TWI834940B - 樹脂組成物及流動性的改善方法 - Google Patents
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Abstract
本揭示之樹脂組成物係含有下述式(1)所表示之茀衍生物與聚醯胺系樹脂。
[式中，R1表示取代基，k表示0至8之整數，
R2a、R2b、R2c及R2d分別獨立地表示氫原子或取代基，
R3a及R3b分別獨立地表示氫原子或取代基，
X1a及X1b分別獨立地表示下述式(X1)所表示之基，
(式中，R4及R5分別獨立地表示氫原子或烴基，或者，R4與R5相互鍵結而與相鄰的氮原子一同形成雜環)。]
前述樹脂組成物之流動性優異。
Description
本發明係關於一種聚醯胺及其流動性的改善方法。
茀衍生物基於活用其獨特的化學結構所具之優異特徵，而被展開至用以形成有機半導體或光學構件等材料等之各種領域，一般而言，多以將茀衍生物作為單體成分的樹脂來利用。於美國專利第2299948號說明書(專利文獻1)，記載著下述式所表示之9,9-二-(β-胺甲醯基-乙基)茀為有用於作為用以調製合成樹脂的中間體。
[先前技術文獻]
[專利文獻]
專利文獻1：美國專利第2299948號說明書
於專利文獻1之實施例，係使9,9-二-(β-氰基乙基)茀與硫酸於既定之條件下反應，調製成上述9,9-二-(β-胺甲醯基-乙基)茀。
然而，關於9,9-二-(β-胺甲醯基-乙基)茀對於聚醯胺樹脂之性質，特別是利用作為用以改善熔融流動性的添加劑，則為未知，於專利文獻1中之記載並無任何揭示。
因此，本揭示之目的在於提供一種流動性優異的聚醯胺系樹脂組成物。
本發明人等為了達成前述課題努力探討的結果發現，若將具有特定化學結構之茀衍生物添加至聚醯胺系樹脂，則可大幅提升流動性，而完成本發明。
亦即，本揭示之樹脂組成物包含有下述式(1)所表示之化合物(茀衍生物)、與聚醯胺系樹脂。
[式中，R1表示取代基，k表示0至8之整數，R2a、R2b、R2c及R2d分別獨立地表示氫原子或取代基，R3a及R3b分別獨立地表示氫原子或取代基，X1a及X1b分別獨立地表示下述式(X1)所表示之基，
(式中，R4及R5分別獨立地表示氫原子或烴基，或者，R4與R5相互鍵結而與相鄰的氮原子一同形成雜環)]。
前述式(1)中，R2a及R2b為氫原子、烷基、環烷基、芳基或芳烷基，R2c及R2d為氫原子，R3a及R3b為氫原子、烷基、環烷基、芳基或芳烷基，R4及R5為氫原子或烷基，或者，R4及R5相互鍵結所形成之雜環亦可為進一步含有選自氮原子、氧原子及硫原子之至少一者之雜原子的五至七元雜環。
前述式(1)中，R2a、R2b、R2c及R2d為氫原子，R3a及R3b為氫原子或甲基，R4及R5為氫原子或C1-6烷基，或者，R4及R5相互鍵結所形成之雜環亦可為吡咯啶環、哌啶環、高哌啶環或嗎福林環。
前述式(1)中，R4及R5可為氫原子。
前述聚醯胺系樹脂可為脂肪族聚醯胺樹脂。又，形成前述聚醯胺系樹脂之單體，亦可含有具有碳數4至12之烯基的脂肪族單體。前述樹脂組成物中，前述式(1)所表示之化合物與前述聚醯胺系樹脂的比例，可為前者/後者(質量比)=1/99~10/90左右。
前述樹脂組成物可進一步含有纖維狀補強材。前述纖維狀補材強可為無機纖維。前述式(1)所表示之化合物的比例，相對於纖維狀補強材100質量份可為0.5~100質量份左右。
又，本揭示係包含將前述式(1)所表示之化合物添加至聚醯胺系樹脂以提升聚醯胺系樹脂之流動性的方法、及前述式(1)所表示之化合物所構成的流動性改善劑。
又，於本說明書及申請專利範圍中，取代基之碳原子個數係以C1、C6、C10等表示。例如，碳數1的烷基以「C1烷基」表示，碳數6至10之芳基以「C6-10芳基」表示。
本揭示之樹脂組成物由於含有具特定化學結構的茀衍生物、與聚醯胺系樹脂等，故流動性(特別是熔融流動性)優異。並且，可以高等級調製平衡性佳地兼具彎曲強度、彎曲彈性模數、拉伸強度、拉伸彈性模數等機械強度與流動性的樹脂組成物。又，藉由本揭示可提供一種使用前述茀衍生物之改善聚醯胺系樹脂之熔融流動性等流動性的方法。
圖1係合成例1所得之DEAA-FL之1H-NMR圖譜。
圖2係合成例2所得之DMAA-FL之1H-NMR圖譜。
圖3係合成例3所得之NIPAM-FL之1H-NMR圖譜。
圖4係合成例4所得之AAD-FL之1H-NMR圖譜。
[茀衍生物]
於本揭示中，發揮作為流動性改善劑(熔融流動性改善劑)之功能的茀衍生物，係下述式(1)所表示之化合物。
[式中，R1表示取代基，k表示0至8之整數，
R2a、R2b、R2c及R2d分別獨立地表示氫原子或取代基，
R3a及R3b分別獨立地表示氫原子或取代基，
X1a及X1b分別獨立地表示(X1)所表示之基，
(式中，R4及R5分別獨立地表示氫原子或烴基，或者，R4與R5相互鍵結而與相鄰的氮原子一同形成雜環)]。
前述式(1)中，基團R1可為對反應為惰性的非反應性取代基，可舉例如氰基；氟原子、氯原子、溴原子等鹵素原子；烷基、芳基等烴基等。前述芳基可舉例如苯基等C6-10芳基等。較佳之基團R1為氰基、鹵素原子、或烷基，特別是烷基。
前述烷基可舉例如甲基、乙基、正丙基、異丙基、正丁基、三級丁基等C1-12烷基，較佳為C1-8烷基、特別是甲基等C1-4烷基。
又，當基團R1的取代數k為複數(2以上)時，構成茀環之兩個苯環之中，於同一苯環上取代之兩個基團R1的種類可為相同亦可為相異，於不同苯環上取代之兩個基團R1的種類可為相同亦可為相異。又，基團R1的鍵結位置(取代位置)為茀環之1至8位，並無別限制，可舉例如茀環的2位、7位、2,7位等。
取代數k例如可為0至6左右的整數，較佳範圍如下述階段性地為0至4、0至3、0至2的整數，更佳為0或1，特別是0。又，構成茀環的兩個苯環，各別基團R1的取代數可互相為不同、亦可為相同。
R2a、R2b、R2c及R2d所表示之取代基，可為對反應為惰性的非反應性取代基，可舉例如烷基、環烷基、芳基、芳烷基之烴基等。
烷基可舉例如甲基、乙基、正丙基、異丙基、正丁基、三級丁基等直鏈狀或分支鏈狀C1-10烷基，較佳為直鏈狀或分支鏈狀C1-6烷基、更佳為直鏈狀或分支鏈狀C1-4烷基。
環烷基可舉例如環戊基、環己基等C5-10環烷基。
芳基可舉例如苯基、烷基苯基、聯苯基、萘基等C6-12芳基。烷基苯基可舉例如甲基苯基(甲苯基)、二甲基苯基(二甲苯基)等者，乃至於三C1-4烷基-苯基。
芳烷基可舉例如苄基、苯乙基等C6-10芳基-C1-4烷基。
R2a、R2b、R2c及R2d所表示之較佳取代基可舉例如烷基，較佳之烷基如下述階段性地為C1-6烷基、C1-5烷基、C1-4烷基、C1-3烷基，更佳為C1-2烷基，特佳為甲基。
較佳之R2a、R2b、R2c及R2d為氫原子或烴基，更佳為氫原子或烷基，又更佳為氫原子。又，較佳為至少R2c及R2d為氫原子，如此樣態中較佳之R2a及R2b為氫原子或烴基，更佳為氫原子或烷基，特佳為氫原子(亦即，R2a、R2b、R2c及R2d皆為氫原子)。
又，R2a、R2b、R2c及R2d的種類可互相為不同，但較佳為R2a及R2b為相同、R2c及R2d為相同。
R3a及R3b所表示之取代基，可為對反應為惰性的非反應性取代基，可舉例如烷基、環烷基、芳基、芳烷基等烴基。該等烴基可舉例如前述R2a及R2b表示之取代基所例示之烴基相同的基。
R3a及R3b所表示之取代基之中，較佳之取代基為烷基，較佳之烷基如下述階段性地為C1-6烷基、C1-5烷基、C1-4烷基、C1-3烷基，更佳為C1-2烷基，特佳為甲基。
又，較佳之R3a及R3b為氫原子或烷基，更佳為氫原子或甲基，特佳為氫原子。
