WO2007122817A1 - 精製緑茶抽出物の製造法 - Google Patents

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WO2007122817A1
WO2007122817A1 PCT/JP2007/000413 JP2007000413W WO2007122817A1 WO 2007122817 A1 WO2007122817 A1 WO 2007122817A1 JP 2007000413 W JP2007000413 W JP 2007000413W WO 2007122817 A1 WO2007122817 A1 WO 2007122817A1
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tea extract
mass
water
enzyme
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Tetsuya Abe
Hideaki Ueoka
Keiji Shibata
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Kao Corporation
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    • A23V2002/00—Food compositions, function of food ingredients or processes for food or foodstuffs

Definitions

  • the present invention improves the taste of green tea extract by reducing the bitterness and miscellaneous taste caused by dietary fiber derived from green tea by containing a high concentration of non-polymeric strength techins.
  • the present invention relates to a method for producing a purified green tea extract that is improved and further reduces protein and is easy to drink.
  • Catechins are known to have an action to suppress cholesterol elevation, an action to inhibit amylase activity, and the like (Patent Documents 1 and 2).
  • Patent Documents 1 and 2 In order to exert such physiological effects of catechins, it is necessary to drink 4 to 5 cups of tea per day for adults. For this reason, there is a demand for a technique for blending strength drinks at a high concentration in drinks so that a large amount of force drinks can be ingested more easily.
  • a tea-based beverage particularly a tea-based beverage
  • a suspension phenomenon that is, a phenomenon of forming a tea cream occurs.
  • a tea extract is used as a means for suppressing this tea cream.
  • Treatment with an enzyme having a tannase activity is known (Patent Document 4).
  • the catechin-containing green tea extract is treated with an enzyme having tannase activity to reduce gallate in catechins.
  • Patent Documents 5 and 6 Japanese Patent Laid-Open No. 60_1 5 6 6 14
  • Patent Document 2 Japanese Patent Laid-Open No. 3 _ 1 3 3 9 2 8
  • Patent Document 3 Japanese Patent Application Laid-Open No. 5-9-2 1 9 3 8 4
  • Patent Document 4 Japanese Patent Application Laid-Open No. 5 1-1 1 5 9 9 9
  • Patent Document 5 Japanese Patent Laid-Open No. 2 0 0 4 _ 3 2 1 1 0 5
  • Patent Document 6 Japanese Unexamined Patent Application Publication No. 2 0 0 5 _ 1 3 0 8 0 9
  • Patent Document 7 Japanese Patent Laid-Open No. 6 _ 1 4 2 4 0 5
  • Patent Document 8 Japanese Patent Laid-Open No. 2 0 0 4 _ 2 2 2 7 1 9
  • Patent Document 9 Japanese Patent Laid-Open No. 2 0 0 5 _ 2 7 0 0 94
  • a green tea extract treated with an enzyme having tannase activity is mixed with a mixed solution in which the mass ratio of the organic solvent to water is more than 90 Z10 and not more than 97Z3, and a precipitate is formed.
  • the present invention provides a method for producing a purified green tea extract for separating sucrose.
  • the present invention includes (a) 20 to 90% by mass of non-polymeric power techins per solid content, and (b) a galley body ratio in non-polymeric catechins of 0 to 5 0 mass%, (c) Caffeine Z non-polymer catechin mass ratio is 0 to 0.25, (d) (Protein + dietary fiber) Z non-polymer catechin mass ratio is 0.1 2 or less.
  • the present invention provides a purified green tea extract and a packaged beverage containing the same.
  • the present invention improves the taste by reducing the bitter astringency and the miscellaneous taste caused by dietary fiber derived from green tea from a green tea extract containing a high concentration of non-polymeric strength techins.
  • An object of the present invention is to provide a method for efficiently producing a purified green tea extract that reduces protein and is easy to drink.
  • the present inventor In order to simultaneously solve the conflicting problems of improving the extraction efficiency of non-polymer catechins and reducing protein, bitter and astringent taste, the present inventor first converted a green tea extract with an enzyme having tannase activity. The mixture is then mixed with a mixed solution of an organic solvent and water in a certain ratio, and the produced precipitate is separated, so that the non-polymeric strength can be extracted efficiently, and the obtained extract is a bitter It was found that the miscellaneous taste caused by the taste and dietary fiber derived from green tea was remarkably reduced, and the protein was further reduced.
  • the purified green tea extract of the present invention is produced by a simple production process, and the obtained purified green tea extract has high miscellaneous taste, bitterness and astringent taste, and high protein despite being reduced in protein. Maintains the concentration of non-polymerized catechins and has good hue.
  • the container-packed beverages containing this product are easy to drink without the bitter and astringent taste derived from green tea, and have a clear and stable appearance.
  • the raw green tea extract used in the present invention contains at least one non-polymeric strength techin.
  • Non-polymer catechins include non-epide strength catechins such as catechin, gallocatechin, strength galley galley, gale catechin galley moth, and epiphytic strength such as epicatechin, epigallocatechin, epicatechin gallate, and epigallocatechin gallate. It is a general term for tekins.
  • the non-polymer strength techin gallate body in the present invention is a collective term for force catechin gallate, gallocatechin gallate, epicatechin gallate, and epigallocatechin gallate.
  • the ratio of galley bodies is catechin, gallocatechin, force techin gallate, gallocatechin gallate, etc., epicatechin, epigallocatechin, epicatechin gallate, epigallocatechin gallate, etc. It is the value of 100 fraction of the sum of mass.
  • Examples of the green tea extract used in the present invention include extracts obtained from tea leaves such as green tea, black tea, and oolong tea. In addition, an extract extracted using tea leaves that have been subjected to carbon dioxide contact treatment in a supercritical state may be used.
  • the tea leaves to be used include tea leaves made from fresh tea leaves or fresh tea leaves obtained from the genus Came II ia, such as C. sinensis, C. assamica, and bamboo seeds or their hybrids. It is done.
  • the tea leaves produced include green teas such as sencha, sayha, gyokuro, tencha, and kamari tea.
  • An extraction method for obtaining a green tea extract from tea leaves can be performed by a method such as stirring extraction using water or a water-soluble organic solvent or a mixture thereof as an extraction solvent.
  • an organic acid such as sodium ascorbate or an organic acid salt may be added in advance to the extraction solvent.
  • a method of extracting in a non-oxidative atmosphere while removing dissolved oxygen by bubbling degassing or inert gas such as nitrogen gas may be used in combination.
  • Green tea extract forms include liquid, slurry, semi-solid, and solid state.
  • a concentrated or dried product of green tea extract may be used after diluting or dissolving in water.
  • a green tea extract concentrate or a diluted or dissolved solution of the dried product may be used in combination.
  • the concentrate or dried product of green tea extract is obtained by concentrating an extract extracted from tea leaves with hot water or a water-soluble organic solvent.
  • JP-A-5-9-2 1 9 3 The methods described in Japanese Patent Application Laid-Open No. 8-4, Japanese Patent Application Laid-Open No. Heisei 4-20 5 89, Japanese Patent Application Laid-Open No. Hei 5-2 6 0 9 07, Japanese Patent Application Laid-Open No. 5_3 0 6 2 7 9 This is the one prepared.
  • a green tea extract commercially available Tokyo Food Coarse strength Tekin preparations such as “Polyphenone” manufactured by Kuno Co., Ltd., “Theafuran” manufactured by ITO EN Co., Ltd., and “Sanphenon” manufactured by Taiyo Kagaku Co., Ltd. may be used.
  • the green tea extract is treated with an enzyme having tannase activity.
  • having tannase activity has activity of degrading tannin, and those having this activity can be used.
  • the origin is not particularly limited, but examples include tannase that can be cultivated according to a conventional method for tannase-producing bacteria belonging to the genus Aspergillus, Penicillium, Rhizopus, Mucor, etc. It can be used with or without purified products.
  • tannase “Kikkoman” manufactured by Kikkoman
  • tannase “Sankyo” manufactured by Sankyo Lifetech
  • Sumiteam TAN manufactured by Shin Nippon Chemical Co., Ltd.
  • the ester bond of the galley rod in the non-polymer catechins is hydrolyzed and the ratio of the non-polymer catechin galley rod decreases.
  • the non-polymer catechin concentration is preferably 0.1 to 22% by mass, more preferably 0.25 to 18% by mass, and particularly preferably Is 0.5 to 16.5% by mass. If it is less than 1% by mass, it is not preferable from the viewpoint of reproductivity because the load on the subsequent concentration process is large. On the other hand, if it exceeds 22% by mass, the hydrolysis process takes a long time, which is not preferable from the viewpoint of productivity and the flavor of the green tea extract.
  • Powder or solution enzyme having tannase activity for non-polymer catechins in the extract preferably 1 to 300 U ni tZg_non-polymer catechin, more preferably 3 to 200 U ni tZg_non-polymer catechin Particularly preferably, 5 to 150 U ni tZg_non-polymer catechin is added.
  • 1 unit represents the amount of enzyme that hydrolyzes 1 micromole of the ester bond contained in tannic acid in water at 30 ° C.
  • the holding temperature during enzyme treatment is 5 to 60 ° C., more preferably 10 to 50 ° C., particularly preferably 10 to 45 ° C.
  • the reduction of the non-polymer catechin galley body ratio is preferably 5% by mass or more from the viewpoint of reducing bitterness and astringency. If it is less than 5% by mass, the decrease in the non-polymer strength techingallate body is small, and the bitterness and astringency reduction effect cannot be expected.
  • the non-polymer strength tectin gallate ratio in the green tea extract is preferably 0 to 50% by mass, more preferably 5 to 48% by mass, from the viewpoint of bitterness and astringency.
  • the end point of the reaction is preferably determined by the pH of the green tea extract during the treatment.
  • the pH at the end of the reaction is preferably 3.0 to 6.0, and more preferably 3.3 to 5.3.
  • the enzyme deactivation temperature is preferably 60 to 100 ° C, more preferably 75 to 95 ° C. Below 60 ° C, it is difficult to inactivate the enzyme sufficiently in a short time, so the reaction proceeds and the enzyme reaction cannot be stopped within the range of the desired non-polymer catechin galley body ratio. . Also, the retention time after reaching the deactivation temperature is 10 to 180 seconds, 30 to 120 seconds, especially 30 to 60 seconds is the point of enzyme deactivation and flavor. To preferred. Examples of the method for deactivating the enzyme reaction include batch heating, continuous holding heating using a plate heat exchanger, a holding tube, and the like.
  • the extract is preferably centrifuged.
  • the type of the centrifuge is preferably one having sufficient centrifugal force to remove fine powder, and a continuous centrifuge suitable for mass processing is used industrially.
  • the green tea extract treated with an enzyme having tannase activity is preferably concentrated by, for example, vacuum concentration, reverse osmosis membrane treatment or the like. If necessary, it can be dried by, for example, spray drying or freeze drying.
  • the form of the enzyme-treated green tea extract include liquid, slurry, semi-solid, and solid state. Ethanol etc. From the viewpoint of dispersibility in organic solvents, a slurry, semi-solid, or solid state is preferred.
  • the green tea extract treated with the enzyme having tannase activity and the untreated green tea extract are mixed, and the non-polymer strength techin gallate after mixing is mixed. You may use the thing whose body ratio is the range of 0-50 mass%.
  • the purified green tea extract of the present invention is obtained by mixing a green tea extract treated with the enzyme having tannase activity with a mixed solution in which the mass ratio of the organic solvent to water is more than 9 OZ 10 and not more than 9 7 Z 3. Then, the produced precipitate is separated and manufactured.
  • Examples of the organic solvent used in the production of the purified green tea extract of the present invention include ethanol, methanol, acetone, and ethyl acetate.
  • a hydrophilic organic solvent such as methanol, ethanol, and acetone is preferable, and ethanol is particularly preferable in consideration of use in foods.
  • Examples of water include ion exchange water, tap water, and natural water. The organic solvent and water may be mixed or separately mixed with the green tea extract, but it is preferable to mix with the green tea extract after forming a mixed solution.
  • the mass ratio of the organic solvent to water is 9 OZ 1 from the viewpoint of extraction efficiency and flavor of non-polymer catechins.
  • the generated precipitate is removed by a known method such as filtration.
  • 10 to 40 parts by weight, particularly 10 to 30 parts by weight of green tea extract in terms of dry weight is added to 100 parts by weight of a mixed solution of an organic solvent and water. It is preferable that the green tea extract can be processed efficiently.
