KR20110131469A - Manufacturing method of silicon carbide nanopowder and silicon carbide nanopowder manufactured by the method - Google Patents

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Abstract

PURPOSE: A method for manufacturing silicon carbide nano-powder and the silicon carbide nano-powder are provided to mass-produce the silicon carbide nano-powder through a simple process using a silicon-carbon precursor. CONSTITUTION: A method for manufacturing silicon carbide nano-powder includes the following: Gas is pumped to move successively through the reactor, the cyclone, and the collector of a thermal plasma device. Plasma is generated from an induction coil region by spraying plasma source gas from a plasma torch to the reactor. Quenching gas is injected from the upper side of the reactor to the end part of a plasma generating region. A silicon-carbon precursor passes through the plasma generation region. Silicon carbide nano-powder is synthesized and is quenched. The quenched silicon carbine nano-powder is collected.

Description

실리콘카바이드 나노분말의 제조방법 및 이에 의해 제조된 실리콘카바이드 나노분말{Manufacturing method of silicon carbide nanopowder and silicon carbide nanopowder manufactured by the method}Manufacturing Method of Silicon Carbide Nanopowder and Silicon Carbide Nanopowder Manufactured by the Method

본 발명은 실리콘카바이드 나노분말의 제조방법에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 실리콘(Si) 성분과 탄소(C) 성분을 함께 포함하는 실리콘-탄소 전구체를 이용하여 용이하게 고순도의 SiC 나노분말을 합성할 수 있고, 공정이 간단하여 재현성이 높으며, 대량 생산이 가능한 실리콘카바이드 나노분말의 제조방법 및 이에 의해 제조된 실리콘카바이드 나노분말에 관한 것이다.
The present invention relates to a method for manufacturing silicon carbide nanopowder, and more particularly, to easily synthesize high purity SiC nanopowder using a silicon-carbon precursor including a silicon (Si) component and a carbon (C) component. The present invention relates to a method for producing silicon carbide nanopowder and a silicon carbide nanopowder prepared thereby, which can be easily and easily reproducible and capable of mass production.

실리콘카바이드(Silicon carbide, SiC)는 대표적인 비산화물계 세라믹스로 산화물계 세라믹스보다 우수한 성능을 가지고 있어 새로운 기능성 재료로 주목되고 있다. 고온 고강도, 고경도, 높은 열전도도, 우수한 산화저항과 내마모성 등의 특성을 갖는 SiC 소결체는 내화벽돌, 발열체, 보호관 등의 고온재료나 연마재로써 널리 이용되고 있다. Silicon carbide (SiC) is a representative non-oxide-based ceramics, which has a higher performance than oxide-based ceramics, and is drawing attention as a new functional material. SiC sintered bodies having characteristics such as high temperature high strength, high hardness, high thermal conductivity, excellent oxidation resistance and abrasion resistance are widely used as high temperature materials and abrasives such as refractory bricks, heating elements, and protective tubes.

SiC 분말은 일반적으로 실리카(SiO2) 분말과 탄소원을 혼합하여 탄소열환원법(Carbothermal reduction)을 이용하는 아케슨 방법(Acheson process)으로 합성되고 있다. 그러나 탄소열환원법을 이용한 SiC 분말 합성공정은 고순도 SiC 분말 제조와 입도 및 형상 제어가 어려운 것으로 보고되고 있다. SiC powder is generally silica (SiO 2 ) It is synthesized by the Acheson process using a carbon thermal reduction (Carbothermal reduction) by mixing the powder and the carbon source. However, the SiC powder synthesis process using carbon thermal reduction method has been reported to be difficult to manufacture high-purity SiC powder and to control the particle size and shape.

고순도의 SiC 분말을 제조하는 공정으로 자전고온합성법(Self-propagation high-temperature synthesis, SHS) 및 졸-겔(sol-gel)법 등이 제시되고 있다. Self-propagation high-temperature synthesis (SHS), sol-gel (sol-gel) method and the like have been proposed as a process for producing high purity SiC powder.

자전고온합성법에 의한 SiC 합성은 실리콘(Si)과 탄소(C)의 직접반응에 의해 SiC 합성을 유도하는 것으로, 불순물의 함유가 적어 비산화물계 세라믹스의 합성에 유리한 이점을 가지고 있으나 분말 형상의 출발물질이 고가라는 단점이 있다. SiC synthesis by the autothermal synthesis method induces SiC synthesis by direct reaction of silicon (Si) and carbon (C), which has an advantage in the synthesis of non-oxide-based ceramics due to the low content of impurities. The disadvantage is that the material is expensive.

졸-겔법은 액상의 실리콘(Si)원과 탄소(C)원을 균일하게 혼합하여 하이브리드 겔(hybrid gel)을 제조한 후, 고온 반응을 거쳐 고순도 SiC 분말을 합성하는 방법이다. 그러나 졸-겔법은 분말의 형상 및 입도 제어에 많은 어려움이 있어 상용화가 이루어지지 않고 있다.
The sol-gel method is a method of preparing a hybrid gel by uniformly mixing a liquid silicon (Si) source and a carbon (C) source, and then synthesizing a high purity SiC powder through a high temperature reaction. However, the sol-gel method has a lot of difficulties in controlling the shape and particle size of the powder has not been commercialized.

본 발명이 해결하려는 과제는 실리콘(Si) 성분과 탄소(C) 성분을 함께 포함하는 실리콘-탄소 전구체를 이용하여 용이하게 고순도의 SiC 나노분말을 합성할 수 있고, 공정이 간단하여 재현성이 높으며, 대량 생산이 가능한 실리콘카바이드 나노분말의 제조방법을 제공함에 있다. The problem to be solved by the present invention is to easily synthesize a high-purity SiC nanopowder by using a silicon-carbon precursor containing a silicon (Si) component and a carbon (C) component, a simple process and high reproducibility, It is to provide a method for producing a silicon carbide nano powder that can be mass produced.

본 발명이 해결하려는 다른 과제는 입도가 균일하고 구형이며 평균 입경이 5∼200㎚ 범위를 갖는 고순도의 실리콘카바이드 나노분말을 제공함에 있다.
Another object of the present invention is to provide a high purity silicon carbide nanopowder having a uniform particle size, a spherical shape, and an average particle diameter in the range of 5 to 200 nm.

본 발명은, 열플라즈마 장치의 반응관, 사이클론 및 포집부로 순차적으로 흐르는 가스의 유동이 형성되게 펌핑하는 단계와, 플라즈마소스 가스를 플라즈마 토치에서 반응관 쪽으로 분사하여 고주파 파워 서플라이로부터 유도기전력이 인가되는 유도 코일 영역에서 플라즈마를 생성하는 단계와, 플라즈마가 형성된 영역의 단부를 향하게 상기 반응관의 상부에서 급냉가스를 주입하는 단계와, 출발원료로서 실리콘(Si) 성분과 탄소(C) 성분을 함께 포함하는 실리콘-탄소 전구체를 플라즈마 토치에서 반응관 쪽으로 향하게 주입하여 플라즈마가 형성된 영역을 통과시키는 단계와, 상기 플라즈마가 형성된 영역을 통과하면서 상기 실리콘-탄소 전구체에 함유된 실리콘(Si) 성분과 탄소(C) 성분이 반응하여 핵생성과 입자 성장이 이루어져 실리콘카바이드 나노분말이 합성되는 단계와, 상기 플라즈마가 형성된 영역을 통과하여 합성된 실리콘카바이드 나노분말이 상기 반응관 내에서 상기 급냉가스에 의해 급냉되는 단계 및 급냉된 실리콘카바이드 나노분말이 상기 반응관 하단부, 상기 사이클론 하단부 또는 상기 포집부 하단부에서 포집되는 단계를 포함하는 실리콘카바이드 나노분말의 제조방법을 제공한다.The present invention, the step of pumping the flow of the gas flows sequentially into the reaction tube, cyclone and the collecting portion of the thermal plasma device, and injecting electromotive force from the high frequency power supply by spraying the plasma source gas from the plasma torch to the reaction tube Generating a plasma in an induction coil region, injecting a quench gas at an upper portion of the reaction tube toward an end portion of the region where the plasma is formed, and including a silicon (Si) component and a carbon (C) component as starting materials Injecting a silicon-carbon precursor toward a reaction tube from a plasma torch and passing a region where a plasma is formed; and passing through a region where the plasma is formed, a silicon (Si) component and carbon (C) contained in the silicon-carbon precursor Component reacts to form nucleation and particle growth The step of synthesizing, the step of quenching the silicon carbide nano-powder synthesized through the plasma formed region by the quenching gas in the reaction tube and the quenched silicon carbide nano-powder is the lower portion of the reaction tube, the lower portion of the cyclone Or it provides a method for producing silicon carbide nanopowder comprising the step of collecting at the lower end of the collecting portion.

상기 실리콘카바이드 나노분말의 제조방법은, 상기 출발원료가 상기 플라즈마가 형성된 영역에 도달하기 전에 분산가스를 주입하여 상기 출발원료와 혼합되게 하는 단계를 더 포함하며, 상기 분산가스는 아르곤(Ar) 가스로 이루어지고, 상기 분산가스의 공급 유량은 1∼30slpm 범위로 일정하게 유지하는 것이 바람직하다.The method of manufacturing the silicon carbide nano powder further comprises the step of injecting a dispersion gas and mixing with the starting material before the starting material reaches the region where the plasma is formed, the dispersion gas is argon (Ar) gas It is preferable that the flow rate of the dispersion gas is kept constant in the range of 1 to 30 slm.

상기 분산가스는, 수소(H2) 또는 암모니아(NH3) 가스가 아르곤(Ar)와 혼합된 가스를 사용할 수 있다.The dispersion gas may be a gas in which hydrogen (H 2 ) or ammonia (NH 3 ) gas is mixed with argon (Ar).

상기 반응관의 내벽을 보호하기 위하여 보호가스를 주입하여 상기 반응관 상부 내벽으로부터 상기 반응관 하부 내벽으로 흐르는 유동을 유지하며, 상기 보호가스로 질소(N2) 또는 아르곤(Ar) 가스를 사용하고, 상기 보호가스의 공급 유량은 10∼100slpm 범위로 일정하게 유지하는 것이 바람직하다.In order to protect the inner wall of the reaction tube by injecting a protective gas to maintain the flow flowing from the upper inner wall of the reaction tube to the lower inner wall of the reaction tube, using nitrogen (N 2 ) or argon (Ar) gas as the protective gas Preferably, the supply flow rate of the protective gas is kept constant in the range of 10 to 100 slm.

상기 출발원료는 정량 펌프를 이용하여 1∼50㎖/min 범위의 공급 속도로 일정하게 유입되게 하고, 상기 플라즈마소스 가스는 아르곤(Ar) 가스를 사용하고 상기 플라즈마소스 가스의 공급 유량은 5∼50slpm 범위로 일정하게 유지하는 것이 바람직하다.The starting material is continuously introduced at a feed rate in the range of 1 to 50 ml / min using a metering pump, and the plasma source gas uses argon (Ar) gas and the supply flow rate of the plasma source gas is 5 to 50 slmm. It is desirable to keep the range constant.

상기 급냉가스는 질소(N2) 또는 아르곤(Ar) 가스를 사용하고, 상기 급냉가스의 공급 유량은 50∼500slpm 범위로 일정하게 유지하는 것이 바람직하다.Nitrogen (N 2 ) or argon (Ar) gas is used as the quenching gas, and the supply flow rate of the quenching gas is preferably kept constant in the range of 50 to 500 slm.

상기 반응관 내의 압력이 상기 실리콘카바이드 나노분말이 합성되는 동안에 2∼50psi 범위로 일정하게 유지되는 것이 바람직하다.The pressure in the reaction tube is preferably kept constant in the range of 2 to 50 psi during the synthesis of the silicon carbide nanopowder.

상기 실리콘카바이드 나노분말의 제조방법은, 포집된 실리카-카바이드 나노분말에 함유된 불순물인 프리카본을 제거하기 위하여 500∼1000℃의 온도 범위에서 열처리하는 단계를 더 포함할 수 있다.The method of manufacturing the silicon carbide nanopowder may further include heat treatment at a temperature in the range of 500 to 1000 ° C. in order to remove free carbon which is an impurity contained in the collected silica-carbide nanopowder.

상기 실리콘카바이드 나노분말의 제조방법은, 포집된 실리카-카바이드 나노분말에 함유된 불순물인 SiO2 성분을 제거하기 위하여 불산 처리하는 단계를 더 포함할 수 있다.The method of manufacturing the silicon carbide nanopowder may further include hydrofluoric acid treatment to remove SiO 2 component which is an impurity contained in the collected silica-carbide nanopowder.

상기 출발원료로 테트라에틸 오르소실리케이트, 헥사메틸 디실라잔 및 비닐트리메톡시 실란 중에서 선택된 액상의 전구체를 사용할 수 있다.As the starting material, a liquid precursor selected from tetraethyl orthosilicate, hexamethyl disilazane and vinyltrimethoxy silane may be used.

상기 출발원료로 테트라에틸 오르소실리케이트(tetraethyl orthosilicate)와 페닐트리에톡시실리케이트(phenyltriethoxysilicate)가 혼합된 고상의 전구체를 사용할 수 있다.As the starting material, a solid precursor in which tetraethyl orthosilicate and phenyltriethoxysilicate are mixed may be used.

