WO2010026773A1 - 積層ポリエステルフィルム - Google Patents

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WO2010026773A1
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polyester film
coating
film
polyester
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川崎泰史
藤田真人
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三菱樹脂株式会社
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Definitions

  • the present invention relates to a laminated polyester film suitable as a base film for a light diffusing sheet, for example, a backlight unit of a liquid crystal display, etc., reducing interference unevenness due to light reflection, and a light diffusing layer or an anti-sticking layer. It is related with the laminated polyester film for various optics which requires the favorable adhesiveness of this.
  • liquid crystal displays have been widely used as display devices for televisions, personal computers, digital cameras, mobile phones and the like. Since these liquid crystal displays do not have a light emitting function by a liquid crystal display unit alone, a method of displaying by irradiating light using a backlight from the back side is widespread.
  • the backlight system has a structure called an edge light type or a direct type. Recently, there is a tendency to reduce the thickness of liquid crystal displays, and an edge light type is increasingly used.
  • the edge light type is generally configured in the order of a reflection sheet, a light guide plate, a light diffusion sheet, and a prism sheet. As the flow of light, the light incident on the light guide plate from the backlight is reflected by the reflection sheet and emitted from the surface of the light guide plate. The light beam emitted from the light guide plate enters the light diffusion sheet, is diffused and emitted by the light diffusion sheet, and then enters the next existing prism sheet. The light beam is condensed in the normal direction by the prism sheet and emitted toward the liquid crystal layer.
  • the light diffusing sheet used in this configuration is used for uniformly diffusing transmitted light in multiple directions, and needs to have high light diffusibility and high light transmittance.
  • the surface of the sheet is roughened by heating and pressing during finishing, so-called embossing, or a light diffusing layer made of a transparent resin containing particles on a transparent base film
  • embossing or a light diffusing layer made of a transparent resin containing particles on a transparent base film
  • embossing or a light diffusing layer made of a transparent resin containing particles on a transparent base film
  • a binder and a small amount of beads are used to prevent sticking (partial adhesion) between the light diffusion sheet and the light guide plate on the surface of the transparent base film opposite to the light diffusion layer. It has also been proposed to form a sticking-preventing layer containing Pt (Patent Documents 1 to 3).
  • a polyester film is generally used as the transparent base film for forming the light diffusion sheet in consideration of transparency and mechanical properties, and improves the adhesion between the base polyester film and the light diffusion layer or anti-sticking layer.
  • an easily adhesive coating layer is generally provided as the intermediate layer.
  • the refractive index of the coating layer is not adjusted, the occurrence of uneven interference may not be sufficiently suppressed.
  • various problems due to deterioration in visibility may become apparent.
  • various problems caused by the deterioration of visibility caused by interference unevenness may cause eye fatigue and health problems.
  • Patent Document 4 a method of increasing the refractive index of the coating layer by combining an aqueous polyester resin and a metal chelate compound such as a water-soluble titanium chelate compound has been proposed ( Patent Document 4).
  • Patent Document 4 a method of increasing the refractive index of the coating layer by combining an aqueous polyester resin and a metal chelate compound such as a water-soluble titanium chelate compound.
  • Patent Document 4 a method of increasing the refractive index of the coating layer by combining an aqueous polyester resin and a metal chelate compound such as a water-soluble titanium chelate compound.
  • the stability of the coating solution may not be sufficient, and when performing production for a long time, there is a possibility of increasing the liquid exchange work.
  • adhesiveness may not be enough depending on resin used for a light-diffusion layer, or the conditions of an endurance test.
  • polyester film Furthermore, in recent price competition in liquid crystal displays, it is necessary to reduce costs, and it is very useful to reuse polyester film. However, in this coating layer configuration, it is necessary to reuse it for reuse. The color when melted is large, and the light diffusion sheet to be formed becomes yellow, and cannot be used effectively.
  • Patent Documents 5 and 6 As another method for increasing the refractive index of the coating layer, it is also known to use a compound having a condensed polycyclic aromatic (Patent Documents 5 and 6).
  • hard coat layers and antireflection layers formed on coating layers for antireflection films are generally refracted compared to light diffusion layers and antisticking layers formed for light diffusion films. The rate is high. Therefore, the refractive index of the coating layer suitably used for the antireflection film is very high. On the contrary, for the light diffusing sheet, the refractive index is too high, thereby causing interference unevenness.
  • the hard coat layer or antireflection layer formed for the antireflection film and the light diffusion layer or antisticking layer formed for the light diffusion film have different components. Therefore, even if an application layer showing good adhesion is used for an antireflection film, it does not always show perfect adhesion for a light diffusing film.
  • JP 2000-89007 A Japanese Patent Laid-Open No. 2004-4598 JP 2007-286166 A JP 2006-20993 A JP 2006-175628 A JP 2007-181994 A JP 2005-37591 A JP 2002-174704 A JP 2003-302629 A
  • an object of the present invention is to provide a laminated polyester film for a light diffusion sheet that can be suitably used in a backlight unit of a liquid crystal display.
  • the gist of the present invention resides in a laminated polyester film having a coating layer containing a compound having a condensed polycyclic aromatic and a urethane resin or an acrylic resin on both sides of the polyester film.
  • the polyester film constituting the laminated polyester film in the present invention may have a single layer structure or a multilayer structure, and may have four or more layers as long as it does not exceed the gist of the present invention other than a two-layer or three-layer structure. It may be a multilayer, and is not particularly limited.
  • an ultraviolet absorber can be contained in order to prevent the liquid crystal of the liquid crystal display from being deteriorated by ultraviolet rays.
  • the ultraviolet absorber is not particularly limited as long as it is a compound having ultraviolet absorbing ability and can withstand the heat applied in the production process of the polyester film.
  • an organic ultraviolet absorber there are an organic ultraviolet absorber and an inorganic ultraviolet absorber, and an organic ultraviolet absorber is preferable from the viewpoint of transparency.
  • an organic type ultraviolet absorber For example, a cyclic imino ester type, a benzotriazole type, a benzophenone type etc. are mentioned. From the viewpoint of durability, a cyclic imino ester type and a benzotriazole type are more preferable. It is also possible to use two or more ultraviolet absorbers in combination.
  • the benzotriazole-based ultraviolet absorber is not limited to the following, and examples thereof include 2- [2′-hydroxy-5 ′-(methacryloyloxymethyl) phenyl] -2H-benzotriazole, 2- [2 '-Hydroxy-5'-(methacryloyloxyethyl) phenyl] -2H-benzotriazole, 2- [2'-hydroxy-5 '-(methacryloyloxypropyl) phenyl] -2H-benzotriazole, 2- [2'- Hydroxy-5 '-(methacryloyloxyhexyl) phenyl] -2H-benzotriazole, 2- [2'-hydroxy-3'-tert-butyl-5'-(methacryloyloxyethyl) phenyl] -2H-benzotriazole, 2 -[2'-hydroxy-5'-tert-butyl-3 '-(methac Royloxyethyl)
  • the cyclic imino ester-based ultraviolet absorber is not limited to the following, and examples thereof include 2-methyl-3,1-benzoxazin-4-one and 2-butyl-3,1-benzoxazine-4. -One, 2-phenyl-3,1-benzoxazin-4-one, 2- (1- or 2-naphthyl) -3,1-benzoxazin-4-one, 2- (4-biphenyl) -3, 1-benzoxazin-4-one, 2-p-nitrophenyl-3,1-benzoxazin-4-one, 2-m-nitrophenyl-3,1-benzoxazin-4-one, 2-p-benzoyl Phenyl-3,1-benzoxazin-4-one, 2-p-methoxyphenyl-3,1-benzoxazin-4-one, 2-o-methoxyphenyl-3,1-benzoxazin-4-one 2-cyclohexyl-3,1-benzoxazin-4-one, 2-
  • a benzoxazinone-based compound which is difficult to be yellowed is preferably used.
  • a compound represented by the following general formula (1) is more preferably used. It is done.
  • R represents a divalent aromatic hydrocarbon group
  • X 1 and X 2 are each independently selected from hydrogen or the following functional group group, but are not necessarily limited thereto.
  • the amount of the ultraviolet absorber to be contained in the laminated polyester film of the present invention depends on the thickness of the polyester film and cannot be generally stated, but is 10.0% by weight or less, preferably 0.1 to 3.0% by weight. % In the range. When an ultraviolet absorber in an amount exceeding 10.0% by weight is contained, the ultraviolet absorber may bleed out on the surface, which may cause deterioration of surface functionality such as adhesion deterioration.
  • the ultraviolet absorber is preferably blended in the intermediate layer.
  • the compound can be prevented from bleeding out to the film surface, and as a result, properties such as film adhesion can be maintained.
  • the light transmittance at a wavelength of 380 nm is preferably 10% or less, as a guideline, in order to prevent deterioration of liquid crystal due to ultraviolet rays. Preferably it is 5% or less.
  • the polyester used in the present invention may be a homopolyester or a copolyester.
  • a homopolyester those obtained by polycondensation of an aromatic dicarboxylic acid and an aliphatic glycol are preferred.
  • the aromatic dicarboxylic acid include terephthalic acid and 2,6-naphthalenedicarboxylic acid
  • examples of the aliphatic glycol include ethylene glycol, diethylene glycol, and 1,4-cyclohexanedimethanol.
  • Typical polyester includes polyethylene terephthalate and the like.
  • examples of the dicarboxylic acid component of the copolyester include isophthalic acid, phthalic acid, terephthalic acid, 2,6-naphthalenedicarboxylic acid, adipic acid, sebacic acid, and oxycarboxylic acid (for example, p-oxybenzoic acid).
  • examples of the glycol component include one or more types such as ethylene glycol, diethylene glycol, propylene glycol, butanediol, 4-cyclohexanedimethanol, neopentyl glycol and the like.
  • the oligomer contained in the film is deposited on the surface of the film, and may cause deterioration of the visibility of the film due to contamination of the production line or deterioration of the film haze, etc. It is also possible to use a material in which the amount of oligomer contained as a polyester forming the outermost layer of the multilayer structure film is reduced. As a method for reducing the amount of oligomer in the polyester, solid phase polymerization or the like can be used.
  • the polyester layer of the film of the present invention it is preferable to blend particles for the main purpose of imparting slipperiness and preventing scratches in each step.
  • the kind of the particle to be blended is not particularly limited as long as it is a particle capable of imparting slipperiness. Specific examples thereof include silica, calcium carbonate, magnesium carbonate, barium carbonate, calcium sulfate, calcium phosphate, and phosphoric acid. Examples of the particles include magnesium, kaolin, aluminum oxide, and titanium oxide. Further, the heat-resistant organic particles described in JP-B-59-5216, JP-A-59-217755 and the like may be used.
  • thermosetting urea resins examples include thermosetting urea resins, thermosetting phenol resins, thermosetting epoxy resins, benzoguanamine resins, and the like.
  • precipitated particles obtained by precipitating and finely dispersing a part of a metal compound such as a catalyst during the polyester production process can also be used.
  • the shape of the particles to be used is not particularly limited, and any of a spherical shape, a block shape, a rod shape, a flat shape, and the like may be used. Moreover, there is no restriction
  • the average particle size of the particles used is usually in the range of 0.01 to 3 ⁇ m, preferably 0.1 to 2 ⁇ m. If the average particle size is less than 0.01 ⁇ m, the slipperiness may not be sufficiently imparted, or the particles may be aggregated to make the dispersibility insufficient, thereby reducing the transparency of the film. On the other hand, when the thickness exceeds 3 ⁇ m, the surface roughness of the film becomes too rough, and a problem may occur when a light diffusion layer, a sticking prevention layer, or the like is formed in a subsequent process.
  • the content of particles in the polyester layer is usually in the range of 0.001 to 5% by weight, preferably 0.005 to 3% by weight.
  • the particle content is less than 0.001% by weight, the slipperiness of the film may be insufficient.
  • the content exceeds 5% by weight, the transparency of the film is insufficient. There is.
  • the method for adding particles to the polyester layer is not particularly limited, and a conventionally known method can be adopted.
  • it can be added at any stage for producing the polyester constituting each layer, but it is preferably added after completion of esterification or transesterification.
  • a method of blending a slurry of particles dispersed in ethylene glycol or water with a vented kneading extruder and a polyester raw material, or a blending of dried particles and a polyester raw material using a kneading extruder is done by methods.
  • antioxidants In addition to the above-mentioned particles, conventionally known antioxidants, antistatic agents, thermal stabilizers, lubricants, dyes, pigments, and the like can be added to the polyester film in the present invention as necessary.
  • the thickness of the polyester film in the present invention is not particularly limited as long as it can be formed as a film, but is usually in the range of 10 to 350 ⁇ m, preferably 50 to 250 ⁇ m.
  • a production example of the polyester film in the present invention will be specifically described, but is not limited to the following production examples. That is, a method of using the polyester raw material described above and cooling and solidifying a molten sheet extruded from a die with a cooling roll to obtain an unstretched sheet is preferable. In this case, in order to improve the flatness of the sheet, it is preferable to improve the adhesion between the sheet and the rotary cooling drum, and an electrostatic application adhesion method and / or a liquid application adhesion method is preferably employed. Next, the obtained unstretched sheet is stretched in the biaxial direction. In that case, first, the unstretched sheet is stretched in one direction by a roll or a tenter type stretching machine.
  • the stretching temperature is usually 70 to 120 ° C., preferably 80 to 110 ° C., and the stretching ratio is usually 2.5 to 7 times, preferably 3.0 to 6 times.
  • the film is stretched in the direction perpendicular to the first stretching direction.
  • the stretching temperature is usually 70 to 170 ° C.
  • the stretching ratio is usually 3.0 to 7 times, preferably 3.5 to 6 times. is there.
  • heat treatment is performed at a temperature of 180 to 270 ° C. under tension or relaxation within 30% to obtain a biaxially oriented film.
  • a method in which stretching in one direction is performed in two or more stages can be employed. In that case, it is preferable to carry out so that the draw ratios in the two directions finally fall within the above ranges.
  • the simultaneous biaxial stretching method can be adopted for the production of the polyester film constituting the laminated polyester film.
  • the simultaneous biaxial stretching method is a method in which the above-mentioned unstretched sheet is stretched and oriented simultaneously in the machine direction and the width direction in a state where the temperature is usually controlled at 70 to 120 ° C., preferably 80 to 110 ° C. Is 4 to 50 times, preferably 7 to 35 times, and more preferably 10 to 25 times in terms of area magnification. Subsequently, heat treatment is performed at a temperature of 170 to 250 ° C. under tension or under relaxation within 30% to obtain a stretched oriented film.
  • a conventionally known stretching method such as a screw method, a pantograph method, or a linear driving method can be employed.
  • the coating layer constituting the laminated polyester film in the present invention
  • the coating layer it may be provided by in-line coating, which treats the film surface during the stretching process of the polyester film, or may be applied off-system on the film once manufactured, and may employ both offline coating. You may use together.
  • In-line coating is preferably used in that it can be applied at the same time as film formation, and thus can be manufactured at low cost, and the thickness of the coating layer can be changed by the draw ratio.
