WO2014065084A1 - 電界発光素子およびその電界発光素子を用いた照明装置 - Google Patents

電界発光素子およびその電界発光素子を用いた照明装置 Download PDF

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WO2014065084A1
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refractive index
electroluminescent element
optical buffer
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PCT/JP2013/076639
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昌宏 今田
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コニカミノルタ株式会社
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    • H05B33/28—Light sources with substantially two-dimensional radiating surfaces characterised by the composition or arrangement of the conductive material used as an electrode of translucent electrodes
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    • H10K50/85—Arrangements for extracting light from the devices
    • H10K50/854—Arrangements for extracting light from the devices comprising scattering means

Definitions

  • the present invention relates to an electroluminescent element and an illumination device using the electroluminescent element.
  • the electroluminescent element is composed of an electroluminescent layer sandwiched between a planar cathode and an anode.
  • the anode is often a transparent electrode
  • the cathode is often a metal light reflecting electrode.
  • one of them is composed of a metal light reflecting electrode, light is extracted from the anode side of the transparent electrode and used as a single-sided light emitting device.
  • Substrate loss means the loss of light that cannot be extracted to the light extraction side due to total reflection at the interface between the transparent substrate and air, and usually has a loss of about 20%.
  • the waveguide loss means a loss of light that is totally reflected at the interface between the transparent electrode and the transparent substrate to generate a waveguide mode and is confined in the organic light emitting layer and the transparent electrode, and is usually about 20 to 25%. There is a loss.
  • Plasmon loss is a type of guided mode, where light enters a metal electrode and interacts with free electrons in the metal electrode, generating a plasmon mode and reducing the loss of light confined near the surface of the metal electrode. Meaning, there is usually a loss of about 30-40%.
  • Patent Document 1 discloses an organic light emitting device in which light use efficiency is improved by reducing waveguide loss and plasmon loss.
  • Patent Document 1 the portion that is normally a metal electrode is configured as a transparent electrode + optical buffer layer + reflecting mirror, and the refractive index of the optical buffer layer is made higher than that of the other layers to reduce plasmon loss.
  • a structure that reduces and improves light utilization efficiency is disclosed. However, further improvement in light utilization efficiency has been desired.
  • the present invention has been made in view of the above problems, and an object of the present invention is to provide an electroluminescent element and an illuminating device using the electroluminescent element that can further improve the light use efficiency.
  • the optical buffer layer has a refractive index different between the light reflecting layer side and the second transparent electrode layer side, and the refractive index of the light reflecting layer side is the refractive index of the second transparent electrode layer side. Greater than rate.
  • the lighting device according to the present invention has the above-described electroluminescent element.
  • the present invention it is possible to further improve the light use efficiency in the electroluminescent element and the illumination device using the electroluminescent element.
  • FIG. 3 is a plan view of the organic electroluminescent element in the first embodiment.
  • FIG. 2 is a cross-sectional view of the organic electroluminescent element according to Embodiment 1 taken along line II-II in FIG. It is a figure which shows the material, film thickness, and refractive index of each layer of the organic electroluminescent element shown in FIG.
  • FIG. 6 is a diagram showing the result of calculating the plasmon mode light intensity distribution of the organic electroluminescent element in the first embodiment. It is the figure which expanded the organic light emitting layer vicinity of FIG. It is sectional drawing which shows the structure of the organic electroluminescent element in the background art 1.
  • FIG. 1 is a plan view of the organic electroluminescent element in the first embodiment.
  • FIG. 2 is a cross-sectional view of the organic electroluminescent element according to Embodiment 1 taken along line II-II in FIG. It is a figure which shows the material, film thickness, and refractive index of each layer of the organic electrolumin
  • FIG. 5 is a cross-sectional view showing the structure of an organic electroluminescent element in a second embodiment.
  • FIG. 6 is a cross-sectional view showing a structure of an organic electroluminescent element in a fourth embodiment.
  • FIG. 6 is a cross-sectional view showing the structure of an organic electroluminescent element in a fifth embodiment. It is a figure which shows the material, film thickness, and refractive index of each layer of the organic electroluminescent element shown in FIG. It is a figure which shows the result of having calculated the light intensity distribution of the plasmon mode of the organic electroluminescent element in Embodiment 5.
  • FIG. It is sectional drawing which shows the structure of the organic electroluminescent element in Embodiment 6.
  • FIG. 10 is a diagram illustrating a schematic configuration of a lighting device in a seventh embodiment.
  • FIG. 20 is a diagram illustrating a schematic configuration of a lighting device according to an eighth embodiment.
  • FIG. 1 is a plan view of the organic electroluminescent element 1 in the present embodiment
  • FIG. 2 is a cross-sectional view taken along the line II-II in FIG. 1 of the organic electroluminescent element 1 in the present embodiment
  • FIG. 2 is a diagram showing the material, film thickness, and refractive index of each layer of the organic electroluminescent device 1 shown in FIG. 2
  • FIG. 4 is a diagram showing the result of calculating the plasmon mode light intensity distribution of the organic electroluminescent device 1
  • FIG. FIG. 5 is an enlarged view of the vicinity of the organic light emitting layer in FIG. 4. Note that the cross-sectional views in the following embodiments are cross-sections corresponding to the view taken along the line II-II in FIG.
  • the organic electroluminescent element 1 in the present embodiment includes a transparent substrate 10, a first transparent electrode layer 11 provided on one side of the transparent substrate 10, and a first transparent electrode layer 11.
  • the organic electroluminescent layer 20 provided on the opposite side to the side on which the transparent substrate 10 is provided, and the second transparent electrode layer provided on the opposite side of the organic electroluminescent layer 20 from the side on which the first transparent electrode layer 11 is provided. 15.
  • the organic electroluminescent layer 20 is sandwiched between the first transparent electrode layer 11 and the second transparent electrode layer 15.
  • the organic electroluminescent layer 20 includes a hole transport layer 12 located on the first transparent electrode layer 11 side, an electron transport layer 14 located on the second transparent electrode layer 15 side, and a hole transport.
  • An organic light emitting layer 13 sandwiched between the layer 12 and the electron transport layer 14 is included.
  • An optical buffer layer 16 is provided on the side of the second transparent electrode layer 15 opposite to the side on which the organic electroluminescent layer 20 is provided, and the side of the optical buffer layer 16 opposite to the side on which the second transparent electrode layer 15 is provided. Is provided with a light reflecting layer 30.
  • the refractive index of the optical buffer layer 16 is larger on the light reflecting layer 30 side than on the second transparent electrode layer 15 side.
  • the optical buffer layer 16 includes a first optical buffer layer 16a provided on the second transparent electrode layer 15 side, and a second optical buffer layer 16b provided on the light reflecting layer 30 side, and the second optical buffer layer 16b is provided.
  • the refractive index n2 of the buffer layer 16b is larger than the refractive index n1 of the first optical buffer layer 16a (n2> n1).
  • each layer constituting the organic electroluminescent element 1 having the above-described configuration will be described.
  • Glass is used for the transparent substrate 10.
  • the refractive index is 1.50.
  • 150 nm-thick ITO mixture of indium oxide and tin oxide
  • the refractive index is 1.83 + 0.007i.
  • ⁇ -NPD having a thickness of 40 nm is used.
  • ⁇ -NPD is 4,4′-bis [N- (1-naphthyl) -N-phenylamino] biphenyl.
  • the refractive index is 1.78.
  • Alq3 having a film thickness of 30 nm is used.
  • Alq3 is tris (8-quinolinolato) aluminum.
  • the refractive index is 1.72 + 0.005i.
  • Alq3 having a film thickness of 40 nm is used.
  • the refractive index is 1.72 + 0.005i.
  • Ag having a thickness of 9 nm is used.
  • the refractive index is 0.128 + 3.17i.
  • the first optical buffer layer 16a Ta 2 O 5 having a thickness of 50 nm is used as a dielectric film.
  • the refractive index is 1.81.
  • the second optical buffer layer 16b the following three types of films were used in order to cause a refractive index difference with the first optical buffer layer 16a.
  • Ta 2 O 5 having a refractive index of 1.81, HfO 2 having a refractive index of 1.93, and Si 3 N 4 having a refractive index of 2.03 were used.
  • the refractive index difference ( ⁇ n) with Ta 2 O 5 is 0.00
  • the refractive index difference ( ⁇ n) with HfO 2 is 0.12
  • the refractive index difference ( ⁇ n) with Si 3 N 4 is 0.22. .
  • the light reflecting layer 30 is made of Ag having a thickness of 100 nm.
  • the refractive index is 0.128 + 3.17i.
  • 530 nm was used as the emission wavelength.
  • the calculation results in the other embodiments described below are the same, and the wavelength is used.
  • the horizontal axis indicates the relative distance based on the back surface of the organic electroluminescent element 1, and the left vertical axis indicates the normalized light intensity.
