TWI575692B - Three - dimensional volume of the product body - Google Patents

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TWI575692B
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TW
Taiwan
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resin
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less
integrated circuit
inorganic filler
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TW101111306A
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TW201250972A (en
Inventor
Yasuhiro Kawase
Makoto Ikemoto
Hideki Kiritani
Original Assignee
Mitsubishi Chem Corp
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Publication date
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    • H01L2224/29363—Base material with a principal constituent of the material being a metal or a metalloid, e.g. boron [B], silicon [Si], germanium [Ge], arsenic [As], antimony [Sb], tellurium [Te] and polonium [Po], and alloys thereof the principal constituent melting at a temperature of greater than 1550°C
    • H01L2224/2937—Zirconium [Zr] as principal constituent
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Description

三次元積體電路積層體
本發明係關於一種積層半導體基板而成之三次元積體電路積層體及三次元積體電路積層體用之層間填充材。
近年來，為了提高半導體裝置之進一步高速化、高容量化等性能，除了電晶體或佈線之微細化以外，正朝利用積疊2層以上半導體基板之三次元(3D)積層化而提高性能進行研究開發。
具體而言，已提案有於半導體基板之接合後自基板間之橫向流入填充材之底填充製程，或如下製程：藉由於晶圓之上塗佈而形成層間填充材組成物之薄膜，其後，進行B階段化，繼而藉由切割(晶圓切割)而切出半導體基板，使用該半導體基板反覆進行利用加壓加熱之暫時接合，最終於加壓加熱條件下進行正式接合(焊錫接合)而形成三次元積體電路積層體(參照非專利文獻1、2)。
關於此種三次元積體電路裝置之實用化，被指出各種問題。其中之一在於由電晶體或佈線等裝置所發出之熱的放熱問題。此問題係起因於半導體基板積層時所使用之層間填充材組成物之導熱率，通常與金屬或陶瓷等相比為非常低，並擔心因半導體基板之積層體內之蓄熱而使半導體元件之誤動作等之性能降低。
作為進一步之問題，亦有因半導體基板之積層體之構造差異，而層間填充材組成物所要求之線膨脹率不同之問題。於包含將半導體基板彼此接合積層而成之半導體基板積層體之三次元積體電路積層體中，較佳為於半導體基板間所形成之層間填充材層為低線膨脹性。
另一問題在於，於半導體裝置之積層時所使用之層間填充材組成物之介電係數之問題。近年來，半導體裝置之動作頻率亦年年不斷上升，不僅於半導體基板之內部，於半導體基板間之訊號傳輸亦要求超過GHz之傳導速度。此時，若於半導體裝置之積層時所使用之層間填充材組成物之介電係數較高，則亦有引起於基板間之佈線中之訊號的傳輸延遲，結果造成裝置整體之動作速度降低等之疑慮。
另一方面，於使上述半導體基板積層體進而與有機基板接合之三次元積體電路積層體中，存在如下情形：在半導體基板積層體與有機基板間所形成之層間填充材層中，由於因熱所引起之半導體基板與有機基板之膨脹率之差異而產生潛在之應力，故若非適當之線膨脹率，則會發生半導體裝置層之破壞或電訊號連接端子之斷裂等。
作為解決該等問題之一手法，可列舉應用於三次元積體電路積層體之基板間之層間填充材組成物之高導熱化。例如，藉由應用高導熱性之環氧樹脂作為構成層間填充材組成物之樹脂單體，或使此種樹脂與高導熱性無機填料複合化，而 嘗試將層間填充材組成物高導熱化。例如已報告有，藉由具有液晶原基(易自我排列之構造)之環氧樹脂與硬化劑而具有高導熱性之樹脂組成物(參照專利文獻1)。
又，為了在抑制介電係數上升之同時，亦控制層間填充材之線膨脹率，已揭示有於樹脂中調配二氧化矽粒子作為無機填料(參照專利文獻2)。
進而，已揭示有並非以先前之二氧化矽系填料作為無機填料，而是於樹脂中調配高導熱性之氮化硼作為填料(參照專利文獻3)。
[先前技術文獻] [專利文獻]
專利文獻1：日本專利第4118691號
專利文獻2：日本專利特開平2004-123796號公報
專利文獻3：日本專利特表2008-510878號公報
[非專利文獻]
非專利文獻1：電子裝置封裝技術(CMC出版)，p102(2003年)
非專利文獻2：電子裝置安裝學會演講大會演講論文集(電子裝置安裝學會)，p61，p23(2009年)
於上述積層半導體基板之三次元積體電路積層體中，為了 進一步提高訊號傳輸之高速化或高容量化等性能，預測半導體基板間之距離成為50 μm以下，並謀求一種藉由導熱性較高且線膨脹率較低之層間填充材組成物接合該微細之半導體基板間的三次元積體電路積層體。
作為先前填充半導體基板間之技術，提出有接合半導體基板與有機基板、或接合有機基板同類彼此之底填充製程。但是，雖然於電接合端子上塗佈助焊劑(焊錫熔劑)後進行接合，並於清洗助焊劑後使用毛細管現象而自基板間之橫向將填充材進行填充，但因半導體基板間距離之微細化而逐漸變得難以進行接合後之助焊劑清洗及層間填充材組成物之均勻填充。
又，作為將半導體基板積層於其他基板上之方法，亦提出有於將層間填充材組成物塗佈在基板上後進行基板間之接合之OBAR(Over Bump Applied Resin，凸塊上塗覆樹脂)法。但是，OBAR法所使用之層間填充材組成物之導熱性係與底填充製程之材料相同程度，於三次元積體電路積層體之半導體基板間之導熱性並不充分。
進而，亦為了實現半導體基板之確實接合，要求將於三次元積體電路積層體之層間填充劑層中所調配之填料之最大粒徑設為層間填充材層之厚度之1/3以下左右。然而，雖然專利文獻2中記載之球狀氮化硼凝聚體具有高導熱率，但由於粒徑較大，故而若用作於三次元積體電路積層體之形成層 間填充材層之層間填充材組成物中所調配之填料，則有妨礙半導體基板之接合之虞。
另一方面，若使用粒徑較小之填料，則有可能於調配至構成層間填充材組成物之樹脂中時，難以均勻地進行混合，同時於層間填充材層中因填料所造成之導熱通道之接點增加，從而在半導體基板間之厚度方向上自上至下連接之機率降低，層間填充材層之厚度方向之導熱率變得不充分。
進而，通常之氮化硼為六角形之網狀層係以兩層週期積層而成之六方晶體構造，厚度相對於粒子結晶面大小而較小。因此，為了提高導熱率而相對於樹脂添加大量之氮化硼填料，其導致黏度上升而難以進行基板之接合，另外，即便添加而亦難以達成特定之導熱性。
本發明係鑒於上述問題而完成者，目的在於提供一種三次元積體電路積層體：其係於使形成有半導體裝置層之矽基板積層至少2層以上而成之積層體、及進而將該積層體搭載於有機基板上之積層體中，利用組合特定之樹脂及無機填料之層間填充材組成物而積層半導體裝置基板，從而利用兼具高導熱性與低線膨脹性之層間填充材組成物所填充而成。
本發明者等人進行努力研究，結果發現本發明可解決上述問題，從而完成了本發明。
即，本發明係具有以下主旨者。
(1)一種三次元積體電路積層體，其特徵在於：具有使形成有半導體裝置層之半導體基板積層至少2層以上而成之半導體基板積層體，於該半導體基板間具有含有樹脂(A)及無機填料(B)且導熱率為0.8W/(m．K)以上之第1層間填充材層。
(2)如上述(1)之三次元積體電路積層體，其中，第1層間填充材層之線膨脹率為3ppm/K以上、70ppm/K以下。
(3)如上述(1)或(2)之三次元積體電路積層體，其中，第1層間填充材層所含有之無機填料(B)之介電係數為6以下。
(4)如上述(1)至(3)中任一項之三次元積體電路積層體，其中，第1層間填充材層所含有之無機填料(B)之平均粒徑為0.1μm以上、10μm以下，且最大粒徑為10μm，進而導熱率為2W/(m．K)以上。
(5)一種三次元積體電路積層體，其特徵在於：具有使形成有半導體裝置層之半導體基板積層至少2層以上而成之半導體基板積層體，於該半導體基板間具有含有樹脂(A)及無機填料(B)且線膨脹率為3ppm/K以上、70ppm/K以下之第1層間填充材層，上述無機填料(B)之平均粒徑為0.1μm以上、10μm以下，並且最大粒徑為10μm。
