WO2015008565A1 - タイヤ - Google Patents

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WO2015008565A1
WO2015008565A1 PCT/JP2014/065761 JP2014065761W WO2015008565A1 WO 2015008565 A1 WO2015008565 A1 WO 2015008565A1 JP 2014065761 W JP2014065761 W JP 2014065761W WO 2015008565 A1 WO2015008565 A1 WO 2015008565A1
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mass
parts
rubber
resin
inner liner
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PCT/JP2014/065761
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達也 宮崎
崇 石野
裕平 山城
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住友ゴム工業株式会社
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    • B60C5/12—Inflatable pneumatic tyres or inner tubes without separate inflatable inserts, e.g. tubeless tyres with transverse section open to the rim
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    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
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Definitions

  • the present invention relates to a tire provided with an inner liner composed of a predetermined rubber composition.
  • butyl-based rubber is used for a rubber composition (hereinafter, also described as a rubber composition for an inner liner) constituting an inner liner of a tire (for example, Patent Document 1).
  • the rubber composition for the inner liner from the viewpoint of improving the tackiness (that is, the molding tackiness) of the unvulcanized material at the time of tire molding, some measures are taken such as increasing the compounding amount of the process oil. There were problems such as that the air barrier property of the obtained inner liner was not sufficient.
  • the rubber composition for the inner liner is also required to have durability (break elongation) and rolling resistance characteristics.
  • An object of the present invention is to provide a tire provided with an inner liner composed of a rubber composition for an inner liner which is excellent in molding adhesiveness, air blocking property and durability.
  • the present invention is obtained by blending 5 to 20 parts by mass of mixed resin and 0.2 to 20 parts by mass of non-reactive alkylphenol resin with 100 parts by mass of rubber component, In 100% by mass of the rubber component, the content of butyl rubber is 0 to 30% by mass, and the total content of butyl rubber and halogenated butyl rubber is 70 to 100% by mass,
  • the present invention relates to a tire provided with an inner liner composed of a rubber composition for an inner liner, wherein the softening point of the non-reactive alkylphenol resin is 70 to 130 ° C.
  • the total content of the butyl rubber and the halogenated butyl rubber is 81 to 96% by mass
  • the blending amount of the mixed resin is 10 to 20 parts by mass
  • the compounding amount of the non-reactive alkylphenol resin is 0.2 to 10 parts by mass
  • resin components consisting of mixed resin, non-reactive alkylphenol resin, C5 petroleum resin and coumarone indene resin is 9 to 20 based on 100 parts by mass of the rubber component It is a mass part, Furthermore, carbon black having a nitrogen adsorption specific surface area of 20 to 40 m 2 / g and / or silica having a nitrogen adsorption specific surface area of 20 to 120 m 2 / g as a reinforcing filler may be blended in a total amount of 30 to 46 parts by mass. preferable.
  • the total content of the butyl rubber and the halogenated butyl rubber is 85 to 90% by mass.
  • a weak reinforcing filler having an average particle diameter of 250 ⁇ m or less is blended, 0 to 40 parts by mass of a weak reinforcing filler having an average particle diameter of 250 ⁇ m or less is blended, The total content of the reinforcing filler and the weak reinforcing filler is preferably 45 to 80 parts by mass.
  • the weight average molecular weight of the non-reactive alkylphenol resin is preferably 1000 to 7000.
  • content of the aroma component in the said process oil is 17 mass% or less.
  • a rubber composition for an inner liner which is excellent in molding adhesiveness, air barrier property and durability by containing a predetermined amount of a mixed resin and a predetermined non-reactive alkylphenol resin in a predetermined rubber component. It is possible to provide a tire provided with an inner liner comprising:
  • the rubber composition for the inner liner of the present invention comprises predetermined amounts of a predetermined rubber component, a mixed resin, and a predetermined non-reactive alkylphenol resin.
  • the rubber component used in the present invention contains a halogenated butyl rubber, and optionally contains butyl rubber and other rubber components.
  • the butyl rubber used in the present invention refers to non-halogenated butyl rubber and regenerated butyl rubber known as so-called regular butyl rubber.
  • regular butyl rubber As such butyl rubber, generally, any one used in this field can be suitably used.
  • Recycled butyl-based rubber is a tire tube, a crushed product of a rubber product containing a large amount of butyl rubber such as a bladder used at the time of tire manufacture, or a desulfurized product of the crushed product.
  • a tire tube a crushed product of a rubber product containing a large amount of butyl rubber such as a bladder used at the time of tire manufacture, or a desulfurized product of the crushed product.
  • butyl rubber Generally, about 50% by mass of the recycled butyl rubber corresponds to butyl rubber.
  • sulfur is also present in the regenerated butyl rubber, it is inactivated to such an extent that it does not participate in crosslinking.
  • the regenerated butyl rubber may partially contain a halogenated butyl rubber, the halogen in this case is deactivated to such an extent that there is no influence in the present invention.
  • a tube recycled rubber manufactured by Muraoka Rubber Co., Ltd. is a recycled rubber produced by heat-treating a butyl tube under pressure.
  • the recycled rubber bladder manufactured by CarQuest Co., Ltd. is obtained by crushing the bladder with an extruder.
  • the halogenated butyl rubber is one in which a halogen is introduced into the molecule of regular butyl rubber.
  • the “halogenated butyl rubber” does not include the halogenated butyl rubber contained in the regenerated butyl rubber, and means the other halogenated butyl rubber.
  • X-IIR halogenated butyl rubber
  • brominated butyl rubber (Br-IIR) brominated butyl rubber
  • chlorinated butyl rubber Cl-IIR
  • chlorinated butyl rubber is preferable because it is excellent in vulcanization rate and scorch resistance in a system using natural rubber (NR) in combination.
  • the content of butyl rubber in 100% by mass of the rubber component is 0% by mass or more, preferably 5% by mass or more, and preferably 8% by mass or more.
  • the content is 30% by mass or less, preferably 25% by mass or less. If it exceeds 30% by mass, there is a tendency that sufficient air blocking property and elongation at break can not be secured.
  • the content of the halogenated butyl rubber in 100% by mass of the rubber component is preferably 40% by mass or more, more preferably 45% by mass or more. If the amount is less than 40% by mass, sufficient air blocking properties and vulcanization speed may not be ensured.
  • the total content of butyl rubber and halogenated butyl rubber in 100% by mass of the rubber component is 70% by mass or more, preferably 75% by mass or more, more preferably 80% by mass or more, still more preferably 81% by mass or more Most preferably, it is 85% by mass or more. If it is less than 70% by mass, sufficient air barrier properties tend not to be obtained.
  • the total content does not have an upper limit and may be 100% by mass, but is preferably 96% by mass or less, more preferably 95% by mass or less, and still more preferably 90% by mass or less. By setting the content to 96% by mass or less, molding tackiness and fuel efficiency tend to be improved.
  • the total content of butyl rubber and halogenated butyl rubber is preferably 81 to 96% by mass, and more preferably 85 to 90% by mass, from the viewpoint of being excellent in both the air barrier property and the low temperature E *.
  • examples of rubber components that can be used other than butyl rubber and halogenated butyl rubber include, for example, natural rubber (NR), isoprene rubber (IR), styrene butadiene rubber (SBR), butadiene rubber (BR), epoxidized natural rubber (ENR), chloroprene rubber (CR), styrene-isoprene-butadiene copolymer rubber (SIBR), styrene-isobutylene-styrene block copolymer (SIBS) and the like.
  • natural rubber NR
  • isoprene rubber IR
  • SBR styrene butadiene rubber
  • BR butadiene rubber
  • EMR chloroprene rubber
  • SIBR styrene-isoprene-butadiene copolymer rubber
  • SIBS styrene-isobutylene-styrene block copolymer
  • the NR is not particularly limited.
  • common ones in the tire industry such as SIR20, RSS # 3, TSR20 and UPNR can be used.
  • the content of the other rubber component in 100% by mass of the rubber component is preferably 4% by mass or more, more preferably 5% by mass or more, and more preferably 10% by mass or more. If the amount is less than 4% by mass, the tackiness, the sheet processability and the fuel economy tend to be inferior.
  • the content of the other rubber component is preferably 30% by mass or less, more preferably 25% by mass or less, still more preferably 20% by mass or less, still more preferably 19% by mass or less, most preferably 15% by mass or less is there. If it exceeds 30% by mass, the content of the butyl rubber decreases, and there is a possibility that the air barrier property can not be sufficiently secured.
  • the mixed resin refers to a mixture of two or more resins.
  • the resin used for the mixed resin include aromatic hydrocarbon resins such as phenolic adhesive resin, chroman resin, yedene resin, chromone yedene resin, and aliphatic hydrocarbon resins such as C 5 , C 8 and C 9. Resin etc. are mention
  • the mixed resin examples include Straktor 40 MS manufactured by Straktor, Renogin 145A manufactured by Rhein Chemie Corp., Promix 400 manufactured by Flow Polymers Inc., and the like.
  • the blending amount of the mixed resin is 5 to 20 parts by mass with respect to 100 parts by mass of the rubber component because the homogeneity of the rubber can be improved and the air permeation resistance can be improved.
  • the compounding amount is preferably 6 parts by mass or more, more preferably 7 parts by mass or more, further preferably 10 parts by mass or more, preferably 18 parts by mass or less, more preferably 16 parts by mass or less, More preferably, it is 15 parts by mass or less.
  • the non-reactive alkylphenol resin means one having an alkyl chain at the ortho position and para position (especially the para position) of the hydroxyl group of the benzene ring in the chain and having a small contribution to the crosslinking reaction at the time of vulcanization. .
  • the non-reactive alkylphenol resin has a softening point in the range of 70 to 130.degree.
  • the use of a resin having a softening point in this range provides the advantage of improving the air blocking property and the mold adhesion.
  • a resin whose softening point exceeds 130 ° C. does not cause butyl rubber to burn in a normal Banbury kneading process, and it becomes difficult to sufficiently disperse the resin, so a master batch is prepared in advance. Since special consideration is required such as setting the discharge temperature to a high temperature (for example, 170 ° C. or more) and securing the kneading time under the high temperature for at least one minute, the workability tends to be deteriorated.
  • the softening point is preferably 80 ° C. or more, more preferably 85 ° C. or more, more preferably 100 ° C. or more, still more preferably 105 ° C. or more.
  • the softening point is preferably 129 ° C. or less, more preferably 128 ° C. or less, more preferably 127 ° C. or less, more preferably 126 ° C. or less, still more preferably 125 ° C. or less.
  • the softening point refers to the temperature at which the resin starts to deform.
  • the softening point is a value measured according to the softening point measuring method described in JIS K 5902 using an automatic softening point tester conforming to the softening point testing device described in the softening point testing method according to JIS K 2207. It is.
  • the non-reactive alkylphenol resin of the present invention preferably has a weight average molecular weight (Mw) in the range of 1,000 to 7,000. Outside this range, the air blocking properties and the mold adhesion tend to be lowered. 1500 or more are preferable, 2000 or more are more preferable, and Mw is 3600 or more more preferably. On the other hand, Mw is preferably 6500 or less, more preferably 6000 or less. In the present invention, Mw is a value (calibrated by polystyrene) measured by gel permeation chromatography (GPC).