상기 실리콘-탄소 전구체는, 트리(메틸)-(1-디메틸아미노-2-메틸-2-프로폭시)실리콘, 디(메틸)-비스(1-디메틸아미노-2-메틸-2-프로폭시)실리콘, (메틸)-트리(1-디메틸아미노-2-메틸-2-프로폭시)실리콘, 트리(메틸)-(1-디메틸아미노-2-메틸-2-부톡시)실리콘, 디(메틸)-비스(1-디메틸아미노-2-메틸-2-부톡시)실리콘, (메틸)-트리(1-디메틸아미노-2-메틸-2-부톡시)실리콘, 트리메틸-(1-메톡시-2-메틸-2-프로폭시)실리콘, 디메틸-비스-(1-메톡시-2-메틸-2-프로폭시)실리콘, 메틸-트리스(1-메톡시-2-메틸-2-프로폭시)실리콘, 1,2-비스(1-메톡시-2-메틸프로폭시-2-옥시)-1,1,2,2-테트라메틸 다이실란, 1,1,2,2-테트라키스(1-메톡시-2-메틸프로판-2-옥시)-1,2-다이메틸다이실란, 2-(2-(1-(다이메틸아미노)-2-프로폭시)-1,1,2,2-테트라메틸다이실옥시)-N,N-다이메틸프로판-1-아민, 2-(2-(1-(다다이메틸아미노)-2-메틸프로판옥시)-1,1,2,2-테트라메틸 다이실옥시)-N,N,2-트리메틸프로판-1-아민, 2-(1,2,2-트리스(1-(다이메틸아미노)프로판-2-옥시)-1,2-다이메틸다이실릴옥시)-N,N-다이메틸프로판-1-아민, 2-(1,2,2-트리스(1-(다이메틸아미노)-2-메틸프로판-2-옥시)-1,2-다이메틸다이실릴옥시)-N,N,2-트리메틸프로판-1-아민, 클로로-비스(1-디메틸아미노-2-메틸-2-프로폭시)실리콘, 클로로-비스(1-디메틸아미노-2-메틸-2-부톡시)실리콘, 클로로-비스(1-디에틸아미노-2-메틸-2-부톡시)실리콘, 클로로-비스(1-디아이소프로필아미노-2-메틸-2-프로폭시)실리콘, 디클로로-비스(1-디메틸아미노-2-메틸-2-프로폭시)실리콘, 트리클로로(1-디메틸아미노-2-메틸-2-프로폭시)실리콘, 클로로-트리(1-디메틸아미노-2-메틸-2-프로폭시)실리콘, 디메틸-비스-(1-메톡시-2-메틸-2-프로폭시)실리콘, 및 메틸-트리스(1-메톡시-2-메틸-2-프로폭시)실리콘 중에서 선택된 1종 이상의 전구체로 이루어질 수 있다. The silicon-carbon precursor is tri (methyl)-(1-dimethylamino-2-methyl-2-propoxy) silicone, di (methyl) -bis (1-dimethylamino-2-methyl-2-propoxy) Silicone, (methyl) -tri (1-dimethylamino-2-methyl-2-propoxy) silicone, tri (methyl)-(1-dimethylamino-2-methyl-2-butoxy) silicone, di (methyl) -Bis (1-dimethylamino-2-methyl-2-butoxy) silicone, (methyl) -tri (1-dimethylamino-2-methyl-2-butoxy) silicone, trimethyl- (1-methoxy-2 -Methyl-2-propoxy) silicone, dimethyl-bis- (1-methoxy-2-methyl-2-propoxy) silicone, methyl-tris (1-methoxy-2-methyl-2-propoxy) silicone , 1,2-bis (1-methoxy-2-methylpropoxy-2-oxy) -1,1,2,2-tetramethyl disilane, 1,1,2,2-tetrakis (1-meth Methoxy-2-methylpropane-2-oxy) -1,2-dimethyldisilane, 2- (2- (1- (dimethylamino) -2-propoxy) -1,1,2,2-tetra Methyldisiloxy) -N, N-dimethylpropan-1-amine, 2- (2- (1- (dimethylamino) ) -2-methylpropaneoxy) -1,1,2,2-tetramethyl disiloxy) -N, N, 2-trimethylpropan-1-amine, 2- (1,2,2-tris (1- (Dimethylamino) propane-2-oxy) -1,2-dimethyldisilyloxy) -N, N-dimethylpropan-1-amine, 2- (1,2,2-tris (1- (di Methylamino) -2-methylpropane-2-oxy) -1,2-dimethyldisilyloxy) -N, N, 2-trimethylpropan-1-amine, chloro-bis (1-dimethylamino-2-methyl -2-propoxy) silicone, chloro-bis (1-dimethylamino-2-methyl-2-butoxy) silicone, chloro-bis (1-diethylamino-2-methyl-2-butoxy) silicone, chloro -Bis (1-diisopropylamino-2-methyl-2-propoxy) silicone, dichloro-bis (1-dimethylamino-2-methyl-2-propoxy) silicone, trichloro (1-dimethylamino-2 -Methyl-2-propoxy) silicone, chloro-tri (1-dimethylamino-2-methyl-2-propoxy) silicone, dimethyl-bis- (1-methoxy-2-methyl-2-propoxy) silicone , And methyl-tris (1-meth -2-methyl-2-propoxy) may be formed of at least one selected from a silicon precursor.

상기 실리콘-탄소 전구체는, 하기의 화학식 1로 표시되는 실리콘 알콕사이드 화합물일 수 있다. The silicon-carbon precursor may be a silicon alkoxide compound represented by Formula 1 below.

[화학식 1][Formula 1]

[R4]3-a[R30-(CH2)yR8R7C-0]aSi-Si[0-CR5R6(CH2)x-0R1]n[R2]3-n [R 4 ] 3-a [R 3 0- (CH 2 ) y R 8 R 7 C-0] a Si-Si [0-CR 5 R 6 (CH 2 ) x -0R 1 ] n [R 2 ] 3-n

[상기 화학식 1에서, R1 내지 R8는 서로 독립적으로 C1-C5의 선형 또는 분지형 알킬기이고, a 및 n은 서로 독립적으로 1 또는 2의 정수이며, x 및 y는 서로 독립적으로 1 내지 3의 정수이다][In Formula 1, R 1 to R 8 are each independently a linear or branched alkyl group of C 1 -C 5 , a and n are each independently an integer of 1 or 2, x and y are independently of each other 1 Is an integer of 3 to]

또한, 상기 실리콘-탄소 전구체는, 하기의 화학식 2로 표시되는 실리콘 아미노알콕사이드 화합물일 수 있다.In addition, the silicon-carbon precursor may be a silicon aminoalkoxide compound represented by Formula 2 below.

[화학식 2][Formula 2]

[R6]3-a[R5R4N-(CH2)yR10R9C-0]aSi-Si[0-CR7R8(CH2)x-NR1R2]n[R3]3-n [R 6 ] 3-a [R 5 R 4 N- (CH 2 ) y R 10 R 9 C-0] a Si-Si [0-CR 7 R 8 (CH 2 ) x -NR 1 R 2 ] n [R 3 ] 3-n

[상기 화학식 2에서 R1 내지 R10는 서로 독립적으로 C1-C5의 선형 또는 분지형 알킬기이고, a 및 n은 서로 독립적으로 1 또는 2의 정수이며, x 및 y는 서로 독립적으로 1 내지 3의 정수이다][In Formula 2, R 1 to R 10 are each independently a linear or branched alkyl group of C 1 -C 5 , a and n are each independently an integer of 1 or 2, and x and y are each independently 1 to Is an integer of 3]

또한, 상기 실리콘-탄소 전구체는, 하기의 화학식 3으로 표시되는 실리콘 착화합물일 수 있다.In addition, the silicon-carbon precursor may be a silicon complex compound represented by Formula 3 below.

[화학식 3](3)

SiR1 m(OCR2R3(CH2)nNR4R5)4-m SiR 1 m (OCR 2 R 3 (CH 2 ) n NR 4 R 5 ) 4-m

[상기 화학식 3에서, R1, R2, R3, R4 및 R5는 각각 독립적으로 C1-C7 선형 또는 분지형 알킬기이고, m,n은 1 내지 3 범위의 정수이다][In Formula 3, R 1 , R 2 , R 3 , R 4 and R 5 are each independently a C 1 -C 7 linear or branched alkyl group, m, n is an integer ranging from 1 to 3]

또한, 상기 실리콘-탄소 전구체는, 하기의 화학식 4로 표시되는 실리콘 화합물일 수 있다.In addition, the silicon-carbon precursor may be a silicon compound represented by Formula 4 below.

[화학식 4][Formula 4]

R1 3Si-N(R2)-SiR3 3 R 1 3 Si-N (R 2 ) -SiR 3 3

[상기 화학식 4에서, R1, R2, R3는 H 또는 C1-C4에서 선택되어 같거나 다르게 존재하는 작용기이다][In Formula 4, R 1 , R 2 , R 3 are the same or different functional groups selected from H or C1-C4]

또한, 본 발명은, 상기 실리콘카바이드 나노분말의 제조방법으로 제조되고 평균 입경이 5∼200㎚ 범위를 갖는 실리콘카바이드 나노분말을 제공한다.
In addition, the present invention provides a silicon carbide nanopowder prepared by the method for producing the silicon carbide nanopowder and having an average particle diameter in the range of 5 to 200 nm.

본 발명에 의하면, 입도가 균일하고 구형이며 평균 입경이 5∼200㎚ 범위를 갖는 고순도의 SiC 나노분말을 제조할 수가 있다. According to the present invention, a high purity SiC nanopowder having a uniform particle size, a spherical shape, and an average particle diameter in the range of 5 to 200 nm can be produced.

본 발명에 의하면, 실리콘(Si) 성분과 탄소(C) 성분을 함께 포함하는 실리콘-탄소 전구체를 이용하여 용이하게 SiC 나노분말을 합성할 수 있고, 공정이 간단하여 재현성이 높으며, 대량 생산이 가능하다는 장점이 있다.
According to the present invention, a SiC nanopowder can be easily synthesized using a silicon-carbon precursor including a silicon (Si) component and a carbon (C) component, a simple process, high reproducibility, and mass production are possible. Has the advantage.

도 1은 SiC 나노분말을 합성하기 위한 열플라즈마 장치를 개략적으로 도시한 도면이다.
도 2는 열플라즈마 합성법에 의해 합성된 SiC 분말의 TG(Thermogravimetric) 분석 결과를 나타낸 그래프이다.
도 3은 열플라즈마 합성법에 의해 합성된 SiC 분말의 X-선회절 패턴을 나타낸 그래프이다.
도 4는 실시예 1에 따라 합성된 SiC 분말의 열처리 전 주사전자현미경(Scanning Electron Microscope) 사진이다.
도 5는 실시예 1에 따라 합성된 SiC 분말을 850℃에서 1시간 열처리를 수행한 후의 주사전자현미경 사진이다.
도 6은 실시예 1에 따라 합성된 SiC 분말을 850℃에서 1시간 열처리를 수행한 후의 투과전자현미경(Transmission Electron Microscope) 사진이다.
도 7은 상용 SiC 분말(T1, SUMITOMO, Japan)의 주사전자현미경 사진이다.
도 8은 헥사메틸 디실라잔을 출발원료로 사용하여 열플라즈마 합성법에 의해 합성된 SiC 분말의 X-선회절 패턴을 나타낸 그래프이다.
도 9는 실시예 2에 따라 합성된 SiC 분말의 주사전자현미경 사진이다.
도 10은 비닐트리메톡시 실란을 출발원료로 사용하여 열플라즈마 합성법에 의해 합성된 SiC 분말의 X-선회절 패턴을 나타낸 그래프이다.
도 11은 실시예 3에 따라 합성된 SiC 분말의 주사전자현미경(Scanning Electron Microscope) 사진이다.
도 12는 테트라에틸 오르소실리케이트(tetraethyl orthosilicate)와 페닐트리에톡시실리케이트(phenyltriethoxysilicate)를 혼합한 고상원료를 출발원료로 사용하여 열플라즈마 합성법에 의해 합성된 SiC 분말의 X-선회절 패턴을 나타낸 그래프이다.
도 13은 실시예 4에 따라 합성된 SiC 분말의 주사전자현미경(Scanning Electron Microscope) 사진이다.
도 14는 실시예 4에 따라 합성된 SiC 분말의 투과전자현미경(Transmission Elctcron Microscope)이다. 1 is a view schematically showing a thermal plasma apparatus for synthesizing SiC nanopowders.
Figure 2 is a graph showing the results of TG (Thermogravimetric) analysis of the SiC powder synthesized by the thermal plasma synthesis method.
3 is a graph showing the X-ray diffraction pattern of the SiC powder synthesized by the thermal plasma synthesis method.
Figure 4 is a scanning electron microscope (Scanning Electron Microscope) photograph of the heat treatment of the SiC powder synthesized according to Example 1.
5 is a scanning electron micrograph of the SiC powder synthesized according to Example 1 after heat treatment at 850 ° C. for 1 hour.
FIG. 6 is a transmission electron microscope photograph of the SiC powder synthesized according to Example 1 after heat treatment at 850 ° C. for 1 hour.
7 is a scanning electron micrograph of a commercial SiC powder (T1, SUMITOMO, Japan).
8 is a graph showing the X-ray diffraction pattern of the SiC powder synthesized by thermal plasma synthesis method using hexamethyl disilazane as a starting material.
9 is a scanning electron micrograph of a SiC powder synthesized according to Example 2. FIG.
FIG. 10 is a graph showing an X-ray diffraction pattern of SiC powders synthesized by thermal plasma synthesis using vinyltrimethoxy silane as a starting material.
FIG. 11 is a scanning electron microscope photograph of SiC powder synthesized according to Example 3. FIG.
12 is a graph showing an X-ray diffraction pattern of a SiC powder synthesized by thermal plasma synthesis using a solid phase raw material mixed with tetraethyl orthosilicate and phenyltriethoxysilicate as a starting material. to be.
FIG. 13 is a scanning electron microscope photograph of SiC powder synthesized according to Example 4. FIG.
14 is a Transmission Elctcron Microscope of SiC powder synthesized according to Example 4. FIG.

이하, 첨부된 도면을 참조하여 본 발명에 따른 바람직한 실시예를 상세하게 설명하기로 한다. 그러나, 이하의 실시예는 이 기술분야에서 통상적인 지식을 가진 자에게 본 발명이 충분히 이해되도록 제공되는 것으로서 여러 가지 다른 형태로 변형될 수 있으며, 본 발명의 범위가 다음에 기술되는 실시예에 한정되는 것은 아니다. 도면상에서 동일 부호는 동일한 요소를 지칭한다. 이하의 설명에서 '나노'라 함은 나노미터(㎚) 단위의 크기로서 1㎚ 내지 1000㎚ 범위의 크기를 의미하는 것으로 사용한다. Hereinafter, preferred embodiments of the present invention will be described in detail with reference to the accompanying drawings. However, the following embodiments are provided to those skilled in the art to fully understand the present invention, and may be modified in various forms, and the scope of the present invention is limited to the embodiments described below. It doesn't happen. Like numbers refer to like elements in the figures. In the following description, "nano" is used as a size in the range of 1 nm to 1000 nm as a size in nanometer (nm) unit.

열플라즈마를 이용한 합성법은 고온(예컨대, 약 104 K), 고활성 및 초급냉 (예컨대, 106 K/s 이상의 급냉)의 특성을 이용한다. The synthesis method using thermal plasma takes advantage of the properties of high temperature (eg, about 10 4 K), high activity and supercooling (eg, quenching above 10 6 K / s).

열플라즈마 합성법은 액상, 고상 또는 기상의 출발원료가 공급되면서 고온의 플라즈마 영역에서 매우 빠르게 기화(vaporization)되고, 기화된 원료물질은 핵생성(nucleation)과 입자성장(particle growth)이 일어나고, 플라즈마 외부영역에서 급냉(quenching)되면서 나노분말을 합성하는 방법이다. The thermal plasma synthesis method vaporizes very rapidly in the high temperature plasma region with the supply of liquid, solid or gaseous starting materials, and nucleation and particle growth occur in the vaporized raw material and outside the plasma. It is a method of synthesizing nanopowder while quenching in the region.

열플라즈마 합성법은 출발원료가 초고온에서 분해되기 때문에 고체, 액체, 기체의 출발원료 상태에 관계없이 합성할 수 있고, 반응시간이 10ms로 매우 짧은 합성법이다. 열플라즈마 합성법은 출발원료, 반응 압력, 급냉가스(Quenching gas)의 유량, 출발원료의 공급 속도 등이 합성된 분말의 성분, 형태, 크기 등을 결정하는 주요 변수로 작용한다. Since the thermal plasma synthesis method decomposes the starting material at very high temperature, it can be synthesized regardless of the starting materials of solid, liquid, and gas, and the reaction time is 10ms, which is very short. In the thermal plasma synthesis method, the starting material, the reaction pressure, the flow rate of the quenching gas, and the feed rate of the starting material serve as the main variables for determining the composition, form, and size of the synthesized powder.

