KR101351700B1 - 전극 조립체 및 이를 구비하는 이차 전지 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 전극 조립체 및 이를 구비하는 이차 전지에 관한 것으로, 보다 상세하게는 양극판과 음극판 및 상기 양극판과 음극판 사이에 개재되는 세퍼레이터로 이루어지는 전극 조립체에 있어서, 상기 세퍼레이터는 세라믹 세퍼레이터로 이루어지되 서로 다른 다수의 세라믹층으로 형성되는 것을 특징으로 하는 전극 조립체 및 이를 구비하는 이차 전지에 관한 것이다.
본 발명에 의하면 세라믹 세퍼레이터의 기능성이 향상되어 연성(flexibility)과 절연 내전압 특성이 향상되는 효과가 있다.
세라믹 세퍼레이터, 세라믹층, 세라믹 필러, 바인더

Description

전극 조립체 및 이를 구비하는 이차 전지{ELECTRODE ASSEMBLY AND RECHARGEABLE BATTERY WITH THE SAME}
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 동종의 서로 다른 입경을 가지는 세라믹 필러에 동종의 바인더가 혼합되어 각각의 층이 형성된 세라믹 세퍼레이터의 일 실시도.
도 2a 내지 도 2d는 동종의 서로 다른 입경을 가지는 세라믹 필러에 동종의 바인더가 혼합되어 3층으로 형성된 세라믹 세퍼레이터의 다양한 실시예를 나타내는 모식도.
도 3은 본 발명의 일 실시예에 따른 동종의 서로 다른 모양(morphology)을 가지는 세라믹 필러에 동종의 바인더가 혼합되어 각각의 층이 형성된 세라믹 세퍼레이터의 일 실시도.
도 4는 본 발명의 일 실시예에 따른 이종의 세라믹 필러에 동종의 바인더가 혼합되어 각각의 층이 형성된 세라믹 세퍼레이터의 일 실시도.
도 5a 및 도 5b는 본 발명의 일 실시예에 따른 이종의 세라믹 필러에 이종의 바인더가 혼합되어 각각의 층이 형성된 세라믹 세퍼레이터의 실시도.
도 6은 본 발명의 일 실시예에 따른 기 형성된 세라믹층에 적어도 한 층은 바인더가 코팅되어 형성된 세라믹 세퍼레이터의 일 실시도.
도 7a 및 도 7b는 서로 다른 모양(morphology)을 가지는 알루미나 분말의 SEM 형태도.
<도면의 주요부분에 대한 부호의 설명>
11, 21, 31, 41, 51, 61: 제 1층
12, 22, 32, 42, 52, 62: 제 2층
23: 제 3층
본 발명은 전극 조립체 및 이를 구비하는 이차 전지에 관한 것으로서, 보다 상세하게는 양극판과 음극판 사이에 세라믹 세퍼레이터가 개재되어 형성된 전극 조립체 및 이를 구비하는 이차 전지에 관한 것이다.
일반적으로 이차 전지는 일회용 전지와 달리 충전을 하면 반복해서 사용할 수 있는 전지로, 주로 통신용, 정보처리용, 오디오/비디오용 휴대기기의 주 전원으로 사용되고 있다. 최근에 이차 전지에 대한 관심이 집중되고 개발화가 급속히 이루어지고 있는 주된 이유는 이차 전지가 초경량, 고에너지밀도, 고출력전압, 낮은 자가방전율, 환경 친화적 배터리 및 긴 수명을 가진 전원이기 때문이다.
이차 전지는 전극 활물질에 따라 니켈수소(Ni-MH)전지와 리튬이온(Li-ion)전지 등으로 나뉘며, 특히 리튬이온전지는 전해질의 종류에 따라 액체 전해질을 사용하는 경우와 고체 폴리머 전해질 혹은 겔 상의 전해질을 사용하는 경우로 나뉠 수 있다. 또한, 전극조립체가 수용되는 용기의 형태에 따라 캔형과 파우치형 등 다양한 종류로 나눠진다.
리튬이온전지는 무게당 에너지 밀도가 일회용 전지에 비해 월등히 높아 초경량 배터리의 구현이 가능하고, 셀당 평균전압은 3.6V로 다른 이차전지인 니카드전지나 니켈수소전지의 평균전압 1.2V보다 3배의 컴팩트효과가 있다. 또한, 리튬이온전지는 자가방전율이 20℃에서 한달에 약 5%미만으로 니카드전지나 니켈수소전지 보다 약 1/3수준이고, 카드뮴(Cd)이나 수은(Hg)같은 중금속을 사용하지 않음으로써 환경 친화적이며, 또한, 정상적인 상태에서 1000회 이상의 충방전을 할 수 있는 장점이 있다. 따라서, 이와 같은 장점을 바탕으로 최근의 정보통신기술의 발전과 더불어 그 개발이 급속히 이루어지고 있다.
종래의 이차 전지는 양극판과 음극판 및 세퍼레이터로 이루어진 전극조립체를 알루미늄 또는 알루미늄 합금으로 이루어진 캔에 수납하고, 상기 캔의 상단 개구부를 캡조립체로 마감한 뒤, 캔 내부에 전해액을 주입하고 밀봉함으로써 베어셀을 형성한다. 상기 캔이 상기와 같이 알루미늄 또는 알루미늄 합금으로 형성되면 알루미늄의 가벼운 속성으로 전지의 경량화가 이루어질 수 있고, 고전압하에서 장시간 사용할 때에도 부식되지 않는 등 유리한 점이 있다.