  • GPC gel permeation chromatography
  • non-reactive alkylphenol resin of the present invention examples include, for example, TH110 manufactured by Straktor, SP1068 resin manufactured by Schenectady, and the like.
  • non-reactive alkylphenol resin of the present invention one or more kinds can be used.
  • the compounding amount of the non-reactive alkylphenol resin is 0.2 to 20 parts by mass with respect to 100 parts by mass of the rubber component.
  • the compounding amount is preferably 0.5 parts by mass or more, more preferably 1 part by mass or more.
  • the compounding amount is preferably 19 parts by mass or less, more preferably 18 parts by mass or less, more preferably 17 parts by mass or less, more preferably 16 parts by mass or less, still more preferably 15 parts by mass or less, more preferably 10 It is below a mass part.
  • the compounding amount is in the above range, low temperature E *, fuel efficiency and adhesiveness tend to be exhibited at high dimensions.
  • 10 parts by mass or less is preferable because the increase in low temperature E * is suppressed.
  • the rubber composition of the present invention can further contain C5 petroleum resin and / or coumarone indene resin.
  • the C5-based petroleum resin in the present invention is a resin component to be blended separately from the aliphatic hydrocarbon-based resin used for the above-mentioned mixed resin, and specifically, Marcarets T-100AS of Maruzen Petrochemical Co., Ltd., etc. can give.
  • the coumarone-indene resin is a resin containing coumarone and indene, and specifically, a knit resin coumarone G-90 (softening point: 90 ° C.) manufactured by Nitto Kagaku Co., Ltd., NOVARES manufactured by Rutgers Chemicals C10 (softening point: 10 ° C.) and the like.
  • these resin components tend to have lower adhesion than the non-reactive alkylphenols, but are excellent in fuel efficiency.
  • the blending amount in the case of blending C5 petroleum resin and / or coumarone indene resin is 100 wt% of rubber component because of excellent balance between low temperature E *, fuel efficiency and adhesiveness. 0.2 to 20 parts by mass is preferable, and 1.0 to 10 parts by mass is more preferable.
  • the mixed resin, the nonreactive alkylphenol resin, the C5 petroleum resin and the coumarone indene resin are resin components, the total content of the resin components having a softening point of 60 ° C. or more among the resin components is low temperature E *, The amount is preferably 9 to 20 parts by mass, and more preferably 12 to 18 parts by mass with respect to 100 parts by mass of the rubber component, because of excellent balance between fuel efficiency and adhesiveness.
  • the rubber composition of the present invention can be blended with a reinforcing filler.
  • Reinforcing fillers include those comprising carbon black and / or silica.
  • carbon black is preferable, or silica may be used in combination with carbon black.
  • the nitrogen adsorption specific surface area (N 2 SA) of carbon black is 20 m 2 / g or more, preferably 25 m 2 / g or more. If it is less than 20 mm 2 / g, sufficient reinforcement may not be obtained.
  • the carbon black N 2 SA is 40 m 2 / g or less. If it exceeds 40 m 2 / g, the rubber becomes too hard, so that the low temperature E * may be increased, and the crack growth and the elongation at break may be reduced.
  • the nitrogen adsorption specific surface area of carbon black is a value measured by the BET method in accordance with ASTM D3037-81.
  • carbon black examples include Statex N 762 (N 2 SA: 29 m 2 / g) manufactured by Columbia Carbon, State x N 660 (N 2 SA: 35 m 2 / g) manufactured by Jiangix Black Cat, and Cabot Japan Ltd. Show black N 660 (N 2 SA: 35 m 2 / g) and the like.
  • the carbon black can be used alone or in combination of two or more.
  • the nitrogen adsorption specific surface area (N 2 SA) of silica is 20 m 2 / g or more, preferably 30 m 2 / g or more. If it is less than 20 m 2 / g, sufficient reinforcement may not be obtained.
  • the N 2 SA of silica is 120 m 2 / g or less. If it exceeds 120 m 2 / g, the air blocking property and tan ⁇ may be deteriorated.
  • the N 2 SA of silica is a value measured by the BET method in accordance with ASTM D3037-81.
  • silica examples include Z 1085 (N 2 SA: 80 m 2 / g) manufactured by Rhodia, Z 115 (N 2 SA: 115 m 2 / g) manufactured by the company, Ultrasil U 360 (N 2 SA: 50 m manufactured by Evonik) 2 / g).
  • the silica can be used alone or in combination of two or more.
  • the rubber composition of the present invention can be blended with a weakly reinforcing filler, and such weakly reinforcing filler includes crushed bituminous coal and / or flat talc. Since these weak reinforcing fillers do not form a polymer gel during kneading, good sheet processability is obtained.
  • a weakly reinforcing filler a bituminous coal pulverized product (for example, Austin Black 325 manufactured by Coal Fillers Inc., etc.) is preferable in terms of sheet processability and cost, and flat talc (for example, large in aspect ratio) And HAR, etc., manufactured by Japan Mitron Corporation, are preferred.
  • the average particle diameter of the crushed bituminous coal is, for example, preferably 250 ⁇ m or less, more preferably 50 ⁇ m or less, more preferably 30 ⁇ m or less. If it exceeds 250 ⁇ m, the durability, moldability and air permeability tend to be reduced.
  • the lower limit of the average particle size is not particularly limited, but is preferably 1 ⁇ m or more.
  • the average particle diameter of the flat talc is, for example, preferably 250 ⁇ m or less, more preferably 50 ⁇ m or less, and more preferably 30 ⁇ m or less. If it exceeds 250 ⁇ m, the durability, moldability and air permeability tend to be reduced.
  • the lower limit of the average particle diameter is not particularly limited, but is preferably 1 ⁇ m or more from the viewpoint of inexpensive manufacturing cost.
  • flat talc means one having an aspect ratio in the range of 3 to 100.
  • the aspect ratio is preferably 5 or more, and 50 or less.
  • the weak reinforcing filler one or more kinds can be used, and one or more kinds can also be used as a bituminous coal pulverized material or flat talc.
  • the average particle size of the weakly reinforcing filler is a mass-based average particle size calculated from a particle size distribution measured in accordance with JIS Z 8815-1994.
  • the aspect ratio of the flat talc is a value calculated by dividing the average particle diameter by the thickness of the weak reinforcing filler.
  • the thickness of the weakly reinforcing filler is a value obtained by measuring the thickness of arbitrary 20 pieces using a SEM (Scanning Electron Microscope) image and arithmetically averaging the measured values.
  • the total blending amount of the reinforcing filler and the weak reinforcing filler is 35 to 80 parts by mass with respect to 100 parts by mass of the rubber component in terms of obtaining a good reinforcing property.
  • the compounding amount is preferably 40 parts by mass or more, more preferably 45 parts by mass or more, and more preferably 50 parts by mass or more.
  • the compounding amount is preferably 79 parts by mass or less, more preferably 78 parts by mass or less.
  • the amount of the reinforcing filler is preferably 20 parts by mass or more, more preferably 25 parts by mass or more, and still more preferably 30 parts by mass with respect to 100 parts by mass of the rubber component, from the viewpoint of obtaining good reinforcement. Part or more.
  • the compounding amount is 80 parts by mass or less, preferably 79 parts by mass or less, more preferably 78 parts by mass or less.
  • the total content of butyl rubber and halogenated butyl rubber is 81% by mass or more, it is preferably 30 to 46 parts by mass, and more preferably 34 to 42 parts by mass because the increase in low temperature E * is suppressed.
  • the compounding amount of silica is preferably 0 to 30 parts by mass with respect to 100 parts by mass of the rubber component.
  • the incorporation of silica improves the breaking elongation, but tends to cause the rubber to shrink after extrusion as a sheet.
  • silica When silica is blended, 1 to 20 parts by mass of a silane coupling agent can be blended with 100 parts by mass of silica.
  • the compounding amount is preferably 2 parts by mass or more, and preferably 15 parts by mass or less.
  • the silane coupling agent any one which can be generally used in this field can be suitably used.
  • sulfide type, mercapto type, vinyl type, amino type, glycidoxy type, nitro type, chloro type silane cup A ring agent etc. are mentioned.
  • mercapto type silane coupling agents are preferable. These silane coupling agents may be used alone or in combination of two or more.
  • the compounding amount of the weak reinforcing filler is 0 parts by mass or more, preferably 8 parts by mass or more, more preferably 10 parts by mass or more, with respect to 100 parts by mass of the rubber component.
  • the compounding amount of the weakly reinforcing filler is 40 parts by mass or less, preferably 35 parts by mass or less. If the amount is more than 40 parts by mass, the air blocking property tends to be deteriorated.
  • the rubber composition of the present invention preferably contains zinc oxide.
  • Zinc oxide has the effect of promoting crosslinking in the isoprene portion of isoprene rubber and butyl rubber, thereby improving E * and reducing tan ⁇ .
  • the content of zinc oxide is preferably 0.8 parts by mass or more, more preferably 1.0 parts by mass or more, per 100 parts by mass of the rubber component. If the amount is less than 0.8 parts by mass, the effect of improving E * and the effect of reducing tan ⁇ tend not to be sufficiently obtained.
  • the content of zinc oxide is preferably 2.9 parts by mass or less, more preferably 2.0 parts by mass or less, and still more preferably 1.8 parts by mass or less.
  • the undispersed block of zinc oxide becomes a crack growth starting point, so the crack growth property tends to deteriorate or the sheet processability tends to deteriorate.
  • the crack growth property tends to deteriorate or the sheet processability tends to deteriorate.
  • the air blocking property tends to be deteriorated.
  • Zinc oxide accelerates crosslinking of the halogenated butyl rubber and causes scorching of the rubber. Therefore, zinc oxide is introduced not by so-called base kneading but by final kneading in which a crosslinking system is introduced.
  • a process oil can be blended in addition to the above blending.
  • the process oil to be compounded here is a process oil to be compounded separately from the oil component contained in the regenerated butyl rubber, bituminous coal and the like, and is described as a post-insertion process oil.
  • the process oil one commonly used in this field can be suitably used.
  • the process oil is composed of paraffin component, naphthene component and aroma component.
  • process oil examples include Diana Process PA 32 (paraffin component: 67% by mass, naphthenic component: 28% by mass, aroma component 5% by mass) manufactured by Idemitsu Kosan Co., Ltd., AC-12, AC-460, AH-24, AH-58, etc., or Vivatec 40 (TDAE (Treated Distillate Aromatic Extracts) oil; paraffin component: 49% by mass, naphthenic component: 27% by mass, aroma component 23% by mass) manufactured by H & R .
  • Diana Process PA 32 paraffin component: 67% by mass, naphthenic component: 28% by mass, aroma component 5% by mass
  • Vivatec 40 TDAE (Treated Distillate Aromatic Extracts) oil
  • paraffin component 49% by mass
  • naphthenic component 27% by mass
  • aroma component 23% by mass manufactured by H & R .
  • the process oil preferably has a low content of the aroma component.
  • the content of the aroma component is large, the compatibility with butyl rubber is deteriorated, and bleeding on the surface of the rubber sheet tends to be caused, and the molding tackiness tends to be lowered.
  • the content of the aroma component is preferably 17% or less, more preferably 14% or less, and more preferably 11% or less.
  • the process oil may be used alone or in combination of two or more.
