TWI448718B - An optical laminate, a polarizing plate, and an image display device - Google Patents

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TWI448718B TW99122595A TW99122595A TWI448718B TW I448718 B TWI448718 B TW I448718B TW 99122595 A TW99122595 A TW 99122595A TW 99122595 A TW99122595 A TW 99122595A TW I448718 B TWI448718 B TW I448718B
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Description

光學積層體、偏光板及影像顯示裝置
本發明係關於一種光學積層體、偏光板及影像顯示裝置。
於陰極射線管顯示裝置(CRT，Cathode Ray Tube)、液晶顯示器(LCD，Liquid Crystal Display)、電漿顯示器(PDP，Plasma Display Panel)、電機發光顯示器(ELD，Electro-Luminescence Display)、場發射顯示器(FED，Field Emission Display)等影像顯示裝置之最表面，設置有由具有防眩性、抗反射性或抗靜電性等各種性能之功能層所構成之光學積層體。
於對此種光學積層體賦予硬塗性之情況下，已知有例如於透光性基材上形成包含無機微粒子之硬塗層之方法(專利文獻1)。
於以單層來製作此種硬塗層之情況下，必須增大上述硬塗層之膜厚。然而，若增大上述膜厚，則存在如下問題：光學積層體會變得易於捲曲(翹曲)，在將上述光學積層體貼附於偏光元件而製作偏光板時，難以利用輥進行貼附。另外，由於厚硬塗層中所包含之無機微粒子量亦變多，因此於成本方面不利。
相對於此，已知有使硬塗層為2層之光學積層體(專利文獻2)。然而，若為了藉由添加少量之無機微粒子來賦予硬塗性，於例如上層(表面側)中添加無機微粒子，則於上述上層與下層之間會產生折射率差。因此，於使用上述光學積層體來形成偏光板之情況下，存在產生干擾條紋而導致外觀不良之問題。
先前技術文獻
專利文獻
專利文獻1：日本專利特開平2-160543號公報
專利文獻2：日本專利特開平5-8350號公報
鑒於上述現狀，本發明之目的在於廉價地提供一種不產生干擾條紋，硬塗性、抗靜電性及抗反射性優異之光學積層體。
本發明係一種光學積層體，其依序具有透光性基材、位於上述透光性基材之一面上之硬塗層(A)及硬塗層(B)，其特徵在於：上述硬塗層(B)自與上述硬塗層(A)接觸之部分起依序具有不含無機微粒子之區域(B1)與含無機微粒子之區域(B2)，上述不含無機微粒子之區域(B1)與含無機微粒子之區域(B2)之邊界為凹凸形狀，上述無機微粒子具有小於可見光波長之粒徑。
較佳為上述不含無機微粒子之區域(B1)以含無機微粒子之區域(B2)之黏合劑樹脂為主成分，且具有可見光波長以上之平均厚度。
較佳為上述硬塗層(A)之黏合劑樹脂與硬塗層(B)之黏合劑樹脂具有相容性。
較佳為上述硬塗層(A)之硬度(Ha)、不含無機微粒子之區域(B1)之硬度(Hbl)及含無機微粒子之區域(B2)之硬度(Hb2)滿足下述式(1)。
Ha≦Hb1＜Hb2　(1)
較佳為上述無機微粒子之形狀為念珠狀。
較佳為上述無機微粒子為導電性無機微粒子。
較佳為上述無機微粒子於硬塗層(B)中之含量為10～80質量%。
本發明之光學積層體亦可於硬塗層(B)之與硬塗層(A)相反側之面進而具有低折射率層。
本發明之光學積層體亦可於硬塗層(B)之與硬塗層(A)相反側之面進而具有防污層。
另外，本發明亦係一種偏光板，其具有偏光元件，其特徵在於：上述偏光元件之表面具有上述光學積層體。
另外，本發明亦係一種影像顯示裝置，其特徵在於：於最表面具有上述光學積層體或上述偏光板。
以下，對本發明進行詳細說明。
圖1係本發明之光學積層體的剖面之示意圖。如圖1所示，本發明之光學積層體依序具有透光性基材1、位於透光性基材1之一面上之硬塗層(A)2及硬塗層(B)3，硬塗層(B)3具有不含無機微粒子之區域(B1)4與含無機微粒子之區域(B2)5。
具體而言，於本發明之光學積層體中，硬塗層(B)3係以特定之層構成而具有不含無機微粒子之區域(B1)4與含無機微粒子之區域(B2)5。因此，可形成硬度較高，硬塗性優異之光學積層體。
另外，於本發明中，由於含無機微粒子之區域(B2)5與不含無機微粒子之區域(B1)4及硬塗層(A)2係硬度不同之層，因此其結果，硬度較低之層成為所謂之緩衝層，藉由該緩衝層與硬度較高之層之組合，可形成硬塗性更優異之光學積層體。
進而，於本發明之光學積層體中，不含無機微粒子之區域(B1)4與含無機微粒子之區域(B2)5之邊界為凹凸形狀。因此，即使不含無機微粒子之區域(B1)4與含無機微粒子之區域(B2)5存在折射率差，藉由存在上述凹凸形狀亦不會產生干擾條紋。進而，即使於硬塗層(A)2與透光性基材1及/或不含無機微粒子之區域(B1)4之界面產生干擾條紋之情況下，亦可藉由上述凹凸形狀之擴散而減少上述干擾條紋，可形成外觀良好之光學積層體。
再者，於本發明之光學積層體中，上述「不含無機微粒子之區域(B1)4與含無機微粒子之區域(B2)5之邊界為凹凸形狀」係指：於觀察本發明之光學積層體之厚度方向之剖面時，在不含無機微粒子之區域(B1)4與含無機微粒子之區域(B2)5之邊界觀察到凹凸形狀。
本發明之光學積層體有可能於透光性基材1與硬塗層(A)2、硬塗層(A)2與硬塗層(B)3之間產生界面。界面係在各層之間不存在物理性或化學性親和之情況而產生。尤其是存在各層之折射率差受到較大影響，產生干擾條紋而導致外觀不良之情況。相對於此，本發明之光學積層體由於存在上述凹凸形狀，因此可減少干擾條紋，外觀變得良好。
另外，該凹凸形狀係藉由無機微粒子之有無而形成，於不含無機微粒子之區域(B1)4與含無機微粒子之區域(B2)5之間不存在明確之界面。凹部中存在有於黏合劑樹脂中分散有無機微粒子之區域，凸部僅由黏合劑樹脂構成而不存在無機微粒子。由於係此種凹凸形狀，因此亦不會產生由界面之存在所引起之雜散光等問題，可形成更佳之光學積層體。再者，上述邊界由於係藉由無機微粒子之有無而形成者，因此當觀察硬塗層(B)3之剖面時，該邊界為點狀、線狀兩者混合或為點狀，而不會成為完全之線狀(界面)。
進而，於本發明中，將硬塗層分成2層，且僅使上述含無機微粒子之區域(B2)5中含有無機微粒子。即，於本發明中，由於係使上述無機微粒子以最小限度包含於必要之部位中，因此於成本方面亦變得有利。
以下，對本發明之光學積層體之各構成進行詳細說明。
