WO2024135688A1 - 合わせガラス用中間膜、及び合わせガラス - Google Patents

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WO2024135688A1
WO2024135688A1 PCT/JP2023/045520 JP2023045520W WO2024135688A1 WO 2024135688 A1 WO2024135688 A1 WO 2024135688A1 JP 2023045520 W JP2023045520 W JP 2023045520W WO 2024135688 A1 WO2024135688 A1 WO 2024135688A1
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WO
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dispersant
interlayer film
laminated glass
resin
less
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PCT/JP2023/045520
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English (en)
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Inventor
美菜子 高井
萌 岡島
勇喜 鈴木
Original Assignee
積水化学工業株式会社
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Publication date
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Definitions

  • the present invention relates to an interlayer film for laminated glass, and laminated glass having an interlayer film for laminated glass.
  • Laminated glass is safe because even if it is broken by an external impact, few glass fragments fly out, and so it is widely used for the window glass of various vehicles such as automobiles and buildings.
  • a widely known type of laminated glass is one in which an interlayer film for laminated glass containing a resin component such as polyvinyl acetal resin is placed between a pair of pieces of glass to bond them together.
  • the adhesive strength of laminated glass is generally evaluated by the pummel value, and the resistance to penetration (i.e., penetration resistance) is generally evaluated by a drop ball test, in which a steel ball is dropped from a specified height and the penetration resistance is evaluated based on whether or not the steel ball penetrates the laminated glass.
  • the moisture content in the periphery can increase, and as the moisture content increases, the pummel value can also exceed the appropriate range, which can lead to problems such as the glass being more easily penetrated by a steel ball in a drop ball test and reduced penetration resistance.
  • the present invention aims to suppress an increase in the pummel value even if the moisture content of the peripheral area of the laminated glass increases, thereby making it difficult for a steel ball to penetrate in a drop ball test and maintaining good penetration resistance.
  • the present inventors have found that the above problems can be solved by adjusting the composition of the interlayer film for laminated glass to make the pummel value at a moisture content of 0.4% greater than that at a moisture content of 0.9%, and have completed the present invention.
  • the present invention provides the following [1] to [12].
  • the increase in the pummel value is suppressed, making it difficult for a steel ball to penetrate in a drop ball test and maintaining good penetration resistance.
  • the interlayer film for laminated glass of the present invention (hereinafter sometimes simply referred to as "interlayer film”) has a pummel value at a moisture content of 0.4% that is greater than the pummel value at a moisture content of 0.9%.
  • the interlayer film of the present invention has the above-mentioned structure, and when used in laminated glass, even if the laminated glass is used under high humidity conditions and the moisture content of the periphery increases, the pummel value is prevented from increasing in accordance with the increase in moisture content, which makes it difficult for a steel ball to pass through in a drop ball test, making it easier to maintain good penetration resistance.
  • the difference between the pummel value when the moisture content is 0.4% and the pummel value when the moisture content is 0.9% is preferably greater than 0 and not greater than 2.
  • the difference in pummel value is preferably 1.5 or less, more preferably 1.0 or less, from the viewpoint of preventing peeling due to an excessively low pummel value when the moisture content of the peripheral portion of the laminated glass increases.
  • the lower limit of the difference in pummel value is not particularly limited as long as it is greater than 0.
  • the pummel value at a moisture content of 0.4% is preferably 2.0 or more. If the pummel value is 2.0 or more at a moisture content of 0.4%, peeling between the interlayer film and the laminated glass member can be prevented. From the viewpoint of more appropriately preventing peeling between the interlayer film and the laminated glass member, the pummel value at a moisture content of 0.4% is preferably 2.5 or more, and more preferably 3.0 or more. In addition, the pummel value at a moisture content of 0.4% is preferably 7.0 or less.
  • the pummel value is 7.0 or less, so that the steel ball is less likely to penetrate the steel ball in a drop ball test, regardless of whether the moisture content is low or high, and the penetration resistance is easily improved.
  • the pummel value at a moisture content of 0.4% is more preferably 6.0 or less, more preferably 5.5 or less, and even more preferably 5.0 or less.
  • the pummel value at a water content of 0.9% is preferably 1.3 or more.
  • the pummel value at a water content of 0.9% is more preferably 1.5 or more, and even more preferably 2.0 or more.
  • the pummel value at the moisture content of 0.9% is preferably 7.0 or less.
  • the pummel value is 7.0 or less, so that when the moisture content is high, the steel ball is less likely to penetrate in a drop ball test, and the penetration resistance is easily improved.
  • the pummel value at the moisture content of 0.9% is more preferably 6.0 or less, more preferably 5.0 or less, even more preferably 4.0 or less, and even more preferably 3.8 or less.
  • the pummel value of the interlayer film can be adjusted to within the above-mentioned range by adjusting the composition of the interlayer film. More specifically, for example, the pummel value can be easily adjusted to within the specified range by including a dispersant in the interlayer film and appropriately selecting the type and amount of the dispersant.
  • the pummel value is a value measured when the interlayer film is used to make a laminated glass. Specifically, the moisture content of the interlayer film is adjusted to 0.4% and 0.9%, and laminated glass is produced using the interlayer film with the adjusted moisture content by the method described in the Examples, and the pummel value is measured.
  • the interlayer film of the present invention contains a resin, and in particular, preferably contains a thermoplastic resin.
  • a thermoplastic resin By containing a thermoplastic resin, the interlayer film easily functions as an adhesive layer, and has good adhesion to the laminated glass member.
  • thermoplastic resin is not particularly limited, but examples thereof include polyvinyl acetal resin, ethylene-vinyl acetate copolymer resin, ionomer resin, polyurethane resin, thermoplastic elastomer, acrylic resin, acrylic-vinyl acetate copolymer resin, polyvinyl alcohol resin, polyolefin resin, polyvinyl acetate resin, polystyrene resin, etc. Use of these resins makes it easier to ensure adhesion to the laminated glass member.
  • the thermoplastic resin may be used alone or in combination of two or more.
  • one resin layer may contain two or more types of thermoplastic resin, or different resin layers may each contain a different type of thermoplastic resin.
  • at least one selected from polyvinyl acetal resins and ethylene-vinyl acetate copolymer resins is preferred, and polyvinyl acetal resins are more preferred because they exhibit excellent adhesion to glass, particularly when used in combination with a plasticizer.
  • the resin in the resin layer is also preferably at least one selected from polyvinyl acetal resins and ethylene-vinyl acetate copolymer resins, and polyvinyl acetal resins are more preferred.
  • the polyvinyl acetal resin is not particularly limited as long as it is a polyvinyl acetal resin obtained by acetalizing polyvinyl alcohol (PVA) with an aldehyde.
  • PVA polyvinyl alcohol
  • the aldehyde is not particularly limited, but generally, an aldehyde having 1 to 10 carbon atoms is suitably used.
  • the aldehyde having 1 to 10 carbon atoms is not particularly limited, and examples thereof include n-butyl aldehyde, isobutyraldehyde, n-valeraldehyde, 2-ethylbutyraldehyde, n-hexyl aldehyde, n-octyl aldehyde, n-nonyl aldehyde, n-decyl aldehyde, formaldehyde, acetaldehyde, benzaldehyde, etc. These aldehydes may be used alone, or two or more of them may be used in combination.
  • the polyvinyl acetal resin is preferably a polyvinyl butyral resin.
  • Polyvinyl alcohol can be obtained, for example, by saponifying a polyvinyl ester such as polyvinyl acetate.
  • the degree of saponification of polyvinyl alcohol is generally 70 to 99.9 mol%.
  • the polyvinyl acetal resin may be used alone or in combination of two or more kinds.
  • the average polymerization degree of the PVA is preferably 200 or more, more preferably 500 or more, even more preferably 1000 or more, and even more preferably 1500 or more. When the average polymerization degree is equal to or more than the lower limit, the penetration resistance of the laminated glass is increased.
  • the average polymerization degree of the PVA is preferably 5000 or less, more preferably 4000 or less, even more preferably 3500 or less, and even more preferably 2500 or less.
  • the average degree of polymerization of polyvinyl alcohol is determined by a method in accordance with JIS K6726 "Testing method for polyvinyl alcohol".
  • the amount of hydroxyl groups in the polyvinyl acetal resin is preferably 15 mol% or more, and preferably 38 mol% or less.
  • the amount of hydroxyl groups 15 mol% or more the adhesiveness is easily improved, and the penetration resistance of the laminated glass is easily improved.
  • the amount of hydroxyl groups 38 mol% or less the laminated glass is prevented from becoming too hard.
  • the amount of hydroxyl groups is more preferably 20 mol% or more, and even more preferably 25 mol% or more.
  • the amount of hydroxyl groups is more preferably 35% or less, and even more preferably 33 mol% or less.
  • the amount of hydroxyl groups is 15 mol% or more, and preferably 38 mol% or less, more preferably 20 mol% or more, even more preferably 25 mol% or more, more preferably 35 mol% or less, and even more preferably 33 mol% or less.
  • the amount of hydroxyl groups in the polyvinyl acetal resin is the molar fraction calculated by dividing the amount of ethylene groups to which hydroxyl groups are bonded by the total amount of ethylene groups in the main chain, expressed as a percentage.
  • the amount of ethylene groups to which hydroxyl groups are bonded can be measured, for example, in accordance with JIS K6728 "Testing Methods for Polyvinyl Butyral.”
  • the degree of acetalization of the polyvinyl acetal resin is preferably 47 mol% or more and preferably 85 mol% or less, more preferably 55 mol% or more, further preferably 60 mol% or more, and more preferably 80 mol% or less, further preferably 75 mol% or less.
  • the degree of acetalization means the degree of butyralization when the acetal group is a butyral group and the polyvinyl acetal resin is a polyvinyl butyral resin.
  • the above-mentioned degree of acetalization is a molar fraction expressed as a percentage obtained by subtracting the amount of ethylene groups bonded to hydroxyl groups and the amount of ethylene groups bonded to acetyl groups from the total amount of ethylene groups in the main chain, and dividing the result by the total amount of ethylene groups in the main chain.
  • the degree of acetalization (degree of butyralization) may be calculated from the results of measurements made using a method conforming to, for example, JIS K6728 "Testing methods for polyvinyl butyral.”
  • the degree of acetylation of the polyvinyl acetal resin is preferably 30 mol% or less, more preferably 20 mol% or less, even more preferably 10 mol% or less, and even more preferably 2 mol% or less.
  • the degree of acetylation is not particularly limited, but is preferably 0.01 mol% or more, and more preferably 0.1 mol% or more.
  • the degree of acetylation is a molar fraction calculated by dividing the amount of ethylene groups to which acetyl groups are bonded by the total amount of ethylene groups in the main chain, expressed as a percentage.
  • the amount of ethylene groups to which acetyl groups are bonded can be measured, for example, in accordance with JIS K6728 "Testing Methods for Polyvinyl Butyral.”
  • the ethylene-vinyl acetate copolymer resin may be a non-crosslinked ethylene-vinyl acetate copolymer resin or a high-temperature crosslinked ethylene-vinyl acetate copolymer resin.
  • the ethylene-vinyl acetate copolymer resin may be a modified ethylene-vinyl acetate resin such as a saponified ethylene-vinyl acetate copolymer or a hydrolyzate of ethylene-vinyl acetate.
  • the ethylene-vinyl acetate copolymer resin preferably has a vinyl acetate content of 10 to 50 mass%, more preferably 20 to 40 mass%, as measured in accordance with JIS K 6730 "Testing methods for ethylene-vinyl acetate resins" or JIS K 6924-2:1997.
  • a vinyl acetate content 10 to 50 mass%, more preferably 20 to 40 mass%, as measured in accordance with JIS K 6730 "Testing methods for ethylene-vinyl acetate resins" or JIS K 6924-2:1997.
  • the ionomer resin is not particularly limited, and various ionomer resins can be used. Specific examples include ethylene-based ionomers, styrene-based ionomers, perfluorocarbon-based ionomers, telechelic ionomers, polyurethane ionomers, etc. Among these, ethylene-based ionomers are preferred because they improve the mechanical strength, durability, transparency, etc. of the laminated glass and have excellent adhesion to glass.
  • an ionomer of an ethylene-unsaturated carboxylic acid copolymer is preferably used because of its excellent transparency and toughness.
  • the ethylene-unsaturated carboxylic acid copolymer is a copolymer having at least a structural unit derived from ethylene and a structural unit derived from an unsaturated carboxylic acid, and may have a structural unit derived from another monomer.
  • the unsaturated carboxylic acid include acrylic acid, methacrylic acid, maleic acid, etc., with acrylic acid and methacrylic acid being preferred, and methacrylic acid being particularly preferred.
  • the other monomer include acrylic acid esters, methacrylic acid esters, 1-butene, etc.
  • the ethylene-unsaturated carboxylic acid copolymer preferably contains 75 to 99 mol % of ethylene-derived structural units and 1 to 25 mol % of unsaturated carboxylic acid-derived structural units, assuming that all structural units contained in the copolymer are 100 mol %.
  • the ionomer of an ethylene-unsaturated carboxylic acid copolymer is an ionomer resin obtained by neutralizing or crosslinking at least a portion of the carboxyl groups of an ethylene-unsaturated carboxylic acid copolymer with a metal ion, and the degree of neutralization of the carboxyl groups is usually 1 to 90%, and preferably 5 to 85%.
  • Ion sources for ionomer resins include alkali metals such as lithium, sodium, potassium, rubidium, and cesium, and polyvalent metals such as magnesium, calcium, and zinc, with sodium and zinc being preferred.
  • the method for producing the ionomer resin is not particularly limited, and it can be produced by a conventionally known production method.
  • an ionomer of an ethylene-unsaturated carboxylic acid copolymer for example, ethylene and an unsaturated carboxylic acid are radically copolymerized under high temperature and high pressure to produce an ethylene-unsaturated carboxylic acid copolymer.
  • the ionomer of the ethylene-unsaturated carboxylic acid copolymer can be produced by reacting the ethylene-unsaturated carboxylic acid copolymer with a metal compound containing the above-mentioned ion source.
  • polyurethane resin examples include polyurethane obtained by reacting an isocyanate compound with a diol compound, polyurethane obtained by reacting an isocyanate compound with a diol compound and a chain extender such as polyamine.