본 발명의 바람직한 실시예에 따라 열플라즈마 합성법을 이용하여 SiC 나노분말을 제조하는 방법은, 열플라즈마 장치의 반응관, 사이클론 및 포집부로 순차적으로 흐르는 가스의 유동이 형성되게 펌핑하는 단계와, 플라즈마소스 가스를 플라즈마 토치에서 반응관 쪽으로 분사하여 고주파 파워 서플라이로부터 유도기전력이 인가되는 유도 코일 영역에서 플라즈마를 생성하는 단계와, 플라즈마가 형성된 영역의 단부를 향하게 상기 반응관의 상부에서 급냉가스를 주입하는 단계와, 출발원료로서 실리콘(Si) 성분과 탄소(C) 성분을 함께 포함하는 실리콘-탄소 전구체를 플라즈마 토치에서 반응관 쪽으로 향하게 주입하여 플라즈마가 형성된 영역을 통과시키는 단계와, 상기 플라즈마가 형성된 영역을 통과하면서 상기 실리콘-탄소 전구체에 함유된 실리콘(Si) 성분과 탄소(C) 성분이 반응하여 핵생성과 입자 성장이 이루어져 실리콘카바이드 나노분말이 합성되는 단계와, 상기 플라즈마가 형성된 영역을 통과하여 합성된 실리콘카바이드 나노분말이 상기 반응관 내에서 상기 급냉가스에 의해 급냉되는 단계 및 급냉된 실리콘카바이드 나노분말이 상기 반응관 하단부, 상기 사이클론 하단부 또는 상기 포집부 하단부에서 포집되는 단계를 포함한다.According to a preferred embodiment of the present invention, a method for preparing SiC nanopowders using a thermal plasma synthesis method includes the steps of: pumping a flow of a gas flowing sequentially into a reaction tube, a cyclone, and a collecting part of a thermal plasma apparatus, and a plasma source Injecting a gas from the plasma torch into the reaction tube to generate a plasma in an induction coil region to which induction electromotive force is applied from the high frequency power supply, and injecting a quench gas at the top of the reaction tube toward an end portion of the region where the plasma is formed. And injecting a silicon-carbon precursor including a silicon (Si) component and a carbon (C) component as a starting material from a plasma torch toward the reaction tube and passing the region where the plasma is formed. Silicon contained in the silicon-carbon precursor while passing through (S i) component and carbon (C) component reacts to form nucleation and particle growth to synthesize silicon carbide nanopowder, and the silicon carbide nanopowder synthesized through the plasma-forming region is formed in the reaction tube. Quenching by quenching gas and quenching silicon carbide nanopowder are collected at the lower end of the reaction tube, the lower end of the cyclone or the lower end of the collecting part.

본 발명에서는 실리콘(Si) 성분과 탄소(C) 성분을 함께 포함하는 실리콘-탄소 전구체를 출발원료로 사용하여 열플라즈마 합성법을 이용하여 SiC 나노분말을 합성한다. 이하에서, 실리콘-탄소 전구체라 함은 실리콘 카바이드(SiC) 나노분말을 합성하는데 있어 실리콘(Si) 성분과 탄소(C) 성분의 소스(source)가 되는 전구체를 의미하는 것으로 사용한다. In the present invention, using a silicon-carbon precursor containing a silicon (Si) component and a carbon (C) component as a starting material to synthesize a SiC nanopowder using a thermal plasma synthesis method. Hereinafter, the silicon-carbon precursor is used to mean a precursor that is a source of silicon (Si) and carbon (C) components in synthesizing silicon carbide (SiC) nanopowders.

상기 실리콘-탄소 전구체는 하기의 화학식 1 내지 화학식 4로 표시되는 전구체일 수 있다. The silicon-carbon precursor may be a precursor represented by Formula 1 to Formula 4 below.

[화학식 1][Formula 1]

[R4]3-a[R30-(CH2)yR8R7C-0]aSi-Si[0-CR5R6(CH2)x-0R1]n[R2]3-n [R 4 ] 3-a [R 3 0- (CH 2 ) y R 8 R 7 C-0] a Si-Si [0-CR 5 R 6 (CH 2 ) x -0R 1 ] n [R 2 ] 3-n

상기 화학식 1에서, R1 내지 R8는 서로 독립적으로 C1-C5의 선형 또는 분지형 알킬기이고, a 및 n은 서로 독립적으로 1 또는 2의 정수이며, x 및 y는 서로 독립적으로 1 내지 3의 정수이다. 상기 화학식 1의 R1 내지 R8는 서로 독립적으로 메틸, 에틸, n-프로필, i-프로필 및 t-부틸로부터 선택될 수 있다. 상기 화학식 1의 실리콘 알콕사이드 화합물의 예로는, 1,2-비스(1-메톡시-2-메틸프로폭시-2-옥시)-1,1,2,2-테트라메틸다이실란[(mmp)Me2Si-SiMe2(mmp)], 1,1,2,2-테트라키스(1-메톡시-2-메틸프로판-2-옥시)-1,2-다이메틸다이실란[(mmp)2MeSi-SiMe(mmp)2] 등이 있다. In Formula 1, R 1 to R 8 are each independently a linear or branched alkyl group of C 1 -C 5 , a and n are each independently an integer of 1 or 2, x and y independently of each other 1 to Is an integer of 3. R 1 to R 8 of Formula 1 may be independently selected from methyl, ethyl, n-propyl, i-propyl and t-butyl. Examples of the silicon alkoxide compound of Formula 1 include 1,2-bis (1-methoxy-2-methylpropoxy-2-oxy) -1,1,2,2-tetramethyldisilane [(mmp) Me 2 Si-SiMe 2 (mmp)], 1,1,2,2-tetrakis (1-methoxy-2-methylpropane-2-oxy) -1,2-dimethyldisilane [(mmp) 2 MeSi -SiMe (mmp) 2 ].

[화학식 2][Formula 2]

[R6]3-a[R5R4N-(CH2)yR10R9C-0]aSi-Si[0-CR7R8(CH2)x-NR1R2]n[R3]3-n [R 6 ] 3-a [R 5 R 4 N- (CH 2 ) y R 10 R 9 C-0] a Si-Si [0-CR 7 R 8 (CH 2 ) x -NR 1 R 2 ] n [R 3 ] 3-n

상기 화학식 2에서 R1 내지 R10는 서로 독립적으로 C1-C5의 선형 또는 분지형 알킬기이고, a 및 n은 서로 독립적으로 1 또는 2의 정수이며, x 및 y는 서로 독립적으로 1 내지 3의 정수이다. 상기 화학식 2의 R1 내지 R10는 서로 독립적으로 메틸, 에틸, n-프로필, i-프로필 및 t-부틸로부터 선택될 수 있다. 상기 화학식 2의 실리콘 아미노알콕사이드 화합물의 예로는, 2-(2-(1-(다이메틸아미노)-2-프로폭시)-1,1,2,2-테트라메틸다이실옥시)-N,N-다이메틸프로판-1-아민[(dmap)Me2Si-SiMe2(dmap)], 2-(2-(1-(다다이메틸아미노)-2-메틸프로판옥시)-1,1,2,2-테트라메틸다오실옥시)-N,N,2-트리메틸프로판-1-아민[(dmamp)Me2Si-SiMe2(dmamp)], 2-(1,2,2-트리스(1-(다이메틸아미노)프로판-2-옥시)-1,2-다이메틸다이실릴옥시)-N,N-다이메틸프로판-1-아민[(dmap)2MeSi-SiMe(dmap)2], 2-(1,2,2-트리스(1-(다이메틸아미노)-2-메틸프로판-2-옥시)-1,2-다이메틸다이실릴옥시-N,N,2-트리메틸프로판-1-아민[(dmamp)2MeSi-SiMe(dmamp)2] 등이 있다.In Formula 2, R 1 to R 10 are each independently a linear or branched alkyl group of C 1 -C 5 , a and n are each independently an integer of 1 or 2, x and y are independently of each other 1 to 3 Is an integer. R 1 to R 10 in Formula 2 may be independently selected from methyl, ethyl, n-propyl, i-propyl and t-butyl. Examples of the silicone aminoalkoxide compound of Formula 2 include 2- (2- (1- (dimethylamino) -2-propoxy) -1,1,2,2-tetramethyldisyloxy) -N, N -Dimethylpropan-1-amine [(dmap) Me 2 Si-SiMe 2 (dmap)], 2- (2- (1- (dadimethylamino) -2-methylpropaneoxy) -1,1,2, 2-tetramethyldaosyloxy) -N, N, 2-trimethylpropan-1-amine [(dmamp) Me 2 Si-SiMe 2 (dmamp)], 2- (1,2,2-tris (1- ( Dimethylamino) propane-2-oxy) -1,2-dimethyldisilyloxy) -N, N-dimethylpropan-1-amine [(dmap) 2 MeSi-SiMe (dmap) 2 ], 2- ( 1,2,2-tris (1- (dimethylamino) -2-methylpropane-2-oxy) -1,2-dimethyldisilyloxy-N, N, 2-trimethylpropan-1-amine [( dmamp) 2 MeSi-SiMe (dmamp) 2 ].

[화학식 3](3)

SiR1 m(OCR2R3(CH2)nNR4R5)4-m SiR 1 m (OCR 2 R 3 (CH 2 ) n NR 4 R 5 ) 4-m

상기 화학식 3에서, R1, R2, R3, R4 및 R5는 각각 독립적으로 C1-C7 선형 또는 분지형 알킬기이고, m,n은 1 내지 3 범위의 정수이다. 상기 화학식 3에서, R1, R2, R3, R4 및 R5가 각각 독립적으로 CH3, C2H5 및 CH(CH3)2 로 이루어진 군에서 선택된 알킬기인 것이 바람직하다. 상기 화학식 3의 실리콘 착화합물의 구체적인 예로 트리(메틸)-(1-디메틸아미노-2-메틸-2-프로폭시)실리콘(IV), 디(메틸)-비스(1-디메틸아미노-2-메틸-2-프로폭시)실리콘(IV), (메틸)-트리(1-디메틸아미노-2-메틸-2-프로폭시)실리콘(IV) 등을 들 수 있다. In Formula 3, R 1 , R 2 , R 3 , R 4 and R 5 are each independently a C 1 -C 7 linear or branched alkyl group, m, n is an integer ranging from 1 to 3. In Chemical Formula 3, R 1 , R 2 , R 3 , R 4 and R 5 are each independently an alkyl group selected from the group consisting of CH 3 , C 2 H 5 and CH (CH 3 ) 2 . Specific examples of the silicone complex of Formula 3 include tri (methyl)-(1-dimethylamino-2-methyl-2-propoxy) silicon (IV), di (methyl) -bis (1-dimethylamino-2-methyl- 2-propoxy) silicone (IV), (methyl) -tri (1-dimethylamino-2-methyl-2-propoxy) silicone (IV), etc. are mentioned.

[화학식 4][Formula 4]

R1 3Si-N(R2)-SiR3 3 R 1 3 Si-N (R 2 ) -SiR 3 3

상기 화학식 4에서, R1, R2, R3는 H 또는 C1-C4에서 선택되어 같거나 다르게 존재하는 작용기이며, 바람직하게는 R1, R3가 메틸 또는 에틸에서 선택되고 R2가 수소인 실리콘 전구체 화합물일 수 있다. 상기 화학식 4의 실리콘 화합물의 구체적인 예로는, 헥사메틸 디실라잔(hexamethyl disilazane) 등이 있다.In Formula 4, R 1 , R 2 , R 3 are the same or different functional groups selected from H or C1-C4, preferably R 1 , R 3 is selected from methyl or ethyl and R 2 is hydrogen Silicon precursor compound. Specific examples of the silicon compound of Chemical Formula 4 include hexamethyl disilazane.

더욱 구체적인 예로서, 상기 실리콘-탄소 전구체는, 트리(메틸)-(1-디메틸아미노-2-메틸-2-프로폭시)실리콘[Si(CH3)3(dmamp)], 디(메틸)-비스(1-디메틸아미노-2-메틸-2-프로폭시)실리콘[Si(CH3)2(dmamp)2], (메틸)-트리(1-디메틸아미노-2-메틸-2-프로폭시)실리콘[Si(CH3)(dmamp)3], 트리(메틸)-(1-디메틸아미노-2-메틸-2-부톡시)실리콘[Si(CH3)3(dmamb)], 디(메틸)-비스(1-디메틸아미노-2-메틸-2-부톡시)실리콘[Si(CH3)2(dmamb)2], (메틸)-트리(1-디메틸아미노-2-메틸-2-부톡시)실리콘[Si(CH3)(dmamb)3], 트리메틸-(1-메톡시-2-메틸-2-프로폭시)실리콘[Si(CH3)3(mmp)], 디메틸-비스-(1-메톡시-2-메틸-2-프로폭시)실리콘[Si(CH3)2(mmp)2], 메틸-트리스(1-메톡시-2-메틸-2-프로폭시)실리콘[Si(CH3)(mmp)3], 1,2-비스(1-메톡시-2-메틸프로폭시-2-옥시)-1,1,2,2-테트라메틸 다이실란[(mmp)Me2Si-SiMe2(mmp)], 1,1,2,2-테트라키스(1-메톡시-2-메틸프로판-2-옥시)-1,2-다이메틸다이실란[(mmp)2MeSi-SiMe(mmp)2], 2-(2-(1-(다이메틸아미노)-2-프로폭시)-1,1,2,2-테트라메틸다이실옥시)-N,N-다이메틸프로판-1-아민[(dmap)Me2Si-SiMe2(dmap)], 2-(2-(1-(다다이메틸아미노)-2-메틸프로판옥시)-1,1,2,2-테트라메틸 다이실옥시)-N,N,2-트리메틸프로판-1-아민[(dmamp)Me2Si-SiMe2(dmamp)], 2-(1,2,2-트리스(1-(다이메틸아미노)프로판-2-옥시)-1,2-다이메틸다이실릴옥시)-N,N-다이메틸프로판-1-아민[(dmap)2MeSi-SiMe(dmap)2], 2-(1,2,2-트리스(1-(다이메틸아미노)-2-메틸프로판-2-옥시)-1,2-다이메틸다이실릴옥시)-N,N,2-트리메틸프로판-1-아민[(dmamp)2MeSi-SiMe(dmamp)2], 클로로-비스(1-디메틸아미노-2-메틸-2-프로폭시)실리콘[HClSi(dmamp)2], 클로로-비스(1-디메틸아미노-2-메틸-2-부톡시)실리콘[HClSi(dmamb)2], 클로로-비스(1-디에틸아미노-2-메틸-2-부톡시)실리콘[HClSi(deamb)2], 클로로-비스(1-디아이소프로필아미노-2-메틸-2-프로폭시)실리콘[HClSi(dipamp)2], 디클로로-비스(1-디메틸아미노-2-메틸-2-프로폭시)실리콘[Cl2Si(dmamp)2], 트리클로로(1-디메틸아미노-2-메틸-2-프로폭시)실리콘[Cl3Si(dmamp)], 클로로-트리(1-디메틸아미노-2-메틸-2-프로폭시)실리콘[ClSi(dmamp)3], 디메틸-비스-(1-메톡시-2-메틸-2-프로폭시)실리콘[Si(CH3)2(mmp)2], 및 메틸-트리스(1-메톡시-2-메틸-2-프로폭시)실리콘[Si(CH3)(mmp)3] 중에서 선택된 1종 이상의 전구체일 수 있다. As a more specific example, the silicon-carbon precursor may be tri (methyl)-(1-dimethylamino-2-methyl-2-propoxy) silicon [Si (CH 3 ) 3 (dmamp)], di (methyl)- Bis (1-dimethylamino-2-methyl-2-propoxy) silicone [Si (CH 3 ) 2 (dmamp) 2 ], (methyl) -tri (1-dimethylamino-2-methyl-2-propoxy) Silicon [Si (CH 3 ) (dmamp) 3 ], tri (methyl)-(1-dimethylamino-2-methyl-2-butoxy) silicone [Si (CH 3 ) 3 (dmamb)], di (methyl) -Bis (1-dimethylamino-2-methyl-2-butoxy) silicone [Si (CH 3 ) 2 (dmamb) 2 ], (methyl) -tri (1-dimethylamino-2-methyl-2-butoxy ) Silicon [Si (CH 3 ) (dmamb) 3 ], trimethyl- (1-methoxy-2-methyl-2-propoxy) silicone [Si (CH 3 ) 3 (mmp)], dimethyl-bis- (1 -Methoxy-2-methyl-2-propoxy) silicone [Si (CH 3 ) 2 (mmp) 2 ], methyl-tris (1-methoxy-2-methyl-2-propoxy) silicone [Si (CH 3 ) (mmp) 3 ], 1,2-bis (1-methoxy-2-methylpropoxy-2-oxy) -1,1,2,2-tetramethyl disilane [(mmp) Me 2 Si- SiMe 2 (mmp)], 1 , 1,2,2-tetrakis (1-methoxy-2-methylpropane-2-oxy) -1,2-dimethyldisilane [(mmp) 2 MeSi-SiMe (mmp) 2 ], 2- ( 2- (1- (dimethylamino) -2-propoxy) -1,1,2,2-tetramethyldisyloxy) -N, N-dimethylpropane-1-amine [(dmap) Me 2 Si -SiMe 2 (dmap)], 2- (2- (1- (dadimethylamino) -2-methylpropaneoxy) -1,1,2,2-tetramethyl disiloxy) -N, N, 2- Trimethylpropan-1-amine [(dmamp) Me 2 Si-SiMe 2 (dmamp)], 2- (1,2,2-tris (1- (dimethylamino) propan-2-oxy) -1,2- Dimethyldisilyloxy) -N, N-dimethylpropan-1-amine [(dmap) 2 MeSi-SiMe (dmap) 2 ], 2- (1,2,2-tris (1- (dimethylamino) -2-methylpropane-2-oxy) -1,2-dimethyldisylyloxy) -N, N, 2-trimethylpropan-1-amine [(dmamp) 2 MeSi-SiMe (dmamp) 2 ], chloro- Bis (1-dimethylamino-2-methyl-2-propoxy) silicone [HClSi (dmamp) 2 ], chloro-bis (1-dimethylamino-2-methyl-2-butoxy) silicone [HClSi (dmamb) 2 ], Chloro-bis (1-diethylamino -2-methyl-2-butoxy) silicone [HClSi (deamb) 2 ], chloro-bis (1-diaisopropylamino-2-methyl-2-propoxy) silicone [HClSi (dipamp) 2 ], dichloro- Bis (1-dimethylamino-2-methyl-2-propoxy) silicone [Cl 2 Si (dmamp) 2 ], trichloro (1-dimethylamino-2-methyl-2-propoxy) silicone [Cl 3 Si ( dmamp)], chloro-tri (1-dimethylamino-2-methyl-2-propoxy) silicone [ClSi (dmamp) 3 ], dimethyl-bis- (1-methoxy-2-methyl-2-propoxy) At least one selected from silicon [Si (CH 3 ) 2 (mmp) 2 ] and methyl-tris (1-methoxy-2-methyl-2-propoxy) silicone [Si (CH 3 ) (mmp) 3 ] It may be a precursor.