(6)一種三次元積體電路積層體，其特徵在於：具有使形成有半導體裝置層之半導體基板積層至少2層以上而成之半導體基板積層體，於該半導體基板間具有含有樹脂(A)及 無機填料(B)之第1層間填充材層，上述無機填料(B)之平均粒徑為0.1μm以上、10μm以下，最大粒徑為10μm，且介電係數為6以下。
(7)如上述(1)至(6)中任一項之三次元積體電路積層體，其中，上述第1層間填充材層係相對於每100重量份上述樹脂(A)而含有50重量份以上、400重量份以下之上述無機填料(B)。
(8)如上述(1)至(7)中任一項之三次元積體電路積層體，其中，存在於半導體基板間之第1層間填充材層所含有之無機填料(B)之比表面積為1 m2/g以上、60 m2/g以下。
(9)如上述(1)至(8)中任一項之三次元積體電路積層體，其中，上述半導體基板為矽基板。
(10)如上述(1)至(9)中任一項之三次元積體電路積層體，其中，上述無機填料(B)之平均粒徑為0.2μm以上、5μm以下且比表面積為1 m2/g以上、25 m2/g以下。
(11)如上述(1)至(10)中任一項之三次元積體電路積層體，其中，上述無機填料(B)為氮化硼。
(12)如上述(1)至(11)中任一項之三次元積體電路積層體，其中，上述樹脂(A)係以環氧樹脂作為主成分之樹脂。
(13)如上述(1)至(12)中任一項之三次元積體電路積層體，其中，上述第1層間填充材層之厚度為1μm以上、50 μm以下。
(14)如上述(1)至(13)中任一項之三次元積體電路積層體，其中，於上述第1層間填充材層中，包含上述形成有半導體裝置層之半導體基板間之電訊號連接用的焊錫端子。
(15)如上述(1)至(14)中任一項之三次元積體電路積層體，其中，上述半導體基板積層體係進而搭載於有機基板上，並於上述半導體基板積層體與上述有機基板間具有含有樹脂(a)及無機填料(b)之第2層間填充材層。
(16)如上述(15)之三次元積體電路積層體，其中，上述有機基板係於含有環氧樹脂作為樹脂成分之樹脂板中具有包含含銅之佈線層之多層電路構造。
(17)如上述(15)或(16)之三次元積體電路積層體，其中，上述第2層間填充材層係相對於每100重量份上述樹脂(a)而含有50重量份以上、400重量份以下之上述無機填料(b)。
(18)如上述(15)至(17)中任一項之三次元積體電路積層體，其中，上述第2層間填充材層之線膨脹率為10ppm/K以上、50ppm/K以下。
(19)如上述(15)至(18)中任一項之三次元積體電路積層體，其中，上述第2層間填充材層之介電係數為6以下。
(20)如上述(15)至(19)中任一項之三次元積體電路積層體，其中，上述樹脂(a)係以環氧樹脂作為主成分之樹脂。
(21)如上述(15)至(20)中任一項之三次元積體電路積層體，其中，上述無機填料(b)之平均粒徑為0.1μm以上、20 μm以下，且最大粒徑為30μm，比表面積為1m2/g以上、60m2/g以下，導熱率為1W/(m．K)以上，進而介電係數為6以下。
(22)一種層間填充材，其係於具有使形成有半導體裝置層之半導體基板積層至少2層以上而成之半導體基板積層體的三次元積體電路積層體中，半導體基板間所具有之第1層間填充材層用之層間填充材，其含有樹脂(A)、及平均粒徑為0.1μm以上、5μm以下且最大粒徑為10μm、進而介電係數為6以下之無機填料(B)，線膨脹率為3ppm/K以上、70ppm/K以下。
(23)一種層間填充材，其係於具有使形成有半導體裝置層之半導體基板積層至少2層以上而成之半導體基板積層體的三次元積體電路積層體中，半導體基板積層體與有機基板間所具有之第2層間填充材層用之層間填充材，含有樹脂(a)、及平均粒徑為0.1μm以上、20μm以下且最大粒徑為30μm、進而介電係數為6以下之無機填料(b)，線膨脹率為10ppm/K以上、50ppm/K以下。
(24)如上述(22)或(23)之層間填充材，其中，上述無機填料(B)或(b)之比表面積為1m2/g以上、60m2/g以下。
根據本發明，藉由利用具備高導熱性、低介電係數與低線膨脹性之層間填充材層使形成有半導體裝置層之半導體基 板積層，從而可形成一種促進半導體基板間之導熱並降低半導體裝置基板之溫度的高放熱性與可進行高速動作之可靠性優異之三次元積體電路積層體，並可使半導體裝置穩定地動作。
以下，對本發明進行說明，但本發明不限定於下述記載，可在其主旨範圍內進行各種變形而實施。
(1)第1三次元積體電路積層體
本發明之三次元積體電路積層體具有使形成有半導體裝置層之半導體基板積層至少2層以上而成之半導體基板積層體，於該半導體基板間具有含有樹脂(A)及無機填料(B)且導熱率為0.8 W/(m．K)以上之第1層間填充材層。
圖1係表示本發明第1實施形態之三次元積體電路積層體(以下稱為第1三次元積體電路積層體)的概念剖面圖。再者，圖1中，為了容易理解三次元積體電路積層體之構造，而比實際大地表示其他構成構件相對於半導體基板之厚度或大小。
如圖1所示，第1三次元積體電路積層體1包含：積層形成有半導體裝置層11、21及31之3層(其為一例，只要為2層以上則可為若干層)半導體基板10、20、30之半導體基板積層體。
於半導體基板10與20之間、及半導體基板20與30之間， 分別具有含有樹脂(A)及無機填料(B)之第1層間填充材層40、50。
圖2表示半導體基板10之剖面構造的示意圖。於半導體基板10上形成有包含微細之電子電路之半導體裝置層11。為了保護半導體裝置層11不受外界影響，而於其表面形成有包含聚醯亞胺樹脂等之緩衝塗膜12。又，於三次元積體電路積層體1中具有與半導體基板10相同之構成，為了確保半導體基板10與所鄰接之半導體基板20上之半導體裝置層21之電連接，而於半導體基板10上設置以貫通基板之方式所設置之半導體基板貫通電極13、焊點端子14、及焊錫凸塊15。
又，於第1三次元積體電路積層體1中，為了確保鄰接之半導體基板(10與20、及20與30)上之半導體裝置間之電連接，而於半導體基板10、20、30上設置以貫通基板之方式所設置之半導體基板貫通電極13、23、33、焊點端子24、34、及焊錫凸塊15、25、35。
焊點端子24與焊錫凸塊15、及焊點端子34與焊錫凸塊25分別以包含於第1層間填充材層40及50中之形式存在，並發揮連接半導體基板10與20、及20與30之間之電訊號的功能。
再者，為如下構成：於上述第1層間填充材層40、50中包含焊錫端子，該焊錫端子包含於上述形成有半導體裝置層 11之半導體基板間之電訊號連接用之焊點端子24及焊錫凸塊15，只要可確保於各個半導體基板上之半導體裝置層之電連接即可，並不限定於此。
繼而，對本發明之包含半導體基板積層體之第1三次元積體電路積層體詳細地進行說明。
(1-1)半導體基板
作為於第1三次元積體電路積層體中之半導體基板，可使用能夠於積體電路之製造中用作基板之任意材質者，可較佳地使用矽基板。作為矽基板，可直接使用與孔徑相對應之基板膜厚，或亦可於藉由背面蝕刻或背面研磨等背面研磨而薄膜化至100 μm以下後使用。
作為焊錫凸塊，可使用微細之焊錫球，或亦可於利用微影法形成開口部後直接於開口部之基底上或形成鎳或銅之柱後實施鍍錫，去除抗蝕劑材後，藉由加熱處理形成焊錫凸塊。作為焊錫之組成並無特別限定，考慮電接合性及低溫接合性，可較佳地使用含有錫作為主要成分之焊錫。
焊點端子可藉由下述方式形成：於半導體基板上使用PVD(Physical Vapor Deposition，物理氧相沈積法)等而形成薄膜後，藉由利用微影法之抗蝕劑膜形成、及乾式或濕式蝕刻而去除無用部分。作為焊點端子之材料，只要為可與焊錫凸塊接合者則並無特別限定，但考慮與焊錫之接合性及可靠性等，可較佳地使用金或銅。
(1-2)第1層間填充材層
第1層間填充材層形成於半導體基板間，且含有樹脂(A)及無機填料(B)而成。
第1層間填充材層之介電係數較佳為5以下，更佳為4以下。若第1層間填充材層之介電係數超過5，則會引起於基板間之佈線中的訊號之傳輸延遲，結果造成裝置整體之動作速度降低，故而欠佳。因此，於第1層間填充材層中所含有之無機填料(B)之介電係數較佳為6以下。以適當之添加量含有介電係數為6以下之無機填料(B)之第1層間填充材層可獲得滿足作為半導體基板積層體之性能之低介電性。
第1層間填充材層之導熱率必須為0.8 W/(m．K)以上，更佳為1.0 W/(m．K)以上。再者，該導熱率較高者較佳，但通常為10 W/(m．K)以下。
若第1層間填充材層之導熱率未達0.8 W/(m．K)，則半導體基板間之導熱性會不充分，半導體基板積蓄熱而變為高溫，而成為動作不良之主要原因，故而欠佳。因此，於第1層間填充材層中所含有之上述無機填料(B)之導熱率較佳為2 W/(m．K)以上。
若無機填料(B)之導熱率為2 W/(m．K)以上，則與樹脂(A)相比導熱性增大5倍左右以上，可以適當之添加量充分地提高層間填充材層之導熱率。
於未滿足無機填料(B)之平均粒徑、比表面積及導熱率之 至少1個條件之情形時，第1層間填充材層無法獲得充分之導熱率。
第1層間填充材層之線膨脹率較佳為3ppm/K以上、70ppm/K以下，更佳為10ppm/K以上、60ppm/K以下。
若第1層間填充材層之線膨脹率為上述範圍內，則相對於半導體動作時之溫度變化，而降低因半導體基板之膨脹率所致之潛在應力的產生，從而可不引起半導體裝置層之破壞或電訊號連接端子之斷裂等而穩定地動作。
