WO2014174775A1 - 貼り合わせ方法および液状流失防止剤 - Google Patents

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WO2014174775A1
WO2014174775A1 PCT/JP2014/001940 JP2014001940W WO2014174775A1 WO 2014174775 A1 WO2014174775 A1 WO 2014174775A1 JP 2014001940 W JP2014001940 W JP 2014001940W WO 2014174775 A1 WO2014174775 A1 WO 2014174775A1
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liquid
image display
cone
translucent member
polymerizable composition
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快 鈴木
誠 新津
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昭和電工株式会社
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Definitions

  • the present invention relates to a bonding method by interposing a polymer obtained by polymerizing a liquid polymerizable composition between a base having an image display portion and a translucent member. Further, the present invention provides a bonding method in which a liquid polymerizable composition is interposed between a base portion having an image display portion and a translucent member, and the base portion having the image display portion and the translucent member are bonded together. The present invention relates to a liquid loss prevention agent for preventing the liquid polymerizable composition from flowing out between a base portion having the image display portion and the translucent member.
  • a translucent member are known to be bonded together with a liquid polymerizable composition or a liquid adhesive.
  • an image display device is formed by interposing a photocurable resin composition between a base having an image display unit and a translucent member and photocuring to form a cured resin layer.
  • a method of manufacturing has been proposed.
  • the base portion having the image display portion and the translucent member in order to control the thickness when the photocurable resin composition is interposed between the base portion having the image display portion and the translucent member, the base portion having the image display portion and the light-transmitting portion having the light shielding portion Spacers are used on the outer periphery between the members.
  • this spacer is interposed only in a very small part of the outer peripheral portion, when the photocurable resin composition is applied, there is a possibility that the photocurable resin composition may be washed out of the region to be applied.
  • the stress on the base having the image display portion and the translucent member becomes non-uniform, which may cause defects such as display defects and thickness unevenness due to the stress. .
  • Patent Document 1 further describes a method of manufacturing an image display device without using a spacer as shown in FIG. 9, but it is difficult to control the thickness without using a spacer, and thickness unevenness. May occur, or it may not be possible to prevent loss when the photocurable resin composition is applied.
  • the present invention has been made in view of the above-described circumstances, and the object of the present invention is to perform liquid polymerization when bonding a base having an image display portion and a translucent member using a liquid polymerizable composition. Display of high brightness and high contrast without preventing the composition from flowing out between the base having the image display portion and the translucent member and causing display defects due to deformation of the image display portion It is to provide a technology that makes it possible.
  • the inventors of the present invention have a thermosetting type and / or a photocurable type having a specific shape retention force at the base portion having the image display portion and the outer peripheral portion of the translucent member. It has been found that the liquid polymerizable composition is prevented from being washed away by applying a liquid runaway preventing agent. That is, the present invention provides a bonding method in which a polymer obtained by polymerizing a liquid polymerizable composition is interposed between a base having an image display and a translucent member, and / or a base having an image display and / or The liquid polymerizable composition is prevented from flowing out by applying a liquid loss preventive agent to the outer peripheral portion of the translucent member.
  • the liquid anti-flow agent is defined as an area value after 30 seconds from potting, where 100 is the area immediately after the liquid anti-flow agent is potted on the base having the image display part or the translucent member. It has been found that when the area spreading characteristic value is 103 to 150, the liquid flow-preventing agent has excellent shape retention and can effectively prevent the liquid polymerizable composition from flowing out.
  • the gist of the present invention is as follows [1] to [10]. [1] In a laminating method in which a liquid polymerizable composition is interposed between a base portion having an image display portion and a translucent member, and the base portion having the image display portion and the translucent member are bonded together.
  • the laminating method is a photo-curing and / or thermo-curing liquid loss prevention agent that prevents the liquid polymerizable composition from flowing out between the base having the image display portion and the translucent member.
  • the base part having the image display part or the outer peripheral part of the translucent member After potting the base part having the image display part or the outer peripheral part of the translucent member, the base part having the image display part or the region including the center of gravity of the bonding area of the translucent member A step of applying a liquid polymerizable composition; and the liquid polymerizable composition between the base having the image display unit and the translucent member by overlapping the base having the image display unit and the translucent member. And a step of interposing the liquid loss prevention agent, and a step of polymerizing and curing the liquid polymerizable composition and the liquid loss prevention agent interposed between the base having the image display portion and the translucent member.
  • the liquid run-off preventing agent is defined by an area value after 30 seconds from potting, where 100 is the area immediately after potting the base having the image display unit or the translucent member.
  • a bonding method characterized in that the spread characteristic value is 103 to 150.
  • a liquid anti-flow agent used in the laminating method according to any one of [1] to [6] above, potted on the base having the image display part or the translucent member A liquid run-off preventing agent characterized in that an area spreading characteristic value defined by an area value after 30 seconds has elapsed after potting is 103 to 150, assuming that the area immediately after is 100.
  • the base having the image display unit and the translucent member are bonded using the liquid polymerizable composition
  • the base having the image display unit and / or the translucent member of the translucent member are used.
  • the liquid polymerizable composition is applied between the base having the image display portion and the translucent member by applying a liquid flow-off preventing agent having a specific shape holding power of thermosetting type and / or photocurable type to the outer peripheral portion. Can be prevented from flowing out.
  • the polymer obtained by polymerizing the liquid polymerizable composition existing between the base having the image display portion and the translucent member has a curing shrinkage rate equal to or less than a specific value. Therefore, it is possible to reduce internal stress caused by curing shrinkage at the time of polymerization of the polymer, and to allow the polymer to follow the warp of the base having the image display portion and the translucent member. Therefore, display failure of the image display part and peeling from the base part and / or the translucent member having the image display part of the polymer obtained by polymerizing the liquid polymerizable composition can be greatly suppressed.
  • the refractive index of the liquid polymerizable composition of the present invention is compared with the gap formed between the base having the conventional image display unit and the translucent member, and the constituent panel and translucency of the image display unit It can be adjusted to a value close to the refractive index of the component panel.
  • the liquid loss preventive agent is provided separately from the liquid polymerizable composition, whereby the selection of the components of the liquid polymerizable composition and the adjustment of the amount can be performed more flexibly.
  • reflection of light at the interface between the translucent member and the polymer of the liquid polymerizable composition or at the interface between the polymer of the liquid polymerizable composition and the image display unit can be suppressed.
  • the image display device manufactured by the bonding method of the present invention can display with high luminance and high contrast without display defects.
  • the base portion having the image display portion is a liquid crystal display panel
  • display defects such as disorder of alignment of the liquid crystal material can be surely prevented and high-quality image display can be performed.
  • the image display device manufactured by the bonding method of the present invention since the polymer of the liquid polymerizable composition is interposed between the base having the image display portion and the translucent member, it is resistant to impact. Become.
  • the image display device of the present invention the image display device is thinner than the conventional example in which a gap is provided between the base having the image display portion and the translucent member.
  • FIG. 1 An example of an embodiment of a display device 1 to which the bonding method of the present invention is applied is shown in FIG.
  • a base 2 having an image display portion and a translucent member 3 are bonded together via a liquid polymerizable composition 4, and the base 2 having an image display portion and an outer peripheral portion of the translucent member 3 are attached.
  • a liquid loss prevention agent 5 for preventing the liquid polymerizable composition 4 from flowing away.
  • the base 2 having the image display unit is made of a substrate such as a glass substrate, and forms an image display unit of the display device 1 by forming a structure having various image functions on the substrate.
  • the display device to be applied is not particularly limited and can be applied to various types.
  • a liquid crystal display device such as a mobile phone terminal, a mobile game device, a tablet PC, or a smartphone terminal can be given.
  • a case where a liquid crystal display device is manufactured will be described.
  • the translucent member 3 is made of, for example, a rectangular flat plate-shaped translucent material having the same size as the base 2 having the image display unit.
  • plastic such as optical glass or acrylic resin can be suitably used.
  • the liquid polymerizable composition 4 may contain a polymerizable compound and a non-polymerizable compound, and is a composition in which the polymerizable compound and the non-polymerizable compound are uniformly mixed. There is no particular limitation as long as it is possible. Also, the type of polymerization reaction is not particularly limited, and examples thereof include thermal polymerization and photopolymerization, and photopolymerization is particularly preferable.
  • the liquid loss prevention agent 5 includes a polymerizable compound and / or a non-polymerizable compound, a thermal polymerization initiator and / or a photopolymerization initiator, and is polymerized by heat and / or light, and has a base portion having an image display portion.
  • 2 or the area immediately after potting on the translucent member 3 is defined as 100, as long as the area expansion characteristic value defined by the area value after 30 seconds from potting has a value of 103 to 150. Is not to be done.
  • the area expansion characteristic value can usually be measured at 22 to 24 ° C.
  • the area immediately after potting the liquid runaway preventing agent 5 on the base 2 or the translucent member 3 and the area after 30 seconds have elapsed after potting are the liquid runoff on the base 2 or the translucent member 3 (for example, a glass plate). It is a value obtained by measuring the area where the liquid runout preventing agent 5 is in contact with the base 2 or the translucent member 3 after potting the inhibitor 5, and can be easily measured from the back side of the potting surface, for example. .
  • the liquid runout preventing agent 5 can achieve the above-mentioned area expansion characteristic value more advantageously by further including inorganic fine particles and / or organic fine particles.
  • Inorganic fine particles and organic fine particles include not only fine particles, but also organic / inorganic composite-based fine particles in which an organic compound is physically coated on a powdery inorganic compound or chemically surface-treated with an organic compound. it can.
  • the inorganic fine particles and the organic fine particles used in the liquid run-off preventing agent 5 are dispersed in a liquid run-out preventing agent composed of a polymerizable compound and / or a non-polymerizable compound, a thermal polymerization initiator and / or a photopolymerization initiator. If it is a thing, there will be no restriction
  • the area spreading characteristic value defined above of the liquid runaway preventing agent 5 is 103 to 135, and 103 to 135 is used. Most preferred is 125. If the area expansion characteristic value defined above is 150 or less, the shape retention of the liquid loss prevention agent 5 is sufficient, so that the translucent member 3 and the base 2 having the image display portion are combined with a liquid polymerizable composition. The function of preventing the liquid polymerizable composition 4 from flowing out can be sufficiently obtained when the materials 4 are bonded together. Moreover, if the area expansion characteristic value defined above is 103 or more, the fluidity of the liquid anti-flow agent 5 is suitable, so that handling is unlikely to occur.
  • the liquid flow-inhibiting agent In order to make the liquid flow-inhibiting agent have an area expansion characteristic value of 103 to 150, a structure having polarity such as urethane bond or ester bond is introduced into the resin skeleton of the polymerizable compound or non-polymerizable compound contained in the liquid flow-out preventing agent. It is preferable to do. Further, the ratio of the viscosity of the liquid run-off preventive at 25 ° C. at a cone rotation speed of 1 rpm to the viscosity of the cone rotation speed at 10 rpm, that is, a value represented by the following (formula 1) is 1.1 to 5. The range is preferably 0, more preferably 1.2 to 4.5. (Viscosity measured at a rotational speed of 1 rpm) / (Viscosity measured at a rotational speed of 10 rpm) (Equation 1)
  • required from (Formula 1) is 1.1 or more, sufficient shape retention power will be obtained in order to prevent the liquid polymerizable composition from flowing out. Moreover, if it is 5.0 or less, handling property is favorable. In order to adjust the viscosity ratio (1 rpm / 10 rpm) of the liquid loss preventive agent to 1.1 to 5.0, 1 to 20% of inorganic fine particles and / or organic fine particles should be contained in the total mass of the liquid flow preventive agent. preferable.
  • the viscosity of the liquid runaway inhibitor at 25 ° C. and a rotation speed of 5 rpm is preferably 12000 mPa ⁇ s to 200000 mPa ⁇ s, more preferably 12000 mPa ⁇ s to 160000 mPa ⁇ s, and more preferably 15000 mPa ⁇ s to 120,000 mPa ⁇ s. Most preferred.
  • the viscosity is 12000 mPa ⁇ s or more, when the translucent member and the base portion having the image display portion are bonded together with the liquid polymerizable composition, a function of preventing the liquid polymerizable composition from flowing out is easily exhibited.
  • the viscosity is less than 200,000 mPa ⁇ s, the handling efficiency is improved because the handling property is less likely to deteriorate due to the increase in the spinnability when applying the liquid loss preventive agent.
  • the viscosity described in the present specification is determined using a cone / plate viscometer (manufactured by Brookfield, model: DV-II + Pro, cone model: CPE-42 or CPE-52). It is the value of the viscosity measured on condition of rotational speed 5rpm.
  • the curing shrinkage rate when the liquid runout inhibitor is cured is preferably 3.5% or less, more preferably 2.5% or less, and most preferably less than 2.0%. If the cure shrinkage is 3.5% or less, for example, in the case of a smartphone terminal, when a film such as a polarizing plate is mounted on a base having an image display unit, image display is caused by distortion in the polarizing plate. Display failure of the device is unlikely to occur.
  • the viscosity of the liquid polymerizable composition in the present specification is preferably 500 mPa ⁇ s to 10000 mPa ⁇ s, more preferably 800 mPa ⁇ s to 8000 mPa ⁇ s, and preferably 1000 mPa ⁇ s to 6000 mPa ⁇ s. Most preferred.
  • the viscosity is 500 mPa ⁇ s or more
  • the portion where the liquid loss preventive agent is not applied For example, the liquid polymerizable composition is unlikely to be washed away from a rectangular light-transmitting member and a base having the image display portion.
  • the viscosity is 10000 mPa ⁇ s or less, it does not take a long time to uniformly spread the liquid polymerizable composition between the base having the image display portion and the translucent member. Become.
  • the curing shrinkage ratio when the liquid polymerizable composition is cured is preferably 3.5% or less, more preferably 3.0% or less, and most preferably less than 2.5%. If the cure shrinkage is 3.5% or less, for example, in the case of a smartphone terminal, when a film such as a polarizing plate is mounted on a base having an image display unit, image display is caused by distortion in the polarizing plate. Display failure of the device is unlikely to occur.
  • the refractive index of the polymer obtained by polymerizing the liquid polymerizable composition is preferably 1.45 to 1.55. If the refractive index at 25 ° C.
  • the thickness of the applied liquid polymerizable composition is preferably 0.05 mm to 5 mm, more preferably 0.05 mm to 4 mm, and most preferably 0.05 mm to 3 mm.
  • the thickness of the liquid polymerizable composition is 0.05 mm or more, an impact resistance effect is easily obtained. Moreover, if it is 5 mm or less, a liquid run-off prevention agent and / or a liquid polymerizable composition do not become hard to cure poorly.
  • the polymer obtained by polymerizing the liquid polymerizable composition preferably has a tensile modulus at 23 ° C. of 1 ⁇ 10 8 or less, more preferably 1 ⁇ 10 3 Pa to 1 ⁇ 10 7 Pa, and more preferably 1 ⁇ 10 3 Pa. 1 ⁇ 10 6 Pa is most preferable. If the tensile modulus of the cured resin obtained by curing the liquid polymerizable composition is 1 ⁇ 10 8 or less, the liquid polymerizable composition is polymerized with respect to the base having the image display portion and the translucent member. Distortion due to the influence of stress due to volume shrinkage hardly occurs.
  • the liquid polymerizable composition 4 of the present invention is preferably applied to a region 7 constituting a base portion having an image display portion and / or a gravity center portion of the translucent member 6.
  • the position where the liquid runout preventing agent 5 is applied in this specification is preferably the outer peripheral portion of the base portion 6 having a translucent member and an image display portion.
  • the application width of the liquid runout preventing agent 5 is not particularly limited as long as it is not applied to a portion that affects the visibility of image display of the image display device. Moreover, when performing a bonding process in air
  • the application length of the liquid loss preventive agent to the translucent member or the base having the image display portion may be wider than the above range, and there are areas that are not applied at the four corners. It is not necessary.
  • An example of a more specific bonding method is shown below. If the method includes a step of applying a liquid polymerizable composition after applying a liquid anti-flow agent to the outer peripheral portion, the bonding described in this specification is performed. It is not limited only to the matching order.
  • the step (I) of applying the liquid loss preventing agent 5 to the outer peripheral portion of the translucent member 3, the liquid polymerizable composition 4 is permeable.
  • Step (IV) for spreading the composition 4 to a predetermined thickness the polymerization reaction of the liquid polymerizable composition 4 and the liquid run-off preventing agent 5 is initiated by UV light 8, and the liquid polymerizable composition 4 and liquid run-out prevention It is comprised in order of the process (V) which hardens the agent 5.
  • another embodiment of the laminating method of the present invention is a step (i) of applying a liquid runout preventing agent 5 to the outer peripheral portion of the base portion 2 having an image display portion, and a liquid polymerizable property.
  • the lamp used in the step of polymerizing and curing the liquid polymerizable composition 4 and the liquid run-off preventing agent 5 is not particularly limited as long as it is a lamp capable of initiating the polymerization reaction of the liquid polymerizable composition 4, but for example, a metal halide A lamp, a high-pressure mercury lamp, an ultra-high pressure UV lamp, a deep UV lamp, a xenon lamp, or the like can be used.
  • the exposure method using a lamp is not particularly limited as long as light from the lamp does not hit locally, such as a conveyor method or a batch method.
  • the illuminance of the light used in this step is preferably in the range of 10 to 400 mW / cm 2 in terms of energy observed using an illuminometer that detects light with a wavelength of 365 nm, and preferably 30 to 300 mW / cm 2.
  • the range of 2 is more preferable, and the range of 50 to 200 mW / cm 2 is particularly preferable. If it is 10 mW / cm ⁇ 2 > or more, it will become sufficient illumination intensity required for superposition
  • the illuminance of light used in this step is energy observed using a luminometer that detects light with a wavelength of 365 nm, and is 400 mW / cm 2 or less, regardless of the type of the liquid polymerizable composition.
  • the curing rate can be advanced to 80% or more.
  • Examples of the illuminance meter that detects light having a wavelength of 365 nm include a UV integrated light meter UIT-250 manufactured by Ushio Electric Co., Ltd.
  • the liquid anti-flow agent is not particularly limited as long as it is polymerized by heat and / or light. As long as it contains a polymerizable compound and a non-polymerizable compound as described above, and contains a mixture of a polymerizable compound and a non-polymerizable compound or a polymerizable compound, a thermal polymerization initiator and / or a photopolymerization initiator is included. good. Moreover, in the bonding method of this invention, it is preferable that the thickness at the time of application
  • Liquid polymerization between the base having the image display portion and the translucent member is achieved when the thickness at the time of application of the liquid anti-flow agent is thicker than the target thickness of the polymer after polymerization of the liquid polymerizable composition.