＜透光性基材＞
本發明之光學積層體具有透光性基材。
作為上述透光性基材，較佳為具有平滑性、耐熱性，且機械強度優異者。
作為形成上述透光性基材之材料之具體例，可列舉：聚對苯二甲酸乙二酯(PET，Polyethylene Terephthalate)、聚2,6萘二甲酸乙二酯、聚對苯二甲酸丁二酯、聚萘二甲酸丁二酯、三乙酸纖維素(TAC，Triacetyl Cellulose)、二乙酸纖維素、乙酸丁酸纖維素、聚醯胺、聚醯亞胺、聚醚碸、聚碸、聚丙烯(PP，Polypropylene)、環烯烴聚合物(COP，Cyclo-Olefin Polymer)、環烯烴共聚物(COC，Cyclo-Olefin Copolymer)、聚甲基戊烯、聚氯乙烯、聚乙烯縮醛、聚醚酮、聚甲基
丙烯酸甲酯、聚碳酸酯或聚胺甲酸乙酯等熱塑性樹脂。作為較佳者，可列舉聚對苯二甲酸乙二酯或三乙酸纖維素。
上述透光性基材之厚度較佳為20～300 μm，更佳為下限為30 μm，上限為200 μm。
上述透光性基材為了提昇與形成於其上之層之接著性，除電暈放電處理、皂化、氧化處理等物理性處理以外，亦可預先進行錨固劑或底塗劑等塗料之塗佈。
＜硬塗層(A)＞
本發明之光學積層體於上述透光性基材上具有硬塗層(A)。
作為用於形成上述硬塗層(A)之黏合劑樹脂，較佳為具有透明性之黏合劑樹脂，例如可列舉：藉由紫外線或電子束而硬化之樹脂之電離放射線硬化型樹脂、電離放射線硬化型樹脂與溶劑乾燥型樹脂(如熱塑性樹脂等、使塗佈時為了調整固體成分所添加之溶劑乾燥，即可成為被膜之樹脂)之混合物、或者熱硬化性樹脂。更佳為電離放射線硬化型樹脂。再者，於本說明書中，「樹脂」之概念亦包含單體、寡聚物等樹脂成分。
作為上述電離放射線硬化型樹脂，例如可列舉具有丙烯酸酯系官能基之化合物等具有1個或2個以上不飽和鍵的化合物。作為具有1個不飽和鍵之化合物，例如可列舉：(甲基)丙烯酸乙酯、(甲基)丙烯酸乙基己酯、苯乙烯、甲基苯乙烯、N-乙烯基吡咯啶酮等。作為具有2個以上不飽和鍵之化合物，例如可列舉：聚羥甲基丙烷三(甲基)丙烯酸酯、己二醇(甲基)丙烯酸酯、三丙二醇二(甲基)丙烯酸酯、二乙二醇二(甲基)丙烯酸酯、季戊四醇三(甲基)丙烯酸酯、二季戊四醇六(甲基)丙烯酸酯、1,6-己二醇二(甲基)丙烯酸酯、新戊二醇二(甲基)丙烯酸酯等多官能化合物，以及上述多官能化合物與(甲基)丙烯酸酯等之反應產物(例如，多元醇之聚(甲基)丙烯酸酯)等。再者，於本說明書中，「(甲基)丙烯酸酯」係指甲基丙烯酸酯及丙烯酸酯。
另外，作為上述電離放射線硬化型樹脂，亦可使用具有不飽和雙鍵之分子量相對較低之聚酯樹脂、聚醚樹脂、丙烯酸樹脂、環氧樹脂、胺甲酸乙酯樹脂、醇酸樹脂、螺縮醛樹脂、聚丁二烯樹脂、聚硫醇多烯樹脂等。
上述電離放射線硬化型樹脂亦可與溶劑乾燥型樹脂併用。藉由併用溶劑乾燥型樹脂，可有效地防止塗佈面之被膜缺陷，藉此可獲得更優異之豔黑感。可與上述電離放射線硬化型樹脂併用之溶劑乾燥型樹脂並無特別限定，一般可使用熱塑性樹脂。
作為上述熱塑性樹脂，並無特別限定，例如可列舉：苯乙烯系樹脂、(甲基)丙烯酸系樹脂、乙酸乙烯酯系樹脂、乙烯醚系樹脂、含鹵素之樹脂、脂環式烯烴系樹脂、聚碳酸酯系樹脂、聚酯系樹脂、聚醯胺系樹脂、纖維素衍生物、聚矽氧系樹脂及橡膠或彈性體等。上述熱塑性樹脂較佳為非晶性，且可溶於有機溶劑(尤其是可溶解多種聚合物或硬化性化合物之共通溶劑)。尤其是就製膜性、透明性或耐候性優異之觀點而言，較佳為苯乙烯系樹脂、(甲基)丙烯酸系樹脂、脂環式烯烴系樹脂、聚酯系樹脂、纖維素衍生物(纖維素酯類等)等。
於本發明之光學積層體中，於上述透光性基材之材料為三乙酸纖維素(TAC)等纖維素系樹脂之情況下，作為上述熱塑性樹脂之較佳之具體例，可列舉：纖維素系樹脂，例如硝化纖維素、乙酸纖維素、乙酸丙酸纖維素、乙基羥基乙基纖維素、乙醯丁基纖維素、乙基纖維素、甲基纖維素等纖維素衍生物等。藉由使用纖維素系樹脂，可提昇與透光性基材或硬塗層之密接性或透明性。
進而，除上述纖維素系樹脂以外，可列舉：乙酸乙烯酯及其共聚物、氯乙烯及其共聚物、氯化亞乙烯及其共聚物等乙烯系樹脂，聚乙烯甲醛、聚乙烯丁醛等縮醛樹脂，丙烯酸樹脂及其共聚物、甲基丙烯酸樹脂及其共聚物等丙烯酸系樹脂，聚苯乙烯樹脂、聚醯胺樹脂、聚碳酸酯樹脂等。
作為上述熱硬化性樹脂，可列舉：酚類樹脂、尿素樹脂、鄰苯二甲酸二烯丙酯樹脂、三聚氰胺樹脂、胍胺樹脂、不飽和聚酯樹脂、聚胺甲酸乙酯樹脂、環氧樹脂、胺基醇酸樹脂、三聚氰胺-尿素共縮合樹脂、矽樹脂、聚矽氧烷樹脂等。
上述硬塗層(A)除上述黏合劑樹脂以外，視需要亦可包含其他成分。作為上述其他成分，可列舉：光聚合起始劑、調平劑、交聯劑、硬化劑、聚合促進劑、紫外線吸收劑、衝擊吸收劑、黏度調整劑、有機抗靜電劑等。
上述硬塗層(A)可使用將上述黏合劑樹脂、其他成分及溶劑均勻地混合而製備之硬塗層(A)用組成物來形成。
上述混合可使用塗料振盪器、珠磨機、捏合機等公知之裝置。
作為上述溶劑，可列舉：水、醇(例如甲醇、乙醇、丙醇、異丙醇、正丁醇、第二丁醇、第三丁醇、苯甲醇、PGME(Propylene Glycol Methyl Ether、丙二醇甲醚))、酮(例如丙酮、甲基乙基酮、甲基異丁基酮、環戊酮、環己酮、庚酮、二異丁基酮、二乙基酮)、酯(例如乙酸甲酯、乙酸乙酯、乙酸丙酯、乙酸丁酯、甲酸甲酯、甲酸乙酯、甲酸丙酯、甲酸丁酯、PGMEA(Propylene Glycol Methyl Ether Acetate、丙二醇甲醚乙酸酯))、脂肪族烴(例如己烷、環己烷)、鹵化烴(例如二氯甲烷、氯仿、四氯化碳)、芳香族烴(例如苯、甲苯、二甲苯)、醯胺(例如二甲基甲醯胺、二甲基乙醯胺、正甲基吡咯啶酮)、醚(例如二***、二烷、四氫呋喃)、醚醇(例如1-甲氧基-2-丙醇)等。
上述硬塗層(A)用組成物中所使用之溶劑較佳為滲透性溶劑。
上述滲透性溶劑係指對於塗佈包含該溶劑之組成物之透光性基材，可表現出濕潤性、膨潤性之溶劑，或者係指進而可滲透至透光性基材之中的溶劑。藉由使用上述滲透性溶劑，可實質上去除透光性基材與硬塗層(A)之界面，因此可使層間密接性良好，並且可防止干擾條紋之產生。
例如，使用三乙酸纖維素(TAC)基材作為上述透光性基材時，上述滲透性溶劑可列舉：丙酮、甲基乙基酮、環己酮、甲基異丁基酮、二丙酮醇等酮類；甲酸甲酯、乙酸甲酯、乙酸乙酯、乙酸丁酯、乳酸乙酯等酯類；硝基甲烷、乙腈、N-甲基吡咯啶酮、N,N-二甲基甲醯胺等含氮化合物；甲基乙二醇、甲基乙二醇乙酸酯等乙二醇類；四氫呋喃、1,4-二烷、二氧雜環戊烷、二異丙醚等醚類；二氯甲烷、氯仿、四氯乙烷等鹵化烴；甲基、乙基賽璐蘇、丁基賽璐蘇、乙酸賽璐蘇等二醇醚類；以及二甲基亞碸、碳酸丙烯酯，或者，可列舉該等之混合物。其中，較佳為選自由乙酸甲酯、乙酸乙酯、乙酸丁酯、甲基乙基酮、甲基異丁基酮及環己酮所組成之群中之至少一種。