  • the in-line coating is not limited to the following, for example, in the sequential biaxial stretching, a coating treatment can be performed particularly before the lateral stretching after the longitudinal stretching is finished.
  • a coating layer is provided on a polyester film by in-line coating, coating can be performed simultaneously with film formation, and the coating layer can be processed at a high temperature, and a film suitable as a polyester film can be produced.
  • the present invention it is an essential requirement to have a coating layer containing a compound having a condensed polycyclic aromatic and a urethane resin or an acrylic resin on both sides of the polyester film.
  • the optimum refractive index of the coating layer in which interference unevenness hardly occurs is designed to be in the vicinity of the geometric mean of the refractive index of the polyester film and the refractive index of the light diffusion layer or the anti-sticking layer.
  • the polyester film is positioned between these layers.
  • the ideal refractive index of the coating layer is about 1.57, which is usually a high refractive index that is difficult to achieve with only urethane resin or acrylic resin as a coating layer component used for imparting easy adhesion. It is. Therefore, it is necessary to prepare a higher refractive index, and by using a condensed polycyclic aromatic capable of designing a compound that can prevent a decrease in adhesion, there is no interference unevenness and adhesion is good. A technique for forming the coating layer is effective.
  • the coating layers laminated on both surfaces may be formed with the same coating layer or different coating layers as long as the gist of the present invention is not impaired.
  • the coating layers are preferably the same in consideration of manufacturing convenience.
  • different coating layers are required, for example, the refractive index of the light diffusion layer formed on one surface and the refractive index of the anti-sticking layer formed on the other surface are significantly different, and interference unevenness does not occur in both.
  • the same coating layer provides good adhesion. There are cases where this is not possible.
  • the same or similar compound as the resin for forming the light diffusion layer and the anti-sticking layer in consideration of the convenience of production. Therefore, it is possible to cope with the same coating layer, and the coating layer is also preferable because the same layer is more convenient for manufacturing.
  • condensed polycyclic aromatic in the present invention are compounds having a structure represented by the following formula.
  • the compound having a condensed polycyclic aromatic is preferably a polymer compound such as a polyester resin, an acrylic resin, or a urethane resin.
  • polyester resins are more preferable because more condensed polycyclic aromatics can be introduced.
  • a method of incorporating the condensed polycyclic aromatic into the polyester resin for example, two or more hydroxyl groups are introduced into the condensed polycyclic aromatic as a substituent to form a diol component or a polyvalent hydroxyl component, or There is a method in which two or more acid groups are introduced to prepare a dicarboxylic acid component or a polyvalent carboxylic acid component.
  • the condensed polycyclic aromatic contained in the coating layer is preferably a compound having a naphthalene skeleton in that it is difficult to be colored.
  • a resin incorporating a naphthalene skeleton as a polyester component is preferably used in terms of good adhesion to the light diffusion layer or anti-sticking layer formed on the coating layer and transparency.
  • Representative examples of the naphthalene skeleton include 1,5-naphthalenedicarboxylic acid, 2,6-naphthalenedicarboxylic acid, and 2,7-naphthalenedicarboxylic acid.
  • the condensed polycyclic aromatic has a refractive index of a refractive index by introducing a substituent containing a sulfur element, an aromatic substituent such as a phenyl group, a halogen element group, and the like. Improvements can be expected, and substituents such as alkyl groups, ester groups, and amide groups may be introduced from the viewpoints of coatability and adhesion.
  • the acrylic resin in the present invention is a polymer composed of a polymerizable monomer having a carbon-carbon double bond, as typified by an acrylic or methacrylic monomer. These may be either a homopolymer or a copolymer. Moreover, the copolymer of these polymers and other polymers (for example, polyester, polyurethane, etc.) is also included. For example, a block copolymer or a graft copolymer. Alternatively, a polymer (possibly a mixture of polymers) obtained by polymerizing a polymerizable monomer having a carbon-carbon double bond in a polyester solution or a polyester dispersion is also included.
  • a polymer (in some cases, a mixture of polymers) obtained by polymerizing a polymerizable monomer having a carbon-carbon double bond in a polyurethane solution or polyurethane dispersion is also included.
  • a polymer (in some cases, a polymer mixture) obtained by polymerizing a polymerizable monomer having a carbon-carbon double bond in another polymer solution or dispersion is also included.
  • the polymerizable monomer having a carbon-carbon double bond is not particularly limited, but particularly representative compounds include, for example, acrylic acid, methacrylic acid, crotonic acid, itaconic acid, fumaric acid, maleic acid, citracone Various carboxyl group-containing monomers such as acids, and salts thereof; 2-hydroxyethyl (meth) acrylate, 2-hydroxypropyl (meth) acrylate, 4-hydroxybutyl (meth) acrylate, monobutyl hydroxyl fumarate, Various hydroxyl group-containing monomers such as monobutylhydroxy itaconate; various monomers such as methyl (meth) acrylate, ethyl (meth) acrylate, propyl (meth) acrylate, butyl (meth) acrylate, lauryl (meth) acrylate ( (Meth) acrylic acid esters Various nitrogen-containing vinyl monomers such as (meth) acrylamide, diacetone acrylamide, N-methylolacryl
  • the acrylic resin can contain a sulfur compound, an aromatic compound, or the like as long as the adhesive properties are not impaired.
  • an acrylic resin containing a functional group such as a hydroxyl group, an amino group, or an amide group.
  • the urethane resin in the present invention is a polymer compound having a urethane bond in the molecule.
  • a water-dispersible or water-soluble urethane resin is preferable.
  • a hydrophilic group such as a hydroxyl group, a carboxyl group, a sulfonic acid group, a sulfonyl group, a phosphoric acid group, or an ether group into the urethane resin.
  • a carboxylic acid group or a sulfonic acid group is preferable from the viewpoint of coating film properties and adhesion.
  • One of the methods for producing a urethane resin that is a constituent component of the coating layer used in the present invention is a reaction between a hydroxyl group and an isocyanate.
  • a polyol is preferably used, and examples thereof include polyether polyols, polyester polyols, polycarbonate polyols, polyolefin polyols, and acrylic polyols. These compounds may be used alone or in combination.
  • polyether polyols examples include polyethylene glycol, polypropylene glycol, polyethylene propylene glycol, polytetramethylene ether glycol, polyhexamethylene ether glycol and the like.
  • Polyester polyols include polycarboxylic acids (malonic acid, succinic acid, glutaric acid, adipic acid, pimelic acid, suberic acid, sebacic acid, fumaric acid, maleic acid, terephthalic acid, isophthalic acid, etc.) or their acid anhydrides.
  • polycarboxylic acids malonic acid, succinic acid, glutaric acid, adipic acid, pimelic acid, suberic acid, sebacic acid, fumaric acid, maleic acid, terephthalic acid, isophthalic acid, etc.
  • polyhydric alcohol ethylene glycol, diethylene glycol, triethylene glycol, propylene glycol, dipropylene glycol, tripropylene glycol, butanediol, 1,3-butanediol, 1,4-butanediol, 2,3-butanediol, 2-methyl-1,3-propanediol, 1,5-pentanediol, neopentyl glycol, 1,6-hexanediol, 3-methyl-1,5-pentanediol, 2-methyl-2,4-pentanediol 2-methyl-2-propyl- , 3-propanediol, 1,8-octanediol, 2,2,4-trimethyl-1,3-pentanediol, 2-ethyl-1,3-hexanediol, 2,5-dimethyl-2,5-hexane Diol, 1,9-nonanediol
  • polycarbonate polyols examples include polycarbonate diols obtained by dealcoholization reaction from polyhydric alcohols and dimethyl carbonate, diethyl carbonate, diphenyl carbonate, ethylene carbonate, and the like, such as poly (1,6-hexylene) carbonate, poly ( And 3-methyl-1,5-pentylene) carbonate.
  • polyisocyanate compound used to obtain the urethane resin examples include aromatic diisocyanates such as tolylene diisocyanate, xylylene diisocyanate, methylene diphenyl diisocyanate, phenylene diisocyanate, naphthalene diisocyanate, and tolidine diisocyanate, ⁇ , ⁇ , ⁇ ′, ⁇ ′.
  • aromatic diisocyanates such as tolylene diisocyanate, xylylene diisocyanate, methylene diphenyl diisocyanate, phenylene diisocyanate, naphthalene diisocyanate, and tolidine diisocyanate, ⁇ , ⁇ , ⁇ ′, ⁇ ′.
  • -Aliphatic diisocyanates having aromatic rings such as tetramethylxylylene diisocyanate, aliphatic diisocyanates such as methylene diisocyanate, propylene diisocyanate, trimethylhexamethylene diisocyanate, hexamethylene diisocyanate, cyclohexane diisocyanate, methylcyclohexane diisocyanate, isophorone diisocyanate, dicyclohexyl Methanzi Isocyanate, alicyclic diisocyanates such as isopropylidene dicyclohexyl diisocyanates. These may be used alone or in combination.
  • a chain extender may be used when synthesizing the urethane resin, and the chain extender is not particularly limited as long as it has two or more active groups that react with an isocyanate group. Alternatively, a chain extender having two amino groups can be mainly used.
  • chain extender having two hydroxyl groups examples include aliphatic glycols such as ethylene glycol, propylene glycol and butanediol, aromatic glycols such as xylylene glycol and bishydroxyethoxybenzene, and esters such as neopentyl glycol hydroxypivalate. And glycols such as glycols.
  • chain extender having two amino groups examples include aromatic diamines such as tolylenediamine, xylylenediamine, diphenylmethanediamine, ethylenediamine, propylenediamine, hexanediamine, 2,2-dimethyl-1,3- Propanediamine, 2-methyl-1,5-pentanediamine, trimethylhexanediamine, 2-butyl-2-ethyl-1,5-pentanediamine, 1,8-octanediamine, 1,9-nonanediamine, 1,10- Aliphatic diamines such as decane diamine, 1-amino-3-aminomethyl-3,5,5-trimethylcyclohexane, dicyclohexylmethanediamine, isopropylidine cyclohexyl-4,4′-diamine, 1,4-diaminocyclohexane, 1 , 3-Bisaminomethylcyclohexane Alicyclic diamines, and the like of.
  • the urethane resin can contain an aromatic compound as long as the adhesive properties are not impaired.
  • the aromatic compound includes a benzene skeleton or a naphthalene skeleton in that it is difficult to be colored.
  • acrylic is used to improve the coated surface, improve the visibility when various light diffusing layers and anti-sticking layers are formed on the coated surface, and improve the transparency. It is also possible to use a binder polymer other than the resin and the urethane resin in combination. If the coating layer is formed only with a polyester resin without using an acrylic resin or a urethane resin as a binder, the adhesiveness with the light diffusion layer or the anti-sticking layer may not be sufficient, so the gist of the present invention is not impaired. It is necessary to use together in a range.
  • the “binder polymer” used in the present invention is a number average molecular weight (Mn) measured by gel permeation chromatography (GPC) according to a polymer compound safety evaluation flow scheme (November 1985, sponsored by the Chemical Substances Council). ) Is a polymer compound having a molecular weight of 1000 or more and having a film-forming property.
  • binder polymer examples include polyester resin, polyalkylene glycol, polyalkyleneimine, methylcellulose, hydroxycellulose, starches and the like. Moreover, you may use together an acrylic resin and a urethane resin.
  • a cross-linking agent can be used in the coating layer as long as the gist of the present invention is not impaired. By using a cross-linking agent, the coating layer becomes stronger, so that the heat and moisture resistance may be further improved.
  • Various known resins can be used as the crosslinking agent, and examples thereof include melamine compounds, epoxy compounds, oxazoline compounds, and isocyanate compounds.
  • the melamine compound is a compound having a melamine skeleton in the compound.
  • an alkylolated melamine derivative a compound partially or completely etherified by reacting an alcohol with an alkylolated melamine derivative, and a mixture thereof can be used.
  • alcohol used for etherification methyl alcohol, ethyl alcohol, isopropyl alcohol, n-butanol, isobutanol and the like are preferably used.
  • a melamine compound either a monomer or a multimer more than a dimer may be sufficient, or a mixture thereof may be used.
  • a product obtained by co-condensing urea or the like with a part of melamine can be used, and a catalyst can be used to increase the reactivity of the melamine compound.
  • Examples of the epoxy compound include a compound containing an epoxy group in the molecule, a prepolymer and a cured product thereof.
  • a typical example is a condensate of epichlorohydrin and bisphenol A.
  • a reaction product of a low molecular polyol with epichlorohydrin gives an epoxy resin having excellent water solubility.
  • the oxazoline compound is a compound having an oxazoline ring in the molecule, and includes a monomer having an oxazoline ring and a polymer synthesized using the oxazoline compound as one of raw material monomers.
  • an isocyanate compound it refers to a compound having an isocyanate group in the molecule.
  • hexamethylene diisocyanate, trimethylhexamethylene diisocyanate, cyclohexylene diisocyanate, xylylene diisocyanate, isophorone diisocyanate, naphthalene diisocyanate, tolylene diisocyanate these Examples include block bodies and derivatives.
  • cross-linking agents may be used alone or in combination of two or more. Furthermore, when consideration is given to application to in-line coating, it is preferable to have water solubility or water dispersibility.
  • inert particles may be contained, and specific examples include silica, alumina, kaolin, calcium carbonate, titanium oxide, organic particles, and the like.
  • an antifoaming agent a coatability improver, a thickener, an organic lubricant, an antistatic agent, an ultraviolet absorber, an antioxidant, a foaming agent, a dye, etc. May be contained.
  • the proportion of the condensed polycyclic aromatic in the compound is preferably in the range of 5 to 80% by weight. More preferably, it is in the range of 10 to 60% by weight.
  • the ratio of the condensed polycyclic aromatic in the entire coating layer is preferably in the range of 1 to 70% by weight, more preferably in the range of 2 to 40% by weight, and still more preferably in the range of 4 to 25% by weight. . If it falls outside these ranges, the visibility may deteriorate due to interference unevenness after the formation of the light diffusion layer or the anti-sticking layer, and the coated surface may be deteriorated.
  • the ratio of the condensed polycyclic aromatic can be determined by, for example, dissolving and extracting the coating layer with an appropriate solvent or warm water, separating by chromatography, analyzing the structure by NMR or IR, and further pyrolyzing GC-MS (gas It can obtain
  • the weight ratio of the entire coating layer is usually in the range of 5 to 80%, more preferably in the range of 15 to 70%, and still more preferably. It is in the range of 25-50%. If it is less than 5%, the adhesion to the light diffusing layer or the anti-sticking layer may be poor. If it exceeds 80%, the refractive index of the coating layer cannot be increased. Visibility may not be good due to uneven interference.
  • the weight ratio of the entire coating layer is usually in the range of 5 to 90%, more preferably in the range of 15 to 80%, and still more preferably. It is in the range of 25 to 70%. If it is less than 5%, the adhesion to the light diffusing layer or the anti-sticking layer may be poor. If it exceeds 90%, the visibility is not good due to interference unevenness after the formation of the light diffusing layer or the anti-sticking layer. There is.
