TW201341448A - 含有環保增塑劑的生物降解性樹脂組合物及利用該生物降解性樹脂組合物的生物降解性樹脂產品 - Google Patents

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Abstract

本發明公開一種含有環保增塑劑的生物降解性樹脂組合物及利用該生物降解性樹脂組合物的生物降解性樹脂產品。本發明的生物降解性樹脂組合物，其中包含生物降解性樹脂以及增塑劑，該增塑劑包含苯甲酸酯類增塑劑。另外，本發明的生物降解性樹脂組合物，因未使用不含鄰苯二甲酸鹽(Non-Phthalate)類增塑劑而十分環保，且能夠改善檸檬酸鹽類增塑劑的增塑率較低的缺點，從而具有成型加工性優秀的優點。

Description

含有環保增塑劑的生物降解性樹脂組合物及利用該生物降解性樹脂組合物的生物降解性樹脂產品
本發明涉及一種如聚乳酸(PLA,Poly Lactic Acid)樹脂膜的生物降解性樹脂產品的製備技術，更詳細地，涉及含有環保增塑劑的生物降解性樹脂組合物及從中製備的生物降解性樹脂產品。
使用聚氯乙烯(PVC)等的石油類樹脂的薄片廣泛用於建築物的內飾材料和門窗材料等產品。特別是，利用聚氯乙烯的膜和薄片，廣泛使用作為地板材、壁紙、裝飾薄片、各種室內裝修薄片等的原材料。
另一方面，如聚氯乙烯的常用樹脂，係從石油中抽取原料來製備，因此，預料會存在因石油資源限定的生產量的減少及廢棄時不能夠生物降解等問題。
並且，隨著最近越來越重視環境問題，如果使用以聚氯乙烯為基礎的產品，則會存在因鄰苯二甲酸鹽(Phthalate類)作為增塑劑的鄰苯二甲酸二辛酯(DOP,Dioctyl Phthalate)和各種添加劑而引起的使用上的安全問題、環境問題、及廢棄時發生的環境激素物質等問題。
根據上述問題，最近有很多有關的聚合係從植物資源中提取的乳酸(Lactic Acid)來製備的，如聚乳酸(Poly Lactic Acid)樹脂的生物降解性樹脂的研究。
並且，作為增塑劑適用如乙醯檸檬酸三丁酯(ATBC,Acetyl Tributyl Citrate)、檸檬酸三丁酯(Tributyl Citrate)的檸檬酸鹽(Citrate)類增塑 劑。
但是，檸檬酸鹽類增塑劑，存在增塑率低的局限性。
本發明相關的背景技術有韓國專利公開公報第10-2010-0000782號(2010．01．06．公開)中公開的生物降解性聚乳酸樹脂組合物，該文獻中公開了使用超臨界流體來代替鄰苯二甲酸鹽類增塑劑的技術。
本發明的一目的是，提供一種既含有環保增塑劑，又能夠改善檸檬酸鹽(citrate)類增塑劑的較低增塑率的生物降解性樹脂組合物。
本發明的另一目的是，提供一種由上述組合物而製備的、具有優秀的增塑率，及廢棄後可生物降解的樹脂產品。
用於實現上述一目的的本發明實施例的生物降解性樹脂組合物，其中包含生物降解性樹脂，以及增塑劑；該增塑劑包含苯甲酸酯類增塑劑。
該增塑劑也可包含2-(2-(2-苯基羰氧基乙氧基)乙氧基)苯甲酸乙酯(2-(2-(2-phenyl carbonyloxy ethoxy)ethoxy)ethyl benzoate)、甘油三苯甲酸酯(Glyceryl tribenzoate)、三羥甲基丙烷三苯甲酸酯(Trimethylolpropane tribenzoate)、苯甲酸異壬酯(isononyl benzoate)、1-甲基-2-(2-苯基羰氧基丙氧基)苯甲酸乙酯(1-methyl-2-(2-phenyl carbonyloxy propoxy)ethyl benzoate)、2,2,4-三甲基-1,3-戊二醇二苯甲酸酯(2,2,4-tirmethyl-1,3-pentandiol dibenzoate)、苯甲酸正己酯(n-hexyl benzoate)及三羥甲基丙烷三苯甲酸酯(Trimethylolpropane tribenzoate)中的1種以上。
