WO2024135685A1 - 合わせガラス用中間膜及び合わせガラス - Google Patents

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WO2024135685A1
WO2024135685A1 PCT/JP2023/045506 JP2023045506W WO2024135685A1 WO 2024135685 A1 WO2024135685 A1 WO 2024135685A1 JP 2023045506 W JP2023045506 W JP 2023045506W WO 2024135685 A1 WO2024135685 A1 WO 2024135685A1
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WO
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dispersant
laminated glass
interlayer film
region
content
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PCT/JP2023/045506
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English (en)
French (fr)
Inventor
萌 岡島
美菜子 高井
勇喜 鈴木
Original Assignee
積水化学工業株式会社
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Definitions

  • the present invention relates to an interlayer film for laminated glass and laminated glass.
  • Laminated glass is safe because even if it is broken by an external impact, few glass fragments fly out, and so it is widely used for the window glass of various vehicles such as automobiles and buildings.
  • a widely known type of laminated glass is one in which an interlayer film for laminated glass containing a resin component such as polyvinyl acetal resin is placed between a pair of pieces of glass to bond them together.
  • the adhesive strength of laminated glass is generally evaluated by the pummel value, and the resistance to penetration (i.e., penetration resistance) is generally evaluated by a drop ball test, in which a steel ball is dropped from a specified height and the penetration resistance is evaluated based on whether or not the steel ball penetrates the laminated glass.
  • the moisture content of laminated glass may increase.
  • the moisture content increases to about 1.5%, the pummel value decreases, and the glass becomes more susceptible to peeling off from the interlayer.
  • the present invention aims to suppress the decrease in the pummel value when the moisture content of the laminated glass increases and reaches approximately 1.5%, thereby preventing the glass from peeling off from the interlayer and maintaining good functionality of the laminated glass.
  • the present inventors have, as a result of intensive research, found that the above-mentioned problems can be solved by an interlayer film for laminated glass comprising a thermoplastic resin and a dispersing agent, in which the dispersing agent is unevenly distributed so that the concentration of the dispersing agent is low on the outer surface of the interlayer film for laminated glass, and have completed the present invention as described below. That is, the present invention relates to the following [1] to [13].
  • An interlayer film for laminated glass comprising a thermoplastic resin and a dispersant, the dispersant being unevenly distributed so that its concentration is low on an outer surface of the interlayer film for laminated glass.
  • the interlayer film for laminated glass according to the above [1] which has a region having a higher content of dispersant than the outer surface.
  • a laminated glass comprising a first laminated glass member, a second laminated glass member, and the interlayer film for laminated glass according to any one of [1] to [12] above, wherein the interlayer film for laminated glass is disposed between the first laminated glass member and the second laminated glass member.
  • the present invention provides an interlayer film for laminated glass that prevents the decrease in pummel value even when the moisture content of the peripheral area of the laminated glass becomes as high as about 1.5%, thereby preventing peeling between the glass and the interlayer film and maintaining good functionality of the laminated glass, and a laminated glass that includes the interlayer film for laminated glass.
  • FIG. 1 is a cross-sectional view illustrating a schematic diagram of one embodiment of an interlayer film for laminated glass of the present invention.
  • FIG. 2 is a cross-sectional view illustrating a schematic diagram of another embodiment of the interlayer film for laminated glass of the present invention.
  • FIG. 2 is a cross-sectional view illustrating a schematic diagram of another embodiment of the interlayer film for laminated glass of the present invention.
  • FIG. 2 is a cross-sectional view illustrating a schematic diagram of another embodiment of the interlayer film for laminated glass of the present invention.
  • FIG. 2 is a cross-sectional view illustrating a schematic diagram of another embodiment of the interlayer film for laminated glass of the present invention.
  • FIG. 2 is a cross-sectional view illustrating the interlayer film for laminated glass of each comparative example.
  • the interlayer film for laminated glass of the present invention (hereinafter sometimes simply referred to as the interlayer film) is an interlayer film for laminated glass containing a thermoplastic resin and a dispersant, and the dispersant is unevenly distributed so that its concentration is low on the outer surface of the interlayer film for laminated glass.
  • FIG. 1 A cross-sectional view showing a schematic diagram of one embodiment of the interlayer film of the present invention is shown in Fig. 1.
  • the interlayer film 10 shown in Fig. 1 has a thermoplastic resin matrix in which a dispersant is dispersed.
  • the interlayer film 10 has a region 11 having a higher dispersant content than the outer surface, and a region 12 having a lower dispersant content than the region 11 on both sides of the region 11.
  • the region 11 having a higher dispersant content than the outer surface may also be referred to as "region 11 having a higher dispersant content” or "region 11".
  • the region 12 having a lower dispersant content than the region 11 may also be referred to as "region 12 having a lower dispersant content” or "region 12".
  • Area 12 is an area that includes one outer surface S1 of the interlayer film 10, and the other area 12 is an area that includes the other outer surface S2 of the interlayer film 10.
  • the outer surfaces S1 and S2 are the parts that are bonded to the laminated glass member. Note that, as will be described in detail later, area 12 corresponds to the surface layer, and area 11 corresponds to the first intermediate layer, which will be described later.
  • the content of the dispersant present in the region 12 in the interlayer film 10 is adjusted to be lower than the content of the dispersant present in the region 11.
  • the region 12 may not contain a dispersant.
  • the dispersant is unevenly distributed so that the concentration is low on the outer surface of the interlayer film 10.
  • the interlayer film 10 has a region 11 in which the content of the dispersant is higher than the content of the dispersant on each of the two outer surfaces (the content of the dispersant on each of the outer surfaces S1 and S2).
  • the outer surface refers to a region 10 ⁇ m in the thickness direction from the outermost surface of the interlayer film for laminated glass.
  • the outer surface S1 is a region 10 ⁇ m in the thickness direction from one outermost surface P1 of the interlayer film for laminated glass 10
  • the outer surface S2 is a region 10 ⁇ m in the thickness direction from the other outermost surface P2 of the interlayer film for laminated glass 10.
  • the dispersant contained in the interlayer film 10 of the present invention is unevenly distributed so that the concentration is low on the outer surface. Therefore, the laminated glass produced using the interlayer film 10 can suppress a decrease in the pummel value even if the moisture content increases to about 1.5%. As a result, peeling between the glass and the interlayer film is prevented, and the functionality of the laminated glass can be maintained well.
  • the region 11 with a high dispersant content is a region containing at least a thermoplastic resin and a dispersant.
  • the content of the dispersant present in the region 11 with a high dispersant content is preferably 0.005% by mass or more and 5% by mass or less, more preferably 0.008% by mass or more and 2% by mass or less, and even more preferably 0.01% by mass or more and 1% by mass or less.
  • the content of the dispersant in the region 11 is equal to or more than the lower limit, when a particulate material such as a pigment or other colorant is contained in the region 11, the particulate material or colorant can be easily dispersed appropriately.
  • the region 11 preferably contains a colorant.
  • the colorant is appropriately dispersed by a dispersant, and can impart design properties to the interlayer film.
  • the outer surfaces (S1 and S2, respectively) of the interlayer film for laminated glass are regions that contain at least a thermoplastic resin and may contain a dispersant as necessary, but from the viewpoint of preventing a decrease in the pummel value of the laminated glass, it is preferable that they do not contain a dispersant.
  • the content of the dispersant present on the outer surfaces (S1 and S2, respectively) is preferably 0.1 mass% or less, more preferably 0.01 mass% or less, even more preferably 0.001 mass% or less, and even more preferably 0 mass%.
  • the region 12 including the outer surface is usually formed of a single resin composition, the outer surface portion of the region 12 and the portion other than the outer surface have the same composition.
  • the content of the dispersant present on the outer surface is equal to the content of the dispersant present in the region 12. Therefore, the content of the dispersant in region 12 is preferably 0.1 mass % or less, more preferably 0.01 mass % or less, even more preferably 0.001 mass % or less, and even more preferably 0 mass %.
  • the difference (X1-X2) between the content X1 of the dispersant present in the region 11 with a high content of dispersant and the content X2 of the dispersant present on the outer surface is preferably 0.005% by mass to 5% by mass, more preferably 0.006% by mass to 2% by mass, and even more preferably 0.008% by mass to 0.1% by mass. It is preferable that the above X1-X2 is satisfied for both outer surfaces S1 and S2. When X1-X2 is in the above range, it becomes easier to suppress a decrease in the pummel value of the laminated glass.
  • the amount of dispersant contained in the interlayer is not particularly limited, but is preferably 0.001% by mass or more and 1% by mass or less, and more preferably 0.005% by mass or more and 0.1% by mass or less.
  • the thickness of the region 11 with a high dispersant content is not particularly limited, but is preferably 0.001 mm or more and 2 mm or less, more preferably 0.005 mm or more and 1.5 mm or less, and even more preferably 0.01 mm or more and 1 mm or less.
  • the thickness of the region 12 having a low dispersant content is not particularly limited, but is preferably 0.0001 mm or more and 1 mm or less, more preferably 0.002 mm or more and 0.5 mm or less, and even more preferably 0.01 mm or more and 0.1 mm or less.
  • the thicknesses of the two regions 12 may be the same or different.
  • the thickness of the interlayer film 10 is preferably 0.2 mm or more and 2.0 mm or less.
  • the interlayer film has a thickness of 0.2 mm or more, it is easy to improve the adhesion to the laminated glass member. Furthermore, when the interlayer film has a thickness of 2.0 mm or less, it is possible to prevent the laminated glass from becoming thicker than necessary.
  • the thickness of the interlayer film is more preferably 0.25 mm or more and 1.0 mm or less, and even more preferably 0.3 mm or more and 0.9 mm or less.
  • the thickness of the interlayer film may vary, such as a wedge-shaped interlayer film, and in that case, it means the thinnest part (thinnest part). Note that the wedge shape is a shape that gradually becomes thicker (or thinner) from one end to the other end.
  • the interlayer film 10 for laminated glass of the present invention may have a single layer structure or a multilayer structure. That is, as shown in Fig. 1, the interlayer film 10 may be produced as a single layer by forming a region 11 with a high dispersant content and a region 12 with a low dispersant content, or the interlayer film 10 may be formed as a multilayer by laminating a plurality of resin layers. Among these, from the viewpoint of ease of production of the interlayer film 10 or from the viewpoint of adjusting the shape of the region 11 to a desired shape as necessary, it is preferable that the interlayer film 10 has a multilayer structure. For example, the interlayer film 10 in Fig.
  • the interlayer film 10 in Fig. 1 can have the first intermediate layer form the region 11 with a high dispersant content, and the surface layer form the region 12 with a low dispersant content. That is, the interlayer film 10 in Fig. 1 is preferably composed of a first intermediate layer (region 11) and surface layers (regions 12) provided on both sides of the first intermediate layer.
  • the intermediate film 10 in FIG. 1 is preferably produced by a co-extrusion method using a resin composition for forming the region 11 and a resin composition for forming the region 12 .
  • the intermediate film When the intermediate film has a multi-layer structure, it may be a structure of two or more layers, a structure of three or more layers, or a structure of five or more layers, but a structure of three to seven layers is preferable, and a structure of three to five layers is more preferable.
  • FIG. 2 is a cross-sectional view showing a schematic diagram of another embodiment of the interlayer film for laminated glass.
  • the interlayer film 20 shown in Fig. 2 includes a region 12 having a low dispersant content and a region 11 having a high dispersant content, and the region 11 is disposed inside the region 12.
  • the region 11 is provided in a partial region of the interlayer film 20.
  • the thickness of the region 11 decreases from one end 11A of the region 11 to the other end 11B opposite to the one end 11A in one direction OD (left-right direction in FIG. 2) perpendicular to the thickness direction of the intermediate film 20.
  • the thickness may decrease continuously and gradually, so that the region 11 has a tapered shape along the one direction OD.
  • the thickness gradient may be constant or may not be constant in the width direction.
  • the region 11 may partially have a region with a constant thickness (a region where the thickness does not increase or decrease).
  • the part where the thickness of the region 11 is maximum is located at the left end of the intermediate film 20, but the present invention is not limited to this embodiment. In other words, the part where the thickness of the region 11 is maximum does not have to be located at the end of the intermediate film 20.
  • the one direction OD is typically the TD (Transverse direction) of the interlayer film, but may be the MD (Machine direction) perpendicular to the TD, or a direction other than the MD and TD.
  • the intermediate film 20 is composed of a region x in the width direction that has the region 11 and a region z in the width direction that does not have the region 11.
  • a region x in the width direction is a region where a region 12 exists on both sides of a region 11
  • a region z in the width direction is a region where the entirety is formed of a region 12 .
  • the region x of the intermediate film 20 in the width direction is composed of the region 11 (first intermediate layer) and the regions 12 (surface layers) provided on both sides of the region 11.
  • the region z of the intermediate film 20 in the width direction is composed of only the region 12.
  • the width of region 11 in FIG. 2 (i.e., the distance from one end 11A to the other end 11B) varies depending on the application and is not particularly limited and is arbitrary, but is, for example, 10 mm or more and 5 m or less, preferably 20 mm or more and 3 m or less, and more preferably 50 mm or more and 1 m or less.
  • the tapered region 11 shown in FIG. 2 has a triangular cross section, but the tip 11B of the region 11 may have a constant thickness, in which case the region 11 has a trapezoidal cross section.
  • the thickness D of the thickest part of the tapered region 11 is preferably 30 ⁇ m or more and 300 ⁇ m or less, more preferably 70 ⁇ m or more and 200 ⁇ m or less, and even more preferably 100 ⁇ m or more and 150 ⁇ m or less.
  • region 11 contains a colorant, which makes it possible to control the concentration of the colorant across the width of the laminated glass and to impart a gradation to the interlayer film 20.
  • the tapered region 11 in the interlayer film 20 in FIG. 2 is symmetrical with respect to a straight line extending from the midpoint of the thickness direction of the interlayer film 20 to the thickness direction perpendicular thereto (hereinafter also referred to as the thickness center line of the interlayer film), but is not limited to this embodiment.
  • the position of the tapered region 11 in the interlayer film 30 shown in Fig. 3 is different from that in the interlayer film 20 shown in Fig. 2. That is, as shown in Fig. 3, the tapered region 11 may be formed so as to deviate from the thickness center line of the interlayer film.
  • an intermediate film 40 may be provided in which a second intermediate layer 13 is further provided in addition to the intermediate film 30 shown in FIG.
  • the second intermediate layer 13 can impart sound insulation properties to the interlayer film 40 by adjusting the amount of plasticizer and appropriately adjusting the amount of hydroxyl groups by using polyvinyl acetal resin as the resin type.
  • the thickness of the second intermediate layer 13 is not particularly limited and may be appropriately adjusted, but is preferably 30 ⁇ m or more and 300 ⁇ m or less, more preferably 50 ⁇ m or more and 200 ⁇ m or less, and even more preferably 70 ⁇ m or more and 150 ⁇ m or less.
  • the second intermediate layer may or may not contain a dispersant, but it preferably contains less dispersant than the first intermediate layer (region 11), and it is preferable that it does not contain a dispersant. Also, the second intermediate layer may or may not contain a colorant, but it is preferable that it does not contain a colorant.
  • the widthwise portion x having region 11 has a five-layer structure including region 12 (surface layer), region 11 (first middle layer), region 12, second middle layer, and region 12 (surface layer) in that order.
  • the widthwise portion z not having region 11 has a three-layer structure including region 12 (surface layer), second middle layer, and region 12 (surface layer) in that order.
  • the intermediate film may have two regions 11 with a high dispersant content.
  • the intermediate film 50 shown in Fig. 5 includes, in this order, a region 12 (surface layer), a region 11 (first intermediate layer), a second intermediate layer 13, a region 11 (first intermediate layer), and a region 12 (surface layer).
  • a region 12 surface layer
  • the region 11 first intermediate layer
  • a second intermediate layer 13 region 11 (first intermediate layer)
  • a region 12 surface layer
  • the thicknesses of the region 12 (surface layer), the region 11 (first intermediate layer), and the second intermediate layer are as described above.
  • the thicknesses of the two regions 11 (first intermediate layers) may be the same or different.
  • the thicknesses of the two regions 12 (surface layers) may be the same or different.
  • the interlayer film of the present invention contains a thermoplastic resin.
  • the interlayer film can easily function as an adhesive layer and has good adhesion to the laminated glass member. More specifically, the above-mentioned region 12 (surface layer), region 11 (first intermediate layer), and second intermediate layer each contain a thermoplastic resin.
  • thermoplastic resin is not particularly limited, but examples thereof include polyvinyl acetal resin, ethylene-vinyl acetate copolymer resin, ionomer resin, polyurethane resin, thermoplastic elastomer, acrylic resin, acrylic-vinyl acetate copolymer resin, polyvinyl alcohol resin, polyolefin resin, polyvinyl acetate resin, polystyrene resin, etc. Use of these resins makes it easier to ensure adhesion to the laminated glass member.
  • the thermoplastic resin may be used alone or in combination of two or more.
  • the interlayer film may contain two or more types of thermoplastic resin in one layer, or different layers may each contain a different type of thermoplastic resin.
