KR20200009946A - 파우치형 이차전지의 제조방법 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 파우치형 이차전지의 제조방법으로서, (a) 양극과 음극 사이에 분리막이 개재되어 있는 전극조립체를 준비하는 단계; (b) 라미네이트 시트로 이루어진 외장재에 상기 전극조립체 수납부를 성형하는 단계; 및 (c) 상기 전극조립체를 상기 수납부에 수납하고 상기 외장재를 열융착하여 전지셀을 제조하는 단계를 포함하고, 상기 라미네이트 시트는 외부 수지층, 금속 배리어층 및 내부 수지층으로 구성되고, 상기 내부 수지층은 폴리프로필렌 또는 폴리에틸렌, 및 가교제를 포함하는 파우치형 이차전지의 제조방법에 대한 것이다.

Description

파우치형 이차전지의 제조방법{Method for Preparing Pouch-Type Secondary Battery}
본 발명은 파우치형 이차전지의 제조방법에 대한 것으로서, 구체적으로, 파우치형 이차전지의 외장재로 사용되는 라미네이트 시트의 내부 수지층에 열가소성 수지 및 전자빔 또는 방사선에 감응성을 갖는 화합물이 포함된 파우치형 이차전지의 제조방법에 대한 것이다.
리튬 이차전지는 그것의 외형에 따라 크게 원통형 전지, 각형 전지, 파우치형 전지 등으로 분류되며, 전해액의 형태에 따라 리튬이온 전지, 리튬이온 폴리머 전지, 리튬 폴리머 전지 등으로 분류되기도 한다.
최근 들어 모바일 기기의 소형화에 대한 경향으로 인하여, 형태 변형이 용이하고 제조비용이 저렴하며 중량이 작은 파우치형 전지에 대한 수요가 증가하고 있다.
도 1에는 종래의 대표적인 파우치형 이차전지의 일반적인 구조가 분해 사시도로서 모식적으로 도시되어 있다.
도 1을 참조하면, 파우치형 이차전지(10)는, 전극조립체(30), 전극조립체(30)로부터 연장되어 있는 전극 탭들(40, 50), 전극 탭들(40, 50)에 용접되어 있는 전극리드(60, 70), 및 전극조립체(30)를 수용하는 전지케이스(20)를 포함하는 것으로 구성되어 있다.
전극조립체(30)는 분리막이 개재된 상태에서 양극과 음극이 순차적으로 적층되어 있는 발전소자로서, 스택형 또는 스택/폴딩형 구조로 이루어져 있다. 전극 탭들(40, 50)은 전극조립체(30)의 각 극판으로부터 연장되어 있고, 전극리드(60, 70)는 각 극판으로부터 연장된 복수 개의 전극 탭들(40, 50)과, 예를 들어, 용접에 의해 각각 전기적으로 연결되어 있으며, 전지케이스(20)의 외부로 일부가 노출되어 있다. 또한, 전극리드(60, 70)의 상하면 일부에는 전지케이스(20)와의 밀봉도를 높이고 동시에 전기적 절연상태를 확보하기 위하여 절연필름(80)이 부착되어 있다.
전지케이스(20)는 알루미늄 라미네이트 시트로 이루어져 있고, 전극조립체(30)를 수용할 수 있는 공간을 제공하며, 전체적으로 파우치 형상을 가지고 있다. 전지케이스(20)는 수분 침투를 막기 위한 금속 배리어층(22)을 중심으로 나일론 또는 폴리에틸렌테레프탈레이트 소재로 이루어지고 외측에 위치하는 외부 수지층(21) 및 전지케이스를 열융착하기 위한 폴리프로필렌 소재로 이루어진 내부 수지층(23)이 순차적으로 위치한다.
그러나, 상기 라미네이트 시트를 열융착할 때 압력 및 온도가 과도하게 설정되는 경우에는 상기 내부 수지층의 두께가 얇아지면서 상기 금속 배리어층이 노출될 수 있는 바, 이는 이차전지의 절연성을 저하시키는 문제를 야기하게 된다.
또한, 전지를 고온에 보관하는 경우에는 열융착된 내부 수지층의 결합이 약해져서 벤팅이 발생되는 문제가 생길 수 있다.
이와 관련하여, 특허문헌 1은 라미네이트 시트의 수지 실란트층에, 열융착 소재의 매트릭스 내에 무기물 필러 및/또는 유리전이온도(Tg)가 상기 열융착 소재의 용융 온도 이상인 유기물 필러를 도입하여 라미네이트 시트의 수지 실란트층의 크랙 발생 및 금속 배리어층의 부식 발생을 최소화하는 기술을 개시한다.
