TWI675877B - 層合玻璃用中間膜及層合玻璃 - Google Patents

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伊豆康之
Yasuyuki Izu
岡本允子
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Abstract

本發明提供一種耐濕性較高、且具有適度之接著力之層合玻璃用中間膜。
關於本發明之層合玻璃用中間膜，於進行n次濺射及基於TOF-SIMS之測定，並對第n次之各濺射及測定中之n個鎂之離子強度/熱塑性樹脂之離子強度的比n進行測定時，在1≦n≦10之範圍內所測得之比1≦n≦10之10個值之平均值1≦n≦10小於在1≦n≦150之範圍內所測得之比1≦n≦150之150個值之平均值1≦n≦150、或者在1≦n≦10之範圍內所測得之比1≦n≦10之10個值之平均值1≦n≦10小於在51≦n≦60之範圍內所測得之比51≦n≦60之10個值之平均值51≦n≦60。

Description

層合玻璃用中間膜及層合玻璃
本發明係關於一種用於獲得層合玻璃之層合玻璃用中間膜。又，本發明係關於一種使用上述層合玻璃用中間膜之層合玻璃。
層合玻璃即便受到外部衝擊導致破損，玻璃碎片之飛散量亦較少，而安全性優異。因此，上述層合玻璃被廣泛使用於汽車、鐵路車輛、航空器、船舶及建築物等。上述層合玻璃係藉由將層合玻璃用中間膜夾於一對玻璃板之間而製造。
又，為了調整中間膜與玻璃板之接著力，存在使用含有鎂之化合物之情況。一般而言，由於中間膜與玻璃板之接著力過高，因此，當人體等碰撞到層合玻璃時，層合玻璃無法吸收碰撞之衝擊。因此，為了減弱中間膜與玻璃板之接著力，而使用含有鎂之化合物。
作為使用含有鎂之化合物之上述層合玻璃用中間膜之一例，下述專利文獻1中揭示有包含縮醛化度為60~85莫耳%之聚乙烯醇縮醛樹脂100重量份、鹼金屬鹽及鹼土金屬鹽中之至少一種金屬鹽0.001~1.0重量份、及超過30重量份之塑化劑的隔音層。
[先前技術文獻] [專利文獻]
[專利文獻1]日本專利特開2007-070200號公報
存在如下情況：為了減弱接著力而即便添加含有鎂之化合物，亦無法使接著力降低。進而，存在中間膜對玻璃板之接著力根據中間膜之含水率而發生變化之問題。
另一方面，若添加過量之鎂，則存在層合玻璃之耐濕性會降低之問題。
如專利文獻1中記載之使用先前之中間膜之層合玻璃存在難以同時實現高耐濕性與適度之接著力之問題。
又，中間膜及層合玻璃存在被使用於各種環境，導致中間膜之含水率發生變化之情況。若中間膜之含水率發生變化，則存在對玻璃板之接著力容易變化之問題。
本發明之目的在於提供一種耐濕性較高且具有適度之接著力之層合玻璃用中間膜。又，本發明之目的亦在於提供一種使用上述層合玻璃用中間膜之層合玻璃。
根據本發明之廣泛態樣，提供一種層合玻璃用中間膜，其具有1層構造或2層以上之構造，包含熱塑性樹脂，並且於使用TOF-SIMS(time of flight secondary ion mass spectrometry，飛行時間型二次離子質譜儀)測定中間膜之第1表面之鎂之離子強度/熱塑性樹脂之離子強度的比0後，於測定過比0之上述第1表面部分進行1次濺射，使用TOF-SIMS測定鎂之離子強度/熱塑性樹脂之離子強度之比，進行n次該濺射及測定步驟，對第n次之各濺射及測定中之n個鎂之離子強度/熱塑性樹脂之離子強度的比n進行測定時，在1≦n≦10之範圍內所測得之比1≦n≦10之10個值之平均值1≦n≦10小於在1≦n≦150之範圍內所測得之比1≦n≦150之150個值之平均值1≦n≦150、或者在1≦n≦10之範圍內所測得之比1≦n≦10之10個值之平均值1≦n≦10小於在51≦n≦60之範圍內所測得之比51≦n≦60之10個值之平均值51≦n≦60。
於本發明之層合玻璃用中間膜之某特定態樣中，位於上述第1表面之表面層中之鎂之含量為200ppm以下。
於本發明之層合玻璃用中間膜之某特定態樣中，位於上述第1表面之表面層中之鉀之含量為50ppm以下。
於本發明之層合玻璃用中間膜之某特定態樣中，位於上述第1表面之表面層含有乙酸鎂。
於本發明之層合玻璃用中間膜之某特定態樣中，上述熱塑性樹脂為聚乙烯醇縮醛樹脂。
於本發明之層合玻璃用中間膜之某特定態樣中，於使用TOF-SIMS測定中間膜之第2表面之鎂之離子強度/熱塑性樹脂之離子強度的比0後，於測定過比0之上述第2表面部分進行1次濺射，使用TOF-SIMS測定鎂之離子強度/熱塑性樹脂之離子強度之比，進行m次該濺射及測定步驟，對第m次之各濺射及測定中之m個鎂之離子強度/熱塑性樹脂之離子強度的比m進行測定時，在1≦m≦10之範圍內所測得之比1≦m≦10之10個值之平均值1≦m≦10小於在1≦m≦150之範圍內所測得之比1≦m≦150之150個值之平均值1≦m≦150、或者在1≦m≦10之範圍內所測得之比1≦m≦10之10個值之平均值1≦m≦10小於在51≦m≦60之範圍內所測得之比51≦m≦60之10個值之平均值51≦m≦60。
根據本發明之廣泛態樣，提供一種層合玻璃，其具備第1層合玻璃構件、第2層合玻璃構件、及配置於上述第1層合玻璃構件與上述第2層合玻璃構件之間之中間膜部，且上述中間膜部係使用上述層合玻璃用中間膜而形成。
本發明之層合玻璃用中間膜具有1層構造或2層以上之構造，包含熱塑性樹脂，並且於第1表面側以上述方式測定第n次之各濺射及測定中之n個鎂之離子強度/熱塑性樹脂之離子強度之比n時，在1≦n≦10 之範圍內所測得之比1≦n≦10之10個值之平均值1≦n≦10小於在1≦n≦150之範圍內所測得之比1≦n≦150之150個值之平均值1≦n≦150、或者在1≦n≦10之範圍內所測得之比1≦n≦10之10個值之平均值1≦n≦10小於在51≦n≦60之範圍內所測得之比51≦n≦60之10個值之平均值51≦n≦60，因此，可提高使用中間膜之層合玻璃之耐濕性，並且使接著力適度。
1‧‧‧第1層
1a‧‧‧第1表面
1b‧‧‧第2表面
2‧‧‧第2層
2a‧‧‧外側之表面
3‧‧‧第3層
3a‧‧‧外側之表面
11‧‧‧中間膜
11'‧‧‧中間膜部
11a‧‧‧第1表面
11A‧‧‧中間膜(第1層)
11A'‧‧‧中間膜部
11b‧‧‧第2表面
21‧‧‧第1層合玻璃構件
22‧‧‧第2層合玻璃構件
31‧‧‧層合玻璃
31A‧‧‧層合玻璃
圖1係模式性地表示本發明之第1實施形態之層合玻璃用中間膜的剖視圖。
圖2係模式性地表示本發明之第2實施形態之層合玻璃用中間膜的剖視圖。
圖3係模式性地表示使用圖1所示之層合玻璃用中間膜之層合玻璃之一例的剖視圖。
圖4係模式性地表示使用圖2所示之層合玻璃用中間膜之層合玻璃之一例的剖視圖。
以下，對本發明進行詳細說明。
本發明之層合玻璃用中間膜(以下有時記作中間膜)具有1層構造或2層以上之構造。本發明之中間膜可具有1層構造，亦可具有2層以上之構造。本發明之中間膜可具有2層構造，亦可具有3層以上之構造。本發明之中間膜具備第1層。本發明之中間膜可為僅具備第1層之單層中間膜，亦可為具備第1層與其他層之多層中間膜。
本發明之中間膜包含熱塑性樹脂。本發明之中間膜具有第1表面、及與第1表面相反之第2表面。第1表面與第2表面相對向。第1表面係供於積層第1層合玻璃構件之表面。第2表面係供於積層第2層合玻璃構件之表面。
使用TOF-SIMS，測定本發明之中間膜之第1表面之鎂之離子強度 /熱塑性樹脂之離子強度的比0。
繼而，於測定過上述比0之上述第1表面部分進行1次濺射，使用TOF-SIMS測定鎂之離子強度/熱塑性樹脂之離子強度之比，進行n次該濺射及測定步驟。測定第n次之各濺射及測定中之n個鎂之離子強度/熱塑性樹脂之離子強度的比n。
