KR20000028926A - 등온 암모니아 컨버터 - Google Patents

등온 암모니아 컨버터 Download PDF

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크주폰토마스에이.
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월포드 크래그
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Abstract

본 발명은 암모니아 합성 루프 퍼지가스를 암모니아로 전환시키는 수직 관형 반응기; 추가의 암모니아를 형성하기 위하여 암모니아 합성 루프 퍼지가스를 전환시키는 방법 및 철기재 합성촉매를 사용하는 합성 루프와 퍼지가스흐름을 갖는 종래의 암모니아 플랜트를 개장하는 방법으로 이루어지며, 이 개장방법은 퍼지가스흐름용 보조 암모니아 컨버터를 포함하고 있다. 보조 암모니아 컨버터는 다관형 반응기이다. 튜브는 루테늄과 같은 백금족 금속으로 이루어진 촉매로 충전되어 있다. 튜브는 셸측의 비등수에 의해서 실질적으로 등온상태로 유지된다. 종래의 암모니아 합성 플랜트에 대한 개장변형으로서, 퍼지흐름은 관류기준 (a once-through basis) 으로 보조 암모니아 컨버터를 통하여 통과되어 추가의 암모니아를 형성하고 퍼지가스의 양을 감소시킨다. 개장변형의 이점은 에너지소비율이 낮고, 퍼지율이 낮고, 암모니아 생산율이 높다는 것이다.

Description

등온 암모니아 컨버터 {isothermal ammonia converter}
본 발명은 등온 암모니아 컨버터에 관한 것이며, 보다 구체적으로는 암모니아 컨버터와, 추가의 암모니아를 형성하기 위하여 질소와 수소를 함유하는 암모니아 합성 루프 퍼지가스를 전환시키는 방법에 관한 것이다.
암모니아는 일반적으로 압축기, 암모니아 합성 반응기와, 암모니아 응축 및 회수를 포함하는 합성 루프에서 질소와 수소를 반응시킴으로써 제조된다. 반응되지 않은 합성가스 혼합물은 일반적으로 암모니아 분리기로부터 압축기로, 그리고 다시 반응기로 재순환된다. 보급 합성가스는 연속적으로 합성 루프에 부가되어 새로운 질소와 수소를 제공한다. 합성가스는 아르곤, 메탄 및 다른 불활성 성분을 함유하고 있기 때문에 퍼지흐름은 일반적으로 합성 루프로부터 제거되어 합성 루프에서 불활성 성분이 과도하게 형성되는 것을 방지한다. 퍼지가스는 일반적으로 수소회수 유니트에서 처리되고, 수소가 풍부한 흐름은 합성 루프로 재순환된다. 약간의 경우에서, 퍼지가스는 추가의 처리 또는 수소회수를 취하거나 그렇지 않으면서 연료시스템에서 직접 사용된다.
암모니아의 제조시의 중요한 기술적 이점은 미국특허 제 4,055,628 호, 제 4,122,040 호 및 제 4,163,775 호에서 설명된 바와 같이 흑연함유 유지물에 루테늄과 같은 백금족 금속으로 이루어진 고 활성 합성촉매를 사용한다는 것이며, 이들 미국특허는 여기에 참고자료로서 편입되어 있다. 또한, 반응기는 여기서 참고자료로서 편입된 미국특허 제 5,250,270 호에서 설명된 접촉반응기층과 같은 이런 고 활성 촉매를 사용하도록 설계되어 있었다. 다른 암모니아 합성반응기로는 미국특허 제 4,230.669 호, 제 4,696,799 호, 제 4,735,780 호 등에서 설명된 반응기가 포함된다.
암모니아 합성 계획은 또한 고 활성 촉매에 근거하여 발전되었다. 미국특허 제 4,568,530 호에 있어서, 화학양론적으로 수소가 희박한 합성가스는 합성 루프에서 고 활성 촉매를 함유하는 합성반응기에서 반응된다.
미국특허 제 4,568,532 호에 있어서, 고 활성 촉매에 근거한 암모니아 합성반응기는 이런 높은 종래의 철기재 합성촉매를 함유하는 반응기로부터 하류의 합성 루프에서 직렬로 설치되어 있다.
미국특허 제 4,568,531 호에 있어서, 제 1 합성 루프로부터 제거된 퍼지가스는 이런 높은 활성 합성촉매를 사용하는 제 2 합성 루프내로 도입되어 퍼지흐름으로부터 추가의 암모니아를 제조한다. 크기가 현저하게 감소된 다른 퍼지흐름은 제 2 합성 루프로부터 제거되어 불활성 성분이 과도하게 형성되는 것을 방지한다. 제 1 합성 루프와 같은 제 2 합성 루프는 합성가스를 제 2 합성 루프의 활성 촉매 컨버터로 재순환시키기 위하여 재순환 압축기를 사용한다.