상기 특허문헌 1의 라미네이트 시트는 열융착 소재의 용융 온도 보다 높은 용융 온도를 갖는 유기물 필러를 포함하기 때문에 열융착 층이 용융되는 온도를 높일 수 있고, 무기물 필러를 포함함으로써 전지 내의 수분을 흡수하여 배리어층의 부식을 방지할 수 있다.
특허문헌 2는 파우치형 전지의 실링부 단부에 자외선 경화성 물질을 도포하여 경화시키는 과정을 포함하는 파우치형 전지의 제조방법으로서, 자외선 경화성 물질의 도포로 인하여 파우치형 전지의 밀봉성을 향상시킬 수 있다.
특허문헌 3은 전극조립체가 내장된 상태에서 전지케이스 외주면의 상호 접촉부위를 열융착하여 형성되는 실링부의 내측에 밀봉 보조재를 부가하여 전지케이스로 수분이 침투하거나 전해액이 외부로 기화되는 것을 방지하는 구조의 이차전지를 개시한다.
그러나, 특허문헌 2 및 특허문헌 3의 이차전지는 실링부의 열융착에 의해 금속 배리어층의 절연성이 낮아지는 문제의 해결 방법을 제시하지는 못하고 있다.
이와 같이, 파우치형 이차전지를 사용하는 경우, 실링부의 열융착으로 인해 접착부가 얇아지면서 금속 배리어층의 절연성이 확보되지 못하는 문제를 해결하고, 파우치형 이차전지의 밀봉력이 저하되는 것을 방지할 수 있는 방법에 대한 필요성이 높은 실정이다.
한국 등록특허공보 제1143302호 한국 등록특허공보 제1036245호 한국 등록특허공보 제1179034호
본 발명은 상기와 같은 문제점을 해결하기 위한 것으로서, 파우치형 이차전지의 열융착시 실링부의 절연성이 저하되는 것을 방지하고, 밀봉성이 향상되는 파우치형 이차전지의 제조방법을 제공하는 것을 목적으로 한다.
하나의 실시예에 따른 파우치형 이차전지의 제조방법은,
(a) 양극과 음극 사이에 분리막이 개재되어 있는 전극조립체를 준비하는 단계;
(b) 라미네이트 시트로 이루어진 외장재에 상기 전극조립체 수납부를 성형하는 단계; 및
(c)상기 전극조립체를 상기 수납부에 수납하고 상기 외장재를 열융착하여 전지셀을 제조하는 단계;를 포함하고,
상기 라미네이트 시트는 외부 수지층, 금속 배리어층 및 내부 수지층으로 구성되며,
상기 내부 수지층은 폴리프로필렌 또는 폴리에틸렌, 및 가교제를 포함한다.
다른 하나의 실시예에 따른 파우치형 이차전지의 제조방법은,
(a) 양극과 음극 사이에 분리막이 개재되어 있는 전극조립체를 준비하는 단계;
(b) 라미네이트 시트로 이루어진 외장재에 상기 전극조립체 수납부를 성형하는 단계; 및
(c) 상기 전극조립체를 상기 수납부에 수납하고 상기 외장재를 열융착하여 전지셀을 제조하는 단계;를 포함하고
상기 라미네이트 시트는 외부 수지층, 금속 배리어층 및 내부 수지층으로 구성되며,
상기 내부 수지층은 하기 화학식 1 또는 2로 표현되는 화합물을 포함한다
Figure pat00001
(1)
Figure pat00002
(2)
상기 식에서, m 및 n은 1 내지 10의 정수이고, A는 말레산기, 아크릴산기 또는 카르본산기이다.
상기 단계 (c) 이후에, (d) 전지셀에 전자빔(E-beam) 또는 방사선을 조사하는 단계를 더 포함할 수 있다.
상기 외장재를 구성하는 상부 케이스 및 하부 케이스의 내부 수지층은 상기 단계 (c)의 열융착에 의해 밀봉부를 구성하고, 상기 단계 (d)의 전자빔 또는 방사선 조사에 의해 상기 밀봉부에서 그래프팅 중합이 이루어질 수 있다.
상기 가교제는 트리메틸올프로페인 트리아크릴레이트(Trimethylolpropane Triacrylate, TMPTA), 트리알릴 이소시아누레이트(Triallyl Isocyanurate, TAIC), 트리메탈릴 이소시아누레이트(Trimethallyl isocyanurate, TMAIC)로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상으로 이루어질 수 있다.
상기 단계 (d)의 전자빔 또는 방사선 조사는 전지셀의 실링부에 대해 이루어질 수 있다.
상기 단계 (d)의 전자빔 또는 방사선 조사는 전지셀의 전체 부분에 대해 이루어질 수 있다.