  • the polyurethane resin may also contain sulfur atoms. In that case, a part or all of the diol may be selected from polythiol and sulfur-containing polyol.
  • the polyurethane resin can improve adhesion to organic glass. Therefore, it is suitable for use when the glass plate is organic glass.
  • thermoplastic elastomer examples include styrene-based thermoplastic elastomers and aliphatic polyolefins.
  • the styrene-based thermoplastic elastomer is not particularly limited, and known ones can be used.
  • the styrene-based thermoplastic elastomer generally has a styrene monomer polymer block that serves as a hard segment, and a conjugated diene compound polymer block or a hydrogenated block thereof that serves as a soft segment.
  • styrene-based thermoplastic elastomer examples include styrene-isoprene diblock copolymer, styrene-butadiene diblock copolymer, styrene-isoprene-styrene triblock copolymer, styrene-butadiene/isoprene-styrene triblock copolymer, styrene-butadiene-styrene triblock copolymer, and hydrogenated products thereof.
  • the aliphatic polyolefin may be a saturated aliphatic polyolefin or an unsaturated aliphatic polyolefin.
  • the aliphatic polyolefin may be a polyolefin having a chain olefin as a monomer or a polyolefin having a cyclic olefin as a monomer. From the viewpoint of effectively increasing the storage stability and sound insulation of the interlayer film, the aliphatic polyolefin is preferably a saturated aliphatic polyolefin.
  • Examples of the aliphatic polyolefin material include ethylene, propylene, 1-butene, trans-2-butene, cis-2-butene, 1-pentene, trans-2-pentene, cis-2-pentene, 1-hexene, trans-2-hexene, cis-2-hexene, trans-3-hexene, cis-3-hexene, 1-heptene, trans-2-heptene, cis-2-heptene, trans-3-heptene, cis-3-heptene, 1-octene, trans-2-octene, cis-2-octene, trans-3- octene, cis-3-octene, trans-4-octene, cis-4-octene, cis-4-octene, 1-nonene, trans-2-nonene, cis-2-nonene, trans-3-nonene, cis-3
  • the intermediate film may have a single-layer structure consisting of a single resin layer, or may have a multi-layer structure including a plurality of resin layers, but is preferably a single-layer structure.
  • Each resin layer constituting the intermediate film may be composed of a resin composition including the above-mentioned resin, and the resin composition constituting each resin layer may appropriately contain a plasticizer, a dispersant, a colorant, a metal salt (X), and other additives that are mixed into the resin as necessary, as described below.
  • the interlayer film When the interlayer film has a multilayer structure made of multiple resin layers, it may be a two-layer structure in which two resin layers are laminated in the thickness direction, a three-layer structure in which three resin layers are laminated, or a structure in which four or more resin layers are laminated. Of these, a two-layer to five-layer structure is preferable, and a three-layer structure is more preferable.
  • both sides of the single resin layer constitute both surfaces of the interlayer film and serve as the adhesive surfaces for the laminated glass member.
  • the surface layers constituting each surface of the interlayer film serve as the adhesive surfaces for the laminated glass member described below.
  • the interlayer film has a two-layer structure, it is preferable that the interlayer film has two surface layers. In the case of a multi-layer structure, it is preferable to have an intermediate layer between the surface layers.
  • the intermediate film may have a region with a single layer structure and a region with a multilayer structure, and in the case of a multilayer structure, the intermediate film may have regions with different numbers of layers.
  • the resin constituting each resin layer in the intermediate film is preferably a thermoplastic resin, and may be appropriately selected from the resins listed above.
  • the resins constituting each resin layer may be different from each other, but are preferably the same. Therefore, when there are multiple resin layers, it is preferable that the resins constituting each resin layer are all polyvinyl acetal resin or ethylene-vinyl acetate copolymer resin, and it is more preferable that they are all polyvinyl acetal resin.
  • the interlayer When the interlayer contains a thermoplastic resin, it may further contain a plasticizer.
  • the interlayer becomes flexible by containing a plasticizer, and as a result, the flexibility of the laminated glass is improved and the penetration resistance is also improved. Furthermore, it is possible to exhibit high adhesion to glass sheets. It is particularly effective to contain a plasticizer when a polyvinyl acetal resin is used as the thermoplastic resin. Therefore, it is more preferable that each resin layer contains a polyvinyl acetal resin and a plasticizer.
  • plasticizer examples include organic ester plasticizers such as monobasic organic acid esters and polybasic organic acid esters, and phosphorus-based plasticizers such as organic phosphate ester plasticizers and organic phosphite ester plasticizers. Among these, organic ester plasticizers are preferred.
  • organic ester plasticizer examples include triethylene glycol di-2-ethylbutyrate, triethylene glycol di-2-ethylhexanoate, triethylene glycol dicaprylate, triethylene glycol di-n-octanoate, triethylene glycol di-n-heptanoate, tetraethylene glycol di-n-heptanoate, tetraethylene glycol di-2-ethylhexanoate, dibutyl sebacate, dioctyl azelate, dibutyl carbitol adipate, ethylene glycol di-2-ethylbutyrate, 1,3-propylene glycol di-2-ethylbutyrate, 1,4-butylene glycol di-2-ethylbutyrate, 1,2-butylene glycol di-2-ethylbutyrate, diethylene glycol di-
  • the adipate examples include 2-ethyl butyrate, diethylene glycol di-2-ethylhex
  • Examples of the mixed adipate include an adipate made from two or more alcohols selected from an alkyl alcohol having 4 to 9 carbon atoms and a cyclic alcohol having 4 to 9 carbon atoms.
  • adipate made from two or more alcohols selected from an alkyl alcohol having 4 to 9 carbon atoms and a cyclic alcohol having 4 to 9 carbon atoms.
  • plasticizers triethylene glycol-di-2-ethylhexanoate (3GO) is particularly preferably used.
  • the amount of plasticizer in the interlayer is not particularly limited, but is preferably 10 parts by mass or more and preferably 100 parts by mass or less per 100 parts by mass of thermoplastic resin. If the amount of plasticizer is 10 parts by mass or more, the laminated glass becomes appropriately flexible and has good penetration resistance. If the amount of plasticizer is 100 parts by mass or less, separation of the plasticizer from the interlayer is prevented.
  • the amount of plasticizer is more preferably 20 parts by mass or more, even more preferably 30 parts by mass or more, even more preferably 35 parts by mass or more, and even more preferably 70 parts by mass or less, and even more preferably 63 parts by mass or less.
  • the intermediate film has one or more resin layers, and each resin layer containing a thermoplastic resin may further contain a plasticizer.
  • each resin layer contains a plasticizer
  • the preferred value of the plasticizer content in each resin layer is the same as the preferred value of the plasticizer content described above.
  • the interlayer film is mainly composed of a resin or a resin and a plasticizer, and the total amount of the thermoplastic resin and the plasticizer in the interlayer film is usually 70% by mass or more, preferably 80% by mass or more, and more preferably 90% by mass or more and less than 100% by mass based on the total amount of the interlayer film.
  • the interlayer film can contain additives such as a dispersant and a colorant.
  • each resin layer also mainly contains a resin, or a resin and a plasticizer, and the total amount of thermoplastic resin and plasticizer in each resin layer is usually 70 mass% or more, preferably 80 mass% or more, and more preferably 90 mass% or more and less than 100 mass%, based on the total amount of each resin layer.
  • the interlayer film of the present invention preferably contains a dispersant in addition to the thermoplastic resin.
  • a dispersant By containing a dispersant, the interlayer film can easily have a pummel value at a water content of 0.4% higher than that at a water content of 0.9%.
  • the colorant when a colorant or a particulate material other than a colorant is contained in the interlayer film, the colorant can be easily dispersed appropriately in the interlayer film.
  • Dispersants that can be used in the present invention include acrylic, amine, urethane, polycarboxylic acid, polyester, phosphate, polyether, etc. Among these, acrylic, amine, urethane, and polycarboxylic acid dispersants are preferred. These dispersants may be used alone or in combination of two or more types.
  • the interlayer film can easily have a pummel value at a water content of 0.4% higher than the pummel value at a water content of 0.9%.
  • the adhesive strength (pummel value) of the interlayer is adjusted depending on the magnitude of the interaction between the ionic substance contained in the interlayer and the laminated glass member.
  • the interlayer contains the above-mentioned dispersant, that is, a dispersant having an acrylic structure, an amine structure, or a urethane structure
  • the interlayer stabilizes the interaction even if the water content changes, or the interaction is easily changed so that the adhesive strength decreases as the water content increases. Therefore, the pummel value is prevented from increasing when the water content increases, and the difference between the pummel value at a water content of 0.4% and the pummel value at a water content of 0.9% can be easily adjusted within a predetermined range.
  • the dispersant may have a polar group such as an amino group, a carboxyl group, a sulfone group, a hydroxyl group, a phosphate group, a group derived from a nitrogen-containing heterocycle such as pyridine, pyrimidine, or pyrazine, a salt thereof, or a quaternary ammonium salt thereof.
  • a polar group such as an amino group, a carboxyl group, a sulfone group, a hydroxyl group, a phosphate group, a group derived from a nitrogen-containing heterocycle such as pyridine, pyrimidine, or pyrazine, a salt thereof, or a quaternary ammonium salt thereof.
  • a polar group such as an amino group, a carboxyl group, a sulfone group, a hydroxyl group, a phosphate group, a group derived from a nitrogen-containing heterocycle such as pyridine, pyrimidine
  • the dispersant is preferably a polymer dispersant, specifically, a dispersant having a molecular weight of, for example, 1500 or more, preferably 2500 or more, more preferably 3000 or more.
  • a dispersant having a molecular weight of a certain value or more it becomes more compatible with the thermoplastic resin, and as described above, it is possible to prevent the pummel value at a water content of 0.9% from increasing.
  • the molecular weight of the dispersant is not particularly limited in terms of the upper limit, but it may be, for example, 100,000 or less. In this specification, the molecular weight means the weight average molecular weight, specifically, measured by GPC.
  • the acrylic dispersant is a dispersant having a structural unit derived from an acrylic monomer such as (meth)acrylic acid or (meth)acrylic acid ester.
  • the acrylic dispersant may be a polymer dispersant as described above, may be an acrylic polymer, and is preferably an acrylic block copolymer.
  • the acrylic dispersant preferably has a polar group, and is preferably an acidic or basic dispersant by having a polar group.
  • the urethane-based dispersant is preferably a dispersant having a polyurethane structure having a plurality of urethane bonds.
  • the urethane-based dispersant is preferably a polymeric dispersant having a polar group, and the polar group preferably makes the dispersant acidic or basic.
  • Amine-based dispersants include compounds that have an amino group as a polar group in the molecular structure, as described above. Therefore, the above-mentioned acrylic dispersants and urethane-based dispersants may be amine-based dispersants.
  • the amine-based dispersant may have a polyamine structure in the molecule, and may be, for example, an alkenyl succinimide-based dispersant obtained by further reacting alkenyl succinic anhydride with a polyamine.
  • Polycarboxylic acid-based dispersants include polycarboxylic acids or their salts, and specifically, polycarboxylates of polyaminoamides are preferred. Polycarboxylic acid-based dispersants are preferably used in combination with at least one of the above-mentioned acrylic, amine, and urethane-based dispersants. By using polycarboxylic acid-based dispersants in combination with these dispersants, it becomes easier to more appropriately disperse colorants such as pigments and other substances in the interlayer film. In addition, it becomes easier to prevent the dispersion liquid containing the colorant and dispersant used in the production of the interlayer film from flocculating even when stored for a long period of time.
  • the interlayer film of the present invention may contain two or more dispersants. That is, the interlayer film may contain at least a first dispersant and a second dispersant different from the first dispersant. However, the interlayer film may not contain the second dispersant, and may contain only the first dispersant as the dispersant.
  • the interlayer film of the present invention has a pummel value at a moisture content of 0.4% that is greater than the pummel value at a moisture content of 0.9%, while making it easier to properly disperse colorants such as pigments and other substances in the interlayer film.
  • the molecular weight of the first dispersant is preferably greater than the molecular weight of the second dispersant.
  • the interlayer film has a pummel value at a water content of 0.4% greater than the pummel value at a water content of 0.9%, as described above, and colorants such as pigments and other substances are more easily dispersed in the interlayer film.
  • it is easier to prevent aggregation of the dispersion containing the colorant and dispersant even when stored for a long period of time.
  • the molecular weight of the first dispersant is preferably 2000 or more and 100,000 or less, more preferably 2500 or more and 50,000 or less, and even more preferably 3000 or more and 15,000 or less.
  • the molecular weight of the second dispersant is preferably 1500 or more and 20,000 or less, more preferably 2000 or more and 8000 or less, and even more preferably 2000 or more and less than 4500.
  • the first dispersant is preferably an acrylic, amine, or urethane dispersant
  • the second dispersant is preferably a polycarboxylic acid dispersant.
  • the first dispersant is preferably a dispersant with the highest molecular weight among the dispersants contained in the interlayer film
  • the second dispersant is preferably a dispersant with the lowest molecular weight among the dispersants contained in the interlayer film.
  • the dispersants contained in the interlayer film may be composed of the first and second dispersants.
  • the content of the first dispersant in the interlayer film is preferably greater than the content of the second dispersant.
  • the ratio of the content of the second dispersant to the content of the first dispersant on a mass basis is preferably 1/100 or more and 30/100 or less.
  • the interlayer film can prevent the pummel value from increasing when the water content is high, and can easily disperse colorants such as pigments and other substances appropriately in the interlayer film. In addition, it is easy to prevent aggregation even when the dispersion containing the colorant and dispersant is stored for a long period of time.
  • the above ratio (second dispersant/first dispersant) is more preferably 3/100 or more and 25/100 or less, even more preferably 7/100 or more and 20/100 or less, and even more preferably 10/100 or more and 20/100 or less.
  • Preferred commercially available products include “DISPERBYK-102", “DISPERBYK-185", “DISPERBYK-190", “DISPERBYK-193", “DISPERBYK-199", “DISPERBYK-2009”, “DISPERBYK-160”, “DISPERBYK-2001”, “DISPERBYK-2000”, “DISPERBYK-21116", “DISPERBYK-110”, “DISPERBYK-111", and “DISPERBYK-180” manufactured by BYK.