上述硬塗層(A)之形成方法可根據公知之方法。例如，可將上述硬塗層(A)用組成物塗佈於上述透光性基材上而形成被膜，視需要使該被膜乾燥後，使上述被膜硬化。
作為上述藉由塗佈而形成被膜之方法，例如可列舉：旋塗法、浸漬法、噴霧法、壓鑄模塗料法(die coating)、棒塗法、輥塗法、液面彎曲式塗佈法、軟版印刷法、網版印刷法、液滴塗佈法等公知之各種方法。
上述被膜之硬化方法只要根據上述組成物之內容等而適宜選擇即可。例如，若上述組成物為紫外線硬化型之組成物，則只要藉由對被膜照射紫外線而使其硬化即可。
上述硬塗層(A)之厚度較佳為1～10 μm。若上述厚度未達1 μm，則有本發明之光學積層體之硬塗性變得不充分之虞。若上述厚度超過10 μm，則有捲曲較為劇烈而偏光板化加工變得困難之虞。上述厚度更佳為2～8 μm。
上述厚度係利用電子顯微鏡(SEM(Scanning Electron Microscope，掃描式電子顯微鏡)、TEM(Transmission Electron Microscope，穿透式電子顯微鏡)、STEM(Scanning Transmission Electron Microscope，掃描穿透式電子顯微鏡))對光學積層體之剖面進行觀察，並進行測定所得之值。
＜硬塗層(B)＞
本發明之光學積層體於上述硬塗層(A)之上具有硬塗層(B)。
上述硬塗層(B)自與上述硬塗層(A)接觸之部分起依序具有不含無機微粒子之區域(B1)與含無機微粒子之區域(B2)。
於本發明之光學積層體中，由於包含無機微粒子之含無機微粒子之區域(B2)位於表面側(與透光性基材相反之側)，因此成為硬度較高且硬塗性優異者。另外，不包含無機微粒子之不含無機微粒子之區域(B1)與含無機微粒子之區域(B2)相比成為硬度較低之區域，即成為所謂之緩衝區域，可形成防止光學積層體捲曲(翹曲)，對自外部施加於光學積層體之力進行緩衝且使硬塗性更優異者。
進而，於上述硬塗層(B)中，上述不含無機微粒子之區域(B1)與含無機微粒子之區域(B2)之邊界為凹凸形狀。藉由存在上述凹凸形狀，可防止由上述不含無機微粒子之區域(B1)與含無機微粒子之區域(B2)之折射率差所引起的干擾條紋之產生。另外，由於上述不含無機微粒子之區域(B1)與含無機微粒子之區域(B2)之間不存在界面，因此亦可防止由反射所引起的對比度之下降或雜散光之產生。
上述不含無機微粒子之區域(B1)係位於上述硬塗層(A)與上述含無機微粒子之區域(B2)之間的層。
上述不含無機微粒子之區域(B1)係不包含無機微粒子之層。藉由形成具有不包含無機微粒子之不含無機微粒子之區域(B1)與後述之包含無機微粒子之含無機微粒子之區域(B2)的特定之構成，可獲得本發明所需之效果。
上述不含無機微粒子之區域(B1)較佳為以上述含無機微粒子之區域(B2)之黏合劑樹脂為主成分者。
上述不含無機微粒子之區域(B1)較佳為具有可見光波長以上之平均厚度。若為未達上述可見光波長之平均厚度，則有無法抑制干擾條紋之虞。
具體而言，上述不含無機微粒子之區域(B1)之平均厚度較佳為500 nm以上。若未達500 nm，則有無法抑制干擾條紋之虞。
再者，上述不含無機微粒子之區域(B1)係藉由上述含無機微粒子之區域(B2)中所包含之無機微粒子之存在的有無而形成有凹凸形狀。
因此，上述不含無機微粒子之區域(B1)之平均厚度係指利用電子顯微鏡(SEM、TEM、STEM)觀察光學積層體之厚度方向之剖面，於一定範圍中測定硬塗層(A)與硬塗層(B)之界面，與凸部之頂部或凹部之底部的距離所獲得之值之平均值。
作為上述凹凸形狀，較佳為凸部之間隔為可見光波長以上之凹凸形狀。其原因在於：若上述凸部之間隔為可見光波長以上，則會使入射至上述凹凸形狀部分之光適度地散射，可防止干擾條紋之產生。
上述含無機微粒子之區域(B2)包含無機微粒子。
上述包含無機微粒子之上述含無機微粒子之區域(B2)與上述不含無機微粒子之區域(B1)或硬塗層(A)相比，具有更高之硬度。藉由使此種含無機微粒子之區域(B2)位於更表層側，可提高光學積層體之表面之硬度，而可提高耐擦傷性。另外，由於本發明之光學積層體係組合硬度不同之層，因此可形成硬塗性優異之光學積層體。
上述無機微粒子具有小於可見光波長之粒徑。其原因在於：若上述無機微粒子之粒徑為可見光波長以上，則透明性會下降。具體而言，上述無機微粒子之平均一次粒徑更佳為1～200 nm。若未達1 nm，則有無法獲得硬度之虞。若超過200 nm，則有霧值上升之虞。上述平均一次粒徑進而更佳為5～150 nm。
再者，上述平均一次粒徑係利用電子顯微鏡(SEM、TEM、STEM)對本發明之光學積層體之剖面進行觀察，並進行測定所得之值。
當於光學積層體中之上述含無機微粒子之區域(B2)之與透光性基材側相反側之面上，進一步積層低折射率抗反射層的構成之情況下，上述無機微粒子較佳為折射率較高。其原因在於：於形成後述低折射率層之情況下，可充分地獲得與該低折射率層之折射率差，且可進一步發揮上述低折射率層之抗反射效果。
當於光學積層體之上述含無機微粒子之區域(B2)之與透光性基材側相反側之面上未進一步積層低折射率抗反射層的構成之情況下，上述無機微粒子較佳為折射率低於黏合劑樹脂。其原因在於：即使不另外設置低折射率層，亦可獲得表面反射率下降且視認性較佳之光學積層體。
另外，較佳為不論有無上述低折射率抗反射層，無機微粒子與黏合劑樹脂之間均具有折射率差。其原因在於：於含無機微粒子之區域(B2)與不含無機微粒子之區域(B1)之間產生折射率差，可減少透光性基材及/或不含無機微粒子之區域(B1)與硬塗層(A)之界面所產生之干擾斑。
上述無機微粒子可對應於上述所期望之態樣而適宜選擇具有適當之折射率之無機微粒子，但通常折射率較佳為1.2～3.5。於使用折射率為1.2～1.5之無機微粒子之狀態下，由於可使硬塗層(B)低折射率化，因此即使不另外設置低折射率層，亦可獲得視認性較佳之光學積層體。
另外，於形成後述低折射率層之情況下，為了獲得程度更高之抗反射效果，無機微粒子之折射率較佳為1.5～3.5。
作為上述無機微粒子，只要係可對上述含無機微粒子之區域(B2)賦予充分之硬度者即可，可使用公知之無機微粒子。於本發明之光學積層體中，上述無機微粒子較佳為導電性無機微粒子。其原因在於：可對本發明之光學積層體賦予抗靜電性。
作為上述無機微粒子，具體而言，可列舉：SiO2 (折射率為1.20～1.45：包含多孔質、中空等所有形態)、MgF(折射率為1.38)、ZnO(折射率為1.90，以下，括號內之值均表示折射率)、Sb2 O2 (1.71)、SnO2 (1.997)、CeO2 (1.95)、氧化銦錫(簡稱ITO；1.95)、In2 O3 (2.00)、Al2 O3 (1.63～1.76)、摻銻氧化錫(簡稱ATO；2.0)、摻鋁氧化鋅(簡稱AZO；2.0)，TiO2 (金紅石型：2.71)等。無機微粒子之中，當欲對光學積層體較佳地賦予抗靜電性、折射率及硬度時，較佳為ATO或SnO2 。
