TWI356507B - Yellow fluorescent body and white luminant device - Google Patents

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TWI356507B TW095148139A TW95148139A TWI356507B TW I356507 B TWI356507 B TW I356507B TW 095148139 A TW095148139 A TW 095148139A TW 95148139 A TW95148139 A TW 95148139A TW I356507 B TWI356507 B TW I356507B
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Description

1356507 九、發明說明： 【發明所屬之技術領域】 本發明係關於黃色發光螢光體、使用該種黃色發光營 光體之白色發光元件及照明裝置。 【先前技術】 發光二極體（LED : Light Emi tting Diode )之體積小 且電力效率咼’具有高亮度，且壽命長’因此近年來廣泛 .春被使用作為燈、照明器具等，以及液晶顯示裝置等的照明 裝置。 、 LED本身為具有單一波長高峰的光源，該種[ED可作 為白色或日光色光源，而開發了使用LED的白色發光元 件。使用LED來實現白色發光元件的方法有： (a) 將藍綠紅三種LED組合而成； (b) 藍色LED、和藉由藍色LED的藍光，以發出藍色之 補色的黃色光之螢光材料組合而成； 籲（c)紫外線LED、和藉由紫外線LED之紫外線，分別發 出藍綠紅光的三種螢光材料組合而成； (d)藍色LED、和接收藍色LED發出的光，而產生紅色 及綠色的螢光材料組合而成。
上述（a)所示之組合藍綠紅三種LED的方法，係將三原 色的各種光混合產生白色光，其操作原理本身雖然單純， 但其問題在於需要3個咖㉟，而且，難以得到不依觀看 角度而異之均-的發光色。相對於此’上述（b)、⑷、⑷ 2138-8559-PF 1356507 斤：”用错由LED的光所激發的營光之方法， 1 吏用早一請來得到白色的發光，因此，能夠維持LED 之以低耗電獲得高光能量的特點M吏用上述⑻、⑷ =法來產生白色光的發光元件，以照明用的發光元件大 ) 又目，並被稱之為白色LED，且被積極開發中。 上述（b)型的白LED，係利用使用氮化物半導體的藍 色led，在包圍該種藍色LED燈加之封住的樹脂中， 者接收藍色LED的光，並產生藍色補色之黃色光的 料，例如，特開平1 0-242513號公報所示。該公報 露了 ：在組成式為（Y，Gd)3⑷，Ga)一之yAG (纪·紹錄 糸酸化物母體格子中，換雜了 Ce的螢光體，亦即心心 螢光體’以作為黃色螢光材料之—例。特開平u_46〇i5^ 公：中，揭露之白色LED，係在藍色LED上，以含有同‘ 的頁色螢光材料的非粒子性狀的螢光體層形成—層膜而 成0 、 • 但是，上述構成的白色LED，YAG:。營光體發出的螢 光為峰波長為56〇nm附近的黃綠光，因此，難以得到可見 光範圍的長波長側的光。所以，該白色LED ’所發之光為 略成藍白色，因此有色再現性不佳，演色性低的問題。在
使用白& LED為實際生活照明的場合，多要求要能夠發出 略帶紅色的暖色系之白光。 X 相對於此，為解決上述（b)所示之2波長型的白色[肋 所具有的問題，而開發了上述（c)所示，紫外線LED( uv_le㈧
和藍色發光螢光體、綠色發光蟹光體及紅色發光營光體級 2138-8559-PF 6 1356507 合成的三波長型的白色LED，以及上述（d)所示，將綠色螢 光體及紅色蟹光體組合在藍色LED上的三波長型的白色 LED » 特表2000-50991 2號公報中，揭露了 UV_LED和藍色螢 光體及綠色螢光體和紅色螢光體所組成的三波長型白色 LED。該白色LED，如第1圖所示，係在作為前面板的透明 基板1上，以透明樹脂層3形成？狀凸#，在透明樹脂層 3的内部設有UV-LED5。在透明樹脂層3中’混入了三種營 ♦光體粉末2,其被UV-LED5的料光激料，分別產生紅 -色光、綠色光及藍色光。而且，形成f狀凸起的透明樹脂 層3的表面設有光反射性的材料之層，以發揮反射鏡4的 作用。在特表2〇〇5-5099 1 2號公報中，舉出[Μ:以3+等 作為紅色發光螢光體’舉出（Ba， Sr， Ca，