  • the compounding amount of the process oil is in the range of 0 to 7 parts by mass with respect to 100 parts by mass of the rubber component.
  • the compounding amount is preferably 0 parts by mass.
  • the compounding amount is preferably 5 parts by mass or less, more preferably 3 parts by mass or less.
  • the rubber component contains 4 to 20% by mass of NR, and 6 to 10 parts by mass of the mixed resin, 1 to 10 It is preferable to blend parts by mass of a non-reactive alkylphenol resin and 0 to 3 parts by mass of a process oil to exert the effects of the present invention.
  • the rubber composition of the present invention preferably contains stearic acid.
  • the content of stearic acid is preferably 0.5 parts by mass or more, more preferably 0.8 parts by mass or more, based on 100 parts by mass of the rubber component. When the amount is less than 0.5 parts by mass, zinc oxide is hardly dispersed, and sheet processability and breaking elongation tend to be deteriorated.
  • the content of stearic acid is preferably 2.7 parts by mass or less, more preferably 2.0 parts by mass or less, and still more preferably 1.8 parts by mass or less. If it exceeds 2.7 parts by mass, the lubricity at the time of kneading becomes too high, and the dispersibility of the filler and the elongation at break tend to deteriorate.
  • the rubber composition of the present invention preferably contains an antiaging agent.
  • the antioxidant is not particularly limited, and those used in the rubber field can be used, and examples thereof include quinoline, quinone, phenol and phenylenediamine antioxidants. Among them, quinoline based antioxidants can be suitably used from the viewpoint that the effect of suppressing oxidative deterioration is high and rubber scorch hardly occurs.
  • a quinoline system anti-aging agent 2,2,4-trimethyl-1,2-dihydroquinoline polymer (RD), 6-ethoxy-2,2,4-trimethyl-1,2-dihydroquinoline and the like And a 2,2,4-trimethyl-1,2-dihydroquinoline polymer can be suitably used.
  • the blending amount of the antiaging agent is preferably 0.5 parts by mass or more, more preferably 0.8 parts by mass or more, with respect to 100 parts by mass of the rubber component. If the amount is less than 0.5 parts by mass, the effect of suppressing the oxidative deterioration of the inner liner and the adjacent member tends not to be sufficiently obtained.
  • the compounding amount of the quinoline based antioxidant is preferably 2.0 parts by mass or less, more preferably 1.5 parts by mass or less, and still more preferably 1.2 parts by mass or less. If it exceeds 2.0 parts by mass, rotor slip tends to occur, and the dispersibility of the filler, the elongation at break, and the kneading efficiency tend to deteriorate.
  • phenylenediamine based antioxidant such as N- (1,3-dimethylbutyl) -N'-phenyl-p-phenylenediamine (6PPD), N-isopropyl-N'-phenyl-p-phenylenediamine, etc. is blended.
  • 6PPD N-(1,3-dimethylbutyl) -N'-phenyl-p-phenylenediamine
  • N-isopropyl-N'-phenyl-p-phenylenediamine etc.
  • the blending amount of the phenylenediamine-based antioxidant is preferably 0.5 parts by mass or less, more preferably 0.3 parts by mass or less, and further preferably 0 parts by mass with respect to 100 parts by mass of the rubber component. Part (not substantially contained).
  • Crosslinking agent used in the present invention in addition to sulfur, alkylphenol-sulfur chloride condensates and the like can be suitably used.
  • alkylphenol-sulfur chloride condensate by blending an alkylphenol-sulfur chloride condensate, a thermally stable crosslinked structure can be formed as compared to ordinary sulfur crosslinking, and it is possible to achieve low fuel consumption and an adjacent member mainly composed of a diene rubber such as tie gum. It is preferable because it contributes to the improvement of co-crosslinking adhesion.
  • sulfur is not particularly limited, and any sulfur generally used in the tire industry can be used.
  • alkylphenol-sulfur chloride condensate examples include a compound represented by the general formula (1) (Wherein, R 1 , R 2 and R 3 are the same or different and each represent an alkyl group having 5 to 12 carbon atoms. X and y are the same or different and each represents an integer of 1 to 3. t is an integer) Represents an integer of 0 to 250.) The compound shown by these is mentioned.
  • t is preferably an integer of 0 to 100, more preferably an integer of 10 to 100, from the viewpoint of improving the dispersibility of the alkylphenol-sulfur chloride condensate in the rubber component.
  • An integer of 50 is particularly preferred.
  • Both x and y are preferably 2 from the viewpoint of expressing high hardness efficiently.
  • R 1 to R 3 are preferably an alkyl group having 5 to 9 carbon atoms from the viewpoint of improving the dispersibility of the condensate in the rubber component.
  • the alkylphenol-sulfur chloride condensate can be prepared by a known method, for example, a method of reacting an alkylphenol and sulfur chloride at a molar ratio of 1: 0.9 to 1.25 or the like.
  • a known method for example, a method of reacting an alkylphenol and sulfur chloride at a molar ratio of 1: 0.9 to 1.25 or the like.
  • specific examples of the above alkylphenol-sulfur chloride condensates tackilol V200 manufactured by Taoka Chemical Industry Co., Ltd.
  • the blending amount is preferably 0.1 parts by mass or more, more preferably 0.3 parts by mass with respect to 100 parts by mass of the rubber component. Part or more. If the amount is less than 0.1 parts by mass, the improvement in fuel economy may not be sufficiently obtained.
  • the compounding amount of the above alkylphenol-sulfur chloride condensate is preferably 3 parts by mass or less, more preferably 1.5 parts by mass or less. If the amount is more than 3 parts by mass, the vulcanization rate may be too fast, and rubber scorch may easily occur.
  • the blending amount of the crosslinking agent is preferably 0.3 parts by mass or more, more preferably 0.4 based on sulfur, with respect to 100 parts by mass of the rubber component, from the viewpoint of forming a good crosslinked structure. It is not less than mass part, preferably not more than 1.0 mass part, more preferably not more than 0.8 mass part.
  • compounding agents generally used for producing a rubber composition for example, a low temperature plasticizer, a vulcanization accelerator, etc.
  • a low temperature plasticizer for example, a low temperature plasticizer, a vulcanization accelerator, etc.
  • a low temperature plasticizer can improve the low temperature E * of the rubber composition.
  • the low temperature plasticizer include liquid components such as dioctyl phthalate (DOP), dibutyl phthalate (DBP), tris (2-ethylhexyl) phosphate (TOP), and di (2-ethylhexyl) sebacate (DOS).
  • the low temperature plasticizer is preferably not blended because the molding tackiness is deteriorated, but the blending amount with respect to 100 parts by mass of the rubber component when improvement of the low temperature E * is necessary is preferably 1 part by mass or more, more preferably Is 2 parts by mass or more, more preferably 3 parts by mass or more. If the amount is less than 1 part by mass, the improvement effect of the low temperature E * may not be sufficiently obtained.
  • the blending amount of the low temperature plasticizer is preferably 20 parts by mass or less, more preferably 15 parts by mass or less, and still more preferably 10 parts by mass or less. If the amount is more than 20 parts by mass, mold adhesion and elongation at break may be deteriorated.
  • a vulcanization accelerator for example, sulfenamide type, thiazole type, thiuram type, thiourea type, guanidine type, dithiocarbamic acid type, aldehyde-amine type or aldehyde-ammonia type, imidazoline type, xanthate type vulcanization accelerator, etc. Can be mentioned.
  • a thiazole-based vulcanization accelerator is preferable, and di-2-benzothiazyl disulfide is more preferable, from the viewpoint that the melting point is high and rubber scorch hardly occurs.
  • the compounding amount of the vulcanization accelerator is preferably 0.2 parts by mass or more, more preferably 0.5 parts by mass or more, and still more preferably 0.8 parts by mass or more with respect to 100 parts by mass of the rubber component. If the amount is less than 0.2 parts by mass, sufficient vulcanization rate and E * tend not to be ensured.
  • the compounding amount of the vulcanization accelerator is preferably 5 parts by mass or less, more preferably 3 parts by mass or less, and still more preferably 2 parts by mass or less. If it exceeds 5 parts by mass, the vulcanization rate may be too fast.
  • the rubber composition of the present invention can be produced by a general method.
  • a known kneader used in a general rubber industry such as a Banbury mixer, a kneader, an open roll, etc.
  • components other than the crosslinking agent, zinc oxide and vulcanization accelerator are mixed (so-called After base kneading, a cross-linking agent, zinc oxide and a vulcanization accelerator are added to this, and the mixture is further kneaded (so-called final kneading), and then it can be manufactured by a method such as vulcanization.
  • the rubber composition (vulcanized rubber composition) of the present invention preferably has a tan ⁇ measured at 70 ° C. of 0.26 or less. If it exceeds 0.26, sufficient fuel economy may not be secured.
  • the lower limit of tan ⁇ measured at 70 ° C. is not particularly limited, but is usually 0.10 or more if the total content of the regenerated butyl rubber and the halogenated butyl rubber is 70% by mass or more.
  • tan-delta measured at 70 degreeC is measured by the method as described in the below-mentioned Example.
  • the pneumatic tire of the present invention can be used as a passenger car tire, a heavy load tire, an industrial vehicle tire or the like, and in particular, can be suitably used as a passenger car tire.
  • the pneumatic tire of the present invention can be produced by the usual method using the above rubber composition. That is, the rubber composition is extruded according to the shape of the inner liner, molded by a usual method on a tire molding machine, and bonded together with other tire members to form an unvulcanized tire.
  • the unvulcanized tire can be heated and pressurized in a vulcanizer to produce a tire.
  • Halogenated butyl rubber 1 Chlorobutyl rubber HT1066 manufactured by Exxon Chemical Co., Ltd.
  • Halogenated butyl rubber 2 Bromobutyl rubber 2255 manufactured by Exxon Chemical Co., Ltd.
  • Recycled butyl-based rubber Recycled butyl rubber (Butyl rubber: 50% by mass, carbon black N 660: 33% by mass, others: 17% by mass) manufactured by Carquest Co., Ltd.
  • Butyl rubber Regular butyl rubber 268 manufactured by Exxon Chemical Co., Ltd.
  • Carbon black (CB) 1 Statex N 762 (N 2 SA: 29 m 2 / g) manufactured by Columbia Carbon Co., Ltd.
  • Carbon black (CB) 2 Statex N 660 (N 2 SA: 35 m 2 / g) manufactured by Jiangix Black Cat Carbon black (CB) 3: Show black N 660 (N 2 SA: 35 m 2 / g) manufactured by Cabot Japan Ltd.
  • Carbon black (CB) 4 Show black N 550 (N 2 SA: 42 m 2 / g) manufactured by Cabot Japan Ltd.
  • Bituminous coal grind 1 Coal Fillers Inc. Austin Black 325 (average particle size: 5 ⁇ m, specific gravity 1.3, BET specific surface area N 2 SA (BET specific surface area): 9.0 m 2 / gm, oil content 17% by mass) Bituminous coal crushed material 2: Coal Fillers Inc. Austin Black 325 (average particle size: 20 ⁇ , oil content 17% by mass) Bituminous coal grind 3: Coal Fillers Inc. Austin Black 325 (average particle size: 80 ⁇ m, oil content 17% by mass) Bituminous coal grinds 4: Coal Fillers Inc.
