TW519523B - Low rolling resistance tire for vehicles - Google Patents
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Description
519523 A7 B7 五 經濟部智慧財產局員工消費合作社印制衣 發明說明( 本發明一般而言係有關於一種車輛用輪胎,設置有一 具低滾動阻力之胎面。 更詳言之’本發明係有關於一種車輛用輪胎,其包括 至少一皮帶層同軸延伸繞於至少一骨架層,一合成胎面同 軸延伸繞於該皮帶層且包括一適以與地面接觸之徑向外 層,及一介於該徑向外層與該皮帶層之間的徑向内層。 在輪胎製造領域中,一日增重要部分之主要研究目的係在一 方面,輪胎滾動阻力必須降至最小,與另一方面,輪胎可達到操 控及舒適特點之間,獲得最佳折衷解決方法。 此目的當輪胎設置有合成型式之胎面時,亦即包括具 有相異之機械與滯後特徵之一徑向外層及一徑向内層的胎 面,特別難以達成。 事實上,此特定胎面結構尤其受到因要達到上述目的 所需相反滯後特徵之間所存在的衝突影響。事實上,為降 低輪胎之滾動阻力,胎面需設置一徑向内層具有一低滯後 值(其可相關於在70°C之tang(5值),以及,例如適以 於滾動期間驅散一限定量之能量:然而,當如此時,會使 輪胎之操控與舒適度惡化,此係因這些特徵可藉使用具高 w後值之橡膠合成物達成,且例如可適以驅散一數量之能 量’以適意確保胎面與地面之間高度附著力。 為減少此缺失,如美國專利4, 319, 619所述,其已提 出使用一包括一徑向内層型式之胎面,藉使一包含天然橡 膠及/或二烯烴橡膠之橡膠合成物硫化而獲得,在4〇。〇時 具有一 tang 5值不高於〇·2且其彈性模數值E,不低於 -4- 本紙張尺度侧中國國家標準(CNS)A4規格(21G X 297公g ) ----I--^ -----— — I» f請先閱-ί背面之注意事項再填寫本頁} 0 519523 A7 B7 經濟部智慧財產局員工消費合作社印制私 五、發明說明( 120kg/cm2 ° •根據先前專利所述及由於使用具有低tang (5值及高彈 性模數值於胎面的徑向内層之橡膠合成物,其可降低輪胎 之滾動阻力,而使輪胎在高速時或轉動於乾燥路面期間不 致造成輪胎特性之惡化。 然而,申請人發現此種胎面可能導致輪胎之舒適特性 惡化,其減弱對不平地面成較小程度。 為獲得輪胎之改良操控特性,習知已提出,例如加拿 大專利CA 1 228 282所述,使用一合成胎面包括一徑向 内層,在25°C其具有之彈性模數值E,係於100與250kg/ cm2之間,及一徑向外層,在25°C其具有之彈性模數值E, 係於70與150kg/ cm2之間及一 tang 5值不低於〇. 25, 其中該徑向内層與徑向外層的彈性模數比(在251:所 測)係不低於h 15。 然而,申請人已發現根據此加拿大專利所製得的輪 胎,儘管實質上符合目的,但具有高滯後值而因此具有高 滾動阻力。 因此本發明之基礎技術問題在於提供一種車輛用輪 胎,設置有一合成型式之胎面,其相對於引述習用知輪 胎,可容許一方面,輪胎的滾動阻力,與另一方面,輪胎 操控及舒適特點之間,獲得較佳折衷解決方法。 根據本發明,前述技術問題可藉所附申請專利範圍第 1項所定義之輪胎解決之。 申請人已發現為達到輪胎之滾動阻力,操控與舒適度 ^--------^------I I 1^ (請先閱讀背面之注音?事項再填寫本頁)
519523 A:
五、發明說明(3) 經濟部智慧財產局員工消費合作社印制农 之間最佳可能折衷解決方法,廣義上並不足以使胎面之徑 向内層或徑向外層的滯後或係數特性最佳化,而需要提供 胎面之徑向内層相對於徑向外層之彈性模數與“叫占值 (在一實質上相等於在正常使用狀態(7〇t:)輪胎轉動溫 度之特定溫度)落在一特定之值範圍内。 更詳5之’申請人已發現為達到輪胎之滾動阻力,操控與舒 適度之間最佳可能折衷解決方法,其需要: i) 該徑向内層在70°C所測之彈性模數值,與徑向外層 之對應值的比例係於1 · 1與3之間;及 ii) 該徑向内層在70°C之tang5值,與徑向外層之對 應值的比例係低於〇. 8。 藉考量這些該合成胎面二層在70°C之彈性模數值及 tang5值比例,已發現不僅可降低輪胎的滾動阻力,且更 意外地相較於使用相同型式之習用輪胎,亦可達到較佳操 控與舒適性能。 該徑向内層在70°C所測之彈性模數值E,,與該徑向 外層在70°C所測之彈性模數值E,之間的比例宜在L2與 2· 5之間,更宜在1. 5與2之間。 此外’該胎面的徑向内層在70°C所測之tang 5值, 與該徑向外層在70。(:所測之tang (5值之間的比例宜低於 〇· 7,更宜在0· 2與0· 5之間。 以此方式,更可達到輪胎的滾動阻力與其操控及舒適 性能之最佳折衷解決方法。 較佳地,且為達到前述比例,該胎面之徑向内層在 -6- 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS)A4規格(210 X 297公釐) (請先閱筇背面之注意事項再填寫本頁) tr'---------線 _ A:
519523 五、發明說明(4) C之彈性模數值E,宜在5與l4MPa之間,而該徑向外層 在70°C之彈性模數值E,宜在4與8MPa之間。 更較佳地,該胎面之控向内層在7 Q它之彈性模數值 E更宜在6與12MPa之間,更宜為6· 5與9MPa之間,而 該徑向外層在70°C之彈性模數值E,更宜在5與7MPa之 間。 > 藉實行上述該徑向内層在7〇°c之彈性模數值E,,吾 人已發現亦可逐漸改善該輪胎之操控與舒適性能,而且保 持該輪胎之滾動阻力。 較佳地,該胎面之徑向内層在7(rc之tang5值宜低 於0· 120,且更宜在〇·〇3與〇 〇6之間。 以此方式,利用所有產生之優點,可達到該輪胎之最 低可此滾動阻力’而不會對相同輪胎之操控與舒適度造成 不良影響。 該胎面之徑向内層的厚度宜為一致;此厚度宜大於 • lmm’且其更宜在1.5與2.5 mm之間0 反之’該胎面之徑向外層須具有一厚度至少等於,且 宜大於形成於其内之凹槽的厚度(通常於汽車上為7- 8mm )’當該徑向外層被磨損時不容許該徑向内層與地面 相接觸。 