KR20040007676A - 배출 가스 처리 방법 및 처리 장치 - Google Patents

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KR20040007676A
KR20040007676A KR10-2003-7016148A KR20037016148A KR20040007676A KR 20040007676 A KR20040007676 A KR 20040007676A KR 20037016148 A KR20037016148 A KR 20037016148A KR 20040007676 A KR20040007676 A KR 20040007676A
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exhaust gas
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히시이케미치타카
다카타요시노리
니이하마마사토시
나카가와마사아키
고토우히로아키
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스미또모 세이까 가부시키가이샤
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Abstract

본 발명은 분해에 고온이 필요한 PFC를 포함하는 배출 가스의 처리를, CO를 부수적으로 발생시키지 않고, 복잡한 연소 제어를 행하지 않고, 배출 가스의 조성 변동에 영향을 받지 않으면서 행할 수 있는 배출 가스 처리 방법을 제공하는 것을 목적으로 한다. 연소로(2)에 있어서의 1차 연소 영역에 도입되는 연료 가스와 적어도 퍼플루오로카본을 포함하는 배출 가스를 1차 연소 영역에 도입되는 지연성 가스의 존재 하에 연소 불꽃이 환원 불꽃이 되도록 불완전 연소시킨다. 연소로(2)에 있어서의 1차 연소 영역보다도 연소 가스의 흐름의 하류에 위치하는 2차 연소 영역에 있어서, 1차 연소 영역에서 생성된 연소 가스를 2차 연소 영역에 도입되는 지연성 가스의 존재 하에, 연소 가스에 포함되는 일산화탄소가 산화되도록 연소시킨다. 1차 연소 영역에서의 연소의 공기비를 1차 연소 영역과 2차 연소 영역에서의 연소 전체의 공기비보다도 낮게 한다.

Description

배출 가스 처리 방법 및 처리 장치{EXHAUST GAS TREATING METHOD AND TREATING DEVICE}
반도체 제조 시의 CVD 공정에 있어서는, 실란(SiH4), 디실란(Si2H6), 디클로로실란(SiH2Cl2), 디보란(B2H6), 포스핀(PH3) 등의 금속수소화물이나, 암모니아(NH3), 아산화질소(N2O), 산소(O2) 등의 질소 함유 또는 산소 함유 화합물을 포함하는 배출 가스가 배출된다. 또한, CVD 공정에서는 반응로의 클리닝이 소정 기간마다 행해진다. 이러한 클리닝을 행할 때에는 CF4, C2F6, C3F8, CHF3, NF3등의 퍼플루오로카본을 비롯한 불소 함유 화합물을 포함하는 배출 가스가 배출된다. 이들 CVD 배출 가스는 유해하기 때문에 무해화 처리하여 배기되고 있다. 그 배출 가스를 처리하기 위하여 반도체 공장의 클린룸에서 반도체 생산 장치 근방에 연소식의 배출 가스 처리 장치가 설치되고, CVD 공정에 있어서 복수의 반응로로부터 하나의 배출 가스 처리 장치로 이송되는 배출 가스를 버너에 의해 화염을 형성하여 연소시키고 있다.
이들 배출 가스 중에서, 실란 등의 금속수소화물은 가연성이 있고, 아산화질소나 PFC 등의 불소 함유 화합물은 지연성(支燃性)이 있다. 이들 성질이 다른 배출 가스가 부정기적으로 배출 가스 처리 장치에 도입되기 때문에, 배출 가스 처리 장치에 있어서 배출 가스를 완전 연소시키기 위해서는 공기비를 예컨대 1.2 이상으로 하는 산소 과잉 조건하에서 연소 분해하는 것이 요구된다. 그런데, 이와는 반대로, 열적으로, 화학적으로 안정적인 PFC, 특히 매우 안정적인 테트라플루오로카본(CF4)을 분해하기 위해서는 1300℃ 이상, 바람직하게는 1500℃ 이상의 고온이 필요하기 때문에, 효율적으로 온도를 올리기 위해서 온도 저하의 원인이 되는 과잉 공기의 도입을 보류할 필요가 있다.
또한, 고온 연소 조건하에서 발생하는 서멀 NOx나, 질소 함유 화합물의 연소에 의해 발생하는 퓨엘 NOx는 산소 과잉 조건에서 생성되기 쉽다는 이유로도 과잉 공기의 도입을 보류하는 것이 요구된다. 즉, 고온하에서 PFC를 포함하는 배출 가스를 연소 분해하고, 더구나 일산화탄소(CO)나 NOx 등의 부수적인 생성 가스의 발생을 억제할 수 있도록 공기비 등의 연소 조건을 정하여 연소를 제어하는 것은 곤란하였다. 따라서, 본원 발명은 고온에서 분해되는 PFC를 포함하는 배출 가스를, CO를 부수적으로 발생시키지 않고, 복잡한 연소 제어를 행하지 않고, 배출 가스의 조성 변동에 영향을 받지 않고, 처리할 수 있는 배출 가스 처리 방법을 제공하는 것을 목적으로 한다.
본 발명은, 예컨대 반도체 제조를 위한 CVD(Chemical Vapor Deposition) 공정에서 배출되는 퍼플루오로카본(PFC)을 포함하는 배출 가스를 무해화시키도록 연소 처리하는 데 적합한 배출 가스 처리 방법과 처리 장치에 관한 것이다.