上述無機微粒子可為單分散之無機微粒子，更佳為念珠狀之無機微粒子。若為念珠狀，則可以少量之添加而較佳地賦予硬塗性或上述抗靜電性，而且不存在使光學積層體之透光性下降之虞。進而，藉由上述無機微粒子為念珠狀，可將上述不含無機微粒子之區域(B1)與含無機微粒子之區域(B2)較佳地形成於硬塗層(B)中。此點將後文中敍述。
再者，上述念珠狀係指3～100個上述無機微粒子相連接之狀態，上述相連接之狀態既可為直鏈狀，亦可為分枝狀。
上述無機微粒子亦可為實施過有機處理之無機微粒子。尤其是於實施過具有反應性基之有機處理之情況下，藉由與黏合劑樹脂亦進行反應並交聯，硬塗性能得到提昇，故較佳。
作為上述有機處理，可列舉使化合物化學性結合於上述無機微粒子之表面之方法，或者不使化合物與上述無機微粒子之表面化學性結合，而使其滲透至形成無機微粒子之組成物中所存在之空隙等之類的物理方法，可使用任一種方法。
一般而言，作為上述有機處理，就處理效率之觀點而言，可較佳地使用利用羥基或矽醇基等二氧化矽表面之活性基之化學處理法。作為處理中所使用之化合物，可使用與上述活性基反應性較高之矽烷系、矽氧烷系、矽氮烷系材料等。例如可列舉：甲基三氯矽烷等直鏈烷基單取代聚矽氧材料、支鏈烷基單取代聚矽氧材料，或者二-正丁基二氯矽烷、乙基二甲基氯矽烷等多取代直鏈烷基聚矽氧化合物或多取代支鏈烷基聚矽氧化合物。同樣地，直鏈烷基或支鏈烷基之單取代、多取代矽氧烷材料，矽氮烷材料亦可有效地使用。
對應於所需功能，亦可使用於烷基鏈之末端或中間部位具有雜原子、不飽和鍵結基、環狀鍵結基、芳香族官能基等之化合物。
於上述硬塗層(B)中，上述無機微粒子之含量較佳為10～80質量%。若未達10質量%，則存在本發明之光學積層體之硬塗性等較差之情況。若超過80質量%，則有含無機微粒子之層之透明性下降或硬度下降之虞。上述含量更佳為15～60質量%。
具有上述不含無機微粒子之區域(B1)及上述含無機微粒子之區域(B2)的硬塗層(B)可使用包含黏合劑樹脂及上述無機微粒子之硬塗層(B)用組成物來形成。
作為用於形成上述硬塗層(B)之黏合劑樹脂，可列舉與用於形成上述硬塗層(A)之黏合劑樹脂相同之樹脂。其中，作為用於形成上述硬塗層(B)之黏合劑樹脂，較佳為與上述硬塗層(A)之黏合劑樹脂具有相容性之樹脂。尤其是於使用與硬塗層(A)之黏合劑樹脂相同之樹脂之情況下，密接性得到提昇，成為干擾條紋之產生原因之界面亦變得不明顯，故較佳。另外，於上述硬塗層(B)之黏合劑樹脂與上述硬塗層(A)之黏合劑樹脂相同之情況下，不含無機微粒子之區域(B1)之硬度變得與上述硬塗層(A)之硬度大致相同，上述不含無機微粒子之區域(B1)與上述硬塗層(A)一併作為緩衝區域而發揮功能，而可形成硬塗性更優異之光學積層體。
上述硬塗層(B)用組成物可將：用於形成上述硬塗層(B)之黏合劑樹脂、上述無機微粒子及視需要之其他成分與溶劑混合而製備。
作為上述其他成分及溶劑，可列舉可於上述硬塗層(A)用組成物中使用之其他成分及溶劑。另外，為了提昇抗靜電性，亦可與上述無機導電性微粒子一併添加有機抗靜電劑。
作為上述藉由混合而進行製備之方法，可列舉與上述硬塗層(A)用組成物之製備方法相同之方法。
上述硬塗層(B)例如可藉由如下方法形成：以送料速度(web speed)與塗佈速度不同且賦予剪切力之方式，將上述硬塗層(B)用組成物塗佈於上述硬塗層(A)上而形成被膜後，使該被膜乾燥、硬化。
此處，於上述硬塗層(B)用組成物中，上述無機微粒子均勻地分散。然而，無機微粒子以使硬化後之硬塗層(B)中不含無機微粒子之區域(B1)與含無機微粒子之區域(B2)之邊界成為凹凸形狀的方式分離之原因推測如下：於上述被膜之形成中，藉由上述被膜中於其與硬塗層(A)之間發揮作用之剪切應力，使無機微粒子自硬塗層(A)側之界面附近向相反側界面之方向移動。認為藉由使此種狀態之被膜乾燥、硬化，可形成具有不含無機微粒子之區域(B1)與含無機微粒子之區域(B2)的硬塗層(B)。另外，藉由調整上述硬塗層(B)用組成物之組成或塗佈速度、乾燥方法等，可控制所形成之不含無機微粒子之區域(B1)的厚度及凹凸形狀。
另外，作為形成上述硬塗層(B)之其他方法，例如可列舉如下方法等：於具有脫模性之基材上塗佈上述硬塗層(B)用組成物，以一面利用塗液中之無機微粒子之比重差一面產生對流之方式使上述硬塗層(B)用組成物乾燥，藉此於不含無機微粒子之區域(B1)與含無機微粒子之區域(B2)之邊界形成凹凸形狀後，使上述被膜硬化而形成硬塗層(B)，於其上形成硬塗層(A)，然後將硬塗層(A)面轉印於基材上。當使硬塗層(B)硬化時，若為半硬化，則可提昇與硬塗層(A)之密接性，且不易產生硬塗層間之界面，故較佳。
作為上述硬塗層(B)用組成物之塗佈方法，只要係可將一定之剪切力施加於被膜之方法，則並無特別限定，可列舉與上述硬塗層(A)之形成中之塗佈方法相同之方法。
上述塗佈量較佳為1.5～15 g/cm2 。
作為上述乾燥方法，可使用一般之乾燥方法，具體而言，藉由吹附一定時間之40～150℃之暖風或使該暖風停留來進行。
作為使上述被膜硬化之方法，可列舉與上述硬塗層(A)之硬化方法相同之方法。
藉由以此種方法形成硬塗層(B)，可形成具有不含無機微粒子之區域(B1)與含無機微粒子之區域(B2)的硬塗層(B)。
上述硬塗層(B)之厚度較佳為1～10 μm。若上述厚度未達1 μm，則有硬塗性變得不充分之虞。若上述厚度超過10 μm，則有捲曲劇烈且偏光板化加工變得困難之虞。上述厚度更佳為2～8 μm。
上述厚度係利用電子顯微鏡(SEM、TEM、STEM)對光學積層體之剖面進行觀察，並進行測定所得之值。
於本發明之光學積層體中，上述硬塗層(A)之硬度(Ha)、上述不含無機微粒子之區域(B1)之硬度(Hb1)及上述含無機微粒子之區域(B2)之硬度(Hb2)較佳為滿足下述式(1)。
Ha≦Hb1＜Hb2　(1)
藉由滿足上述式，光學積層體具有適度之硬度，且可防止捲曲等變形。
關於上述硬塗層(A)、上述不含無機微粒子之區域(B1)及上述含無機微粒子之區域(B2)的硬度，可使用由包含形成各層及區域之成分的組成物所單獨形成之膜，藉由H‧Fischer公司製造之表面被膜物性試驗機(Picodentor HM500)來測定。
＜低折射率層＞
上述光學積層體較佳為進而具有低折射率層。
藉由形成上述低折射率層，可形成抗反射性優異之光學積層體。
上述低折射率層較佳為具有低於上述硬塗層(A)及(B)之折射率。根據本發明之較佳態樣，上述硬塗層(A)及(B)之折射率為1.5以上，低折射率層之折射率較佳為未達1.5。上述低折射率層之折射率更佳為1.45以下，進而更佳為1.35以下。
上述低折射率層可由1)含有二氧化矽或氟化鎂之樹脂、2)作為低折射率樹脂之氟系材料、3)含有二氧化矽或氟化鎂之氟系材料、4)二氧化矽或氟化鎂之薄膜等之任一者構成。
