KR20140088884A - 수동 직접 메탄올 연료전지의 제조방법 및 수동 직접 메탄올 연료전지 - Google Patents

수동 직접 메탄올 연료전지의 제조방법 및 수동 직접 메탄올 연료전지 Download PDF

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얀네 마킬라
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Abstract

본 발명은 화학 연료로부터 전기를 발생시키는 기술 분야 및 연료전지에 관한 것이며, 보다 상세하게 수동 직접 메탄올 연료전지의 제조방법 및 그에 따른 수동 직접 메탄올 연료전지에 관한 것이다. 본 발명에 따른 수동 직접 메탄올 연료전지(21, 22, 23)는 막 전극 접합체 구조체(8, 12, 16, 27)를 구비하고, 상기 막 전극 접합체 구조체는 양성자교환막(9, 13, 17, 24, 26), 상기 양성자교환막(9, 13, 17, 24, 26)의 양 측면에 초음파 용접에 의해 접착된 집전체 메쉬들(10, 14, 15, 18, 19), 및 상기 막 전극 접합체 구조체 상에 그리고 막 전극 접합체 구조체 내로 적용된 촉매 코팅(11, 20)을 포함한다. 본 발명에 따른 직접 메탄올 연료전지는 종래기술의 직접 메탄올 연료전지와 비교하여 크기, 부피와 중량면에서 매우 컴팩트하고, 종래기술에 비해 실질적인 제조비용을 절감시킬 수 있다.

Description

수동 직접 메탄올 연료전지의 제조방법 및 수동 직접 메탄올 연료전지{A METHOD FOR MANUFACTURING A PASSIVE DIRECT METHANOL FUEL CELL AND A PASSIVE DIRECT METHANOL FUEL CELL}
본 발명은 화학 연료로부터 전기를 발생시키는 기술 분야 및 연료전지에 관한 것이며, 보다 상세하게 수동 직접 메탄올 연료전지의 제조방법 및 그에 따른 수동 직접 메탄올 연료전지에 관한 것이다.
연료전지는 산소 또는 다른 산화제와의 화학반응을 통해서 연료로부터 화학에너지를 전기에너지로 변환시키는 기기이다. 다양한 유형의 연료전지가 있으나 이들 모두는 애노드(음극), 캐소드(양극), 및 두 개의 극 사이에서 전하를 이동시키는 전해질로 이루어진다. 전형적인 연료전지에는 세 개의 부분(애노드, 전해질, 및 캐소드)이 서로 샌드위치처럼 층을 이루고 있다. 수소 연료전지를 예로 들면, 연료전지가 작동하는 동안 수소가 연료전지의 애노드로 공급된다. 산소(또는 공기)가 캐소드를 통해 연료전지로 유입된다. 촉매에 힘입어 수소 원자는 양성자와 전자로 분리되고 이들은 캐소드를 향해 이동시 다른 경로를 택한다. 양성자는 전해질층을 통해 이동하고 전자는 캐소드로 돌아오기 전에 이용될 수 있는 별도의 전류를 만들어 이동하며 물 분자에 있는 수소 및 산소와 재결합된다. 다양한 유형의 연료전지가 있는데, 알칼라인 연료전지, 양성자교환막형 연료전지, 및 고체산화물형 연료전지나 용융탄산염형 연료전지와 같은 고온 연료전지 등이 있다.
고분자전해질막(PEM, polymer electrolyte membrane)형 연료전지로 알려진 양성자교환막형 연료전지(PEMFC)는 고정형 연료전지와 이동형 연료전지 응용분야뿐만 아니라 물질전달 응용분야를 위해 개발되어온 연료전지 유형이다. 양성자교환막(proton exchange membrane)형 연료전지는 낮은 온도(0 내지 100 ℃) 및 압력 범위에서 사용될 수 있고 고분자전해질막과 같은 특별한 양성자 교환막을 갖는다. 작동을 위해, 이 막은 전자가 아니라 수소이온(양성자)를 전도해야 하는데 그 이유는 연료전지를 "단락"시키는 결과를 가져오기 때문이다. 또한 이 양성자 교환막은 연료와 가스 중 어느 것도 전지의 다른 편으로 지나가게 해서는 안되는데, 이는 크로스오버(crossover)라고 알려진 문제점이다. 마지막으로, 이 막은 애노드에서의 극심한 산화환경뿐만 아니라 캐소드에서의 환원환경까지도 견딜 수 있어야 한다. PEMFC는 컴팩트성(compactness)때문에 차량에서부터 이동전화기에 이르기까지 모든 사이즈의 모바일 응용분야에서 가장 뛰어난 후보이다.
직접 메탄올 연료전지 또는 DMFC는 현재 전해질로서 양성자교환막을 사용하고 연료로는 메탄올을 사용하고 있다. DMFC는 연료로 메탄올이 사용되는 양성자교환막형 연료전지의 하부그룹으로 분류할 수 있다.
직접 메탄올 연료전지는 에너지 밀도가 높고 주위온도(ambient temperature)에서 작동할 수 있기 때문에 휴대용 전지 응용분야에서 높은 관심을 받고 있다. 이는 휴대형 소비 전자기기의 대기시간을 늘릴 수 있는 소형 DMFC 시스템의 온도 관리상의 문제들을 상당히 감소시킨다. 나아가, 이 연료전지는 수소 연료전지에 비해 리필, 보관, 수송이 훨씬 더 용이하다. DMFC 기술은 휴대용 기기용 에너지원의 많은 부분을 차지할 수 있을 것으로 기대된다.
하기에서는 종래의 직접 메탄올 연료전지의 기본 구조체(structure)를 도시한 도 1을 참조하여 종래기술에 대해 기술될 것이다.