  • at least one selected from polyvinyl acetal resins and ethylene-vinyl acetate copolymer resins is preferred, and polyvinyl acetal resins are more preferred because they exhibit excellent adhesion to glass, particularly when used in combination with a plasticizer.
  • the resin in each of the above layers is also preferably at least one selected from polyvinyl acetal resins and ethylene-vinyl acetate copolymer resins, and polyvinyl acetal resins are more preferred.
  • the polyvinyl acetal resin is not particularly limited as long as it is a polyvinyl acetal resin obtained by acetalizing polyvinyl alcohol (PVA) with an aldehyde.
  • PVA polyvinyl alcohol
  • the aldehyde is not particularly limited, but generally, an aldehyde having 1 to 10 carbon atoms is suitably used.
  • the aldehyde having 1 to 10 carbon atoms is not particularly limited, and examples thereof include n-butyl aldehyde, isobutyraldehyde, n-valeraldehyde, 2-ethylbutyraldehyde, n-hexyl aldehyde, n-octyl aldehyde, n-nonyl aldehyde, n-decyl aldehyde, formaldehyde, acetaldehyde, benzaldehyde, etc. These aldehydes may be used alone, or two or more of them may be used in combination.
  • the polyvinyl acetal resin is preferably a polyvinyl butyral resin.
  • Polyvinyl alcohol can be obtained, for example, by saponifying a polyvinyl ester such as polyvinyl acetate.
  • the degree of saponification of polyvinyl alcohol is generally 70 to 99.9 mol%.
  • the polyvinyl acetal resin may be used alone or in combination of two or more kinds.
  • the average polymerization degree of the PVA is preferably 200 or more, more preferably 500 or more, even more preferably 1000 or more, and even more preferably 1500 or more. When the average polymerization degree is equal to or more than the lower limit, the penetration resistance of the laminated glass is increased.
  • the average polymerization degree of the PVA is preferably 5000 or less, more preferably 4000 or less, even more preferably 3500 or less, and even more preferably 2500 or less.
  • the average degree of polymerization of polyvinyl alcohol is determined by a method in accordance with JIS K6726 "Testing method for polyvinyl alcohol".
  • the amount of hydroxyl groups in the polyvinyl acetal resin is preferably 15 mol% or more, and preferably 38 mol% or less.
  • the amount of hydroxyl groups 15 mol% or more the adhesiveness is easily improved, and the penetration resistance of the laminated glass is easily improved.
  • the amount of hydroxyl groups 38 mol% or less the laminated glass is prevented from becoming too hard.
  • the amount of hydroxyl groups is more preferably 20 mol% or more, even more preferably 25 mol% or more, and even more preferably 30 mol% or more.
  • the amount of hydroxyl groups is more preferably 35% or less, and even more preferably 33 mol% or less.
  • the amount of hydroxyl groups is preferably 15 mol% or more, more preferably 20 mol% or more, even more preferably 25 mol% or more, and even more preferably 30 mol% or more.
  • the amount of hydroxyl groups is preferably 38 mol% or less, more preferably 35 mol% or less, and even more preferably 33 mol% or less.
  • the amount of hydroxyl groups in the polyvinyl acetal resin is the molar fraction calculated by dividing the amount of ethylene groups to which hydroxyl groups are bonded by the total amount of ethylene groups in the main chain, expressed as a percentage.
  • the amount of ethylene groups to which hydroxyl groups are bonded can be measured, for example, in accordance with JIS K6728 "Testing Methods for Polyvinyl Butyral.”
  • the amount of hydroxyl groups therein may be adjusted as described above.
  • the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin contained in the second intermediate layer is preferably 20 mol % or more, more preferably 22 mol % or more, and preferably 30 mol % or less, more preferably 28 mol % or less, and even more preferably 25 mol % or less.
  • the degree of acetalization of the polyvinyl acetal resin is preferably 47 mol% or more and preferably 85 mol% or less, more preferably 55 mol% or more, further preferably 60 mol% or more, and more preferably 80 mol% or less, further preferably 75 mol% or less.
  • the degree of acetalization means the degree of butyralization when the acetal group is a butyral group and the polyvinyl acetal resin is a polyvinyl butyral resin.
  • the above-mentioned degree of acetalization is a molar fraction expressed as a percentage obtained by subtracting the amount of ethylene groups bonded to hydroxyl groups and the amount of ethylene groups bonded to acetyl groups from the total amount of ethylene groups in the main chain, and dividing the result by the total amount of ethylene groups in the main chain.
  • the degree of acetalization (degree of butyralization) may be calculated from the results of measurements made using a method conforming to, for example, JIS K6728 "Testing methods for polyvinyl butyral.”
  • region 12 surface layer
  • region 11 first intermediate layer
  • second intermediate layer contain a polyvinyl acetal resin such as polyvinyl butyral resin
  • the degree of acetalization may be adjusted as described above.
  • the degree of acetylation of the polyvinyl acetal resin is preferably 30 mol% or less, more preferably 20 mol% or less, even more preferably 10 mol% or less, and even more preferably 2 mol% or less.
  • the degree of acetylation is not particularly limited, but is preferably 0.01 mol% or more, and more preferably 0.1 mol% or more.
  • the degree of acetylation is a molar fraction calculated by dividing the amount of ethylene groups to which acetyl groups are bonded by the total amount of ethylene groups in the main chain, expressed as a percentage.
  • the amount of ethylene groups to which acetyl groups are bonded can be measured, for example, in accordance with JIS K6728 "Testing Methods for Polyvinyl Butyral.”
  • region 12 surface layer
  • region 11 first intermediate layer
  • second intermediate layer contain a polyvinyl acetal resin such as polyvinyl butyral resin
  • degree of acetylation may be adjusted as described above.
  • the ethylene-vinyl acetate copolymer resin may be a non-crosslinked ethylene-vinyl acetate copolymer resin or a high-temperature crosslinked ethylene-vinyl acetate copolymer resin.
  • the ethylene-vinyl acetate copolymer resin may be a modified ethylene-vinyl acetate resin such as a saponified ethylene-vinyl acetate copolymer or a hydrolyzate of ethylene-vinyl acetate.
  • the ethylene-vinyl acetate copolymer resin preferably has a vinyl acetate content of 10 to 50 mass%, more preferably 20 to 40 mass%, as measured in accordance with JIS K 6730 "Testing methods for ethylene-vinyl acetate resins" or JIS K 6924-2:1997.
  • a vinyl acetate content 10 to 50 mass%, more preferably 20 to 40 mass%, as measured in accordance with JIS K 6730 "Testing methods for ethylene-vinyl acetate resins" or JIS K 6924-2:1997.
  • the ionomer resin is not particularly limited, and various ionomer resins can be used. Specific examples include ethylene-based ionomers, styrene-based ionomers, perfluorocarbon-based ionomers, telechelic ionomers, polyurethane ionomers, etc. Among these, ethylene-based ionomers are preferred because they improve the mechanical strength, durability, transparency, etc. of the laminated glass and have excellent adhesion to glass.
  • an ionomer of an ethylene-unsaturated carboxylic acid copolymer is preferably used because of its excellent transparency and toughness.
  • the ethylene-unsaturated carboxylic acid copolymer is a copolymer having at least a structural unit derived from ethylene and a structural unit derived from an unsaturated carboxylic acid, and may have a structural unit derived from another monomer.
  • the unsaturated carboxylic acid include acrylic acid, methacrylic acid, maleic acid, etc., with acrylic acid and methacrylic acid being preferred, and methacrylic acid being particularly preferred.
  • the other monomer include acrylic acid esters, methacrylic acid esters, 1-butene, etc.
  • the ethylene-unsaturated carboxylic acid copolymer preferably contains 75 to 99 mol % of ethylene-derived structural units and 1 to 25 mol % of unsaturated carboxylic acid-derived structural units, assuming that all structural units contained in the copolymer are 100 mol %.
  • the ionomer of an ethylene-unsaturated carboxylic acid copolymer is an ionomer resin obtained by neutralizing or crosslinking at least a portion of the carboxyl groups of an ethylene-unsaturated carboxylic acid copolymer with a metal ion, and the degree of neutralization of the carboxyl groups is usually 1 to 90%, and preferably 5 to 85%.
  • Ion sources for ionomer resins include alkali metals such as lithium, sodium, potassium, rubidium, and cesium, and polyvalent metals such as magnesium, calcium, and zinc, with sodium and zinc being preferred.
  • the method for producing the ionomer resin is not particularly limited, and it can be produced by a conventionally known production method.
  • an ionomer of an ethylene-unsaturated carboxylic acid copolymer for example, ethylene and an unsaturated carboxylic acid are radically copolymerized under high temperature and high pressure to produce an ethylene-unsaturated carboxylic acid copolymer.
  • the ionomer of the ethylene-unsaturated carboxylic acid copolymer can be produced by reacting the ethylene-unsaturated carboxylic acid copolymer with a metal compound containing the above-mentioned ion source.
  • polyurethane resin examples include polyurethane obtained by reacting an isocyanate compound with a diol compound, polyurethane obtained by reacting an isocyanate compound with a diol compound and a chain extender such as polyamine.
  • the polyurethane resin may also contain sulfur atoms. In that case, a part or all of the diol may be selected from polythiol and sulfur-containing polyol.
  • the polyurethane resin can improve adhesion to organic glass. Therefore, it is suitable for use when the glass plate is organic glass.
  • thermoplastic elastomer examples include styrene-based thermoplastic elastomers and aliphatic polyolefins.
  • the styrene-based thermoplastic elastomer is not particularly limited, and known ones can be used.
  • the styrene-based thermoplastic elastomer generally has a styrene monomer polymer block that serves as a hard segment, and a conjugated diene compound polymer block or a hydrogenated block thereof that serves as a soft segment.
  • styrene-based thermoplastic elastomer examples include styrene-isoprene diblock copolymer, styrene-butadiene diblock copolymer, styrene-isoprene-styrene triblock copolymer, styrene-butadiene/isoprene-styrene triblock copolymer, styrene-butadiene-styrene triblock copolymer, and hydrogenated products thereof.
  • the aliphatic polyolefin may be a saturated aliphatic polyolefin or an unsaturated aliphatic polyolefin.
  • the aliphatic polyolefin may be a polyolefin having a chain olefin as a monomer or a polyolefin having a cyclic olefin as a monomer. From the viewpoint of effectively increasing the storage stability and sound insulation of the interlayer film, the aliphatic polyolefin is preferably a saturated aliphatic polyolefin.
  • Examples of the aliphatic polyolefin material include ethylene, propylene, 1-butene, trans-2-butene, cis-2-butene, 1-pentene, trans-2-pentene, cis-2-pentene, 1-hexene, trans-2-hexene, cis-2-hexene, trans-3-hexene, cis-3-hexene, 1-heptene, trans-2-heptene, cis-2-heptene, trans-3-heptene, cis-3-heptene, 1-octene, trans-2-octene, cis-2-octene, trans-3- octene, cis-3-octene, trans-4-octene, cis-4-octene, cis-4-octene, 1-nonene, trans-2-nonene, cis-2-nonene, trans-3-nonene, cis-3
  • the resin constituting each layer (each region) in the intermediate film is preferably a thermoplastic resin, and may be appropriately selected from the resins listed above.
  • the resins constituting each layer (each region) may be different from each other, but are preferably the same. Therefore, when there are multiple layers, it is preferable that the resins constituting each layer are all polyvinyl acetal resin or ethylene-vinyl acetate copolymer resin, and it is more preferable that they are all polyvinyl acetal resin.
  • the interlayer film may contain a plasticizer in addition to the thermoplastic resin.
  • the interlayer film becomes flexible by containing a plasticizer, which improves the flexibility of the laminated glass and also improves the penetration resistance. Furthermore, it is possible to exhibit high adhesion to glass sheets. It is particularly effective to contain a plasticizer when a polyvinyl acetal resin is used as the thermoplastic resin. Therefore, it is more preferable that each layer (each region) contains a polyvinyl acetal resin and a plasticizer.
  • plasticizer examples include organic ester plasticizers such as monobasic organic acid esters and polybasic organic acid esters, and phosphorus-based plasticizers such as organic phosphate ester plasticizers and organic phosphite ester plasticizers. Among these, organic ester plasticizers are preferred.
  • organic ester plasticizer examples include triethylene glycol di-2-ethylbutyrate, triethylene glycol di-2-ethylhexanoate, triethylene glycol dicaprylate, triethylene glycol di-n-octanoate, triethylene glycol di-n-heptanoate, tetraethylene glycol di-n-heptanoate, tetraethylene glycol di-2-ethylhexanoate, dibutyl sebacate, dioctyl azelate, dibutyl carbitol adipate, ethylene glycol di-2-ethylbutyrate, 1,3-propylene glycol di-2-ethylbutyrate, 1,4-butylene glycol di-2-ethylbutyrate, 1,2-butylene glycol di-2-ethylbutyrate, diethylene glycol di-
  • the adipate examples include 2-ethyl butyrate, diethylene glycol di-2-ethylhex
  • Examples of the mixed adipate include an adipate made from two or more alcohols selected from an alkyl alcohol having 4 to 9 carbon atoms and a cyclic alcohol having 4 to 9 carbon atoms.
  • adipate made from two or more alcohols selected from an alkyl alcohol having 4 to 9 carbon atoms and a cyclic alcohol having 4 to 9 carbon atoms.
  • plasticizers triethylene glycol-di-2-ethylhexanoate (3GO) is particularly preferably used.
  • the content of the plasticizer in the interlayer is not particularly limited, but is preferably 10 parts by mass or more and preferably 100 parts by mass or less relative to 100 parts by mass of the thermoplastic resin.
  • the content of the plasticizer is 10 parts by mass or more, the laminated glass becomes moderately flexible and has good penetration resistance.
  • the plasticizer is 100 parts by mass or less, the plasticizer is prevented from separating from the interlayer.
  • the content of the plasticizer is more preferably 20 parts by mass or more, even more preferably 30 parts by mass or more, even more preferably 35 parts by mass or more, and even more preferably 70 parts by mass or less, even more preferably 60 parts by mass or less, and even more preferably 55 parts by mass or less.
  • each layer constituting the interlayer film the content of the plasticizer in each layer (each region) is preferably 10 parts by mass or more, more preferably 20 parts by mass or more, even more preferably 30 parts by mass or more, even more preferably 35 parts by mass or more, and preferably 100 parts by mass or less, more preferably 70 parts by mass or less, even more preferably 60 parts by mass or less, and even more preferably 50 parts by mass or less, relative to 100 parts by mass of the thermoplastic resin.
  • the content of the plasticizer in the second intermediate layer is preferably greater than that in the other layers.
  • the content of the plasticizer in the second intermediate layer is preferably 30 parts by mass or more, more preferably 45 parts by mass or more, and even more preferably 55 parts by mass or more, and is preferably 100 parts by mass or less, more preferably 90 parts by mass or less, and even more preferably 85 parts by mass or less, relative to 100 parts by mass of the thermoplastic resin.
  • the interlayer film is mainly composed of a thermoplastic resin and a plasticizer, and the total amount of the thermoplastic resin and the plasticizer in the interlayer film is usually 70% by mass or more, preferably 80% by mass or more, and more preferably 90% by mass or more and less than 100% by mass based on the total amount of the interlayer film. By making the total amount less than 100% by mass, the interlayer film can contain additives such as a colorant.
  • each layer also contains a thermoplastic resin and a plasticizer as main components, and the total amount of the thermoplastic resin and the plasticizer in each layer (each region) is usually 70 mass % or more, preferably 80 mass % or more, and more preferably 90 mass % or more and less than 100 mass %, based on the total amount of each layer.
  • the interlayer film of the present invention contains a dispersant, which makes it easier to appropriately disperse particulate matter such as pigments or other colorants in the interlayer film when the interlayer film contains such particulate matter or colorants.
  • the dispersant is contained at least in region 11 (first intermediate layer).
  • the dispersant may or may not be contained in the above-mentioned region 12 (surface layer), but it is preferable that the dispersant is not contained.
  • the dispersant may or may not be contained in the above-mentioned second intermediate layer, but it is preferable that the dispersant is not contained.
  • Dispersants that can be used in the present invention include acrylic, amine, urethane, polycarboxylic acid, polyester, phosphate, polyether, etc. Among these, acrylic, amine, urethane, and polycarboxylic acid dispersants are preferred. These dispersants may be used alone or in combination of two or more types.
  • the interlayer film can easily disperse particulate matter and colorants appropriately in the interlayer film.
  • the dispersant may have a polar group such as an amino group, a carboxyl group, a sulfone group, a hydroxyl group, a phosphate group, a group derived from a nitrogen-containing heterocycle such as pyridine, pyrimidine, or pyrazine, a salt thereof, or a quaternary ammonium salt thereof.
  • a polar group such as an amino group, a carboxyl group, a sulfone group, a hydroxyl group, a phosphate group, a group derived from a nitrogen-containing heterocycle such as pyridine, pyrimidine, or pyrazine, a salt thereof, or a quaternary ammonium salt thereof.