  • Austin Black 325 (average particle size: 200 ⁇ m, oil content 17% by mass)
  • Talc flat talc: HAR manufactured by Nippon Mistron Co., Ltd. (average particle size: 5.7 ⁇ m, specific gravity 2.7, BET specific surface area: 22 m 2 / g)
  • Mixed resin 40 MS (a mixture of aromatic hydrocarbon resin and aliphatic hydrocarbon resin, softening point: 98 to 106 ° C.) manufactured by S Periodoll C5 petroleum resin: Marcaret T-100 AS (softening point 97-103 ° C) manufactured by Maruzen Petrochemical Co., Ltd.
  • Alkyl phenol resin 1 SP 1068 resin manufactured by Schenectady, softening point: 87 ° C., weight average molecular weight (Mw): 2225, number average molecular weight (Mn): 1053)
  • Alkyl phenol resin 2 A purified product of TH110 manufactured by Straktor (softening point 95 ° C.)
  • Alkyl phenol resin 3 TH 110 (softening point 105 ° C., Mw: 4342, Mn: 2841) manufactured by Straktor
  • Alkyl phenol resin 4 A purified product of TH110 manufactured by Straktor (softening point 115 ° C.)
  • Alkyl phenol resin 5 Refined product of TH110 manufactured by Straktor (softening point 125 ° C.)
  • Alkyl phenol resin 6 Purified product of TH110 manufactured by Straktor (softening point 135 ° C.)
  • Process oil 1 Diana Process PA 32 (paraffin component: 67% by mass, naphthenic component:
  • Process oil 2 Vivatec 40 (TDAE (Treated Distillate Aromatic Extracts) oil manufactured by H &R; paraffin component: 49% by mass, naphthenic component: 27% by mass, aroma component: 23% by mass)
  • Low temperature plasticizer DOS Di (2-ethylhexyl) sebacate low temperature plasticizer TOP manufactured by Daihachi Chemical Industry Co., Ltd. tris (2-ethylhexyl) phosphate zinc oxide manufactured by Daihachi Chemical Industry Co., Ltd. Mitsui Mitsui Mining Co., Ltd. 2) Stearic acid made of zinc oxide: Stearic acid made by Nippon Oil & Fat Co., Ltd.
  • Anti-aging agent RD Noclac 224 (2, 2,4-trimethyl-1, 2 made by Ouchi Emerging Chemical Industry Co., Ltd.) Dihydroquinoline polymer) Powdered sulfur containing 5% oil: HK-200-5 (5% by mass of oil) manufactured by Hosoi Chemical Industry Co., Ltd.
  • Vulcanization accelerator DM Noxceler DM (di-2-benzothiazyl disulfide) manufactured by Ouchi Shinko Chemical Co., Ltd.
  • Viscoelastic test The loss tangent (tan ⁇ ) of the vulcanized rubber composition was measured under the conditions of a temperature of 70 ° C., a frequency of 10 Hz, an initial strain of 10% and a dynamic strain of 2% using a viscoelastic spectrometer VES (manufactured by Iwamoto Seisakusho Co., Ltd.) It was measured. The smaller the tan ⁇ , the better the fuel consumption.
  • the unvulcanized rubber composition is extruded into a sheet having a thickness of 1 mm using a roll, and the obtained rubber sheet is a flat metal sheet using a tack tester ("Tack Tester II" manufactured by Toyo Seiki Seisakusho Co., Ltd.)
  • the tackiness (tackiness) between the sensor and the rubber plate was measured, and the index of Comparative Example 1 was set to 100.
  • the molding tackiness (index) is preferably 100 or more and 160 or less.
  • the inner liner rubber composition When the sheet-like material is wound around a tire forming drum prior to vulcanization, the inner liner rubber composition is overlapped by several mm width so that the joint of the sheet does not open in the process of vulcanization or the like. It is always.
  • the rubber composition for the inner liner upon molding on the tire forming drum, the rubber composition for the inner liner is also in contact with the rubber composition for the tie gum and the case top, which are adjacent members. Therefore, the molding adhesiveness of such a rubber composition for an inner liner is important from the viewpoint of securing the vulcanization adhesiveness at the above-mentioned overlap portion and securing the vulcanization adhesiveness with the adjacent member.
  • excessive molding tackiness is not preferable because it causes "wrinkles" in an unvulcanized state and "bears" after curing (poor scaly appearance defects in an air reservoir portion).
  • Air permeability test The air permeation amount of the vulcanized rubber composition was measured according to the ASTM D-1434-75M method, and the air permeation amount of each compound was indicated as an index according to the following formula. The larger the air barrier index, the smaller the amount of air permeation of the vulcanized rubber composition, and the better the air barrier properties. In the present invention, the air permeability is preferably 110 or more.
  • Air blocking index (air permeation amount of Comparative Example 1) / (air permeation amount of each composition) ⁇ 100
  • the present invention by incorporating predetermined amounts of a mixed resin and a predetermined non-reactive alkylphenol resin in a predetermined rubber component containing butyl rubber and halogenated butyl rubber, excellent in mold adhesion, air barrier property and durability It is possible to provide a tire provided with an inner liner composed of the rubber composition for the inner liner.