단계적 냉각과 합성가스 재순환 압축기를 필요로 하지 않는 관류 반응기 (a once-through reactor) 를 사용하여 종래의 암모니아 합성 루프로부터의 퍼지흐름의 질소와 수소를 추가의 암모니아로 전환시키는 것이 매우 바람직하다.
본 발명은 추가의 암모니아를 형성하기 위하여 질소와 수소를 함유하는 암모니아 합성 루프 퍼지가스를 전환시키는데 사용될 수 있는 암모니아 컨버터에 관한 것이다. 이 암모니아 컨버터는 셸측의 비등수 또는 다른 열전달 유체에 의해서 등온상태로 유지된 튜브에서 백금족 금속 암모니아 합성 촉매를 사용하는 다관형 반응기 (a shell and tube reactor) 이다. 암모니아 컨버터는 암모니아 합성공정으로 등온 암모니아 컨버터를 통하여 퍼지가스를 통과시킴으로써 합성 루프 퍼지가스로부터 추가의 암모니아를 제조하게 한다. 이 암모니아 컨버터는 추가의 암모니아를 형성하기 위하여 관류기준으로 등온 암모니아 컨버터를 통하여 퍼지흐름 또는 다수의 플랜트로부터의 퍼지흐름의 결합물을 통과시켜 수소회수 유니트에서 한번 더 가공처리되거나, 또는 연료시스템으로 직접 보내지는 퍼지가스 흐름의 크기를 감소시키도록 종래의 암모니아 합성 플랜트를 개장변형시켜 설치될 수 있다.
하나의 양태에서, 또한 본 발명은 추가의 암모니아를 형성하기 위하여 질소와 수소를 함유하는 암모니아 합성 루프 퍼지가스를 전환시키는 암모니아 컨버터를 제공한다. 이 암모니아 컨버터는 직립 튜브를 갖는 다관형 반응기이다. 유입물 가스의 공급원은 튜브의 입구로 공급하기 위한 질소와 수소를 함유한다. 튜브의 암모니아 합성촉매는 가스가 튜브를 통하여 통과할 때 질소와 수소를 암모니아로 전환시키게 된다. 포화 보일러 유입수의 공급원은 비등수를 반응기의 셸측으로 공급하여 실질적으로 등온인 셸측상태를 유지하면서 튜브로부터 열을 제거한다. 튜브측 출구는 유입물 가스에 비해 암모니아 함량이 증가된 생성물 가스를 회수하기 위하여 제공된다. 촉매는 흑연에 유지된 루테늄과 같은 백금족 금속으로 이루어지는 것이 바람직하다. 튜브는 촉매부피를 수용할 정도의 크기가 바람직하고, 비등수로 열전달시키기 위한 면적이 존재하여 60 내지 210 bar 의 반응압력에서 315 내지 435℃ 범위의 온도로 유입물 가스와 생성물 가스를 유지한다. 셸측 비등수의 압력은 60 내지 150 bar 가 바람직하다. 유입물 가스는 4 몰% 미만의 암모니아 함량을 갖는 합성 루프 퍼지가스로 이루어지는 것이 바람직하고, 생성물 가스는 약 15 내지 약 40 몰% 의 암모니아 함량을 갖는 것이 바람직하다. 이 컨버터는 또한 암모니아가 희박한 흐름을 형성하기 위하여 생성물 가스로부터 암모니아를 제거하는 암모니아 분리기, 질소가 풍부한 흐름을 형성하기 위하여 암모니아가 희박한 흐름으로부터 수소를 제거하는 수소회수 유니트 및 질소가 풍부한 흐름의 일부를 유입물 가스 공급원으로 재순환시키는 압축기를 더 포함할 수 있다.
다른 양태에서, 본 발명은 추가의 암모니아를 형성하기 위하여 질소와 수소를 함유하는 암모니아 합성 루프 퍼지가스를 전환시키는 방법을 제공한다. 이 방법은 상술된 암모니아 컨버터의 다관형 반응기의 튜브의 입구로 합성 루프 퍼지가스를 공급하는 단계, 상기 암모니아 컨버터를 작동시키는 단계 및 암모니아가 희박한 흐름을 형성하기 위하여 생성물 가스로부터 암모니아를 회수하는 단계로 이루어진다. 이 방법은 또한 생성물 가스로 열교환기에서 합성 루프 퍼지가스를 예열하는 단계를 포함할 수 있다. 암모니아 회수단계는 암모니아를 응축하기 위하여 생성물 가스를 냉각시키고 암모니아가 희박한 흐름으로부터 액체 암모니아를 분리시키는 것으로 이루어지는 것이 바람직하다. 이 방법은 또한 질소가 풍부한 흐름과 수소가 풍부한 흐름을 형성하기 위하여 수소회수 유니트로 암모니아가 희박한 흐름을 공급하는 단계, 질소가 풍부한 흐름의 일부를 압축하여 압축된 질소가 풍부한 흐름을 예열된 합성 루프 퍼지가스로 재순환시키는 단계 및 수소가 풍부한 흐름을 합성 루프로 재순환시키는 단계를 포함할 수 있다.