例如於進行150次濺射及測定之情形時，對150次之各濺射及測定中之150個鎂之離子強度/熱塑性樹脂之離子強度之比進行測定。例如於第2次之濺射及測定中，於測定過比1之上述第1表面部分進行濺射及測定。於第3次之濺射及測定中，於測定過比2之上述第1表面部分進行濺射及測定。
關於本發明之中間膜，(第1構成)在1≦n≦10之範圍內所測得之比1≦n≦10之10個值之平均值1≦n≦10小於在1≦n≦150之範圍內所測得之比1≦n≦150之150個值之平均值1≦n≦150、或者(第2構成)在1≦n≦10之範圍內所測得之比1≦n≦10之10個值之平均值1≦n≦10小於在51≦n≦60之範圍內所測得之比51≦n≦60之10個值之平均值51≦n≦60。
本發明由於具備上述構成，故而可提高使用中間膜之層合玻璃之耐濕性，並且使接著力適度。即便中間膜之含水率發生變化，亦可適度地維持接著力。
為了調整中間膜與玻璃板之接著力，存在使用含有鎂之化合物之情況。一般而言，由於中間膜與玻璃板之接著力過高，因此，當人體等碰撞到層合玻璃時，層合玻璃無法吸收碰撞之衝擊。因此，為了減弱中間膜與玻璃板之接著力，而使用含有鎂之化合物。
然而，存在如下情況：為了減弱接著力而即便添加含有鎂之化合物，亦無法使接著力降低。進而，存在中間膜對玻璃板之接著力根據中間膜之含水率而發生變化之問題。
另一方面，若添加過量之鎂，則存在層合玻璃之耐濕性降低之 問題。
本發明者等人發現，於製造層合玻璃時之高壓釜步驟等中，中間膜中之含有鎂之化合物會在中間膜中移動。假設藉由於中間膜與層合玻璃部材之界面存在含有鎂之化合物而可調整中間膜與層合玻璃部材之接著力，研究出只要以相較於中間膜之厚度方向上之中央部分，在表面存在更多之含有鎂之方式進行調整即可。然而，發現反而有效的是減少存在於中間膜之表面之含有鎂之化合物之存在量。
基於該知識見解，發現作為可表現出層合玻璃之高耐濕性及適度之接著力之構成，只要滿足上述第1構成或上述第2構成即可。
進而，於本發明中，即便中間膜之含水率發生變化，亦可維持適度之接著力。
本發明之中間膜滿足上述第1構成及上述第2構成中之至少一者，可滿足上述第1構成，亦可滿足上述第2構成。只要滿足上述第1構成及上述第2構成中之至少一者，則與不滿足上述第1構成及上述第2構成之兩者之情況相比，層合玻璃之耐濕性提高，接著力適度。就可進一步提高層合玻璃之耐濕性，有效地控制接著力之觀點而言，較佳為滿足上述第1構成與上述第2構成之兩者。
中間膜之第1表面只要滿足上述第1構成或上述第2構成即可。由第1表面側表現出高耐濕性及適度之接著力。
使用TOF-SIMS，測定本發明之中間膜之第2表面之鎂之離子強度/熱塑性樹脂之離子強度的比0。
繼而，於測定過上述比0之上述第2表面部分進行1次濺射，使用TOF-SIMS，測定鎂之離子強度/熱塑性樹脂之離子強度之比，進行m次該濺射及測定步驟。對第m次之各濺射及測定中之m個鎂之離子強度/熱塑性樹脂之離子強度的比m進行測定。
例如於進行150次濺射及測定之情形時，測定150次之各濺射及 中之150個測定鎂之離子強度/熱塑性樹脂之離子強度的比。例如於第2次之濺射及測定中，於測定過比1之上述第2表面部分進行濺射及測定。於第3次之濺射及測定中，於測定過比2之上述第2表面部分進行濺射及測定。
關於本發明之中間膜，較佳為(第1'構成)在1≦m≦10之範圍內所測得之比1≦m≦10之10個值之平均值1≦m≦10小於在1≦m≦150之範圍內所測得之比1≦m≦150之150個值之平均值1≦m≦150、或者(第2'構成)在1≦m≦10之範圍內所測得之比1≦m≦10之10個值之平均值1≦m≦10小於在51≦m≦60之範圍內所測得之比51≦m≦60之10個值之平均值51≦m≦60。
藉由兩側之表面滿足第1構成或第2構成，且滿足第1'構成或第2'構成，而由第1表面側及第2表面側之兩者表現出高耐濕性及適度之接著力。
就進一步提高耐濕性，且適度有效地調整接著力之觀點而言，平均值1≦n≦10及平均值1≦m≦10分別較佳為0.0008以上，更佳為0.0012以上，進而較佳為0.0014以上，且較佳為0.0055以下，更佳為0.0050以下，進而較佳為0.0040以下。
就進一步提高耐濕性，且適度有效地調整接著力之觀點而言，平均值1≦n≦10與平均值1≦n≦150之差之絕對值、及平均值1≦m≦10與平均值1≦m≦150之差之絕對值分別較佳為0.0003以上，更佳為0.0005以上，且較佳為0.0100以下，更佳為0.0050以下，進而較佳為0.0030以下。
就進一步提高耐濕性，且適度有效地調整接著力之觀點而言，平均值1≦n≦10與平均值51≦n≦60之差之絕對值、及平均值1≦m≦10與平均值51≦m≦60之差之絕對值分別較佳為0.0003以上，更佳為0.0005以上，且較佳為0.0100以下，更佳為0.0050以下，進而較佳為0.0030以下。
作為滿足第1構成、第2構成、第1'構成及第2'構成之方法，可列舉：將中間膜擠出成形後進行洗淨之方法；以及將中間膜擠出成形 時，使自模具擠出之中間膜儘快與冷卻輥接觸，而迅速降低表面溫度之方法等。於將中間膜擠出成形後進行洗淨之方法中，較佳為進行複數次洗淨。於將中間膜擠出成形後進行洗淨之方法中，洗淨可藉由冷水、熱水及水蒸氣等適當地洗淨。
基於TOF-SIMS(飛行時間型二次離子質譜分析)之測定及分析具體係以如下方式進行。
針對中間膜之表面，使用ION-TOF公司製造之「TOF-SIMS5」，利用以Bi3++離子槍作為測定用一次離子源、以C60+離子(電壓：20keV，電流1nA)作為濺射用濺射源的雙束(dual beam)法進行測定。濺射面積設為800μm×800μm。濺射分析面積設為500μm×500μm。藉由重複進行濺射與測定，可對自表面沿深度方向上之各離子之分佈進行評價。
將濺射次數設為橫軸，將濺射次數下之二次離子之強度比設為縱軸，對測定值進行繪圖。藉由使濺射之次數與二次離子強度之關係圖形化，而獲得深度剖面圖。
TOF-SIMS之具體測定條件如下所述。
一次離子：25keV、Bi3++、0.1~0.2pA(脈衝電流值)、隨機掃描模式
一次離子掃描範圍(測定區域)：500μm×500μm
二次離子檢測模式：+(positive)
掃描次數：3scan/cycle
(使用泛射式電子槍作為帶電修正)
<濺射條件>
濺射離子：C60+離子(1nA，20keV)
濺射區域：800μm×800μm
以下，一面參照圖示一面對本發明之具體實施形態進行說明。
圖1中以剖視圖模式性地表示本發明之第1實施形態之層合玻璃用中間膜。
圖1所示之中間膜11係具有2層以上之構造之多層中間膜。中間膜11用於獲得層合玻璃。中間膜11為層合玻璃用中間膜。中間膜11具備第1層1、第2層2、及第3層3。於第1層1之第1表面1a配置且積層有第2層2。於第1層1之與第1表面1a為相反之第2表面1b配置且積層有第3層3。第1層1為中間層。第2層2及第3層3分別為保護層，於本實施形態中為表面層。第2層2係位於中間膜11之第1表面11a之表面層。第2層2係位於中間膜11之第2表面11b之表面層。
第1層1係配置且夾入於第2層2與第3層3之間。因此，中間膜11具有依序積層有第2層2、第1層1及第3層3的多層構造(第2層2/第1層1/第3層3)。
再者，於第2層2與第1層1之間、及第1層1與第3層3之間亦可分別配置有其他層。第2層2與第1層1、及第1層1與第3層3較佳為分別被直接積層。作為其他層，可列舉包含聚對苯二甲酸乙二酯等之層。
圖2中以剖視圖模式性地表示本發明之第2實施形態之層合玻璃用中間膜。
圖2所示之中間膜11A係具有1層構造之單層中間膜。中間膜11A為第1層。中間膜11A用於獲得層合玻璃。中間膜11A為層合玻璃用中間膜。中間膜11A係位於中間膜11A之第1表面11a之表面層，亦係位於中間膜11A之第2表面11b之表面層。