상기 라미네이트 시트의 내부 수지층은, 폴리프로필렌 또는 폴리에틸렌, 및 상기 전자빔 또는 방사선에 감응하는 가교제를 포함하는 단일층 구조일 수 있다.
또는 상기 라미네이트 시트의 내부 수지층은, 상기 화학식 1 또는 2로 표현되는 화합물을 포함하는 단일층 구조일 수 있다.
상기 전극조립체는 스택형 전극조립체, 스택/폴딩형 전극조립체, 라미네이션/스택형 전극조립체 및 젤리-롤형 전극조립체로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상으로 이루어질 수 있다.
본 발명은 또한 상기의 제조방법으로 제조된 파우치형 이차전지를 제공한다.
이상에서 설명한 바와 같이, 본 발명에 따른 파우치형 이차전지의 제조방법은 라미네이트 시트 내부 수지층의 강성을 증가시킬 수 있는 물질을 포함하는 바, 상기 내부 수지층에 포함된 강성을 증가시킬 수 있는 물질은 소정의 조건에서 그래프팅 중합이 이루어진다.
따라서, 상기 내부 수지층은 조밀한 구조로 변형되어 밀도가 증가되어 물리적인 강성이 향상되고, 결과적으로 상기 내부 수지층에 크랙이 발생하는 것을 방지하여 높은 절연성을 확보할 수 있으며, 내부 수지층의 용융점의 증가로 인하여 고온 저장성 및 밀봉력이 향상된 파우치형 이차전지를 제조할 수 있다.
도 1은 종래의 일반적인 파우치형 이차전지의 분해 사시도이다.
도 2는 본원 발명의 파우치형 이차전지의 제조 흐름도이다.
도 3은 본원 발명의 전지케이스에 사용되는 라미네이트 시트의 수직 단면도이다.
도 4는 본원 발명의 파우치형 이차전지의 제조 과정 중 단계 (c) 및 단계 (d)의 전지케이스의 수직 단면도이다.
이하에서는 첨부된 도면을 참조하여 본원 발명의 구체적인 실시예를 상세히 설명한다. 다만, 본 발명의 바람직한 실시예에 대한 동작 원리를 상세하게 설명함에 있어 관련된 공지 기능 또는 구성에 대한 구체적인 설명이 본 발명의 요지를 불필요하게 흐릴 수 있다고 판단되는 경우에는 그 상세한 설명을 생략한다.
상기와 같은 효과를 달성하기 위한 본 발명에 따른 파우치형 이차전지의 제조방법에 관하여 도 2 내지 도 4를 참조하여 설명하며, 구체적인 내용은 하기와 같다.
도 2는 본원 발명의 파우치형 이차전지의 제조 흐름도이다.
도 2를 참조하면, 본 발명에 따른 파우치형 이차전지의 제조방법은 (a) 양극과 음극 사이에 분리막이 개재되어 있는 전극조립체를 준비하는 단계, (b) 라미네이트 시트로 이루어진 외장재에 상기 전극조립체 수납부를 성형하는 단계, (c) 상기 전극조립체를 상기 수납부에 수납하고 상기 외장재를 열융착하여 전지셀을 제조하는 단계, 및 (d) 전자빔 또는 방사선을 조사하는 단계를 포함하여 이루어진다.
구체적으로, 상기 (a) 양극과 음극 사이에 분리막이 개재되어 있는 전극조립체를 준비하는 단계와 관련하여, 상기 전극조립체는 평면상 장방형의 양극판 및 음극판이 서로 직접 접촉하지 않도록 사이에 분리막을 개재한 상태로 적층하여 단위셀을 제조하고, 상기 단위셀을 복수개 적층하여 스택형 전극조립체를 제조할 수 있다. 또는, 상기 단위셀을 라미네이션 시켜 양극 및 음극이 분리막을 경계로 접착되도록 제조한 후 높이 방향으로 복수의 단위셀들을 적층하여 라미네이션/스택형 전극조립체를 제조할 수 있다.
또는 상기 단위셀을 긴 분리 시트 상에 일정한 간격으로 이격되도록 위치시킨 후 권취하여 스택/폴딩형 전극조립체를 제조할 수 있으며, 또는 긴 시트형의 양극 시트 및 음극 시트 사이에 분리막을 개재시킨 상태로 권취하여 젤리-롤형 전극조립체를 제조할 수 있다.
이와 같이, 상기 전극조립체를 준비하는 단계는 전극조립체를 구성하는 양극, 음극, 분리막을 소정의 순서로 적층하거나 또는 권취하여 전극조립체를 준비할 수 있고, 또는 조립이 완성된 전극조립체 자체를 준비할 수 있다.