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Abstract

　本発明の、ゴム成分１００質量部に対し、混合樹脂５～２０質量部および非反応性アルキルフェノール樹脂０．２～２０質量部を配合してなり、前記ゴム成分１００質量％中、ブチルゴムの含有量が０～３０質量％、ブチルゴムおよびハロゲン化ブチルゴムの合計含有量が７０～１００質量％であり、前記非反応性アルキルフェノール樹脂の軟化点が７０～１３０℃であるインナーライナー用ゴム組成物から構成されるインナーライナーを備えるタイヤによれば、成形粘着性、空気遮断性および耐久性に優れたタイヤを提供することができる。

Description

タイヤ
　本発明は、所定のゴム組成物で構成されるインナーライナーを備えるタイヤに関する。
　従来から、タイヤのインナーライナーを構成するゴム組成物（以下、インナーライナー用ゴム組成物とも記載する）には、ブチル系ゴムが使用されている（例えば、特許文献１）。
　インナーライナー用ゴム組成物では、タイヤ成形時の未加硫物の粘着性（すなわち、成形粘着性）を向上させる観点から、プロセスオイルの配合量を増やすなどの工夫がなされているが、この場合、得られるインナーライナーの空気遮断性が十分でないなどの問題があった。
　また、インナーライナー用ゴム組成物には、耐久性（破断伸び）や転がり抵抗特性も要求される。
特開２００５－１１３０２７号公報
　本発明は、成形粘着性、空気遮断性および耐久性において優れたインナーライナー用ゴム組成物で構成されるインナーライナーを備えるタイヤを提供することを目的とする。
　上記課題解決のため、鋭意検討した結果、本発明者らは、所定のゴム成分に、混合樹脂および所定の非反応性アルキルフェノール樹脂の所定量を含有せしめることにより、上記課題を解決できることを見出し、さらに検討を重ねて、本発明を完成した。
　すなわち、本発明は、ゴム成分１００質量部に対し、混合樹脂５～２０質量部および非反応性アルキルフェノール樹脂０．２～２０質量部を配合してなり、
前記ゴム成分１００質量％中、ブチルゴムの含有量が０～３０質量％、ブチルゴムおよびハロゲン化ブチルゴムの合計含有量が７０～１００質量％であり、
前記非反応性アルキルフェノール樹脂の軟化点が７０～１３０℃であるインナーライナー用ゴム組成物から構成されるインナーライナーを備えるタイヤに関する。
　前記ブチルゴムおよびハロゲン化ブチルゴムの合計含有量が８１～９６質量％であり、
前記混合樹脂の配合量が１０～２０質量部であり、
前記非反応性アルキルフェノール樹脂の配合量が０．２～１０質量部であり、
Ｃ５系石油樹脂および／またはクマロンインデン樹脂を含有してもよく、
混合樹脂、非反応性アルキルフェノール樹脂、Ｃ５系石油樹脂およびクマロンインデン樹脂からなる樹脂成分のうち、軟化点が６０℃以上の樹脂成分の合計含有量がゴム成分１００質量部に対して９～２０質量部であり、
さらに補強性フィラーとして、窒素吸着比表面積が２０～４０ｍ2／ｇのカーボンブラックおよび／または窒素吸着比表面積が２０～１２０ｍ2／ｇのシリカを合計で３０～４６質量部配合してなることが好ましい。
　前記ブチルゴムおよびハロゲン化ブチルゴムの合計含有量が８５～９０質量％であることが好ましい。
　さらに平均粒径２５０μｍ以下の弱補強性フィラーを０～４０質量部配合してなり、
前記補強性フィラーと前記弱補強性フィラーの配合量が合計で４５～８０質量部であることが好ましい。
　前記非反応性アルキルフェノール樹脂の重量平均分子量が１０００～７０００であることが好ましい。
　さらに酸化亜鉛０．８～２．９質量部を含んでなることが好ましい。
　さらに後入れプロセスオイル０～７質量部を含んでなることが好ましい。
　前記プロセスオイルにおけるアロマ成分の含有量が１７質量％以下であることが好ましい。
　本発明によれば、所定のゴム成分に、混合樹脂および所定の非反応性アルキルフェノール樹脂の所定量を含有せしめることにより、成形粘着性、空気遮断性および耐久性において優れたインナーライナー用ゴム組成物で構成されるインナーライナーを備えるタイヤを提供することができる。
　また、ブチルゴムおよびハロゲン化ブチルゴム、混合樹脂、非反応性アルキルフェノール樹脂、Ｃ５系石油樹脂、および補強性フィラーを所定量含有せしめることにより、成形粘着性、空気遮断性および耐久性に加え低温Ｅ＊にも優れ、寒冷地でも割れ難いインナーライナー用ゴム組成物で構成されるインナーライナーを備えるタイヤを提供することができる。
　本発明のインナーライナー用ゴム組成物は、所定のゴム成分と、混合樹脂と、所定の非反応性アルキルフェノール樹脂とを、それぞれ所定量含むものである。
＜ゴム成分＞
　本発明で使用するゴム成分は、ハロゲン化ブチルゴムを含むものであり、所望により、ブチルゴムやその他のゴム成分をも含むものである。
　本発明で使用するブチルゴムとは、いわゆるレギュラーブチルゴムとして知られる非ハロゲン化ブチルゴムや再生ブチル系ゴムをいう。かかるブチルゴムとしては、通常、この分野で使用されるものをいずれも好適に使用することができる。
　再生ブチル系ゴムとは、タイヤのチューブや、タイヤ製造時に使用するブラダー等のブチルゴムを多く含むゴム製品の粉砕物、または、該粉砕物を脱硫したものであり、ゴム成分の架橋結合を切断し、再加硫可能としたものを言う。一般に、再生ブチル系ゴムは、その中の約５０質量％がブチルゴム分に相当する。なお、再生ブチル系ゴム中には硫黄分も存在するが、架橋に関与しない程度に失活している。また、再生ブチル系ゴムには一部ハロゲン化ブチルゴムも含まれ得るが、この場合のハロゲンは、本発明において影響のない程度に失活している。
　再生ブチル系ゴムの市販品としては、例えば、村岡ゴム（株）製のチューブ再生ゴム、（株）カークエスト製のブラダー再生ゴムなどがあげられる。村岡ゴム（株）製のチューブ再生ゴムは、ブチルチューブを加圧条件下で加熱処理して製造された再生ゴムである。（株）カークエスト製のブラダー再生ゴムは、ブラダーを押し出し機で粉砕して得られるものである。これらの再生ブチル系ゴムは、単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
　本発明において、ハロゲン化ブチルゴムとは、レギュラーブチルゴムの分子内にハロゲンを導入したものである。但し、本明細書において、「ハロゲン化ブチルゴム」とは、再生ブチル系ゴムに含まれるハロゲン化ブチルゴムは含まず、それ以外のハロゲン化ブチルゴムを意味する。本発明で使用するハロゲン化ブチルゴム（Ｘ－ＩＩＲ）としては、臭素化ブチルゴム（Ｂｒ－ＩＩＲ）、塩素化ブチルゴム（Ｃｌ－ＩＩＲ）などを使用することができる。なかでも、天然ゴム（ＮＲ）を併用する系で加硫速度、耐スコーチ性に優れるという理由から、塩素化ブチルゴムが好ましい。
　ゴム成分１００質量％中のブチルゴムの含有量は、０質量％以上、好ましくは５質量％以上、好ましくは８質量％以上である。また、該含有量は、３０質量％以下、好ましくは２５質量％以下である。３０質量％を超えると、十分な空気遮断性や破断時伸びを確保できない傾向がある。
　ゴム成分１００質量％中のハロゲン化ブチルゴムの含有量は、好ましくは４０質量％以上、より好ましくは４５質量％以上である。４０質量％未満であると、十分な空気遮断性、加硫速度を確保できないおそれがある。ハロゲン化ブチルゴムの含有量に上限はなく、１００質量％でもよいが、好ましくは、９６質量％以下、より好ましくは９０質量％以下である。９６質量％以下とすることで、成形粘着性や燃費性能がより向上する傾向がある。
　ゴム成分１００質量％中のブチルゴムおよびハロゲン化ブチルゴムの合計含有量は、７０質量％以上、好ましくは７５質量％以上、より好ましくは８０質量％以上であり、さらに好ましくは８１質量％以上であり、最も好ましくは８５質量％以上である。７０質量％未満であると、十分な空気遮断性が得られない傾向がある。一方、該合計含有量に上限はなく１００質量％でもよいが、好ましくは９６質量％以下、より好ましくは９５質量％以下、さらに好ましくは９０質量％以下である。９６質量％以下とすることで、成形粘着性や燃費性能が向上する傾向にある。特に空気遮断性および低温Ｅ＊の両立に優れるという理由から、ブチルゴムおよびハロゲン化ブチルゴムの合計含有量は８１～９６質量％が好ましく、８５～９０質量％がより好ましい。
　本発明のゴム成分において、ブチルゴムおよびハロゲン化ブチルゴム以外に使用できるゴム成分（その他のゴム成分）としては、例えば、天然ゴム（ＮＲ）、イソプレンゴム（ＩＲ）、スチレンブタジエンゴム（ＳＢＲ）、ブタジエンゴム（ＢＲ）、エポキシ化天然ゴム（ＥＮＲ）、クロロプレンゴム（ＣＲ）、スチレン－イソプレン－ブタジエン共重合ゴム（ＳＩＢＲ）、スチレン－イソブチレン－スチレンブロック共重合体（ＳＩＢＳ）などが挙げられる。なかでも、粘着性の点では、ＮＲ、ＩＲが好ましく、ＮＲがより好ましい。空気遮断性の点ではＥＮＲ、ＳＩＢＳが好ましい。
　ＮＲとしては特に限定されず、例えば、ＳＩＲ２０、ＲＳＳ♯３、ＴＳＲ２０、ＵＰＮＲなど、タイヤ工業において一般的なものを使用できる。
　ゴム成分１００質量％中のその他のゴム成分の含有量は、好ましくは４質量％以上、より好ましくは５質量％以上、より好ましくは１０質量％以上である。４質量％未満であると、粘着性、シート加工性および燃費性が劣る傾向がある。その他のゴム成分の含有量は、好ましくは３０質量％以下、より好ましくは２５質量％以下、さらに好ましくは２０質量％以下であり、さらに好ましくは１９質量％以下、最も好ましくは１５質量％以下である。３０質量％を超えると、ブチル系ゴムの含有量が少なくなり、空気遮断性を十分に確保できなくなるおそれがある。
＜混合樹脂＞
　本発明において、混合樹脂とは、２種以上の樹脂の混合物をいう。混合樹脂に使用する樹脂としては、たとえば、フェノール性粘着樹脂、クロマン樹脂、イエデン樹脂、クロマンイエデン樹脂などの芳香族炭化水素系樹脂、Ｃ5、Ｃ8、Ｃ9などの脂肪族炭化水素系樹脂などがあげられ、これらのなかから２種以上を選択して混合したものを使用することができる。なかでも、芳香族炭化水素系樹脂と脂肪族炭化水素系樹脂との組み合わせが好ましく、高分子芳香族炭化水素樹脂と脂肪族炭化水素樹脂との組み合わせがより好ましい。
　混合樹脂としては、具体的には、ストラクトール社製のストラクトール４０ＭＳ、ラインケミー社（Ｒｈｅｉｎ　Ｃｈｅｍｉｅ　Ｃｏｒｐ．）のレノジン１４５Ａ、フローポリマー社（Ｆｌｏｗ　Ｐｏｌｙｍｅｒｓ　Ｉｎｃ．）のプロミックス４００などがあげられる。
　混合樹脂の配合量は、ゴムの均質性を向上させ、耐空気透過性を向上させることができるという理由から、ゴム成分１００質量部に対して、５～２０質量部である。該配合量は、好ましくは、６質量部以上、より好ましくは７質量部以上であり、さらに好ましくは１０質量部以上であり、また、好ましくは１８質量部以下、より好ましくは１６質量部以下、さらに好ましくは１５質量部以下である。
＜非反応性アルキルフェノール樹脂＞
　本発明において、非反応性アルキルフェノール樹脂とは、鎖中のベンゼン環の水酸基のオルト位およびパラ位（特にパラ位）にアルキル鎖を有し、加硫時に架橋反応への寄与が小さいものをいう。