於X1a及X1b(或式(X1))中，R4及R5所表示之烴基，可舉例如烷基、環烷基、芳基、芳烷基、組合複數該等之基等。
烷基可舉例如甲基、乙基、丙基、異丙基、正丁基、異丁基、二級丁基、三級丁基、戊基、新戊基、己基、辛基、癸基等直鏈狀或分支鏈狀C1-12烷基等。
環烷基可舉例如環戊基、環己基等C5-10環烷基等。
芳基可舉例如苯基、烷基苯基、聯苯基、萘基等C6-12芳基。烷基苯基可舉例如甲基苯基(甲苯基)、二甲基苯基(二甲苯基)等者，乃至於三C1-4烷基-苯基。
芳烷基可舉例如苄基、苯乙基等C6-10芳基-C1-4烷基。
R4及R5所表示之烴基中，較佳為直鏈狀或分支鏈狀烷基，更佳為如下述階段性地為直鏈狀或分支鏈狀C1-8烷基、直鏈狀或分支鏈狀C1-6烷基、直鏈狀或分支鏈狀C1-4烷基，其中，較佳為甲基、乙基、異丙基等直鏈狀或分支鏈狀C1-3烷基，由對樹脂之分散性(或相溶性)更優異的觀點，較佳為直鏈狀或分支鏈狀C2-4烷基，更佳為直鏈狀或分支鏈狀C2-3烷基。當R4及R5兩者皆為烴基時，R4及R5的種可互相為不同，但以相同較佳。
又，可使R4與R5互相鍵結而與相鄰氮原子一同形成之雜環(含N雜環)，只要含有前述氮原子(亦即，與R4、R5及羰基鍵結而形成醯胺基(醯胺鍵或羧酸醯胺)之氮原子)作為雜原子即可，除前述氮原子之外，視需要亦可進一步含有一個以上的雜原子。再者，亦可含有之雜原子，可舉例如氮原子、氧原子、硫原子等，可含有選自該等之至少一個雜原子，較佳為至少含有氧原子。構成前述雜環之雜原子的個數，例如可為1至3個左右、較佳為1至2個、更佳為2個。前述雜環例如多為5至7元環(5至7元雜環)，較佳為5或六元環，更佳為6元環。又，前述雜環雖亦可為芳香族性，但較佳為芳香族性。
代表性之雜環可舉例如吡咯啶環、哌啶環、高哌啶環(氮雜環庚烷(azepane)環、六氫氮呼或六亞甲醯亞胺環)等之含有一個或複數氮原子的雜環、嗎福林(morpholine)環等含有氮原子與不同種之雜原子的雜環等，較佳為嗎福林環等含有氮原子與不同種之雜原子、特別是氧原子的非芳香族性5至7元雜環。
於式(X1)中，與氮原子相鄰之R4及R5，可兩者皆為氫原子；可一者為氫原子另一者為脂肪族烴基；可R4及R5兩者皆為脂肪族烴基、或互相鍵結形成雜環。亦即，基團[-C(=O)-X1a]及/或[-C(=O)-X1b]，
可為無取代醯胺基(或胺甲醯基[-C(=O)-NH2])；可為單取代醯胺基(或N-取代醯胺基)；亦可為二取代醯胺基(或N,N-二取代醯胺基)。由能提升熔融流動性等流動性(以下，除特別說明之外僅稱為「流動性」)，且彎曲強度、彎曲彈性模數、拉伸強度、拉伸彈性模數等機械特性亦可平衡性佳地提升的觀點考量，基團[-C(=O)-X1a]及/或[-C(=O)-X1b]較佳為單取代醯胺基，而由溶劑溶解性特別優異、流動性容易更佳提升的觀點考量，基團[-C(=O)-X1a]及/或[-C(=O)-X1b]較佳為二取代醯胺基，而由能以高等級兼具前述機械特性與流動性的觀點考量，基團[-C(=O)-X1a]及/或[-C(=O)-X1b]較佳為無取代醯胺基，特別是，最佳為基團[-C(=O)-X1a]及[-C(=O)-X1b]兩者皆為無取代醯胺基。又，當為二取代醯胺基時，較佳為R4及R5兩者皆為脂肪族烴基。又，X1a及X1b之種類可互相為不同，但以相同較佳。
前述式(1)所表示之代表性的化合物，例如為式(1)中R2a、R2b、R2c及R2d為氫原子，R3a及R3b為氫原子或甲基，R4及R5兩者皆為氫原子的化合物，具體而言可舉例如9,9-雙(2-胺甲醯基乙基)茀、9,9-雙(2-胺甲醯基丙基)茀等9,9-雙[(2-胺甲醯基)C2-3烷基]茀等；式(1)中，R2a、R2b、R2c及R2d為氫原子，R3a及R3b為氫原子或甲基，R4及R5中之一者為氫原子另一者為烷基的化合物，具體而言，可舉例如9,9-雙[2-(N-甲基胺甲醯基)乙基]茀、9,9-雙[2-(N-甲基胺甲醯基)丙基]茀、9,9-雙[2-(N-乙基胺甲醯基)乙基]茀、9,9-雙[2-(N-異丙基胺甲醯基)乙基]茀、9,9-雙[2-(N-異丙基胺甲醯基)丙基]茀、9,9-雙[2-(N-丁基胺甲醯基)乙基]茀等9,9-雙[2-(N-C1-6烷基-胺甲醯基)C2-3烷基]茀等；於式(1)中，R2a、R2b、R2c及R2d為氫原子，R3a及R3b為氫原子或甲基、R4及R5為烷基的化合物，具體而言可舉例如9,9-雙[2-(N,N-二甲基胺甲醯基)乙基]茀、9,9-雙[2-(N,N-二甲基胺甲醯基)
丙基]茀、9,9-雙[2-(N,N-二乙基胺甲醯基)乙基]茀、9,9-雙[2-(N,N-二乙基胺甲醯基)丙基]茀、9,9-雙[2-(N,N-二異丙基胺甲醯基)乙基]茀、9,9-雙[2-(N,N-二丁基胺甲醯基)乙基]茀等9,9-雙[2-(N,N-二C1-6烷基-胺甲醯基)C2-3烷基]茀等；於式(1)中，R2a、R2b、R2c及R2d為氫原子，R3a及R3b為氫原子或甲基，R4及R5相互鍵結，並且除構成醯胺基之氮原子外進一步含有選自氮原子、氧原子及硫原子之至少一個雜原子以形成5至7元環的化合物，具體而言可舉例如9,9-雙[2-(嗎福林-4-基-胺甲醯基)乙基]茀、9,9-雙[2-(嗎福林-4-基-胺甲醯基)丙基]茀、9,9-雙[2-(吡咯啶-4-基-胺甲醯基)乙基]茀、9,9-雙[2-(哌啶-4-基-胺甲醯基)乙基]茀、9,9-雙[2-(高哌啶-4-基-胺甲醯基)乙基]茀(9,9-Bis[2-(homopiperidin-1-yl-carbonyl)ethyl]fluorene)等9,9-雙[2-(含N雜環-4-基-胺甲醯基)C2-3烷基]茀等。
該等茀衍生物可單獨使用，亦可組合兩種以上使用。該等茀衍生物之中，較佳為式(1)中R2a、R2b、R2c及R2d為氫原子，R3a及R3b為氫原子或甲基，X1a及X1b中之R4及R5兩者皆為氫原子的化合物(無取代醯胺化合物)；式(1)中R2a、R2b、R2c及R2d為氫原子，R3a及R3b為氫原子或甲基、X1a及X1b中之R4及R5中之一者為氫原子另一者為烷基的化合物(N-烷基取代化合物)；式(1)中R2a、R2b、R2c及R2d為氫原子，R3a及R3b為氫原子或甲基、X1a及X1b中之R4及R5兩者皆為烷基的化合物(N,N-二烷基取代化合物)。如此之茀衍生物之中，由能提升流動性，且彎曲強度、彎曲彈性模數、拉伸強度、拉伸彈性模數等機械特性亦可平衡性佳地提升的觀點考量，較佳為9,9-雙[2-(N-C1-4烷基-胺甲醯基)C2-3烷基]茀等N-烷基取代化合物，其中，較佳為9,9-雙[2-(N-異丙基胺甲醯基)乙基]茀等9,9-雙[2-(N-C2-4烷基-胺甲醯基)C2-3烷基]茀。又，由對更廣範圍的溶劑顯示優異溶解性、且流動性容易更提升的觀點考量，較佳為9,9-雙[2-(N,N-二C1- 4烷基-胺甲醯基)C2-3烷基]茀等N,N-雙烷基取代化合物，其中，較佳為9,9-雙[2-(N,N-二甲基胺甲醯基)乙基]茀、9,9-雙[2-(N,N-二乙基胺甲醯基)乙基]茀等之9,9-雙[2-(N,N-二C1-3烷基-胺甲醯基)C2-3烷基]茀，特佳為9,9-雙[2-(N,N-二乙基胺甲醯基)乙基]茀。相較於N-烷基取代化合物及N,N-雙烷基取代化合物，由可以更高的等級兼顧前述機械特性與流動性的觀點考量，最佳為無取代醯胺化合物，其中，較佳為9,9-雙(2-胺甲醯基乙基)茀、9,9-雙(2-胺甲醯基丙基)茀等9,9-雙(2-胺甲醯基C2-3烷基)茀。
[茀衍生物之製造方法]