以下，對構成本發明之中間膜之上述第1層、上述第2層及上述第3層之詳細內容、以及上述第1層、上述第2層及上述第3層所包含之各成分之詳細內容進行說明。
(聚乙烯醇縮醛樹脂或熱塑性樹脂)
上述第1層較佳為包含熱塑性樹脂(以下有時記作熱塑性樹脂 (1))，作為熱塑性樹脂(1)，較佳為包含聚乙烯醇縮醛樹脂(以下有時記作聚乙烯醇縮醛樹脂(1))。上述第2層較佳為包含熱塑性樹脂(以下有時記作熱塑性樹脂(2))，作為熱塑性樹脂(2)，較佳為包含聚乙烯醇縮醛樹脂(以下有時記作聚乙烯醇縮醛樹脂(2))。上述第3層較佳為包含熱塑性樹脂(以下有時記作熱塑性樹脂(3))，作為熱塑性樹脂(3)，較佳為包含聚乙烯醇縮醛樹脂(以下有時記作聚乙烯醇縮醛樹脂(3))。上述聚乙烯醇縮醛樹脂(1)與上述聚乙烯醇縮醛樹脂(2)及上述聚乙烯醇縮醛樹脂(3)可相同亦可不同，就隔音性進一步提高之方面而言，上述聚乙烯醇縮醛樹脂(1)較佳為與上述聚乙烯醇縮醛樹脂(2)及上述聚乙烯醇縮醛樹脂(3)不同。上述熱塑性樹脂(2)與上述熱塑性樹脂(3)可相同亦可不同。上述聚乙烯醇縮醛樹脂(1)、上述聚乙烯醇縮醛樹脂(2)及上述聚乙烯醇縮醛樹脂(3)可分別僅使用1種，亦可併用2種以上。上述熱塑性樹脂(2)及上述熱塑性樹脂(3)可分別僅使用1種，亦可併用2種以上。
作為上述熱塑性樹脂，可列舉：聚乙烯醇縮醛樹脂、乙烯-乙酸乙烯酯共聚物樹脂、乙烯-丙烯酸共聚物樹脂、聚胺基甲酸酯樹脂及聚乙烯醇樹脂等。亦可使用該等以外之熱塑性樹脂。
上述聚乙烯醇縮醛樹脂例如可藉由利用醛使聚乙烯醇進行縮醛化而製造。上述聚乙烯醇縮醛樹脂較佳為聚乙烯醇之縮醛化物。上述聚乙烯醇例如可藉由使聚乙酸乙烯酯皂化而獲得。上述聚乙烯醇之皂化度通常為70~99.9莫耳%。
上述聚乙烯醇(PVA)之平均聚合度較佳為200以上，更佳為500以上，進而較佳為1500以上，進而較佳為1600以上，尤佳為2600以上，最佳為2700以上，且較佳為5000以下，更佳為4000以下，進而較佳為3500以下。若上述平均聚合度為上述下限以上，則層合玻璃之耐貫穿性進一步提高。若上述平均聚合度為上述上限以下，則中間膜之成形 較為容易。
上述聚乙烯醇之平均聚合度可藉由依據JIS K6726「聚乙烯醇試驗方法」之方法而求出。
上述聚乙烯醇縮醛樹脂之縮醛基之碳數較佳為3~5，且較佳為4或5。
作為上述醛，通常可較佳地使用碳數為1~10之醛。作為上述碳數為1~10之醛，例如可列舉：甲醛、乙醛、丙醛、正丁醛、異丁醛、正戊醛、2-乙基丁醛、正己醛、正辛醛、正壬醛、正癸醛、及苯甲醛等。其中，較佳為乙醛、丙醛、正丁醛、異丁醛、正己醛或正戊醛，更佳為乙醛、丙醛、正丁醛、異丁醛或正戊醛，進而較佳為正丁醛或正戊醛。上述醛可僅使用1種，亦可併用2種以上。
上述聚乙烯醇縮醛樹脂(1)之羥基含有率(羥基量)較佳為17莫耳%以上，更佳為20莫耳%以上，進而較佳為22莫耳%以上，且較佳為30莫耳%以下，更佳為未達27莫耳%，進而較佳為25莫耳%以下。若上述羥基含有率為上述下限以上，則中間膜之接著力進一步提高。尤其是若上述聚乙烯醇縮醛樹脂(1)之羥基含有率為20莫耳%以上，則反應效率較高，生產性優異，又，若未達27莫耳%，則層合玻璃之隔音性進一步提高。又，若上述羥基含有率為上述上限以下，則中間膜之柔軟性提高，中間膜之處理較為容易。
於中間膜為單層之情形、或第1層為中間膜之最外層之情形時，上述聚乙烯醇縮醛樹脂(1)之羥基含有率(羥基量)較佳為25莫耳%以上，更佳為27莫耳%以上，進而較佳為29莫耳%以上，且較佳為38莫耳%以下，更佳為36莫耳%以下，進而較佳為34莫耳%以下，尤佳為32莫耳%以下。若上述羥基含有率為上述下限以上，則中間膜之機械強度進一步提高。尤其是若上述聚乙烯醇縮醛樹脂(1)之羥基含有率為27莫耳%以上，則反應效率較高，生產性優異。又，若上述羥基含 有率為上述上限以下，則中間膜之柔軟性提高，中間膜之處理較為容易。
上述聚乙烯醇縮醛樹脂(2)及上述聚乙烯醇縮醛樹脂(3)之羥基之各含有率較佳為25莫耳%以上，更佳為28莫耳%以上，更佳為30莫耳%以上，進而較佳為31.5莫耳%以上，進而較佳為32莫耳%以上，尤佳為33莫耳%以上，且較佳為37莫耳%以下，更佳為36.5莫耳%以下，進而較佳為36莫耳%以下。若上述羥基含有率為上述下限以上，則中間膜之接著力進一步提高。又，若上述羥基含有率為上述上限以下，則中間膜之柔軟性提高，中間膜之處理較為容易。
就進一步提高隔音性之觀點而言，上述聚乙烯醇縮醛樹脂(1)之羥基含有率較佳為低於上述聚乙烯醇縮醛樹脂(2)之羥基含有率。就更進一步提高隔音性之觀點而言，上述聚乙烯醇縮醛樹脂(1)之羥基含有率與上述聚乙烯醇縮醛樹脂(2)之羥基含有率之差之絕對值較佳為1莫耳%以上，更佳為5莫耳%以上，進而較佳為9莫耳%以上，尤佳為10莫耳%以上，最佳為12莫耳%以上。上述聚乙烯醇縮醛樹脂(1)之羥基含有率與上述聚乙烯醇縮醛樹脂(2)之羥基含有率之差之絕對值較佳為20莫耳%以下。
上述聚乙烯醇縮醛樹脂之羥基含有率係以百分率表示用鍵結有羥基之伸乙基量除以主鏈之全部伸乙基量所求出之莫耳分率而得之值。上述鍵結有羥基之伸乙基量例如可依據JIS K6728「聚乙烯醇縮丁醛試驗方法」進行測定。
上述聚乙烯醇縮醛樹脂(1)之乙醯化度(乙醯基量)較佳為0.01莫耳%以上，更佳為0.1莫耳%以上，進而較佳為7莫耳%以上，進而較佳為9莫耳%以上，且較佳為30莫耳%以下，更佳為25莫耳%以下，進而較佳為24莫耳%以下。若上述乙醯化度為上述下限以上，則聚乙烯醇縮醛樹脂與塑化劑之相溶性提高。若上述乙醯化度為上述上限以下， 則中間膜及層合玻璃之耐濕性提高。尤其是若上述聚乙烯醇縮醛樹脂(1)之乙醯化度為0.1莫耳%以上且25莫耳%以下，則耐貫穿性優異。
於中間膜為單層之情形、或第1層為中間膜之最外層之情形時，上述聚乙烯醇縮醛樹脂(1)之乙醯化度(乙醯基量)較佳為0.01莫耳%以上，更佳為0.1莫耳%以上，進而較佳為0.5莫耳%以上，進而較佳為0.8莫耳%以上，且較佳為10莫耳%以下，更佳為5莫耳%以下，進而較佳為3莫耳%以下。若上述乙醯化度為上述下限以上，則聚乙烯醇縮醛樹脂與塑化劑之相溶性提高。若上述乙醯化度為上述上限以下，則中間膜及層合玻璃之耐濕性提高。
上述聚乙烯醇縮醛樹脂(2)及上述聚乙烯醇縮醛樹脂(3)之各乙醯化度較佳為0.01莫耳%以上，更佳為0.5莫耳%以上，且較佳為10莫耳%以下，更佳為2莫耳%以下。若上述乙醯化度為上述下限以上，則聚乙烯醇縮醛樹脂與塑化劑之相溶性提高。若上述乙醯化度為上述上限以下，則中間膜及層合玻璃之耐濕性提高。
上述乙醯化度係以百分率表示用鍵結有乙醯基之伸乙基量除以主鏈之全部伸乙基量所求出之莫耳分率而得之值。上述鍵結有乙醯基之伸乙基量例如可依據JIS K6728「聚乙烯醇縮丁醛試驗方法」進行測定。
上述聚乙烯醇縮醛樹脂(1)之縮醛化度(於聚乙烯醇縮丁醛樹脂之情形時為縮丁醛化度)較佳為47莫耳%以上，更佳為60莫耳%以上，且較佳為85莫耳%以下，更佳為80莫耳%以下，進而較佳為75莫耳%以下。若上述縮醛化度為上述下限以上，則聚乙烯醇縮醛樹脂與塑化劑之相溶性提高。若上述縮醛化度為上述上限以下，則用以製造聚乙烯醇縮醛樹脂所需之反應時間縮短。
於中間膜為單層之情形、或第1層為中間膜之最外層之情形時，上述聚乙烯醇縮醛樹脂(1)之縮醛化度(於聚乙烯醇縮丁醛樹脂之情形 時為縮丁醛化度)較佳為60莫耳%以上，更佳為65莫耳%以上，且較佳為72莫耳%以下，更佳為70莫耳%以下，進而較佳為69莫耳%以下。若上述縮醛化度為上述下限以上，則聚乙烯醇縮醛樹脂與塑化劑之相溶性提高。若上述縮醛化度為上述上限以下，則用以製造聚乙烯醇縮醛樹脂所需之反應時間縮短。