도 1은 본 발명의 실시예의 배출 가스 처리 장치의 구성 설명도이다.
본 발명의 배출 가스 처리 방법은 연료 가스, 지연성 가스 및 적어도 퍼플루오로카본을 포함하는 배출 가스를 연소로에 있어서의 1차 연소 영역으로 도입하고, 이 1차 연소 영역에서 연료 가스와 배출 가스를 지연성 가스의 존재 하에 연소 불꽃이 환원 불꽃이 되도록 불완전 연소시키며, 연소로에 있어서 1차 연소 영역보다도 연소 가스의 흐름의 하류에 위치하는 2차 연소 영역에 지연성 가스를 도입하고, 2차 연소 영역에 있어서 상기 불완전 연소에 의해 생성된 연소 가스를 지연성 가스의 존재 하에 연소 가스에 포함되는 일산화탄소가 산화되도록 연소시키고, 1차 연소 영역에서의 연소의 공기비를 1차 연소 영역과 2차 연소 영역에 있어서의 연소 전체의 공기비보다도 낮게 하는 것을 특징으로 한다. 퍼플루오로카본으로서 테트라플루오로카본을 포함하고, 1차 연소 영역에서의 연소 온도를 1300℃ 이상, 보다 바람직하게는 1500℃ 이상으로 하는 것이 바람직하다. 또한, 연소 온도의 상한은 연소로의 내화성 측면에서 1700℃로 하는 것이 바람직하다. 상기 1차 연소 영역으로 질소 화합물을 함유하는 배출 가스를 도입하는 것이 바람직하다. 상기 1차 연소 영역에서의 연소 불꽃의 전체를 환원 불꽃으로 하는 것이 바람직하다. 상기 2차 연소 영역에서의 연소를 완전 연소로 함으로써 상기 1차 연소 영역에서의 불완전 연소에 의해 생성되는 일산화탄소를 산화하는 것이 바람직하다. 상기 2차 연소 영역에서 연소 가스를 냉각하는 것이 바람직하다. 상기 1차 연소 영역에서의 연소의 공기비를 0.8∼1.05로 하는 것이 바람직하다.
본 발명의 방법에 따르면, 상기 1차 연소 영역에서 배출 가스에 포함되는 PFC의 분해를 촉진할 수 있다. 이것은, 1차 연소 영역에서 배출 가스와 연료 가스를 지연성 가스의 존재하에서 불완전 연소시키기 때문에, 그러한 연소에 의해 형성되는 화염이 완전 연소시키는 경우에 비교해서 환원 불꽃 부분이 커지거나, 또는 화염 전체가 환원 불꽃으로 되는 것에 의한다. 즉, PFC의 분해는 연소 온도의 영향이 크지만, 동일한 연소 온도이면 산소 부족의 환원 불꽃쪽이 분해하기 쉽다는 것을 발견한 것에 의한다. 예컨대 PFC 중에서도 안정적인 CF4의 분해소 반응에 있어서의 율속(律速) 반응은 일단의 C와 F의 결합을 끊는 반응이며, 이 율속 반응에 고온하에서의 수소 라디칼과 같은 환원성의 활성종이 기여하기 때문이라고 생각된다.
즉, CF4의 분해에 있어서의 율속 반응은 이하의 식으로 표시된다. 또한, ㆍ은 라디칼인 것을 나타낸다.
CF4+ Hㆍ → CF3ㆍ+ HF
입체적으로 대칭인 안정적인 CF4는 수소 라디칼에 의해 불소 원자가 방출되되어 CF3ㆍ과 같이 불안정한 분자로 되고, 후에는 용이하게 분해 반응이 진행된다. 이에 따라, 예컨대 연료 가스로서 프로판 가스를 이용하면, 이하의 프로판 불꽃에서의 총괄 분해 반응식으로 나타낸 바와 같이, CF4는 CO2, HF, H2O로 분해된다.
CF4+ C3H8+ 5O2→4CO2+ 4HF + 2H2O
따라서, 1차 연소 영역에서 형성되는 화염의 환원 불꽃 영역이 커지거나, 또는 화염 전체가 환원 불꽃으로 됨으로써, 배출 가스의 환원 불꽃하에서의 체류 시간이 길어져 CF4의 분해에 충분한 환원 불꽃과의 접촉 시간을 얻을 수 있다. 그러한 화염 전체를 환원 불꽃으로 함으로써, 예컨대 약 0.4초의 환원 불꽃하에서의 체류 시간을 확보하여 CF4의 분해율을 향상시킬 수 있다.
또한, 배출 가스와 연료 가스를 공기 등의 산소를 포함하는 지연성 가스의 존재하에 연소시키는 때에, 1차 연소 영역에서의 연소의 공기비(실제 연소 산소량/이론 연소 산소량)를 1차 연소 영역과 2차 연소 영역에 있어서의 연소 전체의 공기비보다도 낮게 하므로, 1차 연소 영역에서의 연소 온도를 2차 연소 영역에서의 연소 온도보다도 높게 할 수 있다. 이에 따라, 1차 연소 영역에서 안정적인 PFC 등을 포함하는 배출 가스를 분해하는 데 필요한 고온을 얻을 수 있다. 더구나, 1차 연소 영역에서는 2차 연소 영역에서 보다도 산소가 적어지므로, CF4를 연소 분해시키는 1300℃ 이상의 고온하에서도 서멀 NOx의 생성을 억제할 수 있다. 또한, NH3이나 N2O 등의 질소 함유 화합물이 배출 가스로서 도입되는 경우에도 질소 가스로 환원 분해되기 쉽고, NOx로의 전화 비율이 낮아져서, 퓨엘 NOx의 생성을 억제할 수 있다.