  • the liquid polymerizable composition can be bonded without protruding from the base having the image display portion and the translucent member.
  • the thickness of the liquid runout preventing agent is preferably 0.05 mm or more and 5 mm or less, more preferably 0.05 mm or more and 4 mm or less, and most preferably 0.05 mm or more and 3 mm or less.
  • the thickness of the liquid loss prevention agent is 0.05 mm or more, when the liquid polymerizable composition is sandwiched between the base having the image display portion and the translucent member, the base having the image display portion and the translucent member Protrusion of the liquid polymerizable composition from between the layers is easily prevented.
  • the thickness is 5 mm or less, the liquid loss preventive agent and / or the liquid polymerizable composition is cured when the liquid polymerizable composition is sandwiched between the base having the image display portion and the translucent member and then cured. Defects are less likely to occur.
  • the refractive index of the polymer obtained by polymerizing the liquid loss preventive agent is preferably 1.45 to 1.55. If the refractive index at 25 ° C.
  • the polymer obtained by polymerizing the liquid anti-flow agent has a tensile modulus at 23 ° C. of preferably 1 ⁇ 10 8 or less, more preferably 1 ⁇ 10 3 Pa to 1 ⁇ 10 7 Pa, and more preferably 1 ⁇ Most preferably, it is 10 3 Pa or more and 5 ⁇ 10 6 Pa. If the tensile modulus of the polymer obtained by polymerizing the liquid loss preventive agent is 1 ⁇ 10 8 or less, the volume shrinkage when the liquid loss preventive agent is polymerized with respect to the base having the image display portion and the translucent member is reduced. Distortion due to the effect of stress is less likely to occur.
  • the curing method in the present invention is more preferably main curing after temporary curing.
  • the curing rate of the temporary curing is preferably greater than 0% and less than 80%, more preferably 5% to 75%, and most preferably 15% to 60%. If the curing rate of the temporary curing is less than 80%, local stress hardly remains in the polymer obtained by polymerizing the liquid polymerizable composition until the main curing.
  • the curing rate of the main curing is preferably 80% or more and 100% or less, more preferably 85% to 100%, and most preferably 90% to 100%. If the curing rate of the main curing is 80% or more, the uncured product of the liquid polymerizable composition has a base portion having an image display portion and translucency due to insufficient polymerization of the liquid polymerizable composition. There is almost no risk of leakage from between the members.
  • the optimum curing method for the liquid polymerizable composition in the present invention is most preferably performed after the temporary curing step with a curing rate of 15 to 60%, followed by a main curing step with a curing rate of 90 to 100%.
  • the method of polymerizing and curing in the bonding method of the present invention is most preferably photocuring from the viewpoint of work efficiency and from the viewpoint of environmental load.
  • liquid polymerizable composition described in the present specification is a composition in which a polymerizable compound and a non-polymerizable compound may be contained, and the polymerizable compound and the non-polymerizable compound are uniformly mixed. There is no particular limitation as long as it loses fluidity after the reaction and can retain its shape. Also, the type of polymerization reaction is not particularly limited, and examples thereof include thermal polymerization and photopolymerization, and photopolymerization is more preferable.
  • thermopolymerizable polymerizable composition is not particularly limited as long as it contains a polymerizable compound and a non-polymerizable compound containing a thermal polymerization initiator and cures by polymerization reaction. Is not to be done.
  • the thermal polymerization initiator an organic peroxide that acts as an initiator by heat can be suitably used.
  • plastic materials such as an acrylic resin
  • the heat resistance is about 80 degreeC. Therefore, as the thermal polymerization initiator, it is preferable to use an organic peroxide having a 10-hour half-life temperature of 100 ° C. or lower.
  • the half-life of the organic peroxide refers to the time until the concentration of the organic peroxide is reduced to half of the initial value, and the temperature at which this half-life is 10 hours is referred to as the 10-hour half-life temperature.
  • thermal polymerization initiator having a 10-hour half-life temperature of 100 ° C. or lower
  • thermal polymerization initiator having a 10-hour half-life temperature of 100 ° C. or lower
  • examples of the thermal polymerization initiator having a 10-hour half-life temperature of 100 ° C. or lower include NOF Corporation trade name Perbutyl O (C 12 H 24 O 3 ), NOF Corporation trade name Parroyl TCP (C 22 H). 38 O 6 ) and the like.
  • the names perbutyl and paroyl are registered trademarks.
  • the photopolymerizable polymerizable composition is not particularly limited as long as it contains a photopolymerization initiator in a polymerizable compound and a non-polymerizable compound described below and the polymerization reaction proceeds and cures.
  • the photopolymerization initiator include acetophenone, 2,2-dimethoxy-2-phenylacetophenone, diethoxyacetophenone, 1-hydroxycyclohexyl phenyl ketone, 1,2-hydroxy-2-methyl-1-phenylpropane-1- ON, ⁇ -hydroxycyclohexyl phenyl ketone, 2-hydroxy-2-methyl-1-phenylpropan-1-one, 2-hydroxy-2-methyl-1- (4-isopropylphenyl) propan-1-one, 2- Hydroxy-2-methyl-1- (4-dodecylphenyl) propan-1-one, 2-hydroxy-2-methyl-1-[(2-hydroxyethoxy) phenyl] propanone, benzophenone, 2-methylbenzophenone, 3- Methylbenzophenone, 4-methylbenzophenone, 4-methyl Xylbenzophenone, 2-chlorobenzophenone, 4-chlorobenzophenone, 4-bromobenzophenone, 2-carboxybenz
  • bisacylphosphine oxides include bis- (2,6-dichlorobenzoyl) phenylphosphine oxide, bis- (2,6-dichlorobenzoyl) -2,5-dimethylphenylphosphine oxide, bis- (2, 6-dichlorobenzoyl) -4-propylphenylphosphine oxide, bis- (2,6-dichlorobenzoyl) -1-naphthylphosphine oxide, bis- (2,6-dimethoxybenzoyl) phenylphosphine oxide, bis- ( 2,6-dimethoxybenzoyl) -2,4,4-trimethylpentylphosphine oxide, bis- (2,6-dimethoxybenzoyl) -2,5-dimethylphenylphosphine oxide, bis- (2,4,6- Trimethylbenzoyl) phenyl phosphite Oxide, (2,5,6-trimethylbenzo
  • a metallocene compound can also be used as a photopolymerization initiator.
  • the metallocene compound a compound whose central metal is a transition element represented by Fe, TI, V, Cr, Mn, Co, Ni, Mo, Ru, Rh, Lu, Ta, W, Os, Ir, or the like is used. Examples thereof include bis ( ⁇ 5-2,4-cyclopentadien-1-yl) -bis [2,6-difluoro-3- (pyrrol-1-yl) phenyl] titanium.
  • These photopolymerization initiators may be used alone or in combination of two or more.
  • An example is 5,6-tetramethylbenzoyldiphenylphosphine oxide.
  • Particularly preferred are 1-hydroxycyclohexyl phenyl ketone and 2,4,6-trimethylbenzoyldiphenylphosphine oxide, and most preferred is 2,4,6-trimethylbenzoyldiphenylphosphine oxide used alone or 1-hydroxycyclohexyl ketone.
  • a combination of cyclohexyl phenyl ketone and 2,4,6-trimethylbenzoyldiphenylphosphine oxide is
  • the translucent member is often provided with a function of cutting the ultraviolet region from the viewpoint of ultraviolet protection.
  • 2,4,6-trimethylbenzoyldiphenylphosphine oxide and 2,3,5,6-tetramethylbenzoyldiphenylphosphine oxide which are photopolymerization initiators that can be sensitive even in the visible light region. It is particularly preferred to use 1,4,6-trimethylbenzoyldiphenylphosphine oxide.
  • urethane acrylate, urethane methacrylate, polyisoprene acrylate, polyisoprene methacrylate, polybutadiene acrylate, polybutadiene methacrylate, hydrogenated polyisoprene acrylate At least one polymer selected from the group consisting of hydrogenated polyisoprene methacrylate, hydrogenated polybutadiene acrylate, and hydrogenated polybutadiene methacrylate, an acryloyl group-containing compound having a molecular weight of 500 or less, and a molecular weight of 500 or less It is preferable to use at least one compound selected from the group consisting of methacryloyl group-containing compounds in combination.
  • the urethane acrylate is not particularly limited as long as it is a compound having one or more urethane bonds and one or more acrylate groups.
  • As the urethane acrylate polyester polyol urethane acrylate, polyisoprene urethane acrylate, polybutadiene urethane acrylate and hydrogenated polyisoprene urethane acrylate are preferable.
  • the urethane methacrylate is not particularly limited as long as it is a compound having one or more urethane bonds and one or more methacrylate groups.
  • polyester polyol type urethane methacrylate polyisoprene type urethane methacrylate, polybutadiene type urethane methacrylate and hydrogenated polyisoprene type urethane methacrylate are preferably used.
  • the polyisoprene acrylate is not particularly limited as long as it is a compound having a polyisoprene structure and an acrylate group in the molecule.
  • polyisoprene-based acrylate a hydroxyl group-containing acrylate adduct of isoprene-maleic anhydride copolymer, an esterified product of polyisoprene polyol and acrylic acid, a transesterification product of polyisoprene polyol and acrylic acid ester, etc. are preferably used. Is done.
  • the polyisoprene methacrylate is not particularly limited as long as it is a compound having a polyisoprene structure and a methacrylate group in the molecule.
  • a hydroxyl group-containing methacrylate adduct of isoprene-maleic anhydride copolymer, an esterified product of polyisoprene polyol and methacrylic acid, a transesterification product of polyisoprene polyol and methacrylic acid ester, etc. are preferably used. Is done.
  • Commercially available products include Claprene UC-102 and UC-203 (manufactured by Kuraray Co., Ltd.), which are methacryloyl group-containing compounds having a polyisoprene structural unit.
  • the polybutadiene acrylate is not particularly limited as long as it is a compound having a polybutadiene structure and an acrylate group in the molecule.
  • a hydroxyl group-containing acrylate adduct of a butadiene-maleic anhydride copolymer, an esterified product of a polybutadiene polyol and acrylic acid, a transesterification product of a polybutadiene polyol and an acrylic ester, and the like are preferably used.
  • Examples of commercially available products include NISSO-PB TEA-1000 (manufactured by Nippon Soda Co., Ltd.), which is an acrylate having a polybutadiene structural unit.
  • the polybutadiene methacrylate is not particularly limited as long as it is a compound having a polybutadiene structure and a methacrylate group in the molecule.
  • a hydroxyl group-containing methacrylate adduct of a butadiene-maleic anhydride copolymer, an esterified product of polybutadiene polyol and methacrylic acid, a transesterification product of polybutadiene polyol and methacrylic acid ester, and the like are preferably used.
  • Examples of commercially available products include NISSO-PB TE-2000 (manufactured by Nippon Soda Co., Ltd.), which is a methacrylate having a polybutadiene structural unit.
  • the hydrogenated polyisoprene acrylate is not particularly limited as long as it is a compound having a hydrogenated polyisoprene structure and an acrylate group in the molecule.
  • Examples of the hydrogenated polyisoprene acrylate include esterified products of hydrogenated polyisoprene polyol and acrylic acid, transesterification products of hydrogenated polyisoprene polyol and acrylic acid ester, and adducts of hydrogenated polyisoprene polyol and isocyanato group-containing acrylate. Adducts of hydrogenated polyisoprene polyol, polyisocyanate and alcoholic hydroxyl group-containing acrylate are preferably used.
  • the hydrogenated polyisoprene methacrylate is not particularly limited as long as it is a compound having a hydrogenated polyisoprene structure and a methacrylate group in the molecule.
  • Examples of the hydrogenated polyisoprene methacrylate include esterified products of hydrogenated polyisoprene polyol and methacrylic acid, transesterification products of hydrogenated polyisoprene polyol and methacrylic acid ester, and adducts of hydrogenated polyisoprene polyol and isocyanato group-containing methacrylate. Adducts of hydrogenated polyisoprene polyol, polyisocyanate, and alcoholic hydroxyl group-containing methacrylate are preferably used.
  • the hydrogenated polybutadiene acrylate is not particularly limited as long as it is a compound having a hydrogenated polybutadiene structure and an acrylate group in the molecule.
  • Examples of hydrogenated polybutadiene acrylates include esterified products of hydrogenated polybutadiene polyol and acrylic acid, transesterification products of hydrogenated polybutadiene polyol and acrylic acid ester, adducts of hydrogenated polybutadiene polyol and isocyanate containing acrylate, hydrogenated polybutadiene. Adducts of polyols, polyisocyanates, and alcoholic hydroxyl group-containing acrylates are preferably used. Examples of commercially available products include NISSO-PB TEAI-1000 (manufactured by Nippon Soda Co., Ltd.), which is an acrylate having a polybutadiene structural unit.
  • the hydrogenated polybutadiene methacrylate is not particularly limited as long as it is a compound having a hydrogenated polybutadiene structure and a methacrylate group in the molecule.
  • Examples of the hydrogenated polybutadiene methacrylate include esterified products of hydrogenated polybutadiene polyol and methacrylic acid, transesterification products of hydrogenated polybutadiene polyol and methacrylic acid ester, adducts of hydrogenated polybutadiene polyol and isocyanato group-containing methacrylate, hydrogenated polybutadiene. Adducts of polyols, polyisocyanates, and alcoholic hydroxyl group-containing methacrylates are preferably used.
  • the acryloyl group-containing compound having a molecular weight of 500 or less is not particularly limited as long as it is a compound having an acryloyl group in one molecule and having a molecular weight of 500 or less.
  • Examples of the acryloyl group-containing compound having a molecular weight of 500 or less include cyclohexyl acrylate, isobornyl acrylate, dicyclopentenyl acrylate, dicyclopentenyloxyethyl acrylate, dicyclopentanyl acrylate, dicyclopentanyl ethyl acrylate, 4-tert- Acrylates having a cyclic aliphatic group such as butylcyclohexyl acrylate and isobornyl methacrylate, hexyl acrylate, lauryl acrylate, isononyl acrylate, 2-propylheptyl acrylate, 4-methyl-2-propylhexyl acrylate, isooctadecyl acrylate, 2- Acrylate having a chain aliphatic group such as heptyl undecyl acrylate, methoxyethyl acrylate, diethylene glycol Monoethyl ether
  • the methacryloyl group-containing compound having a molecular weight of 500 or less is not particularly limited as long as it is a compound having a methacryloyl group in one molecule and having a molecular weight of 500 or less.
  • Examples of the methacryloyl group-containing compound having a molecular weight of 500 or less include isobornyl methacrylate, dicyclopentenyl methacrylate, dicyclopentenyloxyethyl methacrylate, dicyclopentanyl methacrylate, dicyclopentanylethyl methacrylate, 4-tert-butylcyclohexyl methacrylate.
  • Chain aliphatic groups such as methacrylates having a cyclic aliphatic group such as methacrylate, lauryl methacrylate, isononyl methacrylate, 2-propylheptyl methacrylate, 4-methyl-2-propylhexyl methacrylate, isooctadecyl methacrylate, 2-heptylundecyl methacrylate Methacrylate, methoxyethyl methacrylate, diethylene glycol monoethyl ether methacrylate, phenoxy Ethyl methacrylate, 3-methyl-3-oxetanylmethyl methacrylate, 1,4-dioxaspiro [4.5] dec-2-ylmethyl methacrylate, (2-methyl-2-ethyl-1,3-dioxolan-4-yl) Methacryloyl group-containing compound having a cyclic ester such as methacrylate having an ether bond in the molecule such as methyl
  • Lucol hydroxyl group-containing methacrylate N, N-dimethylmethacrylamide, N, N-diethylmethacrylamide, N-methacryloylmorpholine, N-isopropylmethacrylamide, N-tert-butylmethacrylamide, N-methoxymethylmethacrylamide, N And methacrylamide compounds such as -ethoxymethyl methacrylamide, Nn-butoxymethyl methacrylamide, and N-isobutoxymethyl methacrylamide.
  • acryloyl group-containing compounds having a molecular weight of 500 or less and methacryloyl group-containing compounds having a molecular weight of 500 or less, preferred combinations are cyclohexyl acrylate, isobornyl acrylate, dicyclopentenyl acrylate, dicyclopentenyloxyethyl acrylate, dicyclopentanyl.
  • non-polymerizable compound As a non-polymerizable compound, it has neither an acryloyl group nor a methacryloyl group, and also has a function of inhibiting radical polymerization, a function of inhibiting radical polymerization, and a function of initiating photopolymerization,
  • a compound composed of a carbon atom and a hydrogen atom, and neither an acryloyl group nor a methacryloyl group, and a function of suppressing radical polymerization, a function of inhibiting radical polymerization, and a function of initiating photopolymerization Examples thereof include at least one compound selected from the group consisting of compounds that do not have any of them and are composed of carbon atoms, hydrogen atoms, and oxygen atoms. These are used for the purpose of suppressing the curing shrinkage during polymerization. Moreover, it may be used for the purpose of increasing the adhesion of the polymer to the adherend such as glass or acrylic resin, in addition to suppressing the curing shrink
  • compounds that can be used as non-polymerizable compounds and are liquid at 25 ° C. include poly ( ⁇ -olefin) liquid, ethylene-propylene copolymer liquid, propylene- ⁇ -olefin copolymer liquid, and ethylene- ⁇ .
  • the poly ( ⁇ -olefin) liquid is a liquid produced by polymerization of ⁇ -olefin.
  • An ⁇ -olefin is a hydrocarbon compound having one carbon-carbon double bond at the molecular end, such as 1-butene, 1-pentene, 1-hexene, 1-octene, 1-decene, 1-dodecene, Examples thereof include 1-tetradecene, 1-hexadecene, 1-octadecene and the like.
  • the ethylene- ⁇ -olefin copolymer liquid is a liquid polymer produced by copolymerizing ethylene and ⁇ -olefin.
  • An ⁇ -olefin is a hydrocarbon compound having one carbon-carbon double bond at the molecular end, such as 1-butene, 1-pentene, 1-hexene, 1-octene, 1-decene, 1-dodecene, Examples thereof include 1-tetradecene, 1-hexadecene, 1-octadecene and the like.
  • the propylene- ⁇ -olefin copolymer liquid material is a liquid polymer produced by copolymerizing propylene and ⁇ -olefin.
  • An ⁇ -olefin is a hydrocarbon compound having one carbon-carbon double bond at the molecular end, such as 1-butene, 1-pentene, 1-hexene, 1-octene, 1-decene, 1-dodecene, Examples thereof include 1-tetradecene, 1-hexadecene, 1-octadecene and the like.