밀봉된 단위 베어셀은 PTC 소자(Positive Temperature Coefficient), 서멀 퓨즈(Thermal Fuse) 및 보호회로기판(PCM: Protective Circuit Module) 등의 안전장치 및 기타 전지 부속들과 연결된 상태로 별도의 하드 팩에 수납되거나, 핫 멜트 수지를 이용하여 몰드를 통해 완성된 외관을 형성하게 된다.
한편, 상기 전극 조립체의 세퍼레이터는 두 전극 사이에서 상기 양극판과 음극판의 단락을 방지하기 위해 설치된다. 그러나, 두 전극 사이에 존재하는 세퍼레이터가 전해질에 대한 충분한 투과성, 젖음성(wettability)을 갖지 못할 경우, 세퍼레이터는 두 전극 사이에서의 리튬 이온의 이동을 제한하여 전지의 전기적 특성을 떨어뜨리게 된다.
또한, 상기 세퍼레이터는 자체가 전지의 과열을 방지하는 안전장치의 역할도 하게 된다. 그러나, 전지의 온도가 어떤 이유로, 가령 외부 열전이 등의 이유로 갑자기 상승할 경우, 세퍼레이터의 미세 통공이 폐쇄됨에도 불구하고, 전지의 온도 상승이 일정 시간 계속되어 세퍼레이터의 파손이 생길 수 있다.
더불어, 전지의 고용량화에 따라 이차 전지에서 단시간에 많은 전류가 흐르는 경우, 세퍼레이터의 미세 통공이 폐쇄되어도 전류 차단에 의해 전지의 온도가 낮아지기 보다는 이미 발생된 열에 의해 세퍼레이터의 용융이 계속되어 세퍼레이터 파손에 의한 내부 단락이 발생할 가능성이 커진다.
따라서, 전극 사이의 내부 단락을 높은 온도에서도 안정적으로 방지하는 것이 요청됨에 따라, 세퍼레이터는 세라믹 필러의 입자가 내열성 바인더와 결합되어 이루어지는 다공막을 가지는 세라믹 세퍼레이터로 구성된다.
세라믹 세퍼레이터는 일반적으로 동종의 세라믹 필러가 사용되어 단일층으로 형성되는데, 상기 세라믹 세퍼레이터가 미세한 작은 입자만으로 이루어진 단일층이라면, 너무 치밀하여 리튬 이온의 원활한 이동에 방해가 된다. 따라서, 고율충방전이나 저온충방전 용량이 적어지고, 이때, 같은량의 바인더를 쓴다면 입자가 작을수 록 표면적이 넓어지므로 바인더의 절대량이 부족하게 되어 연성(flexibility)도 나빠지게 되는 문제점이 있다.
또한, 상기 세라믹 세퍼레이터가 너무 큰 입자로만 이루어진 단일층이라면 기공(pore)이 큰 부분에서는 리튬 덴드라이트가 생기기 쉬워서 안정성이 낮아지는 문제점이 있다. 따라서, 이차 전지의 내절연성, 방전 특성 등을 향상시키기 위해 세라믹 세퍼레이터의 구조 변경이 요청된다.
이에 본 발명은 상술한 종래의 문제점을 해소하기 위하여 안출된 것으로 세라믹 세퍼레이터의 기능성을 향상시켜 연성(flexibility)과 절연 내전압 특성을 향상시킨 전극 조립체 및 이를 구비하는 이차 전지를 제공하는 것을 목적으로 한다.
상술한 목적을 달성하기 위하여 본 발명에 따른 전극 조립체는 양극판과 음극판 및 상기 양극판과 음극판 사이에 개재되는 세퍼레이터로 이루어지는 전극 조립체에 있어서, 상기 세퍼레이터는 세라믹 세퍼레이터로 이루어지되 서로 다른 다수의 세라믹층으로 형성되는 것을 특징으로 한다.
또한, 상기 세라믹 세퍼레이터는 상기 양극판 또는 음극판의 적어도 일 면에 코팅되어 형성될 수 있다.
또한, 상기 세라믹 세퍼레이터는 동종의 서로 다른 입경을 가지는 세라믹 필러에 동종의 바인더가 혼합되어 각각의 층이 형성될 수 있다.
또한, 상기 세라믹 세퍼레이터는 입경이 0.4 ㎛ 내지 0.7 ㎛인 세라믹 필러 로 형성되는 제 1층과, 입경이 0.1 ㎛ 내지 0.3 ㎛인 세라믹 필러로 형성되는 제 2층이 포함되어 구성될 수 있다.
또한, 상기 세라믹 세퍼레이터는 동종의 서로 다른 모양(morphology)을 가지는 세라믹 필러에 동종의 바인더가 혼합되어 각각의 층이 형성될 수 있다.
또한, 상기 세라믹 필러는 알루미나(Al2O3)로 이루어질 수 있다.
또한, 상기 세라믹 필러는 구형이나, 아령형이나, 타원형 또는 무정형으로 형성될 수 있다.
또한, 상기 세라믹 세퍼레이터는 이종의 세라믹 필러에 동종의 바인더가 혼합되어 각각의 층이 형성될 수 있다.