上述聚乙烯醇縮醛樹脂(2)及上述聚乙烯醇縮醛樹脂(3)之各縮醛化度(於聚乙烯醇縮丁醛樹脂之情形時為縮丁醛化度)較佳為55莫耳%以上，更佳為60莫耳%以上，且較佳為75莫耳%以下，更佳為71莫耳%以下。若上述縮醛化度為上述下限以上，則聚乙烯醇縮醛樹脂與塑化劑之相溶性提高。若上述縮醛化度為上述上限以下，則用以製造聚乙烯醇縮醛樹脂所需之反應時間縮短。
上述縮醛化度係用自主鏈之全部伸乙基量減去鍵結有羥基之伸乙基量及鍵結有乙醯基之伸乙基量而得之值除以主鏈之全部伸乙基量而求出莫耳分率，並以百分率示表示該莫耳分率而得之值。
再者，上述羥基含有率(羥基量)、縮醛化度(縮丁醛化度)及乙醯化度較佳為根據藉由依據JIS K6728「聚乙烯醇縮丁醛試驗方法」之方法所測得之結果進行算出。其中，亦可利用基於ASTM D1396-92之測定。於聚乙烯醇縮醛樹脂為聚乙烯醇縮丁醛樹脂之情形時，上述羥基含有率(羥基量)、上述縮醛化度(縮丁醛化度)及上述乙醯化度可根據藉由依據JIS K6728「聚乙烯醇縮丁醛試驗方法」之方法所測得之結果進行算出。
就使層合玻璃之耐貫穿性更良好之觀點而言，上述聚乙烯醇縮醛樹脂(1)較佳為乙醯化度(a)未達8莫耳%且縮醛化度(a)為65莫耳%以上之聚乙烯醇縮醛樹脂(A)、或者乙醯化度(b)為8莫耳%以上之聚乙烯醇縮醛樹脂(B)。上述聚乙烯醇縮醛樹脂(2)及上述聚乙烯醇縮醛樹脂(3)可為上述聚乙烯醇縮醛樹脂(A)，亦可為上述聚乙烯醇縮醛樹脂 (B)。
上述聚乙烯醇縮醛樹脂(A)之乙醯化度(a)未達8莫耳%，較佳為7.9莫耳%以下，更佳為7.8莫耳%以下，進而較佳為6.5莫耳%以下，尤佳為6莫耳%以下，且較佳為0.1莫耳%以上，更佳為0.5莫耳%以上，進而較佳為5莫耳%以上，尤佳為5.5莫耳%以上。若上述乙醯化度(a)為0.1莫耳%以上、未達8莫耳%，則可容易地控制塑化劑之移動，層合玻璃之隔音性進一步提高。
上述聚乙烯醇縮醛樹脂(A)之縮醛化度(a)為65莫耳%以上，較佳為66莫耳%以上，更佳為67莫耳%以上，進而較佳為67.5莫耳%以上，尤佳為75莫耳%以上，且較佳為85莫耳%以下，更佳為84莫耳%以下，進而較佳為83莫耳%以下，尤佳為82莫耳%以下。若上述縮醛化度(a)為上述下限以上，則層合玻璃之隔音性進一步提高。若上述縮醛化度(a)為上述上限以下，則可縮短用於製造聚乙烯醇縮醛樹脂(A)所需之反應時間。
上述聚乙烯醇縮醛樹脂(A)之羥基含有率(a)較佳為18莫耳%以上，更佳為19莫耳%以上，進而較佳為20莫耳%以上，尤佳為21莫耳%以上，最佳為23莫耳%以上，且較佳為31莫耳%以下，更佳為30莫耳%以下，進而較佳為29莫耳%以下，尤佳為28莫耳%以下。若上述羥基含有率(a)為上述下限以上，則上述第1層之接著力進一步提高。若上述羥基含有率(a)為上述上限以下，則層合玻璃之隔音性進一步提高。
上述聚乙烯醇縮醛樹脂(B)之乙醯化度(b)為8莫耳%以上，較佳為9莫耳%以上，更佳為9.5莫耳%以上，進而較佳為10莫耳%以上，尤佳為10.5莫耳%以上，且較佳為30莫耳%以下，更佳為28莫耳%以下，進而較佳為26莫耳%以下，尤佳為24莫耳%以下。若上述乙醯化度(b)為上述下限以上，則層合玻璃之隔音性進一步提高。若上述乙 醯化度(b)為上述上限以下，則可縮短用於製造聚乙烯醇縮醛樹脂(B)所需之反應時間。
上述聚乙烯醇縮醛樹脂(B)之縮醛化度(b)較佳為50莫耳%以上，更佳為53莫耳%以上，進而較佳為55莫耳%以上，尤佳為60莫耳%以上，且較佳為78莫耳%以下，更佳為75莫耳%以下，進而較佳為72莫耳%以下，尤佳為70莫耳%以下。若上述縮醛化度(b)為上述下限以上，則層合玻璃之隔音性進一步提高。若上述縮醛化度(b)為上述上限以下，則可縮短用於製造聚乙烯醇縮醛樹脂(B)所需之反應時間。
上述聚乙烯醇縮醛樹脂(B)之羥基含有率(b)較佳為18莫耳%以上，更佳為19莫耳%以上，進而較佳為20莫耳%以上，尤佳為21莫耳%以上，最佳為23莫耳%以上，且較佳為31莫耳%以下，更佳為30莫耳%以下，進而較佳為29莫耳%以下，尤佳為28莫耳%以下。若上述羥基含有率(b)為上述下限以上，則上述第1層之接著力進一步提高。若上述羥基含有率(b)為上述上限以下，則層合玻璃之隔音性進一步提高。
上述聚乙烯醇縮醛樹脂(A)及上述聚乙烯醇縮醛樹脂(B)分別較佳為聚乙烯醇縮丁醛樹脂。
(塑化劑)
上述第1層(包含單層之中間膜)較佳為包含塑化劑(以下有時記作塑化劑(1))。上述第2層較佳為包含塑化劑(以下有時記作塑化劑(2))。上述第3層較佳為包含塑化劑(以下有時記作塑化劑(3))。藉由使用塑化劑，另外藉由併用聚乙烯醇縮醛樹脂與塑化劑，包含聚乙烯醇縮醛樹脂與塑化劑之層對層合玻璃構件或其他層之接著力適度地提高。上述塑化劑並無特別限定。上述塑化劑(1)與上述塑化劑(2)及上述塑化劑(3)可相同亦可不同。上述塑化劑(1)、上述塑化劑(2)及上述塑化劑(3)分別可僅使用1種，亦可併用2種以上。
作為上述塑化劑，可列舉：一元有機酸酯及多元有機酸酯等有機酯塑化劑、以及有機磷酸塑化劑及有機亞磷酸塑化劑等有機磷酸塑化劑等。其中，較佳為有機酯塑化劑。上述塑化劑較佳為液狀塑化劑。
作為上述一元有機酸酯，可列舉藉由二醇與一元有機酸之反應而獲得之二醇酯等。作為上述二醇，可列舉：三乙二醇、四乙二醇及三丙二醇等。作為上述一元有機酸，可列舉：丁酸、異丁酸、己酸、2-乙基丁酸、庚酸、正辛酸、2-乙基己酸、正壬酸及癸酸等。
作為上述多元有機酸酯，可列舉多元有機酸與具有碳數4~8之直鏈或分支結構之醇之酯化合物等。作為上述多元有機酸，可列舉己二酸、癸二酸及壬二酸等。
作為上述有機酯塑化劑，可列舉：三乙二醇二-2-乙基丙酸酯、三乙二醇二(2-乙基丙酸)酯、三乙二醇二(2-乙基己酸酯)、三乙二醇二辛酸酯、三乙二醇二正辛酸酯、三乙二醇二正庚酸酯、四乙二醇二正庚酸酯、癸二酸二丁酯、壬二酸二辛酯、二丁基卡必醇己二酸酯、乙二醇二(2-乙基丙酸)酯、1,3-丙二醇二(2-乙基丙酸)酯、1,4-丁二醇二(2-乙基丙酸)酯、二乙二醇二(2-乙基丙酸)酯、二乙二醇二(2-乙基己酸酯)、二丙二醇二(2-乙基丙酸)酯、三乙二醇二(2-乙基戊酸)酯、四乙二醇二(2-乙基丙酸)酯、二乙二醇二辛酸酯、己二酸二己酯、己二酸二辛酯、己二酸己酯環己酯、己二酸庚酯與己二酸壬酯之混合物、己二酸二異壬酯、己二酸二異癸酯、己二酸庚酯壬酯、癸二酸二丁酯、油改性癸二酸醇酸、及磷酸酯與己二酸酯之混合物等。亦可使用該等以外之有機酯塑化劑。亦可使用上述己二酸酯以外之其他己二酸酯。
作為上述有機磷酸塑化劑，可列舉：磷酸三丁氧基乙酯、磷酸異癸酯苯酯及磷酸三異丙酯等。
上述塑化劑較佳為下述式(1)所表示之二酯塑化劑。
Figure TWI675877B_D0001
上述式(1)中，R1及R2分別表示碳數2~10之有機基，R3表示伸乙基、伸異丙基或伸正丙基，p表示3~10之整數。上述式(1)中之R1及R2分別較佳為碳數5~10之有機基，更佳為碳數6~10之有機基。
上述塑化劑較佳為包含三乙二醇二(2-乙基己酸酯)(3GO)、三乙二醇二(2-乙基丙酸)酯(3GH)或三乙二醇二-2-乙基丙酸酯，更佳為包含三乙二醇二(2-乙基己酸酯)或三乙二醇二(2-乙基丙酸)酯，進而較佳為包含三乙二醇二(2-乙基己酸酯)。
相對於上述熱塑性樹脂(2)100重量份(於熱塑性樹脂(2)為聚乙烯醇縮醛樹脂(2)之情形時為聚乙烯醇縮醛樹脂(2)100重量份)之上述塑化劑(2)之含量(以下有時記作含量(2))、以及相對於上述熱塑性樹脂(3)100重量份(於熱塑性樹脂(3)為聚乙烯醇縮醛樹脂(3)之情形時為聚乙烯醇縮醛樹脂(3)100重量份)之上述塑化劑(3)之含量(以下有時記作含量(3))分別較佳為10重量份以上，更佳為15重量份以上，且較佳為45重量份以下，更佳為40重量份以下，進而較佳為35重量份以下，尤佳為32重量份以下，最佳為30重量份以下。若上述含量(2)及上述含量(3)為上述下限以上，則中間膜之柔軟性提高，中間膜之處理較為容易。若上述含量(2)及上述含量(3)為上述上限以下，則層合玻璃之耐貫穿性進一步提高。