  • the liquid polybutene is a liquid polymer containing isobutene or n-butene as a (co) polymerization component such as a homopolymer of isobutene, a homopolymer of n-butene, a copolymer of isobutene and n-butene, and a terminal polymer.
  • a (co) polymerization component such as a homopolymer of isobutene, a homopolymer of n-butene, a copolymer of isobutene and n-butene, and a terminal polymer.
  • One of the compounds has a carbon-carbon unsaturated bond.
  • Examples of commercially available liquid polybutene include Nisseki Polybutene LV-7, LV-50, LV-100, HV-15, HV-35, HV-50, HV-100, manufactured by JX Nippon Mining & Energy Corporation. And HV-300.
  • the liquid hydrogenated polybutene is a liquid material having a side chain obtained by hydrogenating the liquid polybutene.
  • palm reel 4, palm reel 6, palm reel 18, palm reel 24 manufactured by NOF Corporation, Palm reel EX etc. can be mentioned.
  • Liquid polybutadiene is a butadiene polymer that is liquid at room temperature.
  • POLYVEST110, POLYVEST130 manufactured by Evonik Degussa NISSO-PB B-1000, NISSO-PB B-2000, NISSO-PB B manufactured by Nippon Soda Co., Ltd. -3000 and the like.
  • Liquid hydrogenated polyptadiene is a compound that is obtained by reducing hydrogenation of a butadiene polymer and is liquid at room temperature. Examples thereof include NISSO-PB BI-2000 and NISSO-PB B-3000 manufactured by Nippon Soda Co., Ltd. be able to.
  • Liquid polyisoprene is an isoprene polymer that is liquid at room temperature, and examples thereof include Kuraprene LIR-30 manufactured by Kuraray Co., Ltd.
  • Liquid hydrogenated polyisoprene is a compound that is liquid at room temperature and obtained by reductive hydrogenation of an isoprene polymer, and examples thereof include LIR-200 manufactured by Kuraray Co., Ltd.
  • the liquid polybutadiene polyol is a polymer that is liquid at room temperature and has two or more hydroxyl groups at the molecular ends and has a polybutadiene structural unit.
  • Examples thereof include G-2000, NISSO-PB G-3000, and Poly bd manufactured by Idemitsu Kosan Co., Ltd.
  • the liquid hydrogenated polybutadiene polyol is a liquid polyol having a structure obtained by reductive hydrogenation of polybutadiene polyol or polybutadiene polycarboxylic acid.
  • NISSO-PB GI-3000 The liquid polyisoprene polyol is a polymer that is liquid at room temperature and has two or more hydroxyl groups at the molecular terminals and has a polyisoprene structural unit, and examples thereof include poly ip manufactured by Idemitsu Kosan Co., Ltd. .
  • the liquid hydrogenated polyisoprene polyol is a liquid polyol having a structure obtained by reductive hydrogenation of polyisoprene polyol or polyisoprene polycarboxylic acid, and examples thereof include Epolle manufactured by Idemitsu Kosan Co., Ltd.
  • polyether polyols include polypropylene glycol, polytetramethylene glycol, and propylene oxide-tetrahydrofuran copolymer.
  • polyester polyol examples include a polycondensate of a polyol and a polycarboxylic acid, a transesterification product of an ester of a polyol and a polycarboxylic acid, a ring-opening polymer of a cyclic ester into a polyol, and the like.
  • polycarbonate polyol examples include a polycondensate of polyol and phosgene, or a transesterification product of a polyol with an organic carbonate such as dimethyl carbonate, diethyl carbonate, or ethylene carbonate.
  • a compound that is solid at 25 ° C. can be used as the non-polymerizable compound.
  • the compound that is solid at 25 ° C. is preferably a compound having no carbon-carbon unsaturated bond in the molecule.
  • Such compounds include epoxy resins that are solid at 25 ° C., polyester resins that are solid at 25 ° C., polyol resins that are solid at 25 ° C., hydrogenated petroleum resins that are solid at 25 ° C., terpene hydrogenated resins, hydrogenated Examples thereof include rosin esters.
  • hydrogenated rosin esters are particularly preferred when used in liquid polymerizable compositions intended for high dielectric constant polymers.
  • hydrogenated petroleum resins and terpene-based hydrogenated resins are particularly preferred when used in a liquid polymerizable composition intended for a polymer having a low dielectric constant.
  • a hydrogenated petroleum resin is a resin obtained by hydrogen reduction of a petroleum resin. Examples of petroleum resins that are raw materials for hydrogenated petroleum resins include aliphatic petroleum resins, aromatic petroleum resins, aliphatic-aromatic copolymer petroleum resins, alicyclic petroleum resins, dicyclopentadiene resins, and the like. Modified products such as hydrogenated products of The petroleum resin may be C5 or C9.
  • the terpene-based hydrogenated resin is a resin obtained by reductive hydrogenation of a terpene-based resin.
  • Terpenic resins that are raw materials for terpene hydrogenated resins include ⁇ -pinene resins, ⁇ -pinene resins, ⁇ -limonene resins, ⁇ -limonene resins, pinene-limonene copolymer resins, and pinene-limonene-styrene copolymer resins.
  • the hydrogenated rosin ester is a resin obtained by esterifying a hydrogenated rosin obtained by hydrogenating a rosin resin, or by hydrogen reduction of a rosin ester obtained by esterifying a rosin.
  • rosin resins include gum rosin, tall oil rosin, wood rosin, disproportionated rosin, polymerized rosin, and modified rosin such as maleated rosin.
  • a compound in which some alcoholic hydroxyl groups of polyhydric alcohol are esterified with hydrogenated rosin, and a compound in which all alcoholic hydroxyl groups of polyhydric alcohol are esterified with hydrogenated rosin Both are defined as being included in the hydrogenated rosin ester.
  • the liquid polymerizable composition used in the present invention is a compound that is liquid at 25 ° C. and a solid at 25 ° C. in order to balance the viscosity and adhesion of the polymer to the adherend.
  • Compounds can be used in combination and are preferred.
  • a preferred combination ratio when a compound that is liquid at 25 ° C. and a compound that is solid at 25 ° C. is used in a mass ratio of 90:10 to 10:90, and more preferably 80:20 to 20: 80.
  • the amount of the non-polymerizable compound used in the liquid polymerizable composition used in the present invention is preferably 25 to 75% by mass based on the total amount of the polymerizable compound and the non-polymerizable compound, and preferably 30 to 70%. More preferably, it is mass%, and most preferably 35 to 65 mass%. If the amount of the non-polymerizable compound used in the liquid polymerizable composition used in the present invention is 25% by mass or more based on the total amount of the polymerizable compound and the non-polymerizable compound, the non-polymerizable compound is added. Effect (that is, the effect of reducing the volumetric shrinkage during polymerization) is easily obtained.
  • the usage-amount of the nonpolymerizable compound in the liquid polymerizable composition used for this invention is 75 mass% or less with respect to the total amount which combined the polymeric compound and the nonpolymerizable compound, a liquid polymerizable composition
  • the film strength of the polymer obtained by polymerizing the product becomes sufficiently high.
  • a polymerization inhibitor, an antioxidant, an antifoaming agent, a modifier and the like can be arbitrarily added to the liquid polymerizable composition as necessary.
  • the polymerization inhibitor is not particularly limited.
  • the polymerization inhibitor can be added to the liquid polymerizable composition of the present invention so as to have an addition amount of 0.01 to 5% by mass.
  • the antioxidant is not particularly limited.
  • pentaerythritol tetrakis [3- (3,5-di-tert-butyl-4-hydroxyphenyl) propionate]
  • octadecyl-3- (3,5 -Di-tert-butyl-4-hydroxyphenyl) propionate
  • thiodiethylenebis [3- (3,5-di-tert-butyl-4-hydroxyphenyl) propionate]
  • 3,5-di-tert-butyl-4 7-C9 alkyl ester of hydroxybenzenepropanoic acid 4,6-bis (octylthiomethyl) -o-cresol, 3,9-bis [2- [3- (3-tert-butyl-4- Hydroxy-5-methylphenyl) propionyloxy] -1,1-dimethylethyl] -2,4,8,10-tetraoxa Spiro [5,5] -undecane, 2,
  • pentaerythritol tetrakis [3- (3,5-di-tert-butyl-4-hydroxyphenyl) propionate]
  • oct Decyl-3- (3,5-di-tert-butyl-4-hydroxyphenyl) propionate most preferred is pentaerythritol tetrakis [3- (3,5-di-tert-butyl-4-hydroxyphenyl) ) Propionate].
  • the antioxidant can be added to the liquid polymerizable composition used in the present invention so as to have an addition amount of 0.01 to 5% by mass.
  • the modifier include a leveling agent for improving leveling properties.
  • leveling agents include polyether-modified dimethylpolysiloxane copolymers, polyester-modified dimethylpolysiloxane copolymers, polyether-modified methylalkylpolysiloxane copolymers, aralkyl-modified methylalkylpolysiloxane copolymers, and acrylic ester copolymers. Polymers can be used. These may be used alone or in combination of two or more.
  • the leveling agent can be added in an amount of 0.01 to 5% by mass based on the total amount of the liquid polymerizable composition of the present invention. If it is 0.01 mass% or more, the addition effect of a leveling agent will fully express. Moreover, if it is 5 mass% or less, turbidity will not arise easily in a liquid polymeric composition.
  • inorganic fine particles and / or organic fine particles include not only fine particles but also organic / inorganic composite fine particles such as powdery inorganic compounds physically coated with organic compounds or chemically surface-treated with organic compounds. Define. As long as the inorganic fine particles used in the liquid run-off preventing agent are dispersed in the liquid run-off preventing agent composed of a polymerizable compound and / or a non-polymerizable compound, a thermal polymerization initiator and / or a photopolymerization initiator. There is no particular limitation.
  • inorganic fine particles examples include silica (SiO 2 ), alumina (Al 2 O 3 ), titania (TiO 2 ), tantalum oxide (Ta 2 O 5 ), zirconia (ZrO 2 ), silicon nitride (Si 3 ).
  • the inorganic fine particles whose surface is organically treated can also be suitably used.
  • silica (SiO 2 ), alumina (Al 2 O 3 ), titania (TiO 2 ) fine particles whose surfaces have been treated with dimethyl silicone oil, octyl silane, trimethyl silyl, propyl methacrylate, or alkyl. can give.
  • silica (SiO 2 ), alumina (Al 2 O 3 ) and titania (TiO 2 ) are preferable, silica (SiO 2 ) and alumina (Al 2 O 3 ) are more preferable, and silica (SiO 2 ). 2 ) is most preferred.
  • the organic fine particles used in the liquid run-off preventing agent are dispersed in a liquid run-off preventing agent composed of a polymerizable compound and / or a non-polymerizable compound, a thermal polymerization initiator and / or a photopolymerization initiator. If there is, there is no particular limitation.
  • Such organic fine particles are preferably heat-resistant resin fine particles having an amide bond, an imide bond, an ester bond or an ether bond.
  • a polyimide resin or a precursor thereof, a polyamideimide resin or a precursor thereof, and a polyamide resin are preferable.
  • the average primary particle diameter of the inorganic fine particles is preferably 1 nm to 1.0 ⁇ m, more preferably 3 nm to 400 nm, and most preferably 5 nm to 20 nm. When the average primary particle size is 1.0 ⁇ m or less, it easily mixes uniformly with other constituents of the liquid anti-flow-off agent and does not easily precipitate. If the thickness is 1 nm or more, the desired effect can be easily obtained.
  • the average primary particle diameter of the organic fine particles is preferably 0.5 ⁇ m to 100 ⁇ m, more preferably 1.0 ⁇ m to 70 ⁇ m, and most preferably 2.0 ⁇ m to 25 ⁇ m. If the average primary particle size is 100 ⁇ m or less, it is easy to mix uniformly with other components of the liquid anti-flow-off agent, and precipitation is difficult. Moreover, if it is 0.5 micrometer or more, the target effect will be easy to be acquired.
  • the inorganic fine particles and / or the organic fine particles are preferably contained in an amount of 1% to 20%, more preferably 2% to 18%, and most preferably 2% to 15%, based on the total mass of the liquid loss preventive agent.
  • the average primary particle diameter of the inorganic fine particles is preferably 5 nm to 15 nm.
  • ⁇ Measurement method of viscosity> The viscosity was measured by the following method.
  • a liquid run-off preventing agent 0.5 ml of the sample was used and measured using a cone / plate viscometer (Brookfield model: DV-II + Pro cone model: CPE-52). At this time, measurement was performed under the conditions of a temperature of 25.0 ° C. and a cone rotation speed of 5 rpm, and a value when the viscosity became almost constant was measured.
  • a 1.0 ml sample was used and measured using a cone / plate viscometer (Brookfield model: DV-II + Pro cone model: CPE-42). At this time, measurement was performed under the conditions of a temperature of 25.0 ° C. and a cone rotation speed of 5 rpm, and a value when the viscosity became almost constant was measured.
  • (Liquid polymerizable composition A1) 25.0 parts by mass of a (meth) acryloyl group-containing compound having a hydrogenated polyolefin structural unit, pentaerythritol tetrakis [3- (3,5-di-tert-butyl-4-hydroxyphenyl) propionate] (manufactured by BASF) Name: IRGANOX 1010) 1.0 part by mass, 2-hydroxypropyl methacrylate (trade name; HPMA, manufactured by Mitsubishi Rayon Co., Ltd.) 3.5 parts by mass, terpene-based hydrogenated resin CLEARON (registered trademark) K100 (manufactured by Yasuhara Chemical Co., Ltd.) 24 1.0 part by mass, 14.5 parts by mass of lauryl acrylate (trade name: LA, manufactured by Osaka Organic Chemical Industry), hydrogenated polybutadiene polyol NISSO-PB GI-1000 (manufactured by Nippon Soda Co.,
  • Liquid spill prevention agent B1 (Meth) acryloyl group-containing compound having a polyolefin structural unit 70.0 parts by mass, isostearyl acrylate (trade name: ISTA, manufactured by Osaka Organic Chemical Industry Co., Ltd.) 10.0 parts by mass, 1-hydroxycyclohexyl phenyl ketone (manufactured by BASF) Name: Irgacure 184) 0.8 part by mass and 2,4,6-trimethylbenzoyldiphenylphosphine oxide (product name: SpeedCure TPO) 0.4 part by mass with a rotating / revolving mixer (Sinky Co., Ltd., product name) : Awatori Netaro ARE-310).
  • This blend was designated as a liquid runout inhibitor B1.
  • the viscosity at 25 ° C. of the liquid anti-flow agent B1 was 65000 mPa ⁇ s.
  • Liquid spill prevention agent B2 60.0 parts by mass of a (meth) acryloyl group-containing compound having a polyolefin structural unit, 10.0 parts by mass of isostearyl acrylate (trade name: ISTA, manufactured by Osaka Organic Chemical Industry Co., Ltd.), silica fine particles (manufactured by Nippon Aerosil Co., Ltd., AEROSIL) R974) 8 parts by mass, 1-hydroxycyclohexyl phenyl ketone (trade name: Irgacure 184) manufactured by BASF and 2,4,6-trimethylbenzoyldiphenylphosphine oxide (trade name: SpeedCure TPO) manufactured by Lambson.
  • Irgacure 184 1-hydroxycyclohexyl phenyl ketone
  • SpeedCure TPO 2,4,6-trimethylbenzoyldiphenylphosphine oxide
  • Curing rate indicates the reaction rate of the radical polymerizable compound, [(Number of charged functional groups of radical polymerizable compound) ⁇ (Number of unreacted functional groups of radical polymerizable compound)] / (Number of functional groups charged of radical polymerizable compound) It can ask for.
  • the radical polymerizable functional group is an acryloyl group
  • the acryloyl group can be quantified using a peak area in the vicinity of 810 cm ⁇ 1 by infrared spectroscopy, and this peak area and a reference peak area (845 to 820 cm).
  • Example 1 A bonded sample was prepared using a semi-automatic bonding apparatus JE1010B-D4 manufactured by Joyo Engineering Co., Ltd. As shown in FIG. 8, the bonded sample is prepared by preventing liquid loss between two glass plates (EG-XG manufactured by Dow Corning) having a short side of 50 mm, a long side of 80 mm, and a thickness of 0.7 mm. Bonding was performed by the following method with an agent and a liquid polymerizable composition interposed.
  • B2 is used as a liquid loss prevention agent and applied to the outer periphery of one glass plate.
  • the application shape at this time is as shown in FIG. That is, for the short side, the four corners are spaced by 4 mm and applied to the other part (width 2 mm, length 42 mm), and for the long side, the four corners are spaced by 4 mm and the other part (width 2 mm, length). 72 mm).
  • 3.5 mL of the liquid polymerizable composition A1 was applied to the portion constituting the center of gravity inside the glass plate.
  • the glass plate was turned upside down so that the surface coated with the liquid polymerizable composition A1 and the liquid run-off preventing agent B2 was on the lower side, and the other glass plate was lifted from the lower side at a rate of 0.5 mm / s.
  • the rising speed was changed to 0.11 mm / s at the timing when the liquid polymerizable composition A1 contacted another glass plate.
  • liquid polymeric composition A1 was pushed and expanded, making it raise at the speed
  • liquid polymerizable composition A1 spreads uniformly between two glass plates, a metal halide lamp is used and a condition of 180 mW / cm 2 with energy observed using an ultraviolet integrated photometer that detects light having a wavelength of 365 nm
  • the liquid polymerizable composition A1 and the liquid runout inhibitor B2 were polymerized and cured.
  • Example 1 A sample was prepared by the same method as in Example 1 except that B1 was used as the liquid loss prevention agent, and then the degree of protrusion was confirmed. The results are shown in Table 1.
  • Example 2 In the same manner as in Example 1, two glass plates (EG-XG manufactured by Dow Corning) having a short side of 50 mm ⁇ long side of 80 mm and a thickness of 0.7 mm were prepared and bonded together by the following method.
  • the liquid polymerizable composition A1 was applied to one glass surface.
  • the glass plate is turned upside down so that the surface to which the liquid polymerizable composition A1 is applied is on the lower side, and the other glass plate is raised from the lower side at a rising speed of 0.5 mm / s to obtain a liquid.
  • the rising speed was changed to a speed of 0.11 mm / s when the polymerizable composition A1 contacted another glass plate.
  • liquid polymeric composition A1 was pushed and expanded, making it raise at the speed
  • a metal halide lamp is used and a condition of 180 mW / cm 2 with energy observed using an ultraviolet integrated photometer that detects light having a wavelength of 365 nm.
  • the liquid polymerizable composition A1 was polymerized and cured.
  • the protruding state of the liquid polymerizable composition A1 when bonded by the above bonding method was confirmed by the same method as in Example 1.