MgXPO + CUul BaMgAll0〇l7:Eu2+為藍色發光螢光體， 舉出為ZnS: (Cu，川或BaMgAli〇〇i7: (Eu，㈤為綠色發 光營光體。在此使用的，LED5,在發光波長為37〇⑽到 41〇邮的範圍具有高發光效率。但是，在特表2剛_5〇9912 號公報中提出的螢光妒φ，人廿 京尤體中，不包含黃色發光螢光體，為改 善白色LED的演色性，必須改善在黃色領域的發光強度。 茲將本說明書中引用的文獻列舉如後： [專利文獻1]特開平1 0-24251 3號公報 [專利文獻2]特開平1 1 -460 1 5號公報 [專利文獻3]特表2〇〇〇_5〇9912號公報 [專利文獻4]特開2005-607 1 4號公報
2138-8559-PF 7 1356507 [專利文獻5]特開2005-235934號公報 [專利文獻6]特開平io — 93146號公報 [專利文獻7]特開平1〇 — 65221號公報 【發明内容】 主_發明欲解決的譯擷 以發出紫外線的UV-LED及紫外線雷射、或藍色lED及
藍色雷射等作為激發源的白色發光元件（亦即，白色lED 及白色雷射等），無法由過去所使用於其中的螢光體所發 之光得到足夠的色調，且演色性也低。因&，在使用傳統 的白色發光元件作為照明的場合，隨著物體的顏色，會看 到和該物體本來顏色不同的顏色。傳統的白色發光元件， =商品展示用的照明、家庭照明的用途而言，並不具有適 合且足夠的特性。茲就傳統的白色發光元件不具有足夠演 色性進行說明。 在上述（c)所示的白色發光元件中，係使用uv_led的 紫外線，來激發藍色發光f光體、綠色發光#光體及紅色 發光螢光體，再從這些營光體發出的藍色光、，綠&光及紅 色光得到白色光’由於在黃色波長範圍的發光強度不足， 所以難以提高演色性。尤其是，#問題在於，特殊演色評 價數的R9 (紅）Z8726太低。此謂之特殊演色評價數係 為m(日本工業㈣）所定’用以評價光源演色性，係 就對應於實際物體的顏色的7種試驗色，在試驗對象的光 源下’定量地評價顏色的呈現。特殊演色評價數之值，係 2138-8559-PF 8 1356507 由各試驗色分別表示。 曰在上述⑷所示的白色發光元件中由藍色和其補色來 :的發光。在此’當使用藍色led、和吸收該藍色 C螢光:)黃色光的(娜⑴椒^ e營光體）之組合時，由於從螢光體得到的黃色，其 範圍係從作為補色之最適波長向短波長側移動，因此 紅色波長範圍的發光強度低，而無法得到足夠的演色性。 為改善這些問題，特開，5,714號公報或特開 -· 2005-235934號公報中，其揭露了在使用藍色光源和黃色 -發光螢光體的白色發光元件中’混合了具有黃紅色或紅色 發光的螢光體，藉此以得到暖色調的白色光。例如特開 2005-6071 4號公報中，在YAG系的螢光體中，混入發出波 長為610〜614nm且介於橙色和黃色之間色調的光之螢光 體Ca2-xSi5Nh:Eu(X = 〇. 〇1 ~〇· 〇3)，藉此以得到暖色調的白色 光0 如此’在產生激發光之補色光的螢光體中，混入產生 ®黃紅色或紅色光的螢光體，藉此以得到暖色調的白色光， 然其問題在於需要使用2種螢光體。 在此’本發明之目的在於，提供適用於構成演色性高 的白色發光元件之新的黃色發光營光體。 本發明另一目的在於，提供具有該種黃色發光螢光體 的白色發光元件。 解決上述誤顳之丰趿 本發明的黃色發光螢光體，其化學式為： 2138-8559-PF 9 1356507