上述氟系材料係指分子中至少含有氟原子之聚合性化合物或其聚合物。作為上述聚合性化合物，並無特別限定，例如，較佳為具有藉由電離放射線而硬化之官能基(電離放射線硬化性基)、或藉由熱而硬化之極性基(熱硬化極性基)等硬化反應性之基的化合物。另外，亦可為同時兼具該等反應性之基之化合物。
作為具有含有氟原子之電離放射線硬化性基之聚合性化合物，可廣泛地使用具有乙烯性不飽和鍵之含氟之單體。更具體而言，可例示氟烯烴類(例如氟乙烯、偏二氟乙烯、四氟乙烯、六氟丙烯、全氟丁二烯、全氟-2,2-二甲基-1,3-二唑等)。作為具有(甲基)丙烯醯氧基者，亦有(甲基)丙烯酸2,2,2-三氟乙酯、(甲基)丙烯酸2,2,3,3,3-五氟丙酯、(甲基)丙烯酸2-(全氟丁基)乙酯、(甲基)丙烯酸2-(全氟己基)乙酯、(甲基)丙烯酸2-(全氟辛基)乙酯、(甲基)丙烯酸2-(全氟癸基)乙酯、α-三氟甲基丙烯酸甲酯、a-三氟甲基丙烯酸乙酯之類的分子中具有氟原子之(甲基)丙烯酸酯化合物；分子中具有至少含有3個氟原子之碳數為1～14之氟烷基、氟環烷基或氟伸烷基與至少2個(甲基)丙烯醯氧基的含氟多官能(甲基)丙烯酸酸酯化合物等。
作為具有含有氟原子之熱硬化性極性基之聚合性化合物，例如可例示：4-氟乙烯-全氟烷基乙烯醚共聚物；氟乙烯-烴系乙烯醚共聚物；環氧樹脂、聚胺甲酸乙酯、纖維素、苯酚、聚醯亞胺等各樹脂之氟改質物等。作為上述熱硬化性極性基，例如可較佳地列舉：羥基、羧基、胺基、環氧基等氫鍵形成基。該等不僅與塗膜之密接性優異，而且與二氧化矽等無機超微粒子之親和性亦優異。
作為兼具電離放射線硬化性基與熱硬化性極性基之聚合性化合物(氟系樹脂)，可例示：丙烯酸或甲基丙烯酸之部分及完全氟化烷基、烯基、芳基酯類、完全或部分氟化乙烯醚類、完全或部分氟化乙烯酯類、完全或部分氟化乙烯酮類等。
作為含有氟原子之上述聚合性化合物之聚合物，例如可列舉：含有至少一種上述具有電離放射線硬化性基之聚合性化合物之含氟(甲基)丙烯酸酯化合物的單體或單體混合物之聚合物；含氟(甲基)丙烯酸酯化合物之至少一種與(甲基)丙烯酸甲酯、(甲基)丙烯酸乙酯、(甲基)丙烯酸丙酯、(甲基)丙烯酸丁酯、(甲基)丙烯酸2-乙基己酯之類的分子中不含氟原子之(甲基)丙烯酸酯化合物之共聚物；氟乙烯、偏二氟乙烯、三氟乙烯、氯三氟乙烯、3,3,3-三氟丙烯、1,1,2-三氯-3,3,3-三氟丙烯、六氟丙烯之類的含氟單體之均聚物或共聚物等。
另外，使該等共聚物含有聚矽氧成分而成之含聚矽氧之偏二氟乙烯共聚物亦可作為上述聚合性化合物的聚合物而使用。作為此時之聚矽氧成分，可例示：(聚)二甲基矽氧烷、(聚)二乙基矽氧烷、(聚)二苯基矽氧烷、(聚)甲基苯基矽氧烷、烷基改質(聚)二甲基矽氧烷、含偶氮基之(聚)二甲基矽氧烷、或二甲基聚矽氧、苯基甲基聚矽氧、烷基-芳烷基改質聚矽氧、氟聚矽氧、聚醚改質聚矽氧、脂肪酸酯改質聚矽氧、甲基氫聚矽氧、含矽醇基之聚矽氧、含烷氧基之聚矽氧、含酚基之聚矽氧、甲基丙烯醯基改質聚矽氧、丙烯酸改質聚矽氧、胺基改質聚矽氧、羧酸改質聚矽氧、甲醇改質聚矽氧、環氧樹脂改質聚矽氧、巰基改質聚矽氧、氟改質聚矽氧、聚醚改質聚矽氧等。其中，較佳為具有二甲基矽氧烷結構者。
除上述以外，進而亦可使用如下化合物等作為氟系樹脂：使分子中具有至少1個異氰酸基之含氟化合物與分子中具有至少1個與胺基、羥基、羧基等異氰酸基反應之官能基的化合物進行反應所獲得之化合物；使含氟之聚醚多元醇、含氟之烷基多元醇、含氟之聚酯多元醇、含氟之ε-己內酯改質多元醇等含氟之多元醇與具有異氰酸基之化合物進行反應所獲得的化合物。
於形成低折射率層時，例如可使用包含原料成分之組成物(折射率層用組成物)來形成。更具體而言，使用使原料成分(樹脂等)及視需要之添加劑(例如後述之「具有空隙之微粒子」、聚合起始劑、抗靜電劑、防污劑、防眩劑等)溶解或分散於溶劑中而成之溶液或分散液，作為低折射率層用組成物，藉由上述組成物形成塗膜，並使上述塗膜硬化，藉此可獲得低折射率層。再者，可使用公知之聚合起始劑、抗靜電劑、防污劑、防眩劑等添加劑。另外，可藉由添加有機抗靜電劑來賦予抗靜電性能。
作為上述溶劑，可列舉與可於上述硬塗層(A)之形成中使用之溶劑相同的溶劑。其中，較佳為甲基異丁基酮(MIBK，Methyl Isobutyl Ketone)、甲基乙基酮(MEK，Methyl Ethyl Ketone)、異丙醇(IPA，Isopropyl Alcohol)、正丁醇、第二丁醇、第三丁醇、丙二醇單甲醚(PGME，Propylene Glycol Monomethyl Ether)、丙二醇單甲醚乙酸酯(PGMEA，Propylene Glycol Monomethyl Ether Acetate)。
上述組成物之製備方法只要可將成分均勻地混合即可，根據公知之方法實施即可。例如，可於上述硬塗層之形成中使用上述公知之裝置而進行混合分散。
低折射率層之形成方法較佳為根據公知之方法。例如，可於上述硬塗層之形成中使用上述各種方法。
於上述低折射率層中，作為低折射率劑，較佳為利用「具有空隙之微粒子」。「具有空隙之微粒子」可一面保持低折射率層之層強度，一面降低其折射率。於本發明中，「具有空隙之微粒子」係指如下之微粒子：於微粒子之內部形成填充有氣體之結構及/或包含氣體之多孔質結構體，與微粒子原來之折射率相比，折射率與微粒子中之氣體之佔有率成反比例而下降者。另外，於本發明中，亦包含根據微粒子之形態、結構、凝聚狀態、被膜內部之微粒子之分散狀態，而能夠於內部及/或表面之至少一部分形成奈米多孔結構之微粒子。使用該微粒子之低折射率層可將折射率調節至1.25～1.45。
作為具有空隙之無機系之微粒子，例如可列舉藉由日本專利特開2001-233611號公報中所記載之方法所製備之二氧化矽微粒子。另外，亦可為藉由日本專利特開平7-133105號公報、日本專利特開2002-79616號公報、日本專利特開2006-106714號公報等中所記載之製法所獲得之二氧化矽微粒子。具有空隙之二氧化矽微粒子因製造容易且其本身之硬度較高，故當與黏合劑混合而形成低折射率層時，可提昇該層之強度，且可將折射率調整至1.20～1.45左右之範圍內。尤其是作為具有空隙之有機系之微粒子的具體例，可較佳地列舉使用日本專利特開2002-80503號公報中所揭示之技術而製備之中空聚合物微粒子。
作為可於被膜內部及/或表面之至少一部分形成奈米多孔結構之微粒子，除上述二氧化矽微粒子以外，亦可列舉：以增大比表面積為目的而製造，使各種化學物質吸附於填充用管柱及表面之多孔質部的緩釋材料；用於觸媒固定之多孔質微粒子或者以組裝入隔熱材料或低介電材料為目的之中空微粒子之分散體或凝聚體。作為此種微粒子之具體例，可自作為市售品之日本二氧化矽工業股份有限公司(Nippon Silica)製造之商品名Nipsil或Nipgel之中，利用多孔質二氧化矽微粒子之集合體，且可自日產化學工業公司製造之具有二氧化矽微粒子連接成鏈狀之結構的膠體二氧化矽UP系列(商品名)中，利用本發明之較佳粒徑之範圍內者。