  • the laminating method of the present invention can minimize the amount of the liquid polymerizable composition used during the production of the image display device, and the liquid polymerizable composition is less leaked. Can greatly contribute to sex.
  • a liquid flow-out preventing agent having a high shape-retaining power it is possible to minimize the thickness unevenness of the polymer after polymerization of the liquid polymerizable composition. It is possible to suppress the occurrence of defective products when manufacturing a product having a device, which is industrially useful.

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Abstract

　画像表示部を有する基部と透光性部材の間に液状重合性組成物を介在させる貼り合わせ方法において、液状重合性組成物の流失を抑える。　画像表示部を有する基部（２）と透光性部材（３）の間に液状重合性組成物（４）を介在させて貼り合わせる貼り合わせ方法において、前記貼り合わせ方法は、前記画像表示部を有する基部（２）または前記透光性部材（３）の外周部に、光硬化型および／または熱硬化型の液状流失防止剤（５）をポッティングする工程を有し、前記液状流失防止剤（５）は、前記画像表示部を有する基部（２）または前記透光性部材（３）にポッティングした直後の面積を１００としたとき、ポッティング後３０秒経過後の面積の値で定義される面積拡がり特性値が１０３～１５０である。

Description

貼り合わせ方法および液状流失防止剤
　本発明は、画像表示部を有する基部と透光性部材の間に液状重合性組成物を重合させた重合物を介在させることによる、貼り合わせ方法に関する。また、本発明は、画像表示部を有する基部と透光性部材の間に液状重合性組成物を介在させて前記画像表示部を有する基部と前記透光性部材を貼り合わせる貼り合わせ方法において、前記画像表示部を有する基部と前記透光性部材の間から前記液状重合性組成物が流失することを防止する液状流失防止剤に関する。
　タブレットＰＣ（personal　computer）、デスクトップ型ＰＣ，ノートＰＣ，複写機、プリンタ、ファクシミリ、携帯情報端末、携帯電話端末、スマートフォン端末などに用いられる画像表示装置等の製造工程において、画像表示部を有する基部と透光性部材を液状重合性組成物や液状接着剤で貼り合わせる方法が知られている。
　例えば、特許文献１では、画像表示部を有する基部と透光性部材の間に光硬化型樹脂組成物を介在させて、光硬化させて樹脂硬化物層を形成することにより、画像表示装置を製造する方法について提案されている。その際に、画像表示部を有する基部と透光性部材の間に光硬化型樹脂組成物を介在させるときの厚みを制御するために、画像表示部を有する基部と遮光部を有する透光性部材の間の外周部にスペーサを用いている。しかし、このスペーサは、前記外周部の極一部分にしか介在させていないために、光硬化型樹脂組成物を塗布する際に光硬化型樹脂組成物が塗布したい領域外に流失する恐れがある。また、スペーサがあるところとないところで、画像表示部を有する基部と透光性部材への応力が不均一になることから、それに起因した表示不良および、厚みムラ等の不具合が起きる可能性もある。
　特許文献１には、さらに、図９に示されるようにスペーサを使用せずに画像表示装置を製造する方法についても記載されているが、スペーサを使用しないと厚みの制御がしづらく、厚みムラが発生したり、光硬化型樹脂組成物を塗布した際の流失を防ぐことができない恐れがある。
ＪＰ４９８４０８３Ｂ
　本発明は上述した事情を鑑みてなされたものであり、その目的とするところは、画像表示部を有する基部と透光性部材とを液状重合性組成物を用いて貼り合わせる際に、液状重合性組成物が画像表示部を有する基部と透光性部材との間から流出することを防ぎ、かつ画像表示部の変形に起因する表示不良を生じさせることなく、高輝度および高コントラストの画像表示を可能にする技術を提供することにある。
　本発明者らは、上記課題を解決すべく検討を重ねた結果、画像表示部を有する基部と透光性部材の外周部に特定の形状保持力を有する熱硬化型および／または光硬化型の液状流失防止剤を塗布することにより、液状重合性組成物の流失を防ぐことを見出した。
　即ち、本発明は、画像表示部を有する基部と透光性部材の間に液状重合性組成物を重合させた重合物を介在させることによる貼り合わせ方法において、画像表示部を有する基部および／または透光性部材の外周部に液状流失防止剤を塗布することにより、液状重合性組成物の流出を防ぐものである。その際、液状流失防止剤が、液状流失防止剤を画像表示部を有する基部または透光性部材にポッティングした直後の面積を１００としたとき、ポッティング後３０秒経過後の面積の値で定義される面積拡がり特性値が１０３～１５０であると、液状流失防止剤の形状保持力が優れ、極めて有効に液状重合性組成物の流出を防ぐことができることを見出したものである。
　本発明の要旨は、以下の［１］～［１０］のとおりである。
［１］画像表示部を有する基部と透光性部材の間に液状重合性組成物を介在させて重合することにより前記画像表示部を有する基部と前記透光性部材を貼り合わせる貼り合わせ方法において、前記貼り合わせ方法は、前記画像表示部を有する基部と前記透光性部材の間から前記液状重合性組成物が流失することを防止する光硬化型および／または熱硬化型の液状流失防止剤を、前記画像表示部を有する基部または前記透光性部材の外周部にポッティングした後に、前記画像表示部を有する基部または前記透光性部材の前記貼り合わせの領域の重心部を含む領域に前記液状重合性組成物を塗布する工程と、前記画像表示部を有する基部と前記透光性部材を重ね合わせて前記画像表示部を有する基部と前記透光性部材の間に前記液状重合性組成物および前記液状流失防止剤を介在させる工程と、前記画像表示部を有する基部と前記透光性部材の間に介在する前記液状重合性組成物および前記液状流失防止剤を重合して硬化する工程を有し、前記液状流失防止剤は、前記画像表示部を有する基部または前記透光性部材にポッティングした直後の面積を１００としたとき、ポッティング後３０秒経過後の面積の値で定義される面積拡がり特性値が１０３～１５０であることを特徴とする貼り合わせ方法。
［２］コーン／プレート型粘度計を用い前記コーン／プレート型粘度計のコーンの回転速度を１ｒｐｍとして測定した前記液状流失防止剤の２５℃における粘度と、前記コーンの回転速度を１０ｒｐｍとして測定した前記液状流失防止剤の２５℃における粘度の比である下記（式１）で表される値が、１．１～５．０の範囲であることを特徴とする上記［１］に記載の貼り合わせ方法。
（回転速度１ｒｐｍで測定した粘度）／（回転速度１０ｒｐｍで測定した粘度）・・・・（式１）
［３］前記液状流失防止剤の硬化収縮率が３．５％以下であることを特徴とする［１］または［２］に記載の貼り合わせ方法。
［４］コーン／プレート型粘度計を用い前記コーン／プレート型粘度計のコーンの回転速度を５ｒｐｍとして測定した前記液状流失防止剤の２５℃における粘度が、１２０００～２０００００ｍＰａ・ｓであることを特徴とする上記［１］～［３］のいずれか一項に記載の貼り合わせ方法。
［５］コーン／プレート型粘度計を用い前記コーン／プレート型粘度計のコーンの回転速度を５ｒｐｍとして測定した前記液状重合性組成物の２５℃における粘度が５００ｍＰａ・ｓ～１００００ｍＰａ・ｓであることを特徴とする上記［１］～［４］のいずれか一項に記載の貼り合わせ方法。
［６］前記液状重合性組成物の硬化収縮率が３．５％以下であることを特徴とする上記［１］～［５］のいずれか一項に記載の貼り合わせ方法。
　なお、本明細書に記載の粘度は、特に記載がなければ、コーン／プレート型粘度計（Ｂｒｏｏｋｆｉｅｌｄ社製、型式：ＤＶ－ＩＩ＋Ｐｒｏ、コーンの型番：ＣＰＥ－４２またはＣＰＥ－５２）を用いて、コーンの回転速度５ｒｐｍの条件で測定された粘度の値である。
［７］上記［１］～［６］のいずれか一項に記載の貼り合わせ方法に使用される液状流失防止剤であって、前記画像表示部を有する基部または前記透光性部材にポッティングした直後の面積を１００としたとき、ポッティング後３０秒経過後の面積の値で定義される面積拡がり特性値が１０３～１５０であることを特徴とする液状流失防止剤。
［８］コーン／プレート型粘度計を用い前記コーン／プレート型粘度計のコーンの回転速度を１ｒｐｍとして測定した前記液状流失防止剤の２５℃における粘度と、前記コーンの回転速度を１０ｒｐｍとして測定した前記液状流失防止剤の２５℃における粘度の比である下記（式１）で表される値が、１．１～５．０の範囲であることを特徴とする上記［７］に記載の液状流失防止剤。
（回転速度１ｒｐｍで測定した粘度）／（回転速度１０ｒｐｍで測定した粘度）・・・・（式１）
［９］前記液状流失防止剤の硬化収縮率が３．５％以下であることを特徴とする上記［７］または［８］に記載の液状流失防止剤。
［１０］コーン／プレート型粘度計を用い前記コーン／プレート型粘度計のコーンの回転速度を５ｒｐｍとして測定した前記液状流失防止剤の２５℃における粘度が、１２０００～２０００００ｍＰａ・ｓであることを特徴とする上記［７］～［９］のいずれか一項に記載の液状流失防止剤。
　本発明の貼り合わせ方法によれば、画像表示部を有する基部と透光性部材とを液状重合性組成物を用いて貼り合わせる際に、画像表示部を有する基部および／または透光性部材の外周部に熱硬化型および／または光硬化型の特定の形状保持力を有する液状流失防止剤を塗布することにより、液状重合性組成物が画像表示部を有する基部と透光性部材との間から流出することを防ぐことができる。
　また、本発明の貼り合わせ方法によれば、画像表示部を有する基部と透光性部材との間に存在する液状重合性組成物を重合した重合物は特定の数値以下の硬化収縮率を有するので、重合物の重合時の硬化収縮により生ずる内部応力を軽減し、重合物を、画像表示部を有する基部と透光性部材の反りに追随させることができる。よって、画像表示部の表示不良や、液状重合性組成物を重合した重合物の画像表示部を有する基部および／または透光性部材からの剥離を大きく抑制することができる。
　本発明の液状重合性組成物の屈折率を、従来の画像表示部を有する基部と透光性部材との間に設けられていた空隙に比較して、画像表示部の構成パネルや透光性部材の構成パネルの屈折率に近い数値に調整することができる。これは、液状重合性組成物とは別に液状流失防止剤を設けたことで、液状重合性組成物の成分の選択や量の調整をより柔軟に行うことができるためである。そのような場合、透光性部材と液状重合性組成物の重合物との界面や液状重合性組成物の重合物と画像表示部との界面での光の反射を抑制することができる。その結果、本発明の貼り合わせ方法により製造された画像表示装置は、表示不良のない高輝度及び高コントラスト表示が可能になる。
　特に、画像表示部を有する基部が液晶表示パネルである場合には、液晶材料の配向乱れ等の表示不良を確実に防止して高品位の画像表示を行うことができる。
　さらに、本発明の貼り合わせ方法により製造された画像表示装置によれば、画像表示部を有する基部と透光性部材との間に液状重合性組成物の重合物が介在するので、衝撃に強くなる。
　加えて、本発明の画像表示装置によれば、画像表示部を有する基部と透光性部材との間に空隙を設けていた従来例に比較して薄型の画像表示装置となる。
本発明の貼り合わせ方法により製造された表示装置の実施形態の要部を示す断面図である。 本発明の貼り合わせ方法の実施形態における重心部分を構成する領域の例を示す図である。 本発明の貼り合わせ方法の実施形態における流失防止剤の塗布領域の例を示す図である。 本発明の貼り合わせ方法の実施形態における流失防止剤の塗布領域の例を示す図である。 本発明の貼り合わせ方法の実施形態を示す図である。 本発明の貼り合わせ方法の実施形態を示す図である。 本発明の貼り合わせ方法の実施形態における液状重合性組成物の塗布方法の例を示す図である。 本発明の実施例における液状流失防止剤の塗布形状を示す図である。 従来技術の貼り合わせ方法により製造された表示装置の要部を示す断面図である。
　以下、本発明を具体的に説明する。なお、以下に述べる実施形態は、本発明の好適な具体例であり、技術的に好ましい種々の限定が付されている場合があるが、本発明は、これらの実施形態に限られるものではない。
　本発明の貼り合わせ方法が適用される表示装置１の実施形態の例を図１に示した。図１において、画像表示部を有する基部２と透光性部材３とが液状重合性組成物４を介して貼り合わされており、画像表示部を有する基部２および透光性部材３の外周部には液状重合性組成物４の流失を防止する液状流失防止剤５が形成されている。
　画像表示部を有する基部２はガラス基板等の基板からなり、その基板上に各種画像機能を有する構造物を形成して表示装置１の画像表示部を構成するものである。適用される表示装置は、特に限定されるものではなく、種々のものに適用することができる。例えば、携帯電話端末、携帯ゲーム機器、タブレットＰＣやスマートフォン端末等の液晶表示装置があげられる。以下、液晶表示装置を製造する場合について説明する。
　透光性部材３は、画像表示部を有する基部２と同程度の大きさの例えば矩形平板状の透光性材料から形成されている。この透光性部材３は、例えば、光学ガラスやアクリル樹脂等のプラスチックを好適に用いることができる。
　液状重合性組成物４は、重合性化合物と非重合性化合物を含有してよく、重合性化合物と非重合性化合物が均一に混合された組成物であり、重合反応後に流動性がなくなり形状保持できるものであれば特に制限はない。また、重合反応の形式も特に限定されるものではないが、熱重合、光重合などがあげられ、光重合が特に好ましい。
　液状流失防止剤５は、重合性化合物および／または非重合性化合物並びに熱重合開始剤および／または光重合開始剤を含み、熱および／または光により重合するものであり、画像表示部を有する基部２または透光性部材３にポッティングした直後の面積を１００としたとき、ポッティング後３０秒経過後の面積の値で定義される面積拡がり特性値が１０３～１５０を有するものであれば、特に限定されるものではない。なお、面積拡がり特性値は、通常２２～２４℃で測定することができる。また、液状流失防止剤５を基部２または透光性部材３にポッティングした直後の面積およびポッティング後３０秒経過後の面積とは、基部２または透光性部材３（例えばガラス板）に液状流失防止剤５をポッティングした後に、基部２または透光性部材３に液状流失防止剤５が接触している面積を測定して得られる値であり、例えばポッティング面の裏側から容易に測定可能である。
　液状流失防止剤５は、さらに無機微粒子及び／又は有機微粒子を含むことにより、上記面積拡がり特性値をより有利に達成することができる。無機微粒子、有機微粒子には、微粒子のみならず、粉末状の無機化合物に有機化合物を物理的に被覆或いは有機化合物で化学的に表面処理したような有機・無機の複合物系微粒子も含むことができる。
　液状流失防止剤５に使用される無機微粒子および有機微粒子は、重合性化合物および／または非重合性化合物、熱重合開始剤および／または光重合開始剤で構成される液状流失防止剤中に分散するものであれば、特に制限はない。
　本発明の貼り合わせ方法において、液状重合性組成物４の流失を防ぐためには、液状流失防止剤５の上記に定義される面積拡がり特性値が、１０３～１３５であることがより好ましく、１０３～１２５であることが最も好ましい。
　上記に定義される面積拡がり特性値が１５０以下であれば、液状流失防止剤５の形状保持力が十分となるため、透光性部材３と画像表示部を有する基部２とを液状重合性組成物４で貼り合わせる際に、液状重合性組成物４の流失を防止する機能が十分に得られる。また、上記に定義される面積拡がり特性値が１０３以上であれば、液状流失防止剤５の流動性が好適であるため、ハンドリングに支障が生じにくい。
　液状流失防止剤の面積拡がり特性値を１０３～１５０にするには、液状流失防止剤が含む重合性化合物や非重合性化合物の樹脂骨格中にウレタン結合やエステル結合などの極性を有する構造を導入することが好ましい。
　また、液状流失防止剤の２５℃におけるコーンの回転速度１ｒｐｍでの粘度とコーンの回転速度１０ｒｐｍでの粘度の比、すなわち、以下の（式１）で表せられる値が、１．１～５．０の範囲であることが好ましく、１．２～４．５であることがより好ましい。
（回転速度１ｒｐｍで測定した粘度）／（回転速度１０ｒｐｍで測定した粘度）・・・・（式１）
　（式１）より求められる値が１．１以上であれば、液状重合性組成物の流失を防ぐために十分な形状保持力が得られる。また、５．０以下であれば、ハンドリング性が良好である。