  • a polar group such as an amino group, a carboxyl group, a sulfone group, a hydroxyl group, a phosphate group, a group derived from a nitrogen-containing heterocycle such as pyridine, pyrimidine
  • the dispersant is preferably a polymer dispersant, and specifically, it is preferable to include a dispersant having a molecular weight of, for example, 1500 or more, preferably 2500 or more, and more preferably 3000 or more.
  • a dispersant having a molecular weight of a certain value or more it becomes easier to make it compatible with the thermoplastic resin.
  • the molecular weight of the dispersant is not particularly limited in terms of the upper limit, but may be, for example, 100,000 or less. In this specification, the molecular weight means the weight average molecular weight, specifically, measured by GPC.
  • the acrylic dispersant is a dispersant having a structural unit derived from an acrylic monomer such as (meth)acrylic acid or (meth)acrylic acid ester.
  • the acrylic dispersant may be a polymer dispersant as described above, may be an acrylic polymer, and is preferably an acrylic block copolymer.
  • the acrylic dispersant preferably has a polar group, and is preferably an acidic or basic dispersant by having a polar group.
  • the urethane-based dispersant is preferably a dispersant having a polyurethane structure having a plurality of urethane bonds.
  • the urethane-based dispersant is preferably a polymeric dispersant having a polar group, and the polar group preferably makes the dispersant acidic or basic.
  • Amine-based dispersants include compounds that have an amino group as a polar group in the molecular structure, as described above. Therefore, the above-mentioned acrylic dispersants and urethane-based dispersants may be amine-based dispersants.
  • the amine-based dispersant may have a polyamine structure in the molecule, and may be, for example, an alkenyl succinimide-based dispersant obtained by further reacting alkenyl succinic anhydride with a polyamine.
  • Polycarboxylic acid-based dispersants include polycarboxylic acids or their salts, and specifically, polycarboxylates of polyaminoamides are preferred. Polycarboxylic acid-based dispersants are preferably used in combination with at least one of the above-mentioned acrylic, amine, and urethane-based dispersants. By using polycarboxylic acid-based dispersants in combination with these dispersants, it becomes easier to more appropriately disperse colorants such as pigments and other substances in the interlayer film.
  • the interlayer film of the present invention may contain two or more dispersants from the viewpoint of dispersibility of colorants such as pigments and other substances. That is, the interlayer film may contain at least a first dispersant and a second dispersant different from the first dispersant. However, the interlayer film may not contain the second dispersant, and may contain only the first dispersant as a dispersant.
  • the molecular weight of the first dispersant is preferably greater than the molecular weight of the second dispersant.
  • the interlayer film can more easily disperse colorants such as pigments and other substances appropriately in the interlayer film.
  • the molecular weight of the first dispersant is preferably 2000 or more and 100,000 or less, more preferably 2500 or more and 50,000 or less, and even more preferably 3000 or more and 15,000 or less.
  • the molecular weight of the second dispersant is preferably 1500 or more and 20,000 or less, more preferably 2000 or more and 8000 or less, and even more preferably 2000 or more and less than 4500.
  • the first dispersant is preferably any one of an acrylic, amine, or urethane dispersant
  • the second dispersant is preferably a polycarboxylic acid dispersant.
  • the first dispersant is a dispersant with the highest molecular weight among the dispersants contained in the interlayer film
  • the second dispersant is a dispersant with the lowest molecular weight among the dispersants contained in the interlayer film.
  • the content of the first dispersant is preferably greater than the content of the second dispersant.
  • the ratio of the content of the second dispersant to the content of the first dispersant on a mass basis is preferably 1/100 or more and 30/100 or less. At such a content ratio, particulate matter such as pigments can be easily dispersed appropriately in the interlayer film.
  • the above ratio (second dispersant/first dispersant) is more preferably 1/100 or more and 25/100 or less, even more preferably 7/100 or more and 20/100 or less, and even more preferably 10/100 or more and 20/100 or less.
  • the first dispersant and the second dispersant are preferably contained in the region 11 (first middle layer) having a high dispersant content.
  • the ratio of the content of the second dispersant to the content of the first dispersant in the region 11 on a mass basis (second dispersant/first dispersant) is also preferably adjusted to be within the above range.
  • Preferred commercially available products include “DISPERBYK-102", “DISPERBYK-185", “DISPERBYK-190", “DISPERBYK-193", “DISPERBYK-199", “DISPERBYK-2009”, “DISPERBYK-160”, “DISPERBYK-2001”, “DISPERBYK-2000”, “DISPERBYK-21116", “DISPERBYK-110”, “DISPERBYK-111", and “DISPERBYK-180” manufactured by BYK.
  • Examples of such compounds include Solsperse DOPA-33BHF and Florene DOPA-44BHF from Avecia, and Solsperse 20000, Solsperse 22000, Solsperse 24000, Solsperse 27000, Solsperse 28000, Solsperse 41000, Solsperse 41090, Solsperse 43000, Solsperse 44000, Solsperse 46000, Solsperse 5000, and Solsperse 2200 from Avecia.
  • the interlayer film of the present invention preferably contains a colorant.
  • the colorant used is not particularly limited, and a dye that has been conventionally blended in an interlayer film for laminated glass can be used, and blue, yellow, red, green, purple, black, white, and other dyes can be used. Pigments, dyes, and the like can be used as the dye.
  • a colorant in the interlayer film the laminated glass can be colored, and the design of the interlayer film can be improved.
  • a pigment is preferable as the colorant.
  • the colorant can be effectively dispersed in the interlayer film by the above-mentioned dispersant.
  • pigments examples include copper phthalocyanine pigments such as Citral Pigment Blue, phthalocyanine pigments such as cobalt phthalocyanine pigments, azo pigments such as nickel complex azo pigments, anthraquinone (anthraquinone) pigments, perylene pigments, diketopyrrolopyrrole pigments, quinacridone pigments, perinone pigments, thioindigo pigments, isoindoline pigments, isoindolinone pigments, quinophthalone pigments, threne pigments, titanium oxide pigments, carbon blacks such as Citral Pigment Black 7, and carbon materials such as graphene and carbon nanotubes.
  • copper phthalocyanine pigments such as Citral Pigment Blue
  • phthalocyanine pigments such as cobalt phthalocyanine pigments
  • azo pigments such as nickel complex azo pigments
  • anthraquinone (anthraquinone) pigments perylene pigments
  • the dye examples include azo dyes, cyanine dyes, triphenylmethane dyes, phthalocyanine dyes, anthraquinone dyes, naphthoquinone dyes, quinoneimine dyes, methine dyes, azomethine dyes, squarylium dyes, acridine dyes, styryl dyes, coumarin dyes, quinoline dyes, nitro dyes, etc.
  • the dye may be a disperse dye.
  • carbon black, phthalocyanine pigments, and perylene pigments are preferred as pigments because they have high affinity with thermoplastic resins and are less likely to bleed out, and azo dyes and anthraquinone dyes are preferred as dyes.
  • the colorants may be used alone or in combination of two or more.
  • the pigments and dyes constituting the colorants described above may be blended directly into the resin composition for forming each layer, or may be blended into the resin composition after being made into the form of ink, toner, or the like.
  • the content of the colorant refers to the content of the pigment and dye themselves.
  • the colorant may also be blended into the resin composition after being dispersed in a plasticizer. More specifically, the colorant may be added to the plasticizer, and a dispersant or the like may be added to disperse the colorant in the plasticizer, and then the colorant may be mixed with the resin.
  • the intermediate film contains a colorant
  • the colorant is contained in the region 11 (first intermediate layer) where the content of the dispersant is high.
  • the colorant can be appropriately dispersed by the dispersant.
  • the content of the colorant in the region 11 (first intermediate layer) is preferably 0.005% by mass or more and 2.0% by mass or less.
  • the intermediate film can be appropriately colored and the design of the intermediate film can be improved.
  • the intermediate film can be appropriately colored without impairing the permeability or mechanical properties of the intermediate film.
  • the content of the colorant in the region 11 (first intermediate layer) is more preferably 0.01% by mass or more and 1.5% by mass or less, even more preferably 0.02% by mass or more and 1% by mass or less, and even more preferably 0.03% by mass or more and 0.8% by mass or less.
  • the region 11 (first intermediate layer) having a high dispersant content preferably contains a dispersant and a colorant, and the ratio of the dispersant content to the colorant content in the region 11 (first intermediate layer) (dispersant/colorant) is preferably 20/100 or more and 100/100 or less by mass.
  • the ratio (dispersant/colorant) is within the above range, the colorant can be easily dispersed appropriately by the dispersant.
  • the above ratio is more preferably 30/100 or more and 90/100 or less, and further preferably 50/100 or more and 85/100 or less.
  • the region 12 (surface layer) with a low dispersant content may or may not contain a colorant. If the region 12 with a low dispersant content contains a colorant, the colorant content in region 12 is preferably 0.005% by mass or more and 0.5% by mass or less, and more preferably 0.01% by mass or more and 0.1% by mass or less.
  • the interlayer film preferably contains at least one metal salt (hereinafter, sometimes referred to as metal salt (X)) selected from the group consisting of alkali metal salts, alkaline earth metal salts, and magnesium salts.
  • the metal salt (X) is generally used as an adhesion regulator.
  • the interlayer film controls the adhesion between the interlayer film and the laminated glass member, and the pummel value can be easily adjusted to the desired range described above. Therefore, it is easy to obtain laminated glass that has excellent penetration resistance and is less likely to peel between the interlayer film and the laminated glass member.
  • the metal salt (X) preferably contains at least one metal selected from K (potassium) and Mg (magnesium).
  • the metal salt (X) is more preferably an alkali metal salt of an organic acid having 2 to 16 carbon atoms or an alkaline earth metal salt of an organic acid having 2 to 16 carbon atoms, and even more preferably a magnesium salt of a carboxylate having 2 to 16 carbon atoms or a potassium salt of a carboxylate having 2 to 16 carbon atoms.
  • the magnesium salt of a carboxylate having 2 to 16 carbon atoms and the potassium salt of a carboxylate having 2 to 16 carbon atoms are not particularly limited, and examples thereof include magnesium acetate, potassium acetate, magnesium propionate, potassium propionate, magnesium 2-ethylbutyrate, potassium 2-ethylbutyrate, magnesium 2-ethylhexanoate, and potassium 2-ethylhexanoate.
  • the metal salt (X) may be used alone or in combination of two or more types. When two or more types are used in combination, it is preferable to use magnesium acetate and magnesium 2-ethylbutyrate in combination.
  • the content of metal salt (X) is preferably 5 ppm by mass or more and 1000 ppm by mass or less, more preferably 10 ppm by mass or more and 500 ppm by mass or less, even more preferably 20 ppm by mass or more and 200 ppm by mass or less, and particularly preferably 20 ppm by mass or more and 100 ppm by mass or less, based on the amount of metal element derived from the metal salt.
  • the adhesive strength with the laminated glass member can be appropriately adjusted without reducing weather resistance, etc.
  • the intermediate film has one or more layers, and each layer may contain a metal salt (X).
  • the metal salt (X) is preferably contained in region 11 (first intermediate layer).
  • the preferred content of the metal salt (X) in each layer is the same as the preferred content of the metal salt (X) described above.
  • the interlayer film may contain additives (other additives) such as a heat shielding agent, an ultraviolet absorbing agent, an antioxidant, a light stabilizer, a fluorescent brightening agent, and a crystal nucleating agent, if necessary.
  • additives such as a heat shielding agent, an ultraviolet absorbing agent, an antioxidant, a light stabilizer, a fluorescent brightening agent, and a crystal nucleating agent, if necessary.
  • each layer may contain other additives as necessary.
  • the pummel value at a water content of 0.4% is preferably 2.0 or more. If the pummel value is 2.0 or more, peeling between the interlayer film and the laminated glass member can be prevented. From the viewpoint of more appropriately preventing peeling between the interlayer film and the laminated glass member, the pummel value at a water content of 0.4% is preferably 2.5 or more, and more preferably 3.0 or more. In addition, the pummel value at a moisture content of 0.4% is preferably 7.0 or less. By having a pummel value of 7.0 or less at a moisture content of 0.4%, it becomes difficult for a steel ball to penetrate in a drop ball test, and it becomes easier to improve the penetration resistance. From the viewpoint of making it easier to maintain good penetration resistance, the pummel value at a moisture content of 0.4% is more preferably 6.0 or less, more preferably 5.5 or less, and even more preferably 5.0 or less.
  • the pummel value at a water content of 1.5% is preferably 3.0 or more. If the pummel value is 3.0 or more, peeling between the interlayer film and the laminated glass member can be prevented when the water content is as high as about 1.5%. From the viewpoint of more appropriately preventing peeling between the interlayer film and the laminated glass member, the pummel value at a water content of 1.5% is preferably 4.0 or more, and more preferably 5.0 or more. In addition, the pummel value of the interlayer film when the moisture content is 1.5% is preferably 9.0 or less.
  • the pummel value when the moisture content is 1.5% is preferably 8.0 or less, and more preferably 7.5 or less.
  • the visible light transmittance of a laminated glass produced by bonding two sheets of reference glass with the interlayer film therebetween is not particularly limited, and may be appropriately adjusted depending on the application.
  • the visible light transmittance is preferably 1% or more, more preferably 5% or more, and further preferably 10% or more.
  • the visible light transmittance is preferably 100% or less, more preferably 90% or less, even more preferably 80% or less, and still more preferably 70% or less.
  • the visible light transmittance can be determined by measurement in accordance with JIS R3212 (2015) using clear glass as a reference glass.
  • the interlayer film of the present invention is not particularly limited, but when it has a single-layer structure, for example, the components constituting the interlayer film, such as a thermoplastic resin, a dispersant, a colorant which is blended as necessary, a plasticizer, a metal salt (X), and other additives other than these, may be mixed, and the obtained resin composition may be molded by extrusion molding, press molding, or the like.
  • the colorant and dispersant may be blended into the plasticizer and thoroughly dispersed in the plasticizer before being mixed with the thermoplastic resin.
  • the method for dispersing the colorant in the plasticizer is not particularly limited, but examples include a method in which a dispersant and a colorant are added to the plasticizer, and then dispersed using a dispersing device such as a bead mill, sand mill, roll mill, ball mill, jet mill, paint shaker, microfluidizer, high-speed impeller, sand grinder, flow jet mixer, high-pressure wet atomizer, or ultrasonic dispersing device.
  • a dispersing device such as a bead mill, sand mill, roll mill, ball mill, jet mill, paint shaker, microfluidizer, high-speed impeller, sand grinder, flow jet mixer, high-pressure wet atomizer, or ultrasonic dispersing device.
  • the interlayer may be molded by extrusion molding, press molding, etc., in the same manner as in the case of a single-layer structure.
  • extrusion molding is preferred, and co-extrusion is more preferred.
  • co-extrusion method it is preferable to co-extrude resin compositions for constituting each layer to form an interlayer having a multilayer structure.
  • a resin composition for forming region 12 (surface layer), a resin composition for forming region 11 (first intermediate layer), and a resin composition for forming the second intermediate layer that is used as needed are separately prepared, and these resin compositions are co-extruded to form an intermediate film having a multilayer structure.
  • the present invention further provides a laminated glass.
  • the laminated glass includes first and second laminated glass members and an interlayer film disposed between the first and second laminated glass members.
  • the first and second laminated glass members are bonded via the interlayer film.
  • One surface of the interlayer film is bonded to one laminated glass member, and the other surface of the interlayer film is bonded to the other laminated glass member.
  • the laminated glass may be produced by disposing the above-mentioned interlayer film between the first and second laminated glass members and integrating them by, for example, pressure bonding.
  • the first and second laminated glass members used in the laminated glass are glass plates, and the glass plates may be either inorganic glass or organic glass, but inorganic glass is preferred.
  • inorganic glass include, but are not limited to, clear glass, float glass, polished glass, figured glass, wired glass, lined glass, green glass, etc.
  • organic glass what is generally called resin glass is used, and although there is no particular limitation, examples thereof include organic glass made of resin such as polycarbonate, acrylic resin, acrylic copolymer resin, and polyester.
  • the first and second laminated glass members may be made of the same material or different materials, for example, one may be inorganic glass and the other organic glass, but it is preferred that both the first and second laminated glass members are inorganic glass or organic glass.
  • the thickness of each laminated glass member is not particularly limited, but is, for example, about 0.1 to 15 mm, and preferably 0.5 to 5 mm.
  • the thicknesses of the glass plates may be the same or different, but are preferably the same.
  • the laminated glass of the present invention can be used as window glass for various vehicles such as automobiles, aircraft, ships, buildings, etc., but is preferably used as laminated glass for automobiles.
  • the laminated glass for automobiles may be any of windshield glass (front glass), side glass, rear glass, and roof glass.
  • the measurement and evaluation methods in the present examples are as follows.
  • the weight average molecular weight of the dispersant was measured by GPC (apparatus: Waters “APC system”, column: Waters “ACQUITY APC XT125-X145-XT45 each 4.6 mm ⁇ 150 mm”).
  • the eluent was THF, the detector was RI, and the standard sample was polystyrene.