CahAlSiUux，係由鈣（ca)、鋁（A1 )、矽（Si )、 鋪（Eu )、氮（n )所構成。上述化學式的x的範圍係以 〇· 〇〇1<χ <〇. 15 為佳。 使用本發明的黃色發光氮化物螢光體’可以構成產生 暖色燈泡色的白色光之白色LED。 再者’本發明的白色發光元件，其將藍色光及由產生 藍色光之補色光的螢光體所發出之光組合，以發出白色 光’其中的螢光體係使用本發明的黃色發光螢光體。本發 明的白色發光元件能夠用於得到暖色的白色光。 【實施方式】 本發明人反覆進行黃色發光螢光體的研究開發，而得 到由鈣（Ca)、鋁（A1 )、矽（Si )、銪（Eu)、氮（N) 所構成，一般式為Cai-xAlShN^Eux的黃色發光螢光體。如 後所述，Cai-xAlShN7: Eux所構成的黃色發光螢光體，其激 發範圍為波長約在30〇〜5〇〇nm的紫外光到藍色的波長範 圍’其發出光波峰在588nm附近的黃色光。 以一般式Cai-xAlSiUux表示的黃色發光營光體，其 激發範圍為波長約在3 〇 〇〜5 0 0nm的波長範圍，因此，藉由 發光波峰在300〜500nm的波長範圍内的發光元件，可以激 發其發出黃色光。依據該黃色發光螢光體，例如，當其接 收發出波長365nm的紫外線之紫外LED、發出波長4〇〇nm 左右的紫外範圍的光之紫外LED、及發出波長4〇〇〜5〇〇nm 附近的光的GaN系藍綠色〜純綠色LED所發出的光時，可 2138-8559-PF 10 1356507 以有效率地發出波長波峰在588nm附近的黃色光。用以激 發本發明的黃色發光元件的光源，除了可以為LED、雷射 二極體之外’亦可以為紫外線發光燈、有機EL (Electroluminescence)元件，及無機元件之類的自 發光元件。而且’也可以為自發光元件，及藉由此種自發 光元件所發出的光而被激發產生紫外光或藍色光的螢光體 之組合而成的光源。 由一般式Cai-xAlSLN7: Eiu構成的發出黃色光的螢光體 ®的發光波峰波長為588nm附近，對於該波峰波長的光之最 適當的補色，係為波長為440nm〜475nm左右的藍色。該波 長範圍一般係為藍色LED的發光範圍，因此，藉由將 CahAlSiUux所構成的黃色發光螢光體和藍色LED組 合’可以得到較傳統更具暖色的白色光。在此，係使用藍 色LED作為用以激發黃色發光螢光體的光源來進行說明， 但亦可以使用發出波長為440〜475nm的藍色光的發光元 鲁件和黃色發光螢光體的組合，或者，接收紫外光並發出波 長為440〜475ηπι的藍色光的螢光體和該黃色發光螢光體 的組合。在該狀況下，亦可以使用無機EL元件、有機El 兀件等的發光元件，作為發出藍色光的發光元件。無機EL 凡件或有機EL元件，和類似如LED的點光源之發光元件不 同，其可以產生面發光，因此，藉由此種EL元件來得到最 適當的發光波長時，可視為作為照明裝置之最適當發光元 件。 若使用藍色LED和本發明的黃色發光螢光體組合而構 2138^8559-PF 11 1356507 成白色發光元件時，則藉由將紅色發光螢光體和綠色發光 螢光體混入黃色發光螢光體，可以更提高其演色性。此時 所使用的紅色發光螢光體，可以採用主要發光波峰位於波 長600〜66〇ηΠι的範圍之發光材料，例如CaS:Eu、（Ca，
Sr)S:Eu、或 CadiUu、CaAlSiNi.Eu 等。再者，綠色發 光螢光體，可以採用主要發光波峰位於波長5〇〇〜56〇nm的 範圍之發光材料，例如BaMgA1|(j〇i7: (Eu， 或
SrGa2S4:Eu、SrAl2〇4:Eu、Ba2Si〇4:Eu 等。如此，藉由將發 籲光波峰位於波長600〜660nm的範圍的紅色發光螢光體和 發光波峰位於波長5 0 0〜560nm的範圍之綠色發光螢光體 混入頁色發光螢光體’可以改善白色光源之演色性。 而且’使用發出紫外線的發光元件，例如Uv_led、紫 外線發光雷射、紫外線燈等、藍色發光螢光體、及本發明 的黃色發光螢光體，可以得到白色光。此時使用的藍色發 光螢光體，係由發光元件所發出的紫外線所激發，而產生 藍色光’和上述藍色LED的狀況相同，係以發光波峰波長 鲁為440〜47Onm附近為佳。該種藍色發光螢光體，係可以採 用例如（Sr， Ca, Ba)i〇(P〇4)5Cl ：Eu ' (Sr, Ca, Ba, Mg)i〇(P〇4)5Cl:Eu、BaMgAli〇Oi7:Eu 等。在此狀;:兄下，藉由將 紅色發光螢光體和綠色發光螢光體混入黃色發光營光體， 可以更提高白色發光元件的演色性。在此所使用的紅色發 光螢光體和綠色發光螢光體，也可以使用上述的紅色發光 螢光體和綠色發光螢光體。如此，若使甩本發明的黃色發 光螢光體和紫外線發光元件，也能夠和使用藍色發光元件 213S-8559-PF 12 發明的黃色發光螢光體，可以藉由波長300〜 500nm的光有 效率地被激發’因此’適合使用UV_LEE)或藍色LED之組合。 