  • the component in the coating layer can be analyzed by surface analysis such as TOF-SIMS.
  • a coating layer When providing a coating layer by in-line coating, apply the above-mentioned series of compounds as an aqueous solution or water dispersion on a polyester film with a coating solution adjusted to a solid content concentration of about 0.1 to 50% by weight. It is preferable to produce a laminated polyester film. Moreover, in the range which does not impair the main point of this invention, a small amount of organic solvents may be contained in the coating liquid for the purpose of improving dispersibility in water, improving film-forming properties, and the like. Only one type of organic solvent may be used, or two or more types may be used as appropriate.
  • the thickness of the coating layer provided on the polyester film is usually 0.02 to 0.3 g / m 2 , more preferably 0.05 to 0.25 g / m 2 , and still more preferably.
  • the range is 0.07 to 0.20 g / m 2 .
  • a conventionally known coating method such as reverse gravure coating, direct gravure coating, roll coating, die coating, bar coating, curtain coating or the like can be used.
  • the coating method there is an example described in “Coating Method” published by Yoji Harasaki in 1979.
  • the drying and curing conditions for forming the coating layer on the polyester film are not particularly limited.
  • the coating layer is provided by off-line coating, it is usually 3 to 40 at 80 to 200 ° C.
  • the heat treatment should be performed for a second, preferably 100 to 180 ° C. for 3 to 40 seconds.
  • the coating layer is provided by in-line coating, it is usually preferable to perform heat treatment at 70 to 280 ° C. for 3 to 200 seconds as a guide.
  • polyester film constituting the laminated polyester film in the present invention may be subjected to surface treatment such as corona treatment or plasma treatment in advance.
  • the coating layer in the present invention has a refractive index adjusted to suppress the occurrence of interference unevenness, and the refractive index is designed in the vicinity of the geometric mean of the polyester film of the substrate and the diffusion layer or anti-sticking layer. Is.
  • the refractive index of the coating layer and the reflectance of the coating layer are closely related.
  • a graph showing the wavelength on the horizontal axis and the reflectance on the vertical axis is drawn, and one minimum value of the reflectance appears in the wavelength range of 400 to 800 nm. If they appear at the same wavelength, the minimum reflectivity is high when the refractive index is high, and low when the refractive index is low.
  • the reflectance of the minimum value varies depending on the wavelength range of the minimum value even if the material design of the coating layer is exactly the same. Specifically, comparing the case where the wavelength range of the minimum value exists in the short wavelength region and the case where it exists in the long wavelength region, the reflectance is lower in the case where it exists in the long wavelength region.
  • the favorable reflectance means that, in the absolute reflectance, when a minimum value exists in the range of the wavelength of 350 nm or more and less than 550 nm, the value of the minimum value is preferably 3.0 to 4.5%, more preferably Is in the range of 3.3 to 4.0%, more preferably 3.4 to 3.9%.
  • the minimum value is preferably Is in the range of 2.8 to 4.3%, more preferably 3.1 to 3.8%, and still more preferably 3.2 to 3.7%.
  • the laminated polyester film of the present invention generally has a coating layer provided with a light diffusion layer, a sticking prevention layer and the like.
  • the light diffusing layer contains particles and a binder.
  • the particles to be included in the light diffusion layer may be any particles having a property of diffusing light, such as organic particles such as acrylic resin, acrylic urethane resin, urethane resin, polyester resin, and polyvinyl resin, silica, and metal oxide. And inorganic particles such as barium sulfate can be used. Of these, acrylic resins and acrylic urethane resins having good transparency are preferably used.
  • the particle diameter of these particles is not particularly limited, but the average particle diameter is 1 to 50 ⁇ m, more preferably 5 to 15 ⁇ m.
  • the binder contained in the light diffusing layer is used to fix particles and develop light diffusibility.
  • polyester resin acrylic resin, polyurethane resin, fluororesin, silicone resin, epoxy resin, UV curable type
  • resins include resins.
  • a polyol compound is preferably used, and examples thereof include acrylic polyol and polyester polyol.
  • a polyol compound When a polyol compound is used as a binder, it is preferable to contain isocyanate as a curing agent. By containing isocyanate, a stronger cross-linked structure can be formed, and physical properties as a light diffusion layer are improved. Further, when an ultraviolet curable resin is used as the binder, an acrylate resin is preferable, which can be used for improving the hardness of the light diffusion layer.
  • the light diffusing layer may contain a surfactant, a fine inorganic filler, a plasticizer, a curing agent, an antioxidant, an ultraviolet absorber, a rust preventive agent, etc. within a range not impairing the light diffusion performance. .
  • the mixing ratio of the binder and particles in the light diffusion layer can be appropriately set depending on the light diffusibility to be obtained, and is not particularly limited.
  • the binder / particles are in the range of 0.1 to 50 in terms of weight ratio, More preferably, it is in the range of 0.5-20.
  • a method of preparing a coating solution containing a binder and particles, coating and drying can be mentioned.
  • a coating method a conventionally known coating method such as reverse gravure coating, direct gravure coating, roll coating, die coating, bar coating, curtain coating, spray coating, spin coating or the like can be used.
  • the thickness of the light diffusion layer is not particularly limited, but it is in the range of 1 to 100 ⁇ m, more preferably in the range of 3 to 30 ⁇ m in consideration of light diffusibility, film strength, and the like.
  • a sticking prevention layer is formed on the surface opposite to the light diffusion layer.
  • the anti-sticking layer contains the same binder and particles as the light diffusion layer, and the content of the particles is not intended to be light diffusive. Therefore, a method of containing a smaller amount with a smaller particle size is generally used. It is.
  • the forming method can also be formed by coating in the same manner as the light diffusion layer, and the thickness is not particularly limited, but is preferably in the range of 1 to 10 ⁇ m.
  • the laminated polyester film for a light diffusing sheet of the present invention when a light diffusing layer or an anti-sticking layer is formed, there is provided a laminated polyester film that is free from interference unevenness and excellent in adhesion and reusability. And its industrial value is high.
  • a black tape (vinyl tape VT-50 manufactured by Nichiban Co., Ltd.) is pasted on the measurement back side of the polyester film in advance, and a spectrophotometer (UV-spectrophotometer V-570 manufactured by JASCO Corporation) and automatic absolute reflectance measuring device AM- 500N) using a synchronous mode, an incident angle of 5 °, an N polarization, a response Fast, a data acquisition interval of 1.0 nm, a bandwidth of 10 nm, a scanning speed of 1000 m / min, and an absolute surface with a wavelength range of 300 to 800 nm. The reflectance was measured, and the wavelength (bottom wavelength) and absolute reflectance at the minimum value were evaluated.
  • acrylic resin particles having an average particle diameter of 15 ⁇ m used in the coating solution for the light diffusion layer as an anti-sticking layer on the side opposite to the light diffusion layer were replaced with acrylic resin particles having an average particle diameter of 5 ⁇ m (manufactured by Sekisui Plastics MBX-5)
  • a double-sided product was produced in the same manner except that a layer having a thickness of 3 g / m 2 was formed instead of 7 parts.
  • a black tape (vinyl tape VT-50 manufactured by Nichiban Co., Ltd.) is attached to the light diffusion layer side of the obtained film, and interference unevenness is visually observed under a three-wavelength fluorescent lamp from the sticking prevention layer side.
  • the anti-sticking layer is formed of particles and a binder in the same manner as the light diffusion layer, but generally has a smaller amount of particles and a smaller film thickness than the light diffusion layer. For this reason, the light diffusibility is lowered, and interference unevenness may be observed. Therefore, it is very important to adjust the refractive index of the coating layer.
  • the peeled area was 0%, ⁇ , 0% Exceeding 5% or less, ⁇ , exceeding 5% and 20% or less, ⁇ , exceeding 20%, ⁇ .
  • the anti-sticking layer has less surface irregularities, and therefore has better adhesion to the tape to be peeled, and therefore the peel area tends to be larger than the light diffusion layer.
  • the film preferably has a neutral color tone
  • the b * value is preferably in the range of ⁇ 4.5 to +4.5, more preferably in the range of ⁇ 3.5 to +3.5, and still more preferably ⁇ 3.
  • the range is from 0.0 to +3.0.
  • the case of exceeding 4.5 was rated as x. In this application, if it is 4.5 or less, it can be said that it can be used.
  • the polyester used in the examples and comparative examples was prepared as follows. ⁇ Method for producing polyester (A)> Using 100 parts by weight of dimethyl terephthalate and 60 parts by weight of ethylene glycol as starting materials, adding tetrabutoxy titanate as a catalyst to the reactor, setting the reaction start temperature to 150 ° C., and gradually increasing the reaction temperature as methanol is distilled off. It was 230 degreeC after 3 hours. After 4 hours, the transesterification reaction was substantially completed, and then a polycondensation reaction was performed for 4 hours. That is, the temperature was gradually raised from 230 ° C. to 280 ° C. On the other hand, the pressure was gradually reduced from normal pressure, and finally 0.3 mmHg.
  • the reaction was stopped at a time corresponding to an intrinsic viscosity of 0.63 due to a change in stirring power of the reaction vessel, and the polymer was discharged under nitrogen pressure to obtain a polyester (A) having an intrinsic viscosity of 0.63.
  • the pressure was gradually reduced from normal pressure, and finally 0.3 mmHg.
  • the reaction was stopped at a time corresponding to an intrinsic viscosity of 0.65 due to a change in stirring power in the reaction vessel, and the polymer was discharged under nitrogen pressure to obtain a polyester (B) having an intrinsic viscosity of 0.65.
  • polyester (C) ⁇ Method for producing polyester (C)>
  • 0.2 part of silica particles having an average particle diameter of 2.0 ⁇ m dispersed in ethylene glycol was added and the polycondensation reaction was stopped at a time corresponding to an intrinsic viscosity of 0.66.
  • Polyester (A) was subjected to a vented twin-screw extruder and 2,2- (1,4-phenylene) bis [4H-3,1-benzoxazin-4-one] (CYTECOR manufactured by CYTEC) as an ultraviolet absorber.
  • UV-3638 molecular weight 369 benzoxazinone
  • UV absorbent master batch polyester (D) was prepared.
  • the intrinsic viscosity of the obtained polyester (D) was 0.60.
  • Examples of compounds constituting the coating layer are as follows.
  • (Compound example) ⁇ Compound having condensed polycyclic aromatics>
  • Example 1 A mixed raw material obtained by mixing polyesters (A), (B), and (C) at a ratio of 85%, 5%, and 10%, respectively, is used as a raw material of the outermost layer (surface layer), and polyesters (A) and (B) are each 95 %, 5% mixed raw materials were used as intermediate layer raw materials, each was supplied to two extruders, melted at 293 ° C., and then on a cooling roll set at 40 ° C. It was coextruded with a layer structure of a layer (surface layer / intermediate layer / surface layer) and cooled and solidified to obtain an unstretched sheet. Next, the film was stretched 3.4 times in the longitudinal direction at a film temperature of 85 ° C.
  • Thickness having a coating layer in which the film is stretched 4.0 times at 120 ° C. in the transverse direction and heat-treated at 225 ° C. and then relaxed by 2% in the transverse direction and the coating amount (after drying) is 0.10 g / m 2.
  • a polyester film having a thickness of 188 ⁇ m (surface layer: 9 ⁇ m, intermediate layer: 170 ⁇ m) was obtained.
  • the absolute reflectance of the obtained polyester film was measured in the wavelength range of 300 to 800 nm, the wavelength (bottom wavelength) at the minimum value was 440 nm and the absolute reflectance was 3.8%. There was no interference unevenness after forming the anti-sticking layer, and the visibility was good. In addition, adhesion and reusability were also good.
  • Table 2 The properties of this film are shown in Table 2 below.
  • Example 1 In Example 1, it manufactured similarly to Example 1 except having changed the coating agent composition into the coating agent composition shown in Table 1, and obtained the polyester film.
  • the finished polyester film is as shown in Table 2.
  • the interference unevenness after forming the anti-sticking layer was evaluated, the visibility was good, and the adhesion and reusability were also good.
  • Example 1 In Example 1, it manufactured similarly to Example 1 except having changed the coating agent composition into the coating agent composition shown in Table 1, and obtained the polyester film. When the completed laminated polyester film was evaluated, it was as shown in Table 2. The interference unevenness level was not good, the adhesion was weak, and the reusability was poor.
  • the concentration of the coating solution was a 10% by weight aqueous solution.
  • Example 9 In Example 1, it manufactured similarly to Example 1 except having changed a coating agent composition into the coating agent composition shown in following Table 3, and obtained the polyester film.
  • the absolute reflectance of the obtained polyester film was measured in the wavelength range of 300 to 800 nm, the wavelength (bottom wavelength) at the minimum value was 430 nm, and the absolute reflectance was 3.7%. There was no interference unevenness of the anti-sticking layer, and the visibility was good. Also, the adhesion was good.
  • Table 4 The properties of this film are shown in Table 4 below.
  • Example 9 In Example 9, it manufactured like Example 9 except having changed a coating agent composition into the coating agent composition shown in following Table 3, and obtained the polyester film.
  • the finished polyester film is as shown in Table 4 below.
  • Comparative Example 4 A polyester film was obtained in the same manner as in Example 9 except that the coating agent composition was changed to the coating agent compositions shown in Tables 2 and 3 in Example 9. The finished laminated polyester film was evaluated as shown in Table 4.
  • the concentration of the coating solution was a 10% by weight aqueous solution.
  • Example 15 Polyesters (A), (B), and (C) are mixed at a ratio of 85%, 5%, and 10%, respectively, to form a raw material for the outermost layer (surface layer), and polyesters (A), (B), (D ) Were mixed at a ratio of 92%, 5%, and 3%, respectively, as intermediate layer raw materials, each was supplied to two extruders, melted at 293 ° C, and then cooled to 40 ° C. On the roll, it was co-extruded in a layer configuration of two types and three layers (surface layer / intermediate layer / surface layer) and cooled and solidified to obtain an unstretched sheet. Next, the film was stretched 3.4 times in the machine direction at a film temperature of 85 ° C.
  • the absolute reflectance of the obtained polyester film was measured in the wavelength range of 300 to 800 nm, the wavelength (bottom wavelength) at the minimum value was 440 nm and the absolute reflectance was 3.8%. There was no interference unevenness after forming the anti-sticking layer, and the visibility was good. Also, the adhesion was good. Further, the transmittance at 380 nm was 4%, and it was confirmed that ultraviolet rays were absorbed. The properties of this film are shown in Table 5 below.
  • Example 15 it manufactured similarly to Example 15 except having changed the coating composition into the coating composition shown in Table 1, and obtained the polyester film.
  • the finished polyester film is as shown in Table 5.
  • Example 15 is the same as Example 15 except that a mixed raw material in which polyesters (A), (B), and (D) are mixed in proportions of 91%, 5%, and 4%, respectively, is used as a raw material for the intermediate layer. To obtain a polyester film. The completed polyester film is as shown in Table 5. The transmittance at 380 nm was 1%, and it was confirmed that ultraviolet rays were absorbed.