「具有空隙之微粒子」之平均粒徑較佳為5 nm以上300 nm以下，更佳為下限為5 nm且上限為100 nm，進而更佳為下限為10 nm且上限為80 nm。藉由微粒子之平均粒徑處於該範圍內，可對低折射率層賦予優異之透明性。再者，上述平均粒徑係藉由動態光散射法所測定之值。較佳為「具有空隙之微粒子」於上述低折射率層中，相對於基質樹脂100質量份，通常為0.1～500質量份左右，較佳為10～200質量份左右。
於低折射率層之形成中，上述低折射率層用組成物之黏度較佳為可獲得較佳之塗佈性的0.5～5 cps(25℃)之範圍，更佳為0.7～3 cps(25℃)。藉由設定為上述範圍之黏度，可實現可見光線優異之抗反射膜，且可形成均勻且不存在塗佈不均之薄膜，而且可形成對於基材之密接性特別優異之低折射率層。
樹脂之硬化方法可與上述硬塗層中所說明之方法相同。於為了硬化處理而利用光照射方法之情況下，較佳為將藉由光照射而產生例如自由基來使聚合性化合物之聚合開始之光聚合起始劑添加於氟系樹脂組成物中。
低折射率層之膜厚(nm)dA 較佳為滿足下述式(I)：
dA =mλ/(4nA )　(I)
(上述式中，nA 表示低折射率層之折射率，m表示正奇數，較佳為表示1，λ為波長，較佳為480～580 nm之範圍之值)。
另外，於本發明中，就低反射率化之觀點而言，低折射率層較佳為滿足下述式(II)：
120＜nA dA ＜145　(II)。
＜其他層＞
上述光學積層體除上述透光性基材、硬塗層(A)及(B)、以及低折射率層以外，亦可具有其他任意之層。作為上述任意之層，可列舉：防眩層、防污層、高折射率層、中折射率層、抗靜電層等。可將公知之防眩劑、低折射率劑、高折射率劑、抗靜電劑、防污劑等與樹脂及溶劑等混合，並藉由公知之方法來形成該等層。其中，較佳為進而形成防污層。
＜光學積層體＞
本發明之光學積層體之硬度於JIS K5600-5-4(1999)之鉛筆硬度試驗(荷重4.9 N)中較佳為2 H～5 H。
本發明之光學積層體之表面電阻值較佳為1011 Ω/□以下。
若超過1011 Ω/□，則有無法表現出作為目標之抗靜電性能之虞。上述表面電阻值更佳為109 Ω/□以下。
上述表面電阻值可藉由表面電阻值測定器(三菱化學公司製造，產品編號：Hiresta IP MCP-HT260)來測定。
本發明之光學積層體之全光線透過率較佳為80%以上。若未達80%，則於安裝於顯示器表面之情況下，有可能損害色彩再現性或視認性。上述全光線透過率更佳為85%以上，進而更佳為90%以上。
上述全光線透過率可使用霧度計(村上色彩技術研究所製造，產品編號：HM-150)並藉由以JIS K-7361為依據之方法來測定。
作為製造本發明之光學積層體之方法，例如可列舉於透光性基材之一側之表面形成硬塗層(A)後，將硬塗層(B)形成於上述硬塗層(A)上的方法。
形成上述硬塗層(A)之方法、及形成上述硬塗層(B)之方法如上所述。
＜偏光板及影像顯示裝置＞
本發明之光學積層體可藉由將上述光學積層體之與透光性基材之硬塗層所存在的面相反側之面側設置於偏光元件之表面，而製成偏光板。此種偏光板亦為本發明之一。
作為上述偏光元件，並無特別限定，例如可使用藉由碘等進行染色並拉伸之聚乙烯醇膜、聚乙烯甲醛膜、聚乙烯縮醛膜、乙烯-乙酸乙烯酯共聚物系皂化膜等。於上述偏光元件與上述光學積層體之層壓處理中，較佳為對透光性基材進行皂化處理。藉由皂化處理，接著性變得良好且亦可獲得抗靜電效果。另外，亦可使用黏著劑進行接著。作為上述黏著劑，例如可列舉：丙烯酸系黏著劑、胺甲酸乙酯黏著劑、聚矽氧系黏著劑、或水系黏著劑等。
本發明之光學積層體及上述偏光板可設置於影像顯示裝置之最表面。此種影像顯示裝置亦為本發明之一。
上述影像顯示裝置可為LCD等非自發光型影像顯示裝置，亦可為PDP、FED、ELD(有機EL、無機EL)、CRT等自發光型影像顯示裝置。
作為上述非自發光型之代表例之LCD係具備透過性顯示體、以及自背面照射上述透過性顯示體之光源裝置而成者。於本發明之影像顯示裝置為LCD之情況下，係於該透過性顯示體之表面形成上述光學積層體或上述偏光板而成者。
於具有本發明之光學積層體之液晶顯示裝置的情況下，光源裝置之光源自光學積層體之透光性基材側照射。再者，於STN(Super Twisted Nematic，超扭轉向列)型、VA(Vertical Alignment，垂直配向)型、IPS(In-Plane Switching，橫向電場切換)型之液晶顯示裝置中，可於液晶顯示元件與偏光板之間***相位差板。該液晶顯示裝置之各層間視需要可設置接著劑層。
作為上述自發光型影像顯示裝置之PDP係具備表面玻璃基板(表面形成電極)、以及該表面玻璃基板對向中配置有封入放電氣體之背面玻璃基板(表面形成電極及微小之槽，槽內形成紅色、綠色、藍色之螢光體層)而成者。於本發明之影像顯示裝置為PDP之情況下，亦為於上述表面玻璃基板之表面或其前面板(玻璃基板或薄膜基板)具備上述光學積層體者。
上述自發光型影像顯示裝置亦可為將一施加電壓就發光之硫化鋅、二胺類物質：發光體蒸鍍於玻璃基板上，控制施加於基板之電壓而進行顯示的ELD裝置；或者將電信號轉換為光，產生人眼可看見之影像之CRT等影像顯示裝置。於此情況下，係於如上所述之各顯示裝置之最表面或其前面板之表面具備上述光學積層體者。
本發明之光學積層體於任意情況下，均可用於電視機、電腦、文字處理機等之顯示器顯示。尤其可較佳地用於CRT、液晶面板、PDP、ELD、FED等高精細影像用顯示器之表面。
本發明之光學積層體由於由上述構成所構成，因此係硬塗性優異，可防止干擾條紋之產生之光學積層體。因此，本發明之光學積層體可較佳地應用於陰極射線管顯示裝置(CRT)、液晶顯示器(LCD)、電漿顯示器(PDP)、電機發光顯示器(ELD)、場發射顯示器(FED)等。
以下，列舉實施例及比較例進一步詳細說明本發明，但本發明並不僅限定於該等實施例及比較例。
再者，文中只要無特別說明，則「份」或「%」係質量基準。
實施例1
調配下述所示之組成之成分而分別製備硬塗層(A)用組成物及硬塗層(B)用組成物。
(硬塗層(A)用組成物)
季戊四醇三丙烯酸酯(PETA，Pentaerythritol Triacrylate)：30質量份
IPDI(Isophorone Diisocyanate，異佛爾酮二異氰酸酯)骨架丙烯酸胺甲酸乙酯(紫光1700B，產品名，日本合成化學公司製造)：20質量份
Irgacure184(日本汽巴(Ciba Japan)公司製造)：4質量份
甲基乙基酮(MEK)：50質量份
(硬塗層(B)用組成物)
季戊四醇三丙烯酸酯(PETA)：25質量份