  • the refractive index difference ( ⁇ n) between the first optical buffer layer 16a and the second optical buffer layer 16b is changed from 0.00 to 0.22 using the above-described materials. It is a calculation result of the light intensity distribution of the plasmon mode.
  • the refractive index n2 of the second optical buffer layer 16b is larger than the refractive index n1 of the first optical buffer layer 16a.
  • the refractive index n1 of the first optical buffer layer 16a is fixed at 1.81
  • the refractive index n2 of the second optical buffer layer 16b is 2.03, 1.93, and 1.81, using the above-described film materials. Changed.
  • the plasmon mode is generated at the interface between the electron transport layer 14 and the second transparent electrode layer 15 which is the metal surface, so that the light intensity distribution thereof is the second transparent which is the metal electrode surface.
  • the electrode layer 15 is strongest.
  • the plasmon mode distributed in the second transparent electrode layer 15 constituting the organic electroluminescent layer 20 is decreased, and the intensity of the plasmon mode distributed in the organic light emitting layer 13 is decreased.
  • the ratio of the light generated in the organic light emitting layer 13 to be coupled to the plasmon mode is reduced, so that the plasmon loss can be reduced.
  • the use efficiency of light in the organic electroluminescent element 1 can be improved.
  • the material used for each layer of the organic electroluminescent element 1 is not limited to the above, and the following materials can be used.
  • the transparent substrate 10 can be made of a transparent material suitable for the emission wavelength of the organic electroluminescent element 1, such as quartz, sapphire, and plastic, in addition to glass. If a flexible material such as very thin glass or resin film is used, the light source can be curved.
  • the organic electroluminescent device 1 shown in FIGS. 1 and 2 has a bottom emission configuration in which each layer is stacked on the transparent substrate 10 and light is extracted from the transparent substrate 10 side.
  • the light reflecting layer 30 is a substrate for stacking.
  • a top emission configuration in which light is extracted from the side opposite to the substrate.
  • ITO mixed indium oxide and tin oxide
  • IZO mixed indium oxide and zinc oxide
  • IGZO indium (In) Oxidize gallium (Ga) and zinc (Zn) to give crystallinity
  • conductive metal oxide material transparent oxide semiconductor
  • ZnO transparent oxide semiconductor
  • SnO 2 transparent oxide semiconductor
  • CuI thin translucent Metal thin film
  • a conductive resin PEDOT / PSS, etc.
  • a film in which conductive wires and conductive fine particles such as carbon nanotubes, metal nanowires such as Ag, and nanoparticles of Ag and Cu are dispersed in the conductive resin is used. It may be used.
  • a metal thin film may be used for one of the first transparent electrode layer 11 and the second transparent electrode layer 15, and a film made of a conductive metal oxide may be used for either of the other.
  • the second transparent electrode layer 15 on the cathode side has a metal thin film having a work function suitable for electron injection
  • the first transparent electrode layer 11 on the anode side has a work function suitable for hole injection. It is preferable to use a conductive metal oxide.
  • ITO for the first transparent electrode layer 11 and a silver thin film for the second transparent electrode layer 15.
  • ITO has the advantage of high light transmittance
  • the metal thin film has the advantage that it can be formed at a low temperature.
  • a film thickness of several nanometers to several tens of nanometers is suitable for increasing the light transmittance.
  • the conductive metal oxide has a thickness of 10 nm to 200 nm suitable for reducing the surface resistance.
  • the hole transport layer 12 As the hole transport layer 12, the organic light emitting layer 13, and the electron transport layer 14 constituting the organic electroluminescent layer 20, various materials generally used in organic EL elements can be used.
  • an electron injection layer, a hole injection layer, a carrier block layer, and the like may be combined.
  • the optical buffer layer 16 in addition to various organic materials that are transparent at the emission wavelength of the organic EL, TiO 2 , SiO 2 , ZnO, Al 2 O 3 , Ta 2 O 5 , HfO 2 , ZrO 2 , KTaO 3 , MgO
  • a material such as Si 3 N 4 , AlN, GaN, SiC, or Y 2 O 3 can be used.
  • a material whose refractive index is adjusted by mixing fine particles having a diameter of 100 nm or less, such as TiO 2 and ZrO 2 , with an organic resin may be used.
  • a metal material such as Ag, Al, Au, Sn, Ti, Ni, Na, Ca, Zn, an alloy containing any of them can be used, and light may be reflected.
  • a dielectric mirror in which dielectric films such as TiO 2 / SiO 2 are laminated in multiple layers may be used.
  • the organic electroluminescent element 1 shown in FIG. 2 has a bottom emission configuration, but may have a top emission configuration in which the layer configuration is reversed. Furthermore, the cathode and the anode may be reversed. That is, in order from the substrate side, substrate 10 / first transparent electrode layer 11 (cathode) / electron transport layer 14 / organic light emitting layer 13 / hole transport layer 12 / second transparent electrode layer 15 (anode) / first optical buffer.
  • the layer 16a / second optical buffer layer 16b / light reflecting layer 30 may be arranged in this order.
  • FIG. 6 is a cross-sectional view showing the structure of the organic electroluminescent element 2 in the background art 1
  • FIG. 7 is a diagram showing the material, film thickness, and refractive index of each layer of the organic electroluminescent element 2 shown in FIG. 6, and FIG. It is a figure which shows the result of having calculated the light intensity distribution of the plasmon mode of the organic electroluminescent element in the background art 1.
  • FIG. 9 is a cross-sectional view showing the structure of the organic electroluminescent element 3 in Background Art 2
  • FIG. 10 is a diagram showing the material, film thickness, and refractive index of each layer of the organic electroluminescent element 3 shown in FIG. It is a figure which shows the result of having calculated the light intensity distribution of the plasmon mode of the organic electroluminescent element in the background art 2.
  • FIG. 9 is a cross-sectional view showing the structure of the organic electroluminescent element 3 in Background Art 2
  • FIG. 10 is a diagram showing the material, film thickness, and refractive
  • the organic electroluminescent element 2 in the background art 1 includes a transparent substrate 10, a first transparent electrode layer 11 provided on one surface side of the transparent substrate 10, and a transparent substrate of the first transparent electrode layer 11. 10 is provided with an organic electroluminescent layer 20 provided on the opposite side to the side on which 10 is provided, and a metal electrode layer 15A provided on the opposite side of the organic electroluminescent layer 20 from the side on which the first transparent electrode layer 11 is provided. The organic electroluminescent layer 20 is sandwiched between the first transparent electrode layer 11 and the metal electrode layer 15A.
  • the organic electroluminescent layer 20 includes a hole transport layer 12 located on the first transparent electrode layer 11 side, an electron transport layer 14 located on the metal electrode layer 15A side, a hole transport layer 12 and an electron transport layer 14. And an organic light emitting layer 13 sandwiched therebetween.
  • the material, film thickness, and refractive index of each layer constituting the organic electroluminescent element 2 having the above-described configuration will be described.
  • Glass is used for the transparent substrate 10.
  • the refractive index is 1.50.
  • 150 nm-thick ITO mixture of indium oxide and tin oxide
  • the refractive index is 1.83 + 0.007i.
  • the hole transport layer 12 For the hole transport layer 12, ⁇ -NPD having a thickness of 40 nm is used. The refractive index is 1.78.
  • Alq3 having a film thickness of 30 nm is used.
  • Alq3 having a film thickness of 40 nm is used.
  • the refractive index is 1.72 + 0.005i.
  • the metal electrode layer 15A as the cathode Ag with a film thickness of 100 nm is used.
  • the refractive index is 0.128 + 3.17i.
  • the buffer layer is not provided, and it can be considered that the metal electrode layer 15A also serves as the light reflecting layer.
  • FIG. 8 shows the calculation result of the light intensity distribution of the plasmon mode in the organic electroluminescent element 2 having the above configuration.
  • the horizontal axis indicates the relative distance based on the back surface of the organic electroluminescent element 2
  • the left vertical axis indicates the normalized light intensity.
  • the plasmon mode has the strongest intensity on the metal surface, and decreases exponentially with increasing distance from the metal surface, but the organic luminescent layer 13 has a strong plasmon mode of about 0.4 to 0.5. Is present. A part of the light emitted from the organic light emitting layer 13 is coupled to the plasmon mode, and is eventually lost as a plasmon loss. Therefore, in order to reduce the plasmon loss, it is important to reduce the light intensity of the plasmon mode existing in the organic light emitting layer 13 as much as possible.
  • the organic electroluminescent element 3 in the background art 2 includes a transparent substrate 10, a first transparent electrode layer 11 provided on one surface side of the transparent substrate 10, and a transparent substrate of the first transparent electrode layer 11.
  • the organic electroluminescent layer 20 is sandwiched between the first transparent electrode layer 11 and the second transparent electrode layer 15.