한편, 1차 연소 영역에서의 연소의 공기비를 낮게 하여 불완전 연소로 함으로써 1차 연소 영역에서 CO가 부수적으로 발생되기 쉬워진다. 본 발명에 의하면, 2차 연소 영역에서 지연성 가스를 도입함으로써 상기 1차 연소 영역에서 생성된 연소 가스에 포함되는 CO의 산화를 행한다. 상기 2차 연소 영역에서의 연소를 완전연소로 함으로써, 상기 1차 연소 영역에서의 불완전 연소에 의해 생성되는 CO를 전부 산화할 수 있다. 이러한 CO의 산화는 900℃ 이상에서 용이하게 수행될 수 있으므로, 2차 연소 영역에서 지연성 가스를 도입함으로써 온도가 저하되더라도 문제는 없다. 또한, 2차 연소 영역에서 연소 가스를 냉각함으로써 연소로로부터 배출되는 연소 가스의 냉각부의 재질이나 냉각 방법의 선택에 여유가 생긴다. 또한, 연소로에 도입되는 배출 가스를 1차 연소 영역에서 완전 연소시킬 필요가 없기 때문에 연소로 내의 공기비의 여유가 커지고, 2차 연소 영역에서 도입되는 지연성 가스로 공기비를 조정할 수 있기 때문에 연소 배출 가스 중의 CO나 NOx를 낮게 억제할 수 있다.
본 발명의 배출 가스 처리 장치는, 연소로와, 이 연소로에 있어서의 1차 연소 영역으로의 배출 가스 도입용 배관과, 1차 연소 영역으로의 연료 가스 도입용 배관과, 1차 연소 영역으로의 지연성 가스 도입용 배관과, 연소로에 있어서 1차 연소 영역보다도 연소 가스의 흐름의 하류에 위치하는 2차 연소 영역으로의 지연성 가스 도입용 배관을 구비하고, 각 연소 영역으로의 가스 도입량은 조절 가능하고, 1차 연소 영역에 도입되는 배출 가스와 연료 가스가, 1차 연소 영역에 도입되는 지연성 가스의 존재하에 1차 연소 영역에서 연소됨으로써 연소 가스가 생성되고, 그 연소 가스가 2차 연소 영역에 도입되는 지연성 가스의 존재하에 2차 연소 영역에서 연소되며, 상기 1차 연소 영역에서의 연소의 공기비는 그 연소 불꽃이 환원 불꽃이 되도록 설정되는 것을 특징으로 한다. 상기 2차 연소 영역에서의 연소 가스를 냉각하는 냉각 수단이 설치되는 것이 바람직하다.
본 발명의 장치에 의하면 본 발명의 방법을 실시할 수 있다.
본 발명의 방법에 의하면, 연소로의 1차 연소 영역에 있어서 공기 과잉율을 억제한 연소 조건으로 PFC의 분해 효율을 향상시킬 수 있고, 2차 연소 영역에서 CO를 산화시키고 연소 가스를 냉각시킴으로써, 분해에 고온이 필요한 PFC를 포함하는 배출 가스의 처리를, CO를 부수적으로 발생시키지 않고, 복잡한 연소 제어를 행하지 않고, 배출 가스의 조성 변동에 영향을 받지 않으면서 행할 수 있으며, 또한 서멀 NOx나 퓨엘 NOx의 발생도 저감할 수 있고, 더구나 연소 가스의 냉각에도 기여할 수 있는 배출 가스 처리 방법과 처리 장치를 제공할 수 있다.
도 1에 도시하는 배출 가스 처리 장치(1)는 연소로(2)를 구비하고, 적어도 CF4, C2F6, C3F8과 같은 퍼플루오로카본을 포함하는 배출 가스를 처리하기 위해서 이용되고, 또한 예컨대 SiH4, Si2H6, SiH2Cl2, B2H6, PH3등의 금속수소화물, NH3, N2O, O2등의 질소 함유 또는 산소 함유 화합물, CHF3, NF3등의 불소 함유 화합물을 포함하는 배출 가스를 처리하기 위해서 이용될 수도 있다. 상기 연소로(2)는 상자형의 본체(2a)와, 이 본체(2a)의 상면 일단측에서 상측으로 돌출하는 도입통(2b)과, 상기 본체(2a)의 상면 타단측에서 상측으로 돌출하는 배출통(2c)과, 상기 도입통(2b)의 상부에 설치된 파일럿 버너(2d)를 갖는다. 본체(2a)는 스테인리스강제 외벽(2a')의 내면에 내열재로서 알루미나계 캐스터블(2')이 시공된 구조로 되어 있다. 상기 도입통(2b)은 원통형의 스테인레스강제 외벽(2b')의 내면에 내열재로서 알루미나계 캐스터블(2')이 시공된 구조로 되어 있다. 상기 배출통(2c)은 원통형의 스테인레스강제 외벽(2c')에 의해 원통형 스테인레스강제 내벽(2c")을 둘러 쌓아서 2중관형의 냉각 자켓(2e)을 구성하고, 상기 내벽(2c")의 내면에 내열재로서 알루미나계 캐스터블(2')이 시공된 구조로 되어 있다.