본 발명의 다른 양태에서, 합성 루프와 퍼지가스 루프를 갖는 암모니아 플랜트를 개장하는 방법이 제공된다. 이 개장방법은 특히 암모니아 플랜트를 개장하는데 이용가능하며, 여기서 수소와 질소를 함유하는 새로운 암모니아 합성가스는 결합된 암모니아 합성가스를 형성하기 위하여 제 1 및 제 2 재순환흐름과 합성 루프에서 결합되고, 이 결합된 암모니아 합성가스는 전환가스를 형성하기 위하여 암모니아 합성 촉매로 반응되고, 퍼지가스 흐름과 암모니아는 제 1 재순환 흐름을 형성하기 위하여 전환가스로부터 제거되며, 또한 퍼지가스 흐름은 제 2 재순환 흐름으로서 합성 루프로 공급되는 수소가 풍부한 흐름과 질소가 풍부한 흐름을 형성하기 위하여 수소회수 유니트에서 처리된다. 이 개장방법은 합성 루프로부터의 퍼지가스 흐름을 포함하는 퍼지가스 유입물 흐름의 질소와 수소를 반응기 유출물 흐름의 추가의 암모니아로 관류전환시키기 위하여 암모니아 합성 촉매를 함유하는 직립 튜브를 갖는 다관형 반응기를 설치하는 것을 포함한다. 보일러 유입수는 반응기의 셸측으로 공급되어 튜브로부터 열을 제거하면서 셸측을 실질적으로 등온상태로 유지한다. 열교환기 및 증기-액체 분리기는 반응기 유출물 흐름으로부터 암모니아를 응축 회수하여 암모니아가 희박한 흐름을 형성하기 위하여 설치된다. 암모니아가 희박한 흐름은 수소회수 유니트로 통과된다.
이 개장방법은 또한 퍼지가스 유입물 흐름을 형성하기 위하여 합성 루프로부터의 퍼지가스 흐름과 수소회수 유니트로부터의 질소가 풍부한 흐름의 일부를 결합시키는 압축기를 설치하는 것을 포함할 수 있다. 반응기 유출물 흐름으로부터 암모니아를 응축하도록 설치된 열교환기는 반응기 유출물 흐름에 대하여 합성 루프로부터의 퍼지가스 흐름을 예열하는 열교환기를 포함하는 것이 바람직하다. 보일러 유입수를 공급하는 단계는 반응기의 셸측으로부터 포화 증기와 물을 수용하여, 포화 증기흐름을 형성하고 나서 반응기의 셸측으로 응축물을 재순환시키는 증기드럼의 설치를 포함한다. 퍼지가스 유입물 흐름의 질소에 대한 수소의 몰비는 2.2 미만인 것이 바람직하다. 등온 반응기는 60 내지 210 bar 의 압력에서 315 내지 435℃ 의 튜브측 온도에서 작동하는 것이 바람직하다.
도 1 은 본 발명에 따라 설치된 등온 암모니아 컨버터의 개략적인 흐름도이다.
도 2 는 본 발명의 제 1 실시예의 원리에 따라 설치된 등온 암모니아 컨버터에서 2개의 합성 루프로부터의 퍼지가스가 추가의 암모니아로 전환되는 암모니아 합성 루프 및 퍼지 루프의 공정도이다.