  • the obtained laminated glass was left at a temperature of -18°C ⁇ 0.6°C for 16 hours, and one half of this laminated glass (a portion of 150 mm length x 150 mm width) was hit with a hammer with a head of 0.45 kg to crush the glass until the particle size of the glass was 6 mm or less.
  • the glass that had peeled off from the interlayer film was removed, and the degree of exposure of the interlayer film exposed due to the glass peeling off from the interlayer film was measured, and the pummel value was calculated according to Table 1 below.
  • the front and back of two laminated glass samples were measured, and the average value of the four measured values obtained was used as the pummel value. If the pummel value at a moisture content of 1.5% was greater than the pummel value at a moisture content of 0.4% and the pummel value at 1.5% was between 3 and 9, the evaluation was given an "A", and otherwise the evaluation was given a "B".
  • the visible light transmittance of the laminated glass was measured in accordance with JIS R3212 using an ultraviolet, visible and infrared spectrophotometer U4150 (manufactured by Hitachi High-Technologies Corporation), and the average visible light transmittance in the range of 400 to 780 nm was calculated.
  • the laminated glass was produced as follows. That is, after obtaining an interlayer film by the method described in each Example and Comparative Example, the interlayer film was sandwiched between two sheets of clear glass to form a laminate. The obtained laminate was pre-pressed using a heated roll at 170°C.
  • the pre-pressed laminate was pressed using an autoclave at 140°C and a pressure of 1.3 MPa for 20 minutes to produce a laminated glass.
  • clear glass clear glass conforming to JIS R3202 (2011) (visible light transmittance 90.4%, manufactured by Central Glass Co., Ltd.) was used.
  • Resin PVB1 polyvinyl butyral resin, acetalization degree 69 mol%, hydroxyl group amount 30 mol%, acetylation degree 1 mol%, average polymerization degree of PVA used in synthesis 1700
  • PVB2 polyvinyl butyral resin, acetalization degree 64 mol%, hydroxyl group amount 24 mol%, acetylation degree 12 mol%, average polymerization degree of PVA used in synthesis 3000
  • Plasticizer 3GO triethylene glycol di-2-ethylhexanoate
  • Pigment PR209 Pigment Red 209 (CAS No.
  • Dispersant Dispersant a BYK "DISPERBYK-2009", acrylic block copolymer, basic, weight average molecular weight: 3000 Dispersant b: BYK's "ANTI-TERRA-204", polyaminoamide polycarboxylate (5) metal salt (X) Mg salt: 50:50 (mass ratio) mixture of magnesium 2-ethylbutyrate and magnesium acetate
  • Example 1 (Preparation of Interlayer Film)
  • Resin composition X for forming region 12 (surface layer) with a low dispersant content, and resin composition Y for forming region 11 (first intermediate layer) with a high dispersant content were prepared according to the formulations in Table 2.
  • Resin composition X, resin composition Y, and resin composition X were co-extruded in this stacking order by a co-extruder while adjusting the thickness of the first intermediate layer to gradually decrease from one end to the other end, thereby obtaining an interlayer film having a tapered region 11 as shown in FIG.
  • Example 2 An interlayer film having a tapered region 11 as shown in Fig. 3 was obtained and laminated glass was produced in the same manner as in Example 1. The position of region 11 in the interlayer film was different from that in Example 1, and the region 11 was disposed closer to one surface of the interlayer film.
  • Resin composition X for forming the region 12 (surface layer) with a low dispersant content and resin composition Y for forming the region 11 (first intermediate layer) with a high dispersant content were prepared according to the formulations in Table 2. Furthermore, resin composition Z for forming the second intermediate layer was prepared. Resin composition Z is a composition consisting of 100 parts by mass of PVB2 and 60 parts by mass of plasticizer 3GO.
  • Resin composition X, resin composition Y, resin composition X, resin composition Z, and resin composition X were co-extruded in this order by a co-extruder while adjusting the thickness of the first intermediate layer to gradually decrease from one end to the other end, thereby obtaining an interlayer film having a tapered region 11 as shown in Fig. 4.
  • a laminated glass was obtained in the same manner as in Example 1, and the pummel value was measured and evaluated.
  • Resin composition X for forming region 12 (surface layer) with a low dispersant content, and resin composition Y for forming region 11 (first intermediate layer) with a high dispersant content were prepared according to the formulations in Tables 2 or 3.
  • Resin composition X, resin composition Y, and resin composition X were co-extruded in this lamination order using a co-extruder to obtain an interlayer film having a three-layer structure as shown in Figure 1.
  • Using the obtained interlayer film a laminated glass was obtained in the same manner as in Example 1, and the pummel value was measured and evaluated.
  • Resin composition X for forming the region 12 (surface layer) with a low dispersant content and resin composition Y for forming the region 11 (first intermediate layer) with a high dispersant content were prepared according to the formulations in Table 3. Furthermore, resin composition Z for forming the second intermediate layer 13 was prepared. Resin composition Z is a composition consisting of 100 parts by mass of PVB2 and 60 parts by mass of plasticizer 3GO. Resin composition X, resin composition Y, resin composition Z, resin composition Y, and resin composition X were co-extruded in this order using a co-extruder to obtain an interlayer film having a five-layer structure as shown in Fig. 5. Using the obtained interlayer film, laminated glass was obtained in the same manner as in Example 1, and the pummel value was measured and evaluated.
  • a resin composition for forming a surface layer and a resin composition for forming an intermediate layer were prepared according to the formulations shown in Table 4.
  • the resin composition for forming the surface layer, the resin composition for forming the middle layer, and the resin composition for forming the surface layer were co-extruded in this order by a co-extruder to obtain an interlayer film having a three-layer structure in which a surface layer 14, a middle layer 15, and a surface layer 14 were laminated in this order, as shown in Fig. 6.
  • a laminated glass was obtained in the same manner as in Example 1, and the pummel value was measured and evaluated.
  • the interlayer film of each example does not contain a dispersant in the surface layer. Therefore, the dispersant is unevenly distributed so that the concentration of the dispersant is low on the outer surface of the interlayer film. This suppresses the decrease in the pummel value when the moisture content is 1.5%. Therefore, the interlayer film of each example is less likely to peel off from the laminated glass member and has good performance.
  • the interlayer films of the comparative examples have a dispersant concentration on the outer surface that is equal to or higher than that of the middle layer, and have a low pummel value at a moisture content of 1.5%. As a result, the interlayer films of the comparative examples are prone to peeling from the laminated glass component, and are inferior in performance to the interlayer films of the examples.
  • Interlayer film for laminated glass 11 Region with high dispersant content (first intermediate layer) 12 Region with low dispersant content (surface layer) 13 Second intermediate layer 14 Surface layer 15 Interlayer 20 Interlayer for laminated glass 30 Interlayer for laminated glass 40 Interlayer for laminated glass 50 Interlayer for laminated glass 60 Interlayer for laminated glass

Landscapes

  • Joining Of Glass To Other Materials (AREA)

Abstract