較佳地’該胎面之徑向外層的厚度宜選擇以使該徑向 内層(選自上述值範圍)與該胎面之總厚度之間的比例係 在〇· 〇1與0· 7之間,較佳在〇· 015與0· 5之間。 因為使此厚度比例值低於〇·〇1,該徑向内層在7〇°c -7- 本纸張尺度適用中國國家標準(CNS)A4規格(210 x 297公釐) -------------裝--------訂-----I---線 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 519523 A7 B7 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 五、發明說明( 的彈性模數’相對於該徑向外層的彈性模數所產生作用將 不明顯’且導致輪胎的操控特性低。反之,若此比例高於 0· 7 ’該經向外層之作用不明顯而因此輪胎亦表現出較低 操控特性。 為本發明之目的’該胎面的控向内及外層可藉成型及 硫化適意橡谬合成物(該合成物本質上非本發明之目的要 限定者)獲得,適以在7〇°C達到E,及tangJ上述所欲得 之值。 較佳地,胎面之徑向内層係藉由形成並硫化一橡膠組 成物而獲得,該橡膠組成物包含: W—可交聯未飽和的鏈聚合物基底, b) 10至60phr之至少一碳黑為主的強化填充劑, c) 一有效量之至少一硫為主的硫化劑。 於下列描述與所附的申請專利範圍中,,,phr,,一詞係用 於顯示相對於100重量份之聚合物基底,橡膠組成物之一 組分的重量份。 較佳地,該聚合物基底包含天然橡膠與可藉由在溶液 或乳液内,聚合一或更多共軛二烯單體,可能的話與一芳 族乙烯烴摻合獲得之至少一彈性二烯烴聚合物,後者存在 於聚合物中的量係基於聚合物總重量,一般不高於50重 量% 〇 較佳地,該彈性二烯聚合物係包含,基於聚合物總重 量,30至70重量。/。之具有丨,2結構之二烯烴單元。 為了本發明之目的,較佳係使用選自包含有丨,3— 丁二 . * --------^--------- (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁)
519523 五、發明說明( 6, 婦、異戍二烯、2, 3一二曱基一1,3一丁二烯、h3一戍二烯、 1,3-己二烯,及其混合物之組群中的共軛二烯單體同 時’較佳係使用選自包含有笨乙稀、α—甲基一笨乙稀、卜 甲基-苯乙烯、乙烯基甲苯、乙烯基萘、乙烯基砒啶及其 混合物之組群中的芳族乙烯烴。 於下列描述與所附的申請專利範圍中,具有丨,2 —結構 之一烯烴單元乙詞係用指衍生自共軛二烯單體之丨,2一聚 合之單元的分率。設若共軛二烯單體為1,3-丁二烯,該 具有1,2-結構之二烯烴係具有下列結構式: ί請先閱ti背面之;±意事項再填寫本頁) -(ch-ck2) ch=ch2 經濟部智慧財產局員工消費合作社印制衣 較佳地,該彈性二烯烴聚合物係選自包含笨乙烯 /1,3-丁二烯共聚物(SBR)、聚13-丁二烯(BR)、苯乙烯/ 異戊二烯共聚物及其類似之物或其混合物之組群中。 再者,該彈性二烯烴聚合物可為改質的型式,即,‘‘終 止的’’及/或“偶合的’’。 於本發明描述中,“終止的,,共聚物乙詞係用指可藉由 在金屬有機起始劑的存在下聚合共軛二烯烴與乙烯芳族 火二,並後將所得的中間共聚物與一選自包含取代的亞 胺、函化的錫化合物、至少一具有下列結構式之二苯甲酮 化合物的組群中之合適的鏈終止化合物起反應而獲得: -9- 本纸張尺度適用中關家標準(CNS)A4規格(210 X 297公爱) 519523 五、發明說明(7) A:
經濟部智慧財產局員工消費合作社印制农 其中R!與R2為獨立或可相互混合之氫、鹵素、烷基、烯 基、烷氧基、氨基、烷氨基或二烷氨基,而m與n為1至 10之整數。 於本發明描述中,“偶合的,,共聚物乙詞係用指可藉由 在金屬有機起始劑的存在下聚合共軛二烯烴與芳族乙烯 ’並隨後將聚合物鏈與一包含如齒化的錫化合物之主要 用以增加所得共聚物之分子量的合適鏈偶合劑相偶合而獲 得。 為了賦予可以本發明之橡膠組成物獲得之胎面合適的 滯後特性,聚合物基底宜包含30至80phr,而更宜為40 至70phr之天然橡膠,及更佳30至60phr之至少一如前 述所定義之彈性二烯烴聚合物。 較佳地,用於製造胎面之徑向内層的橡膠組成物僅包 含作為強化填充劑之量為1 〇至60phr,更佳為30至 50phr的碳黑。 可使用於橡膠組成物中之碳黑為主的強化填充劑係為 该等習知使用於輪胎胎面之技藝中者,舉例而言,包含根 據 ASTM 標準而以名稱 N110、N12卜 N134、N220、N231、 N234、N299、N330、N339、N347、N351、N358、及 N375 所顯示者。 -10- 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS)A4規格(210 X 297公釐) (請先閱讀背面之沒意事項再填寫本頁)
519523 A7 B7 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 五、發明說明( 為了本發明之目的,硫或含硫分子(硫供體)連同熟習 此項技藝者所熟知之促進劑與活化劑為更有利的使用之硫 化劑。 較佳地,基於硫或硫供體之硫化劑的量係1至4.5phr 之間,更佳為2至4· lphr之間。 較佳地,胎面之徑向内層的橡膠組成物進一步包含一 有效量之適於在實質上不增加同時間之tang占值下,增 加硫化的橡膠組成物在70°c下之彈性模數值的合適成 份。 為了本發明之目的,此成份可選自包含一或更多熱固 性樹脂、強化纖維,例如一合適材料(如玻璃、碳、纖維 素、聚乙烯醇、聚醯胺或聚酯,或其混合物)之短原纖化 的纖維之組群中。 為了本發明之目的’前述熱固性樹脂宜選自包含間苯 一酚/甲撐-供體化合物樹脂、環氧樹脂、醇酸樹脂及其混 合物之組群中。 較佳的曱撐供體化合物係為該等選自包含胺型之供 體如/、甲氧基曱基二聚氛胺(HMMM)、六曱樓四胺 (HMT) ’及其混合物之組群中者。 較佳使用的環氧樹脂係該等選自包含環氧/多元醇、 環氧/二胺或環氧/二羧基型之樹脂的組群中。 有利地’該熱固性樹脂對進一步增加胎面之徑向内層 在70 C下彈性的模數有所貢獻,此允許使用不傾向包含 不欲的橡膠組成物的返原現象之硫的量。 -11- 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS)A4規格(210 X 297公釐 -----I--^ · I I I I I I-- (請先Bstif面之注意事頊再填寫本頁> 519523 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 A: B: 五、發明說明(9) 基本上’此等現象可能實質上導因於在硫化操控及/ 或·使用輪胎期間到達面溫’產生於橡膠組成物之聚合物鍵 間之硫為主交聯之部分斷裂及/或環化作用。此一般使該 層在70°C下之彈性模數值E’降低,且因此使輪胎的操控 惡化。 為了本發明之目的,熱固性樹脂係依據存在於起始樹 脂之交聯基團的數目及/或存在於起始樹脂之交聯基團的 性質(二成份樹脂或預縮合樹脂),而以適於獲得在70°C 下之所欲彈性模數值E,的量存在於橡膠組成物中。 較佳地,熱固性樹脂的量係為〇·5至15phr,更宜為 2至1 Ophr,最佳為3至7phr。 前述強化纖維較佳係包含描述於美國專利 4,871,0045中,商業上熟知為“Kevlar⑧一pukp,,或 “Twaron®-pulp”(Kevlar 與 Twaron 係分別為 DuPont 與
Akzo的註冊商標)之所謂的芳族聚醯胺紙漿(聚-對笨撐一 對笨醯胺之短原纖化的纖維),其描述内容係併於此供參 考。 為了本發明之目的,前述強化纖維可如此使用或呈在 一具有載體功能之合適聚合物母材(例如由天然橡膠、丁 二烯-苯乙烯共聚物、乙烯一乙酸乙稀醋共聚物或其等類似 之物所構成者)中的預分散形式。 為了本發明之目的,該強化纖維係依據纖維之化學性 質,纖維之長度/直徑比及所使用聚合物基底之形式,而 以適於獲得在7(TC下之彈性模數E,之所欲值的量存在於 ί請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁} -------訂· —----II ·線 -12-
519523 --------------^—— (請先Mti背面之注意事項再填寫本頁) •Γ_____ 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 A7 ____Β7 五、發明說明(1 橡移組成物中。 較佳地,強化纖維(排除可能的聚合物載體)之量係為 1與6phr之間,更佳為1與4phr之間。 為了增進輪胎之操控特性,除了前面所描述的成份 外’亦較佳與有利的使用〇· 5與3phr之間,更佳1與 2· 5phr之間,最佳1與2phr之間之至少一抗返原劑。 有利地’該抗返原劑之額外存在係對增進輪胎之操控 特性與隨著時間保持輪胎之操控特性有所貢獻,以在其硫 化與輪胎使用兩者期間,將該橡膠組成物之返原現象減至 最小。 較佳使用之抗返原劑係該等選自包含芳族亞胺化合 j 物,如商業上可獲得之商標名為 tr
Perkalink®900(Flexys,荷蘭)的1,3-雙(檸康亞氨曱基) ι 苯。 ι 額外的或選擇性的抗返原劑可選自適於穩定硫化晶格 之含硫試劑,如該等選自包含含硫矽烷化合物、二硫代二 嗎琳、二硫代己内醯胺二硫化物及其混合物之組群中。 於一較佳貫施例中,含硫穩定劑係一具有下列結構式 之含硫矽烷化合物: (R)3-Si-CU (I) 其中: R為含有1至4碳原子或一氣原子之烷基或烷氧基,n為 1至6之整數,而X為一氫硫基或基團,其中γ為 (R)3-Si-CnL-,其中R與n係如上所定義,或為一選 -13- 線 本纸張尺度適用中國國家標準(CNS)A4規格(21^ 297公釐) 519523 A: 五、發明說明(3 具有下列功能基之基團
^C-N- (CH^) 〇ί丨 S _c‘c»ciII ! 〇 ch3 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 其中m為1至6之整數,較佳為4 原子或一氣原子之烷基或烷氧基。 更佳地,該含硫夕烧化合物為如石夕烧-為主之偶合劑 Si69[雙(3-三乙氧基甲矽烷基-丙烷基)四硫化 物](DEGUSSA)或矽烷-為主之偶合劑[雙(3-三乙氧基曱矽 烷基-丙烷基)二硫化物](DEGUSSA),或於一具惰性填充劑 (如碳黑)之合適的混合物,以促使其併入橡膠組成物中, 或商標名為X50S與X-75S(DEGUSSA)(50%碳黑、50%矽烷) 的商業產品。 除了上述成份外,胎面之徑向内層之橡膠組成物可併 入一或更多非交聯成份,本身已知需賦予橡膠組成物之必 需的機械與加工特性。 此等成份係特別選自包含塑化劑、加工助劑、抗氧化 劑、抗老化劑等等之組群中。 再者,各該成份的量與比例係可容易地由一熟習該項 技術者來決定。 為了本發明之目的,使用於製造胎面之徑向内層的橡 膠組成物可藉由於此技藝中所熟知的習知成份並包含一描 述於歐洲專利申請案EP 0 728 803中之以二氧化石夕為主 之強化填充劑來構成,該描述係併於此供參考。 -14- 而R為含有1至5碳 本纸張尺度適用中國國家標準(CNS)A4規格(210 X 297公釐) ί請先閱汴背面之;±咅心事項再填寫本頁)
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經濟部智慧財產局員工消費合作社印別衣 五、發明說明( 較佳地’為了使輪胎的滾動阻力減至最小,使用於製 造胎面之徑向内層的硫化橡膠組成物係包含: a) 至少一第一可交聯的未飽和鏈聚合物; b) —第一碳黑為主的強化填充劑; c) 至少一第二可交聯的未飽和鏈聚合物; d) 一第一以二氧化梦為主的強化填充劑; e) —合適的二氧化矽偶合劑; Ο —硫為主的硫化劑。 較佳地’該第一可交聯的未飽和鏈聚合物係一變更共 聚物’其藉由在一包含至少一金屬有機組群之起始劑的存 在下’聚合共軛烯烴與芳族乙烯烴,並隨後將所得的中間 共聚物’與一包含可相對與存在於該共聚物上金屬有機組 群起作用的機能組群且衍生自該起始劑之化合物起反應而 獲得’該變更共聚物具有一玻璃化轉變溫度為〇°c至一8〇 °C ’且包含,基於聚合物總重量,5至50重量%之芳族乙 烯烴。 較佳地,取而代之,該第二可交聯的未飽和鏈聚合物 係一共聚物,其藉由聚合至少一共軛烯烴與至少一芳族乙 稀烴而獲得,該第二共聚物具有一玻璃化轉變溫度為〇°C 至-80°C,且包含,基於聚合物總重量,5至50重量%之 芳族乙烯烴。 