  • the organic electroluminescent layer 20 includes a hole transport layer 12 located on the first transparent electrode layer 11 side, an electron transport layer 14 located on the second transparent electrode layer 15 side, a hole transport layer 12 and an electron transport layer 14. And an organic light emitting layer 13 sandwiched between.
  • An optical buffer layer 16 is provided on the side of the second transparent electrode layer 15 opposite to the side on which the organic electroluminescent layer 20 is provided, and the side of the optical buffer layer 16 opposite to the side on which the second transparent electrode layer 15 is provided. Is provided with a light reflecting layer 30.
  • the material, film thickness, and refractive index of each layer constituting the organic electroluminescent element 3 having the above configuration will be described.
  • Glass is used for the transparent substrate 10.
  • the refractive index is 1.50.
  • For the first transparent electrode layer 11 as the anode 150 nm-thick ITO (mixture of indium oxide and tin oxide) is used.
  • the refractive index is 1.83 + 0.007i.
  • the hole transport layer 12 For the hole transport layer 12, ⁇ -NPD having a film thickness of 40 nm is used. The refractive index is 1.78.
  • Alq3 having a film thickness of 30 nm is used.
  • Alq3 having a film thickness of 40 nm is used.
  • the refractive index is 1.72 + 0.005i.
  • Ag with a film thickness of 100 nm is used.
  • the refractive index is 0.128 + 3.17i.
  • the first optical buffer layer 16 uses Ta 2 O 5 having a thickness of 100 nm as a dielectric film.
  • the refractive index is 1.81.
  • the light reflecting layer 30 is made of Ag having a thickness of 100 nm.
  • the refractive index is 0.128 + 3.17i.
  • FIG. 11 shows the result of calculating the light intensity distribution of the plasmon mode in the organic electroluminescent element 3 having the above configuration.
  • the horizontal axis indicates the relative distance based on the back surface of the organic electroluminescent element 3, and the left vertical axis indicates the normalized light intensity.
  • the second transparent electrode layer 15 is a thin film metal electrode, and the side on which the organic electroluminescent layer 20 is provided of the second transparent electrode layer 15.
  • the optical buffer layer 16 reffractive index 1.81
  • the light reflecting layer 30 By providing the optical buffer layer 16 (refractive index 1.81) and the light reflecting layer 30 on the opposite side, the distance between the organic electroluminescent layer 20 and the light reflecting layer 30 is as shown in FIG. It is possible to be farther than in the case of 2.
  • the intensity of the plasmon mode distributed in the organic light emitting layer 13 can be reduced to 0.2 or less.
  • the optical buffer layer 16 has different refractive indexes on the light reflection layer 30 side and the second transparent electrode layer 15 side, and the refraction on the light reflection layer 30 side.
  • the refractive index is larger than the refractive index on the second transparent electrode layer 15 side.
  • the optical buffer layer 16 includes a first optical buffer layer 16a provided on the second transparent electrode layer 15 side, and a second optical buffer layer 16b provided on the light reflecting layer 30 side, and the second optical buffer layer 16b is provided.
  • a configuration is adopted in which the refractive index n2 of the buffer layer 16b is larger than the refractive index n1 of the first optical buffer layer 16a.
  • the intensity of the plasmon mode distributed in the organic light emitting layer 13 is 0.15 or less when the refractive index difference ( ⁇ n) is 0.12. In the case where the refractive index difference ( ⁇ n) is 0.22, the intensity of the plasmon mode distributed in the organic light emitting layer 13 is reduced to 0.125 or less.
  • the refractive index difference (n1) between the refractive index n1 of the first optical buffer layer 16a and the refractive index n2 of the second optical buffer layer 16b is made larger than 0.00, the ratio of the light generated in the organic light emitting layer 13 to be coupled to the plasmon mode is reduced, and the plasmon loss can be reduced. As a result, it is possible to improve the light use efficiency in the organic electroluminescent element 1.
  • FIG. 12 is a cross-sectional view showing the structure of the organic electroluminescent element 1A in the present embodiment
  • FIG. 13 is a diagram showing the result of calculating the plasmon mode light intensity distribution of the organic electroluminescent element 1A.
  • the optical buffer layer 16 has different refractive indexes on the light reflecting layer 30 side and the second transparent electrode layer 15 side, and the refractive index on the light reflecting layer 30 side. This has a configuration in which the refractive index is larger than the refractive index on the second transparent electrode layer 15 side.
  • the optical buffer layer 16 includes a first optical buffer layer 16a provided on the second transparent electrode layer 15 side, and a second optical buffer layer 16b provided on the light reflecting layer 30 side, and the second optical buffer layer 16b is provided.
  • a configuration in which the refractive index n2 of the buffer layer 16b is larger than the refractive index n1 of the first optical buffer layer 16a is adopted.
  • the optical buffer layer 16A has a single layer structure.
  • light is reflected from the second transparent electrode layer 15 side so that the refractive index of the optical buffer layer 16 is larger on the light reflecting layer 30 side than on the second transparent electrode layer 15 side.
  • a structure that changes gradually toward the layer 30 side is adopted.
  • Other configurations are the same as those of the organic electroluminescent element 1 in the first embodiment.
  • the refractive index between them is n1.
  • the plasmon mode normalized light intensity distribution was calculated for the case of gradually changing from n to n2. Specifically, the refractive index of the optical buffer layer 16A is gradually changed from 1.82 to 1.93 and 2.03 from the second transparent electrode layer 15 side toward the light reflecting layer 30 side. I let you.
  • the optical buffer layer 16A is made of, for example, a material in which a material 1 having a refractive index n1 and a material 2 having a refractive index n2 are mixed, and the ratio of the material 1 and the material 2 is the second transparent electrode layer 15.
  • a mixing method that gradually changes from the side toward the light reflecting layer 30 side can be considered.
  • a conductive material may be used for the optical buffer layer 16.
  • the second transparent electrode 15, the optical buffer layer 16 (the first optical buffer layer 16 a and the second optical buffer layer 16 b), and the light reflecting layer 30 as a whole contribute to conduction.
  • the resistance value of the light emitting element can be reduced.
  • FIG. 14 shows a cross-sectional structure of organic electroluminescent element 1B in the fourth embodiment.
  • the optical buffer layer 16 (at least one of the first optical buffer layer 16a and the second optical buffer layer 16b) has fine particles 16c having a light scattering effect. May be added.
  • light (waveguide mode or glass mode) guided inside the organic electroluminescent element 1B can be extracted to the outside of the organic electroluminescent element 1B by scattering, and the light utilization efficiency is further improved. improves.
  • fine particles 16c having a light scattering effect are added to both the first optical buffer layer 16a and the second optical buffer layer 16b. At least one of the first optical buffer layer 16a and the second optical buffer layer 16b may be used. Moreover, you may make it add the microparticles
  • the size of the fine particles 16c is preferably 100 nm or less if only the refractive index adjustment is performed, and 100 nm or more if the scattering effect is expected.
  • the material of the fine particles 16c inorganic materials such as SiO 2 , ZrO 2 and TiO 2 , organic materials such as PMMA (Poly methyl methacrylate), etc. can be used in combination.
  • the addition amount is preferably 1 wt% (deposition percentage) or more, and this configuration can also be adopted in each embodiment described below.
  • FIG. 15 is a cross-sectional view showing the structure of the organic electroluminescent element 1C in the present embodiment
  • FIG. 16 is a diagram showing the material, film thickness, and refractive index of each layer of the organic electroluminescent element 1C shown in FIG. These are figures which show the result of having calculated the light intensity distribution of the plasmon mode of the organic electroluminescent element in this Embodiment.
  • the refractive index of the optical buffer layers 16 and 16A (the refractive index on the second transparent electrode layer side) is higher than the refractive index of the organic light emitting layer 13. . If the refractive index of the optical buffer layers 16 and 16A is higher than the refractive index of the organic light emitting layer 13, the optical distance can be increased, which is advantageous in reducing the plasmon mode. Therefore, in the present embodiment, it will be described that the same effect can be obtained even when the refractive indexes of the optical buffer layers 16 and 16A are 1.65 + ⁇ n and are lower than those of other layers.
  • the optical buffer layer 16 having the two-layer structure of the first optical buffer layer 16a and the second optical buffer layer 16b which is employed in the first embodiment, is employed.
  • FIG. 15 shows an organic electroluminescent element 1C according to the present embodiment. Except for the first optical buffer layer 16a and the second optical buffer layer 16b constituting the optical buffer layer 16, the other configurations are the same as those of the organic electroluminescent element 1 in the first embodiment shown in FIGS.
  • TYZ65 having a film thickness of 50 nm is used for the first optical buffer layer 16a.
  • the refractive index is 1.65.
  • TYZ65 is a product number of a high refractive type hard coating agent “LIODURAS (registered trademark)” manufactured by Toyo Ink Co., Ltd.
  • the following five types of films were used in order to cause a refractive index difference with the first optical buffer layer 16a.