於層間填充材層中，由於因熱所引起之半導體基板與有機基板之膨脹率之差異而產生潛在應力，故而若非適當之線膨脹率，則存在引起半導體裝置層之破壞或電訊號連接端子之斷裂等情形。
又，第1層間填充材層之厚度較佳為1μm以上、50μm以下。更佳為3μm以上、45μm以下，進而較佳為5μm以上、40μm以下。若厚度增加，則作為半導體之佈線間距離增長，引起訊號之佈線延遲，故而利用將基板進行3次元積層之優勢縮小而欠佳。若厚度變薄，則佈線間距離縮短而可降低訊號之佈線延遲，但包括層間填充材層之膜厚均勻性在內，加工變得極難。藉由設為上述厚度而可兼具加工性與性能。
繼而，對構成第1層間填充材層之組成物(以下有時稱為第1層間填充材組成物)中之各成分詳細地進行說明。
第1層間填充材組成物含有樹脂(A)及無機填料(B)，另外視需要含有硬化劑(C)、助焊劑(D)等而成。
[樹脂(A)]
為了於與第1層間填充材組成物中之無機填料(B)組合時獲得充分之導熱性，樹脂(A)之導熱率較佳為0.2 W/(m．K)以上，更佳為0.22 W/(m．K)以上。該導熱率較高者較佳，但通常為1.0 W/(m．K)以下。
又，為了於基板上形成薄膜後、暫時接著前與接合對象之基板進行位置對準，樹脂(A)於50℃下之熔融黏度較佳為2000 Pa．s以上，更佳為10000 Pa．s以上。
又，為了於暫時接著後實施正式接合時，藉由加熱而熔融第1層間填充材組成物，而連接電接合端子，樹脂(A)於120℃下之熔融黏度較佳為100 Pa．s以下，更佳為20 Pa．s以下。
作為樹脂(A)之具體例，可例示：環氧樹脂、酚樹脂、脲樹脂、三聚氰胺樹脂、苯胍樹脂、聚酯樹脂、烯丙基樹脂、酸醇樹脂、胺基甲酸乙酯樹脂、矽樹脂、丙烯酸系樹脂、聚醯亞胺樹脂等。該等樹脂中，較佳為耐熱性或各種電特性優異之熱硬化性樹脂。於熱硬化性樹脂中，就硬化前之加工性、B-階段化膜性或其他硬化特性、硬化膜物性等而言，較佳為以環氧樹脂作為主成分之樹脂，更佳為僅包含環氧樹脂之樹脂。
此處，所謂「以環氧樹脂作為主成分」意指環氧樹脂於樹 脂(A)中之比例為50重量%以上，較佳為60重量%以上(包括100重量%)。
繼而，對使用環氧樹脂作為樹脂(A)之較佳樹脂之例之情形進行說明。
作為環氧樹脂，亦可使用任何環氧樹脂。環氧樹脂可僅為具有1種結構單位之環氧樹脂，亦可組合結構單位不同之複數種環氧樹脂。
為了與塗膜性或成膜性、接著性一併降低接合時之空隙(孔隙)而獲得高導熱之硬化物，較佳為至少含有下述苯氧樹脂(以下稱為環氧樹脂(A1))作為環氧樹脂，尤其是在環氧樹脂(A1)相對於環氧樹脂總量之重量比率為5~95重量%之範圍內含有較佳。更佳為在10~90重量%，進而較佳為在20~80重量%之範圍內含有。
[環氧樹脂(A1)]
所謂苯氧樹脂，通常係指使表鹵醇與二酚化合物反應所獲得之樹脂、或使二元環氧化合物與二酚化合物反應所獲得之樹脂，於本發明中係將該等中尤其是重量平均分子量為200以上、100000以下之環氧樹脂之苯氧樹脂稱為環氧樹脂(A1)。再者，環氧樹脂(A1)之重量平均分子量之上限較佳為50000以下，更佳為30000以下。
作為環氧樹脂(A1)，較佳為具有選自由萘骨架、茀骨架、聯苯骨架、蒽骨架、芘骨架、骨架、金剛烷骨架及二 環戊二烯骨架所組成群中之至少1種骨架之苯氧樹脂。其中，由於可更進一步提高耐熱性，故而尤佳為具有茀骨架及/或聯苯骨架之苯氧樹脂。
如上所述之環氧樹脂亦可為含有結構單位不同之複數種環氧樹脂者。
作為上述環氧樹脂(A1)以外之環氧樹脂，較佳為分子內具有2個以上環氧基之環氧樹脂(以下有時稱為環氧樹脂(A2))。例如，可列舉：雙酚A型環氧樹脂、雙酚F型環氧樹脂、萘型環氧樹脂、苯酚酚醛清漆型環氧樹脂、甲酚酚醛清漆型環氧樹脂、苯酚芳烷基型環氧樹脂、聯苯型環氧樹脂、三苯甲烷型環氧樹脂、二環戊二烯型環氧樹脂、縮水甘油酯型環氧樹脂、縮水甘油胺型環氧樹脂、多官能酚型環氧樹脂等各種環氧樹脂。
該等可單獨使用1種或製成2種以上之混合物使用。
就控制熔融黏度之觀點而言，環氧樹脂(A2)之重量平均分子量較佳為100~5000，更佳為200~4000。若為重量平均分子量低於100者，則存在耐熱性較差之傾向，若高於5000，則存在環氧樹脂之熔點增高，接合性降低之傾向。
又，在無損其目的之範圍中，樹脂(A)亦可含有除環氧樹脂(A1)與環氧樹脂(A2)以外之樹脂(以下有時稱為其他樹脂)。
樹脂(A)中，環氧樹脂(A1)於含有環氧樹脂(A1)與環氧樹 脂(A2)之全部樹脂中之比例，將其合計設為100重量%，較佳為3~95%，更佳為10~90重量%，進而較佳為20~80重量%。再者，所謂「含有環氧樹脂(A1)與環氧樹脂(A2)之全部樹脂」，於樹脂(A)僅為環氧樹脂(A1)及環氧樹脂(A2)之情形時，意指環氧樹脂(A1)與環氧樹脂(A2)之合計，於進而含有其他樹脂之情形時，意指環氧樹脂(A1)、環氧樹脂(A2)及其他樹脂之合計。
藉由環氧樹脂(A1)之比例為10重量%以上，從而可充分地獲得利用調配環氧樹脂(A1)所得之導熱性之提高效果，可獲得所需之高導熱性。藉由環氧樹脂(A1)之比例未達90重量%且環氧樹脂(A2)為10重量%以上，而可發揮環氧樹脂(A2)之調配效果，成為硬化性、及硬化物之物性充分者。
[無機填料(B)]
第1層間填充材層藉由含有具有高導熱率之無機填料(B)而可對第1層間填充材層賦予高導熱性，藉由促進半導體基板間之導熱，降低半導體裝置基板之溫度，而可使半導體裝置穩定地動作。
無機填料(B)之導熱率較佳為具有高導熱性者，尤佳為2 W/(m．K)以上，更佳為3 W/(m．K)以上。該導熱率較高者較佳，但通常為300 W/(m．K)以下。
無機填料(B)之介電係數較佳為6以下，更佳為5以下。若介電係數超過6，則會引起基板間之佈線中之訊號的傳輸 延遲，結果造成裝置整體之動作速度降低，故而欠佳。再者，該介電係數較低者較佳，但通常為3以上。
若介電係數為6以下、較佳為5以下，則可降低上述訊號之傳輸延遲，可提高半導體裝置之運算處理速度。
再者，無機填料(B)之介電係數可藉由任意方法測定，通常可在金屬電極間夾持試樣而測定電容及介電正切之基礎上求出。
於介電係數之測定時可使用任意頻率，就測定精度之方面而言，較佳為使用10MHz之頻率。進而，隨著半導體之動作頻率之高速化，介電係數測定之頻率更佳為使用100MHz~10GHz。
作為無機填料(B)，可列舉：氧化鋁(Al2O3：導熱率30W/(m．K))、氮化鋁(AlN：導熱率260W/(m．K))、氮化硼(BN：導熱率3W/(m．K)(厚度方向)、275W/(m．K)(平面方向))、氮化矽(Si3N4：導熱率23W/(m．K))、二氧化矽(SiO2：導熱率1.4W/(m．K))等。
就積層之裝置之可靠性之方面而言，無機填料(B)較佳為進而一併具有對於氧氣或水、高溫暴露之穩定性、及低介電性。作為此種無機填料(B)，較佳為Al2O3、AlN、BN、SiO2，尤佳為BN。該等無機填料(B)可單獨使用1種亦可以任意組合及比率混合使用2種以上。
再者，用作無機填料(B)之無機材料存在市售品或剛合成
二羥基萘、上述二羥基萘之烯丙基化物或聚烯丙基化物、烯丙基化雙酚A、烯丙基化雙酚F、烯丙基化苯酚酚醛清漆、烯丙基化鄰苯三酚等。
作為胺系硬化劑之脂族胺之具體例，可例示：乙二胺、1,3-二胺基丙烷、1,4-二胺基丙烷、己二胺、2,5-二甲基己二胺、三甲基己二胺、二乙三胺、亞胺基雙丙胺、雙(六亞甲基)三胺、三乙四胺、四乙五胺、五乙六胺、N-羥基乙基乙二胺、四(羥基乙基)乙二胺等。
作為聚醚胺之具體例，可例示：三乙二醇二胺、四乙二醇二胺、二乙二醇雙(丙胺)、聚氧丙二胺、聚氧丙三胺類等。
作為脂環式胺之具體例，可例示：異佛爾酮二胺、薄荷烷二胺、N-胺基乙基哌、雙(4-胺基-3-甲基二環己基)甲烷、雙(胺基甲基)環己烷、3,9-雙(3-胺基丙基)-2,4,8,10-四氧雜螺(5,5)十一烷、降烯二胺等。
作為芳香族胺之具體例，可例示：四氯-對二甲苯二胺、間二甲苯二胺、對二甲苯二胺、間苯二胺、鄰苯二胺、對苯二胺、2,4-二胺基大茴香醚、2,4-甲苯二胺、2,4-二胺基二苯基甲烷、4,4'-二胺基二苯基甲烷、4,4'-二胺基-1,2-二苯基乙烷、2,4-二胺基二苯基碸、4,4'-二胺基二苯基碸、間胺基苯酚、間胺基苄胺、苄基二甲胺、2-(二甲胺基甲基)苯酚、三乙醇胺、甲基苄胺、α-(間胺基苯基)乙胺、α-(對胺基苯基)乙胺、二胺基二乙基二甲基二苯基甲烷、α,α'-雙(4-胺基苯 基)-對二異丙苯等。
作為酸酐系硬化劑之具體例，可例示：十二碳烯基琥珀酸酐、聚己二酸酐、聚壬二酸酐、聚癸二酸酐、聚(乙基十八烷二酸)酐、聚(苯基十六烷二酸)酐、甲基四氫鄰苯二甲酸酐、甲基六氫鄰苯二甲酸酐、六氫鄰苯二甲酸酐、甲基雙環庚烯二甲酸酐、四氫鄰苯二甲酸酐、三烷基四氫鄰苯二甲酸酐、甲基環己烯二甲酸酐、甲基環己烯四甲酸酐、鄰苯二甲酸酐、偏苯三甲酸酐、均苯四甲酸二酐、二苯甲酮四甲酸酐、乙二醇雙偏苯三甲酸二酐、氯橋酸酐、耐地酸酐、甲基耐地酸酐、5-(2,5-二氧四氫-3-呋喃基)-3-甲基-3-環己烷-1,2-二甲酸酐、3,4-二羧基-1,2,3,4-四氫-1-萘琥珀酸二酐、1-甲基-二羧基-1,2,3,4-四氫-1-萘琥珀酸二酐等。
作為醯胺系硬化劑，可例示：二氰基二醯胺、聚醯胺樹脂等。
作為三級胺，可例示：1,8-二氮雜雙環(5,4,0)十一烯-7、三乙二胺、苄基二甲胺、三乙醇胺、二甲胺基乙醇、三(二甲胺基甲基)苯酚等。