此時，優選地，相對於100重量份的上述生物降解性樹脂，包含5重量份~50重量份的上述增塑劑。
並且，上述生物降解性樹脂組合物中，相對於100重量份的上述生物降解性樹脂，還可包含20重量份以下的丙烯酸類共聚物。
並且，上述生物降解性樹脂組合物中，相對於100重量份 的上述生物降解性樹脂，還可包含10重量份以下的高級脂肪酸。
並且，上述生物降解性樹脂組合物中，相對於100重量份的上述生物降解性樹脂，還可包含10重量份以下的耐水解劑。
另一方面，上述生物降解性樹脂可為聚乳酸(PLA，Poly Lactic Acid)樹脂、聚乙醇酸(Polyglycolic acid)樹脂、聚己內酯(polycaprolactone)樹脂、脂肪族聚酯(aliphatic polyester)樹脂、聚羥基丁酸樹脂(polyhydroxy butylic acid)及D-3-羥基丁酸(D-3-hydroxy butylic acid)樹脂中的一種以上。
用於達成上述另一目的，本發明的實施例的生物降解性樹脂產品，其中具有單層結構或2層以上的層壓結構，至少一個層包含生物降解性樹脂及增塑劑，上述增塑劑包含苯甲酸酯類增塑劑。
本發明的生物降解性樹脂組合物，其中，由於不使用鄰苯二甲酸鹽類增塑劑而十分環保，且能夠改善檸檬酸鹽類增塑劑的增塑率較低的問題。
因此，利用本發明的生物降解性樹脂組合物來製備膜、地板材、壁紙等產品時，具有能夠更加容易地進行高溫下的成型加工的優點。
參照以下詳細的實施例，就能夠明確本發明的優點及特徵，以及實現這些優點及特徵的方法。但是，本發明並不限於以下所公開的實施例，而是能夠通過相互不同的各種方式加以體現，本實施例僅用於使本發明的公開內容更加完整，並向本發明所屬技術領域的普遍技術人員準確告知發明的範疇而提供的，本發明僅根據權利要求書的範疇而定義。
以下，對本發明的含有環保增塑劑的生物降解性樹脂組合物及利用該生物降解性樹脂組合物的生物降解性產品進行詳細的說明。
本發明的生物降解性樹脂組合物包含生物降解性樹脂及增塑劑。
此時，本發明中利用苯甲酸酯類增塑劑。如上所述，作為環保增塑劑主要利用如乙醯檸檬酸三丁酯(Acetyl Tributyl Citrate)或檸檬酸三丁酯(Tributyl Citrate)的檸檬酸鹽類增塑劑，但這些檸檬酸鹽類增塑劑存在增塑率較低的問題。然而，本發明的發明者經過長時間的研究得知，利用苯甲酸酯類增塑劑作為增塑劑的結果，既維持環保性，又可克服上述檸檬酸鹽類增塑劑的缺點，由此能夠表現出比以往的檸檬酸鹽類增塑劑增速率更高的增塑率，從而能夠更加提高成型加工性。
這些苯甲酸酯類增塑劑可以利用2-(2-(2-苯基羰氧基乙氧基)乙氧基)苯甲酸乙酯、甘油三苯甲酸酯、三羥甲基丙烷三苯甲酸酯、苯甲酸異壬酯、1-甲基-2-(2-苯基羰氧基丙氧基)苯甲酸乙酯、2,2,4-三甲基-1,3-戊二醇二苯甲酸酯、苯甲酸正己酯、三羥甲基丙烷三苯甲酸酯等，這些可以單獨利用或混合2種以上來利用。
因此，在利用本發明的生物降解性樹脂組合物來製備如膜的產品的情況下，具有如下優點：通過優秀的增塑率容易地加工成產品，並且能夠製備具有柔韌性的產品。
並且，可以與苯甲酸酯類增塑劑一起使用其他的環保增塑劑，例如檸檬酸鹽類增塑劑等。
此時，增塑劑的添加量沒有特別的限定，但是優選地，相對於100重量份的生物降解性樹脂，包含5重量份~50重量份。相對於100重量份的生物降解性樹脂，增塑劑的添加量小於5重量份的情況下，不能充分發揮增塑劑的作用。相反，相對於100重量份的生物降解性樹脂，增塑劑的添加量大於50重量份的情況下，完成產品加工後，可能部分增塑劑會漏出產品外。