이와 같이 출발원료는 실리콘(Si) 성분과 탄소(C) 성분을 함께 포함하는 실리콘-탄소 전구체를 사용함으로써 고순도의 SiC 분말을 얻을 수 있는 장점이 있으며, 합성된 SiC 나노분말 내에 불순물인 프리카본(free carbon)이 거의 잔류(함유)되지 않는 장점이 있으며, 또한 SiO2와 같은 불순물도 합성된 SiC 나노분말 내에 잔류하지 않게 될 수 있다. As such, the starting material has an advantage of obtaining a high-purity SiC powder by using a silicon-carbon precursor including a silicon (Si) component and a carbon (C) component, and free carbon (an impurity in the synthesized SiC nanopowder) free carbon) is hardly retained (contains), and impurities such as SiO 2 may also remain in the synthesized SiC nanopowder.

본 발명의 실시예에서는 테트라에틸 오르소실리케이트(Tetraethyl orthosilicate; 이하 'TEOS'라 함), 헥사메틸 디실라잔(Hexamethyl disilazane), 비닐트리메톡시 실란(Vinyltrimethoxy silane), 그리고 테트라에틸 오르소실리케이트(tetraethyl orthosilicate)와 페닐트리에톡시실리케이트(phenyltriethoxysilicate)를 1:1의 몰비로 혼합한 고상원료를 출발원료로 사용하여 열플라즈마 합성법을 이용하여 SiC 나노분말을 합성하는 실험을 진행하였으며, 이에 대하여는 아래의 실시예에서 자세하게 기술한다. In an embodiment of the present invention, tetraethyl orthosilicate (hereinafter referred to as 'TEOS'), hexamethyl disilazane, hexamethyl disilazane, vinyltrimethoxy silane, and tetraethyl orthosilicate ( Experiments were carried out to synthesize SiC nanopowders using thermal plasma synthesis using a solid phase material mixed with tetraethyl orthosilicate and phenyltriethoxysilicate in a molar ratio of 1: 1 as a starting material. It describes in detail in an Example.

실리콘(Si) 성분과 탄소(C) 성분을 함께 포함하는 실리콘-탄소 전구체를 출발원료로 사용하여 SiC 나노분말을 합성하기 위한 열플라즈마 장치를 도 1에 개략적으로 도시하였다. A thermal plasma apparatus for synthesizing SiC nanopowder using a silicon-carbon precursor including silicon (Si) component and carbon (C) component as a starting material is schematically illustrated in FIG. 1.

도 1을 참조하면, 열플라즈마 장치는 플라즈마 토치(Torch)(10), 반응관(Reactor)(20), 사이클론(Cyclone)(30) 및 포집부(Collector)(40)를 포함한다. SiC 나노분말 합성은 플라즈마를 발생시키는 플라즈마 토치(10)와 연결된 반응관(20)에서 이루어지고, 진공펌프(vacuum pump)의 펌핑에 의해 화살표 방향(70)으로 순차적으로 이동되어 반응관 하단부(Reactor bottom)(22), 사이클론 하단부(Cyclone bottom)(32) 및 포집부 하단부(Collector bottom)(42)에서 SiC 나노분말의 수집이 이루어진다.Referring to FIG. 1, the thermal plasma apparatus includes a plasma torch 10, a reactor 20, a cyclone 30, and a collector 40. SiC nano-powder synthesis is made in the reaction tube 20 connected to the plasma torch 10 for generating a plasma, it is sequentially moved in the direction of the arrow 70 by the pumping of a vacuum pump (Reactor tube bottom) The collection of SiC nanopowders takes place at the bottom 22, the cyclone bottom 32 and the collector bottom 42.

SiC 나노분말을 합성하기 위하여 플라즈마소스(plasma source) 가스(14)는 플라즈마 토치(10)에서 반응관(20) 쪽으로 분사되어 고주파 파워 서플라이(RF power supply)(50)로부터 유도기전력이 인가되는 유도 코일(52) 영역에서 고온의 플라즈마를 생성한다. 플라즈마소스 가스(14)는 아르곤(Ar)과 같은 불활성 가스를 사용하는 것이 바람직하며, 플라즈마소스 가스(14)의 공급 유량은 5∼50slpm 범위로 일정하게 유지하는 것이 바람직하다. In order to synthesize the SiC nanopowder, a plasma source gas 14 is injected from the plasma torch 10 toward the reaction tube 20 to induce an induced electromotive force from the RF power supply 50. In the region of the coil 52 generates a hot plasma. The plasma source gas 14 preferably uses an inert gas such as argon (Ar), and the supply flow rate of the plasma source gas 14 is preferably kept constant in the range of 5 to 50 slm.

분산가스(Dispersion gas)(16)는 프로브(probe)에서 출발원료(12)와 함께 유입됨으로써 고온의 플라즈마 영역(60)에 출발원료(12)를 분사하며, 분사된 출발원료(12)는 고온의 플라즈마 영역(60)에서 기상화(vaporization)된다. 출발원료(12)는 정량 펌프(미도시)에 의해 1∼50㎖/min 범위의 공급 속도로 일정하게 유입되게 하는 것이 바람직하다. 분산가스(16)는 아르곤(Ar)과 같은 불활성 가스를 사용할 수 있으며, 수소(H2), 암모니아(NH3)와 같은 환원성 가스가 아르곤(Ar)과 같은 불활성 가스와 함께 혼합된 가스를 사용할 수 있는데, 이때는 출발원료(또는 전구체) 내에 함유된 산소가 수소 성분과 반응하여 환원됨으로써 SiO2 불순물이 잔류하지 않는 고순도의 SiC 나노분말을 합성할 수 있다. 분산가스(16)의 공급 유량은 1∼30slpm 범위로 일정하게 유지하는 것이 바람직하다. Dispersion gas (16) is introduced with the starting material 12 in the probe (probe) to inject the starting material 12 in the high temperature plasma region 60, the injected starting material 12 is a high temperature Is vaporized in the plasma region 60. The starting material 12 is preferably allowed to flow constantly at a feed rate in the range of 1-50 ml / min by a metering pump (not shown). The dispersion gas 16 may use an inert gas such as argon (Ar), and a gas in which a reducing gas such as hydrogen (H 2 ) and ammonia (NH 3 ) is mixed with an inert gas such as argon (Ar). In this case, the oxygen contained in the starting material (or precursor) is reduced by reacting with the hydrogen component to synthesize a high-purity SiC nanopowder free of SiO 2 impurities. The supply flow rate of the dispersion gas 16 is preferably kept constant in the range of 1 to 30 slm.

플라즈마 영역(60) 내에서 기상화된 출발원료(12)는 플라즈마 흐름을 따라 이동하게 되며, 플라즈마 영역(60)에서 핵생성과 입자성장의 과정이 이루어진다. The starting material 12 vaporized in the plasma region 60 moves along the plasma flow, and a process of nucleation and particle growth takes place in the plasma region 60.

보호가스(Sheath gas)(18)는 플라즈마 토치(10) 내벽으로 분사됨으로써 플라즈마 토치(10)의 내벽을 보호하고 안정된 플라즈마 흐름을 갖게 한다. 보호가스(18)는 질소(N2), 아르곤(Ar)과 같은 비활성 가스를 사용하는 것이 바람직하며, 보호가스(18)의 공급 유량은 10∼100slpm 범위로 일정하게 유지하는 것이 바람직하다. The shield gas 18 is sprayed into the inner wall of the plasma torch 10 to protect the inner wall of the plasma torch 10 and have a stable plasma flow. As the protective gas 18, it is preferable to use an inert gas such as nitrogen (N 2 ) or argon (Ar), and the supply flow rate of the protective gas 18 is preferably kept constant in the range of 10 to 100 slm.

급냉가스(Quenching gas)(19)는 생성된 플라즈마 영역(60)의 끝부분에 분사되어 플라즈마를 통과한 입자들을 급냉시키며, SiC 나노분말 입도에 큰 영향을 미치게 된다. 급냉가스(19)는 질소(N2), 아르곤(Ar)과 같은 비활성 가스를 사용하는 것이 바람직하며, 급냉가스(19)의 공급 유량은 50∼500slpm 범위로 일정하게 유지하는 것이 바람직하다. The quenching gas 19 is injected into the end of the generated plasma region 60 to quench the particles passing through the plasma, and has a great influence on the particle size of the SiC nanopowder. The quench gas 19 preferably uses an inert gas such as nitrogen (N 2 ) or argon (Ar), and the supply flow rate of the quench gas 19 is preferably kept constant in the range of 50 to 500 slm.

플라즈마 영역(60)을 통과하여 입자성장이 이루어진 SiC 분말은 반응관(20) 내에서 급냉가스(19)에 의해 급냉되게 된다. 고순도의 SiC 나노분말을 합성하기 위한 반응관(20)의 압력은 2∼50psi 범위로 일정하게 유지하는 것이 바람직하다. 급냉가스(19)에 의해 냉각되는 SiC 나노분말은 냉각 속도가 느릴 경우에는 입자 크기가 커지게 되고, 냉각 속도가 빠를 경우에는 입자 크기가 작아지게 되므로, 이러한 점을 고려하는 급냉가스(19)에 의해 냉각되는 속도를 조절함으로써 원하는 입자 크기의 SiC 나노분말을 합성할 수 있다. The SiC powder having the grain growth through the plasma region 60 is quenched by the quench gas 19 in the reaction tube 20. The pressure of the reaction tube 20 for synthesizing the high purity SiC nanopowder is preferably kept constant in the range of 2 to 50 psi. Since the SiC nanopowder cooled by the quenching gas 19 increases in particle size when the cooling rate is slow, and decreases in particle size when the cooling rate is fast, the quench gas 19 takes this into consideration. It is possible to synthesize SiC nanopowders of a desired particle size by controlling the rate of cooling.

본 발명의 바람직한 실시예에 따라 SiC 나노분말을 합성하는 경우, 입도가 균일하고 구형이며, 평균 입경이 5∼200㎚ 범위를 갖는 고순도의 분말이 얻어질 수 있다. When synthesizing the SiC nanopowder according to a preferred embodiment of the present invention, a high purity powder having a uniform and spherical particle size and an average particle diameter in the range of 5 to 200 nm can be obtained.

한편, 열플라즈마 장치를 이용하여 합성된 SiC 나노분말은 프리카본(free carbon)과 같은 불순물이 미량으로 함유(잔류)될 수 있으며, 불순물인 프리카본(free carbon)을 제거하기 위하여 열처리 공정을 더 수행할 수 있다. 상기 열처리에 의해 프리카본(free carbon)은 용이하게 제거될 수 있으며, 이에 의해 더욱 고순도의 SiC 분말을 얻을 수가 있다. 상기 열처리 공정은 500∼1000℃의 온도 범위, 바람직하게는 750∼900℃의 온도 범위에서 10분 내지 6시간 동안, 바람직하게는 30분∼2시간 동안 수행하는 것이 바람직하다. Meanwhile, SiC nanopowders synthesized using a thermal plasma device may contain (remain) a small amount of impurities such as free carbon, and further perform a heat treatment process to remove free carbon, which is an impurity. Can be done. By the heat treatment, free carbon can be easily removed, whereby a higher purity SiC powder can be obtained. The heat treatment process is preferably carried out for 10 minutes to 6 hours, preferably 30 minutes to 2 hours in the temperature range of 500 to 1000 ℃, preferably in the temperature range of 750 to 900 ℃.

또한, 열플라즈마 장치를 이용하여 합성된 SiC 나노분말은 SiO2가 미량으로 함유(잔류)될 수 있으며, 불순물인 SiO2를 제거하기 위하여 불산(HF) 처리 공정을 더 수행할 수 있다. 상기 불산(HF) 처리에 의해 SiO2는 용이하게 제거될 수 있으며, 이에 의해 더욱 고순도의 SiC 분말을 얻을 수가 있다.
Furthermore, the thermal nano SiC powder synthesized using the plasma device is a SiO 2 may be contained as a small amount of (residual), can be carried out more hydrofluoric acid (HF) treatment step in order to remove the impurities in SiO 2. SiO 2 can be easily removed by the hydrofluoric acid (HF) treatment, whereby a higher purity SiC powder can be obtained.