本発明の合わせガラス用中間膜は、熱可塑性樹脂と、分散剤とを含み、前記分散剤は、合わせガラス用中間膜の外表面の濃度が低くなるように偏在している。　本発明によれば、合わせガラス周辺部の含水率が１．５％程度の含水率領域になっても、パンメル値の低下を抑え、それにより、ガラスと中間膜の剥離を防止し、合わせガラスの機能を良好に維持できる合わせガラス用中間膜を提供することができる。

Description

合わせガラス用中間膜及び合わせガラス
　本発明は、合わせガラス用中間膜及び合わせガラスに関する。
　合わせガラスは、外部衝撃を受けて破損してもガラスの破片が飛散することが少なく安全であるため、自動車等の各種乗り物の窓ガラスや、建築物等の窓ガラスに広く使用されている。合わせガラスとしては、一対のガラス間に、ポリビニルアセタール樹脂などの樹脂成分を含む合わせガラス用中間膜を介在させ、一体化させたものが広く知られている。
　合わせガラスは、ガラスと中間膜との接着力が小さい場合には、衝撃によって破損したガラスが中間膜より剥がれて飛び散ってしまい、接着力が大きい場合には、ガラスと中間膜が同時に破損して貫通が起こる。そのため、合わせガラスは、衝撃を受けた際にガラスと中間膜の剥離と、貫通が生じることを防止するために、接着力を適正な範囲内に調整する必要があることが知られている（例えば、特許文献１参照）。
　なお、合わせガラスの接着力は、パンメル値により評価することが一般的であり、また、貫通に対する耐性（すなわち、耐貫通性）は、落球試験により評価されることが一般的である。落球試験では、所定の高さから鋼球を落下させて、鋼球が合わせガラスを貫通するか否かで耐貫通性が評価される。
国際公開第２０２０／１４５３２２号
　しかし、合わせガラスは、使用期間や使用環境によっては、含水率が上昇することがあり、例えば１．５％程度に含水率が高くなると、パンメル値が低くなり、ガラスが中間膜より剥がれる易くなるという問題がある。
　そこで、本発明は、合わせガラスの含水率が上昇し、１．５％程度の含水率となった場合において、パンメル値の低下を抑制し、それにより、ガラスが中間膜から剥がれることを防止し、合わせガラスの機能を良好に維持することを課題とする。
　本発明者らは、鋭意検討の結果、熱可塑性樹脂と、分散剤とを含む合わせガラス用中間膜であって、前記分散剤は、合わせガラス用中間膜の外表面の濃度が低くなるように偏在している合わせガラス用中間膜により、上記課題を解決できることを見出し、以下の本発明を完成させた。
　すなわち、本発明は、以下の［１］～［１３］に関する。
［１］熱可塑性樹脂と、分散剤とを含む合わせガラス用中間膜であって、前記分散剤は、合わせガラス用中間膜の外表面の濃度が低くなるように偏在している、合わせガラス用中間膜。
［２］外表面よりも分散剤の含有量が高い領域を有する、上記［１］に記載の合わせガラス用中間膜。
［３］前記外表面よりも分散剤の含有量が高い領域に存在する分散剤の含有量と、外表面に存在する分散剤の含有量との差が、０．００５質量％以上５質量％以下である、上記［１］又は［２］に記載の合わせガラス用中間膜。
［４］前記分散剤が、アクリル系、アミン系、及びウレタン系からなる群から選択される少なくとも１種の分散剤を含む、上記［１］～［３］のいずれかに記載の合わせガラス用中間膜。
［５］前記分散剤を２種類以上含む、上記［１］～［４］のいずれかに記載の合わせガラス用中間膜。
［６］前記分散剤が、第１の分散剤と、前記第１の分散剤よりも分子量が低い第２の分散剤を含み、前記第１の分散剤の含有量に対する前記第２の分散剤の含有量の質量基準での比率が、１／１００以上３０／１００以下である、上記［１］～［５］のいずれかに記載の合わせガラス用中間膜。
［７］前記分散剤が、分子量が３０００以上の分散剤を含む、上記［１］～［６］のいずれかに記載の合わせガラス用中間膜。
［８］前記分散剤の含有量が０．００１質量％以上１質量％以下である、上記［１］～［７］のいずれかに記載の合わせガラス用中間膜。
［９］着色剤をさらに含む、上記［１］～［８］のいずれかに記載の合わせガラス用中間膜。
［１０］前記外表面よりも分散剤の含有量が高い領域に着色剤が含まれる、上記［２］～［９］に記載の合わせガラス用中間膜。
［１１］前記外表面よりも分散剤の含有量が高い領域において、前着色剤の含有量に対する、前記分散剤の含有量の比率が質量基準で２０／１００以上１００／１００以下である、上記［１０］に記載の合わせガラス用中間膜。
［１２］アルカリ金属塩、アルカリ土類金属塩及びマグネシウム塩からなる群から選択される少なくとも１種の金属塩を含む、上記［１］～［１１］のいずれかに記載の合わせガラス用中間膜。
［１３］第１の合わせガラス部材と、第２の合わせガラス部材と、上記［１］～［１２］のいずれかに記載の合わせガラス用中間膜とを備え、前記第１の合わせガラス部材と前記第２の合わせガラス部材との間に、前記合わせガラス用中間膜が配置されている、合わせガラス。
　本発明によれば、合わせガラス周辺部の含水率が１．５％程度に高くなっても、パンメル値の低下を抑え、それにより、ガラスと中間膜の剥離を防止し、合わせガラスの機能を良好に維持できる合わせガラス用中間膜、及び該合わせガラス用中間膜を備える合わせガラスを提供することができる。
本発明の合わせガラス用中間膜の一実施形態を模式的に示す断面図である。 本発明の合わせガラス用中間膜の他の実施形態を模式的に示す断面図である。 本発明の合わせガラス用中間膜の他の実施形態を模式的に示す断面図である。 本発明の合わせガラス用中間膜の他の実施形態を模式的に示す断面図である。 本発明の合わせガラス用中間膜の他の実施形態を模式的に示す断面図である。 各比較例の合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。
　以下、本発明について実施形態を参照にしつつ詳細に説明する。
［合わせガラス用中間膜］
　本発明の合わせガラス用中間膜（以下単に中間膜と記載する場合もある）は、熱可塑性樹脂と、分散剤とを含む合わせガラス用中間膜であって、前記分散剤は、合わせガラス用中間膜の外表面の濃度が低くなるように偏在している。
　本発明の中間膜の一実施形態を模式的に示した断面図を、図１として示す。なお、本発明の内容は、図面に限定されるものではない。
　図１に示す中間膜１０は、熱可塑性樹脂をマトリクスとして、該マトリクス中に分散剤が分散している。中間膜１０は、外表面よりも分散剤の含有量が高い領域１１の両側に、前記領域１１よりも分散剤の含有量が低い領域１２を有している。なお、外表面よりも分散剤の含有量が高い領域１１のことを、「分散剤の含有量が高い領域１１」、又は、「領域１１」と記載する場合もある。また、領域１１よりも分散剤の含有量が低い領域１２のことを、「分散剤の含有量が低い領域１２」又は「領域１２」と記載する場合もある。
　領域１２は、中間膜１０の一方の外表面Ｓ１を含む領域であり、他方の領域１２は中間膜１０の他方の外表面Ｓ２を含む領域である。外表面Ｓ１及びＳ２は、合わせガラス部材と接着する部分となる。なお、詳細は後述するが、領域１２は後述する表面層に該当し、領域１１は後述する第１の中層に該当する。
　言い換えると、中間膜１０における領域１２に存在している分散剤の含有量は、領域１１に存在している分散剤の含有量よりも低く調整されている。なお、領域１２において、分散剤は含まれていなくてもよい。
　このように、分散剤は、中間膜１０の外表面の濃度が低くなるように偏在している。より詳細には、中間膜１０は、両外表面におけるそれぞれの分散剤の含有量（外表面Ｓ１及びＳ２のそれぞれの分散剤の含有量）よりも、分散剤の含有量が高い領域１１を有している。
　なお、本明細書において外表面は、合わせガラス用中間膜の最表面から厚さ方向に１０μｍの領域を意味する。すなわち、外表面Ｓ１は、合わせガラス用中間膜１０の一方の最表面Ｐ１から厚さ方向に１０μｍの領域であり、外表面Ｓ２は、合わせガラス用中間膜１０の他方の最表面Ｐ２から厚さ方向に１０μｍの領域である。
　本発明の中間膜１０に含まれる分散剤は、上記したとおり、外表面の濃度が低くなるように偏在している。そのため、中間膜１０を使用して作製した合わせガラスは、含水率が１．５％程度に上昇しても、パンメル値の低下を抑制できる。その結果、ガラスと中間膜の剥離を防止し、合わせガラスの機能を良好に維持できる。
　分散剤の含有量が高い領域１１は、少なくとも熱可塑性樹脂と分散剤とを含む領域である。分散剤の含有量が高い領域１１に存在する分散剤の含有量は、好ましくは０．００５質量％以上５質量％以下であり、より好ましくは０．００８質量％以上２質量％以下であり、さらに好ましくは０．０１質量％以上１質量％以下である。領域１１における分散剤の含有量が、上記下限値以上であると、領域１１に顔料などの粒子状物質や、その他の着色剤を含有させる際に、粒子状物質や着色剤を適切に分散させやすくなる。領域１１における分散剤の含有量が、上記上限値以下であると、合わせガラスのパンメル値が低くなりすぎることを防止して、パンメル値を適切な値に調整し易くなる。
　なお詳細は後述するが、領域１１は、着色剤を含むことが好ましい。着色剤は、分散剤により適切に分散され、中間膜に意匠性を付与することができる。
　合わせガラス用中間膜の外表面（Ｓ１及びＳ２それぞれ）は、熱可塑性樹脂を少なくとも含む領域であり、必要に応じて分散剤を含んでよいが、合わせガラスのパンメル値の低下を防止する観点から、分散剤を含まないことが好ましい。外表面（Ｓ１及びＳ２それぞれ）に存在する分散剤の含有量は、好ましくは０．１質量％以下であり、より好ましくは０．０１質量％以下であり、さらに好ましくは０．００１質量％以下であり、さらに好ましくは０質量％である。
　なお、外表面を含む領域１２は、通常は単一の樹脂組成物により形成されるため、領域１２における外表面の部分と、外表面以外の部分は同一の組成である。したがって、外表面（Ｓ１及びＳ２それぞれ）に存在する分散剤の含有量は、領域１２に存在する分散剤の含有量と同等である。
　したがって、領域１２における分散剤の含有量は、好ましくは０．１質量％以下であり、より好ましくは０．０１質量％以下であり、さらに好ましくは０．００１質量％以下であり、さらに好ましくは０質量％である。
　分散剤の含有量が高い領域１１に存在する分散剤の含有量Ｘ１と、外表面に存在する分散剤の含有量Ｘ２との差（Ｘ１－Ｘ２）は、好ましくは０．００５質量％以上５質量％以下であり、より好ましくは０．００６質量％以上２質量％以下であり、さらに好ましくは０．００８質量％以上０．１質量％以下である。上記Ｘ１－Ｘ２は、両方の外表面Ｓ１及びＳ２について満足することが好ましい。Ｘ１－Ｘ２が上記範囲であると、合わせガラスのパンメル値の低下を抑制しやすくなる。
　中間膜における分散剤の含有量は、特に限定されないが、好ましくは０．００１質量％以上１質量％以下、より好ましくは０．００５質量％以上０．１質量％以下である。
　分散剤の含有量が高い領域１１の厚さは、特に限定されないが、好ましくは０．００１ｍｍ以上２ｍｍ以下、より好ましくは０．００５ｍｍ以上１．５ｍｍ以下であり、さらに好ましくは０．０１ｍｍ以上１ｍｍ以下である。
　分散剤の含有量が低い領域１２の厚さは、特に限定されないが、それぞれ、好ましくは０．０００１ｍｍ以上１ｍｍ以下、より好ましくは０．００２ｍｍ以上０．５ｍｍ以下であり、さらに好ましくは０．０１ｍｍ以上０．１ｍｍ以下である。なお、２つの領域１２の厚みは、それぞれ同一であっても異なっていてもよい。
　中間膜１０の厚みは、好ましくは０．２ｍｍ以上２．０ｍｍ以下である。中間膜は、０．２ｍｍ以上の厚みを有することで、合わせガラス部材との接着性を良好にしやすくなる。また、２．０ｍｍ以下の厚みを有することで、合わせガラスが必要以上に厚くなることを防止できる。中間膜の厚みは、より好ましく０．２５ｍｍ以上１．０ｍｍ以下、さらに好ましくは０．３ｍｍ以上０．９ｍｍ以下である。中間膜の厚みは、楔形状の中間膜のように厚さが変化することがあるが、その場合には、最も薄くなる部分（最薄部）を意味する。なお、楔形状とは、一端から他端に向かって順次厚くなる（又は薄くなる）形状である。
　本発明の合わせガラス用中間膜１０は、単層構造であってもよいし、多層構造であってもよい。すなわち、単層で図１に示すように、分散剤の含有量が高い領域１１、分散剤の含有量が低い領域１２を形成させて、中間膜１０を作製してもよいし、複数の樹脂層を積層した多層で中間膜１０を形成させてもよい。中でも、中間膜１０の製造上の容易さの観点、あるいは、領域１１の形状を必要に応じて所望の形状に調整する観点などから、中間膜１０は多層構造であることが好ましい。
　例えば、図１の中間膜１０は、第１の中層により上記した分散剤の含有量が高い領域１１を形成し、表面層により上記した分散剤の含有量が低い領域１２を形成させることができる。すなわち、図１の中間膜１０は、第１の中層（領域１１）と、前記第１の中層の両面に設けられた表面層（領域１２）とから構成されることが好ましい。
　図１の中間膜１０は、領域１１を形成させるための樹脂組成物、及び領域１２を形成させるための樹脂組成物を用いて共押出法により作製することが好ましい。
　中間膜が多層構造である場合、２層以上の構成であってもよいし、３層以上の構成であってもよいし、５層以上の構成であってもよいが、３層以上７層以下の構成が好ましく、３層以上５層以下の構成がより好ましい。
　図２には、合わせガラス用中間膜の他の実施形態を模式的に示した断面図を示す。
　図２に記載の中間膜２０は、分散剤の含有量が低い領域１２と、分散剤の含有量が高い領域１１とを備え、領域１１は、領域１２の内部に配置される。図２に示すとおり、中間膜２０において、領域１１は、中間膜２０の一部の領域に設けられている。
　領域１１は、中間膜２０の厚さ方向に垂直な一方向ＯＤ（図２では左右方向）において、領域１１の一端１１Ａから一端１１Ａの反対側の他端１１Ｂにかけて厚みが小さくなっている。厚みは、連続的に漸次減少するとよく、これにより一方向ＯＤに沿って、領域１１は先細り形状となる。厚みの傾きは、幅方向において一定であってもよいし、一定でなくてもよい。また、厚みが一定である領域（厚みが増減しない領域）を部分的に有していてもよい。なお、図２では、領域１１の厚みが最大となる部分が中間膜２０の左端に位置しているが、本発明はこのような態様に限定されない。すなわち、領域１１の厚みが最大となる部分は、中間膜２０の端部に位置していなくてもよい。
　なお、一方向ＯＤは、典型的には中間膜のＴＤ（Ｔｒａｎｓｖｅｒｓｅ　ｄｉｒｅｃｔｉｏｎ）であるが、ＴＤに垂直なＭＤ（Ｍａｃｈｉｎｅ　ｄｉｒｅｃｔｉｏｎ）であってもよいし、ＭＤ、ＴＤ以外の方向であってもよい。
　先細り形状の領域１１の先端１１Ｂは、中間膜２０の内部に位置する。そのため、中間膜２０は、領域１１を有する幅方向の部位ｘと、領域１１を有さない幅方向の部位ｚから構成される。
　中間膜２０において、幅方向の部位ｘは、領域１１の両面に領域１２が存在する部位であり、幅方向の部位ｚは、すべてが領域１２で形成される部位である。
　言い換えると、中間膜２０の幅方向の部位ｘは、領域１１（第１の中層）と、前記領域１１の両面に設けられた領域１２（表面層）とから構成される。中間膜２０の幅方向の部位ｚは、領域１２のみから構成される。
　図２における領域１１の幅（すなわち、一端１１Ａから他端１１Ｂまでの距離）は、用途において変更され、特に限定されず任意であるが、例えば１０ｍｍ以上５ｍ以下、好ましくは２０ｍｍ以上３ｍ以下であり、より好ましくは５０ｍｍ以上１ｍ以下である。
　図２に示した先細り形状の領域１１は、断面三角形状であるが、領域１１の先端１１Ｂは一定の厚みを有していてもよく、その場合、領域１１は断面台形状となる。
　先細り形状の領域１１の最も厚い部分の厚みＤは、好ましくは３０μｍ以上３００μｍ以下であり、より好ましくは７０μｍ以上２００μｍ以下であり、さらに好ましくは１００μｍ以上１５０μｍ以下である。
　後述するとおり、領域１１は、着色剤を含むことが好ましく、これにより、合わせガラスの幅方向で、着色剤の濃度の高低をコントロールでき、中間膜２０にグラデーションを付与することも可能となる。
　図２の中間膜２０における先細り形状の領域１１は、中間膜２０の厚み方向の中点から厚み方向に垂直な直線（以下、中間膜の厚み中心線ともいう）に対して対称に存在しているが、このような態様に限定されない。
　例えば、図３に示す中間膜３０における先細り形状の領域１１の存在位置は、図２に示す中間膜２０の場合と異なっている。すなわち、図３に示すように、先細り形状の領域１１は、中間膜の厚み中心線から外れるように形成されていてもよい。
　さらに別の実施態様として、図４に示すように、図３に示す中間膜３０において、さらに第２の中層１３を備える中間膜４０であってもよい。
　このように、第２の中層１３を設けることで、様々な性能を中間膜に付与することができる。例えば、第２の中層１３は、可塑剤の量を調整し、樹脂の種類をポリビニルアセタール樹脂として水酸基量を適宜調整することで、中間膜４０に遮音性を付与することができる。
　第２の中層１３の厚みは、特に限定されず、適宜調整すればよいが、好ましくは３０μｍ以上３００μｍ以下であり、より好ましくは５０μｍ以上２００μｍ以下であり、さらに好ましくは７０μｍ以上１５０μｍ以下である。
　第２の中層は、分散剤を含んでいてもよいし、含んでいなくてもよいが、第１の中層（領域１１）よりも、分散剤の含有量が少ないことが好ましく、分散剤を含まないことが好ましい。また、第２の中層は、着色剤を含んでもいてもよいし、含んでいなくてもよいが、含んでいないことが好ましい。
　中間膜４０において、領域１１を有する幅方向の部位ｘは、領域１２（表面層）、領域１１（第１の中層）、領域１２、第２の中層、領域１２（表面層）をこの順に備える５層構成となっている。また、中間膜４０において、領域１１を有さない幅方向の部位ｚは、領域１２（表面層）、第２の中層、領域１２（表面層）をこの順に備える３層構成となっている。
　さらに別の実施態様として、図５に示すように、分散剤の含有量が高い領域１１を２つ有していてもよい。図５に示す中間膜５０は、領域１２（表面層）、領域１１（第１の中層）、第２の中層１３、領域１１（第１の中層）、領域１２（表面層）をこの順に備える。
　このように、領域１１を２つ設けることで、例えば、それぞれの領域１１に異なる種類の着色剤を配合するなどして、複雑な着色を中間膜に付与することができる。また第２の中層１３を設けることにより、必要に応じて、中間膜に遮音性などを付与することができる。
　なお、領域１２（表面層）、領域１１（第１の中層）、第２の中層の厚みは、上記したとおりである。また、２つの領域１１（第１の中層）の厚さは同一であっても異なっていてもよい。また、２つの領域１２（表面層）の厚さは同一であっても異なっていてもよい。