此共聚物及該第一碳黑為主的強化填充劑可為例如以 上所述者,且構成該胎面之徑向内層的橡膠組成物之部 分。 -15- 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS)A4規格(210 X 297公釐) -------------裝--------訂---------線 (請先閱讀背面之;1意事項再填寫本頁) 519523 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 A: 五、發明說明(3 較佳地,該第二以二氧化石夕為主的強化填充劑具有一 航表面積係為100至3〇〇mVg之間,根據is〇68i〇以 CTAB吸收所測之-表面積係為则i _心之間根 據ISO 4656-1所測之- DBP吸收值係^ 15〇至25〇心 之間。 偶合劑之較佳使用係以石夕院為主且對應於上述硫化晶 格的化學式(I)之穩定劑。 根據本發明之進-步特點,其提供一種車輛輪胎用之 合成胎面,更詳言之,係一種用以覆蓋磨損輪胎之預模製 胎面,在濕滑路面上具有良好操控性及低滾動阻力,如所 附申請專利範圍第8項所定義者。 根據本發明之進一步特點,其提供一種用以製造車輛 輪子用輪胎之方法,如所附申請專利範圍第9項所定義 者。 根據本發明之進一步特點,其提供一種用以覆蓋車輛 輪子用磨損輪胎之方法,如所附申請專利範圍第1〇項所 定義者。 最後,根據本發明之進一步特點,其提供一種用以降 低一輪胎的滾動阻力之方法,如所附申請專利範圍第^ 項所定義者。 本發明之其他特徵及優點,將藉由以下根據本發明之 輪胎的製造,及相關橡膠組成物的實施例詳細說明得以瞭 解’其中的詳細說明並非用來作為限制本發明,且一併參 考所附圖式,其中: -16· ‘紙張尺度適用中國國家標準(CNS)A4規格(210 X 297公釐) 1· (請先閱沭背面之注咅?事項再填寫本頁) ^---------線 « 519523 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 A: _____B7___ 五、發明說明(” 第1圖係根據本發明之輪胎的部分中斷橫剖圖; •第2圖係第1圖的輪胎胎面部分細節的放大橫剖圖。 本發明之元件標號如下: 1…輪子 3...骨架層 4…輪胎鋼絲5…圓緣 7…皮帶層 8…條帶 _ ίο…胎面 11…徑向内層 12…徑向外層13…凹槽 參考該等圖式所示,根據本發明所製造的輪子概標為 此輪子包括一骨架層3,其相對側緣向外弯折繞於各 固定輪胎鋼絲4 ,各輪胎鋼絲4結合於一沿該輪胎内環周 緣限位之圓緣5,此處該輪胎銜接一構成一車輛輪子的部 分之輪緣(未圖示)。該等圓緣5之各固定輪胎鋼絲4可根 據任何習用方法製成,例如可以金屬線或金屬條製成。 隨著該骨架層3之環周發展,設置有一或多皮帶層 7,其傳統上係以金屬線或金屬條的纖維埋置於一橡膠片 體内所製成,該等金屬線或金屬條於各層内被配置成相互 平行且與相連結層的金屬線或金屬條相橫交。 在該等皮帶層7上方設―置一所謂〇。層,其中例如以 尼龍製成的條帶8係同軸地軸心纏繞於該輪胎1 ;該條帶 8之纏繞角纟’相對於該輪胎之-弧矢面mi通常較小。 傳統上’該條帶#被例如以形成一或多,,帶體,,或其他習 用方式,埋置於一橡膠層内。 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS)A4規格(2Κ)Χ297 -------------^--------^---------線 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) -17- 519523 A7 B7 五、發明説明(15) 該輪胎1亦設置有一胎面1〇,其輥型應用於該〇。 層;更詳言之,該胎面係為合成物或,,蓋與底,,型式,且包 括一徑向内層或基底層11及一竟向外層12, 一合成胎面 (10)同軸延伸繞於該皮帶層(7)且包括一徑向外層(12)及 一控向内層(11),適以與地面相接觸,設置有一包括凹部 及凹槽13的胎面模式,其界定數肋部及塊體。 如圖所示,該胎面10之基底層丨1於此例中,具有一 致厚度;較佳地,此厚度係大於lmin,且更佳地,其係為 1 · 5至2mm之間。 於任何例子中,該基底層11的厚度可為不一致, 但’例如,大於近其外緣(如第1及2圖之橫剖面)及/ 或於其中央區域處。 反之,該胎面10之徑向外層12的厚度必須至少等 於,且宜大於該等凹槽13的厚度,以致於不容許該基底 層11當該徑向外層12被磨損時會與地面相接觸。 上述輪胎1可藉由包括數本身是習用的製造步驟之方 法來製造。 更詳言之’此方法包括初步且分離地備製一系列半成 品以對應於該輪胎不同的部位(骨架層、皮帶層、輪胎鋼 珠、圓緣、填充物、側壁及胎面),之後其再以一特定組 裝機器相互組配。 之後’後續硫化步驟將該等半成品相互連結以獲得一 體的塊體,即該輪胎。 明顯地’前述之半成品之備製之前,先有對應橡膠組 __ -18· 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS ) A4規格(21〇><297公| ) .----Γ--.---裝-- (請先閱讀背面之注意事項再填Hi頁) 訂 線 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 1 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 519523 A7 _B7_ 五、發明説明(16) 成物之備製及成形步驟。 於本發明之輪胎中,該合成物型式之胎面10係藉於 硫化步驟期間組配二分別藉由上述型式的橡膠組成物所獲 得之半成品來製得,該等半成品係用以形成該胎面1 〇的 徑向内層及徑向外層。 或者,該胎面10之二層亦可藉由根據習用技術複合 擠壓來製得。 一磨損輪胎之再製或覆蓋亦可以一本質上習知之方式,根據 兩種稱為熱覆蓋及冷覆蓋的不同方法來達成。 於此二種例子中,磨損輪胎係藉向下移除該胎面至最 外皮帶層,其上施予一適意橡膠組成物來備製而成。 於熱覆蓋中,該胎面係以一粗製生橡膠組成物所構 成,其不可返原地連結於該最外皮帶層於一適意配合硫化 模内,其亦具有產生所要胎面模式之功能。 