  • the method for mixing the green tea extract with the mixed solution of the organic solvent and water is not particularly limited, and the organic solvent and water used for the final treatment of the non-polymer catechin composition are used. It is sufficient that the mass ratio of is more than 9 OZ 10 and 9 7 Z 3 or less.
  • the mass ratio of the organic solvent to water can be in the range of more than 9 OZ 10 and 9 7 Z 3 or less.
  • water may be gradually added to achieve the same ratio. From the viewpoint of extraction efficiency, a method of adding an organic solvent after dissolving in water is preferable.
  • the mixed solution of water and organic solvent or each addition time is preferably slowly dropped in a time of about 10 to 60 minutes. Moreover, in order to increase the extraction efficiency of catechins, it is preferable to add them dropwise with stirring. It is more preferable to provide an aging time of about 10 to 60 minutes after the completion of dropping. These treatments can be carried out at 10 to 60 ° C., preferably 10 to 50 ° C., more preferably 10 to 40 ° C.
  • the green tea extract may be added all at once, but may be added twice or more, for example, 2-4 times. Next, the generated precipitate is removed by a method such as filtration.
  • the mass ratio of the organic solvent to water in the mixed solution from which the precipitate has been removed is 40 Z 6 0 to 70 Z 30, preferably 4 5 Z 5 5 to 60 Z 40.
  • organic solvent it is preferable to add organic solvent to the mixed solution and remove organic solvent from Z or the mixed solution.
  • the organic solvent is distilled off by a method such as vacuum distillation.
  • water such as ion exchange water, tap water and natural water is added.
  • the aging time during which turbid components are precipitated after addition of water and Z or a deorganic solvent is not particularly limited. For example, it is preferably 2 minutes to 50 hours, more preferably 2 minutes to 24 hours, and particularly preferably 5 minutes to 6 hours.
  • the precipitation temperature of the turbid component is _15 to 78 to 80 ° C, more preferably 15 to 40 ° C, and particularly preferably 5 to 25 ° C.
  • the temperature at which the turbid component is separated from the mixed solution after the turbid component is precipitated is 15 to 78. C, more preferably _5 to 40 ° C, particularly preferably 5 to 25 ° C. If the temperature is out of this range, the separability may be inferior and the properties of the solution may change.
  • the method for separating the turbid component is not particularly limited, and examples thereof include a centrifugal separation method and a filtration method.
  • the green tea extract in order to remove caffeine as necessary, when mixing the green tea extract with a mixed solution of an organic solvent and water, it is brought into contact with activated carbon and Z or acidic clay or activated clay. Is preferred.
  • the activated carbon to be used is not particularly limited as long as it is generally used at the industrial level.
  • the pore volume of the activated carbon is preferably 0.01 to 0.8 mLZg, particularly 0.1 to 0.7 mLZg.
  • the specific surface area is preferably in the range of 800 to 2000 m 2 Zg, particularly 900 to 1 600 m 2 Zg.
  • Activated carbon is added in an amount of 0.5 to 15 parts by mass, more preferably 0.5 to 10 parts by mass, and particularly 1.0 to 8 parts by mass with respect to 100 parts by mass of a mixed solution of an organic solvent and water. Is preferred. If the amount of activated carbon added is too small, the caffeine removal efficiency will be poor, and if it is too large, the cake resistance in the filtration step will be large.
  • Both the acid clay and the activated clay contain Si 0 2 , AI 2 0 3 , Fe 2 0 3 , CaO, MgO, etc. as general chemical components.
  • the i 0 2 ZA I 2 0 3 ratio is preferably 3 to 12, especially 4 to 9.
  • Activated clay in nature The acid clay (Montmorillonite clay) produced is treated with a mineral acid such as sulfuric acid, and is a compound with a large specific surface area and a porous structure with adsorptive capacity. It is known that the specific surface area is changed by this, the decolorization ability is improved, and the physical properties are changed.
  • the specific surface area of the acid clay or activated clay varies depending on the degree of acid treatment, etc., but is preferably 50 to 350 m 2 Zg, and pH (5 mass% suspension) is 2.5 to 8, particularly 3. 6-7 are preferred.
  • acid clay commercially available products such as Mizu Ace # 600 (manufactured by Mizusawa Chemical)
  • the acid clay or the activated clay is 0.5 to 30 parts by mass, more preferably 1.5 to 20 parts by mass, and particularly 2.5 to 15 parts by mass with respect to 100 parts by mass of a mixed solution of an organic solvent and water. Attendant It is preferable to add. If the amount of acid clay or activated clay added is too small, the caffeine removal efficiency will be poor, and if too large, the cake resistance in the filtration process will be large.
  • the ratio of the activated carbon and the acid clay or the activated clay used in combination is preferably 1 to 10 with respect to the activated carbon 1 in terms of mass ratio.
  • the activated carbon: the acid clay or the activated clay 1: 1 to 1: 6 is preferred.
  • the green tea extract in order to selectively remove caffeine as necessary, when the green tea extract is mixed with a mixed solution of an organic solvent and water, it is brought into contact with activated carbon and Z, acid clay, or activated clay.
  • the order of contact with the green tea extract, the mixed solution of the organic solvent and water, and the activated carbon and Z or acid clay or activated clay is not particularly limited.
  • a method of adding acidic clay or activated clay to a mixed solution of an organic solvent and water, adding a green tea extract thereto, and then adding activated carbon is preferable.
  • Filtration is preferably performed between the addition of each of these components and the addition of the next component. If the green tea extract is added in two or more portions, it may be filtered during that time.
  • the pH at the time of contact is adjusted to be in the range of 3-6. It is preferable for efficiently extracting non-polymeric strength techins and obtaining a purified green tea extract.
  • organic acids such as citrate, lactic acid, tartaric acid, succinic acid, malic acid, and the mass ratio of organic acid to non-polymer catechins (organic acid Z non-polymeric techin) are 0.02 to 0. It is preferable to add in the range of 20.
  • the green tea extract is made of an acid clay or activated clay, and a mixed solution of an organic solvent and water.
  • the temperature of the liquid at the time of contact is first set to 10 to 30 ° C, and then heated to 20 to 60 ° C to promote dissolution of the green tea extract. And the point that catechin extraction efficiency into the dispersion is promoted
  • the green tea extract has an organic solvent to water mass ratio of more than 9 O Z 10.
  • the mass ratio of the organic solvent to water in the mixed solution is 40 0 6 0-70 0 3 0 as required.
  • the mixed solution is hydrolyzed and Z or a deorganic solvent from the mixed solution, and then the deposited turbid component is separated so that it becomes 4 5 Z 55-60 Z 40.
  • activated carbon and Z or acid clay or activated clay contact mixing first, the green tea extract is mixed in a mixed solution of organic solvent and water more than 9 OZ 10 and 9 7 Z 3 or less.
  • the treatment in the case of contacting the green tea extract solution with activated carbon, acid clay, activated clay, or activated carbon may be performed by any method such as a batch method or a continuous treatment using a column.
  • powdered activated carbon or the like is added, stirred, and after selectively adsorbing caffeine, a method of obtaining a filtrate from which Marieffin I has been removed by filtration operation or a column packed with granular activated carbon or the like is used. And a method of selectively adsorbing force fein by continuous treatment.
  • the contact method between the green tea extract and the activated carbon is preferably performed by a method such as continuous treatment using an activated carbon column.
  • a green tea extract treated with an enzyme having tannase activity is mixed with a mixed solution having an organic solvent and water mass ratio of more than 90/10 and not more than 97Z3, and then produced. Separate the precipitate. If necessary, add water to the mixed solution after precipitation separation and remove organic solvent from Z or the mixed solution to remove the mass of organic solvent and water in the mixed solution. The ratio is in the range of 40 Z 60 to 70 Z 30 and then the deposited turbid components are separated. Next, contact treatment can be performed with activated carbon and acid clay or activated clay.
  • the green tea extract solution can be distilled using a method such as vacuum distillation to remove the organic solvent from the system. Further, the green tea extract after treatment may be either liquid or solid, but when preparing a solid state, it may be pulverized by a method such as freeze drying or spray drying.
  • the purified green tea extract contains 20 to 90% by mass, more preferably 30 to 90% by mass, especially 35 to 90% by mass of non-polymeric strength techins in its solid content. Is preferred. Further, the non-polymer strength techin gallate content in the purified green tea extract is preferably 0 to 50 mass o / o, particularly preferably 5 to 48 mass%. In addition, the concentration of cuff I in the purified green tea extract is 0 to 0.25, more preferably 0 to 0.18, especially the mass ratio of cuff I in Z non-polymer catechins to non-polymer catechins. It is preferably 0 to 0.12. The concentration of (protein + dietary fiber) in the purified green tea extract is (protein + dietary fiber) Z non-polymer catechin mass ratio is 0.12 or less, especially 0. It is preferably 1 or less.
  • the refined green tea extract has a high non-polymerization strength textiles concentration even though the bitterness and taste caused by dietary fiber derived from green tea are significantly reduced and the protein is reduced. It is maintained and the hue is good. Therefore, the purified green tea extract is useful as a packaged beverage, and particularly useful as a tea-based beverage such as green tea, oolong tea, blended tea, black tea, barley tea, sports beverage, isotonic beverage, and near water beverage. .
  • the container-packed beverage of the present invention contains 0.03 to 1.0 mass% of non-polymer catechins dissolved in water, preferably 0.04 to 0.5. % By mass, more preferably 0.06 to 0.4% by mass, still more preferably 0.07 to 0.4% by mass, particularly preferably 0.08 to 0.3% by mass, and even more preferably 0.0. It is contained in an amount of 0 9 to 0.3% by mass, most preferably 0.1 to 0.3% by mass.
  • the non-polymer category The concentration of quinins can be adjusted by the blending amount of the purified green tea extract treated with an enzyme having tannase activity.
  • the percentage of non-polymer catechin gallate body in the packaged beverage containing the purified green tea extract treated with the enzyme having tannase activity of the present invention is 0-6 3 mass 0 / o, and further 5-5 5 6 mass 0 / o, particularly 5 to 48 mass% is preferred.
  • the concentration of caffeine the mass ratio of caffeine Z non-polymer catechins is preferably 0 to 0.25, more preferably 0 to 0.18, and particularly preferably 0 to 0.12. These gallate body fraction and caffeine concentration can be adjusted by adding another green tea extract or green tea extract.
  • the packaged beverage of the present invention may contain sodium ions and Z or strong rhium ions.
  • the beverage of the present invention containing these ions is useful as a beverage form such as a sports drink or an isotonic beverage.
  • Sports drinks are generally defined as beverages that can be quickly replenished with water and minerals lost as sweat after physical exercise.
  • Electrode ionic components can be contained by adding a corresponding water-soluble component or inorganic salt. They are also present in fruit juices and tea extracts.
  • the amount of the electrolyte or ionic component in the beverage of the present invention is the content in the final drinkable packaged beverage.
  • the electrolyte concentration is indicated by the ion concentration.
  • Potassium ion components include: chloride chloride, carbonate carbonate, sulfate sulfate, acetate acetate, bicarbonate bicarbonate, potassium citrate, potassium phosphate, potassium hydrogen phosphate, potassium tartrate, potassium sorbate, etc.
  • sodium ion components include sodium chloride, sodium carbonate, sodium bicarbonate, sodium citrate, sodium phosphate, sodium hydrogen phosphate, sodium tartrate, sodium benzoate, etc., and mixtures thereof. It can be formulated as a readily available sodium salt, such as a compound, or as an added juice or tea ingredient.
  • a low sodium concentration is preferred for facilitating water absorption by osmotic pressure, because it does not osmotically suck water from the body into the intestine.
  • concentration of sodium required to do this is preferably lower than that of plasma sodium.
  • Sodium ions are from 0.001 to 0.5% by mass.
  • the packaged beverages of the present invention have a 0.001 to 0.5% by weight, preferably 0.002 to 0.4% by weight, most preferably 0.003 to 0.3%.
  • a mass% of chloride ions can be further included.
  • the chloride ion component can be blended in the form of a salt such as sodium chloride or potassium chloride. Other trace ions such as calcium and magnesium, zinc and iron may also be included. These ions may also be blended as salts.
  • the total amount of ions present in the beverage includes the amount of ions naturally present in the beverage as well as the amount of ions added. For example, when sodium chloride is added, the amount of sodium ions and the amount of chloride ions are accordingly included in the total amount of each ion.
  • the concentration of sodium ion or potassium ion is too low, the taste may be unsatisfactory depending on the scene of drinking, and it is not preferable because effective mineral supplementation is not possible. On the other hand, if it is too much, it is not suitable for long-term drinking where the salt itself has a strong taste.