　液状流失防止剤の粘度比（１ｒｐｍ／１０ｒｐｍ）を１．１～５．０にするには、無機微粒子及び／又は有機微粒子を液状流失防止剤の全質量中に１～２０％含有することが好ましい。
　液状流失防止剤の２５℃、回転速度５ｒｐｍにおける粘度は１２０００ｍＰａ・ｓ～２０００００ｍＰａ・ｓであることが好ましく、１２０００ｍＰａ・ｓ～１６００００ｍＰａ・ｓであることがより好ましく、１５０００ｍＰａ・ｓ～１２００００ｍＰａ・ｓであることが最も好ましい。粘度が１２０００ｍＰａ・ｓ以上であれば、透光性部材と画像表示部を有する基部とを液状重合性組成物で貼り合わせる際に、液状重合性組成物の流失を防止する機能が発揮されやすい。また粘度が２０００００ｍＰａ・ｓより以下であれば、液状流失防止剤を塗布する際の曳糸性が大きくなることによるハンドリング性の低下が生じにくいため、作業効率が良好となる。
　なお、本明細書に記載の粘度は、特に記載がなければ、コーン／プレート型粘度計（Ｂｒｏｏｋｆｉｅｌｄ社製、型式：ＤＶ－ＩＩ＋Ｐｒｏ、コーンの型番：ＣＰＥ－４２またはＣＰＥ－５２）を用いて、回転速度５ｒｐｍの条件で測定された粘度の値である。
　液状流失防止剤を硬化させた際の硬化収縮率は３．５％以下が好ましく、２．５％以下がより好ましく、２．０％未満が最も好ましい。硬化収縮率が３．５％以下であれば、例えばスマートフォン端末の場合は、画像表示部を有する基部上に偏光板などのフィルムが実装された際に、偏光板に歪みが生じることによる画像表示装置の表示不良が生じにくい。
　本明細書における液状重合性組成物の粘度は５００ｍＰａ・ｓ～１００００ｍＰａ・ｓであることが好ましく、８００ｍＰａ・ｓ～８０００ｍＰａ・ｓであることがより好ましく、１０００ｍＰａ・ｓ～６０００ｍＰａ・ｓであることが最も好ましい。粘度が５００ｍＰａ・ｓ以上であれば、大気下で液状流失防止剤を塗布して透光性部材と画像表示部を有する基部とを貼り合わせる際に、液状流失防止剤を塗布していない部分（例えば、矩形をなす透光性部材および画像表示部を有する基部の四隅）から液状重合性組成物が流失しにくい。また粘度が１００００ｍＰａ・ｓ以下であれば、画像表示部を有する基部と透光性部材の間に液状重合性組成物を均一に押し広げるのに長時間を要さないので、作業効率が良好となる。
　液状重合性組成物を硬化させた際の硬化収縮率は３．５％以下が好ましく、３．０％以下がより好ましく、２．５％未満が最も好ましい。硬化収縮率が３．５％以下であれば、例えばスマートフォン端末の場合は、画像表示部を有する基部上に偏光板などのフィルムが実装された際に、偏光板に歪みが生じることによる画像表示装置の表示不良が生じにくい。
　液状重合性組成物を重合した重合物の屈折率は、１．４５～１．５５が好ましい。２５℃における屈折率が、１．４５～１．５５であれば、透光性部材である光学ガラスやポリメタクリル酸メチル等のアクリル樹脂の屈折率に近いので、画像表示部を有する基部から透光性部材に至る間の界面における屈折率差が小さくなり、表示部から映像光の散乱および減衰が生じにくい。
　塗布された液状重合性組成物の厚みは０．０５ｍｍ以上５ｍｍ以下であることが好ましく、０．０５ｍｍ以上４ｍｍ以下がより好ましく、０．０５ｍｍ以上３ｍｍ以下が最も好ましい。液状重合性組成物の厚みが０．０５ｍｍ以上であれば、耐衝撃性の効果が得られやすい。また、５ｍｍ以下であれば、液状流失防止剤および／または液状重合性組成物が硬化不良になりにくい。
　液状重合性組成物を重合した重合物の２３℃における引張弾性率は１×１０８以下であることが好ましく、１×１０３Ｐａ以上１×１０７Ｐａ以下がより好ましく、１×１０３Ｐａ以上１×１０６Ｐａが最も好ましい。液状重合性組成物を硬化した樹脂硬化物の引張弾性率が１×１０８以下であれば、画像表示部を有する基部および透光性部材に対して、液状重合性組成物を重合した時の体積収縮に起因する応力の影響による歪みが発生しにくい。
　次に本発明の貼り合わせ方法のより具体的な実施形態について説明する。
　本発明の液状重合性組成物４は、図２に示されるように、画像表示部を有する基部および／または透光性部材６の重心部を構成する領域７に塗布することが好ましい。
　本明細書における液状流失防止剤５を塗布する位置は、図３に示されるように、透光性部材や画像表示部を有する基部６の外周部あることが好ましい。
　液状流失防止剤５の塗布幅は、画像表示装置の画像表示の視認性に影響を与える部分に塗布されなければ、特に限定されるものではない。また、貼り合わせ工程を大気下で行う場合に、液状流失防止剤５の塗布部が、図４に示されるように、透光性部材や画像表示部を有する基部６の外周部の全周にわたると、液状重合性組成物中に気泡が残留しやすくなる。よって、図３に示されるように、透光性部材や画像表示部を有する基部６の例えば角の部分には、液状流失防止剤５を塗布しない領域を設けることがより好ましい。例えば、透光性部材や画像表示部を有する基部６の長辺と短辺のそれぞれ全体に対して、液状流失防止剤５を塗布しない領域を四隅に各５～２０％設けるのがより好ましい。
　真空下で貼り合わせる場合には、液状流失防止剤の透光性部材や画像表示部を有する基部への塗布する長さは、上記の範囲より広くてもよく、四隅に塗布しない領域が存在しなくても良い。
　本発明の貼り合わせ方法の実施態様としては、画像表示部を有する基部および／または透光性部材の外周部に液状流失防止剤を塗布した後に液状重合性組成物を塗布するとよい。より具体的な貼り合わせ方法の例を以下に示すが、外周部に液状流失防止剤を塗布した後に、液状重合性組成物を塗布する工程を有する方法であれば、本明細書に記載の貼り合わせ順序にのみ限定されるものではない。
　本発明の貼り合わせ方法の一実施態様は、図５に示されるように、透光性部材３の外周部に液状流失防止剤５を塗布する工程（Ｉ）、液状重合性組成物４を透光性部材３に塗布する工程（ＩＩ）、画像表示部を有する基部２と透光性部材３の間に液状重合性組成物４と液状流失防止剤５を挟む工程（ＩＩＩ）、液状重合性組成物４を押し広げ、所定の厚みとする工程（ＩＶ）、液状重合性組成物４および液状流失防止剤５の重合反応をＵＶ光８により開始させ、液状重合性組成物４および液状流失防止剤５を硬化する工程（Ｖ）の順番で構成される。
　また、本発明の貼り合わせ方法の他の実施態様は、図６に示されるように、画像表示部を有する基部２の外周部に液状流失防止剤５を塗布する工程（ｉ）、液状重合性組成物４を透光性部材３に塗布する工程（ii）、画像表示部を有する基部２と透光性部材３の間に液状重合性組成物４と液状流失防止剤５を挟む工程（iii）、液状重合性組成物４を押し広げ、所定の厚みにする工程（iv）、液状重合性組成物４および液状流失防止剤５の重合反応をＵＶ光８により開始させ、液状重合性組成物４および液状流失防止剤５を硬化する工程（ｖ）の順番で構成される。
　なお、液状重合性組成物４を塗布する工程における、液状重合性組成物４を塗布する形状、塗布するパターン、塗布する順序などに特に制限はない。例えば、図７のａ～ｅに示すような種々の形で塗布することが一般的であるが、これらの形状のみに限定されるものではない。
　液状重合性組成物４および液状流失防止剤５を重合させて硬化する工程で使用するランプは、液状重合性組成物４の重合反応を開始できるランプであれば特に制限はないが、例えば、メタルハライドランプ、高圧水銀ランプ、超高圧ＵＶランプ、ＤｅｅｐＵＶランプ、キセノンランプ等を使用することができる。また、ランプによる露光方法であるが、コンベア方式、バッチ方式など、局所的にランプからの光が当たることがなければ特に制限はない。
　なお、本工程で使用される光の照度は、波長３６５ｎｍの光を検出する照度計を用いて観測されるエネルギーで、１０～４００ｍＷ／ｃｍ２の範囲であることが好ましく、３０～３００ｍＷ／ｃｍ２の範囲であることがより好ましく、５０～２００ｍＷ／ｃｍ２の範囲であることが特に好ましい。１０ｍＷ／ｃｍ２以上であれば、液状重合性組成物の種類や厚みによらず、重合に必要な十分な照度となる。また、本工程で使用される光の照度は、波長３６５ｎｍの光を検出する照度計を用いて観測されるエネルギーで、４００ｍＷ／ｃｍ２以下であれば、液状重合性組成物の種類によらず硬化率を８０％以上に進行させることができる。
　波長３６５ｎｍの光を検出する照度計としては、例えば、ウシオ電機株式会社製　紫外線積算光量計　ＵＩＴ－２５０等を挙げることができる。
　液状流失防止剤は、熱および／または光により重合するものであれば、特に限定されるものではない。上述の重合性化合物と非重合性化合物を含有してよく、重合性化合物と非重合性化合物の混合物または重合性化合物に対して、熱重合開始剤および／または光重合開始剤を含んでいれば良い。
　また、本発明の貼り合わせ方法において、該液状流失防止剤の塗布時の厚さが、液状重合性組成物の重合後の重合物の目標とする厚みより厚いことが好ましい。
　該液状流失防止剤の塗布時の厚さが液状重合性組成物の重合後の重合物の目標とする厚みより厚いことにより、画像表示部を有する基部と透光性部材との間に液状重合性組成物を挟んでいく工程で、液状重合性組成物を画像表示部を有する基部と透光性部材よりはみ出すことなく、貼り合わせることができる。
　液状流失防止剤の厚みは０．０５ｍｍ以上５ｍｍ以下であることが好ましく、０．０５ｍｍ以上４ｍｍ以下がより好ましく、０．０５ｍｍ以上３ｍｍ以下が最も好ましい。液状流失防止剤の厚みが０．０５ｍｍ以上であれば、画像表示部を有する基部と透光性部材の間に液状重合性組成物を挟む際に、画像表示部を有する基部と透光性部材の間からの液状重合性組成物のはみ出しが防止されやすい。また、５ｍｍ以下であれば、画像表示部を有する基部と透光性部材の間に液状重合性組成物を挟んだ後に硬化する際に、液状流失防止剤および／または液状重合性組成物の硬化不良が生じにくい。
　液状流失防止剤を重合した重合物の屈折率は、１．４５～１．５５が好ましい。２５℃における屈折率が、１．４５～１．５５であれば、透光性部材である光学ガラスやポリメタクリル酸メチル等のアクリル樹脂の屈折率に近いので、画像表示部を有する基部から透光性部材に至る間の界面における屈折率差が小さくなり、表示部から映像光の散乱および減衰が生じにくい。
　液状流失防止剤を重合した重合物は、２３℃における引張弾性率は１×１０８以下であることが好ましく、１×１０３Ｐａ以上１×１０７Ｐａ以下であることがより好ましく、１×１０３Ｐａ以上５×１０６Ｐａであることが最も好ましい。液状流失防止剤を重合した重合物の引張弾性率が１×１０８以下であれば、画像表示部を有する基部および透光性部材に対して、液状流失防止剤を重合した時の体積収縮に起因する応力の影響による歪みが発生しにくい。
　本発明における硬化方法は、仮硬化の後に本硬化することがより好ましい。仮硬化の硬化率は、０％より大きく８０％未満であることが好ましく、５％～７５％であることがより好ましく、１５％～６０％であることが最も好ましい。仮硬化の硬化率が８０％未満であれば、本硬化までの間に液状重合性組成物を重合した重合物に局所的な応力が残存しにくい。
　本硬化の硬化率は、８０％以上１００％以下であることが好ましく、８５％～１００％であることがより好ましく、９０％～１００％であることが最も好ましい。本硬化の硬化率が８０％以上であれば、液状重合性組成物の重合が不十分であることに起因して液状重合性組成物の未硬化物が画像表示部を有する基部と透光性部材の間から漏れるおそれがほとんどない。
　さらに、本発明おける液状重合性組成物の最適な硬化方法は、硬化率が１５～６０％である仮硬化工程の後に、硬化率が９０～１００％となる本硬化工程を行うことが最も好ましい。
　加えて、本発明の貼り合わせ方法における重合して硬化させる方法は、作業効率の観点から、また環境負荷への観点から光硬化であることが最も好ましい。
　次に、本発明の貼り合わせ方法において使用する液状重合性組成物と液状流失防止剤について説明する。
　本明細書に記載の「液状重合性組成物」とは、重合性化合物と非重合性化合物を含有してよく、重合性化合物と非重合性化合物が均一に混合された組成物であり、重合反応後に流動性がなくなり形状保持できるものであれば特に制限はない。また、重合反応の形式も特に限定されるものではないが、熱重合、光重合などがあげられ、光重合がより好ましい。
　熱重合性の重合性組成物とは、特に限定されるものではないが、重合性化合物と非重合性化合物に熱重合開始剤を含んで重合反応が進行し硬化するものであれば、特に限定されるものではない。
　熱重合開始剤としては、熱により開始剤として作用する有機過酸化物等を好適に用いることができる。なお、画像表示部を有する基部に液晶表示パネルを用いる場合には、透光性部材にはアクリル樹脂などのプラスチック材料が用いられる場合があり、その耐熱性が８０℃程度である。よって、熱重合開始剤としては、有機過酸化物の１０時間半減期温度が１００℃以下のものを用いることが好ましい。ここで有機過酸化物の半減期とは、有機過酸化物の濃度が初期値の半分に減少するまでの時間をいい、この半減期が１０時間となる温度を１０時間半減期温度という。１０時間半減期温度が１００℃以下の熱重合開始剤としては、例えば、日油株式会社製商品名パーブチルＯ（Ｃ１２Ｈ２４Ｏ３）、日油株式会社製商品名パーロイルＴＣＰ（Ｃ２２Ｈ３８Ｏ６）等が挙げられる。なお、パーブチル及びパーロイルという名称は、共に登録商標である。
　光重合性の重合性組成物は、下記記載の重合性化合物と非重合性化合物に光重合開始剤を含んで重合反応が進行し硬化するものであれば、特に限定されるものではない。
　光重合開始剤とは具体的にアセトフェノン、２，２－ジメトキシ－２－フェニルアセトフェノン、ジエトキシアセトフェノン、１－ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトン、１，２－ヒドロキシ－２－メチル－１－フェニルプロパン－１－オン、α－ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトン、２－ヒドロキシ－２－メチル－１－フェニルプロパン－１－オン、２－ヒドロキシ－２－メチル－１－（４－イソプロピルフェニル）プロパン－１－オン、２－ヒドロキシ－２－メチル－１－（４－ドデシルフェニル）プロパン－１－オン、２－ヒドロキシ－２－メチル－１－［（２－ヒドロキシエトキシ）フェニル］プロパノン、ベンゾフェノン、２－メチルベンゾフェノン、３－メチルベンゾフェノン、４－メチルベンゾフェノン、４－メトキシベンゾフェノン、２－クロロベンゾフェノン、４－クロロベンゾフェノン、４－ブロモベンゾフェノン、２－カルボキシベンゾフェノン、２－エトキシカルボニルベンゾフェノン、４－ベンゾイル－４′－メチルジフェニルスルフィド、ベンゾフェノンテトラカルボン酸またはそのテトラメチルエステル、４，４′－ビス（ジアルキルアミノ）ベンゾフェノン類（例えば４，４′－ビス（ジメチルアミノ）ベンゾフェノン、４，４′－ビス（ジシクロヘキシルアミノ）ベンゾフェノン、４，４′－ビス（ジエチルアミノ）ベンゾフェノン、４，４′－ビス（ジヒドロキシエチルアミノ）ベンゾフェノン）、４－メトキシ－４′－ジメチルアミノベンゾフェノン、４，４′－ジメトキシベンゾフェノン、４－ジメチルアミノベンゾフェノン、４－ジメチルアミノアセトフェノン、ベンジル、アントラキノン、２－ｔ－ブチルアントラキノン、２－メチルアントラキノン、フェナントラキノン、フルオレノン、２－ベンジル－２－ジメチルアミノ－１－（４－モルホリノフェニル）－１－ブタノン、２－（ジメチルアミノ）－２－［（４－メチルフェニル）メチル］－１－［４－（４－モルホリニル）フェニル］－１－ブタノン、２－メチル－１－［４－（メチルチオ）フェニル］－２－モルホリノ－１－プロパノン、２－ヒドロキシ－２－メチル－［４－（１－メチルビニル）フェニル］プロパノールオリゴマー、ベンゾイン、ベンゾインエーテル類（例えばベンゾインメチルエーテル、ベンゾインエチルエーテル、ベンゾインプロピルエーテル、ベンゾインイソプロピルエーテル、ベンゾインイソブチルエーテル、ベンゾインフェニルエーテル、ベンジルジメチルケタール）、アクリドン、クロロアクリドン、Ｎ－メチルアクリドン、Ｎ－ブチルアクリドン、Ｎ－ブチル－クロロアクリドン、２，４，６－トリメチルベンゾイルジフェニルホスフィンオキサイド、２，６－ジメトキシベンゾイルジフェニルホスフィンオキサイド、２，６－ジクロロベンゾイルジフェニルホスフィンオキサイド、２，４，６－トリメチルベンゾイルメトキシフェニルホスフィンオキサイド、２，４，６－トリメチルベンゾイルエトキシフェニルホスフィンオキサイド、２，３，５，６－テトラメチルベンゾイルジフェニルホスフィンオキサイド、ベンゾイルジ－（２，６－ジメチルフェニル）ホスホネートなどが挙げられる。ビスアシルフォスフィンオキサイド類としては、ビス－（２，６－ジクロロベンゾイル）フェニルフォスフィンオキサイド、ビス－（２，６－ジクロロベンゾイル）－２，５－ジメチルフェニルフォスフィンオキサイド、ビス－（２，６－ジクロロベンゾイル）－４－プロピルフェニルフォスフィンオキサイド、ビス－（２，６－ジクロロベンゾイル）－１－ナフチルフォスフィンオキサイド、ビス－（２，６－ジメトキシベンゾイル）フェニルフォスフィンオキサイド、ビス－（２，６－ジメトキシベンゾイル）－２，４，４－トリメチルペンチルフォスフィンオキサイド、ビス－（２，６－ジメトキシベンゾイル）－２，５－ジメチルフェニルフォスフィンオキサイド、ビス－（２，４，６－トリメチルベンゾイル）フェニルフォスフィンオキサイド、（２，５，６－トリメチルベンゾイル）－２，４，４－トリメチルペンチルフォスフィンオキサイド、２－イソプロピルチオキサントン、４－イソプロピルチオキサントン、２，４－ジエチルチオキサントン、２，４－ジクロロチオキサントン、１－クロロ－４－プロポキシチオキサントンなどが挙げられる。