도 1은 종래기술에 따른 직접 메탄올 연료전지의 기본 구조체를 도시한 것이다. 종래 직접 메탄올 연료전지(DMFC, Direct Methanol Fuel Cell)의 전형적인 구조는 스택 구조이다. 상기 스택 구조는 샌드위치와 같은 구조이며, 가운데에 고분자전해질막층(1)(PEM, Polymer Electrolyte Membrane)을 갖는다. PEM층(1)의 양 측면에는 촉매층(2, 3)이 있다. 도 1에서, 애노드 촉매층(2)과 캐소드 촉매층(3)이 PEM층(1)의 양 측면에 도시되어 있다. 촉매층(2, 3)의 양 측면에는 가스 확산층(4, 5)이 있다. 나아가, 상기 가스확산층(4, 5)의 양 측면에는 집전체(current collectors)(6, 7)가 있다. 도 1에서, 애노드 집전체(6)와 캐소드 집전체(7)가 가스 확산층(4, 5)의 양 측면에 도시되어 있다. 애노드 집전체(6)에는 메탄올 연료의 유동을 가이드하는 채널들이 구비되어 있다. 마찬가지로, 캐소드 집전체(7)에는 산화제의 유동을 가이드하는 채널들이 구비되어 있다. 집전체(6, 7)의 양 측면에 추가적으로 전도체판이 구비되어서 연료전지에서 생성되는 전기의 전도성을 향상시킬 수 있다.
직접 메탄올 연료전지의 애노드 측에서 메탄올 연료가 애노드 집전체(6)에 공급된다. 메탄올 연료와 물은 가스 확산층(4)을 통해서 애노드 촉매층(2)으로 확산된다. DMFC는 애노드 촉매층(2)에서의 메탄올 산화에 의해서 이산화탄소를 생성한다. 애노드 측의 반쪽 반응식은 다음과 같다:
Figure pct00001
상기 반응식은 전형적으로 백금 촉매인 촉매가 메탄올과 물을 활성화시켜서 수소 양이온과 전자 음이온으로 분해시키고 이산화탄소를 형성하도록 함을 보여준다. 물은 애노드 측에서 소비된다. 양성자(H+)는 양성자교환막층을 따라 캐소드 측으로 전달된다. 전자(e-)는 외부 회로를 통해 애노드 측에서 캐소드 측으로 이동하고, 이는 연결된 기기에 전력을 공급하게 된다. 그런 다음 이들은 모두 산소와 반응하여 물을 생성하면서 나머지 반쪽 반응을 마친다.
직접 메탄올 연료전지의 캐소드 측에서 산화제가 캐소드 집전체(7)에 공급된다. 산소는 가스 확산층(5)을 통해서 캐소드 촉매층(3)으로 확산된다. 캐소드 측의 나머지 반쪽 반응식은 다음과 같다:
Figure pct00002
상기 반쪽 반응식은 캐소드 측에서 전자와 수소 양이온이 산소와 결합하여 물을 생성하는 것을 보여주며 상기 물은 직접 메탄올 연료전지 밖으로 흐른다. 직접 메탄올 연료전지의 전체 반응식은 다음과 같이 나타낼 수 있다:
Figure pct00003
전형적인 DMFC 스택 구조체는 액체/기체 전달 및 메탄올 크로스오버를 고려할 때 장점을 갖는다. 그러나 이 구조는 또한 추가적인 임피던스(impedance), 중량, 부피를 야기한다. 예컨대, 집전체는 전체 연료전지 스택 비용의 10-15%를 차지할 수 있으며, 80%보다 많은 스택 중량을 차지하며 거의 모든 스택 부피를 차지한다. 수동 DMFC에 사용되는 구조는 능동 DMFC 구조와 동일하다. 그러나, 추가적인 전력 소비없이, 수동 시스템은 일반적으로 낮은 전류 밀도에서 작동되고 이는 냉각 로드의 감소, 물 관리 이슈의 완화, 열 생성 감소 및 요구되는 연료 전달 속도의 감소로 귀결된다. DMFC 분야에서 종래의 DMFC 구조를 약간 수정하는 것과 관련된 몇몇 연구들이 있다. 그러나 수동 DMFC의 기본 구조를 변경하는 것에 대한 연구나 제안은 아직까지 없다.
상기에서 기술한 바와 같이, 현재의 수동 DMFC 구조체에는 많은 결함이 있다. 기존의 수동 직접 메탄올 연료전지 방안보다도 훨씬 더 낫고 효율적인 새로운 유형의 수동 직접 메탄올 연료전지 및 새로운 유형의 수동 직접 메탄올 연료전지를 제조하는 방법에 대한 시장의 명백한 요구가 있다.
이에, 본 발명의 목적은 상기 문제점들을 해소하며 단점들을 줄일 수 있는 방법 및 상기 방법을 실행하기 위한 장치(arrangement)를 제공하는 것이다.
본 발명의 목적은 수동 직접 메탄올 연료전지를 제조하는 방법에 의해 달성되며, 상기 방법은 하기를 포함한다:
- 초음파 용접에 의해 집전체 메쉬들을 양성자교환막의 양 측면에 접착시켜서 막 전극 접합체(membrane electrode assembly) 구조체를 제조하는 단계; 및
- 상기 구조체 상에 그리고 상기 구조체 내로 촉매 코팅(catalyst coating)을 적용하는 단계.
바람직하게, 상기 방법에서 먼저 하나의 집전체 메쉬(mesh)를 양성자교환막의 한쪽 면에 용접시킨 후 다른 하나의 집전체 메쉬를 상기 양성자교환막의 다른 면에 용접시키고, 그런 다음 촉매 코팅액을 상기 구조체 상 및 구조체 내로 적용시킨다.