前述式(1)所表示之化合物之製造方法並無特別限制，例如可藉由使下述式(2)所表示之化合物、下述式(3a)及(3b)所表示之化合物反應(麥可反應)來調製。
(式中，R1及k包含各別之較佳樣態係與前述式(1)相同)。
(式中，R2a、R2b、R2c及R2d、R3a及R3b、X1a及X1b包含各別之較佳樣態係與前述式(1)相同)。
前述式(2)所表示之代表性化合物，可舉例如9H-茀。
又，前述式(3a)及(3b)所表示之化合物，依R2a、R2b、R2c及R2d、R3a及R3b、以及X1a及X1b之種類，可分別為E體或Z體之任一者。
前述式(3a)及(3b)所表示之代表性化合物，例如，對應於作為前述式(1)表示之化合物所具體例示之化合物，R2a、R2b、R2c及R2d為氫原子，R3a及R3b為氫原子或甲基、R4及R5兩者皆為氫原子的化合物，具體而言可舉例如(甲基)丙烯醯胺等；R2a、R2b、R2c及R2d為氫原子，R3a及R3b為氫原子或甲基、R4及R5中之一者為氫原子另一者為烷基的化合物，具體而言可舉例如N-異丙基(甲基)丙烯醯胺等N-C1-6烷基-(甲基)丙烯醯胺等；R2a、R2b、R2c及R2d為氫原子，R3a及R3b為氫原子或甲基、R4及R5兩者皆為烷基的化合物，具體而言可舉例如N,N-二甲基(甲基)丙烯醯胺、N,N-二乙基(甲基)丙烯醯胺等N,N-二C1-6烷基-(甲基)丙烯醯胺等；R2a、R2b、R2c及R2d為氫原子，R3a及R3b為氫原子或甲基、R4及R5相互鍵結、並且除構成醯胺基之氮原子外進一步含有選自氮原子、氧原子及硫原子之至少一個雜原子以形成5至7元環的化合物，具體而言可舉例如N-(甲基)丙烯醯基嗎福林等N-(甲基)丙烯醯基含N雜環等。又，前述式(3a)及(3b)所表示之化合物，較佳為相同之化合物。
前述式(2)所表示之化合物之量、與前述(3a)及(3b)所表示之化合物之量的比例，例如可為前者/後者(莫耳比)=1/2至1/10左右，較佳之範圍如下述階段性地為1/2至1/5、1/2.01至1/3、1/2.03至1/2.1。
反應一般可於鹼的存在下進行。鹼可舉例如金屬氧化物、金屬碳酸鹽或碳酸氫鹽、金屬烷氧化物等。
金屬氫氧化物可舉例如氫氧化鈉、氫氧化鉀等鹼金屬氫氧化物、氫氧化鋇等鹼土金屬氧化物等。
金屬碳酸鹽或碳酸氫鹽，可舉例如碳酸鈉、碳酸鉀、碳酸氫鈉等鹼金屬碳酸鹽或碳酸氫鹽等。
金屬烷氧化物可舉例如甲氧化鈉、乙氧化鈉、三級丁氧化鉀等鹼金屬烷氧化物等。
該等鹼可單獨使用，亦可組合兩種以上使用。該等鹼之中，較佳為金屬氫氧化物，更佳為氫氧化鉀等鹼金屬氫氧化物。相對於前述式(2)所表示之化合物1莫耳，鹼的比例，例如可為0.001至0.1莫耳左右，較佳為0.01至0.05莫耳。
反應可於相轉移觸媒的存在下或非存在下進行。相轉移觸媒可舉例如溴化四丁銨(TBAB)、甲基三辛基氯化銨等四烷基銨鹵化物等。該等相轉移觸媒之中，較佳為TBAB。相對於前述式(2)所表示之化合物1莫耳，相轉移觸媒的比例，例如可為0.001至0.1莫耳左右，較佳為0.01至0.05莫耳。
反應可於惰性溶劑之非存在下或存在下進行。溶劑可舉例如水；甲醇、乙醇等醇類；環狀醚、鏈狀醚等醚類；二甲亞碸(DMSO)等亞碸類；脂肪族烴類、脂環族烴類、芳香族烴類等烴類等。
環狀醚可舉例如1,4-二
烷、四氫呋喃等。鏈狀醚可舉例如二***、二異丙醚等二烷基醚、二醇醚類等。前述二醇醚類可舉例如甲基溶纖素、甲基卡必醇等(聚)伸烷二醇單烷基醚、二甲基乙烷等(聚)伸烷二醇二烷基醚等。
脂肪族烴類可舉例如己烷、十二烷等。脂環族烴類可舉例如環己烷等。芳香族烴類可舉例如甲苯、二甲苯等。
該等溶劑可單獨使用、或組合兩種以上使用。該等溶劑之中，較佳為水、DMSO等亞碸類及甲苯等芳香族烴類的混合溶劑。又，水亦可以前述鹼之水溶液的型態添加。溶劑的使用量只要不妨礙反應的進行即可，
並無特別限制，相對於前述式(2)、(3a)及(3b)所表示之化合物的總量100g，例如可為10至500mL左右、較佳為50至200mL。
反應亦可於惰性氣體氣體環境下例如氮；氦、氬等稀有氣體等之氣體環境下進行。反應溫度例如為50至200℃、較佳為80至100℃。反應時間並無特別限制，例如可為0.5至10小時左右。
反應結束後，視需要亦可將反應混合物藉由慣用的分離精製方法，例如中和、洗淨、萃取、過濾、傾析、濃縮、脫水、乾燥、晶析、層析、或組合該等之方法等來進行分離精製。
(特性)
如上述所得之茀衍生物可為結晶或非結晶的形態，為結晶之形態時，當基團[-C(=O)-X1a]及[-C(=O)-X1b]為無取代醯胺基時，熔點例如可為200至300℃左右、較佳為230至280℃、更佳為240至270℃，當基團[-C(=O)-X1a]及[-C(=O)-X1b]為單取代醯胺基時，熔點例如可為150至300℃左右、較佳為200至270℃、更佳為220至250℃，當基團[-C(=O)-X1a]及[-C(=O)-X1b]為二取代醯胺基時，熔點例如可為50至200℃左右、較佳為70至180℃、更佳為80至160℃。
又，茀衍生物之5%質量減少溫度，例如可為200至400℃左右，較佳為如下述階段性地為230至380℃、250至360℃、280至350℃、300至340℃、310至330℃。如此，茀衍生物具備著高耐熱性。因此，即使於高溫環境下，亦可有效地利用為流動性改善劑或強度提升劑。
又，茀衍生物對於溶劑的溶解性優異，特別是，若為前述式(1)中基團[-C(=O)-X1a]及/或[-C(=O)-X1b]為二取代醯胺基之化合物，則可對於更多種溶劑容易地溶解。
又，於本說明書及申請專利範圍中，熔點、5%質量減少溫度及溶劑溶解性，可藉後述實施例所記載的方法測定。
[聚醯胺系樹脂]
含有樹脂組成物之聚醯胺系樹脂(PA)，可使用慣用的聚醯胺系樹脂，例如亦可以脂肪族單體成分、脂環族單體成分及/或芳香族單體成分等來形成。
又，於本說明書及申請專利範圍中，後述之具有二羧酸等羧基的單體成分，可為醯胺形成性衍生物、例如醯氯等醯鹵化物、酸酐等。
脂肪族單體成分可舉例如脂肪族二胺成分、脂肪族二羧酸成分、脂肪族胺基二羧酸成分、內醯胺成分等。
脂肪族二胺成分可舉例如四亞甲基二胺、六亞甲基二胺、2-甲基五亞甲基二胺、九亞甲基二胺、2-甲基八亞甲基二胺、三甲基六亞甲基二胺、十亞甲基二胺、十二亞甲基二胺等直鏈狀或分支鏈狀C2-20伸烷二胺等，較佳為直鏈狀或分支鏈狀C4-16伸烷二胺，更佳為直鏈狀或分支鏈狀C6-12伸烷二胺。
脂肪族二羧酸成分可舉例如飽和脂肪族二羧酸(直鏈狀或分支鏈狀烷二羧酸)、不飽和脂肪族二羧酸等。
直鏈狀或分支鏈狀烷二羧酸可舉例如丙二酸、琥珀酸、戊二酸、己二酸、庚二酸、辛二酸、壬二酸、癸二酸、1,10-癸烷二羧酸等直鏈狀或分支鏈狀C1-20烷-二羧酸等，較佳為直鏈狀或分支鏈狀C2-16烷-二羧酸，更佳為己二酸、癸二酸、1,10-癸烷二羧酸等直鏈狀或分支鏈狀C4-12烷-二羧酸。
不飽和脂肪族二羧酸可舉例如順丁烯二酸、反丁烯二酸、亞甲基丁二酸等C2-10烯-二羧酸等。
脂肪族胺基羧酸成分可舉例如6-胺基己酸、11-胺基十一酸、12-胺基十二酸等胺基C2-20烷基-羧酸等，較佳為胺基C3-16烷基-羧酸、更佳為胺基C5-11烷基-羧酸。
內醯胺成分可為對應於前述脂肪族胺基羧酸的內醯胺，可舉例如ε-己內醯胺、ω-十二內醯胺等4至13元環之內醯胺等，較佳為7至13元環之內醯胺。
脂環族單體成分只要具有脂環骨架(或脂肪族烴環骨架)即可，可舉例如脂環族二胺成分、脂環族二羧酸成分、脂環族胺基羧酸成分等。
脂環族二胺成分可舉例如二胺基環烷、雙(胺基烷基)環烷、雙(胺基環己基)烷等。
二胺基環烷可舉例如二胺基環己烷等二胺基C5-10環烷等。