　図２～図５に示す各中間膜は、図１に示す中間膜と同様に、分散剤は外表面の濃度が低くなるように偏在している。そのため、このような中間膜を使用して作製した合わせガラスは、含水率が１．５％程度の含水率領域になっても、パンメル値の低下を抑制できる。その結果、ガラスと中間膜の剥離を防止し、合わせガラスの機能を良好に維持できる。なお、図２～図５に示す各中間膜について、外表面、領域１１、領域１２、及び中間膜の分散剤の含有量、厚み等は、図１で説明した中間膜１０の内容を適用することができる。
＜熱可塑性樹脂＞
　本発明の中間膜は、熱可塑性樹脂を含有する。中間膜は、熱可塑性樹脂を含有することで、接着層としての機能を果たしやすくなり、合わせガラス部材との接着性が良好になる。
　より詳細には、上記した領域１２（表面層）、領域１１（第１の中層）、及び第２の中層は、それぞれ熱可塑性樹脂を含有する。
　熱可塑性樹脂としては、特に限定されないが、例えば、ポリビニルアセタール樹脂、エチレン－酢酸ビニル共重合体樹脂、アイオノマー樹脂、ポリウレタン樹脂、熱可塑性エラストマー、アクリル樹脂、アクリル－酢酸ビニル共重合体樹脂、ポリビニルアルコール樹脂、ポリオレフィン樹脂、ポリ酢酸ビニル樹脂及びポリスチレン樹脂などが挙げられる。これら樹脂を使用することで、合わせガラス部材との接着性を確保しやすくなる。
　本発明の中間膜において熱可塑性樹脂は、１種単独で使用してもよいし、２種以上を併用してもよい。なお、２種以上併用する場合、中間膜においては、１つの層に２種以上の熱可塑性樹脂を含有させてもよいし、異なる層それぞれに異なる種類の熱可塑性樹脂を含有させてもよい。
　これらの中では、ポリビニルアセタール樹脂及びエチレン－酢酸ビニル共重合体樹脂から選択される少なくとも１種が好ましく、特に、可塑剤と併用した場合に、ガラスに対して優れた接着性を発揮する点から、ポリビニルアセタール樹脂がより好ましい。したがって、上記各層における樹脂も、ポリビニルアセタール樹脂及びエチレン－酢酸ビニル共重合体樹脂から選択される少なくとも１種が好ましく、ポリビニルアセタール樹脂がより好ましい。
（ポリビニルアセタール樹脂）
　ポリビニルアセタール樹脂は、ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）をアルデヒドでアセタール化して得られるポリビニルアセタール樹脂であれば特に限定されない。
　上記アルデヒドは特に限定されないが、一般には、炭素数が１～１０のアルデヒドが好適に用いられる。上記炭素数が１～１０のアルデヒドは特に限定されず、例えば、ｎ－ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ－バレルアルデヒド、２－エチルブチルアルデヒド、ｎ－ヘキシルアルデヒド、ｎ－オクチルアルデヒド、ｎ－ノニルアルデヒド、ｎ－デシルアルデヒド、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、ベンズアルデヒド等が挙げられる。これらのアルデヒドは単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
　上記したなかでも、ｎ－ブチルアルデヒド、ｎ－ヘキシルアルデヒド、ｎ－バレルアルデヒドが好ましく、ｎ－ブチルアルデヒドがより好ましい。したがって、ポリビニルアセタール樹脂は、ポリビニルブチラール樹脂が好適である。
　ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）は、例えば、ポリ酢酸ビニルなどのポリビニルエステルをけん化することにより得られる。ポリビニルアルコールのけん化度は、一般に７０～９９．９モル％である。ポリビニルアセタール樹脂は、１種単独で使用してもよいし、２種以上を併用してもよい。
　ＰＶＡの平均重合度は、好ましくは２００以上、より好ましくは５００以上、さらに好ましくは１０００以上、よりさらに好ましくは１５００以上である。平均重合度を上記下限以上とすると、合わせガラスの耐貫通性が高くなる。また、ＰＶＡの平均重合度は、好ましくは５０００以下、より好ましくは４０００以下、さらに好ましくは３５００以下、よりさらに好ましくは２５００以下である。
　なお、ポリビニルアルコールの平均重合度は、ＪＩＳ　　Ｋ６７２６「ポリビニルアルコール試験方法」に準拠した方法により求められる。
　ポリビニルアセタール樹脂の水酸基量は、好ましくは１５モル％以上であり、また、好ましくは３８モル％以下である。水酸基量を１５モル％以上とすることで、接着性が良好になりやすく、また、合わせガラスの耐貫通性などを良好にさせやすくなる。また、水酸基量を３８モル％以下とすることで、合わせガラスが硬くなり過ぎたりすることを防止する。上記水酸基量はガラス板との接着性などの観点から、より好ましくは２０モル％以上であり、さらに好ましくは２５モル％以上であり、さらに好ましくは３０モル％以上である。また、上記水酸基量は、より好ましくは３５％以下、さらに好ましくは３３モル％以下である。
　ポリビニルアセタール樹脂としてポリビニルブチラール樹脂を用いる場合も、同様の観点から、水酸基量は好ましくは１５モル％以上、より好ましくは２０モル％以上、さらに好ましくは２５モル％以上、さらに好ましくは３０モル％以上である。また、上記水酸基量は、好ましくは３８モル％以下、より好ましくは３５モル％以下、さらに好ましくは３３モル％以下である。
　ポリビニルアセタール樹脂の水酸基量は、水酸基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記水酸基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ　　Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して測定できる。
　領域１２（表面層）、領域１１（第１の中層）、及び第２の中層が、ポリビニルアセタール樹脂を含む場合は、その水酸基量は、上記のとおり調整すればよい。
　なお中間膜の遮音性を向上させる場合には、第２の中層に含まれるポリビニルアセタール樹脂の水酸基量は、好ましくは２０モル％以上、より好ましくは２２モル％以上であり、そして好ましくは３０モル％以下、より好ましくは２８モル％以下、さらに好ましくは２５モル％以下である。上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基量が下限値以上であると反応効率が高く生産性に優れ、上記水酸基量が上限値以下であると遮音性が向上する。
　上記ポリビニルアセタール樹脂のアセタール化度は、好ましくは４７モル％以上、また好ましくは８５モル％以下である。上記アセタール化度は、より好ましくは５５モル％以上、さらに好ましくは６０モル％以上であり、また、より好ましくは８０モル％以下、さらに好ましくは７５モル％以下である。
　なお、アセタール化度とは、アセタール基がブチラール基であり、ポリビニルアセタール樹脂がポリビニルブチラール樹脂の場合には、ブチラール化度を意味する。
　上記アセタール化度は、主鎖の全エチレン基量から、水酸基が結合しているエチレン基量と、アセチル基が結合しているエチレン基量とを差し引いた値を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。アセタール化度（ブチラール化度）は、例えばＪＩＳ　　Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定された結果から算出するとよい。
　領域１２（表面層）、領域１１（第１の中層）、及び第２の中層が、ポリビニルブチラール樹脂などのポリビニルアセタール樹脂を含む場合は、そのアセタール化度は、上記のとおり調整すればよい。
　ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度は、好ましくは３０モル％以下、より好ましくは２０モル％以下、さらに好ましくは１０モル％以下、よりさらに好ましくは２モル％以下である。上記アセチル化度が上記上限以下であると、中間膜及び合わせガラスの耐湿性が高くなる。また、上記アセチル化度は、特に限定されないが、好ましくは０．０１モル％以上であり、より好ましくは０．１モル％以上である。
　上記アセチル化度は、アセチル基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記アセチル基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ　　Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して測定できる。
　領域１２（表面層）、領域１１（第１の中層）、及び第２の中層が、ポリビニルブチラール樹脂などのポリビニルアセタール樹脂を含む場合は、そのアセチル化度は、上記のとおり調整すればよい。
（エチレン－酢酸ビニル共重合体樹脂）
　エチレン－酢酸ビニル共重合体樹脂としては、非架橋型のエチレン－酢酸ビニル共重合体樹脂であってもよいし、また、高温架橋型のエチレン－酢酸ビニル共重合体樹脂であってもよい。また、エチレン－酢酸ビニル共重合体樹脂としては、エチレン－酢酸ビニル共重合体けん化物、エチレン－酢酸ビニルの加水分解物などのようなエチレン－酢酸ビニル変性体樹脂も用いることができる。
　エチレン－酢酸ビニル共重合体樹脂は、ＪＩＳ　Ｋ　６７３０「エチレン・酢酸ビニル樹脂試験方法」またはＪＩＳ　Ｋ　６９２４－２：１９９７に準拠して測定される酢酸ビニル含量が好ましく１０～５０質量％、より好ましくは２０～４０質量％である。酢酸ビニル含量をこれら下限値以上とすることで、ガラスへの接着性が高くなり、また、合わせガラスの耐貫通性が良好になりやすくなる。また、酢酸ビニル含量をこれら上限値以下とすることで、中間膜の破断強度が高くなり、合わせガラスの耐衝撃性が良好になる。
（アイオノマー樹脂）
　アイオノマー樹脂としては、特に限定はなく、様々なアイオノマー樹脂を用いることができる。具体的には、エチレン系アイオノマー、スチレン系アイオノマー、パーフルオロカーボン系アイオノマー、テレケリックアイオノマー、ポリウレタンアイオノマー等が挙げられる。これらの中では、合わせガラスの機械強度、耐久性、透明性などが良好になる点、ガラスへの接着性に優れる点から、エチレン系アイオノマーが好ましい。
　エチレン系アイオノマーとしては、エチレン・不飽和カルボン酸共重合体のアイオノマーが透明性と強靭性に優れるため好適に用いられる。エチレン・不飽和カルボン酸共重合体は、少なくともエチレン由来の構成単位および不飽和カルボン酸由来の構成単位を有する共重合体であり、他のモノマー由来の構成単位を有していてもよい。
　不飽和カルボン酸としては、アクリル酸、メタクリル酸、マレイン酸等が挙げられ、アクリル酸、メタクリル酸が好ましく、メタクリル酸が特に好ましい。また、他のモノマーとしては、アクリル酸エステル、メタクリル酸エステル、１－ブテン等が挙げられる。
　エチレン・不飽和カルボン酸共重合体としては、該共重合体が有する全構成単位を１００モル％とすると、エチレン由来の構成単位を７５～９９モル％有することが好ましく、不飽和カルボン酸由来の構成単位を１～２５モル％有することが好ましい。
　エチレン・不飽和カルボン酸共重合体のアイオノマーは、エチレン・不飽和カルボン酸共重合体が有するカルボキシル基の少なくとも一部を金属イオンで中和または架橋することにより得られるアイオノマー樹脂であるが、該カルボキシル基の中和度は、通常は１～９０％であり、好ましくは５～８５％である。
　アイオノマー樹脂におけるイオン源としては、リチウム、ナトリウム、カリウム、ルビジウム、セシウム等のアルカリ金属、マグネシウム、カルシウム、亜鉛等の多価金属が挙げられ、ナトリウム、亜鉛が好ましい。
　アイオノマー樹脂の製造方法としては特に限定はなく、従来公知の製造方法によって、製造することが可能である。例えばアイオノマー樹脂として、エチレン・不飽和カルボン酸共重合体のアイオノマーを用いる場合には、例えば、エチレンと不飽和カルボン酸とを、高温、高圧下でラジカル共重合を行い、エチレン・不飽和カルボン酸共重合体を製造する。そして、そのエチレン・不飽和カルボン酸共重合体と、上記のイオン源を含む金属化合物とを反応させることにより、エチレン・不飽和カルボン酸共重合体のアイオノマーを製造することができる。
（ポリウレタン樹脂）
　ポリウレタン樹脂としては、イソシアネート化合物と、ジオール化合物とを反応して得られるポリウレタン、イソシアネート化合物と、ジオール化合物、さらに、ポリアミンなどの鎖長延長剤を反応させることにより得られるポリウレタンなどが挙げられる。また、ポリウレタン樹脂は、硫黄原子を含有するものでもよい。その場合には、上記ジオールの一部又は全部を、ポリチオール及び含硫黄ポリオールから選択されるものとするとよい。ポリウレタン樹脂は、有機ガラスとの接着性を良好にすることができる。そのため、ガラス板が有機ガラスである場合に好適に使用される。
（熱可塑性エラストマー）
　熱可塑性エラストマーとしては、スチレン系熱可塑性エラストマー、脂肪族ポリオレフィンが挙げられる。スチレン系熱可塑性エラストマーとしては、特に限定されず、公知のものを用いることができる。スチレン系熱可塑性エラストマーは、一般的に、ハードセグメントとなるスチレンモノマー重合体ブロックと、ソフトセグメントとなる共役ジエン化合物重合体ブロック又はその水添ブロックとを有する。スチレン系熱可塑性エラストマーの具体例としては、スチレン－イソプレンジブロック共重合体、スチレン－ブタジエンジブロック共重合体、スチレン－イソプレン－スチレントリブロック共重合体、スチレン－ブタジエン／イソプレン－スチレントリブロック共重合体、スチレン－ブタジエン－スチレントリブロック共重合体、並びにその水素添加体が挙げられる。
　上記脂肪族ポリオレフィンは、飽和脂肪族ポリオレフィンであってもよく、不飽和脂肪族ポリオレフィンであってもよい。上記脂肪族ポリオレフィンは、鎖状オレフィンをモノマーとするポリオレフィンであってもよく、環状オレフィンをモノマーとするポリオレフィンであってもよい。中間膜の保存安定性、及び、遮音性を効果的に高める観点からは、上記脂肪族ポリオレフィンは、飽和脂肪族ポリオレフィンであることが好ましい。
　上記脂肪族ポリオレフィンの材料としては、エチレン、プロピレン、１－ブテン、ｔｒａｎｓ－２－ブテン、ｃｉｓ－２－ブテン、１－ペンテン、ｔｒａｎｓ－２－ペンテン、ｃｉｓ－２－ペンテン、１－ヘキセン、ｔｒａｎｓ－２－ヘキセン、ｃｉｓ－２－ヘキセン、ｔｒａｎｓ－３－ヘキセン、ｃｉｓ－３－ヘキセン、１－ヘプテン、ｔｒａｎｓ－２－ヘプテン、ｃｉｓ－２－ヘプテン、ｔｒａｎｓ－３－ヘプテン、ｃｉｓ－３－ヘプテン、１－オクテン、ｔｒａｎｓ－２－オクテン、ｃｉｓ－２－オクテン、ｔｒａｎｓ－３－オクテン、ｃｉｓ－３－オクテン、ｔｒａｎｓ－４－オクテン、ｃｉｓ－４－オクテン、１－ノネン、ｔｒａｎｓ－２－ノネン、ｃｉｓ－２－ノネン、ｔｒａｎｓ－３－ノネン、ｃｉｓ－３－ノネン、ｔｒａｎｓ－４－ノネン、ｃｉｓ－４－ノネン、１－デセン、ｔｒａｎｓ－２－デセン、ｃｉｓ－２－デセン、ｔｒａｎｓ－３－デセン、ｃｉｓ－３－デセン、ｔｒａｎｓ－４－デセン、ｃｉｓ－４－デセン、ｔｒａｎｓ－５－デセン、ｃｉｓ－５－デセン、４－メチル－１－ペンテン、及びビニルシクロヘキサン等が挙げられる。
　中間膜における各層（各領域）を構成する樹脂は、熱可塑性樹脂であることが好ましく、また、上記で列挙した樹脂から適宜選択されればよい。各層（各領域）を構成する樹脂は、互いに異なる樹脂であってもよいが、互いに同一であることが好ましい。したがって、複数の層を有する場合、各層を構成する樹脂はいずれも、ポリビニルアセタール樹脂又はエチレン－酢酸ビニル共重合体樹脂であることが好ましく、いずれもポリビニルアセタール樹脂であることがより好ましい。
＜可塑剤＞
　中間膜は、熱可塑性樹脂の他に、可塑剤を含有してもよい。中間膜は、可塑剤を含有することにより柔軟となり、その結果、合わせガラスの柔軟性を向上させ、耐貫通性も向上させる。さらには、ガラス板に対する高い接着性を発揮することも可能になる。可塑剤は、熱可塑性樹脂としてポリビニルアセタール樹脂を使用する場合に含有させると特に効果的である。したがって、各層（各領域）は、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤を含有することがより好ましい。
　可塑剤としては、例えば、一塩基性有機酸エステル及び多塩基性有機酸エステル等の有機エステル可塑剤、並びに有機リン酸エステル系可塑剤及び有機亜リン酸エステル系可塑剤などのリン系可塑剤等が挙げられる。なかでも、有機エステル可塑剤が好ましい。
　有機エステル可塑剤は、例えば、トリエチレングリコールジ－２－エチルブチレート、トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート、トリエチレングリコールジカプリレート、トリエチレングリコールジ－ｎ－オクタノエート、トリエチレングリコールジ－ｎ－ヘプタノエート、テトラエチレングリコールジ－ｎ－ヘプタノエート、テトラエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート、ジブチルセバケート、ジオクチルアゼレート、ジブチルカルビトールアジペート、エチレングリコールジ－２－エチルブチレート、１，３－プロピレングリコールジ－２－エチルブチレート、１，４－ブチレングリコールジ－２－エチルブチレート、１，２－ブチレングリコールジ－２－エチルブチレート、ジエチレングリコールジ－２－エチルブチレート、ジエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート、ジプロピレングリコールジ－２－エチルブチレート、トリエチレングリコールジ－２－エチルペンタノエート、テトラエチレングリコールジ－２－エチルブチレート、ジエチレングリコールジカプリエート、トリエチレングリコールジ－ｎ－ヘプタノエート、テトラエチレングリコールジ－ｎ－ヘプタノエート、トリエチレングリコールジ－２－エチルブチレート、アジピン酸ジヘキシル、アジピン酸ジオクチル、アジピン酸ヘキシルシクロヘキシル、アジピン酸ジイソノニル、アジピン酸ヘプチルノニル、セバシン酸ジブチル、油変性セバシン酸アルキド、リン酸エステルとアジピン酸エステルとの混合物、混合型アジピン酸エステルなどが挙げられる。混合型アジピン酸エステルとしては、炭素数４～９のアルキルアルコール及び炭素数４～９の環状アルコールから選択される２種以上のアルコールから作製されたアジピン酸エステルが挙げられる。