相對於上述熱塑性樹脂(1)100重量份(於熱塑性樹脂(1)為聚乙烯醇縮醛樹脂(1)之情形時為聚乙烯醇縮醛樹脂(1)100重量份)之上述塑 化劑(1)之含量(以下有時記作含量(1))較佳為50重量份以上，更佳為55重量份以上，進而較佳為60重量份以上，且較佳為90重量份以下，更佳為85重量份以下，進而較佳為80重量份以下。若上述含量(1)為上述下限以上，則中間膜之柔軟性提高，中間膜之處理較為容易。若上述含量(1)為上述上限以下，則層合玻璃之耐貫穿性進一步提高。
於中間膜為單層之情形、或第1層為中間膜之最外層之情形時，相對於上述熱塑性樹脂(1)100重量份(於熱塑性樹脂(1)為聚乙烯醇縮醛樹脂(1)之情形時為聚乙烯醇縮醛樹脂(1)100重量份)之上述塑化劑(1)之含量(以下有時記作含量(1))較佳為20重量份以上，更佳為25重量份以上，進而較佳為30重量份以上，尤佳為35重量份以上，且較佳為50重量份以下，更佳為45重量份以下，進而較佳為40重量份以下。若上述含量(1)為上述下限以上，則中間膜之柔軟性提高，中間膜之處理較為容易。若上述含量(1)為上述上限以下，則層合玻璃之耐貫穿性進一步提高。
為了提高層合玻璃之隔音性，上述含量(1)較佳為多於上述含量(2)，且上述含量(1)較佳為多於上述含量(3)。尤其是就進一步提高層合玻璃之隔音性之觀點而言，上述含量(2)與上述含量(1)之差之絕對值、以及上述含量(3)與上述含量(1)之差之絕對值分別較佳為10重量份以上，更佳為15重量份以上，進而較佳為20重量份以上。上述含量(2)與上述含量(1)之差之絕對值、以及上述含量(3)與上述含量(1)之差之絕對值分別較佳為80重量份以下，更佳為75重量份以下，進而較佳為70重量份以下。
(隔熱性化合物)
上述中間膜較佳為包含隔熱性化合物。上述第1層較佳為包含隔熱性化合物。上述第2層較佳為包含隔熱性化合物。上述第3層較佳為包含隔熱性化合物。上述隔熱性化合物可僅使用1種，亦可併用2種以 上。
成分X：
上述中間膜較佳為包含酞菁化合物、萘酞菁及蒽酞菁(anthracyanine)化合物中之至少1種之成分X。上述第1層較佳為包含上述成分X。上述第2層較佳為包含上述成分X。上述第3層較佳為包含上述成分X。上述成分X為隔熱性化合物。上述成分X可僅使用1種，亦可併用2種以上。
上述成分X並無特別限定。作為成分X，可使用先前公知之酞菁化合物、萘酞菁及蒽酞菁化合物。
就進一步提高中間膜及層合玻璃之隔熱性之觀點而言，上述成分X較佳為選自由酞菁、酞菁之衍生物、萘酞菁及萘酞菁之衍生物所組成之群中之至少1種，更佳為酞菁及酞菁之衍生物中之至少1種。
就有效地提高隔熱性、且以更高之等級長期維持可見光透過率之觀點而言，上述成分X較佳為含有釩原子或銅原子。上述成分X較佳為含有釩原子，亦較佳為含有銅原子。上述成分X更佳為含有釩原子或銅原子之酞菁及含有釩原子或銅原子之酞菁之衍生物中之至少1種。就進一步提高中間膜及層合玻璃之隔熱性之觀點而言，上述成分X較佳為具有釩原子上鍵結有氧原子之結構單元。
於包含上述成分X之層(第1層、第2層或第3層)100重量%中，上述成分X之含量較佳為0.001重量%以上，更佳為0.005重量%以上，進而較佳為0.01重量%以上，尤佳為0.02重量%以上，且較佳為0.2重量%以下，更佳為0.1重量%以下，進而較佳為0.05重量%以下，尤佳為0.04重量%以下。若上述成分X之含量為上述下限以上及上述上限以下，則隔熱性充分提高，並且可見光透過率充分提高。例如能夠使可見光透過率成為70%以上。
隔熱粒子：
上述中間膜較佳為包含隔熱粒子。上述第1層較佳為包含上述隔熱粒子。上述第2層較佳為包含上述隔熱粒子。上述第3層較佳為包含上述隔熱粒子。上述隔熱粒子為隔熱性化合物。藉由使用隔熱粒子，可有效地阻斷紅外線(熱線)。上述隔熱粒子可僅使用1種，亦可併用2種以上。
就進一步提高層合玻璃之隔熱性之觀點而言，上述隔熱粒子更佳為金屬氧化物粒子。上述隔熱粒子較佳為由金屬氧化物所形成之粒子(金屬氧化物粒子)。
較可見光長之波長780nm以上之紅外線其能量小於紫外線。然而，紅外線之熱作用較大，若紅外線被物質吸收，則以熱之形式釋出。因此，紅外線通常被稱為熱線。藉由使用上述隔熱粒子，可有效地阻斷紅外線(熱線)。再者，隔熱粒子意指能夠吸收紅外線之粒子。
作為上述隔熱粒子之具體例，可列舉：摻鋁氧化錫粒子、摻銦氧化錫粒子、摻銻氧化錫粒子(ATO粒子)、摻鎵氧化鋅粒子(GZO粒子)、摻銦氧化鋅粒子(IZO粒子)、摻鋁氧化鋅粒子(AZO粒子)、摻鈮氧化鈦粒子、摻鈉氧化鎢粒子、摻銫氧化鎢粒子、摻鉈氧化鎢粒子、摻銣氧化鎢粒子、摻錫氧化銦粒子(ITO粒子)、摻錫氧化鋅粒子、摻矽氧化鋅粒子等金屬氧化物粒子、或六硼化鑭(LaB6)粒子等。亦可使用該等以外之隔熱粒子。其中，由於熱線之遮蔽功能較高，故而較佳為金屬氧化物粒子，更佳為ATO粒子、GZO粒子、IZO粒子、ITO粒子或氧化鎢粒子，尤佳為ITO粒子或氧化鎢粒子。尤其是由於熱線之遮蔽功能較高、且容易獲得，故而較佳為摻錫氧化銦粒子(ITO粒子)，亦較佳為氧化鎢粒子。
就進一步提高中間膜及層合玻璃之隔熱性之觀點而言，氧化鎢粒子較佳為摻金屬之氧化鎢粒子。上述「氧化鎢粒子」包含摻金屬之氧化鎢粒子。作為上述摻金屬之氧化鎢粒子，具體可列舉：摻鈉氧化 鎢粒子、摻銫氧化鎢粒子、摻鉈氧化鎢粒子及摻銣氧化鎢粒子等。
就進一步提高中間膜及層合玻璃之隔熱性之觀點而言，尤佳為摻銫氧化鎢粒子。就進一步提高中間膜及層合玻璃之隔熱性之觀點而言，該摻銫氧化鎢粒子較佳為式：Cs0.33WO3所表示之氧化鎢粒子。
上述隔熱粒子之平均粒徑較佳為0.01μm以上，更佳為0.02μm以上，且較佳為0.1μm以下，更佳為0.05μm以下。若平均粒徑為上述下限以上，則熱線之遮蔽性充分提高。若平均粒徑為上述上限以下，則隔熱粒子之分散性提高。
上述「平均粒徑」表示體積平均粒徑。平均粒徑可使用粒度分佈測定裝置(日機裝公司製造之「UPA-EX150」)等進行測定。
於包含上述隔熱粒子之層(第1層、第2層或第3層)100重量%中，上述隔熱粒子之含量較佳為0.01重量%以上，更佳為0.1重量%以上，進而較佳為1重量%以上，尤佳為1.5重量%以上，且較佳為6重量%以下，更佳為5.5重量%以下，進而較佳為4重量%以下，尤佳為3.5重量%以下，最佳為3重量%以下。若上述隔熱粒子之含量為上述下限以上及上述上限以下，則隔熱性充分提高，並且可見光透過率充分提高。
(金屬鹽)
上述中間膜、位於中間膜之第1表面之表面層、及位於中間膜之第2表面之表面層含有鎂。上述表面層較佳為包含含有鎂之化合物，該含有鎂之化合物較佳為鎂鹽(以下有時記作金屬鹽M)。藉由上述中間膜、位於中間膜之第1表面之表面層、及位於中間膜之第2表面之表面層含有鎂，可調整為適度之接著力。較佳為除上述金屬鹽M以外亦包含鹼金屬鹽及鹼土金屬鹽中之至少1種金屬鹽。上述第1層較佳為包含上述金屬鹽M。上述第2層較佳為包含上述金屬鹽M。上述第3層較佳為包含上述金屬鹽M。藉由使用上述金屬鹽M，而容易控制中間膜與層合玻璃構件之接著性或中間膜之各層間之接著性。上述金屬鹽M 可僅使用1種，亦可併用2種以上。
上述金屬鹽M進而較佳為碳數2~16之羧酸鎂鹽。上述碳數2~16之羧酸鎂鹽並無特別限定，例如可列舉乙酸鎂、丙酸鎂、2-乙基丁酸鎂及2-乙基己酸鎂等。
作為上述鹼金屬鹽及鹼土金屬鹽中之至少1種金屬鹽，較佳為含有鉀鹽，更佳為含有碳數2~16之羧酸鉀鹽。上述碳數2~16之羧酸鉀鹽並無特別限定，例如可列舉：乙酸鉀、丙酸鉀、2-乙基丁酸鉀及2-乙基己酸鉀等。
就有效地提高耐濕性及耐貫穿性之觀點而言，上述中間膜、位於中間膜之第1表面之表面層、及位於中間膜之第2表面之表面層較佳為包含含有鎂之化合物，更佳為含有乙酸鎂。