  • TYZ65 with a refractive index of 1.65, MgO with a refractive index of 1.74, Ta 2 O 5 with a refractive index of 1.81, HfO 2 with a refractive index of 1.93, and Si 3 N 4 with a refractive index of 2.03 were used.
  • the refractive index difference ( ⁇ n) from TYZ65 is 0.00
  • the refractive index difference ( ⁇ n) from MgO having a refractive index of 1.74 is 0.09
  • the refractive index difference ( ⁇ n) from Ta 2 O 5 is 0.16.
  • the difference in refractive index ( ⁇ n) from HfO 2 is 0.28
  • the difference in refractive index ( ⁇ n) from Si 3 N 4 is 0.38.
  • FIG. 17 shows the result of calculating the plasmon mode light intensity distribution in the organic electroluminescent element 1C having the above-described film configuration.
  • 530 nm was used as the emission wavelength.
  • the horizontal axis indicates the relative distance based on the back surface of the organic electroluminescent element 1, and the left vertical axis indicates the normalized light intensity.
  • the optical buffer layer 16 has a two-layer structure of the first optical buffer layer 16a and the second optical buffer layer 16b.
  • optical buffer layer 16 has a two-layer structure of the first optical buffer layer 16a and the second optical buffer layer 16b, and the same applies to the organic electroluminescent element 1A according to the second embodiment. The effect of this can be obtained.
  • FIG. 18 is a cross-sectional view showing the structure of the organic electroluminescent element 1D in the present embodiment
  • FIG. 19 is a diagram showing the material, film thickness, and refractive index of each layer of the organic electroluminescent element 1D shown in FIG. These are figures which show the result of having calculated the light intensity distribution of the plasmon mode of the organic electroluminescent element in this Embodiment.
  • the first optical buffer layer 16a and the second optical buffer layer 16b are the same. Comparison was made between a case where the refractive index is present (case 1) and a case where the relationship between the refractive index n1 of the first optical buffer layer 16a and the refractive index n2 of the second optical buffer layer 16b is n1 ⁇ n2 (case 2). Is. In case 2, the refractive index is different from that of the first and fifth embodiments in the material of the first optical buffer layer 16a. Other configurations are the same as those of the organic electroluminescent element 1 according to the first embodiment shown in FIGS.
  • TYZ69 is a product number of a high refractive type hard coat agent “LIODURAS (registered trademark)” manufactured by Toyo Ink Co., Ltd.
  • FIG. 20 shows the result of calculating the plasmon mode light intensity distribution in the organic electroluminescent element 1D having the above-described film configuration.
  • 530 nm was used as the emission wavelength.
  • the horizontal axis indicates the relative distance based on the back surface of the organic electroluminescent element 1, and the left vertical axis indicates the normalized light intensity.
  • the high refractive index layer (second optical buffer layer 16 b) / low refractive index layer (first optical buffer) compared to Case 1 consisting of a single refractive index layer. It can be seen that in the case 2 consisting of two layers 16a), the plasmon mode distributed in the organic light emitting layer 13 is reduced, and there is an effect of reducing the plasmon loss.
  • FIG. 21 shows a schematic configuration of lighting apparatus 1000 in the present embodiment.
  • the lighting device 1000 in the present embodiment is a ceiling lighting device using the organic electroluminescent element 1100 in each of the above embodiments on a ceiling 1200 of a room.
  • FIG. 22 shows a schematic configuration of lighting apparatus 2000 in the present embodiment.
  • the lighting device 2000 in the present embodiment is a lighting stand, and the organic electroluminescent element 2200 in each of the above embodiments is used for the head 2100 portion.
  • the electroluminescent element and the illuminating device using the electroluminescent element in the present embodiment the electroluminescent element and the illuminating device using the electroluminescent element that can further improve the utilization efficiency of light. It is possible to provide.