  • a sweetener is used for the purpose of improving the taste.
  • sweeteners artificial sweeteners, carbohydrates, and glycerols (for example, glycerin) are used. These sweeteners are contained in the container-packed beverage of the present invention in an amount of 0.0001 to 20% by mass, 0.001 to 15% by mass of 0 / o, and most preferably 0.001 to 10% by mass. If it is less than the lower limit, there is almost no sweetness, and sourness and saltiness cannot be balanced. On the other hand, if the upper limit is exceeded, the feeling of being too sweet and scratching the throat will be strong, and the over throat will decrease.
  • an artificial sweetener should be used. Is preferred.
  • artificial sweeteners that can be used in the present invention include saccharin and saccharin sodium, aspartame, acesulfame_K, sucralose, neotame and other high-sweetness sweeteners, and sorbitol, erythritol, xylitol and other sugar alcohols. .
  • slim-up sugar made of aspartame, Lacan ⁇ S containing erythritol, and pulse candy made of erythritol and aspartame can be used.
  • the target packaged beverage also has energy supply
  • Soluble carbohydrates are used as carbohydrate sweeteners that can be used in the present invention. Soluble carbohydrates serve as sweeteners and energy sources. In selecting a carbohydrate to be used in the drink of the present invention, it is preferable to consider gastric emptying and intestinal absorption rate.
  • the carbohydrate may be a mixture of glucose and fructose, or a carbohydrate that hydrolyzes in the digestive tract or forms glucose and fructose.
  • carbohydrate includes monosaccharides, disaccharides, oligosaccharides, complex polysaccharides and mixtures thereof.
  • Monosaccharides that can be used here include tetrose, pentose, hexose and keto hexose.
  • An example of a hexose is an aldohexose such as glucose known as glucose.
  • the amount of glucose in the packaged beverage of the present invention is from 0.001 to 20 mass 0 / o, further from 0.001 to 15 mass 0 / o, and further from 0.001 to 10 mass. % Is preferred.
  • Fructose known as fructose, is a potato hexose.
  • the amount of fructose in the container-packed beverage of the present invention is from 0.001 to 20% by mass, more preferably from 0.001 to 15% by mass, particularly from 0.001 to 10% by mass. preferable.
  • an artificial sweetener alone system an artificial sweetener and a glucose compound, or a combination of an artificial sweetener and a fructose compound is preferable.
  • Soluble carbohydrates are used as carbohydrate sweeteners that can be used in the present invention.
  • Oligosaccharides include carbohydrates that produce these two types of monosaccharides in the body (ie, sucrose, maltodextrin, corn syrup, high fruc! ⁇ One corn syrup).
  • An important type of this sugar is the disaccharide.
  • An example of a disaccharide is sucrose known as sucrose or sugar beet sugar.
  • the amount of sucrose in the packaged beverage of the present invention 0.0 0 1-2 0 weight 0 / o, further 0.0 0 1 to 5 weight 0 / o, especially 0.0 0 1 to 0 mass 0 / o is preferred.
  • the packaged beverage of the present invention has a pH of 2 to 7, preferably 2 to 6.5, and more preferably 3 to 4.5 in terms of catechin stability. If the pH is too low, the sourness and pungent odor of the beverage will increase. On the other hand, if the pH is too high, the flavor cannot be harmonized and the palatability is lowered.
  • the container-packed beverage of the present invention is preferably drunk when mixed with a bitter and astringent taste inhibitor.
  • a bitter and astringent taste inhibitor there is no particular limitation on the bitter and astringent taste inhibitor used, but cyclodextrin is preferred.
  • cyclodextrin Hiichi, ⁇ -, r-cyclodextrin and branched Hiichi, ⁇ -, r-cyclodextrin can be used.
  • the cyclodextrin is preferably contained in the beverage in an amount of 0.05 to 0.5 mass 0 / o, more preferably 0.1 to 0.3 mass%.
  • the packaged beverage of the present invention includes an antioxidant, a fragrance, various esters, an organic acid, an organic acid salt, an inorganic acid, an inorganic acid salt, an inorganic salt, a pigment, an emulsifier, a preservative, a seasoning, and a sweetener.
  • Additives such as acidulants, gums, emulsifiers, oils, vitamins, amino acids, fruit juice extracts, vegetable extracts, nectar extracts, pH adjusters, quality stabilizers and the like can be used alone or in combination.
  • a flavor and fruit juice to the beverage of the present invention in order to enhance palatability.
  • fruit juice is called fruit juice
  • fragrance is called flavor.
  • Natural or synthetic fragrances and fruit juices can be used in the present invention. These can be selected from fruit juices, fruit flavors, plant flavors or mixtures thereof.
  • a combination of tea flavor with fruit juice, preferably green tea or black tea flavor has an attractive taste.
  • Preferred juices are apple, pear, lemon, lime, mandarin, grapefruit, cranberry, orange, strawberry, grape, kiwi, pineapple, passi Yon fruit, mango, guava, raspberry and cherry.
  • citrus juice preferably grapefruit, orange, lemon, lime, mandarin, and mango, passion fruit and guava juice, or mixtures thereof.
  • Preferred natural flavors are jasmine, honey bees, roses, peppermint, hawthorn, chrysanthemum, hoshi, sugar cane, litchi, bamboo shoots and the like.
  • the fruit juice is preferably contained in the beverage of the present invention in an amount of 0.001 to 20% by mass, more preferably 0.02 to 10% by mass.
  • Fruit flavors, plant flavors, tea flavors and mixtures thereof can also be used as fruit juice.
  • Particularly preferred fragrances are citrus flavors including orange flavor, lemon flavor, lime flavor and grapefruit flavor.
  • citrus flavors In addition to citrus flavors, various other fluffy flavors such as apple flavor, grape flavor, raspberry flavor, cranberry leaf flavor, cherry flavor, pineapple flavor, etc. can be used. These flavors may be derived from natural sources such as fruit juices and perfume oils or may be synthesized.
  • Flavorings can include blends of various flavors such as lemon and lime flavors, citrus flavors and selected spices. Such a flavoring agent is preferably blended in the beverage of the present invention in an amount of 0.001 to 5 mass%, more preferably 0.001 to 3 mass%.
  • the beverage of the present invention may contain a sour agent.
  • acidulants include edible acids such as malic acid, citrate, tartaric acid, and fumaric acid.
  • a sour agent may be used to adjust the pH of the beverage of the present invention.
  • P H of the present invention the beverage is preferably 2 to 7.
  • Organic and inorganic edible acids can be used as pH adjusters.
  • the acids may be used in their undissociated form or in the form of their respective salts, such as hydrogen phosphate or sodium hydrogen, dihydrogen phosphate or sodium salts.
  • Preferred acids are edible organic acids including citrate, phosphonate, fumaric acid, adipic acid, phosphoric acid, darconic acid, tartaric acid, ascorbic acid, acetic acid, phosphoric acid or mixtures thereof. Most favorable Preferred acids are citrate and malic acid. Acidulants also serve as antioxidants that stabilize beverage ingredients. Examples of commonly used antioxidants may include ascorbic acid, EDTA (ethylenediamine tetraacetic acid) and salts thereof, plant extract exotics, and the like.
  • the beverage of the present invention may further contain vitamins.
  • Vitamin A and vitamin E are preferably added.
  • Other vitamins such as vitamin D and vitamin B may be added.
  • Minerals can also be used in the beverage of the present invention.
  • Preferred minerals are calcium, chromium, copper, iron, magnesium, mangan, phosphorus, selenium, silicon, molybdenum and zinc.
  • Particularly preferred minerals are magnesium, phosphorus and iron.
  • the container used for the container-packed beverage of the present invention was compounded with a molded container mainly composed of polyethylene terephthalate (so-called PET bottle), a metal can, a metal foil, and a plastic film in the same manner as a general beverage. It can be provided in the usual form such as paper containers and bottles.
  • the term “packaged beverage” as used herein means a beverage that can be drunk without dilution.
  • the container-packed beverage of the present invention is manufactured under the sterilization conditions stipulated in the Food Sanitation Law if it can be heat-sterilized after filling into a container like a metal can, for example, PET bottle, paper For items that cannot be sterilized by retort, such as a container, sterilize under the same conditions as above.
  • the method is adopted.
  • another component may be blended and filled in a filled container under aseptic conditions.
  • the pH can be returned to neutrality under aseptic conditions, or after heat sterilization under neutrality, pH can be returned to acidity under sterilization.
  • Mobile phase A is a distilled aqueous solution containing 0.1 mo I ZL of acetic acid
  • liquid B is a acetonitrile solution containing 0.1 mo I ZL of acetic acid
  • the sample injection volume is 20 L
  • the UV detector wavelength is 280 nm. Performed under conditions. Caffeine measurement
  • UV absorption photometer detection wavelength 280 nm
  • the purified green tea extract was diluted with ion-exchanged water to a non-polymer catechin concentration of 1 80 mgZ1 OOmL, and the appearance was visually evaluated using the sample.
  • the purified green tea extract was diluted with ion-exchanged water so that the non-polymer catechin concentration was 1 OOmgZI OOmL, and the evaluation sample contained in the 5 OmL vial was observed on the illuminator and visually judged. .
  • the purified green tea extract was diluted with ion-exchanged water so that the non-polymer catechin concentration would be 1 80 mgZ1 OOmL, and the evaluation panel evaluated the miscellaneous taste and bitterness.
  • the amount of protein is calculated by subtracting the free amino acid analysis value from the (protein + free amino acid) analysis value.
  • the content of non-polymer catechins in the purified green tea extract is 15% by mass
  • the content of non-polymer catechins in the solid content of the purified green tea extract is 54.3 mass
  • Green tea leaves (Kenya, large leaf) 90 kg hot water at 90 ° C is added to 6 kg, and after 30 minutes of batch extraction, coarsely filtered with 100 mesh wire netting, fine powder in the extract is removed. Centrifugation was performed to remove it, and 74.7 kg (pH 5.3) of “green tea extract” was obtained.
  • Acid clay (Mizuru Ace # 600, manufactured by Mizusawa Chemical Co., Ltd.) 1 OO g was dispersed in 800 g of 92% ethanol aqueous solution at 250 r Zm in stirring condition at room temperature and stirred for about 10 minutes. After that, 200 g of the green tea extract treated with the enzyme having tannase activity obtained in (1) was added, and stirring was continued for about 3 hours at room temperature (PH 4.0). Thereafter, the generated precipitate and acid clay were filtered with No. 2 filter paper. To the obtained filtrate, 41.7 g of ion-exchanged water was added, and the mixture was stirred for about 5 minutes at 15 ° C. and 100 rZmin in stirring conditions.
  • the mixed solution was separated using a small cooling centrifuge (manufactured by Hitachi Eki Co., Ltd.), and the turbid components precipitated at an operating temperature of 15 ° C. were separated (6000 rpm , 5 minutes).
  • the separated solution was brought into contact with 30 g of activated carbon (Kuraray Coal GLC, manufactured by Kuraray Chemical Co., Ltd.), followed by filtration through a 0.2 m membrane filter. Finally, 200 g of ion-exchanged water was added, ethanol was distilled off at 40 ° C and 2.7 kpa, and then the water content was adjusted to obtain a “purified green tea extract”.
  • the content of non-polymer catechins in the purified green tea extract is 15% by mass
  • the content of non-polymer catechins in the solid content of the purified green tea extract is 63.4 mass
  • the content of non-polymer catechins in green tea extract is 30.8 mass%
  • the turbid component precipitated at 15 ° C was separated (6000 r P m, 5 minutes).
  • the separated solution was brought into contact with 30 g of activated carbon (Kuraray Coal GLC, manufactured by Kuraray Chemical Co., Ltd.), followed by filtration through a 0.2 m membrane filter. Finally, 200 g of ion-exchanged water was added, and ethanol was distilled off at 2.7 kpa at 40 ° C. Thereafter, the water content was adjusted to obtain a “purified green tea extract”.
  • the content of non-polymer catechins in the purified green tea extract is 15% by mass
  • the content of non-polymer catechins in the solid content of the purified green tea extract is 65.1 mass
  • the production method of the present invention contains non-polymer catechins in a high concentration, reduces bitterness and astringency caused by dietary fiber derived from green tea. By reducing this, not only can the taste be improved, but protein can also be reduced, and a purified green tea extract that is easy to drink can be produced.
  • the green tea extract shown in Table 1 and Table 2 was blended with the container-packed beverage ingredients listed in Table 3, and a balanced amount of ion-exchanged water was added to prepare a beverage. Bactericidal treatment and hot bag filling based on the Food Sanitation Law were performed to obtain a packaged beverage.