대안으로서, 상기 방법에서 먼저 집전체 메쉬들을 양성자교환막의 양쪽 면들에 동시에 용접시킨 후에, 상기 구조체 상 및 구조체 내로 촉매 코팅을 적용시킨다.
다른 대안으로서, 상기 방법에서 먼저 촉매 코팅을 양성자교환막 상에 그리고 양성자교환막 내로 적용한 다음, 집전체 메쉬들을 상기 양성자교환막의 양쪽 면들에 용접시킨다.
다른 대안으로서, 상기 방법에서 먼저 촉매 코팅을 양성자교환막 상에 그리고 양성자교환막 내로, 그리고 집전체 메쉬들 상에 그리고 집전체 메쉬들 내로 적용한 후에, 상기 집전체 메쉬들을 상기 양성자교환막의 양쪽 면들에 용접시킨다.
다른 대안으로서, 상기 방법에서 먼저 촉매 코팅을 집전체 메쉬들 상 및 집전체 메쉬들 내로 적용시킨 다음, 상기 집전체 메쉬들을 상기 양성자교환막의 양쪽 면에 용접시킨다.
바람직하게, 상기 집전체 메쉬들은 임의의 금속, 금속 합금 또는 적절한 전기 전도성을 가지는 복합재(composite material)로 만들어지며, 두께는 1-500 ㎛ 범위이며, 전형적으로 10-200 ㎛의 범위이며, 눈 크기(eye size)는 10-1000 ㎛ 범위이고 전형적으로 20-300 ㎛ 범위이다. 바람직하게, 촉매 코팅은 스크린 인쇄법에 의해 적용된다. 또는 촉매 코팅은 에어 브러시를 사용하여 스프레이법에 의해 적용될 수 있다.
바람직하게, 수동 직접 메탄올 연료전지를 예컨대 연료전지의 임피던스/주파수 측정뿐만 아니라 전압/전류 측정과 같은 신속한 연료전지 측정에 적합한 특정한 연료전지 측정 시스템에 의해 테스트한다.
나아가, 본 발명의 목적은 막 전극 접합체 구조체를 구비하는 수동 직접 메탄올 연료전지에 의해 달성되며, 상기 막 전극 접합체 구조체는 양성자교환막, 상기 양성자교환막의 양 측면에 초음파 용접에 의해 접착된 집전체 메쉬들, 및 상기 접합체 구조체 상에 그리고 구조체 내에 적용된 촉매 코팅을 포함한다.
바람직하게, 상기 막 전극 접합체 구조체에서, 초음파 용접 전에 촉매 코팅을 양성자교환막 상에 그리고 내부에, 및/또는 집전체 메쉬들 상에 그리고 내부에 적용시킨다.
바람직하게, 상기 집전체 메쉬들은 임의의 금속, 금속 합금 또는 적절한 전기 전도성을 가지는 복합재로 만들어지며, 두께는 1-500 ㎛의 범위이며, 전형적으로 10-200 ㎛의 범위이며, 눈 크기(eye size)는 10-1000 ㎛의 범위이고 전형적으로 20-300 ㎛의 범위이다. 바람직하게, 촉매 코팅은 스크린 인쇄법에 의해 적용된다. 또는 촉매 코팅은 에어 브러시를 사용하여 스프레이법에 의해 적용될 수 있다.
바람직하게, 상기 막 전극 접합체 구조체에서 연료는 린넨, 면, 대마 또는 관련된 심지 물질로 만들어진 심지(wick)의 도움을 받아 막 전극 접합체 표면에 전달된다. 바람직하게, 상기 막 전극 접합체 구조체는 스트립(stripe) 구조를 갖는다.
도 1은 종래 기술에 따른 직접 메탄올 연료전지의 기본 구조를 도시한 것이고;
도 2는 본 발명에 따른 직접 메탄올 연료전지의 막 전극 접합체 구조체의 일부를 도시한 것이고;
도 3은 본 발명에 따른 직접 메탄올 연료전지의 막 전극 접합체 구조체의 다른 실시예를 도시한 것이고;
도 4는 본 발명에 따른 직접 메탄올 연료전지의 막 전극 접합체 구조체의 세번째 실시예를 도시한 것이고;
도 5는 본 발명에 따른 직접 메탄올 연료전지의 하나의 실시예를 도시한 것이며;
도 6은 본 발명에 따른 직접 메탄올 연료전지의 다른 하나의 실시예를 도시한 것이며;
도 7은 본 발명에 따른 직접 메탄올 연료전지의 제조시 촉매 로딩 기술로서 스크린 인쇄법을 수행한 결과를 도시한 것이고;
도 8은 본 발명에 따른 직접 메탄올 연료전지의 제조시 촉매 로딩 기술로서 스크린 인쇄법을 수행한 결과의 단면을 도시한 것이고;
도 9는 본 발명에 따른 직접 메탄올 연료전지의 제조시 촉매 로딩 기술로서 스크린 인쇄법을 수행한 결과의 현미경 사진이며;
도 10은 본 발명에 따른 직접 메탄올 연료전지의 막 전극 접합체를 테스트하기 위한 장치를 도시한 것이며;
도 11은 본 발명에 따른 직접 메탄올 연료전지의 막 전극 접합체의 전압-전류 측정의 테스트 결과를 도시한 것이며;
도 12는 본 발명에 따른 직접 메탄올 연료전지의 막 전극 접합체에 대하여, 전력 밀도 대 전류 밀도의 측면에서 전압-전류 측정의 테스트 결과를 도시한 것이다.