作為咪唑或其衍生物，可例示：1-氰基乙基-2-苯基咪唑、2-苯基咪唑、2-乙基-4(5)-甲基咪唑、2-苯基-4-甲基咪唑、1-苄基-2-甲基咪唑、1-苄基-2-苯基咪唑、1-氰基乙基-2-十一烷基咪唑、1-氰基-2-苯基咪唑、1-氰基乙基-2-十一烷基咪唑偏苯三甲酸鹽、1-氰基乙基-2-苯基咪唑鎓偏苯三甲酸 鹽、2,4-二胺基-6-[2'-甲基咪唑基-(1')]-乙基-均三、2,4-二胺基-6-[2'-乙基-4'-甲基咪唑基-(1')]-乙基-均三、2,4-二胺基-6-[2'-甲基咪唑基-(1')]-乙基-均三異三聚氰酸加成物、2-苯基咪唑異三聚氰酸加成物、2-苯基-4,5-二羥基甲基咪唑、2-苯基-4-甲基-5-羥基甲基咪唑、環氧樹脂與上述咪唑類之加成物等。
作為有機膦類，可例示：三丁基膦、甲基二苯基膦、三苯基膦、二苯基膦、苯基膦等。
作為鏻鹽，可例示：四苯基鏻-四苯基硼酸鹽、四苯基鏻-乙基三苯基硼酸鹽、四丁基鏻-四丁基硼酸鹽等。
作為四苯基硼鹽，可例示：2-乙基-4-甲基咪唑-四苯基硼酸鹽、N-甲基啉-四苯基硼酸鹽等。
又，該等硬化劑可單獨使用1種亦可以任意組合及比率混合使用2種以上。
於上述硬化劑中，可較佳地使用咪唑或其衍生物、及醯胺系硬化劑。
再者，作為下述之助焊劑(D)，於使用具有環氧樹脂之硬化作用之有機羧酸或有機羧酸酯之情形時，亦可使用該有機羧酸類作為硬化劑(C)。
第1層間填充材組成物中之硬化劑(C)之含量，通常相對於以環氧樹脂作為主成分樹脂(A)100重量份，較佳為0.1~60重量份，更佳為0.5~10重量份。
此處，於硬化劑為酚系硬化劑、胺系硬化劑、或酸酐系硬化劑之情形時，以環氧樹脂中之環氧基與硬化劑中之官能基之當量比計，較佳為在0.8~1.5之範圍內使用，更佳為在0.9~1.2之範圍內使用。若為該範圍外，則存在未反應之環氧基或硬化劑之官能基殘留，無法獲得所需物性之情況。
又，於硬化劑為醯胺系硬化劑、三級胺、咪唑或其衍生物、有機膦類、鏻鹽、四苯基硼鹽、有機酸二醯肼、鹵化硼胺錯合物、聚硫醇系硬化劑、異氰酸酯系硬化劑、嵌段異氰酸酯系硬化劑等情形時，相對於環氧樹脂組成物中之環氧樹脂100重量份，較佳為在0.1~20重量份之範圍內使用，更佳為在0.5~10重量份之範圍內使用。
[助焊劑(D)]
所謂助焊劑(D)，具體而言為如下化合物：於金屬端子之焊錫時，具有將焊錫凸塊等金屬電訊號端子及焊點之表面氧化膜熔解去除、或提高焊錫凸塊於焊點表面上之潤濕擴散性，進而防止焊錫凸塊於金屬端子表面之再氧化等功能。於第1層間填充材層中包含形成有半導體裝置層之半導體基板間的電訊號連接用之焊錫端子之情形時，助焊劑(D)包含於第1層間填充材組成物中。
作為助焊劑(D)，可列舉：草酸、丙二酸、琥珀酸、戊二酸、己二酸、蘋果酸、酒石酸、檸檬酸、乳酸、乙酸、丙酸、丁酸、油酸、硬脂酸等脂肪族羧酸；苯甲酸、水楊酸、鄰苯 二甲酸、偏苯三甲酸、偏苯三甲酸酐、均苯三甲酸、苯四甲酸等芳香族羧酸；松香酸、松香等萜烯系羧酸；使有機羧酸與烷基乙烯基醚類反應所轉化之半縮醛酯之有機羧酸酯；麩胺酸鹽酸鹽、苯胺鹽酸鹽、鹽酸肼、溴化鯨蠟基吡啶、鹽酸苯肼、四氯萘、甲基鹽酸肼、甲胺鹽酸鹽、乙胺鹽酸鹽、二乙胺鹽酸鹽、丁胺鹽酸鹽等有機鹵化合物；尿素、二乙三胺肼等胺類；乙二醇、二乙二醇、三乙二醇、四乙二醇、六乙二醇、甘油、三羥甲基乙烷、三羥甲基丙烷、2,3,4-三羥基二苯甲酮、三乙醇胺、赤藻糖醇、季戊四醇、雙(2-羥基甲基)亞胺基三-(羥基甲基)甲烷、核糖醇等多元醇類；鹽酸、氟酸、磷酸、氫氟硼酸等無機酸；氟化鉀、氟化鈉、氟化銨、氟化銅、氟化鎳、氟化鋅等氟化物；氯化鉀、氯化鈉、氯化亞銅、氯化鎳、氯化銨、氯化鋅、氯化亞錫等氯化物；溴化鉀、溴化鈉、溴化銨、溴化錫、溴化鋅等溴化物等。該等化合物可直接使用，另外亦可使用應用利用有機聚合物或無機化合物等之被覆劑而微膠囊化者。該等化合物可單獨使用1種亦可以任意組合及比率混合使用2種以上。
該等中，就於樹脂(A)或各種溶劑中之溶解性而言，較佳為多元醇類、有機羧酸類或羧酸酯類。
為了表現於焊錫前熔解焊錫表面之氧化膜、提高焊錫表面之潤濕性、及防止焊錫表面之再氧化等功能，助焊劑(D)之熔融溫度較佳為90℃~220℃，更佳為100℃~200℃，進而 較佳為120℃~180℃。
又，於助焊劑(D)為多元醇類、有機羧酸類或羧酸酯類之情形時，較佳為焊錫時於220℃~260℃之溫度下，多元醇類或羧酸之分解或揮發、蒸發等較少者。於該情形時，作為分解溫度及沸點，較佳為250℃以上，更佳為270℃以上，最佳為290℃以上。
作為多元醇類，可較佳地使用：三羥甲基丙烷、赤藻糖醇、季戊四醇、核糖醇等。
作為有機羧酸，可較佳地使用：戊二酸、己二酸、偏苯三甲酸等。
作為有機羧酸酯藉由熱分解而產生羧酸而表現功能之溫度，較佳為130℃以上，更佳為140℃以上，進而較佳為160℃以上，最佳為180℃以上。該溫度較高者較佳，但通常為200℃以下。
作為成為有機羧酸酯原料之有機羧酸，可使用：乳酸、乙酸、丙酸、丁酸、油酸、硬脂酸、苯甲酸、松香酸、松香等一元羧酸；草酸、丙二酸、琥珀酸、戊二酸、己二酸、蘋果酸、酒石酸、間苯二甲酸、均苯四甲酸、順丁烯二酸、反丁烯二酸、伊康酸等二羧酸；檸檬酸、1,2,4-偏苯三甲酸、三(2-羧基乙基)異氰尿酸酯等三羧酸；均苯四甲酸、丁烷四甲酸等四羧酸等。其中，就作為助焊劑之反應性而言，較佳為具有兩個以上羧基之聚羧酸類。
又，作為成為有機羧酸酯原料之烷基乙烯基醚類，較佳為具有碳數1~6之烷基者，其中，尤佳為烷基為甲基、乙基、丙基、丁基。於該等烷基中，就表現出電子供應性較低之烷基程度之高溫解離性之方面而言，作為烷基較佳為二級及一級。
其中，作為有機羧酸酯，可較佳地使用：Santacid G(二烷基乙烯基醚嵌段2官能聚合物型羧酸)、Santacid H(單烷基乙烯基醚嵌段2官能低分子量型羧酸)、Santacid I(單烷基乙烯基醚嵌段2官能羧酸)(均為日油公司製造)等。
助焊劑(D)之含量相對於每100重量份樹脂(A)為0.1重量份以上、10重量份以下，較佳為0.5重量份以上、5重量份以下。若含量未達0.1重量份，則有因氧化膜去除性降低所引起之焊錫連接不良之虞，又，若超過10重量份，則有因組成物之黏度上升所引起之連接不良之虞。
為了進一步提高其功能性，在無損本發明效果之範圍內，於第1層間填充材組成物中亦可含有其他各種添加劑。
作為其他添加劑，作為用以提高與基材之接著性或基質樹脂與無機填料之接著性之添加成分，可列舉：矽烷偶合劑或鈦酸酯偶合劑等偶合劑、用以提高保存穩定性之紫外線抑制劑、抗氧化劑、塑化劑、阻燃劑、著色劑、分散劑等。
該等均可單獨使用1種亦可以任意組合及比率混合使用2種以上。
於上述添加劑中，就提高樹脂成分與無機填料(B)之密接性之觀點而言，較佳為含有偶合劑。
作為矽烷偶合劑，可列舉：γ-縮水甘油氧基丙基三甲氧基矽烷、γ-縮水甘油氧基丙基三乙氧基矽烷、β-(3,4-環氧環己基)乙基三甲氧基矽烷等環氧基矽烷；γ-胺基丙基三乙氧基矽烷、N-β(胺基乙基)γ-胺基丙基三甲氧基矽烷、N-β(胺基乙基)γ-胺基丙基甲基二甲氧基矽烷、γ-胺基丙基三甲氧基矽烷、γ-脲基丙基三乙氧基矽烷等胺基矽烷；3-巰基丙基三甲氧基矽烷等巰基矽烷；對苯乙烯基三甲氧基矽烷、乙烯基三氯矽烷、乙烯基三(β-甲氧基乙氧基)矽烷、乙烯基三甲氧基矽烷、乙烯基三乙氧基矽烷、γ-甲基丙烯醯氧基丙基三甲氧基矽烷等乙烯基矽烷；環氧系、胺基系、乙烯基系之高分子型矽烷等。
另一方面，作為鈦酸酯偶合劑，可列舉：異丙基三硬脂醯基鈦酸酯、異丙基三(N-胺基乙基-胺基乙基)鈦酸酯、二異丙基雙(二辛基磷醯氧基)鈦酸酯、四異丙基雙(二辛基亞磷醯氧基)鈦酸酯、四辛基雙(二-十三烷基亞磷醯氧基)鈦酸酯、四(2,2-二烯丙氧基甲基-1-丁基)雙(二-十三烷基)亞磷醯氧基鈦酸酯、雙(二辛基焦磷醯氧基)羥乙酸鈦酸酯、雙(二辛基焦磷醯氧基)鈦酸乙二酯等。
上述其他添加劑之調配量並無特別限制，於可獲得必需功能性之程度下以通常樹脂組成物之調配量使用。
再者，於其他添加劑中，偶合劑之添加量相對於樹脂組成物中之總固體成分，較佳為設為0.01~2.0重量%左右，更佳為0.1~1.5重量%。若偶合劑之調配量較少，則無法充分地獲得利用調配偶合劑而基質樹脂與無機填充劑之密接性之提高效果。若過多，則存在偶合劑自所獲得之硬化物滲出(溢出)之問題。
[有機溶劑(E)]
於形成第1層間填充材層時，上述第1層間填充材組成物可直接塗佈於半導體基板上，進而亦可以含有有機溶劑(E)之塗佈液之形態使用。繼而，對有機溶劑(E)進行說明。
作為可使用之有機溶劑(E)，例如可列舉：丙酮、甲基乙基酮(Methyl Ethyl Ketone，MEK)、甲基異丁基酮(Methyl IsoButyl Ketone，MIBK)、甲基戊基酮(Methyl Amyl Ketone，MAK)、環己酮(Cyclo Hexanone，CHN)等酮類；乙酸乙酯、乙酸丁酯等酯類；乙二醇單甲醚、丙二醇單甲醚、丙二醇單甲醚乙酸酯等醚類；N,N-二甲基甲醯胺、N,N-二甲基乙醯胺等醯胺類；甲醇、乙醇等醇類；己烷、環己烷等烷烴類；甲苯、二甲苯等芳香族類等。
其中，若考慮到樹脂之溶解性及溶劑之沸點等，則較佳為甲基乙基酮、甲基異丁基酮、環己酮等酮類、酯類或醚類，尤其是尤佳為使用甲基乙基酮、甲基異丁基酮、環己酮等酮類。
該等有機溶劑可單獨使用1種亦可以任意組合及比率混合使用2種以上。