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Abstract

　タンナーゼ活性を有する酵素で処理した緑茶抽出物を有機溶媒と水の質量比が９０／１０を超え９７／３以下の混合溶液に混合し、生成した沈殿を分離する精製緑茶抽出物の製造方法。 　緑茶抽出物から非重合体カテキン類を高濃度に含有し、苦渋味を低減し、緑茶由来の食物繊維を原因とする雑味を低減することにより呈味が改善、更にタンパク質を低減し、飲用しやすい精製緑茶抽出物を製造する方法である。

Description

明 細 書
精製緑茶抽出物の製造法
技術分野
[0001 ] 本発明は、 緑茶抽出物から、 非重合体力テキン類を高濃度に含有し、 苦渋 味と、 緑茶由来の食物繊維を原因とする雑味を低減することによリ呈味が改 善され、 更にタンパク質を低減し、 飲用しやすい精製緑茶抽出物を製造する 方法に関する。
背景技術
[0002] カテキン類はコレステロール上昇抑制作用やひ一アミラーゼ活性阻害作用 等を有することが知られている （特許文献 1〜2 ) 。 カテキン類のこのよう な生理効果を発現させるには、 成人一日あたり 4〜5杯のお茶を飲むことが 必要である。 このため、 より簡便に大量の力テキン類を摂取できるよう、 飲 料に力テキン類を高濃度に配合する技術が望まれている。
[0003] この方法の一つとして、 緑茶抽出物の濃縮物 （特許文献 3 ) 等を利用して 、 力テキン類を飲料に溶解状態で添加する方法がある。 しかしながら、 カテ キンを高濃度に配合する対象となる飲料によっては、 例えばスポーツドリン クゃ紅茶飲料にカテキンを配合する場合など、 緑茶由来のカフェインゃ夾雑 物による雑味及び苦渋味の残存が飲料の商品価値を大きく損ねることがわか つている。
[0004] 一般的には、 茶系飲料、 特に紅茶系の飲料を低温保存した場合、 懸濁現象 、 即ちティークリームを形成する現象が生じるが、 このティークリームを抑 制する手段として茶抽出液のタンナーゼ活性を有する酵素による処理が知ら れている （特許文献 4 ) 。 更にカテキン含有緑茶抽出物にタンナーゼ活性を 有する酵素による処理を行い、 カテキン類中のガレート体を低減することで
、 苦渋味を低減することが出来ることが知られている （特許文献 5、 6 ) 。 また、 緑茶抽出物からカフェインや夾雑物を取り除く方法としては、 吸着法 (特許文献 7、 8 ) 、 抽出法 （特許文献 9 ) 等が知られている。 特許文献 1 ：特開昭 6 0 _ 1 5 6 6 1 4号公報
特許文献 2：特開平 3 _ 1 3 3 9 2 8号公報
特許文献 3：特開昭 5 9— 2 1 9 3 8 4号公報
特許文献 4：特開昭 5 1 - 1 1 5 9 9 9号公報
特許文献 5：特開 2 0 0 4 _ 3 2 1 1 0 5号公報
特許文献 6：特開 2 0 0 5 _ 1 3 0 8 0 9号公報
特許文献 7：特開平 6 _ 1 4 2 4 0 5号公報
特許文献 8：特開 2 0 0 4 _ 2 2 2 7 1 9号公報
特許文献 9：特開 2 0 0 5 _ 2 7 0 0 9 4号公報
発明の開示
[0005] 本発明は、 タンナーゼ活性を有する酵素で処理した緑茶抽出物を有機溶媒 と水の質量比が 9 0 Z 1 0を超え 9 7 Z 3以下の混合溶液に混合し、 生成し た沈殿を分離する精製緑茶抽出物の製造方法を提供するものである。
[0006] また、 本発明は （a ) 固形分当たりで非重合体力テキン類を 2 0〜 9 0質 量％含有し、 （b ) 非重合体カテキン類中のガレー卜体率が 0〜 5 0質量％ 、 ( c ) カフェイン Z非重合体カテキン類質量比が 0〜0. 2 5、 ( d ) ( タンパク質 +食物繊維） Z非重合体カテキン類質量比率が 0. 1 2以下であ る精製緑茶抽出物、 及びそれを配合した容器詰飲料を提供するものである。 発明の詳細な説明
[0007] 従来の緑茶抽出物のタンナーゼ活性を有する酵素での処理においては、 苦 渋味は低減できるが、 その他食物繊維等の夾雑物が低減されていない為、 緑 茶由来の雑味が残存し、 呈味向上が成されないという課題があった。 更にタ ンナーゼ活性を有する酵素での処理においては、 タンナーゼが溶液中に入り 、 それが熱処理等で失活され、 失活された酵素由来のタンパク質が処理後の 緑茶抽出物中に残存する。 タンパク質は近年問題となってきているアレルギ 一性物質である為、 酵素由来のタンパク質や緑茶由来のタンパク質を低減す る方法が望まれていた。 また、 カフェインや夾雑物を取り除く方法において も、 カフ Xインや夾雑物による雑味低減は出来るが、 苦渋味低減が成されな いという課題があった。
従って本発明は、 緑茶抽出物から、 非重合体力テキン類を高濃度に含有し 、 苦渋味と緑茶由来の食物繊維を原因とする雑味を低減することによリ呈味 が改善され、 更にタンパク質を低減し、 飲用しやすい精製緑茶抽出物を効率 的に製造する方法を提供することにある。
[0008] 本発明者は、 非重合体カテキン類の抽出効率の向上とタンパク質、 苦渋味 、 雑味の低減という相反する課題を同時に解決すべく、 まず緑茶抽出物をタ ンナーゼ活性を有する酵素で処理し、 次いで一定の比率の有機溶媒と水の混 合溶液に混合させて、 生成した沈殿を分離することで、 効率良く非重合体力 テキン類が抽出でき、 かつ得られた抽出物は、 苦渋味、 緑茶由来の食物繊維 を原因とする雑味が著しく低減され、 更にタンパク質が低減されていること を見出した。
[0009] 本発明の精製緑茶抽出物は簡易な製造工程で製造され、 得られた精製緑茶 抽出物は、 雑味，苦渋味が著しく低減され、 タンパク質が低減されているに も関わらず、 高い非重合カテキン類濃度を維持しており、 かつ色相が良い。 これを含有する容器詰飲料は、 緑茶由来の雑味■苦渋味が無く飲用し易く、 澄明で安定した外観を呈する。
[0010] 本発明で用いる原料緑茶抽出物は、 非重合体力テキン類を 1種以上含有す るものである。 非重合体カテキン類とは、 カテキン、 ガロカテキン、 力テキ ンガレー卜、 ガロカテキンガレー卜等の非ェピ体力テキン類及びェピカテキ ン、 ェピガロカテキン、 ェピカテキンガレート、 ェピガロカテキンガレート 等のェピ体力テキン類をあわせての総称である。
[0011 ] 本発明における非重合体力テキンガレート体とは、 力テキンガレート、 ガ ロカテキンガレート、 ェピカテキンガレート、 ェピガロカテキンガレート 4 種を合わせての総称である。 ガレー卜体率とは、 カテキン、 ガロカテキン、 力テキンガレート、 ガロカテキンガレート等、 ェピカテキン、 ェピガロカテ キン、 ェピカテキンガレート、 ェピガロカテキンガレート等の質量和に対す る非重合カテキンガレー卜体 4種の質量和の 1 0 0分率の値である。 [0012] 本発明で用いる緑茶抽出物としては、 緑茶、 紅茶、 烏龍茶等の茶葉から得 られた抽出液が挙げられる。 また、 超臨界状態の二酸化炭素接触処理を施し た茶葉を用いて抽出した抽出物を用いてもよい。 その他の力フェイン含有植 物、 例えばコーヒー由来等の力フェインと茶抽出液の混合物等も用いること ができる。 又はそれを濃縮若しくは乾燥したもの等が挙げられる。 使用する 茶葉としては、 より具体的には、 C a m e I I i a属、 例えば C . s i n e n s i s、 C . a s s a m i c a及びやぶきた種又はそれらの雑種等から得 られる生茶葉又は生茶葉から製茶された茶葉が挙げられる。 製茶された茶葉 には、 煎茶、 番茶、 玉露、 てん茶、 釜炒リ茶等の緑茶類がある。
[0013] 茶葉から緑茶抽出物を得る為の抽出方法は、 抽出溶媒として水又は水溶性 有機溶媒又はそれらの混合物を使用し、 撹拌抽出等の方法によリ行うことが できる。 抽出の際、 抽出溶媒にあらかじめァスコルビン酸ナトリウム等の有 機酸又は有機酸塩類を添加してもよい。 また、 煮沸脱気や窒素ガス等の不活 性ガスを通気して溶存酸素を除去しつつ、 いわゆる非酸化的雰囲気下で抽出 する方法を併用してもよい。 この得られた抽出液をそのまま用いるか、 又は これを濃縮又は乾燥して用いる。 緑茶抽出物の形態としては、 液体、 スラリ 一、 半固体、 固体の状態が挙げられる。 茶葉からの抽出溶媒に有機溶媒が含 有している場合は、 酵素失活抑制の点から酵素処理前に除去した方が好まし い。
[0014] 本発明に使用する緑茶抽出物には茶葉から抽出した抽出液を使用する代わ りに、 緑茶抽出物の濃縮物又は乾燥物を水に希釈又は溶解して用いても、 茶 葉からの抽出液と緑茶抽出物の濃縮物又は乾燥物の希釈又は溶解液とを併用 してもよい。
ここで、 緑茶抽出物の濃縮物又は乾燥物とは、 茶葉から熱水又は水溶性有 機溶媒により抽出された抽出物を濃縮したものであり、 例えば、 特開昭 5 9 - 2 1 9 3 8 4号公報、 特開平 4— 2 0 5 8 9号公報、 特開平 5— 2 6 0 9 0 7号公報、 特開平 5 _ 3 0 6 2 7 9号公報等に記載されている方法によリ 調製したものをいう。 具体的には、 緑茶抽出物として、 市販の東京フードテ クノ社製 「ポリフエノン」 、 伊藤園社製 「テアフラン」 、 太陽化学社製 「サ ンフエノン」 等の粗力テキン製剤を用いることもできる。
[0015] 本発明においては、 まず緑茶抽出物をタンナーゼ活性を有する酵素で処理 する。 ここでタンナーゼ活性を有するとは、 タンニンを分解する活性を有す るものであり、 本活性を有するものが使用できる。 その起源は、 特に限定さ れるものではないが、 ァスペルギルス属、 ぺニシリウム属、 リゾプス属、 ム コール属などに属するタンナーゼ生産菌を、 常法にしたがって培養し得られ るタンナーゼが挙げられ、 未精製であっても精製品であっても用いることが できる。 具体的には、 タンナーゼ活性を有する酵素として市販品では、 タン ナーゼ 「キッコーマン」 （キッコーマン社製） 、 タンナーゼ 「三共」 （三共 ライフテック社製） 、 スミチーム TAN (新日本化学社製） などを用いても よい。 当該タンナーゼ活性を有する酵素での処理により、 非重合体カテキン 類中のガレー卜体のエステル結合が加水分解され非重合体カテキンガレー卜 体率が低下する。
[0016] 緑茶抽出物をタンナーゼ活性を有する酵素で処理をする時の非重合体カテ キン濃度は、 好ましくは 0. 1〜22質量％、 更に好ましくは 0. 25〜1 8質量％、 特に好ましくは 0. 5〜16. 5質量％である。 0. 1質量％未 満ではこの後の濃縮工程への負荷が大きくなリ生産性の面から好ましくない 。 また、 22質量％を超えると、 加水分解処理に長時間を要し、 生産性及び 緑茶抽出物の風味の点から好ましくない。 タンナーゼ活性を有する酵素によ る処理の具体的な手法としては、 非重合体カテキンガレー卜体の低減効果、 及び最適の非重合体カテキンガレー卜体率で酵素反応を停止する点から、 緑 茶抽出物中の非重合体カテキン類に対してタンナーゼ活性を有する粉末又は 溶液状の酵素を、 好ましくは 1〜300U n i tZg_非重合体カテキン、 更に好ましくは 3〜200U n i tZg_非重合体カテキン、 特に好ましく は 5〜150U n i tZg_非重合体カテキンになるように添加する。 ここ で 1 U n i tは 30°Cの水中においてタンニン酸に含まれるエステル結合を 1マイクロモル加水分解する酵素量を示す。 また、 酵素処理時の保持温度は 、 5〜6 0 °Cが好ましく、 更に好ましくは 1 0〜5 0 °C、 特に好ましくは 1 0〜4 5 °Cに保持し処理を行う。