傳統的YAG系的黃色發光螢光體，在其激發光譜中， 在色田射的發光波峰之波長47〇nm附近具有陡急的光譜 構w。因此，使用藍色LED和YAG系的黃色發光螢光體的 、·且。蚪，由於藍色LED發光波長的不穩定’而產生色差。 仁疋’在本發明之一般式為Cai xAlsi4N7:Eux ( 〇 〇〇ι〈χ <〇· 15)的黃色發光螢光體的激發光譜中，並不存在如傳統 勺YAG系的頁色發光螢光體在波長“οnm附近陡急的構 ^藉由使用本發明的黃色發光螢光體，能夠無視於作為 激發光源的藍色LED發光波長的不穩定，而可防止白色光 中色差的產生。 第3圖顯示將傳統的黃色發光螢光體YAG : ce (比較 例）和本發明的κ色發光營光體C a D. g 7 g丨4 n 7: e u。。3 (實施例） 的發光光譜圖之測定結果對比。從第3圖可知，本發明的 另色發光螢光體’其發光波峰波長位於波長584nm附近， 相較於YAG : Ce螢光體，其長波長部分之紅色範圍的發光 強度較強。表1分別顯示，YAG : Ce螢光體和 CauMlShNrEuo.d3螢光體之發光色的CIE色度座標。該色 度座標值係從第3圖的發光光譜計算而得。從色度座標值 也可以得知，本發明的黃色發光螢光體係呈現較偏紅色的 黃色發光。
2138-8559-PF 14 1356507 表1 螢光體 CIE色度座標（X,y) 黑體輻射上的 白色色度 比較例 YAG ： Ce ( 0.427,0.551 ) (〇.27, 0. 28) 貫施例 Ca0.97AlSi4N7.-Eu0.03 (〇. 509, 0. 483) (〇. 43, 0. 41) 弟4 0,4示（^〇.97儿18丨41^7:£11。.。3螢光體的反射光譜的測 定九果。忒反射光譜意味著，該螢光體吸收波長在550nm 以下的光亦即，可以被波長在55Onm以下的光激發。 一繼之，針對藍色LED和發出其補色之黃色的螢光體組 合而成之白色led，對比說明使用傳統的YAG: Ce為黃色 發光營光體和使用本發明的黃色發光螢光體 Ca°'97A1Sl4N7:Eu°.D3。藍色LED，係使用CIE色度座標為 (0. 1 30, 0. 075 )的藍色 LED。 從第5圖及表1所示之螢光體的CIE色度座標和黑體 輕射上的白色色度可知’以YAG: Ce構成的白色led，可 以得到白色色度（0.27, 0.28)的偏藍色之白色光，相對於 此，使用本發明的黃色發光螢光體CauMlShNrEu。.。3’可 以得到白色色度（0.43,0. 41)的燈泡色的白色。 繼之，針對本發明的一般式Cai_xA1ShN7:Eux ,式中的 X值改變時所得到的發光光譜的變化進行說明。表2顯示、 X值改變時，得到的發光強度和發光波峰波長的測定結果。 另卜第6圖顯示，針對表2的實施例1〜4的螢光體測定 的發光光譜的結果。激發光的波長為4 5 〇⑽。
2138-8559-PF 15 1356507 表2 實施例 -—----- 實施例1 _組成__ Ca〇.99Sl4N7 ： Eu〇. 01 —------- 發光波峰波長 584nm -——^ 發光強 54 2 Ca〇.98Sl4N7 ： Elio. 02 585nm 85 列 3 Ca〇.97Sl4N7 ： Eu〇. 03 589nm -----___ 100 實施例4 L-------1 Ca〇.95Sl4N7 ： Euo. 05 593nm -—~——, 122__^ 如表2及第6圖所示，χ值越小，亦即銪（Eu)的推 雜量越小，則發光波峰波長向短波長側移動，且發光強度 比變小。銪的组成比x變小，則發光強度比變小，而變= 不耐實用’因此’ 〇. 001可視為其下限。另一方面，銪的 含量過多日夺’會產生濃度消光，而使發光強度低因此， x = 1左右的組成比時，發光強度為極大，χ=〇. 2可 視為其上限。 · 在此說明上述實施例的黃色發光螢光體之製造方法之 1於★使用Ca3N2、A1N、ShN4、EU2〇3粉末為原料，秤量上述 “；二此，為形成ca"7A㈣7:EU"3的目的組成，而科 〇 5644 gW2、1 3.1482"m、2〇._〇uSl3N4、 • g的_3。繼之，將這些原料置入瑪 用瑪瑙研杵將之#八，曰人 _ r 便 的粉末填充於“ 5 執行乾式混合。將視合後 為！ . 3 Μ 坩堝’置入電氣爐卜在氮對氫之比 緩慢冷C以攝氏_度燒成6小時，燒成後 的燒成物粉碎，而㈣所欲之H 的尺色發光營光材料，係如上所述，可以用以
