TWI535813B - 影像顯示裝置用黏著性樹脂組成物、影像顯示裝置用黏著片、影像顯示裝置及其製造方法 - Google Patents

影像顯示裝置用黏著性樹脂組成物、影像顯示裝置用黏著片、影像顯示裝置及其製造方法 Download PDF

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Description

影像顯示裝置用黏著性樹脂組成物、影像顯示裝置用黏著片、影像顯示裝置及其製造方法
本發明是有關於影像顯示裝置用黏著性樹脂組成物、影像顯示裝置用黏著片及影像顯示裝置。
代表性的影像顯示裝置之例子可例示液晶顯示裝置(液晶顯示器(Liquid Crystal Display，LCD))。於液晶顯示裝置之液晶顯示單元等光學部件中通常貼附有偏光板或偏光板與相位差板之積層體等，但近年來內置有觸控面板之液晶顯示裝置之需要不斷增長。將該結構之略圖例示於圖1中。內置有觸控面板之液晶顯示裝置包含透明保護板(玻璃或塑膠基材)1、觸控面板2、偏光板3、液晶顯示單元4，於最近之液晶顯示裝置中，為了防止液晶顯示裝置之破裂、緩和應力及衝擊、以及提高視認性，設有用以貼附透明保護板與觸控面板之黏著層5，另外設有用以貼合觸控面板與偏光板之黏著層6。此種液晶顯示裝置開始用於車載用、室外計量儀器、行動電話、個人電腦等多種用途中，因此隨之帶來使用環境亦變得非常嚴酷。於此種嚴酷之條件下，產生對各部件進行貼合之黏著層5及黏著層6之黏著力降低，且變得容易產生氣泡、剝落等。因此，要求即使於如上所述之嚴酷條件下亦不產生氣泡、剝落等之耐久性高的黏著片。
對於該要求，作為即使於高溫下、高溫高濕下長時間暴露亦不於貼合界面產生發泡、***、剝落等之黏著材料 組成物，於日本專利特開2007-238853號公報中有所例示。
然而，作為日本專利特開2007-238853號公報中所記載之材料，為了使密接性提高而含有具有羧基之成分，存在酸成分腐蝕觸控面板之ITO透明電極之虞。而且，日本專利特開2007-238853號公報中所記載之材料之玻璃轉移溫度低，因此預測其使用性差。
本發明之目的在於提供對於防止破裂、緩和應力及衝擊而言有用，透明性優異，改善顯示影像之模糊、閃爍等，且抑制特別是於高溫條件下(例如80℃以上)及高濕條件下(例如85℃/85%RH以上)所產生之氣泡、***、剝落等的使用性優異之影像顯示裝置用黏著性樹脂組成物、使用該影像顯示裝置用黏著性樹脂組成物之影像顯示裝置用黏著片及影像顯示裝置。
本發明者等人為了解決上述課題而進行了銳意研究，結果發現藉由於(甲基)丙烯酸系衍生物聚合物、於分子內具有1個(甲基)丙烯醯基之(甲基)丙烯酸系衍生物單體中含有特定之具有2官能之(甲基)丙烯醯基之交聯劑、及光聚合起始劑的樹脂組成物，可解決上述課題。基於該發現而完成本發明。
亦即，本發明提供：(1)一種影像顯示裝置用黏著性樹脂組成物，含有(A)(甲基)丙烯酸系衍生物聚合物、(B)於分子內具有1個(甲基)丙烯醯基之(甲基)丙烯酸系衍生物單體、(C)具 有2官能之(甲基)丙烯醯基之交聯劑及(D)光聚合起始劑，所述(C)具有2官能之(甲基)丙烯醯基之交聯劑包含重量平均分子量為2.0×104~4.0×104之交聯劑(以下，有時記載為「交聯劑Y」)，該交聯劑Y之調配量相對於該黏著性樹脂組成物總量而言為4質量%~8質量%；(2)一種影像顯示裝置用黏著片，其是將如上述(1)所述之影像顯示裝置用黏著性樹脂組成物硬化為片材狀而獲得；以及(3)一種影像顯示裝置，其於視認側具有由如上述(1)所述之影像顯示裝置用黏著性樹脂組成物所形成之層。
藉由本發明，可提供具有耐衝擊性，視認性優異之影像顯示裝置。特別是可提供視認側之透明保護板(例如玻璃)與黏著性樹脂組成物之密接力高，即使暴露於如85℃/85%RH這樣的高溫高濕下，亦不產生剝落、***、氣泡等，且不使顯示器之視認性降低之影像顯示裝置用黏著性樹脂組成物及影像顯示裝置用黏著片。
亦即，藉由本發明可提供能夠將例如液晶顯示單元與觸控面板、液晶顯示單元與透明保護板、觸控面板與透明保護板等、影像顯示單元與其他影像顯示裝置中所必需的部件、或者位於較影像顯示裝置之影像顯示單元更靠視認側之部件彼此貼合的影像顯示裝置用黏著片。
本發明之影像顯示裝置用黏著性樹脂組成物含有(A)(甲基)丙烯酸系衍生物聚合物、(B)(甲基)丙烯酸系衍生 物單體、特定之(C)具有2官能之(甲基)丙烯醯基之交聯劑及(D)聚合起始劑，本發明之影像顯示裝置用黏著片是將該黏著性樹脂組成物加工為片材狀後進行硬化而成的，影像顯示裝置是使用該黏著性樹脂組成物或該黏著片而製造的。以下，對本發明之實施形態加以詳細說明。