[0017] 本発明のタンナーゼ活性を有する酵素での処理においては、 非重合体カテ キンガレー卜体率の低減は、 苦渋味低減の面から 5質量％以上であるのが好 ましい。 5質量％未満だと、 非重合体力テキンガレート体の減少が少なく、 苦渋味低減効果が期待できない。 また、 緑茶抽出物中の非重合体力テキンガ レート体率は苦渋味抑制の面から 0〜 5 0質量％が好ましく、 更に好ましく は 5〜4 8質量％の範囲に制御される。 このタンナーゼ活性を有する酵素処 理によるガレー卜体率の制御は処理時の緑茶抽出液の p Hによって反応の終 点を決定することが好ましい。 反応の終点の P Hは 3 . 0〜6 . 0、 特に 3 . 3〜5 . 3が好ましい。
[0018] 酵素による加水分解反応を終了させる為に、 酵素活性を失活させ反応を停 止する。 酵素失活の温度は、 6 0〜 1 0 0 °Cが好ましく、 更に好ましくは 7 5〜9 5 °Cである。 6 0 °C未満では酵素を短時間で充分に失活することが困 難であるため反応が進行し、 目的の非重合体カテキンガレー卜体率の範囲内 で酵素反応を停止することができない。 又、 失活温度に到達してからの保持 時間は 1 0〜 1 8 0 0秒、 更に 3 0〜 1 2 0 0秒、 特に 3 0〜 6 0 0秒が酵 素失活及び風味の点から好ましい。 酵素反応の失活方法は、 バッチ式加熱も しくはプレート型熱交換機、 ホールディングチューブ等を使用した連続保持 式加熱等で行う方法が挙げられる。
[0019] 酵素処理後あるいは酵素処理前に緑茶抽出液中に残留する微粉を除去する 為に、 抽出液を遠心分離するのが好ましい。 遠心分離機の形式は、 微粉を除 去するのに十分な遠心力を持つものが好ましく、 工業的には大量処理に適し た連続式遠心分離機が用いられる。
[0020] 次いで、 タンナーゼ活性を有する酵素で処理された緑茶抽出物は、 例えば 減圧濃縮、 逆浸透膜処理等で濃縮するのが好ましい。 また、 必要により、 例 えば噴霧乾燥、 凍結乾燥で乾燥できる。 ここでの酵素処理緑茶抽出物の形態 としては液体、 スラリー、 半固体、 固体の状態が挙げられる。 エタノール等 の有機溶媒中での分散性の観点から、 スラリー、 半固体、 固体の状態が好ま しい。 また、 本発明のタンナーゼ活性を有する酵素で処理した緑茶抽出物に は、 タンナーゼ活性を有する酵素で処理された緑茶抽出物と未処理の緑茶抽 出物を混合し、 混合後の非重合体力テキンガレート体率が 0〜5 0質量％の 範囲であるものを用いても良い。
[0021] 本発明の精製緑茶抽出物は前記のタンナーゼ活性を有する酵素で処理した 緑茶抽出物を有機溶媒と水の質量比が 9 O Z 1 0を超え 9 7 Z 3以下の混合 溶液に混合し、 次いで生成した沈殿を分離して製造される。
[0022] 本発明の精製緑茶抽出物の製造に用いる有機溶媒としては、 ェタノール、 メタノール、 アセトン、 酢酸ェチル等が挙げられる。 これらのうち、 メタノ ール、 エタノール、 アセトンの親水性有機溶媒が好ましく、 特に食品への使 用を考慮するとエタノールが好ましい。 水としては、 イオン交換水、 水道水 、 天然水等が挙げられる。 この有機溶媒と水は、 混合して又はそれぞれ別々 に緑茶抽出物と混合してもよいが、 混合溶液としてから緑茶抽出物と混合す るのが好ましい。
[0023] 本発明においては、 緑茶抽出物を有機溶媒と水の混合溶液に分散させる時 の有機溶媒と水の質量比は、 非重合体カテキン類の抽出効率及び風味の点か ら 9 O Z 1 0を超え 9 7 Z 3以下、 好まし<は9 2 8〜9 7 3、 更に好 ましくは 9 2 Z 8〜9 5 Z 5の範囲に調整する。 次いで、 生成した沈殿物は ろ過等の公知の方法で除去する。
[0024] 本発明においては、 有機溶媒と水の混合溶液 1 0 0質量部に対して、 乾燥 質量換算の緑茶抽出物を 1 0〜4 0質量部、 特に 1 0〜 3 0質量部添加して 処理するのが、 緑茶抽出物を効率よく処理できるので好ましい。
[0025] 本発明においては、 有機溶媒と水の混合溶液に緑茶抽出物を混合する方法 は、 特に制限されず、 非重合体カテキン類組成物を最終的に処理する際の有 機溶媒と水の質量比が 9 O Z 1 0を超え 9 7 Z 3以下になっていれば良い。 例えば、 緑茶抽出物を水に溶解した後に有機溶媒を添加していくことによつ て有機溶媒と水の質量比を 9 O Z 1 0を超え 9 7 Z 3以下の範囲にしても良 く、 緑茶抽出物を有機溶媒に懸濁させた後、 徐々に水を添加して同様の比率 としても良い。 抽出効率の点から、 水に溶解後に有機溶媒を添加していく方 法が好ましい。 水と有機溶媒の混合溶液又はそれぞれの添加時間は、 1 0〜 6 0分程度の時間でゆっくり滴下するのが好ましい。 また、 カテキン類の抽 出効率を上げるために攪拌状態で滴下するのが好ましい。 滴下終了後は 1 0 〜6 0 0分程度の熟成時間を設けると更に好ましい。 これらの処理は、 1 0 〜6 0 °Cで行うことができ、 特に 1 0〜5 0 °C、 更に 1 0〜4 0 °Cで行うの が好ましい。 また緑茶抽出物は 1回で全量添加しても良いが、 2回以上、 例 えば 2〜4回に分割して添加しても良い。 次いで、 生成した沈殿物はろ過等 の方法で除去する。
[0026] 更に、 沈殿物の除去された混合溶液中の有機溶媒と水の質量比が 4 0 Z 6 0〜7 0 Z 3 0、 好ましくは 4 5 Z 5 5〜6 0 Z 4 0となるように、 混合溶 液に加水及び Z又は混合溶液から脱有機溶媒するのが好ましい。 混合溶液か ら有機溶媒の含有量を減ずるには、 減圧蒸留等の方法で有機溶媒を留去する ことにより行われる。 また、 沈澱除去処理後の混合溶液に加水する場合は、 イオン交換水、 水道水、 天然水等の水を加えることにより行われる。
[0027] 加水及び Z又は脱有機溶媒をした後、 濁り成分を析出させる熟成時間は、 特に限定されない。 例えば、 2分〜 5 0時間、 更に 2分〜 2 4時間、 特に 5 分〜 6時間であるのが好ましい。 また、 濁り成分の析出温度は、 _ 1 5〜7 8 °C、 更に一 5〜4 0 °C、 特に 5〜2 5 °Cであるのが好ましい。 濁り成分を 析出させた後、 混合溶液から濁り成分を分離するときの温度は、 一 1 5〜7 8。C、 更に _ 5〜4 0 °C、 特に 5〜2 5 °Cであるのが好ましい。 この温度の 範囲外であると、 分離性が劣り、 また溶液の性状に変化が見られるような場 合がある。 濁り成分を分離する時の方法は特に制限されず、 例えば遠心分離 法、 ろ過法等が挙げられる。
[0028] 本発明においては、 必要に応じてカフェインを除去する為に、 緑茶抽出物 を有機溶媒と水の混合溶液に混合する際に活性炭及び Z又は酸性白土若しく は活性白土と接触させるのが好ましい。 [0029] 用いる活性炭としては、 一般に工業レベルで使用されているものであれば 特に制限されず、 例えば、 ZN— 50 (北越炭素社製） 、 クラレコール GL C、 クラレコール PK_D、 クラレコール PW—D (クラレケミカル社製） 、 白鷲 AW50、 白鷲 A、 白鷲 M、 白鷲 C (武田薬品工業社製） 等の市販品 を用いることができる。 活性炭の細孔容積は 0. 01〜0. 8mLZg、 特 に 0. 1〜0. 7mLZgが好ましい。 また、 比表面積は 800〜2000 m2Zg、 特に 900〜1 600m2Zgの範囲のものが好ましい。 なお、 こ れらの物性値は窒素吸着法に基づく値である。
[0030] 活性炭は、 有機溶媒と水の混合溶液 1 00質量部に対して 0. 5〜1 5質 量部、 更に 0. 5〜1 0質量部、 特に 1. 0〜 8質量部添加するのが好まし い。 活性炭の添加量が少なすぎると、 カフェイン除去効率が悪くなリ、 また 多すぎるとろ過工程におけるケーク抵抗が大きくなリ好ましくない。
[0031] 用いる酸性白土又は活性白土は、 ともに一般的な化学成分として、 S i 02 、 A I 203、 F e 203、 CaO、 M g O等を含有するものであるが、 S i 02 ZA I 203比が 3〜 1 2、 特に 4〜9であるのが好ましい。 また F e 203を 2〜5質量％、 〇3〇を0〜1. 5質量0 /o、 M g Oを"！〜 7質量％含有する 組成のものが好ましい。 活性白土は天然に産出する酸性白土 （モンモリロナ イト系粘土） を硫酸等の鉱酸で処理したものであり、 大きい比表面積と吸着 能を有する多孔質構造をもった化合物である。 酸性白土を更に、 酸処理する ことにより比表面積が変化し、 脱色能の改良及び物性が変化することが知ら れている。
[0032] 酸性白土又は活性白土の比表面積は、 酸処理の程度等により異なるが、 5 0〜350m2Zgであるのが好ましく、 p H ( 5質量％サスペンジョン） は 2. 5〜8、 特に 3. 6〜7のものが好ましい。 例えば、 酸性白土としては 、 ミズ力エース #600 (水澤化学社製） 等の市販品を用いることができる
[0033] 酸性白土又は活性白土は、 有機溶媒と水の混合溶液 1 00質量部に対して 0. 5〜30質量部、 更に1. 5〜20質量部、 特に 2. 5〜 1 5質量部添 加するのが好ましい。 酸性白土又は活性白土の添加量が少なすぎると、 カフ ェイン除去効率が悪くなリ、 また多すぎるとろ過工程におけるケーク抵抗が 大きくなリ好ましくない。
[0034] また、 活性炭と酸性白土又は活性白土を併用する場合の割合は、 質量比で 活性炭 1に対して 1〜1 0がよく、 特に活性炭：酸性白土又は活性白土 = 1 ： 1〜1 ： 6であるのが好ましい。
[0035] 本発明において、 必要に応じてカフェインを選択的に除去する為に、 緑茶 抽出物を有機溶媒と水の混合溶液に混合する際に活性炭及び Z又は酸性白土 若しくは活性白土と接触させるのが好ましいが、 その場合の緑茶抽出物、 有 機溶媒と水の混合溶液並びに活性炭及び Z又は酸性白土若しくは活性白土と の接触順序は特に限定されない。 例えば （1 ) 有機溶媒と水の混合溶液に緑 茶抽出物を添加し、 活性炭接触、 次いで酸性白土又は活性白土接触する方法 、 ( 2 ) 有機溶媒と水の混合溶液に緑茶抽出物を添加し、 酸性白土又は活性 白土接触、 次いで活性炭接触する方法、 （3 ) 有機溶媒と水との混合溶液に 活性炭を添加し、 これに緑茶抽出物を添加し、 次いで酸性白土又は活性白土 を添加する方法等が挙げられるが、 （4 ) 有機溶媒と水の混合溶液に酸性白 土又は活性白土を添加し、 これに緑茶抽出物を添加し、 次いで活性炭を添加 する方法が好ましい。
これらの各成分添加と次の成分添加との間にはろ過を行うのが好ましい。 また緑茶抽出物を 2回以上に分割して添加した場合、 その間にろ過を行って もよい。
[0036] 更に、 緑茶抽出物を酸性白土又は活性白土と、 有機溶媒と水の混合溶液と の分散液と接触混合する場合、 接触するときの p Hを 3〜 6の範囲に調整し て行うことが、 非重合体力テキン類を効率よく抽出し、 精製緑茶抽出物を得 るために好ましい。 接触の際、 クェン酸、 乳酸、 酒石酸、 コハク酸、 リンゴ 酸等の有機酸を、 有機酸と非重合体カテキン類の質量比率 （有機酸 Z非重合 体力テキン類） が 0. 0 2〜0. 2 0の範囲で添加するのが好ましい。