  • Examples of such compounds include “Solsperse 20000”, “Solsperse 22000”, “Solsperse 24000”, “Solsperse 27000”, “Solsperse 28000”, “Solsperse 41000", “Solsperse 41090”, “Solsperse 43000”, “Solsperse 44000”, “Solsperse 46000”, “Solsperse 5000”, and “Solsperse 2200".
  • polycarboxylic acid-based dispersants include BYK's "ANTI-TERRA-U”, “ANTI-TERRA-U100", “ANTI-TERRA-203", “ANTI-TERRA-204" and “ANTI-TERRA-205". As mentioned above, polycarboxylic acid-based dispersants are preferably used as the second dispersant.
  • the content of the dispersant in the interlayer is preferably 0.01% by mass or more and 0.3% by mass or less, from the viewpoint of properly exerting the effect of the dispersant. Furthermore, from the viewpoint of properly dispersing pigments, colorants, etc. with the dispersant while preventing an increase in the pummel value when the moisture content becomes high, the content of the dispersant in the interlayer is more preferably 0.01% by mass or more and 0.1% by mass or less, even more preferably 0.02% by mass or more and 0.09% by mass or less, and even more preferably 0.025% by mass or more and 0.075% by mass or less.
  • the interlayer film has one or more resin layers, and each resin layer preferably contains a dispersant.
  • the content of the dispersant in each resin layer may be adjusted so that the content of the dispersant in the entire interlayer film is within the above range.
  • the content of the dispersant in each resin layer containing a dispersant may be within the suitable content range of the dispersant described above.
  • the resin layer constituting at least one of the surface layers contains a dispersant
  • the resin layers constituting both surface layers contain a dispersant.
  • the resin layer constituting the surface layer contains a dispersant, and due to the action of the above-mentioned dispersant, the pummel value at a moisture content of 0.4% is easily made higher than the pummel value at a moisture content of 0.9%, and the difference between the pummel value at a moisture content of 0.4% and the pummel value at a moisture content of 0.9% is also easily made equal to or less than a certain value.
  • Each resin layer containing a dispersant may contain a first and a second dispersant, and in that case, it is preferable that the content of the first dispersant in each resin layer is greater than the content of the second dispersant in each resin layer.
  • the ratio of the contents of the first and second dispersants in each resin layer is as described above.
  • the interlayer film of the present invention preferably contains a colorant.
  • the colorant used is not particularly limited, and a pigment that is blended in a conventional interlayer film for laminated glass can be used, and a pigment of blue, yellow, red, green, purple, black, white, etc. can be used.
  • the pigment can be a pigment, a dye, etc.
  • the interlayer film can color the laminated glass by using a colorant, and the design of the interlayer film can be improved.
  • the colorant is preferably a pigment.
  • the colorant when a pigment is used, the colorant can be effectively dispersed in the interlayer film by the above-mentioned dispersant.
  • the interlayer film contains a pigment, the pummel value tends to increase when the water content is high, but the use of the above-mentioned specific dispersant can effectively suppress the increase in the pummel value.
  • pigments examples include copper phthalocyanine pigments such as Citral Pigment Blue, phthalocyanine pigments such as cobalt phthalocyanine pigments, azo pigments such as nickel complex azo pigments, anthraquinone (anthraquinone) pigments, perylene pigments, diketopyrrolopyrrole pigments, quinacridone pigments, perinone pigments, thioindigo pigments, isoindoline pigments, isoindolinone pigments, quinophthalone pigments, threne pigments, titanium oxide pigments, carbon blacks such as Citral Pigment Black 7, and carbon materials such as graphene and carbon nanotubes.
  • copper phthalocyanine pigments such as Citral Pigment Blue
  • phthalocyanine pigments such as cobalt phthalocyanine pigments
  • azo pigments such as nickel complex azo pigments
  • anthraquinone (anthraquinone) pigments perylene pigments
  • the dye examples include azo dyes, cyanine dyes, triphenylmethane dyes, phthalocyanine dyes, anthraquinone dyes, naphthoquinone dyes, quinoneimine dyes, methine dyes, azomethine dyes, squarylium dyes, acridine dyes, styryl dyes, coumarin dyes, quinoline dyes, nitro dyes, etc.
  • the dye may be a disperse dye.
  • carbon black, azo pigments, phthalocyanine pigments, and quinacridone pigments are preferred.
  • the colorants may be used alone or in combination of two or more.
  • the pigment and dye constituting the colorant described above may be blended directly into the resin constituting the resin layer, or may be blended into the resin after being made into the form of ink, toner, etc.
  • the content of the colorant means the content of the pigment and dye themselves (i.e., the amount of active ingredients).
  • the colorant is dispersed in a plasticizer before being mixed with the resin. More specifically, the colorant is added to the plasticizer, and then a dispersant or the like is added to disperse the colorant in the plasticizer, and the colorant is mixed in the form of a dispersion with the resin.
  • the content of the colorant in the interlayer film is preferably 0.01% by mass or more and 1.0% by mass or less.
  • the interlayer film can be appropriately colored to enhance the design of the interlayer film.
  • the content of the colorant is equal to or less than the upper limit, the interlayer film can be appropriately colored without impairing the permeability or mechanical properties of the interlayer film.
  • the content of the colorant in the interlayer film is more preferably 0.015% by mass or more and 0.5% by mass or less, even more preferably 0.02% by mass or more and 0.3% by mass or less, and even more preferably 0.03% by mass or more and 0.2% by mass or less.
  • the interlayer film preferably contains a dispersant and a colorant, and the ratio of the content of the dispersant to the content of the colorant in the interlayer film (dispersant/colorant) is preferably 10/100 or more and 120/100 or less by mass.
  • the ratio is more preferably 20/100 or more and 90/100 or less, further preferably 40/100 or more and 85/100 or less, and particularly preferably 50/100 or more and 80/100 or less. It is even more preferable that:
  • the interlayer film has one or more resin layers, and each of the resin layers may contain a colorant.
  • the content of the colorant in each resin layer may be adjusted so that the content of the colorant in the entire interlayer film and the ratio (dispersant/colorant) are within the above range.
  • the content of the colorant in each resin layer containing the colorant and the ratio (dispersant/colorant) are preferably within the above-mentioned preferred range of the content of the colorant and the above-mentioned preferred ratio (dispersant/colorant).
  • the interlayer film has two or more resin layers
  • the resin layer can easily disperse the colorant, particularly the pigment, appropriately in the resin layer due to the action of the dispersant.
  • the interlayer film preferably contains at least one metal salt (hereinafter, sometimes referred to as metal salt (X)) selected from the group consisting of alkali metal salts, alkaline earth metal salts, and magnesium salts.
  • the metal salt (X) is generally used as an adhesion regulator.
  • the interlayer film controls the adhesion between the interlayer film and the laminated glass member, and the pummel value can be easily adjusted to the desired range described above. Therefore, it is easy to obtain laminated glass that has excellent penetration resistance and is less likely to peel between the interlayer film and the laminated glass member.
  • the metal salt (X) preferably contains at least one metal selected from K (potassium) and Mg (magnesium).
  • the metal salt (X) is more preferably an alkali metal salt of an organic acid having 2 to 16 carbon atoms or an alkaline earth metal salt of an organic acid having 2 to 16 carbon atoms, and even more preferably a magnesium salt of a carboxylate having 2 to 16 carbon atoms or a potassium salt of a carboxylate having 2 to 16 carbon atoms.
  • the magnesium salt of a carboxylate having 2 to 16 carbon atoms and the potassium salt of a carboxylate having 2 to 16 carbon atoms are not particularly limited, and examples thereof include magnesium acetate, potassium acetate, magnesium propionate, potassium propionate, magnesium 2-ethylbutyrate, potassium 2-ethylbutyrate, magnesium 2-ethylhexanoate, and potassium 2-ethylhexanoate.
  • the metal salt (X) may be used alone or in combination of two or more types. When two or more types are used in combination, it is preferable to use magnesium acetate and magnesium 2-ethylbutyrate in combination.
  • the content of the metal salt (X) in the interlayer is preferably 5 ppm by mass or more and 1000 ppm by mass or less, more preferably 10 ppm by mass or more and 500 ppm by mass or less, even more preferably 20 ppm by mass or more and 200 ppm by mass or less, and particularly preferably 20 ppm by mass or more and 100 ppm by mass or less, based on the amount of metal element derived from the metal salt.
  • the adhesive strength with the laminated glass member can be appropriately adjusted without reducing weather resistance, etc.
  • the interlayer film has one or more resin layers, and each resin layer may contain a metal salt (X).
  • the content of the metal salt (X) in each resin layer may be adjusted so that the content of the metal salt (X) in the entire interlayer film is within the above range.
  • the content of the metal salt (X) in each resin layer containing the metal salt (X) may be adjusted to be within the above-mentioned preferred content range of the metal salt (X).
  • the resin layer constituting at least one of the surface layers contains the metal salt (X)
  • the resin layers constituting both surface layers contain the metal salt (X).
  • each surface layer in the interlayer film having a multilayer structure preferably contains a dispersant as described above, and more preferably contains either a colorant or a metal salt (X) in addition to the dispersant, and further preferably contains a colorant and a metal salt (X) in addition to the dispersant.
  • the interlayer film may contain additives (other additives) such as a heat shielding agent, an ultraviolet absorbing agent, an antioxidant, a light stabilizer, a fluorescent brightening agent, and a crystal nucleating agent, if necessary.
  • additives such as a heat shielding agent, an ultraviolet absorbing agent, an antioxidant, a light stabilizer, a fluorescent brightening agent, and a crystal nucleating agent, if necessary.
  • each of the resin layers may contain other additives as necessary.
  • the thickness of the interlayer film is preferably 0.2 mm or more and 2.0 mm or less.
  • the thickness of the interlayer film is more preferably 0.25 mm or more and 1.0 mm or less, and further preferably 0.3 mm or more and 0.9 mm or less.
  • the thickness of each resin layer may be appropriately adjusted, and for example, the thickness of each surface layer of the intermediate film is preferably 0.05 mm or more and 1 mm or less, more preferably 0.1 mm or more and 0.5 mm or less, and further preferably 0.15 mm or more and 0.45 mm or less.
  • the thicknesses of the intermediate film and the resin layers may be determined, for example, by 10-point average.
  • the interlayer film of the present invention is not particularly limited, but when it has a single-layer structure, for example, the components constituting the interlayer film, such as a dispersant, a colorant, a plasticizer, a metal salt (X), and other additives that are blended as necessary, are mixed with a resin, and the obtained resin composition is molded by extrusion molding, press molding, or the like.
  • the components constituting the interlayer film such as a dispersant, a colorant, a plasticizer, a metal salt (X), and other additives that are blended as necessary, are mixed with a resin, and the obtained resin composition is molded by extrusion molding, press molding, or the like.
  • the colorant is preferably mixed with the resin in the form of a dispersion containing the colorant and a dispersant, but more preferably is mixed with a plasticizer, dispersed in the plasticizer by the dispersant, and then mixed with the resin as a dispersion.
  • the method for dispersing the colorant in the plasticizer is not particularly limited, but examples of the method include adding a dispersant and a colorant to a plasticizer, and dispersing the mixture using a dispersing device such as a bead mill, a sand mill, a roll mill, a ball mill, a jet mill, a paint shaker, a microfluidizer, a high-speed impeller, a sand grinder, a flow jet mixer, a high-pressure wet atomizer, or an ultrasonic dispersing device.
  • a dispersion may be prepared for each colorant, or a dispersion containing two or more types of colorants may be prepared.
  • the ratio of the colorant to the dispersant in each dispersion is preferably adjusted so that it is within the above-mentioned ratio (dispersant/colorant) range in the dispersion.
  • Each dispersion may contain only the first dispersant as a dispersant, but may also contain a second dispersant in addition to the first dispersant. In this case, the ratio of the first and second dispersants in the dispersion may also be adjusted so that it is within the above-mentioned ratio (second dispersant/first dispersant).
  • the interlayer film may be molded by extrusion molding, press molding, etc., in the same manner as in the case of a single-layer structure.
  • a resin composition for forming each resin layer may be prepared in the same manner as in the case of a single-layer structure, each resin layer may be formed from the resin composition, and a plurality of resin layers may be laminated to obtain an interlayer film.
  • extrusion molding is also preferred, and co-extrusion is more preferred among them.
  • the present invention further provides a laminated glass.
  • the laminated glass includes first and second laminated glass members and an interlayer film disposed between the first and second laminated glass members.
  • the first and second laminated glass members are bonded via the interlayer film.
  • One surface of the interlayer film is bonded to one laminated glass member, and the other surface of the interlayer film is bonded to the other laminated glass member.
  • the laminated glass may be produced by disposing the above-mentioned interlayer film between the first and second laminated glass members and integrating them by, for example, pressure bonding.
  • the first and second laminated glass members used in the laminated glass are glass plates, and the glass plates may be either inorganic glass or organic glass, but inorganic glass is preferred.
  • inorganic glass include, but are not limited to, clear glass, float glass, polished glass, figured glass, wired glass, lined glass, green glass, etc.
  • organic glass what is generally called resin glass is used, and although there is no particular limitation, examples thereof include organic glass made of resin such as polycarbonate, acrylic resin, acrylic copolymer resin, and polyester.
  • the first and second laminated glass members may be made of the same material or different materials, for example, one may be inorganic glass and the other organic glass, but it is preferred that both the first and second laminated glass members are inorganic glass or organic glass.
  • the thickness of each laminated glass member is not particularly limited, but is, for example, about 0.1 to 15 mm, and preferably 0.5 to 5 mm.
  • the thicknesses of the glass plates may be the same or different, but are preferably the same.
  • the laminated glass of the present invention can be used as window glass for various vehicles such as automobiles, aircraft, ships, buildings, etc., but is preferably used as laminated glass for automobiles.
  • the laminated glass for automobiles may be any of windshield glass (front glass), side glass, rear glass, and roof glass.
  • the measurement and evaluation methods in the present examples are as follows.