　上記可塑剤のなかでも、トリエチレングリコール－ジ－２－エチルヘキサノエート（３ＧＯ）が特に好適に用いられる。
　中間膜における可塑剤の含有量は、特に限定されないが、熱可塑性樹脂１００質量部に対して、好ましくは１０質量部以上であり、また、好ましくは１００質量部以下である。可塑剤の含有量を１０質量部以上とすると、合わせガラスが適度に柔軟になり、耐貫通性等が良好になる。また、可塑剤の含有量を１００質量部以下とすると、中間膜から可塑剤が分離することが防止される。可塑剤の含有量は、より好ましくは２０質量部以上であり、さらに好ましくは３０質量部以上であり、さらに好ましくは３５質量部以上であり、また、より好ましくは７０質量部以下、さらに好ましくは６０質量部以下であり、さらに好ましくは５５質量部以下である。
　中間膜を構成する各層も同様であり、各層（各領域）における可塑剤の含有量は、熱可塑性樹脂１００質量部に対して、好ましくは１０質量部以上であり、より好ましくは２０質量部以上であり、さらに好ましくは３０質量部以上であり、さらに好ましくは３５質量部以上であり、そして、好ましくは１００質量部以下であり、より好ましくは７０質量部以下であり、さらに好ましくは６０質量部以下であり、さらに好ましくは５０質量部以下である。
　なお、中間膜の遮音性を向上させる場合には、第２の中層に含まれる可塑剤の含有量は、他の層よりも多くすることが好ましい。この場合、第２の中層に含まれる可塑剤の含有量は、熱可塑性樹脂１００質量部に対して、好ましくは３０質量部以上、より好ましくは４５質量部以上、さらに好ましくは５５質量部以上であり、そして、好ましくは１００質量部以下であり、より好ましくは９０質量部以下であり、さらに好ましくは８５質量部以下である。
　中間膜は、熱可塑性樹脂及び可塑剤が主成分となるものであり、中間膜において熱可塑性樹脂及び可塑剤の合計量は、中間膜全量基準で、通常７０質量％以上、好ましくは８０質量％以上、さらに好ましくは９０質量％以上１００質量％未満である。上記合計量を１００質量％未満とすることで、中間膜は、着色剤などの添加剤を含有できる。
　なお、複数の樹脂層が設けられる場合、各層（各領域）も、熱可塑性樹脂及び可塑剤が主成分となるものであり、各層（各領域）において熱可塑性樹脂及び可塑剤の合計量は、各層全量基準で、通常７０質量％以上、好ましくは８０質量％以上、さらに好ましくは９０質量％以上１００質量％未満である。
＜分散剤＞
　本発明の中間膜は、分散剤を含有することにより、顔料などの粒子状物質や、その他の着色剤を中間膜に含有させる場合に、粒子状物質や着色剤を中間膜に適切に分散させやすくなる。分散剤は、少なくとも領域１１（第１の中層）に含まれる。分散剤は、上記した領域１２（表面層）には含まれても含まれなくてもよいが、含まれないことが好ましい。また分散剤は、上記した第２の中層には、含まれていても含まれていなくてもよいが、含まれないことが好ましい。
　本発明で使用できる分散剤は、アクリル系、アミン系、ウレタン系、ポリカルボン酸系、ポリエステル系、リン酸エステル系、ポリエーテル系などが挙げられる。分散剤は、これらの中では、アクリル系、アミン系、ウレタン系、ポリカルボン酸系の分散剤が好ましい。これら分散剤は、１種単独で使用してもよいし、２種以上の分散剤を併用してもよい。
　本発明では、上記した中では、アクリル系、アミン系、ウレタン系の分散剤を使用することがより好ましい。中間膜は、分散剤としてアクリル系、アミン系、又はウレタン系の分散剤のいずれかを含有することで、粒子状物質や着色剤を中間膜に適切に分散させやすくなる。
　分散剤は、アミノ基、カルボキシル基、スルホン基、ヒドロキシル基、リン酸基、ピリジン、ピリミジン、ピラジン等の含窒素ヘテロ環由来の基、これらの塩、４級アンモニウ塩などの極性基を有するとよい。極性基としては、アミノ基が好ましい。
　また、分散剤は、酸性、塩基性のいずれでもよいし、ノニオン系のいずれでもよいが、酸性分散剤、又は塩基性分散剤であることが好ましく、中でも塩基性分散剤であることが好ましい。また、分散剤としては、溶剤系、無溶剤系の分散剤であることが好ましい。
　分散剤は、高分子系分散剤であることが好ましく、具体的には、分子量が例えば１５００以上、好ましくは２５００以上、より好ましくは３０００以上の分散剤を含むことが好ましい。分子量が一定値以上の分散剤を使用することで、熱可塑性樹脂に対して相溶しやすくなる。また、顔料などの各種粒子を熱可塑性樹脂中に適切に分散させやすくなる。また、分散剤の分子量は、上限に関しては、特に限定されないが、例えば１００，０００以下であればよい。
　なお、本明細書において、分子量とは、重量平均分子量を意味し、具体的には、GPCにより測定されたものである。
　アクリル系の分散剤は、（メタ）アクリル酸、又は（メタ）アクリル酸エステルなどのアクリル系モノマー由来の構造単位を有する分散剤である。アクリル系分散剤は、上記したとおりの高分子系分散剤であるとよく、アクリル系重合体であるとよく、好ましくはアクリル系ブロック共重合体である。また、アクリル系分散剤は、極性基を有することが好ましく、極性基を有することで酸性、塩基性の分散剤となることが好ましい。
　ウレタン系分散剤は、ウレタン結合を複数有するポリウレタン構造を有する分散剤であるとよい。ウレタン系分散剤は、高分子系であり、かつ極性基を有することが好ましく、極性基を有することで酸性、塩基性の分散剤となることが好ましい。
　アミン系分散剤としては、分子構造中に、上記の通り極性基としてアミノ基を有する化合物が挙げられる。したがって、上記したアクリル系分散剤、ウレタン系分散剤などは、アミン系分散剤であってもよい。また、アミン系分散剤は、分子中にポリアミン構造を有するものであってよく、例えばアルケニルコハク酸無水物を更にポリアミンと反応させることによって得られたるアルケニルコハク酸イミド系分散剤であってもよい。
　ポリカルボン酸系分散剤としては、ポリカルボン酸又はその塩などが挙げられ、具体的には、ポリアミノアマイドのポリカルボン酸塩が好ましい。ポリカルボン酸系分散剤は、上記したアクリル系、アミン系、ウレタン系の分散剤の少なくともいずれかと併用することが好ましい。ポリカルボン酸系分散剤は、これら分散剤と併用することで、顔料などの着色剤、その他の物質を中間膜中により一層適切に分散させやすくなる。
　また、本発明の中間膜は、顔料などの着色剤、その他の物質の分散性の観点から、２種以上の分散剤を含有してもよい。すなわち、中間膜は、第１の分散剤と、第１の分散剤とは異なる第２の分散剤を少なくとも含有してもよい。ただし、中間膜は、第２の分散剤を含有しなくてもよく、分散剤として第１の分散剤のみを含有してもよい。
　第１の分散剤の分子量は、第２の分散剤の分子量よりも大きいことが好ましい。中間膜は、互いに分子量が異なる２種以上の分散剤を含有することで、顔料などの着色剤、その他の物質をより一層中間膜に適切に分散させやすくなる。
　第１の分散剤の分子量は、好ましくは２０００以上１００，０００以下、より好ましくは２５００以上５０，０００以下、さらに好ましくは３０００以上１５，０００以下である。また、第２の分散剤の分子量は、好ましくは１５００以上２０，０００以下、より好ましくは２０００以上８０００以下、さらに好ましくは２０００以上４５００未満である。
　中間膜が２種以上の分散剤を含有する場合、顔料などの着色剤、その他の物質の分散性の観点から、第１の分散剤としては、アクリル系、アミン系、及びウレタン系のいずれかであることが好ましく、第２の分散剤としては、ポリカルボン酸系であることが好ましい。
　なお、中間膜において、第１の分散剤は、中間膜に含まれる分散剤として最も分子量が高い分散剤であり、かつ第２の分散剤は、中間膜に含まれる分散剤として最も分子量が低い分散剤であることが好ましい。
　中間膜が第１の分散剤に加えて、第２の分散剤を含有する場合、上記した第１の分散剤の含有量は、第２の分散剤の含有量よりも多いことが好ましい。第１の分散剤の含有量を第２の分散剤の含有量よりも多くすることで、顔料などの着色剤、その他の物質を適切に分散させやすくなる。
　第１の分散剤の含有量に対する第２の分散剤の含有量の質量基準での比率（第２の分散剤／第１の分散剤）は、具体的には、１／１００以上３０／１００以下であることが好ましい。このような含有量の比率で、顔料などの粒子状物質を中間膜中に適切に分散させやすくなる。
　上記比率（第２の分散剤／第１の分散剤）は、１／１００以上２５／１００以下であることがより好ましく、７／１００以上２０／１００以下がさらに好ましく、１０／１００以上２０／１００以下であることがよりさらに好ましい。
　上記した第１の分散剤及び第２の分散剤は、分散剤の含有量が高い領域１１（第１の中層）に含まれることが好ましい。領域１１おける、第１の分散剤の含有量に対する第２の分散剤の含有量の質量基準での比率（第２の分散剤／第１の分散剤）も同様に上記の範囲のとおり調整することが好ましい。
　分散剤としては、市販品を使用してもよい。好ましい市販品としては、ＢＹＫ社製の「ＤＩＳＰＥＲＢＹＫ－１０２」、「ＤＩＳＰＥＲＢＹＫ－１８５」、「ＤＩＳＰＥＲＢＹＫ－１９０」、「ＤＩＳＰＥＲＢＹＫ－１９３」、「ＤＩＳＰＥＲＢＹＫ－１９９」、「ＤＩＳＰＥＲＢＹＫ－２００９」、「ＤＩＳＰＥＲ　ＢＹＫ－１６０」、「ＤＩＳＰＥＲＢＹＫ－２００１」、「ＤＩＳＰＥＲＢＹＫ－２０００」、「ＤＩＳＰＥＲＢＹＫ－２１１１６」、「ＤＩＳＰＥＲＢＹＫ－１１０」、「ＤＩＳＰＥＲＢＹＫ－１１１」、「ＤＩＳＰＥＲＢＹＫ－１８０」なども挙げられる。
　また、ＢＡＳＦ社製の「ＥＦＫＡ－４４」、「ＥＦＫＡ－４６」、「ＥＦＫＡ－４７」、「ＥＦＫＡ－４８」、「ＥＦＫＡ－４０５０」、「ＥＦＫＡ－４０２０」、「ＥＦＫＡ－４０６０」、「ＥＦＫＡ－４４０６」、「ＥＦＫＡ－４８００」、「ＥＦＫＡ－１１０１」なども挙げられる。また、Ｌｕｂｒｉｚｏｌ社製の「ＮＢＺ－４２０４／１０」が挙げられ、川研ファインケミカル社製の「ヒノアクトＫＦ―１Ｍ」、「ヒノアクトＴ－６０００」、「ヒノアクトＴ－７０００」、「ヒノアクトＴ－８０００」、「ヒノアクトＴ－８３５０Ｐ」、「ヒノアクトＴ－８０００Ｅ」、「ＫＦ－１０００」「アジスパーＰＢ－８２１」、「アジスパーＰＢ－８２２」、「アジスパーＰＢ－８２３」、「アジスパーＰＡ－１１１」、共栄社化学製の「フローレンＤＯＰＡ－３３ＢＨＦ」、「フローレンＤＯＰＡ－４４ＢＨＦ」、アビシア社の「ソルスパース２００００」、「ソルスパース２２０００」、「ソルスパース２４０００」、「ソルスパース２７０００」、「ソルスパース２８０００」、「ソルスパース４１０００」、「ソルスパース４１０９０」、「ソルスパース４３０００」、「ソルスパース４４０００」、「ソルスパース４６０００」、「ソルスパース５０００」、「ソルスパース２２００」が挙げられる。
また、楠本化成社の「ディスパロンＤＡ－２３４」、「ディスパロンＤＡ－３２５」、「ディスパロンＤＡ－３７５」、「ディスパロンＤＡ－７２５」、エボニック社製の「ＴＥＧＯＤｉｓｐｅｒｓ６７０」、「ＴＥＧＯＤｉｓｐｅｒｓ７４０Ｗ」、「ＴＥＧＯＤｉｓｐｅｒｓ７５０Ｗ」、「ＴＥＧＯＤｉｓｐｅｒｓ７５５Ｗ」、「ＴＥＧＯＤｉｓｐｅｒｓ７５７Ｗ」、「ＴＥＧＯＤｉｓｐｅｒｓ７６０」、などが挙げられる。また、シェブロン社製の「ＯＬＯＡ－１２００」、米国ニドウインクーパー社製の「Ｓ－９００」、三洋化成社製の「ニューポールＰＥ６１」、「ニューポールＰＥ６４」、「ニューポールＰＥ７４」、「ニューポールＰＥ７５」などが例示される。以上の例示した分散剤は、第１の分散剤として使用することが好ましい。
＜着色剤＞
　本発明の中間膜は、上記のとおり、着色剤を含有することが好ましい。使用される着色剤は、特に限定されず、従来から合わせガラス用中間膜に配合される色素を使用することができ、青色、黄色、赤色、緑色、紫色、黒色、白色などの色素を使用できる。色素は、顔料、染料などを用いることができる。中間膜は、着色剤を使用することで、合わせガラスを着色することができ、中間膜の意匠性を高めることができる。本発明において、着色剤としては、顔料が好ましい。本発明では、顔料を使用した場合には、上記した分散剤により効果的に着色剤を中間膜中に分散させることができる。
　顔料としては、ビグメントブルーなどの銅フタロシアニン系顔料、コバルトフタロシアニン顔料などのフタロシアニン系顔料、ニッケル錯体アゾ系顔料などのアゾ系顔料、アントラキノン（アンスラキノン）系顔料、ぺリレン顔料、ジケトピロロピロール系顔料、キナクリドン系顔料、ペリノン系顔料、チオインジゴ系顔料、イソインドリン系顔料、イソインドリノン系顔料、キノフタロン系顔料、スレン系顔料、酸化チタン系顔料、ピグメントブラック７などのカーボンブラック、グラフェン、カーボンナノチューブなどの炭素系材料等が挙げられる。
　また、染料としては、アゾ染料、シアニン染料、トリフェニルメタン染料、フタロシアニン染料、アントラキノン（アンスラキノン）染料、ナフトキノン染料、キノンイミン染料、メチン染料、アゾメチン染料、スクワリリウム染料、アクリジン染料、スチリル染料、クマリン染料、キノリン染料、ニトロ染料等が挙げられる。染料は分散染料でもよい。
　なかでも、熱可塑性樹脂との親和性が高く、ブリードアウトしにくいことから、顔料としては、カーボンブラック、フタロシアニン系顔料、ペリレン顔料が好ましい。また、染料としてはアゾ染料、アントラキノン系染料が好ましい。
　着色剤は、一種単独で使用してもよいが、２種以上を併用してもよい。
　上記した着色剤を構成する顔料及び染料は、各層を形成するための樹脂組成物にそのまま配合されてもよいが、インク、又はトナーなどの形態にされた上で、樹脂組成物に配合されてもよい。そのような場合、着色剤の含有量は、顔料及び染料そのものの含有量を意味する。また、着色剤は、可塑剤中に分散された上で、樹脂組成物に配合されてもよい。より具体的には、可塑剤に、着色剤を加え、さらに分散剤などを加えて、可塑剤に分散させた上で、樹脂と混合させてもよい。
　中間膜が着色剤を含有する場合、着色剤は分散剤の含有量が高い領域１１（第１の中層）に含まれることが好ましい。このような態様により、着色剤を分散剤により、適切に分散させることができる。領域１１（第１の中層）における着色剤の含有量は、０．００５質量％以上２．０質量％以下であることが好ましい。着色剤の含有量を上記下限値以上とすると中間膜を適切に着色して、中間膜の意匠性を高めることができる。また、着色剤の含有量を上記上限値以下とすると、中間膜の透過性や機械特性などを損なうことなく、中間膜を適切に着色できる。領域１１（第１の中層）における着色剤の含有量は、０．０１質量％以上１．５質量％以下がより好ましく、０．０２質量％以上１質量％以下がさらに好ましく、０．０３質量％以上０．８質量％以下がよりさらに好ましい。
　分散剤の含有量が高い領域１１（第１の中層）は、上記の通り、分散剤と着色剤とを含有することが好ましいが、領域１１（第１の中層）における、着色剤の含有量に対する、分散剤の含有量の比率（分散剤／着色剤）が質量基準で２０／１００以上１００／１００以下であることが好ましい。比率（分散剤／着色剤）が、上記範囲内であることで、分散剤により着色剤を適切に分散させやすくなる。
　上記比率は、３０／１００以上９０／１００以下であることがより好ましく、５０／１００以上８５／１００以下であることがさらに好ましい。
　分散剤の含有量が低い領域１２（表面層）は、着色剤を含んでいてもよいし、含んでいなくてもよい。分散剤の含有量が低い領域１２が着色剤を含む場合は、領域１２における着色剤の含有量は、０．００５質量％以上０．５質量％以下であることが好ましく、０．０１質量％以上０．１質量％以下であることがより好ましい。
＜金属塩（Ｘ）＞
　中間膜は、アルカリ金属塩、アルカリ土類金属塩及びマグネシウム塩からなる群から選択される少なくとも１種の金属塩（以下、金属塩（Ｘ）ということがある）を含有することが好ましい。金属塩（Ｘ）は、一般的には接着力調整剤として使用される。中間膜は、金属塩（Ｘ）を有することで、中間膜と合わせガラス部材の接着力が制御され、パンメル値を上記した所望の範囲に調整しやすくなる。そのため、耐貫通性に優れ、かつ中間膜と合わせガラス部材の間で剥離が生じにくい合わせガラスを得やすくなる。
　金属塩（Ｘ）は、Ｋ（カリウム）及びＭｇ（マグネシウム）の内の少なくとも１種の金属を含むことが好ましい。金属塩（Ｘ）は、炭素数２～１６の有機酸のアルカリ金属塩又は炭素数２～１６の有機酸のアルカリ土類金属塩であることがより好ましく、炭素数２～１６のカルボン酸マグネシウム塩又は炭素数２～１６のカルボン酸カリウム塩であることが更に好ましい。炭素数２～１６のカルボン酸マグネシウム塩及び炭素数２～１６のカルボン酸カリウム塩としては特に限定されないが、例えば、酢酸マグネシウム、酢酸カリウム、プロピオン酸マグネシウム、プロピオン酸カリウム、２－エチル酪酸マグネシウム、２－エチル酪酸カリウム、２－エチルヘキサン酸マグネシウム及び２－エチルヘキサン酸カリウム等が挙げられる。金属塩（Ｘ）は、１種単独で使用してもよいし、２種以上を併用してもよい。２種以上の併用する場合、酢酸マグネシウムと２－エチル酪酸マグネシウムを併用することが好ましい。
　金属塩（Ｘ）の含有量は、金属塩由来の金属元素量基準で、５質量ｐｐｍ以上１０００質量ｐｐｍ以下であることが好ましく、１０質量ｐｐｍ以上５００質量ｐｐｍ以下であることがさらに好ましく、２０質量ｐｐｍ以上２００質量ｐｐｍ以下であることがよりさらに好ましく、２０質量ｐｐｍ以上１００質量ｐｐｍ以下であることが特に好ましい。金属塩（Ｘ）の含有量が上記範囲内であると耐候性などを低下させることなく、適切に合わせガラス部材との接着力を調整できる。　
　中間膜は、上記のとおり、１又は２以上の層を有するが、各層は、金属塩（Ｘ）を含有してもよい。特に、金属塩（Ｘ）は、領域１１（第１の中層）に含まれることが好ましい。中間膜における各層は、金属塩（Ｘ）を含有する場合、各層における金属塩（Ｘ）の含有量の好適値も、上記で説明した金属塩（Ｘ）の含有量の好適値と同じである。
　また、中間膜は、必要に応じて、上記以外にも、遮熱剤、紫外線吸収剤、酸化防止剤、光安定化剤、蛍光増白剤、結晶核剤等の添加剤（その他の添加剤）を含有してもよい。