　本発明において、該非反応性アルキルフェノール樹脂は、その軟化点が７０～１３０℃の範囲のものである。この範囲の軟化点の樹脂を使用することで、空気遮断性、成形粘着性が向上するという利点が得られる。また、軟化点が、軟化点１３０℃を超える樹脂は、通常のバンバリー練り工程ではブチルゴムの焼けを生じさせず、樹脂を十分に分散させることが困難となるため、事前にマスタバッチを作成したり、排出温度を高温（例えば、１７０℃以上）としかつ当該高温下での練り時間を少なくとも１分間程度確保するなど特別な配慮が必要になるため、作業性が悪化する傾向がある。軟化点は、好ましくは８０℃以上、より好ましくは８５℃以上、より好ましくは１００℃以上、さらに好ましくは１０５℃以上である。一方、軟化点は、好ましくは１２９℃以下、より好ましくは１２８℃以下、より好ましくは１２７℃以下、より好ましくは１２６℃以下、さらに好ましくは１２５℃以下である。ここで、軟化点とは、樹脂が変形し始める温度をいう。本発明において、軟化点は、ＪＩＳ　Ｋ２２０７の軟化点試験方法に記載の軟化点試験器に準じた自動軟化点試験器を使用し、ＪＩＳ　Ｋ５９０２に記載の軟化点測定方法に準じて測定される値である。
　本発明の非反応性アルキルフェノール樹脂は、その重量平均分子量（Ｍｗ）が１０００～７０００の範囲であるものが好ましい。この範囲を逸脱すれば、空気遮断性、成形粘着性が低下する傾向がある。Ｍｗは、１５００以上が好ましく、２０００以上がより好ましく、さらに好ましくは３６００以上である。一方、Ｍｗは６５００以下が好ましく、より好ましくは６０００以下である。本発明において、Ｍｗは、ゲル浸透クロマトグラフィー（ＧＰＣ）により測定される値（ポリスチレンにより較正）である。
　本発明の非反応性アルキルフェノール樹脂の具体例としては、例えば、ストラクトール社製のＴＨ１１０、スケネクタディ社製のＳＰ１０６８レジンなどが挙げられる。
　本発明の非反応性アルキルフェノール樹脂としては、１種または２種以上を使用することができる。
　非反応性アルキルフェノール樹脂の配合量は、ゴム成分１００質量部に対して、０．２～２０質量部である。該配合量は、好ましくは０．５質量部以上、より好ましくは１質量部以上である。一方、該配合量は、好ましくは１９質量部以下、より好ましくは１８質量部以下、より好ましくは１７質量部以下、より好ましくは１６質量部以下、さらに好ましくは１５質量部以下、さらに好ましくは１０質量部以下である。該配合量が上記範囲内であると、低温Ｅ＊、燃費性および粘着性が高い次元で発揮される傾向にある。特にブチルゴムおよびハロゲン化ブチルゴムの合計含有量が８１質量％以上の場合においては、低温Ｅ＊の上昇を抑制するという理由から１０質量部以下が好ましい。
＜Ｃ５系石油樹脂、クマロンインデン樹脂＞
　本発明のゴム組成物は、Ｃ５系石油樹脂および／またはクマロンインデン樹脂をさらに配合することができる。本発明におけるＣ５系石油樹脂は、前記混合樹脂に使用する脂肪族炭化水素系樹脂とは別に配合される樹脂成分であり、具体的には、丸善石油化学（株）のマルカレッツＴ－１００ＡＳなどがあげられる。また、クマロンインデン樹脂は、クマロンおよびインデンを含む樹脂であり、具体的には、日塗化学（株）製のニットレジン　クマロンＧ－９０（軟化点：９０℃）、Ｒｕｔｇｅｒｓ　Ｃｈｅｍｉｃａｌｓ社製のＮＯＶＡＲＥＳ　Ｃ１０（軟化点：１０℃）などがあげられる。一般的にこれらの樹脂成分は、前記非反応性アルキルフェノールより粘着力に劣る傾向があるが、燃費性に優れる。
　Ｃ５系石油樹脂および／またはクマロンインデン樹脂を配合する場合の配合量（併用する場合は合計配合量）は、低温Ｅ＊、燃費性および粘着性のバランスに優れるという理由から、ゴム成分１００質量部に対して、０．２～２０質量部が好ましく、１．０～１０質量部がより好ましい。
＜樹脂成分＞
　前記の混合樹脂、非反応性アルキルフェノール樹脂、Ｃ５系石油樹脂およびクマロンインデン樹脂を樹脂成分とすると、当該樹脂成分のうち軟化点が６０℃以上の樹脂成分の合計含有量は、低温Ｅ＊、燃費性および粘着性のバランスに優れるという理由から、ゴム成分１００質量部に対して９～２０質量部が好ましく、１２～１８質量部がより好ましい。
＜補強性フィラー＞
　本発明のゴム組成物は、補強性フィラーを配合することができる。補強性フィラーとしては、カーボンブラックおよび／またはシリカを含んでなるものが挙げられる。該補強性フィラーとしては、カーボンブラックが好ましく、または、カーボンブラックにシリカを併用してもよい。
　カーボンブラックの窒素吸着比表面積（Ｎ2ＳＡ）は、２０ｍ2／ｇ以上、好ましくは２５ｍ2／ｇ以上である。２０ｍｍ2／ｇ未満では、十分な補強性が得られないおそれがある。カーボンブラックのＮ2ＳＡは、４０ｍ2／ｇ以下である。４０ｍ2／ｇを超えると、ゴムが硬くなり過ぎて、低温Ｅ＊が上昇するおそれ、亀裂成長性や破断伸びが低下するおそれがある。なお、カーボンブラックの窒素吸着比表面積は、ＡＳＴＭＤ３０３７－８１に準拠してＢＥＴ法で測定される値である。
　カーボンブラックの具体例としては、コロンビアカーボン社製のＳｔａｔｅｘＮ７６２（Ｎ2ＳＡ：２９ｍ2／ｇ）や、Ｊｉａｎｇｉｘ　Ｂｌａｃｋ　Ｃａｔ社製のＳｔａｔｅｘＮ６６０（Ｎ2ＳＡ：３５ｍ2／ｇ）、キャボットジャパン（株）製のショウブラックＮ６６０（Ｎ2ＳＡ：３５ｍ2／ｇ）などが挙げられる。
　カーボンブラックは、１種または２種以上を用いることができる。
　シリカの窒素吸着比表面積（Ｎ2ＳＡ）は、２０ｍ2／ｇ以上、好ましくは３０ｍ2／ｇ以上である。２０ｍ2／ｇ未満であると、十分な補強性が得られないおそれがある。シリカのＮ2ＳＡは、１２０ｍ2／ｇ以下である。１２０ｍ2／ｇを超えると、空気遮断性やｔａｎδが悪化するおそれがある。なお、シリカのＮ2ＳＡは、ＡＳＴＭＤ３０３７－８１に準拠してＢＥＴ法で測定される値である。
　シリカの具体例としては、ローディア社製のＺ１０８５（Ｎ2ＳＡ：８０ｍ2／ｇ）、同社製のＺ１１５（Ｎ2ＳＡ：１１５ｍ2／ｇ）、Ｅｖｏｎｉｋ社製のＵｌｔｒａｓｉｌ　Ｕ３６０（Ｎ2ＳＡ：５０ｍ2／ｇ）が挙げられる。
　シリカは、１種または２種以上を用いることができる。
＜弱補強性フィラー＞
　本発明のゴム組成物は、弱補強性フィラーを配合することができ、そのような弱補強性フィラーとしては、瀝青炭粉砕物および／または扁平タルクが挙げられる。これらの弱補強性フィラーは、混練り中にポリマーゲルを形成しないため、良好なシート加工性が得られる。弱補強性フィラーとしては、シート加工性、コストの点では瀝青炭粉砕物（例えば、Ｃｏａｌ　Ｆｉｌｌｅｒｓ　Ｉｎｃ．社製のオースチンブラック３２５など）が好ましく、空気遮断性の点では扁平率の大きい扁平タルク（例えば、日本ミストロン（株）製のＨＡＲなど）が好ましい。
　該瀝青炭粉砕物の平均粒径は、例えば、２５０μｍ以下が好ましく、より好ましくは５０μｍ以下、より好ましくは３０μｍ以下である。２５０μｍを超えると、耐久性、成形粘着性および空気透過性が低下する傾向がある。該平均粒径の下限は特に限定されないが、好ましくは１μｍ以上である。
　扁平タルクの平均粒径は、例えば、２５０μｍ以下が好ましく、より好ましくは５０μｍ以下、より好ましくは３０μｍ以下である。２５０μｍを超えると、耐久性、成形粘着性および空気透過性が低下する傾向がある。該平均粒径の下限は特に限定されないが、製造コストが安価であるという点から好ましくは１μｍ以上である。
　本発明において扁平タルクとは、アスペクト比が３～１００の範囲のものをいう。アスペクト比が上記範囲をはずれると、亀裂成長性が低下する傾向がある。該アスペクト比は、５以上が好ましく、一方、５０以下が好ましい。
　弱補強性フィラーとしては、１種または２種以上を使用することができ、瀝青炭粉砕物または扁平タルクとしても、１種または２種以上を使用することができる。
　なお、上記弱補強性フィラーの平均粒径は、ＪＩＳ　Ｚ　８８１５－１９９４に準拠して測定される粒度分布から算出される質量基準の平均粒径である。また、上記扁平タルクのアスペクト比は、該平均粒径を弱補強性フィラーの厚みで割ることにより算出される値である。ここに、「弱補強性フィラーの厚み」とは、ＳＥＭ（Scanning Electron Microscope）画像により、任意の２０個について厚みを計測し、これを算術平均した値である。
＜フィラーの配合量＞
　補強性フィラーおよび弱補強性フィラーの合計配合量は、良好な補強性が得られるという点からは、ゴム成分１００質量部に対して、３５～８０質量部である。該配合量は、好ましくは４０質量部以上、より好ましくは４５質量部以上、より好ましくは５０質量部以上である。一方、該配合量は、好ましくは７９質量部以下、より好ましくは７８質量部以下である。
　また、補強性フィラーの配合量は、良好な補強性が得られるという点から、ゴム成分１００質量部に対して、好ましくは２０質量部以上、より好ましくは２５質量部以上、さらに好ましくは３０質量部以上である。一方、該配合量は、８０質量部以下、好ましくは７９質量部以下、より好ましくは７８質量部以下である。特にブチルゴムおよびハロゲン化ブチルゴムの合計含有量が８１質量％以上の場合においては、低温Ｅ＊の上昇を抑制するという理由から３０～４６質量部が好ましく、３４～４２質量部がより好ましい。
　また、補強性フィラーのうち、シリカの配合量は、ゴム成分１００質量部に対して、好ましくは０～３０質量部である。シリカを配合すると、破断伸びは向上するが、シートとして押し出し後、ゴムがシュリンクする原因となる傾向がある。
　シリカを配合する場合、シリカ１００質量部に対して、１～２０質量部のシランカップリング剤を配合することができる。該配合量は、２質量部以上であることが好ましい一方、１５質量部以下であることが好ましい。シランカップリング剤としては、通常この分野で使用できるものを、いずれも好適に使用することができ、例えば、スルフィド系、メルカプト系、ビニル系、アミノ系、グリシドキシ系、ニトロ系、クロロ系シランカップリング剤などが挙げられる。なかでも、メルカプト系のシランカップリング剤が好ましい。これらのシランカップリング剤は単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
　一方、上記弱補強性フィラーの配合量は、ゴム成分１００質量部に対して、０質量部以上、好ましくは８質量部以上、より好ましくは１０質量部以上である。一方、上記弱補強性フィラーの配合量は、４０質量部以下、好ましくは３５質量部以下である。４０質量部を超えると、空気遮断性が悪化する傾向がある。
＜酸化亜鉛＞
　本発明のゴム組成物は、酸化亜鉛を含有することが好ましい。酸化亜鉛は、イソプレンゴムやブチル系ゴム中のイソプレン部での架橋を促進する効果があり、これにより、Ｅ＊を向上し、かつｔａｎδを低減できる。酸化亜鉛の含有量は、ゴム成分１００質量部に対して、好ましくは０．８質量部以上、より好ましくは１．０質量部以上である。０．８質量部未満であると、Ｅ＊の向上効果、ｔａｎδの低減効果が十分に得られない傾向がある。酸化亜鉛の含有量は、好ましくは２．９質量部以下、より好ましくは２．０質量部以下、さらに好ましくは１．８質量部以下である。２．９質量部を超えると、酸化亜鉛の未分散塊が亀裂成長起点となるため亀裂成長性が悪化したり、シート加工性が悪化する傾向がある。また、酸化亜鉛の未分散塊の周囲には空隙が存在し、該空隙から空気が流れてしまうため、空気遮断性が悪化する傾向もある。なお、酸化亜鉛は、ハロゲン化ブチルゴムの架橋を促進し、ゴム焼けの原因となるため、いわゆるベース練りではなく、架橋系を投入するファイナル練りで投入する。