  • the weight average molecular weight of the dispersant was measured by GPC (apparatus: Waters “APC system”, column: Waters “ACQUITY APC XT125-X145-XT45 each 4.6 mm ⁇ 150 mm”). THF was used as the eluent, RI was used as the detector, and polystyrene was used as the standard sample.
  • the interlayer was measured with a micrometer ("OMV-50MX” manufactured by Mitutoyo Corporation) or a microscope ("DSX500” manufactured by Olympus Corporation).
  • the obtained laminated glass was left at a temperature of -18°C ⁇ 0.6°C for 16 hours, and one half of this laminated glass (a portion of 150 mm length x 150 mm width) was hit with a hammer with a head of 0.45 kg to crush the glass until the particle size of the glass was 6 mm or less.
  • the glass that had peeled off from the interlayer film was removed, and the degree of exposure of the interlayer film exposed due to the glass peeling off from the interlayer film was measured, and the pummel value was calculated according to Table 1 below.
  • the front and back of two laminated glass samples were measured, and the average value of the four measured values obtained was used as the pummel value.
  • Resin PVB polyvinyl butyral resin, acetalization degree 69 mol%, hydroxyl group amount 30 mol%, acetylation degree 1 mol%, average polymerization degree of PVA used in synthesis 1700
  • Plasticizer 3GO triethylene glycol di-2-ethylhexanoate
  • Pigment PR209 Pigment Red 209 (CAS No. 3573-01-1), quinacridone pigment, red pigment PR202: Pigment Red 202 (CAS No. 3089-17-6), quinacridone pigment PY150: Pigment Yellow 150 (CAS No. 68511-62-6), nickel complex azo pigment, PB15-3: Pigment Blue 15-3 (CAS No.
  • Dispersant Dispersant a BYK "DISPERBYK-2009", acrylic block copolymer, basic, weight average molecular weight: 3000 Dispersant b: BYK's "ANTI-TERRA-204", polyaminoamide polycarboxylate (5) metal salt (X) Mg salt: 50:50 (mass ratio) mixture of magnesium 2-ethylbutyrate and magnesium acetate
  • Example 1 (Preparation of Interlayer Film) A plasticizer, a dispersant, and a metal salt (X) were kneaded with polyvinyl butyral resin (PVB) using an extruder to obtain a resin composition according to the formulation in Table 2, and the obtained resin composition was extruded to obtain an interlayer film having a thickness of 760 ⁇ m.
  • PVB polyvinyl butyral resin
  • Example 2 The same procedure as in Example 1 was carried out, except that the composition of each interlayer film was adjusted to be as shown in Table 2.
  • Example 4 A resin composition was obtained by kneading each component according to the composition shown in Table 2, and the obtained resin composition was extruded to obtain an interlayer film having a thickness of 760 ⁇ m. Using the obtained interlayer film, a laminated glass was produced in the same manner as in Example 1, and the obtained laminated glass was evaluated by measuring the pummel value.
  • Examples 5 to 10 A resin composition having the formulation shown in Tables 2 and 3 was obtained in the same manner as in Example 4, and the obtained resin composition was extruded to obtain an interlayer film having a thickness of 760 ⁇ m. Using the obtained interlayer film, a laminated glass was produced in the same manner as in Example 4, and the obtained laminated glass was evaluated by measuring the pummel value.
  • Example 1 The same procedure as in Example 1 was carried out except that the composition of each interlayer film was adjusted to be as shown in Table 3.
  • the pummel value at a moisture content of 0.4% was higher than the pummel value at a moisture content of 0.9%. Therefore, even if the interlayer film was used under high humidity for a long period of time and the moisture content of the periphery increased, the steel ball remained difficult to penetrate in the drop ball test, and the penetration resistance was well maintained. In contrast, in the comparative example, the pummel value at a moisture content of 0.4% was lower than the pummel value at a moisture content of 0.9%.
  • the interlayer film when used under high humidity for a long period of time and the moisture content of the periphery increases, the interlayer film becomes more easily penetrated by a steel ball in a drop ball test compared to when the moisture content is low, and the penetration resistance is more likely to decrease.

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  • Joining Of Glass To Other Materials (AREA)

Abstract

含水率０．４％のときのパンメル値が、含水率０．９％のときのパンメル値より大きい合わせガラス用中間膜。

Description

合わせガラス用中間膜、及び合わせガラス
　本発明は、合わせガラス用中間膜、及び合わせガラス用中間膜を有する合わせガラスに関する。
　合わせガラスは、外部衝撃を受けて破損してもガラスの破片が飛散することが少なく安全であるため、自動車等の各種乗り物の窓ガラスや、建築物等の窓ガラスに広く使用されている。合わせガラスとしては、一対のガラス間に、ポリビニルアセタール樹脂などの樹脂成分を含む合わせガラス用中間膜を介在させ、一体化させたものが広く知られている。
　合わせガラスは、ガラスと中間膜との接着力が小さい場合には、衝撃によって破損したガラスが中間膜より剥がれて飛び散ってしまい、接着力が大きい場合には、ガラスと中間膜が同時に破損して貫通が起こる。そのため、合わせガラスは、衝撃を受けた際にガラスと中間膜の剥離と、貫通が生じることを防止するために、接着力を適正な範囲内に調整する必要があることが知られている（例えば、特許文献１参照）。
　なお、合わせガラスの接着力は、パンメル値により評価することが一般的であり、また、貫通に対する耐性（すなわち、耐貫通性）は、落球試験により評価されることが一般的である。落球試験では、所定の高さから鋼球を落下させて、鋼球が合わせガラスを貫通するか否かで耐貫通性が評価される。
国際公開第２０２０／１４５３２２号
　しかし、合わせガラスは、長期間使用すると、周辺部の含水率が高くなることがあり、含水率の上昇に伴い、パンメル値も適切な範囲を超えることがあるため、落球試験において鋼球が貫通しやすくなり、耐貫通性が低下するという問題がある。
　そこで、本発明は、合わせガラス周辺部の含水率が高くなっても、パンメル値の上昇を抑え、それにより、落球試験において鋼球を貫通しにくくして、耐貫通性を良好に維持することを課題とする。
　本発明者らは、鋭意検討の結果、合わせガラス用中間膜の組成を調整することで、含水率０．４％のときのパンメル値を、含水率０．９％のときのパンメル値より大きくすることで上記課題を解決できることを見出し、以下の本発明を完成させた。本発明は、以下の［１］～［１２］を提供するものである。
［１］含水率０．４％のときのパンメル値が、含水率０．９％のときのパンメル値より大きい合わせガラス用中間膜。
［２］前記含水率０．４％のときのパンメル値と、前記含水率０．９％のときのパンメル値の差が０より大きく２以下である、上記［１］に記載の合わせガラス用中間膜。
［３］熱可塑性樹脂と、分散剤とを含む、上記［１］又は［２］に記載の合わせガラス用中間膜。
［４］前記分散剤が、アクリル系、アミン系、及びウレタン系からなる群から選択される少なくとも１種の分散剤を含む、上記［３］に記載の合わせガラス用中間膜。
［５］前記分散剤を２種類以上含む、上記［３］又は［４］に記載の合わせガラス用中間膜。
［６］前記分散剤が、第１の分散剤と、前記第１の分散剤よりも分子量が低い第２の分散剤を含み、前記第１の分散剤の含有量に対する前記第２の分散剤の含有量の質量基準での比率が、１／１００以上３０／１００以下である、上記［５］に記載の合わせガラス用中間膜。
［７］前記分散剤が、分子量が３０００以上の分散剤を含む、上記［３］～［６］のいずれかに記載の合わせガラス用中間膜。
［８］前記分散剤の含有量が０．０１質量％以上０．３質量％以下である、上記［３］～［７］のいずれかに記載の合わせガラス用中間膜。
［９］着色剤をさらに含む、上記［１］～［８］のいずれかに記載の合わせガラス用中間膜。
［１０］前記着色剤の含有量に対する、前記分散剤の含有量の比率が質量基準で２０／１００以上９０／１００以下である、上記［９］に記載の合わせガラス用中間膜。
［１１］アルカリ金属塩、アルカリ土類金属塩及びマグネシウム塩からなる群から選択される少なくとも１種の金属塩を含む、上記［１］～［１０］のいずれかに記載の合わせガラス用中間膜。
［１２］第１の合わせガラス部材と、
　第２の合わせガラス部材と、
　上記［１］～［１１］のいずれかに記載の合わせガラス用中間膜とを備え、
　前記第１の合わせガラス部材と前記第２の合わせガラス部材との間に、前記合わせガラス用中間膜が配置されている、合わせガラス。
　本発明によれば、合わせガラス周辺部の含水率が高くなっても、パンメル値の上昇を抑え、それにより、落球試験において鋼球を貫通しにくくして、耐貫通性を良好に維持できる。
　以下、本発明についてより詳細に説明する。