　また、光重合開始剤として、メタロセン化合物を使用することもできる。メタロセン化合物としては、中心金属がＦｅ、ＴＩ、Ｖ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｍｏ、Ｒｕ、Ｒｈ、Ｌｕ、Ｔａ、Ｗ、Ｏｓ、Ｉｒなどに代表される遷移元素であるものを用いることができ、例えば、ビス（η５－２，４－シクロペンタジエン－１－イル）－ビス［２，６－ジフルオロ－３－（ピロール－１－イル）フェニル］チタニウムを挙げることができる。
　これらの光重合開始剤は、それぞれ単独で使用してもよいし、あるいは２種以上を組み合わせて使用してもよい。
　これらの中で、好ましいものとしては、２－ヒドロキシ－２－メチル－１－フェニルプロパン－１－オン、１－ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトン、２，４，６－トリメチルベンゾイルジフェニルホスフィンオキサイド、２，３，５，６－テトラメチルベンゾイルジフェニルホスフィンオキサイドがあげられる。特に好ましいものとしては、１－ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトン、２，４，６－トリメチルベンゾイルジフェニルホスフィンオキサイドであり、最も好ましくは、２，４，６－トリメチルベンゾイルジフェニルホスフィンオキサイドの単独使用、あるいは１－ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトンと２，４，６－トリメチルベンゾイルジフェニルホスフィンオキサイドの併用である。
　また、透光性部材には、紫外線保護の観点から紫外線領域をカットする機能が付与されていることが多い。その場合、可視光領域でも感光可能な光重合開始剤である２，４，６－トリメチルベンゾイルジフェニルホスフィンオキサイド、２，３，５，６－テトラメチルベンゾイルジフェニルホスフィンオキサイドを使用することが好ましく、２，４，６－トリメチルベンゾイルジフェニルホスフィンオキサイドを使用することが特に好ましい。
　以下、本明細書では最良の形態である光重合型の液状重合性組成物を用いた場合を例に説明する。
　重合性化合物として用いられるものは、特に限定されるものではないが、例えば、ウレタンアクリレート、ウレタンメタクリレート、ポリイソプレン系アクリレート、ポリイソプレン系メタクリレート、ポリブタジエン系アクリレート、ポリブタジエン系メタクリレート、水添ポリイソプレン系アクリレート、水添ポリイソプレン系メタクリレート、水添ポリブタジエン系アクリレートおよび水添ポリブタジエン系メタクリレートからなる群より選択された少なくとも１種以上の高分子化合物、並びに、分子量５００以下のアクリロイル基含有化合物および分子量５００以下のメタクリロイル基含有化合物からなる群より選択された少なくとも１種以上の化合物を併用して用いることが好ましい。
　ウレタンアクリレートは、１つ以上のウレタン結合を有しかつ１つ以上のアクリレート基を有する化合物であれば、特に制限はない。
　前記ウレタンアクリレートとしては、ポリエステルポリオール系ウレタンアクリレート、ポリイソプレン系ウレタンアクリレート、ポリブタジエン系ウレタンアクリレートおよび水添ポリイソプレン系ウレタンアクリレートが好ましい。
　ウレタンメタクリレートは、１つ以上のウレタン結合を有しかつ１つ以上のメタクリレート基を有する化合物であれば、特に制限はない。
　前記ウレタンメタクリレートとしては、ポリエステルポリオール系ウレタンメタクリレート、ポリイソプレン系ウレタンメタクリレート、ポリブタジエン系ウレタンメタクリレートおよび水添ポリイソプレン系ウレタンメタクリレートが好ましく使用される。
　ポリイソプレン系アクリレートは、分子中にポリイソプレン構造とアクリレート基を有する化合物であれば、特に制限はない。
　ポリイソプレン系アクリレートとしては、イソプレン－無水マレイン酸共重合体のヒドロキシル基含有アクリレート付加物、ポリイソプレンポリオールとアクリル酸のエステル化物、ポリイソプレンポリオールとアクリル酸エステルとのエステル交換反応物等が好ましく使用される。
　ポリイソプレン系メタクリレートは、分子中にポリイソプレン構造とメタクリレート基を有する化合物であれば、特に制限はない。
　ポリイソプレン系メタクリレートとしては、イソプレン－無水マレイン酸共重合体のヒドロキシル基含有メタクリレート付加物、ポリイソプレンポリオールとメタクリル酸のエステル化物、ポリイソプレンポリオールとメタクリル酸エステルとのエステル交換反応物等が好ましく使用される。市販品では、ポリイソプレン構造単位を有するメタクリロイル基含有化合物であるクラプレンＵＣ－１０２、ＵＣ－２０３（株式会社クラレ製）等を挙げることができる。
　ポリブタジエン系アクリレートは、分子中にポリブタジエン構造とアクリレート基を有する化合物であれば、特に制限はない。
　ポリブタジエン系アクリレートとしては、ブタジエン－無水マレイン酸共重合体のヒドロキシル基含有アクリレート付加物、ポリブタジエンポリオールとアクリル酸のエステル化物、ポリブタジエンポリオールとアクリル酸エステルとのエステル交換反応物等が好ましく使用される。市販品では、ポリブタジエン構造単位を有するアクリレートであるＮＩＳＳＯ－ＰＢ　ＴＥＡ－１０００（日本曹達株式会社製）等を挙げることができる。
　ポリブタジエン系メタクリレートは、分子中にポリブタジエン構造とメタクリレート基を有する化合物であれば、特に制限はない。
　ポリブタジエン系メタクリレートとしては、ブタジエン－無水マレイン酸共重合体のヒドロキシル基含有メタクリレート付加物、ポリブタジエンポリオールとメタクリル酸のエステル化物、ポリブタジエンポリオールとメタクリル酸エステルとのエステル交換反応物等が好ましく使用される。市販品では、ポリブタジエン構造単位を有するメタクリレートであるＮＩＳＳＯ－ＰＢ　ＴＥ－２０００（日本曹達株式会社製）等を挙げることができる。
　水添ポリイソプレン系アクリレートは、分子中に水添ポリイソプレン構造とアクリレート基を有する化合物であれば、特に制限はない。
　水添ポリイソプレン系アクリレートとしては、水添ポリイソプレンポリオールとアクリル酸のエステル化物、水添ポリイソプレンポリオールとアクリル酸エステルとのエステル交換反応物、水添ポリイソプレンポリオールとイソシアナト基含有アクリレートの付加物、水添ポリイソプレンポリオール、ポリイソシアネートおよびアルコール性水酸基含有アクリレートの付加物等が好ましく使用される。
　水添ポリイソプレン系メタクリレートは、分子中に水添ポリイソプレン構造とメタクリレート基を有する化合物であれば、特に制限はない。
　水添ポリイソプレン系メタクリレートとしては、水添ポリイソプレンポリオールとメタクリル酸のエステル化物、水添ポリイソプレンポリオールとメタクリル酸エステルとのエステル交換反応物、水添ポリイソプレンポリオールとイソシアナト基含有メタクリレートの付加物、水添ポリイソプレンポリオール、ポリイソシアネートおよびアルコール性水酸基含有メタクリレートの付加物等が好ましく使用される。
　水添ポリブタジエン系アクリレートは、分子中に水添ポリブタジエン構造とアクリレート基を有する化合物であれば、特に制限はない。
　水添ポリブタジエン系アクリレートとしては、水添ポリブタジエンポリオールとアクリル酸のエステル化物、水添ポリブタジエンポリオールとアクリル酸エステルとのエステル交換反応物、水添ポリブタジエンポリオールとイソシアナト基含有アクリレートの付加物、水添ポリブタジエンポリオール、ポリイソシアネートおよびアルコール性水酸基含有アクリレートの付加物等が好ましく使用される。市販品では、ポリブタジエン構造単位を有するアクリレートであるＮＩＳＳＯ－ＰＢ　ＴＥＡＩ－１０００（日本曹達株式会社製）等を挙げることができる。
　水添ポリブタジエン系メタクリレートは、分子中に水添ポリブタジエン構造とメタクリレート基を有する化合物であれば、特に制限はない。
　水添ポリブタジエン系メタクリレートとしては、水添ポリブタジエンポリオールとメタクリル酸のエステル化物、水添ポリブタジエンポリオールとメタクリル酸エステルとのエステル交換反応物、水添ポリブタジエンポリオールとイソシアナト基含有メタクリレートの付加物、水添ポリブタジエンポリオール、ポリイソシアネートおよびアルコール性水酸基含有メタクリレートの付加物等が好ましく使用される。
　分子量５００以下のアクリロイル基含有化合物は、１分子中にアクリロイル基を有する分子量５００以下の化合物であれば、特に制限はない。
　分子量５００以下のアクリロイル基含有化合物としては、例えば、シクロヘキシルアクリレート、イソボルニルアクリレート、ジシクロペンテニルアクリレート、ジシクロペンテニルオキシエチルアクリレート、ジシクロペンタニルアクリレート、ジシクロペンタニルエチルアクリレート、４－ｔｅｒｔ－ブチルシクロヘキシルアクリレート、イソボルニルメタクリレート等の環状脂肪族基を有するアクリレート、ヘキシルアクリレート、ラウリルアクリレート、イソノニルアクリレート、２－プロピルヘプチルアクリレート、４－メチル－２－プロピルヘキシルアクリレート、イソオクタデシルアクリレート、２－ヘプチルウンデシルアクリレート等の鎖状脂肪族基を有するアクリレート、メトキシエチルアクリレート、ジエチレングリコールモノエチルエーテルアクリレート、フェノキシエチルアクリレート、３－メチル－３－オキセタニルメチルアクリレート、１，４－ジオキサスピロ［４．５］デク－２－イルメチルアクリレート、（２－メチル－２－エチル－１，３－ジオキソラン－４－イル)メチルアクリレート等の分子中にエーテル結合を有するアクリレート、α－アクリロキシ－γ－ブチロラクトン等の環状エステルを有するアクリロイル基含有化合物、２－ヒドロキシエチルアクリレート、２－ヒドロキシプロピルアクリレート、３－ヒドロキシプロピルアクリレート、２－ヒドロキシブチルアクリレート、４－ヒドロキシブチルアクリレート、２－ヒドロキシ－３－フェノキシプロピルアクリレート、２－ヒドロキシ－３－（ｏ－フェニルフェノキシ）プロピルアクリレート、２－ヒドロキシエチルアクリルアミド、２－ヒドロキシエチルメタクリレート、２－ヒドロキシプロピルメタクリレート、３－ヒドロキシプロピルメタクリレート、２－ヒドロキシブチルメタクリレート、４－ヒドロキシブチルメタクリレート、２－ヒドロキシ－３－フェノキシプロピルメタクリレート、２－ヒドロキシ－３－（ｏ－フェニルフェノキシ）プロピルメタクリレート等のアルコール性水酸基含有アクリレート、Ｎ，Ｎ－ジメチルアクリルアミド、Ｎ，Ｎ－ジエチルアクリルアミド、Ｎ－アクリロイルモリホリン、Ｎ－イソプロピルアクリルアミド、Ｎ－tert－ブチルアクリルアミド、Ｎ－メトキシメチルアクリルアミド、Ｎ－エトキシメチルアクリルアミド、Ｎ－ｎ－ブトキシメチルアクリルアミド、Ｎ－イソブトキシメチルアクリルアミド等のアクリルアミド系化合物等を挙げることができる。
　分子量５００以下のメタクリロイル基含有化合物は、１分子中にメタクリロイル基を有する分子量５００以下の化合物であれば、特に制限はない。
　分子量５００以下のメタクリロイル基含有化合物としては、例えば、イソボルニルメタクリレート、ジシクロペンテニルメタクリレート、ジシクロペンテニルオキシエチルメタクリレート、ジシクロペンタニルメタクリレート、ジシクロペンタニルエチルメタクリレート、４－ｔｅｒｔ－ブチルシクロヘキシルメタクリレート等の環状脂肪族基を有するメタクリレート、ラウリルメタクリレート、イソノニルメタクリレート、２－プロピルヘプチルメタクリレート、４－メチル－２－プロピルヘキシルメタクリレート、イソオクタデシルメタクリレート、２－ヘプチルウンデシルメタクリレート等の鎖状脂肪族基を有するメタクリレート、メトキシエチルメタクリレート、ジエチレングリコールモノエチルエーテルメタクリレート、フェノキシエチルメタクリレート、３－メチル－３－オキセタニルメチルメタクリレート、１，４－ジオキサスピロ［４．５］デク－２－イルメチルメタクリレート、（２－メチル－２－エチル－１，３－ジオキソラン－４－イル)メチルメタクリレート等の分子中にエーテル結合を有するメタクリレート、α－メタクリロキシ－γ－ブチロラクトン等の環状エステルを有するメタクリロイル基含有化合物、２－ヒドロキシエチルメタクリレート、２－ヒドロキシプロピルメタクリレート、３－ヒドロキシプロピルメタクリレート、２－ヒドロキシブチルメタクリレート、４－ヒドロキシブチルメタクリレート、２－ヒドロキシ－３－フェノキシプロピルメタクリレート、２－ヒドロキシ－３－（ｏ－フェニルフェノキシ）プロピルメタクリレート等のアルコール性水酸基含有メタクリレート、Ｎ，Ｎ－ジメチルメタクリルアミド、Ｎ，Ｎ－ジエチルメタクリルアミド、Ｎ－メタクリロイルモリホリン、Ｎ－イソプロピルメタクリルアミド、Ｎ－tert－ブチルメタクリルアミド、Ｎ－メトキシメチルメタクリルアミド、Ｎ－エトキシメチルメタクリルアミド、Ｎ－ｎ－ブトキシメチルメタクリルアミド、Ｎ－イソブトキシメチルメタクリルアミド等のメタクリルアミド系化合物等を挙げることができる。
　これらの分子量５００以下のアクリロイル基含有化合物や分子量５００以下のメタクリロイル基含有化合物の中で好ましい組み合わせは、シクロヘキシルアクリレート、イソボルニルアクリレート、ジシクロペンテニルアクリレート、ジシクロペンテニルオキシエチルアクリレート、ジシクロペンタニルアクリレート、ジシクロペンタニルエチルアクリレート、４－ｔｅｒｔ－ブチルシクロヘキシルアクリレート、イソボルニルメタクリレート、ヘキシルアクリレート、ラウリルアクリレート、イソノニルアクリレート、２－プロピルヘプチルアクリレート、４－メチル－２－プロピルヘキシルアクリレート、イソオクタデシルアクリレート、２－ヘプチルウンデシルアクリレート等の炭素数８～炭素数１８の炭化水素基を有するアクリレート、イソボルニルメタクリレート、ジシクロペンテニルメタクリレート、ジシクロペンテニルオキシエチルメタクリレート、ジシクロペンタニルメタクリレート、ジシクロペンタニルエチルメタクリレート、４－ｔｅｒｔ－ブチルシクロヘキシルメタクリレート、ラウリルメタクリレート、イソノニルメタクリレート、２－プロピルヘプチルメタクリレート、４－メチル－２－プロピルヘキシルメタクリレート、イソオクタデシルメタクリレート、２－ヘプチルウンデシルメタクリレート等の炭素数８～炭素数１８の炭化水素基を有するメタクリレート、メトキシエチルアクリレート、ジエチレングリコールモノエチルエーテルアクリレート、フェノキシエチルアクリレート、３－メチル－３－オキセタニルメチルアクリレート、１，４－ジオキサスピロ［４．５］デク－２－イルメチルアクリレート、（２－メチル－２－エチル－１，３－ジオキソラン－４－イル)メチルアクリレート等のエーテル結合を有するアクリレートおよびメトキシエチルメタクリレート、ジエチレングリコールモノエチルエーテルメタクリレート、フェノキシエチルメタクリレート、３－メチル－３－オキセタニルメチルメタクリレート、１，４－ジオキサスピロ［４．５］デク－２－イルメチルメタクリレート、（２－メチル－２－エチル－１，３－ジオキソラン－４－イル)メチルメタクリレート等のエーテル結合を有するメタクリレートからなる群より選択された化合物と、Ｎ，Ｎ－ジメチルアクリルアミド、Ｎ，Ｎ－ジエチルアクリルアミド、Ｎ－アクリロイルモリホリン、Ｎ－イソプロピルアクリルアミド、Ｎ－tert－ブチルアクリルアミド、Ｎ－メトキシメチルアクリルアミド、Ｎ－エトキシメチルアクリルアミド、Ｎ－ｎ－ブトキシメチルアクリルアミド、Ｎ－イソブトキシメチルアクリルアミド等のアクリルアミド系化合物、Ｎ，Ｎ－ジメチルメタクリルアミド、Ｎ，Ｎ－ジエチルメタクリルアミド、Ｎ－メタクリロイルモリホリン、Ｎ－イソプロピルメタクリルアミド、Ｎ－tert－ブチルメタクリルアミド、Ｎ－メトキシメチルメタクリルアミド、Ｎ－エトキシメチルメタクリルアミド、Ｎ－ｎ－ブトキシメチルメタクリルアミド、Ｎ－イソブトキシメチルメタクリルアミド等のメタクリルアミド系化合物、２－ヒドロキシエチルアクリレート、２－ヒドロキシプロピルアクリレート、３－ヒドロキシプロピルアクリレート、２－ヒドロキシブチルアクリレート、４－ヒドロキシブチルアクリレート、２－ヒドロキシ－３－フェノキシプロピルアクリレート、２－ヒドロキシ－３－（ｏ－フェニルフェノキシ）プロピルアクリレート、２－ヒドロキシエチルアクリルアミド、２－ヒドロキシエチルメタクリレート、２－ヒドロキシプロピルメタクリレート、３－ヒドロキシプロピルメタクリレート、２－ヒドロキシブチルメタクリレート、４－ヒドロキシブチルメタクリレート、２－ヒドロキシ－３－フェノキシプロピルメタクリレート、２－ヒドロキシ－３－（ｏ－フェニルフェノキシ）プロピルメタクリレート等のアルコール性水酸基含有アクリレート、および２－ヒドロキシエチルメタクリレート、２－ヒドロキシプロピルメタクリレート、３－ヒドロキシプロピルメタクリレート、２－ヒドロキシブチルメタクリレート、４－ヒドロキシブチルメタクリレート、２－ヒドロキシ－３－フェノキシプロピルメタクリレート、２－ヒドロキシ－３－（ｏ－フェニルフェノキシ）プロピルメタクリレート等のアルコール性水酸基含有メタクリレートからなる群より選択された化合物を併用することが好ましい。