<影像顯示裝置用黏著性樹脂組成物>
以下，對本發明之影像顯示裝置用黏著性樹脂組成物(以下有時簡稱為「黏著性樹脂組成物」)中所含有之成分逐一加以說明。
[(A)(甲基)丙烯酸系衍生物聚合物]
本發明中之(A)(甲基)丙烯酸系衍生物聚合物是指使1種於分子內具有1個(甲基)丙烯醯基之單體聚合或者將2種以上之於分子內具有1個(甲基)丙烯醯基之單體組合而共聚而成者。另外，若為不損及本發明之效果之範圍內，則亦可共聚於分子內具有2個以上(甲基)丙烯醯基之化合物或不具(甲基)丙烯醯基之聚合性化合物(例如丙烯腈、苯乙烯、乙酸乙烯酯、乙烯、丙烯等於分子內具有1個聚合性不飽和鍵之化合物或者二乙烯基苯等於分子內具有2個以上聚合性不飽和鍵之化合物)。
形成(A)(甲基)丙烯酸系衍生物聚合物之單體例如可列舉：(甲基)丙烯酸、(甲基)丙烯醯胺、(甲基)丙烯酸甲酯、(甲基)丙烯酸乙酯、(甲基)丙烯酸正丁酯、(甲基)丙烯酸異丁酯、(甲基)丙烯酸第三丁酯、(甲基)丙烯酸-2-乙基己酯、(甲基)丙烯酸異癸酯、(甲基)丙烯酸正月桂基酯、(甲基)丙 烯酸硬脂基酯等碳數為1~18之(甲基)丙烯酸烷基酯；(甲基)丙烯酸苄基酯、(甲基)丙烯酸苯氧基乙酯等具有芳香環(甲基)丙烯酸酯；丁氧基乙二醇(甲基)丙烯酸酯、丁氧基二乙二醇(甲基)丙烯酸酯、甲氧基三乙二醇(甲基)丙烯酸酯等具有烷氧基之(甲基)丙烯酸酯；(甲基)丙烯酸環己基酯、(甲基)丙烯酸異冰片基酯、(甲基)丙烯酸二環戊基酯等具有脂環族基之(甲基)丙烯酸酯；(甲基)丙烯酸-2-羥基乙酯、(甲基)丙烯酸-3-羥基丙酯、(甲基)丙烯酸-4-羥基丁酯等具有羥基之(甲基)丙烯酸酯；(甲基)丙烯酸四氫呋喃甲基酯；四乙二醇單甲醚(甲基)丙烯酸酯、六乙二醇單甲醚(甲基)丙烯酸酯、八乙二醇單甲醚(甲基)丙烯酸酯、九乙二醇甲醚(甲基)丙烯酸酯等聚乙二醇單甲醚(甲基)丙烯酸酯；七丙二醇單甲醚(甲基)丙烯酸酯等聚丙二醇單甲醚(甲基)丙烯酸酯；四乙二醇***(甲基)丙烯酸酯等聚乙二醇***(甲基)丙烯酸酯；四乙二醇(甲基)丙烯酸酯、六乙二醇(甲基)丙烯酸酯、八乙二醇(甲基)丙烯酸酯等。
於上述化合物中，較佳的是含有具有碳數為4~18之烷基的(甲基)丙烯酸酯，於將共聚之1分子之聚合物設為100質量%之情形時，具有碳數為4~18之烷基的(甲基)丙烯酸酯之比例較佳的是5質量%~95質量%，更佳的是10質量%~90質量%。若為5質量%~95質量%，則存在於形成黏著片後之加工性中，玻璃或塑膠等之透明基材之密接性提高之傾向。
此種共聚比例之聚合物通常可藉由以與上述共聚比例 相同之比例而調配各單體，使其共聚而獲得，較佳的是使聚合率實質上接近100質量%。
作為與具有碳數為4~18之烷基的(甲基)丙烯酸酯共聚之單體，並不限定於上述所記載之化合物，較佳的是具有羥基、嗎啉基、胺基、羧基、氰基、羰基、硝基等極性基之單體，亦即，較佳的是具有該些極性基之(甲基)丙烯酸酯具有使與塑膠等透明基材之黏著性提高之傾向。
(A)(甲基)丙烯酸系衍生物聚合物之重量平均分子量是藉由凝膠滲透色譜法，使用標準聚苯乙烯之校準曲線而換算之值，較佳的是1×105~1×106，更佳的是1×105~5×105。藉由使重量平均分子量為1×105以上，可於高溫(例如80℃以上)、高溫高濕(例如85℃/85%RH)之環境下獲得相對於透明基材等而言並不產生剝落之黏著力；藉由使其為1×106以下，則影像顯示裝置用黏著性樹脂組成物之黏度並不過於變高，製成黏著片時之加工性變良好。
而且，(甲基)丙烯酸衍生物聚合物之聚合方法可使用溶液聚合、乳化聚合、懸浮聚合、本體聚合等已知之聚合方法。
聚合起始劑可使用由於熱而產生自由基之化合物，具體而言可列舉：如過氧化苯甲醯、過氧苯甲酸第三丁酯、氫過氧化異丙苯、過氧化二碳酸二異丙酯、過氧化二碳酸二正丙酯、過氧化二碳酸二(2-乙氧基乙基)酯、過氧化新癸酸第三丁酯、過氧化特戊酸第三丁酯、過氧化(3,5,5-三甲基己醯基)、過氧化二丙醯基、過氧化二乙醯基、過氧化 二(十二烷基)這樣的有機過氧化物，或者如2,2'-偶氮雙異丁腈、2,2'-偶氮雙(2-甲基丁腈)、1,1'-偶氮雙(環己烷-1-甲腈)、2,2'-偶氮雙(2,4-二甲基戊腈)、2,2'-偶氮雙(2,4-二甲基-4-甲氧基戊腈)、2,2'-偶氮雙(2-甲基丙酸)二甲酯、4,4'-偶氮雙(4-氰基戊酸)、2,2'-偶氮雙(2-羥基甲基丙腈)、2,2'-偶氮雙[2-(咪唑啉-2-基)丙烷]這樣的偶氮系化合物等。