［パンメル値］
　本発明の合わせガラス用中間膜（以下、単に「中間膜」ということがある）は、含水率０．４％のときのパンメル値が、含水率０．９％のときのパンメル値より大きい。
　本発明の中間膜は、以上の構成を有することで、合わせガラスとした際に、合わせガラスが高湿下で使用され、周辺部の含水率が高くなっても、パンメル値が含水率の上昇に合わせて高くなることが防止される。そのため、落球試験において鋼球を通しにくくして、耐貫通性を良好に維持しやすくなる。
　本発明において、含水率０．４％のときのパンメル値と、含水率０．９％のときのパンメル値の差は、０より大きく２以下であることが好ましい。上記パンメル値の差が上記範囲内であることで、合わせガラス周辺部の含水率が高くなっても、パンメル値が小さくなりすぎず、中間膜と合わせガラス部材の間で剥離が生じることを防止できる。
　上記パンメル値の差は、合わせガラス周辺部の含水率が高くなった際に、パンメル値が低くなりすぎて剥離が生じたりすることを抑制する観点から、１．５以下が好ましく、１．０以下がより好ましい。また、上記パンメル値の差は、下限値に関しては０より大きければ特に限定されない。
　本発明の中間膜において、含水率０．４％のときのパンメル値は、２．０以上が好ましい。含水率０．４％のときのパンメル値が２．０以上であると、中間膜と合わせガラス部材の間で剥離が生じることを防止できる。中間膜と合わせガラス部材の間で剥離することをより適切に防止する観点から、含水率０．４％のときのパンメル値は、２．５以上が好ましく、３．０以上がさらに好ましい。
　また、含水率０．４％のときのパンメル値は、７．０以下であることが好ましい。含水率０．４％のときのパンメル値が、７．０以下であることで、含水率が低い場合、高い場合のいずれにおいても、落球試験において鋼球を貫通しにくくして、耐貫通性を良好にしやすくなる。耐貫通性を良好に維持しやすくする観点から、含水率０．４％のときのパンメル値は、６．０以下であることがより好ましく、５．５以下であることがより好ましく、５．０以下であることがよりさらに好ましい。
　本発明の中間膜において、含水率０．９％のときのパンメル値は、１．３以上が好ましい。含水率０．９％のときのパンメル値が１．３以上であることで含水率が高くなっても、中間膜と合わせガラス部材の剥離が生じにくくなる。含水率が高くなった際の中間膜と合わせガラス部材の剥離をより抑制しやすくする観点から、含水率０．９％のときのパンメル値は、１．５以上がより好ましく、２．０以上がさらに好ましい。
　また、上記含水率０．９％のときのパンメル値は、７．０以下であることが好ましい。含水率０．９％のときのパンメル値が、７．０以下であることで、含水率が高い場合において、落球試験において鋼球を貫通しにくくして、耐貫通性を良好にしやすくなる。耐貫通性を良好に維持しやすくする観点から、含水率０．９％のときのパンメル値は、６．０以下であることがより好ましく、５．０以下であることがより好ましく、４．０以下であることがよりさらに好ましく、３．８以下であることがよりさらに好ましい。
　中間膜のパンメル値は、中間膜の組成を調整することで、上記所定の範囲内に調整できる。より具体的には、例えば中間膜に分散剤を含有させ、分散剤の種類及び配合量を適宜選択することでパンメル値を所定の範囲内に調整しやすくなる。
　また、パンメル値は、中間膜を合わせガラスにした際に測定される値である。具体的には、中間膜の含水率を０．４％、及び０．９％に調整し、含水率を調整した中間膜を用いて実施例記載の方法で合わせガラスを作製して測定するとよい。
（熱可塑性樹脂）
　本発明の中間膜は、樹脂を含み、中でも熱可塑性樹脂を含有することが好ましい。中間膜は、熱可塑性樹脂を含有することで、接着層としての機能を果たしやすくなり、合わせガラス部材との接着性が良好になる。
　熱可塑性樹脂としては、特に限定されないが、例えば、ポリビニルアセタール樹脂、エチレン－酢酸ビニル共重合体樹脂、アイオノマー樹脂、ポリウレタン樹脂、熱可塑性エラストマー、アクリル樹脂、アクリル－酢酸ビニル共重合体樹脂、ポリビニルアルコール樹脂、ポリオレフィン樹脂、ポリ酢酸ビニル樹脂及びポリスチレン樹脂などが挙げられる。これら樹脂を使用することで、合わせガラス部材との接着性を確保しやすくなる。
　本発明の中間膜において熱可塑性樹脂は、１種単独で使用してもよいし、２種以上を併用してもよい。なお、２種以上併用する場合、中間膜においては、1つの樹脂層に２種以上の熱可塑性樹脂を含有させてもよいし、異なる樹脂層それぞれに異なる種類の熱可塑性樹脂を含有させてもよい。
　これらの中では、ポリビニルアセタール樹脂及びエチレン－酢酸ビニル共重合体樹脂から選択される少なくとも１種が好ましく、特に、可塑剤と併用した場合に、ガラスに対して優れた接着性を発揮する点から、ポリビニルアセタール樹脂がより好ましい。したがって、上記樹脂層における樹脂も、ポリビニルアセタール樹脂及びエチレン－酢酸ビニル共重合体樹脂から選択される少なくとも１種が好ましく、ポリビニルアセタール樹脂がより好ましい。
（ポリビニルアセタール樹脂）
　ポリビニルアセタール樹脂は、ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）をアルデヒドでアセタール化して得られるポリビニルアセタール樹脂であれば特に限定されない。
　上記アルデヒドは特に限定されないが、一般には、炭素数が１～１０のアルデヒドが好適に用いられる。上記炭素数が１～１０のアルデヒドは特に限定されず、例えば、ｎ－ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ－バレルアルデヒド、２－エチルブチルアルデヒド、ｎ－ヘキシルアルデヒド、ｎ－オクチルアルデヒド、ｎ－ノニルアルデヒド、ｎ－デシルアルデヒド、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、ベンズアルデヒド等が挙げられる。これらのアルデヒドは単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
　上記したなかでも、ｎ－ブチルアルデヒド、ｎ－ヘキシルアルデヒド、ｎ－バレルアルデヒドが好ましく、ｎ－ブチルアルデヒドがより好ましい。したがって、ポリビニルアセタール樹脂は、ポリビニルブチラール樹脂が好適である。
　ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）は、例えば、ポリ酢酸ビニルなどのポリビニルエステルをけん化することにより得られる。ポリビニルアルコールのけん化度は、一般に７０～９９．９モル％である。ポリビニルアセタール樹脂は、１種単独で使用してもよいし、２種以上を併用してもよい。
　ＰＶＡの平均重合度は、好ましくは２００以上、より好ましくは５００以上、さらに好ましくは１０００以上、よりさらに好ましくは１５００以上である。平均重合度を上記下限以上とすると、合わせガラスの耐貫通性が高くなる。また、ＰＶＡの平均重合度は、好ましくは５０００以下、より好ましくは４０００以下、さらに好ましくは３５００以下、よりさらに好ましくは２５００以下である。
　なお、ポリビニルアルコールの平均重合度は、ＪＩＳ　　Ｋ６７２６「ポリビニルアルコール試験方法」に準拠した方法により求められる。
　ポリビニルアセタール樹脂の水酸基量は、好ましくは１５モル％以上であり、また、好ましくは３８モル％以下である。水酸基量を１５モル％以上とすることで、接着性が良好になりやすく、また、合わせガラスの耐貫通性などを良好にさせやすくなる。また、水酸基量を３８モル％以下とすることで、合わせガラスが硬くなり過ぎたりすることを防止する。上記水酸基量はガラス板との接着性などの観点から、より好ましくは２０モル％以上であり、さらに好ましくは２５モル％以上である。また、上記水酸基量は、より好ましくは３５％以下、さらに好ましくは３３モル％以下である。
　ポリビニルアセタール樹脂としてポリビニルブチラール樹脂を用いる場合も、同様の観点から、水酸基量は１５モル％以上であり、また、好ましくは３８モル％以下であり、より好ましくは２０モル％以上、さらに好ましくは２５モル％以上であり、より好ましくは３５％モル以下、さらに好ましくは３３モル％以下である。
　ポリビニルアセタール樹脂の水酸基量は、水酸基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記水酸基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ　　Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して測定できる。
　上記ポリビニルアセタール樹脂のアセタール化度は、好ましくは４７モル％以上、また好ましくは８５モル％以下である。上記アセタール化度は、より好ましくは５５モル％以上、さらに好ましくは６０モル％以上であり、また、より好ましくは８０モル％以下、さらに好ましくは７５モル％以下である。
　なお、アセタール化度とは、アセタール基がブチラール基であり、ポリビニルアセタール樹脂がポリビニルブチラール樹脂の場合には、ブチラール化度を意味する。
　上記アセタール化度は、主鎖の全エチレン基量から、水酸基が結合しているエチレン基量と、アセチル基が結合しているエチレン基量とを差し引いた値を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。アセタール化度（ブチラール化度）は、例えばＪＩＳ　　Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定された結果から算出するとよい。
　ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度は、好ましくは３０モル％以下、より好ましくは２０モル％以下、さらに好ましくは１０モル％以下、よりさらに好ましくは２モル％以下である。上記アセチル化度が上記上限以下であると、中間膜及び合わせガラスの耐湿性が高くなる。また、上記アセチル化度は、特に限定されないが、好ましくは０．０１モル％以上であり、より好ましくは０．１モル％以上である。
　上記アセチル化度は、アセチル基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記アセチル基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ　　Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して測定できる。
（エチレン－酢酸ビニル共重合体樹脂）
　エチレン－酢酸ビニル共重合体樹脂としては、非架橋型のエチレン－酢酸ビニル共重合体樹脂であってもよいし、また、高温架橋型のエチレン－酢酸ビニル共重合体樹脂であってもよい。また、エチレン－酢酸ビニル共重合体樹脂としては、エチレン－酢酸ビニル共重合体けん化物、エチレン－酢酸ビニルの加水分解物などのようなエチレン－酢酸ビニル変性体樹脂も用いることができる。
　エチレン－酢酸ビニル共重合体樹脂は、ＪＩＳ　Ｋ　６７３０「エチレン・酢酸ビニル樹脂試験方法」またはＪＩＳ　Ｋ　６９２４－２：１９９７に準拠して測定される酢酸ビニル含量が好ましく１０～５０質量％、より好ましくは２０～４０質量％である。酢酸ビニル含量をこれら下限値以上とすることで、ガラスへの接着性が高くなり、また、合わせガラスの耐貫通性が良好になりやすくなる。また、酢酸ビニル含量をこれら上限値以下とすることで、中間膜の破断強度が高くなり、合わせガラスの耐衝撃性が良好になる。
（アイオノマー樹脂）
　アイオノマー樹脂としては、特に限定はなく、様々なアイオノマー樹脂を用いることができる。具体的には、エチレン系アイオノマー、スチレン系アイオノマー、パーフルオロカーボン系アイオノマー、テレケリックアイオノマー、ポリウレタンアイオノマー等が挙げられる。これらの中では、合わせガラスの機械強度、耐久性、透明性などが良好になる点、ガラスへの接着性に優れる点から、エチレン系アイオノマーが好ましい。
　エチレン系アイオノマーとしては、エチレン・不飽和カルボン酸共重合体のアイオノマーが透明性と強靭性に優れるため好適に用いられる。エチレン・不飽和カルボン酸共重合体は、少なくともエチレン由来の構成単位および不飽和カルボン酸由来の構成単位を有する共重合体であり、他のモノマー由来の構成単位を有していてもよい。
　不飽和カルボン酸としては、アクリル酸、メタクリル酸、マレイン酸等が挙げられ、アクリル酸、メタクリル酸が好ましく、メタクリル酸が特に好ましい。また、他のモノマーとしては、アクリル酸エステル、メタクリル酸エステル、１－ブテン等が挙げられる。
　エチレン・不飽和カルボン酸共重合体としては、該共重合体が有する全構成単位を１００モル％とすると、エチレン由来の構成単位を７５～９９モル％有することが好ましく、不飽和カルボン酸由来の構成単位を１～２５モル％有することが好ましい。
　エチレン・不飽和カルボン酸共重合体のアイオノマーは、エチレン・不飽和カルボン酸共重合体が有するカルボキシル基の少なくとも一部を金属イオンで中和または架橋することにより得られるアイオノマー樹脂であるが、該カルボキシル基の中和度は、通常は１～９０％であり、好ましくは５～８５％である。
　アイオノマー樹脂におけるイオン源としては、リチウム、ナトリウム、カリウム、ルビジウム、セシウム等のアルカリ金属、マグネシウム、カルシウム、亜鉛等の多価金属が挙げられ、ナトリウム、亜鉛が好ましい。
　アイオノマー樹脂の製造方法としては特に限定はなく、従来公知の製造方法によって、製造することが可能である。例えばアイオノマー樹脂として、エチレン・不飽和カルボン酸共重合体のアイオノマーを用いる場合には、例えば、エチレンと不飽和カルボン酸とを、高温、高圧下でラジカル共重合を行い、エチレン・不飽和カルボン酸共重合体を製造する。そして、そのエチレン・不飽和カルボン酸共重合体と、上記のイオン源を含む金属化合物とを反応させることにより、エチレン・不飽和カルボン酸共重合体のアイオノマーを製造することができる。
（ポリウレタン樹脂）
　ポリウレタン樹脂としては、イソシアネート化合物と、ジオール化合物とを反応して得られるポリウレタン、イソシアネート化合物と、ジオール化合物、さらに、ポリアミンなどの鎖長延長剤を反応させることにより得られるポリウレタンなどが挙げられる。また、ポリウレタン樹脂は、硫黄原子を含有するものでもよい。その場合には、上記ジオールの一部又は全部を、ポリチオール及び含硫黄ポリオールから選択されるものとするとよい。ポリウレタン樹脂は、有機ガラスとの接着性を良好にすることができる。そのため、ガラス板が有機ガラスである場合に好適に使用される。