  • Example 15 is the same as Example 15 except that a mixed raw material in which polyesters (A), (B), and (D) are mixed at a ratio of 93%, 5%, and 2%, respectively, is used as an intermediate layer raw material. To obtain a polyester film. The completed polyester film was as shown in Table 5. The transmittance at 380 nm was 9%, and it was confirmed that ultraviolet rays were absorbed.
  • Example 15 it manufactured similarly to Example 15 except having changed the coating composition into the coating composition shown in Table 1, and obtained the polyester film.
  • the completed laminated polyester film was evaluated, it was as shown in Table 5, and the level of interference unevenness was not good or the adhesion was weak.
  • Example 25 In Example 15, it manufactured like Example 15 except changing a coating agent composition into the coating agent composition shown in Table 3, and obtained the polyester film.
  • the absolute reflectance of the obtained polyester film was measured in the wavelength range of 300 to 800 nm, the wavelength (bottom wavelength) at the minimum value was 430 nm, and the absolute reflectance was 3.7%. There was no interference unevenness after forming the anti-sticking layer, and the visibility was good. Also, the adhesion was good. Further, the transmittance at 380 nm was 4%, and it was confirmed that ultraviolet rays were absorbed.
  • Table 6 The properties of this film are shown in Table 6 below.
  • Example 25 a polyester film was obtained in the same manner as in Example 25 except that the coating composition was changed to the coating composition shown in Table 3.
  • the completed polyester film is as shown in Table 6.
  • Example 31 In Example 23, it manufactured similarly to Example 25 except having changed the coating agent composition into the coating agent composition shown in Table 3, and obtained the polyester film.
  • the completed polyester film was as shown in Table 6.
  • the transmittance at 380 nm was 1%, and it was confirmed that ultraviolet rays were absorbed.
  • Example 32 In Example 24, it manufactured similarly to Example 25 except having changed the coating composition into the coating composition shown in Table 3, and obtained the polyester film. The completed polyester film was as shown in Table 6. The transmittance at 380 nm was 9%, and it was confirmed that ultraviolet rays were absorbed.
  • Example 25 a polyester film was obtained in the same manner as in Example 25 except that the coating composition was changed to the coating composition shown in Table 3. When the completed laminated polyester film was evaluated, it was as shown in Table 6, and the level of interference unevenness was not good or the adhesion was weak.
  • the film of the present invention can be suitably used for an application that needs to reduce interference unevenness due to light reflection, such as a backlight unit of a liquid crystal display.

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Abstract

　光の反射による干渉ムラの発生を軽減でき、光拡散層やスティッキング防止層等の機能層に対して良好な密着性を有し、例えば液晶ディスプレイのバックライトユニット等において好適に利用することができる積層ポリエステルフィルムを提供する。 　ポリエステルフィルムの両面に、縮合多環式芳香族を有する化合物と、ウレタン樹脂またはアクリル樹脂とを含有する塗布層を有する積層ポリエステルフィルム。

Description

積層ポリエステルフィルム
　本発明は、光拡散シート用のベースフィルムとして好適な積層ポリエステルフィルムに関するものであり、例えば、液晶ディスプレイのバックライトユニット等、光の反射による干渉ムラの軽減、および光拡散層やスティッキング防止層との良好な密着性が必要な各種光学用の積層ポリエステルフィルムに関するものである。
　近年、液晶ディスプレイがテレビ、パソコン、デジタルカメラ、携帯電話等の表示装置として広く用いられている。これらの液晶ディスプレイは、液晶表示ユニット単独では発光機能を有していないので、裏側からバックライトを使用して光を照射することにより表示させる方式が普及している。
　バックライト方式には、エッジライト型あるいは直下型と呼ばれる構造がある。最近は液晶ディスプレイを薄型化する傾向があり、エッジライト型を採用する場合が多くなってきている。エッジライト型は、一般的には、反射シート、導光板、光拡散シート、プリズムシートの順で構成されている。光線の流れとしては、バックライトから導光板に入射した光線が反射シートで反射され、導光板の表面から出射される。導光板から出射された光線は光拡散シートに入射し、光拡散シートで拡散・出射され、次に存在するプリズムシートに入射する。プリズムシートで光線は法線方向に集光させられ、液晶層に向けて出射される。
　本構成で使用される光拡散シートは、透過する光を多方向で均一に拡散させるために用いられており、光拡散性が大きいことや、光透過性が高いことが必要である。光拡散シートとしては、仕上げ加工の際に加熱・加圧によってシート表面に凹凸をつける、いわゆるエンボス加工を施したものや、透明基材フィルム上に、粒子を含有した透明樹脂からなる光拡散層をコーティングにより作成したものが知られている。また、光拡散シートにおいて、透明基材フィルムの光拡散層とは反対側の面に、光拡散シートと導光板とのスティッキング（部分的密着）を防止する等のために、バインダーと少量のビーズを含有するスティッキング防止層を形成することも提案されている（特許文献１～３）。
　光拡散シートを形成する透明基材フィルムとしては、透明性、機械特性を考慮してポリエステルフィルムが一般的に使用され、基材のポリエステルフィルムと光拡散層あるいはスティッキング防止層との密着性を向上させるために、これらの中間層として易接着性の塗布層が設けられる場合が一般的である。
　近年、液晶ディスプレイ分野では、さらなる大画面化および高画質化が求められてきている。それに伴い特に蛍光灯下での虹彩状色彩（干渉ムラ）の抑制に対する要求レベルが高くなってきている。また、蛍光灯は昼光色の再現性のため３波長形が主流となってきており、より干渉ムラが出やすくなっている。光拡散層側は光が高度に拡散されるため、干渉ムラは発生しにくいが、スティッキング防止層側は光の拡散性が高くないため、光拡散層に比べて干渉ムラが発生しやすい状況にある。そのため、特にスティッキング防止層側においては、ポリエステルフィルム上に積層する塗布層の光学設計が重要になってきている。具体的には、ポリエステル基材の屈折率と光拡散層あるいはスティッキング防止層に使用される樹脂の屈折率との間となるように調整した高めの屈折率を有する塗布層が求められている。
　塗布層の屈折率を調整しないと、干渉ムラの発生を十分に抑えられない場合がある。干渉ムラが顕著に発生しているフィルムを、液晶ディスプレイとして使用すると、視認性の悪化による各種不具合が顕在化する場合がある。また、干渉ムラにより引き起こされた視認性の悪化による各種不具合で、目の疲労や健康障害を起こす要因になることも考えられる。
　そのため、塗布層の屈折率を高くして、干渉ムラを改善することが望まれている。例えば、光拡散層側の干渉ムラを軽減する方法としては、水性ポリエステル樹脂と水溶性のチタンキレート化合物等の金属キレート化合物を組み合わせて、塗布層の屈折率を高くする方法が提案されている（特許文献４）。しかしながら、水溶液中では金属キレート化合物の不安定さから、組み合わせによっては塗布液の安定性が十分でない場合があり、長時間の生産を行う場合、液交換作業の増加を招く可能性がある。また、当該塗布層構成では、光拡散層に使用する樹脂や耐久試験の条件によっては密着性が十分でない場合がある。さらに、近年の液晶ディスプレイにおける価格競争の中では、コストダウンが必要であり、ポリエステルフィルムを再利用して使用することが非常に有用であるが、当該塗布層構成では、再利用するために再溶融した場合の着色が大きく、形成する光拡散シートが黄色いものになってしまい、有効に使用することができない。
　また、塗布層の高屈折率化の別手法として、縮合多環式芳香族を有する化合物を使用することも知られている（特許文献５、６）。しかしながら、近年において、塗布層上に反射防止フィルム用として形成されるハードコート層や反射防止層は、一般的には光拡散フィルム用として形成される光拡散層やスティッキング防止層に比べて、屈折率が高い。そのため、反射防止フィルム用に好適に使用される塗布層の屈折率は非常に高く、光拡散シート用としては、逆に屈折率が高すぎることにより、干渉ムラが発生してしまう場合がある。さらに、反射防止フィルム用に形成されるハードコート層や反射防止層と、光拡散フィルム用に形成される光拡散層やスティッキング防止層は、成分が異なる。そのため、反射防止フィルム用には良好な密着性を示す塗布層を用いても、光拡散フィルム用には完璧な密着性を示すとは限らないため、何らかの工夫が必要であった。
　ところで、バックライトに使用するライトによっては、ある程度の紫外線が発せられる場合がある。その場合、紫外線が長期にわたり照射されることにより、液晶、プリズムシート等、各種の部材が劣化してしまうおそれがある。紫外線による劣化を解決するために、光拡散層の樹脂、光拡散層のビーズ、光拡散層に積層されたポリプロピレン系樹脂層に紫外線吸収剤を含有させる方法が提案されている（特許文献７～９）。
特開２０００－８９００７号公報 特開２００４－４５９８号公報 特開２００７－２８６１６６号公報 特開２００６－２０８９９３号公報 特開２００６－１７５６２８号公報 特開２００７－１８１９９４号公報 特開２００５－３７５９１号公報 特開２００２－１７４７０４号公報 特開２００３－３０２６２９号公報
　本発明は、上記実情に鑑みなされたものであって、その解決課題は、光の反射による干渉ムラの発生を軽減でき、光拡散層やスティッキング防止層に対して良好な密着性を有し、例えば液晶ディスプレイのバックライトユニット等において好適に利用することができる光拡散シート用積層ポリエステルフィルムを提供することにある。
　本発明者らは、上記実情に鑑み、鋭意検討した結果、特定の構成からなる積層ポリエステルフィルムを用いれば、上述の課題を容易に解決できることを知見し、本発明を完成させるに至った。
　すなわち、本発明の要旨は、ポリエステルフィルムの両面に、縮合多環式芳香族を有する化合物と、ウレタン樹脂またはアクリル樹脂とを含有する塗布層を有することを特徴とする積層ポリエステルフィルムに存する。
　以下、本発明をさらに詳細に説明する。
　本発明における積層ポリエステルフィルムを構成するポリエステルフィルムは単層構成であっても多層構成であってもよく、２層、３層構成以外にも本発明の要旨を越えない限り、４層またはそれ以上の多層であってもよく、特に限定されるものではない。
　本発明のポリエステルフィルム中には液晶ディスプレイの液晶等が紫外線により劣化することを防止するために、紫外線吸収剤を含有させることも可能である。紫外線吸収剤は、紫外線吸収能を有する化合物で、ポリエステルフィルムの製造工程で付加される熱に耐えうるものであれば特に限定されない。
　紫外線吸収剤としては、有機系紫外線吸収剤と無機系紫外線吸収剤があるが、透明性の観点からは有機系紫外線吸収剤が好ましい。有機系紫外線吸収剤としては、特に限定されないが、例えば、環状イミノエステル系、ベンゾトリアゾール系、ベンゾフェノン系などが挙げられる。耐久性の観点からは環状イミノエステル系、ベンゾトリアゾール系がより好ましい。また、紫外線吸収剤を２種類以上併用して用いることも可能である。