(甲基)丙烯酸系衍生物聚合物之調配量相對於黏著性樹脂組成物之總量而言較佳的是10質量%~70質量%，更佳的是15質量%~60質量%。若(A)(甲基)丙烯酸系衍生物聚合物之調配量為10質量%~70質量%，則影像顯示裝置用黏著性樹脂組成物之黏度進入製作黏著片時之適當的黏度範圍中，加工性良好。而且，所得之黏著片對於玻璃或塑膠等透明基材之黏著性良好。
[(B)(甲基)丙烯酸系衍生物單體]
本發明之影像顯示裝置用黏著性樹脂組成物中之(B)(甲基)丙烯酸系衍生物單體若為於分子內具有1個(甲基)丙烯醯基之單體則並無特別限定，可使用公知之材料，亦可將2種以上組合使用。其具體例可列舉(甲基)丙烯酸、(甲基)丙烯醯胺、(甲基)丙烯酸甲酯、(甲基)丙烯酸乙酯、(甲基)丙烯酸正丁酯、(甲基)丙烯酸異丁酯、(甲基)丙烯酸第三丁酯、(甲基)丙烯酸-2-乙基己酯、(甲基)丙烯酸異癸酯、(甲基)丙烯酸正月桂基酯、(甲基)丙烯酸硬脂基酯等碳數為1~18之(甲基)丙烯酸烷基酯；(甲基)丙烯酸苄基酯、(甲基)丙烯酸苯氧基乙酯等具有芳香環之(甲基)丙烯酸酯；丁氧 基乙二醇(甲基)丙烯酸酯、丁氧基二乙二醇(甲基)丙烯酸酯、甲氧基三乙二醇(甲基)丙烯酸酯等具有烷氧基的(甲基)丙烯酸酯；(甲基)丙烯酸環己基酯、(甲基)丙烯酸異冰片基酯、(甲基)丙烯酸二環戊基酯等具有脂環族基之(甲基)丙烯酸酯；(甲基)丙烯酸-2-羥基乙酯、(甲基)丙烯酸-3-羥基丙酯、(甲基)丙烯酸-4-羥基丁酯等具有羥基之(甲基)丙烯酸酯；(甲基)丙烯酸四氫呋喃甲基酯；(甲基)丙烯酸-N,N-二甲基胺基乙酯、N,N-二甲基胺基丙基丙烯醯胺、N,N-二甲基丙烯醯胺、(甲基)丙烯醯嗎啉、N-異丙基丙烯醯胺、N,N-二乙基丙烯醯胺、N-羥基乙基丙烯醯胺等具有醯胺基之(甲基)丙烯酸酯；2-(2-甲基丙烯醯氧基乙基氧基)乙基異氰酸酯、2-(甲基)丙烯醯氧基乙基異氰酸酯等具有異氰酸酯基之(甲基)丙烯酸酯；四乙二醇單甲醚(甲基)丙烯酸酯、六乙二醇單甲醚(甲基)丙烯酸酯、八乙二醇單甲醚(甲基)丙烯酸酯、九乙二醇甲醚(甲基)丙烯酸酯等聚乙二醇單甲醚(甲基)丙烯酸酯；七丙二醇單甲醚(甲基)丙烯酸酯等聚丙二醇單甲醚(甲基)丙烯酸酯；四乙二醇***(甲基)丙烯酸酯等聚乙二醇***(甲基)丙烯酸酯；四乙二醇(甲基)丙烯酸酯、六乙二醇(甲基)丙烯酸酯、八乙二醇(甲基)丙烯酸酯等。
特別是將烷基之碳數為4~18之(甲基)丙烯酸烷基酯與下述通式(b)所表示之含有羥基之丙烯酸酯併用之方法較佳。
CH2=CXCOO(CmH2mO)nH…(b)
(於式中，X為H或CH3，m表示2~4之整數，n表 示1~10之整數。)
烷基之碳數為4~18之(甲基)丙烯酸烷基酯可列舉(甲基)丙烯酸正丁酯、(甲基)丙烯酸正戊酯、(甲基)丙烯酸正己酯、(甲基)丙烯酸正辛酯、(甲基)丙烯酸異辛酯、(甲基)丙烯酸-2-乙基己酯、(甲基)丙烯酸十二烷基酯、(甲基)丙烯酸硬脂基酯等，較佳的是(甲基)丙烯酸正丁酯、(甲基)丙烯酸異辛酯、(甲基)丙烯酸-2-乙基己酯、(甲基)丙烯酸正辛酯等，特佳的是2-(甲基)丙烯酸乙基己酯。
而且，丙烯酸酯較甲基丙烯酸酯更佳。該些(甲基)丙烯酸酯亦可將2種以上組合使用。
通式(b)所表示之含有羥基之(甲基)丙烯酸酯可列舉(甲基)丙烯酸-2-羥基乙酯、(甲基)丙烯酸-1-羥基乙酯、(甲基)丙烯酸-2-羥基丙酯、(甲基)丙烯酸-3-羥基丙酯、(甲基)丙烯酸-1-羥基丙酯、(甲基)丙烯酸-4-羥基丁酯、(甲基)丙烯酸-3-羥基丁酯、(甲基)丙烯酸-2-羥基丁酯、(甲基)丙烯酸-1-羥基丁酯等含有羥基之(甲基)丙烯酸酯；二乙二醇單(甲基)丙烯酸酯或三乙二醇單(甲基)丙烯酸酯等聚乙二醇單(甲基)丙烯酸酯；二丙二醇單(甲基)丙烯酸酯或三丙二醇單(甲基)丙烯酸酯等聚丙二醇單(甲基)丙烯酸酯；二丁二醇單(甲基)丙烯酸酯或三丁二醇單(甲基)丙烯酸酯等聚丁二醇單(甲基)丙烯酸酯等。該些化合物中較佳的是(甲基)丙烯酸-2-羥基乙酯、(甲基)丙烯酸-1-羥基乙酯、(甲基)丙烯酸-2-羥基丙酯、(甲基)丙烯酸-3-羥基丙酯、(甲基)丙烯酸-1-羥基丙酯、(甲基)丙烯酸-4-羥基丁酯、(甲基)丙烯酸-3-羥 基丁酯、(甲基)丙烯酸-2-羥基丁酯、(甲基)丙烯酸-1-羥基丁酯等，特佳的是(甲基)丙烯酸-2-羥基乙酯及(甲基)丙烯酸-4-羥基丁酯，極佳的是(甲基)丙烯酸-4-羥基丁酯。而且，該些(甲基)丙烯酸酯亦可將2種以上組合使用。
而且，自可使本發明之效果進一步提高之觀點考慮，較佳的是(B)(甲基)丙烯酸系衍生物單體含有(甲基)丙烯醯嗎啉。
使用(甲基)丙烯醯嗎啉之情形時之含量相對於黏著性樹脂組成物之總量而言較佳的是5質量%~40質量%，更佳的是10質量%~30質量%，特佳的是15質量%~25質量%。