有機溶劑(E)相對於其他成分之混合比例並無特別限制，較佳為相對於其他組成物為20重量%以上、70重量%以下，尤佳為30重量%以上、60重量%以下。藉由使用具有此種混合比例之本發明之塗佈液，可利用任意塗佈法形成良好之塗佈膜。
若有機溶劑(E)之混合比例未達20重量%，則存在組成物之黏度上升，無法獲得良好之塗佈膜之情形，或若超過70重量%，則有可能出現無法獲得特定膜厚等問題。
於塗佈液中亦可含有各種添加劑。
作為添加劑，除上述添加劑以外，可列舉使塗佈液中之各成分之分散性提高之界面活性劑、乳化劑、低彈性化劑、稀釋劑、消泡劑、離子捕捉劑等。
作為界面活性劑，可使用先前公知之陰離子系界面活性劑、非離子系界面活性劑、陽離子系界面活性劑之任一者。
例如可列舉：聚氧乙烯烷基醚類、聚氧乙烯烷基芳基醚類、聚氧乙烯烷基酯類、山梨糖醇酐烷基酯類、單甘油酯烷基酯類、烷基苯磺酸鹽類、烷基萘磺酸鹽類、烷基硫酸鹽類、烷基磺酸鹽類、磺基琥珀酸酯鹽類、烷基甜菜鹼類、胺基酸類等。
又，於該等界面活性劑中，亦可較佳地使用C-H鍵之一 部分或全部成為C-F鍵之氟界面活性劑。
作為界面活性劑之添加量，相對於樹脂組成物中之總固體成分，較佳為設為0.001~5重量%左右，更佳為0.01~1重量%。若未達0.001重量%，則存在無法獲得特定之膜厚均勻性之情形，又，若超過5重量%，則存在引起與樹脂成分之相分離等之情形，故而欠佳。
上述塗佈液之製備方法並無特別限定，可使用先前公知之方法，可藉由直接混合塗佈液之構成成分而製備。
對於混合順序，只要無因添加劑等而發生反應或因添加劑之添加而產生沈澱物等特別問題則為任意，於塗佈液之構成成分中，可預先調配任意2種成分或3種成分以上，其後，混合其餘成分，亦可一次混合全部。
再者，如上所述，無機填料(B)較佳為以不會成為粒徑較大之凝聚體之方式進行粉碎，但可於塗佈液之製造前進行粉碎，亦可先與其他成分混合再進行粉碎。無機材料之粉碎方法並無特別限定，可應用先前公知之粉碎方法。
(1-3)第1三次元積體電路積層體
包含半導體基板積層體之第1三次元積體電路積層體使用下述方法製造，該方法包括：於構成三次元積體電路之各層並形成有半導體裝置層之半導體基板上，形成成為上述第1層間填充材層之前驅物之第1層間填充材組成物之塗膜之步驟；及將該等半導體基板加壓接著，而形成於半導體基板 間包含第1層間填充材層之半導體基板積層體之步驟。
繼而，對各步驟具體地進行說明。
首先，於形成有半導體裝置層之半導體基板之上表面及下表面，視需要形成焊錫凸塊或焊點端子作為基板間之電連接端子。關於半導體基板、焊錫凸塊、及焊點端子，則如上所述。
繼而，於半導體基板上形成層間填充材組成物之塗膜。
第1層間填充材組成物之塗膜係可將溶解、分散於有機溶劑(E)中之第1層間填充材組成物利用浸漬法、旋塗法、噴塗法、刮刀法、其他任意方法等而形成。為了自所獲得之塗佈膜中去除溶劑或低分子成分，於50~150℃之任意溫度、較佳為60~130℃下進行烘烤處理而形成塗膜，視需要進行B-階段化處理。此時，可於固定溫度下進行烘烤處理，但為了順利地進行去除組成物中之揮發成分，亦可於減壓條件下進行烘烤處理。又，在不進行樹脂硬化之範圍內，亦可利用階段性升溫進行烘烤處理。例如，可首先於60℃、繼而80℃、進而120℃下各實施5~90分鐘左右之烘烤處理。
又，亦可直接使用不含上述有機溶劑(E)之第1層間填充材組成物。例如，使用在樹脂不會開始硬化之溫度範圍內進行加熱而熔融者，並利用任意方法於半導體基板上形成包含第1層間填充材組成物之膜。
又，由於第1層間填充材組成物具有適於膜成形之充分之 伸長性，故而亦可藉由進行膜成形並將該膜設置於半導體基板上而成膜。
繼而，於對利用上述方法所成膜之包含第1層間填充材組成物之膜進行加熱而表現黏性後，進行與接合對象之半導體基板之暫時接著。作為暫時接著之溫度，雖亦取決於樹脂(A)之組成，但較佳為於80~150℃之溫度下進行。於半導體基板之接合為複數層之情形時，可以基板之層數目反覆進行上述暫時接著，或亦可於將形成塗膜之基板重疊複數層後，進行加熱而總體地進行暫時接著。於暫時接著時，視需要較佳為於基板間施加較佳為1 gf/cm2~50 Kgf/cm2，更佳為10 gf/cm2~10 Kgf/cm2之負荷而實施。
於暫時接著後進行半導體基板之正式接合。藉由將經暫時接著之半導體基板於200℃以上、較佳為220℃以上進行加壓接著，而可使第1層間填充材組成物之樹脂之熔融黏度降低，促進半導體基板間之電氣端子之連接，同時使組成物中之助焊劑活化而實現半導體基板間之焊錫。再者，加熱溫度之上限為所使用之樹脂(A)不分解、變質之溫度，可根據樹脂之種類、等級而適當地確定，通常於300℃以下進行。
又，於進行加壓接著時，視需要較佳為於基板間施加較佳為10 gf/cm2~10 Kgf/cm2、更佳為50 gf/cm2~5 Kgf/cm2之負荷而實施。
(2)第2三次元積體電路積層體
本發明之第2三次元積體電路積層體亦可進而於有機基板上搭載上述半導體基板積層體，而於半導體基板積層體與有機基板間形成含有樹脂(a)及無機填料(b)之第2層間填充材層。
即，其為如下三次元積體電路積層體：進而於有機基板上搭載上述半導體基板積層體(第1三次元積體電路積層體)，而於半導體基板積層體與有機基板間形成含有樹脂(a)及無機填料(b)之第2層間填充材層。
圖3係表示本發明第2實施形態之三次元積體電路積層體(以下稱為第2三次元積體電路積層體)之概念剖面圖。再者，圖3中，為了容易理解三次元積體電路積層體之構造，比實際大地表示其他構成構件相對於半導體基板及有機基板之厚度或大小。
如圖3所示，於第2三次元積體電路積層體100中，進而於有機基板101上搭載上述半導體基板積層體1，而於半導體基板積層體與有機基板間形成含有樹脂(a)及無機填料(b)之第2層間填充材層102。
繼而，對第2三次元積體電路積層體詳細地進行說明。再者，關於半導體基板積層體，由於與上述第1三次元積體電路積層體相同，故而省略說明。
(2-1)有機基板
有機基板係連接以焊錫球作為外部電極之陣列狀電極與 半導體基板的高密度安裝用圖案轉換基板(***式基板)，亦為了確保於安裝三次元積體電路積層體時與印刷基板或可撓性基板之熱膨脹率之匹配性，較佳為於樹脂板中具有包含佈線層之多層電路構造之有機基板。可分別較佳地使用環氧樹脂等作為構成有機基板之樹脂成分、使用銅(Cu)作為佈線層的經由第2層間填充材層而搭載於印刷基板上之半導體基板積層體，經由焊錫凸塊等而連接於有機基板上，有機基板可經由陣列狀電極而與印刷基板之端子進行電性連接。
(2-2)第2層間填充材層
第2層間填充材層形成於半導體基板積層體與有機基板間，並含有樹脂(a)及無機填料(b)而成。
第2層間填充材層之線膨脹率較佳為10ppm/K以上、50ppm/K以下，尤佳為15ppm/K以下。再者，該線膨脹率較低者較佳，但通常為20ppm/K以上。
若線膨脹率為10ppm/K以上、50ppm/K以下，則可緩和因由熱所引起之半導體基板積層體與有機基板之膨脹係數之差異而產生之應力，可避免於半導體基板積層體與有機基板之接合界面之剝離。
第2層間填充材層之介電係數較佳為6以下，更佳為5以下。尤佳為4.5以下。再者，該介電係數較低者較佳，但通常為3以上。
若介電係數超過6，則引起於半導體基板積層體與有機基 板間之佈線中之訊號的傳輸延遲，結果造成裝置整體之動作速度降低，故而欠佳。若介電係數為6以下、較佳為5以下，則可降低上述訊號之傳輸延遲，可提高半導體裝置之運算處理速度而較佳。
第2層間填充材層之導熱率較佳為0.4 W/(m．K)以上，更佳為0.8 W/(m．K)以上，尤佳為1.0 W/(m．K)以上。再者，該導熱率較高者較佳，但通常為10 W/(m．K)以下。
溫度變得越高，則半導體基板積層體與有機基板之膨脹率之差異變得越大，若第2層間填充材層之導熱率為0.4 W/(m．K)以上，則所產生之熱經由第2層間填充材層充分地傳導至有機基板，故而可更確實地避免因半導體基板積層體中蓄熱所引起之動作不良，並且可緩和因上述膨脹係數之差異所產生之應力。
第2層間填充材層之厚度較佳為50μm以上、300μm以下。更佳為60μm以上、250μm以下，進而較佳為70μm以上、200μm以下。
若厚度增加則半導體基板積層體與有機基板之積層體會增大體積，而難以實現小型安裝，故而欠佳。又，若厚度變薄，則有可能因由裝置之動作溫度變化所引起之半導體基板積層體與有機基板之膨脹係數之差異，而引起於無機-有機基板之接合界面之剝離等而欠佳。藉由設為上述厚度，可兼具加工性與性能。
繼而，對構成第2層間填充材層之組成物(以下有時稱為第2層間填充材組成物)中之各成分進行說明。
第2層間填充材組成物含有樹脂(a)及無機填料(b)，另外視需要含有硬化劑(c)、助焊劑(d)等而成。
再者，對第2層間填充材組成物中與第1層間填充材組成物相同之部分省略詳細之說明。
[樹脂(a)]
為了於樹脂(a)與無機填料(b)組合作為第2層間填充材組成物時獲得充分之導熱性，樹脂(a)之導熱率較佳為0.15 W/(m．K)以上，更佳為0.3 W/(m．K)以上。該導熱率較高者較佳，但通常為0.5 W/(m．K)以下。
又，為了於基板上形成薄膜後、暫時接著前進行與接合對象之基板之位置對準，樹脂(a)於50℃下之熔融黏度較佳為2000 Pa．s以上，更佳為10000 Pa．s以上。
又，為了於暫時接著後實施正式接合時，藉由加熱而熔融第1層間填充材組成物而連接電接合端子，樹脂(a)於120℃下之熔融黏度較佳為100 Pa．s以下，更佳為20 Pa．s以下。