（熱可塑性エラストマー）
　熱可塑性エラストマーとしては、スチレン系熱可塑性エラストマー、脂肪族ポリオレフィンが挙げられる。スチレン系熱可塑性エラストマーとしては、特に限定されず、公知のものを用いることができる。スチレン系熱可塑性エラストマーは、一般的に、ハードセグメントとなるスチレンモノマー重合体ブロックと、ソフトセグメントとなる共役ジエン化合物重合体ブロック又はその水添ブロックとを有する。スチレン系熱可塑性エラストマーの具体例としては、スチレン－イソプレンジブロック共重合体、スチレン－ブタジエンジブロック共重合体、スチレン－イソプレン－スチレントリブロック共重合体、スチレン－ブタジエン／イソプレン－スチレントリブロック共重合体、スチレン－ブタジエン－スチレントリブロック共重合体、並びにその水素添加体が挙げられる。
　上記脂肪族ポリオレフィンは、飽和脂肪族ポリオレフィンであってもよく、不飽和脂肪族ポリオレフィンであってもよい。上記脂肪族ポリオレフィンは、鎖状オレフィンをモノマーとするポリオレフィンであってもよく、環状オレフィンをモノマーとするポリオレフィンであってもよい。中間膜の保存安定性、及び、遮音性を効果的に高める観点からは、上記脂肪族ポリオレフィンは、飽和脂肪族ポリオレフィンであることが好ましい。
　上記脂肪族ポリオレフィンの材料としては、エチレン、プロピレン、１－ブテン、ｔｒａｎｓ－２－ブテン、ｃｉｓ－２－ブテン、１－ペンテン、ｔｒａｎｓ－２－ペンテン、ｃｉｓ－２－ペンテン、１－ヘキセン、ｔｒａｎｓ－２－ヘキセン、ｃｉｓ－２－ヘキセン、ｔｒａｎｓ－３－ヘキセン、ｃｉｓ－３－ヘキセン、１－ヘプテン、ｔｒａｎｓ－２－ヘプテン、ｃｉｓ－２－ヘプテン、ｔｒａｎｓ－３－ヘプテン、ｃｉｓ－３－ヘプテン、１－オクテン、ｔｒａｎｓ－２－オクテン、ｃｉｓ－２－オクテン、ｔｒａｎｓ－３－オクテン、ｃｉｓ－３－オクテン、ｔｒａｎｓ－４－オクテン、ｃｉｓ－４－オクテン、１－ノネン、ｔｒａｎｓ－２－ノネン、ｃｉｓ－２－ノネン、ｔｒａｎｓ－３－ノネン、ｃｉｓ－３－ノネン、ｔｒａｎｓ－４－ノネン、ｃｉｓ－４－ノネン、１－デセン、ｔｒａｎｓ－２－デセン、ｃｉｓ－２－デセン、ｔｒａｎｓ－３－デセン、ｃｉｓ－３－デセン、ｔｒａｎｓ－４－デセン、ｃｉｓ－４－デセン、ｔｒａｎｓ－５－デセン、ｃｉｓ－５－デセン、４－メチル－１－ペンテン、及びビニルシクロヘキサン等が挙げられる。
　中間膜は、単層の樹脂層からなる単層構造のものでもよいし、複数の樹脂層を含む多層構造を有してもよいが、単層構造であることが好ましい。中間膜を構成する各樹脂層は、上記樹脂を含む樹脂組成物より構成されるとよく、また、各樹脂層を構成する樹脂組成物は、後述する通り必要に応じて樹脂に配合される可塑剤、分散剤、着色剤、金属塩（Ｘ），その他の添加剤などを適宜含むとよい。
　中間膜は、複数の樹脂層からなる多層構造である場合、厚み方向に２つの樹脂層が積層された２層構造であってもよいし、３つの樹脂層が積層された３層構造であってもよいし、４つ以上の樹脂層が積層されたものでもよい。これらの中では２層～５層構造を有することが好ましく、３層構造を有することがさらに好ましい。
　中間膜は、単層構造の場合、単層の樹脂層の両面が、中間膜の両表面を構成し、合わせガラス部材との接着面となる。また、中間膜は、２以上の樹脂層を有する場合、中間膜の各表面を構成する表層が、後述する合わせガラス部材との接着面となる。中間膜が２層構造の場合、中間膜は２つの表層からなるとよい。
　また、多層構造の場合、表層の間にさらに中層を有するとよい。３層構造の場合には、２つの表層と、２つの表層の間に設けられる１つの中層を有するとよく、４層構造の場合には、２つの表層と、２つの表層の間に設けられる２つの中層を有するとよい。また、５層以上の多層構造の場合には、２つの表層と、２つの表層の間に設けられる３つ以上の中層を有するとよい。
　また、中間膜は、単層構造である領域と、多層構造である領域とを有してもよいし、多層構造の場合には、層数が互いに異なる領域を有してもよい。
　中間膜における各樹脂層を構成する樹脂は、熱可塑性樹脂であることが好ましく、また、上記で列挙した樹脂から適宜選択されればよい。各樹脂層を構成する樹脂は、互いに異なる樹脂であってもよいが、互いに同一であることが好ましい。したがって、複数の樹脂層を有する場合、各樹脂層を構成する樹脂はいずれも、ポリビニルアセタール樹脂又はエチレン－酢酸ビニル共重合体樹脂であることが好ましく、いずれもポリビニルアセタール樹脂であることがより好ましい。
（可塑剤）
　中間膜は、熱可塑性樹脂を含有する場合、さらに可塑剤を含有してもよい。中間膜は、可塑剤を含有することにより柔軟となり、その結果、合わせガラスの柔軟性を向上させ、耐貫通性も向上させる。さらには、ガラス板に対する高い接着性を発揮することも可能になる。可塑剤は、熱可塑性樹脂としてポリビニルアセタール樹脂を使用する場合に含有させると特に効果的である。したがって、各樹脂層は、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤を含有することがより好ましい。
　可塑剤としては、例えば、一塩基性有機酸エステル及び多塩基性有機酸エステル等の有機エステル可塑剤、並びに有機リン酸エステル系可塑剤及び有機亜リン酸エステル系可塑剤などのリン系可塑剤等が挙げられる。なかでも、有機エステル可塑剤が好ましい。
　有機エステル可塑剤は、例えば、トリエチレングリコールジ－２－エチルブチレート、トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート、トリエチレングリコールジカプリレート、トリエチレングリコールジ－ｎ－オクタノエート、トリエチレングリコールジ－ｎ－ヘプタノエート、テトラエチレングリコールジ－ｎ－ヘプタノエート、テトラエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート、ジブチルセバケート、ジオクチルアゼレート、ジブチルカルビトールアジペート、エチレングリコールジ－２－エチルブチレート、１，３－プロピレングリコールジ－２－エチルブチレート、１，４－ブチレングリコールジ－２－エチルブチレート、１，２－ブチレングリコールジ－２－エチルブチレート、ジエチレングリコールジ－２－エチルブチレート、ジエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート、ジプロピレングリコールジ－２－エチルブチレート、トリエチレングリコールジ－２－エチルペンタノエート、テトラエチレングリコールジ－２－エチルブチレート、ジエチレングリコールジカプリエート、トリエチレングリコールジ－ｎ－ヘプタノエート、テトラエチレングリコールジ－ｎ－ヘプタノエート、トリエチレングリコールジ－２－エチルブチレート、アジピン酸ジヘキシル、アジピン酸ジオクチル、アジピン酸ヘキシルシクロヘキシル、アジピン酸ジイソノニル、アジピン酸ヘプチルノニル、セバシン酸ジブチル、油変性セバシン酸アルキド、リン酸エステルとアジピン酸エステルとの混合物、混合型アジピン酸エステルなどが挙げられる。混合型アジピン酸エステルとしては、炭素数４～９のアルキルアルコール及び炭素数４～９の環状アルコールから選択される２種以上のアルコールから作製されたアジピン酸エステルが挙げられる。
　上記可塑剤のなかでも、トリエチレングリコール－ジ－２－エチルヘキサノエート（３ＧＯ）が特に好適に用いられる。
　中間膜における可塑剤の含有量は、特に限定されないが、熱可塑性樹脂１００質量部に対して、好ましくは１０質量部以上であり、また、好ましくは１００質量部以下である。可塑剤の含有量を１０質量部以上とすると、合わせガラスが適度に柔軟になり、耐貫通性等が良好になる。また、可塑剤の含有量を１００質量部以下とすると、中間膜から可塑剤が分離することが防止される。可塑剤の含有量は、より好ましくは２０質量部以上であり、さらに好ましくは３０質量部以上であり、さらに好ましくは３５質量部以上であり、また、より好ましくは７０質量部以下、さらに好ましくは６３質量部以下である。
　中間膜は、上記のとおり、１又は２以上の樹脂層を有するが、熱可塑性樹脂を含有する各樹脂層は、さらに可塑剤を含有してもよい。各樹脂層は可塑剤を含有する場合、各樹脂層における可塑剤の含有量の好適値も、上記で説明した可塑剤の含有量の好適値と同じである。
　中間膜は、樹脂、又は樹脂及び可塑剤が主成分となるものであり、中間膜において熱可塑性樹脂及び可塑剤の合計量は、中間膜全量基準で、通常７０質量％以上、好ましくは８０質量％以上、さらに好ましくは９０質量％以上１００質量％未満である。上記合計量を１００質量％未満とすることで、中間膜は、分散剤、着色剤などの添加剤を含有できる。
　なお、複数の樹脂層が設けられる場合、各樹脂層も、樹脂、又は樹脂及び可塑剤が主成分となるものであり、各樹脂層において熱可塑性樹脂及び可塑剤の合計量は、各樹脂層全量基準で、通常７０質量％以上、好ましくは８０質量％以上、さらに好ましくは９０質量％以上１００質量％未満である。
（分散剤）
　本発明の中間膜は、上記熱可塑性樹脂に加えて、分散剤を含有することが好ましい。中間膜は、分散剤を含有することで、含水率０．４％のときのパンメル値を、含水率０．９％のときのパンメル値よりも高くしやすくなる。また、着色剤、着色剤以外の粒子状物質などを中間膜に含有させる場合に、着色剤などを中間膜に適切に分散させやすくなる。
　本発明で使用できる分散剤は、アクリル系、アミン系、ウレタン系、ポリカルボン酸系、ポリエステル系、リン酸エステル系、ポリエーテル系などが挙げられる。分散剤は、これらの中では、アクリル系、アミン系、ウレタン系、ポリカルボン酸系の分散剤が好ましい。これら分散剤は、１種単独で使用してもよいし、２種以上の分散剤を併用してもよい。
　本発明では、上記した中では、アクリル系、アミン系、ウレタン系の分散剤を使用することがより好ましい。中間膜は、分散剤としてアクリル系、アミン系、又はウレタン系の分散剤のいずれかを含有することで、含水率０．４％のときのパンメル値を、含水率０．９％のときのパンメル値よりも高くしやすくなる。
　一般的に中間膜は、中間膜に含有されるイオン性物質と合わせガラス部材の相互作用の大小などにより接着力（パンメル値）が調整される。そして、中間膜は、上記の分散剤、すなわち、アクリル構造、アミン構造、ウレタン構造のいずれかを有する分散剤を含有すると、含水率が変わっても相互作用を安定させ、或いは、含水率が大きくなると接着力が小さくなるように相互作用を変化させやすくなる。そのため、含水率が高くなったときにパンメル値が大きくなることを防止し、かつ含水率０．４％のときのパンメル値と、含水率０．９％のときのパンメル値の差を所定範囲内に調整しやすくなる。
　分散剤は、アミノ基、カルボキシル基、スルホン基、ヒドロキシル基、リン酸基、ピリジン、ピリミジン、ピラジン等の含窒素ヘテロ環由来の基、これらの塩、４級アンモニウ塩などの極性基を有するとよい。極性基としては、アミノ基が好ましい。
　また、分散剤は、酸性、塩基性のいずれでもよいし、ノニオン系のいずれでもよいが、酸性分散剤、又は塩基性分散剤であることが好ましい。また、分散剤としては、溶剤系、無溶剤系の分散剤であることが好ましい。
　分散剤は、高分子系分散剤であることが好ましく、具体的には、分子量が例えば１５００以上、好ましくは２５００以上、より好ましくは３０００以上の分散剤である。分子量が一定値以上の分散剤を使用することで、熱可塑性樹脂に対して相溶しやすくなり、上記したとおり、含水率０．９％のときのパンメル値が上昇することを防止できる。また、顔料などなどの着色剤、その他の物質を熱可塑性樹脂中に適切に分散させやすくなる。また、分散剤の分子量は、上限に関しては、特に限定されないが、例えば１００，０００以下であればよい。
　なお、本明細書において、分子量とは、重量平均分子量を意味し、具体的には、ＧＰＣにより測定されたものである。
　アクリル系の分散剤は、（メタ）アクリル酸、又は（メタ）アクリル酸エステルなどのアクリル系モノマー由来の構造単位を有する分散剤である。アクリル系分散剤は、上記したとおりの高分子系分散剤であるとよく、アクリル系重合体であるとよく、好ましくはアクリル系ブロック共重合体である。また、アクリル系分散剤は、極性基を有することが好ましく、極性基を有することで酸性又は塩基性の分散剤となることが好ましい。
　ウレタン系分散剤は、ウレタン結合を複数有するポリウレタン構造を有する分散剤であるとよい。ウレタン系分散剤は、高分子系であり、かつ極性基を有することが好ましく、極性基を有することで酸性又は塩基性の分散剤となることが好ましい。
　アミン系分散剤としては、分子構造中に、上記の通り極性基としてアミノ基を有する化合物が挙げられる。したがって、上記したアクリル系分散剤、ウレタン系分散剤などは、アミン系分散剤であってもよい。また、アミン系分散剤は、分子中にポリアミン構造を有するものであってよく、例えばアルケニルコハク酸無水物を更にポリアミンと反応させることによって得られたるアルケニルコハク酸イミド系分散剤であってもよい。
　ポリカルボン酸系分散剤としては、ポリカルボン酸又はその塩などが挙げられ、具体的には、ポリアミノアマイドのポリカルボン酸塩が好ましい。ポリカルボン酸系分散剤は、上記したアクリル系、アミン系、ウレタン系の分散剤の少なくともいずれかと併用することが好ましい。ポリカルボン酸系分散剤は、これら分散剤と併用することで、顔料などの着色剤、その他の物質を中間膜中により一層適切に分散させやすくなる。また、中間膜の製造に使用する着色剤と分散剤とを含む分散液を、長期保管などしても凝集したりすることを防止しやすくなる。
　また、本発明の中間膜は、２種以上の分散剤を含有してもよい。すなわち、中間膜は、第１の分散剤と、第１の分散剤とは異なる第２の分散剤を少なくとも含有してもよい。ただし、中間膜は、第２の分散剤を含有しなくてもよく、分散剤として第１の分散剤のみを含有してもよい。
　本発明の中間膜は、２種以上の分散剤を使用することで、含水率０．４％のときのパンメル値を含水率０．９％のときのパンメル値より大きくしつつ、顔料などの着色剤、その他の物質を中間膜に適切に分散しやすくなる。
　第１の分散剤の分子量は、第２の分散剤の分子量よりも大きいことが好ましい。中間膜は、互いに分子量が異なる２種以上の分散剤を含有することで、上記の通り、含水率０．４％のときのパンメル値を含水率０．９％のときのパンメル値より大きくしつつ、顔料などの着色剤、その他の物質をより一層中間膜に適切に分散させやすくなる。また、着色剤と分散剤とを含む分散液を長期保管しても凝集したりすることを防止しやすくなる。