本發明中之(B)(甲基)丙烯酸系衍生物單體之含量對於黏著性樹脂組成物之總量而言較佳的是15質量%~80質量%。若(B)(甲基)丙烯酸衍生物單體之含量為15質量%~80質量%之範圍，則將所得之黏著片貼合於玻璃基板與玻璃基板之間後，抑制實施高溫下(80℃以上)及高溫高濕下(85℃/85%RH)之可靠性試驗後之氣泡的產生、剝落。自以上觀點考慮，(B)(甲基)丙烯酸衍生物單體之含量更佳的是30質量%~80質量%，特佳的是40質量%~80質量%。
[(C)具有2官能之(甲基)丙烯醯基之交聯劑]
本發明中之(C)具有2官能之(甲基)丙烯醯基之交聯劑是於分子內具有2個(甲基)丙烯醯基之單體。於本發明中，必須包含特定量之重量平均分子量為2.0×104~4.0×104 之交聯劑Y。藉此可抑制高溫條件下及高濕條件下之氣泡、***、剝落等之產生。
製造具有此種重量平均分子量之具有2官能之(甲基)丙烯醯基之交聯劑Y之方法可使用公知之方法，例如可藉由使如異佛爾酮二異氰酸酯、甲苯二異氰酸酯、二苯基甲烷二異氰酸酯、六亞甲基二異氰酸酯等各種二異氰酸酯，與烷二醇、聚烷二醇、聚酯多元醇等各種二醇，與(甲基)丙烯酸羥基烷基酯、內酯改質(甲基)丙烯酸羥烷基酯、異氰酸酯(甲基)丙烯酸烷基酯等各種(甲基)丙烯酸酯以兩末端成為(甲基)丙烯醯基之方式進行反應而合成。
其中，若為具有起因於異佛爾酮二異氰酸酯之骨架、亦即下述通式(a)所表示之骨架的二(甲基)丙烯酸胺基甲酸酯，則本發明之氣泡、***、剝落等之產生抑制效果優異而較佳。
而且，所述交聯劑Y相對於黏著性樹脂組成物總量而言必須為4質量%~8質量%，較佳的是5質量%~7質量%。於不足4質量%之情形時，交聯密度低，黏著片於高溫下之尺寸穩定性差；於超過8質量%之情形時，交聯密 度過於變高，於將所得之黏著片貼合於玻璃基板等透明保護板與觸控面板、液晶單元等貼合對象部件之間後，於實施高溫下(80℃以上)及高濕下(85℃/85%RH)之可靠性試驗後產生氣泡或產生剝落。
另外，於本發明中，作為(C)成分，除了所述交聯劑Y以外，亦可於不損及本發明之效果的範圍內併用其他交聯劑，亦即偏離所述重量平均分子量之分子量之具有2官能之(甲基)丙烯醯基之交聯劑或具有3官能以上之(甲基)丙烯醯基之交聯劑等。
[(D)光聚合起始劑]
本發明中所使用之(D)光聚合起始劑是藉由活性能量線之照射而促進硬化反應之化合物，此處所謂活性能量線是指紫外線、電子束、α射線、β射線、γ射線等。
光聚合起始劑之選定並無特別限定，可使用二苯甲酮系、蒽醌系、苯甲醯系、鋶鹽、重氮鹽、鎓鹽等公知之材料。
具體而言可列舉：二苯甲酮、N,N'-四甲基-4,4'-二胺基二苯甲酮(米其勒酮)、N,N-四乙基-4,4'-二胺基二苯甲酮、4-甲氧基-4,4'-二甲基胺基二苯甲酮、α-羥基異丁基苯酮、2-乙基蒽醌、第三丁基蒽醌、1,4-二甲基蒽醌、1-氯蒽醌、2,3-二氯蒽醌、3-氯-2-甲基蒽醌、1,2-苯并蒽醌、2-苯基蒽醌、1,4-萘醌、9,10-菲醌、噻噸酮、2-氯噻噸酮、1-羥基環己基苯基酮、2,2-二甲氧基-1,2-二苯基乙烷-1-酮、2-羥基-2-甲基-1-苯基丙烷-1-酮、2,2-二乙氧基苯乙酮等芳香族酮化 合物；安息香、甲基安息香、乙基安息香等安息香化合物；安息香甲醚、安息香***、安息香異丁醚、安息香苯醚等安息香醚化合物；苯偶醯、苯偶醯二甲基縮酮等苯偶醯化合物；β-(吖啶-9-基)(甲基)丙烯酸之酯化合物；9-苯基吖啶、9-吡啶基吖啶、1,7-二吖啶基庚烷等吖啶化合物、2-(鄰氯苯基)-4,5-二苯基咪唑二聚體、2-(鄰氯苯基)-4,5-二(間甲氧基苯基)咪唑二聚體、2-(鄰氟苯基)-4,5-二苯基咪唑二聚體、2-(鄰甲氧基苯基)-4,5-二苯基咪唑二聚體、2-(對甲氧基苯基)-4,5-二苯基咪唑二聚體、2,4-二(對甲氧基苯基)-5-苯咪唑二聚體、2-(2,4-二甲氧基苯基)-4,5-二苯基咪唑二聚體、2-(對甲基巰基苯基)-4,5-二苯基咪唑二聚體等2,4,5-三芳基咪唑二聚體、2-苄基-2-二甲基胺基-1-(4-N-嗎啉基苯基)-1-丁酮、2-甲基-1-[4-(甲硫基)苯基]-2-N-嗎啉基-1-丙烷、雙(2,4,6-三甲基苯甲醯基)-苯基氧化膦、寡(2-羥基-2-甲基-1-(4-(1-甲基乙烯基)苯基)丙酮)等。
而且，特別是不使黏著性樹脂組成物著色之聚合起始劑較佳的是1-羥基環己基苯基酮、2-羥基-2-甲基-1-苯基-丙烷-1-酮、1-[4-(2-羥乙氧基)-苯基]-2-羥基-2-甲基-1-丙烷-1-酮等α-羥基烷基苯酮系化合物；雙(2,4,6-三甲基苯甲醯基)-苯基氧化膦、雙(2,6-二甲氧基苯甲醯基)-2,4,4-三甲基-戊基氧化膦、2,4,6-三甲基苯甲醯基-二苯基氧化膦等醯基氧化膦系化合物；寡(2-羥基-2-甲基-1-(4-(1-甲基乙烯基)苯基)丙酮)及該些化合物組合而成者。