　非重合性化合物としては、アクリロイル基とメタクリロイル基のいずれも有しておらず、しかもラジカル重合を抑制する機能、ラジカル重合を禁止する機能、及び光重合開始機能のいずれも有しておらず、なお且つ炭素原子及び水素原子で構成された化合物、並びに、アクリロイル基とメタクリロイル基のいずれも有しておらず、しかもラジカル重合を抑制する機能、ラジカル重合を禁止する機能、及び光重合開始機能のいずれも有しておらず、なお且つ炭素原子、水素原子、及び酸素原子で構成された化合物からなる群より選択された少なくとも１種以上の化合物があげられる。
　これらは、重合時の硬化収縮率を低く抑える目的で使用する。また、硬化収縮率を抑制する他、ガラスやアクリル樹脂等の被着体への重合物の密着性を増加させる目的で使用される場合もある。
　例えば、非重合性化合物として使用可能な２５℃で液状である化合物としては、ポリ（α－オレフィン）液状物、エチレン－プロピレン共重合液状物、プロピレン－α－オレフィン共重合液状物、エチレン－α－オレフィン共重合液状物、液状ポリブテン、液状水添ポリブテン、液状ポリブタジエン、液状水添ポリブタジエン、液状ポリイソプレン、液状水添ポリイソプレン、液状ポリブタジエンポリオール、液状水添ポリブタジエンポリオール、液状ポリイソプレンポリオール、液状水添ポリイソプレンポリオール、ポリエーテルポリオール、ポリエステルポリオール、ポリカーボネートポリオール等を挙げることができる。
　ポリ（α－オレフィン）液状物とは、α－オレフィンの重合により製造される液状物である。α－オレフィンとは炭素－炭素二重結合を分子末端に１つ有する炭化水素化合物であり、例えば、１－ブテン、１－ペンテン、１－ヘキセン、１－オクテン、１－デセン、１－ドデセン、１－テトラデセン、１－ヘキサデセン、１－オクタデセン等を挙げることができる。
　エチレン－α－オレフィン共重合液状物とは、エチレンとα－オレフィンとを共重合することによって製造される液状重合物である。α－オレフィンとは炭素－炭素二重結合を分子末端に１つ有する炭化水素化合物であり、例えば、１－ブテン、１－ペンテン、１－ヘキセン、１－オクテン、１－デセン、１－ドデセン、１－テトラデセン、１－ヘキサデセン、１－オクタデセン等を挙げることができる。
　プロピレン－α－オレフィン共重合液状物とは、プロピレンとα－オレフィンとを共重合することによって製造される液状重合物である。α－オレフィンとは炭素－炭素二重結合を分子末端に１つ有する炭化水素化合物であり、例えば、１－ブテン、１－ペンテン、１－ヘキセン、１－オクテン、１－デセン、１－ドデセン、１－テトラデセン、１－ヘキサデセン、１－オクタデセン等を挙げることができる。
　液状ポリブテンとは、イソブテンの単独重合物、ｎ－ブテンの単独重合物、イソブテンおよびｎ－ブテンの共重合物等のイソブテンあるいはｎ－ブテンを（共）重合成分に含む液状重合物であり、末端の一方に炭素－炭素不飽和結合を有する化合物である。液状ポリブテンの市販品としては、例えば、ＪＸ日鉱日石エネルギー株式会社製の日石ポリブテンＬＶ－７、ＬＶ－５０、ＬＶ－１００、ＨＶ－１５、ＨＶ－３５、ＨＶ－５０、ＨＶ－１００、ＨＶ－３００等を挙げることができる。
　液状水添ポリブテンとは、前記液状ポリブテンを水素添加して得られる側鎖を有する液状物であり、例えば、日油株式会社製のパームリール４、パームリール６、パームリール１８、パームリール２４、パームリールＥＸ等を挙げることができる。
　液状ポリブタジエンとは、常温で液状のブタジエン重合物であり、例えば、エボニックデグサ社製のＰＯＬＹＶＥＳＴ１１０、ＰＯＬＹＶＥＳＴ１３０や日本曹達株式会社製のＮＩＳＳＯ－ＰＢ　Ｂ－１０００、ＮＩＳＳＯ－ＰＢ　Ｂ－２０００、ＮＩＳＳＯ－ＰＢ　Ｂ－３０００等を挙げることができる。
　液状水添ポリプタジエンとは、ブタジエン重合物を還元水素化して得られる、常温で液状の化合物であり、例えば、日本曹達株式会社製のＮＩＳＳＯ－ＰＢ　ＢＩ－２０００、ＮＩＳＳＯ－ＰＢ　Ｂ－３０００等を挙げることができる。
　液状ポリイソプレンとは、常温で液状のイソプレン重合物であり、例えば、株式会社クラレ製のクラプレン　ＬＩＲ－３０等を挙げることができる。
　液状水添ポリイソプレンとは、イソプレン重合物を還元水素化して得られる、常温で液状の化合物であり、株式会社クラレ製のＬＩＲ－２００等を挙げることができる。
　液状ポリブタジエンポリオールとは、分子末端に水酸基を２つ以上有しかつポリブタジエン構造単位を有する、常温で液状の重合物であり、例えば、日本曹達株式会社製のＮＩＳＳＯ－ＰＢ　Ｇ－１０００、ＮＩＳＳＯ－ＰＢ　Ｇ－２０００、ＮＩＳＳＯ－ＰＢ　Ｇ－３０００や、出光興産株式会社製のＰｏｌｙ　ｂｄ等を挙げることができる。
　液状水添ポリブタジエンポリオールとは、ポリブタジエンポリオールあるいはポリブタジエンポリカルボン酸を還元水素化して得られる構造を有する液状ポリオールであり、日本曹達株式会社製のＮＩＳＳＯ－ＰＢ　ＧＩ－１０００、ＮＩＳＳＯ－ＰＢ　ＧＩ－２０００、ＮＩＳＳＯ－ＰＢ　ＧＩ－３０００等を挙げることができる。
　液状ポリイソプレンポリオールとは、分子末端に水酸基を２つ以上有しかつポリイソプレン構造単位を有する、常温で液状の重合物であり、例えば、出光興産株式会社製のＰｏｌｙ　ｉｐ等を挙げることができる。
　液状水添ポリイソプレンポリオールとは、ポリイソプレンポリオールあるいはポリイソプレンポリカルボン酸を還元水素化して得られる構造を有する液状ポリオールであり、例えば、出光興産株式会社製のエポール等を挙げることができる。
　ポリエーテルポリオールしては、例えば、ポリプロピレングリコール、ポリテトラメチレングリコール、プロピレンオキサイド－テトラヒドロフラン共重合体等を挙げることができる。
　ポリエステルポリオールとしては、ポリオールとポリカルボン酸の重縮合物、あるいは、ポリオールとポリカルボン酸のエステルのエステル交換反応物、ポリオールへの環状エステルの開環重合物等を挙げることができる。
　ポリカーボネートポリオールとしては、ポリオールとホスゲンの重縮合物、あるいはジメチルカーボネート、ジエチルカーボネート、エチレンカーボネート等の有機炭酸エステル類とのポリオールのエステル交換反応物を挙げることができる。
　一方、非重合性化合物には、２５℃で固体である化合物を使用することもできる。２５℃で固体である化合物としては、分子内に炭素－炭素不飽和結合を有さない化合物であることが好ましい。
　このような化合物としては、２５℃で固体のエポキシ樹脂、２５℃で固体のポリエステル樹脂、２５℃で固体のポリオール樹脂や、２５℃で固体の水添石油樹脂、テルペン系水添樹脂、水添ロジンエステル等を挙げることができる。
　高誘電率の重合物を目的とした液状重合性組成物に用いられる場合、これらの中で、特に好ましいものとしては、水添ロジンエステルがあげられる。
　低誘電率の重合物を目的とした液状重合性組成物に用いられる場合、これらの中で、特に好ましいものとしては、水添石油樹脂、テルペン系水添樹脂があげられる。
　水添石油樹脂とは、石油系樹脂を水素還元して得られる樹脂ある。水添石油樹脂の原料である石油系樹脂としては、脂肪族系石油樹脂、芳香族系石油樹脂、脂肪族－芳香族共重合系石油樹脂、脂環族系石油樹脂、ジシクロペンタジエン樹脂およびこれらの水添物等の変性物が挙げられる。石油系樹脂は、Ｃ５系でも、Ｃ９系でもよい。
　テルペン系水添樹脂とは、テルペン系樹脂を還元水素化して得られる樹脂である。テルペン系水添樹脂の原料であるテルペン系樹脂としては、β－ピネン樹脂、α－ピネン樹脂、β－リモネン樹脂、α－リモネン樹脂、ピネン－リモネン共重合樹脂、ピネン－リモネン－スチレン共重合樹脂、テルペン－フェノール樹脂、芳香族変性テルペン樹脂などが挙げられる。これらのテルペン系樹脂の多くは、極性基を有しない樹脂である。
　水添ロジンエステルとは、ロジン系樹脂を水添して得られる水添ロジンをエステル化、あるいは、ロジンをエステル化して得られるロジンエステルを水素還元して得られた樹脂である。ロジン系樹脂としては、ガムロジン、トール油ロジン、ウッドロジン、不均化ロジン、重合ロジン、マレイン化ロジンなどの変性ロジンなどが挙げられる。
　なお、本明細書においては、多価アルコールの一部のアルコール性水酸基が水添ロジンでエステル化された化合物も、多価アルコールのすべてのアルコール性水酸基が水添ロジンでエステル化された化合物もともに、水添ロジンエステルに含まれると定義する。
　また、本発明に使用される液状重合性組成物には、粘度や重合物の被着体への密着性のバランスをとるために、２５℃で液状である化合物と、２５℃で固体である化合物を併用することができかつ好ましい。
　２５℃で液状である化合物と、２５℃で固体である化合物を併用する場合の好ましい併用割合は、質量比で、９０：１０～１０：９０であり、さらに好ましくは、８０：２０～２０：８０である。
　本発明に用いられる液状重合性組成物中の非重合性化合物の使用量は、重合性化合物と非重合性化合物を合わせた総量に対して２５～７５質量％であることが好ましく、３０～７０質量％であることがより好ましく、３５～６５質量％であることが最も好ましい。本発明に用いられる液状重合性組成物中の非重合性化合物の使用量が、重合性化合物と非重合性化合物を合わせた総量に対して２５質量％以上であれば、非重合性化合物を添加した効果（即ち、重合時の体積収縮率の低減効果）が得られやすい。また、本発明に用いられる液状重合性組成物中の非重合性化合物の使用量が、重合性化合物と非重合性化合物を合わせた総量に対して７５質量％以下であれば、液状重合性組成物を重合した重合物の塗膜強度が十分な高さとなる。
　液状重合性組成物には、必要に応じて、重合禁止剤、酸化防止剤、消泡剤、改質剤などを任意に添加することができる。
　重合禁止剤としては、特に限定されるものではないが、例えば、フェノチアジン、ヒドロキノン、ｐ－メトキシフェノール、ｐ－ベンゾキノン、ナフトキノン、フェナンスラキノン、トルキノン、２，５－ジアセトキシ－ｐ－ベンゾキノン、２，５－ジカプロキシ－ｐ－ベンゾキノン、２，５－アシロキシ－ｐ－ベンゾキノン、ｐ－ｔｅｒｔ－ブチルカテコール、２，５－ジ－ｔｅｒｔ－ブチルヒドロキノン、ｐ－ｔｅｒｔ－ブチルカテコール、モノ－ｔ－ブチルヒドロキノン、２，５－ジ－ｔｅｒｔ－アミルヒドロキノン、ジ－ｔｅｒｔ－ブチル・パラクレゾールヒドロキノンモノメチルエーテル、アルファナフトール、アセトアミジンアセテート、アセトアミジンサルフェート、フェニルヒドラジン塩酸塩、ヒドラジン塩酸塩、トリメチルベンジルアンモニウムクロライド、ラウリルピリジニウムクロライド、セチルトリメチルアンモニウムクロライド、フェニルトリメチルアンモニウムクロライド、トリメチルベンジルアンモニウムオキザレート、ジ（トリメチルベンジルアンモニウム）オキザレート、トリメチルベンジルアンモニウムマレート、トリメチルベンジルアンモニウムタータレート、トリメチルベンジルアンモニウムグリコレート、フェニル－β－ナフチルアミン、パラベンジルアミノフェノール、ジ－β－ナフチルパラフェニレンジアミン、ジニトロベンゼン、トリニトロトルエン、ピクリン酸、シクロヘキサノンオキシム、ピロガロール、タンニン酸、レゾルシン、トリエチルアミン塩酸塩、ジメチルアニリン塩酸塩およびジブチルアミン塩酸塩等が挙げられる。
　これらは単独で使用してもよいし、あるいは２種以上を適宜組み合わせて使用してもよい。
　これらの中でも、ヒドロキノン、ｐ－メトキシフェノール、ｐ－ベンゾキノン、ナフトキノン、フェナンスラキノン、２，５－ジアセトキシ－ｐ－ベンゾキノン、２，５－ジカプロキシ－ｐ－ベンゾキノン、２，５－アシロキシ－ｐ－ベンゾキノン、ｐ－ｔｅｒｔ－ブチルカテコール、２，５－ジ－ｔｅｒｔ－ブチルヒドロキノン、ｐ－ｔｅｒｔ－ブチルカテコール、モノ－ｔ－ブチルヒドロキノン、２，５－ジ－ｔｅｒｔ－アミルヒドロキノン、ジ－ｔｅｒｔ－ブチル・パラクレゾールヒドロキノンモノメチルエーテルおよびフェノチアジンが好適に用いられる。
　通常、重合禁止剤は、本発明の液状重合性組成物中に、０．０１～５質量％の添加量になるよう添加することができる。
　酸化防止剤としては、特に限定されるものではないが、例えば、ペンタエリスリトールテトラキス［３－（３，５－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオネート］、オクタデシル－３－（３，５－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオネート、チオジエチレンビス［３－（３，５－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオネート］、３，５－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－ヒドロキシベンゼンプロパン酸の炭素数７～９のアルキルエステル、４，６－ビス（オクチルチオメチル)－ｏ－クレゾール、３，９－ビス［２－［３－（３－ｔｅｒｔ－ブチル－４－ヒドロキシ－５－メチルフェニル）プロピオニルオキシ］－１，１－ジメチルエチル］－２，４，８，１０－テトラオキサスピロ［５，５］－ウンデカン、２，２’－メチレンビス（６－ｔｅｒｔ－ブチル－４－メチルフェノール）、４，４’－ブチリデンビス（６－ｔｅｒｔ－ブチル－３－メチルフェノール）、４，４’－チオビス（２－ｔｅｒｔ－ブチル－５－メチルフェノール）、Ｎ，Ｎ’，Ｎ”－トリス（３，５－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－ヒドロキシベンジル）イソシアヌレート、１，１，３－トリス（２－メチル－４－ヒドロキシ－５－ｔｅｒｔ－ブチルフェニル）ブタン、１，１－ビス（２－メチル－４－ヒドロキシ－５－ｔｅｒｔ－ブチルフェニル）ブタン等を挙げることができる。これらの中で、好ましいものは、ペンタエリスリトールテトラキス［３－（３，５－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオネート］、オクタデシル－３－（３，５－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオネートであり、最も好ましいのは、ペンタエリスリトールテトラキス［３－（３，５－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオネート］である。
　通常、酸化防止剤は、本発明に用いられる液状重合性組成物中に０．０１～５質量％の添加量になるよう添加することができる。
　改質剤としては、例えば、レベリング性を向上させる為のレベリング剤等が挙げられる。レベリング剤としては、例えば、ポリエーテル変性ジメチルポリシロキサン共重合物、ポリエステル変性ジメチルポリシロキサン共重合物、ポリエーテル変性メチルアルキルポリシロキサン共重合物、アラルキル変性メチルアルキルポリシロキサン共重合物、アクリルエステル共重合物等が使用できる。これらは、単独で使用してもよいし、２種以上を組み合わせて使用してもよい。レベリング剤は、本発明の液状重合性組成物の総量に対して０．０１～５質量％添加することができる。０．０１質量％以上であれば、レベリング剤の添加効果が十分に発現する。また、５質量％以下であれば、液状重合性組成物に濁度が生じにくい。
　液状流失防止剤に、上述の液状重合性組成物と同様に無機微粒子及び／又は有機微粒子を添加することにより、本発明の効果を達成することができる。無機微粒子、有機微粒子には、微粒子のみならず、粉末状の無機化合物に有機化合物を物理的に被覆或いは有機化合物で化学的に表面処理したような有機・無機の複合物系微粒子も含むものと定義する。
　液状流失防止剤に使用される無機微粒子は、重合性化合物および／または非重合性化合物、熱重合開始剤および／または光重合開始剤で構成される液状流失防止剤中に分散するものであれば、特に制限はない。
　このような無機微粒子としては、例えば、シリカ（ＳｉＯ2）、アルミナ（Ａｌ2Ｏ3）、チタニア（ＴｉＯ2）、酸化タンタル（Ｔａ2Ｏ5）、ジルコニア（ＺｒＯ2）、窒化珪素（Ｓｉ3Ｎ4）、チタン酸バリウム（ＢａＯ・ＴｉＯ2）、炭酸バリウム（ＢａＣＯ3）、チタン酸鉛（ＰｂＯ・ＴｉＯ2）、チタン酸ジルコン酸鉛（ＰＺＴ）、チタン酸ジルコン酸ランタン鉛（ＰＬＺＴ）、酸化ガリウム（Ｇａ2Ｏ3）、スピネル（ＭｇＯ・Ａｌ2Ｏ3）、ムライト（３Ａｌ2Ｏ3・２ＳｉＯ2）、コーディエライト（２ＭｇＯ・２Ａｌ2Ｏ3・５ＳｉＯ2）、タルク（３ＭｇＯ・４ＳｉＯ2・Ｈ2Ｏ）、チタン酸アルミニウム（ＴｉＯ2－Ａｌ2Ｏ3）、イットリア含有ジルコニア（Ｙ2Ｏ3－ＺｒＯ2）、珪酸バリウム（ＢａＯ・８ＳｉＯ2）、窒化ホウ素（ＢＮ）、炭酸カルシウム（ＣａＣＯ3）、硫酸カルシウム（ＣａＳＯ4）、酸化亜鉛（ＺｎＯ）、チタン酸マグネシウム（ＭｇＯ・ＴｉＯ2）、硫酸バリウム（ＢａＳＯ4）、有機ベントナイト、カーボン（Ｃ）などが挙げられる。これらは１種を単独で使用してもよいし、２種以上を組み合わせて使用してもよい。
　さらに、無機微粒子の表面が有機処理されているものも好適に用いることができる。例えば、シリカ（ＳｉＯ2）、アルミナ（Ａｌ2Ｏ3）、チタニア（ＴｉＯ2）の微粒子の表面をジメチルシリコーンオイル処理、オクチルシラン処理、トリメチルシリル処理、メタクリル酸プロピル処理、アルキル処理されたものなどがあげられる。