또한, 상기 세라믹 세퍼레이터는 절연성 필러가 사용되는 제 1층과, 유전성 필러가 사용되는 제 2층이 포함되어 구성될 수 있다.
또한, 상기 절연성 필러는 알루미나(Al2O3)로 이루어지고, 상기 유전성 필러는 티탄산바륨(BaTiO3)으로 이루어질 수 있다.
또한, 상기 세라믹 세퍼레이터는 이종의 세라믹 필러에 이종의 바인더가 혼합되어 각각의 층이 형성될 수 있다.
또한, 상기 세라믹 세퍼레이터의 적어도 한 층은 기 형성된 세라믹층에 바인더가 코팅되어 형성될 수 있다.
또한, 상기 바인더는 스프레이 방식으로 상기 세라믹 층에 코팅될 수 있다.
또한, 본 발명의 다른 특징은, 전극 조립체와 캔과 캡조립체로 이루어지는 이차 전지에 있어서, 상기 전극 조립체의 두 극판 사이에 개재되는 세퍼레이터는 세라믹 세퍼레이터로 이루어지되 서로 다른 다수의 세라믹층으로 형성될 수 있는 것이다.
상기 세퍼레이터는 폴리올레핀 수지 등의 수지 다공성 필름을 더 포함하여 형성될 수 있고, 상기 수지 다공성 필름은 폴리에틸렌 또는 폴리프로필렌인 것이 바람직하다.
이하, 첨부된 예시도면을 참조하여 본 발명의 일 실시예에 따른 전극 조립체의 바람직한 일 실시예를 상세히 설명한다.
본 발명의 일 실시예에 따른 전극 조립체의 바람직한 일 실시예는 양극판과, 음극판 및 상기 양극판과 음극판 사이에 개재되어 상기 양극판과 음극판의 단락을 방지하고 리튬 이온의 이동만을 가능하게 하는 세퍼레이터로 이루어지며, 상기 양극판과 세퍼레이터 및 음극판이 적층되고 권취되어 형성된다.
상기 양극판은 양극집전체와, 양극활물질층과, 양극탭이 포함되어 구성된다.
상기 양극집전체는 박판의 알루미늄 호일로 형성되며, 양극집전체의 양면에는 리튬계 산화물을 주성분으로 하는 양극활물질층이 도포된다. 이때, 양극활물질로는 LiCoO2, LiMn2O4, LiNiO2, LiMnO2 등의 리튬 산화물이 사용된다. 또한, 상기 양극집전체의 양단에는 양극활물질층이 형성되지 않은 영역인 양극무지부가 일정간격 형성된다.
상기 양극탭은 상기 양극무지부 중 권취시 내주부에 위치되는 양극무지부에 초음파 용접 또는 레이져 용접에 의하여 고정된다. 상기 양극탭은 니켈금속으로 형성되며 상단부가 양극집전체의 상단부 위로 돌출되도록 고정된다.
한편, 상기 음극판은 음극집전체와, 음극활물질층과, 음극탭이 포함되어 구성된다.
상기 음극집전체는 박판의 구리 호일로 형성되며, 음극집전체의 양면에는 탄소재를 주성분으로 하는 음극활물질층이 도포된다. 이때, 상기 음극활물질로는 탄소(C) 계열 물질, Si, Sn, 틴 옥사이드, 틴 합금 복합체(composite tin alloys), 전이 금속 산화물 등이 사용된다. 또한, 음극집전체의 양단에는 음극활물질층이 코팅되지 않은 영역인 음극무지부가 형성된다.
상기 음극탭은 니켈금속으로 형성되며 양단의 음극무지부 중 권취시 내주부에 위치되는 음극무지부에 음극탭이 초음파 용접되어 고정된다. 상기 음극탭은 그 상단부가 음극집전체의 상단부 위로 돌출되도록 고정된다.
상기 세퍼레이터는 세라믹 세퍼레이터로 이루어진다. 상기 세라믹 세퍼레이터는 일반적으로 바인더 및 용매의 혼합액에 세라믹 입자가 고른 분산상을 형성하도록 다공막액을 만들고, 집전체에 활물질이 코팅된 전극판을 그 다공막액에 디핑(dipping)하는 방법으로 전극판 전체를 둘러싸도록 이루어지거나, 스프레이 형태로 전극판에 다공막액을 뿌리는 등의 방법으로 이루어질 수도 있다.
또한 상기 세퍼레이터는 폴리에틸렌 또는 폴리프로필렌 필름을 더 포함할 수 있다.
또한, 상기 바인더는 주로 고분자 수지로 이루어지며, 고분자 수지로는 200℃ 이상의 열에도 견딜 수 있는 아크릴레이트나 메타아크릴레이트의 중합체 또는 이들의 공중합체로 이루어지는 것이 바람직하다. 또한, 상기 바인더는 다공막 형성용 슬러리 내에 소량 사용되는 것이 바람직하다. 다시 말해서, 상기 다공막에서 세라믹 물질과 바인더의 비율은 질량 기준으로 98:2 내지 85:15 라면 세라믹 필러가 바인더에 의해 완전히 덮이는 것을 방지할 수 있다. 즉, 바인더가 세라믹 필러를 덮어 세라믹 필러 내로 이온 전도가 제한되는 문제를 피할 수 있다.
한편, 상기 세라믹 세퍼레이터는 서로 다른 다수의 세라믹층으로 형성된다.