就有效地提高耐濕性及耐貫穿性之觀點而言，上述中間膜、位於中間膜之第1表面之表面層、及位於中間膜之第2表面之表面層較佳為含有鉀。就有效地提高耐濕性及耐貫穿性之觀點而言，上述中間膜、位於中間膜之第1表面之表面層、及位於中間膜之第2表面之表面層較佳為包含含有鉀之化合物。
就有效地提高耐濕性及耐貫穿性之觀點而言，上述中間膜、位於中間膜之第1表面之表面層、及位於中間膜之第2表面之表面層較佳為含有鎂及鉀。就有效地提高耐濕性及耐貫穿性之觀點而言，上述中間膜、位於中間膜之第1表面之表面層、及位於中間膜之第2表面之表面層較佳為包含含有鎂之化合物及含有鉀之化合物。
表面層、第1層、第2層或第3層中之Mg及K之含量之合計較佳為5ppm以上，更佳為10ppm以上，進而較佳為20ppm以上，且較佳為300ppm以下，更佳為250ppm以下，進而較佳為200ppm以下。若Mg及K之含量之合計為上述下限以上及上述上限以下，則可更良好地控制中間膜與層合玻璃構件之接著性或中間膜之各層間之接著性。
上述中間膜、位於中間膜之第1表面之表面層、及位於中間膜之第2表面之表面層中之Mg之含量較佳為5ppm以上，更佳為10ppm以上，進而較佳為20ppm以上，且較佳為300ppm以下，更佳為200ppm以下，進而較佳為150ppm以下。
上述中間膜、位於中間膜之第1表面之表面層、及位於中間膜之第2表面之表面層中之K之含量較佳為5ppm以上，更佳為10ppm以上，進而較佳為20ppm以上，且較佳為100ppm以下，更佳為50ppm以下，進而較佳為40ppm以下。
(紫外線遮蔽劑)
上述中間膜較佳為包含紫外線遮蔽劑。上述第1層較佳為包含紫外線遮蔽劑。上述第2層較佳為包含紫外線遮蔽劑。上述第3層較佳為包含紫外線遮蔽劑。藉由使用紫外線遮蔽劑，即便長期使用中間膜及層合玻璃，可見光透過率變得更難降低。上述紫外線遮蔽劑可僅使用1種，亦可併用2種以上。
上述紫外線遮蔽劑包含紫外線吸收劑。上述紫外線遮蔽劑較佳為紫外線吸收劑。
作為上述紫外線遮蔽劑，例如可列舉：包含金屬原子之紫外線遮蔽劑、包含金屬氧化物之紫外線遮蔽劑、具有苯并***結構之紫外線遮蔽劑、具有二苯甲酮結構之紫外線遮蔽劑、具有三
Figure TWI675877B_D0002
結構之紫外線遮蔽劑、具有丙二酸酯結構之紫外線遮蔽劑、具有草醯替苯胺結構之紫外線遮蔽劑及具有苯甲酸酯結構之紫外線遮蔽劑等。
作為上述包含金屬原子之紫外線遮蔽劑，例如可列舉鉑粒子、鉑粒子之表面經二氧化矽被覆之粒子、鈀粒子及鈀粒子之表面經二氧化矽被覆之粒子等。紫外線遮蔽劑較佳為並非隔熱粒子。
上述紫外線遮蔽劑較佳為具有苯并***結構之紫外線遮蔽劑、具有二苯甲酮結構之紫外線遮蔽劑、具有三
Figure TWI675877B_D0003
結構之紫外線遮蔽劑或 具有苯甲酸酯結構之紫外線遮蔽劑，更佳為具有苯并***結構之紫外線遮蔽劑或具有二苯甲酮結構之紫外線遮蔽劑，進而較佳為具有苯并***結構之紫外線遮蔽劑。
作為上述包含金屬氧化物之紫外線遮蔽劑，例如可列舉氧化鋅、氧化鈦及氧化鈰等。進而，上述包含金屬氧化物之紫外線遮蔽劑其表面亦可被被覆。作為上述包含金屬氧化物之紫外線遮蔽劑之表面之被覆材料，可列舉絕緣性金屬氧化物、水解性有機矽化合物及聚矽氧化合物等。
作為上述具有苯并***結構之紫外線遮蔽劑，例如可列舉：2-(2'-羥基-5'-甲基苯基)苯并***(BASF公司製造之「Tinuvin P」)、2-(2'-羥基-3',5'-二第三丁基苯基)苯并***(BASF公司製造之「Tinuvin 320」)、2-(2'-羥基-3'-第三丁基-5-甲基苯基)-5-氯苯并***(BASF公司製造之「Tinuvin 326」)、及2-(2'-羥基-3',5'-二戊基苯基)苯并***(BASF公司製造之「Tinuvin 328」)等具有苯并***結構之紫外線遮蔽劑。就吸收紫外線之性能優異之方面而言，上述紫外線遮蔽劑較佳為含有鹵素原子且具有苯并***結構之紫外線遮蔽劑，更佳為含有氯原子且具有苯并***結構之紫外線遮蔽劑。
作為上述具有二苯甲酮結構之紫外線遮蔽劑，例如可列舉辛苯酮(BASF公司製造之「Chimassorb 81」)等。
作為上述具有三
Figure TWI675877B_D0004
結構之紫外線遮蔽劑，例如可列舉ADEKA公司製造之「LA-F70」及2-(4,6-二苯基-1,3,5-三
Figure TWI675877B_D0005
-2-基)-5-[(己基)氧基]苯酚(BASF公司製造之「Tinuvin 1577FF」)等。
作為上述具有丙二酸酯結構之紫外線遮蔽劑，可列舉：2-(對甲氧基亞苄基)丙二酸二甲酯、2,2-(1,4-伸苯基二亞甲基)雙丙二酸四乙酯、2-(對甲氧基亞苄基)丙二酸雙(1,2,2,6,6-五甲基4-哌啶基)酯等。
作為上述具有丙二酸酯結構之紫外線遮蔽劑之市售品，可列 舉：Hostavin B-CAP、Hostavin PR-25、Hostavin PR-31(均為Clariant公司製造)。
作為上述具有草醯替苯胺結構之紫外線遮蔽劑，可列舉：N-(2-乙基苯基)-N'-(2-乙氧基-5第三丁基苯基)草醯胺、N-(2-乙基苯基)-N'-(2-乙氧基-苯基)草醯胺、2-乙基-2'-乙氧基-氧基醯替苯胺(Clariant公司製造之「Sanduvor VSU」)等氮原子上具有經取代之芳基等之草醯胺類。
作為上述具有苯甲酸酯結構之紫外線遮蔽劑，例如可列舉：3,5-二第三丁基-4-羥基苯甲酸2,4-二第三丁基苯酯(BASF公司製造之「Tinuvin 120」)等。
就進一步抑制時間經過後之可見光透過率之降低之觀點而言，於包含上述紫外線遮蔽劑之層(第1層、第2層或第3層)100重量%中，上述紫外線遮蔽劑之含量較佳為0.1重量%以上，更佳為0.2重量%以上，進而較佳為0.3重量%以上，尤佳為0.5重量%以上，且較佳為2.5重量%以下，更佳為2重量%以下，進而較佳為1重量%以下，尤佳為0.8重量%以下。尤其是於包含上述紫外線遮蔽劑之層100重量%中，藉由上述紫外線遮蔽劑之含量為0.2重量%以上，可顯著抑制中間膜及層合玻璃之時間經過後之可見光透過率之降低。
(抗氧化劑)
上述中間膜較佳為包含抗氧化劑。上述第1層較佳為包含抗氧化劑。上述第2層較佳為包含抗氧化劑。上述第3層較佳為包含抗氧化劑。上述抗氧化劑可僅使用1種，亦可併用2種以上。
作為上述抗氧化劑，可列舉酚系抗氧化劑、硫系抗氧化劑及磷系抗氧化劑等。上述酚系抗氧化劑為具有苯酚骨架之抗氧化劑。上述硫系抗氧化劑為含有硫原子之抗氧化劑。上述磷系抗氧化劑為含有磷原子之抗氧化劑。
上述抗氧化劑較佳為酚系抗氧化劑或磷系抗氧化劑。
作為上述酚系抗氧化劑，可列舉：2,6-二第三丁基對甲酚(BHT)、丁基化羥基苯甲醚(BHA)、2,6-二第三丁基-4-乙基苯酚、β-(3,5-二第三丁基-4-羥基苯基)丙酸硬脂酯、2,2'-亞甲基雙(4-甲基-6-丁基苯酚)、2,2'-亞甲基雙(4-乙基-6-第三丁基苯酚)、4,4'-亞丁基-雙(3-甲基-6-第三丁基苯酚)、1,1,3-三(2-甲基-羥基-5-第三丁基苯基)丁烷、四[亞甲基-3-(3',5'-丁基-4-羥基苯基)丙酸酯]甲烷、1,3,3-三(2-甲基-4-羥基-5-第三丁基苯酚)丁烷、1,3,5-三甲基-2,4,6-三(3,5-二第三丁基-4-羥基苄基)苯、雙(3,3'-第三丁基苯酚)丁酸二醇酯及雙(3-第三丁基-4-羥基-5-甲基苯丙酸)伸乙基雙(氧基伸乙基)酯等。可較佳地使用該等抗氧化劑中之1種或2種以上。
作為上述磷系抗氧化劑，可列舉：亞磷酸三癸酯、亞磷酸三(三癸基)酯、亞磷酸三苯酯、亞磷酸三(壬基苯基)酯、雙(三癸基)季戊四醇二亞磷酸酯、雙(癸基)季戊四醇二亞磷酸酯、亞磷酸三(2,4-二第三丁基苯基)酯、亞磷酸雙(2,4-二第三丁基-6-甲基苯基)酯乙酯、亞磷酸三(2,4-二第三丁基苯基)酯、及2,2'-亞甲基雙(4,6-二第三丁基-1-苯基氧基)(2-乙基己氧基)磷等。可較佳地使用該等抗氧化劑中之1種或2種以上。