2138-8559-PF 16 ^56507 作為由藍色LED或UV-LED等組合，而構成白色發光元件。 此種白色發光元件的基本形狀，係在例如特開平1 Ο-Mu】3 唬λ報、特開平h — 46015號公報、特開2〇〇5_6〇714號公 報、特開2005-235934號公報 '特開平1〇_93146號公報及 特開平1 0-65221號公報中有揭露。 而且，亦可以由LED以外的發光元件來構成白色發光 兀件，例如.將藍色發光雷射或發出紫外線的紫外線燈、 發出务、外線的準分子雷射等，和本發明的黃色發光螢光體 •組合。再者’也可以用近年來積極開發的類似如無機EL元 件或有機EL元件的平面發光元件和本發明的黃色發光螢 光體組合，以構成白色發光元件。 使用本發明的白色發光元件作為照明裝置時，若用以 激發黃色發光螢光體的光源為點光源之LED或雷射元件， 必須使該等光源發出的光散亂，不過，若使用平面發光元 件作為激發光源時，則無須將光散亂，或者，也可以在平 面發光元件的電極表面設有凹凸來使光散亂。因此，藉由 使用平面發光元件作為激發光源，可以進—步提高光的利 用效率。 本發明的白色發光元件可以作為一般家庭中的照明襞 置' 或醫療用的照明裝置，而且，也可以作為液晶顯示裝 置中的背光光源。 ~ 【圖式簡單說明】 第1圖顯示白色led之一例的橫截面示意圖。
2138-8559-PF 17 1356507 第2圖顯示YAG: Ce和Cao.pSiUum的激發光譜圖。 第3圖顯示YAG:Ce和〇3〇.975^^:£11。.()3的發光光譜圖。 第4圖顯示Cao.97Si4NKEuo.e3的反射光譜圖。 、第5圖顯示YAG:Ce和Caa^SiUu。·。3的個別發光光 譜的CIE色度座標之位置的示意圖。 第6圖顯示在黃色發光螢光體cai—xA1Sl4N7.E χ 值改變時所得到的發光光譜的示意圖。 x -·【主要元件符號說明】 1透明基板 2螢光體粉末 3透明樹脂層 4反射鏡
5 UV〜LED
2138-8559-PF 18

Claims (1)

1356507 十、申請專利範圍： 1. 一種黃色發光螢光體，化學式為： Ca卜xA 1Si4N7: Eli* 〇 2. 如申請專利範圍帛！項所述之黃色發光榮光體其 中 0. 001<x <0. 15。 3. —種白色發光元件，將藍色光及由產生藍色光之補 色光的營光體所發出之光組合，以發出白色光，其中該營 光體為上述申請專利範圍第！項所述之黃色發光榮光體。 秦 4.如申請專利範圍第3項所述之白色發光元件，其更 包含產生紅色光的紅色發光螢光體、產生綠色光之綠色發 光螢光體。 又 5.—種白色發光元件，包括： 藍色發光元件，產生藍色光；及 黃色發光螢光體，如申請專利範圍第丨項所述者，其 係被該藍色光所激發。 6_如申請專利範圍第5項所述之白色發光元件，其中 籲該藍色發光元件為藍色led。 7. 如申請專利範圍第5項所述之白色發光元件，更包 括： 紅色發光螢光體，產生紅色光；及 綠色發光螢光體，產生綠色光。 8. —種白色發光元件，包括： 紫外線發光元件，產生紫外光； 藍色發光螢光體，藉由該紫外光產生藍色光. 2138-8559-PF 19 1^56507 黃色發光螢光體，如申請專利範圍第1項所述者，其 係被該紫外光及/或該藍色光所激發。 9.如申請專利範圍第8項所述之白色發光元件，更包 括： 紅色發光螢光體，產生紅色光；及 綠色發光登光體’產生綠色光。 10·如申請專利範圍第8項所述之白色發光元件，其中 α亥紫外線發光元件所產生的紫外光 ♦的紫外線。 ’係為波長300〜40Onm 11. 一種照明裝置，其特徵在於·· 第3項所述之白色發光元件。 :使用如申請專利範圍 12 _ —種照明裝置，其特徵在於： 第5項所述之白色發光元件。 :使用如申請專利範圍 2138-8559-PF 20
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