상기 세라믹 세퍼레이터는 양극판 또는 음극판의 양 면에 코팅되어 형성될 수 있고, 또한, 양산성을 고려하여 양극판 또는 음극판의 어느 일 면에 코팅되어 형성될 수 있다.
다수의 세라믹층으로 형성되는 상기 세라믹 세퍼레이터는 동종의 서로 다른 입경을 가지는 세라믹 필러에 동종의 바인더가 혼합되어 각각의 층이 형성될 수 있다. 즉, 상기 세라믹 세퍼레이터는 일 실시예로 도 1에 도시된 바와 같이, 상기 양극판 또는 음극판 상에 코팅되는 제 1층(11)과 상기 제 1층(11) 상에 코팅되는 제 2층(12)으로 이루어져 총 2층의 세라믹층으로 형성될 수 있다. 이처럼, 동종의 세라믹 필러로 입경이 다른 것을 사용할 경우 곡률 반경에 따라서 각 층의 입경을 조절함으써 내절곡성을 향상시킬 수 있다.
상기 제 1층(11) 및 제 2층(12)은 상술한 바와 같이 동종의 서로 다른 입경을 가지는 세라믹 필러로 형성되는데, 상기 제 1층(11)은 그 입경이 0.4㎛ 내지 0.7㎛인 세라믹 필러로 형성되고, 상기 제 2층(12)은 그 입경이 0.1㎛ 내지 0.3㎛인 세라믹 필러로 형성될 수 있다. 이때, 상기 제 1층(11) 및 제 2층(12)은 모두 동종의 바인더가 사용된다. 한편, 상기 세라믹 필러는 알루미나(Al2O3) 또는 티탄산바륨(BaTiO3)으로 이루어질 수 있음은 물론이다.
한편, 상기 세라믹 세퍼레이터는 다른 실시예로 총 3층의 세라믹층으로 형성될 수 있다. 즉, 도 2a에 도시된 바와 같이, 상기 세라믹 세퍼레이터는 입경이 다른 세라믹 필러가 층층이 겹을 이루는데 양극판 또는 음극판의 전극활물질층에 코팅되는 제 1층(21)은 입경이 가장 큰 세라믹 필러로 이루어지고, 전극판에서 멀어질수록 단계적으로 작은 입경의 세라믹 필러로 제 2층(22) 및 제 3층(23)이 형성될 수 있다.
또한, 상기 세라믹 세퍼레이터는 도 2b에 도시된 바와 같이, 제 1층(21)이 입경이 가장 작은 세라믹 필러로 이루어지고 단계적으로 큰 입경의 세라믹 필러로 제 2층(22) 및 제 3층(23)이 형성될 수 있다.
더불어, 상기 세라믹 세퍼레이터는 도 2c 및 도 2d에 도시된 바와 같이 제 2층(22)을 가장 작은 입경의 세라믹 필러로 형성하되, 도 2c에 도시된 바와 같이, 제 1층(21)을 가장 큰 입경의 세라믹 필러로 형성하거나, 도 2d에 도시된 바와 같이, 제 3층(23)을 가장 큰 입경의 세라믹 필러로 형성할 수 있다.
한편, 상기 세라믹 세퍼레이터의 세라믹층은 2층 이상이면 몇 층이라도 상관없으나 양산성을 고려한다면 2층 내지 10층이 적합하고, 다수의 세라믹층으로 이루 어진 세라믹 세퍼레이터의 두께는 2㎛ 내지 50㎛가 이차 전지의 에너지 밀도를 고려할 때 적당하다.
하기 표 1은 입경이 다른 세라믹 필러로 이루어진 상기 세라믹 세퍼레이터의 종류에 따른 극판 상태의 연성(flexibility)과, 젤리롤 상태의 내전압성과, 전지 상태의 리튬덴드라이트 석출여부 및 고율충방전효율의 실험결과를 나타내는 표이다.
상기 실험에서는 세라믹 필러와 바인더의 비율을 95:5의 중량비로 고정하여 세라믹 입경별로 페이스트(paste)를 제작한 후 전극 위에 코팅 건조하였다. 또한, 120℃ 진공 고온에서 바인더의 폴리머리제이션을 끝낸 후 극판 상태로 환봉에 말기 테스트를 하여 몇 mmФ에서 크랙(crack)이 발생하는지 현미경으로 관찰함으로써 연성(flexibility)를 측정하였다.
이후, 젤리롤을 원형캔에 넣고 전해액을 주액한 후 조립하여 화성 충방전을 실시하고, 리튬덴드라이트의 석출여부를 확인하기 위하여 과충전한 전지를 해체한 후 표면을 SEM으로 관찰했다. 리튬덴드라이트가 석출된 조건의 전지는 안전을 위하여 고율충방전을 실시하지 않고, 리튬덴드라이트 석출이 되지 않은 조건에서만 고율충방전을 실시해 충전량 대비 방전량을 측정하였고 표 1에 방전량을 충전량으로 나눈 값을 백분율로 나타내었다.
한편, 상기 실험에서는 세라믹 세퍼레이터가 종래의 세퍼레이터의 역할을 할 수 있으므로 폴리올레핀계 필름 세퍼레이터는 사용하지 않았고, 세라믹 세퍼레이터가 양극판 또는 음극판의 어느 일 면에만 코팅된 전극판과 세라믹 세퍼레이터가 코 팅되지 않은 전극판으로 상을 이루어 젤리롤을 형성하였다.