於冷覆蓋中,該胎面係以一已硫化橡膠組成物所構成,其已 具有胎面模式,且於一高壓蒸鍋内不可返原地連結於該最外皮帶 層。 在以下例子中,係以說明而非限定方式給定一些適用 於根據本發明製造胎面及輪胎的橡膠組成物之結構式,以 及一些本發明的輪胎與比較對照的輪胎作比較對照測試, 將詳細說明於下。 例1 (本發明) A.該胎面的徑向外層之備製 -19- 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS ) A4規格(210X297公釐) 訂 I I I I 線 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 519523 A7 B7 五、發明説明(17) 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 一種具有在以下表I (部件以phr表示)所報告的組 成物之橡膠組成物,係藉由在一本質上習用滾動混合機 (Banbury)使用一 70%填充因子進行二混合步驟所獲得。 於第一步驟中,所有成份,除了該硫化系統,被注入於該 滾動混合機内且以約40rpm混合4分鐘。 在混合期間,該混合機所賦予之機械作業被控制以保 持該混合機之溫度在約150°C-155°C。 在第二步驟期間,於已冷卻該橡膠組成物之後進行, 而因此低至23°C獲得,該硫化系統在該滾動混合機内以 20rpm被與其他成份混合4分鐘,並注意保持該混合物之 溫度在約等於100°C,以防止硫化之過早開始。 使用之成份如下: - S-SBR-A =終止及偶合丁二烯-笨乙烯共聚物,備 製成溶液,具有等於57重量%的1,2-結構含量及等於21 重量%的苯乙烯含量,可於市面上商標名為 NS 116TM(Nipp〇n Zeon)獲得; - S-SBR-B = 丁二烯-苯乙烯共聚物,可於市面上商 標名為 BUNA VSL TM 5025-l(Bayer)獲得; -聚丁二烯=高-順式1,3聚丁二烯,可於市面上 商標名為 EUROPRENETM NEOCIS(Enichem)獲得; -石夕石=BET 175m2/g,VN3 type (Degussa); -碳黑=Vulcan 1380 TM (Cabot Corporation); -X50S =石夕烧化合物,包含50%碳黑,50%雙(3-三 乙氧基甲矽烧基丙烧基)四硫化物(Degussa); _ -20· 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS ) A4規格(210X297公釐) 請 先 閱 讀, 背 意筆 項 再 ►裝 頁 訂 巧523
五、發明說明(18)
P 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 -抗氧化劑=6PPD,亦為習知SANTOFLEX TM 13(Monsanto); -塑化劑=本身習知之芳族油脂及蠟 -硬脂酸 -氧化鋅 一促進劑=密笨胺 DPG (Monsanto)及 SANTOCURETM NS(Monsanto); -硫 Β·該胎面的檯向内屉夕,华】 一種具有在以下表I所報告的組成物之橡膠組成物, 係根據上述程序並參考該徑向外層的橡膠組成物之備製而 獲得。 使用的成份當中,除了那些參考該徑向外層的橡膠組 成物已經說明者外,另使用有以下成份: -NR =天然橡膠 - Perkalink®900 = 1,3-雙(檸康亞氨曱基)苯; -HMT =六曱撐四胺; -間笨二酚。 於以下例2-6 ’現將另外用作本發明該胎面的徑向内 層的製造之橡膠組合物詳述之。 例2 (本發明) 一種具有在以下表I所顯示的組成物之橡膠組成物, 係根據先前例1所述程序而獲得。 -21- 本纸張尺度適用中國國家標準(CNS)A4規格(210 X 297公釐) -------------裝--------訂----II 線 (請先閱沭背面之注意事項再填寫本頁) 519523 A: B: 五、發明說明(3 使用的成份當中,除了那些參考例1的徑向内層的橡 膠組成物已經說明者外,另使用有以下成份: -Kevlar®-pulp =短原纖化之芳族聚醯胺纖維分散 於天然橡膠之聚合物母材(纖維百分比=23重量% )。 例3 - 6 (比較例) 四種比較橡膠組成物根據先前例1已說明的程序備製 而得。 使用的成份當中,除了那些參考例1的徑向内層的橡 膠組成物已經說明者外,另使用有以下成份: - E-SBR 1712 =以乳狀製備的丁二烯-苯乙烯共聚 物,可於市面上商標名為EUROPRENETM 1712(Enichem)獲 得。 此等橡膠組成物之組合物係報告於以下表I中。 例7 - 8 (比較例) 根據U.S· patent 4,319,619之備製方法,備製有二 種橡膠組成物以分別作為根據該專利之例1及例3的胎面 的徑向内層。 使用的成份當中,除了那些參考例1的徑向内層的橡 膠組成物已經說明者外,另使用有以下成份: -E-SBR 1500 =以乳狀製備的丁二烯-苯乙烯共聚 物,可於市面上商標名為EUROPRENETM 1500(Enichem)獲 得。 -22- 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS)A4規格(21〇 X 297公爱) (請先閱汴背面之注意事項再填寫本頁)
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如此獲得的橡膠組成物之組合物係報告於以下表π中〇 例9 (比較例) 根據加拿大專利CA 1 228 282之備製方法,備製一 種橡膠組成物以作為根據該專利之例z的胎面的徑向内
如此獲得的橡膠組成物之組合物係報告於以下表Η 中。 例10 -----------—裝--- (請先閱讀背面之;i意事項再填寫本頁) 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製