[0037] また、 緑茶抽出物を酸性白土又は活性白土と、 有機溶媒と水の混合溶液と の分散液と接触混合する場合、 接触するときの液の温度は始めに 1 0〜3 0 °Cとし、 その後 2 0〜6 0°Cに昇温すると、 緑茶抽出物の溶解が促進される という点及び分散液へのカテキン抽出効率が促進されるという点で好ましい
[0038] 本発明において、 緑茶抽出物を有機溶媒と水の質量比が 9 O Z 1 0を超え
9 7 Z 3以下の混合溶液に混合し、 次いで生成した沈殿を除去した後に、 更 に必要に応じて混合溶液中の有機溶媒と水の質量比が 4 0 Z 6 0〜7 0 Z 3 0、 好ましくは 4 5 Z 5 5〜6 0 Z 4 0となるように、 混合溶液に加水及び Z又は混合溶液から脱有機溶媒、 次いで析出した濁り成分を分離する。 具体的には、 活性炭及び Z又は酸性白土又は活性白土接触混合する場合は 、 まず緑茶抽出物を有機溶媒と水の質量比が 9 O Z 1 0を超え 9 7 Z 3以下 の混合溶液に混合させ、 活性炭及び Z又は酸性白土若しくは活性白土と接触 処理し、 次いで生成している沈殿とともに活性炭及び Z又は酸性白土又は活 性白土を除去し、 ろ液部分に加水及び Z又は脱有機溶媒を行い、 析出した濁 リ成分を分離するのが好ましい。 また、 活性炭との接触は、 次の工程の加水 及び Z又は脱有機溶媒を行う前に行っても良いし、 加水及び Z又は脱有機溶 媒を行い、 析出した濁り成分を分離した後に活性炭と接触させても良い。
[0039] 緑茶抽出物溶液と活性炭及び酸性白土又は活性白土、 活性炭とを接触する 場合の処理は、 バッチ式、 カラムによる連続処理等のいずれの方法で行って もよい。 一般には、 粉末状の活性炭等を添加、 撹拌し、 カフェインを選択的 に吸着後、 ろ過操作によリカフ Iィンを除去したろ液を得る方法又は顆粒状 の活性炭等を充填したカラムを用いて連続処理によリ力フェインを選択的に 吸着する方法等が挙げられる。 また、 緑茶抽出物と活性炭との接触方法は、 活性炭カラムによる連続処理等の方法で行うのが好ましい。
[0040] 本発明においては、 タンナーゼ活性を有する酵素で処理した緑茶抽出物を 有機溶媒と水の質量比が 9 0 / 1 0を超え 9 7 Z 3以下の混合溶液に混合し 、 次いで生成した沈殿を分離する。 必要に応じて沈殿分離後の混合溶液に加 水及び Z又は混合溶液から脱有機溶媒して混合溶液中の有機溶媒と水の質量 比が 4 0Z 6 0〜7 0Z 3 0の範囲とし、 次いで析出した濁り成分を分離す る。 次に、 活性炭及び酸性白土又は活性白土と接触処理を行うことができる 。 緑茶抽出物の溶液は、 系中から有機溶媒を取り除くべく減圧蒸留などの方 法を用いて留去できる。 また、 処理後の緑茶抽出物は液状でも固体状でもい ずれでも良いが、 固体状態を調製する場合には凍結乾燥やスプレードライな どの方法によつて粉末化しても良い。
[0041] 精製緑茶抽出物は、 その固形分中に、 非重合体力テキン類を 2 0〜9 0質 量％、 更に 3 0〜9 0質量％、 特に 3 5〜 9 0質量％含有するのが好ましい 。 また、 精製緑茶抽出物中の非重合体力テキンガレート体率は 0〜 5 0質量 o/o、 特に 5〜4 8質量％が好ましい。 更に、 精製緑茶抽出物中のカフ Iイン 濃度は非重合体カテキン類に対して、 カフ Iイン Z非重合体カテキン類質量 比が 0〜0. 2 5、 更に 0〜0. 1 8、 特に 0〜0. 1 2であるのが好まし い。 また、 精製緑茶抽出物中の （タンパク質 +食物繊維） の濃度は非重合体 カテキン類に対して、 （タンパク質 +食物繊維） Z非重合体カテキン類質量 比が 0. 1 2以下、 特に 0. 1以下であるのが好ましい。
[0042] 精製緑茶抽出物は、 苦渋味、 緑茶由来の食物繊維を原因とする雑味が著し く低減され、 タンパク質が低減されているにも関わらず、 高い非重合力テキ ン類濃度を維持しており、 かつ色相が良い。 従って、 精製緑茶抽出物は容器 詰飲料として有用であり、 特に緑茶、 烏龍茶、 ブレンド茶、 紅茶、 麦茶等の 茶系飲料、 スポーツ飲料、 アイソトニック飲料、 ニァウォーター等の非茶系 飲料として有用である。
[0043] 本発明の容器詰飲料中には、 水に溶解状態にある非重合体カテキン類を、 0. 0 3〜 1 . 0質量％含有するが、 好ましくは 0. 0 4〜0. 5質量％、 より好ましくは 0. 0 6〜0. 4質量％、 更に好ましくは 0. 0 7〜0. 4 質量％、 特に好ましくは 0. 0 8〜0. 3質量％、 殊更好ましくは 0. 0 9 〜0. 3質量％、 もっとも好ましくは 0. 1〜0. 3質量％含有する。 非重 合体カテキン類含量がこの範囲にあると、 多量の非重合力テキン類を容易に 摂取しやすく、 飲料調製直後の色調の点からも好ましい。 当該非重合体カテ キン類の濃度は、 タンナーゼ活性を有する酵素で処理された緑茶抽出物の精 製物の配合量によって調整することができる。
[0044] 本発明のタンナーゼ活性を有する酵素で処理された緑茶抽出物の精製物の 配合された容器詰飲料における非重合体カテキンガレート体率は 0〜6 3質 量0 /o、 更に 5〜5 6質量0 /o、 特に 5〜4 8質量％が好ましい。 カフェインの 濃度はカフェイン Z非重合体カテキン類質量比が 0〜0 . 2 5、 更に 0〜0 . 1 8、 特に 0〜0 . 1 2であるのが好ましい。 これらガレート体率やカフ ェィン濃度は、 別の緑茶抽出物若しくは緑茶抽出液を添加して調整すること もできる。
[0045] 本発明の容器詰飲料には、 ナトリゥムイオン及び Z又は力リゥムイオンを 含有させてもよい。 これらのイオンを含有させた本発明飲料は、 スポーツド リンク、 アイソトニック飲料等の飲料形態として有用である。 スポーツドリ ンクとは、 身体運動後に汗として失われる水分、 ミネラルを速やかに補給で きる飲料であると一般的に規定される。
[0046] 主な生理電解質の中にはナトリウム及びカリウムがある。 これらのイオン 成分はそれらに対応する水溶性成分ないし、 無機塩を添加することで含有さ せることができる。 それらは果汁及び茶抽出物中にも存在する。 本発明飲料 中における電解質又はイオン成分の量は最終の飲用しうる容器詰飲料中の含 有量である。 電解質濃度はイオン濃度で示される。 カリウムイオン成分は、 塩化力リゥム、 炭酸力リゥム、 硫酸力リゥム、 酢酸力リゥム、 炭酸水素力リ ゥム、 クェン酸カリウム、 リン酸カリウム、 リン酸水素カリウム、 酒石酸力 リウム、 ソルビン酸カリウム等又はそれらの混合物のような塩として、 ある いは加えられた果汁又は茶の成分として本発明飲料に配合できる。 力リウム イオンは、 0 . 0 0 1〜0 . 2質量0 /o、 更に 0 . 0 0 2〜0 . 1 5質量％、 更に 0 . 0 0 3〜0 . 1 2質量％本発明の容器詰飲料中に含有することが好 ましい。 同様に、 ナトリウムイオン成分は、 塩化ナトリウム、 炭酸ナトリウ ム、 炭酸水素ナトリウム、 クェン酸ナトリウム、 リン酸ナトリウム、 リン酸 水素ナ卜リゥム、 酒石酸ナ卜リゥム、 安息香酸ナ卜リゥム等及びそれらの混 合物のような容易に入手しうるナトリウム塩として、 あるいは加えられた果 汁又は茶の成分として配合できる。 ナトリゥム濃度は浸透圧による水の吸収 を容易にさせる上で低い方が、 体から腸に水を浸透圧吸引しないので好まし い。 これを行うために必要なナトリウムの濃度は、 血漿ナトリウムの場合よ リも低いことが好ましい。 ナトリウムイオンは、 0. 001〜0. 5質量％
、 更に 0. 002〜0. 4質量％、 更に 0. 003〜0. 2質量％本発明の 容器詰飲料中に含有するのが好ましい。 力リゥム及びナ卜リゥムイオンに加 えて、 本発明容器詰飲料には 0. 001〜0. 5質量％、 好ましくは 0. 0 02〜0. 4質量％、 最も好ましくは 0. 003〜0. 3質量％の塩化物ィ オンを更に含有させることができる。 塩化物イオン成分は塩化ナトリウム又 は塩化力リウムのような塩の形態で配合できる。 カルシウム及びマグネシゥ ム、 亜鉛、 鉄のような他の微量イオンも配合してよい。 これらのイオンも塩 として配合してよい。 飲料中に存在するイオンの合計量には、 添加されたィ オン量と共に、 飲料中に天然で存在するイオン量を含む。 例えば、 塩化ナト リゥムが添加された場合、 その量のナ卜リゥムイオン及びその量の塩化物ィ オンも、 それに応じて各イオンの合計量に含まれる。
ここで、 ナトリウムイオンやカリウムイオン濃度が低すぎると、 飲む場面 によっては味が物足りなく感じ、 効果的なミネラル補給ができなくて好まし くない。 一方、 多すぎると、 塩類自体の味が強くなリ長期間の飲用に好まし くない。
本発明の容器詰飲料には、 味を改善する目的で、 甘味料が用いられる。 甘 味料としては人工甘味料類、 炭水化物類、 グリセロール類 （例えばグリセリ ン） が用いられる。 これらの甘味料は、 本発明容器詰飲料中に 0. 0001 〜20質量％、 更に0. 001〜 1 5質量0 /o、 最も好ましくは 0. 001〜 1 0質量％含有する。 前記下限未満であると、 甘みがほとんどなく、 酸味、 塩味とのバランスがとれない。 一方上限を超えると、 甘すぎて喉にひっかか る感覚が強く、 喉越しが低下する。
本発明の容器詰飲料における甘味料としては、 人工甘味料を使用すること が好ましい。 本発明で使用できる人工甘味料の例にはサッカリン及びサッカ リンナトリウム、 アスパルテーム、 ァセサルフエーム _ K、 スクラロース、 ネオテームなどの高甘度甘味料、 ソルビトール、 エリスリトール、 キシリ卜 ールなどの糖アルコールを使用できる。 商品としては、 アスパルテームから なるスリムアップシュガー、 エリスリトールを含んだラカン卜 S、 エリスリ トールとアスパルテームからなるパルスィー卜などを使用できる。
[0048] 目的とする容器詰飲料がエネルギー補給を兼ね備える場合には、 炭水化物 類の甘味料を使用する方が好ましい。
本発明で使用できる炭水化物類甘味料としては可溶性炭水化物が用いられ る。 可溶性炭水化物には、 甘味料とエネルギー源との役割がある。 本発明飲 料に使用する炭水化物を選択するにあたっては、 胃排出及び腸吸収速度を考 慮することが好ましい。
[0049] 炭水化物はグルコース及びフルクトースの混合物でも、 あるいは消化管で 加水分解するか又はグルコース及びフルクトースを形成する炭水化物であつ てもよい。 本明細書で用いられる 「炭水化物」 という用語は、 単糖、 二糖、 オリゴ糖、 複合多糖及びそれらの混合物を含む。
[0050] ここで使用できる単糖にはテトロース、 ペントース、 へキソース及びケト へキソースがある。 へキソースの例は、 ブドウ糖として知られるグルコース のようなアルドへキソースである。 本発明容器詰飲料中のグルコースの量は 、 0 . 0 0 0 1〜2 0質量0 /o、 更に 0 . 0 0 1〜 1 5質量0 /o、 更に 0 . 0 0 1〜1 0質量％であるのが好ましい。 果糖として知られるフルクトースはケ 卜へキソースである。 本発明容器詰飲料中のフルクトースの量は 0 . 0 0 0 1〜2 0質量％、 更に0 . 0 0 1〜 1 5質量％、 特に 0 . 0 0 1〜1 0質量 %であるのが好ましい。