作為樹脂(a)，作為具體例可例示：環氧樹脂、酚樹脂、脲樹脂、三聚氰胺樹脂、苯胍樹脂、聚酯樹脂、烯丙基樹脂、酸醇樹脂、胺基甲酸乙酯樹脂、矽樹脂、丙烯酸系樹脂、聚醯亞胺樹脂等。
再者，亦可使用上述第1層間填充材組成物之樹脂(A)作 為樹脂(a)。
於該等樹脂中，較佳為耐熱性或各種電特性優異之熱硬化性樹脂。於熱硬化性樹脂中，就硬化前之加工性、其他硬化特性、硬化膜物性等而言，較佳為以環氧樹脂作為主成分之樹脂。此處，所謂「以環氧樹脂作為主成分」，意指樹脂(a)之環氧樹脂之比例為50重量%以上，較佳為60重量%以上(包括100重量%)。
再者，作為通常填充矽基板與有機基板之技術，提出有底填充製程，於接合凸塊與焊點後使用毛細管現象而自基板間橫向填充層間填充材。因此，本製程中需要於室溫下為液體之樹脂成分，一般而言，可較佳地使用液狀環氧樹脂等。
[無機填料(b)]
無機填料(b)係用以提高第2層間填充材組成物之導熱率而添加。藉由第2層間填充材組成物含有具有導熱率之無機填料(b)，而可對第2層間填充材組成物賦予高導熱性，藉由促進半導體基板積層體與有機基板之導熱，降低半導體裝置基板之溫度，而可使半導體裝置穩定地動作。
無機填料(b)之導熱率較佳為1 W/(m．K)以上，更佳為2 W/(m．K)以上。該導熱率較高者較佳，但通常為300 W/(m．K)以下。
若為具有此種導熱率之無機填料(b)，則可以適當之添加量獲得具有充分導熱度之第2層間填充材層。
無機填料(b)可使用與上述無機填料(B)相同者。
即，可使用：氧化鋁(Al2O3：導熱率30 W/(m．K))、氮化鋁(AlN：導熱率260 W/(m．K))、氮化硼(BN：導熱率3 W/(m．K)(厚度方向)、275 W/(m．K)(平面方向))、氮化矽(Si3N4：導熱率23 W/(m．K))、二氧化矽(SiO2：導熱率1.4 W/(m．K))等。
又，該等之無機填料(b)可單獨使用1種亦可以任意組合及比率混合使用2種以上。
就經接著之裝置之可靠性之方面而言，無機填料(b)較佳為進而一併具有對於氧氣或水、高溫暴露之穩定性、及低介電性。作為此種無機填料，可列舉：Al2O3、AlN、BN、SiO2，較佳為列舉：Al2O3、AlN、BN。
無機填料(b)之粒徑並無特別限定，通常平均粒徑為0.1~20μm且最大粒徑為30μm，較佳為平均粒徑為0.2~17μm且最大粒徑為25μm，更佳為平均粒徑為0.3~15μm且最大粒徑為20μm。
再者，無機填料(b)之含量通常相對於每100重量份樹脂(a)為50重量份以上、400重量份以下，更佳為75重量份以上、300重量份以下。若無機填料(b)之含量未達50重量份，則存在無法獲得充分之導熱性之情形，又，若超過400重量份，則有可能出現組成物之黏度增大而無法形成均勻塗膜之問題。
[其他成分]
於第2層間填充材組成物中，作為除樹脂(a)及無機填料(b)以外之成分，可列舉於上述第1層間填充材組成物中之硬化劑(C)、助焊劑(D)、及其他添加劑。該等之使用目的、調配量等與第1層間填充材組成物相同。
(2-3)第2三次元積體電路積層體
第2三次元積體電路積層體可使用如下方法製造，該方法包括：於上述半導體基板積層體之與有機基板上接觸側之面上、及有機基板上之與半導體基板積層體接觸之面上的一者或兩者上，形成成為上述第2層間填充材層之前驅物的第2層間填充材組成物之塗膜之步驟；及加壓接著半導體基板與有機基板而於半導體基板積層體與有機基板間形成包含第2層間填充材層之半導體基板積層體之步驟。
再者，第2層間填充材組成物可與第1層間填充材組成物相同亦可不同。
[實施例]
以下，使用實施例對本發明進一步詳細地進行說明，但本發明之解釋說明只要不脫離其主旨，則並不限定於下述實施例。
以下，對層間填充材組成物之調配成分進行表示。
(1)樹脂(A)
環氧樹脂(A1)：苯氧樹脂(重量平均分子量：26,000，環氧 當量：4,600 g/當量，30重量%之甲基乙基酮/環己酮溶液(體積比50：50))
環氧樹脂(A2-1)：三菱化學公司製造(雙酚F型液狀環氧樹脂，製品名「jER1750」)
環氧樹脂(A2-2)：三菱化學公司製造(製品名「YL6800」)
環氧樹脂(A2-3)：三菱化學公司製造(製品名「1032H60」)
環氧樹脂(A2-4)：三菱化學公司製造(製品名「1001」)
環氧樹脂(A2-5)：三菱化學公司製造(製品名「YX4000」)
環氧樹脂(A2-6)：三菱化學公司製造(品名「1006」)
環氧樹脂(A3)：三菱化學公司製造(製品名「156S65」)
反應性稀釋劑(A4)：四日市合成公司製造(1,6-己二醇二縮水甘油醚，製品名「YED216D」)
(2)無機填料(B)
無機填料(B-1)：NISSIN REFRATECH公司製造BN(氮化硼)(製品名「R-BN」)
無機填料(B-2)：MARUKA公司製造BN(製品名「AP-170S」)
無機填料(B-3)：龍森公司製造二氧化矽(製品名「PLV-4」)
(3)硬化劑(C)
硬化劑(C-1)：三菱化學公司製造(2-乙基-4(5)-甲基咪唑，製品名「jERcure EMI24」)
硬化劑(C-2)：四國化成工業公司製造(2-苯基-4,5-二羥基 甲基咪唑，製品名「2PHZ-PW」)
(4)助焊劑(D)
助焊劑(D-1)：日油公司製造(二烷基乙烯基醚嵌段2官能聚合物型羧酸，製品名「Santacid G」)
助焊劑(D-2)：和光純藥工業公司製造 品名「己二酸」
(5)有機溶劑(E)
甲基乙基酮：和光純藥工業公司製造(特級試劑)
環己酮：和光純藥工業公司製造(特級試劑)
(6)分散劑(F)
分散劑(F-1)：BYK-Chemie公司製造 品名「BYK-2155」
以如下方式製備作為上述環氧樹脂(A1)之苯氧樹脂。
將YL6121H(環氧當量171 g/當量，4,4'-聯苯酚型環氧樹脂與3,3',5,5'-四甲基-4,4'-聯苯酚型環氧樹脂之1：1混合物，三菱化學公司製造)215重量份、3,3'-二甲基-4,4'-聯苯酚(OH當量107 g/當量，本州化學公司製造)127重量份、27重量%氫氧化四甲基銨水溶液0.32重量份、及作為反應用溶劑之環己酮228重量份，投入至附有攪拌機之耐壓反應容器中，於氮氣環境下、180℃下進行反應5小時。其後，添加作為稀釋用溶劑之環己酮171重量份及甲基乙基酮399重量份而調整固體成分濃度。利用常用方法自反應產物中去除溶劑，獲得30重量%之樹脂溶液。
無機填料(B)於樹脂中之平均粒徑、比表面積、及層間填 充材組成物之導熱率係分別利用下述方法進行測定。
(測定方法) (1)無機填料(B)於樹脂中之平均粒徑
向添加硬化劑前之環氧樹脂/無機填料之混合物糊4 mg中添加環己酮2 mL並進行超音波處理10分鐘，使用粒度分佈測定裝置(堀場製作所公司製造，製品名「LA920」)，以環己酮作為溶劑並利用批次式比色皿測定粒度分佈。由所獲得之粒度分佈求出粉碎後之無機填料(B)之平均粒徑及最大粒徑。再者，平均粒徑為體積基準，相對折射率設為1.20。
(2)無機填料(B)之比表面積
對無機填料進行250℃、15分鐘氮氣流之預處理後，使用Mountech公司製造之Macsorb HM MODEL-1201，利用BET(Brunauer-Emmett-Teller，布厄特)單點法(吸附氣體：氮氣)測定比表面積。
利用下述方法對所獲得之樹脂及層間填充材組成物之物性進行測定。
樹脂及層間填充材組成物之導熱率係藉由利用下述裝置測定熱擴散率、比重、比熱，並將該3個測定值相乘而求出。又，關於線膨脹率，係於氮氣環境下利用拉伸法(負荷5 gf)求出。
導熱率=熱擴散率×比重×比熱
(1)熱擴散率：ai-Phase公司製造之製品名「ai-Phase． Mobile 1u」求出。
(2)比重：使用Mettler-Toledo公司製造之天平XS-204(使用「固體比重測定套組」)求出。
(3)比熱：使用PerkinElmer公司製造之示差掃描熱量計(製品名「DSC7」)，於10℃/min之升溫條件下，使用DSC7之軟體求出25℃下之比熱，或使用Seiko Instruments公司製造之製品名DSC320/6200求出。
(4)線膨脹率：以-10℃~40℃下之平均值之方式，使用島津製作所公司製造之製品名TMA-50求出。
<實施例1>
混合環氧樹脂(A2-1)45重量份、反應性稀釋劑(A4)5重量份、及無機填料(B-1)50重量份，並用將輥間隙調整為10 μm之三輥通過5次，藉此獲得環氧樹脂/無機填料之混合物糊。
於該環氧樹脂/無機填料之混合物糊中之無機填料(B-1)之平均粒徑為0.6 μm。又，無機填料(B-1)之比表面積為9.69 m2/g。
相對於上述環氧樹脂/無機填料之混合物糊100重量份，添加硬化劑(C-1)5重量份，使用自轉公轉型混合裝置(Thinky公司製造，製品名「去泡攪拌太郎」)，以2000轉混合5分鐘，於脫泡1分鐘之條件下進行混合。
將所混合之糊夾於以厚度500 μm之矽橡膠片材作為間 隔件而進行脫模處理之玻璃板中，於140℃下加熱1小時，進而於150℃下加熱4小時，獲得層間填充材組成物膜(層間填充材層)。該膜之導熱率為1.2 W/(m．K)，介電係數為3.2。再者，介電係數係基於各個材料中之介電係數(環氧樹脂2.8，氮化硼3.9)，由層間填充材組成物中之填料成分之體積分率而算出。
<實施例2>