연소로(2)의 내부에 있어서의 도입통(2b)과 본체(2a)와의 경계 영역 근방이 1차 연소 영역으로 되어 있다. 연료 가스원(F)으로부터 상기 1차 연소 영역으로 연료 가스를 도입하는 연료 가스 도입용 배관(3)과, 복수의 CVD 반응로(R1, R2)로부터 배출되는 배출 가스를 도입하는 배출 가스 도입용 배관(4)과, 지연성 가스원(A)으로부터 지연성 가스를 도입하는 지연성 가스 도입용 배관(5)이 설치되어 있다. 각 CVD 반응로(R1, R2)로부터 배출되는 배출 가스는 서로 접촉하지 않으면서 배출 가스 도입용 배관(4)에 의해 1차 연소 영역 내로 도입될 수 있게 되어 있다. 상기 지연성 가스의 일부와 연료 가스의 일부는 파일럿 버너(2d)를 통해 1차 연소 영역으로 도입되고, 상기 파일럿 버너(2d)에 의해 연료 가스가 착화됨으로써 1차 연소 영역에서 화염이 형성된다. 지연성 가스의 잔부는 도입통(2b)의 주벽에서 1차 연소 영역에 도입된다. 연료 가스의 잔부와 배출 가스는 1차 연소 영역에 도입되기 전에 미리 혼합된다.
배출통(2c)의 내부는 본체(2a)를 매개로 1차 연소 영역으로 통하여, 상기 1차 연소 영역보다도 연소 가스의 흐름의 하류에 위치하는 2차 연소 영역으로 되어있다. 상기 2차 연소 영역으로 지연성 가스를 도입하는 지연성 가스 도입용 배관(6)이 설치되어 있다. 배출통(2c) 내의 2차 연소 영역을 둘러싸는 상기 냉각 자켓(2e)에 냉각수 공급 배관(7)과 냉각수 배출 배관(8)이 접속되어 있다. 이에 의하여, 2차 연소 영역에서 연소 가스를 냉각한다. 연료 가스로서는, 예컨대 액화석유가스(LPG), 액화천연가스(LNG), 수소 가스 또는 이들의 혼합 가스 등을 이용할 수 있다. 또한, 그 지연성 가스로서는, 예컨대 공기나, 공기에 필요에 따라 산소를 첨가한 산소 부화 공기 등을 이용할 수 있다. 상기 1차 연소 영역으로의 배출 가스, 연료 가스, 지연성 가스의 도입량과, 2차 연소 영역으로의 지연성 가스의 도입량은 도시 생략한 밸브의 조작에 의해 조절 가능하게 되어 있다. 상기 배출통(2c)의 상부에 연소 가스의 배기 덕트(9)가 접속되고, 그 배기 덕트(9)를 통해 연소 가스는 도시 생략한 후처리 장치로 보내지고, 냉각, 세정, 고형물 제거, 희석 등의 후처리가 행해진 후에 배기된다.
상기 처리 장치(1)에 의해 연소로(2)의 1차 연소 영역에서 배출 가스와 연료 가스는 지연성 가스의 존재하에 연소 불꽃이 환원 불꽃이 되도록 불완전 연소되고, CO를 포함하는 연소 가스가 생성된다. 1차 연소 영역에서의 배출 가스의 연소는 본체(2a) 내에서 계속되며, 그 연소에 의해 생긴 연소 가스는 배출통(2c) 내의 2차 연소 영역에 이른다. 2차 연소 영역에 있어서, 그 2차 연소 영역에 도입되는 지연성 가스의 존재하에 연소 가스에 포함되는 CO가 산화되도록 연소된다. 이 때, 1차 연소 영역 및 본체(2a)에서의 연소 온도는 배출 가스로서 CF4를 연소시킬 때는 1300℃ 이상, 바람직하게는 1400℃ 이상, 더욱 바람직하게는 1500℃ 이상으로 되고, 2차 연소 영역에서의 연소 온도는 900℃ 이상으로 하는 것이 바람직하다. 1차 연소 영역에서의 연소의 공기비는 1차 연소 영역과 2차 연소 영역에서의 연소 전체의 공기비보다도 낮아진다. 1차 연소 영역에서의 연소의 공기비는 0.8∼1.05로 하는 것이 바람직하다. 본 실시예에서는, 1차 연소 영역에서 파일럿 버너(2d)에 의해서 연료 가스를 연소시킴으로써 형성되는 화염 전체가 환원 불꽃이 되도록 연소 조건이 정해진다. 이는, 공기비가 0.8 미만으로 되면 그을음이 발생하고, 또한 온도를 충분히 상승시키는 것이 곤란해지며, 공기비가 1.05를 넘으면 PFC의 분해율이 저하하고, 또한 NOx의 생성을 충분히 억제할 수 없게 되기 때문이다. 또한, 본 실시예에 있어서는 2차 연소 영역에서의 연소를 완전 연소로 함으로써 1차 연소 영역에서의 불완전 연소에 의해 생성되는 CO를 산화한다. 1차 연소 영역과 2차 연소 영역에 있어서의 연소 전체의 공기비는 1.1 이상으로 하는 것이 바람직하고, 1.1∼1.5로 하는 것이 보다 바람직하다. 이는, 공기비가 1.1 미만으로 되면 CO를 완전 연소시키는 것이 곤란해지며, 또한 공기비가 1.5를 넘으면 필요 이상으로 지연성 가스를 도입해야 하기 때문이다.