  • 1, 1A, 1B, 1C, 1D, 1000 2000 Organic electroluminescent element, 10 transparent substrate, 11 first transparent electrode layer, 12 hole transport layer, 13 organic light emitting layer, 14 electron transport layer, 15 second transparent electrode Layer, 15A metal electrode layer, 16, 16A, 16B optical buffer layer, 16a first optical buffer layer, 16b second optical buffer layer, 16c fine particles, 20 organic electroluminescent layer, 30 light reflecting layer, 1000 illumination device, 1200 ceiling 2000 lighting equipment, 2100 heads.

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Abstract

　この電界発光素子（１）は、第１透明電極層（１１）と、第２透明電極層（１５）と、第１透明電極層（１１）と第２透明電極層（１５）とに挟まれた電界発光層（２０）と、第２透明電極層（１５）の電界発光層（２０）が設けられる側とは反対側に設けられる光学バッファ層（１６）と、光学バッファ層（１６）の第２透明電極層（１５）が設けられる側とは反対側に設けられる光反射層（３０）とを備え、光学バッファ層（１６）は、光反射層（３０）側と第２透明電極層（１６）側とで異なる屈折率を有し、光反射層（３０）側の屈折率が第２透明電極層（１６）側の屈折率よりも大きい。

Description

電界発光素子およびその電界発光素子を用いた照明装置
　この発明は、電界発光素子およびその電界発光素子を用いた照明装置に関する。
　近年、有機ＥＬ（Electro-Luminescence）、無機ＥＬ等の電界発光素子を用いた発光効率の高い面光源が注目を集めている。電界発光素子は平面型の陰極と陽極とに挟まれた電界発光層から構成される。一般的には陽極を透明電極とし、陰極を金属製の光反射電極に構成される場合が多い。一方を金属製の光反射電極で構成した場合には、光は透明電極の陽極側から取り出され、片面発光型の発光デバイスとして用いられている。
　たとえば、従来の有機発光素子においては、基板損失、導波損失およびプラズモン損失が生じることから、それらの損失を少なくし、より多くの光を取り出すことが課題となっている。
　基板損失とは、透明基板と空気との界面で全反射して光取り出し側に取り出せない光の損失を意味し、通常２０％程度の損失がある。
　導波損失とは、透明電極と透明基板との界面で全反射して導波モードが発生し、有機発光層及び透明電極内に閉じ込められる光の損失を意味し、通常２０～２５％程度の損失がある。
　プラズモン損失とは、導波モードの一種であり、光が、金属電極へ入射して金属電極内の自由電子と作用し、プラズモンモードが発生して金属電極の表面近傍に閉じ込められる光の損失を意味し、通常３０～４０％程度の損失がある。
　特開２０１１－２３３２８８号公報（特許文献１）には、導波損失およびプラズモン損失を減らすことで、光の利用効率を向上させた有機発光素子が開示されている。
特開２０１１－２３３２８８号公報
　特許文献１においては、通常金属電極となっている部分を、透明電極＋光学バッファ層＋反射ミラーの構成にし、さらに光学バッファ層の屈折率を、他の層よりも高くすることでプラズモン損失を低減し、光の利用効率を向上する構造を開示している。しかし、光の利用効率の更なる向上が望まれてきている。
　本発明は、上記問題に鑑みてなされたものであり、光の利用効率の更なる向上を可能とする、電界発光素子およびその電界発光素子を用いた照明装置を提供することを目的とする。
　この発明に基づいた電界発光素子においては、第１透明電極層と、第２透明電極層と、上記第１透明電極層と上記第２透明電極層とに挟まれた電界発光層と、上記第２透明電極層の上記電界発光層が設けられる側とは反対側に設けられる光学バッファ層と、上記光学バッファ層の上記第２透明電極層が設けられる側とは反対側に設けられる光反射層とを備え、上記光学バッファ層は、上記光反射層側と上記第２透明電極層側とで異なる屈折率を有し、上記光反射層側の屈折率が上記第２透明電極層側の屈折率よりも大きい。
　この発明に基づいた照明装置においては、上述の電界発光素子を有する。
　この発明によれば、電界発光素子およびその電界発光素子を用いた照明装置において、光の利用効率の更なる向上を可能とする。
実施の形態１における有機電界発光素子の平面図である。 実施の形態１における有機電界発光素子の図１中のＩＩ－ＩＩ線矢視断面図である。 図２に示す有機電界発光素子の各層の材料、膜厚、屈折率を示す図である。 実施の形態１における有機電界発光素子のプラズモンモードの光強度分布を計算した結果を示す図である。 図４の有機発光層近傍を拡大した図である。 背景技術１における有機電界発光素子の構造を示す断面図である。 図６に示す有機電界発光素子の各層の材料、膜厚、屈折率を示す図である。 背景技術１における有機電界発光素子のプラズモンモードの光強度分布を計算した結果を示す図である。 背景技術２における有機電界発光素子の構造を示す断面図である。 図９に示す有機電界発光素子の各層の材料、膜厚、屈折率を示す図である。 背景技術２における有機電界発光素子のプラズモンモードの光強度分布を計算した結果を示す図である。 実施の形態２における有機電界発光素子の構造を示す断面図である。 実施の形態２における有機電界発光素子のプラズモンモードの光強度分布を計算した結果を示す図である。 実施の形態４における有機電界発光素子の構造を示す断面図である。 実施の形態５における有機電界発光素子の構造を示す断面図である。 図１５に示す有機電界発光素子の各層の材料、膜厚、屈折率を示す図である。 実施の形態５における有機電界発光素子のプラズモンモードの光強度分布を計算した結果を示す図である。 実施の形態６における有機電界発光素子の構造を示す断面図である。 図１８に示す有機電界発光素子の各層の材料、膜厚、屈折率を示す図である。 実施の形態６における有機電界発光素子のプラズモンモードの光強度分布を計算した結果を示す図である。 実施の形態７における照明装置の概略構成を示す図である。 実施の形態８における照明装置の概略構成を示す図である。
　本発明に基づいた各実施の形態における電界発光素子およびその電界発光素子を用いた照明装置について、以下、図を参照しながら説明する。なお、以下に説明する各実施の形態において、個数、量などに言及する場合、特に記載がある場合を除き、本発明の範囲は必ずしもその個数、量などに限定されない。また、同一の部品、相当部品に対しては、同一の参照番号を付し、重複する説明は繰り返さない場合がある。また、各実施の形態における構成を適宜組み合わせて用いることは当初から予定されていることである。
　（実施の形態１）
　図１から図５を参照して、実施の形態１における有機電界発光素子１について説明する。図１は、本実施の形態における有機電界発光素子１の平面図、図２は、本実施の形態における有機電界発光素子１の図１中のＩＩ－ＩＩ線矢視断面図、図３は、図２に示す有機電界発光素子１の各層の材料、膜厚、屈折率を示す図、図４は、有機電界発光素子１のプラズモンモードの光強度分布を計算した結果を示す図、図５は、図４の有機発光層近傍を拡大した図である。なお、以下に示す各実施の形態における断面図は、図１中のＩＩ－ＩＩ線矢視に相当する断面である。
　図１および２を参照して、本実施の形態における有機電界発光素子１は、透明基板１０と、透明基板１０の一方面側に設けられる第１透明電極層１１と、第１透明電極層１１の透明基板１０が設けられる側とは反対側に設けられる有機電界発光層２０と、有機電界発光層２０の第１透明電極層１１が設けられる側とは反対側に設けられる第２透明電極層１５とを備える。有機電界発光層２０は、第１透明電極層１１と第２透明電極層１５とにより挟み込まれる。
　本実施の形態においては、有機電界発光層２０は、第１透明電極層１１側に位置する正孔輸送層１２と、第２透明電極層１５側に位置する電子輸送層１４と、正孔輸送層１２と電子輸送層１４とにより挟み込まれる有機発光層１３とを含む。
　第２透明電極層１５の有機電界発光層２０が設けられる側とは反対側には光学バッファ層１６が設けられ、この光学バッファ層１６の第２透明電極層１５が設けられる側とは反対側には、光反射層３０が設けられている。
　本実施の形態では、光学バッファ層１６の屈折率が、光反射層３０側の方が、第２透明電極層１５側よりも大きく設けられている。具体的には、光学バッファ層１６は、第２透明電極層１５側に設けられる第１光学バッファ層１６ａと、光反射層３０側に設けられる第２光学バッファ層１６ｂとを含み、第２光学バッファ層１６ｂの屈折率ｎ２は、第１光学バッファ層１６ａの屈折率ｎ１よりも大きい（ｎ２＞ｎ１）。