상기 다양한 형태의 전극조립체는 1종의 전극조립체만을 선택적으로 사용할 수 있으며, 또는 2종 이상의 전극조립체를 혼합하여 사용할 수 있고, 동종 또는 이종의 전극조립체가 복수로 포함되는 경우에는 서로 상이한 크기의 전극조립체들로 구성될 수도 있다.
상기 (b) 라미네이트 시트로 이루어진 외장재에 상기 전극조립체 수납부를 성형하는 단계와 관련하여, 상기 라미네이트 시트의 구조를 상세히 설명하면 하기와 같다.
상기 라미네이트 시트는 외부 수지층, 공기 및 수분차단성의 금속 배리어층, 및 열융착성 내부 수지층의 적층 구조로 이루어질 수 있다.
이와 관련하여 도 3은 본원 발명의 전지케이스의 수직 단면도를 도시하고 있는 바, 도 3을 참조하면, 본원의 전지케이스(100)는 외측에서 내측 방향으로 외부 수지층(110), 금속 배리어층(120) 및 내부 수지층(130)으로 구성된다.
도 3의 전지케이스(100)에서 외부 수지층(110)과 금속 배리어층(120) 사이, 및 금속 배리어층(120)과 내부 수지층(130)사이에는 접착층(도시하지 않음)이 추가로 개재될 수 있다.
상기 외부 수지층은 외부로부터 전지셀을 보호하는 역할을 하므로 외부 환경으로부터 우수한 물성을 가져야 하는 바, 두께 대비 우수한 인장강도와 내후성 등이 요구되며, 예를 들어, 폴리에틸렌 테레프탈레이트 (polyethyleneterephthalate; PET), 폴리부틸렌 테레프탈레이트 (polybuthyleneterephthalate; PBT), 폴리에틸렌 나프탈레이트 (polyethylenenaphthalate; PEN) 등의 폴리에스테르계 수지, 폴리염화비닐계 수지, 폴리염화비닐리덴계 수지 또는 폴리스티렌 등의 폴리스티렌계 수지 등이 사용될 수 있다. 이러한 소재는 단독으로 또는 2종 이상 혼합하여 사용할 수 있으며, ONy(연신 나일론 필름)이 많이 사용되고 있다.
상기 금속 배리어층은 가스, 습기 등 이물질의 유입 내지 전해액의 누출을 방지하는 기능 이외에 전지케이스의 강도를 향상시키는 기능을 발휘할 수 있도록, 알루미늄(Al) 또는 알루미늄 합금이 사용될 수 있으며, 알루미늄 합금으로는 예를 들어, 합금번호 8079, 1N30, 8021, 3003, 3004, 3005, 3104, 3105 등을 들 수 있으며, 이들은 단독 또는 둘 이상의 조합으로 사용될 수 있다.
내부 수지층(130)은 폴리프로필렌 또는 폴리에틸렌, 및 가교제를 포함하거나, 또는 상기 화학식 1 또는 2로 표시되는 화합물을 포함한다.
상기 내부 수지층은 열융착성(열접착성)을 가지고, 전해액의 침입을 억제하기 위해 전해액에 대한 흡습성이 낮으며, 전해액에 의해 팽창하거나 침식되지 않는 고분자 수지가 사용될 수 있으며, 예를 들어, 폴리에틸렌(PE), 폴리프로필렌(PP) 등의 폴리올레핀계 수지 등이 베이스 물질로 사용될 수 있다.
하나의 구체적인 예에서, 상기 내부 수지층은 상기와 같은 베이스 물질 이외에 가교제를 더 포함할 수 있다. 상기 가교제는 트리메틸올프로페인 트리아크릴레이트(Trimethylolpropane Triacrylate, TMPTA), 트리알릴 이소시아누레이트(Triallyl Isocyanurate, TAIC), 트리메탈릴 이소시아누레이트(Trimethallyl Isocyanurate, TMAIC)로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상으로 이루어질 수 있다.
상기 가교제는 상기 내부 수지층을 구성하는 고형분의 전체 중량을 기준으로 2 wt% 내지 5wt%로 포함될 수 있다.
상기 가교제가 상기 내부 수지층의 고형분 전체 중량을 기준으로 2 wt% 보다 적게 포함되는 경우에는 그래프팅 중합에 의한 강도 증가의 효과를 얻기 어렵고, 5wt% 보다 많이 포함되는 경우에는 내부 수지층이 경화될 수 있으므로 플랙서블한 전지케이스로 사용할 수 없는 문제가 있으므로 바람직하지 않다.
다른 하나의 구체적인 예에서, 상기 내부 수지층은, 상기와 같은 베이스 물질 대신 하기 화학식 1 또는 2로 표현되는 화합물을 포함하는 구조로 이루어질 수 있다.