雙(胺基烷基)環烷可舉例如雙(胺基甲基)環己烷等雙(胺基C1-4烷基)C5-10環烷等。
雙(胺基環烷基)烷，可舉例如雙(4-胺基環己基)甲烷、2,2-雙(4-胺基環己基)丙烷等之雙(胺基環己基)C1-6烷；雙(4-胺基-3,5-二甲基環己基)甲烷、2,2-雙(4-胺基-3-甲基環己基)丙烷等之雙(胺基-單至三C1-6烷基-C5-10環烷基)C1-6烷等。
脂環族二羧酸成分可舉例如環烷二羧酸、交聯環式環烷二羧酸、環烯二羧酸、交聯環式環烯二羧酸等。
環烷二羧酸可舉例如1,4-環己烷二羧酸等C5-10環烷-二羧酸等。
交聯環式環烷二羧酸可舉例如十氫萘二羧酸、降莰烷二羧酸、金剛烷二羧酸、三環癸烷二羧酸等之雙或三環烷二羧酸等。
環烯二羧酸可舉例如環己烯二羧酸等C5-10環烯-二羧酸等。
交聯環式環烯二羧酸可舉例如降莰烯二羧酸等雙或三環烯二羧酸等。
脂環族胺基羧酸成分可舉例如胺基環烷羧酸等，具體而言可舉例如胺基環己烷羧酸等胺基C5-10環烷-羧酸等。
芳香族單體成分只要具有芳香環骨架即可，例如可例示如芳香族(或芳香脂肪族)二胺成分、芳香族(或芳香脂肪族)二羧酸成分、芳香族(芳香脂肪族)胺基羧酸成分等。
芳香族(或芳香脂肪族)二胺成分可舉例如二胺基芳烴、雙(胺基烷基)芳烴等。二胺基芳烴可舉例如間苯二胺、對苯二胺等之間伸甲苯二胺等之C6-14芳烴等，雙(胺基烷基)芳烴可舉例如間伸甲苯二胺等之雙(胺基C1-4烷基)芳烴等。
芳香族(或芳香脂肪族)二羧酸成分可舉例如苯二羧酸、烷基苯二羧酸、多環式芳烴二羧酸、二芳基烷二羧酸、二芳基酮二羧酸、二芳基醚二羧酸、二芳基硫化物二羧酸、二芳基碸二羧酸等。
苯二羧酸可舉例如鄰苯二甲酸、間苯二甲酸、對苯二甲酸等。烷基苯二羧酸可舉例如4-甲基間苯二甲酸、5-甲基間苯二甲酸等C1-4烷基-苯二羧酸等。
多環式芳烴二羧酸可舉例如縮合多環式方烴二羧酸、環集合芳烴二羧酸等。
縮合多環式芳烴二羧酸可舉例如1,2-萘二羧酸、1,4-萘二羧酸、1,5-萘二羧酸、1,8-萘二羧酸、2,3-萘二羧酸、2,6-萘二羧酸、2,7-萘二羧酸等萘二羧酸；蒽二羧酸；菲二羧酸等縮合多環式C10-24芳烴二羧酸，較佳可舉例如縮合多環式C10-14芳烴二羧酸。
環集合芳烴二羧酸可舉例如2,2’-聯苯二羧酸、3,3’-聯苯二羧酸、4,4’-聯苯二羧酸等雙C6-10芳烴-二羧酸等。
二芳基烷二羧酸可舉例如4,4’-二苯基甲烷二羧酸等二C6-10芳基C1-6烷-二羧酸等。
二芳基酮二羧酸可舉例如4,4’-二苯基酮二羧酸等二(C6-10芳基)酮-二羧酸等。
二芳基醚二羧酸可舉例如4,4’-二苯基醚二羧酸等二(C6-10芳基)醚-二羧酸等。
二芳基硫化物二羧酸可舉例如4,4’-二苯硫醚二羧酸等二(C6-10芳基)硫醚-二羧酸等。
二芳基碸二羧酸可舉例如4,4’-二苯基碸二羧酸等二(C6-10芳基)碸-二羧酸等。
芳香族胺基羧酸成分可舉例如胺基芳烴羧酸等。胺基芳烴羧酸可舉例如胺基苯甲酸等胺基C6-12芳烴羧酸等。
聚醯胺系樹脂可將該等單體成分單獨地或組成兩種以上來形成，例如，可藉由二胺成分及二羧酸成分的聚合、胺基羧酸成分及/或內醯胺成分之聚合、二胺成分及二羧酸成分與胺基羧酸成分及/或內醯胺成分的聚合等來形成。又，聚醯胺系樹脂可為以單一單體(單一之二胺及二羧酸、單一之胺基羧酸、或單一之內醯胺)所形成之均聚醯胺，亦可為複數之單體共聚合的共聚醯胺。具代表性之聚醯胺系樹脂可舉例如脂肪族聚醯胺樹脂、脂環族聚醯胺樹脂、芳香族聚醯胺樹脂等。
脂肪族聚醯胺樹脂可由來自脂肪族單體成分之脂肪族單體單位所形成，可舉例如聚醯胺46、聚醯胺66、聚醯胺610、聚醯胺612等脂肪族二胺成分與脂肪族二羧酸成分與均聚醯胺；聚醯胺6、聚醯胺11、
聚醯胺12等脂肪族胺基羧酸成分及/或對應之內醯胺成分之均聚醯胺；共聚醯胺6/66、共聚醯胺6/11、共聚醯胺6/12等複數之脂肪族單體成分的共聚物(共聚醯胺)等。
脂環族聚醯胺樹脂可具有來自脂環族單體成分之脂環族單體單位，亦可組成脂肪族單體成分與脂環族單體成分來形成。具代表性之脂環族聚醯胺樹脂可舉例如二胺基甲基環己烷與己二酸之聚合物等之脂環族二胺成分與脂肪族二羧酸成分的均聚醯胺等。
芳香族聚醯胺樹脂只要至少具有來自芳香族單體成分的芳香族單體單位即可，可舉例如芳香族單體成分、與脂肪族或脂環族單體成分所形成的半芳香族樹脂；以芳香族單體所形成之不含脂肪族或脂環族單體成分之全芳香族聚醯胺樹脂等。
半芳香族聚醯胺樹脂可舉例如聚醯胺MXD6(間伸甲苯二胺與己二酸之聚合物)等芳香族(或芳香脂肪族)二胺與脂肪族二羧酸之均聚醯胺；聚醯胺6T(六亞甲基二胺與對苯二甲酸之聚合物)、聚醯胺9T(九亞甲基二胺與對苯二甲酸之聚合物)、聚醯胺10T(十亞甲基二胺與對苯二甲酸之聚合物)、聚醯胺M5T(2-甲基五亞甲基二胺與對苯二甲酸之聚合物)、聚醯胺M8T(2-甲基八亞甲基二胺與對苯二甲酸之聚合物)、聚醯胺6I(六亞甲基二胺與間苯二甲酸之聚合物)、三甲基六亞甲基二胺與對苯二甲酸之聚合物等脂肪族二胺與芳香族二羧酸之均聚醯胺；至少含有共聚醯胺6T/66、共聚醯胺6T/M5T、共聚醯胺6T/6I、共聚醯胺6T/6I/6、共聚醯胺6T/6I/66等脂肪族二胺成分及芳香族二羧酸成分的共聚物等。
全芳香族聚醯胺樹脂可舉例如間伸苯二胺與間苯二甲酸之聚合物、對伸苯二胺與對苯二甲酸之聚合物等芳香族二胺成分與芳香族二羧酸成分之均聚醯胺等。
又，本說明書及申請專利範圍中，共聚醯胺中之「/」係指將前後所記載之單體(單位)作為共聚合成分(共聚合單位)形成共聚醯胺之意。亦即，共聚醯胺6/66係具有形成聚醯胺6之單位、與形成聚醯胺66之單位的共聚物。
聚醯胺樹脂可為具有烷氧基之聚醯胺、以不飽和高級脂肪酸之雙聚物的雙聚物酸作為聚合成分的聚合脂肪酸系聚醯胺樹脂等。又，聚醯胺樹脂可為結晶性或非結晶性，亦可為透明性聚醯胺樹脂(非結晶性透明聚醯胺樹脂)，由成形品之機械特性的觀點考量，以結晶性樹脂較佳。
該等聚醯胺系樹脂可為單獨，亦可組合兩種以上。該等聚醯胺系樹脂之中，以脂肪族聚醯胺樹脂為佳。又，聚醯胺系樹脂較佳為以具有碳數4至12左右、較佳為6至11、更佳為6至9、特別是至少6之伸烷基的脂肪族單體成分的單體所形成者，特佳為以含有前述碳數之伸烷基之脂肪族單體成分所形成的脂肪族聚醯胺樹脂。具代表性之較佳脂肪族聚醯胺樹脂為聚醯胺46、聚醯胺66、聚醯胺610、聚醯胺612等脂肪族二胺成分與脂肪族二羧酸成分的均聚醯胺。
聚醯胺系樹脂的數量平均分子量Mn例如為7000至100000，較佳範圍如下述階段性地為10000至750000、20000至500000、30000至500000、50000至500000。分子量可利用凝膠滲透層析(GPC)等慣用方法進行測定，亦可作成聚苯乙烯換算之分子量進行評估。
[樹脂組成物]
樹脂組成物只要至少含有前述(1)所表示之茀衍生物及前述聚醯胺系樹脂即可。藉由對聚醯胺系樹脂添加前述式(1)所表示之茀衍生物作為添加劑來形成樹脂組成物(熱可塑性樹脂組成物)，可更有效地提升樹脂組成物的流動性、特別是熔融流動性。又，由於樹脂組成物之流動性提升，亦可
使其之成形性(加工性)提升。亦即，欲使流動性提升時，推測會增高成形溫度(加工溫度)，但聚醯胺系樹脂之分解溫度有較低的傾向，例如結晶性聚醯胺系樹脂多接近於熔點，故提升成形溫度以提升流動性時有其界限。又，聚醯胺系樹脂不僅分解溫度低，亦有黏度的溫度依存性大的傾向，故為了熱分解抑制及流動性安定化等需要嚴密的溫度管理，而成形溫度愈高溫度管理愈困難。因此，即使不提高成形溫度亦可提升流動性之本揭示的樹脂組成物之實用性特別高。