앞서 도 1의 종래 기술 도면에 대해 설명하였다. 하기에서 본 발명은 도 2 내지 도 12를 참조하여 바람직한 실시예들을 통해 보다 상세히 기술될 것이다.
도 2는 본 발명에 따른 직접 메탄올 연료전지의 막 전극 접합체 구조체의 일부를 도시한 것이다. 도 2에서 보듯이, 부분적인 막 전극 접합체 구조체(8) (MEA, Membrane Electrode Assembly)는 고분자전해질막층(9) (PEM, Polymer Electrolyte Membrane)을 구비한다. 본 발명에 따른 직접 메탄올 연료전지에서, 집전체층, 가스확산층, 촉매층이 서로 침투한다(embedded). 서로 다른 층 간에 명확한 층 경계들이 없다. 도 2에서 보듯이, 전형적으로 금속인 메쉬(10)가 PEM 층(9) 상에 직접 용접되고, 그런 다음 촉매 잉크(11)가 MEA 구조체(8) 내로 스프레이된다. 본 발명에 따른 직접 메탄올 연료전지의 막 전극 접합체 구조체에서, 상기 메쉬(10)는 가장 중대한 기능적 임무를 갖는다. 상기 메쉬(10)는 촉매를 유지시키는 전극의 역할을 하며, 또한 가스/물 확산층과 기계적 지지체의 일부이다.
도 3은 본 발명에 따른 직접 메탄올 연료전지의 막 전극 접합체 구조체의 다른 실시예를 도시한 것이다. 도 3에서 보듯이, 막 전극 접합체 구조체(12)의 다른 실시예는 PEM 층(PEM, proton exchange membrane)(13) 및 메쉬층(14, 15)을 포함하며, 상기 메쉬층(14, 15)은 초음파 용접을 사용하여 PEM 층(13)에 용접된다. 초음파 용접은 에너지원으로 고주파 초음파 진동을 사용하는 용접이다. 본 발명에서는 초음파 용접을 사용함으로써, PEM 층(13) 및 메쉬층(14, 15)은 손상이나 단락없이 서로 용접되었다. 용접 결과의 단면 사진이 도 3에 도시되어 있다.
본 발명에 따른 수동 직접 메탄올 연료전지를 제조함에 있어서, 양성자교환막이 전형적인 표준 막일 수 있다. 메쉬 물질로는 임의의 금속, 금속 합금 또는 적절한 전기 전도성을 가지는 복합재가 사용될 수 있다. 철과 금이 전기 전도성이 필요한 경우 메쉬들에 일반적으로 사용되는 금속이다. 상기 메쉬들의 두께는 1-500 ㎛의 범위이며, 전형적으로 10-200 ㎛의 범위이며, 눈 크기(eye size)는 10-1000 ㎛의 범위이고 전형적으로 20-300 ㎛의 범위이다.
도 4는 본 발명에 따른 직접 메탄올 연료전지의 막 전극 접합체 구조체의 세번째 실시예를 도시한 것이다. 도 4에서 보듯이, 막 전극 접합체 구조체(16)의 세번째 실시예는 PEM 층(17) 및 메쉬층(18, 19)을 포함하며, 상기 메쉬층(18, 19)은 PEM 층(17) 상에 용접된다.
메쉬층(18, 19)을 PEM 층(17) 상에 용접시킨 후, 촉매 잉크(20)를 MEA 구조체(16) 내로 스프레이한다. 본 발명에 따른 직접 메탄올 연료전지의 막 전극 접합체 구조체에서, 상기 메쉬층(18, 19)은 촉매를 유지시키는 전극의 역할을 하며, 또한 가스/물 확산층과 기계적 지지체의 일부로서의 역할을 한다.
종래의 막 전극 접합체 구조체와 비교하면, 본 발명에 따른 MEA 구조체(16)는 어느 정도 컬링(curling)을 견딜 수 있다. 이는 아치형 구조이거나 캠버(camber)형 구조와 같은, 유동장(flow fields)이 이용될 수 없는 경우에 본 발명의 구조체가 사용될 수 있음을 의미한다. 게다가, 본 발명에 따른 상기 MEA 구조체(16)는 용접 후에 바로 사용될 수 있다. 이 구조체에서는 층들을 서로 누르는 여타의 기계적 압력이 필요하지 않다.
본 발명에 따른 수동 직접 메탄올 연료전지의 제조시, 촉매 코팅은 전형적인 촉매 코팅일 수 있다. 촉매 코팅은 용접 전에 양성자교환막 상에 그리고 그 내부에 및/또는 집전기 메쉬들 상에 그리고 그 내부에 적용될 수 있다. 대안적으로, 촉매 코팅은 용접된 막 전극 접합체 상에 그리고 그 내부에 적용될 수 있다.
도 5는 본 발명에 따른 직접 메탄올 연료전지의 하나의 실시예를 도시한 것이다. 도 5에 도시된 본 발명에 따른 직접 메탄올 연료전지에서, DMFC의 메쉬층들이 초음파 용접에 의해 DMFC의 PEM 층 내부로 용접되어 있다. 그런 다음 촉매 0.5 mg/cm2를 에어 브러시에 의해 DMFC의 표면에 적용하였다. 작업이 끝난 9cm2의 직접 메탄올 연료전지(21)가 도 5에 도시되어 있다.
도 6은 본 발명에 따른 직접 메탄올 연료전지의 다른 하나의 실시예를 도시한 것이다. 도 6에 도시된 본 발명에 따른 직접 메탄올 연료전지에서 DMFC의 메쉬층들이 초음파 용접에 의해 DMFC의 PEM층으로 용접되어 있다. 그런 다음 촉매 0.5 mg/cm2를 에어 브러시에 의해 DMFC의 표면에 적용하였다. 작업이 끝난 1cm2의 직접 메탄올 연료전지(22, 23)가 도 6에 도시되어 있다.