Figure pat00003
(1)
Figure pat00004
(2)
상기 식에서, m 및 n은 1 내지 10의 정수이고, A는 말레산기, 아크릴산기 또는 카르본산기이다.
종래의 파우치형 이차전지는 전지케이스의 열융착 과정에서 초과 압력이 인가되는 경우에는 용융된 내부 수지층이 과도하게 압축되어 너무 얇게 형성되거나, 부분적으로 라미네이트 시트의 금속 배리어층이 노출될 수 있다.
또한, 종래의 파우치형 이차전지를 고온 상태에 보관하는 경우에는 내부 수지층이 붕괴하거나 크랙이 발생될 수 있으며, 상기 크랙의 발생으로 인해 절연 성능이 문제될 수 있다.
그러나, 본원의 발명을 사용하는 경우에는, 상기 가교제를 포함하는 내부 수지층 또는 상기 화학식 1 또는 2로 표현되는 화합물을 포함하는 내부 수지층으로 인해 전체적인 라미네이트 시트의 강도가 향상되고, 내부 수지층에 크랙이 발생하는 것을 방지할 수 있다.
상기 라미네이트 시트의 내부 수지층은, 폴리프로필렌 또는 폴리에틸렌, 및 상기 전자빔 또는 방사선에 감응하는 가교제를 포함하는 단일층 구조이거나, 또는 상기 화학식 1 또는 2로 표현되는 화합물을 포함하는 단일층 구조로 이루어질 수 있다. 즉, 본원의 외장재는, 종래의 파우치형 이차전지의 외장재에서 이종 소재들의 결합력을 높이기 위해 부가되었던 접착층, 및 절연성을 확보하기 위해 부가되었던 절연층의 생략이 가능하다.
상기 내부 수지층의 형성 방법은 특별히 제한되지 않으며, 예를 들어, 상기 내부 수지층 제조시 원료 물질인 폴리프로필렌 또는 폴리에틸렌에 상기 가교제를 혼합한 혼합물 또는 상기 화학식 1 또는 2로 표현되는 화합물을 용융 압출하는 방법, 상기 혼합물이나 화합물을 스프레이 분사하는 방법, 또는, 상기 혼합물이나 화합물로 필름을 형성하는 방법 등을 사용할 수 있다.
일반적으로, 라미네이트 시트로 이루어진 외장재에 전극조립체 수납부를 성형하는 방법으로서 딥드로잉(deep drawing) 방법이 사용되는 바, 구체적으로, 전극조립체의 크기와 대응되는 크기가 형성된 다이(die)에 상기 라미네이트 시트를 위치시킨 후 펀치로 가압하여 연신시킴으로써 수납부를 성형하는 방법을 사용할 수 있다.
상기 (c) 전극조립체를 상기 수납부에 수납하고 상기 외장재를 열융착하여 전지셀을 제조하는 단계와 관련하여, 전극조립체는 수납부 내부에 위치시키고 상기 전극조립체의 전극 탭 내지 전극 리드는 수납부 외주변 밀봉부를 통과하여 외장재의 외부로 돌출되도록 전극조립체를 수납한다.
상기 외장재가 상부 케이스 및 하부 케이스로 구성되고, 상기 상부 케이스 및 하부 케이스 각각에 수납부가 형성되는 경우에는, 상기 전극조립체를 상기 상부 케이스 및 하부 케이스 각각에 위치시킨 상태에서 열융착 과정이 진행될 수 있다.
상기 열융착 과정은 상기 외장재의 실링부가 형성될 부분을 실링툴 상에 위치시킨 후, 상기 실링툴의 온도를 증가시킨 상태로 상기 실링부를 가압하여 상기 내부 수지층을 용융시켜 상부 케이스 및 하부 케이스가 1차적으로 결합되도록 하는 방법으로 진행될 수 있다.
상기 (d) 전지셀에 전자빔(E-beam) 또는 방사선을 조사하는 단계와 관련하여, 상기 가교제 및 상기 화학식 1 또는 2로 표시되는 화합물은 전자빔 또는 방사선에 의해 그래프팅 중합이 이루어지는 바, 상기 단계 (d)를 통해 그래프팅 중합 반응이 개시될 수 있다.
여기서, 상기 방사선으로서는 알파선, 감마선, 엑스선 등이 사용될 수 있다.
하나의 구체적인 예에서, 상기 전자빔의 발생을 위한 전압 범위는 0.2MeV 내지 1MeV이고, 발생된 전자빔의 파장 범위는 0.005 ㎚ 내지 0.1㎚이며, 조사량은 10 kGy 내지 60 kGy일 수 있다.