使用無機填料(B-2)代替實施例1之無機填料(B-1)，除此以外，於與實施例1相同之條件下進行。
利用上述測定方法之無機填料(B-2)之平均粒徑為4.1 μm。又，無機填料(B-2)之比表面積為16 m2/g。
再者，所獲得之層間填充材組成物膜之導熱率為0.5 W/(m．K)，介電係數為3.2。再者，介電係數係基於各個材料中之介電係數(環氧樹脂2.8，氮化硼3.9)，由層間填充材組成物中之填料成分之體積分率而算出。
<實施例3>
添加作為環氧樹脂(A)的環氧樹脂(A1)溶液5 g、環氧樹脂(A2-2)3.75 g、環氧樹脂(A2-3)溶液0.94 g(80重量%環己酮溶液)、環氧樹脂(A2-4)溶液2.14 g(70重量%環己酮溶液)及無機填料(B-1)7.24 g，進而添加直徑2 mm之氧化鋯球(YTZ-2)24.0 g，使用自公轉攪拌機，以2000 rpm攪拌33分鐘。攪拌結束後，藉由過濾去除珠粒，添加硬化劑(C-2)0.15 g、助焊劑(D-1)0.15g，並進而利用自公轉攪拌機攪拌6分鐘，獲得層間填充材糊(塗佈液)。
對所獲得之攪拌後之層間填充劑糊中無機填料(B-1)之粒徑分佈進行測定，結果平均粒徑為1.0μm，最大粒徑為5.9μm。
將該原料糊塗佈於經脫模處理之玻璃基板上，於減壓下、100℃下加熱90分鐘而蒸餾去除溶劑，製成B-階段化膜。藉由於該膜上進而載置並夾持經脫模處理之玻璃基板後，於150℃下壓製(壓力1MPa)1小時、繼而於170℃下壓製(壓力1MPa)1小時，從而進行成形、硬化，獲得膜厚500μm之層間填充材組成物膜。該膜之導熱率為1.1W/(m．K)。線膨脹率為33ppm/K。介電係數為3.2。再者，介電係數係基於各個材料中之介電係數(環氧樹脂2.8，氮化硼3.9)，由層間填充材組成物中之填料成分之體積分率而算出。
<比較例1>
添加作為環氧樹脂(A)的環氧樹脂(A1)溶液5g、環氧樹脂(A2-2)3.75g、環氧樹脂(A2-3)溶液0.94g(80重量%環己酮溶液)、環氧樹脂(A2-4)溶液2.14g(70重量%環己酮溶液)及無機填料(B-1)7.24g，使用自公轉攪拌機並以2000rpm攪拌5分鐘而獲得層間填充劑糊(塗佈液)。利用與實施例32相同裝置，對所獲得之攪拌後之層間填充劑糊中之無機填料(B-1)之粒徑分佈進行測定，結果最大粒徑大於10μm。
使用該層間填充劑糊，利用與實施例3相同方法獲得B-階段化膜。於所獲得之B-階段化膜中存在較多可利用目視確認之填料而不均勻。該膜之線膨脹率為33ppm/K。介電係數為3.2。再者，介電係數係基於各個材料中之介電係數(環氧樹脂2.8，氮化硼3.9)，由層間填充材組成物中之填料成分之體積分率而算出。
<實施例4>
添加作為環氧樹脂(A)的環氧樹脂(A1)溶液5g、環氧樹脂(A2-2)5.25g、環氧樹脂(A2-3)溶液0.94g(80重量%環己酮溶液)及無機填料(B-1)7.24g，進而添加直徑2mm之氧化鋯球(YTZ-2)23.3g，使用自公轉攪拌機以2000rpm攪拌33分鐘。攪拌結束後，藉由過濾去除珠粒，添加硬化劑(C-2)0.15g、助焊劑(D-1)0.15g，進而利用自公轉攪拌機攪拌6分鐘，獲得層間填充材糊(塗佈液)。
將該原料糊塗佈於經脫模處理之玻璃基板上，於減壓下、100℃下加熱90分鐘而蒸餾去除溶劑，製成B-階段化膜。藉由於該膜上進而載置並夾持經脫模處理之玻璃基板後，於150℃下壓製(壓力1MPa)1小時、繼而於170℃下壓製(壓力1MPa)1小時，從而進行成形、硬化，獲得膜厚600μm之層間填充材組成物膜。該膜之導熱率為1.0W/(m．K)，線膨脹率為31ppm/K。介電係數為3.2。再者，介電係數係基於各個材料中之介電係數(環氧樹脂2.8，氮化硼3.9)，由層間 填充材組成物中之填料成分之體積分率而算出。
<比較例2>
向作為環氧樹脂(A)的環氧樹脂(A1)溶液5g中添加環氧樹脂(A3)溶液6g(80重量%MEK溶液)，利用自公轉攪拌機攪拌6分鐘。向其中添加助焊劑(D-1)0.12g後，進而利用自公轉攪拌機攪拌6分鐘，獲得層間填充材糊(塗佈液)。
將該原料糊塗佈於經脫模處理之玻璃基板上，於減壓下、100℃下加熱90分鐘而蒸餾去除溶劑，製成B-階段化膜。藉由於該膜上進而載置並夾持經脫模處理之玻璃基板後，於150℃下壓製(壓力1MPa)3小時，從而進行成形、硬化，獲得膜厚500μm之層間填充材組成物膜。該膜之導熱率為0.2W/(m．K)，線膨脹率為100ppm/K以上。
<實施例5>
添加作為環氧樹脂(A)的環氧樹脂(A1)溶液5g、環氧樹脂(A2-2)3.75g、環氧樹脂(A2-3)溶液0.94g(80重量%環己酮溶液)、環氧樹脂(A2-4)溶液2.14g(70重量%環己酮溶液)、及無機填料(B-1)7.24g，進而添加直徑2mm之氧化鋯球(YTZ-2)24.0g，使用自公轉攪拌機以2000rpm攪拌33分鐘。攪拌結束後，藉由過濾去除珠粒，添加硬化劑(C-2)0.15g、助焊劑(D-1)0.15g，進而利用自公轉攪拌機攪拌6分鐘，獲得層間填充材糊(塗佈液)。
將該原料糊塗佈於經脫模處理之玻璃基板上，於減壓下、 100℃下加熱90分鐘而蒸餾去除溶劑，製成B-階段化膜。藉由於該膜上進而載置並夾持經脫模處理之玻璃基板後，於150℃下壓製(壓力1MPa)1小時、繼而於170℃下壓製(壓力1MPa)1小時，從而進行成形、硬化，獲得膜厚600μm之層間填充材組成物膜。
該膜之導熱率為1.2W/(m．K)，線膨脹率為33ppm/K，介電係數為3.2。
再者，介電係數係基於各個材料中之介電係數(環氧樹脂2.8，氮化硼3.9)，由層間填充材組成物中之填料成分之體積分率而算出。
<實施例6>
添加作為環氧樹脂(A)的環氧樹脂(A1)溶液5g、環氧樹脂(A2-2)3.75g、環氧樹脂(A2-3)溶液0.94g(80重量%環己酮溶液)、環氧樹脂(A2-4)溶液2.14g(70重量%環己酮溶液)、及無機填料(B-1)7.74g，進而添加直徑2mm之氧化鋯球(YTZ-2)24.6g，使用自公轉攪拌機以2000rpm攪拌33分鐘。攪拌結束後，藉由過濾去除珠粒，添加硬化劑(C-2)0.15g、助焊劑(D-1)0.15g，進而利用自公轉攪拌機攪拌6分鐘，獲得層間填充材糊(塗佈液)。
將該原料糊塗佈於經脫模處理之玻璃基板上，於減壓下、100℃下加熱90分鐘而蒸餾去除溶劑，製成B-階段化膜。藉由於該膜上進而載置並夾持經脫模處理之玻璃基板後，於 150℃下壓製(壓力1MPa)1小時、繼而於170℃壓製(壓力1MPa)1小時，從而進而成形、硬化，獲得膜厚500μm之層間填充材組成物膜。
該膜之導熱率為1.0W/(m．K)，線膨脹率為33ppm/K，介電係數為3.2。再者，介電係數係基於各個材料中之介電係數(環氧樹脂2.8，氮化硼3.9)，由層間填充材組成物中之填料成分之體積分率而算出。
<實施例7>
使用二氧化矽(B-3)作為無機填料(B)，除此以外，以與實施例6相同之方式進行成形、硬化而獲得層間填充材組成物膜。該硬化膜之導熱率為0.4W/(m．K)。
<實施例8>
將環氧樹脂(A2-3)2.50g、環氧樹脂(A2-5)6.25g及環氧樹脂(A2-6)3.75g於甲基乙基酮12.5g中攪拌溶解。向其中添加分散劑(F-1)0.25g、助焊劑(D-2)0.25g及甲基乙基酮11.75g，進而添加無機填料(B-1)12.5g及直徑0.5mm之氧化鋯球(YTZ-0.5)100g，使用自公轉攪拌機以2000rpm攪拌10分鐘。攪拌結束後，藉由過濾去除珠粒，添加硬化劑(C-2)0.25g，進而利用自公轉攪拌機攪拌6分鐘，獲得層間填充材糊(塗佈液)。對所獲得之攪拌後之層間填充劑糊中之無機填料(B-1)之平均粒徑及最大粒徑進行測定，結果平均粒徑為4μm，最大粒徑為9μm。
將該層間填充劑糊於WALTS股份有限公司製造之矽製焊錫凸塊基板(CC80Modell)上塗佈25μL後，於加熱板上依序於60℃下加熱15分鐘、80℃下加熱15分鐘及120℃下加熱30分鐘而蒸餾去除溶劑。進而於加熱板上，於150℃下進行10分鐘之加熱而製成B-階段化膜。
使用Toray Engineering公司製造之倒裝晶片接合機(FC3000S)，使該焊錫凸塊基板及WALTS股份有限公司製造之有機***式基板(CC80 Modell)升溫至250℃而進行加熱壓接接合，冷卻後於165℃下進行後退火處理2小時而形成積層體。測定積層體內部之菊鏈之電阻，結果為10Ω以下。
又，將相同之層間填充劑糊塗佈於經脫模處理之玻璃基板上，依序於減壓下80℃下加熱30分鐘、120℃下加熱30分鐘而蒸餾去除溶劑。藉由於該膜上進而載置並夾持經脫模處理之玻璃基板後，於165℃下以壓力1MPa壓製2小時，從而進行成形、硬化，獲得膜厚500μm之層間填充材組成物膜。
該膜之導熱率為1.1W/(m．K)，線膨脹率為34ppm/K，介電係數為3.2。再者，介電係數係基於各個材料中之介電係數(環氧樹脂2.8，氮化硼3.9)，由層間填充材組成物中之填料成分之體積分率而算出。
<實施例9>
以與實施例8相同之方式形成積層體，測定積層體內部之菊鏈之電阻，結果為10 Ω以下。
將***式基板設為下方並將該積層體載置於120℃之加熱板上，測定矽基板之表面溫度自25℃上升至100℃為止之時間，結果為2.4秒。
<實施例10>
以與實施例8相同之方式形成積層體，測定積層體內部之菊鏈之電阻，結果為10 Ω以下。