이하에서, 본 발명에 따른 실시예들을 더욱 구체적으로 제시하며, 다음에 제시하는 실시예들에 의하여 본 발명이 한정되는 것은 아니다. Hereinafter, the embodiments of the present invention will be described in more detail, and the present invention is not limited to the following examples.

<실시예 1>&Lt; Example 1 >

본 실시예에서는 액상의 출발원료를 도 1에 제시된 열플라즈마 장치에 주입하여 플라즈마 토치(10), 반응관(20) 및 사이클론(30)을 거치면서 비교적 균일하고 작은 입자크기의 SiC 나노분말이 합성되게 하였고, 포집부 하단부에서 수집된 SiC 분말을 분석하였다. 플라즈마소스 가스와 분산가스로는 고순도 아르곤 가스(Ar, 99.999%)를 사용하였으며, 보호가스와 급냉가스로는 질소 가스(N2, 99.999%)를 사용하였다. SiC 나노분말을 합성하기 위한 열플라즈마 장치는 캐나다 Tekna Co.의 제품명 PL-35 Induction Plasma를 사용하였다. SiC 나노분말을 합성하기 위한 실험의 세부조건은 아래의 표 1에 나타내었다. In this embodiment, a liquid starting material is injected into the thermal plasma apparatus shown in FIG. 1 to synthesize a relatively uniform and small particle size SiC nanopowder while passing through a plasma torch 10, a reaction tube 20, and a cyclone 30. SiC powder collected at the bottom of the collection was analyzed. High purity argon gas (Ar, 99.999%) was used as plasma source gas and dispersion gas, and nitrogen gas (N 2 , 99.999%) was used as protection gas and quench gas. Thermal plasma apparatus for synthesizing SiC nanopowder was used a product name PL-35 Induction Plasma of Tekna Co., Canada. Detailed conditions of the experiment for synthesizing SiC nanopowders are shown in Table 1 below.

플라즈마 파워(Plasma Power)Plasma Power 18 kW18 kW 플라즈마소스 가스(Central gas)Plasma source gas 20 slpm20 slpm 분산가스(Dispersion gas)Dispersion Gas 5 slpm5 slpm 쉬스가스(Sheath gas)Sheath gas 60 slpm60 slpm 급냉가스(Quenching gas)Quenching gas 150 slpm150 slpm 반응기 압력(Reactor pressure)Reactor pressure 15 psi15 psi 주입 속도(Feed rate)Feed rate 19.5 ㎖/min19.5 ml / min

열플라즈마를 이용한 나노분말 합성은 출발물질의 기상화(vaporization), 핵생성(nucleation), 입자성장(growth) 및 급냉(quenching) 과정을 통해 이루어진다. 본 실시예에서는 출발 물질인 테트라에틸 오르소실리케이트(Tetraethyl orthosilicate; TEOS, Si(OC2H5)4 >98.0%, SAMCHUN) 액상원료를 정량펌프를 통하여 고온의 플라즈마에 통과시켜 기상화 후, 핵생성과 입자성장을 통하여 SiC 나노분말을 합성하였다. TEOS는 가격이 비싸지 않고, Si, O, C 그리고 H원소를 포함하고 있어 SiO2 제조에 많이 사용되는 물질로 알려져 있다. The synthesis of nanopowders using thermal plasma is achieved through vaporization, nucleation, particle growth and quenching of starting materials. In the present embodiment, tetraethyl orthosilicate (TEOS, Si (OC 2 H 5 ) 4 > 98.0%, SAMCHUN) liquid starting material is passed through a high-temperature plasma through a metering pump and vaporized. SiC nanopowders were synthesized through production and grain growth. TEOS is inexpensive and contains Si, O, C and H elements and is known to be widely used for SiO 2 production.

본 실시예에서는 SiC 분말을 합성한 후 프리카본(free carbon)의 존재를 확인하였으며, 후처리를 통하여 불순물(free carbon)을 제거하여 고순도 SiC 나노분말을 얻었다. 그리고 열플라즈마 합성법으로 제조된 SiC 나노분말의 입자의 형상, 비표면적 그리고 입자 크기를 기존에 시판되고 있는 SiC 나노분말(T1, SUMITOMO, Japan)과 비교 분석하였다.In this embodiment, after the synthesis of the SiC powder was confirmed the presence of free carbon (free carbon), and the post-treatment to remove impurities (free carbon) to obtain a high-purity SiC nanopowder. The shape, specific surface area and particle size of SiC nanopowders prepared by thermal plasma synthesis were compared with those of commercially available SiC nanopowders (T1, SUMITOMO, Japan).

합성된 SiC 분말 내 존재하는 프리카본(free carbon)은 850℃에서 1시간 동안 열처리를 통해 제거하였다. Free carbon present in the synthesized SiC powder was removed by heat treatment at 850 ° C. for 1 hour.

합성된 SiC 나노분말과 상용 SiC 분말(T1, SUMITOMO, Japan)을 X-선 회절(X-ray Diffraction; XRD, D/MAX2500VL/PC, Rigaku, Japan) 패턴 분석과 주사전자현미경(FE-SEM, JSM-7001F, JEOL, Japan)을 통하여 각각 상분석 및 미세구조 분석을 수행하였다. 열중량(Thermogravimetric; TG, DTG-60H, SHIMADZU) 분석을 통하여 프리카본(free carbon)의 함량 및 분해온도를 확인하였으며, 프리카본(free carbon) 제거를 위하여 열처리(850℃, 1시간)를 수행하였다. BET(BelsorpⅡ mini, BEL, Japan) 분석을 통하여 SiC 나노분말의 비표면적을 측정하였으며, 다음 계산식을 이용하여 입자 크기를 계산하였다.Synthesized SiC nanopowders and commercial SiC powders (T1, SUMITOMO, Japan) were analyzed by X-ray diffraction (X-ray Diffraction; XRD, D / MAX 2500VL / PC, Rigaku, Japan) pattern analysis and scanning electron microscope (FE-SEM, JSM-7001F, JEOL, Japan) were used for phase analysis and microstructure analysis, respectively. Thermogravimetric (TG, DTG-60H, SHIMADZU) analysis confirmed the free carbon content and decomposition temperature, heat treatment (850 ℃, 1 hour) to remove the free carbon (free carbon) It was. The specific surface area of SiC nanopowder was measured by BET (BelsorpII mini, BEL, Japan) analysis, and the particle size was calculated using the following formula.

[수학식 1][Equation 1]

dp = 6 / (ρp·SBET) d p = 6 / (ρ p · S BET)

여기서, dp는 평균입경, ρp는 SiC의 밀도(3.21g/cm3), 그리고 SBET는 BET에서 측정된 비표면적 값이다. Where d p is the average particle diameter, ρ p is the density of SiC (3.21 g / cm 3 ), and S BET is the specific surface area measured at BET.

열플라즈마 합성법에 의해 합성된 SiC 분말의 TG(Thermogravimetric) 분석 결과를 도 2에 나타내었다. 결과에서 확인할 수 있는 것처럼 400℃ 영역에서 750℃ 까지 급격한 무게변화가 일어나고 있으며, 750℃ 에서 900℃ 까지는 무게감소가 거의 일어나지 않는다. 이와 같은 합성분말의 무게감소는 주로 프리카본(free carbon) 제거에 의한 것이며, 합성된 SiC 분말 내 프리카본(free carbon) 제거는 750℃ 에서 거의 완료되었다. 본 실시예에서 합성된 SiC 분말 내 프리카본(free carbon) 제거를 위한 열처리 온도 조건은 850℃로 결정하였으며, 1시간 동안 진행하였다. The TG (Thermogravimetric) analysis of the SiC powder synthesized by the thermal plasma synthesis method is shown in FIG. 2. As can be seen from the results, a sudden weight change occurs in the region of 400 ° C. to 750 ° C., and weight loss hardly occurs from 750 ° C. to 900 ° C. The weight loss of the synthetic powder was mainly due to free carbon removal, and the free carbon removal in the synthesized SiC powder was almost completed at 750 ° C. The heat treatment temperature condition for removing free carbon in the SiC powder synthesized in this example was determined to be 850 ° C., and was performed for 1 hour.

TEOS를 출발원료로 사용하고 열플라즈마 장치를 이용하여 합성된 SiC 나노분말의 열처리 전의 무게는 1.563g 이었고, 열처리 후의 무게는 1.116g 이었으며, 합성된 분말 내 프리카본(free carbon) 함량은 약 28.6중량%로 확인되었다. 이러한 프리카본(free carbon) 함량은 TG(Thermogravimetric) 분석을 통하여 관찰된 결과에서 약 30중량%의 무게감소와 거의 일치함을 확인할 수 있다. 이와 같은 결과는 아래의 표 2에 정리하여 나타내었다. The weight of SiC nanopowder synthesized using TEOS as a starting material and the thermal plasma device was 1.563 g before the heat treatment, the weight after the heat treatment was 1.116 g, and the free carbon content in the synthesized powder was about 28.6 weight. % Was confirmed. This free carbon content can be confirmed that the TG (Thermogravimetric) analysis is almost consistent with the weight loss of about 30% by weight. These results are summarized in Table 2 below.

합성된 SiC 분말의 열처리 전 무게(g)Weight before heat treatment of synthesized SiC powder (g) 합성된 SiC 분말의 열처리 후 무게(g)Weight after heat treatment of the synthesized SiC powder (g) 프리카본의 무게(g)Weight of Free Carbon (g) 프리카본의 함량
(중량%)Free Carbon Content
(weight%) 1.5631.563 1.1161.116 0.4470.447 28.628.6

도 3은 열플라즈마 합성법에 의해 합성된 SiC 분말의 X-선회절(이하 'XRD'라 함) 분석 결과이다. 도 3에서 (a)는 합성된 SiC 분말의 열처리 전 XRD 분석 결과이다. SiC 상의 피크가 확인되며, 25° 근처에서 관찰되는 비정질 상은 프리카본(free carbon)으로 판단된다. 본 실시예에서 TEOS를 이용한 열플라즈마 합성은 10000K 이상의 고온에서 합성이 이루어지기 때문에 SiC가 주로 형성된 것을 판단할 수 있다. 그러나 TEOS가 플라즈마를 통과하는 시간이 매우 짧고, 모든 출발원료의 플라즈마 통과 시간이 제각각 다르기 때문에, 즉 플라즈마 내 유지시간이 충분하지 못하기 때문에 TEOS 구성성분인 탄소(C) 성분 등에 의한 프리카본(free carbon)이 일부 형성되는 것으로 확인되었다. 따라서 앞서 언급한 바와 같이 프리카본(free carbon) 제거를 위한 열처리 공정을 통하여 고순도의 SiC 나노분말을 제조하였다.3 is an X-ray diffraction (hereinafter referred to as 'XRD') analysis of the SiC powder synthesized by the thermal plasma synthesis method. In Figure 3 (a) is the XRD analysis results before the heat treatment of the synthesized SiC powder. Peaks in the SiC phase are identified, and the amorphous phase observed near 25 ° is considered to be free carbon. In the present embodiment, the thermal plasma synthesis using TEOS may be determined that SiC is mainly formed because the synthesis is performed at a high temperature of 10000K or more. However, since the time that TEOS passes through the plasma is very short and the plasma passing time of all the starting materials is different, that is, the holding time in the plasma is not sufficient, free carbon due to the carbon component (C) which is a TEOS component (free) some carbon) was found to form. Therefore, as mentioned above, a high purity SiC nanopowder was prepared through a heat treatment process for removing free carbon.

도 3에서 (b)는 합성된 SiC 분말을 850℃에서 1시간 열처리를 수행한 후 XRD 분석 결과이다. 결과에서 확인할 수 있듯이 SiC 피크는 여전히 관찰되는 반면에, 도 3의 (a)에서 관찰되었던 비정질 상의 프리카본(free carbon) 상은 확인되지 않았다. 이러한 결과는 합성된 분말 내 프리카본(free carbon)이 열처리 과정을 통하여 기체상의 CO2로 제거된 것으로 판단된다. In Figure 3 (b) is a result of XRD analysis after performing a heat treatment of the synthesized SiC powder at 850 ℃ 1 hour. As can be seen from the results, the SiC peak was still observed, whereas the free carbon phase of the amorphous phase observed in (a) of FIG. 3 was not identified. These results indicate that free carbon in the synthesized powder was removed as gaseous CO 2 through a heat treatment process.

도 4는 합성된 SiC 분말의 열처리 전 주사전자현미경(Scanning Electron Microscope; SEM) 사진이고, 도 5는 합성된 SiC 분말을 850℃에서 1시간 열처리를 수행한 후의 주사전자현미경 사진이며, 도 6은 합성된 SiC 분말을 850℃에서 1시간 열처리를 수행한 후의 투과전자현미경(Transmission Electron Microscope; TEM) 사진이고, 도 7은 상용 SiC 분말(T1, SUMITOMO, Japan)의 주사전자현미경 사진이다. 도 4는 열플라즈마 합성된 후처리(열처리) 이전 SiC 분말의 주사전자현미경 이미지로서, 후처리 전의 SiC 분말은 약 40~50nm 크기의 입자들이 서로 뭉쳐있는 것을 확인할 수 있다. 반면에 도 5는 후처리를 통해 프리카본(free carbon)을 제거한 SiC 분말의 주사전자현미경 이미지이며, SiC 분말 입자의 크기는 약 20~30nm 인 것을 확인할 수 있다. 이러한 결과는 입자크기 상대적으로 큰 불순물(프리카본)이 후처리 공정으로 제거됨으로써 SiC 나노분말이 유일하게 존재하는 것을 의미한다. 도 7은 기존의 시판중인 SiC 분말(T1, SUMITOMO, Japan)의 주사전자현미경 이미지이며, 상용 SiC 분말(T1, SUMITOMO, Japan)은 입자들의 크기가 약 70~80nm 의 비교적 큰 입자들로 구성되어 있는 것을 확인할 수 있다. 또한 주자전자현미경 관찰 결과에서 열플라즈마 합성 SiC 분말(도 5)은 비교적 입자 크기가 균일하며 구형을 보이는 것에 비하여 상용 SiC 분말(T1, SUMITOMO, Japan)(도 7)은 입자크기와 형상이 균일하지 못한 것을 확인 할 수 있다. FIG. 4 is a scanning electron microscope (SEM) photograph before heat treatment of the synthesized SiC powder, and FIG. 5 is a scanning electron microscope photograph after heat treatment at 850 ° C. for 1 hour, and FIG. The synthesized SiC powder is a transmission electron microscope (TEM) photograph after performing a heat treatment at 850 ° C. for 1 hour, and FIG. 7 is a scanning electron microscope photograph of a commercial SiC powder (T1, SUMITOMO, Japan). Figure 4 is a scanning electron microscope image of the SiC powder before the thermal plasma synthesized post-treatment (heat treatment), the SiC powder before the post-treatment can be confirmed that the particles of about 40 ~ 50nm size aggregated together. On the other hand, Figure 5 is a scanning electron microscope image of SiC powder from which free carbon is removed through post-treatment, and it can be seen that the size of the SiC powder particles is about 20-30 nm. This result means that the SiC nanopowder is uniquely present by removing impurities (precarbon) having a relatively large particle size by the post-treatment process. 7 is a scanning electron microscope image of a conventional commercially available SiC powder (T1, SUMITOMO, Japan), commercial SiC powder (T1, SUMITOMO, Japan) is composed of particles of relatively large particles of about 70 ~ 80nm in size I can confirm that there is. In addition, thermal plasma synthetic SiC powder (FIG. 5) is relatively uniform in particle size and spherical in spherical electron microscope observation results, whereas commercial SiC powder (T1, SUMITOMO, Japan) (FIG. 7) is not uniform in particle size and shape. You can check what you did not do.

