规定的具有醚键的二元醇的实施例1～7中，能够形成凸块高度是75μm～86μm的凸块(凸块直径：220μm)，与不使用具有醚键的二元醇的比较例1(凸块高度：58μm、凸块直径220μm)相比，凸块高度显著地提高了29～48％。此外，凸块形状也是圆锥形的，形状良好。
在使用一元、二元或三元醇来取代在实施例1～7中使用的具有醚键的二元醇的比较例2～13中，可看到凸块形状变圆、凸块高度变低的凸块。此外，即使凸块变高了，也只看到凸块高度最大也仅提高了8.6％左右。
Claims (8)
1.一种导电性膏组合物，含有酚树脂、三聚氰胺树脂、导电性粉末、溶剂和具有醚键的二元醇。
2.如权利要求1所述的导电性膏组合物，其中，上述具有醚键的二元醇是在其分子结构中具有亚乙二氧基部分的。
3.如权利要求1或2所述的导电性膏组合物，其中，上述具有醚键的二元醇是在两端具有羟基的。
4.如权利要求1～3的任一项所述的导电性膏组合物，其中，上述具有醚键的二元醇为选自二甘醇、三甘醇、四甘醇、五甘醇和六甘醇中的至少1种。
5.如权利要求1～4的任一项所述的导电性膏组合物，其中，在将上述溶剂和上述具有醚键的二元醇的合计量作为100质量％的情况下，上述具有醚键的二元醇为0.1～50质量％。
6.如权利要求1～5的任一项所述的导电性膏组合物，其中，上述溶剂含有选自丁基卡必醇乙酸酯、乙酸乙酯、乙酸丁酯、乙基溶纤剂、丁基溶纤剂、乙基卡必醇、丁基卡必醇、异丙醇、丁醇、萜品醇、己醇、丁基溶纤剂乙酸酯、异佛尔酮中的至少1种。
7.如权利要求1～6的任一项所述的导电性膏组合物，进一步含有颜料，优选颜料为体质颜料。
8.一种印刷线路板，其特征在于，使用了权利要求1～7的任一项所述的导电性膏组合物。
Applications Claiming Priority (3)
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Publications (2)
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