將該積層體於首先-55℃、繼而23℃、進而125℃、最後23℃之各板上分別載置10秒並反覆進行5次，而施加熱衝擊。於該操作後，測定積層體內部之菊鏈之電阻，結果為20 Ω以下。
<實施例11>
將以與實施例8相同之方式所製作之層間填充劑糊塗佈於經脫模處理之玻璃基板上，依序於減壓下、80℃下加熱30分鐘、於120℃下加熱30分鐘而蒸餾去除溶劑。藉由於該膜上進而載置並夾持經脫模處理之玻璃基板後，於165℃下以壓力1 MPa壓製2小時，從而進行成形、硬化，獲得膜厚500μm之層間填充材組成物膜。
利用125℃之減壓烘箱將該硬化膜乾燥5小時，獲得乾燥後之膜重量為1.6179 g之硬化膜。繼而，於85℃、85%之高溫恆濕烘箱中將該硬化膜保持10小時後，測定膜之重 量，結果硬化膜之重量為1.6303 g，吸水所致之重量增加率為0.77%、且未達1%而良好。
(產業上之可利用性)
由於本發明之三次元積體電路積層體之放熱性與可靠性優異，故而可獲得能夠使半導體裝置穩定動作之電子裝置，並極為有用。
再者，將於2011年3月31日提出申請之日本專利申請案2011-080752號、2011年3月31日提出申請之日本專利申請案2011-080753號、2011年3月31日提出申請之日本專利申請案2011-080754號、2011年3月31日提出申請之日本專利申請案2011-080755號、及2011年3月31日提出申請之日本專利申請案2011-080756號之說明書、申請專利範圍、圖式及摘要之全部內容引用於本文中，併入而作為本發明說明書之揭示。
1‧‧‧第1三次元積體電路積層體
10‧‧‧半導體基板
11‧‧‧半導體裝置層
12‧‧‧緩衝塗膜
13‧‧‧半導體基板貫通電極
14‧‧‧焊點端子
15‧‧‧焊錫凸塊
20‧‧‧半導體基板
21‧‧‧半導體裝置層
22‧‧‧緩衝塗膜
23‧‧‧半導體基板貫通電極
24‧‧‧焊點端子
25‧‧‧焊錫凸塊
30‧‧‧半導體基板
31‧‧‧半導體裝置層
32‧‧‧緩衝塗膜
33‧‧‧半導體基板貫通電極
34‧‧‧焊點端子
35‧‧‧焊錫凸塊
40‧‧‧第1層間填充材層
50‧‧‧第1層間填充材層
100‧‧‧第2三次元積體電路積層體
101‧‧‧有機基板
102‧‧‧第2層間填充材層
103‧‧‧焊點端子
圖1係本發明第1實施形態之三次元積體電路積層體(第1三次元積體電路積層體)的概念剖面圖。
圖2係半導體基板之剖面構造的示意圖。
圖3係本發明第2實施形態之三次元積體電路積層體(第2三次元積體電路積層體)的概念剖面圖。
1‧‧‧第1三次元積體電路積層體
10‧‧‧半導體基板
11‧‧‧半導體裝置層
12‧‧‧緩衝塗膜
13‧‧‧半導體基板貫通電極
14‧‧‧焊點端子
15‧‧‧焊錫凸塊
20‧‧‧半導體基板
21‧‧‧半導體裝置層
22‧‧‧緩衝塗膜
23‧‧‧半導體基板貫通電極
24‧‧‧焊點端子
25‧‧‧焊錫凸塊
30‧‧‧半導體基板
31‧‧‧半導體裝置層
32‧‧‧緩衝塗膜
33‧‧‧半導體基板貫通電極
34‧‧‧焊點端子
35‧‧‧焊錫凸塊
40‧‧‧第1層間填充材層
50‧‧‧第1層間填充材層

Claims (24)

  1. 一種三次元積體電路積層體，其特徵在於：具有使形成有半導體裝置層之半導體基板積層至少2層以上而成之半導體基板積層體，於該半導體基板間具有含有樹脂(A)及無機填料(B)且導熱率為0.8W/(m．K)以上之第1層間填充材層；上述半導體基板積層體係進而搭載於有機基板上，並於上述半導體基板積層體與上述有機基板間具有含有樹脂(a)及無機填料(b)之第2層間填充材層；上述第1層間填充材層係相對於每100重量份上述樹脂(A)為含有：50重量份以上、400重量份以下之上述無機填料(B)，0.1重量份以上、60重量份以下之硬化劑(C)，與0.1重量份以上、10重量份以下之助焊劑(D)；上述樹脂(A)係組合結構單位不同之複數種環氧樹脂而成；上述無機填料(B)之平均粒徑為0.1μm以上、10μm以下，且最大粒徑為10μm，進而導熱率為2W/(m．K)以上。
  2. 如申請專利範圍第1項之三次元積體電路積層體，其中，第1層間填充材層之線膨脹率為3ppm/K以上、70ppm/K以下。
  3. 如申請專利範圍第1或2項之三次元積體電路積層體，其中，第1層間填充材層所含有之無機填料(B)之介電係數 為6以下。
  4. 一種三次元積體電路積層體，其特徵在於：具有使形成有半導體裝置層之半導體基板積層至少2層以上而成之半導體基板積層體，於該半導體基板間具有含有樹脂(A)及無機填料(B)且線膨脹率為3ppm/K以上、70ppm/K以下之第1層間填充材層；上述半導體基板積層體係進而搭載於有機基板上，並於上述半導體基板積層體與上述有機基板間具有含有樹脂(a)及無機填料(b)之第2層間填充材層；上述無機填料(B)之平均粒徑為0.1μm以上、10μm以下，且最大粒徑為10μm；上述第1層間填充材層係相對於每100重量份上述樹脂(A)為含有：50重量份以上、400重量份以下之上述無機填料(B)，0.1重量份以上、60重量份以下之硬化劑(C)，與0.1重量份以上、10重量份以下之助焊劑(D)；上述樹脂(A)係組合結構單位不同之複數種環氧樹脂而成；上述無機填料(B)之平均粒徑為0.1μm以上、10μm以下，且最大粒徑為10μm，進而導熱率為2W/(m．K)以上。
  5. 一種三次元積體電路積層體，其特徵在於：具有使形成有半導體裝置層之半導體基板積層至少2層以上而成之半導體基板積層體，於該半導體基板間具有含有樹脂(A)及無 機填料(B)之第1層間填充材層；上述半導體基板積層體係進而搭載於有機基板上，並於上述半導體基板積層體與上述有機基板間具有含有樹脂(a)及無機填料(b)之第2層間填充材層；上述無機填料(B)之平均粒徑為0.1μm以上、10μm以下，最大粒徑為10μm，且介電係數為6以下；上述第1層間填充材層係相對於每100重量份上述樹脂(A)為含有：50重量份以上、400重量份以下之上述無機填料(B)，0.1重量份以上、60重量份以下之硬化劑(C)，與0.1重量份以上、10重量份以下之助焊劑(D)；上述樹脂(A)係組合結構單位不同之複數種環氧樹脂而成；上述無機填料(B)之平均粒徑為0.1μm以上、10μm以下，且最大粒徑為10μm，進而導熱率為2W/(m．K)以上。
  6. 如申請專利範圍第1項之三次元積體電路積層體，其中，存在於半導體基板間之第1層間填充材層所含有之無機填料(B)之比表面積為1m2/g以上、60m2/g以下。
  7. 如申請專利範圍第1項之三次元積體電路積層體，其中，上述半導體基板為矽基板。
  8. 如申請專利範圍第1項之三次元積體電路積層體，其中，上述無機填料(B)之平均粒徑為0.2μm以上、5μm以下，且比表面積為1m2/g以上、25m2/g以下。
  9. 如申請專利範圍第1項之三次元積體電路積層體，其中，上述無機填料(B)為氮化硼。
  10. 如申請專利範圍第1項之三次元積體電路積層體，其中，上述第1層間填充材層之厚度為1μm以上、50μm以下。
  11. 如申請專利範圍第1項之三次元積體電路積層體，其中，於上述第1層間填充材層中，包含上述形成有半導體裝置層之半導體基板間之電訊號連接用的焊錫連接端子。
  12. 如申請專利範圍第1項之三次元積體電路積層體，其中，上述有機基板係於含有環氧樹脂作為樹脂成分之樹脂板中，具有包含含銅之佈線層之多層電路構造。
  13. 如申請專利範圍第1項之三次元積體電路積層體，其中，上述第2層間填充材層係相對於每100重量份上述樹脂(a)為含有50重量份以上、400重量份以下之上述無機填料(b)。
  14. 如申請專利範圍第1項之三次元積體電路積層體，其中，上述第2層間填充材層之線膨脹率為10ppm/K以上、50ppm/K以下。
  15. 如申請專利範圍第1項之三次元積體電路積層體，其中，上述第2層間填充材層之介電係數為6以下。
  16. 如申請專利範圍第1項之三次元積體電路積層體，其中，上述無機填料(b)之平均粒徑為0.1μm以上、20μm以 下，且最大粒徑為30μm，比表面積為1m2/g以上、60m2/g以下，導熱率為1W/(m．K)以上，進而介電係數為6以下。
  17. 如申請專利範圍第1項之三次元積體電路積層體，其中，上述樹脂(A)係組合至少含有苯氧樹脂且結構單位不同之複數種環氧樹脂而成。
  18. 如申請專利範圍第1項之三次元積體電路積層體，其中，上述第2層間填充材層之厚度為50μm以上、300μm以下。
  19. 如申請專利範圍第1項之三次元積體電路積層體，其中，上述第1層間填充材層組成物與上述第2層間填充材層組成物係不同。
  20. 如申請專利範圍第4項之三次元積體電路積層體，其中，上述第1層間填充材層組成物與上述第2層間填充材層組成物係不同。
  21. 如申請專利範圍第5項之三次元積體電路積層體，其中，上述第1層間填充材層組成物與上述第2層間填充材層組成物係不同。
  22. 如申請專利範圍第1項之三次元積體電路積層體，其中，上述助焊劑(D)之熔融溫度為90℃~220℃。
  23. 如申請專利範圍第4項之三次元積體電路積層體，其中，上述助焊劑(D)之熔融溫度為90℃~220℃。
  24. 如申請專利範圍第5項之三次元積體電路積層體，其 中，上述助焊劑(D)之熔融溫度為90℃~220℃。
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