再者，前述式(1)所表示之茀衍生物雖為低分子化合物，但意外地可抑制樹脂組成物之機械特性的降低，亦有保持或可提升的情形。
(纖維狀補強材)
由機械特性例如彎曲強度、彎曲彈性模數、拉伸強度、衝擊強度的觀點，樹脂組成物視需要亦可含有纖維狀補強材(纖維狀強化材或纖維狀充填材)。一般之纖維狀補強材雖會大幅地提升樹脂組成物之前述機械特性等，但會使黏度顯著增加，故難以兼顧前述機械特性與流動性(成形性或加工性)。特別是當前述機械特性為重要的用途時，必須以高比例添加纖維狀補強材，隨著纖維狀補強材的增加會顯著地高黏度化，故有一定得犧牲流動性(成形性或加工性)的情形。然而，組合特定之茀衍生物、聚醯胺系樹脂、與纖維狀補強材的本揭示，即使含有纖維狀補強材亦可有效地提升流動性，並且，雖含有低分子化合物(茀衍生物)，意外地亦可容易抑制由於纖維狀補強材之機械特性的高度降低，亦有保持或可提升的情形，故容易以高等級兼顧高機械特性與高流動性。特別是，若將前述茀衍生物與纖維狀補強材組合，則與不含纖維狀補強材的情形(亦即，不含纖維狀補強材、且前述茀衍生物與聚醯胺系樹脂之質量比例相同的樹脂組成物)相比，容易保持衝擊強度，且容易兼顧耐衝擊性與流動性。
纖維狀補強材可舉例如有機纖維、無機纖維等。有機纖維可舉例如纖維素纖維、乙酸纖維素纖維等修飾或未修飾纖維素纖維(纖維素或其衍生物之纖維)、聚伸烷基芳酯纖維等聚酯纖維等。無機纖維例如可為玻璃纖維、碳纖維、硼纖維、矽灰石(Wallastonite)等，亦可為晶鬚等金屬纖維。前述碳纖維可舉例如丙烯腈(PAN)系碳纖維、等向性瀝青系碳纖維、中間相瀝青系碳纖維等瀝青系碳纖維、氣相成長碳纖維等。
該等纖維狀補強材可單獨使用、亦可組合兩種以上使用。較佳之纖維狀補強材為修飾或未修飾纖維素纖維、無機纖維，更佳為無機纖維，又更佳為玻璃纖維、碳纖維，特佳為玻璃纖維。
形成玻璃纖維的玻璃成分可舉例如E玻璃(無鹼電絕緣用玻璃)、S玻璃(高強度玻璃)、C玻璃(化學用玻璃)、A玻璃(一般用含鹼玻璃)、YM-31-A玻璃(高彈性玻璃)等。其中，由機械特性等之觀點考量，較佳為E玻璃、C玻璃、S玻璃，特佳為E玻璃。以該等玻璃成分所形成之玻璃纖維，可單獨使用、亦可組合兩種以上使用。
纖維狀補強材之形態，視用途等可為短纖維或長纖維，亦可為織布、編織布、不織布等織品。該等纖維補強材可單獨或組合兩種以上使用。由容易提升流動性的觀點考量以短纖維為佳。
纖維狀補強材之平均纖維長度(當為織品的形態時，為構成織品之纖維的平均長度)例如可由0.1至10mm左右的範圍選擇，較佳為如下述階段性地為0.2至8mm、0.5至6mm、1至4mm。又，組成物或成形體中之纖維狀補強材的平均長度，由於調製樹脂組成物時之混合(混練)或成形加工中之剪切力等的影響亦可較混合前為短，例如為0.05至5mm、較佳為0.1至3mm、更佳為0.2至1mm。
纖維狀補強材之平均纖維徑(絲狀纖維徑)可為奈米等級，如此之纖維狀補強材可舉例如修飾或為修飾纖維素奈米纖維、碳奈米管、碳奈米線圈、碳奈米纖維等。由機械強度的觀點考量，平均纖維徑(絲狀纖維徑)可為微米等級、例如選自1至200μm左右的範圍，較佳為3至100μm、更佳為4至30μm、特佳為5至15μm。
纖維狀補強材之剖面形狀可舉例如圓形、橢圓形、多角形等。又，亦可對纖維狀補強材施以慣用的表面處理，例如可藉纖維上漿劑、矽烷耦合劑等表面處理劑進行處理。
樹脂組成物中，前述式(1)所表示之化合物(茀衍生物)與聚醯胺系樹脂的比例，例如可由前者/後者(質量比)=0.01/99.99至50/50左右的範圍選擇，較佳範圍如下述階段性地為0.1/99.9至30/70、0.5/99.5至20/80、1/99至15/85、1/99至10/90、2/98至8/92、3/97至7/93、4/96至6/94。又，樹脂組成物含有纖維狀補強材時之較佳前述比例，如下述階段性地為1/99至10/90、2/98至8/92、2.5/97.5至6/94、3/97至5/95。前述式(1)所表示之茀衍生物的比例若過多，則耐衝擊性等之機械特性會大幅降低，茀衍生物有滲出之虞，而若過少則有無法改善流動性、彎曲特性或拉伸特性等機械特性之虞。然而，於本揭示中，即使前述式(1)所表示之茀衍生物的比例為較少，亦可有效地改善流動性，特別是若茀衍生物為前述無取代醯胺化合物，則彎曲強度、彎曲彈性模數、拉伸強度、拉伸彈性模數等機械特性不會大幅降低，反而提升，並可使流動性更有效地提升。
又，前述比例(茀衍生物與聚醯胺系樹脂的比例)亦可視用途等來選擇。例如，於流動性特別重要的用途時，前述比例較佳為如下述階段性地為前者/後者(質量比)=4/96至15/85、4/96至10/90、4.5/95.5至6/94，於流動性與耐衝擊性之平衡為重要的用途時，較佳為如下述階段性
地為0.5/99.5至4/96、1/99至3.5/96.5、2/98至3.5/96.5。茀衍生物之比例若過少則難以提升流動性，並且彎曲特性或拉伸特性等機械特性也有難以提升的情形，若過多則有難以於有效地保持或提升耐衝擊性之下提升流動性之虞，並且亦有難以抑制滲出之虞。
當樹脂組成物含有纖維狀補強材時，前述式(1)所表示之茀衍生物及聚醯胺樹脂的總量與纖維狀補強材的比例，例如可由前者/後者(質量比)=99/1至20/80左右的範圍選擇，較佳範圍如下述階段性地為90/10至30/70、80/20至35/65、70/30至40/60、60/40至45/55、55/45至45/55。纖維狀補強材之比例，若過少則有難以提升機械特性之虞，若過多則有難以有效提升流動性之虞。
當樹脂組成物含有纖維狀補強材時，相對於纖維狀補強材100質量份，前述式(1)所表示之茀衍生物的比例，例如可為0.01至10000質量份左右，較佳為如下述階段性地為0.1至1000質量份、0.5至100質量份、1至50質量份，由容易於保持或提升機械特性之下提升流動性、且亦容易抑制滲出的觀點考量，更佳為如下述階段性地為1至25質量份、1至20質量份、1.5至15質量份、2至10質量份、2.5至8質量份、3至5質量份。前述式(1)所表示之茀衍生物的比例，若過少則有難以有效提升流動性之虞，若過多則有難以兼顧流動性與機械特性、特別是兼顧流動性與耐衝擊性之虞，並且亦有難以抑制滲出之虞。
[其他成分]
又，樹脂組成物視需要亦可含有與聚醯胺系樹脂(或第一熱可塑性樹脂)不同的其他熱可塑性樹脂(或第二熱可塑性樹脂)，亦可不含。
熱可塑性樹脂可舉例如聚烯烴系樹脂、苯乙烯系樹脂、(甲基)丙烯酸樹脂、乙酸乙烯酯系樹脂、氯乙烯系樹脂、氟樹脂、聚酯系樹脂；
聚碳酸酯系樹脂(PC)、聚縮醛樹脂(POM)、聚苯醚樹脂(PPE)、聚醚酮系樹脂、苯氧樹脂、聚酮樹脂、聚苯硫醚樹脂(PPS)、聚碸樹脂、纖維素衍生物、熱可塑性聚醯亞胺樹脂、聚醚腈(polyether nitrile)樹脂、熱可塑性彈性體(TPE)等。
聚烯烴系樹脂可舉例如聚乙烯系樹脂、聚丙烯系樹脂等之鏈狀烯烴系樹脂、環狀烯烴系樹脂等。
苯乙烯樹脂可舉例如一般用聚苯乙烯(GPPS)、間規聚苯乙烯(SPS)等之苯乙烯、苯乙烯系共聚物等。苯乙烯系共聚物可舉例如苯乙烯-甲基丙烯酸甲酯共聚物(MS樹脂)、苯乙烯-丙烯腈共聚物(AS樹脂)、含橡膠成分之苯乙烯系樹脂或橡膠接枝苯乙烯系共聚物等。含橡膠成分之苯乙烯系樹脂或橡膠接枝苯乙烯系共聚物，可舉例如耐衝擊性聚苯乙烯(HIPS)、丙烯腈-丁二烯-苯乙烯共聚物(ABS樹脂)、AXS樹脂、甲基丙烯酸甲酯-丁二烯-苯乙烯共聚物(MBS樹脂)等。AXS樹脂可舉例如丙烯腈-丙烯酸橡膠-苯乙烯共聚物(AAS樹脂)、丙烯腈-氯化聚乙烯-苯乙烯共聚物(ACS樹脂)、丙烯腈-(乙烯-丙烯-二烯橡膠)-苯乙烯共聚物(AES樹脂)等。