　ベンゾトリアゾール系の紫外線吸収剤としては、下記に限定されるものではないが、例えば、２－［２’－ヒドロキシ－５’－（メタクリロイルオキシメチル）フェニル］－２Ｈ－ベンゾトリアゾール、２－［２’－ヒドロキシ－５’－（メタクリロイルオキシエチル）フェニル］－２Ｈ－ベンゾトリアゾール、２－［２’－ヒドロキシ－５’－（メタクリロイルオキシプロピル）フェニル］－２Ｈ－ベンゾトリアゾール、２－［２’－ヒドロキシ－５’－（メタクリロイルオキシヘキシル）フェニル］－２Ｈ－ベンゾトリアゾール、２－［２’－ヒドロキシ－３’－ｔｅｒｔ－ブチル－５’－（メタクリロイルオキシエチル）フェニル］－２Ｈ－ベンゾトリアゾール、２－［２’－ヒドロキシ－５’－ｔｅｒｔ－ブチル－３’－（メタクリロイルオキシエチル）フェニル］－２Ｈ－ベンゾトリアゾール、２－［２’－ヒドロキシ－５'－（メタクリロイルオキシエチル）フェニル］－５－クロロ－２Ｈ－ベンゾトリアゾール、２－［２’－ヒドロキシ－５’－（メタクリロイルオキシエチル）フェニル］－５－メトキシ－２Ｈ－ベンゾトリアゾール、２－［２’－ヒドロキシ－５’－（メタクリロイルオキシエチル）フェニル］－５－シアノ－２Ｈ－ベンゾトリアゾール、２－［２’－ヒドロキシ－５’－（メタクリロイルオキシエチル）フェニル］－５－ｔｅｒｔ－ブチル－２Ｈ－ベンゾトリアゾール、２－［２’－ヒドロキシ－５’－（メタクリロイルオキシエチル）フェニル］－５－ニトロ－２Ｈ－ベンゾトリアゾールなどが挙げられる。
　環状イミノエステル系の紫外線吸収剤としては、下記に限定されるものではないが、例えば、２－メチル－３，１－ベンゾオキサジン－４－オン、２－ブチル－３，１－ベンゾオキサジン－４－オン、２－フェニル－３，１－ベンゾオキサジン－４－オン、２－（１－または２－ナフチル）－３，１－ベンゾオキサジン－４－オン、２－（４－ビフェニル）－３，１－ベンゾオキサジン－４－オン、２－ｐ－ニトロフェニル－３，１－ベンゾオキサジン－４－オン、２－ｍ－ニトロフェニル－３，１－ベンゾオキサジン－４－オン、２－ｐ－ベンゾイルフェニル－３，１－ベンゾオキサジン－４－オン、２－ｐ－メトキシフェニル－３，１－ベンゾオキサジン－４－オン、２－ｏ－メトキシフェニル－３，１－ベンゾオキサジン－４－オン、２－シクロヘキシル－３，１－ベンゾオキサジン－４－オン、２－ｐ－（またはｍ－）フタルイミドフェニル－３，１－ベンゾオキサジン－４－オン、Ｎ－フェニル－４－（３，１－ベンゾオキサジン－４－オン－２－イル）フタルイミド、Ｎ－ベンゾイル－４－（３，１－ベンゾオキサジン－４－オン－２－イル）アニリン、Ｎ－ベンゾイル－Ｎ－メチル－４－（３，１－ベンゾオキサジン－４－オン－２－イル）アニリン、２－（ｐ－（Ｎ－メチルカルボニル）フェニル）－３，１－ベンゾオキサジン－４－オン、２，２’－ビス（３，１－ベンゾオキサジン－４－オン）、２，２’－エチレンビス（３，１－ベンゾオキサジン－４－オン）、２，２’－テトラメチレンビス（３，１－ベンゾオキサジン－４－オン）、２，２’－デカメチレンビス（３，１－ベンゾオキサジン－４－オン、２，２’－ｐ－フェニレンビス（３，１－ベンゾオキサジン－４－オン）、２，２’－ｍ－フェニレンビス（３，１－ベンゾオキサジン－４－オン）、２，２’－（４，４’－ジフェニレン）ビス（３，１－ベンゾオキサジン－４－オン）、２，２’－（２，６－または１，５－ナフチレン）ビス（３，１－ベンゾオキサジン－４－オン）、２，２’－（２－メチル－ｐ－フェニレン）ビス（３，１－ベンゾオキサジン－４－オン）、２，２’－（２－ニトロ－ｐ－フェニレン）ビス（３，１－ベンゾオキサジン－４－オン）、２，２’－（２－クロロ－ｐ－フェニレン）ビス（３，１－ベンゾオキサジン－４－オン）、２，２’－（１，４－シクロヘキシレン）ビス（３，１－ベンゾオキサジン－４－オン）、１，３，５－トリ（３，１－ベンゾオキサジン－４－オン－２－イル）ベンゼン、１，３，５－トリ（３，１－ベンゾオキサジン－４－オン－２－イル）ナフタレン、２，４，６－トリ（３，１－ベンゾオキサジン－４－オン－２－イル）ナフタレン、２，８－ジメチル－４Ｈ，６Ｈ－ベンゾ（１，２－ｄ；５，４－ｄ’）ビス（１，３）－オキサジン－４，６－ジオン、２，７－ジメチル－４Ｈ，９Ｈ－ベンゾ（１，２－ｄ；４，５－ｄ’）ビス（１，３）－オキサジン－４，９－ジオン、２，８－ジフェニル－４Ｈ，８Ｈ－ベンゾ（１，２－ｄ；５，４－ｄ’）ビス（１，３）－オキサジン－４，６－ジオン、２，７－ジフェニル－４Ｈ，９Ｈ－ベンゾ（１，２－ｄ；４，５－ｄ’）ビス（１，３）－オキサジン－４，６－ジオン、６，６’－ビス（２－メチル－４Ｈ，３，１－ベンゾオキサジン－４－オン）、６，６’－ビス（２－エチル－４Ｈ，３，１－ベンゾオキサジン－４－オン）、６，６’－ビス（２－フェニル－４Ｈ，３，１－ベンゾオキサジン－４－オン）、６，６’－メチレンビス（２－メチル－４Ｈ，３，１－ベンゾオキサジン－４－オン）、６，６’－メチレンビス（２－フェニル－４Ｈ，３，１－ベンゾオキサジン－４－オン）、６，６’－エチレンビス（２－メチル－４Ｈ，３，１－ベンゾオキサジン－４－オン）、６，６’－エチレンビス（２－フェニル－４Ｈ，３，１－ベンゾオキサジン－４－オン）、６，６’－ブチレンビス（２－メチル－４Ｈ，３，１－ベンゾオキサジン－４－オン）、６，６’－ブチレンビス（２－フェニル－４Ｈ，３，１－ベンゾオキサジン－４－オン）、６，６’－オキシビス（２－メチル－４Ｈ，３，１－ベンゾオキサジン－４－オン）、６，６’－オキシビス（２－フェニル－４Ｈ，３，１－ベンゾオキサジン－４－オン）、６，６’－スルホニルビス（２－メチル－４Ｈ，３，１－ベンゾオキサジン－４－オン）、６，６’－スルホニルビス（２－フェニル－４Ｈ，３，１－ベンゾオキサジン－４－オン）、６，６’－カルボニルビス（２－メチル－４Ｈ，３，１－ベンゾオキサジン－４－オン）、６，６’－カルボニルビス（２－フェニル－４Ｈ，３，１－ベンゾオキサジン－４－オン）、７，７’－メチレンビス（２－メチル－４Ｈ，３，１－ベンゾオキサジン－４－オン）、７，７’－メチレンビス（２－フェニル－４Ｈ，３，１－ベンゾオキサジン－４－オン）、７，７’－ビス（２－メチル－４Ｈ，３，１－ベンゾオキサジン－４－オン）、７，７’－エチレンビス（２－メチル－４Ｈ，３，１－ベンゾオキサジン－４－オン）、７，７’－オキシビス（２－メチル－４Ｈ，３，１－ベンゾオキサジン－４－オン）、７，７’－スルホニルビス（２－メチル－４Ｈ，３，１－ベンゾオキサジン－４－オン）、７，７’－カルボニルビス（２－メチル－４Ｈ，３，１－ベンゾオキサジン－４－オン）、６，７’－ビス（２－メチル－４Ｈ，３，１－ベンゾオキサジン－４－オン）、６，７’－ビス（２－フェニル－４Ｈ，３，１－ベンゾオキサジン－４－オン、６，７’－メチレンビス（２－メチル－４Ｈ，３，１－ベンゾオキサジン－４－オン）、６，７’－メチレンビス（２－フェニル－４Ｈ，３，１－ベンゾオキサジン－４－オン）などが挙げられる。
　上記化合物のうち、色調を考慮した場合、黄色味が付きにくいベンゾオキサジノン系の化合物が好適に用いられ、その例としては、下記の一般式（１）で表されるものがより好適に用いられる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000001
　上記式中、Ｒは２価の芳香族炭化水素基を表しＸ１およびＸ２はそれぞれ独立して水素または以下の官能基群から選ばれるが、必ずしもこれらに限定されるものではない。
　官能基群：アルキル基、アリール基、ヘテロアリール基、ハロゲン、アルコキシル基、アリールオキシ基、ヒドロキシル基、カルボキシル基、エステル基、ニトロ基上記構造式で表される化合物の中でも、本発明においては、２、２’－（１、４－フェニレン）ビス［４Ｈ－３、１－ベンゾオキサジン－４－オン］が特に好ましい。
　本発明の積層ポリエステルフィルム中に含有させる紫外線吸収剤の量は、ポリエステルフィルムの厚みにも依存するので一概には言えないが、１０．０重量％以下、好ましくは０．１～３．０重量％の範囲で含有するものである。１０．０重量％を超える量の紫外線吸収剤を含有させた場合は、表面に紫外線吸収剤がブリードアウトし、接着性低下等、表面機能性の悪化を招くおそれがある。
　また、多層構造のフィルムの場合、少なくとも３層構造のものが好ましく、紫外線吸収剤は、その中間層に配合することが好ましい。中間層に紫外線吸収剤を配合することにより、当該化合物がフィルム表面へブリードアウトしてくるのを防ぐことができ、その結果、フィルムの接着性等の特性を維持することができる。
　本発明の積層ポリエステルフィルムは、液晶ディスプレイの一部として使用する場合に紫外線による液晶等の劣化を防止するために、目安として、波長３８０ｎｍの光線透過率が１０％以下であることが好ましく、さらに好ましくは５％以下である。
　本発明において使用するポリエステルは、ホモポリエステルであっても共重合ポリエステルであってもよい。ホモポリエステルからなる場合、芳香族ジカルボン酸と脂肪族グリコールとを重縮合させて得られるものが好ましい。芳香族ジカルボン酸としては、テレフタル酸、２，６－ナフタレンジカルボン酸などが挙げられ、脂肪族グリコールとしては、エチレングリコール、ジエチレングリコール、１，４－シクロヘキサンジメタノール等が挙げられる。代表的なポリエステルとしては、ポリエチレンテレフタレート等が例示される。一方、共重合ポリエステルのジカルボン酸成分としては、イソフタル酸、フタル酸、テレフタル酸、２，６－ナフタレンジカルボン酸、アジピン酸、セバシン酸、オキシカルボン酸（例えば、ｐ－オキシ安息香酸など）等の一種または二種以上が挙げられ、グリコール成分として、エチレングリコール、ジエチレングリコール、プロピレングリコール、ブタンジオール、４－シクロヘキサンジメタノール、ネオペンチルグリコール等の一種または二種以上が挙げられる。
　さらにフィルム加工中の熱履歴等により、フィルム中に含有しているオリゴマーがフィルムの表面に析出し、生産ラインの汚染やフィルムヘーズの悪化等によるフィルムの視認性の悪化を招く場合があるため、多層構造フィルムの最外層を形成するポリエステルとして含有するオリゴマー量を低減したものを用いることも可能である。ポリエステル中のオリゴマー量を低減する方法としては、固相重合等を用いることができる。
　本発明のフィルムのポリエステル層中には、易滑性の付与および各工程での傷発生防止を主たる目的として、粒子を配合することが好ましい。配合する粒子の種類は、易滑性付与可能な粒子であれば特に限定されるものではなく、具体例としては、例えば、シリカ、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、炭酸バリウム、硫酸カルシウム、リン酸カルシウム、リン酸マグネシウム、カオリン、酸化アルミニウム、酸化チタン等の粒子が挙げられる。また、特公昭５９－５２１６号公報、特開昭５９－２１７７５５号公報等に記載されている耐熱性有機粒子を用いてもよい。この他の耐熱性有機粒子の例として、熱硬化性尿素樹脂、熱硬化性フェノール樹脂、熱硬化性エポキシ樹脂、ベンゾグアナミン樹脂等が挙げられる。さらに、ポリエステル製造工程中、触媒等の金属化合物の一部を沈殿、微分散させた析出粒子を用いることもできる。
　一方、使用する粒子の形状に関しても特に限定されるわけではなく、球状、塊状、棒状、扁平状等のいずれを用いてもよい。また、その硬度、比重、色等についても特に制限はない。これら一連の粒子は、必要に応じて２種類以上を併用してもよい。
　また、用いる粒子の平均粒径は、通常０．０１～３μｍ、好ましくは０．１～２μｍの範囲である。平均粒径が０．０１μｍ未満の場合には、易滑性を十分に付与できなかったり、粒子が凝集して、分散性が不十分となり、フィルムの透明性を低下させたりする場合がある。一方、３μｍを超える場合には、フィルムの表面粗度が粗くなりすぎて、後工程において光拡散層やスティッキング防止層等を形成させる場合等に不具合が生じる場合がある。
　さらにポリエステル層中の粒子含有量は、通常０．００１～５重量％、好ましくは０．００５～３重量％の範囲である。粒子含有量が０．００１重量％未満の場合には、フィルムの易滑性が不十分な場合があり、一方、５重量％を超えて添加する場合にはフィルムの透明性が不十分な場合がある。
　ポリエステル層中に粒子を添加する方法としては、特に限定されるものではなく、従来公知の方法を採用しうる。例えば、各層を構成するポリエステルを製造する任意の段階において添加することができるが、好ましくはエステル化もしくはエステル交換反応終了後、添加するのが良い。
　また、ベント付き混練押出機を用い、エチレングリコールまたは水などに分散させた粒子のスラリーとポリエステル原料とをブレンドする方法、または、混練押出機を用い、乾燥させた粒子とポリエステル原料とをブレンドする方法などによって行われる。
　なお、本発明におけるポリエステルフィルム中には、上述の粒子以外に必要に応じて従来公知の酸化防止剤、帯電防止剤、熱安定剤、潤滑剤、染料、顔料等を添加することができる。
　本発明におけるポリエステルフィルムの厚みは、フィルムとして製膜可能な範囲であれば特に限定されるものではないが、通常１０～３５０μｍ、好ましくは５０～２５０μｍの範囲である。
　次に本発明におけるポリエステルフィルムの製造例について具体的に説明するが、以下の製造例に何ら限定されるものではない。すなわち、先に述べたポリエステル原料を使用し、ダイから押し出された溶融シートを冷却ロールで冷却固化して未延伸シートを得る方法が好ましい。この場合、シートの平面性を向上させるためシートと回転冷却ドラムとの密着性を高めることが好ましく、静電印加密着法および／または液体塗布密着法が好ましく採用される。次に得られた未延伸シートは二軸方向に延伸される。その場合、まず、前記の未延伸シートを一方向にロールまたはテンター方式の延伸機により延伸する。延伸温度は、通常７０～１２０℃、好ましくは８０～１１０℃であり、延伸倍率は通常２．５～７倍、好ましくは３．０～６倍である。次いで、一段目の延伸方向と直交する方向に延伸するが、その場合、延伸温度は通常７０～１７０℃であり、延伸倍率は通常３．０～７倍、好ましくは３．５～６倍である。そして、引き続き１８０～２７０℃の温度で緊張下または３０％以内の弛緩下で熱処理を行い、二軸配向フィルムを得る。上記の延伸においては、一方向の延伸を２段階以上で行う方法を採用することもできる。その場合、最終的に二方向の延伸倍率がそれぞれ上記範囲となるように行うのが好ましい。
　また、本発明においては積層ポリエステルフィルムを構成するポリエステルフィルム製造に関しては同時二軸延伸法を採用することもできる。同時二軸延伸法は、前記の未延伸シートを通常７０～１２０℃、好ましくは８０～１１０℃で温度コントロールされた状態で機械方向および幅方向に同時に延伸し配向させる方法であり、延伸倍率としては、面積倍率で４～５０倍、好ましくは７～３５倍、さらに好ましくは１０～２５倍である。そして、引き続き、１７０～２５０℃の温度で緊張下または３０％以内の弛緩下で熱処理を行い、延伸配向フィルムを得る。上述の延伸方式を採用する同時二軸延伸装置に関しては、スクリュー方式、パンタグラフ方式、リニアー駆動方式等、従来公知の延伸方式を採用することができる。