而且，特別是為了製作厚的片材，較佳的是包含雙 (2,4,6-三甲基苯甲醯基)-苯基氧化膦、雙(2,6-二甲氧基苯甲醯基)-2,4,4-三甲基-戊基氧化膦、2,4,6-三甲基苯甲醯基-二苯基氧化膦等醯基氧化膦系化合物的光聚合起始劑。
而且，為了減少片材之臭氣，較佳的是寡(2-羥基-2-甲基-1-(4-(1-甲基乙烯基)苯基)丙酮)。該些光聚合起始劑亦可組合使用多種。
本發明中之(D)光聚合起始劑之含量相對於黏著性樹脂組成物之總量而言較佳的是0.1質量%~5質量%。藉由設為5質量%以下，所得之黏著片之透射率高，且色調亦不泛黃。自以上觀點考慮，更佳的是3質量%以下。
[其他添加劑]
本發明之影像顯示用黏著性樹脂組成物中，除了上述(A)、(B)、(C)及(D)以外，亦可視需要而調配各種添加劑。本發明中可調配之各種添加劑例如可列舉：以提高調配(A)、(B)、(C)及(D)而所得之黏著性樹脂組成物之保存穩定性為目的而添加之對甲氧基苯酚等聚合抑制劑，以提高藉由光使黏著性樹脂組成物硬化而所得之黏著片的耐熱性為目的而添加之三苯基膦等抗氧化劑，以提高對於紫外線等光之耐受性為目的而添加的HALS(Hindered Amine Light Stabilizer，受阻胺光穩定劑)等光穩定劑，用以提高對玻璃等之密接性而添加的矽烷偶合劑等。
而且，於使用本發明之影像顯示用黏著性樹脂組成物而獲得黏著片時，成為以聚對苯二甲酸乙二酯膜等夾持的 構成，但為了控制與該聚對苯二甲酸乙二酯膜等基材之剝離性，可調配聚二甲基矽氧烷系、氟系等界面活性劑。
該些添加劑可單獨使用，且亦可組合調配多種添加劑。另外，該些其他添加劑之含量通常情況下小於上述(A)、(B)、(C)及(D)之合計含量，一般情況下相對於黏著性樹脂組成物之總量而言為0.01質量%~5質量%左右。
<黏著片>
其次，於以下說明對影像顯示用黏著性樹脂組成物照射活性能量線，使其硬化而所得之黏著片。本發明之影像顯示用黏著性樹脂組成物可直接以液狀之狀態而作為黏著劑使用，較佳的製成片材狀之黏著片而使用。
於以下例示本發明中之黏著片之製作方法。
本發明中之黏著片可藉由於基材上，將黏著性樹脂組成物塗佈為片材狀，對其照射活性能量線使其硬化而獲得。活性能量線之光源較佳的是於波長為400nm以下具有發光分布者，例如可使用低壓水銀燈、中壓水銀燈、高壓水銀燈、超高壓水銀燈、化學燈、黑光燈、金屬鹵素燈及微波激發水銀燈。而且，照射能量並無特別限定，通常為500mJ/cm2~5000mJ/cm2左右。
本發明之影像顯示裝置用黏著片(以下有時簡稱為「黏著片」)兼具適度之黏著力與二次加工性，且對於所期望之厚度而言不含氣泡等，而且可設為能夠發揮優異之衝擊緩和性的厚度。本發明之黏著片之厚度並不由於使用用途及 方法而特別限定，較佳的是0.05mm~2mm左右之厚度。於該範圍內使用之情形時，作為用以將光學部件貼合於顯示器上的透明黏著片而發揮出特別優異之效果。
而且，黏著片之玻璃轉移溫度較佳的是10℃~30℃。
<影像顯示裝置>
其次，對使用本發明之黏著性樹脂組成物或黏著片之影像顯示裝置加以說明。
本發明之黏著性樹脂組成物及黏著片可適用於各種影像顯示裝置中。作為影像顯示裝置，可列舉電漿顯示器(PDP)、液晶顯示器(LCD)、陰極射線管(CRT)、場發射顯示器(FED)、有機電激發光顯示器(OELD)、3D顯示器、電子紙(EP)等。本發明之黏著性樹脂組成物及黏著片例如可用以將所述影像顯示裝置之抗反射層、防污層、色素層、硬塗層等具有功能性之功能層，或將該層成膜或積層於聚乙烯膜、聚酯膜等基材膜等之光學濾光片基材上而成之多層物，玻璃、壓克力、聚碳酸酯等之透明保護板或於其上成膜或積層有具有各種功能之功能層而成的多層物等加以組合而貼合。而且，亦可製成與此種多層物組合之光學濾光片而使用。另外，本發明之黏著性樹脂組成物亦可於該些多層物上塗佈、填充等之後而加以硬化。
所述抗反射層若為具有可見光反射率成為5%以下之抗反射性之層即可，可使用藉由已知之抗反射方法對透明之塑膠膜等之透明基材進行了處理之層。
所述防污層是用以使表面上難以附著污垢之層，可使 用為了使表面張力降低而由氟系樹脂或矽酮系樹脂所構成之已知之層。
所述色素層是用以提高色純度之層，用以於自液晶顯示單元等影像顯示單元所發出之光的色純度低之情形時減低所不需要之光。可藉由如下方式而獲得：使吸收不需要之部分之光的色素溶解於樹脂中，於聚乙烯膜、聚酯膜等基材膜上進行成膜或積層。