作為上述抗氧化劑之市售品，例如可列舉：BASF公司製造之「IRGANOX 245」、BASF公司製造之「IRGAFOS 168」、BASF公司製造之「IRGAFOS 38」、住友化學工業公司製造之「Sumilizer BHT」、以及BASF公司製造之「IRGANOX 1010」等。
為了長期維持中間膜及層合玻璃之高可見光透過率，於上述中間膜100重量%中或含有抗氧化劑之層(第1層、第2層或第3層)100重量%中，上述抗氧化劑之含量較佳為0.1重量%以上。又，由於抗氧化劑之添加效果飽和，故而於上述中間膜100重量%中或含有上述抗氧化 劑之層100重量%中，上述抗氧化劑之含量較佳為2重量%以下。
(其他成分)
上述第1層、上述第2層及上述第3層亦可視需要分別包含含有矽、鋁或鈦之偶合劑、分散劑、界面活性劑、阻燃劑、抗靜電劑、顏料、染料、接著力調整劑、耐濕劑、螢光增白劑及紅外線吸收劑等添加劑。該等添加劑可僅使用1種，亦可併用2種以上。
(層合玻璃用中間膜之其他詳細情況)
上述中間膜之厚度並無特別限定。就實用面之觀點、以及充分提高層合玻璃之耐貫穿性之觀點而言，中間膜之厚度較佳為0.1mm以上，更佳為0.25mm以上，且較佳為3mm以下，更佳為1.5mm以下。若中間膜之厚度為上述下限以上，則層合玻璃之耐貫穿性提高。若中間膜之厚度為上述上限以下，則中間膜之透明性變得更良好。
上述中間膜較佳為藉由熔融擠出成形而獲得。
上述中間膜之製造方法並無特別限定。作為上述中間膜之製造方法，於單層中間膜之情形時，可列舉使用擠出機將樹脂組合物擠出之方法。作為上述中間膜之製造方法，於多層中間膜之情形時，可列舉：於使用用以形成各層之各樹脂組合物分別形成各層後，例如積層所獲得之各層之方法；以及藉由使用擠出機將用以形成各層之各樹脂組合物共擠出，而積層各層之方法等。由於適合於連續生產，故而較佳為進行擠出成形之製造方法。
就中間膜之製造效率優異之方面而言，較佳為於上述第2層與上述第3層包含相同之聚乙烯醇縮醛樹脂，更佳為於上述第2層與上述第3層包含相同之聚乙烯醇縮醛樹脂及相同之塑化劑，進而較佳為上述第2層與上述第3層係由相同之樹脂組合物形成。
(層合玻璃)
圖3係模式性地表示使用圖1所示之層合玻璃用中間膜之層合玻 璃之一例的剖視圖。
圖3所示之層合玻璃31具備第1層合玻璃構件21、第2層合玻璃構件22、及中間膜部11'。中間膜部11'係配置且夾入於第1層合玻璃構件21與第2層合玻璃構件22之間。
中間膜部11'係使用中間膜11而形成。
於中間膜部11'之第1表面11a積層有第1層合玻璃構件21。於中間膜部11'之與第1表面11a為相反之第2表面11b積層有第2層合玻璃構件22。於第2層2之外側之表面2a積層有第1層合玻璃構件21。於第3層3之外側之表面3a積層有第2層合玻璃構件22。
圖4係模式性地表示使用圖2所示之層合玻璃用中間膜之層合玻璃之一例的剖視圖。
圖4所示之層合玻璃31A具備第1層合玻璃構件21、第2層合玻璃構件22、及中間膜部11A'。中間膜部11A'係配置且夾入於第1層合玻璃構件21與第2層合玻璃構件22之間。
中間膜部11A'係使用中間膜11A而形成。
於中間膜部11A'之第1表面11a積層有第1層合玻璃構件21。於中間膜部11A'之與第1表面11a為相反之第2表面11b積層有第2層合玻璃構件22。
如此，上述層合玻璃具備第1層合玻璃構件、第2層合玻璃構件、及中間膜部，該中間膜部係使用本發明之層合玻璃用中間膜而形成。於上述層合玻璃中，於上述第1層合玻璃構件與上述第2層合玻璃構件之間配置有上述中間膜部。
作為上述層合玻璃構件，可列舉玻璃板及PET(聚對苯二甲酸乙二酯)膜等。層合玻璃不僅包含在2片玻璃板之間夾入有中間膜之層合玻璃，而且亦包含在玻璃板與PET膜等之間夾入有中間膜之層合玻璃。上述層合玻璃較佳為具備玻璃板之積層體，且使用至少1片玻璃 板。上述第1層合玻璃構件及上述第2層合玻璃構件分別為玻璃板或PET膜，且上述層合玻璃較佳為具備玻璃板作為上述第1層合玻璃構件及上述第2層合玻璃構件中之至少一者。較佳為上述第1層合玻璃構件及上述第2層合玻璃構件兩者為玻璃板(第1玻璃板及第2玻璃板)。上述中間膜係配置於第1玻璃板與第2玻璃板之間，可較佳地用於獲得層合玻璃。
作為上述玻璃板，可列舉無機玻璃及有機玻璃。作為上述無機玻璃，可列舉：浮法平板玻璃、熱線吸收板玻璃、熱線反射板玻璃、拋光板玻璃、模板玻璃、及夾絲板玻璃等。上述有機玻璃係代替用作無機玻璃之合成樹脂玻璃。作為上述有機玻璃，可列舉聚碳酸酯板及聚(甲基)丙烯酸系樹脂板等。作為上述聚(甲基)丙烯酸系樹脂板，可列舉聚(甲基)丙烯酸甲酯板等。
上述層合玻璃構件之厚度較佳為1mm以上，且較佳為5mm以下，更佳為3mm以下。又，於上述層合玻璃構件為玻璃板之情形時，該玻璃板之厚度較佳為0.5mm以上，更佳為0.7mm以上，且較佳為5mm以下，更佳為3mm以下。於上述層合玻璃構件為PET膜之情形時，該PET膜之厚度較佳為0.03mm以上，且較佳為0.5mm以下。
上述層合玻璃之製造方法並無特別限定。例如將中間膜夾於上述第1層合玻璃構件與上述第2層合玻璃構件之間，使之通過按壓輥或將其放入橡膠袋進行減壓抽吸，而將殘留於上述第1層合玻璃構件與上述第2層合玻璃構件與中間膜之間之空氣進行脫氣。其後，於約70~110℃下進行預接著而獲得積層體。繼而，將積層體放入至高壓釜中，或進行加壓，於約120~150℃下以1~1.5MPa之壓力進行壓接。如此可獲得層合玻璃。於上述層合玻璃之製造時亦可將第1層、第2層及第3層進行積層。
上述中間膜及上述層合玻璃可使用於汽車、鐵路車輛、航空 器、船舶及建築物等。上述中間膜及上述層合玻璃亦可使用於該等以外之用途。上述中間膜及上述層合玻璃較佳為車輛用或建築用中間膜及層合玻璃，更佳為車輛用中間膜及層合玻璃。上述中間膜及上述層合玻璃可使用於汽車之擋風玻璃、側窗玻璃、後窗玻璃或天窗玻璃等。上述中間膜及上述層合玻璃可適宜地用於汽車。上述中間膜可用於獲得汽車之層合玻璃。
以下揭示實施例而更詳細地說明本發明。本發明並不僅限定於該等實施例。
於實施例及比較例中，使用以下之材料。
(熱塑性樹脂)
適當使用下述表2所示之聚乙烯醇縮醛樹脂。對於所使用之聚乙烯醇縮醛樹脂，縮醛化均使用碳數4之正丁醛。
關於聚乙烯醇縮醛樹脂，縮醛化度(縮丁醛化度)、乙醯化度及羥基含有率係藉由依據JIS K6728「聚乙烯醇縮丁醛試驗方法」之方法進行測定。再者，於藉由ASTM D1396-92進行測定之情形時，亦顯示出與依據JIS K6728「聚乙烯醇縮丁醛試驗方法」之方法相同之數值。
(塑化劑)
3GO(三乙二醇二(2-乙基己酸酯))
(金屬鹽)
乙酸鎂
乙酸鉀
2-乙基丁酸鎂
2-乙基己酸鉀
2-乙基己酸鎂
(紫外線遮蔽劑)
Tinuvin 326(2-(2'-羥基-3'-第三丁基-5-甲基苯基)-5-氯苯并***，BASF公司製造之「Tinuvin326」)
(抗氧化劑)
BHT(2,6-二第三丁基對甲酚)
(隔熱性化合物(紅外線吸收劑))
ITO(氧化銦錫)(隔熱粒子)
釩氧酞菁(具有釩原子之酞菁化合物)
(實施例1)
用以形成中間膜之組合物之製作：
將下述表2所示之種類之聚乙烯醇縮醛樹脂100重量份、下述表2所示之種類之塑化劑40重量份、紫外線遮蔽劑(Tinuvin 326)0.2重量份、使所獲得之中間膜中鎂含量成為70ppm之量之乙酸鎂、及抗氧化劑(BHT)0.2重量份進行混合，而獲得用以形成中間膜之組合物。
中間膜之製作：
使用擠出機，將用以形成中間膜之組合物擠出。將所擠出之片材於40℃之溫水中浸漬30秒後，使之通過冷卻輥，藉此將片材表面之溫度冷卻至10℃，而製作單層之中間膜(厚度760μm)。