　次に本発明における積層ポリエステルフィルムを構成する塗布層の形成について説明する。塗布層に関しては、ポリエステルフィルムの延伸工程中にフィルム表面を処理する、インラインコーティングにより設けられてもよく、一旦製造したフィルム上に系外で塗布する、オフラインコーティングを採用してもよく、両者を併用してもよい。製膜と同時に塗布が可能であるため、製造が安価に対応可能であり、塗布層の厚みを延伸倍率により変化させることができるという点でインラインコーティングが好ましく用いられる。
　インラインコーティングについては、以下に限定するものではないが、例えば、逐次二軸延伸においては、特に縦延伸が終了した横延伸前にコーティング処理を施すことができる。インラインコーティングによりポリエステルフィルム上に塗布層が設けられる場合には、製膜と同時に塗布が可能になると共に塗布層を高温で処理することができ、ポリエステルフィルムとして好適なフィルムを製造できる。
　本発明においては、ポリエステルフィルムの両面に、縮合多環式芳香族を有する化合物と、ウレタン樹脂またはアクリル樹脂とを含有する塗布層を有することを必須の要件とするものである。
　本発明においては、塗布層は屈折率の調整をする必要がある。干渉ムラが発生しにくい塗布層の最適な屈折率は、ポリエステルフィルムの屈折率と光拡散層あるいはスティッキング防止層の屈折率の相乗平均付近になるように設計することが好ましい。例えば、ポリエステルフィルムの屈折率が１．６５程度であり、光拡散層あるいはスティッキング防止層に使用される樹脂の屈折率が１．５０程度である場合を考えると、これらの層の中間に位置する塗布層の理想的な屈折率としては、１．５７程度となり、通常、易接着性を付与するために使用される塗布層成分としてのウレタン樹脂またはアクリル樹脂のみでは達成しにくい程度の高屈折率である。それゆえ、高めの屈折率調製が必要であり、なおかつ密着性の低下を防ぐことができる化合物設計が可能な縮合多環式芳香族を使用することで、干渉ムラがなく、密着性が良好な塗布層を形成する手法が有効的となる。
　本発明におけるおいて両面に積層される塗布層は、本発明の趣旨を損なわない範囲で、同一の塗布層が形成されても、また、異なる塗布層が形成されても良い。製造の利便性を考慮して、塗布層は同一であることが好ましい。異なる塗布層を必要とする場合は、例えば、一方の面に形成する光拡散層の屈折率と他方の面に形成するスティッキング防止層の屈折率が大きく異なり、双方とも干渉ムラが発生しないような条件を、同一の塗布層で整わせることができない場合や、あるいは、光拡散層とスティッキング防止層の双方の樹脂が異なるものを使用するために、同じ塗布層では双方ともに良好な密着性を出すことができない場合が考えられる。しかし、通常、製造の利便性を考慮すれば、光拡散層とスティッキング防止層を形成する樹脂は同一あるいは類似の化合物を使用することが得策である。そのため、同一の塗布層で対応することが可能となり、塗布層においても、製造上、同一の方が利便性が良くなるので好ましい形態となる。
　本発明における縮合多環式芳香族の具体例としては、下記式で示される構造を有する化合物である。
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　ポリエステルフィルム上への塗布性を考慮すると、縮合多環式芳香族を有する化合物は、例えば、ポリエステル樹脂、アクリル樹脂、ウレタン樹脂等の高分子化合物が好ましい。特にポリエステル樹脂にはより多くの縮合多環式芳香族を導入することができるためより好ましい。
　縮合多環式芳香族をポリエステル樹脂に組み込む方法としては、例えば、縮合多環式芳香族に置換基として水酸基を２つあるいはそれ以上導入してジオール成分あるいは多価水酸基成分とするか、あるいはカルボン酸基を２つあるいはそれ以上導入してジカルボン酸成分あるいは多価カルボン酸成分として作成する方法がある。
　積層ポリエステルフィルム製造工程において、着色がしにくいという点で、塗布層に含有する縮合多環式芳香族はナフタレン骨格を有する化合物が好ましい。また、塗布層上に形成する光拡散層あるいはスティッキング防止層との密着性や、透明性が良好であるという点で、ポリエステル構成成分としてナフタレン骨格を組み込んだ樹脂が好適に用いられる。当該ナフタレン骨格としては、代表的なものとして、１，５－ナフタレンジカルボン酸および２，６－ナフタレンジカルボン酸、２，７－ナフタレンジカルボン酸が挙げられる。
　なお、縮合多環式芳香族には、水酸基やカルボン酸基以外にも、硫黄元素を含有する置換基、フェニル基等の芳香族置換基、ハロゲン元素基等を導入することにより、屈折率の向上が期待でき、塗布性や密着性の観点から、アルキル基、エステル基、アミド基等の置換基を導入してもよい。
　本発明におけるアクリル樹脂とは、アクリル系、メタアクリル系のモノマーに代表されるような、炭素－炭素二重結合を持つ重合性モノマーからなる重合体である。これらは、単独重合体あるいは共重合体いずれでも差し支えない。また、それら重合体と他のポリマー（例えばポリエステル、ポリウレタン等）との共重合体も含まれる。例えば、ブロック共重合体、グラフト共重合体である。あるいは、ポリエステル溶液、またはポリエステル分散液中で炭素－炭素二重結合を持つ重合性モノマーを重合して得られたポリマー（場合によってはポリマーの混合物）も含まれる。同様にポリウレタン溶液、ポリウレタン分散液中で炭素－炭素二重結合を持つ重合性モノマーを重合して得られたポリマー(場合によってはポリマーの混合物）も含まれる。同様にして他のポリマー溶液、または分散液中で炭素－炭素二重結合を持つ重合性モノマーを重合して得られたポリマー（場合によってはポリマー混合物）も含まれる。
　上記炭素－炭素二重結合を持つ重合性モノマーとしては、特に限定はしないが、特に代表的な化合物としては、例えば、アクリル酸、メタクリル酸、クロトン酸、イタコン酸、フマル酸、マレイン酸、シトラコン酸のような各種カルボキシル基含有モノマー類、およびそれらの塩；２－ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、２－ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、４－ヒドロキシブチル（メタ）アクリレート、モノブチルヒドロキルフマレート、モノブチルヒドロキシイタコネートのような各種の水酸基含有モノマー類；メチル（メタ）アクリレート、エチル（メタ）アクリレート、プロピル（メタ）アクリレート、ブチル（メタ）アクリレート、ラウリル（メタ）アクリレートのような各種の（メタ）アクリル酸エステル類；（メタ）アクリルアミド、ジアセトンアクリルアミド、Ｎ－メチロールアクリルアミドまたは（メタ）アクリロニトリル等のような種々の窒素含有ビニル系モノマー類；スチレン、α－メチルスチレン、ジビニルベンゼン、ビニルトルエンのような各種スチレン誘導体、酢酸ビニル、プロピオン酸ビニルのような各種のビニルエステル類；γ－メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン、ビニルトリメトキシシラン、チッソ（株）製「サイラプレーンＦＭ－０７」（メタクリロイルシリコンマクロマー）等のような種々の珪素含有重合性モノマー類；燐含有ビニル系モノマー類；塩化ビニル、塩化ビリデン、フッ化ビニル、フッ化ビニリデン、トリフルオロクロルエチレン、テトラフルオロエチレン、クロロトリフルオロエチレン、ヘキサフルオロプロピレンのような各種のハロゲン化ビニル類；ブタジエンのような各種共役ジエン類が挙げられる。
　塗布層の屈折率を上げるために、アクリル樹脂には密着性の特性を損なわない範囲で、硫黄化合物、芳香族化合物等を含有させることも可能である。また、光拡散層あるいはスティッキング防止層との密着性を向上させるために、水酸基、アミノ基、アミド基等の官能基を含有するアクリル樹脂を使用することが好ましい。
　本発明におけるウレタン樹脂とはウレタン結合を分子内に有する高分子化合物のことである。インラインコーティングの適正を考慮した場合、水分散性または水溶性のウレタン樹脂が好ましい。水分散性または水溶性を付与させるためには、水酸基、カルボキシル基、スルホン酸基、スルホニル基、リン酸基、エーテル基等の親水性基をウレタン樹脂に導入することが重要である。前記の親水性基のなかでも、塗膜物性及び密着性の点からカルボン酸基またはスルホン酸基が好ましい。
　本発明で用いる塗布層の構成成分であるウレタン樹脂を作成する方法の一つに、水酸基とイソシアネートとの反応によるものがある。原料として用いられる水酸基としては、ポリオールが好適に用いられ、例えば、ポリエーテルポリオール類、ポリエステルポリオール類、ポリカーボネート系ポリオール類、ポリオレフィンポリオール類、アクリルポリオール類が挙げられる。これらの化合物は単独で用いても、複数種用いても良い。
　ポリエーテルポリオール類としては、ポリエチレングリコール、ポリプロピレングリコール、ポリエチレンプロピレングリコール、ポリテトラメチレンエーテルグリコール、ポリヘキサメチレンエーテルグリコール等が挙げられる。
　ポリエステルポリオール類としては、多価カルボン酸（マロン酸、コハク酸、グルタル酸、アジピン酸、ピメリン酸、スベリン酸、セバシン酸、フマル酸、マレイン酸、テレフタル酸、イソフタル酸等）またはそれらの酸無水物と多価アルコール（エチレングリコール、ジエチレングリコール、トリエチレングリコール、プロピレングリコール、ジプロピレングリコール、トリプロピレングリコール、ブタンジオール、１，３－ブタンジオール、１，４－ブタンジオール、２，３－ブタンジオール、２－メチル－１，３－プロパンジオール、１，５－ペンタンジオール、ネオペンチルグリコール、１，６－ヘキサンジオール、３－メチル－１，５－ペンタンジオール、２－メチル－２，４－ペンタンジオール、２－メチル－２－プロピル－１，３－プロパンジオール、１，８－オクタンジオール、２，２，４－トリメチル－１，３－ペンタンジオール、２－エチル－１，３－ヘキサンジオール、２，５－ジメチル－２，５－ヘキサンジオール、１，９－ノナンジオール、２－メチル－１，８－オクタンジオール、２－ブチル－２－エチル－１，３－プロパンジオール、２－ブチル－２－ヘキシル－１，３－プロパンジオール、シクロヘキサンジオール、ビスヒドロキシメチルシクロヘキサン、ジメタノールベンゼン、ビスヒドロキシエトキシベンゼン、アルキルジアルカノールアミン、ラクトンジオール等）の反応から得られるものが挙げられる。
　ポリカーボネート系ポリオール類としては、多価アルコール類とジメチルカーボネート、ジエチルカーボネート、ジフェニルカーボネート、エチレンカーボネート等とから、脱アルコール反応によって得られるポリカーボネートジオール、例えば、ポリ（１，６－ヘキシレン）カーボネート、ポリ（３－メチル－１，５－ペンチレン）カーボネート等が挙げられる。
　ウレタン樹脂を得るために使用されるポリイソシアネート化合物としては、トリレンジイソシアネート、キシリレンジイソシアネート、メチレンジフェニルジイソシアネート、フェニレンジイソシアネート、ナフタレンジイソシアネート、トリジンジイソシアネート等の芳香族ジイソシアネート、α，α，α’，α’－テトラメチルキシリレンジイソシアネート等の芳香環を有する脂肪族ジイソシアネート、メチレンジイソシアネート、プロピレンジイソシアネート、リジンジイソシアネート、トリメチルヘキサメチレンジイソシアネート、ヘキサメチレンジイソシアネート等の脂肪族ジイソシアネート、シクロヘキサンジイソシアネート、メチルシクロヘキサンジイソシアネート、イソホロンジイソシアネート、ジシクロヘキシルメタンジイソシアネート、イソプロピリデンジシクロヘキシルジイソシアネート等の脂環族ジイソシアネート等が例示される。これらは単独で用いても、複数種併用してもよい。
　ウレタン樹脂を合成する際に鎖延長剤を使用しても良く、鎖延長剤としては、イソシアネート基と反応する活性基を２個以上有するものであれば特に制限はなく、一般的には、水酸基またはアミノ基を２個有する鎖延長剤を主に用いることができる。
　水酸基を２個有する鎖延長剤としては、例えば、エチレングリコール、プロピレングリコール、ブタンジオール等の脂肪族グリコール、キシリレングリコール、ビスヒドロキシエトキシベンゼン等の芳香族グリコール、ネオペンチルグリコールヒドロキシピバレート等のエステルグリコールといったグリコール類を挙げることができる。また、アミノ基を２個有する鎖延長剤としては、例えば、トリレンジアミン、キシリレンジアミン、ジフェニルメタンジアミン等の芳香族ジアミン、エチレンジアミン、プロピレンジアミン、ヘキサンジアミン、２，２－ジメチル－１，３－プロパンジアミン、２－メチル－１，５－ペンタンジアミン、トリメチルヘキサンジアミン、２－ブチル－２－エチル－１，５－ペンタンジアミン、１，８－オクタンジアミン、１，９－ノナンジアミン、１，１０－デカンジアミン等の脂肪族ジアミン、１－アミノ－３－アミノメチル－３，５，５－トリメチルシクロヘキサン、ジシクロヘキシルメタンジアミン、イソプロビリチンシクロヘキシル－４，４’－ジアミン、１，４－ジアミノシクロヘキサン、１，３－ビスアミノメチルシクロヘキサン等の脂環族ジアミン等が挙げられる。
　塗布層の屈折率を上げるために、ウレタン樹脂には密着性の特性を損なわない範囲で、芳香族化合物を含有することも可能である。ポリエステルフィルム製造工程において、着色がしにくいという点で、芳香族化合物としては、ベンゼン骨格、あるいはナフタレン骨格が挙げられる。
　本発明における光拡散シート用積層ポリエステルフィルムにおいて、塗布面状の向上、塗布面上に種々の光拡散層やスティッキング防止層が形成されたときの視認性の向上や透明性を向上させるためにアクリル樹脂およびウレタン樹脂以外のバインダーポリマーを併用することも可能である。バインダーとして、アクリル樹脂またはウレタン樹脂を使用せずポリエステル樹脂のみの構成で塗布層を形成すると、光拡散層あるいはスティッキング防止層との密着性が十分でない場合があるため、本発明の趣旨を損なわない範囲で併用する必要がある。
　本発明において使用する「バインダーポリマー」とは高分子化合物安全性評価フロースキーム（昭和６０年１１月　化学物質審議会主催）に準じて、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）測定による数平均分子量（Ｍｎ）が１０００以上の高分子化合物で、かつ造膜性を有するものと定義する。
　バインダーポリマーの具体例としては、ポリエステル樹脂、ポリアルキレングリコール、ポリアルキレンイミン、メチルセルロース、ヒドロキシセルロース、でんぷん類等が挙げられる。また、アクリル樹脂とウレタン樹脂を併用しても良い。
　さらに塗布層中には本発明の主旨を損なわない範囲において、架橋剤を併用することも可能である。架橋剤を使用することにより、塗布層が強固になるために、耐湿熱性がより向上する場合がある。架橋剤としては、種々公知の樹脂が使用できるが、例えば、メラミン化合物、エポキシ化合物、オキサゾリン化合物、イソシアネート化合物等が挙げられる。