　図３を参照して、上記構成の有機電界発光素子１を構成する各層の材料、膜厚、屈折率の一例について説明する。透明基板１０には、ガラスが用いられる。屈折率は１．５０である。陽極としての第１透明電極層１１には、膜厚１５０ｎｍのＩＴＯ（インジウム酸化物と錫酸化物の混合体）が用いられる。屈折率は、１．８３＋０．００７ｉである。
　正孔輸送層１２には、膜厚４０ｎｍのα－ＮＰＤが用いられる。α－ＮＰＤは、４，４′－ビス〔Ｎ－（１－ナフチル）－Ｎ－フェニルアミノ〕ビフェニルである。屈折率は、１．７８である。有機発光層１３には、膜厚３０ｎｍのＡｌｑ３が用いられる。Ａｌｑ３は、トリス（８－キノリノラト）アルミニウムである。屈折率は、１．７２＋０．００５ｉである。電子輸送層１４には、膜厚４０ｎｍのＡｌｑ３が用いられる。屈折率は、１．７２＋０．００５ｉである。陰極としての第２透明電極層１５には、膜厚９ｎｍのＡｇが用いられる。屈折率は、０．１２８＋３．１７ｉである。
　第１光学バッファ層１６ａには、誘電体膜として、膜厚５０ｎｍのＴａ２Ｏ５が用いられる。屈折率は、１．８１である。第２光学バッファ層１６ｂには、第１光学バッファ層１６ａと屈折率差を生じさせるために、以下の３種類の膜を用いた場合について計算を行なった。屈折率１．８１のＴａ２Ｏ５、屈折率１．９３のＨｆＯ２、および屈折率２．０３のＳｉ３Ｎ４を用いた。Ｔａ２Ｏ５との屈折率差（Δｎ）は０．００、ＨｆＯ２との屈折率差（Δｎ）は０．１２、Ｓｉ３Ｎ４との屈折率差（Δｎ）は０．２２となる。
　光反射層３０には、膜厚１００ｎｍのＡｇが用いられる。屈折率は、０．１２８＋３．１７ｉである。
　以上の膜構成を備える有機電界発光素子１におけるプラズモンモードの光強度分布を計算した結果を、図４および図５に示す。なお、計算には発光波長として、５３０ｎｍを用いた。以下に示す他の実施の形態における計算結果も同じで波長を用いている。図において、横軸は有機電界発光素子１の裏面を基準とした相対距離を示し、左縦軸は規格化光強度を示す。
　図４および図５においては、第１光学バッファ層１６ａと第２光学バッファ層１６ｂとの屈折率差（Δｎ）を、上記した材料を用いて、０．００から、０．２２まで変化させたときのプラズモンモードの光強度分布の計算結果である。ただし、第２光学バッファ層１６ｂの屈折率ｎ２は、第１光学バッファ層１６ａの屈折率ｎ１よりも大きい屈折率である。第１光学バッファ層１６ａの屈折率ｎ１は１．８１に固定し、第２光学バッファ層１６ｂの屈折率ｎ２を、上記した膜材料を用いて、２．０３、１．９３、１．８１と変化させた。
　図４および図５から明らかなように、プラズモンモードは金属表面である電子輸送層１４と第２透明電極層１５との界面で発生するため、その光強度分布は金属電極表面である第２透明電極層１５でもっとも強くなる。
　屈折率差を０．００より大きくすることで、有機電界発光層２０を構成する第２透明電極層１５に分布するプラズモンモードが減少し、有機発光層１３に分布するプラズモンモードの強度が低下していることが分かる。これによって、有機発光層１３で生じる光がプラズモンモードに結合する割合が減少することでプラズモン損失の低減を図ることが可能となる。その結果、有機電界発光素子１における光の利用効率の向上を図ることを可能としている。
　有機電界発光素子１の各層に用いられる材料は、上記に限定されず、以下に示す材料を用いることができる。
　透明基板１０には、ガラス以外に、石英、サファイア、プラスチックなど、有機電界発光素子１の発光波長に適した透明な材料を用いることができる。非常に薄いガラス、樹脂フィルムなどフレキシブルな材料を用いれば、光源を湾曲させることができる。
　なお、図１および図２に示す有機電界発光素子１は、透明基板１０上に各層を積層し、透明基板１０側から光を取り出すボトムエミッション構成であるが、光反射層３０を積層用の基板として用い、この基板とは反対側から光を取り出すトップエミッション構成としてもよい。
　第１透明電極層１１および第２透明電極層１５には、ＩＴＯ（インジウム酸化物と錫酸化物の混合体）、ＩＺＯ（インジウム酸化物と亜鉛酸化物の混合体）、ＩＧＺＯ（インジウム（Ｉｎ）、ガリウム（Ｇａ）および亜鉛（Ｚｎ）を酸化（Ｏｘｉｄｉｚｅ）させ、結晶性を持たせた半導体）、ＺｎＯ、ＳｎＯ２、ＣｕＩなどの導電性金属酸化物材料（透明酸化物半導体）、薄く透光性のある金属薄膜（金属材料としてはＡｇ、Ａｌ、Ａｕ、Ｓｎ、Ｔｉ、Ｎｉ、Ｎａ、Ｃａ、Ｚｎなどの金属材料やそれらのいずれかを含む合金などを用いることができ、導電性があるものであれば良い）、またはそれらを組み合わせた膜、たとえば、ＭＩＭ（金属／ＩＴＯ／金属）電極を用いてもよい。
　さらには、導電性樹脂（ＰＥＤＯＴ／ＰＳＳ等）を用い、導電性樹脂にカーボンナノチューブ、Ａｇ等金属のナノワイヤー、Ａｇ、Ｃｕのナノ粒子などの導電性ワイヤー・導電性微粒子を分散させた膜を用いてもよい。
　また、第１透明電極層１１および第２透明電極層１５のいずれか一方には、金属薄膜が用いられ、いずれか他方には、導電性金属酸化物からなる膜が用いられてもよい。特に、陰極側としての第２透明電極層１５には、電子注入に適した仕事関数を持つ金属薄膜、陽極側としての第１透明電極層１１には、正孔注入に適した仕事関数を持つ導電性金属酸化物を用いることが好ましい。
　特に、第１透明電極層１１にＩＴＯを用い、第２透明電極層１５に銀薄膜を用いる形態が好適である。ＩＴＯには光透過率が高いという利点があり、金属薄膜には低温で成膜できるという利点がある。また、金属薄膜は、透明電極として用いる場合には光透過率を上げるために数ｎｍ～数１０ｎｍの膜厚が適している。また、導電性金属酸化物は、面抵抗を下げるために１０ｎｍ～２００ｎｍの膜厚が適している。
　有機電界発光層２０を構成する正孔輸送層１２、有機発光層１３、および、電子輸送層１４としては、一般的に有機ＥＬ素子で使われている各種材料を使うことができる。またそれ以外に電子注入層、正孔注入層、キャリアブロック層などを組み合わせてもよい。
　光学バッファ層１６としては、有機ＥＬの発光波長において透明な各種有機材料に加えて、ＴｉＯ２、ＳｉＯ２、ＺｎＯ、Ａｌ２Ｏ３、Ｔａ２Ｏ５、ＨｆＯ２、ＺｒＯ２、ＫＴａＯ３、ＭｇＯ、Ｓｉ３Ｎ４、ＡｌＮ、ＧａＮ、ＳｉＣ、Ｙ２Ｏ３などの材料を用いることができる。さらには、有機樹脂にＴｉＯ２、ＺｒＯ２などの直径１００ｎｍ以下の微粒子を混ぜ込むことで、屈折率を調整したような材料を用いてもよい。
　光反射層３０としては、Ａｇ、Ａｌ、Ａｕ、Ｓｎ、Ｔｉ、Ｎｉ、Ｎａ、Ｃａ、Ｚｎなどの金属材料やそれらのいずれかを含む合金などを用いることができ、光を反射すればよい。またＴｉＯ２／ＳｉＯ２などの誘電体膜を多層に積層させた誘電体ミラーでもよい。
　図２に示す有機電界発光素子１は、ボトムエミッション構成であるが、層構成を逆にしたトップエミッション構成でもよい。さらには、陰極と陽極とが逆転してもよい。つまり基板側から順番に、基板１０／第１透明電極層１１（陰極）／電子輸送層１４／有機発光層１３／正孔輸送層１２／第２透明電極層１５（陽極）／第１光学バッファ層１６ａ／第２光学バッファ層１６ｂ／光反射層３０の順番の構成でもよい。
　有機材料は、酸素や水分により劣化するため、ガスバリア層で封止して使用されるが、封止のための層および構造の図示は省略している。
　図４および図５に示した本実施の形態における有機電界発光素子１によって得られる効果を明確にするために、背景技術１における有機電界発光素子および背景技術２における有機電界発光素子の場合の、プラズモンモードの光強度分布を計算した結果を図６から図１１に示す。
　図６は、背景技術１における有機電界発光素子２の構造を示す断面図、図７は、図６に示す有機電界発光素子２の各層の材料、膜厚、屈折率を示す図、図８は、背景技術１における有機電界発光素子のプラズモンモードの光強度分布を計算した結果を示す図である。図９は、背景技術２における有機電界発光素子３の構造を示す断面図、図１０は、図９に示す有機電界発光素子３の各層の材料、膜厚、屈折率を示す図、図１１は、背景技術２における有機電界発光素子のプラズモンモードの光強度分布を計算した結果を示す図である。
　（有機電界発光素子２（背景技術１））
　図６を参照して、背景技術１における有機電界発光素子２は、透明基板１０と、透明基板１０の一方面側に設けられる第１透明電極層１１と、第１透明電極層１１の透明基板１０が設けられる側とは反対側に設けられる有機電界発光層２０と、有機電界発光層２０の第１透明電極層１１が設けられる側とは反対側に設けられる金属電極層１５Ａとを備える。有機電界発光層２０は、第１透明電極層１１と金属電極層１５Ａとにより挟み込まれる。
　有機電界発光層２０は、第１透明電極層１１側に位置する正孔輸送層１２と、金属電極層１５Ａ側に位置する電子輸送層１４と、正孔輸送層１２と電子輸送層１４とにより挟み込まれる有機発光層１３とを含む。
　図７を参照して、上記構成の有機電界発光素子２を構成する各層の材料、膜厚、屈折率について説明する。透明基板１０には、ガラスが用いられる。屈折率は１．５０である。陽極としての第１透明電極層１１には、膜厚１５０ｎｍのＩＴＯ（インジウム酸化物と錫酸化物の混合体）が用いられる。屈折率は、１．８３＋０．００７ｉである。
　正孔輸送層１２には、膜厚４０ｎｍのα－ＮＰＤが用いられる。屈折率は、１．７８である。有機発光層１３には、膜厚３０ｎｍのＡｌｑ３が用いられる。電子輸送層１４には、膜厚４０ｎｍのＡｌｑ３が用いられる。屈折率は、１．７２＋０．００５ｉである。陰極としての金属電極層１５Ａには、膜厚１００ｎｍのＡｇが用いられる。屈折率は、０．１２８＋３．１７ｉである。有機電界発光素子２においては、バッファ層は設けられておらず、金属電極層１５Ａが光反射層を兼ねてると考えることができる。