"도면의 주요부분에 대한 부호의 설명"
10 : 공정 12 : 퍼지가스 흐름
14 : 유입물/유출물 교환기 16 : 반응기
18 : 가열히터 (증기드럼) 20, 22, 24, 40, 42 : 라인
28 : 반응기 유출물 흐름 30, 32 : 교환기
34 : 분리기 38 : 수소회수 유니트
44 : 수소 흐름 46 : 아르곤 흐름
48 : 연료가스 흐름 50 : 암모니아 흐름
52 : 질소 흐름 56 : 질소 압축기
도 1 에 대하여 언급하면, 퍼지가스 흐름의 질소와 수소를 추가의 암모니아로 등온 관류전환시키기 위한 공정 (10) 이 도시되어 있다. 퍼지가스 흐름 (12) 은 반응기 (16) 의 튜브측으로 유입시키기 위하여 유입물/유출물 교환기 (14) 에서 예열된다. 가열히터 (18) 는 퍼지가스 유입물 흐름의 추가 가열 및/또는 개시를 위하여 사용될 수 있다. 반응기 (16) 의 튜브는 촉매로 충전되고, 반응기 (16) 는 반응기의 셸측의 비등수에 의해서 실질적으로 등온으로 유지된다. 증기드럼 (18) 은 범람상태로 반응기 (16) 를 유지하도록 제공된다. 응축물은 라인 (20) 을 통하여 반응기 (16) 의 셸측으로 순환되고, 증기와 응축물은 라인 (22) 을 통하여 증기드럼 (18) 으로 리턴된다. 보급 보일러 유입수는 라인 (24) 을 통하여 공급된다. 반응기 (16) 에서 증기를 발생시키기 위한 압력은 반응기 (16) 의 튜브측과 셸측간의 온도차를 최소화하기 위하여 이용가능한 보일러 유입수의 최대 압력과 일치되도록 선택되는 것이 바람직하다. 퍼지가스가 반응기 (16) 의 튜브에서 촉매를 통하여 통과될 때 암모니아 농도는 일반적으로 1 내지 10% 암모니아인 낮은 입구농도로부터 약 20% 암모니아 이상, 약 40% 이상일 정도로 높은 출구농도로 증가된다. 암모니아 생성물은 교환기 (30) 의 냉각수로, 그리고 나서 교환기 (32) 의 암모니아 냉각제로 반응기 유출물 흐름 (28) 을 냉각시킴으로써 회수된다. 응축 암모니아는 라인 (36) 을 통하여 분리기 (34) 로부터 회수된다. 암모니아 생성물로부터 분리된 잔류 퍼지가스는 라인 (40) 을 통하여 임의의 수소회수 유니트 (38) 로 보내진다. 수소회수 유니트 (38) 는 종래와 같이 작동되고, 또한 라인 (42) 을 통하여 주요 합성 루프의 암모니아 회수로부터 예를 들면, 압축된 중압 플래시가스와 같은 추가의 퍼지가스를 수용할 수 있다. 수소회수 유니트 (38) 는 일반적으로 수소 흐름 (44), 아르곤 흐름 (46), 연료가스 흐름 (48), 암모니아 흐름 (50) 및 질소 흐름 (52) 을 제조한다. 질소 흐름 (52) 의 일부는 라인 (54) 을 통하여 합성 가스 압축기 (도시 안됨) 의 흡입으로 재순환되고, 잔류부분은 질소 압축기 (56) 를 압축시킴으로써 반응기 (16) 로 선택적으로 재순환된다. 반응기 (16) 로의 질소의 재순환은 H/N 비가 비교적 낮게, 바람직하게는 2.2 미만이 되게, 더욱 바람직하게는 약 1.7 내지 1.9 가 되게 하며, 이는 반응기 (16) 내에서 촉매부피를 현저하게 감소시킨다.
도 2 에 대하여 언급하면, 2개의 트레인으로부터 결합된 퍼지흐름의 질소와 수소를 추가의 암모니아로 전환시키는 본 발명의 관류 암모니아 컨버터를 설치함으로써 개장된 2개의 트레인 암모니아 플랜트에 대한 개략 공정도가 도시되어 있다. 이 공정 (100) 은 종래의 압축기와 마그네타이트촉매 컨버터를 사용하여 전환단계를 위한 유입물 (112) 을 형성하기 위하여 보급가스 (104), 재순환 수소 (106), 재순환 질소 (108) 및 재순환 합성가스 (110) 가 압축되는 압축단계 (102) 를 포함한다. 전환단계 (114) 로부터의 유출물 (116) 은 냉각되어 고압 분리단계 (118) 에서 분리기를 통하여 통과된다. 퍼지흐름 (120) 은 고압 분리단계 (118) 로부터 증기상에서 제거되고, 잔류물은 상술된 바와 같이 재순환 합성가스 (110) 로서 압축단계 (102) 로 재순환된다. 고압 분리단계 (118) 로부터의 액체는 저압 분리단계 (122) 에서 처리되어 액체 암모니아 (124) 와, 암모니아 세정단계 (128) 에서 처리되는 증기 (126) 를 형성한다. 암모니아가 실질적으로 없는 증기 (130) 는 압축단계 (132) 에서 압축되어 수소회수를 위한 적당한 압력에서 증기 (134) 를 생성한다.
유사하게, 제 2 트레인에서, 보급가스 (136) 와 재순환 합성가스 (138) 는 압축단계 (140) 에서 압축되어 마그네타이트 전환단계 (144) 를 위한 유입물 (142) 을 형성한다. 마그네타이트 전환단계 (144) 로부터의 유출물 (146) 은 고압 분리단계 (148) 에서 냉각되어 분리되고, 퍼지흐름 (150) 은 고압 분리단계 (148) 로부터 증기에서 제거되고, 잔류물은 압축단계 (140) 로 재순환 합성가스 (138) 로서 재순환된다. 고압 분리단계 (148) 로부터의 액체는 저압 분리단계 (152) 에서 처리되어 액체 암모니아 (154) 와, 실질적으로 암모니아가 없는 증기 (160) 를 형성하기 위하여 암모니아 세정단계 (158) 로 유입을 위한 암모니아가 희박한 증기 (156) 를 획득한다. 증기 (160) 는 압축단계 (162) 에서 압축되어 수소회수를 위한 적당한 압력에서 증기 (164) 를 형성한다.