所述硬塗層用以提高表面硬度。硬塗層可使用將丙烯酸胺基甲酸酯或環氧丙烯酸酯等丙烯酸樹脂或環氧樹脂等成膜或積層於聚乙烯膜等基材膜上而成者。同樣地，為了提高表面硬度，亦可使用玻璃、壓克力、聚碳酸酯等透明保護基板或者於該些板上成膜或積層有硬塗層者。
本發明之黏著性樹脂組成物及黏著片可積層於偏光板上而使用。於此情形時，可積層於偏光板之視認面側，亦可積層於其相反側。
於偏光板之視認面側使用之情形時，可於黏著片之視認面側進一步積層抗反射層、防污層、硬塗層；且於偏光板與液晶單元之間使用之情形時，可於偏光板之視認面側積層具有功能性之層。
於製成此種積層物之情形時，黏著片可使用輥層壓機或真空貼合機、及單片貼合機而進行積層。
較佳的是黏著片配置於影像顯示裝置之影像顯示單元與視認側最前面之透明保護板(前面板)之間，視認側之適宜位置。具體而言，較佳的是應用(use)於影像顯示單 元與透明保護板之間。
而且，於將觸控面板組合於影像顯示單元中而成的影像顯示裝置中，較佳的是應用(use)於觸控面板與影像顯示單元之間及/或觸控面板與所述透明保護板(前面板)之間，如果在影像顯示裝置之構成上可適用本發明之黏著片，則並不限於上述所記載之位置。
另外，於透明保護板、觸控面板、或影像顯示單元中具有10μm~80μm之階差之情形時，於藉由黏著片而將透明保護板與觸控面板之間、觸控面板與影像顯示單元之間、或透明保護板與影像顯示單元之間貼合之步驟後，自能夠進一步除去階差附近之氣泡的觀點考慮，較佳的是於40℃~80℃(較佳的是50℃~70℃)、0.3MPa~0.8MPa(較佳的是0.4MPa~0.7MPa)、5分鐘~60分鐘(較佳的是10分鐘~50分鐘)之條件下進行加熱加壓處理(高壓釜處理)。
影像顯示裝置之透明保護板(前面板)可使用一般的光學用透明基板。具體而言可列舉：玻璃板、石英等無機物之板，壓克力板、聚碳酸酯板、聚對苯二甲酸乙二酯板等塑膠(有機物)板，厚的聚酯片材等樹脂片材等。
於所述影像顯示裝置為液晶顯示裝置之情形時，液晶顯示單元可使用一般的液晶顯示單元。液晶顯示單元根據液晶材料之控制方法而分類為TN(Twisted Nematic，扭轉向列)方式、STN(Super-twisted nematic，超扭轉向列)方式、VA(Vertical Alignment，垂直配向)方式、IPS (In-Plane-Switching，橫向電場切換)方式等，於本發明中，可為使用任意控制方法之液晶顯示單元。
[實例]
以下，藉由實例對本發明加以說明。另外，本發明並不限制於該些實例。
<評價>
關於各實例及比較例中所得之各黏著片，藉由以下之試驗方法進行評價。
1.玻璃轉移溫度
製作厚度為0.5mm、寬度為10mm、長度為10mm之黏著片，使用廣域動態黏彈性測定裝置(Pheometric Scientific公司製造、Solids Analyzer RSA-II)，於剪切三明治模式(shear sandwich mode)、頻率為1.0Hz、測定溫度範圍為-40℃~80℃、升溫速度為5℃/min下測定玻璃轉移溫度。
玻璃轉移溫度(Tg)是於上述測定溫度範圍中，tanδ顯示為峰值之溫度。於該溫度範圍中觀測到2個以上tanδ峰值時，將tanδ之值顯示為最大值的溫度作為玻璃轉移溫度。
2.外觀評價
將所製作之黏著片切出為寬50mm、長100mm之尺寸，使用輥而貼附於50mm×100mm×0.7mm之尺寸的玻璃基板上。其次，使用輥而於其上貼合同樣之玻璃基板，製作於玻璃基板與玻璃基板之間夾持有黏著片之結構。其 後，進行30分鐘之高壓釜處理(60℃、0.5MPa)而製成樣品。
將所完成之樣品於以下之環境條件下放置設定之時間，進行取出後之外觀評價(氣泡、剝落)。評價基準是藉由目視觀察未產生氣泡及剝落之情形記為A，產生氣泡及剝落之情形記為B。
‧高溫高濕試驗(以下記載為「85/85」)；
將樣品於85℃、85%RH之條件下放置24小時。
‧高溫試驗(以下記載為「100」)
將樣品於100℃之條件下放置24小時。
‧熱循環試驗(以下記載為「TCT」)
實施100次之將樣品於-40℃之環境下放置30分鐘，於100℃之環境下放置30分鐘之熱循環。
3.剪力評價
將所製作之黏著片切出為寬25mm×長25mm之尺寸。將該黏著片貼於25mm×100mm之不鏽鋼板上，自其上貼合切為25mm×100mm之PET膜，於PET膜之端附上100g之鉛垂。其後，於80℃之恆溫乾燥機內，以100g之鉛垂吊垂之方式固定不鏽鋼板，測定24小時後之黏著片之尺寸變化量。若該尺寸變化量為0.5mm以下，則記為OK。