상기 전자빔의 조사 시간은 전자빔의 파장 범위 내지 조사량의 크기를 고려하여 설정할 수 있다.
하나의 구체적인 예에서, 상기 단계 (d)의 전자빔 또는 방사선 조사는 전지셀의 실링부에 대해 이루어질 수 있다.
즉, 내부 수지층의 강도 내지 크리프성 증가 및 융점 향상의 효과는 상기 전지셀의 실링부에 대한 전자빔 또는 방사선 조사로 달성할 수 있는 점을 고려할 때, 상기 전자빔 또는 방사선 조사는 상기 전지셀의 실링부에 대해서만 이루어질 수 있다. 이와 같은 경우는, 전자빔 또는 방사선 조사 기능을 포함하는 실링툴을 사용함으로써 달성할 수 있다.
다른 하나의 구체적인 예에서, 상기 단계 (d)의 전자빔 또는 방사선 조사는 전지셀의 전체 부분에 대해 이루어질 수 있다.
즉, 상기 폴리프로필렌 또는 폴리에틸렌, 및 가교제를 포함하는 내부 수지층, 또는 상기 화학식 1 또는 2로 표시되는 화합물을 포함하는 내부 수지층은 라미네이트 시트의 전체 부분에 형성될 수 있는 바, 상기 단계 (d)를 전지셀의 전체 부분에 대해 수행하는 경우에는, 상기 실링부를 포함한 모든 내부 수지층에서 그래프팅 중합이 이루어진다.
이와 같은 경우에는, 내부 수지층의 강도가 전체적으로 향상될 수 있기 때문에 전체 부분에서 크랙이 발생하는 것을 방지할 수 있다.
이와 같이, 상기 라미네이트 시트의 내부 수지층에 포함된 화합물에 의해 그래프팅 중합이 일어나는 바, 상기 내부 수지층의 밀도 증가로 인하여, 내부 수지층의 강도가 향상된다.
즉, 내부 수지층의 크랙 발생을 방지할 수 있으므로 절연성이 저하되는 문제를 해결할 수 있고, 금속 배리어층이 노출되어 부식되는 것을 억제할 수 있다. 따라서, 금속 배리어층의 부식으로 인한 부반응에 의해 이차전지의 수명이 저하되는 것을 방지할 수 있으므로, 수명 특성을 향상시킬 수 있다.
상기 단계 (c) 및 단계 (d)와 관련하여, 본원 발명의 파우치형 이차전지의 제조 과정 중 단계 (c) 및 단계 (d)의 전지케이스의 수직 단면도를 도시하고 있는 도 4를 참조하여 보다 상세히 설명하면, 전지케이스는 외측에서 내측 방향으로 외부 수지층(110), 금속 배리어층(120) 및 내부 수지층(130)으로 구성되는 상부 케이스 및 외측에서 내측 방향으로 외부 수지층(210), 금속 배리어층(220) 및 내부 수지층(230)으로 구성되는 하부 케이스로 구성되고, 상부 케이스 및 하부 케이스 각각의 외측면에서 중심 방향으로 가압되는 실링툴(도시하지 않음)에 의해 열압착됨으로써 밀봉이 이루어진다.
열압착 된 후의 내부 수지층(330) 두께(h2)는 열압착 되기 전의 내부 수지층(130, 230) 각각의 두께(h1)의 합보다 작게 형성되는 바, 열압착에 의해 내부 수지층의 두께가 얇아지게 된다. 이후 전자빔 또는 방사선을 조사하면, 내부 수지층(330)에 포함된 가교제에 의해 그래프팅 중합이 이루어지거나, 또는 상기 화학식 1 또는 2로 표시되는 화합물의 개변 또는 개질에 의해 그래프팅 중합이 이루어진다.
상기 그래프팅 중합 과정은 내부 수지층을 구성하는 화합물의 결합 상태를 가변하기 위하여 전자빔 또는 방사선의 조사 과정만 진행될 뿐 가압하는 과정을 포함하지 않는 바, 상기 그래프팅 중합이 이루어진 내부 수지층(430)의 두께(h2)는 그래프팅 중합이 이루어지기 전의 내부 수지층(330)의 두께(h2)와 동일하다.
다만, 상기 전자빔 또는 방사선 조사에 의한 그래프팅 중합에 의해 내부 수지층(330)의 밀도가 조밀해짐에 따라 강도가 향상된 내부 수지층(430)을 제조할 수 있다. 따라서, 상기와 같은 외장재로 제조된 이차전지를 곡면 형상으로 변형시키더라도 크랙이 발생하는 것을 방지할 수 있다.