C該橡膠組成物之動態特性的法宗、 根據前述例卜2 (本發明),例3-9 (比較例)各橡 膠組成物的例子,係受到以本質上習知的技術及裝置,在 151 °C硫化30’,並在之後有幾個測試來評估其動態特 性。 更詳言之,tang5的值係根據後述及使用市場上可獲 得由INSTRON公司的裝置之實驗方法來決定。 該損失模數E”及tang 5的彈性模數e,的值係取決 於,藉將一硫化橡膠組成物之圓筒測試件,其具有25mm 的長度及14mm的直徑,施予壓縮預負載,至其原始高度 的25%之縱向變形,並保持在預定溫度(23或7〇), 在預負載之下以每秒100圈之頻率,至該高度的土 3. 5〇0/〇 的最大寬度之動態正弦變形。 為此例之目的,欲使所有E,,E”及tang5的相關值已 -23- 本纸張尺度適用中國國家標準(CNS)A4規格(2〗〇χ 297公釐) 訂 線 519523
決定好且須根據上述方法決定。 .此外,於決定E’及E”的值時,假設_實驗誤差為土 〇.5MPa ’及對應該徑向内層及徑向外層的彈性模數e,之 間比率值± (M的誤差。考慮此誤差,該徑向内及外胎面 層在默彈性模數E,之間比例值係低於hi,此備考慮 作為界定範圍之最大可能。 完成測試的結果報告於以下表ΙΠ及π内,其中所 顯不者係以作為製造該徑向外層(其在所有例中皆同)的 橡膠組成物,以及作為製造本發明(例及比較層 (例3-9)的徑向内層之橡膠組成物,在3種彈性模數 E’(MPa)及tang5 (無因次數值)於”艽及7〇t:的溫度 時’之測試上所衡量的中間值。 表III及表IV亦顯示不同徑向内層在7〇〇c時所衡量 彈性模數及tang (5,與該徑向外層在7(rc時所衡量彈性 模數及tang δ之間的比例值。 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 考慮一基於所完成之測試—該滾動阻力愈低該徑向内 層在70°C時所衡量之tang5值愈低,可容易自表ΠΙ及 表IV所報告的資料瞭解根據本發明(例丨—2)的橡膠組 成物之滾動阻力性能較優於比較之橡膠組成物(例2一6) 所達成者’或優於習用(例7-9 )之橡膠組成物者。 例11 (操控性) 使用根據前述例卜2 (本發明)及例3-9(比較例) 的橡膠組成物,數種胎面藉引伸於本質上習用之裝置中製 -24- 本纸張尺度適用中國國家標準(CNS)A4規格(210 X 297公釐) " " 519523 A7 B7 五、發明說明(3 造,之後該等胎面再利用以製成尺寸175/65 R14 胎0 之輪 更詳言之,所製造之輪胎具有如下設定:-參考輪胎,包含自一用以製造例i之徑向外層(A部 分)的橡膠組成物所獲得的非合成型式之胎面;-測試輪胎,包含合成型式之一胎面,其中: i)該徑向外層係自例1,A部分的橡膠組成物所獲 得,及 i i)該徑向内層係自例1,B部分(本發明)的橡膠組成物,以及自例2 (本發明)及例3-6 (比較例)所獲 得0 猎此所獲得之該等輪胎之後再受標準測試以評估其滾 動阻力及操控性和舒適性之性能。 A·滾動阻力評仕 此評估係對各輪胎根據標準IS〇 8767及特別在所謂,, 扭矩方法”進行,使用習用實驗室裝置,評估報告為 7· 2· 2·點。 -------------裝·1 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 訂 線 經^部智慧財產局員工消費合作社印製 該衡量係在80km/h之定速下進行,而根據,,Skim Reading”方法衡量的寄生損失報告,以前述標準iS〇 8767 為 6· 1·點。 為比較本發明的輪胎與比較輪胎之性能,以參考輪胎 之例所衡量的動力損失(kg/t)歸屬於一滾動阻力指數百分 比。 在測試期間該指數歸因於該等測試輪胎之增加%則表示所發 -25- 本紙張尺度適用中國國豕標準(CNS)A4規格⑵Gx 297公爱) 519523 A:
經濟部智慧財產局員Η消費合作社印製 五、發明說明(23) 現動力損失愈低。換言之,該指數的值愈高,則在測試之下之該 輪胎的滾動阻力愈低。 進行測試之結果係報告於以下表V(RR指數)° g.操控性能及舒適性能的評估 此評估係在Vizzola之測試場進行,將該等輪胎安裝 在車子上,具有1 600cm3移位之Bravo模型。 該等參考及測試輪胎被二獨立測試駕駛者測試’駕欲 者係歸因於該等輪胎而對操控性及舒適性作〇炱1〇之感 覺率。 亦於此例,一操控及舒適指數百分比係用以表達該等 參考輪胎之一切判斷。 在測試期間該指數歸因於該等測試輪胎之增加%則表示操控 及舒適性能愈好。換言之,該指數值愈高,則在測試下之該輪胎 性能愈好。 進行測試之結果係顯示於以下表V。 例12 (返原之決定) 根據前述例卜2 (本發明),例3_9 (比較例)之各 橡膠組成物的例子,係根據標準ASTM D 5289-95受流變 性分析移動模流變儀MDR (Moving Die Rheometer),其 使用一流變儀模型 Monsanto MDR(rheometer model Monsanto MDR)且在151 °C下進行測試三十分鐘,以一 1· 66Hz之震動頻率(等於1〇〇震動次數/分鐘)及± 〇. 5。 之震動幅度。 -26- 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS)A4規格(21〇 X 297公爱) (請先閱汸背面之注意事項再填寫本頁) t裝--------訂---------線‘ 519523 A7 B:
IN 氺100 五、發明說明(21 該返原程度係取決於根據以下公式所獲得的流變性曲 率而得: Μη - Mf 返原%
Mh—Ml 其中:
Mh=最大扭距值 Mfin =最後扭距值 Ml =最小扭距值 此測試之結果分別報告於表III及IV以表示本發明 (1_2)及比較例(3-9)。 氺氺氺氺氺氺氺氺氺 在表111 ’ IV及V所報告的資料之整個測驗顯示本發 明的輪胎一方面在滾動阻力,另一方面在操控其及舒適性 能’相較於習用的比較橡膠組成物,可達到更好的折衷解 決方法。 關於設置有胎面係自例3及5 (比較例)的橡膠組成 物獲得且具有二徑向内與外層在7(pc的彈性模數E,之間 比例落在上述範圍(1 · 1 -3 )外側之輪胎,本申請人尤其 已發現其滚動阻力及/或舒適性,相對於本發明(例^ 一 2)輪胎所達成者,具有較差之性能。 關於設置有胎面係自例4及6 (比較例)的橡膠組成 物獲得且具有二徑向内與外層在7〇t的“叫占值之間比 例南於上述的限定值(〇· 8 )之輪胎,本申請人尤其已發 -27- 本纸張尺度適用中國Ϊ家標準(CNS)A4規格(210 x 297公£3-- -----I — I I I I I I ·1111111 ^ ·1111111· (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 519523 A7 B7 五、發明說明(& 現其滾動阻力,舒適性及/或操控性,相對於本發明(例 1 -2)輪胎所達成者,具有較差之性能。 關於可自比較例7-8 (習知者)的橡膠組成物獲得且 具有二獲向内與外層在7(rc的彈性模數E,值之間比例落 在上述範圍(1.1—3)外側之輪胎,其至少舒適性(例了一 8)相對於本發明(例1-2 )輪胎所達成者,具有較差 之性能。 關於可自例9 (習知者)的橡膠組成物獲得且具有二 徑向内與外層在70°C的tang5值之間比例高於上述的限 疋值(0.8)之輪胎,其舒適性及滾動阻力,相對於本發 明(例1-2)輪胎所達成者,具有較差之性能。 在表III及IV所報告的資料有關於該橡膠組成物的 阻力對該返原現象之測驗顯示,比較例3及4之橡膠組成 物’以及以上所有有關習知之例7-9具有返原值高於本發 明的橡膠組成物(例1 -2 ),因而使其操控性能較差。 (請先閱讀背面之;i意事項再填寫本頁) 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS)A4規格(210 X 297公釐) 519523 A7 B7 五、發明說明(5 ♦ 表I 成份 bts 例1 例2 例3* 例4* S-SBR-A 25 30 一 - 一 S-SBR-B 50 - - 一 一 E-SBR 1712 一 - 一 一 50 NR - 40 63 100 50 聚丁二烯 25 30 30 一 一 Kevlar® -pulp — 一 9 — - 矽石 30 一 一 一 - 碳黑 30 30 50 45 60 X50S 2. 4 2 2 — 一 抗氧化劑 2. 5 2 2. 5 1 2 氧化鋅 2 3 2. 5 3· 5 3. 5 硬脂酸 2 2 2 2 2 塑化劑 8 1. 5 5 一 4 Perkalink® 900 - 1.5 一 一 - HMT - 2 - 一 一 間苯二酚 - 2 一 一 - 促進劑 2. 5 1.2 1.6 1. 2 1.2 硫 1.5 4. 02 2. 2 1. 5 1. 5 bts =該徑向外層之橡膠化合物 •-----------— » · I - (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 訂: •線. *=比較對照 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 -29- 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS)A4規格(210 X 297公釐) 519523 A7 B7 五、發明說明(3 經濟部智慧財產局員工消費合作社印?取 表II 成份 例5木 例6氺 例7木 例8* 例9* S-SBR-A 50 — 一 - — S-SBR-B — 一 一 一 — E-SBR 1712 — 100 一 - 100 E-SBR 1500 一 一 — 30 一 NR 50 — 100 55 - 聚丁二烯 - 一 - 15 - 碳黑 50 75 50 60 90 抗氧化劑 2 2 1 1 1 氧化鋅 2. 5 3. 5 5 5 3 硬脂酸 2 2 3 2 1 塑化劑 一 一 5 5 35 促進劑 1.2 1. 5 1. 7 1· 5 1.8 硫 2 1. 5 2. 8 2. 8 1.7 *=比較對照 -30- !丨丨「!|丨气 (請先閱汸背面之注意事項再填寫本頁) tr----------線 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS)A4規格(210 X 297公釐) 表III 特性 bts 例1 例2 例3* 例4* 返原% 0 2 5 25 12 E,23°C [MPa] 9. 6 8. 6 12. 5 4· 8 9 E,70〇C [MPa] 6. 1 7.4 9· 3 3. 8 6. 5 tang δ 23〇C 0. 329 0. 054 0. 097 0. 146 0. 303 tang 5 70〇C 0. 17 0. 043 0. 06 0. 106 0. 154 EWE,bts70〇C 1 1. 21 1. 53 0. 63 1. 07 tang δ sts/ tang δ bts70°C 1 0. 25 0. 35 0. 62 0. 91 bts =該徑向外層之橡膠化合物 519523 A7 B7 五、發明說明(3 *=比較對照 E’sts =該徑向内層之彈性模數 E’bts =該徑向外層之彈性模數 tang 5 sts=該徑向内層之tang 5 tang 5 bts=該徑向外層之tang 5 --------------裝--- (請先閱ts背面之江意事項再填寫本頁) 線- 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 -31- 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS)A4規格(210 X 297公釐) 表IV 特性 例5氺 例6木 例7木 例8 * 例9木 返原〇/〇 0 0 25… 10 2 E,23t: [MPa] 8. 3 14 5· 32 7. 23 11. 42 E970°C [MPa] 5 8 4. 65 6. 33 7. 16 tang δ 23〇C 0. 283 0. 354 0. 044 0. 060 0. 195 tang δ 70°C 0. 126 0. 234 0. 028 0. 049 0. 188 E,sts/E,bts70t 0. 82 1.31 0. 76 1. 04 1. 17 tang δ sts/ tang δ bts70°C 0. 74 1. 38 0. 16 0. 29 1. 