아래의 표 3은 BET 분석을 통한 SiC 합성분말의 비표면적과 입자 크기를 계산한 결과이다. Table 3 below shows the results of calculating the specific surface area and particle size of SiC synthetic powder through BET analysis.

샘플Sample BET (㎡/g)BET (㎡ / g) 입자 크기 (㎚)Particle size (nm) 합성 분말(Synthesized powder)Synthesized powder 120.61120.61 15.515.5 상용 SiC 분말(T1, SUMITOMO, Japan)Commercial SiC Powder (T1, SUMITOMO, Japan) 42.53542.535 43.943.9

후처리를 통하여 프리카본(free carbon)이 제거된 SiC 분말의 비표면적은 120.6㎡/g 으로 상용 SiC 분말(T1, SUMITOMO, Japan)(42.5㎡/g)의 약 3배에 이르는 것으로 확인되었다. 위의 수학식 1을 이용하여 비표면적을 통한 입자들의 평균 입경을 계산한 결과, 열플라즈마 SiC 분말의 평균입경은 15.5nm이고, 상용 SiC 분말(T1, SUMITOMO, Japan)은 43.9nm로 나타났다. 이러한 계산 결과는 앞서의 주사전자현미경 관찰 결과와도 일치하는 것으로, 열플라즈마 합성을 통하여 제조된 SiC 분말이 상용 SiC 분말(T1, SUMITOMO, Japan)에 비하여 더 균일하고, 작은 입자 특성을 갖는 것으로 확인되었다.
The specific surface area of the SiC powder from which free carbon was removed through post-treatment was 120.6 m 2 / g, which was about three times that of commercial SiC powder (T1, SUMITOMO, Japan) (42.5 m 2 / g). As a result of calculating the average particle diameter of the particles through the specific surface area using Equation 1, the average particle diameter of the thermal plasma SiC powder was 15.5 nm, and commercial SiC powder (T1, SUMITOMO, Japan) was 43.9 nm. These calculation results are in agreement with the results of the previous scanning electron microscopy, confirming that SiC powders prepared by thermal plasma synthesis have more uniform and smaller particle characteristics than commercial SiC powders (T1, SUMITOMO, Japan). It became.

<실시예 2><Example 2>

본 실시예에서는 액상의 출발원료를 도 1에 제시된 열플라즈마 장치에 주입하여 플라즈마 토치(10), 반응관(20) 및 사이클론(30)을 거치면서 비교적 균일하고 작은 입자크기의 SiC 나노분말이 합성되게 하였고, 포집부 하단부에서 수집된 SiC 분말을 분석하였다. 플라즈마소스 가스와 분산가스로는 고순도 아르곤 가스 (Ar, 99.999%)를 사용하였으며, 보호가스와 급냉가스로는 질소 가스(N2, 99.999%)를 사용하였다. SiC 나노분말을 합성하기 위한 열플라즈마 장치는 캐나다의 Tekna Co.의 제품명 PL-35 Induction Plasma를 사용하였다. SiC 나노분말을 합성하기 위한 실험의 세부조건은 아래의 표 4에 나타내었다. In this embodiment, a liquid starting material is injected into the thermal plasma apparatus shown in FIG. 1 to synthesize a relatively uniform and small particle size SiC nanopowder while passing through a plasma torch 10, a reaction tube 20, and a cyclone 30. SiC powder collected at the bottom of the collection was analyzed. High purity argon gas (Ar, 99.999%) was used as plasma source gas and dispersion gas, and nitrogen gas (N 2 , 99.999%) was used as protection gas and quench gas. The thermal plasma apparatus for synthesizing SiC nanopowders used PL-35 Induction Plasma, a product name of Tekna Co., Canada. Detailed conditions of the experiment for synthesizing SiC nanopowders are shown in Table 4 below.

플라즈마 파워(Plasma Power)Plasma Power 18 kW18 kW 플라즈마소스 가스(Central gas)Plasma source gas 20 slpm20 slpm 분산가스(Dispersion gas)Dispersion Gas 5 slpm5 slpm 보호가스(Sheath gas)Sheath gas 60 slpm60 slpm 급냉가스(Quenching gas)Quenching gas 150 slpm150 slpm 반응기 압력(Reactor pressure)Reactor pressure 15 psi15 psi 주입 속도(Feed rate)Feed rate 19.5 ㎖/min19.5 ml / min

열플라즈마를 이용한 나노분말 합성은 출발물질의 기상화(vaporization), 핵생성(nucleation), 입자성장(growth) 및 급냉(quenching) 과정을 통해 이루어진다. 본 실시예에서는 출발 물질인 헥사메틸 디실라잔(Hexamethyl disilazane) 액상원료를 정량펌프를 통하여 고온의 플라즈마에 통과시켜 기상화 후, 핵생성과 입자성장을 통하여 SiC 나노분말을 합성하였다. The synthesis of nanopowders using thermal plasma is achieved through vaporization, nucleation, particle growth and quenching of starting materials. In this embodiment, hexamethyl disilazane, a starting material, was passed through a high-temperature plasma through a metering pump, followed by vaporization, and then SiC nanopowders were synthesized through nucleation and particle growth.

헥사메틸 디실라잔을 출발원료로 사용하고 열플라즈마 장치를 이용하여 합성된 SiC 나노분말의 열처리 전의 무게는 0.5651g 이었고, 열처리 후의 무게는 0.5610g 이었으며, 합성된 분말 내 프리카본(free carbon) 함량은 약 0.73중량%로 확인되었다. 이와 같은 결과는 아래의 표 5에 정리하여 나타내었다. The weight of the SiC nanopowder synthesized using hexamethyl disilazane as a starting material and the thermal plasma device was 0.5651g before the heat treatment, and the weight after the heat treatment was 0.5610g, and the free carbon content in the synthesized powder Was found to be about 0.73% by weight. These results are summarized in Table 5 below.

합성된 SiC 분말의 열처리 전 무게(g)Weight before heat treatment of synthesized SiC powder (g) 합성된 SiC 분말의 열처리 후 무게(g)Weight after heat treatment of the synthesized SiC powder (g) 프리카본의 무게(g)Weight of Free Carbon (g) 프리카본의 함량
(중량%)Free Carbon Content
(weight%) 0.56510.5651 0.56100.5610 0.00410.0041 0.730.73

도 8은 헥사메틸 디실라잔을 출발원료로 사용하여 열플라즈마 합성법에 의해 합성된 SiC 분말의 XRD 분석 결과이다. 도 8에서 (a)는 합성된 SiC 분말의 열처리 전 XRD 분석 결과이다. SiC 상의 피크가 확인되며, 25° 근처에서 아주 미세하게 관찰되는 비정질 상은 프리카본(free carbon)인 것으로 판단된다. 그러나 헥사메틸 디실라잔을 출발원료로 사용한 경우에는 프리카본(free carbon)이 거의 형성되지 않았다. 위의 표 5에 나타난 바와 같이 프리카본의 함량은 0.73중량%로 아주 작은 양에 해당하고, SiC 분말의 순도는 약 99.2% 정도로서 고순도의 SiC 나노분말이 합성되었음을 확인할 수 있다. 도 8에서 (b)는 합성된 SiC 분말을 850℃에서 1시간 열처리를 수행한 후 XRD 분석 결과이다. 도 8의 (b)를 보면, 합성된 SiC 분말을 850℃에서 1시간 열처리한 경우 프리카본 피크가 완전히 없어졌음을 볼 수 있다.8 is an XRD analysis result of SiC powder synthesized by thermal plasma synthesis using hexamethyl disilazane as a starting material. In Figure 8 (a) is the XRD analysis results before the heat treatment of the synthesized SiC powder. The peak of the SiC phase is identified and the very finely observed amorphous phase near 25 ° is considered to be free carbon. However, when hexamethyl disilazane was used as the starting material, free carbon was hardly formed. As shown in Table 5, the content of the free carbon is 0.73% by weight, which corresponds to a very small amount, and the purity of SiC powder is about 99.2%, confirming that high purity SiC nanopowders were synthesized. In Figure 8 (b) is a result of XRD analysis after performing a 1 hour heat treatment of the synthesized SiC powder at 850 ℃. Referring to (b) of FIG. 8, it can be seen that when the synthesized SiC powder is heat-treated at 850 ° C. for 1 hour, the free carbon peak is completely lost.

실시예 1에서는 프리카본(free carbon)의 함량이 28.6중량% 였으므로 후처리(열처리) 공정을 통하여 프리카본(free carbon)을 제거할 필요가 있었으나, 실시예 2에 따라 합성된 SiC 나노분말은 프리카본의 함량이 아주 미량이므로 열플라즈마 합성 후에 프리카본을 제거하기 위한 열처리 공정을 실시하지 않아도 무방하다. In Example 1, since the free carbon content was 28.6 wt%, it was necessary to remove the free carbon through a post-treatment (heat treatment) process, but the SiC nanopowder synthesized according to Example 2 was free. Since the carbon content is very small, it is not necessary to perform a heat treatment process for removing the free carbon after thermal plasma synthesis.

도 9는 합성된 SiC 분말을 850℃에서 1시간 열처리를 수행한 후의 주사전자현미경(Scanning Electron Microscope; SEM) 사진이다. 합성된 SiC 분말의 평균 입경은 29.9nm 정도 였다. 합성된 SiC 분말은 비교적 입자 크기가 균일하며 구형을 보이는 것을 확인할 수 있다.
9 is a Scanning Electron Microscope (SEM) photograph of the synthesized SiC powder after heat treatment at 850 ° C. for 1 hour. The average particle diameter of the synthesized SiC powder was about 29.9 nm. It can be seen that the synthesized SiC powder has a relatively uniform particle size and spherical shape.

<실시예 3><Example 3>

본 실시예에서는 액상의 출발원료를 도 1에 제시된 열플라즈마 장치에 주입하여 플라즈마 토치(10), 반응관(20) 및 사이클론(30)을 거치면서 비교적 균일하고 작은 입자크기의 SiC 나노분말이 합성되게 하였고, 포집부 하단부에서 수집된 SiC 분말을 분석하였다. 플라즈마소스 가스와 분산가스로는 고순도 아르곤 가스 (Ar, 99.999%)를 사용하였으며, 보호가스와 급냉가스로는 질소 가스(N2, 99.999%)를 사용하였다. SiC 나노분말을 합성하기 위한 열플라즈마 장치는 캐나다의 Tekna Co.의 제품명 PL-35 Induction Plasma를 사용하였다. SiC 나노분말을 합성하기 위한 실험의 세부조건은 아래의 표 6에 나타내었다. In this embodiment, a liquid starting material is injected into the thermal plasma apparatus shown in FIG. 1 to synthesize a relatively uniform and small particle size SiC nanopowder while passing through a plasma torch 10, a reaction tube 20, and a cyclone 30. SiC powder collected at the bottom of the collection was analyzed. High purity argon gas (Ar, 99.999%) was used as plasma source gas and dispersion gas, and nitrogen gas (N 2 , 99.999%) was used as protection gas and quench gas. The thermal plasma apparatus for synthesizing SiC nanopowders used PL-35 Induction Plasma, a product name of Tekna Co., Canada. Detailed conditions of the experiment for synthesizing SiC nanopowders are shown in Table 6 below.

플라즈마 파워(Plasma Power)Plasma Power 18 kW18 kW 플라즈마소스 가스(Central gas)Plasma source gas 20 slpm20 slpm 분산가스(Dispersion gas)Dispersion Gas 5 slpm5 slpm 보호가스(Sheath gas)Sheath gas 60 slpm60 slpm 급냉가스(Quenching gas)Quenching gas 150 slpm150 slpm 반응기 압력(Reactor pressure)Reactor pressure 15 psi15 psi 주입 속도(Feed rate)Feed rate 19.5 ㎖/min19.5 ml / min

열플라즈마를 이용한 나노분말 합성은 출발물질의 기상화(vaporization), 핵생성(nucleation), 입자성장(growth) 및 급냉(quenching) 과정을 통해 이루어진다. 본 실시예에서는 출발 물질인 비닐트리메톡시 실란(Vinyltrimethoxy silane) 액상원료를 정량펌프를 통하여 고온의 플라즈마에 통과시켜 기상화 후, 핵생성과 입자성장을 통하여 SiC 나노분말을 합성하였다.The synthesis of nanopowders using thermal plasma is achieved through vaporization, nucleation, particle growth and quenching of starting materials. In this embodiment, the vinyl trimethoxy silane liquid starting material was passed through a high-temperature plasma through a metering pump, followed by vaporization, and then SiC nanopowders were synthesized through nucleation and particle growth.

비닐트리메톡시 실란을 출발원료로 사용하고 열플라즈마 장치를 이용하여 합성된 SiC 나노분말의 열처리 전의 무게는 0.5990g 이었고, 열처리 후의 무게는 0.5425g 이었으며, 합성된 분말 내 프리카본(free carbon) 함량은 약 9.4중량%로 확인되었다. 이와 같은 결과는 아래의 표 7에 정리하여 나타내었다. The weight of the SiC nanopowder synthesized using the vinyltrimethoxy silane as a starting material and the thermal plasma device was 0.5990g before the heat treatment, and the weight after the heat treatment was 0.5425g, and the free carbon content in the synthesized powder Was found to be about 9.4% by weight. These results are summarized in Table 7 below.

합성된 SiC 분말의 열처리 전 무게(g)Weight before heat treatment of synthesized SiC powder (g) 합성된 SiC 분말의 열처리 후 무게(g)Weight after heat treatment of the synthesized SiC powder (g) 프리카본의 무게(g)Weight of Free Carbon (g) 프리카본의 함량
(중량%)Free Carbon Content
(weight%) 0.59900.5990 0.54250.5425 0.05650.0565 9.49.4

도 10은 비닐트리메톡시 실란을 출발원료로 사용하여 열플라즈마 합성법에 의해 합성된 SiC 분말의 XRD 분석 결과이다. 도 10에서 (a)는 합성된 SiC 분말의 열처리 전 XRD 분석 결과이고, SiC 상의 피크가 확인되며, 25° 근처에서 아주 미세하게 관찰되는 비정질 상은 프리카본(free carbon)인 것으로 판단된다. 위의 표 7에 나타난 바와 같이 프리카본의 함량은 9.4중량%로 작은 양에 해당하고, 앞서 언급한 바와 같이 프리카본(free carbon) 제거를 위한 열처리 공정을 통하여 고순도의 SiC 나노분말을 제조할 수 있다. SiC 분말의 순도는 약 90.6% 정도로서 고순도의 SiC 나노분말이 합성되었음을 확인할 수 있다. 도 10에서 (b)는 합성된 SiC 분말을 850℃에서 1시간 열처리를 수행한 후 XRD 분석 결과이다. 도 10의 (b)를 보면, 합성된 SiC 분말을 850℃에서 1시간 열처리한 경우 프리카본 피크가 완전히 없어졌음을 볼 수 있다.10 shows XRD analysis results of SiC powders synthesized by thermal plasma synthesis using vinyltrimethoxy silane as a starting material. In FIG. 10, (a) shows a result of XRD analysis before the heat treatment of the synthesized SiC powder, a peak of the SiC phase is confirmed, and it is determined that the amorphous phase observed very finely near 25 ° is free carbon. As shown in Table 7 above, the content of the free carbon corresponds to a small amount of 9.4% by weight, and as described above, a high-purity SiC nanopowder may be manufactured through a heat treatment process for removing free carbon. have. The purity of the SiC powder is about 90.6%, it can be confirmed that a high-purity SiC nanopowder was synthesized. In Figure 10 (b) is a XRD analysis result after performing a heat treatment for 1 hour the synthesized SiC powder at 850 ℃. Referring to FIG. 10 (b), when the synthesized SiC powder is heat-treated at 850 ° C. for 1 hour, it can be seen that the free carbon peak disappears completely.