본 발명에 따른 직접 메탄올 연료전지 장치에서 연료는 모세관 작용을 이용하여 공급될 수 있다. 연료는 MEA 구조체와 같은 공간 내에 있거나 별도의 연료실에 있을 수 있다. 연료는 린넨, 면, 대마 또는 관련된 심지 물질로 만들어진 "심지(wick)"의 도움을 받아 막 전극 접합체 표면에 전달된다. 예컨대 심지 물질은 두꺼운 직물일 수 있다. 심지 물질이 연료와 어느 정도 접촉되어 있기 때문에 모세관 작용에 의해 연료가 상기 심지 물질의 전부에 전달될 수 있다. 심지 물질이 MEA 표면과 직접 접촉되어 있는 경우, 연료를 상기 전극 표면에 전달할 수 있다. 하나의 대안으로서, MEA 심지가 집전체 메쉬층과 결합된다. 즉, 심지 물질이 집전체의 금속 실(metal thread)들을 포함한다. 또한, 다른 대안으로서, MEA 심지가 막 전극 접합체 구조체, 집전체 메쉬들 및 상기 구조체 상에 그리고 상기 구조체 내로 적용된 촉매 코팅과 결합될 수 있다.
DMFC MEA의 제조에서, 촉매는 가스확산층 위 또는 막 위로 로딩될 수 있다. 그러나, MEA의 접합체에 일차적인 목표는 상기 막, 가스확산층, 및 촉매층들 사이에 양호한 접촉을 확보하는 것이다. 이는 양호하게 접촉되어야 연료전지의 작동시 촉매의 사용을 최대화할 수 있기 때문이다. 촉매 코팅된 막을 사용하여 촉매층과 전해질막 사이의 양호한 접촉을 유도하는 방법이 제안되었는데, 이에 따르면 연료전지의 성능에 영향을 주지않고 촉매 로딩을 효과적으로 감소시킬 수 있다.
몇몇 방법들이 DMFC에 촉매층을 부가하기 위해 개발되어 있다. 예컨대, 확산법, 스프레이법, 스퍼터링법, 도포법, 스크린 인쇄법, 전사법, 전착법, 증발증착법, 및 함침환원법이 있다. 촉매 로딩을 수행하기 위해 가장 보편적으로 사용되는 방법이 닥터블레이드(doctor blade)를 이용한 확산법 또는 에어 브러시 기술을 사용한 스프레이법이다.
스프레이법은 촉매 잉크를 로딩하는데 에어 브러시를 사용하는 방법으로 일컬어진다. 스프레이법은 수동 또는 자동 공정일 수 있다. 지금까지 자동 분사 공정을 사용한 것에 대한 문헌은 나온 바 없으나 이를 위한 기계는 사용가능하게 만들 수 있다. 이 공정에서, 액체 잉크가 종종 사용된다. 분사 공정에서 로딩 양의 범위는 0.1 내지 2.0 mg/cm2이다.
스프레이법은 다양한 여러 함량의 촉매들을 허용할 수 있다. 카본블랙에 부착된 금속 파우더 또는 금속, 또는 PTFE와 이오노머와 혼합된 촉매가 모두 적합하다. 상기 방법은 로딩 공정에 시간소모가 크긴 해도 자동조립라인에 적용될 수 있다. 액체 잉크가 쉽게 뭉치기 때문에 각각의 분사 후에 잉크를 다시 재혼합하거나 또는 분사 공정 중에 잉크를 혼합하여야 한다. 분사 공정 중에, 촉매의 일부가 공기 중에 남아있을 수 있어서 그 잔존 촉매가 지지 물질에 분사될 것이다. 이들 두 가지 경우에서 손실된 백금은 회복될 수 없다.
스프레이법은 닥터블레이드나 이와 유사한 도구를 이용하여 촉매층을 로딩하는 것을 말한다. 이 공정 중에, 슬러리/페이스트가 GDL 또는 막의 표면 상에 적하되거나 압착된다. 그런 다음, 상기 표면을 자동화 도구 또는 수동 도구를 사용하여 매끄럽게 하여 균일한 촉매층이 되도록 한다. 상기 스프레이법에 의해 수득되는 로딩 양은 보통 1mg/cm2보다 많다.
스크린 인쇄법은 DMFC MEA의 제조시 촉매를 로딩하는 다른 하나의 방법이다. 스크린 인쇄법에서 페이스트 또는 액체/현탁액이 증착 물질로서 사용될 수 있다. 상업적인 스크린 프린터는 스크린을 기질과 인접하게 그리고 기질에 평행하게 유지하도록 구성될 수 있다. 고무롤러(squeegee)가 기질 상의 개구를 통해 페이스트를 집어넣는데 필요한 힘을 제공하는데 사용될 수 있다. 스크린 인쇄법은 0.2mg/cm2 이상의 얇은 촉매층을 다룰 수 있으며 촉매층의 높이 또는 중량에 의해 조절될 수 있다. 이 방법은 스프레이법과 유사한 원리이지만 스크린 인쇄법은 일반적으로 전자기기 제조에 사용되어 왔으며 로딩 과정에서 보다 더 조절가능하다.
스프레이법 및 스크린 인쇄법에서, 촉매 로딩 공정은 신속하고 안정되며 촉매층은 단일 공정으로 형성될 수 있다. 페이스트는 스프레이법만큼 자주 재혼합될 필요는 없지만 용매 증발이 고려되어야 한다. 두 방법 모두 효율적이다; 촉매 대부분이 사용될 수 있고 회수될 수 있다. 이들 방법은 또한 높은 불순물 허용치를 갖는다. 그러나 로딩은 기구 및 설비에 의해 제한될 수 있다. Pt 블랙과 같은 몇몇 촉매 종류는 순수한 금속 로딩이 너무 얇은 층으로 귀결되어 이들 방법들에 의해 다루어질 수 없으므로 이들 방법들에서는 거의 이용되지 않는다.