재순환 질소 (166) 는 퍼지가스 (120) 와 퍼지가스 (150) 에 부가되어 보조 암모니아 전환단계 (170) 를 위한 유입물 (168) 을 형성한다. 보조 암모니아 전환단계 (170) 는 본 발명에 따라 설치된 등온 암모니아 컨버터를 통하여 유입물 (168) 을 통과시키는 것을 포함하며, 추가의 암모니아를 함유하는 유출물 (172) 을 획득한다. 유출물 (172) 은 냉각되어 암모니아 (174) 가 분리단계 (176) 에서 분리된다. 분리단계 (176) 로부터의 증기 (178) 는 각각의 압축단계 (132, 162) 로부터 증기 (134) 와 증기 (164) 를 또한 수용하는 수소회수 유니트 (180) 로 유입된다. 수소회수단계는 극저온처리 또는 박막기재회수를 포함하여 질소가 풍부한 흐름 (182) 과 수소가 풍부한 흐름 (184) 을 획득한다. 임의의 질소가 풍부한 생성물 (186) 은 흐름 (182) 으로부터 제거될 수 있고, 다른 부분 (188) 은 바람직하게는 압축단계 (190) 로 공급되어 상술된 재순환 질소 (166) 를 생성한다. 잔류 질소 (108) 는 상술된 바와 같이 압축단계 (102) 로 공급된다. 헬륨가스 (192) 는 수소가 풍부한 흐름 (184) 으로부터 제거되고, 잔류 수소 (106) 는 상술된 바와 같이 압축단계 (102) 로 재순환된다. 수소회수단계 (180) 는 또한 종래의 아르곤이 풍부한 흐름 (194) 과 연료가스 흐름 (196) 을 제조할 수 있다. 수소회수단계 (180) 로부터 획득된 모든 암모니아 (198) 는 암모니아 (125, 155, 174) 와 함께 암모니아저장단계 (200) 로 공급된다. 암모니아생성물 (202) 은 암모니아저장단계 (200) 로부터 획득된다.
본 발명의 원리는 하기의 실시예에 의해서 예시된다:
실시예
도 2 에 대하여 언급하면, 종래의 2개의 트레인 암모니아 공정은 ASPEN 공정 시뮬레이터를 모델로 사용하여 설계되었다. 이러한 모델은 종래의 플랜트에 대한 개장 시뮬레이션을 연구하기 위하여 보조 암모니아 전환단계 (170) 를 포함하도록 실질적으로 변경되었다. 이러한 개장은 퍼지율을 감소시키고, 에너지비용을 감소시키고, 암모니아 생산율을 증가시킨다는 것이 추정되었고, 이런 연구 및 계산으로 이런 추정이 확인되었다. 하기의 실시예에서, 압력은 근사치이고 압력강하는 대체로 무시된다.
시뮬레이션된 보조 암모니아 전환단계 (170) 는 도 1 에서 도시된 바와 같이 수직 튜브를 갖는 관형 반응기 (16) 에 근거한다. 이 시뮬레이션에서, 유입물 (168) 은 유입물/유출물 열교환기에서 360℃ 로 예열된다. 개시시, 가열된 히터는 필요한 예열을 제공한다. 유입물 (168; 도 2) 은 반응기 (16; 도 1) 의 상부로 유입되어 루테늄이 함유된 촉매로 충전된 반응기 튜브를 통하여 하류로 흐른다.
암모니아로의 질소와 수소의 전환은 높은 발열반응이기 때문에, 관형 반응기 (16) 는 발생된 열을 흡수하도록 설계된다. 게다가, 일정한 온도로 반응을 유지하는 것이 바람직하다. 등온상태는 비등점에서 가압수로 셸측을 범람상태로 유지함으로써 거의 근사하게 된다. 다시 도 1 에 대하여 언급하면, 증기드럼 (18) 은 반응기 (16) 에 비해 높은 위치에 제공되어 반응기 (16) 를 범람상태로 유지한다. 반응기의 열은 물에 의해서 흡수되고 에너지효율을 위하여 증기로 전환된다.
촉매의 최적화에 대한 연구에 따르면, 관형 반응기에서의 바람직한 촉매부피는 2.35 m3로 측정되었다. 요구되는 촉매부피는 출구에서 암모니아의 농도가 20 몰% 와 30 몰% 사이 범위일 때 비교적 일정하다. 이런 시뮬레이션에서, 반응기 유출물 (172) 의 농도는 21.94% 였다. 촉매부피는 질소를 직접 보조 암모니아 전화단계 (170) 로 직접 재순환시킴으로써 한층 더 최적화된다. 요구되는 촉매부피는 재순환 질소 (166) 가 유입물 (168) 에서 수소/질소비를 1.82 로 유지하도록 제어될 때 최소화된다.