並且，本發明的生物降解性樹脂組合物還可以包含丙烯酸類共聚物。丙烯酸類共聚物具有熔融強度增強劑(melt strength enhancer)的作用，有助於加工產品時確保組合物的熔融強度等。
在添加上述丙烯酸類共聚物的情況下，優選地，相對於100重量份的生物降解性樹脂，上述添加量為20重量份以下。相對於100重量份的生物降解性樹脂，丙烯酸類共聚物的添加量大於20重量份的情況下， 會阻礙產品的柔韌性等特性。
並且，本發明的生物降解性樹脂組合物還可以包含高級脂肪酸。高級脂肪酸可以作為潤滑劑，加工產品時具有提高潤滑性及加工性的作用。例如可以提出，碳原子數18的硬脂酸(stearic acid)，作為這些高級脂肪酸。
添加上述高級脂肪酸的情況下，優選地，相對於100重量份的生物降解性樹脂，上述添加量為10重量份以下。相對於100重量份的生物降解性樹脂，高級脂肪酸的添加量大於10重量份的情況下，會導致製備出的生物降解性樹脂產品的耐衝擊性、光澤度等的下降。
並且，本發明的生物降解性樹脂組合物還可以包含耐水解劑。耐水解劑抑制組合物中的水解反應，有助於製備出的生物降解性樹脂產品的耐水穩定性的提高。這些耐水解劑例如可為碳化二亞胺或惡唑啉等。
優選地，在添加上述耐水解劑的情況下，相對於100重量份的生物降解性樹脂，上述添加量為10重量份以下。相對於100重量份的生物降解性樹脂，耐水解劑的添加量大於10重量份的情況下，會導致製備出的生物降解性樹脂產品的成型性的下降。
上述耐水解劑中，可以只添加丙烯酸類共聚物或高級脂肪酸的某一種，並且還可以一起使用它們中的二種以上。
本發明的生物降解性樹脂，只要是可生物降解的就沒有特別的限定，優選地，使用聚乳酸(Poly Lactic Acid)樹脂、聚乙醇酸樹脂、聚己內酯樹脂、脂肪族聚酯樹脂、聚羥基丁酸樹脂及D-3-羥基丁酸樹脂中的一種以上。此時，優選地，生物降解性樹脂，可利用表現出如聚丙烯(PP)或聚對苯二甲酸乙二醇酯(PET)樹脂等類似於常用樹脂的物理性質的聚乳酸(PLA)樹脂。
如上所述，本發明的生物降解性樹脂組合物由於不使用不含鄰苯二甲酸鹽類增塑劑而十分環保，且改善檸檬酸鹽類增塑劑的增塑率較低的缺點，從而具有既可生物降解，又可以在高溫下表現出優秀成型加工性的優點。
另一方面，本發明的生物降解性樹脂組合物可以通過熔融 擠壓、壓延、衝壓等工序製備出如膜、地板材、壁紙等形態的生物降解性樹脂產品。
本發明的生物降解性樹脂產品可以具有單層結構或2層以上層壓的結構。此時，本發明的生物降解性樹脂產品的至少一個層包含生物降解性樹脂及增塑劑，上述增塑劑利用苯甲酸酯類增塑劑。
並且，如上所述，苯甲酸酯類增塑劑可以包含2-(2-(2-苯基羰氧基乙氧基)乙氧基)苯甲酸乙酯、甘油三苯甲酸酯、三羥甲基丙烷三苯甲酸酯、苯甲酸異壬酯、1-甲基-2-(2-苯基羰氧基丙氧基)苯甲酸乙酯、2,2,4-三甲基-1,3-戊二醇二苯甲酸酯、苯甲酸正己酯及三羥甲基丙烷三苯甲酸酯中的1種以上。
並且，可以與上述的苯甲酸酯類增塑劑一起使用其他的環保增塑劑。
優選地，相對於100重量份的生物降解性樹脂，包含5重量份~50重量份的上述增塑劑。
實施例
以下，通過本發明的優選實施例對本發明的結構及作用進行更詳細的說明。但是，這只是作為優選的示例來揭示的，任何意義上也不能解釋為本發明局限於此。未記載於此的內容對於本發明所屬技術領域的普遍技術人員能夠充分地進行技術類推，故在此省略其說明。
1．利用樹脂組合物的膜的製備 實施例1
利用由100重量份的聚乳酸樹脂及20重量份作為增塑劑的2-(2-(2-苯基羰氧基乙氧基)乙氧基)苯甲酸乙酯組成的組合物，在110℃的溫度下以壓延工法來製備厚度為0.5mm的實施例1的膜。