　 　
세라믹 필러의 종류와 그 입경 및 전극의 종류　
　		 　
연성　
(flexibility)　		 　
250V에서의 젤리롤 저항
(㏁)　		 　
리튬덴드라이트석출여부　
(SEM확인)　		 　
고율충방전효율
(%)　
　 　
전극　
　		 　
제 1층　		 　
제 2층　		 　
제 3층　		 　
환봉TEST　		 　
내전압TEST　		 　 　
　
비교예1　		 　
음극　		 　
Al2O3 　
0.1㎛　		 　
-　		 　
-　		 　
4.5mmФ 　
crack 발생　		 　
5　		 　
없음　		 　
70　
　
비교예2　		 　
음극　		 　
Al2O3 　
0.5㎛　		 　
-　		 　
-　		 　
3.5mmФ 　
crack 발생　		 　
1　		 　
없음　		 　
75　
　
비교예3　		 　
음극　		 　
Al2O3 　
1㎛　		 　
-　		 　
-　		 　
3.0mmФ 　
crack 발생　		 　
0.001　		 　
있음　		 　
-　
　
실시예1　		 　
음극　		 　
Al2O3 　
1㎛　		 　
Al2O3 　
0.5㎛　		 　
Al2O3 　
0.1㎛　		 　
2.5mmФ 　
crack 발생　		 　
20　		 　
없음　		 　
90　
　
실시예2　		 　
음극　		 　
Al2O3 　
0.1㎛　		 　
Al2O3 　
0.5㎛　		 　
Al2O3 　
1㎛　		 　
2.0mmФ 　
crack 발생　		 　
15　		 　
없음　		 　
65　
　
실시예3　		 　
음극　		 　
Al2O3 　
0.5㎛　		 　
Al2O3 　
0.1㎛　		 　
Al2O3 　
1㎛　		 　
3.0mmФ 　
crack 발생　		 　
14　		 　
없음　		 　
75　
　
실시예4　		 　
음극　		 　
Al2O3 　
1㎛　		 　
Al2O3 　
0.1㎛　		 　
Al2O3 　
0.5㎛　		 　
3.0mmФ 　
crack 발생　		 　
13　		 　
없음　		 　
76　
　
실시예5　		 　
양극　		 　
Al2O3 　
1㎛　		 　
Al2O3 　
0.5㎛　		 　
Al2O3 　
0.1㎛　		 　
3.0mmФ 　
crack 발생　		 　
14　		 　
없음　		 　
91　
　
실시예6　		 　
음극　		 　
ZrO2 　
1㎛　		 　
ZrO2 　
0.5㎛　		 　
ZrO2 　
0.1㎛　		 　
2.0mmФ 　
crack 발생　		 　
16　		 　
없음　		 　
88　
　
실시예7　		 　
음극　		 　
BaTiO3 　
1㎛　		 　
BaTiO3 　
0.5㎛　		 　
BaTiO3 　
0.1㎛　		 　
2.0mmФ 　
crack 발생　		 　
17　		 　
없음　		 　
87　
비교예 1 내지 3에서는 세라믹 필러의 입경별로 페이스트(paste)를 만든 것을 음극 위에 단일층으로 30㎛ 두께로 형성했을 경우이다. 입경이 너무 작으면 세라믹 입자가 너무 촘촘하게 배열되어 있고, 또한 세라믹의 비표면적이 넓기 때문에 바인더 5 중량%를 사용하게 되면 상대 중량이 적어서 연성(flexibility)이 떨어진다. 바인더의 양이 많으면 바인더가 고무역할을 하기 때문에 어느 정도까지는 연성(flexibility)이 향상되지만 바인더에 의한 부반응이나 세라믹 입자 사이의 기공(pore)을 폐쇄하여 리튬이온의 원활한 이동을 방해할 수 있기 때문에 충방전 효율이 떨어진다. 따라서, 연성(flexibility)만 높이기 위해서 바인더 량을 무한정 늘릴 수 없다. 비교예 1에 나타낸 바와 같이 입자가 작으면 세라믹이 너무 촘촘히 배열되어 있고 상대적으로 바인더 함량이 적어지므로 연성(flexibility)은 떨어지지만 기공(pore)이 작아져 내전압성은 향상된다. 비교예 3에 나타낸 바와 같이 단일층의 경우 세라믹입자 크기가 1 ㎛로 너무 크게 되면 세라믹 입자 사이의 기공(pore)이 너무 커서 과충전 후 리튬덴드라이트가 석출되는 것을 알 수 있다.
실시예 1 내지 4는 알루미나(Al2O3)를 사용하여 그 입경별로 제 1층부터 제 3층까지 세라믹층을 형성한 경우이다. 제 1층은 전극의 활물질층에 코팅되는 부분을 나타내는 것이고 각 층별로 10 ㎛의 두께로 코팅했다.
실시예 1은 전극 활물질 쪽에 큰 입자를 배열하고 제 2층에 제 1층보다 작은 입자가 배열하고 제 3층 즉, 전극 활물질로부터 가장 먼층에 가장 작은 크기의 입자가 배열하는 경우로 연성(flexibility)도 우수하고 내전압성도 우수하다. 또한, 충전 후 해체해 음극에 리튬덴드라이트의 석출도 없다. 따라서, 충전량 대비 방전량을 확인한 결과도 우수한 충방전 효율을 나타낸다.