반응기 (16) 는 2.35 m3의 촉매를 수용하고, 8,714.3 MJ/hr 인 반응기의 열을 셸측에서 비등하는 가압수로 전달할 정도의 크기였다. 증기를 발생시키기 위한 압력은 보일러 유입물이 종래의 플랜트로부터 이용가능한 최대 압력과 일치하도록 선택되었다. 이런 실제의 최대 압력에서 셸측을 작동시킴으로써 반응기의 튜브측과 셸측간의 온도차는 최소화된다. 일반적으로, 셸측은 60 과 150 bar 사이의 압력에서 작동할 것이다.
보조 암모니아 전환단계 (170) 를 위한 반응기 (16) 는 양단부에 INCONEL 안전단부가 있는 저 크롬 튜브와 고정 튜브시트가 있는 TEMA 타입 BEM 과 유사한 다관형 교환기로서 설계되었다. 셸은 탄소강이 였고, 채널과 튜브시트는 스테인레스강이 피복된 저 크롬강이 였다. 최소 벽두께가 11.43 mm 인 튜브에 대한 설계압력은 203.9 kg/cm2였다. 시뮬레이션에 의해서, 직경이 102 mm 이고 길이가 약 3 m 인 179개의 튜브를 갖는 반응기 (16) 가 바람직한 촉매부피를 수용하고 충분한 열전달면적을 제공한다는 것이 측정되었다.
튜브의 길이를 연장하는 셸은 시뮬레이트된 암모니아 생성율의 반응열을 흡수하기 위하여 적당한 양의 가압 보일러 유입수를 포함하는 것으로 측정되었다. 이러한 압력에서 보일러 유입수와 비교하여 셸의 설계압력은 140.6 kg/cm2이다. 촉매를 통한 압력강하는 0.5 kg/cm2이다. 일반적으로, 반응기 (16) 의 유입물 가스와 생성물 가스는 60 내지 210 bar 사이의 압력범위에서 315 내지 435℃ 사이의 온도범위에서 유지된다. 이 시뮬레이션에서, 유입물은 360℃ 에서 반응기 (16) 로 들어오고 404℃ 와 180 bar 에서 유출된다.
반응기 유출물 (172) 은 유입물/유출물 교환기에서 71℃ 로 냉각되고; 냉각수에 의해서 38℃ 로 냉각되고; 그리고 암모니아 냉각제에 의해서 5℃ 로 냉각되고 나서 분리단계 (176) 로 향하게 되며, 여기서 79 미터톤/일 (mtpd) 의 암모니아 (174) 가 98.6% 순도로 회수된다.
이 시뮬레이션에서 개발된 원리에 따르면, 반응기 (16) 로 개장된 암모니아 플랜트는 퍼지율이 낮아지고, 에너지비용이 낮아지고, 암모니아 생성율이 낮아질 것이다. 반응기 (16) 의 중요한 이점은 이 반응기가 관류기준으로 작동하여 단사이 냉각을 하는 다중 반응기가 불필요하게 된다는 것이다. 이것은 수직 튜브 반응기가 셸측에서 가압수를 비등함으로써 실질적으로 등온으로 작동되기 때문에 가능하다.
ASPEN 시뮬레이션의 결과는 표 1 에 요약되어 있다. 흐름번호는 도 2 와 본 발명의 상세한 설명에 해당한다.