실시예 1에서는 프리카본(free carbon)의 함량이 28.6중량% 였으므로 후처리(열처리) 공정을 통하여 프리카본(free carbon)을 제거할 필요가 있었으며, 실시예 3에 따라 합성된 SiC 나노분말은 프리카본의 함량이 9.4중량% 정도로서 실시예 1에서의 프리카본 함량보다 작게 나타났다. In Example 1, the free carbon content was 28.6% by weight, so it was necessary to remove the free carbon through a post-treatment (heat treatment) process. The SiC nanopowder synthesized according to Example 3 was free. The carbon content was about 9.4% by weight, which was smaller than the free carbon content in Example 1.

도 11은 합성된 SiC 분말을 850℃에서 1시간 열처리를 수행한 후의 주사전자현미경(Scanning Electron Microscope; SEM) 사진이다. 합성된 SiC 분말의 평균 입경은 29.2nm 정도 였다. 합성된 SiC 분말은 비교적 입자 크기가 균일하며 구형을 보이는 것을 확인할 수 있다.
11 is a Scanning Electron Microscope (SEM) photograph of the synthesized SiC powder after heat treatment at 850 ° C. for 1 hour. The average particle diameter of the synthesized SiC powder was about 29.2 nm. It can be seen that the synthesized SiC powder has a relatively uniform particle size and spherical shape.

<실시예 4><Example 4>

본 실시예에서는 고상의 출발원료를 도 1에 제시된 열플라즈마 장치에 주입하여 플라즈마 토치(10), 반응관(20) 및 사이클론(30)을 거치면서 비교적 균일하고 작은 입자크기의 SiC 나노분말이 합성되게 하였고, 포집부 하단부에서 수집된 SiC 분말을 분석하였다. 플라즈마소스 가스와 분산가스로는 고순도 아르곤 가스 (Ar, 99.999%)를 사용하였으며, 보호가스와 급냉가스로는 질소 가스(N2, 99.999%)를 사용하였다. SiC 나노분말을 합성하기 위한 열플라즈마 장치는 캐나다의 Tekna Co.의 제품명 PL-35 Induction Plasma를 사용하였다. SiC 나노분말을 합성하기 위한 실험의 세부조건은 아래의 표 8에 나타내었다. In this embodiment, a solid starting material is injected into the thermal plasma apparatus shown in FIG. 1 to synthesize a relatively uniform and small particle size SiC nanopowder through a plasma torch 10, a reaction tube 20, and a cyclone 30. SiC powder collected at the bottom of the collection was analyzed. High purity argon gas (Ar, 99.999%) was used as plasma source gas and dispersion gas, and nitrogen gas (N 2 , 99.999%) was used as protection gas and quench gas. The thermal plasma apparatus for synthesizing SiC nanopowders used PL-35 Induction Plasma, a product name of Tekna Co., Canada. The detailed conditions of the experiment for synthesizing the SiC nanopowder are shown in Table 8 below.

플라즈마 파워(Plasma Power)Plasma Power 18 kW18 kW 플라즈마소스 가스(Central gas)Plasma source gas 20 slpm20 slpm 분산가스(Dispersion gas)Dispersion Gas 5 slpm5 slpm 보호가스(Sheath gas)Sheath gas 60 slpm60 slpm 급냉가스(Quenching gas)Quenching gas 150 slpm150 slpm 반응기 압력(Reactor pressure)Reactor pressure 15 psi15 psi 주입 속도(Feed rate)Feed rate 19.5 ㎖/min19.5 ml / min

열플라즈마를 이용한 나노분말 합성은 출발물질의 기상화(vaporization), 핵생성(nucleation), 입자성장(growth) 및 급냉(quenching) 과정을 통해 이루어진다. 본 실시예에서는 출발 물질인 테트라에틸 오르소실리케이트(tetraethyl orthosilicate)와 페닐트리에톡시실리케이트(phenyltriethoxysilicate)를 1:1의 몰비로 혼합한 고상원료를 정량펌프를 통하여 고온의 플라즈마에 통과시켜 기상화 후, 핵생성과 입자성장을 통하여 SiC 나노분말을 합성하였다.The synthesis of nanopowders using thermal plasma is achieved through vaporization, nucleation, particle growth and quenching of starting materials. In the present embodiment, a solid phase material obtained by mixing tetraethyl orthosilicate and phenyltriethoxysilicate as starting materials in a molar ratio of 1: 1 is passed through a high-temperature plasma through a metering pump, followed by vaporization. , SiC nanopowder was synthesized through nucleation and particle growth.

테트라에틸 오르소실리케이트(tetraethyl orthosilicate)와 페닐트리에톡시실리케이트(phenyltriethoxysilicate)를 혼합한 고상원료를 출발원료로 사용하고 열플라즈마 장치를 이용하여 합성된 SiC 나노분말의 열처리 전의 무게는 0.4032g 이었고, 열처리 후의 무게는 0.3044g 이었으며, 합성된 분말 내 프리카본(free carbon) 함량은 약 24.5중량%로 확인되었다. 이와 같은 결과는 아래의 표 9에 정리하여 나타내었다. The weight of the SiC nanopowders synthesized using a thermal plasma apparatus was 0.4032 g before the heat treatment using a solid raw material mixed with tetraethyl orthosilicate and phenyltriethoxysilicate as a starting material. After the weight was 0.3044g, the free carbon content in the synthesized powder was found to be about 24.5% by weight. These results are summarized in Table 9 below.

합성된 SiC 분말의 열처리 전 무게(g)Weight before heat treatment of synthesized SiC powder (g) 합성된 SiC 분말의 열처리 후 무게(g)Weight after heat treatment of the synthesized SiC powder (g) 프리카본의 무게(g)Weight of Free Carbon (g) 프리카본의 함량
(중량%)Free Carbon Content
(weight%) 0.40320.4032 0.30440.3044 0.09880.0988 24.524.5

도 12는 테트라에틸 오르소실리케이트(tetraethyl orthosilicate)와 페닐트리에톡시실리케이트(phenyltriethoxysilicate)를 혼합한 고상원료를 출발원료로 사용하여 열플라즈마 합성법에 의해 합성된 SiC 분말의 XRD 분석 결과이다. 도 12에서 (a)는 합성된 SiC 분말의 열처리 전 XRD 분석 결과이고, SiC 상의 피크가 확인되며, 25° 근처에서 아주 미세하게 관찰되는 비정질 상은 프리카본(free carbon)인 것으로 판단된다. 그러나 테트라에틸 오르소실리케이트(tetraethyl orthosilicate)와 페닐트리에톡시실리케이트(phenyltriethoxysilicate)를 혼합한 고상원료를 출발원료로 사용한 경우에는 프리카본(free carbon)이 피크가 나타난 것을 볼 수 있다. 위의 표 9에 나타난 바와 같이 프리카본의 함량은 24.5중량%에 해당하고, 앞서 언급한 바와 같이 프리카본(free carbon) 제거를 위한 열처리 공정을 통하여 고순도의 SiC 나노분말을 제조할 수 있다. 도 12에서 (b)는 합성된 SiC 분말을 850℃에서 1시간 열처리를 수행한 후 XRD 분석 결과이다. 도 12의 (b)를 보면, 합성된 SiC 분말을 850℃에서 1시간 열처리한 경우 프리카본 피크가 완전히 없어졌음을 볼 수 있다.FIG. 12 shows XRD analysis results of SiC powders synthesized by thermal plasma synthesis using a solid raw material mixed with tetraethyl orthosilicate and phenyltriethoxysilicate as starting materials. In FIG. 12, (a) shows a result of XRD analysis before the heat treatment of the synthesized SiC powder, the peak of the SiC phase is confirmed, and it is determined that the amorphous phase observed very finely near 25 ° is free carbon. However, when a solid raw material mixed with tetraethyl orthosilicate and phenyltriethoxysilicate was used as a starting material, free carbon peaks were observed. As shown in Table 9 above, the content of free carbon corresponds to 24.5% by weight, and as described above, a high purity SiC nanopowder may be prepared through a heat treatment process for removing free carbon. In Figure 12 (b) is a result of XRD analysis after performing a 1 hour heat treatment of the synthesized SiC powder at 850 ℃. Referring to FIG. 12 (b), it can be seen that when the synthesized SiC powder is heat treated at 850 ° C. for 1 hour, the free carbon peak is completely removed.

실시예 1에서는 프리카본(free carbon)의 함량이 28.6중량% 였으므로 후처리(열처리) 공정을 통하여 프리카본(free carbon)을 제거할 필요가 있었으며, 실시예 4에 따라 합성된 SiC 나노분말은 프리카본의 함량이 24.5중량% 정도로서 실시예 1에서의 프리카본 함량보다 작게 나타났다. In Example 1, the free carbon content was 28.6% by weight, so it was necessary to remove the free carbon through a post-treatment (heat treatment) process. The SiC nanopowder synthesized according to Example 4 was free. The carbon content was about 24.5% by weight, which was smaller than the free carbon content in Example 1.

도 13은 합성된 SiC 분말을 850℃에서 1시간 열처리를 수행한 후의 주사전자현미경(Scanning Electron Microscope; SEM) 사진이고, 도 14는 합성된 SiC 분말을 850℃에서 1시간 열처리를 수행한 후의 투과전자현미경(Transmission Elctcron Microscope; TEM)이다. 합성된 SiC 분말의 BET는 14.73㎡/g 정도였고 평균 입경은 140nm 정도 였다. 합성된 SiC 분말은 비교적 입자 크기가 균일하며 구형을 보이는 것을 확인할 수 있다. FIG. 13 is a Scanning Electron Microscope (SEM) photograph after heat treatment of the synthesized SiC powder at 850 ° C. for 1 hour, and FIG. 14 is a transmission after the heat treatment of the synthesized SiC powder at 850 ° C. for 1 hour. Electron microscope (Transmission Elctcron Microscope; TEM). The synthesized SiC powder had a BET of about 14.73 m 2 / g and an average particle diameter of about 140 nm. It can be seen that the synthesized SiC powder has a relatively uniform particle size and spherical shape.

본 발명에서는 고주파(Radio Frequency; RF) 열플라즈마 합성법을 이용하여 고순도의 SiC 나노분말을 합성할 수 있었는데, 저가의 출발원료로부터 열플라즈마 합성을 통한 고순도 SiC 분말 합성에 대한 가능성을 확인하였다. 출발원료로 실리콘(Si) 성분과 탄소(C) 성분을 함께 포함하는 실리콘-탄소 전구체를 사용하고, 열플라즈마 합성 공정인자(공정 압력, 급냉가스(Quenching gas) 유량, 출발원료 공급 속도 등)의 최적화를 통하여 불순물의 함량이 감소되게 하여 후처리 공정을 실시하지 않을 수 있을 것으로 기대된다.
In the present invention, a high-purity SiC nanopowder could be synthesized by using a radio frequency (RF) thermal plasma synthesis method, and the possibility of synthesizing a high-purity SiC powder through thermal plasma synthesis from a low-cost starting material was confirmed. As a starting material, a silicon-carbon precursor including silicon (Si) and carbon (C) components is used, and thermal plasma synthesis process factors (process pressure, quenching gas flow rate, starting material feed rate, etc.) It is expected that optimization will reduce the content of impurities so that the post-treatment process may not be performed.

이상, 본 발명의 바람직한 실시예를 들어 상세하게 설명하였으나, 본 발명은 상기 실시예에 한정되는 것은 아니며, 본 발명의 기술적 사상의 범위내에서 당 분야에서 통상의 지식을 가진 자에 의하여 여러 가지 변형이 가능하다.
As mentioned above, although preferred embodiment of this invention was described in detail, this invention is not limited to the said embodiment, A various deformation | transformation by a person of ordinary skill in the art within the scope of the technical idea of this invention is carried out. This is possible.

10: 플라즈마 토치 20: 반응관
30: 사이클론 40: 포집부
50: 고주파 파워 서플라이 60: 플라즈마 영역10: plasma torch 20: reaction tube
30: cyclone 40: collecting part
50: high frequency power supply 60: plasma area

Claims (17)