(甲基)丙烯酸樹脂可舉例如聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)、(甲基)丙烯酸-(甲基)丙烯酸酯共聚物等(甲基)丙烯酸系單體之單獨或共聚物等。
乙酸乙烯酯系樹脂可舉例如聚乙酸乙烯酯(PVAc)、聚乙烯醇(PVA)、聚乙烯縮醛等。聚乙烯縮醛可舉例如聚乙烯甲醛(PVF)、聚乙烯丁醛(PVB)等。
氯乙烯系樹脂可舉例如氯乙烯樹脂、偏二氯乙烯樹脂等。氯乙烯樹脂可舉例如氯乙烯均聚物(PVC)；氯乙烯-乙酸乙烯酯共聚物等氯乙
烯共聚物等。偏二氯乙烯樹脂可舉例如偏二氯乙烯-乙酸乙烯酯共聚物、偏二氯乙烯-丙烯腈共聚物等之偏二氯乙烯共聚物等。
氟樹脂可舉例如聚四氟乙烯(PTFE)、聚氯三氟乙烯(PCTFE)、聚偏二氟乙烯(PVDF)、聚氟乙烯(PVF)、四氟乙烯-六氟丙烯共聚物(FEP)、四氟乙烯-全氟烷基乙烯醚共聚物(PFA)、乙烯-四氟乙烯共聚物(ETFE)、乙烯-氯三氟乙烯共聚物(ECTFE)等。
聚酯系樹脂可舉例如聚伸烷基芳酯系樹脂、聚芳酯系樹脂、液晶性聚酯(LCP)等。聚伸烷基芳酯系樹脂可舉例如聚對苯二甲酸乙二酯(PET)、聚對苯二甲酸丙二酯(PTT)、聚對苯二甲酸丁二酯(PBT)、聚對苯二甲酸-1,4-環己二甲酯(PCT)、聚萘二甲酸乙二酯等。
聚碳酸酯系樹脂(PC)可舉例如雙酚A型聚碳酸酯系樹脂等雙酚A型聚碳酸酯系樹脂等。
聚醚酮系樹脂可舉例如聚醚酮樹脂(PEK)、聚醚醚酮樹脂(PEEK)、聚醚酮醚酮酮(PEKEKK)等。
聚酮樹脂可舉例如脂肪族聚酮樹脂等。
聚碸系樹脂可舉例如聚碸樹脂(PSF)、聚醚碸(PES)等。
纖維素衍生物可舉例如硝基纖維素、乙酸纖維素、乙酸丙酸纖維素等纖維素酯、乙基纖維素等纖維素醚等。
熱可塑性聚醯亞胺樹脂可舉例如聚醚醯亞胺(PEI)、聚醯胺醯亞胺等。
熱可塑性彈性體(TPE)可舉例如聚苯乙烯系TPE、聚烯烴系TPE(TPO)、聚二烯系TPE、氯系TPE、氟系TPE、聚氨基甲酸酯系TPE(TPU)、聚酯系TPE(TPEE)、聚醯胺系TPE(TPA)等。
該等之第二熱可塑性樹脂可單獨地或組合兩種以上來含有。相對於樹脂組成物中之熱可塑性樹脂整體(或聚醯胺系樹脂(第一熱可塑性樹脂)及第二熱可塑性樹脂的合計)，樹脂組成物中之聚醯胺系樹脂(第一熱可塑性樹脂)的比例，例如可為10質量%左右以上，較佳範圍如下述階段性地為30質量%以上、50質量%以上、60質量%以上、70質量%以上、80質量%以上、90質量%以上、95質量%以上、100質量%。聚醯胺系樹脂之比例若過少，則會有無法提升流動性及/或機械特性之虞。
又，樹脂組成物視需要亦可含有各種添加劑例如充填劑或補強劑(但是，前述纖維狀補強材除外)、染色顏料等著色劑、導電劑、難燃劑、塑化劑、潤滑劑、安定劑、脫模劑、抗靜電劑、分散劑、流動調整劑、調平劑、消泡劑、表面改質劑、低應力化劑、碳材(但是，前述纖維狀補強材除外)等。前述安定劑可舉例如抗氧化劑、紫外線吸收劑、熱安定劑等。該等之添加劑可單獨亦可組合兩種以上。
樹脂組成物可藉由將茀衍生物(流動性改善劑)、聚醯胺樹脂、與視需要之纖維狀補強材、添加劑等其他成分，以乾式混合、熔融混練等慣用的方法混合來調製，樹脂組成物亦可為顆粒(pellet)等之形態。
(樹脂組成物的特性)
樹脂組成物由於流動性優異，故當設未添加前述式(1)所表示之茀衍生物的樹脂單獨(以下，亦僅稱為對照組(blank))之熔體流動速率(MFR)為100時，樹脂組成物之MFR例如可為110至500左右、較佳為130至450、更佳為160至400，特別是藉由含有前述無取代醯胺化合物可使流動性更提升，樹脂組成物之MFR當以對照組為100時，可為180至480左右、較佳為如下述階段性地為200至460、250至450、300至430、330至410、
350至400、370至390。又，對照組之MFR例如為10至100g/分，較佳為如下述階段性地為20至60g/分、25至50g/分、30至40g/分。
又，樹脂組成物即使流動性提升亦不會使機械特性過度降低、有時亦可提升。樹脂強度之彎曲強度當以對照組為100時，例如可為90至150左右、較佳為95至145、更佳為100至135。特別是，含有前述無取代醯胺化合物作為茀衍生物之樹脂組成物的彎曲強度，當以對照組為100時，可為110至140左右、較佳為120至130。又，對照組之彎曲強度例如為10至300MPa，較佳為如下述階段性地為50至200MPa、80至180MPa、100至150MPa、110至130MPa。
樹脂組成物之可撓性當以對照組之可撓性為100時，例如為80至120左右、較佳為85至115、更佳為90至110、特佳為95至105。又，對照組之可撓性例如為3至30mm、較佳為如下述階段性地為5至20mm、8至15mm、9至13mm、10至12mm。
樹脂組成物之彎曲彈性模數，當以對照組之彎曲彈性模數為100時，例如可為90至150左右、較佳為100至145。特別是，含有前述無取代醯胺化合物作為茀衍生物之樹脂組成物的彎曲彈性模數，當以對照組為100時，可為110至150左右、較佳為120至140、更佳為125至135。又，對照組的彎曲彈性模數例如為1000至5000MPa，較佳為如下述階段性地為2000至4000MPa、2500至3500MPa、2700至3200MPa、2800至3000MPa。
樹脂組成物之拉伸強度(最大拉伸強度)，當以對照組之拉伸強度為100時，例如可為80至150左右、較佳為90至140、更佳為100至130。特別是，含有前述無取代醯胺化合物作為茀衍生物之樹脂組成物的拉伸強度，當以對照組為100時，可為105至135左右、較佳為110至
130、更佳為115至125。又，對照組的拉伸強度例如為10至200MPa，較佳為如下述階段性地為50至150MPa、60至120MPa、70至100MPa、80至90MPa。
樹脂組成物之拉伸彈性模數，當以對照組之拉伸彈性模數為100時，例如可為100至200左右。特別是，含有前述無取代醯胺化合物作為茀衍生物之樹脂組成物的拉伸彈性模數，當以對照組為100時，可為110至170左右、較佳為120至160、更佳為130至150。又，對照組的拉伸彈性模數例如為1000至5000MPa，較佳為如下述階段性地為2000至4000MPa、2500至3500MPa、2800至3200MPa、2900至3100MPa。
又，於本說明書及申請專利範圍中，MFR、彎曲強度、可撓性、彎曲彈性模數、拉伸強度(最大拉伸強度)、及拉伸彈性模數，可藉由後述之實施例所記載的方法進行測定。
(成形體)
樹脂組成物由於流動性及機械特性優異，故能以高成形性(或生產性)形成機械特性優異的成形體。成形體的形狀並無特別限定，可視用途加以選擇，例如可為線狀、絲狀等一維結構、膜狀、片狀、板狀等二維結構、塊狀、棒狀、管狀或管(tube)狀等中空狀等三維結構等。
成形體例如可利用射出成形法、射出壓縮成形法、擠製成形法、轉注成形法、吹塑成形法、加壓成形法、澆鑄成形法等慣用的成形法進行製造。
[實施例]
於以下根據實施例以更詳細說明本揭示，但本揭示並不限定於該等實施例。於以下揭示評估方法、所使用之試藥的詳細說明等。
[評估方法]
(HPLC)
以HPLC(高性能或高效能液相層析儀)裝置使用(股)島津製作所製「LCMS-2020」，管柱使用(股)島津製作所製「KINTEX XB-C18」，移動相：以10分鐘使乙腈/水(體積比)=50/50變化至95/5，之後以95/5保持5分鐘的條件進行測定。
(1H-NMR)