　図８に、上記構成を備える有機電界発光素子２におけるプラズモンモードの光強度分布を計算した結果を示す。図において、横軸は有機電界発光素子２の裏面を基準とした相対距離を示し、左縦軸は規格化光強度を示す。
　図８から分かるように、プラズモンモードは金属表面でもっとも強度が強く、そこから離れるに従って指数関数的に減少しているが、有機発光層１３におおよそ０．４～０．５程度の強いプラズモンモードが存在している。有機発光層１３で発光した光の一部がこのプラズモンモードに結合し、最終的にプラズモン損失となって失われることになる。そのため、プラズモン損失を低減するためには、有機発光層１３に存在するプラズモンモードの光強度を少しでも小さくすることが重要となる。
　（有機電界発光素子３（背景技術２））
　図９を参照して、背景技術２における有機電界発光素子３は、透明基板１０と、透明基板１０の一方面側に設けられる第１透明電極層１１と、第１透明電極層１１の透明基板１０が設けられる側とは反対側に設けられる有機電界発光層２０と、有機電界発光層２０の第１透明電極層１１が設けられる側とは反対側に設けられる第２透明電極層１５とを備える。有機電界発光層２０は、第１透明電極層１１と第２透明電極層１５とにより挟み込まれる。
　有機電界発光層２０は、第１透明電極層１１側に位置する正孔輸送層１２と、第２透明電極層１５側に位置する電子輸送層１４と、正孔輸送層１２と電子輸送層１４とにより挟み込まれる有機発光層１３とを含む。
　第２透明電極層１５の有機電界発光層２０が設けられる側とは反対側には光学バッファ層１６が設けられ、この光学バッファ層１６の第２透明電極層１５が設けられる側とは反対側には、光反射層３０が設けられている。
　図１０を参照して、上記構成の有機電界発光素子３を構成する各層の材料、膜厚、屈折率について説明する。透明基板１０には、ガラスが用いられる。屈折率は１．５０である。陽極としての第１透明電極層１１には、膜厚１５０ｎｍのＩＴＯ（インジウム酸化物と錫酸化物の混合体）が用いられる。屈折率は、１．８３＋０．００７ｉである。
　正孔輸送層１２には、膜厚４０ｎｍのα－ＮＰＤが用いられる。屈折率は、１．７８である。有機発光層１３には、膜厚３０ｎｍのＡｌｑ３が用いられる。電子輸送層１４には、膜厚４０ｎｍのＡｌｑ３が用いられる。屈折率は、１．７２＋０．００５ｉである。陰極としての第２透明電極層１５には、膜厚１００ｎｍのＡｇが用いられる。屈折率は、０．１２８＋３．１７ｉである。第１光学バッファ層１６には、誘電体膜として、膜厚１００ｎｍのＴａ２Ｏ５が用いられる。屈折率は、１．８１である。光反射層３０には、膜厚１００ｎｍのＡｇが用いられる。屈折率は、０．１２８＋３．１７ｉである。
　図１１に、上記構成を備える有機電界発光素子３におけるプラズモンモードの光強度分布を計算した結果を示す。図において、横軸は有機電界発光素子３の裏面を基準とした相対距離を示し、左縦軸は規格化光強度を示す。
　図１１から分かるように、図８に示した計算結果に比べ、第２透明電極層１５を薄膜金属電極にした上で、第２透明電極層１５の有機電界発光層２０が設けられる側とは反対側には光学バッファ層１６（屈折率１．８１）および光反射層３０を設けることで、有機電界発光層２０と光反射層３０との間の距離が、図６に示す有機電界発光素子２の場合よりも遠くすることを可能とする。その結果、図８に示す計算結果に比較して、有機発光層１３に分布するプラズモンモードの強度を０．２以下まで低減することを可能としている。
　さらに、本実施の形態における有機電界発光素子１においては、光学バッファ層１６は、光反射層３０側と第２透明電極層１５側とで異なる屈折率を有し、光反射層３０側の屈折率の方が、第２透明電極層１５側の屈折率よりも大きくなる構成を有している。具体的には、光学バッファ層１６は、第２透明電極層１５側に設けられる第１光学バッファ層１６ａと、光反射層３０側に設けられる第２光学バッファ層１６ｂとを含み、第２光学バッファ層１６ｂの屈折率ｎ２は、第１光学バッファ層１６ａの屈折率ｎ１よも大きくなる構成を採用している。
　この構成を採用することにより、図４および図５に示したように、屈折率差（Δｎ）が０．１２の場合で、有機発光層１３に分布するプラズモンモードの強度を０．１５以下に低下させ、屈折率差（Δｎ）が０．２２の場合で、有機発光層１３に分布するプラズモンモードの強度を０．１２５以下に低下させている。
　その結果、本実施の形態における有機電界発光素子１によれば、上記したように、第１光学バッファ層１６ａの屈折率ｎ１と第２光学バッファ層１６ｂの屈折率ｎ２との屈折率差（ｎ１＜ｎ２）を０．００より大きくすることで、有機発光層１３で生じる光がプラズモンモードに結合する割合が減少させて、プラズモン損失の低減を図ることを可能としている。その結果、有機電界発光素子１における光の利用効率の向上を図ることが可能となる。
　（実施の形態２）
　実施の形態２における有機電界発光素子１Ａについて、図１２および図１３を参照して説明する。図１２は、本実施の形態における有機電界発光素子１Ａの構造を示す断面図、図１３は、有機電界発光素子１Ａのプラズモンモードの光強度分布を計算した結果を示す図である。
　上記実施の形態１における有機電界発光素子１においては、光学バッファ層１６は、光反射層３０側と第２透明電極層１５側とで異なる屈折率を有し、光反射層３０側の屈折率の方が、第２透明電極層１５側の屈折率よりも大きくなる構成を有している。具体的には、光学バッファ層１６は、第２透明電極層１５側に設けられる第１光学バッファ層１６ａと、光反射層３０側に設けられる第２光学バッファ層１６ｂとを含み、第２光学バッファ層１６ｂの屈折率ｎ２は、第１光学バッファ層１６ａの屈折率ｎ１よりも大きくなる構成を採用している。
　本実施の形態における有機電界発光素子１Ａにおいては、図１２に示すように、光学バッファ層１６Ａは１層構造である。光学バッファ層１６の屈折率が、光反射層３０側の方が、第２透明電極層１５側よりも大きくなるように、光学バッファ層１６Ａの中で、第２透明電極層１５側から光反射層３０側に向けて徐々に大きくなるように変化する構造を採用している。他の構成は、実施の形態１における有機電界発光素子１と同じである。
　本実施の形態における光学バッファ層１６Ａにおいては、第２透明電極層１５のすぐ上の屈折率をｎ１、光反射層３０の手前の屈折率をｎ２としたときに、その間で屈折率が、ｎ１からｎ２に徐々に変化した場合について、プラズモンモードの規格化光強度分布を計算した。具体的には、光学バッファ層１６Ａの屈折率を、第２透明電極層１５側から光反射層３０側に向けて、１．８１、１．９３、および２．０３となるように徐々に変化させた。
　光学バッファ層１６Ａとしては、たとえば、屈折率ｎ１の材料１と屈折率ｎ２の材料２とが混じり合った材料から構成されており、材料１と材料２との割合が、第２透明電極層１５側から光反射層３０側に向けて徐々に変化するような混合の仕方が考えられる。
　図１３に示すように、図５と同様にΔｎ＝ｎ２－ｎ１が大きくなるほど、有機発光層１３に分布するプラズモンモードの強度が小さくなり、プラズモンモードが低減されていることが分かる。
　（実施の形態３）
　実施の形態１および２に示す有機電界発光素子１，１Ａにおいて、光学バッファ層１６に導電性材料を用いてもよい。導電性材料を用いることで、第２透明電極１５および光学バッファ層１６（第１光学バッファ層１６ａ、第２光学バッファ層１６ｂ）、および光反射層３０の全体が導電に寄与するため、有機電界発光素子の抵抗値を低減することができる。
　その結果、有機電界発光素子１，１Ａを大面積化したときに駆動電圧が上昇するのを避けることができる。また、有機電界発光素子１，１Ａの輝度の面内分布の不均一を抑制することが可能となる。この構成は、以下に示す各実施の形態に採用することも可能である。
　（実施の形態４）
　図１４に、実施の形態４における有機電界発光素子１Ｂの断面構造を示す。実施の形態１から３に示す有機電界発光素子１，１Ａにおいて、光学バッファ層１６（第１光学バッファ層１６ａおよび第２光学バッファ層１６ｂの少なくともいずれか一方）に、光散乱効果のある微粒子１６ｃを添加してもよい。この構成を採用することで、有機電界発光素子１Ｂに内部を導波する光（導波モードやガラスモード）を散乱によって有機電界発光素子１Ｂの外部に取り出すことが可能となり、さらに光利用効率が向上する。
　図１４に示す有機電界発光素子１Ｂにおいては、光学バッファ層１６Ｂとして、第１光学バッファ層１６ａおよび第２光学バッファ層１６ｂのいずれにも、光散乱効果のある微粒子１６ｃを添加している。第１光学バッファ層１６ａおよび第２光学バッファ層１６ｂの少なくともいずれか一方でもかまわない。また、第１光学バッファ層１６ａおよび第２光学バッファ層１６ｂの層全体ではなく、層の一部に光散乱効果のある微粒子を添加するようにしてもよい。
　また、光学バッファ層１６Ｂに添加する微粒子の材料や添加量を適切に制御することで光学バッファ層１６Ｂの屈折率を調整することも可能となる。微粒子１６ｃのサイズとしては、屈折率調整のみであれば直径１００ｎｍ以下、散乱効果も期待するのであれば直径１００ｎｍ以上が望ましい。
　微粒子１６ｃの材料としてはＳｉＯ２、ＺｒＯ２、ＴｉＯ２などの無機材料や、ＰＭＭＡ（ポリメタクリル酸メチル樹脂（Poly　methyl　methacrylate）などの有機材料などを組み合わせて用いることができる。また十分な散乱を得るために、添加量としては１ｗｔ％（堆積パーセント）以上が望ましい。この構成は、以下に示す各実施の形態に採用することも可能である。
　（実施の形態５）