흐름 104 106 108 110 112 116 120
성분 (몰%)
H2 73.80 82.27 0.26 62.27 65.11 54.60 62.27
N2 24.86 13.01 99.74 18.74 20.13 16.43 18.74
CH4 1.04 0.57 - 9.69 7.59 8.53 9.69
Ar 0.28 0.75 - 3.20 2.50 2.81 3.20
NH3 - - - 3.89 2.94 15.69 3.89
He 0.02 3.40 - 2.21 1.72 1.94 2.21
전체유량(kg/시간) 64030 2338 700 245480 312540 312540 6706
온도 (℃) 100 9 23 -1 14 406 -1
압력 (kg/cm2) 227.0 227.0 3.4 227.0 227.0 227.0 227.0
(계속)
흐름 125 134 136 138 142 146 150
성분 (몰%)
H2 0.04 52.26 74.27 62.07 65.31 53.22 62.07
N2 0.02 17.57 24.76 20.60 21.71 17.67 20.60
CH4 0.07 25.34 0.68 10.79 8.12 9.28 10.79
Ar - 4.12 0.26 4.38 3.28 3.75 4.38
NH3 99.87 - - 1.70 1.24 15.69 1.70
He - 0.71 0.03 0.46 0.34 0.39 0.46
전체유량(kg/시간) 59834 538 64815 225030 289840 289840 4343
온도 (℃) 1 180 100 -25 5 370 -25
압력 (kg/cm2) 19.1 71.4 199.0 199.0 199.0 199.0 199.0
(계속)
흐름 155 164 166 168 172 174 176 186
성분 (몰%)
H2 0.03 50.05 0.26 54.23 36.25 0.46 44.06 0.26
N2 0.01 18.96 99.74 29.77 25.98 0.39 31.55 99.74
CH4 0.04 24.76 - 8.81 10.45 0.48 12.63 -
Ar 0.01 6.09 - 3.17 3.77 0.07 4.58 -
NH3 99.91 - - 2.67 21.94 98.60 5.23 -
He - 0.12 - 1.35 1.60 - 1.95 -
전체유량(kg/시간) 60146 327 4398 15447 15447 3138 12309 258
온도 (℃) -24 143 60 -2 380 5 5 23
압력 (kg/cm2) 19.1 71.4 184.0 184.0 183.5 182.5 182.5 3.4
(계속)
흐름 188 194 196 198 202
성분 (몰%)
H2 0.26 - 7.24 - 0.05
N2 99.74 - 15.85 - 0.02
CH4 - - 74.88 - 0.07
Ar - 100.00 1.60 - 0.01
NH3 - - 0.17 100.00 99.85
He - - 0.26 - -
전체유량 (kg/시간) 4398 1436 2819 748 123870
온도 (℃) 23 -100 9 30 -11
압력 (kg/cm2) 3.4 3.4 3.4 16.0 16.0
본 발명은 전술한 설명 및 실례로써 예시된다. 다양한 변형은 이 분야의 숙련자에 의해서 명확하게 이해될 것이다. 모든 이러한 변형은 첨부된 청구범위의 범위 및 취지내에서 받아 들여지리라 생각된다.
따라서, 본원 발명은 퍼지흐름이 관류기준으로 보조 암모니아 컨버터를 통하여 통과되어 추가의 암모니아를 형성하고 퍼지가스의 양을 감소시킴으로써 에너지소비율을 낮추고, 퍼지율을 낮추면서, 암모니아 생산율을 높이고 있다.

Claims (17)

  1. 추가의 암모니아를 형성하기 위하여 질소와 수소를 함유하는 암모니아 합성 루프 퍼지가스를 전환시키는 암모니아 컨버터로서,
    직립 튜브를 갖는 다관형 반응기;
    상기 튜브의 입구로 공급하기 위한 질소와 수소를 함유하는 유입물 가스의 공급원;
    가스가 튜브를 통과할 때 질소와 수소를 암모니아로 전환시키는 튜브안의 암모니아 합성 촉매;
    실질적으로 등온인 셸측상태를 유지하면서 튜브로부터 열을 제거하도록 비등수를 반응기의 셸측으로 공급하는 포화 보일러 유입수의 공급원; 및
    유입물 가스에 비해 암모니아 함량이 증가된 생성물 가스를 회수하는 튜브측 출구로 이루어진 것을 특징으로 하는 암모니아 컨버터.
  2. 제 1 항에 있어서, 상기 촉매는 흑연에 유지된 백금족 금속으로 이루어진 것을 특징으로 하는 암모니아 컨버터.
  3. 제 2 항에 있어서, 상기 백금족 금속은 루테늄인 것을 특징으로 하는 암모니아 컨버터.
  4. 제 1 항에 있어서, 상기 튜브는 촉매부피를 수용할 정도의 크기이고, 비등수로 열전달시키기 위한 면적이 존재하여 60 내지 210 bar 의 반응압력에서 315 내지 435℃ 범위의 온도로 유입물 가스와 생성물 가스를 유지하는 것을 특징으로 하는 암모니아 컨버터.
  5. 제 4 항에 있어서, 셸측 비등수의 압력은 60 내지 150 bar 인 것을 특징으로 하는 암모니아 컨버터.
  6. 제 5 항에 있어서, 상기 유입물 가스는 3 몰% 미만의 암모니아 함량을 갖는 합성 루프 퍼지가스로 이루어지고, 상기 생성물 가스는 약 15 내지 약 40 몰% 의 암모니아 함량을 갖는 것을 특징으로 하는 암모니아 컨버터.
  7. 제 1 항에 있어서, 암모니아가 희박한 흐름을 형성하기 위하여 생성물 가스로부터 암모니아를 제거하는 암모니아 분리기, 질소가 풍부한 흐름을 형성하기 위하여 암모니아가 희박한 흐름으로부터 수소를 제거하는 수소회수 유니트 및 질소가 풍부한 흐름의 일부를 유입물 가스 공급원으로 재순환시키는 압축기를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 암모니아 컨버터.