상기 실시예에 의하면, 배출 가스와 연료 가스를 공기 등의 산소를 포함하는 지연성 가스의 존재하에 연소시키는 때에, 1차 연소 영역에서의 연소의 공기비를 1차 연소 영역과 2차 연소 영역에서의 연소 전체의 공기비보다도 낮게 하기 때문에, 1차 연소 영역에서의 연소 온도를 2차 연소 영역에서의 연소 온도보다도 높게 할 수 있다. 이에 의하여, 1차 연소 영역에서 안정적인 PFC 등을 포함하는 배출 가스를 분해하는 데 필요한 고온을 얻을 수 있다. 더구나, 1차 연소 영역에서는 2차 연소 영역에서보다 산소가 적어지므로, CF4를 연소 분해시키는 1300℃ 이상의 고온하에서도 서멀 NOx의 생성을 억제할 수 있다. 또한, NH3이나 N2O 등의 질소 함유 화합물이 배출 가스로서 도입되는 경우에도 질소 가스로 환원 분해되기 쉽고, NOx로의 전화 비율이 낮아져서, 퓨엘 NOx의 생성을 억제할 수 있다. 또한, 1차 연소 영역에서 배출 가스와 연료 가스를 지연성 가스의 존재하에서 불완전 연소시키고, 그 연소에 의해 형성되는 화염 전체를 환원 불꽃으로 함으로써 수소 라디칼과 같은 환원성의 활성종에 의해 1차 연소 영역에서 PFC의 분해를 촉진시킬 수 있다. 한편, 1차 연소 영역에서의 연소를 공기비를 낮게 하여 불완전 연소로 함으로써 1차 연소 영역에서 CO가 부수적으로 발생되기 쉬워지지만, 2차 연소 영역에 있어서 지연성 가스를 도입하여 완전 연소함으로써 그 CO를 전부 산화시킬 수 있다. CO의 산화는 900℃ 이상에서 용이하게 수행될 수 있기 때문에, 2차 연소 영역에 있어서 지연성 가스를 도입함으로써 온도가 저하되더라도 문제는 없다. 또한, 2차 연소 영역에서 연소 가스를 냉각함으로써 연소로(2)로부터 배출되는 연소 가스의 냉각부의 재질이나 냉각 방법의 선택에 여유가 생긴다. 또한, 배출 가스를 1차 연소 영역에서 완전 연소시킬 필요가 없기 때문에 연소로(2) 내의 공기비의 여유가 커지고, 2차 연소 영역에서 도입되는 지연성 가스로 공기비를 조정할 수 있기 때문에, 연소 배출 가스 중 CO나 NOx를 낮게 억제할 수 있다.
본 발명은 상기 실시예로 한정되지 않는다. 배출 가스 처리 장치의 형태는상기한 바와 같이 본체(2a)의 상면으로부터 돌출하는 도입통(2b)과 배출통(2c)을 갖는 것으로 한정되지 않고, 예컨대 통형체로서, 그 통형체의 일단측 내부 공간이 1차 연소 영역이 되고, 타단측 내부 공간이 2차 연소 영역으로 되더라도 좋다.
상기 실시예의 배출 가스 처리 장치(1)를 이용하여 배출 가스의 연소 실험을 수행하였다. 이 처리 장치(1)의 본체(2a)에 있어서의 외벽(2a')은 폭 600 mm ×높이 500 mm ×깊이 350 mm로 하고, 캐스터블(2')은 두께 100 mm로 하고, 도입통(2b)에서의 외벽(2b')은 내경 200 mm, 높이 250 mm로 하고, 캐스터블(2')은 두께 50 mm로 하고, 배출통(2c)에서의 외벽(2c')은 내경 300 mm, 높이 300 mm로 하고, 내벽(2c")은 내경 250 mm, 높이 300 mm로 하며, 캐스터블(2')은 두께 50 mm로 하였다.
비교예 1-1로서는, 연료 가스로서 프로판 가스를 10 L/min, 배출 가스로서 질소를 100 L/min, CF4를 1 L/min으로 도입하였다. 냉각 자켓(2e)에 냉각수를 5 L/min으로 도입하였다. 또한, 1차 연소 영역에만 지연성 가스로서 공기를 240 L/min로 도입하고 공기비를 1.01로 하고, 2차 연소 영역에 공기를 도입하지 않았다. 연소로(2)의 본체(2a)에서의 온도는 1550℃이고, 배출통(2c)에서의 출구 온도는 700℃ 였다. 이때, 배출통(2c)의 출구에서의 CF4, CO 및 NOx를 푸리에 변환식 적외 분광법(FT-IR) 등으로 측정한 결과, CF4는 45 ppm, CO는 100 ppm, NOx는 50 ppm 이었다. 여기서, CF4의 분해율을 연소 가스의 풍량 증가를 고려하여 산출하면 98.5% 였다.
실시예 1-2로서는, 비교예 1-1의 상태에 대하여 2차 연소 영역에 지연성 가스로서 공기 20 L/min를 도입하고, 1차 연소 영역과 2차 연소 영역에 있어서의 연소 전체의 공기비를 1.10으로 하여, 같은 측정을 행하였다. 이 경우, CF4는 45 ppm, CO는 25 ppm, NOx는 50 ppm 이고, CF4의 분해율은 98.5% 였다.