　具体的にシリカ（ＳｉＯ2）の微粒子の場合は、日本アエロジル株式会社製のＡＥＲＯＳＩＬ　Ｒ２０２（ジメチルシリコーンオイル処理），ＡＥＲＯＳＩＬ　Ｒ８０５（オクチルシラン処理）、ＡＥＲＯＳＩＬ　Ｒ８１２（トリメチルシリル処理）、ＡＥＲＯＳＩＬ　ＲＭ５０（メタクリル酸プロピル処理）、ＡＥＲＯＳＩＬ　Ｒ８１６（アルキル処理）などが例として挙げられる。チタニア（ＴｉＯ2）の微粒子の場合は、日本アエロジル株式会社製のＡＥＲＯＸＩＤＥ　Ｔ８０５（アルキル処理）などが例として挙げられ、アルミナ（Ａｌ2Ｏ3）の微粒子の場合は、日本アエロジル株式会社製のＡＥＲＯＸＩＤＥ　ＡｌｕＣ８０５などが例として挙げられる。
　上述の無機微粒子の中では、シリカ（ＳｉＯ2）、アルミナ（Ａｌ2Ｏ3）、チタニア（ＴｉＯ2）が好ましく、シリカ（ＳｉＯ2）、アルミナ（Ａｌ2Ｏ3）がより好ましく、シリカ（ＳｉＯ2）が最も好ましい。
　また、液状流失防止剤に使用される有機微粒子は、重合性化合物および／または非重合性化合物、熱重合開始剤および／または光重合開始剤で構成される液状流失防止剤中に分散するものであれば、特に制限はない。
　このような有機微粒子としては、アミド結合、イミド結合、エステル結合又はエーテル結合を有する耐熱性樹脂の微粒子が好ましい。具体的には、耐熱性および機械特性の観点から、好ましくはポリイミド樹脂若しくはその前駆体、ポリアミドイミド樹脂若しくはその前駆体およびポリアミド樹脂が挙げられる。
　上記の無機微粒子の平均一次粒子径は、１ｎｍ～１．０μｍであることが好ましくは、３ｎｍ～４００ｎｍであることがより好ましく、５ｎｍ～２０ｎｍであることが最も好ましい。平均一次粒子径が１．０μｍ以下であれば、液状流失防止剤の他の構成成分と均一に混ざりやすく、沈殿しにくい。また、１ｎｍ以上であれば、目的の効果が得られやすい。
　また、有機微粒子の平均一次粒子径は、０．５μｍ～１００μｍであることが好ましく、１．０μｍ～７０μｍであることがより好ましく、２．０μｍ～２５μｍであることが最も好ましい。平均一次粒子径が１００μｍ以下であれば、液状流失防止剤の他の構成成分と均一に混ざりやすく、沈殿しにくい。また、０．５μｍ以上であれば、目的の効果が得られやすい。
　上記の無機微粒子及び／又は有機微粒子は液状流失防止剤の全質量中に１％～２０％含有するのが好ましく、２％～１８％がより好ましく、２％～１５％が最も好ましい。
　液状流失防止剤の面積拡がり特性値を１０３～１５０にするには、無機微粒子の平均一次粒子径が５ｎｍ～１５ｎｍであることが好ましい。
　以下、実施例により本発明を更に具体的に説明するが、本発明は以下の実施例にのみ制限されるものではない。
　まず、液状重合性組成物として以下のＡ１の組成のものを用意し、また、液状流失防止剤として以下のＢ１及びＢ２の組成のものを用意した。そして、以下の測定方法により、両者の粘度、硬化率および硬化収縮率を測定するとともに、液状流失防止剤Ｂ１及びＢ２の面積拡がり特性値を測定した。結果を表１に示した。
 ＜粘度の測定方法＞：
　粘度は以下の方法により測定した。
　液状流失防止剤の場合は、試料０．５ｍｌを使用して、コーン／プレート型粘度計（Ｂｒｏｏｋｆｉｅｌｄ社製　型式：ＤＶ－ＩＩ＋Ｐｒｏ　コーンの型番：ＣＰＥ－５２）を用いて測定した。このとき、温度２５．０℃、コーンの回転速度５ｒｐｍの条件で測定を行い、粘度がほぼ一定になったときの値を測定した。
　液状重合性組成物の場合は、試料１．０ｍｌを使用して、コーン／プレート型粘度計（Ｂｒｏｏｋｆｉｅｌｄ社製　型式：ＤＶ－ＩＩ＋Ｐｒｏ　コーンの型番：ＣＰＥ－４２）を用いて測定した。このとき、温度２５．０℃、コーンの回転速度５ｒｐｍの条件で測定を行い、粘度がほぼ一定になったときの値を測定した。
（液状重合性組成物Ａ１）
　水添ポリオレフィン構造単位を有する（メタ）アクリロイル基含有化合物を２５．０質量部、ペンタエリスリトールテトラキス［３－（３，５－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオネート］（ＢＡＳＦ社製　商品名：ＩＲＧＡＮＯＸ１０１０）１．０質量部、２－ヒドロキシプロピルメタクリレート（商品名；ＨＰＭＡ　三菱レイヨン株式会社製）３．５質量部、テルペン系水添樹脂　ＣＬＥＡＲＯＮ（登録商標）　Ｋ１００（ヤスハラケミカル株式会社製）２４．０質量部、ラウリルアクリレート（商品名；ＬＡ、大阪有機化学工業社製）１４．５質量部、水添ポリブタジエンポリオール　ＮＩＳＳＯ－ＰＢ　ＧＩ－１０００（日本曹達株式会社製）１７．０質量部、液状ポリブテン　ＨＶ－３５（ＪＸ日鉱日石エネルギー株式会社製）５質量部、および２，４，６－トリメチルベンゾイルジフェニルホスフィンオキサイド（商品名：ＳｐｅｅｄＣｕｒｅ　ＴＰＯ、Ｌａｍｂｓｏｎ社製）１．０質量部を自転・公転ミキサー（株式会社シンキー製、商品名：あわとり練太郎　ＡＲＥ－３１０）を用いて混合した。この配合物を液状重合性組成物Ａ１とした。液状重合性組成物Ａ１の２５℃での粘度は３９００ｍＰａ・ｓであった。
（液状流出防止剤Ｂ１）
　ポリオレフィン構造単位を有する（メタ）アクリロイル基含有化合物　７０．０質量部、イソステアリルアクリレート（大阪有機化学工業株式会社製　商品名：ＩＳＴＡ）１０．０質量部、１－ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトン（ＢＡＳＦ製　商品名：Ｉｒｇａｃｕｒｅ　１８４）０．８質量部および２，４，６－トリメチルベンゾイルジフェニルホスフィンオキサイド（Ｌａｍｂｓｏｎ社製　商品名：ＳｐｅｅｄＣｕｒｅ　ＴＰＯ）０．４質量部を自転・公転ミキサー（株式会社シンキー製、商品名：あわとり練太郎　ＡＲＥ－３１０）を用いて混合した。この配合物を液状流失防止剤Ｂ１とした。液状流失防止剤Ｂ１の２５℃での粘度は６５０００ｍＰａ・ｓであった。
（液状流出防止剤Ｂ２）
　ポリオレフィン構造単位を有する（メタ）アクリロイル基含有化合物　６０．０質量部、イソステアリルアクリレート（大阪有機化学工業株式会社製　商品名：ＩＳＴＡ）１０．０質量部、シリカ微粒子（日本アエロジル株式会社製、ＡＥＲＯＳＩＬ　Ｒ９７４）８質量部、１－ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトン（ＢＡＳＦ製　商品名：Ｉｒｇａｃｕｒｅ　１８４）０．８質量部および２，４，６－トリメチルベンゾイルジフェニルホスフィンオキサイド（Ｌａｍｂｓｏｎ社製　商品名：ＳｐｅｅｄＣｕｒｅ　ＴＰＯ）０．４質量部をまず粗混練した。次いで三本ロールミル（株式会社井上製作所製、型式：Ｓ－４３／４×１１）を用いて、３回混練を繰り返して本混練を行い、均一に混合された液状流失防止剤を得た。この配合物を液状流失防止剤Ｂ２とした。液状流失防止剤Ｂ２の２５℃での粘度は７５０００ｍＰａ・ｓであった。
＜液状流失防止剤の面積拡がり特性値の測定方法＞
　液状流失防止剤Ｂ１，Ｂ２それぞれ３０ｍＬを武蔵エンジニアリング株式会社製の５０ｍＬ用のシリンジ（型式：ＰＳＹ－５０－ＥＵ－ＯＲ）に入れて脱泡した。その後に、シリンジの先端に武蔵エンジニアリング株式会社製のニードル（型式：ＰＮ－１９Ｇ－Ｂ）を付けて、洗浄したガラス板（ダウコーニング社製ＥＧ－ＸＧ）の上に液状流失防止剤Ｂ１，Ｂ２を０．５ｍＬ滴下し、滴下直後の液状流失防止剤Ｂ１，Ｂ２の面積をガラス板の滴下面の反対側の面から計測した。続いて、そのポッティング後３０秒経過後の液状流失防止剤Ｂ１，Ｂ２の面積を計測し、滴下直後の面積を１００としたときの相対値に換算して面積拡がり特性値を算出した。
＜硬化率の測定方法＞
　硬化率とは、ラジカル重合性化合物の反応率を示すものであり、
［（ラジカル重合性化合物の仕込み官能基数）－（ラジカル重合性化合物の未反応官能基数）］／（ラジカル重合性化合物の仕込み官能基数）
により求めることができる。
　例えば、ラジカル重合性官能基がアクリロイル基の場合、アクリロイル基の定量は、赤外分光分析による８１０ｃｍ－１付近のピーク面積を用いて行うことができ、このピーク面積とリファレンスピーク面積（８４５～８２０ｃｍ－１のピーク）とを比較し、転化率（硬化率）を下記式により求めることができる。
　アクリロイル基の転化率＝｛１－〔（硬化後のアクリロイル基のピーク面積）／（硬化後のリファレンスピーク面積）〕／〔（硬化前のアクリロイル基のピーク面積）／（硬化前のリファレンスピーク面積）〕｝×１００
＜重合して硬化させた時の硬化収縮率の測定＞
　重合前の液状重合性組成物Ａ１，液状流失防止剤Ｂ１，Ｂ２と、それらを重合して硬化した重合物の密度を、自動比重計（型式：ＤＭＡ－２２０Ｈ、新光電子株式会社製）を用いて、２３℃の温度条件で測定し、下記の式から重合時の硬化収縮率を求めた。
重合時の硬化収縮率（％）＝〔(重合物の密度）－（液状重合性組成物または液状流失防止剤の密度)〕／(重合物の密度)×１００
（実施例１）
　常陽工学株式会社製、半自動貼り合わせ装置ＪＥ１０１０Ｂ－Ｄ４を用いて貼り合わせサンプルの作製をおこなった。貼り合わせサンプルの作製は、図８に示されるように、大きさ短辺５０ｍｍ×長辺８０ｍｍ、厚み０．７ｍｍの２枚のガラス板（ダウコーニング社製ＥＧ－ＸＧ）の間に液状流失防止剤と液状重合性組成物を介在させて、以下の方法により貼り合わせをおこなった。
　液状流失防止剤としてＢ２を用いて、片方のガラス板の外周部に塗布する。この際の塗布形状は、図８に示されるようなものである。すなわち、短辺については、四隅を４ｍｍずつ空けて、その他の部分（幅２ｍｍ、長さ４２ｍｍ）に塗布し、長辺については、四隅を４ｍｍずつ空けて、その他の部分（幅２ｍｍ、長さ７２ｍｍ）に塗布した。液状流失防止剤Ｂ２を塗布した後に、そのガラス板の内側の重心部を構成する部分に３．５ｍＬの液状重合性組成物Ａ１を塗布した。続いて、液状重合性組成物Ａ１と液状流失防止剤Ｂ２を塗布した面が下側になるようにガラス板を上下反転し、もう一枚のガラス板を下側から上昇速度０．５ｍｍ／ｓで上昇させて、液状重合性組成物Ａ１がもう一枚のガラス板に接触したタイミングで、上昇速度を０．１１ｍｍ／ｓに変更した。そして、その速度で上昇させながら、液状重合性組成物Ａ１を押し広げた。液状重合性組成物Ａ１が２枚のガラス板の間に均一に広がった後に、メタルハライドランプを用いて、波長３６５ｎｍの光を検出する紫外線積算光量計を用いて観測されるエネルギーで１８０ｍＷ／ｃｍ２の条件で露光をおこない、液状重合性組成物Ａ１と液状流失防止剤Ｂ２を重合し硬化させた。
　上記の貼り合わせ方法により貼り合わせた時の液状重合性組成物Ａ１のはみ出し具合を目視により確認した。その試験結果を表１に記す。２枚のガラス板の間から液状重合性組成物および／または液状流失防止剤が明らかにはみ出した場合を×、液状重合性組成物および／または液状流失防止剤が多少はみ出した場合を△、液状重合性組成物および／または液状流失防止剤がほとんど漏れずに貼り合わせサンプルを作製できた場合を○とした。
（比較例１）
　液状流失防止剤としてＢ１を使用した以外は、実施例１と同様の方法によりサンプルを作製した後、はみ出し具合を確認した。結果を表１に示す。
（比較例２）
　実施例１と同様に、短辺５０ｍｍ×長辺８０ｍｍ、厚み０．７ｍｍの２枚のガラス板（ダウコーニング社製ＥＧ－ＸＧ）を用意し、以下の方法により貼り合わせを行った。
　片方のガラス面に液状重合性組成物Ａ１を塗布した。続いて、液状重合性組成物Ａ１を塗布した面が下側になるようにガラス板を上下反転し、もう一枚のガラス板を下側から上昇速度０．５ｍｍ／ｓで上昇させて、液状重合性組成物Ａ１がもう一枚のガラス板に接触したタイミングで、上昇速度を０．１１ｍｍ／ｓの速度に変更した。そして、その速度で上昇させながら、液状重合性組成物Ａ１を押し広げた。液状重合性組成物Ａ１が２枚のガラス板の間に均一に広がった後に、メタルハライドランプを用いて、波長３６５ｎｍの光を検出する紫外線積算光量計を用いて観測されるエネルギーで１８０ｍＷ／ｃｍ２の条件で露光をおこない、液状重合性組成物Ａ１を重合し硬化させた。
　上記の貼り合わせ方法により貼り合わせた時の液状重合性組成物Ａ１のはみ出し具合を実施例１と同様の方法により確認した。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
　表１の結果からわかるように、上記で定義される面積拡がり特性値が１５０を超える形状保持力のない液状流失防止剤を用いると、液状流失防止剤を用いない場合よりは、貼り合わせ時の液状重合性組成物の漏れは軽減できるものの、液状重合性組成物の漏れを防げないことがわかる。これに対して上記で定義される面積拡がり特性値が１０３～１５０である形状保持力の高い液状流失防止剤を用いることで、液状重合性組成物の漏れがほとんど起こらずに、画像表示部を有する基部と透光性部材とを貼り合わせることができることがわかる。
　本発明の貼り合わせ方法は、画像表示装置の製造時に液状重合性組成物の使用量を最小限にすることができ、かつ液状重合性組成物の漏れが少ないことからも、画像表示装置の生産性に大きく貢献することができる。また、形状保持力の高い液状流失防止剤を用いることで、液状重合性組成物の重合後の重合物の厚みムラを最小限に抑えることができるため、本発明の貼り合わせ方法は、画像表示装置を有する製品の製造時に不良品の発生を抑えることができ、産業上有用である。
　１　表示装置
　２　画像表示部を有する基部
　３　透光性部材
　４　液状重合性組成物
　５　液状流失防止剤
　６　透光性部材または画像表示部を有する基部
　７　重心部
　８　ＵＶ光

Claims (10)

  1. 　画像表示部を有する基部と透光性部材の間に液状重合性組成物を介在させて重合することにより前記画像表示部を有する基部と前記透光性部材を貼り合わせる貼り合わせ方法において、前記貼り合わせ方法は、前記画像表示部を有する基部と前記透光性部材の間から前記液状重合性組成物が流失することを防止する光硬化型および／または熱硬化型の液状流失防止剤を、前記画像表示部を有する基部または前記透光性部材の外周部にポッティングした後に、前記画像表示部を有する基部または前記透光性部材の前記貼り合わせの領域の重心部を含む領域に前記液状重合性組成物を塗布する工程と、前記画像表示部を有する基部と前記透光性部材を重ね合わせて前記画像表示部を有する基部と前記透光性部材の間に前記液状重合性組成物および前記液状流失防止剤を介在させる工程と、前記画像表示部を有する基部と前記透光性部材の間に介在する前記液状重合性組成物および前記液状流失防止剤を重合して硬化する工程を有し、前記液状流失防止剤は、前記画像表示部を有する基部または前記透光性部材にポッティングした直後の面積を１００としたとき、ポッティング後３０秒経過後の面積の値で定義される面積拡がり特性値が１０３～１５０であることを特徴とする貼り合わせ方法。
  2. 　コーン／プレート型粘度計を用い前記コーン／プレート型粘度計のコーンの回転速度を１ｒｐｍとして測定した前記液状流失防止剤の２５℃における粘度と、前記コーンの回転速度を１０ｒｐｍとして測定した前記液状流失防止剤の２５℃における粘度の比である下記（式１）で表される値が、１．１～５．０の範囲であることを特徴とする請求項１に記載の貼り合わせ方法。
    　（回転速度１ｒｐｍで測定した粘度）／（回転速度１０ｒｐｍで測定した粘度）・・・・（式１）
  3. 　前記液状流失防止剤の硬化収縮率が３．５％以下であることを特徴とする請求項１または２に記載の貼り合わせ方法。
  4. 　コーン／プレート型粘度計を用い前記コーン／プレート型粘度計のコーンの回転速度を５ｒｐｍとして測定した前記液状流失防止剤の２５℃における粘度が、１２０００～２０００００ｍＰａ・ｓであることを特徴とする請求項１～３のいずれか一項に記載の貼り合わせ方法。
  5. 　コーン／プレート型粘度計を用い前記コーン／プレート型粘度計のコーンの回転速度を５ｒｐｍとして測定した前記液状重合性組成物の２５℃における粘度が５００ｍＰａ・ｓ～１００００ｍＰａ・ｓであることを特徴とする請求項１～４のいずれか一項に記載の貼り合わせ方法。
  6. 　前記液状重合性組成物の硬化収縮率が３．５％以下であることを特徴とする請求項１～５のいずれか一項に記載の貼り合わせ方法。
  7. 　請求項１～６のいずれか一項に記載の貼り合わせ方法に使用される液状流失防止剤であって、前記画像表示部を有する基部または前記透光性部材にポッティングした直後の面積を１００としたとき、ポッティング後３０秒経過後の面積の値で定義される面積拡がり特性値が１０３～１５０であることを特徴とする液状流失防止剤。
  8. 　コーン／プレート型粘度計を用い前記コーン／プレート型粘度計のコーンの回転速度を１ｒｐｍとして測定した前記液状流失防止剤の２５℃における粘度と、前記コーンの回転速度を１０ｒｐｍとして測定した前記液状流失防止剤の２５℃における粘度の比である下記（式１）で表される値が、１．１～５．０の範囲であることを特徴とする請求項７に記載の液状流失防止剤。
    　（回転速度１ｒｐｍで測定した粘度）／（回転速度１０ｒｐｍで測定した粘度）・・・・（式１）
  9. 　前記液状流失防止剤の硬化収縮率が３．５％以下であることを特徴とする請求項７または８に記載の液状流失防止剤。
  10. 　コーン／プレート型粘度計を用い前記コーン／プレート型粘度計のコーンの回転速度を５ｒｐｍとして測定した前記液状流失防止剤の２５℃における粘度が、１２０００～２０００００ｍＰａ・ｓであることを特徴とする請求項７～９のいずれか一項に記載の液状流失防止剤。
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