IPDI骨架丙烯酸胺甲酸乙酯(紫光1700B，產品名，日本合成化學公司製造)：15質量份
Irgacure184(日本汽巴公司製造)：4質量份
SnO2 (S-2000，商品名，Φ =30 nm，折射率為1.997，三菱材料(Mitsubishi Materials)公司製造)：10質量份
甲基異丁基酮(MIBK)：50質量份
其次，於厚度為80 μm之三乙酸纖維素(TAC)基材(TD80UL，富士軟片(FUJIFILM)公司製造)之一面上，利用凹版輥式塗佈法塗佈上述硬塗層(A)用組成物，使溶劑成分蒸發而形成厚度約為3.5 μm之塗佈層後，自該塗佈層側照射20 mJ/cm2 之紫外線進行半硬化處理，從而形成塗膜。其後，利用凹版輥式塗佈法，以送料速度與塗佈速度不同且賦予剪切力之方式於該塗膜上塗佈上述硬塗層(B)用組成物並使其乾燥，形成厚度約為3.5 μm之塗佈層後，自該塗佈層側照射100 mJ/cm2 之紫外線進行硬化處理，從而獲得TAC基材上依序具有硬塗層(A)與硬塗層(B)之光學積層體。再者，TAC基材與上述硬塗層(A)間、上述硬塗層(A)與上述硬塗層(B)間之密接性良好。
實施例2
除對硬塗層(B)用組成物之塗佈層照射20 mJ/cm2 之紫外線進行半硬化處理以外，以與實施例1相同之方法所製作的光學積層體之塗佈面側，進而利用凹版輥式塗佈法塗佈下述低折射率層用組成物C並使溶劑成分蒸發，形成厚度約為0.1 μm之塗佈層後，自塗佈側照射100 mJ/cm2 之紫外線進行硬化處理，從而獲得光學積層體。
(低折射率層用組成物C)
季戊四醇三丙烯酸酯：5質量份
表面處理中空矽溶膠(Φ =50 nm，20%MIBK稀釋品)：25質量份
Irgacure184：0.4質量份
MEK：70質量份
實施例3
於經脫模處理之厚度為100 μm之PET基材(東麗(Toray)公司製造)之一面上，利用凹版輥式塗佈法塗佈表1中所記載之硬塗層(B)用組成物並使溶劑成分蒸發，形成厚度約為3.5 μm之塗佈層後，自該塗佈層側照射20 mJ/cm2 之紫外線進行半硬化處理，從而形成塗膜。其後，利用凹版輥式塗佈法，以送料速度與塗佈速度不同且賦予剪切力之方式於該塗膜上塗佈表1中之硬塗層(A)用組成物並使其乾燥，形成厚度約為3.5 μm之塗佈層後，自該塗佈層側照射100 mJ/cm2 之紫外線進行硬化處理。
於經硬化之硬塗層(A)之上塗佈約10 μm之下述接著組成物並使溶劑成分乾燥，然後與TAC基材貼合。將該積層體於40℃下老化3天並使接著層熱硬化後，剝離PET脫模膜，藉此製作光學積層體。
(接著組成物(2液熱硬化型胺甲酸乙酯系接著劑))
主劑　LX660(DIC(大日本油墨)公司製造)：8質量份
硬化劑　芳香族系聚異氰酸酯KW75(DIC公司製造)：2質量份
乙酸乙酯：32質量份
實施例4～9、12、比較例2～4、參考例
除分別使用表1及2所示之組成之硬塗層(A)用組成物及硬塗層(B)用組成物以外，以與實施例1相同之方式製作光學積層體。
再者，於表1及2中，作為丙烯酸樹脂，除上述PETA以外，亦使用二季戊四醇六丙烯酸酯(DPHA，Dipentaerythritol hexaacrylate)、1,6-己二醇二丙烯酸酯(HDDA，1,6-hexanediol diacrylate)。
作為無機微粒子，SnO2 使用與實施例1相同者，ATO使用TDL-1(商品名，折射率為2.0，粒徑為100 nm，三菱材料公司製造)。
實施例10、11
除使用表1所示之組成之硬塗層(A)用組成物及以下所示之硬塗層(B)用組成物以外，以與實施例1相同之方式製作光學積層體。
(硬塗層(B)用組成物)
(1)念珠狀二氧化矽微粒子之製備
向二氧化矽微粒子(1)(SI-550，日揮觸媒化成公司製造，平均1次粒徑為5 nm，SiO2 濃度為20質量%，二氧化矽中之Na含量為2700 ppm)2000 g中添加離子交換水6000 g，繼而添加陽離子交換樹脂(SK-1BH，三菱化學公司製造)400 g，攪拌1小時而進行脫鹼處理。繼而，分離陽離子交換樹脂後，添加陰離子交換樹脂(SANUPC，三菱化學公司製造)400 g，攪拌1小時而進行脫陰離子處理。再次添加陽離子交換樹脂(SK-1BH，三菱化學公司製造)400 g，攪拌1小時而進行脫鹼處理，從而製備SiO2 濃度為5質量%之二氧化矽微粒子分散液。此時，二氧化矽粒子中之Na含量為200 ppm。
其次，利用稀鹽酸將分散液之pH值調整成4.0，利用高壓釜於200℃下處理1小時。繼而，於室溫下添加陽離子交換樹脂，攪拌1小時而進行脫鹼處理，分離陽離子交換樹脂後，添加陰離子交換樹脂，攪拌1小時而進行脫陰離子處理，從而製成SiO2 濃度為5質量%之念珠狀二氧化矽微粒子分散液。再者，念珠狀二氧化矽微粒子之平均連結數為3個。
其次，將SiO2 濃度為5質量%之念珠狀二氧化矽微粒子分散液濃縮成SiO2 濃度為10質量%，繼而，藉由超濾膜法將溶劑置換成甲醇，從而製成SiO2 濃度為10質量%之念珠狀二氧化矽微粒子甲醇分散液。
(2)反應性念珠狀二氧化矽微粒子(1)之製備
於藉由上述方法所製備之念珠狀二氧化矽微粒子甲醇分散液93質量份中添加甲基丙烯酸系矽烷偶合劑(γ-甲基丙烯醯氧基丙基三甲氧基矽烷：信越化學工業公司製造KBM-503)1質量份，利用HCl水溶液將整體之溶液調節成pH=4後，於80℃下加熱攪拌5小時。藉此，獲得表面導入有甲基丙烯醯基之經γ-甲基丙烯醯氧基丙基三甲氧基矽烷處理之二氧化矽微粒子(反應性念珠狀二氧化矽微粒子A(1))。將所製備之溶液之溶劑由甲醇置換成甲基異丁基酮(MIBK)，從而獲得上述反應性念珠狀二氧化矽微粒子A(1)之固體成分40質量%MIBK分散液。
(3)硬塗層(B)用組成物之製備(實施例10)
調配下述所示之組成之成分，製備硬塗層(B)用組成物。
反應性念珠狀二氧化矽微粒子A(1)：150質量份(固體成分：60質量份)
二季戊四醇六丙烯酸酯(DPHA)(日本化藥公司製造)：40質量份
Irgacure184(商品名，日本汽巴公司製造，自由基聚合起始劑)：4質量份
(4)硬塗層(B)用組成物之製備(實施例11)
調配下述所示之組成之成分，製備硬塗層(B)用組成物。
反應性念珠狀二氧化矽微粒子A(1)：150質量份(固體成分：70質量份)
二季戊四醇六丙烯酸酯(DPHA)(日本化藥公司製造)：30質量份
Irgacure184(商品名，日本汽巴公司製造，自由基聚合起始劑)：4質量份
比較例1
於厚度為80 μm之三乙酸纖維素(TAC)基材(TD80UL，富士軟片公司製造)之一面上，利用凹版輥式塗佈法塗佈與實施例1中所使用之硬塗層(A)用組成物相同之硬塗層(A)用組成物，使溶劑成分蒸發而形成厚度約為3.5 μm之塗佈層後，自該塗佈層側照射20 mJ/cm2 之紫外線進行半硬化處理，從而形成塗膜。其後，利用模塗，以使送料速度與塗佈條件一致且不施加到剪切力之方式，於該塗膜上塗佈與實施例1中所使用之硬塗層(B)用組成物相同之硬塗層(B)用組成物並使其乾燥，形成厚度約為3.5 μm之塗佈層後，自該塗佈層側照射100 mJ/cm2 之紫外線進行硬化處理，從而於TAC基材上獲得光學積層體。再者，TAC基材與上述硬塗層(A)間、上述硬塗層(A)與上述硬塗層(B)間之密接性良好。