실시예 2는 실시예 1과 정반대의 경우로 제 1층에 작은 크기의 입자가 배열하고 그 위에 좀 더 큰 입자, 맨 위에 가장 큰 입자가 배열하는 경우로 맨 외곽에 큰 입자의 알루미나(Al2O3)가 있으므로 알루미나(Al2O3) 입자의 상대적 비표면적이 작다. 따라서, 동일한 바인더량을 사용할 경우 작은 입자의 세라믹보다는 바인더량이 많아서 상대적인 연성(flexibility)은 우수하다. 하지만 고율충방전을 할 경우 알루미나(Al2O3) 입자가 전극활물질 표면에 촘촘하게 배열됨에 따라서 리튬이온의 원활한 이동을 방해하여 충방전 효율이 떨어지게 된다.
실시예 3 내지 4는 가장 작은 입자가 맨 가운데 층에 존재하고 중간 크기의 입자와 가장 큰 입자의 알루미나(Al2O3)가 활물질쪽과 활물질로부터 가장 먼 층에 각각 존재할 경우이다. 이 경우에 연성(flexibility)과 내전압성은 어느 정도 나오지만 가장 작은 사이즈의 입자가 중간층에 존재하므로 리튬이온의 원활한 이동을 방해하여 고율충방전 효율이 약간 떨어지게 된다.
따라서, 실시예 1과 같이 활물질쪽에 가장 큰 입자의 세라믹층이 존재하고 순차적으로 작은 사이즈의 입자가 세라믹층을 이루는 것이 전지의 안전성과 성능면에서 우수하다.
실시예 5는 실시예 1과 동일하나 음극에 알루미나(Al2O3)층을 코팅한 것이 아니고 양극에 알루미나(Al2O3)층을 형성한 것이다. 양극에 알루미나(Al2O3)층을 형성해도 음극에 형성한 것과 비슷한 결과를 나타낸다.
실시예 6 내지 7은 실시예 1과 동일하나 세라믹 종류만 알루미나에서 지르코니아(ZrO2), 티탄산바륨(BaTiO3)으로 각각 변경한 것이다. 알루미나(Al2O3) 이외에 지르코니아(ZrO2)나 티탄산바륨(BaTiO3)과 같은 세라믹을 사용해도 관계없다.
한편, 상기 세라믹 세퍼레이터는 동종의 서로 다른 모양(morphology)을 가지는 세라믹 필러에 동종의 바인더가 혼합되어 각각의 층이 형성될 수 있다. 즉, 상기 세라믹 세퍼레이터는 일 실시예로 도 3에 도시된 바와 같이, 상기 양극판 또는 음극판 상에 코팅되는 제 1층(31)과 상기 제 1층(31) 상에 코팅되는 제 2층(32)으로 이루어져 총 2층의 세라믹층으로 형성될 수 있다.
상기 제 1층(31) 및 제 2층(32)은 동종의 서로 다른 모양(morphology)을 가지는 세라믹 필러로 형성되어 세라믹층의 밀도를 높여주고 내절연성과 다공률(porosity)을 향상시킨다. 즉, 동종의 세라믹 필러라도 결정화시키는 공정이나 소성 공정을 통해 그 모양(morphology)이 구형이나, 아령형이나, 타원형 또는 무정형 등으로 형성될 수 있다. 상기 제 1층(31) 및 제 2층(32)은 모두 동종의 바인더가 사용되며, 상기 세라믹 필러는 알루미나(Al2O3)로 이루어진다. 도 7a 및 도 7b는 서로 다른 모양(morphology)을 가지는 알루미나(Al2O3) 분말을 나타내는 것으로, 도 7a는 아령형의 알루미나(Al2O3) 분말을, 도 7b는 구형의 알루미나(Al2O3) 분말을 나타낸다.
또한, 상기 세라믹 세퍼레이터는 세라믹층의 기능성을 향상시키기 위해 이종의 세라믹 필러에 동종의 바인더가 혼합되어 각각의 층이 형성될 수 있다. 즉, 상기 세라믹 세퍼레이터는 일 실시예로 도 4에 도시된 바와 같이, 상기 양극판 또는 음극판 상에 코팅되는 제 1층(41)과 상기 제 1층(41) 상에 코팅되는 제 2층(42)으로 이루어져 총 2층의 세라믹층으로 형성될 수 있다.
상기 제 1층(41) 및 제 2층(42)은 이종의 세라믹 필러로 형성되는데, 상기 제 1층(41)은 절연성의 세라믹 필러로 형성되고, 상기 제 2층(42)은 유전성의 세라믹 필러로 형성됨으로써 이온전도도 및 고율특성이 향상된다. 한편, 상기 제 1층(41) 및 제 2층(42)은 모두 동종의 바인더가 사용된다. 또한, 상기 절연성 필러는 알루미나(Al2O3)로 이루어지고, 또한 상기 유전성 필러는 티탄산바륨(BaTiO3)으로 이루어지는 것이 바람직하다.
또한, 상기 세라믹 세퍼레이터는 이종의 세라믹 필러에 이종의 바인더가 혼합되어 각각의 층이 형성될 수 있다. 즉, 상기 세라믹 세퍼레이터는 일 실시예로 도 5a에 도시된 바와 같이, 수계바인더가 사용된 음극판 상에 코팅되는 제 1층(51)과 상기 제 1층(51) 상에 코팅되는 제 2층(52)으로 이루어져 총 2층의 세라믹층으로 형성될 수 있다.