스크린 인쇄법은 DMFC MEA의 제조를 위한 촉매 로딩 기술로서 실험되었다. 이 실험에서 로딩 공정의 최종 목표는 신규한 구조체 상에 0.5 mg/cm2의 촉매층을 얻는 것이었다.
이 실험에서 캐소드에 사용되는 촉매 페이스트 함량은 카본블랙 16.7mg 상의 Pt 60%, 후미온(Fumion) 5 mg, 카본블랙 173.3mg, 증류수 5ml, 이소프로판올 10ml이었다. 마찬가지로, 애노드에 사용되는 촉매 페이스트 함량은 카본블랙 16.7mg 상의 Pt 30% Ru 30%, 후미온(Fumion) 5 mg, 카본블랙 173.3mg, 증류수 5ml, 이소프로판올 10ml이었다.
페이스트를 사용할 수 있도록 준비한 후 막 상에 촉매를 로딩하기 위해 스크린 인쇄 기계를 사용하였다. 기질로서 메쉬를 갖는 용접된 막이 PCB의 표면에 연결되었다. 촉매 잉크가 페이스트로서 사용되었고 1cm의 개구를 갖는 스테인레스강이 스텐실로서 사용되었다.
이 실험에서 사용된 막은 후마펨(Fumapem) F14100(건조 두께: 100120 um, Fumatech GmbH)이었다. 이 막은 다음과 같이 전처리되었다: 막 샘플들을 수용성 10 wt% HNO3 용액에 80℃에서 12시간 동안 둔 다음, 1시간 동안 80℃에서 증류수에 처리한 후 증류수로 세척하였다. 촉매 잉크는 탄소 지지된 Pt/PtRu (BASF)를 카본블랙 내로 분산시키고, 이소프로판올 : 물 = 5:1 용액을 30 wt% 후미온 (FLNA905, Fumatech GmbH)과 함께 첨가하여 제조하였다.
도 7은 본 발명에 따른 직접 메탄올 연료전지의 제조시 촉매 로딩 기술로서 스크린 인쇄법을 실험한 결과를 도시한 것이다. 촉매코팅된 막은 도면부호 24로 표시되어 있다. 막(24)의 촉매층을 물리적으로 스크래칭하면, 촉매가 막 메쉬들 내부로 들어간 것을 알 수 있다. 스크린 인쇄 실험 결과는 스크린 인쇄법이 본 발명에 따른 신규한 구조체에 적용될 수 있음을 보여준다. 예컨대, 본 발명에 따른 막 전극 접합체 구조체는 스트립(stripe) 구조를 가질 수 있다.
도 8은 본 발명에 따른 직접 메탄올 연료전지의 제조시 촉매 로딩 기술로서 스크린 인쇄법을 실험한 결과의 단면을 도시한 것이다. 촉매코팅된 막은 도면부호 24로 표시되어 있다. 도 8의 단면에서 보듯이, 촉매층은 단일층이고 막(24)의 두께만큼 두꺼운 것을 알 수 있다.
도 9는 본 발명에 따른 직접 메탄올 연료전지의 제조시 촉매 로딩 기술로서 스크린 인쇄법을 실험한 결과의 현미경 사진이다. 도 9의 현미경 사진에서 보듯이, 촉매가 막 메쉬들의 내부로 들어간 것을 알 수 있다.
본 발명에 따른 신규한 구조체에서는 막 팽윤 및 주름발생의 문제가 생기지 않는다. 상기 막은 직접적으로 사용될 수 있다. 본 발명에 따른 방법의 다른 잇점은 신속한 공정, 페이스트의 용이한 제조, 낮은 소비, 넓은 촉매 로딩 범위, 불순물 허용 등이며 또한 본 발명의 방법은 스케일업이 용이한 것이다.
본 발명에 따른 직접 메탄올 연료전지의 막 전극 접합체는 특별한 연료전지 측정 시스템을 사용하여 측정할 수 있다. 본 발명에 따른 특별한 연료전지 측정 시스템은 제어장치, 신호처리장치 및 커플링 장치를 포함할 수 있다. 연료전지 측정 시스템의 제어장치는 랩탑(laptop) 컴퓨터와 같은, 마이크로제어장치 또는 마이크로프로세서 시스템을 포함할 수 있다. 연료전지 측정 시스템의 신호처리장치는 신호처리기 장치(signal processor unit)를 포함할 수 있다. 연료전지 측정 시스템의 커플링 장치는 A/D-컨버터, D/A-컨버터 및 I/O-인터페이싱 커넥터(I/O-interfacing connectors)를 포함할 수 있다. 측정 시퀀스는 신호처리장치 내로 프로그램되고 컴퓨터의 메모리에 저장된다. 전압 및 전류는 측정된 양으로 사용될 수 있다. 본 발명에 따른 특별한 연료전지 측정 시스템은 연료전지의 임피던스/주파수 측정뿐만 아니라 전압/전류 측정과 같은, 신속한 연료전지 측정을 위해 특별히 구성된 것이다. 측정결과는 컴퓨터의 메모리 내에 저장된다. 푸리에 변환과 같은 측정결과의 후처리는 컴퓨터 장치 내에서 수행된다.