實施例2
利用由100重量份的聚乳酸樹脂及15重量份作為增塑劑的甘油三苯甲酸酯、三羥甲基丙烷三苯甲酸酯組成的組合物，在105℃的溫度下以壓延工法來製備厚度為0.5mm的實施例2的膜。
實施例3
除了還包含10重量份的丙烯酸類共聚物之外，以實施例1相同的方法來製備實施例3的膜。
實施例4
除了還包含10重量份的丙烯酸類共聚物、5重量份作為高級脂肪酸的硬脂酸及5重量份作為耐水解劑的碳化二亞胺之外，以實施例1相同的方法來製備了實施例4的膜。
比較例1
除了利用20重量份作為鄰苯二甲酸鹽類增塑劑的鄰苯二甲酸二辛酯(Dioctyl Phthalate)之外，以實施例1相同的方法來製備比較例1的膜。
比較例2
利用100重量份的聚乳酸樹脂及20重量份作為檸檬酸鹽類增塑劑的乙醯檸檬酸三丁酯(Acetyl Tributyl Citrate)，在140℃的溫度下以壓延工法製備厚度為0.5mm的比較例2的膜。
比較例3
以比較例2相同的條件製備膜，利用20重量份作為檸檬酸鹽類增塑劑的乙醯檸檬酸三丁酯(ATBC)，在110℃的溫度下實施壓延工法來製備比較例3的膜。
2.評價物理性質 (1)是否發生破碎
對於實施例1~實施例4及比較例1~比較例3的膜，用肉眼確認了是否發生破碎。
實施例1~實施例4及比較例1~比較例2的膜，未發生破碎。但是，比較例3的膜，發生了破碎。
這意味著比較例3的樹脂組合物，由於增塑率低，因而在沒有像比較例2一樣充分用高溫加熱的情況下，製備出的樹脂產品的物理性質會劣化。
(2)評價強度
對於實施例1~實施例4及比較例1~比較例2的膜，測定 了衝擊強度及拉伸強度，其結果如表1所示。
根據國際材料試驗協會(ASTM，International Association for Testing Materials)D256所規定的方法來測定了衝擊強度(Kg．cm/cm)。
並且，根據韓國品質標準院(KS，Korea Standard Quality Association)M3802所規定的方法來測定拉伸強度(kgf/cm2)。
如表1所示，本發明的實施例1~實施例4的膜，儘管在相較於比較例2更低的溫度下進行加工，也表現出優秀的衝擊強度及拉伸強度。這意味著在利用本發明中所使用的苯甲酸酯類增塑劑的情況下，能更加提高聚乳酸樹脂的增塑率。
並且，參照表1，實施例1~實施例4的膜，即使與利用鄰苯二甲酸鹽增塑劑的比較例1相比，也表現出類似的強度特性。
即，利用本發明的生物降解性樹脂組合物來製備的產品，即使不使用鄰苯二甲酸鹽增塑劑，也能表現出同等水準的強度特性和環保性，相比於利用檸檬酸鹽類增塑劑的情況，在較低的溫度下也能製備具有優秀的強度特性的樹脂產品。
本發明參照實施例進行了說明，但這只是例示性的，只要是本發明所屬技術領域的普遍技術人員應當理解，據此可實現多種變形及等同的其他實施例。
因此，本發明請求保護的真正的技術範圍應根據以下的權利要求書而定義。

Claims (11)

  1. 一種生物降解性樹脂組合物，其特徵在於，包含生物降解性樹脂以及增塑劑；該增塑劑包含苯甲酸酯(benzoate)類增塑劑。
  2. 如申請專利範圍第1項所述的生物降解性樹脂組合物，其中該苯甲酸酯類增塑劑包含2-(2-(2-苯基羰氧基乙氧基)乙氧基)苯甲酸乙酯(2-(2-(2-phenyl carbonyloxy ethoxy)ethoxy)ethyl benzoate)、甘油三苯甲酸酯(Glyceryl tribenzoate)、三羥甲基丙烷三苯甲酸酯(Trimethylolpropane tribenzoate)、苯甲酸異壬酯(isononyl benzoate)、1-甲基-2-(2-苯基羰氧基丙氧基)苯甲酸乙酯(1-methyl-2-(2-phenyl carbonyloxy propoxy)ethyl benzoate)、2,2,4-三甲基-1,3-戊二醇二苯甲酸酯(2,2,4-tirmethyl-1,3-pentandiol dibenzoate)、苯甲酸正己酯(n-hexyl benzoate)及三羥甲基丙烷三苯甲酸酯(Trimethylolpropane tribenzoate)中的1種以上。