11 bts =該徑向外層之橡膠化合物 519523 A: B7 五、發明說明(29) *=比較對照 E’sts =該徑向内層之彈性模數 E’bts =該徑向外層之彈性模數 tang 5 sts=該徑向内層之tang 5 tang 5 bts=該徑向外層之tang 5 -----.---:-----^裝--------訂---------線 0 (請先閱汸背面之注意事項再填寫本頁) 0 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 -32- 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS)A4規格(210 x 297公釐) 519523 A; B7 五、發明說明(3 表V 例 RR指數 操控指數 舒適指數 參考 100 100 100 例1 108 120 110 例2 105 125 105 例3氺 92 110 104 例4* 95 104 97 例5 * 90 112 95 例6* 90 96 85 *=比較對照 --------------裝--- (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) . -線· 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 -33- 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS)A4規格(210 X 297公釐)
Claims (1)
- A8 B8 C8 D8 519523 89122744 六、申請專利範圍 ι· 一種車輛用低滾動阻力輪胎(1)包括至少一皮帶層(了) 同軸延伸繞於至少一骨架層(3), 一合成胎面(1〇)同軸 延伸繞於該皮帶層(7)且包括一適以與地面接觸之徑向 外層(12),及一介於該徑向外層(12)與該至少一皮帶 層(7)之間的徑向内層(u),其特徵在於該胎面(1〇)的 徑向内層(11)在70°C之彈性模數值E,,與該徑向外層 (12)在70°C之彈性模數值E,之間的比例係於hl與3 之間,及該徑向内層(11)在70t之tang5值,與該徑 向外層(12)在70°C之tang (5值的比例係低於〇. 8。 2·如申請專利範圍第1項之輪胎(1),其中該徑向内層 (11)在70°C之彈性模數值E,,與該徑向外層(12)在 7〇°C之彈性模數值E,之間的比例係於ι·2與2.5之 間’及該fe向内層(11)在7(TC之tang5值,與該徑向 外層(12)在7(TC之tang5值的比例係低於〇. 7。 3·如申請專利範圍第1項之輪胎(1),其中該胎面之 徑向内層(11)在70°C之彈性模數值E,係於5與14MPa 之間。 4·如申請專利範圍第1項之輪胎(1),其中該胎面(10)之 徑向内層(11)在7(TC之tang 5值低於0. 12。 5·如申請專利範圍第1項.之輪胎(1 ),.其中該徑向内層 (11)的厚度與該胎面(丨0)之總厚度之間的比例係於 〇· 01與0· 7之間。 6·如申請專利範圍第1項之輪胎(1),其中該胎面(10)之 #向内層(11)係藉成型及硫化一橡膠合成物獲得,該 •34- 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS)A4規格(21〇 x 297公釐 —丨·!1·—Mm <請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 訂---------線丨7 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 519523 A8 B8 C8 D8申請專利範圍 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 橡膠合成物包含一可增加該徑向内層(11)的彈性模數 值之有效數量的化合物。 7·如申請專利範圍第6項之輪胎(1),其中該化合物係選 自包括一或多熱固性樹脂,強化纖維,或其混合物之 組群。 8·如申請專利範圍第!項之輪胎⑴,其中該胎面(1〇)之 徑向内層(11)係藉成型及硫化一橡膠合成物獲得,該 橡膠合成物包含自〇· 5至3phr之至少一抗返原劑。 9· 一種車輛用合成胎面(1〇)包括一徑向外層(ι2)及一徑 向内層(11),其特徵在於該徑向内層(1〗)在7〇。匸之彈 性模數值E,與該徑向外層(12)在70°C之彈性模數 值E’之間的比例係於丨·丨與3之間,及該徑向内層(丨1) 在70C之tang5值,與該徑向外層(12)在70°C之 tangd值的比例係低於〇. 8。 10· —種用以製造車輛輪子用輪胎(1)之方法,包括根據 申請專利範圍第9項將一胎面(10)環周設置繞於至少 一皮帶層(7),以及藉硫化該胎面(1〇)於該皮帶層(7) 相連結之步驟。 11· 一種用以覆蓋車輛輪子用一磨損輪胎(1)之方法,包 括根據申請專利範圍第9項將一胎面(1 〇 )環周設置繞 於至少一皮帶層(7),以及藉硫化該胎面(1〇)於該皮帶 層(7 )不可返原地相連結之步驟。 12· —種用以增加一輪胎(1)之磨損阻力的方法,該輪胎 (1)設置有至少一皮帶層(7)同軸延伸繞於至少一骨架 -35- 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS)A4規格(210 X 297公釐) ί請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 519523 A8 B8 C8 D8 六、申請專利範圍 層(3),一合成胎面(10)同軸延伸繞於該皮帶層(乃且 包括一適以與地面接觸之徑向外層(12),及一介於該 徑向外層(12)與該至少一皮帶層(7)之間的徑向内層 (11),其特徵在於該輪胎(1)係根據申請專利範圍第9 項設置有該胎面(10)。 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 6 3 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS)A4規格(210 X 297公釐)
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