　メラミン化合物とは、化合物中にメラミン骨格を有する化合物のことである。例えば、アルキロール化メラミン誘導体、アルキロール化メラミン誘導体にアルコールを反応させて部分的あるいは完全にエーテル化した化合物、およびこれらの混合物を用いることができる。エーテル化に用いるアルコールとしては、メチルアルコール、エチルアルコール、イソプロピルアルコール、ｎ－ブタノール、イソブタノール等が好適に用いられる。また、メラミン化合物としては、単量体、あるいは２量体以上の多量体のいずれであってもよく、あるいはこれらの混合物を用いてもよい。さらに、メラミンの一部に尿素等を共縮合したものも使用できるし、メラミン化合物の反応性を上げるために触媒を使用することも可能である。
　エポキシ化合物としては、例えば、分子内にエポキシ基を含む化合物、そのプレポリマーおよび硬化物が挙げられる。代表的な例は、エピクロロヒドリンとビスフェノールＡとの縮合物である。特に、低分子ポリオールのエピクロロヒドリンとの反応物は、水溶性に優れたエポキシ樹脂を与える。
　オキサゾリン化合物としては、分子内にオキサゾリン環を持つ化合物であり、オキサゾリン環を有するモノマーや、オキサゾリン化合物を原料モノマーの１つとして合成されるポリマーも含まれる。
　イソシアネート化合物としては、分子内にイソシアネート基を持つ化合物を指し、具体的には、ヘキサメチレンジイソシアネート、トリメチルヘキサメチレンジイソシアネート、シクロヘキシレンジイソシアネート、キシリレンジイソシアネート、イソホロンジイソシアネート、ナフタレンジイソシアネート、トリレンジイソシアネート、これらのブロック体や誘導体等が挙げられる。
　これらの架橋剤は、単独で用いてもよいし、複数種を混合して用いてもよい。さらにインラインコーティングへの適用等を配慮した場合、水溶性または水分散性を有することが好ましい。
　また、塗布層の固着性、滑り性改良を目的として、不活性粒子を含有してもよく、具体例としてはシリカ、アルミナ、カオリン、炭酸カルシウム、酸化チタン、有機粒子等が挙げられる。
　さらに本発明の主旨を損なわない範囲において、必要に応じて消泡剤、塗布性改良剤、増粘剤、有機系潤滑剤、帯電防止剤、紫外線吸収剤、酸化防止剤、発泡剤、染料等が含有されてもよい。
　本発明における積層ポリエステルフィルムを構成する塗布層中で用いられる縮合多環式芳香族を有する化合物は、その化合物中で縮合多環式芳香族の占める割合は、好ましくは５～８０重量％の範囲であり、より好ましくは１０～６０重量％の範囲である。また、塗布層全体に占める縮合多環式芳香族の割合は、好ましくは１～７０重量％の範囲、より好ましくは２～４０重量％の範囲、さらに好ましくは４～２５重量％の範囲である。これらの範囲より外れる場合は、光拡散層あるいはスティッキング防止層を形成後の干渉ムラにより視認性が悪くなったり、塗布面状が悪化したりすることがある。なお、縮合多環式芳香族の割合は、例えば、適当な溶剤または温水で塗布層を溶解抽出し、クロマトグラフィーで分取し、ＮＭＲやＩＲで構造を解析、さらに熱分解ＧＣ－ＭＳ（ガスクロマトグラフィー質量分析）で解析することにより求めることができる。
　本発明における積層ポリエステルフィルムを構成する塗布層中のアクリル樹脂の含有量に関しては、塗布層全体の重量比で、通常５～８０％の範囲、より好ましくは１５～７０％の範囲、さらに好ましくは２５～５０％の範囲である。５％未満の場合、光拡散層あるいはスティッキング防止層との密着性が良くない場合があり、８０％を超える場合、塗布層の屈折率を高くできないため、光拡散層あるいはスティッキング防止層形成後の干渉ムラにより、視認性が良くない場合がある。
　本発明における積層ポリエステルフィルムを構成する塗布層中のウレタン樹脂の含有量に関しては、塗布層全体の重量比で、通常５～９０％の範囲、より好ましくは１５～８０％の範囲、さらに好ましくは２５～７０％の範囲である。５％未満の場合、光拡散層あるいはスティッキング防止層との密着性が良くない場合があり、９０％を超える場合、光拡散層あるいはスティッキング防止層形成後の干渉ムラにより、視認性が良くない場合がある。
　塗布層中の成分の分析は、例えば、ＴＯＦ－ＳＩＭＳ等の表面分析によって行うことができる。
　インラインコーティングによって塗布層を設ける場合は、上述の一連の化合物を水溶液または水分散体として、固形分濃度が０．１～５０重量％程度を目安に調整した塗布液をポリエステルフィルム上に塗布する要領にて積層ポリエステルフィルムを製造するのが好ましい。また、本発明の主旨を損なわない範囲において、水への分散性改良、造膜性改良等を目的として、塗布液中には少量の有機溶剤を含有していてもよい。有機溶剤は１種類のみでもよく、適宜、２種類以上を使用してもよい。
　本発明における積層ポリエステルフィルムに関して、ポリエステルフィルム上に設けられる塗布層の膜厚は、通常０．０２～０．３ｇ／ｍ２、より好ましくは０．０５～０．２５ｇ／ｍ２、さらに好ましくは０．０７～０．２０ｇ／ｍ２の範囲である。本発明における塗布層の屈折率調製では、塗布量が上記の範囲を外れる場合、光拡散層あるいはスティッキング防止層を形成した後、干渉ムラが発生し、視認性が低下する場合がある。
　本発明において、塗布層を設ける方法はリバースグラビアコート、ダイレクトグラビアコート、ロールコート、ダイコート、バーコート、カーテンコート等、従来公知の塗工方式を用いることができる。塗工方式に関しては「コーティング方式」槇書店原崎勇次著１９７９年発行に記載例がある。
　本発明において、ポリエステルフィルム上に塗布層を形成する際の乾燥および硬化条件に関しては特に限定されるわけではなく、例えば、オフラインコーティングにより塗布層を設ける場合、通常、８０～２００℃で３～４０秒間、好ましくは１００～１８０℃で３～４０秒間を目安として熱処理を行うのが良い。
　一方、インラインコーティングにより塗布層を設ける場合、通常、７０～２８０℃で３～２００秒間を目安として熱処理を行うのが良い。
　また、オフラインコーティングあるいはインラインコーティングに係わらず、必要に応じて熱処理と紫外線照射等の活性エネルギー線照射とを併用してもよい。本発明における積層ポリエステルフィルムを構成するポリエステルフィルムにはあらかじめ、コロナ処理、プラズマ処理等の表面処理を施してもよい。
　本発明における塗布層は干渉ムラの発生を抑制するために、屈折率の調整がされたものであり、その屈折率は基材のポリエステルフィルムと拡散層あるいはスティッキング防止層の相乗平均付近に設計したものである。塗布層の屈折率と塗布層の反射率は密接な関係がある。本発明の範囲内における膜厚において、横軸に波長、縦軸に反射率を示すグラフを描き、反射率の極小値が波長４００～８００ｎｍの範囲に１つ現れる場合が好ましく、その極小値が同じ波長に現れるならば、極小値の反射率は、屈折率が高い場合は高い値となり、屈折率が低い場合は低い値となる。また、本発明においては、塗布層の材料設計が全く同じであっても極小値の波長範囲によって、極小値の反射率は異なる。具体的には、極小値の波長範囲が短波長領域に存在する場合と長波長領域に存在する場合を比較すると、長波長領域に存在する場合の方が反射率は低い値を示す。
　本発明において良好な反射率とは、絶対反射率において、波長３５０ｎｍ以上５５０ｎｍ未満の範囲に極小値が存在する場合、その極小値の値が、好ましくは３．０～４．５％、より好ましくは３．３～４．０％、さらに好ましくは３．４～３．９％の範囲であり、波長５５０ｎｍ以上７５０ｎｍ以下の範囲に極小値が存在する場合は、その極小値の値が、好ましくは２．８～４．３％、より好ましくは３．１～３．８％、さらに好ましくは３．２～３．７％の範囲である。波長３５０ｎｍ以上７５０ｎｍ以下の間に極小値が無い場合、また、極小値の絶対反射率が上記の値を外れる場合は、光拡散層やスティッキング防止層を形成後に干渉ムラが発生し、フィルムの視認性が低下する場合がある。
　本発明の積層ポリエステルフィルムには、塗布層に光拡散層、スティッキング防止層等を設けるものが一般的である。光拡散層は粒子とバインダーを含有してなるものである。
　光拡散層に含有させる粒子としては、光を拡散するような性質を有するものであれば良く、アクリル樹脂、アクリルウレタン樹脂、ウレタン樹脂、ポリエステル樹脂、ポリビニル樹脂等の有機粒子や、シリカ、金属酸化物、硫酸バリウム等の無機粒子を使用することができる。中でも透明性が良好であるアクリル樹脂やアクリルウレタン樹脂が好適に用いられる。また、これら粒子の粒径は特に限定されるものではないが、平均粒径として１～５０μｍ、より好ましくは５～１５μｍである。
　光拡散層に含有させるバインダーは粒子を固定し光拡散性を発現させるために使用するものであり、例えば、ポリエステル樹脂、アクリル樹脂、ポリウレタン樹脂、フッ素樹脂、シリコーン系樹脂、エポキシ樹脂、紫外線硬化型樹脂等が挙げられる。加工性を考慮するとポリオール化合物が好適に用いられ、例えば、アクリルポリオールやポリエステルポリオール等が挙げられる。
　ポリオール化合物をバインダーとして用いた場合は、硬化剤としてイソシアネートを含有させると良い。イソシアネートを含有させることにより、より強固な架橋構造を形成することができ、光拡散層としての物性が向上する。また、バインダーとして紫外線硬化型樹脂を使用する場合はアクリレート系樹脂が好ましく、光拡散層の硬度の向上に役立てることができる。
　光拡散層には光拡散の性能を阻害しない範囲内で、界面活性剤、微小無機充填剤、可塑剤、硬化剤、抗酸化剤、紫外線吸収剤、防錆剤等を含有していても良い。
　光拡散層におけるバインダーと粒子の混合割合は、得ようとする光拡散性により適宜設定することができ、特に限定されないが、例えば、重量比で、バインダー／粒子が０．１～５０の範囲、より好ましくは０．５～２０の範囲である。
　光拡散層を形成する方法としては、バインダーと粒子を含む塗布液を調製し、塗布・乾燥させることによる方法が挙げられる。塗布方法としては、リバースグラビアコート、ダイレクトグラビアコート、ロールコート、ダイコート、バーコート、カーテンコート、スプレーコート、スピンコート等、従来公知の塗工方式を用いることができる。光拡散層の厚みは、特に限定されるものではないが、光拡散性、膜強度等を考慮して、１～１００μｍの範囲、より好ましくは３～３０μｍの範囲である。
　光拡散層とは反対側の面にはスティッキング防止層が形成されることが好ましい。スティッキング防止層は光拡散層と同様なバインダーと粒子を含有するもので、粒子の含有量は、光拡散性が目的ではないため、より小さい粒径で、より少ない量を含有させる方法が一般的である。形成方法も光拡散層と同様に塗布により形成でき、厚みは、特に限定されるものではないが、１～１０μｍの範囲であることが好ましい。
　本発明の光拡散シート用積層ポリエステルフィルムによれば、光拡散層あるいはスティッキング防止層を形成した際に、干渉ムラの発生がなく、密着性および再利用性に優れた積層ポリエステルフィルムを提供することができ、その工業的価値は高い。
　以下、本発明を実施例によりさらに詳細に説明するが、本発明はその要旨を越えない限り、以下の実施例に限定されるものではない。また、本発明で用いた測定法および評価方法は次のとおりである。
（１）ポリエステルの固有粘度の測定：
　ポリエステルに非相溶な他のポリマー成分および顔料を除去したポリエステル１ｇを精秤し、フェノール／テトラクロロエタン＝５０／５０（重量比）の混合溶媒１００ｍｌを加えて溶解させ、３０℃で測定した。
（２）平均粒径（ｄ５０：μｍ）の測定：
　遠心沈降式粒度分布測定装置（株式会社島津製作所社製ＳＡ－ＣＰ３型）を使用して測定した等価球形分布における積算（重量基準）５０％の値を平均粒径とした。
（３）ポリエステルフィルムにおける塗布層表面からの絶対反射率極小値の測定方法：
　あらかじめ、ポリエステルフィルムの測定裏面に黒テープ（ニチバン株式会社製ビニールテープＶＴ―５０）を貼り、分光光度計（日本分光株式会社製　紫外可視分光光度計　Ｖ－５７０　および自動絶対反射率測定装置　ＡＭ－５００Ｎ）を使用して同期モード、入射角５°、Ｎ偏光、レスポンス　Ｆａｓｔ、データ取区間隔１．０ｎｍ、バンド幅１０ｎｍ、走査速度１０００ｍ／ｍｉｎで、塗布層表面を波長範囲３００～８００ｎｍの絶対反射率を測定し、その極小値における波長（ボトム波長）と絶対反射率を評価した。
（４）干渉ムラの評価方法：
　光拡散層用塗布液として、アクリルポリオール（大日本インキ化学工業製　アクリディック　Ａ－８０１）６０部、ポリイソシアネート（三井化学ポリウレタン製、タケネートＤ１１０Ｎ）１５部、平均粒径１５μｍのアクリル樹脂粒子（積水化成品工業製　ＭＢＸ－１５）２５部、トルエン　１００部、メチルエチルケトン　１００部を調製し、塗布・加熱硬化させることにより、厚さ１５ｇ／ｍ２光拡散層を形成した。また、光拡散層とは反対面側にスティッキング防止層として、上記光拡散層用塗布液に用いた平均粒径１５μｍのアクリル樹脂粒子を、平均粒径５μｍのアクリル樹脂粒子（積水化成品工業製　ＭＢＸ－５）７部に変えて、厚さ３ｇ／ｍ２の層を形成した以外は同様な方法で、両面加工品を作成した。得られたフィルムに対して、光拡散層側に黒テープ（ニチバン株式会社製ビニールテープＶＴ―５０）を貼り付け、スティッキング防止層側から３波長光域型蛍光灯下で目視にて、干渉ムラを観察し、干渉ムラが確認できないものを◎、色が不明瞭な干渉ムラが確認されるものを○、色を判別できる干渉ムラが確認されるものを△、色を判別できる強い干渉ムラが確認され、白色蛍光灯下においても干渉ムラ確認されるものを×として評価した。通常の光拡散層の場合は、上記の光拡散層と同様に光拡散性が高いため、ほとんど干渉ムラは観察されない。ところが、光拡散性が低い光拡散層の場合は、干渉ムラが観察される可能性があるため、塗布層の屈折率調製がより重要となる。一方、スティッキング防止層は、光拡散層と同様、粒子とバインダーにより形成されているが、光拡散層に比べて、粒子の配合量が少なく、かつ膜厚が薄いのが一般的である。そのため、光拡散性が低くなり、干渉ムラが観察される場合があるので、塗布層の屈折率調製が非常に重要となる。
（５）密着性の評価方法：
　干渉ムラの評価方法と同様な方法により、積層ポリエステルフィルムの片面に光拡散層、他方面にスティッキング防止層を形成した。その後、恒温恒湿槽中で、８０℃、８５％ＲＨの環境下で５０時間放置した後、光拡散層、およびスティッキング防止層各々に対して、１８ｍｍ幅のテープ（ニチバン株式会社製セロテープ（登録商標）ＣＴ－１８）を貼り付け、１８０度の剥離角度で急激にはがした後、剥離面を観察し、より剥離面積が大きい方に対して、剥離面積が０％ならば◎、０％を超え５％以下なら○、５％を超え２０％以下ならば△、２０％を超えるならば×とした。通常は、スティッキング防止層の方が、表面凹凸が少ないため、剥離するテープとの接着が良いので、光拡散層に比べて剥離面積が大きくなる傾向にある。
（６）ポリエステル層の厚み測定：
　フィルム小片をエポキシ樹脂にて固定成形した後、ミクロトームで切断し、フィルムの断面を透過型電子顕微鏡写真にて観察した。その断面のうちフィルム表面とほぼ平行に２本、明暗によって界面が観察される。その２本の界面とフィルム表面までの距離を１０枚の写真から測定し、平均値を層厚さとした。
（７）再利用性の評価方法：