　図１５から図１７を参照して、本実施の形態における有機電界発光素子１Ｃについて説明する。図１５は、本実施の形態における有機電界発光素子１Ｃの構造を示す断面図、図１６は、図１５に示す有機電界発光素子１Ｃの各層の材料、膜厚、屈折率を示す図、図１７は、本実施の形態における有機電界発光素子のプラズモンモードの光強度分布を計算した結果を示す図である。
　実施の形態１から４においては、いずれも、光学バッファ層１６，１６Ａの屈折率（第２透明電極層側の屈折率）が有機発光層１３の屈折率に比べて高い屈折率になっている。光学バッファ層１６，１６Ａの屈折率を有機発光層１３の屈折率に比べて高くすると、光学的な距離を大きくすることができるため、プラズモンモードの低減に有利である。そこで、本実施の形態では、光学バッファ層１６，１６Ａの屈折率を、１．６５＋Δｎとし、他の層よりも低い場合についても同様の効果が得られることを説明する。光学バッファ層については、実施の形態１において採用した、第１光学バッファ層１６ａと第２光学バッファ層１６ｂとの２層構造を有する光学バッファ層１６を採用する。
　図１５に、本実施の形態における有機電界発光素子１Ｃを示す。光学バッファ層１６を構成する第１光学バッファ層１６ａおよび第２光学バッファ層１６ｂを除き、他の構成は、図２および図３に示す実施の形態１における有機電界発光素子１と同じである。
　有機電界発光素子１Ｃにおいては、第１光学バッファ層１６ａには、膜厚５０ｎｍのＴＹＺ６５を用いている。屈折率は１．６５である。ＴＹＺ６５は、東洋インキ株式会社製の高屈折タイプのハードコート剤「ＬＩＯＤＵＲＡＳ（登録商標）」の製品番号である。
　第２光学バッファ層１６ｂには、第１光学バッファ層１６ａと屈折率差を生じさせるために、以下の５種類の膜を用いた場合について計算を行なった。屈折率１．６５のＴＹＺ６５、屈折率１．７４のＭｇＯ、屈折率１．８１のＴａ２Ｏ５、屈折率１．９３のＨｆＯ２、および屈折率２．０３のＳｉ３Ｎ４を用いた。ＴＹＺ６５との屈折率差（Δｎ）は０．００、屈折率１．７４のＭｇＯとの屈折率差（Δｎ）は０．０９、Ｔａ２Ｏ５との屈折率差（Δｎ）は０．１６、ＨｆＯ２との屈折率差（Δｎ）は０．２８、Ｓｉ３Ｎ４との屈折率差（Δｎ）は０．３８となる。
　以上の膜構成を備える有機電界発光素子１Ｃにおけるプラズモンモードの光強度分布を計算した結果を、図１７に示す。なお、計算には発光波長として、５３０ｎｍを用いた。図において、横軸は有機電界発光素子１の裏面を基準とした相対距離を示し、左縦軸は規格化光強度を示す。
　光学バッファ層１６の屈折率を１．６５＋Δｎとし、他の層よりも低い場合であっても、光学バッファ層１６を第１光学バッファ層１６ａと第２光学バッファ層１６ｂとの２層構造として、第１光学バッファ層１６ａの屈折率ｎ１と第２光学バッファ層１６ｂの屈折率ｎ２との関係において、Δｎ＝ｎ２－ｎ１が大きくなるほど、有機発光層１３に分布するプラズモンモードの強度が小さくなり、プラズモンモードが低減されていることが分かる。
　なお上記作用効果は、光学バッファ層１６を第１光学バッファ層１６ａと第２光学バッファ層１６ｂとの２層構造とした場合に限らず、実施の形態２における有機電界発光素子１Ａにおいても、同様の作用効果を得ることができる。
　（実施の形態６）
　図１８から図２０を参照して、本実施の形態における有機電界発光素子１Ｄについて説明する。図１８は、本実施の形態における有機電界発光素子１Ｄの構造を示す断面図、図１９は、図１８に示す有機電界発光素子１Ｄの各層の材料、膜厚、屈折率を示す図、図２０は、本実施の形態における有機電界発光素子のプラズモンモードの光強度分布を計算した結果を示す図である。
　本実施の形態においては、光学バッファ層１６を第１光学バッファ層１６ａおよび第２光学バッファ層１６ｂの２層構造とした場合に、第１光学バッファ層１６ａと第２光学バッファ層１６ｂとが同じ屈折率を有する場合（ケース１）と、第１光学バッファ層１６ａの屈折率ｎ１と第２光学バッファ層１６ｂの屈折率ｎ２との関係がｎ１＜ｎ２となる場合（ケース２）とを比較したものである。また、ケース２において、実施の形態１および５とは、第１光学バッファ層１６ａの材料と屈折率が異なっている。他の構成は、図２および図３に示す実施の形態１における有機電界発光素子１と同じである。
　図１９に示すように、ケース１においては、第１光学バッファ層１６ａおよび第２光学バッファ層１６ｂには、膜厚５０ｎｍのＴａ２Ｏ５を用いている。屈折率は１．８１である。ケース２においては、第１光学バッファ層１６ａには、膜厚５０ｎｍのＴＹＺ６９を用いている。屈折率は１．６９である。第２光学バッファ層１６ｂには、膜厚５０ｎｍのＨｆＯ２を用いている。屈折率は１．９３である。なお、ＴＹＺ６９は、東洋インキ株式会社製の高屈折タイプのハードコート剤「ＬＩＯＤＵＲＡＳ（登録商標）」の製品番号である。
　以上の膜構成を備える有機電界発光素子１Ｄにおけるプラズモンモードの光強度分布を計算した結果を、図２０に示す。なお、計算には発光波長として、５３０ｎｍを用いた。図において、横軸は有機電界発光素子１の裏面を基準とした相対距離を示し、左縦軸は規格化光強度を示す。
　光学バッファ層１６に２層構造を採用した場合において、単一の屈折率層からなるケース１に比べて、高屈折率層（第２光学バッファ層１６ｂ）／低屈折率層（第１光学バッファ層１６ａ）の２層からなるケース２の方が、有機発光層１３に分布するプラズモンモードが減少し、プラズモンロス低減効果があることが分かる。
　（実施の形態７）
　以下に上記各実施の形態に示す構成を備えた有機電界発光素子を用いた照明装置１０００について説明する。図２１に、本実施の形態における照明装置１０００の概略構成を示す。本実施の形態における照明装置１０００は、部屋の天井１２００に、上記各実施の形態における有機電界発光素子１１００を用いた天井照明装置である。
　（実施の形態８）
　以下に上記各実施の形態に示す構成を備えた有機電界発光素子を用いた他の照明装置について説明する。図２２に、本実施の形態における照明装置２０００の概略構成を示す。本実施の形態における照明装置２０００は、照明スタンドであり、ヘッド２１００の部分に、上記各実施の形態における有機電界発光素子２２００を用いている。
　以上、本実施の形態における電界発光素子およびその電界発光素子を用いた照明装置によれば、光の利用効率の更なる向上を可能とする、電界発光素子およびその電界発光素子を用いた照明装置を提供することを可能としている。
　なお、本発明の各実施の形態における電界発光素子およびその電界発光素子を用いた照明装置について説明したが、今回開示された実施の形態は全ての点で例示であって制限的なものではないと考えられるべきである。したがって、本発明の範囲は請求の範囲によって示され、請求の範囲と均等の意味および範囲内での全ての変更が含まれることが意図される。
　１，１Ａ，１Ｂ，１Ｃ，１Ｄ，１０００，２０００　有機電界発光素子、１０　透明基板、１１　第１透明電極層、１２　正孔輸送層、１３　有機発光層、１４　電子輸送層、１５　第２透明電極層、１５Ａ　金属電極層、１６，１６Ａ，１６Ｂ　光学バッファ層、１６ａ　第１光学バッファ層、１６ｂ　第２光学バッファ層、１６ｃ　微粒子、２０　有機電界発光層、３０　光反射層、１０００　照明装置、１２００　天井、２０００　照明装置、２１００　ヘッド。

Claims (11)

  1. 　第１透明電極層と、
    　第２透明電極層と、
    　前記第１透明電極層と前記第２透明電極層とに挟まれた電界発光層と、
    　前記第２透明電極層の前記電界発光層が設けられる側とは反対側に設けられる光学バッファ層と、
    　前記光学バッファ層の前記第２透明電極層が設けられる側とは反対側に設けられる光反射層と、を備え、
    　前記光学バッファ層は、前記光反射層側と前記第２透明電極層側とで異なる屈折率を有し、前記光反射層側の屈折率が前記第２透明電極層側の屈折率よりも大きい、電界発光素子。
  2. 　前記光学バッファ層は、
    　前記第２透明電極層側に設けられる第１光学バッファ層と、
    　前記光反射層側に設けられる第２光学バッファ層と、を含み、
    　前記第２光学バッファ層の屈折率は、前記第１光学バッファ層の屈折率よりも大きい、請求項１に記載の電界発光素子。
  3. 　前記光学バッファ層の屈折率は、前記第２透明電極層側から前記光反射層側に向けて徐々に大きくなるように変化する、請求項１に記載の電界発光素子。
  4. 　前記光学バッファ層には、導電性を有する膜が用いられている、請求項１から３のいずれか１項に記載の電界発光素子。
  5. 　前記光学バッファ層には、光散乱効果のある微粒子が分散されている、請求項１から３のいずれか１項に記載の電界発光素子。
  6. 　前記光学バッファ層の前記第２透明電極層側の屈折率は、前記電界発光層の屈折率よりも大きい、請求項１から５のいずれか１項に記載の電界発光素子。
  7. 　前記第１透明電極層および前記第２透明電極層の少なくとも一方には金属薄膜が用いられている、請求項１から６のいずれか１項に記載の電界発光素子。
  8. 　前記第２透明電極層には金属薄膜が用いられ、前記第１透明電極層には導電性金属酸化物からなる膜が用いられている、請求項７に記載の電界発光素子。
  9. 　前記第２透明電極層には銀薄膜が用いられ、前記第１透明電極層にはＩＴＯが用いられている、請求項８に記載の電界発光素子。
  10. 　前記光反射層には、金属材料が用いられている、請求項１から９のいずれか１項に記載の電界発光素子。
  11. 　請求項１から１０のいずれか１項に記載の電界発光素子を有する照明装置。
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