비교예 2-1로서, 비교예 1-1의 상태에 대하여 1차 연소 영역에서의 지연성 가스의 도입량을 증대시켜 1차 연소 영역에서의 공기비를 1.10으로 하여, 같은 측정을 행하였다. 이 경우, CF4는 150 ppm, CO는 23 ppm, NOx는 70 ppm 이고, CF4의 분해율은 95.0% 였다.
비교예 2-2로서, 비교예 1-1의 상태에 대하여 1차 연소 영역에서의 지연성 가스의 도입량을 감소시켜 1차 연소 영역에서의 공기비를 0.98로 하여, 같은 측정을 행하였다. 이 경우, CF4는 38 ppm, CO는 650 ppm, NOx는 43 ppm 이고, CF4의 분해율은 98.7% 였다.
실시예 2-3으로서, 비교예 1-1의 상태에 대하여 1차 연소 영역에서의 지연성 가스의 도입량을 감소시켜 1차 연소 영역에서의 공기비를 0.98로 하고, 2차 연소 영역에 지연성 가스로서 공기를 도입하고, 1차 연소 영역과 2차 연소 영역에 있어서의 연소 전체의 공기비를 1.10으로 하여, 같은 측정을 행하였다. 이 경우, CF4는 37 ppm, CO는 20 ppm, NOx는 45 ppm이고, CF4의 분해율은 98.7% 였다.
비교예 2-4로서, 비교예 1-1의 상태에 대하여 1차 연소 영역에서의 지연성가스의 도입량을 감소시켜 1차 연소 영역에서의 공기비를 0.95로 하여, 같은 측정을 행하였다. 이 경우, CF4는 25 ppm, CO는 3200 ppm, NOx는 33 ppm 이고, CF4의 분해율은 99.1% 였다.
실시예 2-5로서, 비교예 1-1의 상태에 대하여 1차 연소 영역에서의 지연성 가스의 도입량을 감소시켜 1차 연소 영역에서의 공기비를 0.95로 하고, 2차 연소 영역에 지연성 가스로서 공기를 도입하고, 1차 연소 영역과 2차 연소 영역에 있어서의 연소 전체의 공기비를 1.10으로 하여, 같은 측정을 행하였다. 이 경우, CF4는 25 ppm, CO는 20 ppm, NOx는 32 ppm 이고, CF4의 분해율은 99.1% 였다.
실시예 2-6으로서, 비교예 1-1의 상태에 대하여, 연료 가스의 도입량을 감소시켜 1차 연소 영역에 있어서 연소로(2)의 본체(2a)에서의 온도를 1500℃로 하고, 1차 연소 영역에서의 지연성 가스의 도입량을 감소시켜 1차 연소 영역에서의 공기비를 0.95로 하고, 2차 연소 영역에 지연성 가스로서 공기를 도입하여, 1차 연소 영역과 2차 연소 영역에 있어서의 연소 전체의 공기비를 1.10으로 하여, 같은 측정을 행하였다. 이 경우, CF4는 85 PPm, CO는 21 ppm, NOx는 28 ppm 이고, CF4의 분해율은 97.1% 였다.
실시예 2-7로서, 비교예 1-1의 상태에 대하여, 연료 가스의 도입량을 감소시켜 1차 연소 영역에 있어서 연소로(2)의 본체(2a)에서의 온도를 1450℃로 하고, 1차 연소 영역에서의 지연성 가스의 도입량을 감소시켜 1차 연소 영역에서의 공기비를 1.00으로 하고, 2차 연소 영역에 지연성 가스로서 공기를 도입하여, 1차 연소영역과 2차 연소 영역에 있어서의 연소 전체의 공기비를 1.10으로 하여, 같은 측정을 행하였다. 이 경우, CF4는 440 PPm, CO는 15 ppm, NOx는 28 ppm 이고, CF4의 분해율은 85.0% 였다.
실시예 2-8로서, 비교예 1-1의 상태에 대하여, 연료 가스의 도입량을 감소시켜 1차 연소 영역에 있어서 연소로(2)의 본체(2a)에서의 온도를 1450℃로 하고, 1차 연소 영역에서의 지연성 가스의 도입량을 감소시켜 1차 연소 영역에서의 공기비를 0.95로 하고, 2차 연소 영역에 지연성 가스로서 공기를 도입하여, 1차 연소 영역과 2차 연소 영역에 있어서의 연소 전체의 공기비를 1.10으로 하여, 같은 측정을 행하였다. 이 경우, CF4는 290 PPm, CO는 18 ppm, NOx는 25 ppm 이고, CF4의 분해율은 90.1% 였다.
실시예 2-9로서, 비교예 1-1의 상태에 대하여, 연료 가스의 도입량을 감소시켜 1차 연소 영역에 있어서 연소로(2)의 본체(2a)에서의 온도를 1450℃로 하고, 1차 연소 영역에서의 지연성 가스의 도입량을 감소시켜 1차 연소 영역에서의 공기비를 0.90으로 하고, 2차 연소 영역에 지연성 가스로서 공기를 도입하여, 1차 연소 영역과 2차 연소 영역에 있어서의 연소 전체의 공기비를 1.10으로 하여, 같은 측정을 행하였다. 이 경우, CF4는 210 PPm, CO는 24 ppm, NOx는 23 ppm 이고, CF4의 분해율은 92.9% 였다.