또한, 상기 전자빔 또는 방사선 조사에 의해 변형된 내부 수지층은 용융점이 상승할 수 있는 바, 전지셀을 고온 상태에서 보관하더라도 벤팅의 위험이 감소될 수 있으므로 고온 저장성이 향상될 수 있다.
이상에서와 같이 본원 발명은 내부 수지층의 강도가 향상되는 방법을 제시하는 바, 본원 발명은 종래의 파우치형 이차전지와 비교할 때 열융착이 이루어진 후의 내부 수지층의 두께가 상대적으로 얇게 형성되더라도 밀봉력 및 절연성이 유지될 수 있다. 따라서, 라미네이트 시트의 내부 수지층을 상대적으로 얇게 형성하여 전체적인 전지 외장재의 두께를 줄일 수 있는 바, 외장재를 제조하기 위해 사용되는 내부 수지층 구성 물질의 양을 줄일 수 있고, 얇아진 내부 수지층의 두께로 인하여 내부 수지층의 코팅 시간 및 건조시간을 단축시킴으로써 생산성을 향상시킬 수 있다.
한편, 상기 단계 (c) 및 단계(d)는 순차적으로 이루어지는 바, 상기 단계 (d)가 상기 단계(c) 보다 먼저 진행되면 상기 내부 수지층이 경화되어 단계 (c)의 열융착 단계를 수행하더라도 전지케이스의 밀봉력이 문제될 수 있다. 따라서, 상기 단계 (c)의 열융착 과정을 먼저 진행하여, 전지케이스의 실링부에 위치하는 내부 수지층에 밀봉부를 형성한 후, 상기 단계 (d)를 진행하는 것이 바람직하다.
본 발명은 또한, 상기의 제조방법으로 제조된 파우치형 이차전지를 제공한다.
상기에서 설명한 바와 같이, 상기의 제조방법으로 제조된 파우치형 이차전지는 내부 수지층의 밀도 증가로 인해 강도가 향상되는 바, 크랙이 발생하는 것을 방지하여 높은 절연성을 확보할 수 있고, 내부 수지층의 용융점이 증가하는 바 고온에서 보관이 가능하게 된다.
이하에서는, 본 발명에 따른 실시예를 참조하여 설명하지만, 이는 본 발명의 더욱 용이한 이해를 위한 것으로, 본 발명의 범주가 그것에 의해 한정되는 것은 아니다.
<실시예 1>
폴리프로필렌 90중량%, 바인더로서 폴리비닐리덴 플루오라이드 8중량% 및 가교제로서 트리메틸올프로페인 트리아크릴레이트 2중량%를 혼합하여 수지 조성물을 제조하였다.
상기 수지 조성물을 콤마 코터를 사용하여 기재 상에 도포한 후 건조하여 내부 수지층을 완성한다.
알루미늄 박막의 일면에 상기 내부 수지층을 부착하고, 타면에는 외부 수지층으로서 나일론 필름층을 접착시켜서 전지케이스를 제조하였다.
<실시예 2>
상기 실시예 1에서 폴리비닐리덴 플루오라이드를 5중량%로 변경하고 상기 트리메틸올프로페인 트리아크릴레이트를 5중량%로 변경한 것을 제외하고 상기 실시예 1과 동일한 조건으로 전지케이스를 제조하였다.
<비교예 1>
상기 실시예 1에서 트리메틸올프로페인 트리아크릴레이트를 첨가하지 않고 폴리비닐리덴 플루오라이드를 10중량% 첨가한 것을 제외하고 상기 실시예 1과 동일한 조건으로 전지케이스를 제조하였다.
<실험예 1>
상기 실시예 1 및 실시예 2 및 비교예 1에서 제조된 전지케이스를 60℃의 온도를 유지한 상태에서 4kgf의 하중을 인가한 후, 전지케이스가 파단되기까지 걸리는 시간을 측정하는 크리프(Creep) 시험을 진행하였다.
상기 크리프 시험 결과, 가교제가 2 wt% 부가된 실시예 1의 전지케이스가 변형되는데 걸린 시간은 750분이고, 가교제가 5wt% 부가된 실시예 2의 전지케이스가 변형되는데 걸린 시간은 1,000분으로 측정되었다.
한편, 가교제가 부가되지 않은 비교예 1에서 제조된 전지케이스가 변형되는데 걸린 시간은 500분으로 측정되었다.
이와 같이, 가교제가 포함되는 경우에는 전지케이스가 파단되는 데에 걸리는 시간이 1.5배 내지 2배 증가하는 바, 전지케이스 실링부의 크리프 성능이 향상됨을 알 수 있다.
본 발명이 속한 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 상기 내용을 바탕으로 본 발명의 범주내에서 다양한 응용 및 변형을 수행하는 것이 가능할 것이다.