製造例1<(A)(甲基)丙烯酸系衍生物聚合物之合成>
於附有冷凝管、溫度計、攪拌裝置、滴液漏斗及氮氣 導入管之反應容器中稱取丙烯酸-2-乙基己酯84.0g、丙烯酸-2-羥基乙酯36.0g及丁酮150.0g作為初始單體，一面藉由100ml/min之風量進行氮氣置換，一面以15分鐘自常溫(25℃)加熱至70℃。
其後，一面保持為該溫度，一面使用丙烯酸-2-乙基己酯21.0g及丙烯酸-2-羥基乙酯9.0g作為追加單體，準備於該些化合物中溶解有過氧化月桂醯1.0g之溶液，以60分鐘滴加該溶液，於滴加結束後進一步反應2小時。
繼而，藉由餾去丁酮而獲得丙烯酸-2-乙基己酯與丙烯酸-2-羥基乙酯之共聚物(重量平均分子量為150,000)(以下將該共聚物稱為「丙烯酸系衍生物聚合物」)。
另外，重量平均分子量之測定是使用以THF為溶劑之凝膠滲透層析法而進行，使用下述裝置及測定條件而使用標準聚苯乙烯之校準曲線而決定。
裝置：日立製作所股份有限公司
RI偵測器：L-3350
使用溶劑：THF
管柱：日立化成工業股份有限公司製造之Gelpac GL-R420+R430+R440
管柱溫度：40℃
流量：2.0ml/min
比較製造例1
<(C)具有2官能之(甲基)丙烯醯基之交聯劑之合成1>
於附有冷凝管、溫度計、攪拌裝置、滴液漏斗及空氣注入管之反應容器中稱取聚丙二醇(分子量為2,000)223.12g、內酯改質丙烯酸羥基乙酯76.29g、丙烯酸-2-乙基己酯99.68g、作為聚合抑制劑之對甲氧基苯酚0.12g及作為觸媒之二丁基二月桂酸錫0.5g，一面流通空氣一面升溫至75℃後，於75℃下一面攪拌一面以2小時均勻地滴加異佛爾酮二異氰酸酯49.35g，進行反應。
於滴加結束後，使其反應5小時，然後進一步追加丙烯酸-2-羥基乙酯44.85g，使其反應1小時。進行IR測定之結果，確認異氰酸酯消失而結束反應，獲得具有聚丙二醇與異佛爾酮二異氰酸酯作為重複單元，且於兩末端具有聚合性不飽和鍵之聚丙烯酸胺基甲酸酯(重量平均分子量為8,500)(以下將該聚丙烯酸胺基甲酸酯稱為「聚二丙烯酸胺基甲酸酯1」)。
製造例2
<(C)具有2官能之(甲基)丙烯醯基之交聯劑之合成2>
於附有冷凝管、溫度計、攪拌裝置、滴液漏斗及空氣注入管之反應容器中稱取聚丙二醇(分子量為2,000)303.92g、內酯改質丙烯酸羥基乙酯8.66g、丙烯酸-2-乙基己酯99.74g、作為聚合抑制劑之對甲氧基苯酚0.12g及作為觸媒之二丁基二月桂酸錫0.5g，一面流通空氣一面升溫至75℃後，一面於75℃下攪拌一面以2小時均勻地滴加異佛爾酮二異氰酸酯36.41g，進行反應。
於滴加結束後，使其反應5小時，然後進一步追加丙烯酸-2-羥基乙酯44.88g，使其反應1小時。進行IR測定之結果，確認異氰酸酯消失而結束反應，獲得具有聚丙二醇與異佛爾酮二異氰酸酯作為重複單元，且於兩末端具有聚合性不飽和鍵之聚丙烯酸胺基甲酸酯(重量平均分子量為20,000)(以下將該聚丙烯酸胺基甲酸酯稱為「聚二丙烯酸胺基甲酸酯2」)。
製造例3
<(C)具有2官能之(甲基)丙烯醯基之交聯劑之合成3>
於附有冷凝管、溫度計、攪拌裝置、滴液漏斗及空氣注入管之反應容器中稱取聚丙二醇(分子量為2,000)285.3g、丙烯酸-2-乙基己酯100g、作為聚合抑制劑之對甲氧基苯酚0.13g及作為觸媒之二丁基二月桂酸錫0.5g，一面流通空氣一面升溫至75℃後，一面於75℃下攪拌一面以2小時均勻地滴加異佛爾酮二異氰酸酯39.6g，進行反應。
於滴加結束後，使其反應4小時後，投入內酯改質丙烯酸羥基乙酯24.5g，然後進一步於1小時後追加丙烯酸-2-羥基乙酯45.0g，使其反應1小時。進行IR測定之結果，確認異氰酸酯消失而結束反應，獲得具有聚丙二醇與異佛爾酮二異氰酸酯作為重複單元，且於兩末端具有聚合性不飽和鍵之聚丙烯酸胺基甲酸酯(重量平均分子量為35,000)(以下將該聚丙烯酸胺基甲酸酯稱為「聚二丙烯酸胺基甲酸酯3」)。
比較製造例2
<(C)具有2官能之(甲基)丙烯醯基之交聯劑之合成4>
於附有冷凝管、溫度計、攪拌裝置、滴液漏斗及空氣注入管之反應容器中稱取聚丙二醇(分子量為2,000)285.3g、丙烯酸-2-乙基己酯100g、作為聚合抑制劑之對甲氧基苯酚0.13g及作為觸媒之二丁基二月桂酸錫0.5g，一面流通空氣一面升溫至75℃後，一面於75℃下攪拌一面以2小時均勻地滴加異佛爾酮二異氰酸酯39.6g，進行反應。