　第１の分散剤の分子量は、好ましくは２０００以上１００，０００以下、より好ましくは２５００以上５０，０００以下、さらに好ましくは３０００以上１５，０００以下である。また、第２の分散剤の分子量は、好ましくは１５００以上２０，０００以下、より好ましくは２０００以上８０００以下、さらに好ましくは２０００以上４５００未満である。
　中間膜が２種以上の分散剤を含有する場合、第１の分散剤が、アクリル系、アミン系、及びウレタン系のいずれかであることが好ましく、第２の分散剤が、ポリカルボン酸系であることが好ましい。以上の特定の構造を有する少なくとも２種の分散剤を使用することで、含水率０．４％のときのパンメル値を含水率０．９％のときのパンメル値より大きくしつつ、顔料などの着色剤、その他の物質を中間膜中により一層分散させやすくなる。また、分散液を長期保管しても凝集したりすることを防止しやすくなる。
　なお、中間膜において、第１の分散剤は、中間膜に含まれる分散剤として最も分子量が高い分散剤であり、かつ第２の分散剤は、中間膜に含まれる分散剤として最も分子量が低い分散剤であることが好ましい。また、中間膜に含まれる分散剤は、第１及び第２の分散剤からなってもよい。
　中間膜が第１の分散剤に加えて、第２の分散剤を含有する場合、中間膜において、上記した第１の分散剤の含有量は、第２の分散剤の含有量よりも多いことが好ましい。第１の分散剤の含有量を第２の分散剤の含有量よりも多くすることで、含水率が高いときのパンメル値が高くなることを防止しやすくなる。また、顔料などの着色剤、その他の物質を中間膜中に適切に分散させやすくなる。
　中間膜において、第１の分散剤の含有量に対する第２の分散剤の含有量の質量基準での比率（第２の分散剤／第１の分散剤）は、具体的には、１／１００以上３０／１００以下であることが好ましい。中間膜は、このような含有量の比率で、第１及び第２の分散剤を含有することで、含水率が高いときのパンメル値が高くなることを防止し、かつ顔料などの着色剤、その他の物質を中間膜中に適切に分散させやすくなる。また、着色剤と分散剤とを含む分散液を長期保管しても凝集したりすることを防止しやすくなる。
　上記比率（第２の分散剤／第１の分散剤）は、３／１００以上２５／１００以下であることがより好ましく、７／１００以上２０／１００以下がさらに好ましく、１０／１００以上２０／１００以下であることがよりさらに好ましい。
　分散剤としては、市販品を使用してもよい。好ましい市販品としては、ＢＹＫ社製の「ＤＩＳＰＥＲＢＹＫ－１０２」、「ＤＩＳＰＥＲＢＹＫ－１８５」、「ＤＩＳＰＥＲＢＹＫ－１９０」、「ＤＩＳＰＥＲＢＹＫ－１９３」、「ＤＩＳＰＥＲＢＹＫ－１９９」、「ＤＩＳＰＥＲＢＹＫ－２００９」、「ＤＩＳＰＥＲ　ＢＹＫ－１６０」、「ＤＩＳＰＥＲＢＹＫ－２００１」、「ＤＩＳＰＥＲＢＹＫ－２０００」、「ＤＩＳＰＥＲＢＹＫ－２１１１６」、「ＤＩＳＰＥＲＢＹＫ－１１０」、「ＤＩＳＰＥＲＢＹＫ－１１１」、「ＤＩＳＰＥＲＢＹＫ－１８０」なども挙げられる。
　また、ＢＡＳＦ社製の「ＥＦＫＡ－４４」、「ＥＦＫＡ－４６」、「ＥＦＫＡ－４７」、「ＥＦＫＡ－４８」、「ＥＦＫＡ－４０５０」、「ＥＦＫＡ－４０２０」、「ＥＦＫＡ－４０６０」、「ＥＦＫＡ－４４０６」、「ＥＦＫＡ－４８００」、「ＥＦＫＡ－１１０１」なども挙げられる。また、Ｌｕｂｒｉｚｏｌ社製の「ＮＢＺ－４２０４／１０」が挙げられ、川研ファインケミカル社製の「ヒノアクトＫＦ－１Ｍ」、「ヒノアクトＴ－６０００」、「ヒノアクトＴ－７０００」、「ヒノアクトＴ－８０００」、「ヒノアクトＴ－８３５０Ｐ」、「ヒノアクトＴ－８０００Ｅ」、「ＫＦ－１０００」「アジスパーＰＢ－８２１」、「アジスパーＰＢ－８２２」、「アジスパーＰＢ－８２３」、「アジスパーＰＡ－１１１」、共栄社化学製の「フローレンＤＯＰＡ－３３ＢＨＦ」、「フローレンＤＯＰＡ－４４ＢＨＦ」、アビシア社の「ソルスパース２００００」、「ソルスパース２２０００」、「ソルスパース２４０００」、「ソルスパース２７０００」、「ソルスパース２８０００」、「ソルスパース４１０００」、「ソルスパース４１０９０」、「ソルスパース４３０００」、「ソルスパース４４０００」、「ソルスパース４６０００」、「ソルスパース５０００」、「ソルスパース２２００」が挙げられる。
また、楠本化成社の「ディスパロンＤＡ－２３４」、「ディスパロンＤＡ－３２５」、「ディスパロンＤＡ－３７５」、「ディスパロンＤＡ－７２５」、エボニック社製の「ＴＥＧＯＤｉｓｐｅｒｓ６７０」、「ＴＥＧＯＤｉｓｐｅｒｓ７４０Ｗ」、「ＴＥＧＯＤｉｓｐｅｒｓ７５０Ｗ」、「ＴＥＧＯＤｉｓｐｅｒｓ７５５Ｗ」、「ＴＥＧＯＤｉｓｐｅｒｓ７５７Ｗ」、「ＴＥＧＯＤｉｓｐｅｒｓ７６０」、などが挙げられる。また、シェブロン社製の「ＯＬＯＡ－１２００」、米国ニドウインクーパー社製の「Ｓ－９００」、三洋化成社製の「ニューポールＰＥ６１」、「ニューポールＰＥ６４」、「ニューポールＰＥ７４」、「ニューポールＰＥ７５」などが例示される。以上の例示した分散剤は、第１の分散剤として使用することが好ましい。
　また、分散剤の市販品としては、ポリカルボン酸系として、ＢＹＫ社の「ＡＮＴＩ－ＴＥＲＲＡ－Ｕ」、「ＡＮＴＩ－ＴＥＲＲＡ－Ｕ１００」、「ＡＮＴＩ－ＴＥＲＲＡ－２０３」、「ＡＮＴＩ－ＴＥＲＲＡ－２０４」、「ＡＮＴＩ－ＴＥＲＲＡ－２０５」など挙げられる。ポリカルボン酸系分散剤は、上記のとおり、第２の分散剤として使用することが好ましい。
　中間膜における分散剤の含有量は、分散剤を含有した効果を適切に発揮させる観点から、０．０１質量％以上０．３質量％以下であることが好ましい。また、含水率が高くなったときのパンメル値が高くなることを防止しつつ、顔料、着色剤などを分散剤によって適切に分散させる観点から、中間膜における分散剤の含有量は、０．０１質量％以上０．１質量％以下であることがより好ましく、０．０２質量％以上０．０９質量％以下であることがさらに好ましく、０．０２５質量％以上０．０７５質量％以下であることがよりさらに好ましい。
　中間膜は、上記のとおり、１又は２以上の樹脂層を有するが、各樹脂層は、分散剤を含有することが好ましい。中間膜が多層構造の場合、各樹脂層における分散剤の含有量は、中間膜全体における分散剤の含有量が上記の範囲内となるように調整されるとよい。ただし、分散剤を含有する樹脂層それぞれにおける分散剤の含有量が、上記で説明した分散剤の好適な含有量の範囲内であってもよい。
　また、中間膜は、多層構造を有する場合、少なくとも一方の表層を構成する樹脂層が、分散剤を含有するとよく、両表層を構成する樹脂層が、分散剤を含有することが好ましい。中間膜は、多層構造の場合、表層を構成する樹脂層が分散剤を含有することで、上述した分散剤の作用により、含水率０．４％のときのパンメル値が、含水率０．９％のときのパンメル値よりも高くしやすくなり、含水率０．４％のときのパンメル値と、含水率０．９％のときのパンメル値の差も一定値以下としやすくなる。
　また、分散剤を含有する各樹脂層は、第１及び第２の分散剤を含してもよく、その場合、各樹脂層において第１の分散剤の含有量が、第２の分散剤の含有量よりも多いことが好ましい。各樹脂層の第１及び第２の分散剤の含有量の比率は、上記の通りである。
（着色剤）
　本発明の中間膜は、上記のとおり、着色剤を含有することが好ましい。使用される着色剤は、特に限定されず、従来の合わせガラス用中間膜に配合される色素を使用することができ、青色、黄色、赤色、緑色、紫色、黒色、白色などの色素を使用できる。色素は、顔料、染料などを用いることができる。中間膜は、着色剤を使用することで、合わせガラスを着色することができ、中間膜の意匠性を高めることができる。本発明において、着色剤としては、顔料が好ましい。本発明では、顔料を使用した場合には、上記した分散剤により効果的に着色剤を中間膜中に分散させることができる。また、中間膜は、顔料を含有すると、含水率が高くなった場合にパンメル値が上昇しやすい傾向にあるが、上記した特定の分散剤を使用することで、パンメル値が上昇することを効果的に抑制できる。
　顔料としては、ビグメントブルーなどの銅フタロシアニン系顔料、コバルトフタロシアニン顔料などのフタロシアニン系顔料、ニッケル錯体アゾ系顔料などのアゾ系顔料、アントラキノン（アンスラキノン）系顔料、ぺリレン顔料、ジケトピロロピロール系顔料、キナクリドン系顔料、ペリノン系顔料、チオインジゴ系顔料、イソインドリン系顔料、イソインドリノン系顔料、キノフタロン系顔料、スレン系顔料、酸化チタン系顔料、ピグメントブラック７などのカーボンブラック、グラフェン、カーボンナノチューブなどの炭素系材料等が挙げられる。
　また、染料としては、アゾ染料、シアニン染料、トリフェニルメタン染料、フタロシアニン染料、アントラキノン（アンスラキノン）染料、ナフトキノン染料、キノンイミン染料、メチン染料、アゾメチン染料、スクワリリウム染料、アクリジン染料、スチリル染料、クマリン染料、キノリン染料、ニトロ染料等が挙げられる。染料は分散染料でもよい。
　着色剤は、上記したなかでも、カーボンブラック、アゾ系顔料、フタロシアニン系顔料、キナクリドン系顔料が好ましい。
　着色剤は、１種単独で使用してもよいが、２種以上を併用してもよい。
　上記した着色剤を構成する顔料及び染料は、樹脂層を構成する樹脂にそのまま配合されてもよいが、インク、又はトナーなどの形態にされた上で、樹脂に配合されてもよい。そのような場合、着色剤の含有量は、顔料及び染料そのものの含有量（すなわち、有効成分量）を意味する。
　また、着色剤は、可塑剤中に分散された上で、樹脂に配合させることが好ましい。より具体的には、可塑剤に、着色剤を加え、さらに分散剤などを加えて、可塑剤に分散させ、分散液の状態で樹脂に混合させるとよい。
　中間膜が着色剤を含有する場合、中間膜における着色剤の含有量は、０．０１質量％以上１．０質量％以下であることが好ましい。着色剤の含有量を上記下限値以上とすると中間膜を適切に着色して、中間膜の意匠性を高めることができる。また、着色剤の含有量を上記上限値以下とすると、中間膜の透過性や機械特性などを損なうことなく、中間膜を適切に着色できる。中間膜における着色剤の含有量は、０．０１５質量％以上０．５質量％以下がより好ましく、０．０２質量％以上０．３質量％以下がさらに好ましく、０．０３質量％以上０．２質量％以下がよりさらに好ましい。
　中間膜は、上記の通り、分散剤と着色剤とを含有することが好ましいが、中間膜における、着色剤の含有量に対する、分散剤の含有量の比率（分散剤／着色剤）が質量基準で１０／１００以上１２０／１００以下であることが好ましい。比率（分散剤／着色剤）が、上記範囲内であることで、分散剤により着色剤を適切に分散させやすくなる。
　上記比率は、２０／１００以上９０／１００以下であることがより好ましく、４０／１００以上８５／１００以下であることがさらに好ましく、５０／１００以上８０／１００
以下であることがさらに好ましい。
　中間膜は、上記のとおり、１又は２以上の樹脂層を有するが、樹脂層それぞれが、着色剤を含有してもよい。中間膜が多層構成の場合、各樹脂層における着色剤の含有量は、中間膜全体における着色剤の含有量や、比率（分散剤／着色剤）が上記範囲内となるように調整されるとよい。ただし、着色剤を含有する樹脂層それぞれにおける着色剤の含有量や、比率（分散剤／着色剤）が、上記した好適な着色剤の含有量の範囲内であるとよいし、上記した好適な比率（分散剤／着色剤）の範囲内であるとよい。
　また、中間膜は、２以上の樹脂層を有する場合、全ての樹脂層が着色剤を含有する必要はなく、一部の樹脂層が着色剤を含有するとよく、例えば、分散剤を含有する樹脂層が、着色剤、特に顔料を含有することが好ましい。樹脂層は、分散剤に加えて、着色剤を含有することで、分散剤の作用により樹脂層中に着色剤、特に顔料を適切に分散させやすくなる。
（金属塩（Ｘ））
　中間膜は、アルカリ金属塩、アルカリ土類金属塩及びマグネシウム塩からなる群から選択される少なくとも１種の金属塩（以下、金属塩（Ｘ）ということがある）を含有することが好ましい。金属塩（Ｘ）は、一般的には接着力調整剤として使用される。中間膜は、金属塩（Ｘ）を有することで、中間膜と合わせガラス部材の接着力が制御され、パンメル値を上記した所望の範囲に調整しやすくなる。そのため、耐貫通性に優れ、かつ中間膜と合わせガラス部材の間で剥離が生じにくい合わせガラスを得やすくなる。
　金属塩（Ｘ）は、Ｋ（カリウム）及びＭｇ（マグネシウム）の内の少なくとも１種の金属を含むことが好ましい。金属塩（Ｘ）は、炭素数２～１６の有機酸のアルカリ金属塩又は炭素数２～１６の有機酸のアルカリ土類金属塩であることがより好ましく、炭素数２～１６のカルボン酸マグネシウム塩又は炭素数２～１６のカルボン酸カリウム塩であることが更に好ましい。炭素数２～１６のカルボン酸マグネシウム塩及び炭素数２～１６のカルボン酸カリウム塩としては特に限定されないが、例えば、酢酸マグネシウム、酢酸カリウム、プロピオン酸マグネシウム、プロピオン酸カリウム、２－エチル酪酸マグネシウム、２－エチル酪酸カリウム、２－エチルヘキサン酸マグネシウム及び２－エチルヘキサン酸カリウム等が挙げられる。金属塩（Ｘ）は、１種単独で使用してもよいし、２種以上を併用してもよい。２種以上の併用する場合、酢酸マグネシウムと２－エチル酪酸マグネシウムを併用することが好ましい。
　中間膜における金属塩（Ｘ）の含有量は、金属塩由来の金属元素量基準で、５質量ｐｐｍ以上１０００質量ｐｐｍ以下であることが好ましく、１０質量ｐｐｍ以上５００質量ｐｐｍ以下であることがさらに好ましく、２０質量ｐｐｍ以上２００質量ｐｐｍ以下であることがよりさらに好ましく、２０質量ｐｐｍ以上１００質量ｐｐｍ以下であることが特に好ましい。金属塩（Ｘ）の含有量が上記範囲内であると耐候性などを低下させることなく、適切に合わせガラス部材との接着力を調整できる。
　中間膜は、上記のとおり、１又は２以上の樹脂層を有するが、各樹脂層が、金属塩（Ｘ）を含有してもよい。中間膜が多層構造の場合、各樹脂層における金属塩（Ｘ）の含有量は、中間膜全体における金属塩（Ｘ）の含有量が上記範囲内となるように調整されるとよい。ただし、金属塩（Ｘ）を含有する樹脂層それぞれにおける金属塩（Ｘ）の含有量が、上記した好適な金属塩（Ｘ）の含有量の範囲内となるようにしてもよい。
　また、中間膜は、２以上の樹脂層を有する場合、少なくとも一方の表層を構成する樹脂層が、金属塩（Ｘ）を含有するとよく、両表層を構成する樹脂層が、金属塩（Ｘ）を含有することが好ましい。
　中間膜は、多層の場合、表層、特に両表層を構成する樹脂層が金属塩（Ｘ）を含有することで、中間膜と合わせガラス部材の接着力が制御され、パンメル値を上記した所望の範囲に調整しやすくなる。