＜プロセスオイル＞
　本発明においては、上記配合に加えて、プロセスオイルを配合することができる。ここで配合するプロセスオイルとは、再生ブチル系ゴムや瀝青炭などに含有されるオイル成分とは別に配合するプロセスオイルであり、後入れプロセスオイルと記載する。プロセスオイルは、通常この分野で使用するものを好適に使用することができる。一般にプロセスオイルは、パラフィン成分、ナフテン成分およびアロマ成分からなるものである。プロセスオイルの具体例としては、出光興産（株）製のダイアナプロセスＰＡ３２（パラフィン成分：６７質量％、ナフテン成分：２８質量％、アロマ成分５質量％）の他、ＡＣ－１２、ＡＣ－４６０、ＡＨ－２４、ＡＨ－５８など、あるいは、Ｈ＆Ｒ社製のＶｉｖａｔｅｃ４０（ＴＤＡＥ（Treated Distillate Aromatic Extracts）オイル；パラフィン成分：４９質量％、ナフテン成分：２７質量％、アロマ成分２３質量％）などが挙げられる。
　本発明において、プロセスオイルは、アロマ成分の含有量の少ないものが好ましい。アロマ成分の含有量が多いと、ブチルゴムとの相溶性が悪くなり、ゴムシート表面にブリードし、成形粘着性が低下する傾向がある。この場合において、アロマ成分の含有量は、好ましくは１７％以下、より好ましくは１４％以下、より好ましくは１１％以下である。
　プロセスオイルは、１種または２種以上を用いることができる。
　プロセスオイルの配合量は、ゴム成分１００質量部に対して、０～７質量部の範囲である。該配合量は、好ましくは０質量部である。一方、該配合量は、好ましくは５質量部以下、より好ましくは３質量部以下である。該配合量が７質量部を超えるとポリマー相の入り組み方が粗くなり、空気遮断性が悪化する傾向がある。
　上記のとおり説明した本発明のインナーライナー用ゴム組成物においては、特に、ゴム成分が４～２０質量％のＮＲを含むものであって、かつ、６～１０質量部の混合樹脂、１～１０質量部の非反応性アルキルフェノール樹脂、および、０～３質量部のプロセスオイルを配合してなるものが、本発明の効果を発揮する上で好ましい。
＜ステアリン酸＞
　本発明のゴム組成物は、ステアリン酸を含有することが好ましい。ステアリン酸の含有量は、ゴム成分１００質量部に対して、好ましくは０．５質量部以上、より好ましくは０．８質量部以上である。０．５質量部未満であると、酸化亜鉛が分散しにくくなり、シート加工性や破断伸びが悪化する傾向がある。ステアリン酸の含有量は、好ましくは２．７質量部以下、より好ましくは２．０質量部以下、さらに好ましくは１．８質量部以下である。２．７質量部を超えると、混練り時の滑性が高くなり過ぎて、フィラーの分散性、破断伸びが悪化する傾向がある。
＜老化防止剤＞
　本発明のゴム組成物は、老化防止剤を含有することが好ましい。老化防止剤としては特に限定されず、ゴム分野で使用されているものが使用可能であり、例えば、キノリン系、キノン系、フェノール系、フェニレンジアミン系老化防止剤などが挙げられる。なかでも、酸化劣化を抑制する効果が高く、かつゴム焼けを起こしにくいという点から、キノリン系老化防止剤を好適に使用できる。また、キノリン系老化防止剤としては、２，２，４－トリメチル－１，２－ジヒドロキノリン重合体（ＲＤ）、６－エトキシ－２，２，４－トリメチル－１，２－ジヒドロキノリンなどが挙げられ、２，２，４－トリメチル－１，２－ジヒドロキノリン重合体を好適に使用できる。
　老化防止剤の配合量は、ゴム成分１００質量部に対して、好ましくは０．５質量部以上、より好ましくは０．８質量部以上である。０．５質量部未満であると、インナーライナーや隣接部材の酸化劣化を抑制する効果が十分に得られない傾向がある。キノリン系老化防止剤の配合量は、好ましくは２．０質量部以下、より好ましくは１．５質量部以下、さらに好ましくは１．２質量部以下である。２．０質量部を超えると、ロータースリップが起こりやすくなり、フィラーの分散性、破断伸び、混練効率が悪化する傾向がある。
　なお、Ｎ－（１，３－ジメチルブチル）－Ｎ’－フェニル－ｐ－フェニレンジアミン（６ＰＰＤ）、Ｎ－イソプロピル－Ｎ’－フェニル－ｐ－フェニレンジアミンなどの、フェニレンジアミン系老化防止剤を配合すると、混練り中にブチル系ゴムの焼けが発生し易くなるおそれがある。そのため、本発明のゴム組成物においては、フェニレンジアミン系老化防止剤の配合量をできるだけ少なくすることが好ましい。このような観点から、フェニレンジアミン系老化防止剤の配合量は、ゴム成分１００質量部に対して、好ましくは０．５質量部以下、より好ましくは０．３質量部以下、さらに好ましくは０質量部（実質的に含有しない）である。
＜架橋剤＞
　本発明に用いる架橋剤としては、硫黄の他、アルキルフェノール・塩化硫黄縮合物等を好適に用いることができる。特に、アルキルフェノール・塩化硫黄縮合物を配合することにより、通常の硫黄架橋に比べて熱的に安定な架橋構造を形成することができ、低燃費性や、タイガム等ジエン系ゴム主体の隣接部材との共架橋接着性の向上に寄与するので、好ましい。
　本発明において、硫黄としては、特に限定されず、タイヤ工業において一般的なものを、いずれも使用できる。
　アルキルフェノール・塩化硫黄縮合物としては、例えば、一般式（１）
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000001
 （式中、Ｒl、Ｒ2およびＲ3は、同一若しくは異なつて、炭素数５～１２のアルキル基を表す。ｘおよびｙは、同一若しくは異なって、１～３の整数を表す。ｔは０～２５０の整数を表す。）
で示される化合物が挙げられる。
　上記一般式（１）において、ｔは、該アルキルフェノール・塩化硫黄縮合物のゴム成分中への分散性向上の観点から、０～１００の整数が好ましく、１０～１００の整数がより好ましく、２０～５０の整数が特に好ましい。ｘおよびｙは、高硬度を効率良く発現するとの観点から、ともに２が好ましい。Ｒl～Ｒ3は、同縮合物のゴム成分中への分散性向上の観点から、炭素数５～９のアルキル基であることが好ましい。
　上記アルキルフェノール・塩化硫黄縮合物は、公知の方法で調製でき、例えば、アルキルフェノールと塩化硫黄とを、モル比１：０．９～１．２５などで反応させる方法などが挙げられる。上記アルキルフェノール・塩化硫黄縮合物の具体例として、田岡化学工業（株）製のタッキロールＶ２００（式（１）において、Ｒl、Ｒ2およびＲ3：オクチル基（－Ｃ8Ｈ17）、ｘおよびｙ：２、ｔ：０～１００）、ＴＳ３１０１（式（１）において、Ｒl、Ｒ2およびＲ3：ドデシル基（－Ｃ12Ｈ25）、ｘおよびｙ：２、ｔ：１５０～２００）などが挙げられる。
　本発明のゴム組成物において、上記アルキルフェノール・塩化硫黄縮合物を配合する場合、その配合量は、ゴム成分１００質量部に対して、好ましくは０．１質量部以上、より好ましくは０．３質量部以上である。０．１質量部未満であると、低燃費性の改善効果が十分に得られないおそれがある。上記アルキルフェノール・塩化硫黄縮合物の配合量は、好ましくは３質量部以下、より好ましくは１．５質量部以下である。３質量部を超えると、加硫速度が速くなりすぎて、ゴム焼けが発生し易くなるおそれがある。
　本発明において、架橋剤の配合量は、良好な架橋構造を形成するという観点から、ゴム成分１００質量部に対して、硫黄換算で、好ましくは０．３質量部以上、より好ましくは０．４質量部以上であり、好ましくは１．０質量部以下、より好ましくは０．８質量部以下である。
　本発明のゴム組成物には、前記成分以外にも、ゴム組成物の製造に一般に使用される配合剤（例えば、低温可塑剤、加硫促進剤など）を適宜配合できる。
　低温可塑剤を含有することでゴム組成物の低温Ｅ＊を改善することができる。低温可塑剤としては、例えば、ジオクチルフタレート（ＤＯＰ）、ジブチルフタレート（ＤＢＰ）、トリス（２－エチルヘキシル）ホスフェート（ＴＯＰ）、ジ（２－エチルヘキシル）セバケート（ＤＯＳ）などの液状成分が挙げられる。
　低温可塑剤は、成形粘着性が悪化するという理由から配合しないことが好ましいが、低温Ｅ＊の改善が必要な場合のゴム成分１００質量部に対する配合量は、好ましくは１質量部以上、より好ましくは２質量部以上、さらに好ましくは３質量部以上である。１質量部未満であると、低温Ｅ＊の改善効果が十分に得られないおそれがある。低温可塑剤の配合量は、好ましくは２０質量部以下、より好ましくは１５質量部以下、さらに好ましくは１０質量部以下である。２０質量部を超えると、成形粘着性および破断伸びが悪化するおそれがある。
　加硫促進剤としては、例えば、スルフェンアミド系、チアゾール系、チウラム系、チオウレア系、グアニジン系、ジチオカルバミン酸系、アルデヒド－アミン系若しくはアルデヒド－アンモニア系、イミダゾリン系、キサンテート系加硫促進剤などが挙げられる。なかでも、融点が高く、ゴム焼けが発生しにくいという点から、チアゾール系加硫促進剤が好ましく、ジ－２－ベンゾチアジルジスルフィドがより好ましい。
　加硫促進剤の配合量は、ゴム成分１００質量部に対して、好ましくは０．２質量部以上、より好ましくは０．５質量部以上、さらに好ましくは０．８質量部以上である。０．２質量部未満であると、十分な加硫速度およびＥ＊を確保できない傾向がある。加硫促進剤の配合量は、好ましくは５質量部以下、より好ましくは３質量部以下、さらに好ましくは２質量部以下である。５質量部を超えると、加硫速度が速くなり過ぎるおそれがある。
　本発明のゴム組成物は、一般的な方法で製造できる。例えば、バンバリーミキサーやニーダー、オープンロールなどの一般的なゴム工業で使用される公知の混練機で、前記各成分のうち、架橋剤、酸化亜鉛および加硫促進剤以外の成分を混練り（いわゆる、ベース練り）した後、これに、架橋剤、酸化亜鉛および加硫促進剤を加えてさらに混練り（いわゆる、ファイナル練り）し、その後加硫する方法などにより製造できる。
　本発明のゴム組成物（加硫ゴム組成物）は、７０℃で測定したｔａｎδが０．２６以下であることが好ましい。０．２６を超えると、十分な低燃費性を確保できないおそれがある。７０℃で測定したｔａｎδの下限は特に限定されないが、再生ブチル系ゴムおよびハロゲン化ブチルゴムの合計含有量が７０質量％以上であれば、通常０．１０以上となる。なお、７０℃で測定したｔａｎδは、後述の実施例に記載の方法により測定される。
　本発明の空気入りタイヤは、乗用車用タイヤ、重荷重用タイヤ、産業車両用タイヤなどとして使用でき、なかでも、乗用車用タイヤとして好適に使用できる。
　本発明の空気入りタイヤは、上記ゴム組成物を用いて通常の方法によって製造できる。すなわち、ゴム組成物をインナーライナーの形状に合わせて押し出し加工し、タイヤ成形機上にて通常の方法にて成形し、他のタイヤ部材とともに貼り合わせ、未加硫タイヤを形成する。この未加硫タイヤを加硫機中で加熱加圧してタイヤを製造できる。
　実施例に基づいて本発明を具体的に説明するが、本発明は、これらのみに限定して解釈されるものではない。
　実施例および比較例で使用した各種薬品について説明する。
（使用した各種薬品）
天然ゴム（ＮＲ）：マレーシア産のＴＳＲ２０
イソプレンゴム（ＩＲ）：日本ゼオン（株）製のＩＲ２２００
ハロゲン化ブチルゴム１：エクソン化学（株）製のクロロブチルゴムＨＴ１０６６