　中間膜が２以上の層を含有する場合、それぞれの層は、必要に応じてその他の添加剤を含有するとよい。
＜パンメル値＞
　本発明の中間膜において、含水率０．４％のときのパンメル値は、２．０以上が好ましい。パンメル値が２．０以上であると、中間膜と合わせガラス部材の間で剥離が生じることを防止できる。中間膜と合わせガラス部材の間で剥離することをより適切に防止する観点から、含水率０．４％のときのパンメル値は、２．５以上が好ましく、３．０以上がさらに好ましい。
　また、含水率０．４％のときのパンメル値は、７．０以下であることが好ましい。含水率０．４％のときのパンメル値が、７．０以下であることで、落球試験において鋼球を貫通しにくくして、耐貫通性を良好にしやすくなる。耐貫通性を良好に維持しやすくする観点から、含水率０．４％のときのパンメル値は、６．０以下であることがより好ましく、５．５以下であることがより好ましく、５．０以下であることがよりさらに好ましい。
　本発明の中間膜において、含水率１．５％のときのパンメル値は、３．０以上が好ましい。パンメル値が３．０以上であると、含水率が１．５％程度に高くなった場合において、中間膜と合わせガラス部材の間で剥離が生じることを防止できる。中間膜と合わせガラス部材の間で剥離することをより適切に防止する観点から、含水率１，５％のときのパンメル値は、４．０以上が好ましく、５．０以上がさらに好ましい。
　また、中間膜の含水率１．５％のときのパンメル値は、９．０以下であることが好ましい。パンメル値が９．０以下であると、含水率が１．５％程度に高くなった場合において、落球試験において鋼球を貫通しにくくして、耐貫通性を良好にしやすくなる。耐貫通性を良好に維持しやすくする観点から、含水率１．５％のときのパンメル値は、８．０以下であることが好ましく、７．５以下であることがより好ましい。
＜可視光線透過率＞
　本発明の中間膜において、２枚の基準ガラスを中間膜を介して接着させて作製した合わせガラスの可視光線透過率は特に限定されず、用途に応じて適宜調整するとよい。
　上記可視光性透過率は、好ましくは１％以上、より好ましくは５％以上、さらに好ましくは１０％以上である。
　また、前記可視光線透過率は、好ましくは１００％以下、より好ましくは９０％以下、さらに好ましくは８０％以下、さらに好ましくは７０％以下である。
　なお、可視光線透過率は、基準ガラスとしてクリアガラスを用いて、ＪＩＳ　Ｒ３２１２（２０１５）に準拠して、測定することで求めることができる。
＜中間膜の製造方法＞
　本発明の中間膜は、特に限定されないが、単層構造である場合には、例えば、熱可塑性樹脂、分散剤、必要に応じて配合される着色剤、可塑剤、金属塩（Ｘ）、及びこれら以外のその他の添加剤などの中間膜を構成する成分を混合し、得られた樹脂組成物を押出成形、プレス成形などして成形すればよい。
　ここで、着色剤は、樹脂組成物における分散性を高める観点から、例えば可塑剤及び着色剤を使用する場合には、着色剤及び分散剤を可塑剤に配合して可塑剤に十分に分散させたうえで、熱可塑性樹脂と混合するとよい。着色剤は、樹脂組成物に配合する際に、分散剤により可塑剤に十分に分散させておくことで、中間膜において凝集することを防止して、中間膜においても適切に分散させることができる。
　着色剤を可塑剤に分散させる方法は、特に限定されないが、可塑剤に分散剤、着色剤を加えて、ビーズミル、サンドミル、ロールミル、ボールミル、ジェットミル、ペイントシェーカー、マイクロフルイダイザー、高速インペラー、サンドグラインダー、フロージェットミキサー、高圧湿式微粒化装置、超音波分散装置などの分散装置を用いて分散する方法が挙げられる。
　中間膜は、多層構造である場合でも、単層構造である場合と同様に、押出成形、プレス成形などで成形すればよい。これらの中では押出成形が好ましく、中でも共押出法がよりより好ましい。共押出法では、各層を構成するための樹脂組成物を共押出して多層構造の中間膜を形成するとよい。
　具体的には、領域１２（表面層）を形成するための樹脂組成物、領域１１（第１の中層）を形成するための樹脂組成物、必要に応じて用いる第２の中層を形成されるための樹脂組成物をそれぞれ準備して、これらの樹脂組成物を共押出して、多層構造の中間膜を形成するとよい。
＜合わせガラス＞
　本発明は、さらに合わせガラスを提供する。合わせガラスは、第１及び第２の合わせガラス部材と、第１及び第２の合わせガラス部材の間に配置される中間膜を備える。第１及び第２の合わせガラス部材は中間膜を介して接着される。中間膜は、一方の面が一方の合わせガラス部材に接着し、他方の面が他方の合わせガラス部材に接着する。合わせガラスは、第１及び第２の合わせガラス部材の間に、上記した中間膜を配置して、これらを圧着などすることで一体化することで製造すればよい。
（合わせガラス部材）
　合わせガラスで使用する第１及び第２の合わせガラス部材としては、ガラス板が使用され、ガラス板としては無機ガラス、有機ガラスのいずれでもよいが、無機ガラスが好ましい。無機ガラスとしては、特に限定されないが、クリアガラス、フロート板ガラス、磨き板ガラス、型板ガラス、網入り板ガラス、線入り板ガラス、グリーンガラス等が挙げられる。
　また、有機ガラスとしては、一般的に樹脂ガラスと呼ばれるものが使用され、特に限定されないが、ポリカーボネート、アクリル樹脂、アクリル共重合体樹脂、ポリエステルなどの樹脂から構成される有機ガラスが挙げられる。
　第１及び第２の合わせガラス部材は、互いに同種の材質から構成されてもよいし、別の材質から構成されてもよい。例えば、一方が無機ガラスで、他方が有機ガラスであってもよいが、第１及び第２の合わせガラス部材の両方が無機ガラスであるか、又は有機ガラスであることが好ましい。
　また、各合わせガラス部材の厚みは、特に限定されないが、例えば、０．１～１５ｍｍ程度、好ましくは０．５～５ｍｍである。各ガラス板の厚みは、互いに同一であってもよいし、異なっていてもよいが、同一であることが好ましい。
　本発明の合わせガラスは、自動車などの各種車両、航空機、船舶、建築物等の窓ガラスなどとして使用可能であるが、自動車用合わせガラスとして使用することが好ましい。自動車用合わせガラスは、ウィンドシールドガラス（フロントガラス）、サイドガラス、リアガラス、ルーフガラスのいずれでもよい。
　本発明を実施例によりさらに詳細に説明するが、本発明はこれらの例によってなんら限定されるものではない。
　本実施例における測定方法及び評価方法は、以下の通りである。
［分散剤の分子量］
　分散剤をＧＰＣ（装置：Ｗａｔｅｒｓ社製「ＡＰＣシステム」、カラム：Ｗａｔｅｒｓ社製「ＡＣＱＩＵＴＹ　ＡＰＣ　ＸＴ１２５－Ｘ１４５－ＸＴ４５　各４．６ｍｍΦ×１５０ｍｍ」）にて重量平均分子量を測定した。また、溶離液にＴＨＦ、検出器にＲＩ、標準試料をポリスチレンとした。
［中間膜、及び各層の厚み］
　中間膜、及び各層の厚みは、オリンパス社製マイクロスコープ「ＤＳＸ５００」を用いて、１０点平均により測定した。
　なお、図２～４に示す先細り形状の領域１１を備える中間膜については、領域１１の最も厚みの大きい部分の厚みを表に記載した。
［パンメル値］
　実施例、比較例で得られた中間膜について、含水率を０．４％、１．５％になるように調整した。なお、パンメル値の測定に使用される中間膜は、後述する合わせガラスの中央部になる部分おいて、ＪＩＳ　Ｋ　７２５１に則りＢ法－水分気化法にて含水率を測定し、２点平均を求めることで上記含水率となっていることを確認した。上記の通り含水率を０．４％、１．５％それぞれに調整した中間膜を用いて、後述する実施例に記載の通りに合わせガラスを作製した。
　得られた合わせガラスを－１８℃±０．６℃の温度で１６時間放置し、この合わせガラスの片側半分（縦１５０ｍｍ×横１５０ｍｍの部分）を頭部が０．４５ｋｇのハンマーで打って、ガラスの粒径が６ｍｍ以下になるまで粉砕した。そして、中間膜から剥がれたガラスを取り除き、ガラスが中間膜から剥がれることにより露出した中間膜の露出度を測定して、以下の表１によりパンメル値を求めた。２枚の合わせガラスのサンプルで裏表を測定し得られた４回の測定値の平均値をパンメル値として採用した。
　含水率０．４％のときのパンメル値よりも含水率１．５％のときのパンメル値の方が大きく、かつ１．５％のときのパンメル値が３以上９以下である場合を「Ａ」とし、それ以外を「Ｂ」として評価した。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
［可視光線透過率］
　合わせガラスの可視光線透過率は、ＪＩＳＲ３２１２に準拠して紫外可視赤外分光光度計Ｕ４１５０（日立ハイテク社製）で測定し、４００～７８０ｎｍにおける可視光線透過率の平均値を求めた。
　なお、合わせガラスは、次にように作製した。すなわち、各実施例及び比較例で記載する方法で中間膜を得た後、該中間膜を２枚のクリアガラスの間に挟持し、積層体とした。得られた積層体を、１７０℃の加熱ロールを用いて仮圧着させた。仮圧着された積層体を、オートクレーブを用いて１４０℃、圧力１．３ＭＰａの条件で２０分間圧着し、合わせガラスを作製した。クリアガラスとしてはＪＩＳ　Ｒ３２０２（２０１１）に準拠したクリアガラス（可視光線透過率９０．４％、セントラル硝子社製）を使用した。
　なお、実施例、比較例で使用した各成分は、以下の通りである。
（１）樹脂
ＰＶＢ１：ポリビニルブチラール樹脂、アセタール化度６９モル％、水酸基量３０モル％、アセチル化度１モル％、合成に用いたＰＶＡの平均重合度１７００
ＰＶＢ２：ポリビニルブチラール樹脂、アセタール化度６４モル％、水酸基量２４モル％、アセチル化度１２モル％、合成に用いたＰＶＡの平均重合度３０００
（２）可塑剤
３ＧＯ：トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート
（３）顔料
ＰＲ２０９：ピグメントレッド２０９（ＣＡＳ　Ｎｏ.３５７３－０１－１）、キナクリドン系顔料、赤色顔料
ＰＹ１５０：ピグメントイエロー１５０（ＣＡＳ　Ｎｏ.６８５１１－６２－６）、ニッケル錯体アゾ系顔料、
ＰＢ１５－３：ピグメントブルー１５－３（ＣＡＳ　Ｎｏ.１４７－１４－８）、銅フタロシアニン系顔料
ＰＢｌａ７：ピグメントブラック７（ＣＡＳ　Ｎｏ.１３３３－８６－４）、カーボンブラック顔料
（４）分散剤
　分散剤ａ：ＢＹＫ社製「ＤＩＳＰＥＲＢＹＫ－２００９」、アクリル系ブロック共重合体、塩基性、重量平均分子量：３０００
　分散剤ｂ：ＢＹＫ社製「ＡＮＴＩ－ＴＥＲＲＡ－２０４」、ポリアミノアマイドポリカルボン酸塩
（５）金属塩（Ｘ）
Ｍｇ塩：２－エチル酪酸マグネシウムと酢酸マグネシウムとの５０：５０（質量比）混合物
［実施例１］
（中間膜の作製）
　分散剤の含有量が低い領域１２（表面層）を形成するための樹脂組成物Ｘ、及び分散剤の含有量が高い領域１１（第１の中層）を形成させるための樹脂組成物Ｙを表２の配合にしたがって調製した。共押出機により、樹脂組成物Ｘ、樹脂組成物Ｙ、樹脂組成物Ｘを、この積層順で、第１の中層の厚みが一端から他端に向けて漸次減少するように調整しながら共押出することにより、図２に示す先細り形状の領域１１を備える中間膜を得た。
（合わせガラスの作製）
　それぞれが縦３００ｍｍ×横１５０ｍｍ×厚み２.５ｍｍの２枚のクリアガラスを用意した。クリアガラスとしてはＪＩＳ　Ｒ３２０２（２０１１）に準拠したクリアガラス（可視光線透過率９０．４％、セントラル硝子社製）を使用した。上記で得られた中間膜を、２３℃、２３％ＲＨで１２時間（０．４％）、又は５０℃、９５％ＲＨで２０分間（１．５％）の調湿条件で保持して、含水率が０．４％又は１．５％になっていることを確認した後、２枚のクリアガラスの間に挟持し、積層体とした。得られた積層体を、１７０℃の加熱ロールを用いて仮圧着させた。仮圧着された積層体を、オートクレーブを用いて１４０℃、圧力１．３ＭＰａの条件で２０分間圧着し、合わせガラスを作製した。得られた合わせガラスについてパンメル値を測定して評価した。
［実施例２］
　実施例１と同様の方法で、図３に示す先細り形状の領域１１を備える中間膜を得て、合わせガラスを作製した。領域１１の中間膜における位置は、実施例１とは異なり、中間膜の一方の表面により近い位置に配置されている。
［実施例３］
　分散剤の含有量が低い領域１２（表面層）を形成するための樹脂組成物Ｘ、分散剤の含有量が高い領域１１（第１の中層）を形成させるための樹脂組成物Ｙを表２の配合にしたがって調製した。さらに第２の中層を形成させるための樹脂組成物Ｚを調製した。
　樹脂組成物Ｚは、ＰＶＢ２　１００質量部と、可塑剤３ＧＯ　６０質量部とからなる組成物である。
　共押出機により、樹脂組成物Ｘ、樹脂組成物Ｙ、樹脂組成物Ｘ、樹脂組成物Ｚ、樹脂組成物Ｘを、この積層順で、第１の中層の厚みが一端から他端に向けて漸次減少するように調整しながら共押出することにより、図４に示す先細り形状の領域１１を備える中間膜を得た。得られた中間膜を用いて、実施例１と同様にして合わせガラスを得て、パンメル値を測定して評価した。
［実施例４～７、１２］
　分散剤の含有量が低い領域１２（表面層）を形成するための樹脂組成物Ｘ、及び分散剤の含有量が高い領域１１（第１の中層）を形成させるための樹脂組成物Ｙを表２又は３の配合にしたがって調製した。共押出機により、樹脂組成物Ｘ、樹脂組成物Ｙ、樹脂組成物Ｘを、この積層順で共押出することにより、図１に示す３層構造の中間膜を得た。得られた中間膜を用いて、実施例１と同様にして合わせガラスを得て、パンメル値を測定して評価した。
［実施例８～１１］
　分散剤の含有量が低い領域１２（表面層）を形成するための樹脂組成物Ｘ、分散剤の含有量が高い領域１１（第１の中層）を形成させるための樹脂組成物Ｙを表３の配合にしたがって調製した。さらに第２の中層１３を形成させるための樹脂組成物Ｚを調製した。
　樹脂組成物Ｚは、ＰＶＢ２　１００質量部と、可塑剤３ＧＯ　６０質量部とからなる組成物である。
　共押出機により、樹脂組成物Ｘ、樹脂組成物Ｙ、樹脂組成物Ｚ、樹脂組成物Ｙ、樹脂組成物Ｘを、この積層順で共押出することにより、図５に示す５層構造の中間膜を得た。得られた中間膜を用いて、実施例１と同様にして合わせガラスを得て、パンメル値を測定して評価した。
［比較例１～７］
　表面層を形成するための樹脂組成物、中層を形成するための樹脂組成物を表４の配合にしたがって調製した。
　共押出機により、上記した表面層を形成するための樹脂組成物、中層を形成するための樹脂組成物、表面層を形成するための樹脂組成物を、この積層順で共押出することにより、図６に示すように、表面層１４、中層１５、表面層１４がこの順に積層された３層構造の中間膜を得た。得られた中間膜を用いて、実施例１と同様にして合わせガラスを得て、パンメル値を測定して評価した。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000003
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000004
　各実施例の中間膜は、表面層に分散剤を含んでいない。そのため、分散剤は、中間膜の外表面の濃度が低くなるように偏在している。これにより、含水率１．５％のときのパンメル値の低下を抑制している。そのため、各実施例の中間膜は、合わせガラス部材との剥離が生じ難く、良好な性能を備える。
　一方で、各比較例の中間膜は、外表面の分散剤の濃度が、中層と同等か、中層より高くなっており、含水率１．５％のときのパンメル値が低くなっている。そのため、各比較例の中間膜は、合わせガラス部材との剥離が生じやすく、実施例の中間膜と比較して性能が劣っている。
　１０　　　　合わせガラス用中間膜
　１１　　　　分散剤の含有量が高い領域（第１の中層）
　１２　　　　分散剤の含有量が低い領域（表面層）
　１３　　　　第２の中層
　１４　　　　表面層
　１５　　　　中層
　２０　　　　合わせガラス用中間膜
　３０　　　　合わせガラス用中間膜
　４０　　　　合わせガラス用中間膜
　５０　　　　合わせガラス用中間膜
　６０　　　　合わせガラス用中間膜

Claims (13)

  1. 　熱可塑性樹脂と、分散剤とを含む合わせガラス用中間膜であって、
    　前記分散剤は、合わせガラス用中間膜の外表面の濃度が低くなるように偏在している、合わせガラス用中間膜。
  2. 　外表面よりも分散剤の含有量が高い領域を有する、請求項１に記載の合わせガラス用中間膜。
  3. 　前記外表面よりも分散剤の含有量が高い領域に存在する分散剤の含有量と、外表面に存在する分散剤の含有量との差が、０．００５質量％以上５質量％以下である、請求項１又は２に記載の合わせガラス用中間膜。
  4. 　前記分散剤が、アクリル系、アミン系、及びウレタン系からなる群から選択される少なくとも１種の分散剤を含む、請求項１又は２に記載の合わせガラス用中間膜。
  5. 　前記分散剤を２種類以上含む、請求項１又は２に記載の合わせガラス用中間膜。
  6. 　前記分散剤が、第１の分散剤と、前記第１の分散剤よりも分子量が低い第２の分散剤を含み、前記第１の分散剤の含有量に対する前記第２の分散剤の含有量の質量基準での比率が、１／１００以上３０／１００以下である、請求項５に記載の合わせガラス用中間膜。
  7. 　前記分散剤が、分子量が２５００以上の分散剤を含む、請求項１又は２に記載の合わせガラス用中間膜。
  8. 　前記分散剤の含有量が０．００１質量％以上１質量％以下である、請求項１又は２に記載の合わせガラス用中間膜。
  9. 　着色剤をさらに含む、請求項１又は２に記載の合わせガラス用中間膜。
  10. 　前記外表面よりも分散剤の含有量が高い領域に着色剤が含まれる、請求項２に記載の合わせガラス用中間膜。
  11. 　前記外表面よりも分散剤の含有量が高い領域において、前着色剤の含有量に対する、前記分散剤の含有量の比率が質量基準で２０／１００以上１００／１００以下である、請求項１０に記載の合わせガラス用中間膜。
  12. 　アルカリ金属塩、アルカリ土類金属塩及びマグネシウム塩からなる群から選択される少なくとも１種の金属塩を含む、請求項１又は２に記載の合わせガラス用中間膜。
  13. 　第１の合わせガラス部材と、
    　第２の合わせガラス部材と、
    　請求項１又は２に記載の合わせガラス用中間膜とを備え、
    　前記第１の合わせガラス部材と前記第２の合わせガラス部材との間に、前記合わせガラス用中間膜が配置されている、合わせガラス。
     
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