10 : 파우치형 이차전지
20, 100 : 전지케이스
21, 110, 210 : 외부 수지층
22, 120, 220 : 금속 배리어층
23, 130, 230, 330, 430 : 내부 수지층
30 : 전극조립체
40, 50 : 전극 탭들
60, 70 : 전극리드
80 : 절연필름
h1 : 열압착 되기 전의 내부 수지층 두께
h2 : 열압착 된 후의 내부 수지층 두께

Claims (11)

  1. (a) 양극과 음극 사이에 분리막이 개재되어 있는 전극조립체를 준비하는 단계;
    (b) 라미네이트 시트로 이루어진 외장재에 상기 전극조립체 수납부를 성형하는 단계; 및
    (c) 상기 전극조립체를 상기 수납부에 수납하고 상기 외장재를 열융착하여 전지셀을 제조하는 단계; 를 포함하고
    상기 라미네이트 시트는 외부 수지층, 금속 배리어층 및 내부 수지층으로 구성되며,
    상기 내부 수지층은 폴리프로필렌 또는 폴리에틸렌, 및 가교제를 포함하는 것을 특징으로 하는 파우치형 이차전지의 제조방법.
  2. (a) 양극과 음극 사이에 분리막이 개재되어 있는 전극조립체를 준비하는 단계;
    (b) 라미네이트 시트로 이루어진 외장재에 상기 전극조립체 수납부를 성형하는 단계; 및
    (c) 상기 전극조립체를 상기 수납부에 수납하고 상기 외장재를 열융착하여 전지셀을 제조하는 단계; 를 포함하고
    상기 라미네이트 시트는 외부 수지층, 금속 배리어층 및 내부 수지층으로 구성되며,
    상기 내부 수지층은 하기 화학식 1 또는 2로 표현되는 화합물을 포함하는 것을 특징으로 하는 파우치형 이차전지의 제조방법.
    Figure pat00005
    (1)

    Figure pat00006
    (2)
    (상기 식에서, m 및 n은 1 내지 10의 정수이고, A는 말레산기, 아크릴산기 또는 카르본산기이다.)
  3. 제1항 또는 제2항에 있어서,
    상기 단계 (c) 이후에, (d) 전지셀에 전자빔(E-beam) 또는 방사선을 조사하는 단계를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 파우치형 이차전지의 제조방법.
  4. 제3항에 있어서,
    상기 외장재를 구성하는 상부 케이스 및 하부 케이스의 내부 수지층은 상기 단계 (c)의 열융착에 의해 밀봉부를 구성하고, 상기 단계 (d)의 전자빔 또는 방사선 조사에 의해 상기 밀봉부에서 그래프팅 중합이 이루어지는 것을 특징으로 하는 파우치형 이차전지의 제조방법.
  5. 제1항에 있어서,
    상기 가교제는 트리메틸올프로페인 트리아크릴레이트(Trimethylolpropane Triacrylate, TMPTA), 트리알릴 이소시아누레이트(Triallyl Isocyanurate, TAIC), 트리메탈릴 이소시아누레이트(Trimethallyl isocyanurate, TMAIC)로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상으로 이루어지는 것을 특징으로 파우치형 이차전지의 제조방법.
  6. 제3항에 있어서,
    상기 단계 (d)의 전자빔 또는 방사선 조사는 전지셀의 실링부에 대해 이루어지는 것을 특징으로 하는 파우치형 이차전지의 제조방법.
  7. 제3항에 있어서,
    상기 단계 (d)의 전자빔 또는 방사선 조사는 전지셀의 전체 부분에 대해 이루어지는 것을 특징으로 하는 파우치형 이차전지의 제조방법.
  8. 제1항에 있어서,
    상기 라미네이트 시트의 내부 수지층은, 폴리프로필렌 또는 폴리에틸렌, 및 상기 전자빔 또는 방사선에 감응하는 가교제를 포함하는 단일층 구조인 것을 특징으로 하는 파우치형 이차전지의 제조방법.
  9. 제2항에 있어서,
    상기 라미네이트 시트의 내부 수지층은, 상기 화학식 1 또는 2로 표현되는 화합물을 포함하는 단일층 구조인 것을 특징으로 하는 파우치형 이차전지의 제조방법.
  10. 제1항 또는 제2항에 있어서,
    상기 전극조립체는 스택형 전극조립체, 스택/폴딩형 전극조립체, 라미네이션/스택형 전극조립체 및 젤리-롤형 전극조립체로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상으로 이루어진 것을 특징으로 하는 파우치형 이차전지의 제조방법.
  11. 제1항 또는 제2항의 제조방법으로 제조된 것을 특징으로 하는 파우치형 이차전지.
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