　ポリエステルフィルムの中間層の原料として、実施例で用いたポリエステル（Ａ）、（Ｂ）、再利用するポリマーとして各実施例で得られたポリマーをそれぞれ６６％、４％、３０％の割合で混合したものを用いたこと、および塗布層を設けなかったこと以外は、実施例１と同様にして厚さ１８８μｍのポリエステルフィルムを得た。でき上がったポリエステルフィルムの反射法５枚によるｂ＊値を分光測色計（コニカミノルタセンシング株式会社製　ＣＭ－３７００ｄ）を使用して測定した。フィルムとしてはニュートラルな色調であることが好ましく、ｂ＊値としては、好ましくは－４．５～＋４．５の範囲、より好ましくは－３．５～＋３．５の範囲、さらに好ましくは－３．０～＋３．０の範囲である。ｂ＊値の絶対値で、３．０以下の範囲であれば◎、３．０を超え３．５以下の範囲であれば○、３．５を超え４．５以下の範囲であれば△、４．５を超える場合を×とした。なお、本用途では、４．５以下であれば使用可能レベルといえる。
（８）波長３８０ｎｍの透過率の測定：
　分光光度計（株式会社島津製作所社製ＵＶ－３１００ＰＣ型）により、スキャン速度を低速、サンプリングピッチを２ｎｍ、波長３００～７００ｎｍ領域で連続的に光線透過率を測定し、３８０ｎｍ波長での光線透過率を検出した。
　実施例および比較例において使用したポリエステルは、以下のようにして準備したものである。
＜ポリエステル（Ａ）の製造方法＞
　テレフタル酸ジメチル１００重量部とエチレングリコール６０重量部とを出発原料とし、触媒としてテトラブトキシチタネートを加えて反応器にとり、反応開始温度を１５０℃とし、メタノールの留去とともに徐々に反応温度を上昇させ、３時間後に２３０℃とした。４時間後、実質的にエステル交換反応を終了させた後、４時間重縮合反応を行った。
すなわち、温度を２３０℃から徐々に昇温し２８０℃とした。一方、圧力は常圧より徐々に減じ、最終的には０．３ｍｍＨｇとした。反応開始後、反応槽の攪拌動力の変化により、極限粘度０．６３に相当する時点で反応を停止し、窒素加圧下ポリマーを吐出させ、極限粘度０．６３のポリエステル（Ａ）を得た。
＜ポリエステル（Ｂ）の製造方法＞
　テレフタル酸ジメチル１００重量部とエチレングリコール６０重量部とを出発原料とし、触媒として酢酸マグネシウム・四水塩を加えて反応器にとり、反応開始温度を１５０℃とし、メタノールの留去とともに徐々に反応温度を上昇させ、３時間後に２３０℃とした。４時間後、実質的にエステル交換反応を終了させた。この反応混合物を重縮合槽に移し、正リン酸を添加した後、二酸化ゲルマニウム加えて、４時間重縮合反応を行った。すなわち、温度を２３０℃から徐々に昇温し２８０℃とした。一方、圧力は常圧より徐々に減じ、最終的には０．３ｍｍＨｇとした。反応開始後、反応槽の攪拌動力の変化により、極限粘度０．６５に相当する時点で反応を停止し、窒素加圧下ポリマーを吐出させ、極限粘度０．６５のポリエステル（Ｂ）を得た。
＜ポリエステル（Ｃ）の製造方法＞
　ポリエステル（Ａ）の製造方法において、エチレングリコールに分散させた平均粒子径２．０μｍのシリカ粒子を０．２部を加えて、極限粘度０．６６に相当する時点で重縮合反応を停止した以外は、ポリエステル（Ａ）の製造方法と同様の方法を用いて、極限粘度０．６６のポリエステル（Ｃ）を得た。
＜ポリエステル（Ｄ）の製造方法＞
　ポリエステル（Ａ）をベント付き二軸押出機に供して、紫外線吸収剤として２，２－（１，４－フェニレン）ビス［４Ｈ－３，１－ベンゾオキサジン－４－オン］（ＣＹＴＥＣ社製　ＣＹＡＳＯＲＢ　ＵＶ－３６３８　分子量３６９　ベンゾオキサジノン系）を１０重量％濃度となるように供給して溶融混練りしてチップ化を行い、紫外線吸収剤マスターバッチポリエステル（Ｄ）を作成した。得られたポリエステル（Ｄ）の極限粘度は、０．６０であった。
　塗布層を構成する化合物例は以下のとおりである。
（化合物例）
＜縮合多環式芳香族を有する化合物＞
（Ｉ）下記組成で共重合したポリエステル樹脂の水分散体：
　モノマー組成：（酸成分）２，６－ナフタレンジカルボン酸／イソフタル酸／５－ソジウムスルホイソフタル酸／／（ジオール成分）エチレングリコール／ジエチレングリコール＝８４／１３／３／／８０／２０（ｍｏｌ％）
＜アクリル樹脂＞
（IIＡ）下記組成で重合したアクリル樹脂の水分散体：
　エチルアクリレート／ｎ－ブチルアクリレート／メチルメタクリレート／Ｎ－メチロールアクリルアミド／アクリル酸＝６５／２１／１０／２／２（重量％）の乳化重合体（乳化剤：アニオン系界面活性剤）
＜アクリル樹脂＞
（IIＢ）下記組成で重合したアクリル樹脂の水分散体：
　エチルアクリレート／メチルメタクリレート／２－ヒドロキシエチルメタクリレート／Ｎ－メチロールアクリルアミド／アクリル酸＝６５／２８／３／２／２（重量％）の乳化重合体（乳化剤：アニオン系界面活性剤）
＜ウレタン樹脂＞
（IIＣ）ＤＭＳネオレジン製「ネオレッツ　Ｒ－９６０」
＜ウレタン樹脂＞
（IIＤ）ＤＩＣ製「ハイドラン　ＡＰ－４０」
＜ポリエステル樹脂＞
（III）下記組成で共重合したポリエステル樹脂の水分散体：
　モノマー組成：（酸成分）テレフタル酸／イソフタル酸／５－ソジウムスルホイソフタル酸／／（ジオール成分）エチレングリコール／１，４－ブタンジオール／ジエチレングリコール＝５６／４０／４／／７０／２０／１０（ｍｏｌ％）
＜エポキシ化合物＞
（IVA）エチレングリコールジグリシジルエーテル
＜メラミン化合物＞
（IVB）ヘキサメトキシメチルメラミン
＜粒子＞
（V）平均粒径６５ｎｍのシリカゾル
＜金属キレート化合物＞
（VI）チタントリエタノールアミネート
　実施例１：
　ポリエステル（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）をそれぞれ８５％、５％、１０％の割合で混合した混合原料を最外層（表層）の原料とし、ポリエステル（Ａ）、（Ｂ）をそれぞれ９５％、５％の割合で混合した混合原料を中間層の原料として、２台の押出機に各々を供給し、各々２９３℃で溶融した後、４０℃に設定した冷却ロール上に、２種３層（表層／中間層／表層）の層構成で共押出し冷却固化させて未延伸シートを得た。次いで、ロール周速差を利用してフィルム温度８５℃で縦方向に３．４倍延伸した後、この縦延伸フィルムの両面に、下記表１に示す塗布液１を塗布し、テンターに導き、横方向に１２０℃で４．０倍延伸し、２２５℃で熱処理を行った後、横方向に２％弛緩し、塗工量（乾燥後）が０．１０ｇ／ｍ２の塗布層を有する厚さ１８８μｍ（表層９μｍ、中間層１７０μｍ）のポリエステルフィルムを得た。
　得られたポリエステルフィルムの絶対反射率を波長範囲３００～８００ｎｍで測定したところ、極小値における波長（ボトム波長）は４４０ｎｍでその絶対反射率は３．８％であった。スティッキング防止層を形成後の干渉ムラはなく、視認性は良好であった。また、密着性や再利用性も良好であった。このフィルムの特性を下記表２に示す。
　実施例２～８：
　実施例１において、塗布剤組成を表１に示す塗布剤組成に変更する以外は実施例１と同様にして製造し、ポリエステルフィルムを得た。でき上がったポリエステルフィルムは表２に示すとおりであり、スティッキング防止層を形成後の干渉ムラを評価したところ、視認性は良好であり、また、密着性や再利用性も良好であった。
　比較例１～３：
　実施例１において、塗布剤組成を表１に示す塗布剤組成に変更する以外は実施例１と同様にして製造し、ポリエステルフィルムを得た。でき上がった積層ポリエステルフィルムを評価したところ、表２に示すとおりであり、干渉ムラのレベルが良くなかったり、密着性が弱かったり、再利用性が悪いものであった。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
　なお、上記塗布液の濃度はいずれも１０重量％水溶液とした。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002
　実施例９：
　実施例１において、塗布剤組成を下記表３に示す塗布剤組成に変更する以外は実施例１と同様にして製造し、ポリエステルフィルムを得た。得られたポリエステルフィルムの絶対反射率を波長範囲３００～８００ｎｍで測定したところ、極小値における波長（ボトム波長）は４３０ｎｍでその絶対反射率は３．７％であった。スティッキング防止層の干渉ムラはなく、視認性は良好であった。また、密着性も良好であった。このフィルムの特性を下記表４に示す。
　実施例１０～１４：
　実施例９において、塗布剤組成を下記表３に示す塗布剤組成に変更する以外は実施例９と同様にして製造し、ポリエステルフィルムを得た。でき上がったポリエステルフィルムは下記表４に示すとおりであり、スティッキング防止層を形成後の干渉ムラを評価したところ、視認性は良好であり、また、密着性も良好であった。
　比較例４：
　実施例９において、塗布剤組成を表２および３に示す塗布剤組成に変更する以外は実施例９と同様にして製造し、ポリエステルフィルムを得た。でき上がった積層ポリエステルフィルムを評価したところ、表４に示すとおりであった。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000003
　なお、上記塗布液の濃度はいずれも１０重量％水溶液とした。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000004
　実施例１５：
　ポリエステル（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）をそれぞれ８５％、５％、１０％の割合で混合した混合原料を最外層（表層）の原料とし、ポリエステル（Ａ）、（Ｂ）、（Ｄ）をそれぞれ９２％、５％、３％の割合で混合した混合原料を中間層の原料として、２台の押出機に各々を供給し、各々２９３℃で溶融した後、４０℃に設定した冷却ロール上に、２種３層（表層／中間層／表層）の層構成で共押出し冷却固化させて未延伸シートを得た。次いで、ロール周速差を利用してフィルム温度８５℃で縦方向に３．４倍延伸した後、この縦延伸フィルムの両面に、表１に示す塗布液１を塗布し、テンターに導き、横方向に１２０℃で４．０倍延伸し、２２５℃で熱処理を行った後、横方向に２％弛緩し、塗工量（乾燥後）が０．１０ｇ／ｍ２の塗布層を有する厚さ１８８μｍ（表層９μｍ、中間層１７０μｍ）のポリエステルフィルムを得た。
　得られたポリエステルフィルムの絶対反射率を波長範囲３００～８００ｎｍで測定したところ、極小値における波長（ボトム波長）は４４０ｎｍでその絶対反射率は３．８％であった。スティッキング防止層を形成後の干渉ムラはなく、視認性は良好であった。また、密着性も良好であった。さらに、３８０ｎｍにおける透過率は４％であり、紫外線を吸収していることが確認できた。このフィルムの特性を下記表５に示す。
　実施例１６～２２：
　実施例１５において、塗布剤組成を表１に示す塗布剤組成に変更する以外は実施例１５と同様にして製造し、ポリエステルフィルムを得た。でき上がったポリエステルフィルムは表５に示すとおりであり、スティッキング防止層を形成後の干渉ムラを評価したところ、視認性は良好であり、また、密着性や紫外線吸収能も良好であった。
　実施例２３：
　実施例１５において、ポリエステル（Ａ）、（Ｂ）、（Ｄ）をそれぞれ９１％、５％、４％の割合で混合した混合原料を中間層の原料として使用する以外は実施例１５と同様にして製造し、ポリエステルフィルムを得た。でき上がったポリエステルフィルムは表５に示すとおりであり、３８０ｎｍにおける透過率は１％であり、紫外線を吸収していることが確認できた。
　実施例２４：
　実施例１５において、ポリエステル（Ａ）、（Ｂ）、（Ｄ）をそれぞれ９３％、５％、２％の割合で混合した混合原料を中間層の原料として使用する以外は実施例１５と同様にして製造し、ポリエステルフィルムを得た。でき上がったポリエステルフィルムは表５に示すとおりであり、３８０ｎｍにおける透過率は９％であり、紫外線を吸収していることが確認できた。
　比較例５～７：
　実施例１５において、塗布剤組成を表１に示す塗布剤組成に変更する以外は実施例１５と同様にして製造し、ポリエステルフィルムを得た。でき上がった積層ポリエステルフィルムを評価したところ、表５に示すとおりであり、干渉ムラのレベルが良くなかったり、密着性が弱かったりするものであった。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000005
　実施例２５：
　実施例１５において、塗布剤組成を表３に示す塗布剤組成に変更する以外は実施例１５と同様にして製造し、ポリエステルフィルムを得た。得られたポリエステルフィルムの絶対反射率を波長範囲３００～８００ｎｍで測定したところ、極小値における波長（ボトム波長）は４３０ｎｍでその絶対反射率は３．７％であった。スティッキング防止層を形成後の干渉ムラはなく、視認性は良好であった。また、密着性も良好であった。さらに、３８０ｎｍにおける透過率は４％であり、紫外線を吸収していることが確認できた。このフィルムの特性を下記表６に示す。
　実施例２６～３０：
　実施例２５において、塗布剤組成を表３に示す塗布剤組成に変更する以外は実施例２５と同様にして製造し、ポリエステルフィルムを得た。でき上がったポリエステルフィルムは表６に示すとおりであり、スティッキング防止層を形成後の干渉ムラを評価したところ、視認性は良好であり、また、密着性や紫外線吸収能も良好であった。
　実施例３１：
　実施例２３において、塗布剤組成を表３に示す塗布剤組成に変更する以外は実施例２５と同様にして製造し、ポリエステルフィルムを得た。でき上がったポリエステルフィルムは表６に示すとおりであり、３８０ｎｍにおける透過率は１％であり、紫外線を吸収していることが確認できた。
　実施例３２：
　実施例２４において、塗布剤組成を表３に示す塗布剤組成に変更する以外は実施例２５と同様にして製造し、ポリエステルフィルムを得た。でき上がったポリエステルフィルムは表６に示すとおりであり、３８０ｎｍにおける透過率は９％であり、紫外線を吸収していることが確認できた。
　比較例８：
　実施例２５において、塗布剤組成を表３に示す塗布剤組成に変更する以外は実施例２５と同様にして製造し、ポリエステルフィルムを得た。でき上がった積層ポリエステルフィルムを評価したところ、表６に示すとおりであり、干渉ムラのレベルが良くなかったり、密着性が弱かったりするものであった。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000006
　本発明のフィルムは、例えば、液晶ディスプレイのバックライトユニット等、光の反射による干渉ムラの軽減が必要な用途に好適に利用することができる。

Claims (4)

  1. 　ポリエステルフィルムの両面に、縮合多環式芳香族を有する化合物と、ウレタン樹脂またはアクリル樹脂とを含有する塗布層を有することを特徴とする積層ポリエステルフィルム。
  2. 　ポリエステルフィルムが紫外線吸収剤を含有する請求項１記載の積層ポリエステルフィルム。
  3. 　紫外線吸収剤がベンゾオキサジノン系である請求項２記載の積層ポリエステルフィルム。
  4. 　請求項１～３のいずれかの積層ポリエステルフィルムからなる光拡散シート用積層ポリエステルフィルム。
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