  3. 如申請專利範圍第1項所述的生物降解性樹脂組合物，其中相對於100重量份的該生物降解性樹脂，包含5重量份~50重量份的該增塑劑。
  4. 如申請專利範圍第3項所述的生物降解性樹脂組合物，其中相對於100重量份的該生物降解性樹脂，尚包含20重量份以下的丙烯酸類共聚物。
  5. 如申請專利範圍第3項所述的生物降解性樹脂組合物，其中相對於100重量份的該生物降解性樹脂，尚包含10重量份以下的高級脂肪酸。
  6. 如申請專利範圍第3項所述的生物降解性樹脂組合物，其中相對於100重量份的該生物降解性樹脂，尚包含10重量份以下的耐水解劑。
  7. 如申請專利範圍第1項所述的生物降解性樹脂組合物，其中該生物降解性樹脂是聚乳酸(PLA，Poly Lactic Acid)樹脂、聚乙醇酸(polyglycolic acid)樹脂、聚己內酯(polycaprolactone)樹脂、脂肪族聚酯(aliphatic polyester)樹脂、聚羥基丁酸(polyhydroxy butylic acid)樹脂及D-3-羥基丁酸(D-3-hydroxy butylic acid)樹脂中的一種以上。
  8. 一種生物降解性樹脂產品，具有單層結構或二層以上的層壓結構；其中至少一個層包含生物降解性樹脂及增塑劑；該增塑劑包含苯甲酸酯(benzoate)類增塑劑。
  9. 如申請專利範圍第8項所述的生物降解性樹脂產品，其中該苯甲酸酯(benzoate)類增塑劑包含2-(2-(2-苯基羰氧基乙氧基)乙氧基)苯甲酸乙酯(2-(2-(2-phenyl carbonyloxy ethoxy)ethoxy)ethyl benzoate)、甘油三苯甲酸酯(Glyceryl tribenzoate)、三羥甲基丙烷三苯甲酸酯(Ttrimethylolpropane tribenzoate)、苯甲酸異壬酯(isononyl benzoate)、1-甲基-2-(2-苯基羰氧基丙氧基)苯甲酸乙酯(1-methyl-2-(2-phenyl carbonyloxy propoxy)ethyl benzoate)、2,2,4-三甲基-1,3-戊二醇二苯甲酸酯(2,2,4-tirmethyl-1,3-pentandiol dibenzoate)、苯甲酸正己酯(n-hexyl benzoate)及三羥甲基丙烷三苯甲酸酯(Trimethylolpropane tribenzoate)中的一種以上。
  10. 如申請專利範圍第8項所述的生物降解性樹脂產品，其中相對於100重量份的該生物降解性樹脂，包含5重量份~50重量份的該增塑劑。
  11. 如申請專利範圍第8項所述的生物降解性樹脂產品，其中該生物降解性樹脂是聚乳酸(PLA，Poly Lactic Acid)樹脂、聚乙醇酸(Polyglycolic acid)樹脂、聚己內酯(polycaprolactone)樹脂、脂肪族聚酯(aliphatic polyester)樹脂、聚羥基丁酸樹脂(polyhydroxy butylic acid)及D-3-羥基丁酸(D-3-hydroxy butylic acid)樹脂中的一種以上。
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