本発明飲料中においては、 人工甘味料単独系、 人工甘味料とグルコース系 化合物、 もしくは人工甘味料とフルクトース系化合物の組み合わせが好まし い。
[0051 ] 本発明で使用できる炭水化物類甘味料としては可溶性炭水化物が用いられ るが、 オリゴ糖としては、 これら 2種の単糖を体内で生成する炭水化物 （即 ち、 スクロース、 マルトデキストリン、 コーンシロップ、 高フルク！ ^一スコ ーンシロップ） が挙げられる。 この糖の重要なタイプは二糖である。 二糖の 例は、 ショ糖又はテンサイ糖として知られるスクロースである。 本発明容器 詰飲料中のスクロースの量は、 0 . 0 0 1 〜 2 0質量0 /o、 更に 0 . 0 0 1 〜 1 5質量0 /o、 特に 0 . 0 0 1 〜 1 0質量0 /oであるのが好ましい。
[0052] 本発明の容器詰飲料の p Hは 2〜 7、 好ましくは 2〜 6 . 5、 より好まし くは 3〜 4 . 5がカテキンの安定性上良い。 p Hが低すぎると飲料の酸味、 刺激臭が強くなる。 また、 p Hが高すぎると風味の調和が取れなくなり、 嗜 好性が低下するので好ましくない。
[0053] 本発明の容器詰飲料は、 苦渋味抑制剤を配合すると飲用しゃすくなリ好ま しい。 用いる苦渋味抑制剤は特に限定はないが、 サイクロデキストリンが好 ましい。 サイクロデキストリンとしては、 ひ一、 β―、 r—サイクロデキス トリン及び分岐ひ一、 β―、 r—サイクロデキストリンが使用できる。 サイ クロデキストリンは飲料中に 0 . 0 0 5〜 0 . 5質量0 /o、 更に 0 . 0 1 〜 0 . 3質量％含有するのが好ましい。 本発明の容器詰飲料には、 酸化防止剤、 香料、 各種エステル類、 有機酸類、 有機酸塩類、 無機酸類、 無機酸塩類、 無 機塩類、 色素類、 乳化剤、 保存料、 調味料、 甘味料、 酸味料、 ガム、 乳化剤 、 油、 ビタミン、 アミノ酸、 果汁エキス類、 野菜エキス類、 花蜜エキス類、 p H調整剤、 品質安定剤等の添加剤を単独、 あるいは併用して配合できる。
[0054] 香料や果汁は嗜好性を高めるために本発明の飲料に配合されるのが好まし い。 一般に果汁のことをフルーツジュース、 香料のことをフレーバーと呼ん でいる。 天然又は合成香料や果汁が本発明で使用できる。 これらはフルーツ ジュース、 フルーツフレーバー、 植物フレーバー又はそれらの混合物から選 択できる。 特に、 フルーツジュースと一緒に茶フレーバー、 好ましくは緑茶 又は黒茶フレーバーの組み合わせが魅力的な味を有している。 好ましい果汁 はリンゴ、 ナシ、 レモン、 ライム、 マンダリン、 グレープフルーツ、 クラン ベリー、 オレンジ、 ストロベリー、 ブドウ、 キウイ、 パイナップル、 パッシ ヨンフルーツ、 マンゴ、 グアバ、 ラズベリー及びチェリーである。 シトラス ジュース、 好ましくはグレープフルーツ、 オレンジ、 レモン、 ライム、 マン ダリンと、 マンゴ、 パッションフルーツ及びグアバのジュース、 又はそれら の混合物が最も好ましい。 好ましい天然フレーバーはジャスミン、 力ミツレ 、 バラ、 ペパーミント、 サンザシ、 キク、 ヒシ、 サトウキビ、 レイシ、 タケ ノコ等である。 果汁は本発明飲料中に 0 . 0 0 1〜2 0質量％、 更に 0 . 0 0 2〜1 0質量％含有するのが好ましい。 フルーツフレーバー、 植物フレー バー、 茶フレーバー及びそれらの混合物も果汁として使用できる。 特に好ま しい香料はオレンジフレーバー、 レモンフレーバー、 ライムフレーバー及び グレープフルーツフレーバーを含めたシトラスフレーバーである。 シトラス フレーバー以外にも、 リンゴフレーバー、 ブドウフレーバー、 ラズベリーフ レーバー、 クランべリーフレーバー、 チェリーフレーバー、 パイナップルフ レー/ 一等のような様々な他のフルーッフレー/ 一が使用できる。 これらの フレーバーはフルーツジュース及び香油のような天然源から誘導しても、 又 は合成してもよい。
香味料には、 様々なフレーバーのブレンド、 例えばレモン及びライムフレ 一バー、 シトラスフレーバーと選択されたスパイス等を含めることができる 。 このような香味料は本発明飲料に 0 . 0 0 0 1〜 5質量％、 更に 0 . 0 0 1〜 3質量％を配合されるのが好ましい。
更に必要により、 本発明飲料は酸味料を含有していてもよい。 酸味料とし ては、 リンゴ酸、 クェン酸、 酒石酸、 フマル酸等のような食用酸が挙げられ る。 酸味料は本発明飲料の p Hを調整するために用いてもよい。 本発明飲料 の P Hは 2〜7であるのが好ましい。 p H調整剤としては、 有機及び無機の 食用酸を用いることができる。 酸はそれらの非解離形で、 あるいはそれらの 各塩、 例えばリン酸水素力リゥム又はナ卜リゥム、 リン酸ニ水素力リゥム又 はナトリウム塩のような形態で用いてもよい。 好ましい酸は、 クェン酸、 リ ンゴ酸、 フマル酸、 アジピン酸、 リン酸、 ダルコン酸、 酒石酸、 ァスコルビ ン酸、 酢酸、 リン酸又はそれらの混合物を含めた食用有機酸である。 最も好 ましい酸はクェン酸及びリンゴ酸である。 酸味料は飲料成分を安定化させる 酸化防止剤としても役立つ。 また常用される酸化防止剤の例には、 ァスコル ビン酸、 E D T A (エチレンジァミン四酢酸） 及びそれらの塩、 植物抽出ェ キス等が配合できる。
[0056] 本発明飲料には、 ビタミンを更に含有させることができる。 好ましくは、 ビタミン A、 ビタミン Eが加えられる。 ビタミン D及びビタミン Bのような 他のビタミンを加えてもよい。 ミネラルも本発明の飲料に用いることができ る。 好ましいミネラルはカルシウム、 クロム、 銅、 鉄、 マグネシウム、 マン ガン、 リン、 セレン、 ゲイ素、 モリブデン及び亜鉛である。 特に好ましいミ ネラルはマグネシウム、 リン及び鉄である。
[0057] 本発明の容器詰飲料に使用される容器は、 一般の飲料と同様にポリェチレ ンテレフタレートを主成分とする成形容器 （いわゆる P E Tボトル） 、 金属 缶、 金属箔ゃプラスチックフィルムと複合された紙容器、 瓶等の通常の形態 で提供することができる。 ここでいう容器詰飲料とは希釈せずに飲用できる ものをいう。
[0058] 本発明の容器詰飲料は、 例えば、 金属缶のように容器に充填後、 加熱殺菌 できる場合にあっては食品衛生法に定められた殺菌条件で製造されるが、 P E Tボトル、 紙容器のようにレトルト殺菌できないものについては、 あらか じめ上記と同等の殺菌条件、 例えばプレー卜式熱交換器等で高温短時間殺菌 後、 一定の温度迄冷却して容器に充填する等の方法が採用される。 また無菌 下で、 充填された容器に別の成分を配合して充填してもよい。 更に、 酸性下 で加熱殺菌後、 無菌下で p Hを中性に戻すことや、 中性下で加熱殺菌後、 無 菌下で p Hを酸性に戻す等の操作も可能である。
実施例
[0059] カテキン の; '則ま
非重合体カテキン類組成物を蒸留水で希釈し、 フィルター （0 . 8 m) でろ過後、 島津製作所社製、 高速液体クロマトグラフ （型式 S C L— 1 O A V P ) を用い、 ォクタデシル基導入液体クロマトグラフ用パックドカラム L—カラム TM ODS (4. 6mm0 X 25 Omm：財団法人 化学物質 評価研究機構製） を装着し、 カラム温度 35°Cで、 A液及び B液を用いたグ ラジェント法を用いて行った。 移動相 A液は酢酸を 0. 1 mo I ZL含有の 蒸留水溶液、 B液は酢酸を 0. 1 mo I ZL含有のァセトニトリル溶液とし 、 試料注入量は 20 L、 U V検出器波長は 280 n mの条件で行った。 カフェインの測定
(分析機器）
HP LC (日立製作所社製） 装置を使用。
プロッター： D—2500, ディテイクター： L—4200
ポンプ： L— 7 1 00， ォー卜サンプラー： L— 7200
カラム： I n e r t s i I ODS_2、 内径 2. 1 mmX長さ 250mm
(分析条件）
サンプル注入量： 1 0 L、 流量： 1. OmLZm i n
紫外線吸光光度計検出波長： 280 n m
溶離液 A ： 0. 1 mo I ZL酢酸水溶液， 溶離液 B ： 0. 1 mo I ZL酢酸 ァセトニトリル溶液
濃度勾配条件 （体積％)
時間 溶離液 A 溶離液 B
0分 97% 3%
5分 97% 3%
37分 80% 20%
43分 80% 20%
43. 5分 0% 1 00%
48. 5分 0% 1 00%
49分 97% 3%
62分 97% 3%
(カフェインのリテンションタイム)
カフェイン： 27. 2分 ここで求めたェリァ％から標準物質によリ質量％を求めた。
[0061] 色翻而
精製緑茶抽出物を非重合体カテキン濃度 1 80mgZ1 OOmLになるよ うにイオン交換水で希釈し、 そのサンプルを用い外観の評価を目視で行った
[0062] 定件の目相. i^flfi
精製緑茶抽出物を非重合体カテキン濃度 1 OOmgZI OOmLになるよ うにイオン交換水で希釈し、 5 OmLバイアル瓶に入っている評価サンプル をイルミネーター上で内容物の状態を観察し、 目視判定した。
[0063] 賴 。 の
(風味評価）
精製緑茶抽出物を非重合体カテキン濃度 1 80mgZ1 OOmLになるよ うにイオン交換水で希釈し、 評価パネラー 5名によって雑味■苦渋味につい て評価を行った。
[0064] タンパク胃： &ぴ ァ 5ノ の; '則ま
(タンパク質 +遊離アミノ酸量） の計算式：
(精製緑茶抽出物中の全窒素一力フェイン態窒素） X換算係数 ■全窒素の定量法：
栄養表示基準 （平成 8年 5月厚生省告示第 1 46号） における栄養成分等 の分析方法等 （栄養表示基準別表第 1の第 3欄に掲げる方法） に準ずる窒素 定量換算法 （マクロ改良ゲルダール法） により求める。
■カフェイン態窒素：
段落 （0061 ) 記載の測定法により求めたカフェイン量を、 カフェイン 分子量 （Mw= 1 94) 中の窒素分子量 （Mw=54) に換算することによ リ求める。
■換算係数：
栄養表示基準 （平成 8年 5月厚生省告示第 1 46号） における栄養成分等 の分析方法等 （栄養表示基準別表第 1の第 3欄に掲げる方法） に準ずる換算 係数 （6. 25) を用いる。
[0065] 游離アミノ酸の測定
■遊離トリブトファン
(分析機器）
機種： L C _ 1 0 A D (島津製作所社製）
検出器：蛍光分光光度計 R F _ 1 0 A X I
カラム： I n e r t s i I ODS_2、 内径 4. 6mmX長さ 250mm ■遊離トリブトファンを除く遊離アミノ酸
(分析機器）
機種： L_8800形高速アミノ酸分析計 （日立製作所社製）
カラム： 日立カスタムイオン交換樹脂、 内径 4. 6 長さ60
移動相： L—8500 P F緩衝液
反応液：ニンヒドリン言式液
タンパク質量は （タンパク質 +遊離アミノ酸） 分析値から遊離アミノ酸分 析値を減じて算出。
[0066] 食 繊維の沏 Iま
栄養表示基準 （平成 8年 5月厚生省告示第 1 46号） における栄養成分等 の分析方法等 （栄養表示基準別表第 1の第 3欄に掲げる方法） に準ずる酵素 —重量法 （プロスキー法） により求める。