於滴加結束後，使其反應5小時後，投入內酯改質丙烯酸羥基乙酯24.5g，然後進一步於1小時後追加丙烯酸-2-羥基乙酯45.0g，使其反應1小時。進行IR測定之結果，確認異氰酸酯消失而結束反應，獲得具有聚丙二醇與異佛爾酮二異氰酸酯作為重複單元，且於兩末端具有聚合性不飽和鍵之聚丙烯酸胺基甲酸酯(重量平均分子量為56,000)(以下將該聚丙烯酸胺基甲酸酯稱為「聚二丙烯酸胺基甲酸酯4」)。
實例1
<樣品調配及黏著片製作>
稱量製造例1中所得之丙烯酸系衍生物聚合物30.8g、丙烯酸-2-乙基己酯(EHA)38.7g、丙烯醯基嗎啉(ACMO)18.5g、丙烯酸-4-羥基丁酯(4-HBA)5.0g、製造例2中所得之聚二丙烯酸胺基甲酸酯2 6.5g、1-羥基環己基苯基酮(I-184)0.5g，進行攪拌混合而獲得黏著性 樹脂組成物。
其後，於聚對苯二甲酸乙二酯膜上滴加上述所得之黏著片用黏著性樹脂組成物，進一步自其上覆蓋聚對苯二甲酸乙二酯，藉由輥而將黏著性樹脂組成物塗佈為片材狀，使用紫外線照射裝置，照射2,000mJ/cm2之紫外線而獲得透明黏著片。
實例2、實例3及比較例1~比較例4
以表1及表2中所記載之調配成分及調配量，藉由與實例1同樣之方法而製作黏著性樹脂組成物及黏著片。
[產業上之可利用性]
藉由使用本發明之影像顯示裝置用黏著性樹脂組成物，可提供具有耐衝擊性、視認性優異之影像顯示裝置。特別是視認側之透明保護板(例如玻璃)與黏著性樹脂組成物之密接力高，即使暴露於如85℃/85%RH這樣的高溫高濕下亦不產生剝落、***、氣泡等，不使顯示器之視認性降低。亦即，可將影像顯示單元與影像顯示裝置所必需之部件貼合，且可將較影像顯示裝置之影像顯示單元更靠近視認側之部件彼此貼合。特別是可用作使液晶顯示單元與觸控面板、液晶顯示單元與透明保護板、觸控面板與透明保護板等貼著之黏著片。
1‧‧‧透明保護板(玻璃或塑膠基材)
2‧‧‧觸控面板
3‧‧‧偏光板
4‧‧‧液晶顯示單元
5‧‧‧用以貼合透明保護板與觸控面板之黏著層
6‧‧‧用以貼合觸控面板與偏光板之黏著層
圖1是表示本發明之影像顯示裝置之剖面結構的概略圖。
1‧‧‧透明保護板(玻璃或塑膠基材)
2‧‧‧觸控面板
3‧‧‧偏光板
4‧‧‧液晶顯示單元
5‧‧‧用以貼合透明保護板與觸控面板之黏著層
6‧‧‧用以貼合觸控面板與偏光板之黏著層

Claims (9)

  1. 一種影像顯示裝置用黏著性樹脂組成物，含有(A)(甲基)丙烯酸系衍生物聚合物、(B)於分子內具有1個(甲基)丙烯醯基之(甲基)丙烯酸系衍生物單體、(C)具有2官能之(甲基)丙烯醯基之交聯劑及(D)光聚合起始劑，所述(C)具有2官能之(甲基)丙烯醯基之交聯劑包含重量平均分子量為2.0×104~4.0×104之交聯劑Y，該交聯劑Y之調配量相對於該黏著性樹脂組成物總量而言為4質量%~8質量%。
  2. 如申請專利範圍第1項所述之影像顯示裝置用黏著性樹脂組成物，其中，所述交聯劑Y是具有下述通式(a)之骨架的二丙烯酸胺基甲酸酯；
  3. 如申請專利範圍第1項或第2項所述之影像顯示裝置用黏著性樹脂組成物，其中，(B)(甲基)丙烯酸系衍生物單體含有下述通式(b)所表示之單體；CH2=CXCOO(CmH2mO)nH…(b)(式中，X為H或CH3，m表示2~4之整數，n表示1~10之整數)。
  4. 如申請專利範圍第3項所述之影像顯示裝置用黏著性樹脂組成物，其中，通式(b)所表示之單體之調配量相對於黏著性樹脂組成物總量而言為2質量%~20質量%。
  5. 一種影像顯示裝置用黏著片，其是將如申請專利範圍第1項至第4項中任一項所述之影像顯示裝置用黏著性樹脂組成物硬化為片材狀而獲得。
  6. 如申請專利範圍第5項所述之影像顯示裝置用黏著片，其中，玻璃轉移溫度為10℃~30℃。
  7. 一種影像顯示裝置，其於視認側具有由如申請專利範圍第1項至第4項中任一項所述之影像顯示裝置用黏著性樹脂組成物所形成之層。
  8. 如申請專利範圍第7項所述之影像顯示裝置，其中，由影像顯示裝置用黏著性樹脂組成物所形成之層形成於視認側之保護板與影像顯示面板之間。
  9. 一種影像顯示裝置之製造方法，其包含：用如申請專利範圍第5項或第6項所述之影像顯示裝置用黏著片將透明保護板與觸控面板之間、觸控面板與影像顯示單元之間或透明保護板與影像顯示單元之間貼合之步驟；於所述貼合步驟後，於40℃~80℃、0.3MPa~0.8MPa及5分鐘~60分鐘之條件下進行處理之步驟。
TW100145741A 2010-12-10 2011-12-12 影像顯示裝置用黏著性樹脂組成物、影像顯示裝置用黏著片、影像顯示裝置及其製造方法 TWI535813B (zh)

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