도 10은 본 발명에 따른 직접 메탄올 연료전지의 막 전극 접합체의 테스트용 장치를 도시한 것이다. 상기 테스트 장치에서 보통의 연료탱크(25)가 테스트에 사용되었다. 상기 테스트 장치에서, 막(26)은 연료와 물을 함유한 용액(28)이 막 전극 접합체(27)의 애노드 측으로 공급되고 막 전극 접합체(27)의 캐소드 측은 공기에 개방되도록 배치되었다.
도 10에서 보듯이, DMFC는 펌프-프리 시스템이고 전기화학반응에 의해 자가활성된다. 이러한 구체적인 실험에서 본 발명에 따른 연료전지의 촉매 함량은 0.5mg/cm2이었고, 활성 영역은 3×3cm이었으며, 메탄올 농도는 2M이었다. 상기 실험의 모든 공정은 상온에서(20℃) 수행되었다.
도 11은 본 발명에 따른 직접 메탄올 연료전지의 막 전극 접합체의 전압-전류 측정의 테스트 결과를 도시한 것이다. 상기 테스트 장치에서 전압-전류 측정은 메탄올 용액이 20분 동안 연료전지와 접촉한 후에 시작되었다. 각각의 데이터 점은 표시된 전류밀도에서 5분 동안 연속동작 후에 측정된 전형적인 정상상태(steady state) 전압을 나타낸다. 다른 메쉬들에 대한 전압-전류 측정의 비교 테스트 결과가 도 11에 도시되어 있다.
도 12는 본 발명에 따른 직접 메탄올 연료전지의 막 전극 접합체에 대하여, 전력 밀도 대 전류 밀도의 측면에서 전압-전류 측정의 테스트 결과를 도시한 것이다. 다른 메쉬들에 대한 전력 밀도 대 전류 밀도의 비교 테스트 결과가 도 12에 도시되어 있다.
도 11 및 도 12는 애노드와 캐소드 측 모두에 금도금 메쉬들을 사용한 결과 수동 DMFC 성능이 개선되었음을 나타낸다. 최대 사용가능한 전류밀도가 증가하고 개방 전지 전압이 120mV로 증가하였고, 이어서 전자로드가 시작된 때 전압의 감소가 있었으며, 그런다음 전압은 테스트된 다른 전지와 거의 유사한 수준에 머물렀다. 이는 집전기 특성이 로드가 연결되기 전에는 연료전지 성능에 크게 영향을 미치는 것임을 나타낸다. 로드가 연결되면, 전류밀도가 전기화학반응들에 의해 제한되므로 집전기는 별 영향을 미치지 못한다. 이 경우, DMFC의 비용과 성능을 고려하면, 로딩에서 금 메쉬와 내산성 메쉬간 별 차이가 없기 때문에 더 얇은 내산성 강 메쉬가 가장 적절한 선택이다.
본 발명에 따른 직접 메탄올 연료전지는 종래기술의 직접 메탄올 연료전지와 비교하여 제조시 실질적으로 비용절감을 가져온다.
본 발명에 따른 직접 메탄올 연료전지는 또한 종래기술의 직접 메탄올 연료전지와 비교하여 크기, 부피와 중량면에서 매우 컴팩트하다. 나아가, 본 발명에 따른 직접 메탄올 연료전지는 전기기기들에 용이하게 결합되거나 부착될 수 있다. 본 발명에 따른 직접 메탄올 연료전지는 간단한 구조를 가지므로 종래기술의 직접 메탄올 연료전지 용액에 비해 더 신뢰성이 있다. 전기기기에 본 발명에 따른 직접 메탄올 연료전지를 실시할 경우, 비용, 효율, 및 신뢰성에서 종래 용액보다 더 우수하다.
당해 기술의 당업자에게 기술의 잇점으로서 본 발명의 진보적 개념은 다양하게 실시될 수 있음이 명백하다. 본 발명 및 실시예들은 상술한 예들에 국한되지 않고 하기 청구범위 내에서 변경될 수 있다.

Claims (17)

  1. 수동 직접 메탄올 연료전지(21, 22, 23)를 제조하는 방법에 있어서, 상기 방법은 하기 단계들을 포함하는 것을 특징으로 하는 수동 직접 메탄올 연료전지의 제조방법:
    - 초음파 용접에 의해 집전체 메쉬들(10, 14, 15, 18, 19)을 양성자교환막(9, 13, 17, 24, 26)의 양 측면에 접착시켜서 막 전극 접합체 구조체(8, 12, 16, 27)를 제조하는 단계; 및
    - 상기 구조체 상 및 구조체 내로 촉매 코팅(catalyst coating)을 적용하는 단계.
  2. 제 1 항에 있어서, 상기 방법에서 먼저 하나의 집전체 메쉬(10, 14, 18)를 양성자교환막(9, 13, 17, 24, 26)의 한쪽 면에 용접시킨 후 다른 하나의 집전체 메쉬(15, 19)를 상기 양성자교환막(9, 13, 17, 24, 26)의 다른 면에 용접시킨 다음, 촉매 코팅(11, 20)을 상기 구조체 상 및 구조체 내로 적용시키는 것을 특징으로 하는 수동 직접 메탄올 연료전지의 제조방법.
  3. 제 1 항에 있어서, 상기 방법에서 먼저 집전체 메쉬들(10, 14, 15, 18, 19)을 양성자교환막(9, 13, 17, 24, 26)의 양쪽 면들에 동시에 용접시킨 후에, 상기 구조체 상 및 구조체 내로 촉매 코팅(11, 20)을 적용시키는 것을 특징으로 하는 수동 직접 메탄올 연료전지의 제조방법.