상기 음극판 상에 상기 제 1층(51)을 형성하는데 있어서 상기 제 1층(51)은 유기계 바인더가 사용된다. 이는 상기 제 1층(51)에 수계바인더가 사용됨으로써 상기 음극판의 음극 바인더가 녹아 음극판이 부풀어 오르는 현상을 방지하기 위함이다. 또한, 상기 제 2층(52)은 상기 제 1층(51)에 세라믹층을 형성하기 위해 수계 바인더가 사용된다.
또한, 상기 세라믹 세퍼레이터는 다른 실시예로 도 5b에 도시된 바와 같이, 유기계바인더가 사용된 양극판 상에 코팅되는 제 1층(51)과 상기 제 1층(51) 상에 코팅되는 제 2층(52)으로 이루어져 총 2층의 세라믹층으로 형성될 수 있다.
상기 양극판 상에 상기 제 1층(51)을 형성하는데 있어서 상기 제 1층(51)은 상기 일 실시예의 이유와 동일하게 수계바인더가 사용되고, 또한, 상기 제 2층(52)은 상기 제 1층(51)에 세라믹층을 형성하기 위해 유기계바인더가 사용된다.
한편, 상기 세라믹 세퍼레이터는 서로 다른 다수의 세라믹층으로 이루어지되 적어도 한 층은 기 형성된 세라믹층에 바인더가 코팅되어 형성될 수 있다. 즉, 상기 세라믹 세퍼레이터는 일 실시예로 도 6에 도시된 바와 같이, 양극판 또는 음극판 상에 세라믹 필러와 바인더가 혼합되어 코팅된 제 1층(61)이 형성되고, 상기 제 1층(61) 상에 바인더만이 코팅된 제 2층(62)이 형성될 수 있다.
이때, 상기 제 2층(62)은 상기 바인더가 상기 제 1층(61)에 두껍게 코팅되어 세라믹층의 기공(pore)을 전부 폐쇄하지 않도록 스프레이 방식으로 상기 제 1층(61)에 코팅되어 형성되는 것이 바람직하다. 따라서, 리튬 이온의 원활한 이동에 의해 전지의 충방전이 가능해지고, 연성(flexibility)이 증가되며, 내절연성과 다공률(porosity)이 조절될 수 있다.
다음에는, 본 발명의 일 실시예에 따른 전극 조립체가 구비된 이차 전지의 바람직한 일 실시예를 상세히 설명한다.
본 발명의 일 실시예에 따른 전극 조립체가 구비된 이차 전지의 바람직한 일 실시예는 전극 조립체와, 상기 전극 조립체가 수용되는 캔과, 상기 캔의 개방된 상부를 밀봉하는 캡조립체가 포함되어 구성된다.
상기 전극 조립체는 상술한 바와 같이, 양극판과, 음극판과, 상기 양극판과 음극판 사이에 개재되어 적층권취되는 세퍼레이터가 포함되어 구성된다. 이때, 상기 세퍼레이터는 세라믹 세퍼레이터로 이루어지되 서로 다른 다수의 세라믹층으로 형성된다.
이때, 상기 세라믹 세퍼레이터는 전술한 바와 같이, 동종의 서로 다른 입경을 가지는 세라믹 필러에 동종의 바인더가 혼합되어 각각의 층이 형성되거나, 동종의 서로 다른 모양(morphology)을 가지는 세라믹 필러에 동종의 바인더가 혼합되어 각각의 층이 형성되거나, 이종의 세라믹 필러에 동종의 바인더가 혼합되어 각각의 층이 형성되거나, 이종의 세라믹 필러에 이종의 바인더가 혼합되어 각각의 층이 형성되거나, 적어도 한 층이 기 형성된 세라믹층에 바인더가 코팅되어 형성될 수 있다.
한편, 상기 캔과 캡조립체는 이차 전지의 일반적인 구성으로 이루어진다.
즉, 상기 캔은 대략 직육면체의 형상을 가진 알루미늄 혹은 알루미늄 합금으로 형성된다. 캔의 개방된 상단을 통해 전극 조립체가 수용되어 캔은 전극 조립체 및 전해액의 용기 역할을 하게 된다. 캔은 그 자체가 단자역할을 수행할 수 있다.
상기 캡조립체에는 캔의 개방된 상단에 대응되는 크기와 형상을 가지는 평판형의 캡플레이트가 마련되어 있다. 이때, 캡플레이트의 중앙부를 관통하는 전극단자와 캡플레이트 사이에는 전기적 절연을 위해 튜브 형상의 가스켓이 설치된다. 또한, 캡플레이트 하면에 절연플레이트가 배치되어 있으며, 절연플레이트의 아랫면에는 단자플레이트가 설치되어 있다. 또한, 전극단자의 저면부는 단자플레이트와 전기적으로 연결되어 있다. 캡플레이트 하면에는 양극판으로부터 인출된 양극탭이 용접되어 있으며, 전극단자의 하단부에는 음극판으로부터 인출된 음극탭이 지그재그형상의 절곡부를 가진 상태에서 용접된다.