[0067] 実施例 1 精製緑茶抽出物 A
(1 ) 緑茶抽出物 （ポリフエノン HG、 東京フードテクノ製） 500 gを水 6500 gに溶解し、 「緑茶抽出液」 7000 g (p H 5. 6) を得た。 （ 緑茶抽出液中の非重合体カテキン類濃度 =2. 32質量％、 緑茶抽出液のガ レート体率 =52. 9質量0 /o、 カフェイン 0. 41質量0 /o)
この緑茶抽出液を温度 25°Cに保持し、 タンナーゼ （キッコーマン社製タ ンナーゼ KT FH、 500 U/g) を緑茶抽出液に対して 700 p pmとな る濃度で添加し、 30分間保持し、 ガレート体率 44. 2質量％になったと ころで、 90°Cに溶液を加熱して、 2分間保持し酵素を失活させ、 反応を止 めた （p H5. 1 ) 。 次いで減圧濃縮にて 55 °C、 2. 7 k p aで B r i x 濃度 25%まで濃縮処理を行い、 更に凍結乾燥して粉末状の 「タンナーゼ活 性を有する酵素で処理した緑茶抽出物」 485 gを得た。 得られた緑茶抽出 物は非重合体カテキン類含有量 31. 8質量％、 非重合体力テキンガレート 体率 44. 1質量0 /o、 カフェイン含有量 5. 8質量％であった。
(2) 250 r Zm i n攪拌条件下の 92質量％エタノール水溶液 800 g 中に、 （1 ) で得られたタンナーゼ活性を有する酵素で処理した緑茶抽出物 200 gを投入し、 室温のまま約 6時間の攪拌を続けた （p H5. 0) 。 そ の後、 生成している沈殿を 2号ろ紙でろ別した。 得られたろ液にイオン交換 水を 41 7 g添加し、 1 5°C、 1 00 rZm i n攪拌条件下で約 5分間攪拌 を行った。 その混合溶液を小型冷却遠心分離機を用い （日立ェ機社製） 、 操 作温度 25 °Cで析出した濁り成分を遠心分離で分離した （6000 r Pm、 5分） 。 分離した溶液にイオン交換水 200 gを添加して、 40°C、 2. 7 k p aでエタノールを留去し、 その後、 水分量を調整して 「精製緑茶抽出物 」 を得た。
精製緑茶抽出物中の非重合体カテキン類含有量は 1 5質量％
精製緑茶抽出物中の固形分中の非重合体カテキン類含有量は 54. 3質量
%
精製緑茶抽出物中のカフ Iイン Z非重合体カテキン類質量比 =0. 1 77 精製緑茶抽出物中のガレート体率 =45. 1質量％
精製緑茶抽出物中の （タンパク質 +食物繊維） Z非重合体カテキン類質量 比 =0. 03
実施例 2 精製緑茶抽出物 B
(1 ) 緑茶葉 （ケニア産、 大葉種） 6 k gに 89°Cの熱水 90 k gを添加し 、 30分間攪拌バッチ抽出したのち、 1 00メッシュ金網で粗ろ過後、 抽出 液中の微粉を除去する為に遠心分離操作を行い、 「緑茶抽出液」 74. 7 k g (p H5. 3) を得た。 （緑茶抽出液中の非重合体カテキン類濃度 =0. 91質量％、 緑茶抽出液のガレート体率 =51. 2質量0 /o、 カフ Iイン 0. 1 7質量％)
この緑茶抽出液を温度 25°Cに保持し、 タンナーゼ （キッコーマン社製タ ンナーゼ KT FH、 500 U/g) を緑茶抽出液に対して 260 p pmとな る濃度で添加し、 75分間保持し、 ガレート体率 39. 6質量％になったと ころで、 90°Cに溶液を加熱して、 2分間保持し酵素を失活させ、 反応を止 めた （p H5. 1 ) 。 次いで逆浸透 （RO) 膜を用い B r i x濃度 25%ま で濃縮処理を行い、 更に噴霧乾燥して粉末状の 「タンナーゼ活性を有する酵 素で処理した緑茶抽出物」 1. 9 k gを得た。 得られた緑茶抽出物は非重合 体力テキン類含有量 30. 8質量％、 非重合体力テキンガレート体率 39. 4質量0 /o、 カフェイン含有量 6. 5質量％であった。
(2) 酸性白土 （ミズ力エース #600、 水澤化学社製） 1 OO gを常温、 250 r Zm i n攪拌条件下の 92質量％エタノール水溶液 800 g中に分 散させ、 約 1 0分間攪拌を行った後、 （1 ) で得られたタンナーゼ活性を有 する酵素で処理した緑茶抽出物 200 gを投入し、 室温のまま約 3時間の攪 拌を続けた （P H4. 0) 。 その後、 生成している沈殿及び酸性白土を 2号 ろ紙でろ過した。 得られたろ液にイオン交換水を 41 7 g添加し、 1 5°C、 1 00 rZm i n攪拌条件下で約 5分間攪拌を行った。 その混合溶液を小型 冷却遠心分離機を用い （日立ェ機社製） 、 操作温度 1 5°Cで析出した濁り成 分を分離した （6000 r p m、 5分） 。 分離した溶液を活性炭 （クラレコ ール GLC、 クラレケミカル社製） 30 gと接触させ、 続けて 0. 2 mメ ンブランフィルターによってろ過を行った。 最後にイオン交換水 200 gを 添加して、 40°C、 2. 7 k p aでエタノールを留去し、 その後、 水分量を 調整して 「精製緑茶抽出物」 を得た。
精製緑茶抽出物中の非重合体カテキン類含有量は 1 5質量％
精製緑茶抽出物中の固形分中の非重合体カテキン類含有量は 63. 4質量
%
精製緑茶抽出物中の力フ Iィン Z非重合体カテキン類質量比 = 0. 033 精製緑茶抽出物中のガレート体率 =38. 5質量％ 精製緑茶抽出物中の （タンパク質 +食物繊維） Z非重合体カテキン類質量 比 =0. 02
[0069] 比較例 1 タンナーゼ活性を有する酵素で処理した緑茶抽出物
実施例 2_ (1) で得られた 「タンナーゼ活性を有する酵素で処理した緑 茶抽出物」 。
緑茶抽出物中の非重合体カテキン類含有量は 30. 8質量％
緑茶抽出物中のカフェイン Z非重合体カテキン類質量比 =0. 21 1 緑茶抽出物中のガレート体率 =39. 4質量％
緑茶抽出物中の （タンパク質 +食物繊維） Z非重合体カテキン類質量比 = 0. 28
[0070] 比較例 2
酸性白土 （ミズ力エース #600、 水澤化学社製） 1 OO gを常温、 25 0 rZm i n攪拌条件下の 92質量％エタノール水溶液 800 g中に分散さ せ、 約 10分間攪拌を行った後、 緑茶抽出物 （ポリフ Iノン HG、 東京フー ドテクノ製、 非重合体カテキン類濃度 =33. 4質量％、 緑茶抽出液のガレ 一ト体率 =52. 4質量0 /o、 カフェイン 5. 8質量0 /o) 200 gを投入し、 室温のまま約 3時間の攪拌を続けた （pH4. 0) 。 その後、 生成している 沈殿及び酸性白土を 2号ろ紙でろ過した。 得られたろ液にイオン交換水を 4
17 g添加し、 15°C、 100 rZm i n攪拌条件下で約 5分間攪拌を行つ た。 その混合溶液を小型冷却遠心分離機を用い （日立ェ機社製） 、 操作温度
15°Cで析出した濁り成分を分離した （6000 r Pm、 5分） 。 分離した 溶液を活性炭 （クラレコール GLC、 クラレケミカル社製） 30 gと接触さ せ、 続けて 0. 2 mメンブランフィルターによってろ過を行った。 最後に イオン交換水 200 gを添加して、 40°C、 2. 7 k p aでエタノールを留 去し、 その後、 水分量を調整して 「精製緑茶抽出物」 を得た。
精製緑茶抽出物中の非重合体カテキン類含有量は 15質量％
精製緑茶抽出物中の固形分中の非重合体カテキン類含有量は 65. 1質量
% 精製緑茶抽出物中の力フ Iィン Z非重合体カテキン類質量比 = 0. 0 2 3 精製緑茶抽出物中のガレート体率 = 5 2. 9質量％
精製緑茶抽出物中の （タンパク質 +食物繊維） Z非重合体カテキン類質量 比 = 0. 0 3
[0071] 実施例 1〜 2で得られた緑茶抽出物の分析結果及び評価結果を表 1に、 比 較例 1〜 2で得られた緑茶抽出物の分析結果及び評価結果を表 2に示す。 全 体評価においては外観、 色相、 雑味，苦渋味等について以下の基準で評点を つけ評価した。
[0072] 5 非常に優れている
4 優れている
3 やや優れている
2 やや劣る
1 劣る
0 非常に劣る
[0073]
1]
Figure imgf000027_0001
[表 2]
Figure imgf000028_0001
[0075] 表 1及び表 2に示されるように、 本発明の製造方法は非重合体カテキン類 を高濃度に含有し、 苦渋味を低減し、 緑茶由来の食物繊維を原因とする雑味 を低減することによリ呈味が改善されるのみならず、 更にタンパク質をも低 減し、 飲用しやすい精製緑茶抽出物を製造できる。
[0076] 実施例 3 容器詰飲料
表 1及び表 2に示した緑茶抽出物を表 3に記載の容器詰飲料成分と配合し 、 イオン交換水をバランス量加えて飲料を調製した。 食品衛生法に基づく殺 菌処理及びホットバック充填を行って容器詰飲料とした。
[0077] 5名の男性モニターが、 製造した容器詰飲料を， それぞれ 5 0 0 m Lを単 回摂取し， 雑味'苦渋味について以下の基準で評点をつけ評価した。 飲用時 の品温はいずれも室温付近に合わせた。 結果を表 3に示す。
[0078] 雑味における評価：
A 感じにくい
B やや感じにくい
C やや感じる
D 感じる
[0079] 苦渋味 1:ニおける評価：
A 感じにくい
B やや感じにくい
C やや感じる
D 感じる
[0080]
[表 3]
Figure imgf000030_0001
表 3の結果から明らかなように、 本発明によりタンナーゼ活性を有する酵 素で処理を行った緑茶抽出物を処理した精製緑茶抽出物を使用した容器詰飲 料は、 雑味、 苦渋味が低減し、 キレが良く飲用し易い。

Claims

請求の範囲
[1] タンナーゼ活性を有する酵素で処理した緑茶抽出物を有機溶媒と水の質量 比が 90Z10を超え 97 Z3以下の混合溶液に混合し、 生成した沈殿を分 離する精製緑茶抽出物の製造方法。
[2] 精製緑茶抽出物に、 更に加水及び Z又は脱有機溶媒して、 該溶液中の有機 溶媒と水との質量比を 40Z60〜70Z30の範囲とし、 次いで析出した 濁り成分を分離する請求項 1記載の精製緑茶抽出物の製造方法。
[3] 緑茶抽出物を有機溶媒と水の混合溶液に混合する際に活性炭及び Z又は酸 性白土若しくは活性白土と接触させる請求項 1又は 2記載の製造方法。
[4] タンナーゼ活性を有する酵素で処理する際の非重合体カテキン類中のガレ 一卜体率の減少が 5質量％以上である請求項 1〜 3のいずれか 1項記載の製 造方法。
[5] タンナーゼ活性を有する酵素で処理した後の非重合体カテキン類中のガレ 一ト体率を 0〜 50質量％に調整する請求項 1〜 4のいずれか 1項記載の製 造方法。
[6] 緑茶抽出物を酸性白土又は活性白土と接触するときの pHが、 3〜6であ る請求項 3又は 4記載の製造方法。
[7] 有機溶媒がェタノールである請求項 1〜 6のいずれか 1項記載の製造法。
[8] (a) 固形分当たりで非重合体力テキン類を 20〜 90質量％含有し、
(b) 非重合体カテキン類中のガレー卜体率が 0〜50質量％、
(c) カフェイン Z非重合体カテキン類質量比が 0〜0. 25、
(d) (タンパク質 +食物繊維） Z非重合体カテキン類質量比率が 0. 1 2 以下、
である精製緑茶抽出物。
[9] 請求項 8記載の精製緑茶抽出物を配合した容器詰飲料。
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