將試樣溶解於含有四甲矽烷作為內部標準物質的重溶劑(CDCl3)，使用核磁共振裝置(BRUKER公司製「AVANCE III HD)測定1H-NMR圖譜。
(熔點)
使用BUCHI公司製「Melting point M-565」，由溫度50℃以升溫速度0.5℃/分的條件進行測定。
(5%質量減少溫度)
使用熱重測定-示差熱分析裝置(TG-DTA)(Perkin Elmer公司製「TGA-4000」)，於氮氣體環境下、測定溫度範圍50至400℃、升溫速度10℃/分的條件下，測定試樣質量減少5質量%的溫度。
(溶劑溶解性試驗)
將試樣與後述表1所記載的溶劑，以使於各溶劑之濃度為3質量%的方式分別混合並以手振動10分鐘左右，之後，於室溫下(溫度15至25℃)靜置一晚。確認試樣的溶解性並以下述基準進行評估。
○：溶解
△：雖有溶解，但以肉眼可確認到溶解殘餘物
×：未溶解
(彎曲試驗)
依據JIS K 7171測定彎曲強度、可撓性及彎曲彈性模數。又，藉由切線法計算出彎曲彈性模數。
(拉伸試驗)
依據JIS K 7161-1,-2，以試驗速度5mm/分鐘的條件測定拉伸強度(最大拉伸強度)及拉伸彈性模數。又，藉由切線法計算出拉伸彈性模數。
(MFR)
於比較例1及實施例1至6，係依據JIS K 7210-1 B法，以保持溫度5分鐘、溫度280℃、試驗荷重1.2kg的條件進行測定。於比較例2及實施例7至9，係依據JIS K 7210-1 A法，以保持溫度5分鐘、溫度280℃、試驗荷重2.16kg的條件進行測定。
(沙丕衝擊強度)
依據JIS K 7111進行測定。
[試樣等]
(原料)
N,N-二乙基丙烯醯胺：KJ CHEMICALS(股)製「DEAA(註冊商標)」
N,N-二甲基丙烯醯胺：KJ CHEMICALS(股)製「DMAA(註冊商標)」
N-異丙基丙烯醯胺：KJ CHEMICALS(股)製「NIPAM(註冊商標)」
N-丙烯醯嗎福林：KJ CHEMICALS(股)製「ACMO(註冊商標)」
丙烯醯胺：富士軟片和光純藥(股)製
(其他)
DMSO：二甲亞碸，關東化學(股)製
甲苯：關東化學(股)製
TBAB：溴化四丁銨，東京化成工業(股)製
KOH：氫氧化鉀、關東化學(股)製
異丙醇：關東化學(股)製。
[合成例1]
於裝設有磁攪拌子及三通旋塞的反應器裝填9H-茀(19.4g；0.117mol)、DMSO(30mL)、甲苯(30mL)、TBAB(0.6g；0.0019mol)、N,N-二乙基丙烯醯胺(30.5g；0.24mol)並進行氮取代後，升溫至65℃，確認完全溶解。於其投入48質量%KOH水溶液(0.56g；KOH換算為0.0048mol(4.8mmol))，升溫至90℃，加熱攪拌2小時。以HPLC確認到9H-茀消失的時間點作為反應結束。將所得之反應液冷卻至50℃，加入10質量%HCl水溶液(0.9g；HCl換算為0.0025mol(2.5mmol))及離子交換水(17mL)攪拌以進行中和處理後，加入甲苯(18.1g)及飽和食鹽水(36.1g×3次)以進行萃取處理。於將所得之萃取液冷卻至0℃並靜置一晚後，有白色之結晶物析出，因而將結晶物過濾分開，以離子交換水(37.3mL)及異丙醇(10mL)洗淨之後，製得下述式(1-1)所表示之目的物(DEAA-FL，30.2g；收率61.4%)。
所得之DMAA-FL之熔點為87至89℃，5%質量減少溫度為294℃。又，所得之DEAA-FL之1H-NMR結果示於以下及圖1。
1H-NMR(CDCl3,300MHz)：δ(ppm)=7.69-7.72(2H,m)、7.27-7.43(6H,m)、3.18(4H,q)、2.79(4H,q)、2.42-2.48(4H,m)、1.47-1.53(4H,m)、0.96(6H,t)、0.76(6H,t)。
[合成例2]
於裝設有磁攪拌子及三通旋塞的反應器裝填9H-茀(19.4g；0.117mol)、DMSO(30mL)、甲苯(30mL)、TBAB(0.6g；0.0019mol)、N,N-二甲基丙烯醯胺(23.8g；0.24mol)並進行氮取代後，升溫至65℃，確認完全溶解。於其中投入48質量%KOH水溶液(0.56g；KOH換算為0.0048mol(4.8mmol))，升溫至90℃，加熱攪拌2小時。以HPLC確認到9H-茀消失的時間點作為反應結束。將所得之反應液冷卻至50℃，加入10質量%HCl水溶液(0.9g；HCl換算為0.0025mol(2.5mmol))及離子交換水(17mL)進行攪拌之後，緩緩地有白色之結晶物析出，成為白色的懸浮液。將懸浮液過濾分開，以熱水(77.7mL)及異丙醇(15mL)洗淨之後，製得下述式(1-2)所表示之目的物(DMAA-FL，30.2g；收率82.4%)。
所得之DMAA-FL之熔點為158至159℃，5%質量減少溫度為318℃。又，所得之DMAA-FL之1H-NMR結果示於以下及圖2。
1H-NMR(CDCl3,300MHz)：δ(ppm)=7.70-7.71(2H,m)、7.27-7.41(6H,m)、2.74(6H,s)、2.51(6H,s)、2.42-2.47(4H,m)、1.48-1.54(4H,m)。
[合成例3]
於裝設有磁攪拌子及三通旋塞的反應器裝填9H-茀(19.4g；0.117mol)、DMSO(30mL)、甲苯(30mL)、TBAB(0.6g；0.0019mol)、N-異丙基丙烯醯胺(27.2g；0.24mol)並進行氮取代後，升溫至65℃，確認完全溶解。於其
投入48質量%KOH水溶液(0.56g；KOH換算為0.0048mol(4.8mmol))，升溫至90℃，加熱攪拌2小時。以HPLC確認到9H-茀消失的時間點作為反應結束。將所得之反應液冷卻至50℃，加入10質量%HCl水溶液(0.9g；HCl換算為0.0025mol(2.5mmol))及離子交換水(17mL)進行攪拌之後，緩緩地有白色之結晶物析出，成為白色的懸浮液。將懸浮液過濾分開，以熱水(77.7mL)及異丙醇(15mL)洗淨之後，製得下述式(1-3)所表示之目的物(NIPAM-FL，32.8g；收率71.4%)。
所得之NIPAM-FL之熔點為235至237℃，5%質量減少溫度為257℃。又，所得之NIPAM-FL之1H-NMR結果示於以下及圖3。
1H-NMR(CDCl3,300MHz)：δ(ppm)=7.68-7.71(2H,m)、7.32-7.42(6H,m)、4.73(2H,m)3.84(2H,m)、2.42(4H,m)、1.33(4H,m)、0.97(12H,d)。
[合成例4]
於裝設有磁攪拌子及三通旋塞的反應器裝填9H-茀(19.4g；0.117mol)、DMSO(30mL)、甲苯(30mL)、TBAB(0.6g；0.0019mol)、丙烯醯胺(17.0g；0.24mol)並進行氮取代後，升溫至65℃，確認完全溶解。於其投入48質量%KOH水溶液(0.56g；KOH換算為0.0048mol(4.8mmol))，升溫至90℃，加熱攪拌2小時。以HPLC確認到9H-茀消失的時間點作為反應結束。
將所得之反應液冷卻至50℃，加入10質量%HCl水溶液(0.9g；HCl換算為0.0025mol(2.5mmol))及離子交換水(17mL)進行攪拌之後，緩緩地有白色之結晶物析出，成為白色的懸浮液。將懸浮液過濾分開，以熱水(77.7mL)及異丙醇(15mL)洗淨之後，製得下述式(1-4)所表示之目的物(AAD-FL，31.8g；收率88.4%)。
所得之AAD-FL之熔點為254至259℃，5%質量減少溫度為320℃。又，所得之AAD-FL之1H-NMR結果示於以下及圖4。