層合玻璃之製作：
準備洗淨及乾燥後之2片透明浮法玻璃(長15cm×寬15cm×厚2.5mm)。於該2片玻璃板之間夾入所獲得之中間膜，而獲得積層體。將所獲得之積層體放入袋內，於常溫(23℃)、933.2hPa之減壓度下對真空袋內進行脫氣。繼而，於維持脫氣之狀態下將真空袋升溫至100℃，在溫度達到100℃後保持20分鐘。其後，藉由自然冷卻將真空袋冷卻，確認溫度降低至30℃，將壓力開放至大氣壓。
使用高壓釜，將藉由上述真空袋法所預壓接之層合玻璃於135℃、壓力1.2MPa之條件下進行20分鐘壓接，而獲得層合玻璃。
(實施例2~8及比較例1、2)
實施例1~8及比較例1中，如下述表2所示般設定調配成分之種類及含量，除此以外，以與實施例1相同之方式製作單層之中間膜。使用所獲得之中間膜，以與實施例1相同之方式製作具備中間膜之層合玻璃。
比較例1中，如下述表2所示般設定調配成分之種類及含量、並且將所擠出之片材於20℃之水中浸漬30秒而並非於40℃之溫水中浸漬30秒，除此以外，以與實施例1相同之方式製作單層之中間膜。使用所獲得之中間膜，以與實施例1相同之方式製作具備中間膜之層合玻璃。
又，實施例2~8及比較例1、2中，以與實施例1相同之調配量(相對於聚乙烯醇縮醛樹脂100重量份為0.2重量份)調配與實施例1相同種類之紫外線遮蔽劑及抗氧化劑。
實施例2中，以使所獲得之中間膜中源自乙酸鎂之鎂含量成為35ppm之量使用乙酸鎂，以使所獲得之中間膜中源自2-乙基丁酸鎂之鎂含量成為35ppm之量使用2-乙基丁酸鎂。實施例3中，以使所獲得之中間膜中鎂含量成為35ppm之量使用2-乙基丁酸鎂，以使所獲得之中間膜中鉀含量成為50ppm之量使用乙酸鉀。比較例1中，以使所獲得之中間膜中鎂含量成為70ppm之量使用2-乙基丁酸鎂。
實施例4中，以使所獲得之中間膜中鎂含量成為20ppm之量使用乙酸鎂，以使所獲得之中間膜中鉀含量成為80ppm之量使用2-乙基己酸鉀。實施例5中，以使所獲得之中間膜中鎂含量成為60ppm之量使用乙酸鎂，以使所獲得之中間膜中鎂含量成為60ppm之量使用2-乙基己酸鎂。實施例6中，以使所獲得之中間膜中鎂含量成為40ppm之量使用乙酸鎂，以使所獲得之中間膜中鎂含量成為80ppm之量使用2-乙基己酸鎂。比較例2中，以使所獲得之中間膜中鎂含量成為20ppm之 量使用乙酸鎂，以使所獲得之中間膜中鉀含量成為200ppm之量使用乙酸鉀。實施例7中，以使所獲得之中間膜中鎂含量成為35ppm之量使用乙酸鎂，以使所獲得之中間膜中鎂含量成為35ppm之量使用2-乙基丁酸鎂。實施例8中，以使所獲得之中間膜中鎂含量成為45ppm之量使用乙酸鎂，以使所獲得之中間膜中鎂含量成為25ppm之量使用2-乙基丁酸鎂。
實施例7中，將下述表2所示之隔熱性化合物以在所獲得之中間膜100重量%中成為下述表2所示之量之方式使用。
(評價)
(1)TOF-SIMS評價
使用TOF-SIMS，測定中間膜之第1表面之鎂之離子強度/熱塑性樹脂(聚乙烯醇縮醛樹脂)之離子強度之比0。繼而，於測定過比0之上述第1表面部分進行1次濺射，使用TOF-SIMS，測定鎂之離子強度/熱塑性樹脂(聚乙烯醇縮醛樹脂)之離子強度之比，進行n次該濺射及測定步驟，對第n次之各濺射及測定中之n個鎂之離子強度/熱塑性樹脂(聚乙烯醇縮醛樹脂)之離子強度的比n進行測定。測定條件如上所述。
(2)耐濕性
將所獲得之層合玻璃於80℃、及濕度95%RH之環境下靜置2週後，分別對層合玻璃之各周邊距離中央部分之白化距離進行測定。對層合玻璃之各周邊距離中央部分之白化距離中白化距離之最大值進行評價。
(3)接著力(擊打(Pummel))
將所獲得之中間膜放置於高濕下，獲得含水率為0.3重量%之中間膜、含水率為0.5重量%之中間膜、及含水率為0.7重量%之中間膜。
準備洗淨及乾燥後之2片透明浮法玻璃(長15cm×寬30cm×厚2.5 mm)。於該2片玻璃板之間夾入調整過含水率之中間膜，而獲得積層體。將所獲得之積層體放入袋內，於常溫(23℃)、933.2hPa之減壓度下對真空袋內進行脫氣。繼而，於維持脫氣之狀態下將真空袋升溫至100℃，在溫度到達100℃後保持20分鐘。其後，藉由自然冷卻將真空袋冷卻，確認溫度降低至30℃，將壓力開放至大氣壓。
使用高壓釜，將藉由上述真空袋法所預壓接之層合玻璃於135℃、壓力1.2MPa之條件下進行20分鐘壓接，而獲得層合玻璃。
將所獲得之層合玻璃(長15cm×寬30cm)於-18℃±0.6℃下保管16小時。用頭部為0.45kg之錘，對保管後之層合玻璃之中央部(長15cm×寬15cm之範圍)進行捶打，進行粉碎直至所粉碎之玻璃粒徑成為6mm以下。將層合玻璃之中央部(長15cm×寬15cm之範圍)粉碎後，測定中間膜之露出度(面積%)，自下述表1求出擊打值。採用6次測定值之平均值作為擊打值。
將結果示於下述表2。再者，下述表2中，省略熱塑性樹脂(聚乙烯醇縮醛樹脂)、塑化劑、及金屬鹽以外之調配成分之記載。
再者，實施例1~8及比較例1、2中，以使兩側之第1表面與第2表面相同之方式製作單層之中間膜。雖表示出第1表面側之TOF-SIMS評價之評價結果，但第2表面側之TOF-SIMS評價結果基本上與第1表面側之TOF-SIMS評價之評價結果相同。又，實施例7中，由於使用隔熱性化合物，故而隔熱性優異。

Claims (7)

  1. 一種層合玻璃用中間膜，其具有1層構造或2層以上之構造，包含熱塑性樹脂，並且於使用TOF-SIMS測定中間膜之第1表面之鎂之離子強度/熱塑性樹脂之離子強度的比0後，於測定過比0之上述第1表面部分進行1次濺射，使用TOF-SIMS測定鎂之離子強度/熱塑性樹脂之離子強度之比，進行n次該濺射及測定步驟，對第n次之各濺射及測定中之n個鎂之離子強度/熱塑性樹脂之離子強度的比n進行測定時，在1≦n≦10之範圍內所測得之比1≦n≦10之10個值之平均值1≦n≦10小於在1≦n≦150之範圍內所測得之比1≦n≦150之150個值之平均值1≦n≦150、或者在1≦n≦10之範圍內所測得之比1≦n≦10之10個值之平均值1≦n≦10小於在51≦n≦60之範圍內所測得之比51≦n≦60之10個值之平均值51≦n≦60。
  2. 如請求項1之層合玻璃用中間膜，其中位於上述第1表面之表面層中之鎂之含量為200ppm以下。
  3. 如請求項1或2之層合玻璃用中間膜，其中位於上述第1表面之表面層中之鉀之含量為50ppm以下。
  4. 如請求項1或2之層合玻璃用中間膜，其中位於上述第1表面之表面層含有乙酸鎂。
  5. 如請求項1或2之層合玻璃用中間膜，其中上述熱塑性樹脂為聚乙烯醇縮醛樹脂。
  6. 如請求項1或2之層合玻璃用中間膜，其中於使用TOF-SIMS測定中間膜之第2表面之鎂之離子強度/熱塑性樹脂之離子強度的比0後，於測定過比0之上述第2表面部分進行1次濺射，使用TOF-SIMS測定鎂之離子強度/熱塑性樹脂之離子強度之比，進行m次該濺射及測定步驟，對第m次之各濺射及測定中之m個鎂之離子強度/熱塑性樹脂之離子強度的比m進行測定時，在1≦m≦10之範圍內所測得之比1≦m≦10之10個值之平均值1≦m≦10小於在1≦m≦150之範圍內所測得之比1≦m≦150之150個值之平均值1≦m≦150、或者在1≦m≦10之範圍內所測得之比1≦m≦10之10個值之平均值1≦m≦10小於在51≦m≦60之範圍內所測得之比51≦m≦60之10個值之平均值51≦m≦60。
  7. 一種層合玻璃，其具備第1層合玻璃構件、第2層合玻璃構件、及配置於上述第1層合玻璃構件與上述第2層合玻璃構件之間之中間膜部，且上述中間膜部係使用如請求項1至6中任一項之層合玻璃用中間膜而形成。
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