ハロゲン化ブチルゴム２：エクソン化学（株）製のブロモブチルゴム２２５５
再生ブチル系ゴム：（株）カークエスト製の再生ブチルゴム（ブチルゴム：５０質量％、カーボンブラックＮ６６０：３３質量％、その他：１７質量％）
ブチルゴム：エクソン化学（株）製のレギュラーブチルゴム２６８
カーボンブラック（ＣＢ）１：コロンビアカーボン社製のＳｔａｔｅｘＮ７６２（Ｎ2ＳＡ：２９ｍ2／ｇ）
カーボンブラック（ＣＢ）２：Ｊｉａｎｇｉｘ　Ｂｌａｃｋ　Ｃａｔ社製のＳｔａｔｅｘＮ６６０（Ｎ2ＳＡ：３５ｍ2／ｇ）
カーボンブラック（ＣＢ）３：キャボットジャパン（株）製のショウブラックＮ６６０（Ｎ2ＳＡ：３５ｍ2／ｇ）
カーボンブラック（ＣＢ）４：キャボットジャパン（株）製のショウブラックＮ５５０（Ｎ2ＳＡ：４２ｍ2／ｇ）
シリカ：ローディア社製のＺ１０８５（Ｎ2ＳＡ：８５ｍ2／ｇ）
瀝青炭粉砕物１：Ｃｏａｌ　Ｆｉｌｌｅｒｓ　Ｉｎｃ．社製のオースチンブラック３２５（平均粒径：５μｍ、比重１．３、ＢＥＴ法によるＮ2ＳＡ（ＢＥＴ比表面積）：９．０ｍ2／ｇｍ、オイル分１７質量％）
瀝青炭粉砕物２：Ｃｏａｌ　Ｆｉｌｌｅｒｓ　Ｉｎｃ．社製のオースチンブラック３２５（平均粒径：２０μ、オイル分１７質量％）
瀝青炭粉砕物３：Ｃｏａｌ　Ｆｉｌｌｅｒｓ　Ｉｎｃ．社製のオースチンブラック３２５（平均粒径：８０μｍ、オイル分１７質量％）
瀝青炭粉砕物４：Ｃｏａｌ　Ｆｉｌｌｅｒｓ　Ｉｎｃ．社製のオースチンブラック３２５（平均粒径：２００μｍ、オイル分１７質量％）
タルク（扁平タルク）：日本ミストロン（株）製のＨＡＲ（平均粒径：５．７μｍ、比重２．７、ＢＥＴ比表面積：２２ｍ2／ｇ）
混合樹脂：ストラクトール社製の４０ＭＳ（芳香族炭化水素系樹脂および脂肪族炭化水素系樹脂の混合物、軟化点：９８～１０６℃）
Ｃ５系石油樹脂：丸善石油化学（株）製のマルカレッツＴ－１００ＡＳ（軟化点９７～１０３℃）
アルキルフェノール樹脂１：スケネクタディ社製のＳＰ１０６８レジン、軟化点：８７℃、重量平均分子量（Ｍｗ）：２２２５、数平均分子量（Ｍｎ）：１０５３）
アルキルフェノール樹脂２：ストラクトール社製のＴＨ１１０の精製物（軟化点９５℃）
アルキルフェノール樹脂３：ストラクトール社製のＴＨ１１０（軟化点１０５℃、Ｍｗ：４３４２、Ｍｎ：２８４１）
アルキルフェノール樹脂４：ストラクトール社製のＴＨ１１０の精製物（軟化点１１５℃）
アルキルフェノール樹脂５：ストラクトール社製のＴＨ１１０の精製物（軟化点１２５℃）
アルキルフェノール樹脂６：ストラクトール社製のＴＨ１１０の精製物（軟化点１３５℃）
プロセスオイル１：出光興産（株）製のダイアナプロセスＰＡ３２（パラフィン成分：６７質量％、ナフテン成分：２８質量％、アロマ成分５質量％）
プロセスオイル２：Ｈ＆Ｒ社製のＶｉｖａｔｅｃ４０（ＴＤＡＥ（Treated Distillate Aromatic Extracts）オイル；パラフィン成分：４９質量％、ナフテン成分：２７質量％、アロマ成分：２３質量％）
低温可塑剤ＤＯＳ：大八化学工業（株）製のジ（２－エチルヘキシル）セバケート
低温可塑剤ＴＯＰ：大八化学工業（株）製のトリス（２－エチルヘキシル）ホスフェート
酸化亜鉛：三井金属鉱業（株）製の酸化亜鉛２種
ステアリン酸：日本油脂（株）製のステアリン酸　椿
老化防止剤ＲＤ：大内新興化学工業（株）製のノクラック２２４（２，２，４－トリメチル－１，２－ジヒドロキノリン重合体）
５％オイル含有粉末硫黄：細井化学工業（株）製のＨＫ－２００－５（オイル分５質量％）
Ｖ２００：田岡化学工業（株）製のタッキロールＶ２００（アルキルフェノール塩化硫黄縮合物（硫黄含有量：２４質量％、重量平均分子量：９０００）、一般式（１）中、Ｒ1～Ｒ3＝－Ｃ8Ｈ17、ｘ＝２、ｙ＝２、ｔ＝０～１００の整数）
加硫促進剤ＤＭ：大内新興化学工業（株）製のノクセラーＤＭ（ジ－２－ベンゾチアジルジスルフィド）
（ＴＨ１１０の精製物）
　ＴＨ１１０（アルキルフェノール樹脂３）をゲル浸透クロマトグラフィー（ＧＰＣ）にかけて、溶出時間の差を利用して精製、分取し、アルキルフェノール樹脂２および同４～６を得た。
実施例および比較例
　表１～５に示す配合処方に従い、配合材料のうち、酸化亜鉛、架橋剤（硫黄、Ｖ２００（アルキルフェノール・塩化硫黄縮合物））および加硫促進剤以外の薬品を、１．７Ｌバンバリーミキサーを用いて、５分間、排出温度１６０℃になるまで混練りし、ゴム組成物を得た。次に、得られたゴム組成物に、酸化亜鉛、架橋剤および加硫促進剤を添加し、２軸オープンロールを用いて、４分間、１０５℃になるまで練り込み、未加硫ゴム組成物を得た。得られた未加硫ゴム組成物を所定の形状に押し出し成形し、１７０℃で１２分間プレス加硫した。なお、インナーライナー自体は、薄膜状でサンプリングが困難であるため、以下に示す各試験目的に応じて、それに合ったゴム試験片を作成し、評価した。
（粘弾性試験）
　粘弾性スペクトロメータＶＥＳ（（株）岩本製作所製）を用いて、温度７０℃、周波数１０Ｈｚ、初期歪１０％および動歪２％の条件下で、加硫ゴム組成物の損失正接（ｔａｎδ）を測定した。ｔａｎδが小さいほど、燃費性に優れることを示す。
（低温Ｅ＊試験）
　粘弾性スペクトロメータＶＥＳ（（株）岩本製作所製）を用いて、温度－４０℃、周波数１０Ｈｚ、初期歪１０％および動歪２％の条件下で、加硫ゴム組成物の複素弾性率（Ｅ＊）を測定した。Ｅ＊が小さいほど、低温環境（－４０℃）における硬度が低く、割れが発生しにくいことを示す。本発明において、低温Ｅ＊は、３．３～１５０が好ましく、３．３～１００がより好ましい。
（引張試験）
　上記加硫ゴム組成物からなる３号ダンベル型試験片を用いて、ＪＩＳ　Ｋ　６２５１「加硫ゴムおよび熱可塑性ゴム－引張特性の求め方」に準じて、室温にて引張試験を実施し、破断伸びＥＢ（％）を測定した。ＥＢが大きいほど、破断伸び（耐久性）に優れることを示す。本発明において、破断伸びは、５６０％以上であることが好ましく、５７５％以上であることがより好ましい。
（成形粘着性試験）
　上記未加硫ゴム組成物につき、ロールを用いて厚み１ｍｍのシート状に押し出し、得られたゴムシートについて、タックテスター（（株）東洋精機製作所製「タックテスターＩＩ」）を用いて、金属平板センサーとゴム板間の粘着性（タッキネス）を測定し、比較例１の値を１００とした指数で表示した。指数が大きいほど、成形粘着性に優れることを示す。本発明において、成形粘着性（指数）は１００以上かつ１６０以下であることが好ましい。
　インナーライナー用ゴム組成物は、加硫に先立ち、シート状のものをタイヤ成形ドラムに巻きつける際、該シートのつなぎ目が加硫の過程等で開いてしまわないよう、数ｍｍ幅でオーバーラップさせるのが常である。また、該タイヤ成形ドラム上での成形に際し、インナーライナー用ゴム組成物は、隣接部材であるタイガムやケーストップ用ゴム組成物とも接触することとなる。したがって、このようなインナーライナー用ゴム組成物の成形粘着性は、上記オーバーラップ部での加硫接着性の確保や、隣接部材との加硫接着性の確保の観点から重要である。但し、成形粘着性が過度になると、未加硫状態における「しわ」や加硫後の「ベアー」（空気溜まり部での生焼け状の外観不良）の原因となるので、好ましくない。
（空気透過性試験）
　ＡＳＴＭ　Ｄ－１４３４－７５Ｍ法に従い、加硫ゴム組成物の空気透過量を測定し、下記計算式により、各配合の空気透過量を指数表示した。空気遮断性指数が大きいほど加硫ゴム組成物の空気透過量が小さく、空気遮断性に優れることを示す。本発明において、空気透過性は、１１０以上であることが好ましい。
（空気遮断性指数）＝（比較例１の空気透過量）／（各配合の空気透過量）×１００
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　本発明によれば、ブチルゴムおよびハロゲン化ブチルゴムを含む所定のゴム成分に、混合樹脂および所定の非反応性アルキルフェノール樹脂の所定量を含有せしめることにより、成形粘着性、空気遮断性および耐久性において優れたインナーライナー用ゴム組成物で構成されるインナーライナーを備えるタイヤを提供することができる。
　また、ブチルゴムおよびハロゲン化ブチルゴム、混合樹脂、非反応性アルキルフェノール樹脂、Ｃ５系石油樹脂および／またはクマロンインデン樹脂、ならびに補強性フィラーを所定量含有せしめることにより、成形粘着性、空気遮断性および一般環境条件下での耐久性に加え厳寒環境条件下での耐久性に優れ、幅広い温度環境下で割れにくいインナーライナー用ゴム組成物で構成されるインナーライナーを備えるタイヤを提供することができる。

Claims (8)

  1. ゴム成分１００質量部に対し、混合樹脂５～２０質量部および非反応性アルキルフェノール樹脂０．２～２０質量部を配合してなり、
    前記ゴム成分１００質量％中、ブチルゴムの含有量が０～３０質量％、ブチルゴムおよびハロゲン化ブチルゴムの合計含有量が７０～１００質量％であり、
    前記非反応性アルキルフェノール樹脂の軟化点が７０～１３０℃であるインナーライナー用ゴム組成物から構成されるインナーライナーを備えるタイヤ。
  2. 前記ブチルゴムおよびハロゲン化ブチルゴムの合計含有量が８１～９６質量％であり、
    前記混合樹脂の配合量が１０～２０質量部であり、
    前記非反応性アルキルフェノール樹脂の配合量が０．２～１０質量部であり、
    Ｃ５系石油樹脂および／またはクマロンインデン樹脂を含有してもよく、
    混合樹脂、非反応性アルキルフェノール樹脂、Ｃ５系石油樹脂およびクマロンインデン樹脂からなる樹脂成分のうち、軟化点が６０℃以上の樹脂成分の合計含有量がゴム成分１００質量部に対して９～２０質量部であり、
    さらに補強性フィラーとして、窒素吸着比表面積が２０～４０ｍ2／ｇのカーボンブラックおよび／または窒素吸着比表面積が２０～１２０ｍ2／ｇのシリカを合計で３０～４６質量部配合してなる請求項１記載のインナーライナー用ゴム組成物から構成されるインナーライナーを備えるタイヤ。
  3. 前記ブチルゴムおよびハロゲン化ブチルゴムの合計含有量が８５～９０質量％である請求項１または２記載のインナーライナー用ゴム組成物から構成されるインナーライナーを備えるタイヤ。
  4. さらに平均粒径２５０μｍ以下の弱補強性フィラーを０～４０質量部配合してなり、
    前記補強性フィラーと前記弱補強性フィラーの配合量が合計で４５～８０質量部である請求項１～３のいずれか１項に記載のインナーライナー用ゴム組成物から構成されるインナーライナーを備えるタイヤ。
  5. 前記非反応性アルキルフェノール樹脂の重量平均分子量が１０００～７０００である請求項１～４のいずれか１項に記載のインナーライナー用ゴム組成物から構成されるインナーライナーを備えるタイヤ。
  6. さらに酸化亜鉛０．８～２．９質量部を含んでなる請求項１～５のいずれか１項に記載のインナーライナー用ゴム組成物から構成されるインナーライナーを備えるタイヤ。
  7. さらに後入れプロセスオイル０～７質量部を含んでなる請求項１～６のいずれか１項に記載のインナーライナー用ゴム組成物から構成されるインナーライナーを備えるタイヤ。
  8. 前記プロセスオイルにおけるアロマ成分の含有量が１７質量％以下である請求項７記載のインナーライナー用ゴム組成物から構成されるインナーライナーを備えるタイヤ。
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