비교예 2-10으로서, 비교예 1-1의 상태에 대하여, 연료 가스의 도입량을 감소시켜 1차 연소 영역에서의 연소로(2)의 본체(2a)에서의 온도를 1200℃로 하고, 1차 연소 영역에서의 지연성 가스의 도입량을 감소시켜 1차 연소 영역에서의 공기비를 0.95로 하여, 같은 측정을 행하였다. 이 경우, CF4는 4200 ppm, CO는 3500 ppm, NOx는 15 ppm 이고, CF4의 분해율은 10% 미만이었다.
실시예 2-11로서, 비교예 1-1의 상태에 대하여, 연료 가스의 도입량을 감소시켜 1차 연소 영역에 있어서 연소로(2)의 본체(2a)에서의 온도를 1200℃로 하고, 1차 연소 영역에서의 지연성 가스의 도입량을 감소시켜 1차 연소 영역에서의 공기비를 0.95로 하고, 2차 연소 영역에 지연성 가스로서 공기를 도입하여, 1차 연소 영역과 2차 연소 영역에 있어서의 연소 전체의 공기비를 1.10으로 하여, 같은 측정을 행하였다. 이 경우, CF4는 4130 ppm, CO는 20 ppm, NOx는 15 ppm 이고, CF4의 분해율은 10% 미만이었다.
이하의 표 1에 상기 실시예 및 비교예의 실험 결과를 나타낸다.
비교예 3-1, 실시예 3-2, 비교예 3-3, 실시예 3-4, 비교예 3-5로서는, 비교예 1-1의 상태에 대하여, 배출 가스를 암모니아 가스 2 L/min과 질소 100 L/min으로 변경하였다.
비교예 3-1에서는, 비교예 1-1의 상태에 대하여, 1차 연소 영역에서의 지연성 가스의 도입량을 감소시켜 1차 연소 영역에서의 공기비를 0.95로 하여, 같은 측정을 행하였다. 이 경우, CO는 9500 ppm, NOx는 430 ppm 이었다.
실시예 3-2에서는, 비교예 3-1의 상태에 대하여, 2차 연소 영역에 지연성 가스로서 공기를 도입하여, 1차 연소 영역과 2차 연소 영역에 있어서의 연소 전체의 공기비를 1.10으로 하여, 같은 측정을 행하였다. 이 경우, CO는 25 ppm, NOx는 450 ppm 이었다.
비교예 3-3에서는, 비교예 3-1의 상태에 대하여, 1차 연소 영역에서의 지연성 가스의 도입량을 증대시켜 1차 연소 영역에서의 공기비를 1.00으로 하여, 같은 측정을 행하였다. 이 경우, CO는 730 ppm, NOx는 600 ppm 이었다.
실시예 3-4에서는, 비교예 3-1의 상태에 대하여, 1차 연소 영역에서의 지연성 가스의 도입량을 증대시켜 1차 연소 영역에서의 공기비를 1.00으로 하고, 2차 연소 영역에 지연성 가스로서 공기를 도입하여, 1차 연소 영역과 2차 연소 영역에 있어서의 연소 전체의 공기비를 1.10으로 하여, 같은 측정을 행하였다. 이 경우, CO는 25 ppm, NOx는 580 ppm 이었다.
비교예 3-5에서는, 비교예 3-1의 상태에 대하여, 1차 연소 영역에서의 지연성 가스의 도입량을 증대시켜 1차 연소 영역에서의 공기비를 1.20으로 하여, 같은측정을 행하였다. 이 경우, CO는 15 ppm, NOx는 1400 ppm 이었다.
이하의 표 2에 상기 실시예 및 비교예의 실험 결과를 나타낸다.
또, 암모니아는 어떤 조건에서도 5 ppm 이하였다.
비교예 4-1, 비교예 4-2, 실시예 4-3으로서는, 비교예 1-1의 상태에 대하여,배출 가스를 아산화질소 1 L/min과 질소 100 L/min로 변경하고, 비교예 4-4, 실시예 4-5, 비교예 4-6으로서는, 비교예 1-1의 상태에 대하여, 배출 가스를 삼불화질소(NF3) 1 L/min과 질소 100 L/min로 변경하였다.
비교예 4-1에서는, 비교예 1-1의 상태에 대하여, 1차 연소 영역에서의 지연성 가스의 도입량을 감소시켜 1차 연소 영역에서의 공기비를 1.00으로 하여, 같은 측정을 행하였다. 이 경우, CO는 55 ppm, NOx는 750 ppm 이었다.
비교예 4-2에서는, 비교예 4-1의 상태에 대하여, 1차 연소 영역에서의 지연성 가스의 도입량을 감소시켜 1차 연소 영역에서의 공기비를 0.95로 하여, 같은 측정을 행하였다. 이 경우, CO는 3200 ppm, NOx는 250 ppm 이었다.
실시예 4-3에서는, 비교예 4-1의 상태에 대하여, 1차 연소 영역에서의 지연성 가스의 도입량을 감소시켜 1차 연소 영역에서의 공기비를 0.95로 하고, 2차 연소 영역에 지연성 가스로서 공기를 도입하여, 1차 연소 영역과 2차 연소 영역에 있어서의 연소 전체의 공기비를 1.10으로 하여, 같은 측정을 행하였다. 이 경우, CO는 30 ppm, NOx는 270 ppm 이었다.