열플라즈마 장치의 반응관, 사이클론 및 포집부로 순차적으로 흐르는 가스의 유동이 형성되게 펌핑하는 단계;
플라즈마소스 가스를 플라즈마 토치에서 반응관 쪽으로 분사하여 고주파 파워 서플라이로부터 유도기전력이 인가되는 유도 코일 영역에서 플라즈마를 생성하는 단계;
플라즈마가 형성된 영역의 단부를 향하게 상기 반응관의 상부에서 급냉가스를 주입하는 단계;
출발원료로서 실리콘(Si) 성분과 탄소(C) 성분을 함께 포함하는 실리콘-탄소 전구체를 플라즈마 토치에서 반응관 쪽으로 향하게 주입하여 플라즈마가 형성된 영역을 통과시키는 단계;
상기 플라즈마가 형성된 영역을 통과하면서 상기 실리콘-탄소 전구체에 함유된 실리콘(Si) 성분과 탄소(C) 성분이 반응하여 핵생성과 입자 성장이 이루어져 실리콘카바이드 나노분말이 합성되는 단계;
상기 플라즈마가 형성된 영역을 통과하여 합성된 실리콘카바이드 나노분말이 상기 반응관 내에서 상기 급냉가스에 의해 급냉되는 단계; 및
급냉된 실리콘카바이드 나노분말이 상기 반응관의 하단부, 상기 사이클론의 하단부 또는 상기 포집부의 하단부에서 포집되는 단계를 포함하는 실리콘카바이드 나노분말의 제조방법.
Pumping a flow of a gas which flows sequentially into the reaction tube, the cyclone and the collecting portion of the thermal plasma apparatus;
Injecting the plasma source gas into the reaction tube from the plasma torch to generate plasma in an induction coil region to which induction electromotive force is applied from the high frequency power supply;
Injecting a quench gas at an upper portion of the reaction tube toward an end portion of a region where a plasma is formed;
Injecting a silicon-carbon precursor including a silicon (Si) component and a carbon (C) component as a starting material from the plasma torch toward the reaction tube and passing the region where the plasma is formed;
A silicon carbide nanopowder is synthesized by nucleation and particle growth by reacting the silicon (Si) component and the carbon (C) component contained in the silicon-carbon precursor while passing through the region where the plasma is formed;
Quenching the silicon carbide nanopowder synthesized through the plasma-forming region by the quenching gas in the reaction tube; And
Method of producing a silicon carbide nanopowder comprising the step of collecting the quenched silicon carbide nanopowder at the lower end of the reaction tube, the lower end of the cyclone or the collecting end.
제1항에 있어서, 상기 출발원료가 상기 플라즈마가 형성된 영역에 도달하기 전에 분산가스를 주입하여 상기 출발원료와 혼합되게 하는 단계를 더 포함하며, 상기 분산가스는 아르곤(Ar) 가스로 이루어지고, 상기 분산가스의 공급 유량은 1∼30slpm 범위로 일정하게 유지하는 것을 특징으로 하는 실리콘카바이드 나노분말의 제조방법.
The method of claim 1, further comprising the step of injecting a dispersion gas and mixing with the starting material before the starting material reaches the region where the plasma is formed, the dispersion gas is made of argon (Ar) gas, Method for producing a silicon carbide nano powder, characterized in that the supply flow rate of the dispersion gas is kept constant in the range of 1 ~ 30slpm.
제1항에 있어서, 상기 분산가스는,
수소(H2) 또는 암모니아(NH3) 가스가 아르곤(Ar)와 혼합된 가스를 사용하는 것을 특징으로 하는 실리콘카바이드 나노분말의 제조방법.
The method of claim 1, wherein the dispersion gas,
A method of manufacturing silicon carbide nanopowders, wherein a gas in which hydrogen (H 2 ) or ammonia (NH 3 ) gas is mixed with argon (Ar) is used.
제1항에 있어서, 상기 반응관의 내벽을 보호하기 위하여 보호가스를 주입하여 상기 반응관 상부 내벽으로부터 상기 반응관 하부 내벽으로 흐르는 유동을 유지하며, 상기 보호가스로 질소(N2) 또는 아르곤(Ar) 가스를 사용하고, 상기 보호가스의 공급 유량은 10∼100slpm 범위로 일정하게 유지하는 것을 특징으로 하는 실리콘카바이드 나노분말의 제조방법.
According to claim 1, In order to protect the inner wall of the reaction tube by injecting a protective gas to maintain the flow flowing from the upper inner wall of the reaction tube to the lower inner wall of the reaction tube, the protective gas nitrogen (N 2 ) or argon ( Ar) gas, and the supply flow rate of the protective gas is maintained at a constant range of 10 ~ 100slpm silicon carbide nano powder manufacturing method.
제1항에 있어서, 상기 출발원료는 정량 펌프를 이용하여 1∼50㎖/min 범위의 공급 속도로 일정하게 유입되게 하고, 상기 플라즈마소스 가스는 아르곤(Ar) 가스를 사용하고 상기 플라즈마소스 가스의 공급 유량은 5∼50slpm 범위로 일정하게 유지하는 것을 특징으로 하는 실리콘카바이드 나노분말의 제조방법.
The method of claim 1, wherein the starting material is to be constantly introduced at a feed rate in the range of 1 to 50ml / min using a metering pump, the plasma source gas using argon (Ar) gas and the A method for producing silicon carbide nanopowders, wherein the supply flow rate is kept constant in the range of 5 to 50 slm.
제1항에 있어서, 상기 급냉가스는 질소(N2) 또는 아르곤(Ar) 가스를 사용하고, 상기 급냉가스의 공급 유량은 50∼500slpm 범위로 일정하게 유지하는 것을 특징으로 하는 실리콘카바이드 나노분말의 제조방법.
The method of claim 1, wherein the quenching gas is nitrogen (N 2 ) or argon (Ar) gas, the supply flow rate of the quenching gas of the silicon carbide nano powder, characterized in that to maintain a constant in the range of 50 ~ 500slpm Manufacturing method.
제1항에 있어서, 상기 반응관 내의 압력이 상기 실리콘카바이드 나노분말이 합성되는 동안에 2∼50psi 범위로 일정하게 유지되는 것을 특징으로 하는 실리콘카바이드 나노분말의 제조방법.
The method of claim 1, wherein the pressure in the reaction tube is kept constant in the range of 2 to 50 psi during the synthesis of the silicon carbide nanopowder.
제1항에 있어서, 포집된 실리카-카바이드 나노분말에 함유된 불순물인 프리카본을 제거하기 위하여 500∼1000℃의 온도 범위에서 열처리하는 단계를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 실리콘카바이드 나노분말의 제조방법.
The method of claim 1, further comprising heat treating at a temperature in a range of 500 to 1000 ° C. to remove free carbon, which is an impurity contained in the collected silica-carbide nanopowders. .
제1항에 있어서, 포집된 실리카-카바이드 나노분말에 함유된 불순물인 SiO2 성분을 제거하기 위하여 불산 처리하는 단계를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 실리콘카바이드 나노분말의 제조방법.
The method of claim 1, further comprising the step of hydrofluoric acid treatment to remove the SiO 2 component which is an impurity contained in the collected silica-carbide nanopowder.
제1항에 있어서, 상기 출발원료로 테트라에틸 오르소실리케이트, 헥사메틸 디실라잔 및 비닐트리메톡시 실란 중에서 선택된 액상의 전구체를 사용하는 것을 특징으로 하는 실리콘카바이드 나노분말의 제조방법.
The method of claim 1, wherein a liquid precursor selected from tetraethyl orthosilicate, hexamethyl disilazane, and vinyltrimethoxy silane is used as the starting material.
제1항에 있어서, 상기 출발원료로 테트라에틸 오르소실리케이트(tetraethyl orthosilicate)와 페닐트리에톡시실리케이트(phenyltriethoxysilicate)가 혼합된 고상의 전구체를 사용하는 것을 특징으로 하는 실리콘카바이드 나노분말의 제조방법.
The method of claim 1, wherein a solid precursor of a mixture of tetraethyl orthosilicate and phenyltriethoxysilicate is used as the starting material.
제1항에 있어서, 상기 실리콘-탄소 전구체는,
트리(메틸)-(1-디메틸아미노-2-메틸-2-프로폭시)실리콘, 디(메틸)-비스(1-디메틸아미노-2-메틸-2-프로폭시)실리콘, (메틸)-트리(1-디메틸아미노-2-메틸-2-프로폭시)실리콘, 트리(메틸)-(1-디메틸아미노-2-메틸-2-부톡시)실리콘, 디(메틸)-비스(1-디메틸아미노-2-메틸-2-부톡시)실리콘, (메틸)-트리(1-디메틸아미노-2-메틸-2-부톡시)실리콘, 트리메틸-(1-메톡시-2-메틸-2-프로폭시)실리콘, 디메틸-비스-(1-메톡시-2-메틸-2-프로폭시)실리콘, 메틸-트리스(1-메톡시-2-메틸-2-프로폭시)실리콘, 1,2-비스(1-메톡시-2-메틸프로폭시-2-옥시)-1,1,2,2-테트라메틸 다이실란, 1,1,2,2-테트라키스(1-메톡시-2-메틸프로판-2-옥시)-1,2-다이메틸다이실란, 2-(2-(1-(다이메틸아미노)-2-프로폭시)-1,1,2,2-테트라메틸다이실옥시)-N,N-다이메틸프로판-1-아민, 2-(2-(1-(다다이메틸아미노)-2-메틸프로판옥시)-1,1,2,2-테트라메틸 다이실옥시)-N,N,2-트리메틸프로판-1-아민, 2-(1,2,2-트리스(1-(다이메틸아미노)프로판-2-옥시)-1,2-다이메틸다이실릴옥시)-N,N-다이메틸프로판-1-아민, 2-(1,2,2-트리스(1-(다이메틸아미노)-2-메틸프로판-2-옥시)-1,2-다이메틸다이실릴옥시)-N,N,2-트리메틸프로판-1-아민, 클로로-비스(1-디메틸아미노-2-메틸-2-프로폭시)실리콘, 클로로-비스(1-디메틸아미노-2-메틸-2-부톡시)실리콘, 클로로-비스(1-디에틸아미노-2-메틸-2-부톡시)실리콘, 클로로-비스(1-디아이소프로필아미노-2-메틸-2-프로폭시)실리콘, 디클로로-비스(1-디메틸아미노-2-메틸-2-프로폭시)실리콘, 트리클로로(1-디메틸아미노-2-메틸-2-프로폭시)실리콘, 클로로-트리(1-디메틸아미노-2-메틸-2-프로폭시)실리콘, 디메틸-비스-(1-메톡시-2-메틸-2-프로폭시)실리콘, 및 메틸-트리스(1-메톡시-2-메틸-2-프로폭시)실리콘 중에서 선택된 1종 이상의 전구체로 이루어진 것을 특징으로 하는 실리콘카바이드 나노분말의 제조방법.
The method of claim 1, wherein the silicon-carbon precursor,
Tri (methyl)-(1-dimethylamino-2-methyl-2-propoxy) silicone, di (methyl) -bis (1-dimethylamino-2-methyl-2-propoxy) silicone, (methyl) -tri (1-dimethylamino-2-methyl-2-propoxy) silicone, tri (methyl)-(1-dimethylamino-2-methyl-2-butoxy) silicone, di (methyl) -bis (1-dimethylamino 2-methyl-2-butoxy) silicone, (methyl) -tri (1-dimethylamino-2-methyl-2-butoxy) silicone, trimethyl- (1-methoxy-2-methyl-2-propoxy ) Silicone, dimethyl-bis- (1-methoxy-2-methyl-2-propoxy) silicone, methyl-tris (1-methoxy-2-methyl-2-propoxy) silicone, 1,2-bis ( 1-methoxy-2-methylpropoxy-2-oxy) -1,1,2,2-tetramethyl disilane, 1,1,2,2-tetrakis (1-methoxy-2-methylpropane- 2-oxy) -1,2-dimethyldisilane, 2- (2- (1- (dimethylamino) -2-propoxy) -1,1,2,2-tetramethyldisyloxy) -N , N-dimethylpropan-1-amine, 2- (2- (1- (dadimethylamino) -2-methylpropaneoxy) -1,1,2,2-te Tramethyl disiloxy) -N, N, 2-trimethylpropan-1-amine, 2- (1,2,2-tris (1- (dimethylamino) propane-2-oxy) -1,2-di Methyldisilyloxy) -N, N-dimethylpropan-1-amine, 2- (1,2,2-tris (1- (dimethylamino) -2-methylpropane-2-oxy) -1,2 -Dimethyldisilyloxy) -N, N, 2-trimethylpropan-1-amine, chloro-bis (1-dimethylamino-2-methyl-2-propoxy) silicone, chloro-bis (1-dimethylamino- 2-methyl-2-butoxy) silicone, chloro-bis (1-diethylamino-2-methyl-2-butoxy) silicone, chloro-bis (1-diaisopropylamino-2-methyl-2-pro Foxy) silicone, dichloro-bis (1-dimethylamino-2-methyl-2-propoxy) silicone, trichloro (1-dimethylamino-2-methyl-2-propoxy) silicone, chloro-tri (1-dimethyl) Amino-2-methyl-2-propoxy) silicone, dimethyl-bis- (1-methoxy-2-methyl-2-propoxy) silicone, and methyl-tris (1-methoxy-2-methyl-2- Propoxy) silly Method for producing a silicon carbide nano-powder, characterized in that consisting of at least one precursor selected from.
제1항에 있어서, 상기 실리콘-탄소 전구체는, 하기의 화학식 1로 표시되는 실리콘 알콕사이드 화합물인 것을 특징으로 하는 실리콘카바이드 나노분말의 제조방법.
[화학식 1]
[R4]3-a[R30-(CH2)yR8R7C-0]aSi-Si[0-CR5R6(CH2)x-0R1]n[R2]3-n
[상기 화학식 1에서, R1 내지 R8는 서로 독립적으로 C1-C5의 선형 또는 분지형 알킬기이고, a 및 n은 서로 독립적으로 1 또는 2의 정수이며, x 및 y는 서로 독립적으로 1 내지 3의 정수이다]
The method of claim 1, wherein the silicon-carbon precursor is a silicon alkoxide compound represented by Formula 1 below.
[Formula 1]
[R 4 ] 3-a [R 3 0- (CH 2 ) y R 8 R 7 C-0] a Si-Si [0-CR 5 R 6 (CH 2 ) x -0R 1 ] n [R 2 ] 3-n
[In Formula 1, R 1 to R 8 are each independently a linear or branched alkyl group of C 1 -C 5 , a and n are each independently an integer of 1 or 2, x and y are independently of each other 1 Is an integer of 3 to]
제1항에 있어서, 상기 실리콘-탄소 전구체는, 하기의 화학식 2로 표시되는 실리콘 아미노알콕사이드 화합물인 것을 특징으로 하는 실리콘카바이드 나노분말의 제조방법.
[화학식 2]
[R6]3-a[R5R4N-(CH2)yR10R9C-0]aSi-Si[0-CR7R8(CH2)x-NR1R2]n[R3]3-n
[상기 화학식 2에서 R1 내지 R10는 서로 독립적으로 C1-C5의 선형 또는 분지형 알킬기이고, a 및 n은 서로 독립적으로 1 또는 2의 정수이며, x 및 y는 서로 독립적으로 1 내지 3의 정수이다]
The method of claim 1, wherein the silicon-carbon precursor is a silicon aminoalkoxide compound represented by Formula 2 below.
(2)
[R 6 ] 3-a [R 5 R 4 N- (CH 2 ) y R 10 R 9 C-0] a Si-Si [0-CR 7 R 8 (CH 2 ) x -NR 1 R 2 ] n [R 3 ] 3-n
[In Formula 2, R 1 to R 10 are each independently a linear or branched alkyl group of C 1 -C 5 , a and n are each independently an integer of 1 or 2, and x and y are each independently 1 to Is an integer of 3]
제1항에 있어서, 상기 실리콘-탄소 전구체는, 하기의 화학식 3으로 표시되는 실리콘 착화합물인 것을 특징으로 하는 실리콘카바이드 나노분말의 제조방법.
[화학식 3]
SiR1 m(OCR2R3(CH2)nNR4R5)4-m
[상기 화학식 3에서, R1, R2, R3, R4 및 R5는 각각 독립적으로 C1-C7 선형 또는 분지형 알킬기이고, m,n은 1 내지 3 범위의 정수이다]
The method of claim 1, wherein the silicon-carbon precursor is a silicon complex compound represented by Chemical Formula 3 below.
(3)
SiR 1 m (OCR 2 R 3 (CH 2 ) n NR 4 R 5 ) 4-m
[In Formula 3, R 1 , R 2 , R 3 , R 4 and R 5 are each independently a C 1 -C 7 linear or branched alkyl group, m, n is an integer ranging from 1 to 3]
제1항에 있어서, 상기 실리콘-탄소 전구체는, 하기의 화학식 4로 표시되는 실리콘 화합물인 것을 특징으로 하는 실리콘카바이드 나노분말의 제조방법.
[화학식 4]
R1 3Si-N(R2)-SiR3 3
[상기 화학식 4에서, R1, R2, R3는 H 또는 C1-C4에서 선택되어 같거나 다르게 존재하는 작용기이다]
The method of claim 1, wherein the silicon-carbon precursor is a silicon compound represented by Formula 4 below.
[Chemical Formula 4]
R 1 3 Si-N (R 2 ) -SiR 3 3
[In Formula 4, R 1 , R 2 , R 3 are the same or different functional groups selected from H or C1-C4]
제1항에 기재된 방법으로 제조되고 평균 입경이 5∼200㎚ 범위를 갖는 실리콘카바이드 나노분말.A silicon carbide nanopowder prepared by the method of claim 1 and having an average particle diameter in the range of 5 to 200 nm.
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