　したがって、多層構造の中間膜における各表層は、上記の通り分散剤を含有することが好ましく、また、分散剤に加え、着色剤又は金属塩（Ｘ）のいずれを含有することがより好ましく、分散剤に加え、着色剤及び金属塩（Ｘ）を含有することがさらに好ましい。
　また、中間膜は、必要に応じて、上記以外にも、遮熱剤、紫外線吸収剤、酸化防止剤、光安定化剤、蛍光増白剤、結晶核剤等の添加剤（その他の添加剤）を含有してもよい。
　中間膜が２以上の樹脂層を含有する場合、樹脂層それぞれは、必要に応じてその他の添加剤を含有するとよい。
［中間膜の厚み］
　中間膜の厚みは、好ましくは０．２ｍｍ以上２．０ｍｍ以下である。中間膜は、０．２ｍｍ以上の厚みを有することで、合わせガラス部材との接着性を良好にしやすくなる。また、２．０ｍｍ以下の厚みを有することで、合わせガラスが必要以上に厚くなることを防止できる。中間膜の厚みは、より好ましく０．２５ｍｍ以上１．０ｍｍ以下、さらに好ましくは０．３ｍｍ以上０．９ｍｍ以下である。
　中間膜が多層構造の場合、各樹脂層の厚みは、適宜調整されるとよいが、例えば、中間膜の各表層の厚みは、好ましくは０．０５ｍｍ以上１ｍｍ以下、より好ましくは０．１ｍｍ以上０．５ｍｍ以下、さらに好ましくは０．１５ｍｍ以上０．４５ｍｍ以下である。なお、中間膜及び樹脂層の厚みは、例えば１０点平均により求めるとよい。
（中間膜の製造方法）
　本発明の中間膜は、特に限定されないが、単層構造である場合には、例えば、樹脂に、必要に応じて配合される分散剤、着色剤、可塑剤、金属塩（Ｘ）、及びこれら以外のその他の添加剤などの中間膜を構成する成分を混合し、得られた樹脂組成物を押出成形、プレス成形などして成形すればよい。
　ここで、着色剤は、樹脂組成物における分散性を高める観点から、好ましくは着色剤及び分散剤を含む分散液とした状態で樹脂と混合するとよいが、より好ましく可塑剤に配合して分散剤により可塑剤に分散させたうえで分散液として、樹脂と混合するとよい。着色剤は、樹脂組成物に配合する際に分散剤により十分に分散させておくことで、中間膜において、凝集することを防止して適切に分散させることができる。
　着色剤を可塑剤に分散させる方法は、特に限定されないが、可塑剤に分散剤、着色剤を加えて、ビーズミル、サンドミル、ロールミル、ボールミル、ジェットミル、ペイントシェーカー、マイクロフルイダイザー、高速インペラー、サンドグラインダー、フロージェットミキサー、高圧湿式微粒化装置、超音波分散装置などの分散装置を用いて分散する方法が挙げられる。
　また、着色剤を２種以上使用する場合、着色剤ごとに分散液を作製してもよいし、２種以上の着色剤を含む分散液を作製してもよい。
　各分散液における着色剤と分散剤の比率は、分散液においても、上記した比率（分散剤／着色剤）の範囲内となるように調整することが好ましい。また、各分散液は、分散剤として第１の分散剤のみを含有してもよいが、第１の分散剤に加えて第２の分散剤を含有してもよい。その際、分散液における第１及び第２の分散剤の比率も、上記した比率（第２の分散剤／第１の分散剤）の範囲内となるように調整するとよい。
　中間膜は、多層構造である場合でも、単層構造である場合と同様に、押出成形、プレス成形などで成形すればよい。多層構造の場合、各樹脂層を形成するための樹脂組成物を単層構造の場合と同様に用意して、樹脂組成物より各樹脂層を形成し、かつ複数の樹脂層を積層して中間膜を得るとよい。
　多層構造の場合も、押出成形が好ましく、中でも共押出法がよりより好ましい。共押出法では、各樹脂層を形成するための樹脂組成物を共押出して多層構造の中間膜を得るとよい。
＜合わせガラス＞
　本発明は、さらに合わせガラスを提供する。合わせガラスは、第１及び第２の合わせガラス部材と、第１及び第２の合わせガラス部材の間に配置される中間膜を備える。第１及び第２の合わせガラス部材は中間膜を介して接着される。中間膜は、一方の面が一方の合わせガラス部材に接着し、他方の面が他方の合わせガラス部材に接着する。合わせガラスは、第１及び第２の合わせガラス部材の間に、上記した中間膜を配置して、これらを圧着などすることで一体化することで製造すればよい。
（合わせガラス部材）
　合わせガラスで使用する第１及び第２の合わせガラス部材としては、ガラス板が使用され、ガラス板としては無機ガラス、有機ガラスのいずれでもよいが、無機ガラスが好ましい。無機ガラスとしては、特に限定されないが、クリアガラス、フロート板ガラス、磨き板ガラス、型板ガラス、網入り板ガラス、線入り板ガラス、グリーンガラス等が挙げられる。
　また、有機ガラスとしては、一般的に樹脂ガラスと呼ばれるものが使用され、特に限定されないが、ポリカーボネート、アクリル樹脂、アクリル共重合体樹脂、ポリエステルなどの樹脂から構成される有機ガラスが挙げられる。
　第１及び第２の合わせガラス部材は、互いに同種の材質から構成されてもよいし、別の材質から構成されてもよい。例えば、一方が無機ガラスで、他方が有機ガラスであってもよいが、第１及び第２の合わせガラス部材の両方が無機ガラスであるか、又は有機ガラスであることが好ましい。
　また、各合わせガラス部材の厚みは、特に限定されないが、例えば、０．１～１５ｍｍ程度、好ましくは０．５～５ｍｍである。各ガラス板の厚みは、互いに同一であってもよいし、異なっていてもよいが、同一であることが好ましい。
　本発明の合わせガラスは、自動車などの各種車両、航空機、船舶、建築物等の窓ガラスなどとして使用可能であるが、自動車用合わせガラスとして使用することが好ましい。自動車用合わせガラスは、ウィンドシールドガラス（フロントガラス）、サイドガラス、リアガラス、ルーフガラスのいずれでもよい。
　本発明を実施例によりさらに詳細に説明するが、本発明はこれらの例によってなんら限定されるものではない。
　本実施例における測定方法及び評価方法は、以下の通りである。
［分散剤の分子量］
　分散剤をＧＰＣ（装置：Ｗａｔｅｒｓ社製「ＡＰＣシステム」、カラム：Ｗａｔｅｒｓ社製「ＡＣＱＩＵＴＹ　ＡＰＣ　ＸＴ１２５－Ｘ１４５－ＸＴ４５　各４．６ｍｍΦ×１５０ｍｍ」）にて重量平均分子量を測定した。また、溶離液にＴＨＦ、検出器にＲＩを使用し、標準試料をポリスチレンとした。
［中間膜の厚み］
　中間膜をマイクロメーター（ミツトヨ社製「ＯＭＶ－５０ＭＸ」）又はマイクロスコープ（ＯＬＹＭＰＵＳ社製「ＤＳＸ５００」）にて測定した。
［パンメル値］
　実施例、比較例で得られた中間膜について、含水率を０．４％、０．９％になるように調整した。なお、パンメル値の測定に使用される中間膜は、後述する合わせガラスの中央部になる部分おいて、ＪＩＳ　Ｋ　７２５１に則りＢ法－水分気化法にて含水率を測定し、２点平均を求めることで上記含水率となっていることを確認した。含水率を０．４％、０．９％それぞれに調整した中間膜を用いて、後述する実施例に記載の通りに合わせガラスを作製した。
　得られた合わせガラスを－１８℃±０．６℃の温度で１６時間放置し、この合わせガラスの片側半分（縦１５０ｍｍ×横１５０ｍｍの部分）を頭部が０．４５ｋｇのハンマーで打って、ガラスの粒径が６ｍｍ以下になるまで粉砕した。そして、中間膜から剥がれたガラスを取り除き、ガラスが中間膜から剥がれることにより露出した中間膜の露出度を測定して、以下の表１によりパンメル値を求めた。２枚の合わせガラスのサンプルで裏表を測定し得られた４回の測定値の平均値をパンメル値として採用した。
　含水率が０．４％のときのパンメル値から含水率が０．９％のときのパンメル値の値を差し引いて得られた値Δより、以下の評価基準により評価した。
　Ａ：０＜Δ≦１　　　　Ｂ：１＜Δ≦１．５
　Ｃ：１．５＜Δ≦２　　Ｄ：Δ≦０
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
　なお、実施例、比較例で使用した各成分は、以下の通りである。
（１）樹脂
ＰＶＢ：ポリビニルブチラール樹脂、アセタール化度６９モル％、水酸基量３０モル％、アセチル化度１モル％、合成に用いたＰＶＡの平均重合度１７００
（２）可塑剤
３ＧＯ：トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート
（３）顔料
ＰＲ２０９：ピグメントレッド２０９（ＣＡＳ　Ｎｏ.３５７３―０１－１）、キナクリドン系顔料、赤色顔料
ＰＲ２０２：ピグメントレッド２０２（ＣＡＳ　Ｎｏ.３０８９－１７－６）、キナクリドン顔料
ＰＹ１５０：ピグメントイエロー１５０（ＣＡＳ　Ｎｏ.６８５１１－６２－６）、ニッケル錯体アゾ系顔料、
ＰＢ１５－３：ピグメントブルー１５－３（ＣＡＳ　Ｎｏ.１４７－１４－８）、銅フタロシアニン系顔料
Ｐｂｌａｃｋ７：ピグメントブラック７（ＣＡＳ　Ｎｏ.１３３３－８６－４）、カーボンブラック顔料
（４）分散剤
　分散剤ａ：ＢＹＫ社製「ＤＩＳＰＥＲＢＹＫ－２００９」、アクリル系ブロック共重合体、塩基性、重量平均分子量：３０００
　分散剤ｂ：ＢＹＫ社製「ＡＮＴＩ－ＴＥＲＲＡ－２０４」、ポリアミノアマイドポリカルボン酸塩
（５）金属塩（Ｘ）
Ｍｇ塩：２－エチル酪酸マグネシウムと酢酸マグネシウムとの５０：５０（質量比）混合物
［実施例１］
（中間膜の作製）
　ポリビニルブチラール樹脂（ＰＶＢ）に対して、表２の配合となるように、可塑剤、分散剤、及び金属塩（Ｘ）を押出機を用いて混練して樹脂組成物を得て、得られた樹脂組成物を押出して、厚み７６０μｍの中間膜を得た。
（合わせガラスの作製）
　それぞれが縦３００ｍｍ×横１５０ｍｍ×厚み２．５ｍｍの２枚のクリアガラスを用意した。クリアガラスとしてはＪＩＳ　Ｒ３２０２（２０１１）に準拠したクリアガラス（可視光線透過率９０．４％、セントラル硝子社製）を使用した。上記で得られた中間膜を、２３℃、２３％ＲＨで１２時間（含水率０．４％の場合）、又は５０℃、９５％ＲＨで８分間（含水率０．９％の場合）の調湿条件で保持して、含水率が０．４％又は０．９％になっていることを確認した後、２枚のクリアガラスの間に挟持し、積層体とした。得られた積層体を、１７０℃の加熱ロールを用いて仮圧着させた。仮圧着された積層体を、オートクレーブを用いて１４０℃、圧力１．３ＭＰａの条件で２０分間圧着し、合わせガラスを作製した。得られた合わせガラスについてパンメル値を測定して評価した。
［実施例２、３］
　各中間膜における配合が、表２となるように調整した以外は、実施例１と同様に実施した。
［実施例４］
　表２に記載の通りの配合で各成分を混練して樹脂組成物を得て、得られた樹脂組成物を押出して、厚み７６０μｍの中間膜を得た。得られた中間膜を用いて、実施例１と同様に合わせガラスを作製し、得られた合わせガラスについてパンメル値を測定して評価した。
［実施例５～１０］
　実施例４と同様の手順で表２、３の配合となる樹脂組成物を得て、得られた樹脂組成物を押出して、厚み７６０μｍの中間膜を得た。得られた中間膜を用いて、実施例４と同様に合わせガラスを作製し、得られた合わせガラスについてパンメル値を測定して評価した。
［比較例１］
　各中間膜における配合が、表３となるように調整した以外は、実施例１と同様に実施した。
［比較例２～４］
　実施例４と同様の手順で表２、３の配合となる樹脂組成物を得て、得られた樹脂組成物を押出して、厚み７６０μｍの中間膜を得た。得られた中間膜を用いて、実施例４と同様に合わせガラスを作製し、得られた合わせガラスについてパンメル値を測定して評価した。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000003
　表２、３に示すとおり、各実施例では、中間膜の配合を調整することで、含水率０．４％のときのパンメル値が含水率０．９％のときのパンメル値よりも高くなった。そのため、中間膜が長期間高湿下で使用され、周辺部の含水率が高くなっても、落球試験において鋼球が貫通しにくいままであり、耐貫通性が良好に維持された。
　それに対して、比較例では、含水率０．４％のときのパンメル値が含水率０．９％のときのパンメル値より低くなった。そのため、中間膜が長期間高湿下で使用され、周辺部の含水率が高くなると、含水率が低い場合に比べて、落球試験において鋼球が貫通しやすくなり、耐貫通性が低下しやすくなった。

 

Claims (12)

  1. 　含水率０．４％のときのパンメル値が、含水率０．９％のときのパンメル値より大きい合わせガラス用中間膜。
  2. 　前記含水率０．４％のときのパンメル値と、前記含水率０．９％のときのパンメル値の差が０より大きく２以下である、請求項１に記載の合わせガラス用中間膜。
  3. 　熱可塑性樹脂と、分散剤とを含む、請求項１に記載の合わせガラス用中間膜。
  4. 　前記分散剤が、アクリル系、アミン系、及びウレタン系からなる群から選択される少なくとも１種の分散剤を含む、請求項３に記載の合わせガラス用中間膜。
  5. 　前記分散剤を２種類以上含む、請求項３又は４に記載の合わせガラス用中間膜。
  6. 　前記分散剤が、第１の分散剤と、前記第１の分散剤よりも分子量が低い第２の分散剤を含み、前記第１の分散剤の含有量に対する前記第２の分散剤の含有量の質量基準での比率が、１／１００以上３０／１００以下である、請求項５に記載の合わせガラス用中間膜。
  7. 　前記分散剤が、分子量が２５００以上の分散剤を含む、請求項３又は４に記載の合わせガラス用中間膜。
  8. 　前記分散剤の含有量が０．０１質量％以上０．３質量％以下である、請求項３又は４に記載の合わせガラス用中間膜。
  9. 　着色剤をさらに含む、請求項１～４のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
  10. 　前記着色剤の含有量に対する、前記分散剤の含有量の比率が質量基準で２０／１００以上９０／１００以下である、請求項９に記載の合わせガラス用中間膜。
  11. アルカリ金属塩、アルカリ土類金属塩及びマグネシウム塩からなる群から選択される少なくとも１種の金属塩を含む、請求項１～４のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
  12. 　第１の合わせガラス部材と、
    　第２の合わせガラス部材と、
    　請求項１～４のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜とを備え、
    　前記第１の合わせガラス部材と前記第２の合わせガラス部材との間に、前記合わせガラス用中間膜が配置されている、合わせガラス。
PCT/JP2023/045520 2022-12-20 2023-12-19 合わせガラス用中間膜、及び合わせガラス WO2024135688A1 (ja)

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