  4. 제 1 항에 있어서, 상기 방법에서 먼저 촉매 코팅(11, 20)을 양성자교환막(9, 13, 17, 24, 26) 상 및 양성자교환막(9, 13, 17, 24, 26) 내로 적용시킨 다음, 집전체 메쉬들(10, 14, 15, 18, 19)을 상기 양성자교환막(9, 13, 17, 24, 26)의 양쪽 면들에 용접시키는 것을 특징으로 하는 수동 직접 메탄올 연료전지의 제조방법.
  5. 제 1 항에 있어서, 상기 방법에서 먼저 촉매 코팅(11, 20)을 양성자교환막(9, 13, 17, 24, 26) 상 및 양성자교환막(9, 13, 17, 24, 26) 내로, 그리고 집전체 메쉬들(10, 14, 15, 18, 19) 상 및 집전체 메쉬들 (10, 14, 15, 18, 19) 내로 적용시킨 다음, 상기 집전체 메쉬들(10, 14, 15, 18, 19)을 상기 양성자교환막(9, 13, 17, 24, 26)의 양쪽 면들에 용접시키는 것을 특징으로 하는 수동 직접 메탄올 연료전지의 제조방법.
  6. 제 1 항에 있어서, 상기 방법에서 먼저 촉매 코팅(11, 20)을 집전체 메쉬들(10, 14, 15, 18, 19) 상 및 집전체 메쉬들(10, 14, 15, 18, 19) 내로 적용시킨 다음, 상기 집전체 메쉬들(10, 14, 15, 18, 19)을 상기 양성자교환막(9, 13, 17, 24, 26)의 양쪽 면들에 용접시키는 것을 특징으로 하는 수동 직접 메탄올 연료전지의 제조방법.
  7. 제 1 항 내지 제 6 항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 집전체 메쉬들(10, 14, 15, 18, 19)은 임의의 금속, 금속 합금 또는 적절한 전기 전도성을 가지는 복합재(composite material)로 만들어지며, 두께는 1-500 ㎛의 범위이며, 전형적으로 10-200 ㎛의 범위이며, 눈 크기(eye size)는 10-1000 ㎛의 범위이고 전형적으로 20-300 ㎛의 범위인 것을 특징으로 하는 수동 직접 메탄올 연료전지의 제조방법.
  8. 제 1 항 내지 제 7 항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 촉매 코팅(11, 20)은 스크린 인쇄법에 의해 적용되는 것을 특징으로 하는 수동 직접 메탄올 연료전지의 제조방법.
  9. 제 1 항 내지 제 7 항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 촉매 코팅(11, 20)은 에어 브러시를 사용하여 스프레이법에 의해 적용되는 것을 특징으로 하는 수동 직접 메탄올 연료전지의 제조방법.
  10. 제 1 항 내지 제 9 항 중 어느 한 항에 있어서, 수동 직접 메탄올 연료전지를 예컨대 연료전지의 임피던스/주파수 측정뿐만 아니라 전압/전류 측정과 같은 신속한 연료전지 측정에 적합한 특정한 연료전지 측정 시스템에 의해 테스트하는 것을 특징으로 하는 수동 직접 메탄올 연료전지의 제조방법.
  11. 수동 직접 메탄올 연료전지(21, 22, 23)에 있어서,
    상기 연료전지는 막 전극 접합체 구조체(8, 12, 16, 27)를 구비하고,
    상기 막 전극 접합체 구조체는 양성자교환막(9, 13, 17, 24, 26), 상기 양성자교환막(9, 13, 17, 24, 26)의 양 측면에 초음파 용접에 의해 접착된 집전체 메쉬들(10, 14, 15, 18, 19), 및 상기 막 전극 접합체 구조체 상 및 막 전극 접합체 구조체 내로 적용된 촉매 코팅(11, 20)을 포함하는 것을 특징으로 하는 수동 직접 메탄올 연료전지.
  12. 제 11 항에 있어서, 상기 막 전극 접합체 구조체(8, 12, 16, 27)에서, 초음파 용접 전에 촉매 코팅(11, 20)을 양성자교환막(9, 13, 17, 24, 26) 상 및 내부에, 및/또는 집전체 메쉬들(10, 14, 15, 18, 19) 상 및 내부에 적용시키는 것을 특징으로 하는 수동 직접 메탄올 연료전지.
  13. 제 11 항 또는 제 12 항에 있어서, 상기 집전체 메쉬들(10, 14, 15, 18, 19)은 임의의 금속, 금속 합금 또는 적절한 전기 전도성을 가지는 복합재로 만들어지며, 두께는 1-500 ㎛의 범위이며, 전형적으로 10-200 ㎛의 범위이며, 눈 크기(eye size)는 10-1000 ㎛의 범위이고 전형적으로 20-300 ㎛의 범위인 것을 특징으로 하는 수동 직접 메탄올 연료전지.
  14. 제 11 항 내지 제 13 항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 촉매 코팅(11, 20)은 스크린 인쇄법에 의해 적용되는 것을 특징으로 하는 수동 직접 메탄올 연료전지.
  15. 제 11 항 내지 제 13 항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 촉매 코팅(11, 20)은 에어 브러시를 사용하여 스프레이법에 의해 적용되는 것을 특징으로 하는 수동 직접 메탄올 연료전지.
  16. 제 11 항 내지 제 15 항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 막 전극 접합체 구조체(8, 12, 16, 27)에서 연료는 린넨, 면, 대마 또는 관련된 심지 물질로 만들어진 심지(wick)의 도움을 받아 막 전극 접합체 표면에 전달되는 것을 특징으로 하는 수동 직접 메탄올 연료전지.
  17. 제 11 항 내지 제 16 항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 막 전극 접합체 구조체(8, 12, 16, 27)는 스트립(stripe) 구조를 갖는 것을 특징으로 하는 수동 직접 메탄올 연료전지.
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