關於上述實施例、比較例及參考例中所獲得之光學積層體，利用下述測定方法對各項目進行評價。將結果示於表3。另外，利用STEM對各光學積層體之剖面進行電子顯微鏡觀察。將實施例1之光學積層體之剖面的電子顯微鏡照片示於圖2。
＜硬度(光學積層體)＞
使用不同硬度之鉛筆，利用JIS K5600-5-4(1999)中所示之試驗法以4.9 N之荷重測定5次試驗中未受損傷之次數。於表3中，例如2/5表示於5次試驗中2次未受損傷。
＜捲曲寬度＞
光學積層體之捲曲之程度(捲曲寬度)係以如下之平均值來表示：於水平之台(平面)上放置將所獲得之光學積層體切割成10 cm×10 cm所得之試樣片，測定自上述水平之台(平面)至上述試樣片之端部(4點)為止之高度時之距離之平均值(mm)。
＜干擾條紋＞
於光學積層體之無塗膜者上貼合黑色之膠帶後，於三波長管螢光燈下利用目視進行評價。將無法辨識出干擾條紋之情況設定為○，將可略微辨識出之情況設定為△，將可辨識出之情況設定為×。另外，表3中之-表示由於未形成透明之硬塗層(B)而無法進行干擾條紋之評價。
＜硬度(硬塗層(A)、硬塗層(B)之不含無機微粒子之區域(B1)及含無機微粒子之區域(B2))＞
(1)硬塗層(A)及含無機微粒子之區域(B2)測定用試樣膜之製備
於50 μm之PET基材上，利用凹版輥式塗佈法塗佈表1及2中之硬塗層(A)用組成物及硬塗層(B)用組成物，使溶劑乾燥，並利用約120 mJ/cm2 之UV(ultraviolet，紫外線)進行硬化，從而製成使樹脂膜之膜厚約為10 μm之硬塗層(A)用試樣膜及硬塗層(B)用試樣膜。再者，所製作之試樣膜之構成分別為PET基材/硬塗層(A)、以及PET基材/不含無機微粒子之區域(B1)/含無機微粒子之區域(B2)。
(2)不含無機微粒子之區域(B1)測定用試樣膜之製備
於50 μm之脫模處理PET基材上，利用凹版輥式塗佈法，以送料速度與塗佈速度不同且賦予剪切力之方式塗佈表1及2中之硬塗層(B)用組成物，利用約120 mJ/cm2 之UV進行硬化，從而製成使樹脂膜厚約為15 μm之試樣。
繼而，於光學用之膜厚為25～50 μm的透明雙面黏著膠帶或膜(例如，日東電工公司製造LUCIACS CS9622T)之一面上，黏貼上述(1)中所使用之50 μm之PET基材，於剩下之一面上經由黏著劑而貼合上述形成之硬塗層(B)之表面。其後，剝離脫模處理PET基材，使硬塗層(B)之脫模處理PET側面，即相當於不含無機微粒子之區域(B1)之面露出，從而製成由PET基材/黏著劑/含無機微粒子之區域(B2)/不含無機微粒子之區域(B1)之構成所構成的試樣膜。
再者，由於期望測定試樣之最表面平坦，因此當僅利用各層用組成物難以獲得表面平坦性時，適宜添加樹脂質量為0.1～3%之調平劑。
於玻璃基板上，將上述製作之3種試樣膜切成2 cm×2 cm，並利用瞬間接著劑(Aron Alpha(註冊商標)，東亞合成公司製造)進行接著，然後於室溫下放置一天。
將固著於該玻璃板上之試樣設置於H.Fischer公司製造之表面被膜物性試驗機(Picodentor HM500)之試驗台上，以10 mN之壓入荷重進行測定，根據所獲得之壓入深度之值，將硬度分為5個級別進行評價。級別1＜2＜3＜4＜5，5表示硬度最高。另外，壓入深度越深則越柔軟，越淺則越硬。另外，表3中之-表示由於各個層不存在而無法進行評價。
1：1.40 μm以上
2：未達1.40、1.10 μm以上
3：未達1.10、0.90 μm以上
4：未達0.90、0.70 μm以上
5：未達0.70 μm
由表3可知，實施例之光學積層體之硬度均較高，且不產生干擾條紋。另外，捲曲寬度亦均較小。
另外，於剖面之電子顯微鏡觀察時，確認實施例及參考例之光學積層體之硬塗層(B)中存在凹凸形狀。另一方面，於比較例之光學積層體中未確認上述凹凸形狀。另外，比較例2之光學積層體之硬塗層(B)用組成物中之無機微粒子的量較多，僅成為含無機微粒子之區域(B2)，而未形成不含無機微粒子之區域(B1)。
[產業上之可利用性]
本發明之光學積層體可較佳地應用於陰極射線管顯示裝置(CRT)、液晶顯示器(LCD)、電漿顯示器(PDP)、電機發光顯示器(ELD)、場發射顯示器(FED)等。
1．．．透光性基材
2．．．硬塗層(A)
3．．．硬塗層(B)
4．．．不含無機微粒子之區域(B1)
5．．．含無機微粒子之區域(B2)
圖1係本發明之光學積層體之一例的剖面之示意圖。
圖2係將實施例1之光學積層體之剖面的一部分放大之電子顯微鏡照片。
1．．．透光性基材
2．．．硬塗層(A)
3．．．硬塗層(B)
4．．．不含無機微粒子之區域(B1)
5．．．含無機微粒子之區域(B2)

Claims (7)

  1. 一種光學積層體，其依序具有透光性基材、位於該透光性基材之一面上之硬塗層(A)及硬塗層(B)，其特徵在於：該硬塗層(B)自與該硬塗層(A)接觸之部分起依序具有不含無機微粒子之區域(B1)與含無機微粒子之區域(B2)，該不含無機微粒子之區域(B1)與含無機微粒子之區域(B2)之邊界為凹凸形狀，該凹凸形狀係藉由無機微粒子之有無而形成，且該無機微粒子具有小於可見光波長之粒徑。
  2. 如申請專利範圍第1項之光學積層體，其中不含無機微粒子之區域(B1)以含無機微粒子之區域(B2)之黏合劑樹脂為主成分，且具有可見光波長以上之平均厚度。
  3. 如申請專利範圍第1項之光學積層體，其中硬塗層(A)之硬度(Ha)、不含無機微粒子之區域(B1)之硬度(Hb1)及含無機微粒子之區域(B2)之硬度(Hb2)滿足下述式(1)：Ha≦Hb1<Hb2 (1)。
  4. 如申請專利範圍第2項之光學積層體，其中硬塗層(A)之硬度(Ha)、不含無機微粒子之區域(B1)之硬度(Hb1)及含無機微粒子之區域(B2)之硬度(Hb2)滿足下述式(1)：Ha≦Hb1<Hb2 (1)。
  5. 如申請專利範圍第1、2、3或4項之光學積層體，其中無機微粒子於硬塗層(B)中之含量為10~80質量%。
  6. 一種偏光板，其具有偏光元件，其特徵在於：該偏光板於該偏光元件之表面具有如申請專利範圍第1、2、3、4或5項之光學積層體。
  7. 一種影像顯示裝置，其特徵在於：於最表面具有如申請專利範圍第1、2、3、4或5項之光學積層體，或者如申請專利範圍第6項之偏光板。
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