상기 캡플레이트의 일측에는 전해액주입구가 형성되며, 전해액이 주입된 다음에 전해액주입구를 밀폐시키기 위하여 마개가 설치된다. 마개는 알루미늄이나 알루미늄 함유 금속으로 만든 볼형 모재를 전해액주입구 위에 놓고 기계적으로 전해액주입구에 압입하여 형성한다. 밀봉을 위해 마개는 전해액주입구 주변에서 캡플레이트에 용접된다. 캡조립체는 캡플레이트 주변부를 캔 개구부 측벽에 용접하여 캔에 결합된다.
이하, 본 발명의 일 실시예에 따른 전극 조립체 및 이를 구비하는 이차 전지의 작용을 설명한다.
양극판과 음극판 사이에 단락을 방지하는 세퍼레이터를 개재하되, 상기 세퍼레이터는 상기 양극판 또는 음극판 상에 코팅되는 세라믹 세퍼레이터로 구성한다. 상기 세라믹 세퍼레이터를 형성함에 있어서 종래에 단일층으로 구성하는 방식과 달리, 서로 다른 다수의 세라믹층으로 구성한다. 이에 따라, 상기 세라믹 세퍼레이터에 형성된 다수의 세라믹층의 작용에 의해 기능성이 향상되어 절연 내전압 특성이 우수한 세라믹 절연층이 형성된다.
본 발명은 상술한 특정의 실시예나 도면에 기재된 내용에 그 기술적 사상이 한정되지 아니하며, 청구범위에서 청구하는 본 발명의 요지를 벗어남이 없이 당해 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 누구든지 다양한 변형의 실시가 가능한 것은 물론이고, 그와 같은 변경은 본 발명의 청구범위 내에 있게 된다.
상술한 바와 같이 본 발명에 의하면 양극판과 음극판을 절연시키는 세퍼레이터를 서로 다른 다수의 세라믹층으로 이루어진 세라믹 세퍼레이터로 형성함으로써 세라믹 세퍼레이터의 기능성을 향상시켜 연성(flexibility)과 절연 내전압 특성이 우수한 전극 조립체 및 이를 구비한 이차 전지를 제공하는 효과가 있다.
또한, 본 발명의 다른 효과는, 다공률(porosity)과, 내절연성과, 세라믹층의 밀도 및 방전특성을 향상시킨 전극 조립체 및 이를 구비한 이차 전지를 제공하는 것이다.

Claims (16)

  1. 양극판과 음극판 및 상기 양극판과 음극판 사이에 개재되는 세퍼레이터로 이루어지는 전극 조립체에 있어서,
    상기 세퍼레이터는 세라믹 세퍼레이터로 이루어지되 서로 다른 다수의 세라믹층으로 형성되고,
    상기 세라믹 세퍼레이터는 동종의 서로 다른 입경을 가지는 세라믹 필러에 동종의 바인더가 혼합되어 각각의 층이 형성되며,
    상기 세라믹 세퍼레이터는 입경이 0.4㎛ 내지 0.7㎛인 세라믹 필러로 형성되는 제 1층과, 입경이 0.1㎛ 내지 0.3㎛인 세라믹 필러로 형성되는 제 2층이 포함되어 구성되는 것을 특징으로 하는 전극 조립체.
  2. 제 1항에 있어서,
    상기 세라믹 세퍼레이터는 상기 양극판 또는 음극판의 적어도 일 면에 코팅되어 형성되는 것을 특징으로 하는 전극 조립체.
  3. 삭제
  4. 삭제
  5. 제 1항 또는 제 2항에 있어서,
    상기 세라믹 세퍼레이터는 동종의 서로 다른 모양(morphology)을 가지는 세라믹 필러에 동종의 바인더가 혼합되어 각각의 층이 형성되는 것을 특징으로 하는 전극 조립체.
  6. 제 5항에 있어서,
    상기 세라믹 필러는 알루미나(Al2O3)로 이루어지는 것을 특징으로 하는 전극 조립체.
  7. 제 6항에 있어서,
    상기 세라믹 필러는 구형이나, 아령형이나, 타원형 또는 무정형으로 형성되는 것을 특징으로 하는 전극 조립체.
  8. 양극판과 음극판 및 상기 양극판과 음극판 사이에 개재되는 세퍼레이터로 이루어지는 전극 조립체에 있어서,
    상기 세퍼레이터는 세라믹 세퍼레이터로 이루어지되 서로 다른 다수의 세라믹층으로 형성되고,
    상기 세라믹 세퍼레이터는 이종의 세라믹 필러에 동종의 바인더가 혼합되어 각각의 층이 형성되며,
    상기 세라믹 세퍼레이터는 절연성 필러가 사용되는 제 1층과, 유전성 필러가 사용되는 제 2층이 포함되어 구성되는 것을 특징으로 하는 전극 조립체.
  9. 삭제
  10. 제 8항에 있어서,
    상기 절연성 필러는 알루미나(Al2O3)로 이루어지고, 상기 유전성 필러는 티탄산바륨(BaTiO3)으로 이루어지는 것을 특징으로 하는 전극 조립체.
  11. 삭제
  12. 삭제
  13. 삭제
  14. 제 1항에 있어서,
    상기 세퍼레이터는 수지 다공성 필름을 더 포함하는 것을 특징으로 하는 전극 조립체.
  15. 제 14항에 있어서,
    상기 수지 다공성 필름은 폴리에틸렌 또는 폴리프로필렌인 것을 특징으로 하는 전극 조립체.
  16. 삭제
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