1H-NMR(DMSO-d6,300MHz)：δ(ppm)=7.82-7.84(2H,m)、7.47-7.49(2H,m)、7.35-7.40(4H,m)、6.97(2H,s)、6.52(2H,s)、2.24(4H,m)、1.26(4H,m)。
[合成例5]
於裝設有磁攪拌子及三通旋塞的反應器裝填9H-茀(19.4g；0.117mol)、DMSO(30mL)、甲苯(30mL)、TBAB(0.6g；0.0019mol)、N-丙烯醯嗎福林(33.8g；0.24mol)並進行氮取代後，升溫至65℃，確認完全溶解。於其投入48質量%KOH水溶液(0.56g；KOH換算為0.0048mol(4.8mmol))，升溫至90℃，加熱攪拌2小時。以HPLC確認到9H-茀消失的時間點作為反應結束。將所得之反應液冷卻至50℃，加入10質量%HCl水溶液(0.9g；HCl換算為0.0025mol(2.5mmol))及離子交換水(17mL)進行攪拌之後，緩緩地有白色之結晶物析出，成為白色的懸浮液。將懸浮液過濾分開，以熱
水(77.7mL)及異丙醇(15mL)洗淨之後，製得下述式(1-5)所表示之目的物(ACMO-FL)。
[溶解性的評估]
將合成例1至4所得之茀衍生物之溶解性試驗的結果示於表1。又，表1中IPA表示異丙醇、MEK表示甲乙酮、MIBK表示甲基異丁基酮、二
烷表示1,4-二
烷、THF表示四氫呋喃。
[表1]
[實施例1至3、比較例1]樹脂組成物之調製及評估
以表2所記載之比例，使用雙軸擠製機(Thermo Fisher製「Process11 Twin Screw Extruder」，L/D=40)將樹脂與添加劑(於比較例1不使用添加劑)以280℃進行熔融混練，調製成樹脂組成物。
又，以目視確認將樹脂組成物擠製成絲狀之樣品的結果，於任一例中皆未呈現白濁，樹脂與添加劑為相溶。實施例3所使用之AAD-FL之溶劑溶解性不是非常高，預測相對於樹脂會分散困難，但意外地可與樹脂相溶。
測定所得之樹脂組成物之彎曲試驗、拉伸試驗及MFR。將所得之結果示於表2。又，於樹脂組成物之調製所使用之樹脂係示於以下。
PA66：聚醯胺66，TORAY(股)製「Amilan(註冊商標)CM3001」。
[表2]
由表2可知，與比較例1相比，實施例之樹脂組成物可於不使彎曲強度、彎曲彈性模數、拉伸強度、拉伸彈性模數等機械強度大幅降低地提升MFR。特別是，與比較例1相比，於實施例3彎曲強度提升約26%、彎曲強度提升約29%、拉伸強度提升約18%、拉伸彈性模數提升約38%、MFR提升約278%(約3.8倍)。亦即，於實施例3，於添加固體成分填料等補強劑(或充填劑)時機械強度肉眼可見般地大幅提升，一般來說如此添加填料時流動性容易降低，但僅管如此，MFR還意外地可提升3.8倍，能以高等級兼顧機械強度與熔融流動性。
[實施例4至6]樹脂組成物之調製及評估
將作為樹脂之PA66與作為添加劑之AAD-FL之比例以表3所記載之比例進行混練，調製成樹脂組成物。混練係使用雙軸劑製機(PARKER CORPORATION公司製「HK25D」，L/D=41，螺桿徑：25mm)，以溫度270℃、螺桿轉數150rpm、噴出量6kg/小時的條件進行。又，以目視確認將樹脂組成物擠製成絲狀之樣品的結果，於實施例4至6中皆未呈現白濁，與實施例3同樣地樹脂與添加劑為相溶。
測定所得之樹脂組成物之彎曲試驗、拉伸試驗及MFR。將所得之結果與比較例1及實施例3的結果一同示於表3。
[表3]
由表3可知，即使於添加量較實施例3少的實施例4至6，與比較例1相比，亦可於保持或提升彎曲強度、彎曲彈性模數、拉伸強度、拉伸彈性模數等機械強度之下提升MFR。因此，依據用途等可容易、且有效率地調整流動性(MFR)與物性的平衡。
[實施例7至9、比較例2]含纖維狀補強材之樹脂組成物的調製及評估
將作為樹脂之PA66、作為添加劑之AAD-FL與纖維狀補強材之玻璃纖維以表4所記載之比例進行混練，調製成樹脂組成物。又，混練係使用雙軸劑製機(東芝機械公司製「TEM-26SX」)，將玻璃纖維由側補給口投入，以溫度260℃的條件進行。
測定所得之樹脂組成物之彎曲試驗、拉伸試驗、沙丕衝擊強度及MFR。將所得之結果示於表4。又，表4中添加劑欄中之( )內的數值，係指相對於PA66及AAD-FL總量之AAD-FL的質量%。又，於樹脂組成物之調製所使用的纖維狀補強材係如以下所示。
GF：玻璃纖維，日本電氣硝子(股)製「ECS03 T-275H」、E-玻璃纖維-切股、絲狀纖維徑10.5±1.0μm、股長3.0±1.0mm。
[表4]
由表4可知，與比較例2相比，含有纖維狀補強材的實施例7至9不會因纖維狀補強材而使機械強度大幅降低(或有稍稍提升)，並大幅
提升MFR。纖維狀補強材一般而言可大幅提升聚醯胺樹脂的機械特性，但相反的由於樹脂組成物會高黏度化故會使加工性(成形性或流動性)大幅降低。然而，於實施例7至9雖以整體之50質量%的高比例含有纖維狀補強材，但可藉由少量之添加劑使流動性(MFR)大幅提升。此可藉由實施例7、8之MFR、與相對應之實施例6、3(相對於PA66以相同比例含有AAD-FL，不含GF之例)之MFR的比較來確認。亦即，實施例7、8之MFR相對於比較例2(無添加劑)分別為提升約2.4倍、4.0倍，與此相比，實施例6、3之MFR相對於比較例1(無添加劑)分別為提升約2.4倍、3.8倍，實施例7、8即使以較高比例含有GF，亦可以與實施例6、3同等以上提升MFR。
又，實施例7至9可於不使衝擊強度大幅降低地大幅提升MFR，可平衡性佳地兼顧高耐衝擊性與高流動性。
本揭示之樹脂組成物，可於不使聚醯胺系樹脂之機械強度過度降低、或使其提升之下，大幅提升熔融流動性等流動性(或成形性)，故可有效地改善成形性。因此，利用聚醯胺系樹脂之耐磨耗性、潤滑性、耐熱性、耐藥品性等特性優異之處，可利用於纖維、膜、日用品、汽車相關零件、電氣/電子相關零件、機械相關零件、建築相關零件、運動、休閒相關零件等廣範圍的用途。具體而言，可利用於繩索、輪胎簾布、漁網、過濾布、衣料用芯材、包裝用膜、帶散熱器的油箱、歧管、配管用管及圓管、軟管、空氣清淨機、離合器零件、連接器(含電路連接器等)、開關、齒輪、滑輪、凸輪、軸襯、滾輪、軸承、外殼、套管、電線被覆、槽輪、軌道零件、腳輪、鞋子、羽球、捲盤等。
Claims (10)
- 一種樹脂組成物，其係含有下述式(1)所表示之茀衍生物與聚醯胺系樹脂；
- 如請求項1所述之樹脂組成物，其中，前述式(1)中，R4及R5為氫原子。
- 如請求項1或2所述之樹脂組成物，其中，前述聚醯胺系樹脂為脂肪族聚醯胺樹脂。
- 如請求項1或2所述之樹脂組成物，其中，前述式(1)所表示之化合物與前述聚醯胺系樹脂的比例為前者/後者(質量比)=0.01/99.99~50/50。
- 如請求項1或2所述之樹脂組成物，其中，前述式(1)所表示之化合物與前述聚醯胺系樹脂的比例為前者/後者(質量比)=1/99~10/90。
- 如請求項1或2所述之樹脂組成物，係更含有纖維狀補強材。
- 如請求項6所述之樹脂組成物，其中，纖維狀補強材為無機纖維。
- 如請求項6所述之樹脂組成物，其中，相對於纖維狀補強材100質量份，前述式(1)所表示之化合物的比例為0.5至100質量份。
- 一種提升聚醯胺系樹脂之流動性的方法，其係將請求項1中記載之式(1)所表示之化合物添加至聚醯胺系樹脂。
- 一種流動性改善劑，其係用以改善聚醯胺系樹脂的流動性，且由請求項1中記載之式(1)所表示之化合物所構成。
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