  8. 추가의 암모니아를 형성하기 위하여 질소와 수소를 함유하는 암모니아 합성 루프 퍼지가스를 전환시키는 방법으로서,
    (a) 청구항 5 의 암모니아 컨버터의 다관형 반응기의 튜브의 입구로 합성 루프 퍼지가스를 공급하는 단계,
    (b) 청구항 5 의 암모니아 컨버터를 작동시키는 단계; 및
    (c) 암모니아가 희박한 흐름을 형성하기 위하여 생성물 가스로부터 암모니아를 회수하는 단계로 이루어진 것을 특징으로 하는 암모니아 합성 루프 퍼지가스의 전환방법.
  9. 제 8 항에 있어서, 상기 생성물 가스로 열교환기에서 합성 루프 퍼지가스를 예열하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 방법.
  10. 제 9 항에 있어서, 상기 암모니아 회수단계는 암모니아를 응축하기 위하여 생성물 가스를 냉각시키고 암모니아가 희박한 흐름으로부터 암모니아 응축물을 분리시키는 것으로 이루어진 것을 특징으로 하는 방법.
  11. 제 10 항에 있어서,
    (d) 질소가 풍부한 흐름과 수소가 풍부한 흐름을 형성하기 위하여 암모니아가 희박한 흐름을 수소회수 유니트로 공급하는 단계;
    (e) 질소가 풍부한 흐름의 일부를 압축하여 압축된 질소가 풍부한 흐름을 예열된 합성 루프 퍼지가스로 재순환시키는 단계; 및
    (f) 수소가 풍부한 흐름을 합성 루프로 재순환시키는 단계를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 방법.
  12. (1) 수소와 질소를 함유하는 새로운 암모니아 합성가스가 결합된 암모니아 합성가스를 형성하기 위하여 제 1 및 제 2 재순환흐름과 결합되고, 이 결합된 암모니아 합성가스가 전환가스를 형성하기 위하여 암모니아 합성 촉매로 반응되고, 퍼지가스 흐름과 암모니아가 제 1 재순환 흐름을 형성하기 위하여 전환가스로부터 제거되는 합성 루프와, (2) 퍼지가스 흐름이 제 2 재순환 흐름으로서 합성 루프로 공급되는 수소가 풍부한 흐름과 질소가 풍부한 흐름을 형성하기 위하여 수소회수 유니트에서 처리되는 퍼지가스를 갖는 암모니아 플랜트를 개장하는 방법으로서,
    (a) 합성 루프로부터의 퍼지가스 흐름을 포함하는 퍼지가스 유입물 흐름의 질소와 수소를 반응기 유출물 흐름의 추가의 암모니아로 관류전환시키기 위하여 암모니아 합성 촉매를 함유하는 직립 튜브를 갖는 다관형 반응기를 설치하는 단계;
    (b) 보일러 유입수를 반응기의 셸측으로 공급하여 튜브로부터 열을 제거하면서 셸측을 실질적으로 등온상태로 유지하는 단계;
    (c) 반응기 유출물 흐름으로부터 암모니아를 응축 회수하여 암모니아가 희박한 흐름을 형성하기 위하여 열교환기 및 증기-액체 분리기를 설치하는 단계; 및
    (d) 수소회수 유니트로 암모니아가 희박한 흐름을 통과시키는 단계로 이루어진 것을 특징으로 하는 암모니아 플랜트의 개장방법.
  13. 제 12 항에 있어서, 상기 퍼지가스 유입물 흐름을 형성하기 위하여 합성 루프로부터의 퍼지가스 흐름과 수소회수 유니트로부터의 질소가 풍부한 흐름의 일부를 결합시키는 압축기를 설치하는 단계를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 방법.
  14. 제 13 항에 있어서, 상기 반응기 유출물 흐름으로부터 암모니아를 응축하도록 설치된 열교환기는 반응기 유출물 흐름에 대하여 합성 루프로부터의 퍼지가스 흐름을 예열하는 열교환기를 포함하는 것을 특징으로 하는 방법.
  15. 제 12 항에 있어서, 상기 보일러 유입수를 공급하는 단계는 반응기의 셸측으로부터 포화 증기와 물을 수용하여, 포화 증기흐름을 형성하고 나서 반응기의 셸측으로 응축물을 재순환시키는 증기드럼의 설치가 포함되는 것을 특징으로 하는 방법.
  16. 제 13 항에 있어서, 상기 퍼지가스 유입물 흐름의 질소에 대한 수소의 몰비는 2.2 미만인 것을 특징으로 하는 방법.
  17. 제 12 항에 있어서, 상기 반응기는 60 내지 210 bar 의 압력에서 315 내지 435℃ 의 튜브측 온도에서 작동하는 것을 특징으로 하는 방법.
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