비교예 4-4에서는, 비교예 1-1의 상태에 대하여 1차 연소 영역에서의 지연성 가스의 도입량을 감소시켜 1차 연소 영역에서의 공기비를 0.98로 하여, 같은 측정을 행하였다. 이 경우, CO는 4200 ppm, NOx는 350 ppm 이었다.
실시예 4-5에서는, 비교예 4-4의 상태에 대하여, 2차 연소 영역에 지연성 가스로서 공기를 도입하여, 1차 연소 영역과 2차 연소 영역에 있어서의 연소 전체의공기비를 1.10으로 하여, 같은 측정을 행하였다. 이 경우, CO는 25 ppm, NOx는 370 ppm 이었다.
비교예 4-6에서는, 비교예 1-1의 상태에 대하여, 연료 가스의 도입량을 감소시켜 1차 연소 영역에 있어서 연소로(2)의 본체(2a)에서의 온도를 900℃로 하고, 1차 연소 영역에서의 지연성 가스의 도입량을 증대시켜 1차 연소 영역에서의 공기비를 1.50으로 하여, 같은 측정을 행하였다. 이 경우, CO는 15 ppm, NOx는 900 ppm 이었다.
이하의 표 3에 상기 실시예 및 비교예의 실험 결과를 나타낸다.
또, NF3, N2O는 어떤 조건에서도 모두 10 ppm 이하였다.
상기 실시예 및 비교예로부터 1차 연소 영역에서의 공기의 감소에 의해 CF4, NOx는 감소하고, 2차 연소 영역의 공기의 증가에 의해 CO는 감소하고, CF4를 연소 분해하는 데 있어서는 연소 온도를 1500℃ 이상으로 하는 것이 바람직한 것이 확인된다.

Claims (9)

  1. 연료 가스, 지연성 가스 및 적어도 퍼플루오로카본을 포함하는 배출 가스를 연소로에 있어서의 1차 연소 영역으로 도입하고,
    상기 1차 연소 영역에서 연료 가스와 배출 가스를 지연성 가스의 존재 하에 연소 불꽃이 환원 불꽃이 되도록 불완전 연소시키고,
    상기 연소로에 있어서의 1차 연소 영역보다도 연소 가스의 흐름의 하류에 위치하는 2차 연소 영역에 지연성 가스를 도입하고,
    상기 2차 연소 영역에서 상기 불완전 연소에 의해 생성된 연소 가스를 지연성 가스의 존재 하에 연소 가스에 포함되는 일산화탄소가 산화되도록 연소시키고,
    상기 1차 연소 영역에서의 연소의 공기비를 1차 연소 영역과 2차 연소 영역에 있어서의 연소 전체의 공기비보다도 낮게 하는 것을 특징으로 하는 배출 가스 처리 방법.
  2. 제1항에 있어서, 상기 퍼플루오로카본으로서 테트라플루오로카본을 포함하고, 상기 1차 연소 영역에서의 연소 온도를 1300℃ 이상으로 하는 것인 배출 가스 처리 방법.
  3. 제1항 또는 제2항에 있어서, 상기 1차 연소 영역으로 질소 화합물을 포함하는 배출 가스를 도입하는 것인 배출 가스 처리 방법.
  4. 제1항 또는 제2항에 있어서, 상기 1차 연소 영역에서의 연소 불꽃의 전체를 환원 불꽃으로 하는 것인 배출 가스 처리 방법.
  5. 제1항 또는 제2항에 있어서, 상기 2차 연소 영역에서의 연소를 완전 연소로 함으로써 상기 1차 연소 영역에서의 불완전 연소에 의해 생성되는 일산화탄소를 산화하는 것인 배출 가스 처리 방법.
  6. 제1항 또는 제2항에 있어서, 상기 2차 연소 영역에서 연소 가스를 냉각하는 것인 배출 가스 처리 방법.
  7. 제1항 또는 제2항에 있어서, 상기 1차 연소 영역에서의 연소의 공기비를 0.8∼1.05로 하는 것인 배출 가스 처리 방법.
  8. 연소로와,
    상기 연소로에 있어서의 1차 연소 영역으로의 배출 가스 도입용 배관과,
    상기 1차 연소 영역으로의 연료 가스 도입용 배관과,
    상기 1차 연소 영역으로의 지연성 가스 도입용 배관과,
    상기 연소로에 있어서 1차 연소 영역보다도 연소 가스의 흐름의 하류에 위치하는 2차 연소 영역으로의 지연성 가스 도입용 배관
    을 포함하는 배출 가스 처리 장치로서,
    각 연소 영역으로의 가스 도입량은 조절 가능하며,
    상기 1차 연소 영역에 도입되는 배출 가스와 연료 가스가, 1차 연소 영역에 도입되는 지연성 가스의 존재 하에 1차 연소 영역에서 연소됨으로써 연소 가스가 생성되고, 그 연소 가스가 2차 연소 영역에 도입되는 지연성 가스의 존재 하에 2차 연소 영역에서 연소되며,
    상기 1차 연소 영역에서의 연소의 공기비는 연소 불꽃이 환원 불꽃이 되도록 설정되는 것을 특징으로 하는 배출 가스 처리 장치.
  9. 제8항에 있어서, 상기 2차 연소 영역에서의 연소 가스를 냉각시키는 냉각 수단이 설치되어 있는 것인 배출 가스 처리 장치.
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